2017-700973

特許第６１１２１１８号発明「Ｌｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末並びに非水電解質二次電池」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

【結　論】 特許第６１１２１１８号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。

【理　由】 第１　手続の経緯 特許第６１１２１１８号の請求項１～５に係る特許についての出願は、平成２５年１０月１５日（優先権主張　平成２４年１０月１７日）を国際出願日とする出願であって、平成２９年３月２４日に特許権の設定登録がされ、その後、その特許に対し、特許異議申立人歌代豊（以下「申立人」という。）により特許異議の申立てがされたものである。 第２　本件特許発明 特許第６１１２１１８号の請求項１～５の特許に係る発明（以下「本件特許発明１」～「本件特許発明５」という。）は、それぞれ、その特許請求の範囲の請求項１～５に記載された事項により特定されるとおりのものであり、そのうち、独立項である本件特許発明１は以下のとおりのものである。 「【請求項１】 組成がＬｉｘ（ＮｉｙＣｏ２（１－ｙ）／５Ｍｎ３（１－ｙ）／５）１－ｚＭｚＯ２（１．００≦ｘ≦１．１０、０．６５＜ｙ＜０．８２、０≦ｚ≦０．０５、ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種の元素）であって、Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下であることを特徴とするＬｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末。」 第３　申立理由の概要 申立人は、証拠として、次の甲第１号証～甲第４号証（以下「甲１」～「甲４」という。）を提出し、請求項１～５に係る特許について、特許法第２９条第１項第３号に該当し、又は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるから、特許法第１１３条第２号の規定に該当し、また、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、特許法第１１３条第４号の規定に該当し、取り消すべきものであると主張している。 甲１：国際公開第２０１０／１１３５８３号 甲２：国際公開第２０１１／１０８５９５号 甲３：特開２０１０－６４９４４号公報 甲４：特許５６７２４４２号公報 そして、その具体的理由を整理すると、以下のとおりである。 １　申立理由１ 本件特許発明１～５は、甲３に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当する発明である。 ２　申立理由２ 本件特許発明１～５は、甲４に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当する発明である。 ３　申立理由３ 本件特許発明１は、甲１、甲３及び甲４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるから、特許法第２９条第２項に違反して特許された発明であるとされ、具体的には、本件特許発明１と甲１に記載された発明とを対比して、判断している。 ４　申立理由４ 本件特許発明１は、甲２、甲３及び甲４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものであるから、特許法第２９条第２項に違反して特許された発明であるとされ、具体的には、本件特許発明１と甲２に記載された発明とを対比して、判断している。 ５　申立理由５ 本件特許発明２～５は、甲１～４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものであるあるから、特許法第２９条第２項に違反して特許された発明であるとされ、具体的には、本件特許発明２～５と甲１又は甲２に記載された発明とを対比して、判断している。 ６　申立理由６ 申立理由６は、本件特許発明１及びそれを引用する本件特許発明２～５について、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件（サポート要件）を満たしていないことを理由としたものであり、要すれば、以下のとおりである。 本件特許発明１で「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下」と特定されているが、発明の詳細な説明において具体的に実施され効果が確認されているのは実施例１～１６であり、その積の最小値は９１６．５（実施例１１）で、その積の最大値は１２７１．６（実施例８）である。そして、リチウムサイトのメタル席占有率（％）と結晶子サイズ（ｎｍ）の積が「７００以上、１４００以下」には、メタル席占有率（％）と結晶子サイズが様々な大きさの場合も含むものであるから、実施例１～１６に開示された内容（最小値が９１６．５、最大値が１２７１．６）から、「７００以上、１４００以下」の範囲まで拡張ないし一般化できるとはいえない。 よって、本件特許発明１はサポート要件を満たしておらず、それを引用する本件特許発明２～５もサポート要件を満たしていないことから、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 第４　甲号証の記載事項 １　甲１について （１）甲１には、以下の事項が記載されている。なお、下線は当審において付した。 （甲１ア）「技術分野 ［０００１］本発明はリチウムイオン電池用の正極活物質に関する。更に、本発明は前記正極活物質の特性評価方法に関する。」 （甲１イ）「実施例 ［００４６］以下、本発明及びその利点をより良く理解するための実施例を提供するが、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。 ［００４７］Ｎｏ．１～２６ 市販の炭酸リチウムを表１に記載の重量で純水３．２Ｌに懸濁させて炭酸リチウム懸濁液を調製した。次いで、塩化ニッケル、塩化マンガン、塩化コバルトの水和物をＮｉ：Ｍｎ：Ｃｏを表１に記載の各組成比で、Ｎｉ、Ｍｎ及びＣｏの合計モル数が１４モルになるように純水に溶解し、総量４．８Ｌに調整した溶液を調製した。上記懸濁液に、当該溶液を１．６Ｌ／ｈｒで投入し、炭酸塩（炭酸リチウム、炭酸ニッケル、炭酸マンガンおよび炭酸コバルトの混合物）を得た。 この炭酸塩を、フィルタープレスで固液分離し、飽和炭酸リチウム溶液で洗浄した後、乾燥した。この複合炭酸塩を３００ｍｍ角のこう鉢に３ｋｇ充填し、１２５Ｌの容積の炉を用いて、表１に記載の温度まで２時間かけて昇温し、前記表に記載の時間保持した後、室温まで冷却し（ただし、５００℃までの冷却時間は４時間以上とした）酸化物を得た。これを粉砕して正極活物質とした。この際、昇温開始から冷却終了まで、Ｎｏ．１～Ｎｏ．８では空気を１０Ｌ／ｍｉｎで、Ｎｏ．９～２６では酸素を１０Ｌ／ｍｉｎで流した。」 （甲１ウ）表１として、以下の表が記載されている。 ［表１］ （２）甲１発明について ア　成分組成について 上記表１のＮｏ．２０～２５からして、組成がＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．１０、２．２１≦ｚ≦２．３５）であるリチウムニッケル複合酸化物が記載されている。 イ　甲１発明 上記アを踏まえれば、甲１には、以下の発明が記載されていると認められる。 「組成がＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．１０、２．２１≦ｚ≦２．３５）であるリチウムニッケル複合酸化物の粉砕物。」 ２　甲２について （１）甲２には、以下の事項が記載されている。なお、下線は当審において付した。 （甲２ア）「技術分野 ［０００１］本発明は、リチウムイオン電池用正極活物質、リチウムイオン電池用正極、及び、リチウムイオン電池に関する。」 （甲２イ）「実施例 ［００２３］以下、本発明及びその利点をより良く理解するための実施例を提供するが、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。 ［００２４］（実施例１～２６） まず、表１に記載の投入量の炭酸リチウムを純水３．２リットルに懸濁させた後、金属塩溶液を４．８リットル投入した。ここで、金属塩溶液は、各金属の硝酸塩の水和物を、各金属が表１に記載の組成比になるように調整し、また全金属モル数が１４モルになるように調整した。 なお、炭酸リチウムの懸濁量は、製品（リチウムイオン二次電池正極材料、すなわち正極活物質）をＬｉｘ（ＮｉｙＭ１－ｙ）Ｏｚでｘが表１の値となる量であって、それぞれ次式で算出されたものである。 Ｗ（ｇ）＝７３．９×１４×（１＋０．５Ｘ）×Ａ 上記式において、「Ａ」は、析出反応として必要な量の他に、ろ過後の原料に残留する炭酸リチウム以外のリチウム化合物によるリチウムの量をあらかじめ懸濁量から引いておくために掛ける数値である。「Ａ」は、硝酸塩や酢酸塩のように、リチウム塩が焼成原料として反応する場合は０．９であり、硫酸塩や塩化物のように、リチウム塩が焼成原料として反応しない場合は１．０である。 この処理により溶液中に微小粒のリチウム含有炭酸塩が析出したが、この析出物を、フィルタープレスを使用して濾別した。 続いて、析出物を乾燥してリチウム含有炭酸塩（リチウムイオン電池正極材用前駆体）を得た。 次に、焼成容器を準備し、この焼成容器内にリチウム含有炭酸塩を充填した。次に、焼成容器を空気雰囲気炉に入れて、８００～８６０℃まで４時間で昇温させ、次いで当該保持温度で１２～３０時間保持した後、３時間で放冷して酸化物を得た。次に、得られた酸化物を解砕し、リチウムイオン二次電池正極材の粉末を得た。 ［００２５］（実施例２７） 実施例２７として、原料の各金属を表１に示すような組成とし、金属塩を塩化物とし、リチウム含有炭酸塩を析出させた後、飽和炭酸リチウム溶液で洗浄し、濾過する以外は、実施例１～２６と同様の処理を行った。 ［００２６］（実施例２８） 実施例２８として、原料の各金属を表１に示すような組成とし、金属塩を硫酸塩とし、リチウム含有炭酸塩を析出させた後、飽和炭酸リチウム溶液で洗浄し、濾過する以外は、実施例１～２６と同様の処理を行った。 ［００２７］（実施例２９） 実施例２９として、原料の各金属を表１に示すような組成とし、焼成を大気圧下ではなく１２０ＫＰａの加圧下で行った以外は、実施例１～２６と同様の処理を行った。」 （甲２ウ）表１として、以下の表が記載されている。 ［表１］ （２）甲２発明について ア　成分組成について 上記摘記（甲２イ）の式（Ｗ（ｇ）＝７３．９×１４×（１＋０．５Ｘ）×Ａ）におけるＡとして、実施例９～１１及び２９では硝酸塩であるから０．９を、実施例２７では塩化物であるから１．０を、実施例２８では硫酸塩であるから１．０を代入し、Ｗとして各々上記表１のＬｉ２Ｃｏ３（ｇ）を代入すると、Ｌｉｘ（ＮｉｙＭ１－ｙ）Ｏｚにおけるｘの値は実施例９～１１では１．００、実施例１２では１．０２、実施例１３では１．０４、実施例２７～２９では１．００となる。 してみれば、上記表１の実施例から、組成がＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．０４）であるリチウムニッケル複合酸化物が記載されている。 イ　甲２発明 上記アを踏まえれば、甲２には、以下の発明が記載されていると認められる。 「組成がＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．０４）であるリチウムニッケル複合酸化物粉末。」 ３　甲３について （１）甲３には、以下の事項が記載されている。なお、下線は当審において付した。 （甲３ア）「【技術分野】 【０００１】 本発明は、非水系電解質二次電池用正極活物質に適したリチウムニッケル複合酸化物及びそれを用いた非水系電解質二次電池に関するものである。」 （甲３イ）「【発明を実施するための最良の形態】 【００２８】 上記問題を解決するため、本発明者らは種々研究を進めた結果、以下の知見を得るに至った。 化合物の化学量論性は、Ｘ線回折のリートベルト解析（例えば、Ｒ．Ａ．Ｙｏｕｎｇ，ｅｄ．，“Ｔｈｅ　Ｒｉｅｔｖｅｌｄ Ｍｅｔｈｏｄ”，Ｏｘｆｏｒｄ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　Ｐｒｅｓｓ（１９９２））における化合物の各イオンの席占有率を指標として用いることで評価可能であり、六方晶系の化合物の場合には、３ａ、３ｂ、６ｃサイトにおいて、ＬｉＮｉＯ２が完全な化学量論組成の場合には３ａサイトはＬｉ、３ｂサイトはＮｉ、６ｃサイトはＯが、それぞれ１００％の席占有率を示す。 【００２９】 即ち、３ａサイトのＬｉイオンの席占有率が９７％以上であるようなリチウムニッケル複合酸化物は化学量論性に優れ、二次電池用活物質に対する指標として、このＬｉ席占有率を考慮した場合、Ｌｉは脱離、挿入が可能なためＬｉ欠損が生じても結晶の完全性が維持でき、従って、現実的には３ａサイトの非リチウムイオンの混入率をもって化学量論性或いは結晶の完全性を示すと考えられる。」 （甲３ウ）「【００３７】 更に、正極活物質の粉末が、小さな一次粒子が集合して二次粒子を形成している場合、個々の一次粒子をある程度成長させることによって二次粒子内部の一次粒子どうしの間に細かな隙間を形成することができ、それによって、その隙間に電解液がしみ込んで二次粒子内部まで電解液を介してＬｉイオンを供給することが可能となる。その結果、二次粒子全体にＬｉイオンが拡散する速度が速くなり、不可逆容量が低減するものである。 その場合の一次粒子の成長具合は、Ｘ線回折図形の００３ピークから計算される結晶子径で判断することが可能で、結晶子径が７３～２００ｎｍの範囲にあれば、充填性及び充放電特性を両立させる正極活物質が得られる。」 （甲３エ）「【実施例】 【００５５】 以下に、本発明の実施例及び比較例を用いて本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によってなんら限定されるものではない。 各実施例及び比較例の正極活物質ＬｉｘＮｉ（１－ｙ－ｚ）ＣｏｙＭｚＯ２の組成、未反応リチウム除去処理前の比表面積及びＸ線回折パターンのリートベルト解析から得られたＬｉ主体層のＬｉ席占有率、更に未反応リチウム除去処理を施した後の比表面積並びにＸ線回折パターンのリートベルト解析から得られたＬｉ主体層のＬｉ席占有率を表１に示す。 【００５６】 各実施例及び比較例の正極活物質を用いて図１に示すような２０３２型のコイン電池１０を作製し、電池評価を行った。 正極活物質粉末７０質量％にアセチレンブラック２０質量％及びＰＴＦＥ１０質量％を混合し、ここから１５０ｍｇを取り出してペレットを作製し正極３とした。負極１にはリチウム金属を用い、電解液には１ＭのＬｉＣｌＯ４を支持塩とするエチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）の等量混合溶液（富山薬品工業製）を、セパレータ２に含浸して用い、露点が－８０℃に管理されたＡｒ雰囲気のグローブボックス中で作製した。図１において、４はガスケット、５は負極缶、６は正極缶、７は集電体である。 【００５７】 この作製したコイン電池を２４時間程度放置し、開回路電圧ＯＣＶ（Ｏｐｅｎ　Ｃｉｒｃｕｉｔ　Ｖｏｌｔａｇｅ）が安定した後、正極に対する電流密度を０．５ｍＡ／ｃｍ２としてカットオフ電圧４．３Ｖまで充電して初期充電容量とし、１時間の休止後カットオフ電圧３．０Ｖまで放電したときの容量を初期放電容量とした。この方法で得られた初期充放電容量、不可逆容量を表２に示す。 【００５８】 （実施例１） ｘ＝１、ｙ＝０．１５、ｚ＝０．０３となるように、Ｎｉの１５ａｔ％をＣｏに、３ａｔ％をＡｌに置換したＬｉＮｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０３Ｏ２を合成するために、硫酸ニッケル、硫酸コバルト、硫酸アルミニウムの混合物を、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｌのモル比が８２：１５：３になるよう適宜溶解させ、原料水溶液を作製した。 次に、この原料水溶液にアルカリ水溶液を注いで、共沈法でＮｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０３（ＯＨ）２で固溶してなる金属複合水酸化物を得た。この得られた複合水酸化物の沈殿をろ過後、さらに水洗・ろ過し、大気雰囲気中で乾燥させ、更に電気炉を用いて７００℃で１０時間熱処理し、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｌのモル比が８２：１５：３で固溶してなる金属複合酸化物を得た。 【００５９】 この金属複合酸化物と、市販の水酸化リチウム一水和物（ＦＭＣ社製）とを、Ｌｉと金属元素（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ａｌ）のモル比［Ｌｉ／Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍ］が１．００となるように混合した後、混合機（不二パウダル社製スパルタンリューザー）を用いて十分混合し、ステンレス製の匣鉢を用い、昇温速度２°Ｃ／ｍｉｎ、酸素雰囲気中で４５０℃、５時間保持した後、続けて７５０℃で２０時間焼成し、室温まで炉冷して、焼成物である中間生成体を得て、これを解砕、分級した後、ＢＥＴ法を用いて粉末の比表面積を測定した。 次に、未反応リチウムの除去処理として、中間生成体と同じ重量の純水を加えて室温で３０分撹拌し、未反応リチウムの除去を行い、これをろ過、真空乾燥してリチウムニッケル複合酸化物を得た。得られたリチウムニッケル複合酸化物を、ＢＥＴ法を用いて比表面積を測定した。 【００６０】 この中間生成体をＳＥＭ観察したところ、一次粒子の平均粒径が０．２μｍであり、これら一次粒子が複数集合して球状の二次粒子となっていることが確認された。又ＣｕのＫα線を用いたＸ線回折で分析したところ、六方晶型層状構造を有した所望の正極活物質であることが確認できた。この粉末Ｘ線回折パターンのリートベルト解析から、３ａサイトのＬｉの席占有率を求めた。・・・」 （甲３オ）表１及び表２として、以下の表が記載されている。 【表１】 【表２】 （２）甲３発明について ア　表１及び表２について 甲３に記載されている発明を認定するにあたり、まず、表２について検討する。上記表２を参照するに、「初期放電容量」が「初期充電容量」より大きくなっており、放電容量が充電容量より大きいということは、自然法則にも反することであり、技術的に正当なものではない。また、表１についても、甲３に記載されている技術においては、摘記（甲３ウ）に記載されているとおり、結晶子径［ｎｍ］は２００ｎｍ以下でなければならないところ、表１の実施例の結晶子径は、それよりいずれも１桁大きく２００ｎｍを上回るものしか記載されていないことから、表１は、甲３に記載されている技術を表すものとして正しく記載されているものとはいえない。 この点、表２において「初期放電容量」と「初期充電容量」は互いに逆に記載されたものと解すれば技術的に正当なものとなり、また、表１における結晶子径は、単位をオングストロームとした時の値を記載されたもの、すなわち、ｎｍの単位としては一桁下げた数値として解すれば、甲３に記載されている技術と整合するものである。 なお、甲３は、特許出願の公開公報であるが、甲３の特許出願は、上記表１及び表２について技術的に正しく補正された上で特許権の設定登録がなされ、その特許公報の表１及び表２は、以下のように記載されている。 【表１】 【表２】 以上のことから、摘記（甲３オ）の表１の結晶子径［ｎｍ］の値は、一桁下げた数値として、表２の「初期放電容量」と「初期充電容量」とは互いに逆に記載されたものとして解することが相当である。 イ　リチウムサイトのメタル席占有率（％）と結晶子サイズ（ｎｍ）の積について 上記表１のＬｉ席占有率［％］は、摘記（甲３オ）からしてＸ線回折のリートベルト解析から得られるものであり、また、リチウムサイトのメタル席占有率（％）は、１００からＬｉ席占有率［％］の値を引いたものとなる。 してみると、表１の実施例８について、リチウムサイトのメタル席占有率（％）と結晶子サイズ（ｎｍ）の積を計算すると、実施例８：１．６（％）×８８（ｎｍ）＝１４１である。 ウ　成分組成について 上記表１の実施例８から、組成がＬｉ１．０５Ｎｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ｍｎ０．０３Ｏ２であるリチウムニッケル複合酸化物粒子粉末が記載されている。 エ　甲３発明 上記ア～ウを踏まえれば、甲３には、以下の発明が記載されていると認められる。 「組成がＬｉ１．０５Ｎｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ｍｎ０．０３Ｏ２であるリチウムニッケル複合酸化物であって、Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とＸ線回折図形の００３ピークから計算される結晶子サイズ（ｎｍ）の積が１４１であるリチウムニッケル複合酸化物粒子粉末。」 ４　甲４について （１）甲４には、以下の事項が記載されている。なお、下線は当審において付した （甲４ア）「【００９１】 実施例１ ＜ニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子粉末の製造＞ ドラフトチューブ、バッフル、羽根型攪拌機を具備した有効容積１０Ｌの反応器内に、イオン交換水を８Ｌ張り、十分な攪拌をしながら、温度を４０℃に調整し、ｐＨ＝１２．０となるように４ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液を滴下した。またアンモニア濃度が０．８０ｍｏｌ／ｌとなるように４ｍｏｌ／ｌのアンモニア水溶液を滴下した。１．５ｍｏｌ／ｌの硫酸コバルト、硫酸ニッケル、硫酸マンガン混合水溶液を、平均で０．０８ｍｏｌ／（ｌ・ｈｒ）の供給速度とし、連続的に反応器に供給した。同時にｐＨ＝１２、アンモニア濃度が０．８ｍｏｌ／ｌとなるように４ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液、４ｍｏｌ／ｌのアンモニア水溶液を連続的に供給した。速やかに生成したニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子スラリーの一部を連続的に反応器中段（反応液底部から５０％の部分）から抜き出し、０．４Ｌの濃縮器で濃縮された濃縮スラリーを反応器中の反応スラリーの旋回流と同方向に戻し、目標平均粒子径まで成長させた。その時の反応器内のニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子濃度は４ｍｏｌ／ｌであった。 【００９２】 反応後、取り出した懸濁液を、フィルタープレスを用いて水洗を行った後、１５０℃で１２時間乾燥を行い、ニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子（ニッケル・コバルト・マンガン複合水酸化物粒子）を得た。・・・ 【００９３】 実施例２～８ 組成、反応温度、ｐＨ、反応濃度を種々変化させた以外は前記実施例１と同様にしてニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子粉末を得た。」 （甲４イ）「【０１０３】 実施例９ ＜正極活物質の製造＞ 実施例１で得られたニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子粉末とリチウム化合物とを、リチウム／（コバルト＋ニッケル＋マンガン）のモル比が１．０５となるように所定量を十分混合し、混合粉を大気中で、９５０℃で１０時間焼成してリチウム複合酸化物粒子粉末を得た。・・・ 【０１１０】 実施例１０～１６、比較例５、６ ニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子粉末の種類、リチウム／（コバルト＋ニッケル＋マンガン）のモル比及び焼成温度を種々変化させた以外は実施例９と同様にして、リチウム複合酸化物粒子粉末を得た。 【０１１１】 このときの製造条件、得られたリチウム複合酸化物粒子粉末の複合諸特性、及び電池特性を表３に示す。」 （甲４ウ）表３として、以下の表が記載されている。 【表３】 （２）甲４発明について ア　成分組成について 上記表３の実施例９～１２からして、組成がＬｉＸＮｉ０．４９Ｃｏ０．２0Ｍｎ０．３１Ｏｚ（１．０１≦ｘ≦１．０５）であるリチウム複合酸化物粒子粉末が記載されている。ここで、Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎのモル比率は、上記表３のＮｉ、Ｃｏ、Ｍｎのmol%の値を有効数字を２桁として四捨五入したものである。 イ　甲４発明 上記アを踏まえれば、甲４には、以下の発明が記載されていると認められる。 「硫酸コバルト、硫酸ニッケル、硫酸マンガン混合水溶液を連続的に反応器に供給し、同時にアンモニア濃度が０．８ｍｏｌ／ｌとなるように４ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液、４ｍｏｌ／ｌのアンモニア水溶液を連続的に供給し、生成したニッケル・コバルト・マンガン系化合物粒子粉末を水洗、乾燥を行いニッケル・コバルト・マンガン複合水酸化物粒子を得て、 ニッケル・コバルト・マンガン複合水酸化物粒子とリチウム化合物とを十分混合し、混合粉を大気中で焼成して、リチウム複合酸化物粒子粉末が得られた、 組成がＬｉｘＮｉ０．４９Ｃｏ０．２０Ｍｎ０．３１Ｏｚ（１．０１≦ｘ≦１．０５）であるリチウム複合酸化物粒子粉末。」 第５　申立理由についての判断 １　申立理由１について （１）本件特許発明１について ア　対比 本件特許発明１と甲３発明とを対比する。 （ア）甲３発明の「組成がＬｉ１．０５Ｎｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ｍｎ０．０３Ｏ２であるリチウムニッケル複合酸化物」におけるＣｏとＭｎのモル比率は５：１で、本件特許発明１の「組成がＬｉｘ（ＮｉｙＣｏ２（１－ｙ）／５Ｍｎ３（１－ｙ）／５）１－ｚＭｚＯ２（１．００≦ｘ≦１．１０、０．６５＜ｙ＜０．８２、０≦ｚ≦０．０５、ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種の元素）」におけるＣｏとＭｎのモル比率である２：３と異なるものであるから、組成の点において両者は異なるものである。 （イ）してみれば、本件特許発明１と甲３発明とは、 （一致点） 「Ｌｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末。」 の点で一致し、以下の点で相違する。 （相違点１） 組成について、本件特許発明１が「Ｌｉｘ（ＮｉｙＣｏ２（１－ｙ）／５Ｍｎ３（１－ｙ）／５）１－ｚＭｚＯ２（１．００≦ｘ≦１．１０、０．６５＜ｙ＜０．８２、０≦ｚ≦０．０５、ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種の元素）」でＣｏとＭｎのモル比率である２：３であるのに対し、甲３発明は「Ｌｉ１．０５Ｎｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ｍｎ０．０３Ｏ２」でＣｏとＭｎのモル比率は５：１である点。 （相違点２） 本件特許発明１では「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下」であるのに対し、甲３発明では、「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とＸ線回折図形の００３ピークから計算される結晶子サイズ（ｎｍ）の積が１４１」である点。 イ　判断 相違点１は、組成が重複せず異なることから、実質的な相違点である。 したがって、本件特許発明１は、相違点２について検討するまでもなく、甲３発明ではない。 （２）本件特許発明２～５について 本件特許発明２～５は、いずれも、本件特許発明１を引用してさらに限定した発明であるから、本件特許発明１と同様に、甲３発明ではない。 （３）まとめ 本件特許発明１～５は、甲３発明ではなく、上記第３の申立理由１によっては、請求項１～５に係る特許は取り消せない。 ２　申立理由２について （１）本件特許発明１について ア　対比 本件特許発明１と甲４発明とを対比する。 （ア）甲４発明の「組成がＬｉｘＮｉ０．４９Ｃｏ０．２0Ｍｎ０．３１Ｏｚ（１．０１≦ｘ≦１．０５）であるリチウム複合酸化物粒子粉末」におけるＣｏとＭｎのモル比率は約２：３で、本件特許発明１の「組成がＬｉｘ（ＮｉｙＣｏ２（１－ｙ）／５Ｍｎ３（１－ｙ）／５）１－ｚＭｚＯ２（１．００≦ｘ≦１．１０、０．６５＜ｙ＜０．８２、０≦ｚ≦０．０５、ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種の元素）」におけるＣｏとＭｎのモル比率である２：３と同じといえるものの、甲４発明のＮｉのモル比率が０．４９であるのに対し、本件特許発明１のＮｉのモル比率は、ｙが０．６５＜ｙ＜０．８２でｙ（１－ｚ）は約０．６２（０．６５×０．９５）超え０．８２（０．８２×１）未満であり、両者は重複していないことから、組成の点において両者は異なるものである。 （イ）してみれば、本件特許発明１と甲１発明とは、 （一致点） 「Ｌｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末。」 の点で一致し、以下の点で相違する （相違点１） 組成について、本件特許発明１が「Ｌｉｘ（ＮｉｙＣｏ２（１－ｙ）／５Ｍｎ３（１－ｙ）／５）１－ｚＭｚＯ２（１．００≦ｘ≦１．１０、０．６５＜ｙ＜０．８２、０≦ｚ≦０．０５、ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種の元素）」でＮｉのモル比率のｙ（１－ｚ）は約０．６２超え０．８２未満であるのに対し、甲４発明は「ＬｉｘＮｉ０．４９Ｃ０．２Ｍｎ０．３１Ｏｚ（１．０１≦ｘ≦１．０５）」でＮｉのモル比率が０．４９である点。 （相違点２） 本件特許発明１では「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下」であるのに対し、甲４発明では、それについて特定されていない点。 イ　判断 相違点１は、組成が重複せず異なることから、実質的な相違点である。 したがって、本件特許発明１は、相違点２について検討するまでもなく、上記相違点１で相違するため、甲４発明ではない。 （２）本件特許発明２～５について 本件特許発明２～５は、いずれも、本件特許発明１を引用してさらに限定した発明であるから、本件特許発明１と同様に、甲４発明ではない。 （３）まとめ 本件特許発明１～５は、甲４発明ではなく、上記第３の申立理由２によっては、請求項１～５に係る特許は取り消せない。 ３　申立理由３について （１）本件特許発明１について ア　対比 本件特許発明１と甲１発明とを対比する。 （ア）甲１発明の「リチウムニッケル複合酸化物の粉砕物」は、粉砕物が粒子粉末といえることから、本件特許発明１の「Ｌｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末」に相当する。 そして、甲１発明の「ＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．１０、２．２１≦ｚ≦２．３５）」と本件特許発明１「Ｌｉｘ（ＮｉｙＣｏ２（１－ｙ）／５Ｍｎ３（１－ｙ）／５）１－ｚＭｚＯ２（１．００≦ｘ≦１．１０、０．６５＜ｙ＜０．８２、０≦ｚ≦０．０５、ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種の元素）」とは、「ＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．１０）」の点で共通しているといえる。 （イ）してみれば、本件特許発明１と甲１発明とは、 （一致点） 「組成がＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．１０）であるＬｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末。」 の点で一致し、以下の点で相違する （相違点１） 酸素のモル比率ｚが、本件特許発明１では「２」であるのに対し、甲１発明では「２．２１≦ｚ≦２．３５」である点。 （相違点２） 本件特許発明１では「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下」であるのに対し、甲１発明では、それについて特定されていない点。 イ　判断 （ア）相違点２について 請求人の提出した甲１～甲４において、リチウムサイトのメタル席占有率、結晶子サイズについて言及のあるのは甲３のみである。 そこで、甲３について検討するに、甲３には上記第４の３（１）に摘記した事項が記載されており、それより、Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とＸ線回折図形の００３ピークから計算される結晶子サイズ（ｎｍ）の積を、第４の３（２）ア及びイで説示した実施例８以外についても計算すると、実施例１：３７２、実施例２：２８８、実施例３：１８９、実施例４：１３４、実施例５：１０６、実施例６：１０２、実施例７：１３３であり、「７００以上、１４００以下」の範囲から逸脱している。 さらに、甲３には、リチウムニッケル複合酸化物粒子粉末の特性（初期放電容量、初回充放電効率）を「リチウムサイトののメタル席占有率（％）」と「結晶子サイズ（ｎｍ）」の「積」で制御するという技術思想が開示されていないことから、甲１発明に甲３の記載事項を適用する動機付けはなく、そして、適用したとしても、Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が「７００以上、１４００以下」であるという範囲が導出されるものではない。 （イ）効果について 本件特許発明１は、下記の５の表２に記載されているように、「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下」としたことにより、初期放電容量を高くすると同時に、初回の充放電効率が高くできるという、当業者が予期し得ない効果が得られたものである。 ウ　小括 したがって、本件特許発明１は、相違点１について検討するまでもなく、相違点２の点で、甲１発明及び甲３、甲４に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明することができたものでもない。 加えて、上記１及び２で説示したとおり、甲３発明及び甲４発明は、本件特許発明１と組成の点で相違し、かつ、「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下」とした点が導出されないのであるから、本件特許発明１は、甲３発明又は甲４発明に基づいても、当業者が容易に発明することができたものではない。 （２）本件特許発明２～５について 本件特許発明２～５は、いずれも、本件特許発明１を引用してさらに限定した発明であるから、本件特許発明１と同様に、甲１、甲３及び甲４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものではない。 （３）まとめ 本件特許発明１～５は、甲１、甲３及び甲４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものともいえないことから、上記第３の申立理由３によっては、請求項１～５に係る特許は取り消せない。 ４　申立理由４について （１）本件特許発明１について ア　対比 本件特許発明１と甲２発明とを対比する。 （ア）甲２発明の「リチウムニッケル複合酸化物粉末」は、本件特許発明１の「Ｌｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末」に相当する。 そして、甲２発明の「ＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．０４）」と本件特許発明１「Ｌｉｘ（ＮｉｙＣｏ２（１－ｙ）／５Ｍｎ３（１－ｙ）／５）１－ｚＭｚＯ２（１．００≦ｘ≦１．１０、０．６５＜ｙ＜０．８２、０≦ｚ≦０．０５、ＭはＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種の元素）」とは、「ＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．０４）」の点で共通しているといえる。 （イ）してみれば、本件特許発明１と甲２発明とは、 （一致点） 「組成がＬｉｘＮｉ０．７５Ｃｏ０．１０Ｍｎ０．１５Ｏｚ（１．００≦ｘ≦１．０４）であるＬｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末。」 の点で一致し、以下の点で相違する （相違点１） 酸素のモル比率ｚが、本件特許発明１では「２」であるのに対し、甲２発明では不明である点。 （相違点２） 本件特許発明１では「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が７００以上、１４００以下」であるのに対し、甲２発明では、それについて特定されていない点。 イ　判断 （ア）相違点２について 相違点２についての判断は、上記３のイ（ア）で説示したとおりであり、甲３には、リチウムニッケル複合酸化物粒子粉末の特性（初期放電容量、初回充放電効率）を「リチウムサイトのメタル席占有率（％）」と「結晶子サイズ（ｎｍ）」の「積」で制御するという技術思想が開示されていないことから、甲２発明に甲３の記載事項を適用する動機付けはなく、そして、適用したとしても、Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積が「７００以上、１４００以下」であるという範囲が導出されるものではない。 （イ）効果について 本件特許発明１の効果についても、上記３のイ（イ）で説示したとおりである。 ウ　小括 したがって、本件特許発明１は、相違点１について検討するまでもなく、相違点２の点で、甲２発明及び甲３、甲４に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明することができたものではない。 加えて、本件特許発明１は、甲３発明又は甲４発明に基づいても、当業者が容易に発明することができたものではないことは、上記３（１）ウで説示したとおりである。 （２）本件特許発明２～５について 本件特許発明２～５は、いずれも、本件特許発明１を引用してさらに限定した発明であるから、本件特許発明１と同様に、甲２、甲３及び甲４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものではない。 （３）まとめ 本件特許発明１～５は、甲２、甲３及び甲４に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明することができたものともいえないことから、上記第３の申立理由４によっては、請求項１～５に係る特許は取り消せない。 ５　申立理由５ 上記３及び４で説示したとおり、本件特許発明１は、甲１、甲３及び甲４に記載された発明に基づいても、甲２、甲３及び甲４に記載された発明に基づいても、当業者が容易に発明することができたものともいえないことから、本件特許発明１は、甲１～４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものではなく、そして、本件特許発明２～５は、いずれも、本件特許発明１を引用してさらに限定した発明であるから、甲１～４に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものではない。 よって、上記第３の申立理由５によっては、請求項１～５に係る特許は取り消せない。 ６　申立理由６について 本件特許明細書の実施例１～１６及び比較例１～１４の結果が示されたものが、以下の表２である 【表２】 これを参照するに、実施例１～１６においては、「Ｘ線回折のリートベルト解析から得られるリチウムサイトのメタル席占有率（％）とリートベルト解析から得られる結晶子サイズ（ｎｍ）の積」（以下「積」という）が全て「７００以上、１４００以下」を満たしており、初期放電容量（ｍＡｈ／ｇ）が１９１．１～２０８．３であり、初回の充放電効率（％）が９３．２～９４．６となっているのに対し、７００未満である比較例１、５及び９（積：４１８．９～５３２．５）の初期放電容量は１８８．７～１９２．９で、初回の充放電効率は８６．２～８８．５であり、また、１４００を超える比較例２、６及び１０（積：１６０６．０～１６９６．５）の初期放電容量は１８４．３～１９４．５で、初回の充放電効率は８６．３～８９．９である。これから、上記積が「７００以上、１４００以下」を満たすものにおいて、初期放電容量と初回の充放電効率との両方が相対的に高い値となっており、７００未満あるいは１４００を超えるものにおいては、「７００以上、１４００以下」を満たすものに比べて初期放電容量と初回の充放電効率との両方が相対的に低い値になっている。 してみれば、初期放電容量と初回の充放電効率との両方が高い値となるという点において、積が「７００以上、１４００以下」の範囲で十分にサポートされているものといえる。そして、積が「７００以上、１４００以下」であることと、本件特許発明１で特定される組成であることと相まって、本件特許発明１の「非水電解質二次電池の正極活物質として用いた場合に、放電容量が高く、初回の充放電効率に優れるＬｉ－Ｎｉ複合酸化物粒子粉末を得ることを技術的課題とする」（【００１４】）課題を解決できるものである。 よって、本件特許発明１及びそれを引用する本件特許発明２～５は、発明の詳細な説明に記載されたものであり、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえないことから、上記第３の申立理由６によっては、請求項１～５に係る特許は取り消せない。 第６　むすび 以上のとおり、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、請求項１～５に係る特許が、特許法第１１３条第２号又は同条第４号の規定に該当するものとして取り消すことはできない。 また、他に請求項１～５に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。