2024-700474

特許第７４５５０１７号発明「アンダーフィル材、電子部品装置及び電子部品装置の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７４５５０１７号の請求項１ないし１４に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７４５５０１７号（以下、「本件特許」という。）は、平成２８年１０月１４日に出願された特願２０１６－２０２７１５号の一部を令和２年７月２０日に新たな出願とした特願２０２０－１２４０５３号に係る特許であって、令和６年３月１４日に特許権の設定登録（請求項数１４）がされ、同年同月２５日に特許掲載公報が発行されたものである。 その後、令和６年５月２０日に、本件特許の請求項１～１４に係る特許に対して、特許異議申立人である松本文彦（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、当審による令和６年６月１０日付けの手続補正指令書（方式）の通知に対し、申立人から令和６年６月１４日に、手続補正書（方式）が提出された。 第２ 本件発明 本件特許の請求項１～１４に係る発明（以下、「本件発明１」～「本件発明１４」といい、これらをまとめて「本件発明」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１～１４に記載された事項により特定される次のとおりのものである。また、本件の願書に添付された明細書を「本件明細書」という。 「【請求項１】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填剤及び（Ｉ）酸化防止剤を含み、 硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、０質量％であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂が、ビスフェノール型エポキシ樹脂及びアルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を含み、 前記（Ｂ）硬化剤が、芳香族アミン化合物であるアンダーフィル材。 【請求項２】 硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度が、６０℃～１５０℃である、請求項１に記載のアンダーフィル材。 【請求項３】 硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２５℃における貯蔵弾性率が、５ＧＰａ～１０ＧＰａである、請求項１又は請求項２に記載のアンダーフィル材。 【請求項４】 さらに（Ｄ）可撓化剤を含有する、請求項１～請求項３のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項５】 さらに（Ｅ）界面活性剤を含有する、請求項１～請求項４のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項６】 さらに（Ｆ）イオントラップ剤を含有する、請求項１～請求項５のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項７】 さらに（Ｇ）硬化促進剤を含有する、請求項１～請求項６のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項８】 さらに（Ｈ）カップリング剤を含有する、請求項１～請求項７のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項９】 さらに（Ｊ）有機溶剤を含有し、前記有機溶剤の含有率が１０質量％以下である、請求項１～請求項８のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項１０】 配線基板と、 前記配線基板上に配置され、前記配線基板と接続部を介して電気的に接続される電子部品と、 少なくとも、前記配線基板と前記電子部品との接続部を封止する請求項１～請求項９のいずれか１項に記載のアンダーフィル材の硬化物と、 を備える電子部品装置。 【請求項１１】 前記接続部が鉛を含まない、請求項１０に記載の電子部品装置。 【請求項１２】 前記接続部が銅を含む、請求項１０又は請求項１１に記載の電子部品装置。 【請求項１３】 電子部品と配線基板とが接続部を介して電気的に接続される電子部品装置の製造方法であって、 前記電子部品における前記配線基板と対向する側の面及び前記配線基板における前記電子部品と対向する側の面の少なくとも一方の面に、請求項１～請求項９のいずれか１項に記載のアンダーフィル材を供給する供給工程と、 前記電子部品と前記配線基板とを前記接続部を介して接続し、かつ前記アンダーフィル材を硬化する接続工程と、を有する電子部品装置の製造方法。 【請求項１４】 電子部品と配線基板とが接続部を介して電気的に接続される電子部品装置の製造方法であって、 接続された前記電子部品と前記配線基板との隙間に請求項１～請求項９のいずれか１項に記載のアンダーフィル材を充填する充填工程と、 前記アンダーフィル材を硬化させる硬化工程と、を有する電子部品装置の製造方法。」 第３ 特許異議申立書に記載された申立理由の概要及び証拠方法 令和６年６月１４日提出の手続補正書（方式）により補正された特許異議申立書（以下、「申立書」という。）に記載された申立理由は、以下のとおりである。 １ 申立理由１－１（甲第１号証を主引例とする進歩性） 請求項１～１４に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明である甲第１号証に記載された発明及び技術常識並びに周知技術（甲第２号証の１～甲第５号証、甲第７号証）に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、上記請求項に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであって、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。 ２ 申立理由１－２（甲第５号証を主引例とする進歩性） 請求項１～１４に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明である甲第５号証に記載された発明及び技術常識並びに周知技術（甲第１号証～甲第４号証の３、甲第６号証の１～甲第７号証）に基いて、本件特許出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、上記請求項に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであって、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。 ３ 申立理由２（サポート要件） 請求項１～１４に係る特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し取り消されるべきものである。 その具体的理由は以下のとおりである。 本件発明１～１４の実施例は実施例２、５のみであるところ、ビスフェノール型エポキシ樹脂及びアルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を所定の割合で組み合わせて用いた例のみが示されているに過ぎない実施例２、５に基づいて、何らビスフェノール型エポキシ樹脂及びグリシジルエーテル型エポキシ樹脂の割合、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂の種類が特定されていない本件発明１～１４に係る発明の範囲まで、本件発明の課題を解決できると当業者が認識できる程度に具体例又は説明が記載されていない。 ４ 申立理由３（実施可能要件） 請求項１～１４に係る特許は、明細書の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し取り消されるべきものである。 その具体的理由は以下のとおりである。 ビスフェノール型エポキシ樹脂及びアルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を所定の割合で組み合わせて用いた実施例２、５のみから、ビスフェノール型エポキシ樹脂及びグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を配合する割合、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂の種類（特に、本件特許の実施例で用いたアルキルジオールは不明である）について、どのようにすれば、本件明細書の実施例２や実施例５と同様の耐温度サイクル性や良好な物性を示す液状樹脂組成物を得ることができるのか、合理的に推測することは困難であり、当業者に期待し得る程度を超える試行錯誤や複雑高度な実験等が必要である。 ５ 申立理由４（明確性） 請求項９～１４に係る特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し取り消すべきものである。 その具体的理由は以下のとおりである。 本件発明９は、「（Ｊ）有機溶剤を含有し、」及び「前記有機溶剤の含有率が１０質量％以下である」という特定事項を有するところ、「（Ｊ）有機溶剤を含有し、」という必須成分である旨の特定があるにもかかわらず、「前記有機溶剤の含有率が１０質量％以下である」と０質量％である場合を含む特定があり、これらは矛盾しているから、本件発明９～１４は明確でない。 ６ 証拠方法 申立人は、証拠として、以下の文献等を提出する。 甲第１号証 ：特開２０１２－１６２５８５号公報 甲第２号証の１：特開２０１５－０８１３０６号公報 甲第２号証の２：特開２００４－２１０９０１号公報 甲第２号証の３：特開２００９－０９１５１０号公報 甲第２号証の４：特開２００３－０７３４５３号公報 甲第３号証の１：特開２０１５－１８９８４８号公報 甲第３号証の２：特開２０１０－０３７３５２号公報 甲第３号証の３：特開２０１０－２５４９５１号公報 甲第３号証の４：特開２０１３－１５１６４２号公報 甲第４号証の１：特開２００７－１８２５６１号公報 甲第４号証の２：特開２０１５－１８９８４７号公報 甲第４号証の３：特開２０１３－１８１１６１号公報 甲第５号証 ：特開２０１５－２３２１４６号公報 甲第６号証の１：特開２０１７－０６６２４２号公報 甲第６号証の２：特開２０１２－１９３２８４号公報 甲第６号証の３：特開２０１３－１５１７００号公報 甲第７号証 ：入門エポキシ樹脂、新高分子文庫２５、第１版、ｐ．２３－６８，１０７－１３８ 甲第８号証 ：特許第７４５５０１７号公報 以下、甲各号証の番号に応じて、甲第１号証を「甲１」などという。 第４ 当審の判断 申立人がした申立ての理由によっては、本件発明１～１４に係る特許を取り消すことはできない。 その理由は以下のとおりである。 １ 申立理由１－１（甲１を主引例とする進歩性） （１）甲１に記載された事項及び甲１に記載された発明 ア 甲１には、次の事項が記載されている。 「【請求項１】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）アミン系硬化剤、（Ｃ）フィラー、（Ｄ）コアシェルゴム、および、（Ｅ）反応性希釈剤よりなり、 前記（Ｅ）反応性希釈剤が、１分子中に２以上のグリシジル基を含む化合物からなり、 前記（Ｂ）アミン系硬化剤の含有量が、前記（Ａ）エポキシ樹脂および前記（Ｅ）反応性希釈剤のエポキシ当量に対して、０．５～１．５当量であることを特徴とする半導体樹脂封止材。」 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、アンダーフィルとして用いられる半導体樹脂封止材に関する。 【背景技術】 【０００２】 電子機器の小型化、軽量化、高性能化に伴い半導体の実装形態がワイヤーボンド型からフリップチップ型へと変化してきている。 フリップチップ型の半導体装置は、バンプ電極を介して基板上の電極部と半導体素子とが接続された構造を持っている。この構造の半導体装置は、温度サイクル等の熱付加が加わった際に、エポキシ樹脂等の有機材料製の基板と、半導体素子と、の熱膨張係数の差によってバンプ電極に応力がかかり、バンプ電極にクラック等の不良が発生することが問題となっている。この不良発生を抑制するためにアンダーフィルと呼ばれる半導体樹脂封止材を用いて、半導体素子と基板との間のギャップを封止し、両者を互いに固定することによって、耐サーマルサイクル性を向上させることが広く行われている。 アンダーフィルとして用いられる液状封止材は、注入性、接着性、硬化性、保存安定性等に優れ、かつ、ボイドが発生しないことが求められる。また、液状封止材によって封止した部位が、耐湿性、耐サーマルサイクル性、耐リフロー、耐クラック性、耐反り等に優れることが求められる。 【０００３】 上述した要求特性を満足するため、アンダーフィルとして用いられる半導体樹脂封止材は、エポキシ樹脂を主剤とし、該エポキシ樹脂の硬化剤、および、フィラーを通常含有する。ここで、上記の成分に加えて、硬化促進剤を含有する場合もある。 【０００４】 エポキシ樹脂の硬化剤には、アミン系硬化剤、フェノール系硬化剤、酸無水物系硬化剤などがあるが、これらの中でもアミン系硬化剤が、種類も多く、また、半導体素子のパッシベーション膜（例えば、ポリイミドなど）との密着性に優れることから、アンダーフィルとして使用した際に耐吸湿リフロー性に優れるので主流になりつつある。 【０００５】 アンダーフィルによって、半導体素子と基板との間のギャップを封止するうえで解消すべき問題点として、フィレットクラックの問題がある。 フィレットクラックの問題を解消するため、アンダーフィルにゴム成分に添加することが一般的に知られている。しかしながら、アンダーフィルにゴム成分を添加した場合、粘度が上昇し、アンダーフィルの注入性が低下する。 樹脂組成物の粘度を下げるには、希釈剤の使用が有効な方法である。 このような目的で用いられる希釈剤は、非反応性のものと反応性のものとに分けることができる。非反応性の希釈剤としては、トルエン、ＭＥＫなどの有機溶剤が用いられるが、これらの有機溶剤は沸点が低いため、アンダーフィルの粘度を下げるのに非反応性の希釈剤を使用すると、ボイド発生の原因となるおそれがある。 一方、反応性の希釈剤は分子内にエポキシ基を持つことにより、硬化剤と反応して硬化物の一部となるため、このような問題はおこらず、物性低下は比較的少ないものが多い。反応性希釈剤の代表的なものとしては、各種のモノエポキシ化合物や多価アルコールのグリシジルエーテル化合物があり、特許文献１にも例示されている。 しかしながら、これらの反応性希釈剤を使用した場合、樹脂硬化物のガラス転移温度（Ｔｇ）や強靱性が著しく低下する問題がある。」 「【発明が解決しようとする課題】 【０００８】 本発明は上記した従来技術の問題点を解決するため、アンダーフィルとして使用した際に、注入性に優れ、フィレットクラックの発生および進展、ならびに、ボイドの発生が抑制された半導体樹脂封止材を提供することを目的とする。」 「【発明の効果】 【００１６】 本発明の半導体樹脂封止材は、常温（２５℃）での粘度が３００Ｐａ・ｓ以下と低く、アンダーフィルとして使用した際に注入性が良好である。 本発明の半導体樹脂封止材は、（Ｄ）成分、すなわち、コアシェルゴムの含有による低弾性率化によって、アンダーフィルとして使用した際に、フィレット部に生じる応力が低減され、フィレットクラックの発生を抑制することができる。 また、フィレットクラックが発生した場合には、（Ｄ）成分として含有させたコアシェルゴムが応力緩和剤として作用し、フィレットクラックの進展を抑制する。 また、本発明の半導体樹脂封止材は、（Ｅ）成分として含有させた１分子中に２以上のグリシジル基を含む化合物からなる反応性希釈剤の作用により、硬化後のアンダーフィルの強靱性が向上し、フィレットクラックが発生した場合であっても、その進展を抑制することができる。 また、本発明の半導体樹脂封止材は、アンダーフィルとして使用した際に、密着性が良好であり、吸湿リフロー試験時に剥離が生じることがなく、信頼性が高い。」 「【００１８】 （Ａ）成分：エポキシ樹脂 （Ａ）成分のエポキシ樹脂は、本発明の半導体樹脂封止材の主剤をなす成分である。 （Ａ）成分のエポキシ樹脂は、常温で液状であることが好ましいが、常温で固体のものであっても、他の液状のエポキシ樹脂又は希釈剤により希釈し、液状を示すようにして用いることができる。 具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、エーテル系又はポリエーテル系エポキシ樹脂、オキシラン環含有ポリブタジエン、アミノフェノール型エポキシ樹脂、シリコーンエポキシコポリマー樹脂等が例示される。 【００１９】 特に、液状であるエポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の平均分子量が約４００以下のもの；ｐ－グリシジルオキシフェニルジメチルトリスビスフェノールＡジグリシジルエーテルのような分岐状多官能ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂；ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂の平均分子量が約５７０以下のもの；ビニル（３，４－シクロヘキセン）ジオキシド、３，４－エポキシシクロヘキシルカルボン酸（３，４－エポキシシクロヘキシル）メチル、アジピン酸ビス（３，４－エポキシ－６－メチルシクロヘキシルメチル）、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）５，１－スピロ（３，４－エポキシシクロヘキシル）－ｍ－ジオキサンのような脂環式エポキシ樹脂；３，３’，５，５’－テトラメチル－４，４’－ジグリシジルオキシビフェニルのようなビフェニル型エポキシ樹脂；ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジル、３－メチルヘキサヒドロフタル酸ジグリシジル、ヘキサヒドロテレフタル酸ジグリシジルのようなグリシジルエステル型エポキシ樹脂；ジグリシジルアニリン、ジグリシジルトルイジン、トリグリシジル－ｐ－アミノフェノール、テトラグリシジル－ｍ－キシリレンジアミン、テトラグリシジルビス（アミノメチル）シクロヘキサンのようなグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ならびに１，３－ジグリシジル－５－メチル－５－エチルヒダントインのようなヒダントイン型エポキシ樹脂；ナフタレン環含有エポキシ樹脂が例示される。また、１，３－ビス（３－グリシドキシプロピル）－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサンのようなシリコーン骨格をもつエポキシ樹脂も使用することができる。さらに、（ポリ）エチレングリコールジグリシジルエーテル、（ポリ）プロピレングリコールジグルシジルエーテル、ブタンジオールグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテルのようなジエポキシド化合物；トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテルのようなトリエポキシド化合物等も例示される。 【００２０】 常温で固体ないし超高粘性のエポキシ樹脂を併用することも可能であり、そのようなエポキシ樹脂として、高分子量のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラックエポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等が例示される。これらは、常温で液体であるエポキシ樹脂と組み合わせて、流動性を調節して使用することができる。 【００２１】 常温で固体ないし超高粘性であるエポキシ樹脂を用いる場合、低粘度のエポキシ樹脂、例えば、（ポリ）エチレングリコールジグリシジルエーテル、（ポリ）プロピレングリコールジグルシジルエーテル、ブタンジオールグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテルのようなジエポキシド化合物；トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテルのようなトリエポキシド化合物等と組み合わせることが好ましい。 【００２２】 希釈剤を用いる場合、非反応性希釈剤及び反応性希釈剤のいずれをも使用することができるが、反応性希釈剤が好ましい。本明細書において、反応性希釈剤は、１個のエポキシ基を有する、常温で比較的低粘度の化合物をいうこととし、目的に応じて、エポキシ基以外に、他の重合性官能基、たとえばビニル、アリル等のアルケニル基；又はアクリロイル、メタクリロイル等の不飽和カルボン酸残基を有していてもよい。このような反応性希釈剤としては、ｎ－ブチルグリシジルエーテル、２－エチルヘキシルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、クレジルグリシジルエーテル、ｐ－ｓ－ブチルフェニルグリシジルエーテル、スチレンオキシド、α－ピネンオキシドのようなモノエポキシド化合物；アリルグリシジルエーテル、メタクリル酸グリシジル、１－ビニル－３，４－エポキシシクロヘキサンのような他の官能基を有するモノエポキシド化合物等が例示される。 【００２３】 （Ａ）成分としてのエポキシ樹脂は、単独でも、２種以上併用してもよい。エポキシ樹脂自体が、常温で液状であることが好ましい。中でも好ましくは、液状ビスフェノール型エポキシ樹脂、液状アミノフェノール型エポキシ樹脂、シリコーン変性エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂である。さらに好ましくは液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、液状ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ｐ－アミノフェノール型液状エポキシ樹脂、１，３－ビス（３－グリシドキシプロピル）テトラメチルジシロキサンである。」 「【００３５】 （Ｅ）成分：反応性希釈剤 本発明の半導体樹脂封止材において、（Ｅ）成分としての反応性希釈剤は、半導体樹脂封止材の粘度を下げる目的で含有させる。 ［背景技術］の欄で述べたように、反応性希釈剤は分子内にエポキシ基を持つことにより、硬化剤と反応して硬化物の一部となるものであり、各種のモノエポキシ化合物や多価アルコールのグリシジルエーテル化合物が、反応性希釈剤として従来使用されていたが、これら硬化剤との反応に寄与する官能基（エポキシ基、グリシジル基）が１分子中に１つのみの化合物を反応性希釈剤として使用した場合、硬化時に三次元的な架橋を形成することができないため、樹脂硬化物のガラス転移温度（Ｔｇ）や強靱性が著しく低下する問題があった。 本発明の半導体樹脂封止材では、（Ｅ）成分の反応性希釈剤として、１分子中に２以上のグリシジル基を含む化合物からなるものを用いることで、硬化時に三次元的に架橋を形成する。これにより、半導体樹脂封止材をアンダーフィルとして用いた際に、硬化時におけるガラス転移温度（Ｔｇ）や強靱性の低下が抑制される。 【００３６】 （Ｅ）反応性希釈剤として用いる１分子中に２以上のグリシジル基を含む化合物としては、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル（以下、「ＰＰＧＥ」と略す。）等が例示される。 【００３７】 本発明の半導体樹脂封止材において、（Ｅ）成分としての反応性希釈剤の含有量が（Ａ）成分としてのエポキシ樹脂１００質量部に対して１～３０質量部であることが好ましい。１質量部未満だと、半導体樹脂封止材の常温での粘度が上昇し、アンダーフィルとして使用する際に、注入性が悪化するおそれがある。また、半導体樹脂封止材をアンダーフィルとして用いた際に、硬化時におけるガラス転移温度（Ｔｇ）や強靱性が低下し、フィレットクラックの発生および進展を抑制できないおそれがある。一方、３０質量部超だと、半導体樹脂封止材をアンダーフィルとして用いた際に、密着性に劣り、吸湿リフロー試験時に剥離が生じるおそれがある。」 「【００４３】 本発明の半導体樹脂封止材は、上記（Ａ）～（Ｇ）以外の成分を必要に応じて含有してもよい。このような成分の具体例としては、消泡剤、イオントラップ剤、界面活性剤、表面改質剤、顔料、染料、その他着色剤などを配合することができる。各配合剤の種類、配合量は常法通りである。」 「【実施例】 【００５４】 以下、実施例により、本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。 【００５５】 （実施例１～１７、比較例１～５） 下記表に示す配合割合となるように、ロールミルを用いて原料を混練して実施例１～１７、比較例１～５の半導体樹脂封止材を調製した。なお、表中の各組成に関する数値は質量部を表している。 なお、表中の記号は、それぞれ以下を表わす。 （Ａ）エポキシ樹脂 エポキシ樹脂Ａ１：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、製品名ＹＤＦ８１７０、東都化成株式会社製 エポキシ樹脂Ａ２：ナフタレンエポキシ樹脂、製品名ＨＰ４０３２Ｄ、ＤＩＣ株式会社製エポキシ樹脂Ａ３：アミノフェノール型エポキシ樹脂、製品名ＪＥＲ６３０、ジャパンエポキシレジン株式会社製 （Ｂ）アミン系硬化剤 アミン系硬化剤Ｂ１：４，４’－ジアミノ－３，３’－ジエチルジフェニルメタン、製品名カヤハードＡ－Ａ、日本化薬株式会社製 アミン系硬化剤Ｂ２：ジエチルトリエンジアミン、製品名エタキュア１００、ＡＬＢＥＭＡＲＬＥ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．製 アミン系硬化剤Ｂ３：ジメチルチオトルエンジアミン（変性芳香族アミンを含む）、製品名アデカＥＨ１０５Ｌ、株式会社ＡＤＥＫＡ製 （Ｃ）フィラー フィラーＣ１：エポキシ表面処理シリカフィラー（平均粒径２μｍ）、製品名ＳＥ５２００ＳＥＥ、株式会社アドマテックス製 （Ｄ）コアシェルゴム コアシェルゴムＤ１：コア：シリコーンゴム（シリコーン系エラストマー）、シェル：アクリル樹脂、平均粒径０．３μｍ コアシェルゴムＤ２：コア：ブタジエンゴム（ブタジエン系エラストマー）、シェル：アクリル樹脂、平均粒径０．１μｍ （Ｅ）反応性希釈剤 反応性希釈剤Ｅ１：ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル（エポキシ当量：３２０、全塩素量：１０００ｐｐｍ）、 （Ｆ）硬化促進剤 硬化促進剤Ｆ１：イミダゾール系硬化促進剤、製品名２Ｐ４ＭＨＺ、四国化成工業株式会社製 （Ｇ）シランカップリング剤 シランカップリング剤Ｇ１：エポキシ系シランカップリング剤（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、ＫＢＭ４０３、信越化学株式会社製 【００５６】 調製した半導体樹脂封止材を評価用試料として以下の評価を実施した。 （粘度） ブルックフィールド粘度計を用いて、液温２５℃、５０ｒｐｍで調製直後の評価用試料の粘度を測定した。 【００５７】 （注入性） ＦＲ－４基板（基板サイズ３０．０ｍｍ×３０．０ｍｍ×厚さ０．７５ｍｍ）上にガラス基板（サイズ２０ｍｍ×２６ｍｍ×厚さ１．２５ｍｍ）を５０μｍのギャップを空けて張り合わせた試験片を、表面温度が１１０℃のホットプレート上に置き、該ギャップの中に評価用試料を毛管作用により注入させ、２０ｍｍまでの到達時間を測定した。 【００５８】 （ガラス転移温度（Ｔｇ）） 評価用試料を１６５℃で１２０ｍｉｎ加熱硬化させ８ｍｍφ×２００ｍｍの円柱状に成形した硬化物について、ブルカーＡＳＸ製ＴＭＡ４０００ＳＡを用いて、ＴＭＡ法によりガラス転移温度を測定した。 【００５９】 （弾性率（曲げ弾性率）） 離型剤を塗布したガラス板とガラス板との間に評価用試料を挟み、１６５℃、１２０分で厚さ３５０μｍのシート状（試験片の大きさ；１０×４０ｍｍ）に硬化させ、万能試験機（（株）島津製作所製 ＡＧ－Ｉ）を用いて室温での曲げ弾性率を求めた。 なお、ｎ＝３で測定し、平均値を検査値とする。 また、試験片の膜厚及び幅は、５点測定し、平均値を計算値に用いる。 （測定温度：１５～３０℃） 【００６０】 （吸湿リフロー性） 株式会社日立超ＬＳＩシステムズ製ＪＫＩＴＴｙｐｅIII基板上にＰＨＡＳＥ２Ｅ１７５＿ＬＦ（株式会社日立超ＬＳＩシステムズ製）をフリップチップ実装させた評価用基板（基板サイズ５２．５ｍｍ×３０．０ｍｍ×厚さ０．７３ｍｍ、ダイサイズ１０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ０．７３ｍｍ、ＰＩパッシベーションダイ、Ｓｎ－３Ａｇ－０．５Ｃｕバンプ、バンプピッチ１７５μｍ）の間隙に、評価用試料を毛管作用により注入させ、１６５℃のバッチ式温風乾燥機にて２時間硬化させたのち、デジタルマルチメーターにより抵抗値を測定した。 次いで、リフロー炉にてＭＡＸ２６０℃のリフロー処理を行い次いで６０℃／６０％の恒温恒湿槽に４０時間放置し、再度リフロー処理を３回行った後、抵抗値および超音波探傷機（ＳＡＴ）を用いて剥離の状態を観察した。剥離が全く観察されず導通不良のない場合（抵抗値が硬化後に対する変化率が±１０％未満である場合）を◎、チップ面積に対する剥離の発生している面積の割合が１％未満でありかつ導通不良のない場合を○、剥離の範囲が１％以上もしくは導通不良のある場合を×とし、○以上の評価のものを吸湿リフロー性が良好であるとした。 【００６１】 （フィレットクラック） 上記と同様に吸湿リフローを行った試験基板を、サーマルサイクル（－５５℃／３０ｍｉｎ．⇔１２５℃／３０ｍｉｎ．）へ１０００サイクル投入した後、フィレットクラックをマイクロスコープにて観察した。フィレットクラックの、ダイと水平方向の長さを計測し、ダイ周辺長さに対する割合が１０％未満の場合は◎、１０％以上３０％未満の場合を○、３０％以上を×とし、○以上の評価のものを吸湿リフロー性が良好であるとした。 【００６２】 【表１】 ［図：0001418252000001.jpg］ 【００６３】 【表２】 ［図：0001418252000002.jpg］ 【００６４】 【表３】 ［図：0001418252000003.jpg］ 」 イ 甲１に記載された発明 甲１には、「（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）アミン系硬化剤、（Ｃ）フィラー、（Ｄ）コアシェルゴム、および、（Ｅ）反応性希釈剤よりなり、前記（Ｅ）反応性希釈剤が、１分子中に２以上のグリシジル基を含む化合物からなり、前記（Ｂ）アミン系硬化剤の含有量が、前記（Ａ）エポキシ樹脂および前記（Ｅ）反応性希釈剤のエポキシ当量に対して、０．５～１．５当量であることを特徴とする半導体樹脂封止材。」（請求項１）が記載されており、実施例において、その具体例としての半導体樹脂封止材を調製し、調製した半導体樹脂封止材を評価用試料として、吸湿リフロー性を評価するために、株式会社日立超ＬＳＩシステムズ製ＪＫＩＴＴｙｐｅIII基板上にＰＨＡＳＥ２Ｅ１７５＿ＬＦ（株式会社日立超ＬＳＩシステムズ製）をフリップチップ実装させた評価用基板（基板サイズ５２．５ｍｍ×３０．０ｍｍ×厚さ０．７３ｍｍ、ダイサイズ１０ｍｍ×１０ｍｍ×厚さ０．７３ｍｍ、ＰＩパッシベーションダイ、Ｓｎ－３Ａｇ－０．５Ｃｕバンプ、バンプピッチ１７５μｍ）の間隙に、評価用試料を毛管作用により注入させ、１６５℃のバッチ式温風乾燥機にて２時間硬化させたことが示されている（【００５４】～【００６４】【表３】）。 そこで、甲１の実施例１に着目して、【０００１】等における半導体樹脂封止材をアンダーフィルとして用いる旨の記載、実施例において半導体樹脂封止材をフリップチップ実装させた評価用基板の間隙に注入させて硬化させていることとあわせて整理すると、次の発明が記載されているといえる。 「エポキシ樹脂Ａ１：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、製品名ＹＤＦ８１７０、東都化成株式会社製を１００質量部、アミン系硬化剤Ｂ１：４，４’－ジアミノ－３，３’－ジエチルジフェニルメタン、製品名カヤハードＡ－Ａ、日本化薬株式会社製を４３質量部、フィラーＣ１：エポキシ表面処理シリカフィラー（平均粒径２μｍ）、製品名ＳＥ５２００ＳＥＥ、株式会社アドマテックス製を２３９質量部、コアシェルゴムＤ１：コア：シリコーンゴム（シリコーン系エラストマー）、シェル：アクリル樹脂、平均粒径０．３μｍを３質量部、反応性希釈剤Ｅ１：ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル（エポキシ当量：３２０、全塩素量：１０００ｐｐｍ）を１５質量部、シランカップリング剤Ｇ１：エポキシ系シランカップリング剤（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、ＫＢＭ４０３、信越化学株式会社製を１．５３質量部含有するアンダーフィル材。」（以下、「甲１発明」という。） （２）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１発明を対比する。 甲１発明の「エポキシ樹脂Ａ１：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、製品名ＹＤＦ８１７０、東都化成株式会社製」は、本件発明１の「ビスフェノール型エポキシ樹脂」に相当する。 甲１発明の「エポキシ樹脂Ａ１：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、製品名ＹＤＦ８１７０、東都化成株式会社製」は分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂であり、甲１発明の「反応性希釈剤Ｅ１：ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル（エポキシ当量：３２０、全塩素量：１０００ｐｐｍ）」は分子中に芳香環を含まないエポキシ樹脂であり、甲１発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲１発明において、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を計算すると約８６．９６質量％（＝１００／（１００＋１５）×１００）となり、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であ」るといえる。 甲１発明の「エポキシ樹脂Ａ１：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、製品名ＹＤＦ８１７０、東都化成株式会社製」、「反応性希釈剤Ｅ１：ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル（エポキシ当量：３２０、全塩素量：１０００ｐｐｍ）」はどちらも３官能以上のエポキシ樹脂でなく、甲１発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲１発明において、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合は０質量％であるから、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、０質量％であ」るといえる。 甲１発明の「アミン系硬化剤Ｂ１：４，４’－ジアミノ－３，３’－ジエチルジフェニルメタン、製品名カヤハードＡ－Ａ、日本化薬株式会社製」は、芳香環を有するから、本件発明１の「（Ｂ）硬化剤」である「芳香族アミン化合物」に相当する。 甲１発明の「フィラーＣ１：エポキシ表面処理シリカフィラー（平均粒径２μｍ）、製品名ＳＥ５２００ＳＥＥ、株式会社アドマテックス製」は、本件発明１の「（Ｃ）無機充填剤」に相当する。 甲１発明の「アンダーフィル材」は、本件発明１の「アンダーフィル材」に相当する。 そうすると、本件発明１と甲１発明は、 「（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤及び（Ｃ）無機充填剤を含み、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、０質量％であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂が、ビスフェノール型エポキシ樹脂を含み、 前記（Ｂ）硬化剤が、芳香族アミン化合物であるアンダーフィル材。」の点で一致し、次の点で相違する。 ＜相違点１－１＞ 本件発明１は、「（Ａ）エポキシ樹脂が、」「アルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を含」むのに対し、甲１発明は、アルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を含まない点 ＜相違点１－２＞ 本件発明１は、「（Ｉ）酸化防止剤」を含むのに対し、甲１発明は、酸化防止剤を含まない点 ＜相違点１－３＞ 本件発明１は、「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であ」るのに対し、甲１発明は、そのような特定がない点 ＜相違点１－４＞ 本件発明１は、「硬化物としたときの、」「ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」るのに対し、甲１発明は、そのような特定がない点 イ 検討 事案に鑑み、相違点１－３及び相違点１－４についてまとめて検討する。 本件明細書の【００１６】には、「アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、７０質量％以上とすることがより好ましい。アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましく、７０質量％以下とすることがより好ましく、６０質量％以下とすることがさらに好ましい。」という記載があるところ、この記載からは、ガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするための要件の一つとして、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、また、２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするための要件の一つとして、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましいということは理解できる。 しかしながら、熱膨張係数や貯蔵弾性率は樹脂成分の種類やその配合割合により異なるから、例えば反応性希釈剤であるポリプロピレングリコールジグリシジルエーテルを、アルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂に代える等、エポキシ樹脂の種類が変われば熱膨張係数や貯蔵弾性率は変わるといえる。さらに、フィラーや硬化剤の種類や配合割合も熱膨張係数や貯蔵弾性率に影響を与える。 そうすると、甲１発明が、本件明細書の【００１６】の、「分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上」、「３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下」ということを満たしているからといって、ガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であるとは必ずしも認めることができず、上記相違点１－３及び上記相違点１－４は実質的な相違点である。 また、甲１の【０００５】、【０００７】には、アンダーフィルによって、半導体素子と基板との間のギャップを封止するうえで解消すべき問題点として、フィレットクラックの問題があり、これを解消するためにゴム成分を添加すると、粘度が上昇し、アンダーフィルの注入性が低下するため、粘度を下げるために希釈剤を使用するが、非反応性の希釈剤を使用すると、ボイド発生の原因となるおそれがあり、反応性希釈剤として各種のモノエポキシ化合物や多価アルコールのグリシジルエーテル化合物を使用した場合、樹脂硬化物のガラス転移温度（Ｔｇ）や強靱性が著しく低下する問題があったため、アンダーフィルとして使用した際に、注入性に優れ、フィレットクラックの発生および進展、ならびに、ボイドの発生が抑制された半導体樹脂封止材を提供することを目的とすることが記載されている。そして、甲１の実施例には、調製した半導体樹脂封止材について、粘度、注入性、ガラス転移温度、曲げ弾性率、吸湿リフロー性、フィレットクラックを測定・評価したことが示されている（【００５６】～【００６４】【表３】）。しかしながら、甲１には、アンダーフィル材の硬化物における熱膨張係数に関して、「（Ｃ）成分としてのフィラーは、半導体樹脂封止材の熱膨張係数を調整することにより、アンダーフィルとして使用した際に耐サーマルサイクル性を向上させる。」（【００２６】）と記載されるにとどまり、また、アンダーフィル材の硬化物における貯蔵弾性率については何ら記載されていない。 そうすると、甲１には、甲１発明に係る半導体樹脂封止材の熱膨張係数や貯蔵弾性率を所定の値とする動機付けがあるとはいえないから、甲１発明において、「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」るとすることは当業者が容易に想到し得たとはいえない。また、甲２の１～甲５、甲７にも、アンダーフィル材を硬化物としたときの、ガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とし、かつ、２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とすることは記載されていないから、甲２の１～甲５、甲７に記載された事項を考慮しても上記判断に影響しない。 よって、甲１～甲５、甲７の記載を基に、甲１発明において、相違点１－３及び１－４に係る本件発明１の構成を採用することが動機付けられるとはいえない。 ウ 本件発明１の効果について 本件発明１は、「本発明によれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法が提供される。」（本件明細書の【００１０】）という効果を奏するものである。 一方、甲１には、特にクラックについて、フィレットクラックであることや（【００６１】）、バンプ電極にクラックが発生することが記載ないし示唆されているにとどまり（【０００２】）、ソルダーレジストのクラックであることまでは明示的に記載されていないから、本件発明１の効果は当業者が予測し得る範囲のものとはいえない。 エ 甲１の実施例２～１７を引用発明とする場合も、上記ア～ウで甲１発明について述べたのと同じ理由により、本件発明１は当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 オ 小括 したがって、その余の相違点を検討するまでもなく、本件発明１は、甲１に記載された発明、及び、甲１～甲５、甲７に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （３）本件発明２～１４について 本件発明２～１４は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであるから、上記（２）で述べたのと同じ理由により、甲１に記載された発明、及び、甲１～甲５、甲７に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （４）まとめ 以上のことから、本件発明１～１４に係る特許は、申立理由１－１によっては取り消すことはできない。 ２ 申立理由１－２（甲５を主引例とする進歩性）について （１）甲５に記載された事項及び甲５に記載された発明 ア 甲５には、次の事項が記載されている。 「【請求項１】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤及び（Ｃ）無機充填剤を含有する液状エポキシ樹脂組成物を複数種準備する工程と、 前記液状エポキシ樹脂組成物のそれぞれについて、基板と半導体素子との間隙に含浸するときの温度における粘度及び表面張力を測定する工程と、 測定された前記粘度が０．１３Ｐａ・ｓ以下であり、測定された前記表面張力が２５ｍＮ／ｍ以上である液状エポキシ樹脂組成物を選択する工程と、 を有するフリップチップ封止用の液状エポキシ樹脂組成物の選択方法。」 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、液状エポキシ樹脂組成物の選択方法及び製造方法、並びに電子部品装置及びその製造方法に関する。 【背景技術】 【０００２】 半導体には、素子を外部環境から保護して各種信頼性を確保すると同時に基板への実装を容易にするためパッケージが必要である。パッケージには種々の形態があるが、一般的には金属製リードフレームに形成されたタブに素子を固着し、素子表面の電極とインナーリード間を金ワイヤで電気的に接続し、素子、金ワイヤ及びリードフレームの一部を、エポキシ樹脂組成物を用いて低圧トランスファ成形法で封止したパッケージが広く実用に供されている。このような樹脂封止型半導体装置は、素子サイズに比べてパッケージの外形がかなり大きく、高密度実装の観点からは極めて非効率的である。そのため、パッケージ形態はピン挿入型から表面実装型に移行するとともに小型・薄型化が積極的に行われた。しかし、金属製リードフレームに素子を搭載し、ワイヤボンディングしたものを樹脂封止する構造を採用する以上、実装効率を高めるには限界があった。これに対してＣＯＢ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｂｏａｒｄ）、ハイブリッドＩＣ、モジュール、カードなどの分野では、一部の素子を高密度実装するためベアチップを、バンプを介して基板にフェイスダウンで実装するいわゆるフリップチップ実装を採用してきた。最近は素子の高集積化、高機能化、多ピン化、システム化、高速化、低コスト化などに対応するためＣＳＰ（Ｃｈｉｐ Ｓｃａｌｅ Ｐａｃｋａｇｅ）と呼ばれる種々の小型パッケージが開発され、パッケージ用基板に素子を搭載する方法として、実装効率のほか電気特性、多ピン化対応に優れるフリップチップ実装の採用が増えている。また、最近の表面実装型パッケージやＣＳＰは、端子がエリアアレイ状に配置されたものが多く、この種のパッケージの実装形態はフリップチップ実装と同じである。 【０００３】 ところで、フリップチップ実装を行う場合、素子と基板あるいはＣＳＰはそれぞれ熱膨張係数が異なり、接合部に熱応力が発生するため、接続信頼性の確保が重要な課題である。また、ベアチップは回路形成面が充分に保護されていないため、水分やイオン性不純物が浸入し易く耐湿信頼性の確保も重要な課題である。その対策として、通常素子と基板の間隙にアンダーフィル材としてエポキシ樹脂組成物を充填して介在させ、接合部の補強及び素子の保護を行っている。樹脂組成物を介在させる方法には種々の方式があるが、一般的には液状のエポキシ樹脂組成物を素子の周辺に滴下し、毛細管現象により素子と基板の間隙にしみ込ませる（含浸させる）方法が採用されている（例えば、特許文献１参照）。」 「【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 アンダーフィル用エポキシ樹脂組成物は無加圧状態で素子と基板の間隙に含浸させた後加熱硬化するため、素子、基板及びバンプとの界面あるいは組成物内部にボイドが残存（または発生）し、これに熱ストレスが加わると界面剥離やクラックが発生することがあり、ボイドの低減が重要な課題になっている。最近は、素子の高集積度化、多機能化などによってチップサイズが大型化する一方、多ピン化によってバンプの小径化、狭ピッチ化が行われ、結果的に素子（チップ）と基板の間隙が狭まる方向にあり、上記課題の解決がますます難しくなっていた。また、環境問題の観点から、バンプ材質が鉛はんだから脱鉛はんだへ、更にはＣｕポストへと変更されつつあり、仕様が多様化してきている。また、はんだの脱鉛化に伴い、端子への濡れが悪くなる傾向にあり、結果的に、バンプ周辺に凹凸部や微細なソルダーレジストとの隙間などが発生しやすく、樹脂流入時に空気を巻き込みやすくなることで、ボイド発生の原因となっている。さらに、バンプのＣｕ化に伴い、狭ピッチ化も加速する傾向にあり、ボイドの発生抑制がますます困難になってきている。 【０００６】 本発明はかかる状況を鑑みなされたもので、基板と半導体素子との間隙への含浸性に優れ、ボイドの発生が抑制された液状エポキシ樹脂組成物を選択する選択方法、該液状エポキシ樹脂組成物の製造方法、該液状エポキシ樹脂組成物を用いた信頼性に優れる電子部品装置及びその製造方法を提供することを課題とする。」 「【発明の効果】 【００１５】 本発明によれば、基板と半導体素子との間隙への含浸性に優れ、ボイドの発生が抑制された液状エポキシ樹脂組成物を選択する選択方法、該液状エポキシ樹脂組成物の製造方法、該樹脂組成物を用いた信頼性に優れる電子部品装置及びその製造方法を提供することができる。」 「【００１９】 本発明の選択方法によって選択される液状エポキシ樹脂組成物は、常温（２５℃）において液状である。具体的には、２５℃において、Ｅ型粘度計で測定される粘度が１０００Ｐａ・ｓ以下である。 また前記液状エポキシ樹脂組成物は、半導体素子等の実装部品を、基板の回路形成面にフェイスダウンで実装した後、アンダーフィルを形成するフリップチップ封止用に用いられる。半導体素子のフリップチップ封止は具体的には以下のようにして行なわれる。」 「【００３３】 （Ａ）エポキシ樹脂 前記エポキシ樹脂としては特に制限はなく、通常用いられるエポキシ樹脂から適宜選択することができる。中でも常温で液状のエポキシ樹脂の少なくとも１種を含むことが好ましい。エポキシ樹脂としては例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ナフタレンジオール、水添ビスフェノールＡ等とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノール類とアルデヒド類とを縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したノボラック型エポキシ樹脂、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、及び脂環族エポキシ樹脂などを挙げることができる。なかでも、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ナフタレンジオール型エポキシ樹脂、及び水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、並びにグリシジルアミン型エポキシ樹脂から選ばれる少なくとも１種を用いることが好ましく、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ナフタレンジオール型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂から選ばれる少なくとも１種を用いることがより好ましい。これらのエポキシ樹脂は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。 【００３４】 またエポキシ樹脂として、発明の目的を損なわない範囲であれば固形のエポキシ樹脂を併用してもよい。 さらには粘度調整のためエポキシ基を有する反応性希釈剤を混合してもよい。エポキシ基を有する反応性希釈剤としては例えばｎ－ブチルグリシジルエーテル、バーサティック酸グリシジルエーテル、スチレンオキサイド、エチルヘキシルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、ブチルフェニルグリシジルエーテル、１，６－ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、ジエチレングリコールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテルが挙げられる。これらの内の１種類あるいは複数種を併用してもよい。 前記液状エポキシ樹脂組成物に用いるこれらのエポキシ樹脂は、十分に精製されたもので、イオン性不純物が少ないものが好ましい。例えば、遊離Ｎａイオン、遊離Ｃｌイオンは５００ｐｐｍ以下であることが好ましい。 【００３５】 前記液状エポキシ樹脂組成物におけるエポキシ樹脂の含有率は特に制限されない。なかでも粘度の観点から、液状エポキシ樹脂組成物の総量中に１５質量％～５０質量％であることが好ましく、２０質量％～３０質量％であることがより好ましい。 【００３６】 前記液状エポキシ樹脂組成物は、含浸性、保存安定性およびハンドリングの観点から、エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の少なくとも１種を含み、ナフタレンジオール型エポキシ樹脂及びグリシジルアミン型エポキシ樹脂から選ばれる少なくとも１種をさらに含むことが好ましく、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂をエポキシ樹脂の総量の５０質量％以上含み、ナフタレンジオール型エポキシ樹脂及びグリシジルアミン型エポキシ樹脂から選ばれる少なくとも１種を５０質量％以下でさらに含むことがより好ましい。」 「【００３７】 （Ｂ）硬化剤 前記液状エポキシ樹脂組成物は、硬化剤の少なくとも１種を含む。前記硬化剤としては特に制限はなく、エポキシ樹脂の硬化剤として一般に使用されている酸無水物、フェノール樹脂、芳香族アミン、各種イミダゾール誘導体などから適宜選択することができる。なかでも、低粘度化の観点からは酸無水物が好ましい。また保存安定性の観点からはフェノール樹脂及びイミダゾール誘導体が好ましい。また耐湿接着性の観点からは芳香族アミンが好ましい。 またエポキシ樹脂組成物が液状であれば、硬化剤は固形の化合物を使用してもよいし液状及び固形の化合物を併用してもよい。 ・・・ 【００３９】 前記芳香族アミンとしては、例えば、エピキュアＷ、エピキュアＺ（いずれも三菱化学社製、商品名）、カヤハードＡ－Ａ、カヤハードＡ－Ｂ、カヤハードＡ－Ｓ（いずれも日本化薬社製、商品名）、トートアミンＨＭ－２０５（東都化成社製、商品名）、アデカハードナーＥＨ－１０１（旭電化工業社製、商品名）、エポミックＱ－６４０、エポミックＱ－６４３（いずれも三井化学社製、商品名）、ＤＥＴＤＡ８０（Ｌｏｎｚａ社製、商品名）等が挙げられる。これらは１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。」 「【００４７】 前記液状エポキシ樹脂組成物は必要に応じて、可撓化剤、硬化促進剤、カップリング剤、着色剤、溶剤、界面活性剤、イオントラップ剤などを含むことができる。」 「【実施例】 【００７０】 以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。尚、特に断りのない限り、「部」及び「％」は質量基準である。 【００７１】 （Ａ）エポキシ樹脂として以下のエポキシ樹脂を用いた エポキシ１：東都化成社製、商品名「ＹＤＦ－８１７０Ｃ」 エポキシ２：三菱化学社製、商品名［Ｅ６３０」 エポキシ３：ＤＩＣ社製、商品名「ＨＰ４０３２Ｄ」 （Ｂ）硬化剤としては、液状アミン:三菱化学社製、商品名「エピキュアＷ」を用いた。 （Ｃ）無機充填剤としては、球状溶融シリカ（体積平均粒子径１μｍ）を用いた。 また可撓化剤としては、シリコーン微粒子：東レ社製、商品名「トレフィルＥ６０１」を用い、界面活性剤として以下の界面活性剤を用いた。 界面活性剤１：東レ社製、商品名「ＳＨ８４００」 界面活性剤２：信越化学工業社製、商品名「ＫＦ６０１２」 【００７２】 ［実施例１～７］ 表１に示す配合部数で計量した各素材を真空擂潰機に入れ、混練して液状エポキシ樹脂組成物をそれぞれ得た。なお、無機充填剤の括弧内の数値は、樹脂組成物の総量中における無機充填剤の含有率（質量％）である。 得られた液状エポキシ樹脂組成物について、以下のようにして含浸温度における粘度と表面張力を測定した。評価結果を表１に示した。 【００７３】 （１）粘度測定 レオメータＡＲ２０００（ＴＡ－インスツルメンツ製）を用いて、液状エポキシ樹脂組成物の含浸温度での粘度を、φ６０ｍｍのパラレルプレートを用いてせん断応力２Ｐａの条件で測定した。 【００７４】 （２）表面張力測定 表面張力測定計ＤＣＡＴ１１（営弘精機製）を用いて、白金イリジウムプレート法で液状エポキシ樹脂組成物の含浸温度での表面張力を測定した。 【００７５】 次にチップサイズ２０ｍｍ×２０ｍｍ×０．７２５ｍｍのシリコンチップ（アルミ配線を有する半導体素子）を、３５ｍｍ×３５ｍｍ×１．０ｍｍの回路基板上に、Ｓｎ－Ａｇ －Ｃｕ系のはんだバンプを用いて接続し、評価用パッケージを得た。ここで、バンプ間隔（バンプピッチ）は１５０μｍであり、シリコンチップと回路基板の間隙（ギャップ）は６０μｍであった。また１４８８４バンプのデージィチェーンとなっており、電気的に導通を確認できる仕様である。 【００７６】 次に上記で得られた液状エポキシ樹脂組成物を、ディスペンサーを用いて、表１に記載の含浸温度に予熱した評価用パッケージのシリコンチップの側面（１辺）に滴下し、シリコンチップと回路基板の間隙に含浸させた。 液状エポキシ樹脂組成物が含浸された評価用パッケージを１６５℃に加熱した高温槽中で２時間加熱して液状エポキシ樹脂組成物を硬化させ、目的とする樹脂封止型半導体装置である電子部品装置を得た。 得られた電子部品装置について、以下のようにしてボイド観察及び信頼性評価を行なった。評価結果を表１に示した。 【００７７】 （４）ボイド観察 上記で得られた電子部品装置の内部を超音波探傷装置Ｉｎｓｉｇｈｔ３００（インサイト製）で観察し、ボイドの有無を調べ、以下の評価基準に従って評価した。 －評価基準－ Ａ：ボイドが観察されなかった。 Ｂ：観察されたボイドの直径が１００μｍ未満で、且つ観察されたボイドの回路基板上への投影面積が、シリコンチップ面積の１％未満であった。 Ｃ：観察されたボイドの直径が１００μｍ以上で、又は観察されたボイドの回路基板上への投影面積が、シリコンチップ面積の１％以上であった。 【００７８】 （５）信頼性評価 （ａ）耐リフロー性 上記で得られた電子部品装置を１２０℃で１２時間加熱乾燥した後、３０℃、６０％ＲＨ下で１９２時間吸湿させた。次いで遠赤外線加熱方式のリフロー炉（２６５℃加熱時間１０秒）中を５回通した。その後、電子部品装置の内部を超音波探傷装置で観察し、液状エポキシ樹脂組成物の硬化物とシリコンチップ及び回路基板との剥離の有無と、液状エポキシ樹脂組成物の硬化物におけるクラックの有無とを調べた。 硬化物の剥離又は硬化物のクラックが観察されたパッケージを不良パッケージとし、不良パッケージ数／評価パッケージ数として耐リフロー性を評価した 【００７９】 （ｂ）耐温度サイクル性 上記で得られた電子部品装置を－５５℃～１２５℃、各３０分のヒートサイクルで１０００サイクル処理した。その後、導通試験を行ってアルミ配線及びバンプの断線不良の発生の有無を調べるとともに、シリコンチップのクラック有無及びシリコンチップと液状エポキシ樹脂組成物の硬化物との剥離の有無を超音波探傷装置で観察した。 断線不良又はシリコンチップのクラック若しくは剥離が観察されたパッケージを不良パッケージとし、不良パッケージ数／評価パッケージ数として耐温度サイクル性を評価した。 【００８０】 【表１】 ［図：0001418252000004.jpg］ 」 イ 甲５に記載された発明 甲５には、「（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤及び（Ｃ）無機充填剤を含有する液状エポキシ樹脂組成物を複数種準備する工程と、前記液状エポキシ樹脂組成物のそれぞれについて、基板と半導体素子との間隙に含浸するときの温度における粘度及び表面張力を測定する工程と、測定された前記粘度が０．１３Ｐａ・ｓ以下であり、測定された前記表面張力が２５ｍＮ／ｍ以上である液状エポキシ樹脂組成物を選択する工程と、を有するフリップチップ封止用の液状エポキシ樹脂組成物の選択方法。」（請求項１）が記載されており、実施例において、その具体例として、液状エポキシ樹脂組成物を製造し、得られた液状エポキシ樹脂組成物を、ディスペンサーを用いて、予熱した評価用パッケージのシリコンチップの側面（１辺）に滴下し、シリコンチップと回路基板の間隙に含浸させ、液状エポキシ樹脂組成物が含浸された評価用パッケージを１６５℃に加熱した高温槽中で２時間加熱して液状エポキシ樹脂組成物を硬化させ、目的とする樹脂封止型半導体装置である電子部品装置を得たことが示されている（【００７０】～【００８０】【表１】）。 そこで、甲５の実施例４に着目して、【００１９】における液状エポキシ樹脂組成物がアンダーフィルを形成するフリップチップ封止用に用いられる旨の記載、実施例において液状エポキシ樹脂組成物をシリコンチップと回路基板の間隙に含浸させて硬化させていることをあわせて整理すると、次の発明が記載されているといえる。 「エポキシ１：東都化成社製、商品名「ＹＤＦ－８１７０Ｃ」６０質量部、エポキシ３：ＤＩＣ社製、商品名「ＨＰ４０３２Ｄ」４０質量部、（Ｂ）硬化剤として液状アミン:三菱化学社製、商品名「エピキュアＷ」２９質量部、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン３質量部、カーボンブラック１質量部、（Ｃ）無機充填剤として球状溶融シリカ（体積平均粒子径１μｍ）２００質量部を含有するアンダーフィル材。」（以下、「甲５発明」という。） （２）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲５発明を対比する。 甲５発明の「エポキシ１：東都化成社製、商品名「ＹＤＦ－８１７０Ｃ」」は、甲６の１の【０１１１】によれば、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物であるから、本件発明１の「ビスフェノール型エポキシ樹脂」に相当する。 甲５発明の「エポキシ１：東都化成社製、商品名「ＹＤＦ－８１７０Ｃ」」は上記のとおりビスフェノールＦ型エポキシ化合物であるから、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂であり、甲５発明の「エポキシ３：ＤＩＣ社製、商品名「ＨＰ４０３２Ｄ」」は、甲６の３の【００１４】によれば、ナフタレン型２官能エポキシ樹脂であるから、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂であり、甲５発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲５発明において、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合は１００質量％であるので、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であ」るといえる。 甲５発明の「エポキシ１：東都化成社製、商品名「ＹＤＦ－８１７０Ｃ」」は上記のとおりビスフェノールＦ型エポキシ化合物であり、「エポキシ３：ＤＩＣ社製、商品名「ＨＰ４０３２Ｄ」」は上記のとおりナフタレン型２官能エポキシ樹脂であるから、どちらも３官能以上のエポキシ樹脂でなく、甲５発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲５発明において、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合は０質量％であるので、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、０質量％であ」るといえる。 甲５発明の「（Ｂ）硬化剤として」の「液状アミン:三菱化学社製、商品名「エピキュアＷ」」は、甲５の【００３９】の記載から芳香族アミンであるから、本件発明１の「（Ｂ）硬化剤」である「芳香族アミン化合物」に相当する。 甲５発明の「（Ｃ）無機充填剤として」の「球状溶融シリカ（体積平均粒子径１μｍ）」は、本件発明１の「（Ｃ）無機充填剤」に相当する。 甲５発明の「アンダーフィル材」は、本件発明１の「アンダーフィル材」に相当する。 そうすると、本件発明１と甲５発明は、 「（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤及び（Ｃ）無機充填剤を含み、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、０質量％であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂が、ビスフェノール型エポキシ樹脂を含み、 前記（Ｂ）硬化剤が、芳香族アミン化合物であるアンダーフィル材。」の点で一致し、次の点で相違する。 ＜相違点５－１＞ 本件発明１は、「（Ａ）エポキシ樹脂が、」「アルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を含」むのに対し、甲５発明は、アルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を含まない点 ＜相違点５－２＞ 本件発明１は、「（Ｉ）酸化防止剤」を含むのに対し、甲５発明は、酸化防止剤を含まない点 ＜相違点５－３＞ 本件発明１は、「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であ」るのに対し、甲５発明は、そのような特定がない点 ＜相違点５－４＞ 本件発明１は、「硬化物としたときの、」「ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」るのに対し、甲５発明は、そのような特定がない点 イ 検討 事案に鑑み、相違点５－３及び相違点５－４についてまとめて検討する。 本件明細書の【００１６】には、「アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、７０質量％以上とすることがより好ましい。アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましく、７０質量％以下とすることがより好ましく、６０質量％以下とすることがさらに好ましい。」という記載があるところ、この記載からは、ガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするための要件の一つとして、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、また、２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするための要件の一つとして、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましいということは理解できる。 しかしながら、熱膨張係数や貯蔵弾性率は樹脂成分の種類やその配合割合により異なるから、例えば１，６－ヘキサンジオールジグリシジルエーテルのようなエポキシ基を有する反応性希釈剤を配合する等、さらにエポキシ樹脂を配合すれば熱膨張係数や貯蔵弾性率は変わるといえる。さらに、フィラーや硬化剤の種類や配合割合も熱膨張係数や貯蔵弾性率に影響を与える。 そうすると、甲５発明が、本件明細書の【００１６】の、「分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上」、「３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下」ということを満たしているからといって、ガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であるとは必ずしも認めることができず、上記相違点５－３及び上記相違点５－４は実質的な相違点である。 また、甲５の【０００５】～【０００６】には、アンダーフィル用エポキシ樹脂組成物は無加圧状態で素子と基板の間隙に含浸させた後加熱硬化するため、素子、基板及びバンプとの界面あるいは組成物内部にボイドが残存（または発生）し、これに熱ストレスが加わると界面剥離やクラックが発生することがあり、ボイドの低減が重要な課題になっているため、基板と半導体素子との間隙への含浸性に優れ、ボイドの発生が抑制された液状エポキシ樹脂組成物を選択する選択方法、該液状エポキシ樹脂組成物の製造方法、該液状エポキシ樹脂組成物を用いた信頼性に優れる電子部品装置及びその製造方法を提供することを課題とすることが記載されている。そして、甲５の実施例には、製造した液状エポキシ樹脂組成物について、粘度、表面張力、ボイドの有無、信頼性（耐リフロー性、耐温度サイクル性）を測定・評価したことが示されている（【００７２】～【００８０】【表１】）。しかしながら、甲５には、アンダーフィル材の硬化物における熱膨張係数に関して、「無機充填剤の含有率が５０質量％以上であると、熱膨張係数の低減効果がより大きくなり温度サイクル性が向上する傾向、及び耐湿信頼性が向上する傾向にある。」（【００４５】）と記載されるにとどまり、また、アンダーフィル材の硬化物における貯蔵弾性率については何ら記載されていない。 そうすると、甲５には、甲５発明に係る液状エポキシ樹脂組成物の熱膨張係数や貯蔵弾性率を所定の値とする動機付けがあるとはいえないから、甲５発明において、「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」るとすることは当業者が容易に想到し得たとはいえない。また、甲１～甲４の３、甲６の１～甲６の３、甲７にも、アンダーフィル材を硬化物としたときの、ガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とし、かつ、２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とすることは記載されていないから、甲１～甲４の３、甲６の１～甲６の３、甲７に記載された事項を考慮しても上記判断に影響しない。 よって、甲１～甲７の記載を基に、甲５発明において、相違点５－３及び５－４に係る本件発明１の構成を採用することが動機付けられるとはいえない。 ウ 本件発明１の効果について 本件発明１は、「本発明によれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法が提供される。」（本件明細書の【００１０】）という効果を奏するものである。 一方、甲５には、特にクラックについて、硬化物におけるクラック（【００７８】）、シリコンチップのクラック（【００７９】）を評価したことや、アンダーフィルと素子、基板及びバンプとの界面にクラックが発生することが記載ないし示唆されているにとどまり（【０００５】）、ソルダーレジストのクラックであることまでは明示的に記載されていないから、本件発明１の効果は当業者が予測し得る範囲のものとはいえない。 エ 小括 したがって、その余の相違点を検討するまでもなく、本件発明１は、甲５に記載された発明、及び、甲１～甲７に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （３）本件発明２～１４について 本件発明２～１４は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであるから、上記（２）で述べたのと同じ理由により、甲５に記載された発明、及び、甲１～甲７に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （４）まとめ 以上のことから、本件発明１～１４に係る特許は、申立理由１－２によっては取り消すことはできない。 ３ 申立理由２（サポート要件）について 申立理由２は、要するに、本件明細書は、何らビスフェノール型エポキシ樹脂及びグリシジルエーテル型エポキシ樹脂の割合、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂の種類が特定されていない本件発明１～１４に係る発明の範囲まで、本件発明の課題を解決できると当業者が認識できる程度に具体例又は説明が記載されていない、というものである。 （１）本件明細書に記載された事項 本件明細書には、次の記載がある。 「【発明が解決しようとする課題】 【０００６】 しかしながら、半導体技術の進歩は著しく、半導体及び配線基板の大型化並びに配線基板の薄型化が進んでいる。そのため、バンプ接続を行うフリップチップ方式では、アンダーフィル材の硬化物のリフロー温度における弾性率が高いとバンプの膨張にアンダーフィル材の硬化物が追随できず、配線基板上に形成されたソルダーレジストに応力が集中しやすい。ソルダーレジストに応力が集中することで、リフローの際のバンプの膨張に起因して配線基板上のソルダーレジストにクラックが発生する場合がある。 アンダーフィル材の硬化物の弾性率はアンダーフィル材に含まれる無機充填剤を減量することで低くすることができるが、無機充填剤を減量しすぎると熱膨張係数が増大し、温度サイクル試験においてアンダーフィル材の硬化物の膨張、収縮等に起因した不具合を起こすことがある。 【０００７】 以上のように、半導体技術の進歩とともにアンダーフィル材には種々の課題の解決が要求されている。 本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法を提供することを目的とする。」 「【００５５】 アンダーフィル材を硬化物としたときのＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数は３０ｐｐｍ／℃以下であり、２８ｐｐｍ／℃以下であることが好ましく、２６ｐｐｍ／℃以下であることがより好ましい。ガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であれば、リフローの際のバンプクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数は１５ｐｐｍ／℃以上であってもよい。 アンダーフィル材を硬化物としたときのＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率は０．１０ＧＰａ以下であり、０．０９ＧＰａ以下であることが好ましく、０．０８ＧＰａ以下であることがより好ましく、０．０７ＧＰａ以下であることがさらに好ましい。２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率は０．０２ＧＰａ以上であってもよい。 アンダーフィル材を硬化物としたときのＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度は、６０℃～１５０℃が好ましく、７０℃～１４０℃がより好ましく、７０℃～１３０℃以下がさらに好ましい。ガラス転移温度が６０℃以上であれば、高温でのバンプの保護性が高く断線が生じにくくなる傾向にある。またガラス転移温度が１５０℃以下であると常温(２５℃)での反りが大きくなりにくい傾向にある。 アンダーフィル材を硬化物としたときのＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２５℃における貯蔵弾性率は、５ＧＰａ～１０ＧＰａであることが好ましく、５．５ＧＰａ～９．５ＧＰａであることがより好ましく、６ＧＰａ～９ＧＰａであることがさらに好ましい。２５℃における貯蔵弾性率が５ＧＰａ以上であれば、高温でのバンプの保護性が高く断線が生じにくくなる傾向にある。また２５℃における弾性率が１０ＧＰａ以下であると常温(２５℃)での反りが大きくなりにくい傾向にある。」 「【００６８】 【表１】 ［図：0001418252000005.jpg］ 【００６９】 なお、表１における各成分の配合量の単位は質量部である。また、表１中「当量比」は、「硬化剤の当量数（活性水素の当量数）／エポキシ樹脂の当量数（エポキシ基の当量数）」を表す。 【００７０】 各種評価結果をまとめて下記表２に示した。 【００７１】 【表２】 ［図：0001418252000006.jpg］ 【００７２】 実施例１～５においては、ＴＭＡで測定したガラス転移温度が６０℃～１５０℃、熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下、ＤＭＡで測定した２５℃における貯蔵弾性率が５ＧＰａ～１０ＧＰａ、そして２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下となった。 ２４０℃における貯蔵弾性率が０．４０ＧＰａの比較例１は、耐温度サイクル性に優れるものの、ソルダーレジストクラックが発生した。高温での貯蔵弾性率が高いとリフロー温度においてはんだの膨張をアンダーフィル材の硬化物が吸収できず、ソルダーレジストに応力がかかったためと考えられる。 熱膨張係数が３６ｐｐｍ／℃の比較例２は、ソルダーレジストクラックは発現しなかったものの、温度サイクルが５００サイクルで剥離が観察された。熱膨張係数が大きいと温度サイクルによるアンダーフィル材の硬化物の膨張及び収縮量が大きく、収縮時にチップ界面とアンダーフィル材が剥離したためと考えられる。」 （２）特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）の判断手法 特許請求の範囲の記載が、明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。以下、この観点に立って判断する。 （３）本件発明の課題 本件発明が解決しようとする課題は、本件明細書の「リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法を提供すること」（【０００７】）であると解される。 （４）本件発明１について 本件明細書には、「アンダーフィル材を硬化物としたときのＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数は３０ｐｐｍ／℃以下であり、・・・ガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であれば、リフローの際のバンプクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。・・・アンダーフィル材を硬化物としたときのＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率は０．１０ＧＰａ以下であり、・・・２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。・・・」と記載され（【００５５】）、アンダーフィル材を硬化物としたときの、「ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下」とし、「ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下」とすることにより、本件発明の課題を解決できることが記載されている。そして、実施例・比較例には、熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下、２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であった実施例２、５は、ソルダーレジストクラックが無く、１０００サイクル終了時点で剥離が生じなかったのに対し、２４０℃における貯蔵弾性率が０．４０ＧＰａの比較例１は、ソルダーレジストクラックが発生し、熱膨張係数が３６ｐｐｍ／℃の比較例２は、５００サイクルで剥離が観察されたことが示されているから、具体的に確認することができる（【００７１】【表２】、【００７２】）。 そうすると、本件明細書には、本件発明１が「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」ることにより、上記課題を解決できることを当業者が認識できるように記載されているといえる。 （５）本件発明２～１４について 本件発明２～１４は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであり、本件発明１について上記（４）で述べたのと同様に、本件明細書の発明の詳細な説明は、本件発明２～１４が上記課題を解決できることを当業者が認識できるように記載されている。 （６）申立人の主張について 申立人は、申立書の第１４６頁下から第３行～第１４７頁第１行において、「ここで、アルキルジオールとエピクロロヒドリンとの反応により得られるグリシジルエーテル型エポキシ樹脂の種類や含有量が異なれば、液状樹脂組成物の強靭性や耐温度サイクル特性が変わることが技術常識である（要すれば甲第１号証の【００３７】、甲第２号証の１の【００１１】。」と主張しているが、特に２４０℃における貯蔵弾性率に具体的にどの程度の影響を与えるかまでは不明である。 よって、申立人の上記主張を採用することはできない。 （７）まとめ したがって、本件特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、申立理由２によっては、本件特許を取り消すことはできない。 ４ 申立理由３（実施可能要件）について 申立理由３は、要するに、ビスフェノール型エポキシ樹脂及びグリシジルエーテル型エポキシ樹脂を配合する割合、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂の種類（特に、本件特許の実施例で用いたアルキルジオールは不明である）について、どのようにすれば、本件明細書の実施例２や実施例５と同様の耐温度サイクル性や良好な物性を示す液状樹脂組成物を得ることができるのか、合理的に推測することは困難であり、当業者に期待し得る程度を超える試行錯誤や複雑高度な実験等が必要である、というものである。 （１）特許法第３６条第４項第１号（実施可能要件）について 特許法第３６条第４項第１号は、「前項第三号の発明の詳細な説明の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。 一 経済産業省令で定めるところにより、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであること。」と定めている。 これは、当業者が、明細書に記載した事項と出願時の技術常識とに基づき、物の発明については、その物を作れ、かつ、その物を使用することができる程度に、発明の詳細な説明を記載しなければならないことを意味するものである。そこで、この点について以下に検討する。 （２）本件発明１について 本件明細書には、本件発明１の「（Ａ）エポキシ樹脂」について【００１４】～【００２０】に説明があり、特に、【００１６】には、「アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、７０質量％以上とすることがより好ましい。アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましく、７０質量％以下とすることがより好ましく、６０質量％以下とすることがさらに好ましい。」と記載され、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合とガラス転移温度以下の熱膨張係数の関係や、３官能以上のエポキシ樹脂の割合と２４０℃における貯蔵弾性率の関係について記載されており、実施例２、５においてアンダーフィル材を作製したことも示されている。 このような本件明細書の一般的記載と実施例２、５とから、当業者が本件発明１のアンダーフィル材を作製し、その性能の確認作業を行うことは通常の試行錯誤の範囲内で行い得るものであって、過度の試行錯誤を要するものとはいえない。 そうすると、発明の詳細な説明は、当業者が、本件発明１のアンダーフィル材を製造及び使用することができる程度に記載されていると解される。 （３）本件発明２～１４について 申立理由３は、発明の詳細な説明は本件発明１について当業者が実施できる程度に記載されていないから、本件発明１を直接又は間接的に引用する他の発明についても実施できる程度に記載されていないというものであるが、上記（２）で述べたように、発明の詳細な説明は、本件発明１について当業者が実施できる程度に記載されているから、本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～１４についても実施することができると解される。 （４）申立人の主張について 申立人は、申立書の第１４９頁第７行～第９行において、「グリシジルエーテル型エポキシ樹脂の種類（特に、本件特許の実施例で用いたアルキルジオールは不明である）」と主張しているが、本件明細書の【００１６】に、ガラス転移温度以下の熱膨張係数や２４０℃における貯蔵弾性率は、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合や３官能以上のエポキシ樹脂の割合によっておおよそ決まることが記載されているから、アルキルジオールが具体的にどのアルキルジオールであるのかは重要であるとはいえないし、また、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂の原料としてのアルキルジールとして具体的にどのようなものが用いられるのかはよく知られていることである（例えば甲２の１の【００１０】等）から、本件発明１～１４のアンダーフィル材を製造することができないとまではいえない。 （５）まとめ したがって、本件特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、申立理由３によっては、本件特許を取り消すことはできない。 ５ 申立理由４（明確性）について 申立理由４は、要するに、本件発明９は、「（Ｊ）有機溶剤を含有し、」という必須成分である旨の特定があるにもかかわらず、「前記有機溶剤の含有率が１０質量％以下である」と０質量％である場合を含む特定があり、これらは矛盾しているから、本件発明９～１４は明確でない、というものである。 （１）本件発明９について 本件発明９は、「（Ｊ）有機溶剤を含有し、」と特定していることから、有機溶剤を含有することは明らかである。 したがって、本件発明９は第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確であるとはいえない。 （２）本件発明１０～１４について 申立理由４は、本件発明９が明確でないから、本件発明９を直接又は間接的に引用する他の発明も明確でないというものであるが、上記（１）で述べたように、本件発明９は明確であるから、本件発明９を直接又は間接的に引用する本件発明１０～１４は明確である。 （３）まとめ したがって、本件特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、申立理由４によっては、本件特許を取り消すことはできない。 第５ むすび 以上のとおりであるから、請求項１～１４に係る特許は、申立書に記載した申立理由によっては、取り消すことはできない また、他に、請求項１～１４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。