2024-700473

特許第７４５４９０６号発明「アンダーフィル材、電子部品装置及び電子部品装置の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７４５４９０６号の請求項１ないし１４に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７４５４９０６号（以下、「本件特許」という。）は、平成２８年１０月１４日に出願された特願２０１６－２０２７１５号に係る特許であって、令和６年３月１４日に特許権の設定登録（請求項数１４）がされ、同年同月２５日に特許掲載公報が発行されたものである。 その後、令和６年５月２０日に、本件特許の請求項１～１４に係る特許に対して、特許異議申立人である松本文彦（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、当審による令和６年６月１０日付けの手続補正指令書（方式）の通知に対し、申立人から令和６年６月１４日に、手続補正書（方式）が提出された。 第２ 本件発明 本件特許の請求項１～１４に係る発明（以下、「本件発明１」～「本件発明１４」といい、これらをまとめて「本件発明」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１～１４に記載された事項により特定される次のとおりのものである。また、本件の願書に添付された明細書を「本件明細書」という。 「【請求項１】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填剤、（Ｅ）界面活性剤及び（Ｊ）有機溶剤を含み、 硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂が、ナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂及びグリシジルアミン型エポキシ樹脂を含有し、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、８０質量％以下であり、 前記（Ｂ）硬化剤が、芳香族アミン化合物であり、 前記（Ｅ）界面活性剤が、エポキシ基と反応する官能基を有する重量平均分子量が５００～５０００のオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物を含み、 前記（Ｊ）有機溶剤の含有率が、１０質量％以下であるアンダーフィル材。 【請求項２】 硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度が、６０℃～１５０℃である、請求項１に記載のアンダーフィル材。 【請求項３】 硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２５℃における貯蔵弾性率が、５ＧＰａ～１０ＧＰａである、請求項１又は請求項２に記載のアンダーフィル材。 【請求項４】 さらに（Ｄ）可撓化剤を含有する、請求項１～請求項３のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項５】 さらに（Ｆ）イオントラップ剤を含有する、請求項１～請求項４のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項６】 さらに（Ｇ）硬化促進剤を含有する、請求項１～請求項５のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項７】 さらに（Ｈ）カップリング剤を含有する、請求項１～請求項６のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項８】 さらに（Ｉ）酸化防止剤を含有する、請求項１～請求項７のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項９】 前記（Ｊ）有機溶剤の沸点が、１７０℃以上である、請求項１～請求項８のいずれか１項に記載のアンダーフィル材。 【請求項１０】 配線基板と、 前記配線基板上に配置され、前記配線基板と接続部を介して電気的に接続される電子部品と、 少なくとも、前記配線基板と前記電子部品との接続部を封止する請求項１～請求項９のいずれか１項に記載のアンダーフィル材の硬化物と、 を備える電子部品装置。 【請求項１１】 前記接続部が鉛を含まない、請求項１０に記載の電子部品装置。 【請求項１２】 前記接続部が銅を含む、請求項１０又は請求項１１に記載の電子部品装置。 【請求項１３】 電子部品と配線基板とが接続部を介して電気的に接続される電子部品装置の製造方法であって、 前記電子部品における前記配線基板と対向する側の面及び前記配線基板における前記電子部品と対向する側の面の少なくとも一方の面に、請求項１～請求項９のいずれか１項に記載のアンダーフィル材を供給する供給工程と、 前記電子部品と前記配線基板とを前記接続部を介して接続し、かつ前記アンダーフィル材を硬化する接続工程と、を有する電子部品装置の製造方法。 【請求項１４】 電子部品と配線基板とが接続部を介して電気的に接続される電子部品装置の製造方法であって、 接続された前記電子部品と前記配線基板との隙間に請求項１～請求項９のいずれか１項に記載のアンダーフィル材を充填する充填工程と、 前記アンダーフィル材を硬化させる硬化工程と、を有する電子部品装置の製造方法。」 第３ 特許異議申立書に記載された申立理由の概要及び証拠方法 令和６年６月１４日提出の手続補正書（方式）により補正された特許異議申立書（以下、「申立書」という。）に記載された申立理由は、以下のとおりである。 １ 申立理由１－１（甲第１号証を主引例とする進歩性） 請求項１～１４に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明である甲第１号証に記載された発明及び技術常識並びに周知技術（甲第２号証～甲第６号証の１）に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、上記請求項に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであって、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。 ２ 申立理由１－２（甲第５号証を主引例とする進歩性） 請求項１～１４に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明である甲第５号証に記載された発明及び技術常識並びに周知技術（甲第１号証～甲第４号証の２、甲第６号証の１～甲第６号証の２）に基いて、本件特許出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、上記請求項に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであって、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。 ３ 申立理由２（サポート要件） 請求項１～１４に係る特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し取り消されるべきものである。 その具体的理由は以下のとおりである。 本件発明１～１４の実施例は実施例３のみであるところ、グリシジルアミン型エポキシ樹脂及びナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂を所定の割合で組み合わせて用い、重量平均分子量が特定の値であるオルガノシロキサン単位のシリコーン変性エポキシ樹脂を所定の含有量で用いた例のみが示されているに過ぎない実施例３に基づいて、何らグリシジルアミン型エポキシ樹脂及びナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂の割合や、（Ｅ）界面活性剤の種類（特に、本件特許の実施例で用いたシリコーン変性エポキシ樹脂のエポキシ基と反応する官能基は不明である）や界面活性剤の配合量が特定されていない本件発明１～１４の範囲まで、本件発明の課題を解決できると当業者が認識できる程度に具体例又は説明が記載されていない。 ４ 申立理由３（実施可能要件） 請求項１～１４に係る特許は、明細書の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し取り消されるべきものである。 その具体的理由は以下のとおりである。 グリシジルアミン型エポキシ樹脂及びナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂を所定の割合で組み合わせて用い、重量平均分子量が特定の値であるオルガノシロキサン単位のシリコーン変性エポキシ樹脂を所定の含有量で用いた実施例３のみから、グリシジルアミン型エポキシ樹脂及びナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂を配合する割合、（Ｅ）界面活性剤の種類（特に、本件特許の実施例で用いたシリコーン変性エポキシ樹脂のエポキシ基と反応する官能基は不明である）や配合量について、どのようにすれば、本件明細書の実施例３と同様の耐温度サイクル性や良好な物性を示す液状樹脂組成物を得ることができるのか、合理的に推測することは困難であり、当業者に期待し得る程度を超える試行錯誤や複雑高度な実験等が必要である。 ５ 申立理由４（明確性） 請求項１～１４に係る特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し取り消すべきものである。 その具体的理由は以下のとおりである。 本件発明１は、「（Ｊ）有機溶剤を含み、」及び「前記（Ｊ）有機溶剤の含有率が、１０質量％以下である」という特定事項を有するところ、「（Ｊ）有機溶剤を含み、」という必須成分である旨の特定があるにもかかわらず、「前記（Ｊ）有機溶剤の含有率が、１０質量％以下である」と０質量％である場合を含む特定があり、これらは矛盾しているから、本件発明１～１４は明確でない。 ６ 証拠方法 申立人は、証拠として、以下の文献等を提出する。 甲第１号証 ：特開２０１２－１４９１１１号公報 甲第２号証 ：特開平５－２６２８５５号公報 甲第３号証の１：特開２０１３－０２８６５９号公報 甲第３号証の２：特開２０１２－１６２５８５号公報 甲第３号証の３：国際公開第２０１２／１２４７８０号 甲第３号証の４：特開２０１２－２５５１４７号公報 甲第３号証の５：特開２０１３－１５５３６３号公報 甲第４号証の１：特開２０１３－１８１１６１号公報 甲第４号証の２：特開２０１５－１８９８４７号公報 甲第５号証 ：特開２００７－１８２５６１号公報 甲第６号証の１：特開２０１０－２６６７８８号公報 甲第６号証の２：特開２０１２－０２１１０７号公報 甲第７号証 ：特許第７４５４９０６号公報 以下、甲各号証の番号に応じて、甲第１号証を「甲１」などという。 第４ 当審の判断 申立人がした申立ての理由によっては、本件発明１～１４に係る特許を取り消すことはできない。 その理由は以下のとおりである。 １ 申立理由１－１（甲１を主引例とする進歩性） （１）甲１に記載された事項及び甲１に記載された発明 ア 甲１には、次の事項が記載されている。 「【請求項１】 （Ａ）液状エポキシ樹脂、 （Ｂ）芳香族アミン系硬化剤：（Ａ）成分中の全エポキシ基に対する（Ｂ）成分中の全アミノ基のモル比が０．７～１．２となる量、及び （Ｃ）平均粒径が０．１～３μｍのシリカである無機充填剤Ａと平均粒径が５～７０ｎｍの非晶質ナノシリカである無機充填剤Ｂからなる無機充填剤であって、該無機充填剤Ｂが下記式（１）及び／又は（２）で表されるカップリング剤で該無機充填剤Ｂ１００質量部に対して該カップリング剤３～２０質量部の割合で表面処理されてなると共に、該無機充填剤Ｂの無機充填剤全体に対する含有率が０．２～１０質量％である無機充填剤：（Ａ）～（Ｃ）成分からなる組成物全体に対する含有率が５０～８０質量％となる量 【化１】 ［図：0001418251000001.jpg］ （式中、ｎは１～５の整数、ｍは１又は２である。）を含有することを特徴とする半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物。」 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、粘度が低く、侵入性が良好で、シリコンチップの表面等との密着性に優れ、かつ強靭性に優れた硬化物を与え、鉛フリー半田を用いた場合にリフローの温度が上昇しても不良が発生せず、更に高温多湿の条件下でも劣化せず、熱衝撃テストにおいても剥離等が発生しない半導体装置の封止材となり得る半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物、及びこの組成物の硬化物で封止された半導体装置に関するものである。 【背景技術】 【０００２】 電気機器の小型化、軽量化、高性能化に伴い、半導体の実装方法もピン挿入タイプから表面実装が主流になっている。そしてベアチップ実装の一つにフリップチップ（ＦＣ）実装がある。ＦＣ実装とは、ＬＳＩチップの配線パターン面に高さ数μｍ程度から１００μｍ程度のバンプといわれる電極を数個から数万個以上形成し、基板の電極部に対しバンプを接合する方式である。このため、ＦＣの封止保護に用いる封止材料は基板とＬＳＩチップの隙間に浸透させる必要がある。 【０００３】 従来のフリップチップ用アンダーフィル材として使用される液状エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤及び無機充填剤を配合し、信頼性を高めるために半導体のチップや基板、バンプと線膨張係数を一致させる目的で多量の無機充填剤を配合する必要があるが、多量に無機充填剤を配合すると高粘度化するため、基板とＬＳＩチップの隙間に侵入しにくく、生産性が非常に悪くなるといった問題点が提示されており、この改善が望まれる。 【０００４】 また、半導体素子の高集積化に伴い、ダイサイズの一辺が１０ｍｍを超えるものもあり、ダイサイズの大型化が進んできている。このような大型ダイを用いた半導体装置では、半田リフロー時にダイと封止材にかかる応力が増大し、封止材とダイ及び基板の界面で剥離が生じたり、基板実装時にパッケージにクラックが入るといった問題がクローズアップされてきている。 【０００５】 更に、近い将来に鉛含有半田が使用できなくなることから、鉛代替半田が多数開発されている。この種の半田は、溶融温度が鉛含有の半田より高くなることから、リフローの温度も２６０～２７０℃で検討されており、従来の液状エポキシ樹脂組成物の封止材では、より一層の不良が予想される。このようにリフローの温度が高くなると、従来において何ら問題のなかったフリップチップ型のパッケージもリフロー時にクラックが発生したり、チップ界面、基板界面との剥離が発生したり、その後の冷熱サイクルが数百回以上経過すると樹脂又は基板、チップ、バンプ部にクラックが発生するという重大な問題が起こるようになる。 ・・・」 「【発明が解決しようとする課題】 【０００７】 本発明は上記事情に鑑みなされたもので、粘度が低く、侵入性が良好で、シリコンチップの表面、特に感光性ポリイミド樹脂や窒化膜との密着性に優れ、かつ強靭性に優れた硬化物を与え、鉛フリー半田を用いた場合にリフローの温度が従来温度２４０℃付近から２６０～２７０℃に上昇しても不良が発生せず、更にＰＣＴ（プレッシャークッカーテスト，１２１℃／２．１ａｔｍ）等の高温多湿の条件下でも劣化せず、－６５℃／１５０℃の温度サイクルにおいて数百サイクルを超えても剥離、クラックが発生しない半導体装置の封止材となり得る半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物、及びこの組成物の硬化物で封止された半導体装置を提供することを目的とする。」 「【発明の効果】 【００１０】 本発明によれば、粘度が低く、侵入性が良好で、シリコンチップの表面、特に感光性ポリイミド樹脂や窒化膜との密着性に優れ、かつ強靭性に優れた硬化物を与え、鉛フリー半田を用いた場合にリフローの温度が従来温度２４０℃付近から２６０～２７０℃に上昇しても不良が発生せず、更にＰＣＴ（１２１℃／２．１ａｔｍ）等の高温多湿の条件下でも劣化せず、－６５℃／１５０℃の温度サイクルにおいて数百サイクルを超えても剥離、クラックが発生しない半導体装置の封止材となり得る半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物、及びこの組成物の硬化物で封止された半導体装置を提供することができる。」 「【００１２】 〔（Ａ）成分〕 （Ａ）成分である液状エポキシ樹脂は、１分子内に３官能基以下のエポキシ基を持ち、常温（２０～３０℃）で液状のものであればよく、従来から公知のものを全て使用することができる。例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等を挙げることができる。 【００１３】 特に、耐熱性や耐湿性に優れるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂等が好ましい。この中でも常温（２０～３０℃、特に２５℃）で液状、回転粘度計による粘度が２００Ｐａ・ｓ以下、特に５０Ｐａ・ｓ以下のエポキシ樹脂が好ましい。 【００１４】 また、液状エポキシ樹脂には、下記構造式（７）、（８）で示されるエポキシ樹脂を侵入性に影響を及ぼさない範囲で含有していてもよい。 【化４】 ［図：0001418251000002.jpg］ 【００１５】 上記式（８）中、Ｒ5は水素原子、又は炭素数１～２０、好ましくは１～１０、より好ましくは１～３の一価炭化水素基であり、一価炭化水素基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基等のアルキル基、ビニル基、アリル基等のアルケニル基などが挙げられる。また、ｘは１～４の整数であり、特に１又は２である。」 「【００３８】 なお、本発明の対象とする半導体装置は、ギャップサイズの範囲が１０～２００μｍ程度の半導体装置、特にフリップチップ型半導体装置、更にダイサイズの一辺が１０ｍｍを超えるフィリップチップ型半導体装置が好ましいが、この場合、アンダーフィル材の侵入性の向上と低線膨張化の両立を図るため、フリップチップギャップ幅（基板と半導体チップとの隙間）に対して平均粒径が約１／１０以下、最大粒子径が１／２以下の無機充填剤を用いることが好ましい。」 「【００３９】 〔その他の成分〕 本発明の半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物には、更に必要に応じて各種の添加剤を配合することができる。例えば、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、有機合成ゴム、シリコーン系等の低応力剤（例えば、ノボラック型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂とオルガノポリシロキサンとのブロック共重合体など）、カルナバワックス、高級脂肪酸、合成ワックス等のワックス類、カーボンブラック等の着色剤、ハロゲントラップ剤等の添加剤、及び溶剤を添加配合することができる。 溶剤としては、メチルエチルケトン、カルビトールアセテート等を使用することができる。」 「【実施例】 【００４２】 以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。 【００４３】 ［実施例１～８、比較例１～５］ 液状エポキシ樹脂、硬化剤、無機充填剤及びその他成分を、表２，３に基づき配合し３本ロールにて均一に混練することにより、各種エポキシ樹脂組成物を得た。 〔使用した材料〕 （Ａ）液状エポキシ樹脂 ・ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂：ＹＤＦ８１７０（東都化成（株）製） ・下記式（７）で表されるエポキシ樹脂：ｊＥＲ６３０ＬＳＤ（三菱化学（株）製） 【化８】 ［図：0001418251000003.jpg］ （Ｂ）アミン系硬化剤 ・４，４’－ジアミノ－３，３’－ジエチルジフェニルメタン（日本化薬（株）製） （Ｃ）無機充填剤 表１に基づき、球状シリカ粒子を表面処理することにより、各種無機充填剤を得た。 なお、表１中のカップリング剤の配合量は球状シリカ粒子１００質量部に対するものである。 【表１】 ［図：0001418251000004.jpg］ ・カップリング剤：ＫＢＭ４０３、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製） ・カップリング剤：ＫＢＭ５７３、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製） ・カップリング剤：ＫＢＭ１０３、フェニルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製） ・カップリング剤：ＫＢＭ５０３、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製） （Ｄ）その他の成分 ・カップリング剤：ＫＢＭ４０３、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製） ・カーボンブラック：デンカブラック（電気化学工業（株）製） ・触媒：ＤＢＵ（サンアプロ化成（株）製） ・溶剤：ＥＤＧＡＣ（ダイセル化学（株）製） 【００４４】 〔評価方法〕 （１）粘度 ＢＨ型回転粘度計を用いて４ｒｐｍの回転数で２５℃における粘度を測定した。 【００４５】 （２）Ｔｇ（ガラス転移温度）、ＣＴＥ１（膨張係数）、ＣＴＥ２（膨張係数） 各種組成物を、１２０℃／０．５時間＋１６５℃／３時間硬化し、５ｍｍ×５ｍｍ×１５ｍｍの硬化物試験片を作製した。該試験片を用いて、ＴＭＡ（熱機械分析装置）により毎分５℃の速さで昇温した時のＴｇを測定した。また、以下の温度範囲の膨張係数を測定した。ＣＴＥ１の温度範囲は５０～８０℃、ＣＴＥ２の温度範囲は２００～２３０℃である。 【００４６】 （３）強靭性値Ｋ1c 各種組成物を１２０℃／０．５時間＋１６５℃／３時間硬化し、得られた硬化物について、ＡＳＴＭ＃Ｄ５０４５に基づき、常温の強靭性値Ｋ1cを測定した。 【００４７】 （４）接着力テスト 上面の直径２ｍｍ、下面の直径５ｍｍ、高さ３ｍｍの円錐台形状のポリテトラフルオロエチレン製の型に各樹脂組成物を注入し、この上にポリイミド（ＰＩ）膜コートしたシリコンチップ又は銅プレートを載せ、１５０℃で３時間硬化させた。硬化後、ポリテトラフルオロエチレン製の型を外して得られた試験片を一定の速度（１ｍｍ／秒）で押すことによって、剪断接着力を測定し、初期値とした。更に、硬化させた試験片をプレッシャークッカーテスター（１２１℃／２．１ａｔｍ）中で７２時間保持した後、同様に接着力を測定した。いずれの場合も試験片の個数は５個で行い、その平均値を接着力として表記した。表２において、「０」は剥離したことを示す。 【００４８】 （５）ボイドテスト ３０ｍｍ×３０ｍｍのＦＲ－４基板に、ポリイミド（ＰＩ）膜コートした１０ｍｍ×１０ｍｍのシリコンチップがギャップサイズが約５０μｍとなるように設置されたフリップチップ型半導体装置のギャップに、各樹脂組成物を滴下して侵入させ、１５０℃で３時間硬化させた後、ボイドの有無をＣ－ＳＡＭ（ＳＯＮＩＸ社製）で確認した。 【００４９】 （６）熱衝撃テスト 上記方法で得られた試験用半導体装置を、３０℃／６５％ＲＨの条件下に１９２時間置いて、最高温度２６５℃に設定したＩＲリフロー炉を５回通した後、－６５℃で３０分、１５０℃で３０分を１サイクルとし、２５０、５００、７５０、１，０００、及び１，２５０サイクル後のクラックを、上記同様に調べ、クラックが観察されたチップの割合（％）を求めた。 【００５０】 【表２】 ［図：0001418251000005.jpg］ 」 イ 甲１に記載された発明 甲１には、「（Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）芳香族アミン系硬化剤：（Ａ）成分中の全エポキシ基に対する（Ｂ）成分中の全アミノ基のモル比が０．７～１．２となる量、及び（Ｃ）平均粒径が０．１～３μｍのシリカである無機充填剤Ａと平均粒径が５～７０ｎｍの非晶質ナノシリカである無機充填剤Ｂからなる無機充填剤であって、該無機充填剤Ｂが下記式（１）及び／又は（２）で表されるカップリング剤で該無機充填剤Ｂ１００質量部に対して該カップリング剤３～２０質量部の割合で表面処理されてなると共に、該無機充填剤Ｂの無機充填剤全体に対する含有率が０．２～１０質量％である無機充填剤：（Ａ）～（Ｃ）成分からなる組成物全体に対する含有率が５０～８０質量％となる量 【化１】 ［図：0001418251000006.jpg］ （式中、ｎは１～５の整数、ｍは１又は２である。）を含有することを特徴とする半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物。」（請求項１）が記載されており、実施例において、その具体例としての樹脂組成物を製造し、ボイドテストとして、３０ｍｍ×３０ｍｍのＦＲ－４基板に、ポリイミド（ＰＩ）膜コートした１０ｍｍ×１０ｍｍのシリコンチップがギャップサイズが約５０μｍとなるように設置されたフリップチップ型半導体装置のギャップに、各樹脂組成物を滴下して侵入させ、１５０℃で３時間硬化させた後、ボイドの有無をＣ－ＳＡＭ（ＳＯＮＩＸ社製）で確認したことが示されている（【００４２】～【００５０】【表２】）。 そこで、甲１の実施例１に着目して、【００３８】の「アンダーフィル材」という記載、実施例においてエポキシ樹脂組成物をフリップチップ型半導体装置のギャップに滴下して侵入させて硬化させていることとあわせて整理すると、次の発明が記載されているといえる。 「ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂：ＹＤＦ８１７０（東都化成（株）製）３３質量部、下記式（７）で表されるエポキシ樹脂：ｊＥＲ６３０ＬＳＤ（三菱化学（株）製）３３質量部、 【化８】 ［図：0001418251000007.jpg］ ４，４’－ジアミノ－３，３’－ジエチルジフェニルメタン（日本化薬（株）製）３４質量部、無機充填剤Ａとしてのａ（平均粒径：２μｍ，表面処理ＫＢＭ４０３（カップリング剤：３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製））（１質量部）の球状シリカ粒子）２３７．６質量部、無機充填剤Ｂとしてのａ（平均粒径：５０ｎｍ，表面処理ＫＢＭ１０３（５質量部）の球状シリカ粒子）２．４質量部、カップリング剤：ＫＢＭ４０３、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業（株）製）１．０質量部、触媒：ＤＢＵ（サンアプロ化成（株）製）０．３質量部、溶剤：ＥＤＧＡＣ（ダイセル化学（株）製）２．０質量部を含有するアンダーフィル材であって、Ｔｇが１１５℃、５０～８０℃の温度範囲の熱膨張係数（ＣＴＥ１）が２３ｐｐｍ／℃であるアンダーフィル材。」（以下、「甲１発明」という。） （２）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１発明を対比する。 甲１発明の「式（７）で表されるエポキシ樹脂」（当審注：構造式及びその記号の説明は省略する。以下同様。）は、本件発明１の「グリシジルアミン型エポキシ樹脂」に相当する。 また、甲１発明の「ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂」及び「式（７）で表されるエポキシ樹脂」はどちらも分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂であり、甲１発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲１発明において、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合は１００質量％であるから、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であ」るといえる。 さらに、甲１発明の「ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂」は３官能以上のエポキシ樹脂でなく、甲１発明の「式（７）で表されるエポキシ樹脂」は３官能以上のエポキシ樹脂であり、これらは３３質量部ずつ含まれ、甲１発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲１発明において、３官能以上のエポキシ樹脂である「式（７）で表されるエポキシ樹脂」はエポキシ樹脂全量に占める割合が５０質量％であるので、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、８０質量％以下であ」るといえる。 甲１発明の「４，４’－ジアミノ－３，３’－ジエチルジフェニルメタン（日本化薬（株）製）」は、芳香環を有するから、本件発明１の「（Ｂ）硬化剤」である「芳香族アミン化合物」に相当する。 甲１発明の「無機充填剤Ａとしてのａ（平均粒径：２μｍ，表面処理ＫＢＭ４０３（１質量部）の球状シリカ粒子）」、「無機充填剤Ｂとしてのａ（平均粒径：５０ｎｍ，表面処理ＫＢＭ１０３（５質量部）の球状シリカ粒子）」は、本件発明１の「（Ｃ）無機充填剤」に相当する。 甲１発明において、「Ｔｇが１１５℃」、「５０～８０℃の温度範囲の熱膨張係数（ＣＴＥ１）」であるため、熱膨張係数（ＣＴＥ１）は５０～８０℃というガラス転移温度以下の温度で測定したものであるから、甲１発明における「５０～８０℃の温度範囲の熱膨張係数（ＣＴＥ１）が２３ｐｐｍ／℃であ」ることは、本件発明１における「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であ」ることに相当する。 甲１発明の「溶剤：ＥＤＧＡＣ（ダイセル化学（株）製）」は、本件発明１の「（Ｊ）有機溶剤」に相当する。そして、甲１発明の「溶剤：ＥＤＧＡＣ（ダイセル化学（株）製）」の含有率を計算すると約０．５８質量％（＝２．０／（３３＋３３＋３４＋２３７．６＋２．４＋１．０＋０．３＋２．０）×１００）であるから、本件発明１と同じく、「（Ｊ）有機溶剤の含有率が、１０質量％以下である」といえる。 甲１発明の「アンダーフィル材」は、本件発明１の「アンダーフィル材」に相当する。 そうすると、本件発明１と甲１発明は、 「（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填剤及び（Ｊ）有機溶剤を含み、 硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂が、グリシジルアミン型エポキシ樹脂を含有し、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、８０質量％以下であり、 前記（Ｂ）硬化剤が、芳香族アミン化合物であり、 前記（Ｊ）有機溶剤の含有率が、１０質量％以下であるアンダーフィル材。」の点で一致し、次の点で相違する。 ＜相違点１－１＞ 本件発明１は、「（Ａ）エポキシ樹脂が、ナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂」を含有するのに対し、甲１発明は、ナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂を含有しない点 ＜相違点１－２＞ 本件発明１は、「（Ｅ）界面活性剤」を含み、「前記（Ｅ）界面活性剤が、エポキシ基と反応する官能基を有する重量平均分子量が５００～５０００のオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物を含」むのに対し、甲１発明は、界面活性剤を含まない点 ＜相違点１－３＞ 本件発明１は、「硬化物としたときの、」「ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」るのに対し、甲１発明は、そのような特定がない点 イ 検討 事案に鑑み、相違点１－３について検討する。 本件明細書の【００１６】には、「アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましく、７０質量％以下とすることがより好ましく、６０質量％以下とすることがさらに好ましい。」という記載があるところ、この記載からは、２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするための要件の一つとして、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましいということは理解できる。 しかしながら、貯蔵弾性率は樹脂成分の種類やその配合割合により異なるから、例えばビスフェノールＦ型エポキシ樹脂をナフタレン型エポキシ樹脂に代える等、エポキシ樹脂の種類が変われば貯蔵弾性率は変わり、また、例えば官能基を有するオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物を配合することでも貯蔵弾性率は変わるといえる。さらに、フィラーの種類や配合割合も貯蔵弾性率に影響するといえるし、また、硬化の程度も貯蔵弾性率に影響するから、硬化剤の種類や配合割合によっても貯蔵弾性率は変わるものと認められる。 そうすると、甲１発明が、本件明細書の【００１６】の、「３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下」ということを満たしているからといって、２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であるとは必ずしも認めることができず、上記相違点１－３は実質的な相違点である。 また、甲１の【０００２】～【０００５】、【０００７】には、フリップチップの封止保護に用いる材料は基板とチップの隙間に浸透させる必要があるが、信頼性を高めるためにチップ等と線膨張係数を一致させる目的で多量の無機充填剤を配合すると高粘度化して隙間に侵入しにくくなるという問題があり、さらに、大型ダイを用いたり、リフロー温度を高くしたりすることにより、封止材の界面での剥離や、クラックが発生するという問題があったため、粘度が低く、侵入性が良好で、シリコンチップの表面との密着性に優れ、かつ強靭性に優れた硬化物を与え、リフローの温度が上昇しても不良が発生せず、更にプレッシャークッカーテスト等の高温多湿の条件下でも劣化せず、所定の温度サイクルにおいて数百サイクルを超えても剥離、クラックが発生しない半導体装置の封止材となり得る半導体封止用液状エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とすることが記載されている。そして、甲１の実施例には、得られた樹脂組成物について、粘度、Ｔｇ、膨張係数、強靱性値、接着力、ボイドの有無、熱衝撃に対する信頼性を測定・評価したことが示されている（【００４４】～【００５０】【表２】）。しかしながら、甲１には、アンダーフィル材を硬化物としたときの貯蔵弾性率については何ら記載されていない。 そうすると、甲１には、甲１発明に係るエポキシ樹脂組成物の貯蔵弾性率に着目する動機付けがあるとはいえないから、甲１発明において、「硬化物としたときの、」「ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下」とすることは当業者が容易に想到し得たとはいえない。また、甲２～甲６の１にも、アンダーフィル材を硬化物としたときの２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａとすることは記載されていないから、甲２～甲６の１に記載された事項を考慮しても上記判断に影響しない。 よって、甲１～甲６の１の記載を基に、甲１発明において、相違点１－３に係る本件発明１の構成を採用することが動機付けられるとはいえない。 ウ 本件発明１の効果について 本件発明１は、「本発明によれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法が提供される。」（本件明細書の【００１０】）という効果を奏するものである。 一方、甲１には、特にクラックについて、樹脂又は基板、チップ、バンプ部に発生するものであることが示唆されているにとどまり（【０００５】）、ソルダーレジストのクラックであることまでは明示的に記載されていないから、本件発明１の効果は当業者が予測し得る範囲のものとはいえない。 エ 甲１の実施例２～８を引用発明とする場合も、上記ア～ウで甲１発明について述べたのと同じ理由により、本件発明１は当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 オ 小括 したがって、その余の相違点を検討するまでもなく、本件発明１は、甲１に記載された発明、及び、甲１～甲６の１に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （３）本件発明２～１４について 本件発明２～１４は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであるから、上記（２）で述べたのと同じ理由により、甲１に記載された発明、及び、甲１～甲６の１に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （４）まとめ 以上のことから、本件発明１～１４に係る特許は、申立理由１－１によっては取り消すことはできない。 ２ 申立理由１－２（甲５を主引例とする進歩性）について （１）甲５に記載された事項及び甲５に記載された発明 ア 甲５には、次の事項が記載されている。 「【請求項１】 電子部品の封止に用いられる電子部品用液状樹脂組成物であって、（Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）液状芳香族アミンを含む硬化剤、（Ｃ）非イオン性界面活性剤、（Ｄ）無機充填剤を含有する電子部品用液状樹脂組成物。 【請求項２】 （Ｃ）成分の非イオン性界面活性剤が、エポキシ基と反応する官能基を有し、かつ重量平均分子量５００以上５０００以下のオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応で得られるシリコーン変性エポキシ樹脂である請求項１記載の電子部品用液状樹脂組成物。 【請求項３】 配線基板上に電子部品を直接バンプ接続する電子部品装置に用いられる請求項１又は２記載の電子部品用液状樹脂組成物。」 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、厳しい信頼性を要求される電子部品装置の封止用に特に好適な電子部品用液状樹脂組成物、及びこの組成物で封止された素子を備えた電子部品装置に関する。 【背景技術】 【０００２】 従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面から樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂組成物が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が作業性、成形性、電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性等の諸特性にバランスがとれているためである。ＣＯＢ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｂｏａｒｄ）、ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ ｏｎ Ｇｌａｓｓ）、ＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）等のベアチップ実装した半導体装置においては電子部品用液状樹脂組成物が封止材として広く使用されている。また、半導体素子をセラミック、ガラス／エポキシ樹脂、ガラス／イミド樹脂またはポリイミドフィルム等を基板とする配線基板上に直接バンプ接続してなる半導体装置（フリップチップ）では、バンプ接続した半導体素子と配線基板の間隙（ギャップ）を充填するアンダーフィル材として電子部品用液状樹脂組成物が使用されている。これらの電子部品用液状樹脂組成物は電子部品を温湿度や機械的な外力から保護するために重要な役割を果たしている。」 「【発明が解決しようとする課題】 【０００４】 しかしながら半導体の進歩は著しく、バンプ接続を行うフリップチップ方式ではバンプ数の増加に伴いバンプピッチ、バンプ高さが小さくなり、結果として狭ギャップ化が進んでいる。高集積化に伴いチップサイズも大きくなり、アンダーフィル材には狭ギャップで大面積を流動する特性が求められてきた。また、狭ギャップ化とともにバンプ数が増加し、バンプピッチも狭くなるため、アンダーフィル材の流動経路も複雑になり、ボイドが発生し易くなる。さらには、アンダーフィル材は配線基板と半導体素子の間隙を充填した後、半導体素子周辺部に一定量シミ出し、フィレットを形成するが、フィレットの形状が不均一であると温度サイクル時などにフィレットがクラックしたり、基板或いは半導体素子と剥離を生じたりすることがある。この様なボイドの発生や不均一なフィレットの形成はフリップチップ半導体装置の信頼性に大きな影響を与える。 【０００５】 以上のようにアンダーフィル材を例にとると、半導体の進歩とともに電子部品用液状樹脂組成物にはいろいろな課題の解決が要求されている。本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、狭ギャップでの流動性が良好であり、ボイド発生がなく、フィレット形成性に優れた電子部品用液状樹脂組成物、及びこれにより封止された信頼性（耐湿性、耐熱衝撃性）の高い電子部品装置を提供することを目的とする。」 「【発明の効果】 【００１８】 本発明の電子部品用液状樹脂組成物は、表面張力を小さくすることで成形時のボイドを抑制し、吸湿後においても各種基材との接着力が高いため、この電子部品用液状樹脂組成物を用いて素子を封止すれば信頼性に優れる電子部品装置を得ることができるので、その工業的価値は大である。」 「【００１９】 本発明で用いる（Ａ）成分の液状エポキシ樹脂としては、一分子中に１個以上のエポキシ基を有するもので常温で液状であれば制限はなく、電子部品用液状樹脂組成物で一般に使用されている液状エポキシ樹脂を用いることができる。本発明で使用できるエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、水添ビスフェノールＡ等のジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を代表とするフェノール類とアルデヒド類のノボラック樹脂をエポキシ化したもの、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂、ｐ―アミノフェノール、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等のアミン化合物とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸により酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂等が挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、流動性の観点からは液状ビスフェノール型エポキシ樹脂が好ましく、耐熱性、接着性及び流動性の観点から液状グリシジルアミン型エポキシ樹脂が好ましい。 【００２０】 上記した２種のエポキシ樹脂はいずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量は、その性能を発揮するために液状エポキシ樹脂全量に対して合わせて２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上がより好ましく、５０質量％以上とすることがさらに好ましい。 【００２１】 また、本発明の電子部品用液状樹脂組成物には、本発明の効果が達成される範囲内であれば固形エポキシ樹脂を併用することもできるが、成形時の流動性の観点から併用する固形エポキシ樹脂はエポキシ樹脂全量に対して２０質量％以下とすることが好ましい。さらに、これらのエポキシ樹脂の純度、特に加水分解性塩素量はＩＣなど素子上のアルミ配線腐食に係わるため少ない方が好ましく、耐湿性の優れた電子部品用液状樹脂組成物を得るためには５００ｐｐｍ以下であることが好ましい。ここで、加水分解性塩素量とは試料のエポキシ樹脂１ｇをジオキサン３０ｍｌに溶解し、１Ｎ－ＫＯＨメタノール溶液５ｍｌを添加して３０分間リフラックス後、電位差滴定により求めた値を尺度としたものである。」 「【実施例】 【００５５】 次に実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。 【００５６】 実施例および比較例において行った特性試験の試験方法を以下にまとめて示す。なお、使用した電子部品用液状樹脂組成物の諸特性及び含浸時間、ボイドの観察、各種信頼性の評価は以下の方法及び条件で行った。（５）～（９）の含浸時間、ボイドの観察、信頼性の評価に使用した半導体装置は次の２種類のフリップチップＢＧＡを使用した。 【００５７】 （Ｎｏｎ ｌｏｗ－ｋ仕様フリップチップＢＧＡ） 諸元は、チップサイズ２０×２０×０．５５ｔｍｍ（回路はアルミのデイジーチェーン接続、パッシベーション：日立化成デュポンマイクロシステムズ製ポリイミド膜商品名ＨＤ４０００）、バンプ：はんだボール（Ｓｎ－Ａｇ－Ｃｕ、Φ８０μｍ、 ７，７４４ｐｉｎ、）、バンプピッチ：１９０μｍ、基板：ＦＲ－５（日立化成工業製ソルダーレジスト商品名ＳＲ７０００、６０×６０×０．８ｔｍｍ）、チップ／基板間のギャップ：５０μｍである。 【００５８】 （Ｌｏｗ－ｋ仕様フリップチップＢＧＡ） 諸元は、チップサイズ２０×２０×０．５５ｔｍｍ（誘電率２．７の誘電体層を３層形成、回路はアルミのデイジーチェーン接続、パッシベーション：ポリイミド膜ＨＤ４０００，日立化成デュポンマイクロシステムズ製商品名）、バンプ：はんだボール（Ｓｎ－Ａｇ－Ｃｕ、Φ８０μｍ、７，７４４ｐｉｎ、）、バンプピッチ：１９０μｍ、基板：ＦＲ－５（日立化成工業製ソルダーレジスト商品名ＳＲ７０００、６０×６０×０．８ｔｍｍ）、チップ／基板間のギャップ：５０μｍである。 【００５９】 半導体装置は、上記ＢＧＡへ電子部品用液状樹脂組成物をディスペンス方式でアンダーフィルし、１６５℃、２時間の加熱条件で硬化することで作製した。また、各種試験片の硬化条件も１６５℃、２時間とした。 【００６０】 （１）粘度 電子部品用液状樹脂組成物の２５℃での粘度をＥ型粘度計（コーン角度３°、回転数５ｒｐｍ）を用いて測定した。 【００６１】 （２）表面張力 電子部品用液状樹脂組成物の２５℃での表面張力を表面張力測定器ＤＣＡＴ１１（英弘精機株式会社製）を用い、プレート法（１９．９ｍｍ×１０ｍｍ×０．２ｍｍ、白金－イリジウム製ウィルヘルミプレート）により測定した。 【００６２】 （３）接着力・ＳＲ接着力 ソルダーレジストＳＲ７０００（日立化成工業製商品名）の表面に電子部品用液状樹脂組成物を直径３ｍｍ高さ３ｍｍに成形した試験片を作製し、ボンドテスターＤＳ１００型（ＤＡＧＥ製）を用いて、ヘッドスピード５０μｍ／ｓｅｃ、２５℃の条件でせん断応力をかけ、成形品がソルダーレジストから剥離する強度を測定した。この測定は、試験片成形直後、及び１３０℃、８５％ＲＨのＨＡＳＴ（高度加速寿命試験、Ｈｉｇｈｌｙ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ａｎｄ Ｈｕｍｉｄｉｔｙ Ｓｔｒｅｓｓ Ｔｅｓｔ）条件下で１５０ｈ処理後に行った。 【００６３】 （４）ＰＩ接着力 感光性ポリイミドＨＤ４０００（日立化成デュポンマイクロシステムズ製商品名）の表面に電子部品用液状樹脂組成物を直径３ｍｍ高さ３ｍｍに成形した試験片を作製し、ボンドテスターＤＳ１００型（ＤＡＧＥ製）を用いて、ヘッドスピード５０μｍ／ｓｅｃ、２５℃の条件でせん断応力をかけ、成形品が感光性ポリイミドから剥離する強度を測定した。この測定は、試験片成形直後、及び１３０℃、８５％ＲＨのＨＡＳＴ条件下で１５０ｈ処理後に行った。 【００６４】 （５）含浸時間 半導体装置を１１０℃に加熱したホットプレート上に置き、デイスペンサーを用いて電子部品用液状樹脂組成物の所定量をチップの側面（１辺）に滴下し、樹脂組成物が対向する側面に浸透するまでの時間を測定した。 【００６５】 （６）ボイド観察 電子部品用液状樹脂組成物をアンダーフィル及び硬化した半導体装置の内部を超音波探傷装置ＡＴ－５５００（日立建機製）で観察し、ボイドの有無を調べた。 【００６６】 （７）耐リフロー性 電子部品用液状樹脂組成物をアンダーフィル及び硬化した半導体装置を１２０℃／１２時間加熱乾燥した後、８５℃、６０％ＲＨ下で１６８時間吸湿させ、遠赤外線加熱方式のリフロー炉（予熱１５０℃～１８０℃で５０秒、ピーク温度２６０℃、２５０℃以上の加熱時間４０秒）中を３回通した後、内部を超音波探傷装置で観察し、樹脂硬化物とチップ及び基板との剥離、樹脂硬化物のクラックの有無を調べ不良パッケージ数／評価パッケージ数で評価した。 【００６７】 （８）耐温度サイクル性 電子部品用液状樹脂組成物をアンダーフィル及び硬化した半導体装置を－５０℃～１５０℃、各３０分のヒートサイクルで１０００サイクル処理し、導通試験を行いアルミ配線及びパッドの断線不良を調べ、不良パッケージ数／評価パッケージ数で評価した。 【００６８】 （９）耐湿信頼性 電子部品用液状樹脂組成物をアンダーフィル及び硬化した半導体装置を１３０℃、８５％ＲＨのＨＡＳＴ条件下で１５０ｈ処理後、アルミ配線及びパッドの断線有無を導通試験より確認し、不良パッケージ数／評価パッケージ数で評価した。 【００６９】 （実施例１～１３、比較例１～６） （Ａ）液状エポキシ樹脂としてビスフェノールＦをエポキシ化して得られるエポキシ当量１６０の液状ジエポキシ樹脂（エポキシ樹脂１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ８０６）、アミノフェノールをエポキシ化して得られるエポキシ当量９５の３官能液状エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ６３０）を用意した。 【００７０】 （Ｂ）硬化剤として活性水素当量４５のジエチルトルエンジアミン（液状アミン１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲキュアＷ）、活性水素当量６３のジエチル－ジアミノ－ジフェニルメタン（液状アミン２、日本化薬株式会社製商品名カヤハードＡ－Ａ）、比較のために、活性水素当量６３のテトラメチル－ジアミノ－ジフェニルメタン（固形アミン、日本化薬株式会社製商品名カヤボンドＣ－２００Ｓ）、酸無水物当量１６８の液状酸無水物（日立化成工業株式会社製商品名ＨＮ５５００）を用意した。 【００７１】 （Ｃ）非イオン性界面活性剤としてポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤（ビックケミー製商品名ＢＹＫ－３７７、界面活性剤１）、アラルキル変性シリコーン系界面活性剤（ビックケミー製商品名ＢＹＫ－３２３、界面活性剤２）、水酸基当量７５０、重量平均分子量１６００のフェノール変性シリコーン（東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製商品名ＢＹ１６－７９９）とビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（ｊＥＲ８０６）を重量比１／１で加熱混融して得られたシリコーン変性エポキシ樹脂（界面活性剤３）、活性水素当量１３０、重量平均分子量４７０のフェノール変性シリコーン（東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製商品名ＢＹ１６－８７１）とビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ８０６）を重量比１／１で加熱混融して得られたシリコーン変性エポキシ樹脂（界面活性剤４）、水酸基当量３５００、重量平均分子量８５００のカルビノール変性シリコーン（東レ・ダウコーニング・シリコーン製商品名ＢＹ１６－００４）とビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ８０６）を重量比１／１で加熱混融して得られたシリコーン変性エポキシ樹脂（界面活性剤５）、ポリオキシエチレンアルキルエーテル系界面活性剤(東邦化学工業株式会社製商品名ペグノールＬ－４、界面活性剤６)を用意した。 【００７２】 可撓化剤としてジメチル型固形シリコーンゴム粒子の表面がエポキシ基で修飾された、平均粒径２μｍの球状のシリコーン微粒子（東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製商品名トレフィルＥ－６０１）、硬化促進剤として２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、シランカップリング剤としてγ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（チッソ株式会社製商品名サイラエースＳ５１０）、着色剤としてカーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名ＭＡ‐１００）、イオントラップ剤としてビスマス系イオントラップ剤（東亞合成株式会社製商品名ＩＸＥ－５００）、（Ｄ）無機充填剤として平均粒径１μｍの球状溶融シリカを用意した。 【００７３】 これらをそれぞれ下記表１から表３に示す組成で配合し、三本ロール及び真空擂潰機にて混練分散した後、実施例１～１３及び比較例１～６の電子部品用液状樹脂組成物を作製した。なお表１～３中の配合単位は質量部であり、また空欄は配合無しを表す。 【表１】 ［図：0001418251000008.jpg］ 【表２】 ［図：0001418251000009.jpg］ ・・・ 【００７４】 各種評価結果を表４から表６に示す。 【表４】 ［図：0001418251000010.jpg］ 【表５】 ［図：0001418251000011.jpg］ ・・・」 イ 甲５に記載された発明 甲５には、「電子部品の封止に用いられる電子部品用液状樹脂組成物であって、（Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）液状芳香族アミンを含む硬化剤、（Ｃ）非イオン性界面活性剤、（Ｄ）無機充填剤を含有する電子部品用液状樹脂組成物。」（請求項１）が記載されており、実施例において、その具体例としての電子部品用液状樹脂組成物を製造し、当該樹脂組成物をアンダーフィルして半導体装置を作製したことが示されている（【００５５】～【００７４】【表４】【表５】）。 そこで、甲５の実施例３に着目すると、次の発明が記載されているといえる。 「（Ａ）液状エポキシ樹脂として、ビスフェノールＦをエポキシ化して得られるエポキシ当量１６０の液状ジエポキシ樹脂（エポキシ樹脂１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ８０６）７０質量部、アミノフェノールをエポキシ化して得られるエポキシ当量９５の３官能液状エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ６３０）３０質量部、（Ｂ）硬化剤として活性水素当量４５のジエチルトルエンジアミン（液状アミン１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲキュアＷ）３４質量部、水酸基当量７５０、重量平均分子量１６００のフェノール変性シリコーン（東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製商品名ＢＹ１６－７９９）とビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（ｊＥＲ８０６）を重量比１／１で加熱混融して得られたシリコーン変性エポキシ樹脂（界面活性剤３）１質量部、シランカップリング剤としてγ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（チッソ株式会社製商品名サイラエースＳ５１０）３質量部、着色剤としてカーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名ＭＡ‐１００）１質量部、イオントラップ剤としてビスマス系イオントラップ剤（東亞合成株式会社製商品名ＩＸＥ－５００）３質量部、（Ｄ）無機充填剤として平均粒径１μｍの球状溶融シリカ２１３質量部を含有するアンダーフィル材」（以下、「甲５発明」という。） （２）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲５発明を対比する。 甲５発明の「アミノフェノールをエポキシ化して得られるエポキシ当量９５の３官能液状エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ６３０）」は、本件発明１の「グリシジルアミン型エポキシ樹脂」に相当する。 また、甲５発明の「ビスフェノールＦをエポキシ化して得られるエポキシ当量１６０の液状ジエポキシ樹脂（エポキシ樹脂１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ８０６）」、「アミノフェノールをエポキシ化して得られるエポキシ当量９５の３官能液状エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ６３０）」はどちらも分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂であり、甲５発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲５発明において、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合は１００質量％であるから、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であ」るといえる。 さらに、甲５発明の「ビスフェノールＦをエポキシ化して得られるエポキシ当量１６０の液状ジエポキシ樹脂（エポキシ樹脂１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ８０６）」は３官能以上のエポキシ樹脂でなく、甲５発明の「アミノフェノールをエポキシ化して得られるエポキシ当量９５の３官能液状エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ６３０）」は３官能以上のエポキシ樹脂であり、前者は７０質量部、後者は３０質量部含まれ、甲５発明はこれら以外のエポキシ樹脂を含まないため、甲５発明において、３官能以上のエポキシ樹脂である「アミノフェノールをエポキシ化して得られるエポキシ当量９５の３官能液状エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲ６３０）」はエポキシ樹脂全量に占める割合が３０質量％であるので、本件発明１と同じく、「（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、８０質量％以下であ」るといえる。 甲５発明の「（Ｂ）硬化剤として」の「活性水素当量４５のジエチルトルエンジアミン（液状アミン１、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ｊＥＲキュアＷ）」は、芳香環を有するから、本件発明１の「（Ｂ）硬化剤」である「芳香族アミン化合物」に相当する。 甲５発明の「（Ｄ）無機充填剤として」の「平均粒径１μｍの球状溶融シリカ」は、本件発明１の「（Ｃ）無機充填剤」に相当する。 甲５発明の「水酸基当量７５０、重量平均分子量１６００のフェノール変性シリコーン（東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製商品名ＢＹ１６－７９９）とビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（ｊＥＲ８０６）を重量比１／１で加熱混融して得られたシリコーン変性エポキシ樹脂（界面活性剤３）」は、本件発明１の「エポキシ基と反応する官能基を有する重量平均分子量が５００～５０００のオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物を含」む「（Ｅ）界面活性剤」に相当する。 甲５発明の「アンダーフィル材」は、本件発明１の「アンダーフィル材」に相当する。 そうすると、本件発明１と甲５発明は、 「（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填剤及び（Ｅ）界面活性剤を含み、 前記（Ａ）エポキシ樹脂が、グリシジルアミン型エポキシ樹脂を含有し、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合が、６５質量％以上であり、 前記（Ａ）エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合が、８０質量％以下であり、 前記（Ｂ）硬化剤が、芳香族アミン化合物であり、 前記（Ｅ）界面活性剤が、エポキシ基と反応する官能基を有する重量平均分子量が５００～５０００のオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物を含む、アンダーフィル材。」の点で一致し、次の点で相違する。 ＜相違点５－１＞ 本件発明１は、「（Ａ）エポキシ樹脂が、ナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂」を含有するのに対し、甲５発明は、ナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂を含有しない点 ＜相違点５－２＞ 本件発明１は、「（Ｊ）有機溶剤を含み、」「前記（Ｊ）有機溶剤の含有率が、１０質量％以下である」のに対し、甲５発明は、有機溶剤を含まない点 ＜相違点５－３＞ 本件発明１は、「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であ」るのに対し、甲５発明は、そのような特定がない点 ＜相違点５－４＞ 本件発明１は、「硬化物としたときの、」「ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」るのに対し、甲５発明は、そのような特定がない点 イ 検討 事案に鑑み、相違点５－３及び相違点５－４についてまとめて検討する。 本件明細書の【００１６】には、「アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、７０質量％以上とすることがより好ましい。アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましく、７０質量％以下とすることがより好ましく、６０質量％以下とすることがさらに好ましい。」という記載があるところ、この記載からは、ガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするための要件の一つとして、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、また、２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするための要件の一つとして、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましいということは理解できる。 しかしながら、熱膨張係数や貯蔵弾性率は樹脂成分の種類やその配合割合により異なるから、例えばビスフェノールＦ型エポキシ樹脂をナフタレン型エポキシ樹脂に代える等、エポキシ樹脂の種類が変われば熱膨張係数や貯蔵弾性率は変わるといえる。さらに、フィラーや硬化剤の種類や配合割合も熱膨張係数や貯蔵弾性率に影響を与える。 そうすると、甲５発明が、本件明細書の【００１６】の、「分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上」、「３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下」ということを満たしているからといって、ガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であるとは必ずしも認めることができず、上記相違点５－３及び上記相違点５－４は実質的な相違点である。 また、甲５の【０００４】～【０００５】には、アンダーフィル材には狭ギャップで大面積を流動する特性が求められ、ボイドの発生や不均一なフィレットの形成はフリップチップ半導体装置の信頼性に大きな影響を与えるため、狭ギャップでの流動性が良好であり、ボイド発生がなく、フィレット形成性に優れた電子部品用液状樹脂組成物、及びこれにより封止された信頼性（耐湿性、耐熱衝撃性）の高い電子部品装置を提供することを目的とすることが記載されている。そして、甲５の実施例には、得られた電子部品用液状樹脂組成物について、粘度、表面張力、接着力、成形性（含浸時間、ボイド）、信頼性（耐リフロー性、耐温度サイクル性、耐湿性）を測定・評価したことが示されている（【００６０】～【００６８】、【００７４】【表４】【表５】）。しかしながら、甲５には、アンダーフィル材の硬化物における熱膨張係数に関して、「無機充填剤の・・・配合量が２０質量％未満では熱膨張係数の低減効果が低くなる傾向があり」（【００３７】）と記載されるにとどまり、また、アンダーフィル材の硬化物における貯蔵弾性率については何ら記載されていない。 そうすると、甲５には、甲５発明に係る電子部品用液状樹脂組成物の熱膨張係数や貯蔵弾性率を所定の値とする動機付けがあるとはいえないから、甲５発明において、「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」るとすることは当業者が容易に想到し得たとはいえない。また、甲１～甲４の２、甲６の１～甲６の２にも、アンダーフィル材を硬化物としたときの、ガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とし、かつ、２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とすることは記載されていないから、甲１～甲４の２、甲６の１～甲６の２に記載された事項を考慮しても上記判断に影響しない。 よって、甲１～甲６の２の記載を基に、甲５発明において、相違点５－３及び５－４に係る本件発明１の構成を採用することが動機付けられるとはいえない。 ウ 本件発明１の効果について 本件発明１は、「本発明によれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法が提供される。」（本件明細書の【００１０】）という効果を奏するものである。 一方、甲５には、特にクラックについて、樹脂硬化物のクラックであることや（【００６６】）、フィレットにクラックが生じることが記載ないし示唆されているにとどまり（【０００４】）、ソルダーレジストのクラックであることまでは明示的に記載されていないから、本件発明１の効果は当業者が予測し得る範囲のものとはいえない。 エ 甲５の実施例６～１０を引用発明とする場合も、上記ア～ウで甲５発明について述べたのと同じ理由により、本件発明１は当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 オ 小括 したがって、その余の相違点を検討するまでもなく、本件発明１は、甲５に記載された発明、及び、甲１～甲６の２に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （３）本件発明２～１４について 本件発明２～１４は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであるから、上記（２）で述べたのと同じ理由により、甲５に記載された発明、及び、甲１～甲６の２に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （４）まとめ 以上のことから、本件発明１～１４に係る特許は、申立理由１－２によっては取り消すことはできない。 ３ 申立理由２（サポート要件）について 申立理由２は、要するに、本件明細書は、何らグリシジルアミン型エポキシ樹脂及びナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂の割合や、（Ｅ）界面活性剤の種類（特に、本件特許の実施例で用いたシリコーン変性エポキシ樹脂のエポキシ基と反応する官能基は不明である）や界面活性剤の配合量が特定されていない本件発明１～１４の範囲まで、本件発明の課題を解決できると当業者が認識できる程度に具体例又は説明が記載されていない、というものである。 （１）本件明細書に記載された事項 本件明細書には、次の記載がある。 「【発明が解決しようとする課題】 【０００６】 しかしながら、半導体技術の進歩は著しく、半導体及び配線基板の大型化並びに配線基板の薄型化が進んでいる。そのため、バンプ接続を行うフリップチップ方式では、アンダーフィル材の硬化物のリフロー温度における弾性率が高いとバンプの膨張にアンダーフィル材の硬化物が追随できず、配線基板上に形成されたソルダーレジストに応力が集中しやすい。ソルダーレジストに応力が集中することで、リフローの際のバンプの膨張に起因して配線基板上のソルダーレジストにクラックが発生する場合がある。 アンダーフィル材の硬化物の弾性率はアンダーフィル材に含まれる無機充填剤を減量することで低くすることができるが、無機充填剤を減量しすぎると熱膨張係数が増大し、温度サイクル試験においてアンダーフィル材の硬化物の膨張、収縮等に起因した不具合を起こすことがある。 【０００７】 以上のように、半導体技術の進歩とともにアンダーフィル材には種々の課題の解決が要求されている。 本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法を提供することを目的とする。」 「【００３４】 （（Ｅ）界面活性剤） 本開示のアンダーフィル材には、成形の際のボイドの発生の低減及び各種被着体への濡れ性の向上による接着力の向上の観点から、各種界面活性剤を配合することができる。 界面活性剤としては、特に制限はないが、非イオン性の界面活性剤が好ましく、ポリオキシエチレンアルキルエーテル系界面活性剤等のポリオキシアルキレンアルキルエーテル系界面活性剤、ソルビタン脂肪酸エステル系界面活性剤、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル系界面活性剤、ポリオキシエチレンソルビトール脂肪酸エステル系界面活性剤、グリセリン脂肪酸エステル系界面活性剤、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル系界面活性剤、ポリオキシエチレンアルキルアミン系界面活性剤、アルキルアルカノールアミド系界面活性剤、ポリエーテル変性シリコーン系界面活性剤、アラルキル変性シリコーン系界面活性剤、ポリエステル変性シリコーン系界面活性剤、ポリアクリル系界面活性剤などの界面活性剤が挙げられ、これらを単独で用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。これらの界面活性剤はビックケミー・ジャパン株式会社、花王株式会社等から市販品が入手可能である。 【００３５】 また、界面活性剤としてシリコーン変性エポキシ樹脂を添加することができる。シリコーン変性エポキシ樹脂はエポキシ基と反応する官能基を有するオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物として得ることができる。シリコーン変性エポキシ樹脂は、常温（２５℃）で液状であることが好ましい。ここでエポキシ基と反応する官能基を有するオルガノシロキサンを例示すれば、アミノ基、カルボキシ基、水酸基、フェノール性水酸基、メルカプト基等を１分子中に１個以上有するジメチルシロキサン、ジフェニルシロキサン、メチルフェニルシロキサンなどが挙げられる。該オルガノシロキサンの重量平均分子量としては、５００～５０００の範囲が好ましい。オルガノシロキサンの重量平均分子量が５００以上であれば、エポキシ樹脂等との相溶性が向上しすぎることがなく添加剤としての効果が発揮されやすい傾向にある。オルガノシロキサンの重量平均分子量が５０００以下であれば、エポキシ樹脂等に非相溶となりにくいため、アンダーフィル材を硬化する際にシリコーン変性エポキシ樹脂がアンダーフィル材から分離又はしみ出しが生じにくく、接着性又は外観を損なう問題を生じにくい傾向にある。 オルガノシロキサンの重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いて測定される分子量分布から標準ポリスチレンの検量線を使用して換算して求められる。」 「【００５５】 アンダーフィル材を硬化物としたときのＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数は３０ｐｐｍ／℃以下であり、２８ｐｐｍ／℃以下であることが好ましく、２６ｐｐｍ／℃以下であることがより好ましい。ガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であれば、リフローの際のバンプクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数は１５ｐｐｍ／℃以上であってもよい。 アンダーフィル材を硬化物としたときのＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率は０．１０ＧＰａ以下であり、０．０９ＧＰａ以下であることが好ましく、０．０８ＧＰａ以下であることがより好ましく、０．０７ＧＰａ以下であることがさらに好ましい。２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率は０．０２ＧＰａ以上であってもよい。 アンダーフィル材を硬化物としたときのＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度は、６０℃～１５０℃が好ましく、７０℃～１４０℃がより好ましく、７０℃～１３０℃以下がさらに好ましい。ガラス転移温度が６０℃以上であれば、高温でのバンプの保護性が高く断線が生じにくくなる傾向にある。またガラス転移温度が１５０℃以下であると常温(２５℃)での反りが大きくなりにくい傾向にある。 アンダーフィル材を硬化物としたときのＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２５℃における貯蔵弾性率は、５ＧＰａ～１０ＧＰａであることが好ましく、５．５ＧＰａ～９．５ＧＰａであることがより好ましく、６ＧＰａ～９ＧＰａであることがさらに好ましい。２５℃における貯蔵弾性率が５ＧＰａ以上であれば、高温でのバンプの保護性が高く断線が生じにくくなる傾向にある。また２５℃における弾性率が１０ＧＰａ以下であると常温(２５℃)での反りが大きくなりにくい傾向にある。」 「【００６８】 【表１】 ［図：0001418251000012.jpg］ 【００６９】 なお、表１における各成分の配合量の単位は質量部である。また、表１中「当量比」は、「硬化剤の当量数（活性水素の当量数）／エポキシ樹脂の当量数（エポキシ基の当量数）」を表す。 【００７０】 各種評価結果をまとめて下記表２に示した。 【００７１】 【表２】 ［図：0001418251000013.jpg］ 【００７２】 実施例１～５においては、ＴＭＡで測定したガラス転移温度が６０℃～１５０℃、熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下、ＤＭＡで測定した２５℃における貯蔵弾性率が５ＧＰａ～１０ＧＰａ、そして２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下となった。 ２４０℃における貯蔵弾性率が０．４０ＧＰａの比較例１は、耐温度サイクル性に優れるものの、ソルダーレジストクラックが発生した。高温での貯蔵弾性率が高いとリフロー温度においてはんだの膨張をアンダーフィル材の硬化物が吸収できず、ソルダーレジストに応力がかかったためと考えられる。 熱膨張係数が３６ｐｐｍ／℃の比較例２は、ソルダーレジストクラックは発現しなかったものの、温度サイクルが５００サイクルで剥離が観察された。熱膨張係数が大きいと温度サイクルによるアンダーフィル材の硬化物の膨張及び収縮量が大きく、収縮時にチップ界面とアンダーフィル材が剥離したためと考えられる。」 （２）特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）の判断手法 特許請求の範囲の記載が、明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。以下、この観点に立って判断する。 （３）本件発明の課題 本件発明が解決しようとする課題は、本件明細書の「リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性に優れるアンダーフィル材、並びにこれにより封止された信頼性の高い電子部品装置及びその製造方法を提供すること」（【０００７】）であると解される。 （４）本件発明１について 本件明細書には、「アンダーフィル材を硬化物としたときのＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数は３０ｐｐｍ／℃以下であり、・・・ガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であれば、リフローの際のバンプクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。・・・アンダーフィル材を硬化物としたときのＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率は０．１０ＧＰａ以下であり、・・・２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であれば、リフローの際のソルダーレジストのクラックの発生が抑制され、且つ耐温度サイクル特性が向上する。」と記載され（【００５５】）、アンダーフィル材を硬化物としたときの、「ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下」とし、「ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下」とすることにより、本件発明の課題を解決できることが記載されている。そして、実施例・比較例には、熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下、２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であった実施例３は、ソルダーレジストクラックが無く、１０００サイクル終了時点で剥離が生じなかったのに対し、２４０℃における貯蔵弾性率が０．４０ＧＰａの比較例１は、ソルダーレジストクラックが発生し、熱膨張係数が３６ｐｐｍ／℃の比較例２は、５００サイクルで剥離が観察されたことが示されているから、具体的に確認することができる（【００７１】【表２】、【００７２】）。 そうすると、本件明細書には、本件発明１が「硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数が３０ｐｐｍ／℃以下であり、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率が０．１０ＧＰａ以下であ」ることにより、上記課題を解決できることを当業者が認識できるように記載されているといえる。 （５）本件発明２～１４について 本件発明２～１４は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであり、本件発明１について上記（４）で述べたのと同様に、本件明細書の発明の詳細な説明は、本件発明２～１４が上記課題を解決できることを当業者が認識できるように記載されている。 （６）申立人の主張について 申立人は、申立書の第１１７頁下から第１行～第１１８第７行において、「ここで、甲第３号証の１の実施例９～１１（【表１】、【表３】）に記載されているように、グリシジルアミン型エポキシ樹脂及びナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂の含有量が異なれば、液状樹脂組成物の耐温度サイクル特性が変わることが技術常識である。また、甲第４号証の１の【００５５】、甲第４号証の２の【００４９】、甲第５号証の【００７５】などに記載されているように、シリコーン変性エポキシ樹脂の含有量、オルガノシロキサン単位の量などによって、硬化物の応力、基板への接着性などの物性が変わることも技術常識である。」と主張しているが、特に２４０℃における貯蔵弾性率に具体的にどの程度の影響を与えるかまでは不明である。 また、申立人は、申立書の第１１８頁第１４行～第１５行において、「（Ｅ）界面活性剤の種類（特に、本件特許の実施例で用いたシリコーン変性エポキシ樹脂のエポキシ基と反応する官能基は不明である）」と主張しているので検討すると、本件明細書の【００３４】に記載されているように、本件発明１の「（Ｅ）界面活性剤」は、「成形の際のボイドの発生の低減及び各種被着体への濡れ性の向上による接着力の向上の観点」から配合されるものであり、また、本件明細書の【００３５】には、「界面活性剤としてシリコーン変性エポキシ樹脂を添加することができる。シリコーン変性エポキシ樹脂はエポキシ基と反応する官能基を有するオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物として得ることができる。・・・該オルガノシロキサンの重量平均分子量としては、５００～５０００の範囲が好ましい。オルガノシロキサンの重量平均分子量が５００以上であれば、エポキシ樹脂等との相溶性が向上しすぎることがなく添加剤としての効果が発揮されやすい傾向にある。オルガノシロキサンの重量平均分子量が５０００以下であれば、エポキシ樹脂等に非相溶となりにくいため、アンダーフィル材を硬化する際にシリコーン変性エポキシ樹脂がアンダーフィル材から分離又はしみ出しが生じにくく、接着性又は外観を損なう問題を生じにくい傾向にある。」と記載され、界面活性剤が、エポキシ基と反応する官能基を有する重量平均分子量５００～５０００のオルガノシロキサンとエポキシ樹脂との反応物を含むことにより、界面活性剤としての効果が発揮されやすく、界面活性剤がアンダーフィル材から分離又はしみ出しにくく、接着性又は外観を損なう問題が生じにくいことが示されているのみであり、界面活性剤と本件発明の課題との関係については記載されていないから、「（Ｅ）界面活性剤」によって課題の解決が大きく左右されるとは解されない。 よって、申立人の上記主張を採用することはできない。 （７）まとめ したがって、本件特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、申立理由２によっては、本件特許を取り消すことはできない。 ４ 申立理由３（実施可能要件）について 申立理由３は、要するに、グリシジルアミン型エポキシ樹脂及びナフタレンジオールをエポキシ化したエポキシ樹脂を配合する割合、（Ｅ）界面活性剤の種類（特に、本件特許の実施例で用いたシリコーン変性エポキシ樹脂のエポキシ基と反応する官能基は不明である）や配合量について、どのようにすれば、本件明細書の実施例３と同様の耐温度サイクル性や良好な物性を示す液状樹脂組成物を得ることができるのか、合理的に推測することは困難であり、当業者に期待し得る程度を超える試行錯誤や複雑高度な実験等が必要である、というものである。 （１）特許法第３６条第４項第１号（実施可能要件）について 特許法第３６条第４項第１号は、「前項第三号の発明の詳細な説明の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。 一 経済産業省令で定めるところにより、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであること。」と定めている。 これは、当業者が、明細書に記載した事項と出願時の技術常識とに基づき、物の発明については、その物を作れ、かつ、その物を使用することができる程度に、発明の詳細な説明を記載しなければならないことを意味するものである。そこで、この点について以下に検討する。 （２）本件発明１について 本件明細書には、本件発明１の「（Ａ）エポキシ樹脂」について【００１４】～【００２０】に説明があり、特に、【００１６】には、「アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＴＭＡ（熱機械分析）で測定したガラス転移温度以下の熱膨張係数を３０ｐｐｍ／℃以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合を６５質量％以上とすることが好ましく、７０質量％以上とすることがより好ましい。アンダーフィル材を硬化物としたときの、ＤＭＡ（動的粘弾性測定）で測定した２４０℃における貯蔵弾性率を０．１０ＧＰａ以下とするには、エポキシ樹脂全量に占める、３官能以上のエポキシ樹脂の割合を８０質量％以下とすることが好ましく、７０質量％以下とすることがより好ましく、６０質量％以下とすることがさらに好ましい。」と記載され、分子中に芳香環を含むエポキシ樹脂の割合とガラス転移温度以下の熱膨張係数の関係や、３官能以上のエポキシ樹脂の割合と２４０℃における貯蔵弾性率の関係について記載されている。また、本件明細書には、本件発明１の「（Ｅ）界面活性剤」について【００３４】～【００３７】に説明があり、特に【００３５】には、「エポキシ基と反応する官能基」として「アミノ基、カルボキシ基、水酸基、フェノール性水酸基、メルカプト基等」と例示されており、実施例３においてアンダーフィル材を作製したことも示されている。 このような本件明細書の一般的記載と実施例３とから、当業者が本件発明１のアンダーフィル材を作製し、その性能の確認作業を行うことは通常の試行錯誤の範囲内で行い得るものであって、過度の試行錯誤を要するものとはいえない。 そうすると、発明の詳細な説明は、当業者が、本件発明１のアンダーフィル材を製造及び使用することができる程度に記載されていると解される。 （３）本件発明２～１４について 申立理由３は、発明の詳細な説明は本件発明１について当業者が実施できる程度に記載されていないから、本件発明１を直接又は間接的に引用する他の発明についても実施できる程度に記載されていないというものであるが、上記（２）で述べたように、発明の詳細な説明は、本件発明１について当業者が実施できる程度に記載されているから、本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～１４についても実施することができると解される。 （４）まとめ したがって、本件特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、申立理由３によっては、本件特許を取り消すことはできない。 ５ 申立理由４（明確性）について 申立理由４は、要するに、本件発明１は、「（Ｊ）有機溶剤を含み、」という必須成分である旨の特定があるにもかかわらず、「前記（Ｊ）有機溶剤の含有率が、１０質量％以下である」と０質量％である場合を含む特定があり、これらは矛盾しているから、本件発明１～１４は明確でない、というものである。 （１）本件発明１について 本件発明１は、「（Ｊ）有機溶剤を含み、」と特定していることから、有機溶剤を含むことは明らかである。 したがって、本件発明１は第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確であるとはいえない。 （２）本件発明２～１４について 申立理由４は、本件発明１が明確でないから、本件発明１を直接又は間接的に引用する他の発明も明確でないというものであるが、上記（１）で述べたように、本件発明１は明確であるから、本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～１４は明確である。 （３）まとめ したがって、本件特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではないから、申立理由４によっては、本件特許を取り消すことはできない。 第５ むすび 以上のとおりであるから、請求項１～１４に係る特許は、申立書に記載した申立理由によっては、取り消すことはできない また、他に、請求項１～１４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。