2020-700804

第２　本件発明について

本件特許の請求項１～１６に係る発明（以下、「本件発明１」～「本件発明１６」、また、併せて「本件発明」という。また、本件特許の願書に添付した明細書を「本件明細書」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１～１６に記載された以下の事項によって特定されるとおりのものである。

「【請求項１】

炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）と、

エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）と、

ｐＫａが１１以上である触媒（Ｃ）と、

続きを表示（全43行）

を含む組成物。

要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む

要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳＫ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである

【請求項２】

４０℃における動粘度が３０～５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｄ）を含む、請求項１に記載の組成物。

【請求項３】

前記重合体（ａ）が、プロピレンに由来する構成単位を含む、請求項１または２に記載の組成物。

【請求項４】

前記プロピレンに由来する構成単位の含有割合が、前記炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して４０～９５モル％である、請求項３に記載の組成物。

【請求項５】

前記重合体（ａ）において、前記プロピレンに由来する構成単位を除く構成単位が、すべて前記炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位である、請求項３または４に記載の組成物。

【請求項６】

前記炭素数４～２０のα－オレフィンが１－ブテンを含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の組成物。

【請求項７】

前記単量体（ｂ）に由来する構成単位の含有割合が、前記変性オレフィン重合体（Ａ）１００質量％に対して０．１～１５質量％である、請求項１～６のいずれか１項に記載の組成物。

【請求項８】

前記官能基がカルボキシル基または酸無水物基である、請求項１～７のいずれか１項に記載の組成物。

【請求項９】

前記架橋剤（Ｂ）が、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ化合物およびトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルより選ばれる少なくとも１種である、請求項１～８のいずれか１項に記載の組成物。

【請求項１０】

基材と、請求項１～９のいずれか１項に記載の組成物の硬化物からなる接着剤層とを含む積層体。

【請求項１１】

内層と接着剤層と基材とをこの順で含む積層体を含み、

該接着剤層が、請求項１～９のいずれか１項に記載の組成物の硬化物からなる層である、包材。

【請求項１２】

内層と内側接着剤層と基材と外側接着剤層と外層とをこの順で含む積層体を含み、

該内側接着剤層が、請求項１～９のいずれか１項に記載の組成物の硬化物からなる層である、電池ケース用包材。

【請求項１３】

請求項１２に記載の電池ケース用包材と、前記電池ケース用包材に包装される電解液とを備え、前記電池ケース用包材の内層の少なくとも一部が前記電解液に接触している、電池。

【請求項１４】

炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ１）で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）と、

ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ化合物およびトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルより選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ１）と、

を含む組成物。

要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む

要件（ｉｉ）：前記重合体（Ａ）のＪＩＳＫ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである

【請求項１５】

４０℃における動粘度が３０～５００，０００ｃＳｔである炭化水素系合成油（Ｄ）を含む、請求項１４に記載の組成物。

【請求項１６】

基材と、請求項１４または１５に記載の組成物の硬化物からなる接着剤層とを含む積層体。」

第３　特許異議申立理由及び取消理由の概要

１　取消理由通知の概要

当審が取消理由通知で通知した取消理由の概要は、以下に示すとおりである。

（１）取消理由Ａ（実施可能要件）

本件の発明の詳細な説明は、下記「第５　当審の判断」「１　取消理由について」「（１）取消理由Ａ（実施可能要件）について」「ア　取消理由Ａ（実施可能要件）の概要」に記載した点で、当業者が本件訂正前の請求項１～１６に係る発明の実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるとはいえないから、本件訂正前の発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に適合するものではない。

よって、本件の請求項１～１６に係る発明の特許は、同法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し取り消されるべきものである。

（２）取消理由Ｂ（新規性）

本件発明１、３～８、１４は、甲第１号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号の規定に該当し、特許法第２９条の規定に違反して特許されたものであるから、本件発明１、３～８、１４に係る特許は、同法第１１３条第２号の規定に該当し取り消すべきものである。

（３）取消理由Ｃ（進歩性）

本件発明１～１６に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるから、本件発明１～１６に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し取り消すべきものである。

２　特許異議申立理由の概要

申立人が特許異議申立書でした申立理由の概要は、以下に示すとおりである。

（１）申立理由Ａ（進歩性）

本件発明１～１６に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるから、本件発明１～１６に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し取り消すべきものである。

（２）申立理由Ｂ（進歩性）

本件発明１～１６に係る発明は、甲第２号証に記載された発明及び甲第１、３号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであるから、本件発明１～１６に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し取り消すべきものである。

（３）申立理由Ｃ（サポート要件）

本件の請求項１～１６の記載は、同各項に記載された特許を受けようとする発明が、下記「第５　当審の判断」「２　取消理由通知において採用しなかった特許異議申立人がした申立理由について」「（２）申立理由Ｃ（サポート要件）について」「ア　申立理由Ｃ（サポート要件）の概要」に記載した点で、本件の発明の詳細な説明に記載したものであるとはいえないから、特許法第３６条第６項第１号に適合するものではない。

よって、本件訂正前の請求項１～１６に係る発明の特許は、同法第３６条第６項に規定する要件を満たさない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し取り消すべきものである。

第４　本件明細書、各甲号証及び各乙号証に記載された事項

１　本件明細書に記載された事項

本件明細書には、以下の事項が記載されている。

（本ａ）「【技術分野】

【０００１】

本発明は、組成物、積層体、包材、電池ケース用包材および電池に関する。

・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００５】

しかしながら、前記特許文献１～４に記載の接着剤から得られる接着剤層は、基材や被着体、例えば、アルミニウム箔やポリプロピレンフィルムなどとの接着強度が十分ではなく、低温で接着剤層を形成する際、特に低温（例：８０℃以下）養生条件で接着剤を硬化させる際には、得られる接着剤層の接着強度が十分ではなかった。

【０００６】

本発明は前記課題に鑑みてなされたものであり、基材や被着体との接着強度に優れる接着剤層、特に低温養生条件下でも接着強度に優れる接着剤層を形成することのできる組成物、および該接着剤層を含む積層体等を提供することを目的とする。

・・・

【発明の効果】

【００２２】

本発明の一実施形態によれば、接着強度および耐薬品性（耐電解液性）に優れる接着剤層を得ることができ、特に、アルミニウム箔層とポリプロピレンなどの熱可塑性樹脂製フィルム層とを高い強度で接着することができる。

また、本発明の一実施形態によれば、接着強度に優れる接着剤層を低温養生条件下でも容易に形成することができ、耐久性に優れ、接着強度の低下が十分に抑制された積層体、包材および電池ケース用包材等を容易に、例えば、ドライラミネート法で形成することができる。」

（本ｂ）「【００２５】

１．１ 変性オレフィン重合体（Ａ）

前記重合体（Ａ）は、前記要件（ｉ）および（ｉｉ）を満たし、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）の、エポキシ基もしくはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）、または、エポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ１）による変性体である。

このような重合体（Ａ）を用いることで初めて、接着強度および耐薬品性（耐電解液性）に優れる接着剤層を得ることができる。

重合体（Ａ）は、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。

【００２６】

１．１．１ 炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）

前記重合体（ａ）は、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含めば特に制限されず、炭素数４～２０のα－オレフィンからなる重合体であってもよいし、炭素数４～２０のα－オレフィンと炭素数２～３のα－オレフィンとを用いて得られる共重合体であってもよいし、必要により、α－オレフィン以外の不飽和単量体（以下「他の不飽和単量体」ともいう。）に由来する構成単位を含む重合体であってもよい。

前記重合体（ａ）が炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を有さない場合、該重合体と溶剤とを含む組成物の長期安定性が低下し、かつ、接着強度および耐薬品性との両立が困難となる。

【００２７】

前記重合体（ａ）の原料として用いられるα－オレフィンは、１種単独でもよく、２種以上でもよい。つまり、炭素数４～２０のα－オレフィンの単独重合体であってもよく、共重合体であってもよく、１種以上の炭素数４～２０のα－オレフィンと１種以上の炭素数２～３のα－オレフィンとの共重合体（ａ１）であってもよい。

前記共重合体としては、例えば、ランダム共重合体、ブロック共重合体が挙げられるが、ランダム共重合体が好ましい。

【００２８】

前記炭素数４～２０のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンなどの直鎖状または分岐状のα－オレフィンが挙げられる。

【００２９】

前記炭素数４～２０のα－オレフィンは、溶剤への溶解性および強度に優れる重合体が得られる等の点から、好ましくは炭素数４～１０の直鎖状のオレフィンであり、より好ましくは炭素数４～６の直鎖状のオレフィンであり、前記効果に特に優れる重合体が得られる等の点から、１－ブテンを含むことがさらに好ましく、特に好ましくは１－ブテンである。

【００３０】

前記炭素数２～３のα－オレフィンとしては、エチレンおよびプロピレンが挙げられ、溶剤への溶解性および強度に優れる重合体が得られる等の点から、プロピレンを含むことが好ましく、プロピレンが特に好ましい。

【００３１】

前記他の不飽和単量体としては、例えば、ブタジエン、イソプレンなどの共役ポリエン類、１，４－ヘキサジエン、１，７－オクタジエン、ジシクロペンタジエン、５－エチリデン－２－ノルボルネン、５－ビニル－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、２，５－ノルボルナジエンなどの非共役ポリエン類が挙げられる。

【００３２】

前記重合体（ａ）としては、溶剤への溶解性および強度に優れる重合体が得られる等の点から、前記共重合体（ａ１）が好ましく、プロピレンと炭素数４～２０のα－オレフィンとの共重合体がより好ましく、特に、プロピレンに由来する構成単位を除く構成単位が、すべて前記炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位である共重合体がより好ましく、前記炭素数４～２０のα－オレフィンが１－ブテンを含むことがさらに好ましく、１－ブテンとプロピレンとの共重合体が特に好ましい。

【００３３】

前記重合体（ａ）において、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位の含有割合は、炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、好ましくは重合体（ａ）を構成する全構成単位１００モル％に対して、例えば５モル％以上、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは２０モル％以上であり、また、例えば１００モル％以下、好ましくは６０モル％以下、より好ましくは５０モル％以下、さらに好ましくは４０モル％以下、特に好ましくは３５モル％以下である。

炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位の含有割合が、前記上限の規定を満たすと、より強度に優れる重合体を得ることができ、前記下限の規定を満たすと、より溶剤への溶解性に優れる重合体を得ることができる。

【００３４】

前記重合体（ａ）において、炭素数２～３のα－オレフィン（好ましくはプロピレン）に由来する構成単位の含有割合は、炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、好ましくは重合体（ａ）を構成する全構成単位１００モル％に対して、好ましくは４０モル％以上、より好ましくは５０モル％以上、さらに好ましくは６０モル％以上、特に好ましくは６５モル％以上であり、また、好ましくは９５モル％以下、より好ましくは９０モル％以下、さらに好ましくは８０モル％以下である。

炭素数２～３のα－オレフィンに由来する構成単位の含有割合が、前記上限の規定を満たすと、共重合体の融点（Ｔｍ）および融解熱（ΔＨ）を低下させることができ、前記下限の規定を満たすと、より強度に優れる重合体を得ることができる。

【００３５】

前記重合体（ａ）は、α－オレフィンの重合体の製造に通常用いられる公知の固体状Ｔｉ触媒やメタロセン触媒などの存在下で、炭素数２～２０のα－オレフィンを重合させることにより得ることができる。メタロセン触媒としては、例えば、ｒａｃ－ジメチルシリレン－ビス｛１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロライドなどのメタロセン化合物と、メチルアルミノキサンなどの有機アルミニウムオキシ化合物と、トリイソブチルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物とを含む触媒が挙げられる。より具体的には、前記重合体（ａ）は、例えば、国際公開第２００４／８７７７５号に記載されている方法などによって得ることができる。

【００３６】

前記重合体（ａ）の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定された、標準ポリスチレンで換算される重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１×１０4以上であり、また、好ましくは１×１０7以下であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１以上であり、また、好ましくは３以下である。

ＭｗやＭｗ／Ｍｎが前記下限の規定を満たすと、強度が十分に高い接着剤層を得ることができ、また、該接着剤層と基材や被着体との接着強度が良好となり、前記上限の規定を満たすと、溶剤への溶解性が良好な重合体が得られ、固化および析出が起こりにくい組成物を得ることができる。

本発明において、ＭｗおよびＭｗ／Ｍｎは、具体的には、下記実施例に記載の方法で測定することができる。

【００３７】

前記重合体（ａ）の融点（Ｔｍ）は、好ましくは１２０℃未満、より好ましくは１００℃未満である。

Ｔｍが前記範囲にあると、本組成物から低温養生条件下で接着剤層を形成しても、接着強度に優れる接着剤層を得ることができる。

【００３８】

本発明において、Ｔｍは、ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って、示差走査熱量測定（ＤＳＣ測定）によって求められ、具体的には、１０℃／ｍｉｎで３０℃から１８０℃まで昇温後、３分間その温度で保持し、次いで、１０℃／ｍｉｎで０℃まで降温し、３分間その温度で保持し、次いで、再度１０℃／ｍｉｎで１５０℃まで昇温する過程において、２度目の昇温時のサーモグラムより、ＪＩＳ Ｋ ７１２２に準じて求められる。

【００３９】

前記重合体（ａ）の融解熱（ΔＨ）は、好ましくは０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは３Ｊ／ｇ以上、特に好ましくは、５Ｊ／ｇ以上であり、また、好ましくは５０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは４０Ｊ／ｇ以下である。

ΔＨが前記上限の規定を満たすと、本組成物から低温養生条件下で接着剤層を形成しても、接着強度に優れる接着剤層を得ることができ、前記下限の規定を満たすと、強度に優れる接着剤層を得ることができる。

【００４０】

本発明において、ΔＨは、ＪＩＳ Ｋ ７１２２に従って、示差走査熱量測定（ＤＳＣ測定）によって求められ、具体的には、１０℃／分の昇温過程で得られるサーモグラムのピーク面積から算出される。より具体的には、測定前の熱履歴をキャンセルする目的で、測定前に１０℃／分で１８０℃まで昇温し、その温度で３分保持し、次いで１０℃／分で０℃まで降温し、その温度で３分間保持した後に、ΔＨを測定する。」

（本ｃ）「【００４１】

１．１．２ エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）およびエポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ１）

前記単量体（ｂ）は、エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有すれば特に制限されず、また、前記単量体（ｂ１）は、エポキシ基に対し反応性の官能基を有すれば特に制限されず、従来公知の化合物を用いることができる。

前記エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基としては、活性水素を有する基が挙げられ、具体的には、水酸基、アミノ基、カルボキシル基、酸無水物基、エステル基、チオール基などが挙げられる。前記エポキシ基に対し反応性の官能基としては、活性水素を有する基が挙げられ、具体的には、水酸基、アミノ基、カルボキシル基、酸無水物基、エステル基、チオール基などが挙げられる。

前記単量体（ｂ）および（ｂ１）は、それぞれ１種類の反応性官能基を有していてもよく、２種以上の反応性官能基を有していてもよい。

【００４２】

前記単量体（ｂ）および（ｂ１）としては、接着剤層を形成する際に、効率的に反応し、重合体（Ａ）の基材（例：アルミニウム箔）や被着体（例：ポリプロピレンなどの熱可塑性樹脂製フィルム）に対する親和性を高めて、接着剤層と基材や被着体との接着強度をより一層向上させることができること、また、得られる接着剤層の耐薬品性、耐電解液性を向上させることができること、等の点から、酸無水物基またはカルボキシル基を有する単量体（ｂ）および（ｂ１）が好ましい。

・・・

【００５２】

前記単量体（ｂ）および（ｂ１）としては、接着剤層を形成する際に、効率的に反応し、重合体（Ａ）の基材や被着体に対する親和性を高めて、接着剤層と基材や被着体との接着強度をより一層向上させることができること、また、得られる接着剤層の耐薬品性、耐電解液性を向上させることができること、等の点から、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸無水物が好ましく、不飽和カルボン酸無水物がより好ましく、無水マレイン酸がさらに好ましい。」

（本ｄ）「【００５３】

１．１．３ 変性オレフィン重合体（Ａ）の合成

重合体（Ａ）を合成する方法としては、特に制限されず、炭素数２～２０のα－オレフィンと前記単量体（ｂ）または（ｂ１）とを重合反応させてもよいが、前記単量体（ｂ）または（ｂ１）と重合体（ａ）とを反応させることが好ましく、具体的には、下記（１）～（４）の方法が挙げられる。

【００５４】

（１）重合体（ａ）を溶媒に溶解し、単量体（ｂ）または（ｂ１）とラジカル重合開始剤とを添加して加熱、攪拌することにより、重合体（ａ）と単量体（ｂ）または（ｂ１）とを反応させる方法。

（２）重合体（ａ）を加熱溶融して、得られる溶融物に、単量体（ｂ）または（ｂ１）とラジカル重合開始剤とを添加し、攪拌することにより、重合体（ａ）と単量体（ｂ）または（ｂ１）とを反応させる方法。

（３）重合体（ａ）と、単量体（ｂ）または（ｂ１）とラジカル重合開始剤とを混合し、得られる混合物を押出機に供給して加熱混練しながら、重合体（ａ）と単量体（ｂ）または（ｂ１）とを反応させる方法。

（４）重合体（ａ）を、単量体（ｂ）または（ｂ１）とラジカル重合開始剤とを有機溶媒に溶解した溶液に浸漬させた後、重合体（ａ）が溶解しない温度まで加熱することにより、重合体（ａ）と単量体（ｂ）または（ｂ１）とを反応させる方法。

【００５５】

前記反応に用いる重合体（ａ）、単量体（ｂ）および単量体（ｂ１）はそれぞれ、１種単独を使用してもよく、２種以上を使用してもよい。

また、前記反応の際には、単量体（ｂ）または（ｂ１）とともに、前記官能基を有さない単量体を用いてもよいが、架橋剤（Ｂ）と効率的に反応できる重合体（Ａ）が得られること、また、得られる接着剤層の耐薬品性、耐電解液性を向上させることができること等の点から、前記官能基を有さない単量体を用いないことが好ましい。

【００５６】

単量体（ｂ）または（ｂ１）の配合割合は、単量体（ｂ）または（ｂ１）に由来する構成単位の含有割合が下記範囲となるよう配合することが好ましく、重合体（ａ）、単量体（ｂ）および単量体（ｂ１）の総量１００質量％に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上であり、また、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１２質量％以下である。

単量体（ｂ）または（ｂ１）に由来する構成単位の含有割合が前記範囲にあると、接着剤層を形成する際に、効率的に反応し、重合体（Ａ）の基材や被着体に対する親和性を高めて、接着剤層と基材や被着体との接着強度をより一層向上させることができ、また、得られる接着剤層の耐薬品性、耐電解液性を向上させることができる。

・・・

【００６３】

重合体（Ａ）を溶媒の存在下で合成する場合には、得られた重合体（Ａ）を含む溶液（ワニス）を、そのまま本組成物の調製に使用してもよいし、該ワニスから重合体（Ａ）を取り出し、本組成物の調製に使用してもよい。」

（本ｅ）「【００６４】

１．１．４ 変性オレフィン重合体（Ａ）の物性等

重合体（Ａ）の、ＧＰＣによって測定され、標準ポリスチレンで換算されたＭｗは、好ましくは１×１０4以上、より好ましくは２×１０4以上、特に好ましくは３×１０4以上であり、また、好ましくは１×１０7以下、より好ましくは１×１０6以下、特に好ましくは５×１０5以下である。

重合体（Ａ）のＭｗが、前記下限の規定を満たすと、強度が十分高く、また、基材や被着体との接着強度に優れる接着剤層を得ることができ、前記上限の規定を満たすと、溶剤への溶解性が良好であり、固化および析出が起こりにくい重合体（Ａ）を得ることができる。特に、重合体（Ａ）のＭｗが５×１０5以下であると、基材や被着体との接着強度に優れる接着剤層を得ることができる。

【００６５】

前記重合体（Ａ）の、Ｍｗ／Ｍｎは、好ましくは１以上、より好ましくは１．５以上であり、また、好ましくは３以下、より好ましくは２．５以下である。

Ｍｗ／Ｍｎが前記下限の規定を満たすと、溶剤への溶解性が良好であり、固化および析出が起こりにくい重合体（Ａ）を得ることができ、前記上限の規定を満たすと、強度が十分高く、また、基材や被着体との接着強度に優れる接着剤層を得ることができる。

【００６６】

重合体（Ａ）のＴｍは、好ましくは１２０℃未満、より好ましくは１００℃未満、さらに好ましくは９０℃以下、特に好ましくは８５℃以下であり、また、好ましくは４０℃以上、より好ましくは５０℃以上である。

重合体（Ａ）のＴｍが前記上限の規定を満たすと、本組成物から低温養生条件下で接着剤層を形成しても、接着強度の低下を防止することができ、前記下限の規定を満たすと、強度および耐久性に優れる接着剤層を得ることができる。

前記Ｔｍを有する重合体（Ａ）は、例えば、該重合体（Ａ）中の炭素数２～３のα－オレフィンに由来する構成単位の含有割合を前記範囲にし、かつ、要件（ｉ）を満たすことで得ることができる。

【００６７】

重合体（Ａ）のΔＨは、０Ｊ／ｇ以上、好ましくは３Ｊ／ｇ以上、より好ましくは５Ｊ／ｇ以上であり、また、５０Ｊ／ｇ以下、好ましくは４０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは３５Ｊ／ｇ以下である。

重合体（Ａ）のΔＨが前記上限の規定を満たすと、本組成物から低温養生条件下で接着剤層を形成しても、接着強度に優れる接着剤層を得ることができ、前記下限の規定を満たすと、強度に優れる接着剤層を得ることができる。

前記重合体（Ａ）のΔＨが５０Ｊ／ｇを超えると、得られる重合体（Ａ）は、溶剤への溶解性が乏しくなり、固化および析出を起こしやすくなる。

前記ΔＨを有する重合体（Ａ）は、例えば、該重合体（Ａ）中の炭素数２～３のα－オレフィンに由来する構成単位の含有割合を前記範囲にし、かつ、要件（ｉ）を満たすことで得ることができる。

【００６８】

重合体（Ａ）の５０℃における半結晶化時間は、好ましくは１００秒以上、より好ましくは１５０秒以上、さらに好ましくは２００秒以上である。また、前記半結晶化時間には、実質的に結晶化が起こらない、または、半結晶化時間の値が大きすぎて求められない、すなわち半結晶化時間が無限大となるような場合も含まれる。

重合体（Ａ）の半結晶化時間が前記下限の規定を満たすと、重合体（Ａ）が基材や被着体の表面の凹凸に浸入しながら、または、浸入した後に、架橋剤（Ｂ）と反応することができ、アンカー効果によって、得られる接着剤層の接着強度をより一層向上させることができる。

前記半結晶化時間は、示差走査熱量計による等温結晶化測定によって求めることができ、具体的には下記実施例に記載の方法で求めることができる。

【００６９】

重合体（Ａ）の４０℃における動粘度は、５００，０００ｃＳｔを超えることが好ましい。ここで、動粘度が５００，０００ｃＳｔを超える場合には、流動性が低く動粘度が測定できないような場合が含まれる。

本発明において、４０℃における動粘度は、ＡＳＴＭ Ｄ ４４５に基づいて測定する。

【００７０】

重合体（Ａ）における、単量体（ｂ）または（ｂ１）に由来する構成単位の含有割合（変性量）は、変性オレフィン重合体（Ａ）１００質量％に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上であり、また、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下、特に好ましくは４質量％以下、さらに好ましくは２質量％以下である。

変性量が前記範囲にあると、接着剤層を形成する際に重合体（Ａ）が効率的に反応し、重合体（Ａ）の基材や被着体に対する親和性を高めて、接着剤層と基材や被着体との接着強度をより一層向上させることができ、また、得られる接着剤層の耐薬品性、耐電解液性を向上させることができる。

【００７１】

本発明における変性量は、1Ｈ－ＮＭＲにより測定することができ、具体的には、以下の条件で測定することができる。

すなわち、ＥＣＸ４００型核磁気共鳴装置（日本電子（株）製）を用い、溶媒は重水素化オルトジクロロベンゼンとし、試料濃度２０ｍｇ／０．６ｍＬ、測定温度は１２０℃、観測核は1Ｈ（４００ＭＨｚ）、シーケンスはシングルパルス、パルス幅は５．１２μ秒（４５°パルス）、繰り返し時間は７．０秒、積算回数は５００回以上とする条件である。

基準のケミカルシフトは、テトラメチルシランの水素に由来するピークを０ｐｐｍとするが、例えば、重水素化オルトジクロロベンゼンの残存水素に由来するピークを７．１０ｐｐｍとすることでも同様の結果を得ることができる。

単量体（ｂ）または（ｂ１）に由来する1Ｈなどのピークは、常法によりアサインできる。

【００７２】

なお、単量体（ｂ）または（ｂ１）として、不飽和カルボン酸および酸無水物などを用いた場合には、重合体（Ａ）に導入された官能基量の目安となる量として、例えば、酸価を用いることも可能である。

この場合、重合体（Ａ）の酸価は、好ましくは０．１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、また、好ましくは１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、特に好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。

酸価が前記範囲にあると、接着剤層を形成する際に重合体（Ａ）が効率的に反応し、重合体（Ａ）の基材や被着体に対する親和性を高めて、接着剤層と基材や被着体との接着強度をより一層向上させることができ、また、得られる接着剤層の耐薬品性、耐電解液性を向上させることができる。

【００７３】

前記酸価の測定方法としては、以下の方法、ＪＩＳ Ｋ－２５０１－２００３に準ずる以下の方法が挙げられる。

重合体（Ａ）約１０ｇを正確に測り取り、２００ｍＬのトールビーカーに投入する。そこに滴定溶剤として、キシレンとジメチルホルムアミドとを１：１（体積比）で混合してなる混合溶媒を１５０ｍＬ添加する。指示薬として１ｗ／ｖ％のフェノールフタレインエタノール溶液（和光純薬工業（株）製）を数滴加え、液温を８０℃に加熱して、重合体（Ａ）を溶解させる。液温が８０℃で一定になった後、０．１ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウムの２－プロパノール溶液（和光純薬工業（株）製）を用いて滴定を行い、滴定量から酸価を求める。

【００７４】

具体的には、下記式から酸価を算出することができる。なお、本発明において、前記酸価は、前記滴定を３回繰り返した平均値である。

酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）＝（ＥＰ１－ＢＬ１）×ＦＡ１×Ｃ１／ＳＩＺＥ

該式において、「ＥＰ１」は滴定量（ｍＬ）、「ＢＬ１」はブランク値（ｍＬ）、「ＦＡ１」は滴定液のファクター（１．００）、「Ｃ１」は濃度換算値（５．６１１ｍｇ／ｍＬ：０．１ｍｏｌ／ＬのＫＯＨの２－プロパノール溶液１ｍＬ中の水酸化カリウム相当量）、「ＳＩＺＥ」は重合体（Ａ）の採取量（ｇ）を表す。

【００７５】

前記重合体（Ａ）の配合量は、本組成物の不揮発分（溶媒以外の成分）１００質量％に対し、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上であり、また、好ましくは９９質量％以下、より好ましくは９５質量％以下である。

重合体（Ａ）の配合量が前記範囲にあると、接着強度および耐薬品性（耐電解液性）に優れる接着剤層を得ることができる。」

（本ｆ）「【００７６】

１．２ 架橋剤（Ｂ）および（Ｂ１）

本組成物１には、エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）が用いられ、本組成物２には、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ化合物およびトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルより選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ１）が用いられる。架橋剤（Ｂ）は、前記重合体（Ａ）とは異なる化合物である。

本組成物１では、架橋剤（Ｂ）と共に、重合体（Ａ）および触媒（Ｃ）を用いるため、硬化時の体積変化が小さく、低温で硬化可能な組成物を得ることができ、特に、接着強度に優れる接着剤層を得ることができる。一方、本組成物２では、架橋剤（Ｂ）として、架橋剤（Ｂ１）を用いるため、触媒（Ｃ）を用いなくても、前記効果を奏する組成物を得る

ことができる。

・・・

【００８５】

前記オキサゾリン化合物は、１分子中に２個以上のオキサゾリン基を有する架橋可能な化合物である。このようなオキサゾリン化合物としては、例えば、オキサゾリン基含有モノマーの重合体、オキサゾリン基含有モノマーと他のモノマーとの共重合体などのオキサゾリン基含有ポリマーが挙げられる。

・・・

【００８９】

前記エポキシ化合物のエポキシ当量およびオキサゾリン化合物のオキサゾリン当量は、より接着強度および耐薬品性、耐電解液性に優れる接着剤層を得ることができる等の点から、好ましくは１００ｇ／ｅｑ以上、より好ましくは１２５ｇ／ｅｑ以上であり、また、好ましくは１，６００ｇ／ｅｑ以下、より好ましくは５００ｇ／ｅｑ以下である。

前記当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に基づいて測定することができる。

【００９０】

前記架橋剤（Ｂ）および（Ｂ１）の配合量は、架橋剤（Ｂ）および（Ｂ１）中のエポキシ基およびオキサゾリン基当量／重合体（Ａ）中のエポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基の当量が、好ましくは０．０１以上、より好ましくは０．１以上となり、また、好ましくは５０以下、より好ましくは３０以下、さらに好ましくは２０以下、特に好ましくは１０以下となるように配合することが望ましい。

架橋剤（Ｂ）および（Ｂ１）の配合量が前記範囲にあると、より接着強度および耐薬品性、耐電解液性に優れる接着剤層を得ることができる。」

（本ｇ）「【００９１】

１．３ 触媒（Ｃ）

本組成物１には、ｐＫａが１１以上である触媒（Ｃ）を用いる。

このような触媒（Ｃ）を用いることで、架橋剤（Ｂ）として、架橋剤（Ｂ１）を用いなくても、低温でも効率よく架橋反応を促進でき、耐薬品性、耐電解液性に優れる接着剤層を形成でき、接着強度に優れる、特に、アルミニウム箔層とポリプロピレンなどの熱可塑性樹脂製フィルム層とを高い強度で接着することができる接着剤層を得ることができる。

触媒（Ｃ）は、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。

【００９２】

前記触媒（Ｃ）としては、ｐＫａが１１以上の化合物であれば特に制限されないが、架橋剤（Ｂ）の架橋反応を促進できる化合物であることが好ましく、このような化合物としては、例えば、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）、１，６－ジアザビシクロ［３．４．０］ノネン－５等の強塩基性第三級アミン、ホスファゼン塩基を有するホスファゼン触媒が挙げられ、ＤＢＵ、ホスファゼン触媒が好ましい。

【００９３】

なお、前記ｐＫａは、２５℃、水溶液中における酸解離定数のことである。また、例えば、リン酸には、３つのｐＫａ、つまり、ｐＫａ1、ｐＫａ2およびｐＫａ3があるが、本発明におけるｐＫａは、ｐＫａ1、つまり、第一酸解離定数のことをいう。

【００９４】

前記触媒（Ｃ）の配合量は、本組成物の不揮発分（溶媒以外の成分）１００質量％に対し、好ましくは１ｐｐｍ以上、より好ましくは１００ｐｐｍ以上であり、また、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．３質量％以下である。

触媒（Ｃ）の配合量が前記範囲にあると、硬化速度に優れる組成物が得られ、また、耐薬品性、耐電解液性および接着強度に優れる接着剤層を得ることができる。」

（本ｈ）「【００９５】

１．４ 炭化水素系合成油（Ｄ）

本組成物は、接着強度の高い接着剤層を得ることができる等の点から、前記成分に加えて、さらに、炭化水素系合成油（Ｄ）を含んでもよい。

炭化水素系合成油（Ｄ）は、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。

【００９６】

前記炭化水素系合成油（Ｄ）としては、例えば、炭素数２～２０のオレフィンの重合体が挙げられる。その中でも、好ましくは、炭素数２～２０のオレフィンを単独重合させて得られるオリゴマー、および、２種以上のこれらのオレフィンを共重合させて得られるオリゴマーが挙げられる。

該炭素数２～２０のオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－オクテン、１－デセンおよび１－ドデセンが挙げられる。

【００９７】

前記炭化水素系合成油（Ｄ）としては、エチレンに由来する構成単位と炭素数３～２０のα－オレフィンに由来する構成単位とを含むエチレン系共重合体を好適に用いることができる。この場合、エチレンに由来する構成単位量は、エチレンに由来する構成単位と炭素数３～２０のα－オレフィンに由来する構成単位との合計１００モル％に対し、好ましくは３０モル％以上、より好ましくは４０モル％以上であり、また、好ましくは７０モル％以下、より好ましくは６０モル％以下である。

【００９８】

炭化水素系合成油（Ｄ）は、４０℃における動粘度が、３０ｃＳｔ以上、好ましくは３００ｃＳｔ以上、より好ましくは５，０００ｃＳｔ以上であり、また、５００，０００ｃＳｔ以下、好ましくは４００，０００ｃＳｔ以下、さらに好ましくは３００，０００ｃＳｔ以下である。

炭化水素系合成油（Ｄ）の４０℃における動粘度が前記範囲にあると、接着強度の高い接着剤層を得ることができる。

【００９９】

本組成物に炭化水素系合成油（Ｄ）を配合する場合、該炭化水素系合成油（Ｄ）の配合割合は、重合体（Ａ）と炭化水素系合成油（Ｄ）との合計１００質量％に対し、好ましくは１質量％以上であり、また、好ましくは８０質量％以下である。

炭化水素系合成油（Ｄ）の配合量が前記範囲にあると、強度および接着強度に優れる接着剤層を得ることができる。」

（本ｉ）「【０１００】

１．５ 本組成物の調製方法

本組成物１は、前記重合体（Ａ）、架橋剤（Ｂ）、触媒（Ｃ）および必要により炭化水素系合成油（Ｄ）を混合することで、また、本組成物２は、前記重合体（Ａ）、架橋剤（Ｂ１）および必要により炭化水素系合成油（Ｄ）を混合することで調製することができる。

【０１０１】

また、本組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、重合体（ａ）（未変性体）、硬化触媒、レベリング剤、消泡剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤などの光安定剤、可塑剤、界面活性剤、酸化チタン（ルチル型）、酸化亜鉛、カーボンブラックなどの顔料、揺変剤、増粘剤、ロジン樹脂、テルペン樹脂などの粘着付与剤、表面調整剤、沈降防止剤、耐候剤、顔料分散剤、帯電防止剤、充填剤、有機または無機微粒子、防黴剤、シランカップリング剤などの、前記（Ａ）～（Ｄ）成分以外の添加剤を配合してもよい。

【０１０２】

さらに、本組成物は、加工性向上の点から、前記成分に加えて溶媒を配合した、ワニスであってもよい。

該溶媒としては、重合体（Ａ）の合成の際に用い得る溶媒と同様の溶媒等が挙げられ、好ましくは、トルエン、メチルシクロヘキサン／メチルイソブチルケトン混合溶媒、メチルシクロヘキサン／メチルエチルケトン混合溶媒、メチルシクロヘキサン／酢酸エチル混合溶媒、シクロヘキサン／メチルエチルケトン混合溶媒、シクロヘキサン／酢酸エチル混合溶媒、セロソルブ／シクロヘキサノン混合溶媒が挙げられる。なお、水を分散媒として用いることもできる。

【０１０３】

前記溶媒は、ワニス１００質量％中における不揮発分の含有割合が、例えば５質量％以上、好ましくは１０質量％以上となり、また、例えば５０質量％以下、好ましくは４０質量％以下となるように配合することが望ましい。

【０１０４】

本組成物は、ドライラミネート用接着剤、ホットメルト接着剤、光学透明両面テープ用組成物として用いるのに好適である。」

（本ｊ）「【実施例】

【０１３８】

以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

【０１３９】

１.重合体の物性

［プロピレン、エチレンおよび１－ブテンに由来する構成単位の含有割合］

下記製造例で得られた重合体中のプロピレン、エチレンおよび１－ブテンそれぞれに由来する構成単位の含有割合を、13Ｃ－ＮＭＲを利用して求めた。

【０１４０】

［融点（Ｔｍ）、融解熱（ΔＨ）］

示差走査熱量計（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製；ＤＳＣ－Ｑ１０００）を用いて、下記製造例で得られた重合体の融点（Ｔｍ）および融解熱（ΔＨ）を求めた。具体的な方法は、前述のとおりである。

【０１４１】

［４０℃における動粘度］

下記製造例で得られた重合体の４０℃における動粘度は、ＡＳＴＭ Ｄ ４４５に基づいて測定した。

【０１４２】

［重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）］

重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（分散度）（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（島津製作所社製；ＬＣ－１０ ｓｅｒｉｅｓ）を用いて、以下の条件で測定した。得られた測定結果から、単分散標準ポリスチレンにより作成した検量線を用いて、下記製造例で得られた重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）および分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出した。

【０１４３】

【０１４４】

［変性量］

下記製造例で得られた重合体中の無水マレイン酸の含有割合（変性量）を1Ｈ－ＮＭＲによる測定から求めた。具体的な方法は、前述のとおりである。

【０１４５】

［酸価］

下記製造例で得られた重合体の酸価は、ＪＩＳ Ｋ－２５０１－２００３に準じて測定した。具体的な方法は、前述のとおりである。

【０１４６】

［無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体の半結晶化時間］

下記製造例で得られた重合体５ｍｇ程度を専用アルミニウムパンに詰め、示差走査熱量計（パーキンエルマー社製；Ｄｉａｍｏｎｄ ＤＳＣ）を用い、３０℃から１５０℃まで３２０℃／ｍｉｎで昇温し、１５０℃で５分間保持した後、５０℃まで３２０℃／ｍｉｎで降温し、その温度で保持した時に得られるＤＳＣ曲線を解析した。具体的には、ＤＳＣ熱量曲線とベースラインとの間の面積から全熱量を算出し、５０℃に到達した時刻を基準（ｔ＝０）として、算出した全熱量の５０％に到達した時間を半結晶化時間とした。

【０１４７】

２.重合体の合成

［製造例１：プロピレン／１－ブテン共重合体（１）の合成］

充分に窒素置換した２Ｌのオートクレーブに、ヘキサンを９００ｍＬおよび１－ブテンを７５ｇ仕込み、トリイソブチルアルミニウムを１ミリモル加え、７０℃に昇温した後、プロピレンを供給して全圧７ｋｇ／ｃｍ2Ｇにした。次いで、メチルアルミノキサン０．３０ミリモル、および、ｒａｃ－ジメチルシリレン－ビス｛１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロライドをＺｒ原子換算で０．００１ミリモル加え、プロピレンを連続的に供給して全圧を７ｋｇ／ｃｍ2Ｇに保ちながら３０分間重合した。重合後、脱気して大量のメタノール中でポリマー（共重合体（１））を回収し、１１０℃で１２時間減圧乾燥した。

【０１４８】

得られた共重合体（１）の融点（Ｔｍ）は８４℃、融解熱（ΔＨ）は３２Ｊ／ｇ、重量平均分子量（Ｍｗ）は３３０，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２、プロピレンに由来する構成単位の含有割合は７８モル％、１－ブテンに由来する構成単位の含有割合は２２モル％であった。

【０１４９】

［製造例２：無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（Ａ－１）の合成］

前記共重合体（１）３ｋｇを１０Ｌのトルエンに加え、窒素雰囲気下で１４５℃に昇温し、共重合体（１）をトルエンに溶解させた。さらに、攪拌下で無水マレイン酸３８２ｇ、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシド１７５ｇを４時間かけて系に供給し、続けて１４５℃で２時間攪拌した。冷却後、多量のアセトンを投入して、無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（Ａ－１）を沈殿させ、ろ過し、アセトンで洗浄した後、真空乾燥した。

【０１５０】

得られた共重合体（Ａ－１）の融点（Ｔｍ）は８４℃、融解熱（ΔＨ）は３２Ｊ／ｇ、５０℃での半結晶化時間は２７６秒、重量平均分子量（Ｍｗ）は１１０，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２、無水マレイン酸の変性量は、共重合体（Ａ－１）１００質量％に対し１質量％、酸価は６ｍｇＫＯＨ／ｇであった。

【０１５１】

［製造例３：エチレン／プロピレン共重合体（Ｄ－１）の合成］

充分に窒素置換した攪拌翼付連続重合反応器に、脱水精製したヘキサン１Ｌを加え、９６ｍｍｏｌ／Ｌに調整したエチルアルミニウムセスキクロリド（Ａｌ（Ｃ2Ｈ5）1.5・Ｃｌ1.5）のヘキサン溶液を５００ｍＬ／ｈの量で連続的に１時間供給した後、さらに触媒として１６ｍｍｏｌ／ｌに調整したＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ2のヘキサン溶液を５００ｍＬ／ｈ、および、ヘキサン５００ｍＬ／ｈを連続的に供給した。一方、重合反応器上部から、重合反応器内の重合液が常に１Ｌになるように重合液を連続的に抜き出した。次にバブリング管を用いてエチレンガスを２７Ｌ／ｈ、プロピレンガスを２６Ｌ／ｈ、水素ガスを１００Ｌ／ｈの量で供給した。共重合反応は、重合器外部に取り付けられたジャケットに冷媒を循環させることにより、３５℃で実施した。得られた重合溶液を塩酸で脱灰した後、大量のメタノールに投入して沈殿を析出させた後、沈殿物を１３０℃で２４時間減圧乾燥した。これにより、エチレン／プロピレン共重合体（Ｄ－１）を得た。

【０１５２】

得られた共重合体（Ｄ－１）におけるエチレンに由来する構成単位の含有割合は５６モル％、プロピレンに由来する構成単位の含有割合は４４モル％であった。また、共重合体（Ｄ－１）の、重量平均分子量（Ｍｗ）は１４，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９、４０℃における動粘度は３７，５００ｃＳｔであった。

【０１５３】

［製造例４：無水マレイン酸変性プロピレン／エチレン共重合体（Ａ－２）の合成］

プロピレンに由来する構成単位の含有割合が６７モル％、重量平均分子量（Ｍｗ）３３０，０００であるプロピレン／エチレン共重合体３ｋｇを１０Ｌのトルエンに加え、系内の窒素置換を１時間実施した。系の温度を１４５℃に上げ、プロピレン／エチレン共重合体をトルエンに完全に溶解させた後、系の撹拌を継続しながら、無水マレイン酸３８２ｇ、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシド１７５ｇを別々の供給口から４時間かけて系に供給し、さらに後反応として１４５℃で２時間撹拌を続けた後、系を室温まで冷却した。冷却後の反応液の一部を採取し、大量のアセトン中に投入することにより、クラム状（くず状）の無水マレイン酸変性プロピレン／エチレン共重合体を沈殿させた。得られた沈殿物を採取し、アセトンで繰返し洗浄した後、常温で２昼夜真空乾燥することにより、精製された無水マレイン酸変性プロピレン／エチレン共重合体（Ａ－２）を得た。

【０１５４】

得られた共重合体（Ａ－２）の無水マレイン酸の変性量は、共重合体（Ａ－２）１００質量％に対し１．５質量％であった。また、融解熱（ΔＨ）は１．６Ｊ／ｇ、重量平均分子量（Ｍｗ）は１４０，０００、酸価は９ｍｇＫＯＨ／ｇであった。

【０１５５】

３．架橋剤（Ｂ）および触媒（Ｃ）

以下の実施例および比較例では、下記表１に示す架橋剤（Ｂ）を用い、下記表２に示す触媒（Ｃ）を用いた。

【０１５６】

【表１】

【０１５７】

【表２】

【０１５８】

４.複合フィルム（Ａｌ箔／接着剤層／ＣＰＰ積層体）の作製

［実施例１］

製造例２で製造した無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（Ａ－１）８０ｇと、製造例３で製造したエチレン／プロピレン共重合体（Ｄ－１）２０ｇとを４００ｇのトルエンに溶解させて、変性オレフィン重合体ワニス（１）を調製した。

【０１５９】

得られた変性オレフィン重合体ワニス（１）４９．４ｇと、予め架橋剤（Ｂ－１）１ｇを９ｇの酢酸エチルに溶解させた溶液１．３ｇとを混合し、ラミネート用接着剤組成物を調製した。

【０１６０】

次いで、ラミネート用接着剤組成物をトルエンで希釈し、バーコーターを用いて、得られる塗膜付箔の坪量が３．３ｇ／ｍ2になるように、厚さ４０μｍのアルミニウム箔（Ａｌ箔、表面未処理）のツヤ面上に常温下において塗布し、溶媒を揮散させることで、塗膜付箔を得た。その後、得られた塗膜付箔の塗膜面と、厚さ６０μｍの未延伸ポリプロピレンフィルム（ＣＰＰ、片面コロナ処理品）におけるコロナ処理面とを貼り合わせ、６０℃で３日間養生することにより、前記塗膜を硬化させて、Ａｌ箔およびＣＰＰ間を接着させることで、Ａｌ箔、接着剤層およびＣＰＰがこの順で積層した積層体（複合フィルム）を得た。

【０１６１】

［実施例２］

架橋剤（Ｂ－１）を架橋剤（Ｂ－２）に変更した以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６２】

［実施例３］

架橋剤（Ｂ－１）を架橋剤（Ｂ－３）に変更した以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６３】

［実施例４］

架橋剤（Ｂ－１）を架橋剤（Ｂ－４）に変更した以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６４】

［実施例５］

製造例２で製造した共重合体（Ａ－１）１００ｇを４００ｇのトルエンに溶解させて、変性オレフィン重合体ワニス（２）を調製した。得られた変性オレフィン重合体ワニス（２）４９．４ｇを用いた以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６５】

［比較例１］

架橋剤（Ｂ－１）を架橋剤（Ｂ－５）に変更した以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６６】

［比較例２］

架橋剤（Ｂ－１）を架橋剤（Ｂ－６）に変更した以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６７】

［比較例３］

架橋剤（Ｂ－１）を架橋剤（Ｂ－７）に変更した以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６８】

［比較例４］

架橋剤（Ｂ－１）を架橋剤（Ｂ－８）に変更した以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１６９】

［比較例５］

架橋剤（Ｂ－１）を使用しなかった以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７０】

［比較例６］

製造例４で製造した共重合体（Ａ－２）１００ｇを４００ｇのトルエンに溶解させて、変性オレフィン重合体ワニス（３）を調製した。得られた変性オレフィン重合体ワニス（３）４９．４ｇを用いた以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７１】

［実施例６］

実施例１で得られた変性オレフィン重合体ワニス（１）４９．４ｇと、予め架橋剤（Ｂ－５）１ｇを９ｇの酢酸エチルに溶解させた溶液１．３ｇと、予め触媒（Ｃ－６）０．１ｇを１９．９ｇの酢酸エチルに溶解させた溶液１ｇとを混合し、ラミネート用接着剤組成物を調製した。得られたラミネート用接着剤組成物を用いた以外は実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７２】

［実施例７］

実施例１の変性オレフィン重合体ワニス（１）の使用量４９．４ｇを４９．７ｇに変更し、予め架橋剤（Ｂ－５）１ｇを９ｇの酢酸エチルに溶解させた溶液１．３ｇを、予め架橋剤（Ｂ－３）１ｇを９ｇの酢酸エチルに溶解させた溶液０．７ｇに変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７３】

［実施例８］

架橋剤（Ｂ－５）を架橋剤（Ｂ－３）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７４】

［実施例９］

実施例１の変性オレフィン重合体ワニス（１）の使用量４９．４ｇを４５．１ｇに変更し、予め架橋剤（Ｂ－５）１ｇを９ｇの酢酸エチルに溶解させた溶液１．３ｇを、予め架橋剤（Ｂ－３）１ｇを９ｇの酢酸エチルに溶解させた溶液９．８ｇに変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７５】

［実施例１０］

架橋剤（Ｂ－５）を架橋剤（Ｂ－４）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７６】

［実施例１１］

製造例２で製造した共重合体（Ａ－１）１００ｇを４００ｇのトルエンに溶解させて、変性オレフィン重合体ワニス（２）を調製した。得られた変性オレフィン重合体ワニス（２）４９．４ｇを用いた以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７７】

［比較例７］

触媒（Ｃ－６）を触媒（Ｃ－１）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７８】

［比較例８］

触媒（Ｃ－６）を触媒（Ｃ－２）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１７９】

［比較例９］

触媒（Ｃ－６）を触媒（Ｃ－３）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１８０】

［比較例１０］

触媒（Ｃ－６）を触媒（Ｃ－４）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１８１】

［比較例１１］

触媒（Ｃ－６）を触媒（Ｃ－５）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１８２】

［比較例１２］

架橋剤（Ｂ－５）を架橋剤（Ｂ－６）に変更し、触媒（Ｃ－６）を触媒（Ｃ－１）に変更した以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１８３】

［比較例１３］

実施例１の変性オレフィン重合体ワニス（１）の使用量４９．４ｇを５０ｇに変更し、エポキシ化合物（Ｂ－５）を使用しなかった以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１８４】

［比較例１４］

製造例４で製造した共重合体（Ａ－２）１００ｇを４００ｇのトルエンに溶解させて、変性オレフィン重合体ワニス（３）を調製した。得られた変性オレフィン重合体ワニス（３）４９．４ｇを用いた以外は実施例６と同様にして、複合フィルムを得た。

【０１８５】

５.評価

［接着強度（常態強度）］

実施例１～１１および比較例１～１４の複合フィルムを、長さ６０ｍｍ、幅１５ｍｍの大きさに切り出して試験片を作製し、この試験片について、万能引張測定装置を用いて、クロスヘッド速度５０ｍｍ／分にて、１８０°剥離試験を実施して、複合フィルムの初期接着強度を測定した。その結果を表３および４に示す。なお、測定した初期接着強度に応じて、以下の基準にて評価を行った。

（評価基準）

◎： １１Ｎ／１５ｍｍ以上

〇： ８Ｎ／１５ｍｍ以上、１１Ｎ／１５ｍｍ未満

△： ６Ｎ／１５ｍｍ以上、８Ｎ／１５ｍｍ未満

×： ６Ｎ／１５ｍｍ未満

【０１８６】

【表３】

【０１８７】

【表４】

【０１８８】

なお、表３および４中の樹脂（Ａ）、化合物（Ｂ）および油（Ｄ）の数値は、各組成物中の不揮発分（樹脂（Ａ）＋化合物（Ｂ）＋油（Ｄ））１００質量％に対する各成分の含有割合を示す。また、表４中の触媒（Ｃ）の数値は、各組成物中の不揮発分（樹脂（Ａ）＋化合物（Ｂ）＋油（Ｄ））１００質量％に対する触媒（Ｃ）の含有割合を示す。

【０１８９】

前記実施例６～１１で得られた組成物において、エポキシ化合物（Ｂ）の代わりにオキサゾリン化合物を用いても、前記と同様の効果が得られると考えられる。」

２　各甲号証に記載された事項

（１）甲第１号証に記載された事項

甲第１号証には、以下の事項が記載されている。

（甲１ａ）「（１）α，β－不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物を０．１ないし１５重量％グラフト共重合したプロピレン－α－オレフィン共重合体（１）と、１分子当たり２個以上のエポキシ基を有する化合物または樹脂（２）を主たる構成要素とし、（１）のカルボキシル基または酸無水物基と、（２）のエポキシ基の架橋反応によって硬化皮膜を形成させることを特徴とするポリプロピレン系樹脂用コーティング組成物。

（２）α，β－不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物を０．１ないし１５重量％グラフト共重合したプロピレン－α－オレフィン共重合体（１）と、１分子当たり２個以上のエポキシ基を有する化合物、または樹脂（２）との重量部比が１００：０．５～５０である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂用コーティング組成物。

（３）α，β－不飽和ジカルボン酸、またはその酸無水物を０．１ないし１５重量％グラフト共重合したプロピレン－α－オレフィン共重合体の分子量が３０００ないし３５０００である請求項１または２記載のポリプロピレン系樹脂用コーティング組成物。」（特許請求の範囲）

（甲１ｂ）「〔産業上の利用分野〕

本発明は、ポリプロピレン系樹脂成形品の表面を塗装する場合や、またポリプロピレン系樹脂に他の基材を接着する場合に密着力を向上させる目的で使用するコーティング組成物に関する。

〔従来の技術〕

ポリプロピレン系樹脂は優れた性質を持ち価格が安いことから、家庭電化製品や自動車部品等に多量に使用されている。しかし、ポリプロピレン系樹脂は無極性であるため、塗装や接着が困難であるという欠点を有している。

・・・

〔発明が解決しようとする課題〕

以上のようにポリプロピレンに塗装や接着を行うためには、プライマー処理を施すことが現実的ではあるが、いずれの技術も欠点を有しており、耐ガソリン性等の厳しい性能が要求される自動車用途に適したプライマー組成物は無かった。

また、本発明者らは既にプロピレン－ブテン共重合体にα，β－不飽和ジカルボン酸またはその誘導体をグラフト共重合したコーティング組成物を提案しているが（９０年９月５日出願）厳しい性能が要求される用途ではまだ耐溶剤性，耐ガソリン性に改善の余地がある。

本発明は、このような問題点を解決し、ポリプロピレン系樹脂の塗装性や接着性を改善できるコーティング組成物を提供することを目的としている。」（第１頁右欄第８行～第２頁左下欄第３行）

（甲１ｃ）「〔課題を解決するための手段〕

前記目的を達成するため種々研究の結果、本発明に到達した。すなわち、α，β－不飽和ジカルボン酸、またはその酸無水物を０．１ないし１５重量％、グラフト共重合したプロピレン－α－オレフィン共重合体（１）と、１分子当たり２個以上のエポキシ基を有する化合物または樹脂（２）を主たる構成要素とし、（１）のカルボキシル基または酸無水物基と、（２）のエポキシ基の架橋反応によって硬化皮膜を形成させることを特徴とするポリプロピレン系樹脂用コーティング組成物は、ポリプロピレン系樹脂に対し優れた付着性，外観，耐衝撃性，耐湿性，耐水性に加えて良好な耐ガソリン性を示すことを見い出し前記目的は達成された。」（第２頁左下欄第４～１８行）

（甲１ｄ）「本発明のコーティング組成物の原料であるプロピレン－α－オレフィン共重合体は、ブロピレンを主成分にα－オレフィンを共重合したものであり、ブロック共重合よりランダム共重合が望ましい。α－オレフィン成分としてはエチレン，１－ブテン，１－ペンテン，１－ヘキセン，１－ヘプテン，１－オクテン，４－メチル－１－ペンテン等が挙げられ、これらを２種類以上共重合してもよい。これらの中でも樹脂の物性の点でエチレンまたは１－ブテンが好ましい。また、プロピレン成分の割合は５５ないし８５モル％が好ましく、５５モル％より少ないとポリプロピレンに対する密着性が劣り、８５モル％より多いと得られたコーティング組成物の溶剤に対する溶解性が悪くなる。

プロピレン－α－オレフィン共重合体にグラフト共重合するα，β－不飽和ジカルボン酸、またはその酸無水物とは、例えばマレイン酸，フマル酸，イタコン酸，シトラコン酸，アリルコハク酸，メサコン酸，アコニット酸、およびこれらの酸無水物が挙げられる。α，β－不飽和ジカルボン酸、またはその酸無水物をグラフト共重合する量は０．１ないし１５重量％が好ましく、０．１重量％以下では得られた樹脂の上塗り塗料に対する密着性が悪く、またエポキシ樹脂との架橋による効果が少なくなり、１５重量％以上ではポリプロピレンに対する密着性が悪くなるばかりかグラフト効率が悪くなって不経済である。特に好ましくは、１ないし１０重量％である。また、α，β－不飽和ジカルボン酸または、その酸無水物をグラフト共重合した樹脂の分子量は、３０００ないし３５０００が好ましく、３０００以下では凝縮力が不足して密着性が悪くなり、３５０００以上では溶剤に対する溶解性や他樹脂との相溶性が悪くなって好ましくない。分子量をこの範囲にするためには、原料の分子量やグラフト反応を行なうときの条件をコントロールすことで可能である。なお、ここで分子量は重量平均分子量のことをいい、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）で測定することができる。」（第２頁左下欄第１９行～第３頁左上欄第１９行）

（甲１ｅ）「プロピレン－α－オレフィン共重合体にα，β－不飽和ジカルボン酸、またはその酸無水物をグラフト共重合する方法は、プロピレン－α－オレフィン共重合体をキシレン等の有機溶剤に加熱溶解させ、ラジカル発生剤の存在下に反応させる方法（溶液法）や、プロピレン－α－オレフィン共重合体を融点以上に加熱溶融させてラジカル発生剤の存在下で反応させる方法（溶融法）等、公知の方法によって行うことができる。溶液法では有機溶剤として、トルエン，キシレン等の芳香族系溶剤を使うことが好ましく、反応温度は１００ないし１８０℃で行ない、この方法は副反応が少なく、均一なグラフト共重合体を得ることができるという特徴がある。溶融法の場合にはバンバリーミキサー，ニーダー，押出し機等を使用し、原料樹脂の融点以上３００℃以下の温度で反応させ、操作が簡単である上短時間で反応を終了させることができる。

反応に用いるラジカル発生剤は、公知のものの中から適宜選択することができるが、特に有機過酸化物が好ましい。有機過酸化物としては、例えばベンゾイルパーオキサイド，ジクミルパーオキサイド，ラウロイルパーオキサイド，２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）－ヘキシン－３，ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド，ｔ－ブチルハイドロパーオキサイド，ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート，クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。」（第３頁左上欄最終行～左下欄第８行）

（甲１ｆ）「本発明に用いられる１分子当たり２個以上のエポキシ基を有する化合物または樹脂としては、ポリオレフィンと相溶性の良いものが好ましく、ビスフェノールＡ型や多価アルコールのグリシジルエーテル型、例えばエチレングリコールグリシジルエーテル，プロピレングリコールグリシジルエーテル，グリセロールボリグリシジルエーテル，ソルビトールボリグリシジルエーテル等があり、その他オレフィン類を過酸で酸化させて得られる環状脂肪族エポキシ樹脂や、グリシジルメタアクリレートの共重合体等１分子に２個以上のエポキシ基を有するものであれば使用するこどができる。」（第３頁左下欄第９行～右下欄第１行）

（甲１ｇ）「α，β－不飽和ジカルボン酸、またはその酸無水物をグラフト共重合したプロピレン－α－オレフィン共重合体（１）と１分子当たり２個以上のエポキシ基を有する化合物、または樹脂（２）の配合比は、重量比で１００：０．５～５０の範囲が本発明の実施上望ましい。（２）が０．５以下では耐ガソリン性が十分でなく、５０を越えるとポリプロピレンに対する密着性が低下する。さらに、エポキシ基とカルボキシル基または酸無水物基との架橋反応を促進するために、第３級アミン類、例えばピリジン，イソキノリン，キノリン，Ｎ，Ｎ－ジメチルシクロヘキシルアミン，トリエチルアミン，ベンジルジメチルアミン，１，８－ジアゾ－ビシクロ－ウンデセン－７等の触媒を添加するのもよく、（１）に対して０．０５重量％～５重量％の範囲で添加することができる。」（第３頁右下欄第２～１７行）

（甲１ｈ）「本発明において得られた樹脂は、ポリプロピレンに対し強固な密着性を示す上に従来のものと比べ、耐溶剤性，耐ガソリン性が優れている。また、耐候性，有機溶剤に対する溶解性，保存安定性，スプレー適性，他樹脂との相溶性も良好である。このため、ポリプロピレン系樹脂成形品の塗装や、接着の際のプライマーとして好適である。・・・

・・・

〔作用〕

本発明のポリプロピレン系樹脂用コーティング組成物は、プロピレン－α－オレフィン共重合体にα，β－不飽和ジカルボン酸、またはその無水物をグラフト共重合したもの（１）と、１分子当り２個以上のエポキシ基を有する化合物、または樹脂（２）を主たる構成要素としているので、有機溶剤溶液としたときの液状が良く塗布性が優れており、またポリプロピレン系樹脂に対して優れた密着性を示すほか上塗り塗料等の極性樹脂にも密着性を示す。さらに、（１）のカルボキシル基または酸無水物基と、（２）のエポキシ基との架橋反応により硬化皮膜を形成させるので、塗布・乾燥後の皮膜は耐溶剤性や耐ガソリン性が極めて優れている。」（第３頁右下欄第１８行～第４頁右上欄第１７行）

（甲１ｉ）「〔実施例〕

以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。

製造例１

攪拌機，冷却管および滴下ロートを取り付けた三口フラスコ中で、プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）　１００ｇを、キシレン　４００ｇに加熱溶解させた後、系の温度を１４０℃に保って攪拌しながら、無水マレイン酸１０ｇとジクミルパーオキサイド２ｇをそれぞれ２時間かけて滴下させ、その後３時間反応させた。反応後室温まで冷却した後、反応物を大量のアセトン中に投入して精製し、グラフト量　５．８％のグラフト共重合体を得た。ＧＰＣにより分子量を測定すると、重量平均分子量は２７０００であった。これをトルエンに２０重量％の濃度で溶解した。」（第４頁右上欄第１８行～左下欄第１５行）

（甲１ｊ）「実施例１

製造例１で得た組成物のトルエン溶液　３５０ｇに、エポキシ樹脂（エピコート８２８，油化シェルエポキシ製）を１５ｇ配合した。これを酸化チタン３０ｇと混合し、サンドミルにて１時間顔料を分散させた後、トルエンで適当な粘度に希釈して、トルエンで表面の脱脂を行なったポリプロピレン板にスプレー塗布した。約１０分間室温で放置乾燥した後、二液型ウレタン系塗料をスプレー塗布し、１０分間室温で放置した。次に、熱風乾燥器を用いて８０℃で３０分間強制乾燥した。得られた塗装板を室温で７日間放置した後、塗膜の試験を行った。結果を第１表に示した。」（第４頁右下欄第１４行～第５頁左上欄第６行）

（甲１ｋ）「実施例２

製造例１で得た組成物のトルエン溶液　３５０ｇに、エポキシ樹脂（デナコールＥＸ－６１１，ナガセ化成製）１０ｇを配合した。これを酸化チタン３０ｇと混合し、サンドミルにて１時間顔料を分散させた。反応促進剤として、アミン系触媒（Ｕ－Ｃａｔ－ＳＡ－Ｎｏ１０２，サンアプロ製）の１０重量％キシレン溶液７ｇを加えた。これを実施例１と同様な操作を行い塗装板を得た。試験の結果を第１表に示した。」（第５頁左上欄第７～１６行）

（甲１ｌ）「第１表

なお、試験方法は次の通りである。

塗膜の外観

塗膜の外観を目視にて観察した。

付着性

塗膜表面にカッターで素地に達する切れ目を入れて１ｍｍ間隔で１００個のゴバン目を作り、その上にセロハン粘着テープを密着させて１８０度方向に引き剥し、残存するゴバン目の数を数えた。

・・・

〔発明の効果〕

本発明において得られた樹脂は耐溶剤性，耐ガソリン性が優れているほか、ポリプロピレンに対する密着性、有機溶剤に対する溶解性，保存安定性、スプレー適性，他樹脂との相溶性も良好である。このため、ポリプロピレン系樹脂成形品の塗装や接着の際のプライマーとして好適であり、基材と上塗りの両方に強力な付着性を示し、特に自動車用途等厳しい性能が要求される場合でも、諸物性に優れた塗膜が得られる。さらに、本発明の樹脂を用いて塗料を調製しプライマー無しでポリプロピレン系樹脂に塗装することも可能であり、また、ポリプロピレンフィルムに対するコーティング剤としても適用可能である。」（第５頁左下欄第４行～第６頁左上欄第６行）

（２）甲第２号証に記載された事項

申立人は、甲第２号証として、再公表特許ＷＯ２０１４／１２３１８３号公報を提出したが、当審では、当該公報の国際公開公報で同じ内容であり、本件特許に係る出願の優先日前の平成２６年８月１４日に電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明が記載されている国際公開２０１４／１２３１８３号（以下、国際公開２０１４／１２３１８３号を「甲第２号証」という。）を引用した。そして、甲第２号証には、以下の事項が記載されている。

（甲２ａ）「［書類名］請求の範囲

［請求項１］

炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され、ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）と、

ポリイソシアネート（Ｂ）と

を含むことを特徴とする、接着剤。

［請求項２］

前記重合体が、プロピレンに由来する構成単位を含むことを特徴とする、請求項１に記載の接着剤。

［請求項３］

前記プロピレンに由来する構成単位の含有割合が、前記炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、４０モル％以上、９５モル％以下であることを特徴とする、請求項２に記載の接着剤。

［請求項４］

前記重合体において、前記プロピレンに由来する構成単位を除く構成単位が、すべて前記炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位であることを特徴とする、請求項２に記載の接着剤。

［請求項５］

前記炭素数４～２０のα－オレフィンが、１－ブテンであることを特徴とする、請求項４に記載の接着剤。

［請求項６］

前記単量体の含有割合が、前記変性オレフィン重合体（Ａ）１００質量部に対して、０．１質量部以上、１５質量部以下であることを特徴とする、請求項１に記載の接着剤。

［請求項７］

前記官能基が、カルボキシル基および／または酸無水物基であることを特徴とする、請求項１に記載の接着剤。

［請求項８］

炭化水素系合成油をさらに含むことを特徴とする、請求項１に記載の接着剤。

［請求項９］

基材と、

前記基材の一方側に設けられ、接着剤から形成される接着剤層と

を備え、

前記接着剤層は、

炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され、ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）と、

ポリイソシアネート（Ｂ）と

を含む組成物を含むコーティング剤からなることを特徴とする、積層体。

［請求項１０］

前記接着剤層は、前記基材の一方面に直接積層されていることを特徴とする、請求項９に記載の積層体。

［請求項１１］

前記基材の一方側に前記接着剤層を介して接着される被着体をさらに備えることを特徴とする、請求項９に記載の積層体。

［請求項１２］

基材と、

前記基材の内側に接着される内側層と、

前記基材の外側に接着される外側層と、

前記基材および前記内側層の間に介在され、請求項１に記載の接着剤の硬化物を含む内側接着剤層と、

前記基材および前記外側層の間に介在される外側接着剤層とを備えることを特徴とする、電池ケース用包材。

［請求項１３］

請求項１２に記載の電池ケース用包材と、

前記電池ケース用包材に包装される電解液とを備え、

前記電池ケース用包材の前記内側層の少なくとも一部が、前記電解液に接触していることを特徴とする、電池。

［請求項１４］

基材と、

前記基材の内側に接着される内側層と、

前記基材および前記内側層の間に介在され、請求項１に記載の接着剤の硬化物を含む内側接着剤層とを備えることを特徴とする、高アルカリ溶液用包材。

［請求項１５］

請求項１４に記載の高アルカリ溶液用包材と、

前記高アルカリ溶液用包材に包装されるｐＨ９以上の溶液とを備えることを特徴とする、包装体。

［請求項１６］

基材と、

前記基材の内側に接着される内側層と、

前記基材および前記内側層の間に介在され、請求項１に記載の接着剤の硬化物を含む内側接着剤層とを備えることを特徴とする、アルコール含有溶液用包材。

［請求項１７］

請求項１６に記載のアルコール含有溶液用包材と、

前記アルコール含有溶液用包材に包装されるアルコール含有溶液とを備えることを特徴とする、包装体。」

（甲２ｂ）「［技術分野］

［０００１］

本発明は、接着剤、積層体、電池ケース用包材、電池、高アルカリ溶液用包材、アルコール含有溶液用包材および包装体に関する。

［０００２］

詳しくは、本発明は、接着剤およびそれから形成される接着剤層を備える積層体に関する。また、本発明は、接着剤から形成される内側接着剤層を備える電池ケース用包材およびそれを備える電池に関する。また、本発明は、接着剤から形成される内側接着剤層を備える高アルカリ溶液用包材およびそれを備える包装体に関する。また、本発明は、接着剤から形成される内側接着剤層を備えるアルコール含有溶液用包材およびそれを備える包装体に関する。

・・・

［発明が解決しようとする課題］

［０００７］

しかるに、上記した耐電解液性のさらなる向上が要求されるとともに、アルミニウム箔層と熱可塑性樹脂フィルム層との優れた接着強度の向上も要求されている。

・・・

［０００９］

本発明の目的は、接着強度に優れる接着剤およびそれから形成される接着剤層を備える積層体を提供することにある。また、本発明の目的は、接着強度に優れる接着剤から形成される内側接着剤層を備える電池ケース用包材およびそれを備える電池を提供することにある。また、本発明の目的は、接着強度に優れる接着剤から形成される内側接着剤層を備える高アルカリ溶液用包材およびそれを備える包装体を提供することにある。また、本発明の目的は、接着強度に優れる接着剤から形成される内側接着剤層を備えるアルコール含有溶液用包材およびそれを備える包装体を提供することにある。

［００１０］

本発明の接着剤は、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され、ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）と、ポリイソシアネート（Ｂ）とを含むことを特徴としている。

・・・

［発明の効果］

［００２７］

本発明の接着剤と、これから形成される接着剤層を備える本発明の積層体、電池ケース用包材、電池、高アルカリ溶液用包材、アルコール含有溶液用包材および包装体は、耐久性に優れ、接着強度の低下を十分に抑制することができる。」

（甲２ｃ）「［発明を実施するための形態］

［００２９］

本発明の接着剤を調製するための組成物は、変性オレフィン重合体（Ａ）と、ポリイソシアネート（Ｂ）とを含む。

［００３０］

以下、変性オレフィン重合体（Ａ）と、ポリイソシアネート（Ｂ）とのそれぞれについて詳述する。

［００３１］

１．変性オレフィン重合体（Ａ）

変性オレフィン重合体（Ａ）は、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体（ｂ）によって変性されることにより得られる。

［００３２］

１－１．炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）

炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）は、具体的には、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含んでいる。

［００３３］

つまり、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）は、炭素数４～２０のα－オレフィンからなる単独重合体か、または、炭素数４～２０のα－オレフィンと炭素数２～３のα－オレフィンとからなる共重合体である。

［００３４］

炭素数４～２０のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンなどの直鎖状または分岐状のα－オレフィンが挙げられる。

［００３５］

炭素数４～２０のα－オレフィンは、単独使用または２種以上併用することができる。

［００３６］

炭素数４～２０のα－オレフィンとして、好ましくは、炭素数４～１０の直鎖状のオレフィン、より好ましくは、炭素数４～６の直鎖状のオレフィン、さらに好ましくは、１－ブテンが挙げられる。炭素数４～２０のα－オレフィンとして１－ブテンを用いれば、良好な溶剤溶解性と優れた樹脂強度とを両立することができる。これらは、単独使用または２種以上併用することができる。

［００３７］

炭素数２～２０のα－オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、上記した炭素数４～２０のα－オレフィンが挙げられる。これらは、単独使用または２種以上併用することができる。

［００３８］

炭素数２～２０のα－オレフィンとして、好ましくは、エチレン、プロピレン、１－ブテンが挙げられ、より好ましくは、プロピレンおよび１－ブテンの併用が挙げられる。

［００３９］

炭素数２～２０のα－オレフィンとして、具体的には、例えば、炭素数４～２０のα－オレフィンから選ばれる１種以上と、炭素数２～３のα－オレフィンから選ばれる１種以上との共重合体、例えば、炭素数４～２０のα－オレフィンから選ばれる１種以上の単独重合体または共重合体などが挙げられる。好ましくは、共重合体が挙げられ、より好ましくは、炭素数４～２０のα－オレフィンから選ばれる１種以上のα－オレフィンと、エチレンおよび／またはプロピレンとの共重合体が挙げられ、さらに好ましくは、１－ブテンとプロピレンとの共重合体が挙げられる。１－ブテンとプロピレンとの共重合体であれば、良好な溶剤溶解性と優れた樹脂強度とを両立することができる。

［００４０］

共重合体としては、例えば、ランダム共重合体、ブロック共重合体が挙げられる。好ましくは、ランダム共重合体が挙げられる。

［００４１］

炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位の含有割合は、炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、例えば、５モル％以上、好ましくは、１０モル％以上、より好ましくは、２０モル％以上、さらに好ましくは、３０モル％以上であり、また、例えば、１００モル％以下、好ましくは、６０モル％以下、より好ましくは、さらに好ましくは、５０モル％以下、とりわけ好ましくは、４０モル％以下である。上記含有割合が上記上限以下であれば、優れた樹脂強度を担保することができる。一方、上記含有割合が上記下限以上であれば、優れた溶剤溶解性を担保することができる。

［００４２］

なお、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体は、炭素数２～２０（炭素数４～２０を含む）のα－オレフィンに由来する構成単位を必須の構成単位として含み、必要により、α－オレフィン以外の不飽和単量体（他の不飽和単量体という。）に由来する構成単位を任意の構成単位として含むこともできる。他の不飽和単量体としては、例えば、ブタジエン、イソプレンなどの共役ポリエン類や、１，４－ヘキサジエン、１，７－オクタジエン、ジシクロペンタジエン、５－エトリデン－２ノルボルネン、５－ビニル－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、２，５－ノルボナジエンなどの非共役ポリエン類が挙げられる。

［００４３］

一方、重合体において、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を除く構成単位としては、好ましくは、すべて炭素数２～３のα－オレフィンに由来する構成単位、より好ましくは、すべてプロピレンに由来する構成単位が挙げられる。

［００４４］

換言すれば、重合体において、炭素数２～３のα－オレフィン（好ましくは、プロピレン）に由来する構成単位を除く構成単位が、すべて炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位である。好ましくは、重合体が、炭素数４～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種と、炭素数２～３のα－オレフィン（具体的には、プロピレン）との共重合体であり、かつ、上記した他の不飽和単量体に由来する構成成分を含まない。

［００４５］

この場合には、炭素数２～３のα－オレフィン（好ましくは、プロピレン）に由来する構成単位の含有割合は、炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、例えば、４０モル％以上、好ましくは、５０モル％以上、より好ましくは、６０モル％以上、さらに好ましくは、６５モル％以上であり、また、例えば、９５モル％以下、好ましくは、９０モル％以下、より好ましくは、８０モル％以下、さらに好ましくは、７０モル％以下である。上記含有割合が上記上限以下であれば、共重合体の融点（Ｔｍ）および融解熱（ΔＨ）を低下させることができる。一方、上記含有割合が上記下限以上であれば、優れた樹脂強度を担保することができる。

［００４６］

上記した重合体（ａ）は、α－オレフィンの重合体の製造に通常用いられる公知の固体状Ｔｉ触媒やメタロセン触媒などの存在下で、炭素数２～２０のα－オレフィンを重合させることにより得られる。メタロセン触媒は、例えば、ｒａｃ－ジメチルシリレン－ビス｛１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロライドなどのメタロセン化合物と、メチルアルミノキサンなどの有機アルミニウムオキシ化合物と、トリイソブチルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物とからなる。より具体的には、重合体（ａ）は、例えば、国際公開第２００４／８７７７５号パンフレットに記載されている方法などによって得られる。

［００４７］

得られた重合体（ａ）の、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定され、標準ポリスチレンで換算される重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば、１０，０００以上、１，０００，０００以下であり、また、分子量分布（分散度）（は、１以上、３以下である。なお、分子量分布は、重量平均分子量（Ｍｗ）の数平均分子量（Ｍｎ）に対する比（Ｍｗ／Ｍｎ）である。

［００４８］

また、重合体の融点（Ｔｍ）は、例えば、１２０℃未満、好ましくは１００℃未満である。」

（甲２ｄ）「［００４９］

１－２．イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体（ｂ）

イソシアネート基と反応することができる官能基は、活性水素を有する基であって、そのような基としては、例えば、水酸基、アミノ基、エポキシ基、カルボキシル基、下記式（１）で示される酸無水物基などが挙げられる。これら官能基は、単独使用または併用することができ、好ましく、カルボキシル基、酸無水物基、より好ましくは、酸無水物基が挙げられる。

［００５０］

なお、本発明において酸無水物基という場合、当該酸無水物基の一部または全部が加水分解などを受けて二塩基酸（具体的には、ジカルボン酸）の形になっていてもよい。

［００５１］

とりわけ好ましくは、官能基のすべてがカルボキシル基および／または酸無水物基、最も好ましくは、酸無水物基である。官能基がカルボキシル基および／または酸無水物基、好ましくは、酸無水物である場合（具体的には、官能基のすべてがカルボキシル基および／または酸無水物基、好ましくは、酸無水物基である場合）には、組成物から接着剤層を形成して硬化させる際に、カルボキシル基および／または酸無水物基、好ましくは、酸無水物基がイソシアネート基と効率的に反応しながら、変性ポリオレフィン重合体（Ａ）の基材（例えば、アルミニウム箔など）に対する親和性を高めて、接着剤層の基材（例えば、アルミニウム箔など）に対する密着力をより一層向上させることができる。また、耐電解液性を向上させることができる。

・・・

［００５３］

上記した官能基を有する単量体（ｂ）としては、例えば、水酸基含有エチレン性不飽和化合物、アミノ基含有エチレン性不飽和化合物、エポキシ基含有エチレン性不飽和化合物、不飽和カルボン酸、不飽和カルボン酸無水物、ビニルエステル化合物、および、それらの誘導体（不飽和カルボン酸無水物を除く）などが挙げられる。

・・・

［００６１］

不飽和カルボン酸無水物としては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ビシクロ［２，２，１］ヘプト－２－エン－５，６－ジカルボン酸無水物などが挙げられる。

・・・

［００６５］

単量体（ｂ）として、好ましくは、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸無水物、より好ましくは、不飽和カルボン酸無水物、さらに好ましくは、無水マレイン酸が挙げられる。また、好ましくは、単量体（ｂ）のすべてが不飽和カルボン酸無水物、より好ましくは、単量体（ｂ）のすべてが無水マレイン酸である。

［００６６］

単量体（ｂ）が不飽和カルボン酸無水物（具体的には、無水マレイン酸）である場合（好ましくは、単量体（ｂ）のすべてが不飽和カルボン酸無水物（具体的には、無水マレイン酸）である）場合には、組成物から接着剤層を形成して硬化させる際に、不飽和カルボン酸無水物（より具体的には、無水マレイン酸）がポリイソシアネートと反応しながら、変性ポリオレフィン重合体（Ａ）の基材（例えば、アルミニウム箔など）に対する親和性を高めて、接着剤層の基材（例えば、アルミニウム箔など）に対する密着力をより一層向上させることができる。」

（甲２ｅ）「［００６８］

１－３．変性オレフィン重合体（Ａ）の調製

変性オレフィン重合体（Ａ）を調製するには、単量体（ｂ）を、重合体（ａ）の存在下で重合反応させればよく、これによって、重合体（ａ）が、単量体（ｂ）またはその重合体によって、変性される。具体的には、変性オレフィン重合体（Ａ）を調製するには、下記（１）～（４）の方法が挙げられる。

（１）重合体（ａ）を有機溶媒に溶解し、単量体（ｂ）およびラジカル重合開始剤を添加して加熱、攪拌することにより、重合体（ａ）を単量体（ｂ）で変性して反応させる方法。

・・・

［００６９］

単量体（ｂ）の配合割合は、最終的に必要な単量体（ｂ）の変性量が得られるように配合すれば特に制限はなく、重合体（ａ）および単量体（ｂ）の総量１００質量部に対して、例えば、０．１質量部以上、好ましくは、０．５質量部以上であり、また、例えば、１５質量部以下、好ましくは、１０質量部以下、より好ましくは、５質量部以下、さらに好ましくは、４質量部以下、とりわけ好ましくは、２質量部以下である。

・・・

［００７２］

ラジカル重合開始剤としては、例えば、有機パーオキシド、有機パーエステルなどが挙げられる。

・・・

［００７４］

ラジカル重合開始剤のうち、好ましくは、有機パーオキシド、より好ましくは、ジクミルパーオキシド、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシド、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３，２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、１，４－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンなどのジアルキルパーオキシドが挙げられる。」

（甲２ｆ）「１－４．変性オレフィン重合体（Ａ）の物性

変性オレフィン重合体（Ａ）の、ＧＰＣによって測定され、標準ポリスチレンで換算される重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば、１×１０４以上、好ましくは、２×１０４以上、より好ましくは、３×１０４以上であり、また、例えば、１０００×１０４以下、好ましくは、１００×１０４以下、より好ましくは、５０×１０４以下である。

［００８０］

重量平均分子量が上記下限以上であると、塗膜の強度を十分高くすることができ、また密着強度が良好となる。一方、重量平均分子量が上記上限以下であれば、溶剤への溶解性が良好であり、固化、析出が起こりにくい。とりわけ、変性オレフィン重合体（Ａ）の重量平均分子量が５０×１０４以下であれば、特に、接着性能が優れる傾向にある。

・・・

［００８４］

変性オレフィン重合体（Ａ）の融解熱（ΔＨ）は、０Ｊ／ｇ以上、好ましくは、３Ｊ／ｇ以上、より好ましくは、５Ｊ／ｇ以上であり、また、５０Ｊ／ｇ以下、好ましくは、４０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは、３０Ｊ／ｇ以下である。

［００８５］

変性オレフィン重合体（Ａ）の融解熱（ΔＨ）が上記上限以下であれば、組成物からなるコーティング剤（後述）を塗布後、低温で養生して接着剤層を形成しても（後述）、接着強度の低下を防止することができる。一方、変性オレフィン重合体（Ａ）の融解熱（ΔＨ）が上記下限以上であれば、組成物からなるコーティング剤（後述）を基剤に塗布し、その後、塗膜を形成する際、塗膜に優れた強度を付与することができる。

［００８６］

融解熱（ΔＨ）は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２２に従って、示差走査熱量測定（ＤＳＣ測定）によって求められ、具体的には、１０℃／分の昇温過程で得られるサーモグラムのピーク面積から算出される。その測定に際して、本発明においては、測定前の熱履歴をキャンセルする目的で、測定前に１０℃／分で１８０℃に昇温し、その温度で３分保持し、次いで１０℃／分で０℃まで降温し、その温度で３分間保持した後に、融解熱（ΔＨ）を測定する。」

（甲２ｇ）「［０１１８］

３．炭化水素系合成油（Ｄ）

組成物は、さらに、炭化水素系合成油（Ｄ）を含むこともできる。

［０１１９］

炭化水素系合成油（Ｄ）は、例えば、炭素数２～２０のオレフィンの重合体が挙げられる。その中でも、好ましくは、炭素数２～２０のオレフィンを単独重合させて得られるオリゴマー、または、２種以上のこれらのオレフィンの任意の混合物を共重合させて得られるオリゴマーが挙げられる。上記炭素数２～２０のオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－オクテン、１－デセン、および１－ドデセンなどが用いられる。

［０１２０］

ここで、炭化水素系合成油（Ｄ）として、エチレンに由来する構成単位と炭素数３～２０のα－オレフィンに由来する構成単位とを含むエチレン系共重合体を好適に用いることができる。この場合、エチレンに由来する構成単位量は、エチレンに由来する構成単位と炭素数３～２０のα－オレフィンに由来する構成単位との合計１００モル％に対し、例えば、３０モル％以上、好ましくは、４０モル％以上であり、例えば、７０モル％以下、好ましくは、６０モル％以下である。

［０１２１］

炭化水素系合成油（Ｄ）は、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。

［０１２２］

炭化水素系合成油（Ｄ）は４０℃における動粘度が、例えば、３０ｃＳｔ以上、好ましくは、３００ｃＳｔ以上、より好ましくは、５，０００ｃＳｔ以上であり、また、例えば、さらに好ましくは、５００，０００ｃＳｔ以下、好ましくは、４００，０００ｃＳｔ以下、より好ましくは、３００，０００ｃＳｔ以下である。

・・・

［０１２７］

また、組成物、あるいは、それを構成する各成分、具体的には、変性オレフィン重合体（Ａ）、ポリイソシアネート（Ｂ）、炭化水素系合成油（Ｄ）には、必要に応じて、そのいずれかまたは全てに、エポキシ樹脂、硬化触媒、レベリング剤、消泡剤、酸化防止剤や紫外線吸収剤などの安定剤（光安定剤、熱安定剤を含む）、可塑剤、界面活性剤、顔料、揺変剤、増粘剤、粘着付与剤、表面調整剤、沈降防止剤、耐候剤、顔料分散剤、帯電防止剤、充填剤、有機または無機微粒子、防黴剤、シランカップリング剤などの添加剤を配合してもよい。」

（甲２ｈ）「［０１３３］

５．コーティング剤

このようにして調製される組成物を、コーティング剤として用いることができる。

［０１３４］

このコーティング剤は、プライマーや塗料、ホットメルト接着剤、光学透明両面テープとして用いるのに好適である。また、該コーティング剤から得られる層を少なくとも１層有している積層体は、加飾フィルムとして好適に用いられる。

・・・

［０１４２］

上記した加飾方法によって得られる成形体としては、例えば、自動車内外装用部材、例えば、ＡＶ機器などの各種フロントパネル、例えば、ボタン、エンブレムなどの表面化粧材、例えば、携帯電話、カメラなど情報家電の筐体、ハウジング、表示窓、ボタンなどの各種部品、例えば、家具用外装材、例えば、浴室、壁面、天井、床などの建築用内装材、例えば、サイディングなどの外壁、塀、屋根、門扉、破風板などの建築用外装材、例えば、窓枠、扉、手すり、敷居、鴨居などの家具類の表面化粧材、例えば、各種ディスプレイ、レンズ、ミラー、ゴーグル、窓ガラスなどの光学部材、例えば、電車、航空機、船舶などの自動車以外の各種乗り物の内外装用部材、例えば、および瓶、化粧品容器、小物入れなどの各種包装容器、包装材料、景品、小物などの雑貨などのその他各種用途などが挙げられる。

［０１４３］

６．コーティング剤の接着剤としての使用

また、コーティング剤は、接着剤層を形成するための本発明の接着剤として用いられる。

・・・

［０１４５］

以下、接着剤としての使用をする際の具体例を説明する。すなわち、具体的には、接着剤層は、基材の表面（一方側面）に積層されており、この基材と接着剤層とから積層体（例えば、接着シート）を形成する。

［０１４６］

基材としては、例えば、ＰＰなどのポリオレフィン材料からなるフィルム、例えば、ＡＢＳ、ＰＣ、ＰＥＴ、ＰＰＳ、ポリアミド、アクリル樹脂などの極性樹脂からなるフィルム、例えば、ＥＤ鋼板、Ｍｇ合金、ＳＵＳ（ステンレス）、アルミニウム、アルミニウム合金からなる金属箔、より好ましくは、金属箔、さらに好ましくは、アルミニウム箔が挙げられる。基材の厚みは、１μｍ以上、好ましくは、５μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、１００μｍ以下である。

・・・

さらに、上記した接着剤層の表面（一方側面）に被着体を設けて、それらからなる積層体を構成することもできる。

［０１５１］

被着体としては、例えば、ＰＰなどのポリオレフィン材料、例えば、ＡＢＳ、ＰＣ、ＰＥＴ、ＰＰＳ、ポリアミド、アクリル樹脂などの極性樹脂、例えば、ＥＤ鋼板、Ｍｇ合金、ＳＵＳ（ステンレス）、アルミニウム、アルミニウム合金、ガラスなどの無機材料が挙げられる。また、上記樹脂と上記無機材料が複合化された被着体も挙げられる。好ましくは、ポリオレフィン材料からなるフィルムや成形体が挙げられる。なお、被着体の接着面（接着剤層と接触する面）には、コロナ処理などの処理を施すこともできる。

・・・

［０１５６］

・・・

７．積層体の用途

このような積層体は、接着強度および耐電解液性に優れる電池ケース用包材や、接着強度および耐アルカリ性に優れる高アルカリ溶液用包材、さらには、接着強度および耐アルコール性に優れるアルコール含有溶液用包材として好適に用いられる。

７－１．電池ケース用包材および電池

・・・

［０１５７］

この電池ケース用包材１は、図１に示すように、基材２と、基材２の内側に接着される内側層３と、基材２の外側に接着される外側層４と、基材２および内側層３の間に介在される内側接着剤層５と、基材２および外側層４の間に介在される外側接着剤層６とを備えている。

・・・

［０１６０］

内側接着剤層５は、上記した接着剤層に相当する。

・・・

［０１６５］

図２に示すように、電池１０は、電池ケース用包材１と、電池ケース用包材１に包装される電解液１１とを備える。また、電池１０は、電池ケース用包材１内に収容される正極１７、負極１８、および、セパレータ１９を備える。

［０１６６］

電池ケース用包材１は、電池ケース用包材１における内側層３の内面に次に説明する電解液１１が接触するように、袋状に構成されている。具体的には、電池ケース用包材１は、内側層３が電解液１１に接触するように、電解液１１を包装している。」

（甲２ｉ）「［実施例］

［０１９６］

以下に示す実施例などの数値は、上記の実施形態において記載される数値（すなわち、上限値または下限値）に代替することができる。

・・・

［０１９８］

［融点（Ｔｍ）、融解熱（ΔＨ）］

示差走査熱量計（ＴＡ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製；ＤＳＣ－Ｑ１０００）を用いて、融点（Ｔｍ）および融解熱（ΔＨ）を求めた。

・・・

［０２０４］

・・・

＜重合体の合成＞

［製造例１：プロピレン／１－ブテン共重合体（１）の合成］

充分に窒素置換した２Ｌのオートクレーブに、ヘキサンを９００ｍＬ、１－ブテンを９０ｇ仕込み、トリイソブチルアルミニウムを１ミリモル加え、７０℃に昇温した後、プロピレンを供給して全圧７ｋｇ／ｃｍ２Ｇにし、メチルアルミノキサン０．３０ミリモル、ｒａｃ－ジメチルシリレン－ビス｛１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロライドをＺｒ原子に換算して０．００１ミリモル加え、プロピレンを連続的に供給して全圧を７ｋｇ／ｃｍ２Ｇに保ちながら３０分間重合した。重合後、脱気して大量のメタノール中でポリマーを回収し、１１０℃で１２時間減圧乾燥した。得られたプロピレン／１－ブテン共重合体（１）の融点（Ｔｍ）は７８℃、融解熱（ΔＨ）は２９Ｊ／ｇ、重量平均分子量（Ｍｗ）は３３０，０００、分子量分布（分散度）（Ｍｗ／Ｍｎ）は２、プロピレンに由来する構成単位の含有割合は６７モル％、１－ブテンに由来する構成単位の含有割合は３３モル％であった。

［０２０５］

［製造例２：無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（１）の合成］

上記プロピレン／１－ブテン共重合体（１）３ｋｇを１０Ｌのトルエンに加え、窒素雰囲気下で１４５℃に昇温し、プロピレン／１－ブテン共重合体（１）をトルエンに溶解させた。さらに、攪拌下で無水マレイン酸３８２ｇ、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシド１７５ｇを４時間かけて系に供給し、続けて１４５℃で２時間攪拌した。冷却後、多量のアセトンを投入して、無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（１）を沈殿させ、ろ過し、アセトンで洗浄した後、真空乾燥した。

［０２０６］

得られた無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（１）の融点（Ｔｍ）は７６℃、融解熱（ΔＨ）は２９Ｊ／ｇ、５０℃での半結晶化時間は９４６秒、重量平均分子量（Ｍｗ）は１１０，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２、無水マレイン酸の変性量は無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（１）１００質量部に対し、１質量部であった。

・・・

［０２１０］

［製造例５：プロピレン／１－ブテン共重合体（２）の合成］

１－ブテンの仕込み量９０ｇを７５ｇにした以外は［製造例１：プロピレン／１－ブテン共重合体］の合成と同様に処理した。得られたプロピレン／１－ブテン共重合体（２）の融点（Ｔｍ）は８４℃、融解熱（ΔＨ）は３２Ｊ／ｇ、重量平均分子量（Ｍｗ）は３３０，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２、プロピレンに由来する構成単位の含有割合は７８モル％、１－ブテンに由来する構成単位の含有割合は２２モル％であった。

［０２１１］

［製造例６：無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（２）の合成］

製造例１のプロピレン／１－ブテン共重合体（１）に代えて製造例５のプロピレン／１－ブテン共重合体（２）を用いた以外は［製造例２：無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（１）の合成］と同様に処理した。得られた無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（２）の融点（Ｔｍ）は８４℃、融解熱（ΔＨ）は３２Ｊ／ｇ、５０℃での半結晶化時間は２７６秒、重量平均分子量（Ｍｗ）は１１０，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２、無水マレイン酸の変性量は無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（２）１００質量部に対し、１質量部であった。

・・・

＜複合フィルム（Ａｌ箔／接着剤層／ＰＰフィルム積層体）の作製＞

実施例１

調製例１の変性オレフィン重合体ワニス（１）の不揮発分と準備例１のビウレット変性体とが質量基準で表１に記載の比率になるように混合し、ラミネート用接着剤を調製した。次いで、ラミネート用接着剤をトルエンで希釈し、バーコーターを用いて、坪量３．３ｇ／ｍ２（固形分）となるように厚さ４０μｍのアルミニウム箔（表面未処理）のツヤ面上に常温下において塗布し、溶媒を揮散させた。その後、アルミニウム箔におけるラミネート用接着剤の塗布面と、厚さ６０μｍの未延伸ポリプロピレンフィルム（片面コロナ処理品）におけるコロナ処理面とを貼り合わせ、６０℃で３日間養生することにより、ラミネート用接着剤を硬化させて、アルミニウム箔および未延伸ポリプロピレンフィルム間を接着させて、複合フィルムを、アルミニウム箔、接着剤層および未延伸ポリプロピレンフィルムの積層体として得た。

［０２１４］

実施例２～７および比較例１～２

表１に示す処方に従って各成分を混合して、ラミネート用接着剤を調製した以外は、実施例１と同様にして、複合フィルムを得た。

・・・

［０２１８］

［表１］

」

（３）甲第３号証に記載された事項

甲第３号証には、以下の事項が記載されている。

（甲３ａ）「【特許請求の範囲】

【請求項１】

少なくとも、基材層と、金属層と、絶縁層と、シーラント層とがこの順に積層された積層体からなり、

前記絶縁層は、（ｉ）実質的に融点を有しない非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）及び融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）の少なくとも一方と、（ｉｉ）融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）とを含む樹脂組成物により形成されてなる、電池用包装材料。

【請求項２】

前記実質的に融点を有しない非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）が、不飽和カルボン酸またはその酸無水物で変性された変性ポリオレフィン樹脂、不飽和カルボン酸またはその酸無水物と（メタ）アクリル酸エステルとで変性された変性ポリオレフィン樹脂、及びアルコール性水酸基を有する変性ポリオレフィン樹脂からなる群から選択された少なくとも一種である、請求項１に記載の電池用包装材料。

【請求項３】

前記融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）が、不飽和カルボン酸またはその酸無水物で変性された変性ポリオレフィン樹脂、及び不飽和カルボン酸またはその酸無水物と（メタ）アクリル酸エステルとで変性された変性ポリオレフィン樹脂の少なくとも一方である、請求項１または２に記載の電池用包装材料。

【請求項４】

前記融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）が、不飽和カルボン酸またはその酸無水物で変性された変性ポリオレフィン樹脂、及び不飽和カルボン酸またはその酸無水物と（メタ）アクリル酸エステルとで変性された変性ポリオレフィン樹脂の少なくとも一方である、請求項１～３のいずれかに記載の電池用包装材料。

【請求項５】

前記融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）が、変性ポリエチレン系樹脂及び変性ポリプロピレン系樹脂の少なくとも一方である、請求項１～４のいずれかに記載の電池用包装材料。

【請求項６】

前記融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）が、変性ポリエチレン系樹脂及び変性ポリプロピレン系樹脂の少なくとも一方である、請求項１～５のいずれかに記載の電池用包装材料。

【請求項７】

前記樹脂組成物が、硬化剤をさらに含む、請求項１～６のいずれかに記載の電池用包装材料。

【請求項８】

前記硬化剤は、多官能イソシアネート化合物、カルボジイミド化合物、エポキシ化合物、及びオキサゾリン化合物からなる群から選択された少なくとも１種を含む、請求項７に記載の電池用包装材料。

【請求項９】

前記硬化剤は、２種類以上の化合物により構成されている、請求項７または８に記載の電池用包装材料。

【請求項１０】

前記樹脂組成物において、前記硬化剤の含有量は、（ｉ）実質的に融点を有しない非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）及び融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）と、（ｉｉ）融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）との合計１００質量部に対して、０．１質量部～５０質量部の範囲にある、請求項７～９のいずれかに記載の電池用包装材料。

【請求項１１】

正極、負極、及び電解質を備えた電池素子が、請求項１～１０のいずれかに記載の電池用包装材料により封止されてなる、電池。

【請求項１２】

少なくとも、基材層と、金属層と、絶縁層と、シーラント層とをこの順に積層して積層体を得る工程を備え、

前記工程において、（ｉ）実質的に融点を有しない非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）及び融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）の少なくとも一方と、（ｉｉ）融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）とを含む樹脂組成物から前記絶縁層を形成する、請求項１～１０のいずれかに記載の電池用包装材料の製造方法。

【請求項１３】

前記工程後に、前記積層体を前記シーラント層の融点以上の温度で加熱する工程をさらに備える、請求項１２に記載の製造方法。」

（甲３ｂ）「【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【０００１】

本発明は、絶縁性が高く、耐久性に優れた電池用包装材料に関する。

・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００７】

しかしながら、本発明者が鋭意検討を重ねた結果、特許文献１に開示されたような電池用包装材料では、電池用包装材料を電池に適用した場合、絶縁性が低下する場合があるという新たな課題が見出された。

【０００８】

そこで、本発明者がさらに鋭意検討を重ねた結果、電池の製造工程において、電極活物質や電極タブの破片などの微小な異物が、シーラント層の表面に付着する場合があり、電池素子を電池用包装材料でヒートシールする際の熱と圧力によって、シーラント層の異物が付着した部分が薄肉になる場合があることが明らかとなった。例えば、シーラント層同士がヒートシールされる部分などにおいて、シーラント層が薄肉になると、電池用包装材料の絶縁性が不十分となる場合があるという問題がある。

【０００９】

さらに、電極活物質や電極タブの破片などの微小な異物は、一般に導電性を有する。電極タブとシーラント層との間に導電性の異物が存在する場合、ヒートシール時の熱と圧力によって、異物がシーラント層を貫通すると、電極タブと電池用包装材料の金属層とが電気的に接続されて短絡するおそれがある。

【００１０】

本発明は、これらの問題に鑑みなされた発明である。すなわち、本発明は、電極活物質や電極タブの破片などの微小な異物が、シーラント層同士の界面や電極タブとシーラント層との間などのヒートシールされる部分に存在する場合にも、高い絶縁性を有する電池用包装材料を提供することを主な目的とする。」

（甲３ｃ）「【００３４】

［絶縁層３］

本発明において、絶縁層３は、金属層２とシーラント層４との間に設けられる層である。絶縁層３は、（ｉ）非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）及び融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）の少なくとも一方と、（ｉｉ）融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）とを含む樹脂組成物により形成される。本発明の電池用包装材料においては、金属層２とシーラント層４との間に、このような特定の樹脂組成物により形成された絶縁層３が設けられているため、電極活物質や電極タブの破片などの微小な異物が電池素子とシーラント層との間に存在する場合にも、電池用包装材料の絶縁性や耐久性が高められている。すなわち、本発明においては、絶縁層３が、以下の（１）～（３）のいずれかの樹脂組成物により形成されていることにより、上記のような絶縁性及び耐久性を高める効果が奏される。

（１）（ｉ）非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）と（ｉｉ）融点が１１０℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）とを含む樹脂組成物。

（２）（ｉ）融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）と（ｉｉ）融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）とを含む樹脂組成物。

（３）（ｉ）非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）及び融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）と、（ｉｉ）融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）とを含む樹脂組成物。

・・・

【００５３】

融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）としては、特に制限されないが、上述の融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）で例示したものと同様の、不飽和カルボン酸またはその酸無水物で変性された変性ポリオレフィン樹脂、及び不飽和カルボン酸またはその酸無水物と（メタ）アクリル酸エステルとで変性された変性ポリオレフィン樹脂の少なくとも一方であることが好ましい。融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）として、これらの変性ポリオレフィン樹脂を用いることにより、非晶性の変性ポリオレフィン樹脂（Ａ）及び融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）の少なくとも一方と併用した場合に電池用包装材料の絶縁性及び耐久性をより高めることができる。

・・・

【００５８】

融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）の融点としては、好ましくは４０～１００℃程度、より好ましくは５０～１００℃程度が挙げられる。当該融点は、変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）の重量平均分子量、不飽和カルボン酸またはその酸無水物や（メタ）アクリル酸エステルの割合などを適宜設定することによって調整することができる。

・・・

【００６２】

硬化剤は、上記の変性ポリプロピレン系樹脂を硬化させるものであれば、特に限定されない。硬化剤としては、例えば、多官能イソシアネート化合物、カルボジイミド化合物、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物などが挙げられる。

【００６３】

多官能イソシアネート化合物は、２つ以上のイソシアネート基を有する化合物であれば、特に限定されない。多官能イソシアネート化合物の具体例としては、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＨＤＩ）、トリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、これらをポリマー化やヌレート化したもの、これらの混合物や他ポリマーとの共重合物などが挙げられる。

・・・

【００６８】

エポキシ化合物は、少なくとも１つのエポキシ基を有する化合物であれば、特に限定されない。エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、変性ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ノボラックグリシジルエーテル、グリセリンポリグリシジルエーテル、ポリグリセリンポリグリシジルエーテルなどのエポキシ樹脂が挙げられる。

【００６９】

オキサゾリン化合物は、オキサゾリン骨格を有する化合物であれば、特に限定されない。オキサゾリン化合物としては、具体的には、日本触媒社製のエポクロスシリーズなどが挙げられる。」

３　各乙号証に記載された事項

（１）乙第１号証に記載された事項

乙第１号証には、以下の事項が記載されている。

（乙１ａ）「特許請求の範囲

（１）アイソタクチックポリプロピレン層からなる基材層の少なくとも片面上に、プロピレン含有率５５ないし８０重量％、示唆走査型熱量計の熱分析に基づく結晶融解熱量が２０ないし８０Ｊｏｕｌｅ／ｇのプロピレン・１－ブテンランダム共重合体１０ないし４０重量％と、プロピレン含有率９９ないし９３重量％の結晶性プロピレン・α－オレフィンランダム共重合体９０ないし６０重量－とからなるポリオレフィン組成物が積層されていることを特徴とするポリプロピレン複合フィルム。」（第１頁左欄第４～１５行）

（乙１ｂ）「結晶融解熱量は重合体の結晶化度と相関する値であるが、融解熱量が８０Ｊｏｕｌｅ／ｇを越えたプロピレン・１－ブテン共重合体は共重合成分である１－ブテンの量が少ないか、あるいは１－ブテンがブロック的に共重合したものであるため、透明性が劣り、かつ低温ヒートシール性も劣ったものとなるため採用できない。一方、融解熱量が２０Ｊｏｕｌｅ／ｇ未満のプロピレン・１－ブテンランダム共重合体は機械的特性および耐熱性が劣り、共重合体がブロッキングし、かつべたついた感触を持つ。そのような樹脂は結晶性プロピレン・α－オレフィンランダム共重合体と配合しても性能が実用しうるまでには改質され得ない。従ってヒートシール層の耐スクラッチ性が不足し、ブロッキングしやすく、かつべたついた感触になるため使用できない。」（第３頁左下欄第２～１６行）

（２）乙第２号証に記載された事項

乙第２号証には、以下の事項が記載されている。

「［００９４］

《プロピレン・α－オレフィン共重合体の製造例》

［製造例１（メタロセン系プロピレン・１－ブテン共重合体の重合）］

充分に窒素置換した２０００ｍｌの重合装置に、９００ｍｌの乾燥ヘキサン、１－ブテン６５ｇとトリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を７０℃に昇温し、プロピレンで０．７ＭＰａに加圧した。次いで、ジメチルメチレン（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリド０．００２ｍｍｏｌとアルミニウム換算で０．６ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）を接触させたトルエン溶液を重合器内に添加し、内温６２℃、プロピレン圧０．７ＭＰａを保ちながら３０分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、２Ｌのメタノール中で重合溶液から重合体を析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥し、プロピレン・１－ブテン共重合体を得た。得られたプロピレン・１－ブテン共重合体の物性を表１に示す。

［００９５］

［製造例２（チーグラー系プロピレン・１－ブテン共重合体の重合）］

充分に窒素置換した２リットルのオートクレーブに、ヘキサンを８３０ｍｌ、１－ブテンを１００ｇ仕込み、トリイソブチルアルミニウムを１ｍｍｏｌ加え、７０℃に昇温した後、プロピレンを供給して全圧０．７ＭＰａにし、トリエチルアルミニウム１ｍｍｏｌ、及び塩化マグネシウムに担持されたチタン触媒をＴｉ原子に換算して０．００５ｍｍｏｌ加え、プロピレンを連続的に供給して全圧を０．７ＭＰａに保ちながら３０分間重合を行った以外は実施例１と同様の重合後処理を行い、チーグラー系プロピレン・１－ブテン共重合体を得た。得られたプロピレン・１－ブテン共重合体の物性を表１に示す。

［００９６］

［表１］

」

（３）乙第３号証に記載された事項

乙第３号証には、以下の事項が記載されている。

（乙３ａ）「【０１５６】

充分に窒素置換した２０００ｍｌの重合装置に、８７５ｍｌの乾燥ヘキサン、１－ブテン７５ｇとトリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を６５℃に昇温し、プロピレンで０．７ＭＰａに加圧した。次いで、合成例２で得られたメタロセン触媒であるジメチルメチレン（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロライド０．００２ｍｍｏｌと、アルミニウム換算で０．６ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）とを接触させたトルエン溶液を重合器内に添加した。重合器の内温６５℃、プロピレン圧０．７ＭＰａを保ちながら３０分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、２ｌのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥し、重合ポリマー１を得た。

【０１５７】

得られた重合ポリマー１は、１５．２ｇであった。重合ポリマー１は、１－ブテン含量（Ｍ）：２７.１モル％、メルトフローレート（ＭＦＲ）：６．５ｇ／１０分で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．１１および融点（Ｔｍ）：７６.２℃、融解熱量（ΔＨ）：４８Ｊ／ｇであった。また、上記要件（４）の式：－２．６Ｍ＋１３０≦Ｔｍ≦－２．３Ｍ＋１５５については、Ｍが２７.１であるから、上記式は、５９.５≦Ｔｍ≦９２.７となり、Ｔｍ：７６.２を満たす。

【０１５８】

充分に窒素置換した２０００ｍｌの重合装置に、８７５ｍｌの乾燥ヘキサン、１－ブテン７５ｇとトリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を６０℃に昇温し、プロピレンで０．７ＭＰａに加圧した。次いで、合成例２で得られたメタロセン触媒であるジメチルメチレン（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロライド０．００２ｍｍｏｌと、アルミニウム換算で０．６ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）とを接触させたトルエン溶液を重合器内に添加した。重合器の内温６５℃、プロピレン圧０．７ＭＰａを保ちながら３０分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、２ｌのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥し、重合ポリマー２を得た。

【０１５９】

得られた重合ポリマー２は、１５．２ｇであった。重合ポリマー２は、１－ブテン含量（Ｍ）：２２.４モル％、メルトフローレート（ＭＦＲ）：６．５ｇ／１０分で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．１１および融点（Ｔｍ）：８３．２℃、融解熱量（ΔＨ）：５１Ｊ／ｇであった。また、上記要件（４）の式：－２．６Ｍ＋１３０≦Ｔｍ≦－２．３Ｍ＋１５５については、Ｍが２２.４であるから、上記式は、７１.８≦Ｔｍ≦１０３.５となり、Ｔｍ：８３．２を満たす。」

（４）乙第４号証に記載された事項

乙第４号証には、以下の事項が記載されている。

（乙４ａ）「

」（第１～２頁）

（５）乙第５号証に記載された事項

乙第５号証には、以下の事項が記載されている。

（乙５ａ）「

」（第１頁）

第５　当審の判断

当審は、当審が通知した取消理由Ａ～Ｃ及び申立人がした申立理由Ａ～Ｃによっては、いずれも、本件発明１～１６に係る特許を取り消すことはできないと判断する。

その理由は以下のとおりである。

以下では、上記「第３　特許異議申立理由及び取消理由の概要」「２　特許異議申立理由の概要」で示した申立人がした申立理由のうち、申立理由Ａ（進歩性）については、当審が取消理由通知で通知した取消理由Ｂ（新規性）、取消理由Ｃ（進歩性）と、甲第１号証を主引用例とする新規性または進歩性の理由という点で共通するから、まとめて検討した。

１　取消理由について

（１）取消理由Ａ（実施可能要件）について

ア　取消理由Ａ（実施可能要件）の概要

取消理由Ａの概要は、以下のとおりである。

本件発明１及び本件発明１４は、「変性オレフィン重合体（Ａ）」について、「要件（ｉｉ）：前記重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」ことを発明特定事項としている。この「要件（ｉｉ）」を有する「変性オレフィン重合体（Ａ）」について、本件明細書の（本ｅ）の段落【００６７】及び（本ｂ）の段落【００３４】の記載からみて、「重合体（Ａ）のΔＨ」が「０～５０Ｊ／ｇ」とするためには、「炭素数２～３のα－オレフィン（好ましくはプロピレン）に由来する構成単位の含有割合」を「炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、好ましくは重合体（ａ）を構成する全構成単位１００モル％に対して、好ましくは４０モル％以上」とし、かつ、「要件（ｉ）」である「前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」ものとすればよいことが示されているといえる。

一方、請求人は、令和１年５月１４日付け拒絶理由通知書の引用文献１（甲第１号証と同じ）の新規性・進歩性の特許要件を満たさないとの判断に関して、令和１年７月１８日付け意見書において、以下の事項を述べている。

「引用文献１の実施例（製造例１）に記載のグラフト共重合体は、その重量平均分子量が２７，０００であり、本願実施例の共重合体Ａ－１の重量平均分子量１１０，０００と４倍以上小さい。そして、引用文献１の３頁左上欄には、「グラフト共重合した樹脂の分子量は３０００ないし３５０００が好ましく、・・・３５０００以上では溶剤に対する溶解性や他樹脂との相溶性が悪くなって好ましくない」と記載されている。一般に、ΔＨが小さいほど溶解性は向上するため、分子量が３５０００以上になると溶剤に対する溶解性が悪くなるということは、イコール、引用文献１に実質的に記載されているグラフト共重合体のΔＨは、本発明１および１４よりも大きく、５０Ｊ／ｇを超える蓋然性が高いと考えられる。このことは当業者であれば合理的に推察できることである。つまり、引用文献１に記載のグラフト共重合体はΔＨが大きいため、分子量３５０００程度で溶剤に対する溶解性が悪くなると考えられる。

審査官殿は、プロピレン成分の含有量から、引用文献１に記載のグラフト共重合体のΔＨが本発明１および１４の範囲に含まれると認定されておられるが、ΔＨはモノマーの存在比のみではなく、モノマー配列（AAABBBAABやABABABA等）などの影響も強く受け、一般に、ランダム性が高いほど、ΔＨは小さくなる。

以上のように、引用文献１に記載のグラフト共重合体は、本発明１および１４の一要件である要件（ｉｉ）を満たさない蓋然性が高いため、引用文献１に記載の発明は、本発明１および１４と同一ではなく、また、融解熱を特定の範囲にすることについて一切記載も示唆もない引用文献１の記載から、当業者が本発明１および１４を容易になし得たものではない。」

また、令和１年１２月２５日付け審判請求書において、以下の事項を述べている。

「審査官殿は、引用文献１に記載のプロピレン－ブテン共重合体（プロピレン含量：７５モル％）に無水マレイン酸をグラフトさせた共重合体のプロピレン含量に着目し、該グラフト共重合体のプロピレン含量が、本願実施例の共重合体Ａ－１よりも少ないため、引用文献１のグラフト共重合体のΔＨは、該共重合体Ａ－１のΔＨである３２Ｊ／ｇよりも小さいはずであると認定された。

ここで、例えば、国際公開第２０１３／１４６６０５号（以下「刊行物１」ともいう。）（当審注：「乙第２号証」である。）の製造例２には、プロピレン含量が７５モル％のプロピレン－ブテン共重合体が記載され、該共重合体のΔＨが６０Ｊ／ｇであることが記載されている。なお、該刊行物１の製造例２に記載されている共重合体は、グラフト共重合体ではないが、本願明細書の【０１４８】および【０１５０】によれば、変性前後でΔＨの値は変化していないため、もし、刊行物１の製造例２に記載されている共重合体をグラフト変性しても、ΔＨの値はほぼ変化せず、約６０Ｊ／ｇであると考えられる。

審査官殿のご認定の通り、プロピレン含量でΔＨが決まるのであれば、上記刊行物１の製造例２に記載の共重合体（ΔＨ＝６０Ｊ／ｇ）は、引用文献１に記載のグラフト共重合体と同じプロピレン含量であるため、引用文献１に記載のグラフト共重合体のΔＨも６０Ｊ／ｇ程度になると考えられる。

また、上記刊行物１の製造例１と２とを比較すると、プロピレン含量が少なくなるとΔＨが大きくなっており、プロピレン含量が少なくなるとΔＨが小さくなるという、審査官殿のご認定は、必ずしも正しくないことがわかる。

さらに、国際公開第２００９／１１９５３６号（以下「刊行物２」ともいう。）（当審注：「乙第３号証」である。）の製造例２には、グラフト共重合体ではないが、１－ブテン含量が２２．４モル％（＝プロピレン含量が約７８モル％）で、ΔＨが５１Ｊ／ｇであるプロピレン・１－ブテン共重合体が記載されている。

・・・」

引用文献１（甲第１号証）の実施例１～２（製造例）の重合体は、本件明細書の段落【００６７】及び【００３４】の記載によれば、引用文献１（甲第１号証）の「グラフト共重合体」は、その構成単位及び含有割合により、「ΔＨ」が「０～５０Ｊ／ｇ」となると認められるところ、上記意見書及び審判請求書によれば、「重量平均分子量」や「モノマー配列」の「ランダム性」が必要であると述べており、審判請求書によれば、本件明細書の上記段落【００６７】及び【００３４】において示す上記条件によっても、「ΔＨ」が「０～５０Ｊ／ｇ」とならないことがあることを述べている。

そうすると、そもそも本件明細書の上記【００６７】及び【００３４】において示す条件を満たしても「ΔＨ」が「０～５０Ｊ／ｇ」となる「重合体」が得られないのか、その場合に、本件明細書の上記段落【００６７】及び【００３４】において示す上記条件以外にどのような原料の選定や製造条件が必要であるのか本件明細書をみても明らかではなく、また、「ΔＨ」が「０～５０Ｊ／ｇ」とする「重合体」の製造条件が当業者に自明なこととは認められない。

そして、「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ１）で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）」は、本件明細書の（本ｂ）～（本ｃ）の記載からみて、多様な重合体を包含していると認められるところ、結局のところ、「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ１）で変性された変性オレフィン重合体」であって「要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」もの全てについて、「ΔＨ」を測定して「０～５０Ｊ／ｇ」の範囲内か否かを確認することを要し、当業者に過度な試行錯誤を要求するものであるといえる。

したがって、本件発明１及び本件発明１４について、本件明細書は当業者が実施できるように明確かつ十分に記載されているとは認められず、特許法第３６条第４項第１号の要件を満たしていない。

また、本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～１３、及び、本件発明１４を直接又は間接的に引用する本件発明１５～１６についても、同様の理由で、本件明細書は当業者が実施できるように明確かつ十分に記載されているとは認められず、特許法第３６条第４項第１号の要件を満たしていない。

イ　判断

（ア）特許法第３６条第４項第１号の考え方について

特許法第３６条第４項は、「前項第三号の発明の詳細な説明の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。」と規定され、その第１号において、「経済産業省令で定めるところにより、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易にその実施をすることができる程度に、明確かつ十分に記載したものであること。」と規定している。

特許法第３６条第４項第１号は、発明の詳細な説明のいわゆる実施可能要件を規定したものであって、物の発明では、その物を作り、かつ、その物を使用する具体的な記載が発明の詳細な説明にあるか、そのような記載が無い場合には、明細書及び図面の記載及び出願時の技術常識に基づき、当業者が過度の試行錯誤や複雑高度な実験等を行う必要なく、その物を作り、その物を使用することができる程度にその発明が記載されていなければならないと解される。

以下、この観点に立って検討する。

（イ）判断

令和３年３月５日付け意見書において、特許権者は、乙第１号証を示し、「乙第１号証（・・・）の３頁左下欄２～６行の記載から、融解熱に関して以下のことがいえると思料する。

・融解熱は、結晶化度と相関する値であること

・プロヒレン・ １－ブテン共重合体において、１－ブテン量が少なくなると融解熱量が高くなること

・プロピレン・１－ブテン共重合体において、１－ブテンがブロック的に共重合すると融解熱量が高くなること

・・・つまり、融解熱は、結晶化度と相関し、主として、コモノマー量やモノマー配列に影響を受ける。通常、結晶化度が高くなれば、融解熱が高くなる。そして、通常、ランダムよりブロックの方が結晶化度が高くなることは当業者であれば容易に理解できることであり、コモノマー（１－ブテン）の量によっても結晶化度が変わり、融解熱が変化することは当業者であれば容易に理解できることである。・・・本件明細書の【００６７】には、モノマー配列に関する記載はないが、この段落の記載はあくまで「例えば」であり、上記のような技術常識を有する当業者であれば、融解熱がモノマー配列にも影響を受けるであろうことは容易に理解できることである。そして、本件明細書の【００６７】の記載に基づいて、モノマーを用いて重合体を合成する際に、モノマー配列を制御することは、このような重合体を合成できる当業者であれば容易になし得たことである。つまり、当業者であれば、本件明細書の【００６７】の記載と、技術常識に基づいて、ある程度得られる重合体の融解熱を予想しながら重合体を合成できる。仮に、一度合成した重合体が、所定の融解熱の範囲にない場合には、所定の融解熱の範囲にある重合体にするために、どのようにすればよいか当業者であれば当然に予想できる。そして、このことは、当業者に過度の試行錯誤を要求することにはならない」と主張しているので、この点について検討する。

乙第１号証の（乙１ｂ）には、「結晶融解熱量は重合体の結晶化度と相関する値であるが、融解熱量が８０Ｊｏｕｌｅ／ｇを越えたプロピレン・１－ブテン共重合体は共重合成分である１－ブテンの量が少ないか、あるいは１－ブテンがブロック的に共重合したものであるため、透明性が劣り、かつ低温ヒートシール性も劣ったものとなるため採用できない」と記載されており、この記載からみて、特許権者の主張のとおり、「結晶融解熱量は重合体の結晶化度と相関する値」であること、「融解熱量」が高くなる場合は「１－ブテンの量が少ない」か、又は、「１－ブテンがブロック的に共重合したものである」こと、すなわち、「プロヒレン・１－ブテン共重合体において、１－ブテン量が少なくなると融解熱量が高くなる」傾向があること、「プロピレン・１－ブテン共重合体において、１－ブテンがブロック的に共重合すると融解熱量が高くなる」傾向があることが読み取れるといえる。

そうすると、本件発明１及び本件発明１４の「要件（ｉｉ）：前記重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」「変性オレフィン重合体（Ａ）」を製造ためには、本件明細書の（本ｅ）の段落【００６７】及び（本ｂ）の段落【００３４】の記載に基づいて「炭素数２～３のα－オレフィン（好ましくはプロピレン）に由来する構成単位の含有割合」を「炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、好ましくは重合体（ａ）を構成する全構成単位１００モル％に対して、好ましくは４０モル％以上」とし、かつ、「要件（ｉ）」である「前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」ものを製造し、その「変性オレフィン重合体（Ａ）」の「融解熱」が「５０Ｊ／ｇ」を超えるものであれば、「１－ブテン量」を多くしたり、「ブロック的」に重合するのではなくより「ランダム的」に重合して調整すればよく、多少の試行錯誤は要するものの、過度な試行錯誤を要するものではないと理解できる。

したがって、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、本件明細書の記載および乙第１号証に記載された技術的事項を勘案すれば、当業者が過度の試行錯誤や複雑高度な実験等を行う必要なく、本件発明１及び本件発明１４の組成物を作ることができるといえる。

本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～１３、及び、本件発明１４を直接又は間接的に引用する本件発明１５～１６についても同様である。

ウ　小括

以上のとおり、取消理由Ａは、理由がない。

（２）取消理由Ｂ（新規性）、取消理由Ｃ（進歩性）、申立理由Ａ（進歩性）について

ア　甲第１号証に記載された発明について

甲第１号証の（甲１ｊ）には、実施例１に着目すると、

「製造例１で得た組成物のトルエン溶液　３５０ｇに、

エポキシ樹脂（エピコート８２８，油化シェルエポキシ製）を１５ｇ配合し、

これを酸化チタン３０ｇと混合し、サンドミルにて１時間顔料を分散させた後、トルエンで適当な粘度に希釈し」た組成物の発明が記載されており、

「製造例１で得た組成物のトルエン溶液」として、（甲１ｉ）には、

「攪拌機，冷却管および滴下ロートを取り付けた三口フラスコ中で、プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）　１００ｇを、キシレン　４００ｇに加熱溶解させた後、系の温度を１４０℃に保って攪拌しながら、無水マレイン酸１０ｇとジクミルパーオキサイド２ｇをそれぞれ２時間かけて滴下させ、その後３時間反応させた。反応後室温まで冷却した後、反応物を大量のアセトン中に投入して精製し、グラフト量　５．８％のグラフト共重合体を得た。ＧＰＣにより分子量を測定すると、重量平均分子量は２７０００であった。これをトルエンに２０重量％の濃度で溶解した」ことが記載されているから、

甲第１号証には、

「攪拌機，冷却管および滴下ロートを取り付けた三口フラスコ中で、

プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）　１００ｇを、キシレン　４００ｇに加熱溶解させた後、

系の温度を１４０℃に保って攪拌しながら、無水マレイン酸１０ｇとジクミルパーオキサイド２ｇをそれぞれ２時間かけて滴下させ、その後３時間反応させ、反応後室温まで冷却した後、反応物を大量のアセトン中に投入して精製して得た、

グラフト量５．８％の、ＧＰＣにより測定した重量平均分子量が２７０００であるグラフト共重合体をトルエンに２０重量％の濃度で溶解したトルエン溶液　３５０ｇに、

エポキシ樹脂（エピコート８２８，油化シェルエポキシ製）を１５ｇ配合し、

これを酸化チタン３０ｇと混合し、サンドミルにて１時間顔料を分散させた後、トルエンで適当な粘度に希釈した組成物」

の発明（以下「甲１発明Ａ」という。）が記載されているといえる。

また、同様に、甲第１号証の実施例２に着目すると、

「製造例１で得た組成物のトルエン溶液　３５０ｇに、エポキシ樹脂（デナコールＥＸ－６１１，ナガセ化成製）１０ｇを配合した。これを酸化チタン３０ｇと混合し、サンドミルにて１時間顔料を分散させた。反応促進剤として、アミン系触媒（Ｕ－Ｃａｔ－ＳＡ－Ｎｏ１０２，サンアプロ製）の１０重量％キシレン溶液７ｇを加えた」組成物の発明が記載されており、

「製造例１で得た組成物のトルエン溶液」として、上記と同様に（甲１ｉ）の記載を踏まえると、

「攪拌機，冷却管および滴下ロートを取り付けた三口フラスコ中で、

プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）　１００ｇを、キシレン　４００ｇに加熱溶解させた後、

系の温度を１４０℃に保って攪拌しながら、無水マレイン酸１０ｇとジクミルパーオキサイド２ｇをそれぞれ２時間かけて滴下させ、その後３時間反応させ、反応後室温まで冷却した後、反応物を大量のアセトン中に投入して精製して得た、

グラフト量５．８％の、ＧＰＣにより測定した重量平均分子量が２７０００であるグラフト共重合体をトルエンに２０重量％の濃度で溶解したトルエン溶液　３５０ｇに、

エポキシ樹脂（デナコールＥＸ－６１１，ナガセ化成製）１０ｇを配合し、これを酸化チタン３０ｇと混合し、サンドミルにて１時間顔料を分散させ、反応促進剤として、アミン系触媒（Ｕ－Ｃａｔ－ＳＡ－Ｎｏ１０２，サンアプロ製）の１０重量％キシレン溶液７ｇを加えた組成物」

の発明（以下「甲１発明Ｂ」という。）が記載されているといえる。

イ　本件発明１について

（ア）対比

本件発明１と甲１発明Ｂとを対比する。

甲１発明Ｂの「グラフト共重合体」は、「プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）」に「無水マレイン酸」を、有機過酸化物である「ジクミルパーオキサイド」の「ラジカル発生剤」（上記（甲１ｅ）及び本件明細書の段落【００５９】を参照）の存在下で反応させたものである。

甲１発明Ｂの「プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）」は、本件発明１の「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）」に相当する。

また、「プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）」は、共重合を構成する単量体として「ブテン」を有するものであるから、本件発明１の「要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」といえる。

甲１発明Ｂの「グラフト共重合体」の「無水マレイン酸」は、本件発明８及び本件明細書の（本ｃ）の段落【００４１】、【００４８】、【００５２】の記載からみて、「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」であるといえる。

本件発明１の「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体」について、本件明細書の（本ｄ）の段落【００５３】～【００５４】には、

「１．１．３ 変性オレフィン重合体（Ａ）の合成

重合体（Ａ）を合成する方法としては、特に制限されず、・・・前記単量体（ｂ）または（ｂ１）と重合体（ａ）とを反応させることが好ましく、具体的には、下記（１）～（４）の方法が挙げられる。

（１）重合体（ａ）を溶媒に溶解し、単量体（ｂ）または（ｂ１）とラジカル重合開始剤とを添加して加熱、攪拌することにより、重合体（ａ）と単量体（ｂ）または（ｂ１）とを反応させる方法。・・・」

と記載されている。

一方、甲１発明Ｂにおいても、「重合体（ａ）」である「プロピレン－ブテン共重合体」を「溶媒」である「キシレン」に溶解し、「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」である「無水マレイン酸」を、「ラジカル発生剤」である「ジクミルパーオキサイド」を滴下して反応させたものであるから、甲１発明Ｂの「プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）・・・を、キシレン・・・に加熱溶解させた後、・・・無水マレイン酸１０ｇとジクミルパーオキサイド２ｇをそれぞれ２時間かけて滴下させ、その後３時間反応させ、・・・得た、・・・重量平均分子量が２７０００であるグラフト共重合体」は、本件発明１の「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）」に相当するといえる。

甲１発明Ｂの「エポキシ樹脂（デナコールＥＸ－６１１，ナガセ化成製）」は、本件発明１の「エポキシ化合物・・・を含む架橋剤（Ｂ）」に相当する。

甲１発明Ｂの「アミン系触媒（Ｕ－Ｃａｔ－ＳＡ－Ｎｏ１０２，サンアプロ製）」は、乙第４号証の（乙４ａ）の記載からみて、「１，８－ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）の２－エチルヘキサン酸塩」であり、乙第５号証の（乙５ａ）の記載からみて、「ｐＨ（１％水溶液）」は「９」であるといえる。そうすると、甲１発明Ｂの「アミン系触媒（Ｕ－Ｃａｔ－ＳＡ－Ｎｏ１０２，サンアプロ製）」は、本件発明１の「ｐＫａが１１以上である触媒（Ｃ）」と、「触媒（Ｃ）」である限りにおいて一致するといえる。

そうすると、本件発明１と甲１発明Ｂとは、

「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）と、

エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）と、

触媒（Ｃ）と、

を含む組成物。

要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」

点で一致し、以下の点で相違する。

（イ）判断

上記相違点１について検討する。

本件発明１の「要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」について、本件明細書の（本ｅ）の段落【００６７】及び（本ｂ）の【００３４】の記載からみて、「重合体（Ａ）のΔＨ」が「０～５０Ｊ／ｇ」とするためには、「炭素数２～３のα－オレフィン（好ましくはプロピレン）に由来する構成単位の含有割合は、炭素数２～２０のα－オレフィンに由来する構成単位１００モル％に対して、好ましくは重合体（ａ）を構成する全構成単位１００モル％に対して、好ましくは４０モル％以上」とし、かつ、「要件（ｉ）」である「前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」ものとすればよいことが理解でき、この点について、甲１発明Ｂの「グラフト共重合体」も、「炭素数２～３のα－オレフィン（好ましくはプロピレン）」である「プロピレン」の割合は「７５モル％」であり、また、「炭素数４のα－オレフィン」である「ブテン」を含んでいることから、本件明細書の段落【００６７】及び【００３４】に記載の要件を満たすものである。

しかしながら、乙第２号証の（乙２ａ）の製造例２及び乙第３号証の（乙３ａ）の製造例２には、本件明細書の（本ｅ）の段落【００６７】及び（本ｂ）の【００３４】記載の上記条件を満たしているにもかかわらず、「ＪＩＳＫ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇ」の範囲とならない例が記載されているから、甲１発明Ｂの「プロピレン－ブテン共重合体（プロピレン成分７５モル％，重量平均分子量６５０００）」に「無水マレイン酸」をグラフト重合させた「グラフト共重合体」が、「要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳＫ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」との要件を満たすものであるとは、直ちに判断することはできない。また、甲第２号証や甲第３号証の記載をみても、甲１発明Ｂの「グラフト共重合体」が、上記「要件（ｉｉ）」を満たすことを裏付ける記載があるとはいえない。

また、甲第１号証には、「グラフト共重合体」の「ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱」を「０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下」とすることを動機づける記載もない。

そうすると、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえないし、また、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。

次に、相違点１について、甲１発明及び甲第２～３号証に記載された事項から容易に発明をすることができたものといえるかどうか検討する。

甲第２号証の（本ａ）の請求項１には、「炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され、ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）・・・」が記載され、「ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）」について記載されている。「ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である」ことについて、甲第２号証の（甲２ｆ）の段落［００８５］には「変性オレフィン重合体（Ａ）の融解熱（ΔＨ）が上記上限以下であれば、組成物からなるコーティング剤（後述）を塗布後、低温で養生して接着剤層を形成しても（後述）、接着強度の低下を防止することができる」と、「低温で養生して接着剤層を形成しても（後述）、接着強度の低下を防止することができる」ことを意図したものであることが記載されており、（甲２ｉ）の実施例１では「・・・６０℃で３日間養生することにより、ラミネート用接着剤を硬化させて、アルミニウム箔および未延伸ポリプロピレンフィルム間を接着させて、複合フィルムを、アルミニウム箔、接着剤層および未延伸ポリプロピレンフィルムの積層体として得た」と、「６０℃で３日間養生」の条件下で接着剤を硬化させて接着したことを確認している。

一方、甲第１号証の（甲１ｂ）の「本発明は、・・・ポリプロピレン系樹脂の塗装性や接着性を改善できるコーティング組成物を提供することを目的としている」との記載からみて、「塗装性や接着性」の改善を目的としたものであるといえ、（甲１ｊ）の実施例１では「・・・ポリプロピレン板にスプレー塗布した。約１０分間室温で放置乾燥した後、二液型ウレタン系塗料をスプレー塗布し、１０分間室温で放置した。次に、熱風乾燥器を用いて８０℃で３０分間強制乾燥した。得られた塗装板を室温で７日間放置した後、塗膜の試験を行った」、（甲１ｋ）の実施例２では「・・・これを実施例１と同様な操作を行い塗装板を得た」と記載されており、これらの記載からみて、甲第２号証の上記の「低温で養生して接着剤層を形成」することまでも意図しているものであるとはいえない。また、甲１発明は、「変性オレフィン重合体（Ａ）」とともに「エポキシ樹脂」を含むものであるのに対し、甲第２号証は「エポキシ樹脂」を用いるものではなく「ポリイソシアネート（Ｂ）」を用いるものである。

そうすると、甲第１号証には、「グラフト共重合体」として、甲第２号証に記載された「ＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）」を用いることを動機づける記載があるとはいえない。

また、甲第３号証には「前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」ことは記載されておらず、甲１発明Ｂにおいて、「グラフト共重合体」として「要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳＫ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」ことを動機づける記載があるとはいえない。

したがって、本件発明１は、甲１発明Ｂ及び甲第２～３号証に記載された事項から、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

（ウ）申立人の主張

特許異議申立書において、申立人は、「甲第２号証に記載の発明（以下、甲２発明という）は 、本件特許発明１と同じ技術分野である「接着剤、積層体、電池ケース用包材、電池、高アルカリ溶液用包材、アルコール含有溶液用包材および包装体」 (【０００１】) に係る発明であるところ、当業者であれば甲２発明に係る構成Ｃ及びＧを甲１発明に適用して本件特許発明１に係る構成を得ることは容易になし得たものであり進歩性を有さない」（異議申立書第２３頁下から第２行～第２４頁第４行）と主張している。

まず、「甲２発明」に係る構成を「甲１発明」に適用できるか否かを判断する際には、「甲２発明」が「本願特許発明１と同じ技術分野」であることよりも、「甲２発明」と「甲１発明」とが同一の技術分野であることの判断が重要となる。

そして、申立人の主張するとおり、甲第２号証は（甲２ａ）の請求項１の記載からみて「接着剤」に係る発明であるといえ、また、甲第１号証の（甲１ｂ）には「本発明は、・・・、またポリプロピレン系樹脂に他の基材を接着する場合に密着力を向上させる目的で使用するコーティング組成物に関する」と記載され、甲第１号証においても「接着剤」としての用途を意図しているといえる。

しかしながら、上記（イ）で検討したとおり、甲第１号証は、接着剤として使用する場合であっても、「低温で養生して接着剤層を形成」することまでも意図してものであるとはいえないから、甲第１号証には、「グラフト共重合体」として、甲第２号証に記載された「ＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）」を用いることを動機づける記載があるとはいえない。

したがって、申立人の上記主張を採用することはできない。

（エ）小括

以上のとおり、相違点２について検討するまでもなく、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明とはいえず、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された事項から容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

ウ　本件発明１４について

（ア）対比

本件発明１４と甲１発明Ａとを、上記「イ　本件発明１について」「（ア）対比」での検討を踏まえて、対比する。

甲１発明Ａの「エポキシ樹脂（エピコート８２８，油化シェルエポキシ製）」は、本件発明１４の「ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂」に相当する。

そうすると、本件発明１４と甲１発明Ａとは、

「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ１）で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）と、

ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ化合物およびトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルより選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ１）と、

を含む組成物。

要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」点で一致し、以下の点で相違する。

（イ）判断

上記相違点３について検討する。

相違点３は、上記相違点１と同じものであり、上記「ウ　本件発明１について」「（イ）判断」で検討したとおり、本件発明１４も、甲第１号証に記載された発明であるとはいえないし、また、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。また、本件発明１４も、甲１発明Ａび甲第２～３号証に記載された事項から、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

（ウ）小括

以上のとおり、本件発明１４も、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明とはいえず、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された事項から容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

エ　本件発明２～１３、１５～１６について

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～１３、及び、本件発明１４を直接的又は間接的に引用する本件発明１５～１６についても、上記「イ　本件発明１について」及び「ウ　本件発明１４について」において検討した理由と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明とはいえず、また、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された技術的事項から当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。

オ　取消理由Ｂ（新規性）、取消理由Ｃ（進歩性）、申立理由Ａ（進歩性）についてのまとめ

以上のとおり、取消理由Ｂ（新規性）、取消理由Ｃ（進歩性）及び申立理由Ａ（進歩性）の理由によっては、本件発明１～１６に係る特許を取り消すことはできない。

（３）まとめ

以上のとおりであるから、取消理由Ａ～Ｃ、及び、申立人がした申立理由Ａによっては、本件発明１～１６に係る特許を取り消すことはできない。

２　取消理由通知において採用しなかった特許異議申立人がした申立理由について

ここでは、上記「第３　特許異議申立理由及び取消理由の概要」「２　特許異議申立理由の概要」で示した申立理由のうち、上記「１　取消理由について」で判断しなかった、申立理由Ｂ（進歩性）及び申立理由Ｃ（サポート要件）について、以下に検討する。

（１）申立理由Ｂ（進歩性）について

ア　甲第２号証に記載された発明について

甲第２号証の（甲２ａ）の請求項１には、

「炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され、ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）と、

ポリイソシアネート（Ｂ）と

を含むことを特徴とする、接着剤」

の発明（以下「甲２発明」という。）が記載されているといえる。

イ　本件発明１について

（ア）対比

本件発明１と甲２発明とを対比する。

甲２発明における「炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体」は、本件発明１における「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）」であって「要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む」ものに相当する。

甲２発明における「炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され」たものは、本件発明１の「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体」と、「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）が反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体」である限りにおいて一致する。

甲２発明の「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）が反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体」は、「ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下」であるから、本件発明１と同様に、「要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳＫ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」を満たすものであるといえる。

甲２発明の「接着剤」は、複数の成分を配合したものであるから、本件発明１と同様に「組成物」であるといえる。

そうすると、本件発明１と甲２発明とは、

「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）が反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）と、

を含む組成物。

要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む

要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」

で一致し、以下の点で相違するといえる。

（イ）判断

上記相違点４、５について検討する。

甲第２号証の（甲２ｂ）の段落［０００９］の「本発明の目的は、接着強度に優れる接着剤およびそれから形成される接着剤層を備える積層体を提供することにある」の記載からみて、甲２発明の課題は、「接着強度に優れる接着剤」を提供することであり、段落［００１０］の「本発明の接着剤は、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む、炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され、ＪＩＳ　Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０Ｊ／ｇ以上、５０Ｊ／ｇ以下である変性オレフィン重合体（Ａ）と、ポリイソシアネート（Ｂ）とを含むことを特徴としている」との記載からみて、その解決手段として、甲２発明の「・・・イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され・・・変性オレフィン重合体（Ａ）」と「ポリイソシアネート（Ｂ）」を含む組成物との構成を採用したものといえる。そして、（甲２ｄ）の段落［００４９］～［００５１］には「イソシアネート基と反応することができる官能基は、・・・より好ましくは、酸無水物基が挙げられる。・・・組成物から接着剤層を形成して硬化させる際に、カルボキシル基および／または酸無水物基、好ましくは、酸無水物基がイソシアネート基と効率的に反応しながら、変性ポリオレフィン重合体（Ａ）の基材（例えば、アルミニウム箔など）に対する親和性を高めて、接着剤層の基材（例えば、アルミニウム箔など）に対する密着力をより一層向上させることができる」ことが記載されており、これらの記載を踏まえると、甲第２号証に記載された「接着剤」は「変性オレフィン重合体（Ａ）」の「イソシアネート基と反応することができる官能基」と「ポリイソシアネート（Ｂ）」とが反応してウレタン結合を生じることにより、接着強度に優れる接着剤」を提供という課題を解決するものであるといえる。

一方、甲第２号証には、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性」すること、及び、「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」とにより、接着強度を優れたものにすることは記載されておらず、また、これを示唆する記載もない。

したがって、甲第２号証から、甲２発明において、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を変性させる単量体について「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」に代えて「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」にすること、また、「ポリイソシアネート（Ｂ）」に代えて「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」を用いることを動機づけることはできない。

甲第１号証には、上記「１　取消理由について」「（２）取消理由Ｂ（新規性）、取消理由Ｃ（進歩性）、申立理由Ａ（進歩性）について」「ア　甲第１号証に記載された発明について」で述べたとおり、「プロピレン－ブテン共重合体」に「無水マレイン酸」をグラフトさせたグラフト共重合体、及び、「エポキシ樹脂」を含めた組成物が記載されている。

しかしながら、上述したとおり、甲第２号証には、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を変性させる単量体について「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」に代えて「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」にすること、また、「ポリイソシアネート（Ｂ）」に代えて「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」を用いることを動機づける記載あるいは示唆する記載はないから、甲第１号証を参酌しても、甲２発明において、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を変性させる単量体について「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」に代えて「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」にすること、また、「ポリイソシアネート（Ｂ）」に代えて「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」を用いるものとすることはできない。

また、甲第３号証には、「・・・前記絶縁層は、（ｉ）・・・及び融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）の少なくとも一方と、（ｉｉ）融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）とを含む樹脂組成物により形成されてなる、電池用包装材料」、「前記融点が１１０℃以上の変性ポリオレフィン樹脂（Ｂ）が、不飽和カルボン酸またはその酸無水物で変性された変性ポリオレフィン樹脂、・・・の少なくとも一方である」こと、「前記融点が１００℃以下の変性ポリオレフィン樹脂（Ｃ）が、不飽和カルボン酸またはその酸無水物で変性された変性ポリオレフィン樹脂、・・・の少なくとも一方である」こと、「前記樹脂組成物が、硬化剤をさらに含む」こと、「前記硬化剤は、多官能イソシアネート化合物、・・・、エポキシ化合物、及びオキサゾリン化合物からなる群から選択された少なくとも１種を含む」ことが記載されているものの、上述したとおり、甲第２号証には、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を変性させる単量体について「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」に代えて「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」にすること、また、「ポリイソシアネート（Ｂ）」に代えて「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」を用いることを動機づける記載あるいは示唆する記載はないから、甲第３号証を参酌しても、甲２発明において、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を変性させる単量体について「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」に代えて「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」にすること、また、「ポリイソシアネート（Ｂ）」に代えて「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」を用いるものとすることはできない。

したがって、本件発明１は、甲２発明及び甲第１、３号証に記載された事項から容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

（ウ）申立人の主張

特許異議申立書において、申立人は、「本件特許発明１と甲第２号証に記載の発明（甲２発明）とを対比する。・・・すなわち 、本件特許発明１と甲２発明とを対比すると、両者は構成Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ、Ｆ及びＧの点で一致しており、構成Ｅに係る以下の相違点を有している。・・・」（特許異議申立書第２９頁第１０～２０行）と主張し、「構成Ａ」である「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）がエポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された変性オレフィン重合体であり」の構成と「構成Ｄ」である「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」は一致点である旨主張している。

確かに、本件発明１の「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」について本件明細書の（本ｊ）の段落【０１４９】をみると「無水マレイン酸」を用いることが記載され、また、甲第２号証の（甲２ａ）の請求項１の「α－オレフィンの重合体が、イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体で変性され」の「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」について（甲２ｉ）の段落［０２０５］及び［０２１１］にも「無水マレイン酸」を用いることが記載されている。また、甲第２号証の（甲２ｇ）の段落［０１２７］には「組成物、あるいは、それを構成する各成分、具体的には、変性オレフィン重合体（Ａ）、ポリイソシアネート（Ｂ）、炭化水素系合成油（Ｄ）には、必要に応じて、そのいずれかまたは全てに、エポキシ樹脂、硬化触媒、レベリング剤、消泡剤、酸化防止剤や紫外線吸収剤などの安定剤（光安定剤、熱安定剤を含む）、可塑剤、界面活性剤、顔料、揺変剤、増粘剤、粘着付与剤、表面調整剤、沈降防止剤、耐候剤、顔料分散剤、帯電防止剤、充填剤、有機または無機微粒子、防黴剤、シランカップリング剤などの添加剤を配合してもよい」と「エポキシ樹脂」を含んでもよいことが記載されている。

しかしながら、上記（イ）で検討したとおり、甲第２号証に記載された「接着剤」は「変性オレフィン重合体（Ａ）」の「イソシアネート基と反応することができる官能基」と「ポリイソシアネート（Ｂ）」とが反応してウレタン結合を生じることにより、接着強度に優れる接着剤」を提供という課題を解決するものであり、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性」すること、及び、「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」とにより、接着強度を優れたものにすることは記載されておらず、また、これを示唆する記載もない。

さらに、甲第２号証の（甲２ｇ）の段落［０１２７］には「必要に応じて・・・配合してもよい」「添加剤」として「エポキシ樹脂」が記載されているものの、「エポキシ樹脂」と「変性オレフィン重合体（Ａ）」とを反応させることは記載されていないし、（甲２ｇ）の段落［０１２７］の多数列記される「必要に応じて、・・・配合してもよい」「添加剤」の中で、「エポキシ樹脂」を特に選択する動機付けとなる記載があるともいえない。

したがって、申立人の上記主張を採用することはできない。

（エ）小括

以上のとおり、相違点６について検討するまでもなく、本件発明１は、甲２発明及び甲第１、３号証に記載された事項から容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

ウ　本件発明１４について

（ア）対比

本件発明１４と甲２発明とを、上記「イ　本件発明１について」「（ア）対比」での検討を踏まえて対比すると、

「炭素数２～２０のα－オレフィンの重合体（ａ）が反応性の官能基を有する単量体で変性された変性オレフィン重合体であり、下記要件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす変性オレフィン重合体（Ａ）と、

を含む組成物。

要件（ｉ）：前記重合体（ａ）が、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構成単位を含む

要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」

で一致し、以下の点で相違するといえる。

（イ）判断

相違点７は、相違点４における、本件発明１の「エポキシ基またはオキサゾリン基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）で変性された」のうち「エポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ１）で変性された」とさらに特定したものである。また、相違点８は、相違点５における、本件発明１の「エポキシ化合物またはオキサゾリン化合物の少なくとも一方を含む架橋剤（Ｂ）」について「ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ化合物およびトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルより選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ１）」と「エポキシ樹脂」をさらに特定したものである。

以下、上記「イ　本件発明１について」「（イ）判断」での検討を踏まえて検討すると、上述のとおり、甲第２号証から、甲２発明において、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を変性させる単量体について「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」に代えて「エポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」にすること、また、「ポリイソシアネート（Ｂ）」に代えて「ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ化合物およびトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルより選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ１）」を用いることを動機づけることはできないし、また、甲第１号証及び甲３号証を参酌しても、甲２発明において、「変性オレフィン重合体（Ａ）」を変性させる単量体について「イソシアネート基と反応することができる官能基を有する単量体」に代えて「エポキシ基に対し反応性の官能基を有する単量体（ｂ）」にすること、また、「ポリイソシアネート（Ｂ）」に代えて「ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂、脂環式エポキシ化合物およびトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルより選ばれる少なくとも１種の架橋剤（Ｂ１）」を用いるものとすることはできない。

したがって、本件発明１４も、甲２発明及び甲第１、３号証に記載された事項から容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

（ウ）小括

以上のとおり、本件発明１４も、甲２発明及び甲第１、３号証に記載された事項から容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

エ　本件発明２～１３、１５～１６について

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～１３、及び、本件発明１４を直接的又は間接的に引用する本件発明１５～１６についても、上記「イ　本件発明１について」及び「ウ　本件発明１４について」において検討した理由と同じ理由により、甲第２号証に記載された発明及び甲第１、３号証に記載された技術的事項から当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。

オ　申立理由Ｂ（進歩性）についてのまとめ

以上のとおり、申立理由Ｂ（進歩性）の理由によっては、本件発明１～１６に係る特許を取り消すことはできない。

（２）申立理由Ｃ（サポート要件）について

ア　申立理由Ｃ（サポート要件）の概要

申立理由Ｃの概要は、以下のとおりである。

（ａ）本件発明１は、「ｐＫａが１１以上である触媒（Ｃ）」を含むことを発明特定事項としており、本件明細書の（本ｇ）の段落【００９１】には「このような触媒（Ｃ）を用いることで、架橋剤（Ｂ）として、架橋剤（Ｂ１）を用いなくても、低温でも効率よく架橋反応を促進でき、耐薬品性、耐電解液性に優れる接着剤層を形成でき、接着強度に優れる、特に、アルミニウム箔層とポリプロピレンなどの熱可塑性樹脂製フィルム層とを高い強度で接着することができる接着剤層を得ることができる」と記載されている。

しかしながら、本件明細書の（本ｊ）の実施例では、「ｐＫａ１２」である「ジアザビシクロウンデセン」の１点のみが用いられているだけであり、触媒（Ｃ）のｐＫａが１１以上であれば上述した効果を奏するのか不明である。使用した触媒のみが異なる比較例７～１０と実施例６のｐＫａに対する初期接着強度をプロットすると、ｐＫａと接着強度には相関がみられないことから、ｐＫａが１１以上であればその効果を奏するとは言えない。

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～１３についても同様である。

（ｂ）本件発明１は「要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」ことを発明特定事項としており、本件明細書の段落【００３９】には「ΔＨが前記上限の規定を満たすと、本組成物から低温養生条件下で接着剤層を形成しても、接着強度に優れる接着剤層を得ることができ、前記下限の規定を満たすと、強度に優れる接着剤層を得ることができる」と記載されている。

しかしながら、本件明細書の（本ｊ）の実施例における変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱は「３２Ｊ／ｇ」の１点のみであり、０～３２Ｊ／ｇより小さい範囲、３２を越えて５０Ｊ／ｇまでの範囲であっても上記効果を奏するのか不明である。

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～１３、本件発明１の上記「要件（ｉｉ）」と同様の構成を有する本件発明１４、及び、本件発明１４を直接的又は間接的に引用する本件発明１５～１６についても同様である。

イ　判断

（ア）特許法第３６条第６項第１号の考え方について

特許法第３６条第６項は、「第二項の特許請求の範囲の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。」と規定し、その第１号において「特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものであること。」と規定している。同号は、明細書のいわゆるサポート要件を規定したものであって、特許請求の範囲の記載が明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。

以下、この観点に立って検討する。

（イ）本件発明の課題

本件発明の課題は、本件明細書の（本ａ）段落【０００５】～【０００６】の「しかしながら、・・・例えば、アルミニウム箔やポリプロピレンフィルムなどとの接着強度が十分ではなく、低温で接着剤層を形成する際、特に低温（例：８０℃以下）養生条件で接着剤を硬化させる際には、得られる接着剤層の接着強度が十分ではなかった。本発明は前記課題に鑑みてなされたものであり、基材や被着体との接着強度に優れる接着剤層、特に低温養生条件下でも接着強度に優れる接着剤層を形成することのできる組成物、および該接着剤層を含む積層体等を提供することを目的とする」との記載からみて、「基材や被着体との接着強度に優れる接着剤層、特に低温養生条件下でも接着強度に優れる接着剤層を形成することのできる組成物、および該接着剤層を含む積層体等を提供すること」であるといえる。

（ウ）判断

ａ　上記（ア）（ａ）について

本件発明１の「ｐＫａが１１以上である触媒（Ｃ）」を含むことについて、本件明細書の（本ｇ）の段落【００９１】には「このような触媒（Ｃ）を用いることで、架橋剤（Ｂ）として、架橋剤（Ｂ１）を用いなくても、低温でも効率よく架橋反応を促進でき、耐薬品性、耐電解液性に優れる接着剤層を形成でき、接着強度に優れる、特に、アルミニウム箔層とポリプロピレンなどの熱可塑性樹脂製フィルム層とを高い強度で接着することができる接着剤層を得ることができる」こと、段落【００９２】には「前記触媒（Ｃ）としては、ｐＫａが１１以上の化合物であれば特に制限されないが、架橋剤（Ｂ）の架橋反応を促進できる化合物であることが好ましく、このような化合物としては、例えば、１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７（ＤＢＵ）、１，６－ジアザビシクロ［３．４．０］ノネン－５等の強塩基性第三級アミン、ホスファゼン塩基を有するホスファゼン触媒が挙げられ、・・・が好ましい」こと、段落【００９３】には「前記ｐＫａは、２５℃、水溶液中における酸解離定数のことである。また、例えば、リン酸には、３つのｐＫａ、つまり、ｐＫａ1、ｐＫａ2およびｐＫａ3があるが、本発明におけるｐＫａは、ｐＫａ1、つまり、第一酸解離定数のことをいう」ことが記載されており、「架橋剤（Ｂ）の架橋反応を促進できる化合物」であればよいことが理解できる。

また、本件明細書の（本ｊ）段落【０１３９】～【０１５０】、【０１５５】～【０１５７】、【０１７１】～【０１８５】、【０１８７】の、触媒として「ｐＫａ」が「１２」である「Ｃ－６」を用いた実施例６と、実施例６とは触媒のみが異なり触媒として「ｐＫａ」が「８．２～１０．９」である「Ｃ－１」～「Ｃ－５」を用いた比較例７～１１との比較からみて、「ｐＫａ」が高いほど、変動はあるものの「初期接着強度」が高くなる傾向があることを確認することができる。

一方、申立人は具体的な反証を挙げているわけではない。

そうすると、本件発明１の「触媒（Ｃ）」について、「ｐＫａが１１以上」であれば、「ｐＫａが１１」より小さい場合に比べて「架橋剤（Ｂ）」の架橋反応を促進し、「初期接着強度」が高くなることを、当業者であれば理解でき、本件発明の上記課題の解決に資するといえるから、上記（ア）（ａ）の理由を採用することはできない。

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～１３についても同様である。

ｂ　上記（ア）（ｂ）について

本件発明１の「要件（ｉｉ）：前記変性オレフィン重合体（Ａ）のＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇである」ことについて、本件明細書の（本ｂ）の段落【００６７】には「重合体（Ａ）のΔＨは、０Ｊ／ｇ以上、・・・であり、また、５０Ｊ／ｇ以下、・・・である。重合体（Ａ）のΔＨが前記上限の規定を満たすと、本組成物から低温養生条件下で接着剤層を形成しても、接着強度に優れる接着剤層を得ることができ、前記下限の規定を満たすと、強度に優れる接着剤層を得ることができる。前記重合体（Ａ）のΔＨが５０Ｊ／ｇを超えると、得られる重合体（Ａ）は、溶剤への溶解性が乏しくなり、固化および析出を起こしやすくなる。」と記載されている。

また、本件明細書の（本ｊ）の段落【０１３９】～【０１５０】、【０１５５】～【０１７０】、【０１８５】～【０１８６】の、「変性オレフィン重合体（Ａ）」として「融解熱」が「３２Ｊ／ｇ」である「無水マレイン酸変性プロピレン／１－ブテン共重合体（Ａ－１）」を用いると、「６０℃３日養生Ａｌ箔／ＣＰＰ密着性」の「初期接着強度」について一定以上のものになることが確認されている。

一方、申立人は具体的な反証を挙げているわけではない。

そうすると、本件発明１の「変性オレフィン重合体（Ａ）」について「ＪＩＳ Ｋ７１２２に従って測定される融解熱が、０～５０Ｊ／ｇ」であれば当該「融解熱」が「５０Ｊ／ｇ」より大きいものに比べて「低温養生条件下」であっても接着強度に優れる接着剤層を得ることができることを、当業者であれば理解でき、本件発明の上記課題の解決に資するといえるから、上記（ア）（ｂ）の理由も採用することはできない。

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～１３、本件発明１の上記「要件（ｉｉ）」と同様の構成を有する本件発明１４、及び、本件発明１４を直接的又は間接的に引用する本件発明１５～１６についても同様である。

ウ　小括

以上のとおり、申立理由Ｃ（サポート要件）は、理由がない。

（３）まとめ

以上のとおりであるから、申立人がした申立理由Ｂ～Ｃによっても、本件発明１～１６を取り消すことはできない。

第６　むすび

以上のとおり、当審が通知した取消理由Ａ～Ｃおよび申立人が主張する異議申立ての理由Ａ～Ｃ及び証拠によっては、本件発明１～１６に係る特許を取り消すことはできない。

また、他に本件発明１～１６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。