2025-700890

特許第７６４７８４４号発明「ペンタシル型ゼオライト及びその製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７６４７８４４号の請求項１～５に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 本件特許第７６４７８４４号の請求項１～５に係る特許についての出願（以下、「本件特許出願」という。）は、令和１年１０月１８日（優先権主張 平成３０年１０月２５日、令和１年７月１９日）に出願された特願２０１９－１９１０１５号の一部を、令和５年１１月２２日に新たな特許出願としたものであって、令和７年３月１０日にその特許権の設定登録がされ、同年同月１８日に特許掲載公報が発行された。 その後、本件請求項１～５に係る特許に対して、令和７年９月１２日に特許異議申立人青山裕樹（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされた。 第２ 本件発明について １ 本件特許請求の範囲の記載 本件特許出願の願書に添付された特許請求の範囲（以下、「本件特許請求の範囲」という。）の記載は、次のとおりである。そして、本件請求項１～５に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」などといい、まとめて「本件発明」という。）は、その記載事項により特定されるとおりのものである。 「【請求項１】 ２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量が４．０ｇ／１００ｇ－ゼオライト以下であり、なおかつ、一次粒子の長軸径が０．２μｍ以上、４．０μｍ以下であることを特徴とするペンタシル型ゼオライトを含むＶＯＣ吸着剤。 【請求項２】 前記ペンタシル型ゼオライトの一次粒子のアスペクト比が１．０以上、３．０以下であることを特徴とする請求項１に記載のＶＯＣ吸着剤。 【請求項３】 前記ペンタシル型ゼオライトのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）が２００以上であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のＶＯＣ吸着剤。 【請求項４】 前記ペンタシル型ゼオライトのＢＥＴ比表面積が３００ｍ２／ｇ以上であることを特徴とする請求項１～請求項３のいずれかの項に記載のＶＯＣ吸着剤。 【請求項５】 前記ペンタシル型ゼオライトのＮａ２Ｏの含有量が１．００重量パーセント以下であることを特徴とする請求項１～請求項４のいずれかの項に記載のＶＯＣ吸着剤。」 ２ 本件明細書の記載 本件特許出願の願書に添付された明細書（以下、「本件明細書」という。）には、次の記載がある（下線は当審が付した。以下同様。）。 「【０００６】 本発明の目的は、水を吸着しにくく、なおかつ、成形体として用いる際の強度が優れていることを特徴とするペンタシル型ゼオライト及びその製造方法を提供することにある。」 「【０００９】 本発明はペンタシル型ゼオライトに係る。ペンタシル型ゼオライトとは、酸素５員環の組合せを含むゼオライトである。ペンタシル型ゼオライトとして、国際ゼオライト学会（以下、「ＩＺＡ」とする。）が規定する構造コードでＭＦＩ、ＭＥＬ及びこれらの連晶体からなる群の少なくとも１種を挙げることができる。ＭＦＩとしては、例えば、ＺＳＭ－５、シリカライト－１等、ＭＥＬとしては、例えば、ＺＳＭ－１１、シリカライト－２等を挙げることができる。」 「【００２３】 本発明のペンタシル型ゼオライトは、ケイ素源、構造指向剤としてアミン、及びアルカリ源を含み、なおかつ、フッ素源を含まない混合物を結晶化する結晶化工程、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液とゼオライトを接触させる工程、含水蒸気流通下、５００～１０００℃の温度で焼成する工程を有する製造方法により製造することができる。」 「【００２６】 ペンタシル型ゼオライトの構造指向剤については、文献「Ｚｅｏｌｉｔｅｓ，Ｖｏｌ，３，ｐ．２８２（１９８３）」に開示されており、ノルマルプロピルアミン、ジノルマルプロピルアミン、トリプロピルアミン、ジノルマルブチルアミン、ジプロピレントリアミン、ジヘキサメチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ジエチレントリアミン、エタノールアミン、プロパノールアミンなどのアミン、テトラプロピルアンモニウム、テトラエチルアンモニウムなどの第４級アンモニウムカチオン、その他、グリセロールやアルコール類、モルフォリン等が挙げられている。本発明では、これらの構造指向剤のうち、アミンを使用する。アミンを使用することにより、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液と接触させる工程及び含水蒸気流通下で焼成する工程を経ることで、相対湿度９０％での水分吸着量が小さくなりやすく、アミン以外の構造指向剤を使用すると、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液と接触させる工程及び含水蒸気流通下で焼成する工程を経ても、相対湿度９０％での水分吸着量が小さくなりにくい。アミンの中でも、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液と接触させる工程及び含水蒸気流通下で焼成する工程を経ることで、相対湿度９０％での水分吸着量がより小さくなりやすいため、ノルマルプロピルアミン、ジノルマルプロピルアミン、トリプロピルアミンが好ましい。」 「【００３８】 ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液とゼオライトを接触させる工程では、ゼオライト中にわずかに存在する親水的な非晶質部分の除去を行う。親水的な非晶質部分が除去されることで、ゼオライトが水を吸着しにくくなる。」 「【００４０】 含水蒸気流通下、５００～１０００℃の温度で焼成をする工程では、ゼオライト中のシラノールが脱水縮合されることで、ゼオライトが水を吸着しにくくなる。温度の範囲は５００～１０００℃である。温度が５００℃より低いと、シラノールの脱水縮合が進行しにくく、温度が１０００℃より高いと、ゼオライト構造が崩壊するためである。焼成温度は６００～１０００℃が好ましく、より好ましくは、６００～９００℃である。含水蒸気流通下とは、水蒸気を含む雰囲気のことであり、水蒸気を含む空気、水蒸気を含む窒素、アルゴンなどの不活性雰囲気等、水蒸気を含む雰囲気であれば特に限定されない。焼成時間は特には限定されないが、０．５～１０時間が好ましく、より好ましくは１～８時間である。」 「【００６１】 実施例１ ケイ酸ソーダ水溶液と硫酸を混合し、粒状無定形ケイ酸を得た。得られた粒状無定形ケイ酸、ノルマルプロピルアミン（以下、「ＮＰＡ」と表記）、水酸化ナトリウム、及び純水を混合し、以下のモル組成からなる混合物を得た。 【００６２】 ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３ ＝ ３８００ ＮＰＡ／ＳｉＯ２ ＝ ０．２５ ＯＨ／ＳｉＯ２ ＝ ０．１２ Ｎａ／ＳｉＯ２ ＝ ０．１２ Ｈ２Ｏ／ＳｉＯ２ ＝ １０ 上記の混合物に、種晶としてＭＦＩ型ゼオライトを添加し、原料混合物とした。種晶の添加量は、上記混合物中のＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３の重量に対して０．５重量％とした。得られた原料混合物をステンレス製の反応容器に充填し、これを密閉した。その後、当該反応容器を５５回転／分で公転させながら１１５℃まで加熱した。加熱後、反応容器を公転しながら１１５℃で３６時間保持することで混合物を結晶化させ、結晶化スラリーを得た。 【００６３】 結晶化スラリーを冷却、ろ過、純水で洗浄し、１．２規定ＨＣｌ水溶液に添加、混合、純水で洗浄することで、ペンタシル型ゼオライト中のナトリウムをプロトンにイオン交換し、その後、１１０℃で乾燥することでペンタシル型ゼオライトを得た。 【００６４】 得られたペンタシル型ゼオライトを、ｐＨ１３の水酸化ナトリウム水溶液中で、７５℃、２．５時間の熱処理をし、その後、純水で洗浄、１．２規定ＨＣｌ水溶液に添加、混合、純水で洗浄することで、ペンタシル型ゼオライト中のナトリウムをプロトンにイオン交換し、その後、１１０℃で乾燥、含水蒸気流通下、７２０℃、２時間の焼成を行い、ペンタシル型ゼオライトを得た。 【００６５】 生成物のＸＲＤパターンはＭＦＩ構造のＸＲＤパターンに一致し、ペンタシル型ゼオライトであることを確認した。 【００６６】 当該ゼオライトの２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量は２．３ｇ／１００ｇ－ゼオライトであった。 【００６７】 当該ゼオライトのＳＥＭ観察像を図２に示す。ＳＥＭ観察像から計測した一次粒子の長軸径は１．０μｍ、一次粒子のアスペクト比は２．０であった。また、一次粒子の形状は角状（略直方体状）であった。 【００６８】 また、当該ゼオライトのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）は１９００、ＢＥＴ比表面積は３７３ｍ２／ｇ、Ｎａ２Ｏの含有量は０．０１重量パーセント以下であった。」 「【０１１５】 比較例５ 実施例１と同様の方法で、結晶化、ろ過、純水で洗浄し、１．２規定ＨＣｌ水溶液に添加、混合、純水で洗浄することで、ペンタシル型ゼオライト中のナトリウムをプロトンにイオン交換し、その後、１１０℃で乾燥、含水蒸気流通下、７２０℃で２時間の焼成を行い、ペンタシル型ゼオライトを得た（ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液と接触させる工程は行わなかった）。 【０１１６】 生成物のＸＲＤパターンはＭＦＩ構造のＸＲＤパターンに一致し、ペンタシル型ゼオライトであることを確認した。 【０１１７】 当該ゼオライトの２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量は６．２ｇ／１００ｇ－ゼオライトであった。ＳＥＭ観察像から計測した一次粒子の長軸径は１．０μｍ、一次粒子のアスペクト比は２．０であった。また、一次粒子の形状は角状（略直方体状）であった。 【０１１８】 また、当該ゼオライトのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）は１９００、ＢＥＴ比表面積は４１０ｍ２／ｇ、Ｎａ２Ｏの含有量は０．０１重量パーセント以下であった。 【０１１９】 比較例６ ケイ酸ソーダ水溶液と硫酸を混合し、粒状無定形ケイ酸を得た。得られた粒状無定形ケイ酸、テトラプロピルアンモニウムブロミド水溶液、水酸化ナトリウム、及び純水を混合し、以下のモル組成からなる混合物を得た（ＴＰＡ＋はテトラプロピルアンモニウムカチオンを示す。）。 【０１２０】 ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３ ＝ ３８００ ＴＰＡ＋／ＳｉＯ２ ＝ ０．０５ ＯＨ／ＳｉＯ２ ＝ ０．１７ Ｎａ／ＳｉＯ２ ＝ ０．１７ Ｈ２Ｏ／ＳｉＯ２ ＝ １０ 上記の混合物を用いたこと、結晶化温度を１３５℃としたこと以外は実施例１と同様の方法で結晶化させ、結晶化スラリーを得た。 【０１２１】 結晶化スラリーを冷却、ろ過、洗浄、及び１１０℃で乾燥し、空気中、５８０℃で焼成し、１規定ＨＣｌ水溶液に添加、混合、純粋で洗浄することで、ペンタシル型ゼオライト中のナトリウムをプロトンにイオン交換し、その後、１１０℃で乾燥することでペンタシル型ゼオライトを得た。 【０１２２】 得られたペンタシル型ゼオライトを、ｐＨ１３の水酸化ナトリウム水溶液中で、６０℃、１時間の熱処理をし、その後、純水で洗浄、１．２規定ＨＣｌ水溶液に添加、混合、純水で洗浄することで、ペンタシル型ゼオライト中のナトリウムをプロトンにイオン交換し、その後、１１０℃で乾燥、含水蒸気流通下、７８０℃、２時間の焼成を行い、ペンタシル型ゼオライトを得た。 【０１２３】 生成物のＸＲＤパターンはＭＦＩ構造のＸＲＤパターンに一致し、ペンタシル型ゼオライトであることを確認した。 【０１２４】 当該ゼオライトの２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量は６．２ｇ／１００ｇ－ゼオライトであった。 【０１２５】 当該ゼオライトのＳＥＭ観察像を図５に示す。ＳＥＭ観察像から計測した一次粒子の長軸径は０．８３μｍ、一次粒子のアスペクト比は１．３であった。また、一次粒子の形状は略球状であった。 【０１２６】 また、当該ゼオライトのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）は１９００、ＢＥＴ比表面積は４０６ｍ２／ｇ、Ｎａ２Ｏの含有量は０．０１重量パーセント以下であった。」 第３ 特許異議の申立てについて １ 申立ての理由の概要 申立人が主張する申立ての理由は、要するに、本件発明１～５は、本件特許出願の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった、以下の甲第１号証、及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１～５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである、というものである。 （証拠方法） 甲第１号証 国際公開第２０１７／１４２０３３号 甲第２号証 特開２０１７－１１４７５５号公報 ２ 甲各号証の記載について (１) 甲第１号証の記載について 甲第１号証には、「揮発性有機化合物吸着剤および揮発性有機化合物吸着剤が配合された樹脂組成物」（発明の名称）に関して、次の記載がある。 ア 「[請求項1] ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）が５０以上のＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤において、 前記ゼオライトは、Ｘ線回折スペクトルにおいて（０５３）面の面間隔（ｄ値）が２．９９Å以下であり、 且つ窒素分圧ＰＮ２（Ｐ／Ｐ０）０．００５での窒素吸着量が１００（ｃｍ３／ｇ）以上であることを特徴とする揮発性有機化合物吸着剤。 [請求項2] ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）が９０以上である、請求項１に記載の吸着剤。 [請求項3] トルエン分圧ＰＴ（Ｐ／Ｐ０）０．０１でのトルエン吸着量が８．２質量％以上である、請求項１または２記載の吸着剤。 [請求項4] 酸化物換算でのアルカリ金属含有量が０．１質量％以下に抑制されている、請求項１～３の何れかに記載の吸着剤。」 イ 「背景技術 [0002] ゼオライトは、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３等を骨格に持ち、規則的なチャンネル（細孔）を有する結晶性のアルミノケイ酸塩である。特にＭＦＩ型ゼオライトはシリカリッチであり、１０員環構造の細孔（５．１×５．５Å及び／又は５．３×５．６Å）を含むものとして広く知られている。 [0003] ゼオライトの結晶骨格中のＡｌ２Ｏ３は、親水性に影響を与えＡｌ量が多いほど親水性が高く、少ないほど低下することが知られている。シリカリッチなＭＦＩ型ゼオライトは、Ａｌ量が少ないため親水性が低く、従って、疎水性の有機成分に対して高い吸着性を示し、更に、低分子量炭化水素の大きさに近い細孔径を有していることから、有機化合物に対する吸着剤としての使用が提案されている（特許文献１～３参照）。 ・・・ [0005] ところで、トルエン、キシレン、酢酸エチル等の揮発性有機化合物（以下、ＶＯＣと略称することがある）は、環境に与える影響が大きく、例えば光化学スモッグの原因となることが知られており、大気汚染防止法により工場等の固定発生源から排出および飛散されるＶＯＣは濃度が厳しく制限されている。このため、このような揮発性有機化合物を排出ガス中から効率良く除去するための吸着剤が求められている。」 ウ 「発明が解決しようとする課題 [0008] 従って、本発明の目的は、揮発性有機化合物が低濃度で存在する場合にも、優れた吸着性を示す揮発性有機化合物吸着剤を提供することにある。本発明の他の目的は、特にトルエンに対して優れた吸着性を示す吸着剤を提供することである。」 エ 「図面の簡単な説明 [0016] [図1] ・・・ ・・・ [図5] 実施例１で得られたＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤の走査型電子顕微鏡写真。 [図6] 実施例６で得られたＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤の走査型電子顕微鏡写真。」 オ 「[0019] 本発明において使用される、ＭＦＩ型ゼオライトは低温（８０～１３０℃）での反応により製造されるものであり、この結果として、Ｘ線回折スペクトルにおいて（０５３）面の面間隔（ｄ値）が２．９９Å以下であり、且つ窒素分圧ＰＮ２（Ｐ／Ｐ０）０．００５での窒素吸着量が１００（ｃｍ３／ｇ）以上、好適には１０３（ｃｍ３／ｇ）以上である。低温での反応により、このようなｄ値及び窒素吸着量が得られることについては後述する。」 カ 「[0028] このようなテンプレートは、例えばテトラプロピルアンモニウムブロマイド（ＴＰＡ－Ｂｒ）であれば、混合ゲルのＳｉ成分に対して、ＴＰＡ／ＳｉＯ２＝０．０３～０．２０（モル比）の量で使用されるが、この量はテンプレートの種類、特にアルキル基の炭素数によって大きく異なる。・・・」 キ 「[0051]（実施例１） ＳｉＯ２質量を２００ｇとして、各成分の組成がモル比でＳｉＯ２：Ｎａ２Ｏ：ＴＰＡ－Ｂｒ：Ｈ２Ｏ＝１：０．０３：０．０５：１６となるように変更した他は比較例４と同様に混合ゲルを調製し、最後にＳｉＯ２に対して１.０質量％の種晶（比較例４で得られた中位径７．７μｍのＭＦＩ型ゼオライト）を添加して更に５分間撹拌を行い、種晶入り混合ゲルを調製した。 次に、撹拌条件下、種晶入り混合ゲルを温度制御可能な温水層中で、９５℃まで１時間で昇温し、９５℃を保持したまま２０時間結晶化反応を行った。反応終了後、反応液をろ過し、引き続いて混合ゲルの３倍の容積の水で水洗を行ない、テンプレートを含むＭＦＩ型ゼオライトを得た。濾過水洗後のＭＦＩ型ゼオライトの中位径は１．０μｍであった。 １１０℃の恒温乾燥棚で１０時間乾燥を行った後、マッフル炉を用い、６００℃、２時間保持の条件でテンプレートの除去を行い、テンプレートを含まないＭＦＩ型ゼオライトを得た。 その後、比較例４と同様に旋回式ジェットミルを用いて、ＭＦＩ型ゼオライトの粉砕を行い、ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤を得た。中位径は１．０μｍであった。 ・・・ [0058] 比較例１～４のＭＦＩ型ゼオライト及び実施例１～７で調製された揮発性有機化合物吸着剤の物性、窒素吸着量、トルエン吸着量についての試験結果を表２及び表３に示す。 [0059] [表2] ［図：0001430048000001.jpg］ 」 ク 「[図5] ［図：0001430048000002.jpg］ 」 (２) 甲第２号証の記載について 甲第２号証には、「ゼオライト、及びその製造方法」（発明の名称）に関して、次の記載がある。 ア 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比１００～１５００のＭＦＩ型ゼオライトを５００～９００℃の温度で焼成して得られる、ゼオライト。 【請求項２】 加湿雰囲気下で焼成を行う、請求項１に記載のゼオライト。 【請求項３】 焼成時間が３０分～６０分である、請求項１又は２に記載のゼオライト。 【請求項４】 ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比１００～１５００のＭＦＩ型ゼオライトを５００～９００℃の温度で焼成する工程を有するゼオライトの製造方法。 【請求項５】 加湿雰囲気下で焼成を行う、請求項４に記載のゼオライトの製造方法。 【請求項６】 焼成時間が３０分～６０分である、請求項４又は５に記載のゼオライト。」 イ 「【背景技術】 【０００２】 ゼオライトは大表面積を有するアルミノシリケ－ト多孔体であり、水分子や、アルデヒド類、ケトン類をはじめとする低分子量の有機物吸着性能に優れている。ゼオライトの吸着特性はＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比に依存し、低ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比を有するゼオライトは、強い親水性を示すため、エアコンや冷蔵庫等の除湿剤として工業的にも多用されている。一方で高ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比を有するゼオライトは、比較的疎水性を示すため、有機溶剤やアルデヒド等の有害有機物除去剤として、ハニカムロータやフィルタ等に用いられている。しかしながら、水の共存下で有機物質を効率的に吸着させるためには、ゼオライトの吸水能力をできる限り低くしなければならない。」 ウ 「【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 ゼオライトに対する疎水化処理方法として、前述したように種々の技術が開示又は報告されているが、これらの技術においては、試薬が高価であったり、有機溶媒を必要とするために製造工程や残液処理工程が煩雑であったり、表面が有機物で被覆されているために耐熱性に劣るなど、工業的な実用化には依然として課題が多い。 本発明は、簡便な処理によりＭＦＩ型のゼオライトの疎水性を高めたゼオライト及びその製造方法を提供することを課題とする。」 エ 「【実施例】 【００１４】 次に、本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定されるものではない。 本実施例において、評価は以下の方法で行った。 【００１５】 〔吸着容量及びｎＣ４／Ｈ2Ｏ吸着選択比〕 マクベインベーカーバランス法により以下に示す条件により、水蒸気（Ｈ2Ｏ）及びノルマルブタン（ｎＣ４）の吸着試験をそれぞれ別々に行い、ｎＣ４／Ｈ2Ｏ吸着選択比を［ｎＣ４の吸着量（質量％）／Ｈ2Ｏの吸着量（質量％）］から求めた。 ・前処理条件：７０３Ｋ、２時間真空排気 ・測定条件：２５℃ ・Ｈ２Ｏ圧力：３．１ｋＰａ ・ｎＣ４圧力：３３．３ｋＰａ 【００１６】 実施例１ ＭＦＩ型ゼオライト（ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比＝３３０）を水中でバブリングした空気を導入したオーブン中で、６５０℃で４０分間焼成した。得られたゼオライトの各種物質の吸着容量を評価して、表１に示した。 ・・・ 【００１８】 実施例３ ＭＦＩ型ゼオライト（ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比＝１０００）を水中でバブリングした空気を導入したオーブン中で、６５０℃で４０分間焼成した。得られたゼオライトの各種物質の吸着容量を評価して表１に示した。 【００１９】 実施例４ オーブンに対して、水中でバブリングをせずに、空気を導入した以外は実施例３と同様の条件で、ＭＦＩ型ゼオライトを焼成した。得られたゼオライトの各種物質の吸着容量を評価して表１に示した。 ・・・ 【００２１】 【表１】 ［図：0001430048000003.jpg］ 」 ３ 当審の判断 (１) 甲第１号証に記載された発明 ア 甲第１号証には、前記２(１)によれば、次の事項が記載されているといえる。 (ア) ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）が５０以上のＭＦＩ型ゼオライトからなり、前記ゼオライトは、Ｘ線回折スペクトルにおける（０５３）面の面間隔（ｄ値）が２．９９Å以下であり、且つ窒素分圧ＰＮ２（Ｐ／Ｐ０）０．００５での窒素吸着量が１００ｃｍ３／ｇ以上、トルエン分圧ＰＴ（Ｐ／Ｐ０）０．０１でのトルエン吸着量が８．２質量％以上である、揮発性有機化合物吸着剤（[請求項1]、[請求項3]）。 (イ) 揮発性有機化合物が低濃度で存在する場合にも、優れた吸着性を示す揮発性有機化合物吸着剤を提供すること（[0008]）。 (ウ) 前記(ア)の揮発性有機化合物吸着剤で使用されるＭＦＩ型ゼオライトは、低温（８０～１３０℃）での反応により製造されること（[0019]）。 (エ) 前記(ア)の揮発性有機化合物吸着剤に係る具体例である実施例１として、各成分の組成がモル比でＳｉＯ２：Ｎａ２Ｏ：ＴＰＡ－Ｂｒ：Ｈ２Ｏ＝１：０．０３：０．０５：１６となるように混合ゲルを調製し、最後にＳｉＯ２に対して１.０質量％のＭＦＩ型ゼオライト種晶を添加して、種晶入り混合ゲルを調製し、撹拌条件下、９５℃まで１時間で昇温し、９５℃を保持したまま２０時間結晶化反応を行い、反応終了後、反応液をろ過し、水洗を行ない、１１０℃の恒温乾燥棚で１０時間乾燥を行った後、マッフル炉を用い、６００℃、２時間保持の条件でテンプレートの除去を行い、その後、旋回式ジェットミルを用いて粉砕を行い、ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤を得たこと（[0051]）。 (オ) 実施例１の揮発性有機化合物吸着剤は、トルエン吸着量（Ｐ／Ｐ０＝０．０１）が８．９質量％、ｄ値（０５３面）が２．９８０Å、Ｎ２吸着量（Ｐ／Ｐ０＝０．００５）が１０８ｃｍ３／ｇ、酸化物換算でのアルカリ金属含有量が０．７０質量％、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）が１１９００、粒径（Ｄ５０％）が１．０μｍ、ＢＥＴ比表面積が４５７ｍ２／ｇであること（[0058]、[0059][表2]）。 (カ) 前記(エ)のＴＰＡ－Ｂｒは、テトラプロピルアンモニウムブロマイドであり、テンプレート剤であること（[0028]）。 イ 前記アの記載事項を、実施例１の「ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤」に注目して整理すると、甲第１号証には、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されているといえる。 「テンプレート剤としてテトラプロピルアンモニウムブロマイド（ＴＰＡ－Ｂｒ）を用い、各成分の組成がモル比でＳｉＯ２：Ｎａ２Ｏ：ＴＰＡ－Ｂｒ：Ｈ２Ｏ＝１：０．０３：０．０５：１６となるように混合ゲルを調製し、最後にＳｉＯ２に対して１.０質量％のＭＦＩ型ゼオライト種晶を添加して、種晶入り混合ゲルを調製し、撹拌条件下、９５℃まで１時間で昇温し、９５℃を保持したまま２０時間結晶化反応を行い、反応終了後、反応液をろ過し、水洗を行ない、１１０℃の恒温乾燥棚で１０時間乾燥を行った後、マッフル炉を用い、６００℃、２時間保持の条件でテンプレートの除去を行い、その後、旋回式ジェットミルを用いて粉砕して得られたＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤であって、 ＭＦＩ型ゼオライトのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３（モル比）が１１９００、Ｘ線回折スペクトルにおける（０５３）面の面間隔（ｄ値）が２．９８０Åであり、且つ窒素分圧ＰＮ２（Ｐ／Ｐ０）０．００５での窒素吸着量が１０８ｃｍ３／ｇ、トルエン分圧ＰＴ（Ｐ／Ｐ０）０．０１でのトルエン吸着量が８．９質量％、酸化物換算でのアルカリ金属含有量が０．７０質量％、粒径（Ｄ５０％）が１．０μｍ、ＢＥＴ比表面積が４５７ｍ２／ｇである、揮発性有機化合物吸着剤。」 (２) 本件発明１について ア 本件発明と甲１発明の対比 甲１発明の「揮発性有機化合物吸着剤」は、甲第１号証の[0005]に「揮発性有機化合物（以下、ＶＯＣと略称することがある）」（前記２(１)イ参照）と記載されていることから、本件発明１の「ＶＯＣ吸着剤」に相当する。 また、甲１発明の「ＭＦＩ型ゼオライト」は、本件明細書の【０００９】の「ペンタシル型ゼオライトとして、国際ゼオライト学会（以下、「ＩＺＡ」とする。）が規定する構造コードでＭＦＩ、ＭＥＬ及びこれらの連晶体からなる群の少なくとも１種を挙げることができる。」（前記第２の２参照）との記載を踏まえると、本件発明１の「ペンタシル型ゼオライト」に相当する。 以上を踏まえると、甲１発明の「ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤」は、本件発明１の「ペンタシル型ゼオライトを含むＶＯＣ吸着剤」に相当する。 したがって、本件発明１と甲１発明とは、「ペンタシル型ゼオライトを含むＶＯＣ吸着剤」の点で一致し、以下の点で相違している。 (ア) 相違点１ ペンタシル型ゼオライトに関して、本件発明１は、「２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量が４．０ｇ／１００ｇ－ゼオライト以下」であるのに対して、甲１発明は、その点が明らかでない。 (イ) 相違点２ ペンタシル型ゼオライトに関して、本件発明１は、「一次粒子の長軸径が０．２μｍ以上、４．０μｍ以下」であるのに対して、甲１発明は、「粒径（Ｄ５０％）が１．０μｍ」であるものの、「一次粒子の長軸径」は明らかでない点。 イ 相違点１についての検討 (ア) 甲第２号証には、前記２(２)によれば、高ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を有するゼオライトは、比較的疎水性を示すため、有害有機物除去剤として用いられているが、水の共存下で有機物質を効率的に吸着させるために、ゼオライトの吸水能力をできる限り低くする必要があり（【０００２】）、簡便な処理によりＭＦＩ型のゼオライトの疎水性を高める（【０００５】）ために、ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比１００～１５００のＭＦＩ型ゼオライトを５００～９００℃の温度、加湿雰囲気下で焼成すること（【請求項４】、【請求項５】）が記載されている。 他方、甲１発明は、前記２(１)ウによれば、「揮発性有機化合物が低濃度で存在する場合にも、優れた吸着性を示す揮発性有機化合物吸着剤を提供する」（[0008]）ことを目的とするものであるから、甲第２号証の前記記載に触れた当業者であれば、甲１発明の「ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤」において、水の共存下での揮発性有機化合物の効率的な吸着のために、甲第２号証に記載された疎水性を高める手段を適用すること、すなわち、５００～９００℃の温度、加湿雰囲気下で焼成することは、容易に想起することといえるかもしれない。 (イ) そこで、甲１発明の「ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤」に、甲第２号証に記載された疎水性を高める手段を適用することで、「２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量が４．０ｇ／１００ｇ－ゼオライト以下」になるのかを検討する。 (ウ) 本件明細書には、前記第２の２によれば、「本発明のペンタシル型ゼオライトは、ケイ素源、構造指向剤としてアミン、及びアルカリ源を含み、なおかつ、フッ素源を含まない混合物を結晶化する結晶化工程、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液とゼオライトを接触させる工程、含水蒸気流通下、５００～１０００℃の温度で焼成する工程を有する製造方法により製造することができる」こと（【００２３】）、「アミンを使用することにより、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液と接触させる工程及び含水蒸気流通下で焼成する工程を経ることで、相対湿度９０％での水分吸着量が小さくなりやすく、アミン以外の構造指向剤を使用すると、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液と接触させる工程及び含水蒸気流通下で焼成する工程を経ても、相対湿度９０％での水分吸着量が小さくなりにくい」こと（【００２６】）、「ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液とゼオライトを接触させる工程では、ゼオライト中にわずかに存在する親水的な非晶質部分の除去を行う」こと（【００３８】）、「含水蒸気流通下、５００～１０００℃の温度で焼成をする工程では、ゼオライト中のシラノールが脱水縮合されることで、ゼオライトが水を吸着しにくくなる」こと（【００４０】）が記載されている。 さらに、本件明細書には、ノルマルプロピルアミンを構造指向剤として用いた結晶化工程で得られたペンタシル型ゼオライトを、ｐＨ１３の水酸化ナトリウム水溶液中で、７５℃、２．５時間の熱処理をし、その後、含水蒸気流通下、７２０℃、２時間の焼成を行うことで、得られたペンタシル型ゼオライトの２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量が２．３ｇ／１００ｇ－ゼオライトであったこと（実施例１、【００６１】～【００６８】）、実施例１と同様の方法で得られたペンタシル型ゼオライトを、含水蒸気流通下、７２０℃で２時間の焼成のみを行うことで、得られたペンタシル型ゼオライトの２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量は６．２ｇ／１００ｇ－ゼオライトであったこと（比較例５、【０１１５】～【０１１８】）、テトラプロピルアンモニウムブロミド水溶液を構造指向剤として用いた結晶化工程で得られたペンタシル型ゼオライトを、ｐＨ１３の水酸化ナトリウム水溶液中で、６０℃、１時間の熱処理をし、その後、含水蒸気流通下、７８０℃、２時間の焼成を行うことで、得られたペンタシル型ゼオライトの２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量が６．２ｇ／１００ｇ－ゼオライトであったこと（比較例６、【０１１９】～【０１２６】）が具体的に記載されている。 これらの記載によれば、「２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量が４．０ｇ／１００ｇ－ゼオライト以下」のペンタシル型ゼオライトを得るためには、結晶化工程の構造指向剤としてアミンを使用すること、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液とゼオライトを接触させること、及び含水蒸気流通下、５００～１０００℃の温度で焼成することが特に重要であることを理解できる。 (エ) これに対して、甲１発明の「ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤」は、「テンプレート剤としてテトラプロピルアンモニウムブロマイド（ＴＰＡ－Ｂｒ）を用い」た結晶化反応で得られたものであり、テンプレート剤、すなわち構造指向剤としてアミンを使用していないし、また、甲第２号証に記載された疎水性を高める手段は、前記(ア)のとおり、５００～９００℃の温度、加湿雰囲気下で焼成することのみであり、当該焼成前に、ｐＨ１０～１４のアルカリ溶液とゼオライトを接触させていないから、甲１発明の「ＭＦＩ型ゼオライトからなる揮発性有機化合物吸着剤」に、甲第２号証に記載された疎水性を高める手段を適用しても、「２５℃、相対湿度９０％の条件での水分吸着量が４．０ｇ／１００ｇ－ゼオライト以下」の疎水性になるとはいえない。 (オ) したがって、甲第２号証の記載を参酌しても、甲１発明において、相違点１に係る本件発明１の発明特定事項とすることは、当業者が容易になし得たことであるとはいえない。 (カ) 申立人は、特許異議申立書において、甲第２号証には、測定条件：２５℃、Ｈ２Ｏ圧力：３．１ｋＰａのおけるＨ２Ｏの吸着容量が３．５～３．９質量％の疎水化ＭＦＩ型ゼオライト（実施例１、３、４）が記載されていることを論拠に、甲第１号証に記載された揮発性有機化合物吸着剤において、甲第２号証に記載された前記Ｈ２Ｏの吸着容量を採用することで、本件発明１とすることは容易に想到できる旨を主張している。 しかしながら、特性の予測が困難な化学分野においては、疎水化処理前のＭＦＩ型ゼオライトの違い等を考慮することなく、疎水化処理後の特性のみを適用することが容易想到の事項であるといえないため、甲第１号証に記載された揮発性有機化合物吸着剤のＭＦＩ型ゼオライトと、甲第２号証に記載された疎水化処理前のＭＦＩ型ゼオライトの違いを考慮することなく、甲第２号証に記載された特性のみを甲第１号証に記載された揮発性有機化合物吸着剤に適用できるといえない。 したがって、申立人の前記主張は採用できない。 ウ 小括 前記イで検討したとおりであるから、相違点２について検討するまでもなく、本件発明１は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるといえない。 (３) 本件発明２～５について 本件発明２～５は、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであるから、前記(２)と同様に、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるといえない。 (４) まとめ したがって、本件請求項１～５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものでないから、前記１の申立ての理由には理由がない。 第４ むすび 以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１～５に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件請求項１～５に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。