2024-700745

結 論 特許第７４３２９０４号の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項３について訂正することを認める。 特許第７４３２９０４号の請求項１－８に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７４３２９０４号の請求項１～８に係る特許（以下「本件特許」という。）についての出願は、平成３１年４月１２日にされた特許出願（特願２０１９－７６２２９号）の一部を、令和４年１１月８日に新たな特許出願としたものであって、令和６年２月８日にその特許権の設定登録がされ、令和６年２月１９日に特許掲載公報が発行された。 本件特許についての特許異議の申立ての経緯は、以下のとおりである。 令和６年 ８月 ７日 ：特許異議申立人西郷新（以下「申立人」という。）による特許異議の申立て 令和６年１１月２９日付け：取消理由通知書 令和７年 ２月 ３日 ：特許権者による意見書の提出 令和７年 ２月 ７日付け：申立人への審尋 令和７年 ３月１３日 ：申立人による回答書の提出 令和７年 ５月 ７日付け：取消理由通知書（決定の予告） 令和７年 ７月１１日 ：特許権者による意見書及び訂正請求書の提出 令和７年 ８月２５日 ：申立人による意見書の提出 第２ 訂正の適否について １ 訂正の内容 令和７年７月１１日提出の訂正請求書による訂正（以下「本件訂正」という。）の請求は、特許第７４３２９０４号の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり訂正することを求めるものであって、本件訂正の内容は、次のとおりである。 ［訂正事項１］ 訂正前の特許請求の範囲の請求項３に 「膜の表面の面積が１００ｍｍ２以上のものである」 とあるのを 「直径が４インチ以上のものである」 に訂正する。 ２ 訂正の適否の判断 上記訂正事項１について、訂正の目的の適否、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下「本件明細書等」という。）に記載した事項の範囲内か否か（新規事項の追加の有無）、及び、特許請求の範囲の拡張・変更の存否を検討する。 なお、本件特許異議の申立ては、本件特許の請求項１～８の全てに対しされたものであり、特許異議の申立てがされていない請求項は存在しないから、独立特許要件（特許法１２０条の５第９項で準用する同法１２６条７項）の検討は要しない。 （１）訂正の目的 訂正事項１は、訂正前の「酸化ガリウム半導体膜」の「表面の面積が１００ｍｍ２以上」であったものを、訂正後の「直径が４インチ以上のもの」、すなわち、直径が１００ｍｍ以上のもの（表面の面積が約７８５０ｍｍ２以上のもの）に限定する訂正であるから、特許法１２０条の５第２項ただし書１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。 （２）新規事項の追加の有無 本件明細書等の【００５１】には、「次に、基体１１０として４インチ（直径１００ｍｍ）のｃ面サファイア基板を、成膜室１０７内でホットプレート１０８に隣接するように設置した。」との記載があり、同【００３９】には「基体が板状の場合、その面積は１００ｍｍ２以上が好ましく、より好ましくは口径が２インチ（５０ｍｍ）以上である。」との記載がある。 これらの記載によれば、直径が４インチ以上の基体に酸化ガリウム半導体膜を成膜することは、本件明細書等から自明の事項であるといえる。 したがって、訂正事項１に係る訂正は、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であり、本件明細書等の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入するものではないから、特許法１２０条の５第９項で準用する同法１２６条５項の規定に適合する。 申立人は、上記【００５１】の記載は単に４インチサファイア基板に関する例示がされているだけであり、上記【００３９】の記載は「４インチ以上のもの」とは数値範囲が異なるから、訂正事項１は訂正要件に適合しない旨を主張するが、上述のとおり、訂正事項１は【００５１】及び【００３９】の記載から当業者に自明の事項であり、また、「４インチ」との下限について新たに臨界的意義を主張するものでもないから、上記申立人の主張により訂正要件に適合しないとすることはできない。 （３）特許請求の範囲の拡張・変更の存否 上記（１）で検討したとおり、訂正事項１により特許請求の範囲は減縮されるといえるから、訂正事項１は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、特許法１２０条の５第９項で準用する同法１２６条６項の規定に適合する。 （４）小括 以上のとおり、訂正事項１に係る訂正は、特許法１２０条の５第２項ただし書１号に掲げる事項を目的とするものに該当し、かつ、同法１２０条の５第９項において準用する同法１２６条５項及び６項の規定に適合する。 よって、特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり訂正することを認める。 第３ 訂正後の本件発明 本件訂正後の請求項１～８に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」～「本件発明８」という。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１～８に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。 【請求項１】 酸化ガリウム半導体膜であって、 Ｘ線回折測定による（０００６）面回折ピークのロッキングカーブの半値全幅が７９秒以下であり、 エネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＳ）において、ＧａとＯ以外の元素が検出されないものであることを特徴とする酸化ガリウム半導体膜。 【請求項２】 膜厚が１．１μｍ以上のものであることを特徴とする請求項１に記載の酸化ガリウム半導体膜。 【請求項３】 直径が４インチ以上のものであることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の酸化ガリウム半導体膜。 【請求項４】 原料溶液を霧化又は液滴化して生成されたミストを、キャリアガスを用いて搬送し、前記ミストを加熱して、基体上で前記ミストを熱反応させて酸化ガリウム半導体膜の成膜を行うための原料溶液であって、 金属元素としてガリウムを含み、 原料溶液中の水素イオン濃度が、１×１０－１２～１×１０－２ｍｏｌ／Ｌであり、 酸及び／又は塩基を含み、該塩基はアンモニアを含むものであることを特徴とする原料溶液。 【請求項５】 前記原料溶液中の水素イオン濃度が、３×１０－１１～３×１０－３ｍｏｌ／Ｌのものであることを特徴とする請求項４に記載の原料溶液。 【請求項６】 前記原料溶液中の水素イオン濃度が、１×１０－６～１×１０－３ｍｏｌ／Ｌのものであることを特徴とする請求項４又は請求項５に記載の原料溶液。 【請求項７】 前記酸が臭化水素酸、塩酸、ヨウ化水素酸、次亜塩素酸、亜塩素酸、次亜臭素酸、亜臭素酸、次亜ヨウ素酸、ヨウ素酸、蟻酸、硝酸のいずれかを含むものであることを特徴とする請求項４から請求項６のいずれか一項に記載の原料溶液。 【請求項８】 前記塩基がさらに水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム、水酸化銅、水酸化鉄のいずれかを含むものであることを特徴とする請求項４から請求項７のいずれか一項に記載の原料溶液。 第４ 取消理由通知（決定の予告）の概要 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１～８に係る発明に対して、当審が令和７年５月７日付けの取消理由通知書（決定の予告）で通知した取消理由（以下「取消理由」という。また、理由のそれぞれを「取消理由１」「取消理由２」という。）の概要は、以下のとおりである。（刊行物の一覧は、後記第５、１（１）を参照。） １（新規性）本件特許の請求項１に係る発明は、本件特許出願の原出願の出願前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であって、特許法２９条１項３号に該当するから、請求項１に係る特許は、特許法２９条１項の規定に違反してされたものである。 ２（進歩性）本件特許の請求項１～３に係る発明は、本件特許出願の原出願の出願前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１～３に係る特許は、特許法２９条２項の規定に違反してされたものである。 第５ 文献の記載事項 １ 文献の一覧 本決定で引用する文献は以下のとおり。 （１）令和７年５月７日付けの取消理由通知書（決定の予告）で引用した文献 ・甲１号証：Masaya Oda et al.”Schottky barrier diodes of corundum-structured gallium oxide showing on-resistance of 0.1mΩ-cm2 grown by MIST EPITAXYR”, Applied Physics Express,（米）, ２０１６年, No.9, 021101-1～021101-3（当審注：上付き○囲み「Ｒ」を「Ｒ」（上付き文字）と記載した。以下同様。） ・甲２号証：特開２０１９－５７７１５号公報 ・甲３号証：特開２０１４－２３４３３７号公報 ・甲７号証：Daisuke Shinohara and Shizuo Fujita, “Heteroepitaxy of Corundum-Structured α-Ga2O3 Thin Films on α-Ga2O3 Substrates by Ultrasonic Mist Chemical Vapor Deposition” Japanese Journal of Applied Physics, ２００８年, vol.47, no.9, pp.7311-7313 ・文献１：特開２０１６－２７６３５号公報 ・周知例１：「表面分析の種類と特徴 【ＥＤＳ・ＡＥＳ・ＸＰＳ・ＴＯＦ－ＳＩＭＳ】」、[online]、ｍｓｅｃ、［令和６年１１月２１日検索］、＜URL：https://www.msec-melco.co.jp/common/pdf/b-01.pdf＞ ・周知例２：谷口一雄、「エネルギー分散型蛍光Ｘ線分析入門」、[online]、クロスレイテクノロジー株式会社、［令和６年１１月２１日検索］、表紙、１～３、７、８ページ、＜URL：http://xrtec.co.jp/wp-content/uploads/2020/07/nyuumon.pdf＞（周知例２についての補足説明、＜URL：http://xrtec.co.jp/technical-support＞） ・周知例３：「設備機器技術講習会【エネルギー分散型Ｘ線分析装置】」、大阪府立産業技術総合研究所、[online]、［令和６年１１月２１日検索］、＜URL:http://tri-osaka.jp/c/content/files/archives/EDX200503.pdf＞ なお、甲７号証は、甲１号証において文献１１）として参照されている文献であり、令和７年３月１３日提出の回答書における甲第７号証と同じ文献である。また、文献１は、同回答書において申立人が引用する甲第９号証に対応する公開公報である。 （２）令和７年７月１１日提出の乙号証 ・乙５号証：K.Akaiwa and S.Fujita “Electrical Conductive Corundum-Structured α-Ga2O3 Thin Films on Sapphire with Tin-Doping Grown by Spray-Assisted Mist Chemical Vapor Deposition” Japanese Journal of Applied Physics,- ２０１２年, vol.51, 070203-1～070203-3 ２ 文献の記載事項 （１）甲１号証の記載 甲１号証には以下の記載がある。（下線は当審で付加した。以下同じ。） ア“It should be noted that Ga2O3 takes five different phases (α, β, γ, ε, and δ) and the orthorhombic β-gallia structure(β-phase) is the most stable crystal structure among them.9,10) Ga2O3 substrates take the β-phase. On the other hand, it was reported that high-quality trigonal corundum-structured α-Ga2O3 can be grown on sapphire (α-Al2O3) substrates with the use of mist chemical vapor deposition (CVD).11,12) With the use of inexpensive sapphire substrates and mist CVD growth technology, it may be possible to fabricate Ga2O3 devices at a low cost.”（021101-1左欄１４行～２３行） （当審訳）Ｇａ２Ｏ３は5つの異なる相（α、β、γ、ε、δ）をとり、斜方晶系β-ガリア構造（β相）がその中で最も安定した結晶構造であることに留意すべきである。9、10) Ｇａ２Ｏ３基板はβ相をとる。一方、ミスト化学気相成長法（ＣＶＤ）を用いることで、サファイア（α-Ａｌ２Ｏ３）基板上に高品質の三方晶系コランダム構造のα-Ｇａ２Ｏ３を成長できることが報告されている。11、12) 安価なサファイア基板とミストＣＶＤ成長技術を用いれば、低コストでＧａ２Ｏ３デバイスを作成できる可能性がある。 イ“In the original technology, a water solution of gallium(III) acetylacetonate [Ga(acac)3] has been used as a gallium source, but the incorporation of carbon,19) probably from the source, is a severe problem. We have modified the system and the growth procedures, and refined the technology to MIST EPITAXYR, which allows the use of carbon-free gallium halide sources such as gallium chloride, gallium bromide, and gallium iodide. We have also taken the greater care against impurity incorporation, resulting in significantly low residual impurity concentrations, as revealed by secondary ion mass spectroscopy (SIMS). Table I summarizes the results of SIMS analysis together with the detection limit. Most plausible impurities except for hydrogen were below the detectable limit, showing that MIST EPITAXYR is suitable for doping and high-performance devices.”（021101-1左欄３４行～右欄２行） （当審訳）従来の技術では、ガリウム源としてガリウム(III)アセチルアセトネート水溶液[Ga(acac)3]が使用されてきたが、原料由来と思われる炭素19)の混入が深刻な問題であった。我々はシステムと成長手順を改良し、塩化ガリウム、臭化ガリウム、ヨウ化ガリウムといった炭素を含まないハロゲン化ガリウム源を使用できるMIST EPITAXYR技術へと改善した。また、不純物混入に対してもより細心の注意を払った結果、二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）で明らかにされたように、残留不純物濃度は著しく低くなった。表１はＳＩＭＳ分析結果を検出限界とともにまとめたものである。水素を除き考えられるほとんどの不純物は検出限界以下であり、MIST EPITAXYRがドーピングおよび高性能デバイスに適していることを示している。 ウ“X-ray rocking curve full widths at half maximum for (0006) diffraction were typically below 50 arcsec over a 4-in. sapphire substrate.”（021101-1右欄２行～４行） （当審訳）Ｘ線ロッキングカーブの（０００６）回折における半値全幅は、４インチサファイア基板上で典型的には５０秒未満であった。 エ“Two types of SBDs, that is, SBD1 and 2, were fabricated as test samples. SBD1 was designed to show low on-resistance, and therefore the thickness of the n layer was set at 430 nm. SBD2 was designed to show higher breakdown voltage and had a thicker n-layer of 2580 nm (SBD2). For both devices, the n+ layer thickness was 3-4 μm.”（021101-2 左欄２０行～２６行） （当審訳）試験サンプルとして、ＳＢＤ１とＳＢＤ２の２種類のＳＢＤを作製した。ＳＢＤ１は低オン抵抗化を目指し、ｎ－層の厚さを４３０ｎｍとした。ＳＢＤ２は高耐圧化を目指し、ｎ－層の厚さを２５８０ｎｍとした（ＳＢＤ２）。両デバイスともｎ＋層の厚さは３～４μｍとした。 オ“Table I. SIMS analysis results for concentrations of plausible impurities in an α-Ga2O3 film together with the detection limit (DL).”（021101-1右欄表１説明） （当審訳）表１．α―Ｇａ２Ｏ３薄膜中の考えられる不純物濃度に関するＳＩＭＳ分析結果と検出限界（ＤＬ） 甲１号証には、上記オに対応する表として以下の表が掲載されている。 ［図：0001431113000001.jpg］ （２）甲２号証の記載 甲２号証には次の記載がある。（下線は当審により付加。以下同じ。） 「【００８２】 ＜実施例１＞ １．成膜装置 図１８を用いて、本実施例で用いたミストＣＶＤ装置１９を説明する。ミストＣＶＤ装置１９は、基板２０を載置するサセプタ２１と、キャリアガスを供給するキャリアガス供給手段２２と、キャリアガス供給手段２２から送り出されるキャリアガスの流量を調節するための流量調節弁２３と、原料溶液２４ａが収容されるミスト発生源２４と、水２５ａが入れられる容器２５と、容器２５の底面に取り付けられた超音波振動子２６と、内径４０ｍｍの石英管からなる供給管２７と、供給管２７の周辺部に設置されたヒーター２８を備えている。サセプタ２１は、石英からなり、基板２０を載置する面が水平面から傾斜している。供給管２７とサセプタ２１をどちらも石英で作製することにより、基板２０上に形成される膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制している。 ・・・ 【００８３】 ２．原料溶液の調整 臭化ガリウムと酸化ゲルマニウムをガリウムに対するゲルマニウムの原子比が１：０．０５となるように水溶液を調整した。この際、４８％臭化水素酸溶液を体積比で１０％を含有させた。条件１では、酸化ゲルマニウムの濃度は、５．０×１０－３ｍｏｌ／Ｌとした。 この原料溶液２４ａをミスト発生源２４内に収容した。 【００８４】 ３．成膜準備 次に、基板２０として、１辺が１０ｍｍの正方形で厚さ６００μｍのｃ面サファイア基板をサセプタ２１上に設置させ、ヒーター２８を作動させて供給管２７内の温度を５００℃にまで昇温させた。次に、流量調節弁２３を開いてキャリアガス供給手段２２からキャリアガスを供給管２７内に供給し、供給管２７の雰囲気をキャリアガスで十分に置換した後、キャリアガスの流量を５Ｌ／ｍｉｎに調節した。キャリアガスとしては、酸素ガスを用いた。 【００８５】 ４．膜形成 次に、超音波振動子２６を２．４ＭＨｚで振動させ、その振動を、水２５ａを通じて原料溶液２４ａに伝播させることによって、原料溶液２４ａを微粒子化させて、原料微粒子を生成した。 この原料微粒子が、キャリアガスによって供給管２７内に導入され、供給管２７内で反応して、基板２０の成膜面でのＣＶＤ反応によって基板２０上に膜を形成した。 【００８６】 ５．評価 得られた膜の相の同定をした。同定は、ＸＲＤ回折装置を用いて、１５度から９５度の角度で２θ／ωスキャンを行うことによって行った。測定は、ＣｕＫα線を用いて行った。その結果、得られた膜は、α－Ｇａ２Ｏ３であった。また、得られた結晶性半導体膜の膜厚は３．５μｍであった。」 （３）甲３号証の記載 甲３号証には次の記載がある。 「【００３４】 １．実験１ １－１．ミストＣＶＤ装置 まず、図２を用いて、本実施例で用いたミストＣＶＤ装置１９を説明する。ミストＣＶＤ装置１９は、下地基板等の被成膜試料２０を載置する試料台２１と、キャリアガスを供給するキャリアガス源２２と、キャリアガス源２２から送り出されるキャリアガスの流量を調節するための流量調節弁２３と、原料溶液２４ａが収容されるミスト発生源２４と、水２５ａが入れられる容器２５と、容器２５の底面に取り付けられた超音波振動子２６と、内径４０ｍｍの石英管からなる成膜室２７と、成膜室２７の周辺部に設置されたヒータ２８を備えている。試料台２１は、石英からなり、被成膜試料２０を載置する面が水平面から４５度に傾斜している。成膜室２７と試料台２１をどちらも石英で作製することにより、被成膜試料２０上に形成される薄膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制している。 【００３５】 １－２．原料溶液の作製 表１に示す原料溶質を超純水中に溶解させることによって表１に示す濃度の原料溶液２４ａを作製した。この原料溶液２４ａをミスト発生源２４内に収容した。なお、表１中アセチルアセトナートは「acac」と省略表記した 【００３６】 １－３．成膜準備 次に、被成膜試料２０として、１辺が１０ｍｍの正方形で厚さ６００μｍのｃ面サファイア基板を試料台２１上に設置させ、ヒータ２８を作動させて成膜室２７内の温度を表１に示す温度にまで昇温させた。次に、流量調節弁２３を開いてキャリアガス源２２からキャリアガスを成膜室２７内に供給し、成膜室２７の雰囲気をキャリアガスで十分に置換した後、キャリアガスの流量を表１に示す値に調節した。キャリアガスとしては、窒素ガスを用いた。 【００３７】 １－４．薄膜形成 次に、超音波振動子２６を２．４ＭＨｚで振動させ、その振動を水２５ａを通じて原料溶液２４ａに伝播させることによって原料溶液２４ａを微粒子化させて原料微粒子を生成した。 この原料微粒子が、キャリアガスによって成膜室２７内に導入され、成膜室２７内で反応して、被成膜試料２０の成膜面でのＣＶＤ反応によって被成膜試料２０上に薄膜を形成した。 【００３８】 １－５．評価 表１の実験Ｎｏ．１～１７についての成膜速度と、形成された薄膜の半値幅を測定した結果を表１に示す。成膜速度は、膜厚を成膜時間で割って算出した。酸化ガリウムの半値幅は、α型酸化ガリウムの（０００６）回折に対するロッキングカーブ半値幅である。また、二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）によって炭素不純物濃度を測定し、表１の「不純物」の列に結果を示した。評価結果が○のものの炭素不純物濃度は、×のものに比べて１／１００程度であった。」 （４）甲７号証の記載 甲７号証には次の記載がある。 ア“In contrast, in this paper, we report the growth of α-Ga2O3 on α-Al2O3 substrates.”（７３１１頁左欄３０行～３１行） （当審訳）これに対し、本論文では、α―Ａｌ２Ｏ３基板上のα―Ｇａ２Ｏ３の成長について報告する。 イ“The key technology for the growth of α-Ga2O3 is ultrasonic mist chemical vapor deposition(USCVD), which is a simple, safe, cost-effective, and environmentally friendly growth method.20)-22) The outline of the system configuration is shown in Fig.1.”（７３１１頁左欄３９行～右欄３行） （当審訳）α－Ｇａ２Ｏ３の成長において鍵となる技術は、超音波ミスト化学気相成長法（ＵＳＣＶＤ）であり、簡単、安全、コスト効率がよく、環境に優しい成長方法である。２０）－２２）システム構成の概要は図１に示されている。 ウ“The substrate was set on a quartz holder and placed in a tubular furnace.”（７３１１頁右欄１６行～１７行） （当審訳）基板は石英ホルダ上にセットされ、管状炉内に載置された。 甲７号証には以下の図１が掲載されている。 ［図：0001431113000002.jpg］ （５）文献１の記載 文献１には次の記載がある。 「【００４１】 （実施例１） 図１１を用いて、本実施例で用いたミストＣＶＤ装置１９を説明する。ミストＣＶＤ装置１９は、基板２０を載置するサセプタ２１と、キャリアガスを供給するキャリアガス供給手段２２と、キャリアガス供給手段２２から送り出されるキャリアガスの流量を調節するための流量調節弁２３と、原料溶液２４ａが収容されるミスト発生源２４と、水２５ａが入れられる容器２５と、容器２５の底面に取り付けられた超音波振動子２６と、内径４０ｍｍの石英管からなる供給管２７と、供給管２７の周辺部に設置されたヒーター２８を備えている。サセプタ２１は、石英からなり、被成膜試料２０を載置する面が水平面から傾斜している。供給管２７とサセプタ２１をどちらも石英で作製することにより、基板２０上に形成される膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制している。 なお、サセプタ２１として、図３に示されるサセプタを用いて、α－Ｇａ２Ｏ３膜を成膜した。成膜条件は以下の通りである。なお、サセプタの傾斜角は４５°とし、供給管内の基板・サセプタの総面積は、図４の通り、サセプタ領域を大きく、排出領域を狭くした。」 （６）周知例１～３の記載 ア 周知例１には「表面分析の違い２【装置の特徴・性能】」と題された表が記載されている。当該表のＥＤＳ（エネルギー分散型Ｘ線分光法）の欄には、検出元素が「Ｂ～Ｕ」、検出感度が「％オーダー」であることが記載され、同表のＴＯＦ－ＳＩＭＳ（飛行時間型二次イオン質量分析法）の欄には、検出元素が「Ｈ～Ｕ」、検出感度が「ｐｐｍオーダー」であることが記載されている。 イ 周知例２には、蛍光Ｘ線分析では「原子番号５のホウ素から原子番号９２のウランまで全元素の分析が可能である。」（７頁１６行）こと、及び、エネルギー分散型蛍光Ｘ線分析装置の検出下限が「～１０ｐｐｍ」であること（８頁図１．１２）が記載されている。また、蛍光Ｘ線分析装置の１つとして、エネルギー分散型のものがあること（８頁２～３行）が記載されている。 ウ 周知例３の３頁の「分析方法による得られる情報・分析感度」と題された表には、ＳＩＭＳ（２次イオン質量分析法）の分析感度が「ｐｐｂ、ｐｐｍ」であり、ＸＦＳ（蛍光Ｘ線分析法）の分析感度が「数１０ｐｐｍ」であることが記載されている。 （７）乙５号証の記載 乙５号証には次の記載がある。 ア“Schematic illustration of the mist CVD system is shown in Fig.1. Gallium(III) acetylacetonate and tin(II) chloride dihydrate were adopted as gallium and tin precursors, respectively.”（070203-1頁右欄１３行～１６行） （当審訳）ミストＣＶＤシステムの概略図を図１に示す。ガリウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート及び塩化スズ（ＩＩ）二水和物を、それぞれガリウム前駆体及びスズ前駆体として用いた。 イ“Substrates were c-plane sapphire. The substrate temperature was set at 500 ℃. The growth time was kept at 30 min. As given above, in the present experiments we only changed the tin precursor concentrations in the source solutions, unchanging other growth parameters. The thicknesses of α-Ga2O3 layers were 450-550 nm, without significant influence by tin doping.”（070203-1頁右欄２８行～070203-2頁左欄４行） （当審訳）基板にはｃ面サファイアを用いた。基板温度は５００℃に設定した。成長時間は３０分を保った。上述のとおり、本実験では、他の成長パラメータは変化させず、原料溶液中のスズ前駆体の濃度だけを変化させた。α－Ｇａ２Ｏ３層の厚さは４５０－５５０ｎｍであり、スズのドーピングによる顕著な変化はなかった。 ウ“Figure 4(b) shows the atomic densities of typical impurities (nitrogen, carbon, hydrogen, silicon, and aluminum) along the depth direction in α-Ga2O3 films for the sample grown without the intentional doping of tin. Figure 4(b) indicated that aluminum atoms were diffused from sapphire substrates and other impurities were incorporated during film fabrications. The concentrations of typical impurities existed in α-Ga2O3 films were found to be as high as 1018-1020 cm-3. To clarify the origin of these impurities is an indispensable work in order for property control of α-Ga2O3 films. At present we assume that nitrogen is form carrier gas, carbon and hydrogen from source solution, and silicon from quartz tube or silicon rubber tube used as components of the mist CVD system.”（070203-2頁右欄７行～２０行） （当審訳）図４は、スズを意図的にドープせずに成長させた試料のα－Ｇａ２Ｏ３膜における典型的な不純物（窒素、炭素、水素、シリコン、アルミニウム）の深さ方向の原子密度を示す。図４（ｂ）から、アルミニウム原子はサファイア基板からの拡散されたものであり、その他の不純物は成膜中に取り込まれたことが示された。α－Ｇａ２Ｏ３膜に存在する典型的な不純物の濃度が１０１８～１０２０ｃｍ－３程度であることが明らかとなった。これらの不純物の発生源を明らかにすることは、α－Ｇａ２Ｏ３膜の特性制御のために不可欠な課題である。現時点では、窒素はキャリアガス、炭素及び水素は原料溶液、シリコンはミストＣＶＤシステムの構成部品として用いられている石英管またはシリコンゴムチューブに由来するものと推定している。 エ“Fig.4. (Color online) Atomic densities revealed by SIMS. (a) Depth profiles of tin as a function of tin concentration in source solutions, and (b) atomic densities of typical impurities in α-Ga2O3 films for the sample grown without the intentional doping of tin.”（070203-2頁右欄、図４説明） （当審訳）図４（カラーオンライン）ＳＩＭＳによって明らかにされた原子密度。（ａ）原料溶液中のスズ濃度に対応した深さ方向のスズのプロファイル、（ｂ）意図的なスズドープのないα－Ｇａ２Ｏ３膜中の典型的な不純物の原子密度。 乙５号証には、以下の図１、４が掲載されている。 ［図：0001431113000003.jpg］ ［図：0001431113000004.jpg］ 第６ 当審の判断 １ 引用発明の認定 上記第５、２（１）ア～オの記載から、甲１号証には次の事項が記載されていると理解できる。 ・上記第５、２（１）ア、イ、オから、甲１号証には、サファイア基板上に成膜されたα－Ｇａ２Ｏ３薄膜が記載されている。 ・上記第５、２（１）ウから、当該α－Ｇａ２Ｏ３薄膜は、Ｘ線回折測定による（０００６）面回折ピークのロッキングカーブの半値全幅が５０秒未満であることが記載されている。 ・上記第５、２（１）イ、及び表１から、当該α－Ｇａ２Ｏ３薄膜は、水素を除き、考えられるほとんどの不純物、すなわち、Ｃ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｋ、Ｃａの濃度が、二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）の検出限界以下であることが記載されている。 以上によれば、甲１号証には次の発明（以下「引用発明１」という。）が記載されているものと認められる。 「α－Ｇａ２Ｏ３薄膜であって、 Ｘ線回折測定による（０００６）面回折のロッキングカーブの半値全幅が５０秒（ａｒｃｓｅｃ）未満であり、 二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）において、不純物元素であるＣ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｋ、Ｃａの濃度が検出限界以下である、 α－Ｇａ２Ｏ３薄膜。」 ２．技術常識の認定（ＥＤＳとＳＩＭＳの特性について） ア 上記第５、２（６）ア、イから、ＥＤＳについて以下のことが技術常識であったと理解できる。 ［技術常識１］ＥＤＳでは原子番号５のボロンから原子番号９２のウランまでの元素が検出可能であること。 イ また、上記第５、２（６）ア～ウから、ＥＤＳとＳＩＭＳの検出限界について以下のことが技術常識であったと理解できる。 ［技術常識２］蛍光Ｘ線分析法（ＸＦＳ）の一種であるＥＤＳの検出感度が高くても１０ｐｐｍオーダーであるのに対し、ＳＩＭＳの検出感度がｐｐｍオーダーであること。 ３ 石英管の使用と不純物について （１）文献の記載 ア 甲２号証（第５、２（２））の【００８２】には、実施例で用いたミストＣＶＤ装置について「供給管２７とサセプタ２１をどちらも石英で作製することにより、基板２０上に形成される膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制している。」との記載がある。 イ 甲３号証（第５、２（３））の【００３４】には、実施例で用いたミストＣＶＤ装置について「成膜室２７と試料台２１をどちらも石英で作製することにより、被成膜試料２０上に形成される薄膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制している。」との記載がある。 ウ 文献１（第５、２（５））の【００４１】には、実施例で用いたミストＣＶＤ装置について「供給管２７とサセプタ２１をどちらも石英で作製することにより、基板２０上に形成される膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制している。」との記載がある。 エ 乙５号証（第５、２（７））には、石英管と石英製サセプタを用いたミストＣＶＤ装置を用いてα－Ｇａ２Ｏ３膜を成膜したこと（第５、２（７）ア、イ、図１）、その際、原子密度が１０１８～１０２０ｃｍ－３程度のＳｉがα－Ｇａ２Ｏ３膜中から検出されたこと（第５、２（７）ウ、図４（ｂ））、当該ＳｉはミストＣＶＤ装置を構成する石英管またはシリコンゴムチューブに由来すると推定されること（第５、２（７）ウ）が記載されている。 （２）申立人及び特許権者の主張の概要 ア 申立人は、上記（１）ア～ウから、成膜室、供給管やサセプタの部材に石英を採用することにより、装置由来の不純物が混入することを抑制することができるから、それらの部材に石英を採用した装置で成膜した酸化ガリウム半導体膜は、ＥＤＳで分析した場合に装置由来の不純物が検出されない蓋然性が極めて高い旨を主張している。 イ 特許権者は、上記（１）エから、石英製の反応炉を用いてミストＣＶＤによりα－Ｇａ２Ｏ３膜を成膜した場合、当該膜をＥＤＳで測定すれば、成膜装置の石英由来のＳｉが検出される可能性が高い旨を主張している。 ４ 本件発明１について （１）本件発明１と引用発明１の一致点及び相違点 本件発明１と引用発明１を対比する。 ア 引用発明１における「α－Ｇａ２Ｏ３薄膜」は本件発明１における「酸化ガリウム薄膜」に相当する。 イ 引用発明１において「Ｘ線回折測定による（０００６）面回折のロッキングカーブの半値全幅が５０秒（ａｒｃｓｅｃ）未満」であることは、本件発明１において「Ｘ線回折測定による（０００６）面回折ピークのロッキングカーブの半値全幅が７９秒以下」であることに相当する。 ウ 引用発明１において「二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）において、不純物元素であるＣ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｋ、Ｃａの濃度が検出限界以下である」ことは、本件発明１において「エネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＳ）において、ＧａとＯ以外の元素が検出されないものであること」に対応する。 ここで、上記［技術常識２］（２．イ）によれば、ＳＩＭＳはＥＤＳよりも検出感度が高い（濃度の検出限界が低い）ことは技術常識であるから、ＳＩＭＳで検出限界以下である不純物元素はＥＤＳにおいても検出されないことが理解できる。そうすると、本件発明１と引用発明１は、「エネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＳ）において、Ｃ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｋ、Ｃａが検出されないものである」点で共通するといえる。 （なお、甲１号証の表１では水素が検出されているが、そもそもＥＤＳでは水素は検出できないから（上記２．ア［技術常識１］参照。）、この点は上記対比に影響を与えない。） そうすると、本件発明１と引用発明１の一致点及び相違点は、以下のようになる。 ［一致点］ 「酸化ガリウム半導体膜であって、 Ｘ線回折測定による（０００６）面回折ピークのロッキングカーブの半値全幅が７９秒以下である、 酸化ガリウム半導体膜。」 ［相違点１］ 本件発明１では、「エネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＳ）において、ＧａとＯ以外の元素が検出されないものである」のに対して、引用発明１では、ＥＤＳにおいて「Ｃ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｋ、Ｃａが検出されないものである」ことは特定されているものの、「ＧａとＯ以外の元素が検出されないものである」ことは特定されていない点。 （２）取消理由１（新規性欠如）について 上記相違点１について検討すると、申立人は、甲１号証においてサファイア基板とミストＣＶＤ成長技術を用いてα―Ｇａ２Ｏ３を成長できることを報告した文献として１１）、１２）という文献が参照されていることから（第５、２（１）ア）、甲１号証では、文献１１）すなわち甲７号証に記載された石英製の管状炉を用いた装置を採用していると考えるのが合理的であり、また、石英製の管状炉を採用している甲１号証の酸化ガリウム半導体膜がＥＤＳで分析された場合、装置由来の不純物元素が検出されない蓋然性が極めて高い旨を主張している（３（２）ア）。 しかしながら、甲１号証では、４インチ（直径１００ｍｍ）のサファイア基板上に成膜している（第５、２（１）ウ）のに対し、甲７号証の図１には、石英製の管状炉の高さが４０ｍｍであることが示されているから、甲１号証の成膜工程を甲７号証の装置を用いて実施したことが甲１号証に記載されていたとはいえない。したがって、上記申立人の主張は採用できない。 したがって、本件発明１と引用発明１は相違点１において相違するから、本件発明１は甲１号証に記載された発明ではない。 （３）取消理由２（進歩性欠如）について ア 上記３（１）ア～ウで示したとおり、ミストＣＶＤ装置において供給管とサセプタを石英で作製することにより、基板上に形成される膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制する技術は、本件特許に係る出願の遡及出願日前に周知の技術であったといえる。また、甲７号証には、管状炉及び基板ホルダが石英製の成膜装置を用いることが記載されており、甲１号証におけるα―Ｇａ２Ｏ３の成膜において甲７号証と同様に、管状炉及び基板ホルダが石英製の成膜装置を用いることが示唆されているといえる。 以上によれば、引用発明１のα―Ｇａ２Ｏ３膜の成膜に当たり、使用するＣＶＤ装置として、管状炉、供給管及び基板ホルダが石英で作製された装置を採用することで、膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制することは、当業者が容易に想到し得たことであるといえる。 イ しかしながら、「管状炉、供給管及び基板ホルダが石英で作製された装置を採用することで、膜内に装置由来の不純物が混入することを抑制する」との技術的事項の根拠となる、甲２号証、甲３号証、甲７号証及び文献１において、実験により「装置由来の不純物が混入すること」がどの程度「抑制」されるのかを定量的に示した箇所は見当たらないから、当該技術的事項と、「ＥＤＳにおいて膜中から装置由来の不純物が検出されないものであること」を、直ちに結びつけることはできない。 実際、乙５号証によれば、石英管及び石英製サセプタを用いたミストＣＶＤにより成膜したα―Ｇａ２Ｏ３膜の表面近傍（深さ０～５０ｎｍ）とサファイア基板との界面近傍（４５０～５００ｎｍ）において、原子密度１０１９～１０２０ｃｍ－３程度のＳｉがＳＩＭＳにより検出されたことが示されている。ここで、乙５号証の図４（ｂ）において原子密度の下限として１０１７ｃｍ－３程度までの不純物が検出されていること、［技術常識２］からＥＤＳの検出感度はＳＩＭＳより少なくとも１桁低いことに照らすと、原子密度１０１９～１０２０ｃｍ－３程度の不純物であれば、ＥＤＳ測定によっても検出されることがあり得るといえる。すなわち、乙５号証に示された実験結果をふまえると、管状炉や基板ホルダが石英で作製されたミストＣＶＤ装置を用いてα―Ｇａ２Ｏ３膜を成膜した場合であっても、ＥＤＳ測定により膜中からＳｉが検出される可能性は否定できない。 したがって、引用発明１において甲２号証、甲３号証、甲７号証及び文献１に記載された技術を適用し、管状炉等が石英で作製されたミストＣＶＤ装置で酸化ガリウム半導体膜を成膜したとしても、相違点１に係る構成、すなわち「エネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＳ）において、ＧａとＯ以外の元素が検出されない」酸化ガリウム半導体膜が得られるとは必ずしも認められない。そうすると、上記相違点１に係る本件発明１は、引用発明１に基づいて当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 ウ 申立人は、以下の（ア）～（ウ）をもとに、本件特許発明１に係る「酸化ガリウム半導体」は、ミストＣＶＤ装置で得られた膜から、ＥＤＳにおいてＧａ及びＯ以外の元素が検出される部分を取り除くか、同部分をＥＤＳによる検出対象外としている蓋然性が高く、その場合、α―Ｇａ２Ｏ３膜からは装置由来のＳｉは検出されない蓋然性が高い旨主張している。 （ア）乙５号証の図４（ｂ）は、サファイア基板との界面近傍である深さ５００ｎｍから深さ４００ｎｍの範囲で、ＥＤＳの検出限界を大きく上回るＡｌ原子密度を示していること。 （イ）本件明細書の実施例１～１２の、ミストＣＶＤ装置を用いて成膜温度５００℃でサファイア基板上に成膜するとの条件は、乙５号証のものと同じであるから、本件明細書の実施例１～１２においても、膜中にＡｌ原子が拡散している蓋然性が高いこと。 （ウ）それにも関わらず、本件特許明細書【００７０】には「実施例１～１２においては、ＧａとＯ以外の元素は検出されず、不純物汚染は認められなかった。」と記載されていること。 しかしながら、申立人の上記主張は、本件発明１の「酸化ガリウム半導体膜」を「ＥＤＳにおいてＧａ及びＯが検出される部分を含まない部分の膜」と限定解釈するものであるところ、そのような限定解釈は、本件の特許請求の範囲の記載や本件特許明細書の記載に基づいたものではなく、また、当該分野の技術常識であるとも認められないから、採用することはできない。 ５ 本件発明２～３について 上記４（３）のとおりであるから、本件発明１の構成を全て含む発明である本件発明２及び本件発明３もまた、引用発明１に基づいて当業者が容易に想到し得たものではない。 ６ 小括 以上のとおり、本件発明１は、甲１号証に記載された発明ではないから、取消理由１により本件特許の請求項１に係る特許を取り消すことはできない。また、本件発明１～３は、甲１号証に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものではないから、取消理由２により本件特許の請求項１～３に係る特許を取り消すことはできない。 ７ 取消理由通知（決定の予告）において採用しなかった申立理由について （１）特許異議申立理由の概要 令和６年８月７日提出の特許異議申立書の概要は、本件特許の請求項１～８に係る特許は、以下の特許異議申立理由（以下「申立理由」という。）のとおり、特許法１１３条２号に該当するというものである。 ［申立理由１］ 本件特許の請求項１、３に係る発明は、甲１号証に記載された発明であり、特許法２９条１項３号に該当し特許を受けることができないものであるから、特許法１１３条２号に該当する。 ［申立理由２－１］ 本件特許の請求項１～３に係る発明は、甲１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法２９条２項の規定により特許を受けることができないものであるから、特許法１１３条２号に該当する。 ［申立理由２－２］ 本件特許の請求項４～８に係る発明は、甲１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法２９条２項の規定により特許を受けることができないものであるから、特許法１１３条２号に該当する。 （２）証拠方法 ア 特許異議申立書とともに、甲１～甲５号証が提出された。このうち、甲１～甲３号証は、上記第５、１（１）に示した文献であり、記載内容は上記第５、２（１）～（３）のとおりである。甲４号証及び甲５号証は以下のとおりである。 ・甲４号証：特開２０１８-７０４２２号公報 ・甲５号証：特開２０１４－１５４７３４号公報 イ 甲４号証には次の記載がある。 「【請求項１】 ハロゲン化ガリウム水溶液のミストをキャリアガスとともに結晶成長部に供給し、結晶成長部で酸化ガリウムを作製する工程を含み、前記結晶成長部は周辺部と成長部を含み、成長部の温度が周辺部よりも高温であるコールドウォール構造を有する、酸化ガリウムの製造方法。」 「【００１１】 ハロゲン化ガリウム水溶液中のハロゲン化ガリウムの濃度は、0.1～5mol/L程度が好ましく、1～3 mol/L程度がより好ましい。また、金属ガリウムを溶解するハロゲン化水素酸が塩酸の場合、希塩酸、濃塩酸のいずれも使用することができ、例えば1～12Ｎ(36%)の塩酸が使用できる。塩酸以外のハロゲン化水素酸も同様に希ハロゲン化水素酸と濃ハロゲン化水素酸のいずれを使用してもよい。」 「【００１９】 以下に参考例、実施例及び試験例を挙げて本発明を更に具体的に説明するが、これらは本発明を限定するものではない。 実施例１ 塩酸に金属ガリウムを入れると、金属ガリウムが溶け、1-2週間程度室温で放置することで1-3 mol/Lのガリウムを含む水溶液を作ることができた。これを水で希釈して0.1-0.01 mol/Lの水溶液とし、ガリウムに対して1-3 atom%程度の塩化スズ（無水）をn型不純物として添加した。図１に示す装置にて、この水溶液をドライミスト化して、周辺部300℃、結晶成長部500℃とした横型炉内で，基体に酸化アルミナ単結晶基板を用いて結晶成長を行ったところ、面内で均一なキャリア密度をもつn型酸化ガリウムを作製できた。 実施例２ 塩化スズを添加しない以外は実施例１と同様にして、不純物を実質的に含まず、測定限界を超えた高抵抗な酸化ガリウム結晶の膜を酸化アルミナ単結晶基板上に作製できた。」 ウ 甲５号証には次の記載がある。 「【００７４】 次いで、下記表６の作製条件でミストＣＶＤ法により、上記方法にて形成したゲート絶縁膜上にチャネル層（活性層）（ＩＧＺＯ）を作製した。その後フォトレジストによりチャネル層（活性層）をパターン形成した。尚、これまでのプロセスによるパターン形成は全てウェットエッチングを用いた。その後、スパッタリングでソース・ドレイン（酸化インジウム錫（ＩＴＯ））電極を配線した。この時ソース・ドレイン電極はリフトオフプロセスによりパターン形成した。 最後にチャネル層（活性層）を還元処理するために、Ｈ２とＮ２の混合ガス雰囲気（Ｈ２（５％）＋Ｎ２）下３５０℃にて１時間熱処理をした。 【００７５】 【表６】 ［図：0001431113000005.jpg］ 」 （３）申立理由についての判断 上記申立理由のうち、申立理由１についての判断は、上記４（２）に示したとおりである。なお、本件特許の請求項３に係る発明は、本件特許の請求項１を引用する発明であり、当該発明は甲１号証に対し新規性を有することは上記４（２）で述べたとおりであるから、本件特許の請求項３に係る発明が新規性を有することは明らかである。したがって、申立理由１によって本件特許の請求項１、３に係る特許を取り消すことはできない。 また、上記申立理由のうち、申立理由２－１についての判断は、上記４（３）及び５に示したとおりであり、申立理由２－１によっては、本件特許の請求項１～３に係る特許を取り消すことはできない。 そして、以下に示すとおり、申立理由２－２によっては、本件特許の請求項４～８に係る特許を取り消すことはできない。 ア 甲１号証（第５、２（１）ア、イ）には、α―Ｇａ２Ｏ３膜をミストＣＶＤで成膜する際に、ハロゲン化ガリウム源を用いることが記載されている。そうすると、甲１号証には、α―Ｇａ２Ｏ３膜をミストＣＶＤで成膜する際の原料溶液の発明として次の発明（以下「引用発明２」という。）が記載されていると認められる。 「α―Ｇａ２Ｏ３膜をミストＣＶＤで成膜する際の原料溶液であって、 ハロゲン化ガリウム源を含む原料溶液。」 イ 本件発明４と引用発明２を比較すると、両者は 「原料溶液を霧化又は液滴化して生成されたミストを、キャリアガスを用いて搬送し、前記ミストを加熱して、基体上で前記ミストを熱反応させて酸化ガリウム半導体膜の成膜を行うための原料溶液であって、 金属元素としてガリウムを含む、原料溶液。」 である点で一致し、以下の点で相違する。 ［相違点２］本件発明４は「原料溶液中の水素イオン濃度が、１×１０－１２～１×１０－２ｍｏｌ／Ｌ」であるのに対し、引用発明２ではそのことが特定されていない点。 ［相違点３］本件発明４は、「原料溶液」が「酸及び／又は塩基を含み、該塩基はアンモニアを含むものである」のに対し、引用発明２ではそのことが特定されていない点。 ウ 上記相違点２について検討すると、甲４号証及び甲５号証には、原料溶液中の水素イオン濃度の範囲として「１×１０－１２～１×１０－２ｍｏｌ／Ｌ」との範囲は記載されておらず、また、そのような範囲とする示唆も無い。加えて、甲５号証（表６）には、ガリウムアセチルアセトナートを含む溶質を蒸留水とメタノールを１０：９０で混合した溶媒に希釈した原料溶液が記載されているところ、甲１号証は、ガリウムアセチルアセトナートに代えて炭素フリーであるガリウムハライドを用いる点が改善点として記載されているから（第５、２（１）イ）、ガリウムアセチルアセトナートを用いる甲５号証を甲１号証に適用することには阻害要因がある。 エ そうすると、相違点３について検討するまでもなく、本件発明４は甲１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に想到し得たものではない。また、本件発明５～８は、本件発明４の構成を全て含む発明であるから、同様にして甲１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に相当し得たものではない。 したがって、本件発明４～８は特許法２９条２項の規定により特許を受けることができない発明ではないから、本件の請求項４～８に係る特許は、特許法１１３条２号に該当するものではない。 第７ 結言 以上のとおり、本件特許の請求項１～８に係る特許は、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、取り消すことはできない。さらに、他に本件特許の請求項１～８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。