2024-700130

特許第７３２６５１４号発明「フレーク状銀粉およびその製造方法、ならびに導電性ペースト」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７３２６５１４号の請求項１、２、５に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７３２６５１４号（以下「本件特許」という。）の請求項１～５に係る特許についての出願は、令和 ４年 ２月２５日（優先権主張 令和 ３年 ３月 ８日）の出願（特願２０２２－２７３６９号。以下、「本願」という。）であって、令和 ５年 ８月 ４日にその特許権の設定登録がなされ、同年 ８月１５日にその特許掲載公報が発行されたものである。 その後、令和 ６年 ２月１４日に、請求項１、２、５に係る特許に対し、特許異議申立人である山崎 浩一郎（崎は立崎。以下「申立人」という。）により特許異議の申立てがされた。 第２ 本件発明 本件特許の請求項１～５に係る発明は、本願の願書に添付した特許請求の範囲の請求項１～５に記載された事項により特定される、次のとおりのものである（以下、請求項１～５に係る発明を、それぞれ「本件発明１」～「本件発明５」という。また、これらを総称して「本件発明」という。）。 「【請求項１】 タップ密度が０．８ｇ／ｍＬ～１．９ｇ／ｍＬであり、レーザー回折散乱式粒度分布測定による積算５０％粒子径（Ｄ５０）が２μｍ～７μｍであり、 前記積算５０％粒子径（Ｄ５０）に対する、レーザー回折散乱式粒度分布測定による積算１０％粒子径（Ｄ１０）と積算９０％粒子径（Ｄ９０）との差の比［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］が、１．３５以下であることを特徴とするフレーク状銀粉。 【請求項２】 前記タップ密度が０．８ｇ／ｍＬ～１．６ｇ／ｍＬである請求項１に記載のフレーク状銀粉。 【請求項３】 メディアを衝突させることにより球状銀粉をフレーク化してフレーク状銀粉を得るフレーク化工程を含み、 前記フレーク化工程が、前記球状銀粉の走査型電子顕微鏡により測定した平均一次粒子径（Ｄｓｅｍ）を用いて下記式１により算出した平均体積をＶ１とし、前記フレーク状銀粉の累積平均長径（Ｌ）および累積平均厚み（Ｔ）を用いて下記式２により算出した平均体積をＶ２としたときに、前記平均体積Ｖ１に対する前記平均体積Ｖ２の比（Ｖ２／Ｖ１）が１．０～１．５を満たすように行われ、 前記フレーク状銀粉のタップ密度が０．８ｇ／ｍＬ～１．９ｇ／ｍＬであり、 前記フレーク状銀粉のレーザー回折散乱式粒度分布測定による積算５０％粒子径（Ｄ５０）が２μｍ～７μｍであることを特徴とするフレーク状銀粉の製造方法。 Ｖ１＝４／３×π×（Ｄｓｅｍ／２）３ （式１） Ｖ２＝Ｔ×π×（Ｌ／２）２ （式２） 【請求項４】 前記球状銀粉のレーザー回折散乱式粒度分布測定による積算５０％粒子径（Ｄ５０）が０．７５μｍ～３μｍである請求項３に記載のフレーク状銀粉の製造方法。 【請求項５】 請求項１から２のいずれかに記載のフレーク状銀粉を含み、 前記フレーク状銀粉の含有量が３０質量％～８０質量％であることを特徴とする導電性ペースト。」 第３ 特許異議の申立ての理由の概要 申立人は、証拠方法として、後記する甲第１号証～甲第６号証を提出し、以下の申立理由１、２により、本件特許の請求項１、２、５に係る特許は取り消されるべきものである旨主張している。 １ 申立理由１（進歩性） （１）申立理由１－１ 本件発明１、２は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２、３号証に記載された事項に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 （２）申立理由１－２ 本件発明５は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ２ 申立理由２（明確性要件） 本件発明１、２、５は、フレーク状銀粉の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の上限だけを示す数値範囲限定が行われており、その下限は技術常識や本願の願書に添付した明細書（以下、「本件明細書」という。）の記載に照らしても明らかでないため、発明の範囲が不明確である。 よって、本件発明１、２、５については、特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第２号に適合するものではないから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ３ 証拠方法 ・甲第１号証：特開２０１４－８０５５８号公報 ・甲第２号証：特開２０１１－５２３００号公報 ・甲第３号証：特開２０１５－１０２５６号公報 ・甲第４号証：特開２００４－１１１０５７号公報 ・甲第５号証：特表２０１２－５０９９６５号公報 ・甲第６号証：特開２０１５－１７８５９７号公報 第４ 当審の判断 以下に述べるように、特許異議申立書に記載した申立ての理由によっては、本件特許の請求項１、２、５に係る特許を取り消すことはできない。 １ 申立理由１－１（進歩性）について （１）甲第１号証に記載された発明 本願の優先日前に公知となった甲第１号証には、「導電性組成物」（発明の名称）に関する記載があり、その請求項１、２の記載を前提に、導電性組成物に含まれる金属フレーク、特に、段落【０１２６】に記載された銀フレーク４、段落【０１２８】に記載された銀フレーク６に着目すると、次の２つの発明（以下「甲１発明１」、「甲１発明２」という。）が記載されていると認められる。なお、以下では、「Ｄ１０」、「Ｄ５０」、「Ｄ９０」を、それぞれ、「Ｄ１０」、「Ｄ５０」、「Ｄ９０」と表記する。 ＜甲１発明１＞ 平均粒径（Ｄ５０）が５．１μｍ、ＢＥＴ比表面積が１．５ｍ２／ｇ、タップ密度が１．６ｇ／ｃｍ３である銀フレーク。 ＜甲１発明２＞ 平均粒径（Ｄ５０）が４．０μｍ、ＢＥＴ比表面積が２．７ｍ２／ｇ、タップ密度が０．８ｇ／ｃｍ３である銀フレーク。 （２）本件発明１について ア 本件発明１と甲１発明１との対比・判断 （ア）対比 ａ 甲１発明１における、「タップ密度」と、本件発明１における、「タップ密度」とは、同一の測定方法により測定されるものであるから（甲第１号証の段落【０１３４】、本件明細書の段落【００５２】）、甲１発明１における、「タップ密度が１．６ｇ／ｃｍ３」であることは、本件発明１における、「タップ密度が０．８ｇ／ｍＬ～１．９ｇ／ｍＬ」であることに相当する。 ｂ 甲１発明１における、「銀フレーク」と、本件発明１における、「フレーク状銀粉」とは、「銀粉」である限りにおいて共通する。 ｃ 以上のとおりであるから、本件発明１と甲１発明１とは、「タップ密度が０．８ｇ／ｍＬ～１．９ｇ／ｍＬである銀粉。」である点で一致し、以下の点で相違する。 ＜相違点１＞ 本件発明１では、「レーザー回折散乱式粒度分布測定による積算５０％粒子径（Ｄ５０）が２μｍ～７μｍであ」るのに対し、甲１発明１では、「平均粒径（Ｄ５０）が５．１μｍ」である点。 ＜相違点２＞ 銀粉が、本件発明１では、「フレーク状」銀粉であるのに対し、甲１発明１では、銀「フレーク」である点。 ＜相違点３＞ 本件発明１では、「前記積算５０％粒子径（Ｄ５０）に対する、レーザー回折散乱式粒度分布測定による積算１０％粒子径（Ｄ１０）と積算９０％粒子径（Ｄ９０）との差の比［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］が、１．３５以下」であるのに対し、甲１発明１では、上記比が、そのような値となるのか不明である点。 （イ）判断 ａ 相違点１について （ａ）甲１発明１において、「平均粒径（Ｄ５０）が５．１μｍ」であることは、「レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（日機装製、「マイクロトラック」）を用いて、測定された体積基準中心粒径」（甲第１号証の段落【０１３２】）が「５．１μｍ」であることを意味するものである。ここで、甲１発明１の銀フレークは、単一組成の銀粒子群であると解されるから、それぞれの粒子の密度は同一の値であると認められる。そうすると、「体積基準」で得られる中心粒径と、体積と密度との積である「質量」を基準として得られる中心粒径は等しい値となるといえる。そうすると、甲１発明１における、「体積基準中心粒径」は、「質量基準中心粒径」と言い換えることもできる。また、甲第１号証における「中心粒径」が「積算５０％粒子径」を意味することは、技術常識である。 （ｂ）一方、本件発明１における、「レーザー回折散乱式粒度分布測定による積算５０％粒子径（Ｄ５０）」は、本件明細書の段落【００１８】では、「レーザー回折散乱式粒度分布測定による」と説明されており、段落【００５０】では、「体積基準の」「積算５０％粒子径（Ｄ５０）」を測定したと記載されている。上記（ａ）のとおり、本件発明１においても、体積基準の粒子径と、質量基準の粒子径とは等しい値となるから、段落【００１８】の記載と、段落【００５０】の記載とは矛盾せず、本件発明１の「積算５０％粒子径（Ｄ５０）」は、体積基準、質量基準のどちらかであると認められる。 （ｃ）そうすると、甲１発明１において、「平均粒径（Ｄ５０）が５．１μｍ」であることは、本件発明１において、「レーザー回折散乱式粒度分布測定による積算５０％粒子径（Ｄ５０）が２μｍ～７μｍであ」ることに相当する。 よって、相違点１は実質的な相違点ではない。 ｂ 相違点３について （ａ）甲第１号証には、銀フレークの粒度分布について、「平均粒径（Ｄ５０）」（体積基準の中心粒径）以外の値が記載されていないから、甲１発明１の銀フレークにおける、Ｄ１０、Ｄ９０の値は不明であり、同様に、［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値も不明である。また、技術常識を考慮しても、甲１発明１の銀フレークの［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値が「１．３５以下」であるかどうかは不明である。 よって、相違点３は、実質的な相違点である。 （ｂ）そこで、相違点３の容易想到性について検討する。 本願の優先日前に公知となった甲第３号証には、「フレーク状銀粉及びその製造方法、並びに導電性ペースト」（発明の名称）に関する記載があり、当該フレーク状銀粉の表面にリシノール酸を有することにより、樹脂を含むビヒクルとの相溶性が向上し、高充填することができるために銀粉同士の接触性が高まって導電性が大幅に向上することが記載されている（段落【０００８】）。 また、「フレーク状銀粉のレーザー回折散乱式粒度分布測定法による累積５０質量％粒径（Ｄ５０）である平均粒径としては、１μｍ～８μｍが好ましい」ことも記載されている（段落【００１１】）。 そして、実施例においては、平均粒径の測定について、「作製した各銀粉０．３ｇをイソプロピルアルコール３０ｍＬに入れ、４５Ｗ超音波洗浄器にて５分間処理後、処理液に対しマイクロトラック９３２０－Ｘ１００（ハネウエル－日機装社製）を用いて粒径を測定した。その際の累積５０質量％粒径（Ｄ５０）を銀粉の平均粒径とし、累積１０質量％粒径（Ｄ１０）、累積９０質量％粒径（Ｄ９０）の値も求めた」ことも記載されている（段落【００４２】）。なお、「マイクロトラック９３２０－Ｘ１００」は、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置であるから、甲第３号証における粒径は、本件発明１、甲１発明１と同様のものである。 これら実施例の値から、［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を計算すると、その値は１．２５となる（段落【００４２】、段落【００５０】の実施例１：［（２．９－０．９）／１．６］＝１．２５、実施例２：［（３．４－０．９）／２．０］＝１．２５）。 しかしながら、甲第３号証においては、単に、フレーク状銀粉のＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０の値が記載されるにとどまり、その技術的意義については何ら記載されておらず、また、フレーク状銀粉の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を「１．３５以下」とすることについても記載されていないから、甲第３号証におけるフレーク状銀粉の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の計算値が１．２５であるからといって、甲１発明１の銀フレークの［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を１．２５とすることが、動機付けられるとはいえない。 （ｃ）ｉ また、本願の優先日前に公知となった甲第２号証には、「フレーク状銀粉及びその製造方法、並びに導電性ペースト」（発明の名称）に関する記載があり、当該フレーク状銀粉の粒径の測定方法について、実施例では、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（日機装（株）製、ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ ＨＲＡ）を用いて行っており（段落【００２９】）、甲第２号証における粒径は、本件発明１、甲１発明１と同様のものである。 また、甲第２号証には、導電性ペースト中のフレーク状銀粉のうち、粒径の比較的大きい銀粉が、時間とともに容器中の下方に多く存在するようになって、導電性ペーストに含まれるフレーク状銀粉の粒度分布が変動することで、導電膜の品質が変動することがあるが、フレーク状銀粉の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を、１．１５～１．３３とすることで、導電膜の品質の変動を抑制できることが記載されている（段落【０００６】、【０００８】、【００２２】、【００２３】、【００２８】の実施例１～５）。 一方、甲第１号証において、平均粒径の上限値を定める理由は、「大きすぎると接触面積を大きくできるものの経時的にフレークが沈降して導電性組成物中において不均一になって基材に塗布した際に濃度勾配が生じやすくなるためか、かえって十分な導電性や熱伝導性が得られない場合がある」ためである（段落【００２８】）。また、タップ密度の上限値を定める理由は、「大きすぎると、導電性組成物における沈降速度が速くなってしまい、経時的にフレークが沈降して導電性組成物中において不均一になって基材に塗布した際に濃度勾配が生じやすくなるためか、かえって十分な導電性や熱伝導性が得られない場合がある」ためである（段落【００３４】）。 そして、甲１発明１の銀フレークは、「平均粒径（Ｄ５０）が５．１μｍ」であり、甲第１号証における、さらに好ましい範囲である「０．９～６μｍ（例えば、１～５．５μｍ）」（段落【００２８】）に包含される平均粒径（Ｄ５０）を有するものであり、「タップ密度が１．６ｇ／ｃｍ３」であり、甲第１号証における、さらに好ましい範囲である「０．８～４ｇ／ｃｍ３」（段落【００３４】）に包含されるタップ密度を有するものであるから、上記のような、「経時的にフレークが沈降して」「十分な導電性や熱伝導性が得られない」銀フレークであるとはいえない。 そうすると、上記のとおり、甲第２号証に、フレーク状銀粉の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を適正化することで、粒径の比較的大きい銀粉が、時間とともに容器中の下方に多く存在することによる、導電膜の品質の変動を抑制できることが記載されているとしても、甲１発明１の銀フレークは、すでに、銀フレークが沈降することが抑制されているから、甲１発明１の銀フレークにおいて、さらに［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を適正化することが動機付けられるとはいえない。 ii 次に、甲１発明１の銀フレークにおいて、甲第２号証に記載の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を適正化することが動機付けられると仮定した場合について検討すると、本件発明の効果は、幅５００μｍの回路を印刷した際の平均線幅が４５５～５２８μｍ、体積抵抗率が１．０×１０－３Ω・ｃｍ以下、連続印刷性について、２回目の導電膜において断線や抵抗値の大幅な上昇が生じないというものである（表３）。 一方、甲第１～３号証には、導電性ペーストにおける体積抵抗率に係る記載はあるものの、回路を印刷した際の平均線幅の均質性や連続印刷性に係る記載はないから、本件発明の平均線幅の均質性や連続印刷性の効果は、当業者が予測し得ない顕著な効果であると認められる。 そうすると、本件発明の効果が当業者が予測し得ない顕著な効果であることを踏まえると、甲１発明１の銀フレークにおいて、［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の値を適正化することは、当業者が容易に想到することであるとはいえない。 （ｄ）よって、相違点２について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明１及び甲第２、３号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 イ 本件発明１と甲１発明２との対比・判断 （ア）対比 本件発明１と甲１発明２とを対比すると、上記ア（ア）と同様に、本件発明１と甲１発明２とは、「タップ密度が０．８ｇ／ｍＬ～１．９ｇ／ｍＬである銀粉。」である点で一致し、上記相違点１～３と同様の相違点で相違する。 （イ）判断 上記相違点１～３と同様の相違点について検討すると、上記相違点１～３については、上記ア（イ）で検討したとおりであるから、同様の理由により、本件発明１は、甲１発明２及び甲第２、３号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 ウ 小括 以上のとおり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２、３号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （３）本件発明２について ア 本件発明２と甲１発明１、甲１発明２との対比・判断 （ア）対比 本件発明２と甲１発明１、甲１発明２とを対比すると、上記（２）ア（ア）と同様に、本件発明２と甲１発明１、甲１発明２とは、「タップ密度が０．８ｇ／ｍＬ～１．６ｇ／ｍＬである銀粉。」である点で一致し、上記相違点１～３と同様の相違点で相違する。 （イ）判断 上記相違点１～３と同様の相違点について検討すると、上記相違点１～３については、上記（２）ア（イ）で検討したとおりであるから、同様の理由により、本件発明２は、甲１発明１又は甲１発明２及び甲第２、３号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 イ 小括 以上のとおり、本件発明２は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２、３号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （４）申立理由１－１（進歩性）についてのまとめ 以上のとおり、申立理由１－１（進歩性）によっては、本件特許の請求項１、２に係る特許を取り消すことはできない。 ２ 申立理由１－２（進歩性）について （１）甲第１号証に記載された発明 本願の優先日前に公知となった甲第１号証には、「導電性組成物」（発明の名称）に関する記載があり、その請求項１、２の記載を前提に、導電性組成物に含まれる金属フレーク、特に、段落【０１２６】に記載された銀フレーク４を用いた実施例６（段落【０１４４】）、段落【０１２８】に記載された銀フレーク６を用いた実施例８（段落【０１４６】）に着目すると、次の２つの発明（以下「甲１発明３」、「甲１発明４」という。）が記載されていると認められる。 ＜甲１発明３＞ 平均粒径（Ｄ５０）が５．１μｍ、ＢＥＴ比表面積が１．５ｍ２／ｇ、タップ密度が１．６ｇ／ｃｍ３である銀フレークを１００重量部、多官能型エポキシ樹脂成分Ａを１０重量部、溶媒としてのブチルカルビトールを２０重量部、含む導電性組成物。 ＜甲１発明４＞ 平均粒径（Ｄ５０）が４．０μｍ、ＢＥＴ比表面積が２．７ｍ２／ｇ、タップ密度が０．８ｇ／ｃｍ３である銀フレークを１００重量部、多官能型エポキシ樹脂成分Ａを１０重量部、溶媒としてのブチルカルビトールを２０重量部、含む導電性組成物。 （２）本件発明５について ア 本件発明５と甲１発明３、甲１発明４との対比・判断 （ア）対比 本件発明５と甲１発明３、甲１発明４とを対比すると、上記１（２）ア（ア）と同様に、本件発明５と甲１発明３、甲１発明４とは、少なくとも、上記相違点１～３と同様の相違点で相違する。 （イ）判断 上記相違点１～３と同様の相違点について検討すると、上記相違点１～３については、上記１（２）ア（イ）で検討したとおりであるから、同様の理由により、本件発明５は、甲１発明３又は甲１発明４及び甲第２、３号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 この点、甲第４号証に、「薄片状銀粉Ａと薄片状銀粉Ｂとの合計を導電性ペーストの固形分に対して３５～８５重量％となるように含有する導電性ペースト組成物」（請求項１）が記載され、甲第５号証に、「（ａ）少なくとも３ミクロンの平均粒度を有し、粒子の少なくとも１０％が７ミクロンより大きく、ステアリン酸界面活性剤を有する５０％～８５重量％の銀フレークと、（ｂ）ｉ．１６～２５重量％のビニルコポリマー樹脂と、ｉｉ．７５～８４重量％の有機溶剤とを含む１５～５０重量％の有機媒体とを含む、ポリマー厚膜組成物」（請求項１）が記載され、甲第６号証に、「導電性組成物中における銀粉の含有率は、例えば導電性組成物中に含まれる全固形分量を基準として好ましくは５０～８０質量％」（段落【００４１】）であることが記載されていても変わるものではない。 イ 小括 以上のとおり、本件発明５は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （３）申立理由１－２（進歩性）についてのまとめ 以上のとおり、申立理由１－２（進歩性）によっては、本件特許の請求項５に係る特許を取り消すことはできない。 ３ 申立理由２（明確性要件）について （１）ア 申立人は、特許異議申立書の第１８～１９ページの３（４）エにおいて、本件発明１、２、５は、「フレーク状銀粉の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の上限だけを示す数値範囲限定が行われており、その下限は技術常識や本件明細書の記載に照らしても明らかでないため、発明の範囲が不明確である」と主張する。 イ ここで、Ｄ１０は、レーザー回折散乱式粒度分布測定による積算１０％粒子径であり、同様に、Ｄ５０は積算５０％粒子径、Ｄ９０は積算９０％粒子径であるから、技術常識に照らして、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０の間には、Ｄ１０≦Ｄ５０≦Ｄ９０の関係が成り立つと認められる。 そうすると、［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の下限値は、Ｄ１０＝Ｄ５０＝Ｄ９０の場合に０となるから、フレーク状銀粉の［（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０］の下限値は明確である。 よって、本件発明１、２、５について、特許請求の範囲の記載は、特許を受けようとする発明が明確である。 ウ 以上のとおりであるから、申立人の主張は採用できない。 （２）申立理由２（明確性要件）についてのまとめ 以上のとおり、申立理由２（明確性要件）によっては、本件特許の請求項１、２、５に係る特許を取り消すことはできない。 第５ むすび 以上のとおりであるから、特許異議申立書に記載した申立ての理由によっては、本件特許の請求項１、２、５に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件特許の請求項１、２、５に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。