特許異議申立
2023-701226
塗料組成物
- 審判番号
- 2023-701226
- 法域
- 特許
- 審判種別
- 異議申立(異議の決定)
- 出願番号
- 特願2022-137513
- 登録番号
- 7281591
- 請求日
- 2023年11月21日
- 審決日
- 2025年03月11日
- 公報発行日
- 2025年06月27日
- 結論
- 訂正認容
- 当事者
- 【権利者】日本ペイント・インダストリアルコーティングス株式会社
- 【権利者代理人】山尾 憲人
- 【権利者代理人】山本 宗雄
- 【権利者代理人】齋藤 明子
- 【異議申立人】川口 結生
- 【異議申立人】永田 憲遵
- 審判長/審判官
- 審判長 門前 浩一
- 審判官 関根 裕
- 審判官 長谷川 真一
- 分類
- P1651.121-YAA(C09D) / P1651.536-YAA(C09D) / P1651.537-YAA(C09D)
- 根拠条文(結論部分から自動抽出・参考)
- 特許法120条の8第1項特許法135条
- 条文(本文から自動抽出・参考)
- 特許法第120条の5第9項、特許法第29条第2項、特許法第120条の5第2項、特許法第126条第5項、特許法第126条第6項、特許法第36条第6項第1号、特許法第36条第4項第1号、特許法第36条第6項第2号、特許法第120条の5第4項、特許法第126条第7項、特許法第36条、特許法第2条
- データ出所
- 審決公報(XML)
事件の表示
特許第7281591号発明「塗料組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
結論
結 論
特許第7281591号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔1~8〕について訂正することを認める。
特許第7281591号の請求項1、2、4、5、7、8に係る特許を維持する。
特許第7281591号の請求項3、6に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
理由
理 由
第1 手続の経緯
特許第7281591号(以下「本件特許」ともいう。)についての出願は、令和4年8月31日の出願であって、令和5年5月17日にその特許権の設定登録(請求項の数8)がされ、同年同月25日に特許掲載公報が発行された。その後、当該特許に対して、令和5年11月21日に特許異議申立人 川口 結生(以下「申立人A」ともいう。)により全請求項に係る特許に対して特許異議の申立てがされ、同年同月24日に特許異議申立人 永田 憲遵(以下「申立人B」ともいう。)により全請求項に係る特許に対して特許異議の申立てがされ、同年12月28日に申立人Aから手続補正書が提出され、当審から令和6年8月20日付けで取消理由を特許権者に通知したところ、同年10月15日に特許権者から訂正の請求(以下この請求を「本件訂正請求」といい、この請求による訂正を「本件訂正」という。)がされると共に意見書が提出され、同年同月29日付けで当審から申立人に訂正請求があった旨の通知をし、同年11月21日に申立人Aから意見書が提出されたものである。
第2 本件訂正についての判断
1 請求の趣旨
本件訂正請求の趣旨は、「特許第7281591号の特許請求の範囲を本訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項1~8について訂正することを求める。」というものである。
2 訂正事項
本件訂正は次の訂正事項からなる。下線は、訂正箇所であり、合議体が付した。
(1)訂正事項1
特許請求の範囲の請求項1に、
「前記ポリイソシアネート化合物(B)は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を含み、」とあるのを、
「前記ポリイソシアネート化合物(B)は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を含み、
前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)は、以下の式(II):
【化2】
[図:0001423443000001.jpg]
[式(II)中、
R3は、C1-20アルキレン基を表す。
R4は、C1-20アルキル基を表す。]
で表され、」に訂正する。
(請求項1の記載を引用する請求項2、4、5、7、8も同様に訂正する。)
(2)訂正事項2
特許請求の範囲の請求項1に、
「前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり、」とあるのを、
「前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下であり、
前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり、」に訂正する。
(請求項1の記載を引用する請求項2、4、5、7、8も同様に訂正する。)
(3)訂正事項3
特許請求の範囲の請求項1に、
「前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である、塗料組成物。」とあるのを、
「前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下であり、
前記塗料組成物における顔料(C)の顔料体積濃度が、10体積%以上40体積%以下である、塗料組成物。」に訂正する。
(請求項1の記載を引用する請求項2、4、5、7、8も同様に訂正する。)
(4)訂正事項4
特許請求の範囲の請求項3を削除する。
(5)訂正事項5
特許請求の範囲の請求項4に、
「前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上である」と記載されているのを、
「前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、80モル%以上である」に訂正する。(請求項4の記載を引用する請求項8も同様に訂正する。)
(6)訂正事項6
特許請求の範囲の請求項6を削除する。
(7)訂正事項7
特許請求の範囲の請求項8に、
「アニオン性基及びカチオン性基を有する化合物を更に含む、請求項1~7のいずれか1項に記載の塗料組成物。」とあるうち、請求項3、6を引用するものを削除し、
「アニオン性基及びカチオン性基を有する化合物を更に含む、請求項1、2、4、5、7のいずれか1項に記載の塗料組成物。」に訂正する。
3 訂正要件についての判断
(1)一群の請求項
本件訂正前の請求項1~8のうち、請求項2~8は、請求項1を直接又は間接的に引用する請求項であるから、本件訂正前の請求項1~8及びそれらに対応する本件訂正後の請求項1~8は、特許法第120条の5第4項に規定される一群の請求項である。
(2)訂正事項1について
ア 訂正の目的
訂正事項1は、訂正前の請求項1の「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)」を上記「式(II)」の構造のものに限定するものであるから、訂正事項1は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ 実質上の拡張・変更の有無
訂正事項1は、訂正前の請求項1の「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)」を上記「式(II)」の構造のものに限定するものであるから、特許請求の範囲を実質的に拡張・変更するものではない。
したがって、上記訂正事項は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合するものである。
ウ 新規事項の追加の有無
訂正事項1は、訂正前の請求項3の「前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)は、以下の式(II):
【化2】
[図:0001423443000002.jpg]
[式(II)中、
R3は、C1-20アルキレン基を表す。
R4は、C1-20アルキル基を表す。]
で表される、」との記載に基づくものである。
したがって、訂正事項1は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正に該当し、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(3)訂正事項2について
ア 訂正の目的
訂正事項2は、訂正前の請求項1の塗料組成物において、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)」の含有量を「ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下」に限定するものであるから、訂正事項2は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ 実質上の拡張・変更の有無
訂正事項2は、上記アのとおり、訂正前の請求項1の塗料組成物において、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)」の含有量を限定するものであるから、特許請求の範囲を実質的に拡張・変更するものではない。
したがって、訂正事項2は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合するものである。
ウ 新規事項の追加の有無
訂正事項2は、本件明細書の段落【0073】の「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量は、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル中、好ましくは50モル%以上100モル%以下・・・である。」との記載に基づくものである。
したがって、訂正事項2は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正に該当し、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(4)訂正事項3について
ア 訂正の目的
訂正事項3は、訂正前の請求項1の塗料組成物において、「顔料(C)」の顔料体積濃度を「10体積%以上40体積%以下」に限定するものであるから、訂正事項3は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ 実質上の拡張・変更の有無
訂正事項3は、上記アのとおり、訂正前の請求項1の塗料組成物において、「顔料(C)」の顔料体積濃度を限定するものであるから、特許請求の範囲を実質的に拡張・変更するものではない。
したがって、訂正事項3は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合するものである。
ウ 新規事項の追加の有無
訂正事項3は、訂正前の請求項6の「前記塗料組成物中における前記顔料(C)の顔料体積濃度が、10体積%以上40体積%以下である」との記載に基づくものである。
したがって、訂正事項3は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正に該当し、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(5)訂正事項4、6について
訂正事項4、6はそれぞれ、請求項3、6を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではない。
したがって、訂正事項4、6は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的としたものであり、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項及び第6項に適合するものである。
(6)訂正事項5について
ア 訂正の目的
訂正事項5は、訂正前の請求項4において、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上である」を、「前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、80モル%以上である」とすることにより、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有割合の範囲を限定するものであるから、訂正事項5は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ 実質上の拡張・変更の有無
訂正事項5は、上記アのとおり、訂正前の請求項4において、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有割合の範囲を限定するものであるから、特許請求の範囲を実質的に拡張・変更するものではない。
したがって、訂正事項5は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第6項に適合するものである。
ウ 新規事項の追加の有無
訂正事項5は、本件明細書の段落【0073】の「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量は、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中・・・更に好ましくは80モル%以上100モル%以下である。」との記載に基づくものである。
したがって、訂正事項5は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正に該当し、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(7)訂正事項7について
ア 訂正の目的
訂正事項7は、訂正前の請求項8が、「請求項1~7のいずれか1項」を引用するものであったところ、その引用する請求項を「請求項1、2、4、5、7のいずれか1項」とすることにより、引用請求項数を削減するものであるから、訂正事項7は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ 実質上の拡張・変更、新規事項の追加の有無
訂正事項7は、上記アのとおり、訂正前の請求項8の引用請求項数を削減するものであるから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許請求の範囲を実質的に拡張・変更するものではない。
したがって、訂正事項7は、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項及び第6項に適合するものである。
(5)独立特許要件
本件訂正においては、訂正前の全ての請求項に対して特許異議の申立てがされているので、特許法第120条の5第9項で読み替えて準用する特許法第126条第7項の規定は課されない。
4 小括
上記3において検討した訂正要件についての判断をまとめると、上記訂正事項1~7の訂正は、訂正要件を満たすものであるから、本件訂正は適法なものである。
したがって、本件特許の特許請求の範囲を、本件訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔1~8〕について訂正することを認める。
第3 本件発明及び本件明細書の記載
1 本件発明
上記第2のとおり、本件訂正は認められたから、本件特許の請求項1~8に係る発明(以下、請求項番号にしたがって「本件発明1」などといい、まとめて「本件発明」ということもある。)は、訂正特許請求の範囲の請求項1~8に記載された事項により特定される、次のとおりのものである。下線は、訂正箇所であり、合議体が付した。
「【請求項1】
主剤(I)及び硬化剤(II)を含む塗料組成物であって、
前記主剤(I)及び前記硬化剤(II)の少なくとも一方が顔料(C)を含み、
前記主剤(I)は、ポリアミン化合物(A)を含み、
前記硬化剤(II)は、ポリイソシアネート化合物(B)を含み、
前記ポリアミン化合物(A)は、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含み、
前記ポリイソシアネート化合物(B)は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を含み、
前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)は、以下の式(II):
【化2】
[図:0001423443000003.jpg]
[式(II)中、
R3は、C1-20アルキレン基を表す。
R4は、C1-20アルキル基を表す。]
で表され、
前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下であり、
前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり、
前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下であり、
前記塗料組成物における顔料(C)の顔料体積濃度が、10体積%以上40体積%以下である、塗料組成物。
【請求項2】
前記アスパラギン酸エステルアミン(A1)は、
以下の式(I):
【化1】
[図:0001423443000004.jpg]
[式(I)中、
R1は、2価のC1-80炭化水素基から選ばれる1種を表し、
R2は、互いに独立して、C1-20炭化水素基を表す。]
で表される、請求項1に記載の塗料組成物。
【請求項3】
(削除)
【請求項4】
前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、80モル%以上である、請求項1に記載の塗料組成物。
【請求項5】
前記顔料(C)は、無機顔料及び/又は有機顔料を含む、請求項1に記載の塗料組成物。
【請求項6】
(削除)
【請求項7】
脱水剤を更に含む、請求項1に記載の塗料組成物。
【請求項8】
アニオン性基及びカチオン性基を有する化合物を更に含む、請求項1、2、4、5、7のいずれか1項に記載の塗料組成物。」
2 本件明細書の記載
「【発明が解決しようとする課題】
【0009】
しかしながら、本発明者らの検討によれば、ウレア結合の形成反応の速度の制御には更に検討が必要であり、且つ、得られる塗膜が要求される伸び率や機械的強度等の諸物性に応えらないという課題も生じつつある。例えば、特許文献2にあるような芳香族アミン化合物を用いた場合には、得られる塗膜の耐候性が良好でなく、外装用途等には使用できないという課題があった。
【0010】
本開示は、上記課題に鑑みてなされたものであり、ポットライフが良好であって、耐水密着性、可とう性及び耐食性に優れる塗膜を実現可能な塗料組成物の提供を目的とする。」
「【0015】
すなわち、本開示の塗料組成物では、ポリアミン化合物(A)とポリイソシアネート化合物(B)との反応により、ポリウレア化合物が形成され、塗膜が形成される。ポリアミン化合物(A)とポリイソシアネート化合物(B)との反応は、アミノ基によるイソシアネート基の炭素原子への求核反応により開始されると考えられる。本開示の塗料組成物は、ポリアミン化合物(A)として、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を用いており、含まれる2個のエステル基により、アミノ基の求核性が抑制され得る。他方、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)は、化合物としては直鎖に近い構造を有するものの、アロファネート基に含まれる水素原子と酸素原子とが相互作用し、凝集力を発揮し得ると考えられる。本開示の塗料組成物では、かかるポリアミンとポリイソシアネートと顔料(C)を含むことでポットライフが良好となり得、更に、塗膜の形成過程において、アスパラギン酸エステルアミン(A1)とアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)により形成されるポリウレア構造を顔料(C)が支えることで、耐水性、可とう性及び耐食性に優れる塗膜を実現し得ると考えられる。」
「【0016】
[ポリアミン化合物(A)]
ポリアミン化合物(A)は、1分子中に、アミノ基を2個以上有する化合物を意味し、好ましくは1級アミノ基及び2級アミノ基から選ばれる1種又は2種以上を合計で2個以上有する化合物を意味する。本開示のポリアミン化合物(A)は、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含む。
【0017】
アスパラギン酸エステルアミン(A1)は、アスパラギン酸のカルボキシ基がエステル化された構造を含むアミン化合物であり、好ましくは、2個のアスパラギン酸がそれぞれエステル化され、アミノ基の窒素原子が、それぞれ2価の有機基に結合している化合物であり得る。
【0018】
アスパラギン酸エステルアミン(A1)を用いることで、ポットライフが良好になり得る。本開示は、特定の理論に限定して解釈されるべきではないが、ポットライフが良好になる理由は、以下のように考えられる。すなわち、ポリアミン化合物(A)と、ポリイソシアネート化合物(B)との反応は、アミノ基による、イソシアネート基の炭素原子への求核反応が関与していると考えられる。そのため、かかる反応を抑制することで、ポットライフが良好になり得ると考えられる。アスパラギン酸エステルアミン(A1)では、第2級アミノ基に-CH(COOR2)-CH2-COOR2が結合している。そのため、第2級アミノ基は、かかる基による立体障害の影響を受け、イソシアネート基への求核反応が抑制され得ると考えられる。」
「【0063】
[ポリイソシアネート化合物(B)]
ポリイソシアネート化合物(B)は、一分子中に、イソシアネート基を2以上有する化合物を意味する。
【0064】
ポリイソシアネート化合物(B)は、アロファネート基(-O-CO-N(-)-CO-NH-)を含むポリイソシアネート化合物(B1)(以下、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)」ともいう)を含む。これにより、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性が良好になり得る。本開示は、特定の理論に限定して解釈されるべきではないが、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を用いることで、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性が良好になる理由は、以下のように考えられる。
【0065】
すなわち、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)では、イソシアネート基は、反応性基の数が少なく、得られる塗膜において、架橋点の数が抑制され得る。そのため、塗膜の柔軟性(可とう性)を向上できると考えられる。一方、アロファネート基では、末端の酸素原子と水素原子が、水素結合し得るため、塗膜の凝集力は高くなると考えられる。そのため、耐水密着性、耐食性が良好になり得ると考えられる。」
・・・
【0071】
アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)としては、市販品を用いることができ、例えば、デスモジュール31100(住化コベストロウレタン社製)、コロネート2770(東ソー社製)、デュラネートA201H(旭化成社製)等が挙げられる。
・・・
【0073】
アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量は、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル中、好ましくは50モル%以上100モル%以下、より好ましくは60モル%以上100モル%以下、更に好ましくは80モル%以上100モル%以下である。上記範囲内にあることで、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性が更に良好になる利点がある。」
「【0078】
前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)は、好ましくは0.5以上2.0以下、より好ましくは0.8以上1.2以下であり得る。当量比が前記の範囲内にあることにより、形成される塗膜の耐水性等が良好になるという利点がある。」
「【0080】
[顔料(C)]
本開示の塗料組成物は、顔料(C)を含む。顔料(C)を含むことで、ポリアミン化合物(A)とポリイソシアネート化合物(C)により形成されるポリウレア構造が支持され得ると考えられ、得られる塗膜の耐水密着性及び耐食性が良好になり得る。前記顔料(C)は、無機顔料及び/又は有機顔料を含むことが好ましい。
・・・
【0084】
塗料組成物の顔料体積濃度(PVC)は、好ましくは10体積%以上40体積%以下、より好ましくは20体積%以上25体積%以下であり得る。PVCが前記範囲内にあることで、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性の向上に効果がある。
【0085】
なお、本明細書における顔料体積濃度(PVC:PigmentVolumeConcentration)は、塗料組成物に含まれる各顔料の比重と配合量により求めた全顔料の体積(P)と、各樹脂不揮発分の比重と配合量により求めた樹脂の体積(R)から、下記式より求めることができる。
PVC(体積%)=P/(P+R)×100
本開示において、樹脂不揮発分は、ポリアミン化合物(A)及びポリイソシアネート化合物(B)の不揮発分を意味する。」
「【実施例】
【0118】
以下の実施例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されない。実施例中「部」及び「%」は、ことわりのない限り質量基準による。
【0119】
(実施例1)
<主剤の製造>
ポリアミン化合物(A-1)としてデスモフェンNH1520 53.31質量部、顔料(C-1)としてタイペークR-980 43.29質量部、顔料(C-2)としてNジュウタン 45.00質量部、顔料(C-3)として酸化亜鉛2種 12.00質量部及び溶剤(1)として酢酸ブチル 58.95部をディスパーでかくはん、混合し、混合物を得た。
次に、卓上式SGミル1500W型分散機(大平システム社製)に、得られた混合物全量とガラスビーズ(混合物の合計質量と同量)を入れ、顔料の粒子径が20μm以下となるまで顔料分散を実施し、顔料分散塗料を調製した。
更に、得られた顔料分散塗料212.55質量部に、添加剤(4)としてディスパロン6900-10X 5.19質量部及び添加剤(5)としてポリフローNo.85 1.23質量部を添加し、ディスパーを用いて均一になるまでかくはん、混合し、主剤(1)を得た。
【0120】
<硬化剤の製造>
ポリイソシアネート化合物(B1-1)としてデスモジュール31100を硬化剤(1)とした。
【0121】
<塗料組成物の製造>
上記より得られた主剤(1)及び硬化剤(1)を、前記ポリイソシアネート化合物(B-1)に含まれるイソシアネート基の総量(-NCO)と、前記ポリアミン化合物(A-1)に含まれるアミノ基の総量(-NH-)との比([NCO]/[NH])が1.0となるように、すなわち、前記主剤218.97質量部及び前記硬化剤39.09質量部を、ディスパーにより混合し、均一になるまでかくはんし、塗料組成物を得た。
【0122】
<評価用試験板の調製>
得られた主剤及び硬化剤を、下記表1に示される配合にてディスパーを用いて混合し、被塗物である鋼板(JIS G 3141、SPCC-SB鋼板、処理方法:PF-1077(リン酸鉄系処理剤)、TP技研社製)、70×150×0.8mm)の表面に、乾燥膜厚が40μmとなるようにエアスプレーガンを用いて塗装し、温度80℃で20分乾燥させた後、23℃で1週間乾燥させ、評価用試験板を得た。
【0123】
(実施例2~28、比較例1~6)
各成分の種類及び量を、表1~3に記載の種類及び量とした以外は実施例1と同様にして、塗料組成物を調製した。組成、諸特数値を表1~3に示す。なお、表中の配合量は有り姿の量(固形分及び液体成分の両方を含む量)を示す。
【0124】
[ポリアミン化合物(A)]
(ポリアミン化合物(A1))
(A1-1)デスモフェンNH1520、住化コベストロウレタン社製、脂環族2級ポリアミン(アスパラギン酸エステルアミン);固形分濃度:100質量%、重量平均分子量:585、アミン当量:290g/eq
(A1-2)デスモフェンNH1420、住化コベストロウレタン社製、脂環族2級ポリアミン(アスパラギン酸エステルアミン);固形分濃度:100質量%、重量平均分子量:555、アミン当量:276g/eq
(その他のポリアミン化合物)
(A1-3)フェイスパラティックF520、Feiyang社製、脂肪族2級ポリアミン(アスパラギン酸エステルアミン):固形分濃度:96質量%、重量平均分子量:582、アミン当量:290g/eq
(A2-4)JEFFAMINE D-2000、HUNTSMAN社製、脂肪族1級ポリアミン化合物(ポリオキシプロピレンジアミン);固形分濃度:100質量%、重量平均分子量:2,000、アミン当量:1,000g/eq
【0125】
[ポリイソシアネート化合物(B)]
(B1-1)デスモジュールN31100、住化コベストロウレタン社製、脂肪族イソシアネート化合物(HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のアロファネート体);固形分濃度:100質量%、NCO含有量:20.0質量%
(B1-2)コロネート2770、東ソー社製、脂肪族イソシアネート化合物(HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のアロファネート体);固形分濃度:100質量%、NCO含有量:19.4質量%
(B2-3)コロネートHXR、東ソー社製、脂肪族イソシアネート化合物(HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のイソシアヌレート体);固形分濃度:100質量%、NCO含有量:21質量%
(B2-4)ミリオネートMR-200、東ソー社製、芳香族イソシアネート化合物(MDI(ジフェニルメタンジイソシアネート));固形分濃度:100質量%、NCO含有量:31.25質量%
(B2-5)デスモジュールN3400、住化コベストロウレタン社製、脂肪族イソシアネート化合物(HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のウレトジオン体);固形分濃度:100質量%、NCO含有量:21.8質量%
(B2-6)デスモジュール3200、住化コベストロウレタン社製、脂肪族イソシアネート化合物(HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のビウレット体);固形分濃度:100質量%、NCO含有量:23.0質量%
【0126】
[顔料(C)]
(C-1):タイペークR-980:石原産業社製、無機顔料(二酸化チタン)
(C-2):Nジュウタン:丸尾カルシウム社製、無機顔料(炭酸カルシウム)
(C-3):酸化亜鉛2種:堺化学工業社製、無機顔料(酸化亜鉛)
(C-4):Novoperm Orange HL70:クラリアント社製、有機顔料(ベンズイミダゾロン系顔料)
【0127】
[その他の成分]
溶剤:
溶剤(1):酢酸ブチル:JNC社製
溶剤(2):酢酸エチル:JNC社製
添加剤:
添加剤(1):モレキュラーシーブ4A:ユニオン昭和社製、合成ゼオライト
添加剤(2):BYK-ES80(酸価:140mgKOH/g、アミン価:140mgKOH/g):BYK社製、固形分濃度:80質量%
添加剤(3):DISPERBYK-2001(酸価:19mgKOH/g、アミン価:29mgKOH/g):BYK社製、固形分濃度:46質量%
添加剤(4):ディスパロン6900-10X:楠本化成工業社製、ポリアマイド系粘性調整剤(脂肪酸アマイド)、固形分濃度:10質量%
添加剤(5):ポリフローNo.85:共栄社化学社製、ポリマー系レベリング剤(アクリル系)、固形分濃度:83質量%
【0128】
[評価項目]
(ポットライフ)
実施例及び比較例で得られた主剤及び硬化剤を表1に示す配合で混合し、ディスパーで1分間かくはんした(塗料混合物)。かくはん終了後、直ちに粘度カップNK2(アネスト岩田社製)を用いて、塗料混合物の粘度を測定した(初期粘度(秒))。その後、塗料混合物を放置し、5分ごとに粘度を測定し、塗料混合物の粘度が初期粘度の2倍となる時間をポットライフ(分)とした。5分以上を合格とした。塗料温度は23℃とした。
【0129】
(耐水密着性)
実施例及び比較例で得られた各試験板を室温の水中に500時間浸漬した後、その試験板を水中から取り出し、表面の水分を除去した後、ASTM D3359 Method Bに準拠した方法により、塗膜の密着性を評価した。
試験板の塗膜に、カッターにより1mmの間隔で縦横11本ずつの切れ目を入れ、その上にセロハンテープ(登録商標)(ニチバン社製)を貼付してはがし、100個のマス目のうち、残存したマス目の数をカウントした(碁盤目試験)。評価基準は下記のとおりである。△以上を合格とした。なお、100/100は、塗膜のはく離面積が0%である場合を示し、例えば、90/100は、塗膜のはく離面積が10%である場合を示し、50/100は、塗膜のはく離面積が50%である場合を示す。
○:90/100以上である。
△:70/100以上90/100未満である。
×:70/100未満である。
【0130】
(可とう性)
実施例及び比較例で得られた各試験板について、ASTM D522に準じて、可とう性を評価した。
コニカルマンドレル試験機(TP技研社製)を用いて、直径3/2インチのマンドレルに、パテ塗膜が外側(マンドレルと接触しない側)になるように試験片を接触させ、約1秒かけて一定速度で180度に折り曲げた。折り曲げた部分の塗膜を目視で観察し、塗膜のひび割れの状態を下記基準により評価した。△以上を合格とした。なお、試験は23℃で行った。
○:ひび割れの長さが0.3インチ以下である。
△:ひび割れの長さが0.3インチより大きく0.5インチ以下である。
×:ひび割れの長さが0.5インチを超える。
【0131】
(耐食性)
実施例及び比較例で得られた各試験板について、ASTM D1654に従い、複合サイクル試験機CCT1L(スガ試験機社製)を用いて、複合サイクル腐食試験(CCT)を行なった。
すなわち、各試験片に、基材に達するようにカッターナイフでクロスカット傷を入れ、(35℃で5%食塩水噴霧2時間)-(60℃で乾燥4時間)-(50℃でRH95%以上の耐湿試験機内で静置2時間)を1サイクルとして、40サイクル(合計320時間)試験を行なった。試験終了後の各試験板のクロスカット部の状態(錆及びフクレの状態)を下記基準により評価した。△以上を合格とした。
○:錆幅又はフクレ幅が4mm未満である。
○△:錆幅又はフクレ幅が4mm以上6mm未満である。
△:錆幅又はフクレ幅が6mm以上8mm未満である。
×:錆幅又はフクレ幅が8mm以上である。
【0132】
【表1】
[図:0001423443000005.jpg]
【0133】
【表2】
[図:0001423443000006.jpg]
【0134】
【表3】
[図:0001423443000007.jpg]
【0135】
実施例1~28は、本開示の実施例であり、塗料組成物のポットライフが良好であって、更に、耐水密着性、可とう性及び耐食性の良好な塗膜が得られることが確認された。
比較例1~4は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を含まない例であり、比較例1、4では、塗膜の耐食性に劣り、比較例2では、塗膜の可とう性に劣り、比較例3では塗膜の耐水密着性に劣ることが確認された。
比較例5は、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含まない例であり、主剤と硬化剤を混合後、直ちに塗料組成物の流動性が消失したため、塗膜を形成することができなかった。
比較例6は、顔料(C)を含まない例であり、塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性に劣ることが確認された。」
第4 特許異議申立ての理由等の概要及び証拠方法について
1 申立人Aの申立ての概要
申立人Aは、証拠方法として下記(2)の甲第1号証~甲第11号証(以下「甲A1」~「甲A11」ともいう。)を提出するとともに、下記(1)の特許異議の申立ての理由(以下「申立理由A1」~「申立理由A4」ともいう。)を主張する。なお、本件発明1などの発明の番号は、訂正前のものに対応している。以下、2、3についても同様である。
(1)申立ての理由
ア 申立理由A1(進歩性欠如)
本件発明1~3、5~8は、本件出願前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲A1、甲A6又は甲A10に記載された発明、並びに、甲A1~甲A6、甲A10に記載された事項に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者(以下「当業者」という。)が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、本件発明1~3、5~8に係る特許は、同法第113条第2号に該当し取り消されるべきものである。
イ 申立理由A2(実施可能要件違反)
本件明細書において、本件発明3の式(II)で特定されるアロファネート基含有イソシアネート化合物を含むポリイソシアネートの具体例として例示されているのは、デスモジュールN31100とコロネート2770の2つのみであるが、これらが、本件発明3の式(II)で特定されるアロファネート基含有イソシアネート化合物を含むのかが確認できず、その含有率の測定方法も不明であるから、本件特許の発明の詳細な説明は、当業者が本件発明3、4について、実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものでない。
よって、本件発明3、4に係る特許は、特許法第36条第4項第1号に規定する要件を満たしていない出願に対してされたものであるから、同法第113条第4号の規定により取り消されるべきものである。
(申立人Aにより令和5年12月28日に提出された手続補正書により、申立理由A2の対象の請求項が「1~8」から「3、4」に補正された。)
ウ 申立理由A3(サポート要件違反)
本件発明1~8は、下記の理由により、特許請求の範囲の記載が特許法第36条第6項第1号に適合するものではないから、本件発明1~8に係る特許は、同法第36条第6項1号の規定を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第113条第4号に該当し、取り消されるべきものである。
(ア)本件発明3は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)が、本件発明3の式(II)で表されるものであることが特定されているが、実施例で用いられているデスモジュールN31100及びコロネート2770の各々が、本件発明3の式(II)で表されるアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を含有しているかどうかが明細書から明らかでないから、発明の詳細な説明には、本件発明3の構成要件を満たす塗料組成物を製造及び使用したという例が記載されていない。
(イ)本件発明4は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率を特定するものであるところ、実施例で用いられているデスモジュールN31100及びコロネート2770中のポリイソシアネート化合物(B)の総量中のアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)のモル比は発明の詳細な説明に記載されておらず、その含有率の測定方法についても発明の詳細な説明に記載されていないから、発明の詳細な説明には、本件発明4の構成要件を満たす塗料組成物を製造及び使用したという例が記載されていない。
(ウ)本件発明1~8の課題は、「ポットライフが良好であって、耐水密着性、可とう性及び耐食性に優れる塗膜を実現可能な塗料組成物の提供を目的すること」(本件明細書の段落【0010】)であるところ、本件明細書の記載を参酌すると、本件発明は、顔料(C)を含むことにより、耐水密着性、可とう性及び耐食性に優れるという効果を奏すると理解される。
しかしながら、耐食性については、多数存在する顔料のすべてが奏することができるわけではなく、耐水性、可とう性、及び耐食性のうちの少なくともいずれかを満たさない顔料のみを配合した場合は、本件発明1~8の課題を解決できない。
(エ)本件発明1~8は、実施例の記載からすると、ポリイソシアネート化合物(B1)の種類、ポリアミン化合物(A)の種類、溶媒の有無によっては、ポットライフが5分よりも短くなり得るため、発明の課題を解決できないものを含み得る。
エ 申立理由A4(明確性要件違反)
本件発明4は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率を特定するものであるところ、本件明細書には、その含有率の測定方法が記載されていないから、特許請求の範囲の記載が特許法第36条第6項第2号に適合するものではなく、本件発明4に係る特許は、同法第36条第6項2号の規定を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第113条第4号に該当し、取り消されるべきものである。
(2)証拠方法
甲A1:国際公開第2018/163953号
甲A2:特表2022-521250号公報
甲A3:特表2023-516416号
甲A4:国際公開第2016/063884号
甲A5:特開2022-66853号公報
甲A6:米国特許出願公開第2016/0168312号明細書
甲A7:Das, Sonalee(外3名), Mater. Express, Vol.5, No.5, p.377-389, 2015,“Influence of NCO/OH and transesterified castor oil on the structure and properties of polyurethane: Synthesis and characterization”doi:10.1166/mex.2015.1254<URL:https://www.ingentaconnect.com/content/asp/me/2015/00000005/00000005/art00001>
甲A8:欧州コーティングショー2021(European Coatings show 2021)のデジタルプログラム
甲A9:欧州コーティングショー2021(European coatings show 2021)開催に関連する日本貿易振興機構(JETRO)のウェブサイト<URL:https://www.jetro.go.jp/j-messe/tradefair/detail/106209>
甲A10:甲第8号証のセッション17の発表内容(Philippe Olier,Nina Resham,Arthur Bouchut,“New isocyanate for high performance polyaspartic coatings”)
甲A11:甲8号証のセッション17の発表の内容の動画<URL:https://360.european-coatings.com/videos/new_isocyanate_for_high_performance_polyaspartic_coatings--VIVI__81a0e95c2e9a65615bb3a0deed65f6b7b2715b89>
2 申立人Bの申立ての概要
申立人Bは、証拠方法として下記(2)の甲第1号証~甲第4号証(以下「甲B1」~「甲B4」ともいう。)を提出するとともに、下記(1)の特許異議の申立ての理由(以下「申立理由B」ともいう。)を主張する。
(1)申立理由B(進歩性)
本件発明1~8は、本件出願前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲B1に記載された発明及び甲B2~甲B4に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、本件発明1~8に係る特許は、同法第113条第2号に該当し取り消されるべきものである。
(2)証拠方法
甲B1:特開2011-74390号公報
甲B2:Vencorex社、Technical information TI 2345(2K Polyaspartic ester clear Coat, based on Feispartic F420 and F520 and TolonateTM XF450)
甲B3:特許第6682037号公報(上記「甲A1」に対応する特許公報)
甲B4:特許第6682038号公報
3 当審が通知した取消理由の概要
令和6年8月20日付けの取消理由通知書で通知した取消理由の概要は以下のとおりである。
本件発明1~8は、本件出願前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった、甲A1、甲A6、甲A10又は甲B1に記載された発明、並びに、甲A1~甲A5、甲A7及び甲B1に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第29条第2項の規定により特許を受けることができないものであるから、本件発明1~8に係る特許は、同法第113条第2号に該当し取り消されるべきものである。
第5 甲号証の記載
甲A1~甲A11、並びに、甲B1、甲B2、甲B4には、次の記載がある。なお、甲B3の内容は、甲A1の内容と実質的に同じなので、甲B3の摘記は省略した。
1 甲A1の記載
甲A1には、次の記載がある。
「[0007]そこで、本発明は、脂肪族及び/又は脂環族ポリイソシアネート組成物がハイソリッド処方や無溶剤処方に適した低粘度で、硬化性や乾燥性を維持しつつ、塗膜を形成した際に、耐薬品性や硬度及び耐候性に優れ、かつ、ポットライフにも優れるという特長を有しているポリアスパラティック塗料組成物を提供することを目的とする。
[0008]本発明者は、鋭意研究した結果、特定構造を有する脂肪族及び/又は脂環族ポリイソシアネート組成物、具体的には、イソシアヌレート基、イミノオキサジアジンジオン基、ウレトジオン基、アロファネート基、ビウレット基及び/又はウレトンイミノ基の含有量(モル%)が所定の関係にある脂肪族及び/又は脂環族ポリイソシアネート組成物を、ポリアスパラティック塗料組成物に適用することで、ハイソリッド処方や無溶剤処方に適した低粘度で、硬化性を維持しつつ、ポリアスパラティック塗料組成物を使用した塗膜が耐薬品性及び耐候性に優れ、かつ、ポットライフにも優れることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、以下の構成を有する。
[0009](1)(A)下記式(I):
[0010][化1]
[図:0001423443000008.jpg]
[0011]式(I)中、Xはn価のポリアミンの第一級アミノ基を除去することによって得られたn価の有機基であり、R1及びR2は反応条件下でイソシアネート基に対して不活性である同じ又は異なった有機基であり、nは2以上の整数である、
で表されるアスパラギン酸エステル化合物と、
(B1)脂肪族及び/又は脂環族ジイソシアネートからなる群より選択される1種又は2種以上のジイソシアネートモノマーから得られるポリイソシアネートを含み、下記式(1)で表されるモル比xが0.05以上0.5以下、下記式(4)で表されるモル比dが0.02以上0.5以下、及び下記式(5)で表されるモル比eが0以上0.05以下であるポリイソシアネート組成物と、
を含む、ポリアスパラティック塗料組成物。
モル比x=(B+C+D)/(A+B+C+D) (1)
モル比d=D/(A+B+C+D) (4)
モル比e=E/A (5)
上記式中、Aはポリイソシアネート組成物(B1)における下記式(II)で表されるイソシアヌレート基の含有量(モル%)、Bはポリイソシアネート組成物(B1)における下記式(III)で表されるイミノオキサジアジンジオン基の含有量(モル%)、Cはポリイソシアネート組成物(B1)における下記式(IV)で表されるウレトジオン基の含有量(モル%)、Dはポリイソシアネート組成物(B1)における下記式(V)で表されるアロファネート基の含有量(モル%)、Eはポリイソシアネート組成物(B1)における下記式(VI)で表されるビウレット基の含有量(モル%)を示す。
[0012]
[化2]
[図:0001423443000009.jpg]
」
「[0043]〔ポリイソシアネート組成物(B1)〕
本実施形態で用いられるポリイソシアネート組成物(B1)は、脂肪族及び/又は脂環族ジイソシアネートモノマーからなる群より選択される1種又は2種以上のジイソシアネートモノマーから得られる脂肪族及び/又は脂環族ポリイソシアネートを含み、下記式(1)で表されるモル比xが0.05以上0.5以下、下記式(4)で表されるモル比dが0.02以上0.5以下、及び下記式(5)で表されるモル比eが0以上0.05以下である。
[0044] 前記モル比dは、0.03以上0.3以下であることが好ましく、0.04以上0.3以下であることがより好ましい。
また、下記式(2)で表されるモル比bが0以上0.4以下であることが好ましく、下記式(3)で表されるモル比cが0以上0.3以下であることが好ましい。
また、下記式(6)で示されるモル比fが0.001以上0.005以下であることが好ましい。
[0045] モル比x=(B+C+D)/(A+B+C+D) (1)
モル比b=B/(A+B+C+D) (2)
モル比c=C/(A+B+C+D) (3)
モル比d=D/(A+B+C+D) (4)
モル比e=E/A (5)
モル比f=F/(A+B+C+D) (6)
・・・
[0051] アロファネート基のモル比は、モル比d=D/(A+B+C+D)のモル比として、好ましくは0.03以上0.3以下であり、より好ましくは0.04以上0.3以下であり、より更に好ましくは0.05以上0.25以下である。
ポリイソシアネート組成物(B1)がハイソリッド処方や無溶剤処方により適した低粘度を発現する観点から、モル比dは0.02以上であることが好ましい。
硬化性をより維持する観点から、モル比dは0.5以下であることが好ましい。
ポリアスパラティック塗料組成物を使用した塗膜の耐薬品性及び耐候性を向上させる観点から、モル比dは、0.25以下であることがより好ましい。
モル比dが前記範囲となるようなポリイソシアネート組成物(B1)を得る方法としては、例えば、後述するアロファネート化反応により、アロファネート基を形成し、モル比dを調整することが挙げられる。」
「[0060]〔ジイソシアネートモノマー〕
本実施形態で用いられるジイソシアネートモノマーは、脂肪族及び/又は脂環族ジイソシアネートからなる群より選択される。
本実施形態で用いられる脂肪族ジイソシアネートとしては、特に限定されないが、好ましくは炭素数4以上30以下の脂肪族ジイソシアネートであり、例えば、テトラメチレンジイソシアネート、ペンタメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート(以下、「HDI」と略す)、2,2,4-トリメチル-1,6-ヘキサメチレンジイソシアネート、及びリジンジイソシアネートが挙げられる。その中でも、工業的入手の容易さからHDIがより好ましい。上記に示した脂肪族ジイソシアネートは、1種を単独で使用しても2種以上を併用しても構わない。」
「[0099]本実施形態のポリアスパラティック塗料組成物は、必要に応じて、ヒンダードフェノール等の酸化防止剤、ベンゾトリアゾール、ベンゾフェノン等の紫外線吸収剤;酸化チタン、カーボンブラック、インジゴ、キナクリドン、パールマイカ等の顔料;アルミ等の金属粉顔料;ヒドロキシエチルセルロース、尿素化合物、マイクロゲル等のレオロジーコントロール剤;錫化合物、亜鉛化合物、アミン化合物等の硬化促進剤をさらに含んでもよい。」
「[0146]〔塗膜、塗装物品〕
本実施形態の塗膜は、上述した実施形態のポリアスパラティック塗料組成物によって形成される。また、本実施形態の塗装物品は、本実施形態の塗膜を備える。特に限定されないが、例えば、本実施形態のポリアスパラティック塗料組成物を、ロール塗装、カーテンフロー塗装、スプレー塗装、静電塗装、ベル塗装、浸漬、ローラー塗装、刷毛塗装等によって塗装後、常温乾燥又は焼付け工程を経ることで、塗膜を形成することができる。」
「[0147]以下、実施例によって本実施形態を更に詳細に説明するが、本実施形態はこれらの実施例に限定されるものではない。以下に、各種物性の測定及び各種評価の方法について説明する。なお、特に明記しない場合は、「部」及び「%」は、「質量部」及び「質量%」を意味する。
・・・
[0162](評価1)ハイソリッド性
ポリイソシアネート組成物の25℃における粘度から、下記の基準でハイソリッド性を評価した。
◎:500mPa.s未満
○:500mPa.s以上1000mPa.s未満
△:1000mPa.s以上1200mPa.s未満
×:1200mPa.s以上
[0163](評価2)硬化性
「Desmophen1420」(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価201mgKOH/樹脂g)と「Desmophen1520」(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価191mgKOH/樹脂g)を質量比で1/1に事前にブレンドした。そのブレンドしたアスパラギン酸エステル化合物とポリイソシアネート組成物とを、NCO/NH=1.1になるように配合し、酢酸n-ブチルで塗料固形分=90質量%となるように調整して、ポリアスパラティック塗料組成物を得た。得られたポリアスパラティック塗料組成物をポリプロピレン(PP)板に、アプリケーターで乾燥膜厚80μm以上100μm以下になるように塗装し、23℃で24時間乾燥させることで硬化塗膜を得た。得られた硬化塗膜をPP板から剥がし、アセトン中に23℃で24時間浸漬後、未溶解部質量の浸漬前質量に対する値(ゲル分率)を計算し、下記の基準で硬化性を評価した。
[0164]
◎:ゲル分率が80%以上
○:ゲル分率が70%以上80%未満
△:ゲル分率が60%以上70%未満
×:ゲル分率が60%未満
[0165](評価3)耐薬品性
(評価2)と同様にして得られたポリアスパラティック塗料組成物をガラス板に、アプリケーターで乾燥膜厚80μm以上100μm以下になるように塗装し、23℃で7日間乾燥させることで硬化塗膜を得た。その後、キシレンを染込ませたコットンボールを塗膜に1分間乗せた後の塗膜の外観変化で評価した。
[0166]
○:塗膜の外観変化なし
△:塗膜の外観変化僅かにあり
×:塗膜の外観変化あり
[0167](評価4)耐候性
アルミニウム板に予め市販の溶剤系2液アクリルウレタン白エナメル塗料をスプレー塗装してセッティング後に80℃で2時間焼付けを行ない、室温で2週間以上養生させて、60度光沢値が10%以下になるまで表面を#1000のサンドペーパーで研磨した白板を基材として準備した。その基材上に(評価2)と同様にして得られたポリアスパラティック塗料組成物を白板に、アプリケーターで乾燥膜厚80μm以上100μm以下になるように塗装し、23℃で7日間乾燥させることで硬化塗膜を得た。その後、スガ試験機(株)製デューパネル光コントロールウェザーメーターFDPを用いて、JIS K5600-7-8の条件で評価した。
○:1500時間暴露した後の60度光沢保持率が90%以上
△:1500時間暴露した後の60度光沢保持率が80%以上90%未満
×:1500時間暴露した後の60度光沢保持率が80%未満
[0168](評価5)ポットライフ
(評価2)と同様にして得られたポリアスパラティック塗料組成物を23℃でゲル化するまでの時間を測定し、下記の基準でポットライフを評価した。
◎:ゲル化までの時間が150分以上
○:ゲル化までの時間が120分以上150分未満
△:ゲル化までの時間が90分以上120分未満
×:ゲル化までの時間が90分未満
・・・
[0174][製造例1-4]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管、滴下ロートを取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、HDI100部を仕込み、撹拌下反応器内温度を60℃に保持した。そこに、イソシアヌレート化反応触媒テトラブチルアンモニウムアセテートを2-エチル-1-ヘキサノールで0.2質量%に希釈した溶液を2.5部添加し、イソシアヌレート化反応を行ない、反応液のNCO含有率が41.8質量%になった時点で燐酸を添加し反応を停止した。その後、反応液を90℃で1時間保持した。冷却した反応液を濾過後、薄膜蒸発缶を用いて未反応HDIを除去した。NCO含有量20.8質量%、25℃における粘度が470mPa.s、数平均分子量560、イソシアネート基平均数2.8、HDIモノマー質量濃度0.1質量%のポリイソシアネートP-4を得た。得られたポリイソシアネートについて、13C-NMRの測定から求めた各モル比を表1に記載した。
・・・
[0179]
[表1]
[図:0001423443000010.jpg]
[0180][実施例1-1]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管を取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、ポリイソシアネートP-1を58部、ポリイソシアネートP-5を14部仕込み、均一になるまで撹拌してポリイソシアネート組成物を得た。得られたポリイソシアネート組成物の各物性の結果を表4に示す。引続き、アスパラギン酸エステル化合物を加えてポリアスパラティック塗料組成物を調製し、硬化性、耐薬品性、耐候性を評価した。得られた結果を表6に示す。
[0181][実施例1-2~1-6、比較例1-1~1-5]
表2又は3で示した配合とする以外は、実施例1-1と同様にして、ポリイソシアネート組成物を得た。得られたポリイソシアネートの各物性の結果を表4又は5に示す。引続き、アスパラギン酸エステル化合物に対して、硬化性、耐薬品性、耐候性を評価した。得られた結果を表6に示す。
[0182]
[表2]
[図:0001423443000011.jpg]
・・・
[0184]
[表4]
[図:0001423443000012.jpg]
[0185]
[表5]
[図:0001423443000013.jpg]
[0186]
[表6]
[図:0001423443000014.jpg]
[0187]上記結果から、実施例における脂肪族ポリイソシアネート組成物は、ハイソリッド処方又は無溶剤処方に適切な低粘度であることが少なくとも確認された。また、実施例における脂肪族ポリイソシアネート組成物を含有するポリアスパラティック塗料組成物を用いることによって、硬化性を維持しつつ、耐薬品性及び耐候性に優れ、かつ、ポットライフにも優れる塗膜を得ることができた。」
2 甲A2の記載
甲A2には、次の記載がある。
「【請求項1】
以下を含む二成分コーティング組成物(2Cコーティング組成物)であり、
a)少なくとも1つのポリアスパラギン酸エステル含有成分A、
b)少なくとも1つのポリイソシアネート成分B、
c)任意に、Aとは異なり、イソシアネート基に対して反応性である1以上の成分C、
d)少なくとも1つの無機および/または有機顔料であり、好ましくは二成分組成物(成分D1)の総重量に基づいて少なくとも3重量%(≧3重量%)の割合であり、そして、任意に、他の助剤および添加剤(成分D2)、
ここで、成分Aは、以下を含む組成物に相当し;
一般式(I)の1以上のポリアスパラギン酸エステル
【化1】
[図:0001423443000015.jpg]
[式中、Xは、m価の有機基であり、任意に1以上のヘテロ原子を含み、(シクロ)脂肪族または芳香脂肪族(aralipharically)に結合したアミノ基を有する、対応するポリアミンから第一級アミノ基を除去することによって得られ得、そして、60~6000g/molの分子量範囲であり、そして、イソシアネート基に対して反応性であり、および/または100℃までの温度で不活性であるさらなる官能基を含んでもよく、
R1及びR2は、それぞれ1~18個の炭素原子を有する同一または異なる有機基であり、
mは、1を超える整数である]、及び、
任意に一般式(II)である第一級アミノ基を有する1以上のポリアスパラギン酸エステル
【化2】
[図:0001423443000016.jpg]
[式中、nは、m-1であり、X及びR1及びR2基は、前記に同じである]、
そして、
フマル酸ジアルキルが、成分Aの全重量に基づいて0.01重量%~1.2重量%の量で成分A中に存在することを特徴とする、前記組成物。」
「【技術分野】
【0001】
本発明は、フマル酸ジアルキルを少量しか含有しないポリアスパラギン酸エステルを含む二成分トップコート系、その製造方法、およびコーティングの製造におけるその使用、特に腐食保護のための方法、ならびにACE(農業、建設および土工設備)の分野、および、それによりコートされた基材における使用に関する。」
「【0056】
加えて、本発明による二成分組成物は、少なくとも1つの無機および/または有機顔料(成分D1)、例えば、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化クロムまたはカーボンブラックを含む。
【0057】
組成物中の顔料の割合は、二成分組成物の総重量を基準にして、好ましくは3重量%以上(≧3重量%)、より好ましくは5重量%~40重量%(≧5重量%~≦40重量%)、最も好ましくは10重量%~35重量%(≧5重量%~≦40重量%)である。」
「【0062】
安定剤、例えばフリーラジカルスカベンジャー、および立体障害フェノールのような他の重合抑制剤は貯蔵中に塗料成分を安定化し、硬化中の変色を防止することを意図する。湿潤剤およびレベリング剤は、コーティングの表面湿潤および/またはレベリングを改善する。例は、フルオロ界面活性剤、シリコーン界面活性剤および特定のポリアクリレートである。レオロジー制御添加剤は適用時および基材上のレベリング相における二成分系の特性を制御するために重要であり、例えば、特許明細書WO9422968、EP0276501、EP0249201またはWO9712945に開示されている。水捕捉剤、例えばオルトギ酸トリエチル、トルエンスルホニルイソシアネート、モノオキサゾリジンまたはモレキュラーシーブ、および加水分解安定剤、例えばカルボジイミドを使用することがさらに可能である。組成物中のコーティング添加剤の割合は、二成分組成物の総重量に基づいて、好ましくは0.5重量%~15重量%(≧0.5重量%~≦15重量%)、好ましくは1重量%~10重量%(≧1重量%~≦10重量%)、より好ましくは2重量%~7重量%(≧2重量%~≦7重量%)である。塗料添加剤の包括的なレビューは、“Lehrbuch der Lacke und Beschichtungen[塗料およびコーティングに関するテキストブック],第III巻,“Loesemittel,Weichmacher,Additive, Zwischenprodukte”[溶媒,可塑剤,添加剤,中間体],H.Kittel,Verlag W.A.Colomb in der Heenemann GmbH,Berlin-Oberschwandorf,1976,ページ237-398にある。」
3 甲A3の記載
甲A3には、次の記載がある。
「【技術分野】
【0001】
本発明は、硬化性コーティング組成物、好ましくは硬化性クリアコートコーティング組成物の調製のための構成部分一式に関するものであり、これは、第1の容器に、ポリアスパラギン酸エステル化合物を含むイソシアネート反応性化合物(A)、第2の容器に、ポリイソシアネート(B)、及び第3の容器に、モノアルコール及びアルコキシモノアルコールから選択される溶媒(S1)を含む。ここでUVA及び/又はHALS添加剤が、任意に第1及び/又は第3の容器に含有され、そして第2の溶媒(S2)が任意に第2及び/又は第3の容器に含有される。さらに、本発明は、その構成部分一式から調製されたコーティング組成物と、任意に前処理されそして任意に予備コーティングされた基材上に少なくとも1つのコーティングを調製するための方法と、その方法から得られたコーティングされた基材とに関するものである。」
「【0115】
本発明の構成部分一式は、ベースコート、トップコート又はプライマーを調製するために使用してもよい。よって本発明の構成部分一式は、効果顔料を含む顔料、及び任意にフィラーを含有することができる。
【0116】
ベースコート及びトップコートコーティング組成物に利用してよい効果顔料の非限定的な例には、金属、真珠光沢、及び色可変効果フレーク顔料が含まれる。金属(真珠光沢、及び色可変を含む)トップコートの色は、1つ以上の特別なフレーク顔料を使用して製造される。金属ベースコートの色は、アルミニウムフレーク顔料、コーティングされたアルミニウムフレーク顔料、銅フレーク顔料、亜鉛フレーク顔料、ステンレス鋼フレーク顔料、及び青銅フレーク顔料のような金属フレーク顔料を使用して、及び/又は二酸化チタンでコーティングされた雲母顔料及び酸化鉄でコーティングされた雲母顔料のような処理された雲母を含む真珠光沢フレーク顔料を使用して製造され、異なる角度で見たときに異なる外観(反射率の程度又は色)をコーティングに与える。金属フレークは、コーンフレーク型、レンズ状、又は循環抵抗性であってよく、雲母は、天然、合成、又は酸化アルミニウム型であってよい。フレーク顔料は凝集せず、そして高剪断下で粉砕されない。なぜなら、高剪断はフレーク又はその結晶形態を壊し又は曲げ、ゴニオアパレント効果を減少させるか又は破壊するからである。フレーク顔料は、低剪断下で攪拌することにより、バインダー成分中に十分に分散される。フレーク顔料(単数又は複数)は、コーティング組成物中に約0.01質量%~約50質量%又は約15質量%~約25質量%の量で、各場合に総バインダー質量に基づいて含まれていてよい。市販のフレーク顔料の非限定的な例には、BASF Corporation社から入手可能なPALIOCROME(登録商標)顔料が含まれる。
【0117】
ベースコート及びモノコートトップコートコーティング組成物に利用してよい他の好適な顔料及びフィラーの非限定的な例には、無機顔料、例えば二酸化チタン、硫酸バリウム、カーボンブラック、黄土、シエナ土、アンバー、ヘマタイト、リモナイト、赤色酸化鉄、透明赤色酸化鉄、黒色酸化鉄、茶色酸化鉄、酸化クロムグリーン、ストロンチウムクロメート、亜鉛ホスフェート、シリカ、例えばヒュームドシリカ、炭酸カルシウム、タルク、重晶石、フェリックアンモニウムフェロシアニド(プルシアンブルー)、及びウルトラマリン、及び有機顔料、例えば金属化及び非金属化アゾレッド、キナクリドンレッド及びバイオレット、ペリレンレッド、銅フタロシアニンブルー及びグリーン、カルバゾールバイオレット、モノアリーリド及びジアリーリドイエロー、ベンズイミダゾロンイエロー、トリルオレンジ、ナフトールオレンジ、二酸化ケイ素、酸化アルミニウム又は酸化ジルコニウムに基づくナノ粒子等が含まれる。顔料(単数又は複数)は、好ましくは、樹脂又はポリマー中に、又は顔料分散剤、例えば前述の種類のバインダー樹脂を用いて、既知の方法により分散させる。一般に、顔料及び分散樹脂、ポリマー、又は分散剤は、十分に高いせん断下で接触させて、顔料凝集体を一次顔料粒子まで分解し、そして顔料粒子の表面を分散樹脂、ポリマー、又は分散剤で濡らす。凝集体の分解及び一次顔料粒子の濡れは、顔料の安定性及び発色に重要である。顔料及びフィラーは、コーティング組成物の総質量に基づいて、典型的には約60質量%以下の量で利用してよい。使用する顔料の量は、顔料の性質、及び生成しようとする色の深度及び/又は効果の強度、及び顔料系コーティング組成物中の顔料の分散性にも依存する。顔料含有量は、各場合に顔料系コーティング組成物の総質量に基づいて、好ましくは0.5質量%~50質量%、より好ましくは1質量%~30質量%、非常に好ましくは2質量%~20質量%、及びより具体的には2.5質量%~10質量%である。
【0118】
本発明の特に好ましい実施形態では、本発明の構成部分一式は、透明な顔料系トップコートコーティング組成物(色付きクリアコート)、及び顔料を含まないクリアコートコーティング組成物を調製するために使用してもよい。従って本発明の構成部分一式は、透明な顔料系トップコートコーティングを作るのに必要なガラスフレークを含有することもできる。ガラスフレークは、好ましくは、コーティング組成物の総質量に基づいて、0.001~0.8質量%の量で存在する。このような色付きクリアコートは、コーティング、好ましくは多層コーティングで車両又は他の表面をコーティングする際に達成できる装飾効果の幅を拡大するために、ますます頻繁に使用されている。」
4 甲A4の記載
甲A4には、次の記載がある。
「技術分野
[0001]本発明は、優れたタフネスと外観を有する塗料、キャスティングおよび複合材などに好適な変性ポリアスパラギン酸エステルおよび硬化性樹脂組成物に関する。」
「[0005]本発明者は、このような問題を解決するため鋭意検討した結果、ポリアスパラギン酸エステル(A)および特定の粒子径をもつポリマー微粒子(B)を含む変性ポリアスパラギン酸エステルが、ポリアスパラギン酸エステルを構成成分とするポリウレア樹脂のタフネスを改良するのに有効であること、さらにはポリアスパラギン酸エステル(A)、ポリマー微粒子(B)およびポリイソシアネート(C)を含む硬化性樹脂組成物およびその硬化物が、前記課題を解決することを見出し、本発明を完成した。」
「[0118]
<その他の配合成分>
<脱水剤>
本発明の硬化性樹脂組成物には、必要に応じて脱水剤を添加することができる。脱水剤添加により組成物中に存在する水分を除去でき、保存安定性や硬化時の発泡などが改善される。具体例としては、ビニルトリメトキシシラン、酸化カルシウム、ゼオライト、モレキューラシーブス、p-トルエンスルホニルイソシアネート、3-エチル-2-メチル-2-(3-メチルブチル)-1,3-オキサゾリジン等のオキサゾリジン類などが挙げられ、これらは単独あるいは2種以上を組合わせて使用できる。」
「[0126]<分散剤>
本発明の硬化性樹脂組成物には、必要に応じて分散剤を添加することができる。該分散剤は、組成物中での、充填剤や顔料などの分散を助ける働きがある。公知の方法に従って、充填剤や顔料とともに混合分散して使用する。分散剤としては、市販されているものを使用することができる。市販品としては、例えば、ANTI-TERRA(登録商標)-U、ANTI-TERRA(登録商標)-U100、ANTI-TERRA(登録商標)-204、ANTI-TERRA(登録商標)-205、DISPERBYK(登録商標)-101、DISPERBYK(登録商標)-102、DISPERBYK(登録商標)-103、DISPERBYK(登録商標)-106、DISPERBYK(登録商標)-108、DISPERBYK(登録商標)-109、DISPERBYK(登録商標)-110、DISPERBYK(登録商標)-111、DISPERBYK(登録商標)-112、DISPERBYK(登録商標)-116、DISPERBYK(登録商標)-130、DISPERBYK(登録商標)-140、DISPERBYK(登録商標)-142、DISPERBYK(登録商標)-145、DISPERBYK(登録商標)-161、DISPERBYK(登録商標)-162、DISPERBYK(登録商標)-163、DISPERBYK(登録商標)-164、DISPERBYK(登録商標)-166、DISPERBYK(登録商標)-167、DISPERBYK(登録商標)-168、DISPERBYK(登録商標)-170、DISPERBYK(登録商標)-171、DISPERBYK(登録商標)-174、DISPERBYK(登録商標)-180、DISPERBYK(登録商標)-182、DISPERBYK(登録商標)-183、DISPERBYK(登録商標)-184、DISPERBYK(登録商標)-185、DISPERBYK(登録商標)-2000、DISPERBYK(登録商標)-2001、DISPERBYK(登録商標)-2008、DISPERBYK(登録商標)-2009、DISPERBYK(登録商標)-2022、DISPERBYK(登録商標)-2025、DISPERBYK(登録商標)-2050、DISPERBYK(登録商標)-2070、DISPERBYK(登録商標)-2096、DISPERBYK(登録商標)-2150、DISPERBYK(登録商標)-2155、DISPERBYK(登録商標)-2163、DISPERBYK(登録商標)-2164、BYK(登録商標)-P104、BYK(登録商標)-P104S、BYK(登録商標)-P105、BYK(登録商標)-9076、BYK(登録商標)-9077、BYK(登録商標)-220S、ANTI-TERRA(登録商標)-250、DISPERBYK(登録商標)-187、DISPERBYK(登録商標)-190、DISPERBYK(登録商標)-191、DISPERBYK(登録商標)-192、DISPERBYK(登録商標)-193、DISPERBYK(登録商標)-194、DISPERBYK(登録商標)-198、DISPERBYK(登録商標)-2010、DISPERBYK(登録商標)-2012、DISPERBYK(登録商標)-2015、DISPERBYK(登録商標)-2090、DISPERBYK(登録商標)-2091、DISPERBYK(登録商標)-2095(いずれもビックケミー社製)、DISPARLON(登録商標) 2150、DISPARLON(登録商標) KS-860、DISPARLON(登録商標) KS-873N、DISPARLON(登録商標) 7004、DISPARLON(登録商標) 1831、DISPARLON(登録商標) 1850、DISPARLON(登録商標) 1860、DISPARLON(登録商標) DA-1401、DISPARLON(登録商標) PW-36、DISPARLON(登録商標) DA-1200、DISPARLON(登録商標) DA-550、DISPARLON(登録商標) DA-703-50、DISPARLON(登録商標) DA-7301、DISPARLON(登録商標) DN-900、DISPARLON(登録商標) DA-325、DISPARLON(登録商標) DA-375、DISPARLON(登録商標) DA-234(いずれも楠本化成社製)、EFKAPOLYMER4550(EFKA社製)、ソルスパース(登録商標)27000、ソルスパース(登録商標)41000、ソルスパース(登録商標)53095(いずれもアビシア社製)等を挙げることができる。これらの中でも、ANTI-TERRA(登録商標)-U100、DISPERBYK(登録商標)-102、DISPERBYK(登録商標)-106、DISPERBYK(登録商標)-108、DISPERBYK(登録商標)-109、DISPERBYK(登録商標)-111、DISPERBYK(登録商標)-116、DISPERBYK(登録商標)-145、DISPERBYK(登録商標)-180、DISPERBYK(登録商標)-185、DISPERBYK(登録商標)-2008、DISPERBYK(登録商標)-2096、DISPERBYK(登録商標)-2155、BYK(登録商標)-P105、BYK(登録商標)-9076、BYK(登録商標)-9077、DISPERBYK(登録商標)-191、DISPERBYK(登録商標)-192、DISPERBYK(登録商標)-2090、DISPERBYK(登録商標)-2095、DISPARLON(登録商標) DA-550、DISPARLON(登録商標) DA-325、DISPARLON(登録商標) DA-375、DISPARLON(登録商標) DA-234は不揮発分含量が高く好ましい。分散剤の数平均分子量は、1000~10万であることが好ましい。1000未満であると十分な分散安定性が得られないおそれがあり、10万を超えると粘度が高すぎて取り扱いが困難となるおそれがある。より好ましくは、2000~5万であり、更に好ましくは、4000~5万である。」
5 甲A5の記載
甲A5には、次の記載がある。
「【技術分野】
【0001】
本発明は、ポリアスパラティック塗料組成物、塗膜、及び塗装物品に関する。」
「【0145】
<ポリアスパラティック塗料組成物の製造>
[実施例1]
(ポリアスパラティック塗料組成物PA-a1の製造)
アスパラギン酸エステル化合物である商品名「Amicure IC-221」(Evonik社製、アミン価188mgKOH/樹脂g、粘度450mPa.s(25℃測定代表値))及び商品名「Amicure IC-321」(Evonik社製、アミン価190mgKOH/樹脂g、粘度450mPa.s(25℃測定代表値))、シリコン系表面調整剤(商品名「Tego wet 250」、Evonik社製)、アクリル系表面調整剤(商品名「BYK-361N」、BYK社製)、ポリマー系消泡剤(商品名「Tego Airex 944」、Evonik社製)、並びに、脱水剤(商品名「Molecular sieves 4A-Powder」、ユニオン昭和社製)を表2に示す配合量で事前にブレンドして混合物を得た。得られた混合物と、ポリイソシアネート組成物B-2とを、表2に示す配合量で、ポリイソシアネート組成物(B)のイソシアネート基に対するアスパラギン酸エステル化合物(A)のアミノ基のモル比が10/11となるように配合して、ポリアスパラティック塗料組成物PA-a1を得た。」
6 甲A6の記載
甲A6には、次の記載がある。翻訳は、申立人が提出した抄訳を翻訳文として採用した。
「
[図:0001423443000017.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000018.jpg]
「
[図:0001423443000019.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000020.jpg]
「
[図:0001423443000021.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000022.jpg]
「
[図:0001423443000023.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000024.jpg]
「
[図:0001423443000025.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000026.jpg]
「
[図:0001423443000027.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000028.jpg]
「
[図:0001423443000029.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000030.jpg]
「
[図:0001423443000031.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000032.jpg]
「
[図:0001423443000033.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000034.jpg]
「
[図:0001423443000035.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000036.jpg]
[図:0001423443000037.jpg]
「
[図:0001423443000038.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000039.jpg]
7 甲A7の記載
甲A7には、次の記載がある。翻訳は、申立人が提出した抄訳を翻訳文として採用した。
「
[図:0001423443000040.jpg]
」(第379頁)
(翻訳)
[図:0001423443000041.jpg]
8 甲A8の記載
甲A8には、次の記載がある。翻訳は、申立人が提出した抄訳を翻訳文として採用した。
(1)「
[図:0001423443000042.jpg]
」
(翻訳:会議名のみ)
欧州コーティングショー2021 会議
(2)「
[図:0001423443000043.jpg]
」
(翻訳:枠内のみ)
[図:0001423443000044.jpg]
9 甲A9の記載
甲A9には、次の記載がある。
「
[図:0001423443000045.jpg]
」
10 甲A10の記載
甲A10には、次の記載がある。翻訳は、申立人が提出したものを採用した。
(1)「
[図:0001423443000046.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000047.jpg]
(2)「
[図:0001423443000048.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000049.jpg]
(3)「
[図:0001423443000050.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000051.jpg]
(4)「
[図:0001423443000052.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000053.jpg]
(5)「
[図:0001423443000054.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000055.jpg]
(6)「
[図:0001423443000056.jpg]
[図:0001423443000057.jpg]
[図:0001423443000058.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000059.jpg]
[図:0001423443000060.jpg]
(7)「
[図:0001423443000061.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000062.jpg]
[図:0001423443000063.jpg]
[図:0001423443000064.jpg]
(8)「
[図:0001423443000065.jpg]
[図:0001423443000066.jpg]
[図:0001423443000067.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000068.jpg]
[図:0001423443000069.jpg]
(9)「
[図:0001423443000070.jpg]
[図:0001423443000071.jpg]
[図:0001423443000072.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000073.jpg]
[図:0001423443000074.jpg]
[図:0001423443000075.jpg]
11 甲A11の記載
甲A11には、次の記載がある。翻訳は、申立人が提出した抄訳を翻訳文としてほぼ採用した。
「
[図:0001423443000076.jpg]
」
(翻訳:タイトルと書誌事項のみ)
[図:0001423443000077.jpg]
時間:21分19秒
[図:0001423443000078.jpg]
12 甲B1の記載
甲B1には、次の記載がある。
「【請求項1】
A)アミノシランと環式カーボネート又はラクトンとの反応により得られる、少なくとも1種のシラン基含有ヒドロキシウレタン及び/又はヒドロキシアミド、及び
B)62~2000g/モルの範囲の分子量を有する少なくとも1種の更なる多価ヒドロキシ官能性成分を、
成分A)及びB)のNCO反応性基に対してモル過剰の量の
C)脂肪族的、脂環式的、芳香脂肪族的及び/又は芳香族的に結合したイソシアネート基を有する少なくとも1種のジイソシアネート
と反応させ、
所望により、続いて、未反応のジイソシアネート過剰分を除去する
ことを含んでなる、アロファネート基含有ポリイソシアネートの製造方法。
・・・
【請求項13】
請求項1に記載の方法により得られるアロファネート基含有ポリイソシアネート。
・・・
【請求項16】
請求項13に記載のアロファネート基含有ポリイソシアネートを含むコーティング剤。」
「【技術分野】
【0001】
本発明は、アロファネート基及びシラン基を含む高官能性ポリイソシアネート、そのようなポリイソシアネートの製造方法、及びポリウレタンプラスチックの製造における出発成分、特にポリウレタン塗料及びコーティングの架橋剤成分としてのそのようなポリイソシアネートの使用に関する。」
「【0085】
本発明のアロファネートポリイソシアネートは、イソシアネート重付加法によるポリウレタンプラスチックの製造の為の重要な出発物質である。
【0086】
本発明のアロファネートポリイソシアネートは、その比較的低い粘度の故に、溶媒なしでも使用できるが、必要であれば、一般的な溶媒(例えば、本発明の方法において任意に使用するために記載した不活性塗料用溶媒)により、濁りを生じることなく希釈することができる。」
「【0087】
本発明により得ることができるシラン変性アロファネートポリイソシアネートは、ポリイソシアネートに対する反応成分であるポリヒドロキシ化合物として常套のポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール及び/又はポリアクリレートポリオールを含んでいる2液型ポリウレタン塗料の硬化剤として、非常に適している。本発明の方法の生成物にとって特に好ましいヒドロキシ官能性反応成分は、ヒドロキシル基を有するポリアクリレート、すなわち、(メタ)アクリル酸アルキルエステルと所望により使用されるスチレン又は他の共重合性オレフィン系不飽和モノマーとのポリマー又はコポリマーである。
【0088】
また、本発明の方法の生成物は、アミノ官能性バインダーの硬化剤成分として、特に、ポリアスパラギン酸エステルに基づく高固形分2液型塗料(例えば、未公開ドイツ特許出願102009016173,2に記載されているような塗料)における架橋剤として、最も適している。」
「【0091】
塗料分野で通常使用される助剤及び添加剤(例えば、流れ制御剤、着色用顔料、充填剤又は艶消し剤)を所望により添加することができる本発明のシラン変性アロファネートポリイソシアネートを用いて調製した塗料は、一般に、室温で乾燥された場合にも、優れた塗料特性を有する。もちろん、塗料を、高温での強制条件下で乾燥することもでき、又は260℃までの温度で焼き付けることにより乾燥することもできる。」
「【実施例】
【0103】
以下において、特に記載がないかぎり、全てのパーセントは質量パーセントである。
NCO含量は、DIN EN ISO 11909に従って測定した。
全ての粘度測定は、DIN EN ISO 3219に従い、Physica MCR 51 レオメータ(Anton Paar Germany GmbH(オストフィルデルン)製)を用いて行った。
ハーゼン明度は、LICO 400 色測定装置(Hach Lange GmbH(デュッセルドルフ)製)を用いて測定した。
【0104】
出発化合物A)の場合に示されたOH価は、理想構造(1:1付加物)の理論的に得られた分子量から計算した。
【0105】
出発化合物A)の製造:
シラン基含有ヒドロキシウレタンA1)
221g(1.0モル)の3-アミノプロピルトリエトキシシランを、窒素中で室温に設定し、88g(1.0モル)のエチレンカーボネートを、攪拌しながら15分で添加した。その間、混合物は、反応熱によりまず34℃に加熱された。次いで、混合物を、更に加熱することなく室温で、18時間攪拌した。1N塩酸によるアミン滴定によれば、転化率は99%であった。
【0106】
2-ヒドロキシエチル[3-(トリエトキシシリル)プロピル]ウレタンを無色液体として得た。
粘度(23℃):69mPas
OH価(計算値):181mgKOH/g
分子量(計算値):309g/mol
・・・
【0113】
実施例1(本発明)
216.3g(0.7モル)のシラン基含有ヒドロキシウレタンA1)及び18.6g(0.3モル)の1,2-エタンジオール(ヒドロキシウレタンA1)の量に対して8.6質量%に相当)を、乾燥窒素雰囲気中、80℃で、2520.0g(15.0モル)のヘキサメチレンジイソシアネート(HDI)に添加し、43.8%のNCO含量(完全なウレタン化に相当)に達するまで、3時間攪拌した。次いで、反応混合物を95℃に加熱し、アロファネート化触媒として0.5gの2-エチル-1-ヘキサン酸亜鉛(II)を加えた。反応の開始は発熱であるので、混合物の温度は110℃に上昇した。約30分後、反応混合物のNCO含量は、40.7%であった。触媒は、1gの塩化ベンゾイルを加えて不活性化し、未反応のモノマーHDIを、130℃の温度及び0.1mbarの圧力での薄膜蒸留により分離して、697gの実質的に無色で透明なアロファネートポリイソシアネートを得た。この生成物は、以下の性質を有していた。
NCO含量:16.2%
モノマーHDI:0.04%
粘度(23℃):1180mPas.
明度(APHA):20Hazen
NCO官能価:>3.3(計算値)
シラン基含量:8.1%(SiO3(分子量=76g/モル)として計算)」
・・・
【0122】
実施例10及び11(本発明及び比較例)
記載した量の下記の出発物質を、高速ミキサーにより10分間予備分散し、冷却しながらビーズミルにより粉砕して、アミノ官能性バインダー成分を調製した。
Desmophen NH 1520 1) 24.32質量部
Desmophen VP LS 2142 2) 7.68質量部
UOP-L 粉末 3) 3.26質量部
酢酸ブチル 3.34質量部
Bentone 38,10% 蒸解 4) 3.76質量部
DisperbykTM 110 5) 1.04質量部
BykTM 085 5) 1.14質量部
Chromium oxide green GNM 6) 8.29質量部
BayferroxTM 415 6) 1.48質量部
TronoxTM R-KB-4 7) 11.88質量部
Barytes EWO 8) 31.58質量部
Cab-O-SilTM TS 720 9) 1.51質量部
TinuvinTM 292 10) 0.72質量部
注:1) ポリアスパラギン酸エステル、二官能性(配送形態 100%、当量:290 g/val NH)、Bayer MaterialScience AG(51368 ドイツ Leverkusen)
2) ブロックト脂環式ジアミン(配送形態 100%、当量:139 g/val NH)、Bayer MaterialScience AG(51368 ドイツ Leverkusen)
3) モレキュラーシーブ、UOP GmbH(51368 ドイツ Leverkusen)
4) 沈降防止剤、Elementis Specialties(9000 ベルギー Gent)
5) 分散助剤/脱気剤、Byk-Chemie GmbH(46483 ドイツ Wesel)
6) 顔料、Lanxess(51369 ドイツ Leverkusen)
7) 顔料、Tronox Pigments GmbH(42789 ドイツ Krefeld)
8) 充填剤、Sachtleben Chemie GmbH(47198 ドイツ、Duisburg)
9) レオロジー添加剤、Cabot GmbH(63457 ドイツ Hanau)
10) 光安定剤、Ciba(スイス、バーゼル)
【0123】
本発明の即用塗料を製造するために、上記バインダー成分に、39.67質量部の本発明のシラン基含有ポリイソシアネート(実施例1)(イソシアネート基対イソシアネート反応性基の当量比1.1:1に相当)を添加し、十分に混合した。」
【0124】
比較のため、同じバインダー成分に、46.91質量部のシラン基含有ポリイソシアネート(実施例8)(同じく、イソシアネート基対イソシアネート反応性基の当量比1.1:1に相当)を添加し、十分に混合した。
【0125】
上記のように調製した2種の塗料を、脱脂したアルミニウムシート及び冷間圧延鋼に、無気噴霧装置を用いて、湿潤フィルム厚み約120μmで塗布し、室温(約23℃)及び約50%の相対湿度で硬化した。
【0126】
塗料バッチのポットライフは、両方とも約2時間であった。塗料試験の結果を表1に示す。
【0127】
【表1】
[図:0001423443000079.jpg]
【0128】
上記の比較から、実施例1からの本発明のシラン基含有ポリイソシアネート架橋剤を使用して製造した塗料(実施例10)は、EP-A 2 014 692に従った実施例8からのシラン基含有ポリイソシアネートにより架橋した塗料に比べ、同等に優れた接着力を有しているにもかかわらず、非常に短い乾燥時間を有していることが示される。」
13 甲B2の記載
甲B2には、次の記載がある。翻訳は、申立人が提出したものを採用した。
「
[図:0001423443000080.jpg]
」
(翻訳)
[図:0001423443000081.jpg]
14 甲B4の記載
甲B4には、次の記載がある。
「【0197】
(評価1)乾燥性
「Desmophen1420」(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価201mgKOH/樹脂g)と「Desmophen1520」(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価191mgKOH/樹脂g)を重量比で1/1に事前にブレンドした。そのブレンドしたアスパラギン酸エステル化合物とポリイソシアネート成分とを、NCO/NH=1.1になるように配合し、酢酸n-ブチルで塗料固形分=80質量%となるように調整して、ポリアスパラティック塗料組成物を得た。得られたポリアスパラティック塗料組成物をガラス板に、アプリケーターで乾燥膜厚80μm以上100μm以下になるように塗装し、23℃で乾燥させてタックフリーまでの時間について、下記の基準で乾燥性を評価した。」
「【0205】
[製造例1-1]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管、滴下ロートを取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、HDI100部を仕込み、撹拌下反応器内温度を60℃に保持した。そこに、イソシアヌレート化反応触媒テトラブチルアンモニウムアセテートを2-エチル-1-ヘキサノールで10質量%に希釈した溶液を0.15部添加し、イソシアヌレート化反応を行ない、反応液のNCO含有率が43.8質量%になった時点で燐酸を添加し反応を停止した。その後、反応液を90℃で1時間保持した。冷却した反応液を濾過後、薄膜蒸発缶を用いて未反応HDIを除去した。NCO含有量23.1質量%、25℃における粘度が1350mPa.s、数平均分子量590、イソシアネート基平均数3.2、HDIモノマー質量濃度0.1質量%、イソシアヌレート3量体の含有量65.2質量%のポリイソシアネートP1-1を得た。
【0206】
[製造例1-2]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管、滴下ロートを取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、HDI100部、数平均分子量850のポリカプロラクトントリオール33.7部を仕込み、撹拌下反応器内温度を95℃で90分間保持し、ウレタン化反応を行なった。冷却した反応液を濾過後、薄膜蒸発缶を用いて未反応HDIを除去した。NCO含有量9.0質量%、25℃における粘度が4980mPa.s、数平均分子量1520、イソシアネート基平均数3.3、HDIモノマー質量濃度0.2質量%、イソシアヌレート3量体の含有量0.0質量%のポリイソシアネートP1-2を得た。
【0207】
[製造例1-3]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管、滴下ロートを取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、HDI100部、数平均分子量550のポリカプロラクトントリオール6.9部、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコール12.8部を仕込み、撹拌下反応器内温度を90℃で1時間保持し、ウレタン化反応を行なった。冷却した反応液を濾過後、薄膜蒸発缶を用いて未反応HDIを除去した。NCO含有量8.9%、25℃における粘度が2740mPa.s、数平均分子量1570、イソシアネート基平均数3.3、HDIモノマー質量濃度0.2質量%、イソシアヌレート3量体の含有量0.0質量%のポリイソシアネートP1-3を得た。
【0208】
[製造例1-4]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管を取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、ポリイソシアネートP1-1を100部、数平均分子量500のポリカプロラクトンジオール8部を仕込み、撹拌下反応器内温度を80℃で1時間に保持し、ウレタン化反応を行なった。NCO含有量10.9質量%、25℃における粘度が4610mPa.s、数平均分子量1330、イソシアネート基平均数3.5、HDIモノマー質量濃度0.2質量%、イソシアヌレート3量体の含有量11.7質量%のポリイソシアネートP1-4を得た。
【0209】
[製造例1-5]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管、滴下ロートを取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、HDI100部、数平均分子量2000のポリプロピレングリコール78.5部を仕込み、撹拌下反応器内温度を100℃で1時間保持し、ウレタン化反応を行なった。そこに、アロファネート化反応触媒2-エチルヘキサン酸ジルコニウムを2-エチル-1-ヘキサノールで20質量%に希釈した溶液を0.025部添加し、アロファネート化反応を行ない、反応液の屈折率上昇が0.0052になった時点で燐酸を添加し反応を停止した。その後、反応液を130℃で1時間保持した。冷却した反応液を濾過後、薄膜蒸発缶を用いて未反応HDIを除去した。NCO含有量6.0質量%、25℃における粘度が2150mPa.s、数平均分子量2870、イソシアネート基平均数4.1、未反応HDI質量濃度0.1質量%、イソシアヌレート3量体の含有量3.0質量%のポリイソシアネートP1-5を得た。
【0210】
【表1】
[図:0001423443000082.jpg]
【0211】
[実施例1-1]
撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管を取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、ポリイソシアネートP1-1を18部、ポリイソシアネートP1-2を132部仕込み、均一になるまで撹拌してポリイソシアネート成分を得た。得られたポリイソシアネート成分の各物性の結果を表2に示す。引続き、アスパラギン酸エステル化合物に対して、乾燥性、耐薬品性を評価した。得られた結果を表2に示す。
【0212】
[実施例1-2~1-9、比較例1-1~1-4]
表2で示した配合とする以外は、実施例1-1と同様にして、ポリイソシアネート成分を得た。得られたポリイソシアネートの各物性の結果を表2に示す。引続き、アスパラギン酸エステル化合物に対して、乾燥性、耐薬品性を評価した。得られた結果を表2に示す。
【0213】
【表2】
[図:0001423443000083.jpg]
」
第6 当審の判断
1 取消理由通知に記載した取消理由(進歩性欠如)について
(1)甲A1を主引用例とした場合
ア 甲A1に記載された発明
甲A1の製造例1-4のポリイソシアネート組成物(B1)(段落[0174]、[表1])を含む実施例1-6の塗料組成物(段落[0180]~[0182]、[表2]、[表4])及び「評価2」におけるポリアスパラティック塗料組成物との配合(段落[0163])に着目して整理すると、甲A1には、次の発明(以下「甲A1発明」という。)が記載されているものと認められる。
<甲A1発明>
「撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管、滴下ロートを取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、HDI100部を仕込み、撹拌下反応器内温度を60℃に保持し、そこに、イソシアヌレート化反応触媒テトラブチルアンモニウムアセテートを2-エチル-1-ヘキサノールで0.2質量%に希釈した溶液を2.5部添加し、イソシアヌレート化反応を行ない、反応液のNCO含有率が41.8質量%になった時点で燐酸を添加し反応を停止し、その後、反応液を90℃で1時間保持し、冷却した反応液を濾過後、薄膜蒸発缶を用いて未反応HDIを除去して得られた、NCO含有量20.8質量%、25℃における粘度が470mPa.s、数平均分子量560、イソシアネート基平均数2.8、HDIモノマー質量濃度0.1質量%、イソシアヌレート基68.0モル%、イミノオキサジアジンジオン基1.3モル%、ウレトジオン基0.2モル%、アロファネート基30.5モル%であるポリイソシアネートP-4を、撹拌機、温度計、還流冷却管、窒素吹き込み管を取り付けた4ツ口フラスコ内を窒素雰囲気にし、78質量部仕込み、均一になるまで撹拌して得られたポリイソシアネート組成物に、アスパラギン酸エステル化合物を加えて調整されたポリアスパラティック塗料組成物であって、
アスパラギン酸エステル化合物は、Desmophen1420(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価201mgKOH/樹脂g)とDesmophen1520(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価191mgKOH/樹脂g)を質量比で1/1に事前にブレンドしたものであって、
そのブレンドしたアスパラギン酸エステル化合物とポリイソシアネート組成物とを、NCO/NH=1.1になるように配合し、
酢酸n-ブチルで塗料固形分=90質量%となるように調整した、ポリアスパラティック塗料組成物。」
イ 本件発明1
(ア)対比
甲A1発明と、本件発明1とを対比すると、甲A1発明の「Desmophen1420(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価201mgKOH/樹脂g)」と「Desmophen1520(アスパラギン酸エステル化合物、Covestro社製の商品名、アミン価191mgKOH/樹脂g)」がブレンドされた「アスパラギン酸エステル化合物」は、本件発明1の「主剤(I)」、「ポリアミン化合物A」、「アスパラギン酸エステルアミン(A1)」のいずれにも相当する。
また、甲A1発明の「ポリイソシアネートP-4」を含む「ポリイソシアネート組成物」は、本件発明1の「ポリイソシアネート化合物(B)」を含む「硬化剤(II)」に相当する。
さらに、甲A1発明の「ポリアスパラティック塗料組成物」は、本件発明1の「塗料組成物」に相当する。
そして、甲A1発明は、「アスパラギン酸エステル化合物とポリイソシアネート組成物とを、NCO/NH=1.1になるように配合し」ているから、本件発明1の「前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり」という発明特定事項を充足する。
また、甲A1発明は、「ポリアミン化合物」として、「アスパラギン酸エステルアミン」である「Desmophen1420」及び「Desmophen1520」のみを含むもの、すなわち、ポリアミン化合物中に、アスパラギン酸エステルアミンを100質量%含むものであるから、本件発明1の「前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である」という発明特定事項を充足する。
そうすると、本件発明1と甲A1発明との一致点及び相違点は、次のとおりである。
<一致点>
「主剤(I)及び硬化剤(II)を含む塗料組成物であって、
前記主剤(I)は、ポリアミン化合物(A)を含み、
前記硬化剤(II)は、ポリイソシアネート化合物(B)を含み、
前記ポリアミン化合物(A)は、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含み、
前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり、
前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である、塗料組成物。」
<相違点A1-1>
本件発明1は、ポリイソシアネート化合物(B)として、上記第3の1の「式(II)」で表されるアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下含むのに対して、甲A1発明は、ポリイソシアネート化合物(B)として、上記第3の1の「式(II)」であることが特定されていないアロファネート基を有するポリイソシアネートP-4を、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、30.5モル%含む点。
<相違点A1-2>
本件発明1は、主剤(I)及び硬化剤(II)の少なくとも一方が、顔料(C)を含み、塗料組成物における顔料体積濃度が、10体積%以上40体積%以下であるのに対し、甲A1発明は、顔料を含まない点。
(イ)判断
まず、上記相違点A1-1について検討する。
甲A1発明のアロファネート基30.5モル%であるポリイソシアネートP-4は、HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)100部に、イソシアヌレート化反応触媒テトラブチルアンモニウムアセテートを2-エチル-1-ヘキサノールで0.2質量%に希釈した溶液を2.5部添加して、イソシアヌレート化反応を行ない、反応液のNCO含有率が41.8質量%になった時点で燐酸を添加し反応を停止したものであるから、2分子のHDIが反応して得られた、本件発明1の式(II)を満たす構造のポリイソシアネート化合物(R3がC6アルキレン基であり、R4がC8アルキル基(エチルヘキシル基)のもの)を含む蓋然性が高い。
しかしながら、甲A1の段落[0051]には、アロファネート基のモル比d=D/(A+B+C+D)について、硬化性をより維持する観点から、0.5(50モル%)以下であることが好ましい旨記載されており、同段落[0185]、[0186]の[表5]、[表6]には、比較例1-2として、アロファネート基のモル比dが0.51(51モル%)の塗料組成物は、硬化性、耐候性の評価が「×」であることが示されている。
そうすると、上記甲A1の記載に接した当業者が、甲A1発明において、ポリイソシアネートに含まれるアロファネート基のモル比dを0.5(50モル%)以上にするとは考えにくく、甲A1発明が、本件発明1の式(II)を満たすポリイソシアネート化合物(B1)を含んでいたとしても、その含有量を、ポリイソシアネート化合物の総量100モル%中の50モル%以上とすることには阻害要因があるといえる。
また、上記のとおりであるから、当業者が、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4の記載を参酌しても、甲A1発明において、ポリイソシアネート化合物の総量100モル%中の50モル%以上とすることを動機付けられないことは明らかである。
してみれば、甲A1発明において、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、相違点A1-1の構成を導くことは当業者といえども容易に想到し得たことではない。
したがって、相違点A1-2について検討するまでもなく、本件発明1は、甲A1発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
なお、申立人A、Bは、甲A1を主引例とした場合に、ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量を、ポリイソシアネート化合物の総量100モル%中の50モル%以上とすることが容易であることについては特段主張していない。
ウ 本件発明2、4、5、7、8
本件発明2、4、5、7、8は、本件発明1を実質的に包含し、さらに特定事項を追加したものであるから、上記イで検討したのと同様の理由により、甲A1発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
エ 小括
以上のとおり、本件発明1、2、4、5、7、8は、甲A1発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではないから、特許法第29条第2項の規定により、特許を受けることができないものであるとはいえない。
(2)甲A6を主引用例とした場合
ア 甲A6に記載された発明
甲A6に記載された、(a)少なくとも2つの第二級アミン官能基を含む少なくとも1つの化合物と、(b)少なくとも1つのアロファネート及び少なくとも1つの他官能性イソシアネートを含むイソシアネート成分を含む、コーティングを調整するための組成物(段落[0001])について、ポリアスパラギン酸樹脂(A)の混合物A3(段落[0153])と、ポリイソシアネート(B)の混合物B5(段落[0154])とを混合した実施例2の組成物(段落[0157]~[0158])に着目して整理すると、甲A6には、次の発明(以下「甲A6発明」という。)が記載されているものと認められる。
<甲A6発明>
「50質量%のTeraspartic(R)277と50質量%のTeraspartic(R)292とを混合したポリアスパラギン樹脂(A3)と、20質量%のTolonateTM HDT-LV2と80質量%のTolonateTM X-FLO 100とを混合したポリイソシアネート(B5)を、NCO官能基とNH官能基のモル比が1に等しい混合比で混合したコーティングを調整するための組成物。」
イ 本件発明1
(ア)対比
甲A6発明と、本件発明1とを対比すると、甲A6発明の「Teraspartic(R)277」と「Teraspartic(R)292」とを混合した「ポリアスパラギン酸樹脂(A3)」は、本件発明1の「主剤(I)」、「ポリアミン化合物(A)」、「アスパラギン酸エステルアミン(A1)」のいずれにも相当する。
また、甲A6発明の「TolonateTM HDT-LV2」と「TolonateTM X-FLO 100」とを混合した「ポリイソシアネート(B5)」は、本件発明1の「ポリイソシアネート化合物(B)」を含む「硬化剤(II)」に相当する。
さらに、甲A6発明の「TolonateTM X-FLO 100」は、甲A7の表1の記載より、「アロファネート基」を有するポリイソシアネートであり、本件発明1の式(II)において、R3がC6アルキレン基であり、R4がC2アルキル基である「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)」に相当する。
加えて、甲A6発明の「コーティングを調整するための組成物」は、本件発明1の「塗料組成物」に相当する。
そして、甲A6発明は、「ポリアスパラギン酸樹脂(A3)と「ポリイソシアネート(B5)」は、「NCO官能基とNH官能基のモル比が1に等しい混合比で混合」されているから、本件発明1の「前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり」という発明特定事項を充足する。
また、甲A6発明は、ポリアミン化合物として、「ポリアスパラギン酸樹脂」である「Teraspartic(R)277」と「Teraspartic(R)292」のみを含むもの、すなわち、ポリアミン化合物中に、アスパラギン酸エステルアミンを100質量%含むものであるから、本件発明1の「前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である」という発明特定事項を充足する。
さらに、甲A6発明は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物である「TolonateTM X-FLO 100」を80質量%含むものであり、それ以外のポリイソシアネート化合物として「TolonateTM HDT-LV2」を20質量%含むものであるところ、「TolonateTM X-FLO 100」に含まれるポリイソシアネート化合物の分子量は、甲A7の表1の構造式から計算すると、382(={(14+12+16)+(12×6+1×12)}×2+(14×2+12×2+16×3+1)+(12×2+1×5))である。
また、甲A6の段落[0131]には、「TolonateTM HDT-LV2」は、ヘキサメチレンジイソシアネートから調整されるイソシアヌレートタイプのポリイソシアネートであることが記載されているところ、このようなポリイソシアネートには、3分子のヘキサメチレンジイソシアネートが、1つのイソシアヌレート基で結合したものが主に含まれると解されるところ、その分子量を計算すると504(={(14+12+16)+(12×6+1×12)}×3+(14×3+12×3+16×3))である。
そうすると、「TolonateTM X-FLO 100」や「TolonateTM HDT-LV2」には、上記計算によって得られた以外の分子量のものが含まれる可能性はあるものの、上記計算によって得られたそれぞれの分子量に極端な差がないことと、甲A6発明には、「TolonateTM X-FLO 100」が80質量%と十分多く含まれることから、甲A6発明のアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物である「TolonateTM X-FLO 100」の含有率は、本件発明1の「前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上である」という発明特定事項を充足することは明らかである。
してみれば、本件発明1と甲A6発明との一致点及び相違点は、次のとおりである。
<一致点>
「主剤(I)及び硬化剤(II)を含む塗料組成物であって、
前記主剤(I)は、ポリアミン化合物(A)を含み、
前記硬化剤(II)は、ポリイソシアネート化合物(B)を含み、
前記ポリアミン化合物(A)は、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含み、
前記ポリイソシアネート化合物(B)は、上記第3の1の式(II)で表されるアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を含み、
前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有量が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下であり、
前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり、
前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である、塗料組成物。」
<相違点A6-1>
本件発明1は、主剤(I)及び硬化剤(II)の少なくとも一方が、顔料(C)を含み、塗料組成物における顔料体積濃度が、10体積%以上40体積%以下であるのに対し、甲A6発明は、顔料を含まない点。
(イ)判断
以下、上記相違点A6-1について検討する。
甲A1の段落[0008]~[0012]、[0174]、[0179]~[0182]、[0184]、表1、表2、表4には、アロファネート基を含むポリイソシアネート成分を含むポリアスパラティック塗料組成物が記載されており、同段落[0099]には、このような塗料組成物は、「必要に応じて・・・酸化チタン、カーボンブラック、インジゴ、キナクリドン、パールマイカ等の顔料;アルミ等の金属粉顔料・・・をさらに含んでもよい。」と記載されている。
また、甲B1の段落【0113】、【0122】~【0124】には、アロファネート基及びシラン基を含む高官能性ポリイソシアネートと、ポリアスパラギン酸エステルを含むコーティング組成物において、顔料を混合したものが、実施例として具体的に記載されている。
さらに、甲A2の請求項1、段落【0056】~【0057】には、ポリアスパラギン酸エステル含有成分Aと、ポリイソシアネート成分Bとを含む2成分コーティング組成物において、無機および/有機顔料を、二成分組成物の総重量を基準にして、好ましくは3重量%以上、より好ましくは5重量%~40重量%混合することが記載されており、甲A3の段落【0001】、【0115】~【0118】には、ポリアスパラギン酸エステル化合物を含むイソシアネート反応性化合物(A)と、ポリイソシアネート(B)と、溶媒(S1)とから調整されたコーティング組成物において、顔料及びフィラーとして、無機顔料や有機顔料を含有させることができ、顔料及びフィラーは、コーティング組成物の総質量に基づいて、典型的には約60質量%以下の量で利用してよく、好ましくは0.5質量%~50質量%、より好ましくは1質量%~30質量%である旨記載されている。
そうすると、ポリアスパラギン酸エステル成分とポリイソシアネート成分とを含むコーティング組成物において、顔料を含有させることは周知技術であり、その含有量を二成分組成物の総重量の5重量%~40重量%としたり、コーティング組成物の総重量に基づいて、5質量%~50質量%など60質量%以下含有させることは公知の技術といえる。
しかしながら、甲A1~甲A3、甲B1には、塗料組成物における顔料を体積%で測定して添加するような技術思想は記載されていないし、所定の顔料質量濃度のものが、顔料体積濃度に換算した場合に、10体積%以上40体積%以下の数値範囲を満たすとは必ずしもいえないから、当業者が、甲A1~甲A3、甲B1の記載を参酌しても、塗料組成物における顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にするという相違点6A-1の構成を導くことはできない。
また、甲A4~甲A7、甲A10、甲B2、甲B4にも、塗料組成物に顔料を添加して、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にすることについては記載も示唆もされていない。
そして、本件明細書の段落【0084】には、「塗料組成物の顔料体積濃度(PVC)は、好ましくは10体積%以上40体積%以下、より好ましくは20体積%以上25体積%以下であり得る。PVCが前記範囲内にあることで、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性の向上に効果がある。」と記載され、本件明細書の実施例の記載から、顔料体積濃度を上記数値範囲にすることで、耐水密着性や耐食性が良好となる効果が得られることが読み取れるから、甲A1~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下とすることやその効果が記載されていない以上、本件発明1により奏される効果は、当業者が出願当時に本件発明1の構成が奏するであろうと予測できた効果と比較して、顕著で予測できないものといえる。そうすると、甲A6発明において、顔料を添加して、さらに、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にすることは、単なる設計的事項ともいえない。
してみれば、甲A6発明において、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、相違点6A-1の構成を導くことは当業者といえども容易に想到し得たことではない。
したがって、本件発明1は、甲A6発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
(ウ)申立人の主張
申立人Aは、令和6年11月21日提出の意見書において、以下のとおり主張する。
甲A6に記載された発明と訂正発明の相違点は、顔料の有無及び顔料体積濃度の範囲の限定だけであり、これらの相違点はそれぞれ周知技術及び当業者が適宜行い得る設計的事項である。さらに、本件特許の表1を見ても、顔料体積濃度の濃度範囲が10未満である実施例13でも耐食性は△であり、顔料体積濃度が10体積%以上40体積%以下の範囲内にある実施例5や実施例8と△の評価は変わらず、顔料体積濃度に臨界的意義があるわけでもない。
したがって、訂正発明1は甲A6に記載された発明、並びに、甲A1~A3、甲B1に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものである。
以下、上記申立人の主張について検討すると、上記(イ)で検討したとおり、甲A1~甲A3、甲B1には、塗料組成物における顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下とすることについては記載されておらず、所定の顔料質量濃度のものが、顔料体積濃度に換算した場合に、10体積%以上40体積%以下の数値範囲を満たすとは必ずしもいえないから、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下とすることは周知技術とはいえず、当業者が、甲A1~甲A3、甲B1を参酌しても、甲A6発明において、塗料組成物における顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にするという構成を導けない。
また、本件明細書の実施例13、14には、顔料体積濃度が、下限値より小さい9.9体積%であるもの、上限値より大きい40.3体積%のものが、それぞれ記載されているところ、耐水密着性、耐食性の評価は、いずれも「△」である一方、顔料体積濃度が24.5体積%、28.7体積%である実施例5、8のものは、耐食性の評価は「△」であるが、耐水密着性の評価は「○」であり、顔料体積密度が本件発明1の範囲外である実施例13、14よりも良い評価となっているから、顔料体積濃度による特定に臨界的意義がないとはいえず、甲A6発明において、顔料を添加して、顔料体積濃度を、本件発明1の範囲内とすることが、当業者が適宜行い得る設計事項とはいえない。
よって、上記申立人の主張は採用できない。
ウ 本件発明2、4、5、7、8
本件発明2、4、5、7、8は、本件発明1を実質的に包含し、さらに特定事項を追加したものであるから、上記イで検討したのと同様の理由により、甲A6発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
エ 小括
以上のとおり、本件発明1、2、4、5、7、8は、甲A1発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではないから、特許法第29条第2項の規定により、特許を受けることができないものであるとはいえない。
(3)甲A10を主引用例とした場合
ア 甲A10の公知日
甲A10の著書には、題名が「New isocyanate for high performance polyaspartic coatings」(高性能ポリアスパラギン酸コーティングのための新しいイソシアネート)であり、著者がVENCOREX社のPhilippe Olier、Nina Resham、Arthur Bouchutであることが記載されている(上記第5の10(1)を参照)。
また、甲A8には、2021年9月13日~14日にデジタルフォーマットで開催される欧州コーティングショー2021会議のプログラムが記載されており、2021年9月14日のセッション17において、甲A10と題名が同じであり、著者の一人であるVENCOREX社のPhilippe Olierによる発表が行われたことが記載されている(上記第5の8(1)、(2)を参照)。
さらに、甲A9には、JETROによるヨーロッパの塗装・塗料産業国際見本市について、欧州コーティングショー(European Coatings Show)は、コンファレンス(会議)のみ、9月13日から14日に開催されることが記載されている(上記第5の9を参照)。
加えて、甲A11には、2021年9月13日の欧州コーティングショーの発表が視聴できるウェブページが示されており、発表の題名が、甲A10の題名と同じであること、発表者が甲A10の著者の一人であるVENCOREX社のPhilippe Olierであることが示されており、甲A10の他の2人の著者名もスライド内に示されている(上記第5の11を参照)。
そして、甲A8~甲A11の内容に齟齬がないことからすると、甲A10の著書は、本件特許の出願日前の2021年9月14日において公衆に利用可能になったものと推認できる。
イ 甲A10に記載された発明
甲A10の表3に記載された中反応性グレードと低反応性グレードとを混合したポリアスパラギン酸樹脂(PA2)と、同表1に記載された二官能性ポリイソシアネートアロファネート化合物(MP5)と、樹脂とポリイソシアネートがNCO/NH=1となるように混合したコーティング組成物(上記第5の10(3)~(6)を参照)に着目して整理すると、甲A10には、次の発明(以下「甲A10発明」という。)が記載されているものと認められる。
<甲A10発明>
「中反応性グレードのポリアスパラギン酸樹脂(%NH=5.4%)を66.9質量%、低反応性グレードのポリアスパラギン酸樹脂(%NH=5.1%)を28.7質量%、Sylosiv A4を1.9質量%、Tego Airex944を1.8質量%、BYK378を0.7質量%とを混合したポリアスパラギン酸樹脂(PA2)と、二官能性ポリイソシアネートアロファネート化合物(NCO=16.6%、483mPa・s)(MP5)とを、ポリアスパラギン樹脂とポリイソシアネートがNCO/NH=1となるように混合したコーティング組成物。」
ウ 本件発明1
(ア)対比
甲A10発明と、本件発明1とを対比すると、甲A10発明の「ポリアスパラギン酸樹脂(PA2)」は、本件発明1の「主剤(I)」に相当し、甲A10発明の「中反応性グレードのポリアスパラギン酸樹脂(%NH=5.4%)」及び「低反応性グレードのポリアスパラギン酸樹脂(%NH=5.1%)」は、本件発明1の「ポリアミン化合物A」、「アスパラギン酸エステルアミン(A1)」のいずれにも相当する。
また、甲A10発明の「二官能性ポリイソシアネートアロファネート化合物(NCO=16.6%、483mPa・s)(MP5)」は、本件発明1の「硬化剤(II)」、「ポリイソシアネート化合物(B)」のいずれにも相当し、本件発明1の「式(II)」のアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)と、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物」である点で共通する。
さらに、甲A10発明の「コーティング組成物」は、本件発明1の「塗料組成物」に相当する。
そして、甲A10発明は、「ポリアスパラギン樹脂とポリイソシアネートがNCO/NH=1となるように混合」されているから、本件発明1の「前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり」という発明特定事項を充足する。
また、甲A10発明は、ポリアミン化合物として、「中反応性グレードのポリアスパラギン酸樹脂」と、「低反応性グレードのポリアスパラギン酸樹脂」のみを含むもの、すなわち、ポリアミン化合物中に、アスパラギン酸エステルアミンを100質量%含むものであるから、本件発明1の「前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である」という発明特定事項を充足する。
さらに、甲A10発明は、ポリイソシアネートとして、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物」である「二官能性ポリイソシアネートアロファネート化合物(NCO=16.6%、483mPa・s)(MP5)」のみを含むもの、すなわち、ポリイソシアネート化合物中に、ポリイソシアネートアロファネート化合物を100モル%含むものであるから、本件発明1と、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物の含有量が、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上である点で共通する。
そうすると、本件発明1と甲A10発明との一致点及び相違点は、次のとおりである。
<一致点>
「主剤(I)及び硬化剤(II)を含む塗料組成物であって、
前記主剤(I)は、ポリアミン化合物(A)を含み、
前記硬化剤(II)は、ポリイソシアネート化合物(B)を含み、
前記ポリアミン化合物(A)は、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含み、
前記ポリイソシアネート化合物(B)は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物を含み、
前記アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物の含有量が、前記ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下であり、
前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり、
前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である、塗料組成物。」
<相違点A10-1>
本件発明1は、主剤(I)及び硬化剤(II)の少なくとも一方が、顔料(C)を含み、塗料組成物における顔料体積濃度が、10体積%以上40体積%以下であるのに対し、甲A10発明は、顔料を含まない点。
<相違点A10-2>
アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物について、本件発明1は、上記第3の1の「式(II)」において、R3は、C1-20アルキレン基であり、R4は、C1-20アルキル基である化合物であるのに対して、甲A10発明では、上記第3の1の「式(II)」において、R3がC6アルキレン基であり、R4がC1-20アルキル基か否かが特定されていない化合物である点。
(イ)判断
まず、上記相違点A10-1について検討する。
甲A1の段落[0008]~[0012]、[0174]、[0179]~[0182]、[0184]、表1、表2、表4には、アロファネート基を含むポリイソシアネート成分を含むポリアスパラティック塗料組成物が記載されており、同段落[0099]には、このような塗料組成物は、「必要に応じて・・・酸化チタン、カーボンブラック、インジゴ、キナクリドン、パールマイカ等の顔料;アルミ等の金属粉顔料・・・をさらに含んでもよい。」と記載されている。
また、甲B1の段落【0113】、【0122】~【0124】には、アロファネート基及びシラン基を含む高官能性ポリイソシアネートと、ポリアスパラギン酸エステルを含むコーティング組成物において、顔料を混合したものが、実施例として具体的に記載されている。
さらに、甲A2の請求項1、段落【0056】~【0057】には、ポリアスパラギン酸エステル含有成分Aと、ポリイソシアネート成分Bとを含む2成分コーティング組成物において、無機および/有機顔料を、二成分組成物の総重量を基準にして、好ましくは3重量%以上、より好ましくは5重量%~40重量%混合することが記載されており、甲A3の段落【0001】、【0115】~【0118】には、ポリアスパラギン酸エステル化合物を含むイソシアネート反応性化合物(A)と、ポリイソシアネート(B)と、溶媒(S1)とから調整されたコーティング組成物において、顔料及びフィラーとして、無機顔料や有機顔料を含有させることができ、顔料及びフィラーは、コーティング組成物の総質量に基づいて、典型的には約60質量%以下の量で利用してよく、好ましくは0.5質量%~50質量%、より好ましくは1質量%~30質量%である旨記載されている。
そうすると、ポリアスパラギン酸エステル成分とポリイソシアネート成分とを含むコーティング組成物において、顔料を含有させることは周知技術であり、その含有量を二成分組成物の総重量の5重量%~40重量%としたり、コーティング組成物の総重量に基づいて、5質量%~50質量%など60質量%以下含有させることは公知の技術といえる。
しかしながら、前記(2)イ(イ)でも検討したとおり、甲A1~甲A3、甲B1には、塗料組成物を体積%で測定して添加するような技術思想は記載されていないし、所定の顔料質量濃度のものが、顔料体積濃度に換算した場合に、10体積%以上40体積%以下の数値範囲を満たすとは必ずしもいえないから、当業者が、甲A1~甲A3、甲B1の記載を参酌しても、塗料組成物における顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にするという相違点10A-1の構成を導くことはできない。
また、甲A4~甲A7、甲A10、甲B2、甲B4にも、塗料組成物に顔料を添加して、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にすることについては記載も示唆もされていない。
そして、本件明細書の段落【0084】には、「塗料組成物の顔料体積濃度(PVC)は、好ましくは10体積%以上40体積%以下、より好ましくは20体積%以上25体積%以下であり得る。PVCが前記範囲内にあることで、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性の向上に効果がある。」と記載され、本件明細書の実施例の記載から、顔料体積濃度を上記数値範囲にすることで、耐水密着性や耐食性が良好となるという効果が得られることが読み取れるから、甲A1~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下とすることやその効果が記載されていない以上、本件発明1により奏される効果は、当業者が出願当時に本件発明1の構成が奏するであろうと予測できた効果と比較して、顕著で予測できないものといえる。そうすると、甲A10発明において、顔料を添加して、さらに、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にすることは、単なる設計的事項ともいえない。
してみれば、甲A10発明において、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、相違点10A-1の構成を導くことは当業者といえども容易に想到し得たことではない。
したがって、本件発明1は、相違点10A-2について検討するまでもなく、甲A10発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
(ウ)申立人の主張
申立人Aは、特許異議申立書において、顔料体積濃度について、以下のとおり主張する。
甲第10号証には、顔料の顔料体積濃度についての記載はないが、アスパラギン酸エステルアミンとポリイソシアネートからなるポリウレア塗料組成物において、顔料の量は適宜選択し得ることである。
例えば、甲第2号証の請求項1には、ポリアスパラギン酸エステル含有成分Aとポリイソシアネート成分Bと少なくとも1つの無機および/または有機顔料とを含む二成分コーティング組成物が記載されており(請求項1)、段落【0057】には組成物中の顔料の割合は、二成分組成物の総重量を基準にして、下限値が3重量%、上限値が40重量%であることが記載されている。甲第3号証には、顔料含有量は、各場合に顔料系コーティング組成 物の総質量に基づいて、好ましくは0.5質量%~50質量%であることが記載されている(【0117】)。このように、広範な量の顔料を塗料組成物に使用できることは周知であり、また、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下とすることによる格別顕著な効果も奏しない。
以下、上記申立人の主張について検討すると、上記(イ)で検討したとおり、甲A1~甲A3、甲B1には、塗料組成物における顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下とすることについては記載されておらず、所定の顔料質量濃度のものが、顔料体積濃度に換算した場合に、10体積%以上40体積%以下の数値範囲を満たすとは必ずしもいえないから、顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下とすることは周知技術とはいえず、当業者が、甲A1~甲A3、甲B1を参酌しても、甲A10発明において、塗料組成物における顔料体積濃度を10体積%以上40体積%以下にするという構成を導けない。
また、本件明細書の記載より、顔料体積濃度を、本件発明1の範囲内のものとする効果が読み取れることは、上記(3)ウ(ウ)で検討したとおりであるから、甲A10発明において、顔料を添加して、顔料体積密度を、本件発明1の範囲内とすることが、当業者が適宜行い得る設計事項とはいえない。
よって、上記申立人の主張は採用できない。
エ 本件発明2、4、5、7、8
本件発明2、4、5、7、8は、本件発明1を実質的に包含し、さらに特定事項を追加したものであるから、上記ウで検討したのと同様の理由により、甲A10発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
オ 小括
以上のとおり、本件発明1、2、4、5、7、8は、甲A10発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではないから、特許法第29条第2項の規定により、特許を受けることができないものであるとはいえない。
(4)甲B1を主引例とした場合
ア 甲B1に記載された発明
甲B1の段落【0122】に記載されたアミノ官能性バインダー成分と、実施例1のシラン基含有ポリイソシアネートとを、イソシアネート基対イソシアネート反応性基の当量比1.1:1で混合して調製された実施例10の塗料に着目して整理すると、甲B1には、次の発明(以下「甲B1発明」という。)が記載されているものと認められる。
<甲B1発明>
「Desmophen NH 1520を24.32質量部、Desmophen VP LS 2142を7.68質量部、UOP-L 粉末を3.26質量部、酢酸ブチルを3.34質量部、Bentone 38,10% 蒸解を3.76質量部、DisperbykTMを1.04質量部、BykTM 085を1.14質量部、Chromium oxide green GNMを8.29質量部、BayferroxTM 415を1.48質量部、TronoxTM R-KB-4を11.88質量部、Barytes EWOを31.58質量部、Cab-O-SilTM TS 720を1.51質量部、TinuvinTM 292を0.72質量部含むものを、高速ミキサーにより10分間予備分散し、冷却しながらビーズミルにより粉砕して調製したアミノ官能性バインダー成分に、
221g(1.0モル)の3-アミノプロピルトリエトキシシランを、窒素中で室温に設定し、88g(1.0モル)のエチレンカーボネートを、攪拌しながら15分で添加し、その間、混合物は、反応熱によりまず34℃に加熱され、次いで、混合物を、更に加熱することなく室温で、18時間攪拌して得られた2-ヒドロキシエチル[3-(トリエトキシシリル)プロピル]ウレタン216.3g(0.7モル)と、18.6g(0.3モル)の1,2-エタンジオールとを、乾燥窒素雰囲気中、80℃で、2520.0g(15.0モル)のヘキサメチレンジイソシアネート(HDI)に添加し、43.8%のNCO含量(完全なウレタン化に相当)に達するまで、3時間攪拌し、次いで、反応混合物を95℃に加熱し、アロファネート化触媒として0.5gの2-エチル-1-ヘキサン酸亜鉛(II)を加え、約30分後、反応混合物のNCO含量は、40.7%であることを確認し、1gの塩化ベンゾイルを加えて不活性化し、未反応のモノマーHDIを、130℃の温度及び0.1mbarの圧力での薄膜蒸留により分離して得られた実質的に無色で透明なアロファネートポリイソシアネート(NCO含量:16.2%、モノマーHDI:0.04%、粘度(23℃):1180mPa・s、明度(APHA):20Hazen、NCO官能価:>3.3(計算値)、シラン基含量:8.1%(SiO3(分子量=76g/モル)として計算))を、
イソシアネート基対イソシアネート反応性基の当量比1.1:1となるように添加し、十分に混合して得られた塗料。」
イ 本件発明1
(ア)対比
甲B1発明と、本件発明1とを対比すると、甲B1発明の「Desmophen NH 1520」と「Desmophen VP LS 2142」を含む「アミノ官能性バインダー成分」は、本件発明1の「主剤(I)」に相当し、甲B1発明の「Desmophen NH 1520」は、甲B1の段落【0122】の注1によると「アスパラギン酸エステル」であるから、本件発明1の「ポリアミン化合物A」、「アスパラギン酸エステルアミン(A1)」のいずれにも相当し、甲B1発明の「Desmophen VP LS 2142」は、同段落【0122】の注によると、ブロックト脂環式ジアミンであるから、本件発明1の「ポリアミン化合物A」に相当する。
また、甲B1発明の「アロファネートポリイソシアネート(NCO含量:16.2%、モノマーHDI:0.04%、粘度(23℃):1180mPa・s、明度(APHA):20Hazen、NCO官能価:>3.3(計算値)、シラン基含量:8.1%(SiO3(分子量=76g/モル)として計算))」は、本件発明1の「硬化剤(II)」、「ポリイソシアネート化合物(B)」のいずれにも相当し、本件発明1の「式(II)」のアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)と、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物」である点で共通する。
さらに、甲B1発明の「Chromium oxide green GNM」、「BayferroxTM 415」、「TronoxTM R-KB-4」は、同段落【0122】の注6、7によると顔料であるから、本件発明1の「顔料(C)」に相当し、甲B1発明の「Barytes EWO」は、硫酸バリウムであるところ(必要であれば、製品情報のウェブページ(https://www.yumpu.com/en/document/read/29394713/ewo-product-information-sachtleben-chemie-gmbh)を参照)、本件明細書の段落【0081】には、「硫酸バリウム」は顔料であることが記載されているから、本件発明1の「顔料(C)」に相当する。
加えて、甲B1発明の「塗料」は、本件発明1の「塗料組成物」に相当する。
そして、甲B1発明は、アロファネートポリイソシアネートが、「イソシアネート基対イソシアネート反応性基の当量比1.1:1となるように添加」されているから、本件発明1の「前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下であり」という発明特定事項を充足する。
一方、甲B1発明は、「ポリアミン化合物」として、「Desmophen NH 1520」を24.32質量部、「Desmophen VP LS 2142」を7.68質量部を含み、アスパラギン酸エステルアミン」である「Desmophen NH 1520」は、ポリアミン化合物の総量に対して、76(=24.32/(24.32+7.68)×100)質量%含むものであるから、本件発明1の「前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率が、前記ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下である」という発明特定事項を充足しない。
そうすると、本件発明1と甲B1発明との一致点及び相違点は、次のとおりである。
<一致点>
「主剤(I)及び硬化剤(II)を含む塗料組成物であって、
前記主剤(I)及び前記硬化剤(II)の少なくとも一方が顔料(C)を含み、
前記主剤(I)は、ポリアミン化合物(A)を含み、
前記硬化剤(II)は、ポリイソシアネート化合物(B)を含み、
前記ポリアミン化合物(A)は、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含み、
前記ポリイソシアネート化合物(B)は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物を含み、
前記ポリイソシアネート化合物(B)に含まれるイソシアネート基の当量の合計(NCO)と、前記ポリアミン化合物(A)に含まれるアミノ基の当量の合計(NH)との比(NCO/NH)が、0.5以上2.0以下である、塗料組成物。」
<相違点B1-1>
アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物について、本件発明1は、上記第3の1の「式(II)」の構造の化合物を、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下含むのに対して、甲B1発明では、ポリイソシアネート化合物(B)の全量が、上記第3の1の「式(II)」であることが特定されていないアロファネートポリイソシアネート(NCO含量:16.2%、モノマーHDI:0.04%、粘度(23℃):1180mPa・s、明度(APHA):20Hazen、NCO官能価:>3.3(計算値)、シラン基含量:8.1%(SiO3(分子量=76g/モル)として計算))である点。
<相違点B1-2>
本件発明1は、主剤(I)及び硬化剤(II)の少なくとも一方が、顔料(C)を含み、塗料組成物における顔料体積濃度が、10体積%以上40体積%以下であるのに対し、甲B1発明は、アミノ官能性バインダー成分中に、顔料を53.23(=8.29+1.48+11.88+31.58)質量部含むが、塗料組成物における顔料体積濃度については特定されていない点。
<相違点B1-3>
ポリアミン化合物(A)に含まれるアスパラギン酸エステルアミン(A1)の含有率について、本件発明1は、ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下であるのに対し、甲B1発明は、ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、76質量%である点。
(イ)判断
まず、上記相違点B1-1について検討すると、甲B1発明のアロファネートポリイソシアネートは、ヘキサメチレンジイソシアネート(HDI)の存在下で、アロファネート化反応が行われているから、本件発明1の「式(II)」を満たす構造のポリイソシアネート化合物を含む蓋然性が高い。
しかしながら、甲B1発明のアロファネートポリイソシアネートは、2-ヒドロキシエチル[3-(トリエトキシシリル)プロピル]ウレタン216.3g(0.7モル)と、18.6g(0.3モル)の1,2-エタンジオールとを、乾燥窒素雰囲気中、80℃で、2520.0g(15.0モル)のヘキサメチレンジイソシアネート(HDI)に添加し、43.8%のNCO含量(完全なウレタン化に相当)に達するまで反応させて、それをアロファネート化して得られたものであるから、甲B1発明のアロファネートポリイソシアネートの総量中において、2-ヒドロキシエチル[3-(トリエトキシシリル)プロピル]ウレタンとヘキサメチレンジイソシアネートの反応生成物由来のアロファネートポリイソシアネートが主たる生成物となることは明らかである。
そうすると、甲B1発明のアロファネートポリイソシアネートの総量100モル%中に、本件発明1の「式(II)」を満たす構造のポリイソシアネート化合物を、50モル%以上含まないことは明らかである。
そして、甲B1の請求項1、13、15や同段落【0001】の記載などからすると、甲B1は、特定のシラン変性アロファネートポリイソシアネート及びそれを用いた塗料組成物についての文献であるから、甲B1には、甲B1発明のシラン変性アロファネートポリイソシアネートである特定の構造のポリイソシアネートを、シラン変性アロファネートポリイソシアネートではない、本件発明1の「式(II)」を満たす構造のポリイソシアネート化合物に置き換えたり、追加して、その含有量を、ポリイソシアネートの総量100モル%中、50モル%以上含有させる動機付けはない。
また、上記のとおりであるから、当業者が、甲A2~甲A7、甲A10、甲B2、甲B4の記載を参酌しても、甲B1発明において、ポリイソシアネート化合物の総量100モル%中の50モル%以上とすることを動機付けられないことは明らかである。
してみれば、甲B1発明において、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、相違点B1-1の構成を導くことは当業者といえども容易に想到し得たことではない。
したがって、相違点B1-2及び相違点B1-3について検討するまでもなく、本件発明1は、甲B1発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
(ウ)申立人の主張
申立人Aは、令和6年11月21日提出の意見書において、以下のとおり主張する。
甲B1で使用されるアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物は、甲B1の【0085】-【0086】の記載によると特に制限はなく、公知のアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物を使用できると理解できる。
そうすると、甲A6に記載されているTolonateTM X FLO 100に含まれるアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物のようなアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物は公知であるし、式(II)を満たす構造のポリイソシアネート化合物を使用することは当業者に容易に想到し得ることである。
以下、上記主張について検討する。
申立人が言及している甲B1の箇所をみてみると、甲B1の段落【0085】には、「本発明のアロファネートポリイソシアネートは、イソシアネート重付加法によるポリウレタンプラスチックの製造の為の重要な出発物質である。」と記載され、同段落【0086】には、「本発明のアロファネートポリイソシアネートは、その比較的低い粘度の故に、溶媒なしでも使用できるが、必要であれば、一般的な溶媒(例えば、本発明の方法において任意に使用するために記載した不活性塗料用溶媒)により、濁りを生じることなく希釈することができる。」との記載がある。
しかしながら、上記記載は、「本発明のアロファネートポリイソシアネート」、すなわち、特定のシラン変性アロファネートポリイソシアネートについての記載であって、公知のアロファネート基含有ポリイソシアネートが用いられることについては何ら触れられていないから、上記申立人の主張はその前提において誤りがある。
よって、上記申立人の主張は採用できない。
ウ 本件発明2、4、5、7、8
本件発明2、4、5、7、8は、本件発明1を実質的に包含し、さらに特定事項を追加したものであるから、上記イで検討したのと同様の理由により、甲B1発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。
エ 小括
以上のとおり、本件発明1、2、4、5、7、8は、甲B1発明、及び、甲A2~甲A7、甲A10、甲B1、甲B2、甲B4に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではないから、特許法第29条第2項の規定により、特許を受けることができないものであるとはいえない。
2 取消理由通知に採用しなかった申立理由について
(1)申立理由A2(実施可能要件違反)
ア 前提
特許法36条4項1号は、明細書の発明の詳細な説明の記載は、「その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したもの」でなければならないと定める。そして、物の発明における発明の実施とは、その物の生産、使用等をする行為をいうから(特許法2条3項1号)、同法36条4項1号の「その実施をすることができる」とは、その物を作ることができ、かつ、その物を使用できることであり、物の発明については、明細書にその物を生産する方法及び使用する方法についての具体的な記載が必要であるが、そのような記載がなくても、明細書及び図面の記載並びに出願当時の技術常識に基づき、当業者がその物を作ることができ、かつ、その物を使用できるのであれば、上記の実施可能要件を満たすということができる。
イ 判断
本件発明1は、上記第3の1に記載のとおりの「塗料組成物」という物の発明であるところ、本件発明1の塗料組成物を塗料として使用できることは明らかである。
そこで、本件明細書及び出願当時の技術常識に基づき、当業者が本件発明1の「塗料組成物」を作ることができるかについて以下検討する。
本件発明1は、上記第3の1の「式(II)」で表されるアロファネート基含有イソシアネート化合物(B1)を、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上100モル%以下含有するものであるところ、本件明細書の段落【0125】には、実施例に用いるポリイソシアネート化合物として、「(B1-1)デスモジュールN31100、住化コベストロウレタン社製、脂肪族イソシアネート化合物(HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のアロファネート体);固形分濃度:100質量%、NCO含有量:20.0質量%」、「(B1-2)コロネート2770、東ソー社製、脂肪族イソシアネート化合物(HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のアロファネート体);固形分濃度:100質量%、NCO含有量:19.4質量%」が記載され、同段落【0133】、【0134】の【表1】、【表2】には、ポリイソシアネート化合物として、上記(B1-1)、(B1-2)の化合物のみを含有させたものは、ポリイソシアネート化合物の総量100モル中、アロファネート基含ポリイソシアネート化合物を100モル%含むものであることが示されている。
そうすると、上記(B1-1)、(B1-2)のポリイソシアネート化合物は、アロファネート基を含むポリイソシアネート化合物のみを含有するものと認められる。
そして、上記(B1-1)、(B1-2)のポリイソシアネート化合物は、HDI(ヘキサメチレンジイソシアネート)のアロファネート体であることと、NCO含有率がそれぞれ、20.0質量%、19.4質量%であることを考慮して、平均分子量を算出するなどすれば、当業者であれば、上記(B1-1)、(B1-2)は、上記第3の1の「式(II)」で表されるアロファネート基含有イソシアネート化合物(B1)の範囲内の化合物、すなわち、本件発明1の「式(II)」の化合物であることが理解できる。
加えて、本件発明1の「式(II)」を満たすアロファネート基含有イソシアネート化合物(B1)は、例えば、甲A7に記載されているように(上記第5の7を参照)、出願当時に公知であったものと認められる。
そして、本件明細書に記載された上記(B1-1)、(B1-2)の化合物や甲A7に記載の公知のアロファネート基含有イソシアネート化合物を、所定の割合で添加して、その含有量を、ポリイソシアネート化合物の総量100モル%に対して、50モル%以上とするは当業者が容易に実施できることである。
また、特定のアロファネート基含有イソシアネート化合物がどの程度含まれるかを確認することも、当業者であれば通常の測定手段を用いて容易に実施できることである。
してみれば、本件明細書の記載及び技術常識に基づけば、本件発明1の「式(II)」のアロファネート基含有ポリイソシアネートを市販のものから入手して、塗料組成物中で所定の割合で含有させるなどして、本件発明1の塗料組成物を容易に作ることができるといえる。
また、本件発明1を直接又は間接的に引用する本件発明2、4、5、7、8についても、同様である。
ウ 申立人の主張について
申立人Aは、特許異議申立書において、以下のとおり主張する。
本件明細書において、本件発明の「式(II)」で特定されるアロファネート基含有イソシアネート化合物を含むポリイソシアネートの具体例として例示されているのは、デスモジュールN31100とコロネート2770の2つのみであるが、これらが、本件発明の「式(II)」で特定されるアロファネート基含有イソシアネート化合物を含むのかが確認できず、その含有率の測定方法も不明であるから、本件特許の発明の詳細な説明は、当業者が本件発明について、実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものでない。
以下、上記主張について検討すると、上記イで述べたとおり、デスモジュールN31100とコロネート2770が、本件発明の「式(II)」を満たすものであることは当業者であれば理解できるし、その含有率は、当業者であれば通常の測定手段を用いることにより、容易に確認できるから、上記申立人の主張は採用できない。
エ 小括
以上で検討したとおり、本件明細書の記載は、当業者が本件発明1、2、4、5、7、8の実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであり、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、特許法第36条第4項第1号に規定する要件を満たしている。
(2)申立理由A3(サポート要件違反)について
ア 前提
特許請求の範囲の記載が、特許法第36条第6項第1号に規定する、いわゆるサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らして当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。
イ 発明の課題
本件発明が解決しようとする課題は、本件明細書の【0010】の記載から、「ポットライフが良好であって、耐水密着性、可とう性及び耐食性に優れる塗膜を実現可能な塗料組成物を提供すること」であると認められる。
ウ 判断
本件明細書の段落【0015】には、本件発明の効果のメカニズムとして、「本開示の塗料組成物は、ポリアミン化合物(A)として、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を用いており、含まれる2個のエステル基により、アミノ基の求核性が抑制され得る。他方、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)は、化合物としては直鎖に近い構造を有するものの、アロファネート基に含まれる水素原子と酸素原子とが相互作用し、凝集力を発揮し得ると考えられる。本開示の塗料組成物では、かかるポリアミンとポリイソシアネートと顔料(C)を含むことでポットライフが良好となり得、更に、塗膜の形成過程において、アスパラギン酸エステルアミン(A1)とアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)により形成されるポリウレア構造を顔料(C)が支えることで、耐水性、可とう性及び耐食性に優れる塗膜を実現し得ると考えられる。」との記載がある。
また、同段落【0018】には、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を用いることで、ポットライフが良好になることについて、「ポリアミン化合物(A)と、ポリイソシアネート化合物(B)との反応は、アミノ基による、イソシアネート基の炭素原子への求核反応が関与していると考えられる。そのため、かかる反応を抑制することで、ポットライフが良好になり得ると考えられる。アスパラギン酸エステルアミン(A1)では、第2級アミノ基に-CH(COOR2)-CH2-COOR2が結合している。そのため、第2級アミノ基は、かかる基による立体障害の影響を受け、イソシアネート基への求核反応が抑制され得ると考えられる。」との記載がある。
さらに、同段落【0065】には、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を用いることで、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性が良好になることについて、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)では、イソシアネート基は、反応性基の数が少なく、得られる塗膜において、架橋点の数が抑制され得る。そのため、塗膜の柔軟性(可とう性)を向上できると考えられる。一方、アロファネート基では、末端の酸素原子と水素原子が、水素結合し得るため、塗膜の凝集力は高くなると考えられる。そのため、耐水密着性、耐食性が良好になり得ると考えられる。」との記載がある。
加えて、同段落【0080】には、顔料について、「塗料組成物の顔料体積濃度(PVC)は、好ましくは10体積%以上40体積%以下、より好ましくは20体積%以上25体積%以下であり得る。PVCが前記範囲内にあることで、得られる塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性の向上に効果がある。」との記載がある。
そうすると、上記記載より、アスパラギン酸エステルアミン(A1)、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)、顔料(C)が、ポットライフ、耐水密着性、可とう性及び耐食性に対してどのように寄与するかについては理解でき、本件発明において、アスパラギン酸エステルアミン(A1)、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)は、所定量以上含むことが特定され、顔料は、好ましいとされる顔料体積濃度を含むことが特定されているから、本件発明1は、上記発明の課題を解決できるものであることが一応理解できる。
そして、同段落【0118】~【0133】、【0135】、【表1】~【表2】には、実施例として、本件発明の特定事項を満たす塗料組成物が、ポットライフが5分以上(合格)であり、耐水密着性、可とう性、耐食性の評価が「△」以上であることが具体的に示されている。
また、本件発明1の範囲内ものが、ポットライフ、耐水密着性、可とう性、耐食性に劣るものを含むという合理的な疑いもない。
してみれば、本件発明1は、発明の詳細な説明に記載された発明であり、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものといえる。
また、本件発明1を直接又は間接的に引用する本件発明2、4、5、7、8についても、同様の理由により、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものといえる。
よって、本件出願の特許請求の範囲の記載は、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たさないものとはいえない。
エ 申立人の主張
申立人Aは、特許異議申立書において、以下のとおり主張する。
(主張1)本件発明1は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)が、本件発明1の式(II)で表されるものであることが特定されているが、実施例で用いられているデスモジュールN31100及びコロネート2770の各々が、本件発明1の式(II)で表されるアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を含有しているかどうかが明細書から明らかでないから、発明の詳細な説明には、本件発明1の構成要件を満たす塗料組成物を製造及び使用したという例が記載されていない。
(主張2)本件発明1は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率を特定するものであるところ、実施例で用いられているデスモジュールN31100及びコロネート2770中のポリイソシアネート化合物(B)の総量中のアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)のモル比は発明の詳細な説明に記載されておらず、その含有率の測定方法についても発明の詳細な説明に記載されていないから、発明の詳細な説明には、本件発明1の構成要件を満たす塗料組成物を製造及び使用したという例が記載されていない。
(主張3)本件発明1~8の課題は、「ポットライフが良好であって、耐水密着性、可とう性及び耐食性に優れる塗膜を実現可能な塗料組成物の提供を目的すること」(本件明細書の段落【0010】)であるところ、本件明細書の記載を参酌すると、本件発明は、顔料(C)を含むことにより、耐水密着性、可とう性及び耐食性に優れるという効果を奏すると理解される。
しかしながら、本件明細書の段落【0015】及び【0080】に記載されているポリウレア構造を顔料(C)が支えるという効果は極めて抽象的、あいまいに記載されているにすぎないし、防錆顔料ではない顔料を混ぜても塗膜の耐食性を向上させることはできないから、耐水性、可とう性、及び耐食性のうちの少なくともいずれかを満たさない顔料のみを配合した場合は、本件発明1~8の課題を解決できない。
(主張4)本件発明1~8は、実施例の記載からすると、ポリイソシアネート化合物(B1)の種類、ポリアミン化合物(A)の種類、溶媒の有無によっては、ポットライフが5分よりも短くなり得るため、発明の課題を解決できないものを含み得る。
以下、上記主張1~4について検討する。
(ア)主張1、2について
上記(1)ウで検討したとおり、デスモジュールN31100とコロネート2770が、本件発明1の「式(II)」を満たすものであることは当業者であれば理解できるし、その含有率は、当業者であれば通常の測定手段を用いることにより容易に確認できる。そうすると、本件明細書には、本件発明1の構成要件を満たす塗料組成物を製造及び使用したという例が記載されているから、上記主張1、2は採用できない。
(イ)主張3について
本件明細書の実施例には、顔料(C)を、本件発明1の顔料体積濃度の範囲内で含む塗料組成物について、耐水密着性、可とう性、耐食性の評価が、「○」又は「△」の評価が得られることが示されており、さらに、顔料体積濃度が本件発明1の範囲内の実施例1、6~8と、顔料体積濃度が本件発明1の範囲外の実施例13、14を比較すると、顔料体積密度が本件発明1の範囲内のものの方が、良い評価の項目が多いことが読み取れるから、顔料(C)を混合する効果は具体的に示されているといえる。
また、申立人は、防錆顔料ではない顔料を混ぜても塗膜の耐食性を向上させることはできない旨主張するが、例えば、本件明細書の段落【0065】には、塗膜の耐水密着性、可とう性及び耐食性が良好になることについて、「アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)では、イソシアネート基は、反応性基の数が少なく、得られる塗膜において、架橋点の数が抑制され得る。そのため、塗膜の柔軟性(可とう性)を向上できると考えられる。一方、アロファネート基では、末端の酸素原子と水素原子が、水素結合し得るため、塗膜の凝集力は高くなると考えられる。そのため、耐水密着性、耐食性が良好になり得ると考えられる。」と記載されているように、塗膜の凝集力によって、塗膜の物理的な物性が向上し、耐水密着性、耐食性が向上するものと認められるから、防錆顔料は、耐食性を向上させるため必須のものとは認められない。
よって、上記主張3は採用できない。
(ウ)主張4について
本件発明1には、特定の構造のアロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)を、ポリイソシアネート化合物(B)の総量100モル%中、50モル%以上含有させること、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を、ポリアミン化合物(A)の総量100質量%中、80質量%以上100質量%以下含有させることが特定されている。
そして、本件明細書の段落【0018】の「ポリアミン化合物(A)と、ポリイソシアネート化合物(B)との反応は、アミノ基による、イソシアネート基の炭素原子への求核反応が関与していると考えられる。そのため、かかる反応を抑制することで、ポットライフが良好になり得ると考えられる。アスパラギン酸エステルアミン(A1)では、第2級アミノ基に-CH(COOR2)-CH2-COOR2が結合している。そのため、第2級アミノ基は、かかる基による立体障害の影響を受け、イソシアネート基への求核反応が抑制され得ると考えられる。」との記載からすると、ポリイソシアネート化合物を含有する塗料組成物において、ポリアミンとして、アスパラギン酸エステルアミン(A1)を含有させることで、そうでないものと比較して、ポットライフが良好になるものと認められる。
そうすると、本件発明1には、そのようなアスパラギン酸エステルアミン(A1)を、ポリアミン化合物中に、80質量%以上含有させることが特定されているから、そうでないものと比較して、ポットライフが良好なものを提供できると認められる。
よって、本件発明1は、発明の課題を解決できるから、上記主張4は採用できない。
オ 小括
以上で検討したとおり、本件発明1、2、4、5、7、8は、発明の詳細な説明及び技術常識に基づいて、当業者が発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるから、特許法第36条第6項第1号に規定する要件を満たすものである。
(3)申立理由A4(明確性要件違反)について
本件発明1は、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率を特定するものであるところ、本件明細書には、その含有率の測定方法が記載されていないから、本件発明1は明確でない旨主張する。
しかしながら、上記(1)イで検討したとおり、アロファネート基含有ポリイソシアネート化合物(B1)の含有率は、当業者であれば、通常の測定方法によって測定可能であると認められるから、本件明細書において、その含有率の測定方法が記載されていないとしても本件発明1の範囲が不明確になるとはいえない。
また、本件発明1を直接又は間接的に引用する本件発明2、4、5、7、8についても、同様の理由から、発明は明確である。
よって、本件発明1、2、4、5、7、8は明確であるから、本件特許に係る出願は、それらの発明ついての特許請求の範囲の記載が特許法第36条第6項第2号に規定する要件を満たしていないものとはいえない。
第7 むすび
以上のとおりであるから、取消理由通知書に記載した取消理由並びに申立人による特許異議申立書に記載された理由及び証拠によっては、本件特許の請求項1、2、4、5、7、8に係る特許を取り消すことはできない。
また、他に請求項1、2、4、5、7、8に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
さらに、本件訂正により請求項3、6は削除されたので、これらの請求項に係る特許異議の申立ては、特許法第120条の8第1項で準用する同法第135条の規定により却下する。
よって、結論のとおり決定する。
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2023-701226