2023-700959

特許第７２３８９７５号発明「シリカ被覆粒子及びその製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７２３８９７５号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～３、５〕、〔４、６～８〕について訂正することを認める。 特許第７２３８９７５号の請求項１、２、５に係る特許を維持する。 特許第７２３８９７５号の請求項３に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７２３８９７５号の請求項１～６に係る特許についての出願は、２０２０年（令和２年）４月６日（優先権主張 平成３１年４月１５日）を国際出願日とするものであり、令和５年３月６日にその特許権の設定登録がされ、同年同月１４日に特許掲載公報が発行され、その後、同年９月１３日に、その請求項１～３、５に係る特許を対象として特許異議申立人村上太郎（以下、「異議申立人」という。）により特許異議の申立てがなされ、同年１１月１０日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である令和６年１月１２日に特許権者より意見書の提出及び訂正の請求があり、これに対し、異議申立人からは意見書の提出がなされなかったものである。 第２ 訂正の適否 １ 訂正事項 上記令和６年１月１２日にされた訂正の請求（以下、その訂正を「本件訂正」という。）は、本件特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１～８について訂正することを求めるものであって、その具体的な訂正事項は次のとおりである（下線は当審が付与した。他の下線についても、同様である。）。 （１）訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項１に「固体粒子」とあるのを、「無機粒子である固体粒子」に訂正する。 （請求項１を引用する請求項２、５についても同様に訂正する。） （２）訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項１に「シリカ被覆粒子」とあるのを、「シリカ被覆粒子（但し、一次粒子径が５～５００ｎｍかつ二次粒子径が０．５～１０μｍであるものを除く。）」に訂正する。 （請求項１を引用する請求項２、５についても同様に訂正する。） （３）訂正事項３ 特許請求の範囲の請求項３を削除する。 （４）訂正事項４ 特許請求の範囲の請求項４に「（Ａ）固体粒子が、有機粒子である請求項１又は２記載のシリカ被覆粒子。」とあるのを、「（Ａ）有機粒子である固体粒子の表面が（Ｂ）シリカで被覆され、この（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部が、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応したシリカ被覆粒子であって、（Ａ）固体粒子１００質量部に対して、（Ｂ）シリカが０．５～１００質量部であるシリカ被覆粒子。」に訂正する。 （５）訂正事項５ 特許請求の範囲の請求項５に「請求項１～４のいずれか１項に」とあるのを、「請求項１又は２に」に訂正する。 （６）訂正事項６ 特許請求の範囲の請求項６に「下記（ｉ）～（ｉｖ）の工程を含む請求項１～５のいずれか１項に記載のシリカ被覆粒子を製造する製造方法。」とあるのを、「下記（ｉ）～（ｉｖ）の工程を含む、 （Ａ）固体粒子の表面が（Ｂ）シリカで被覆され、この（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部が、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応したシリカ被覆粒子であって、（Ａ）固体粒子１００質量部に対して、（Ｂ）シリカが０．５～１００質量部であるシリカ被覆粒子を製造する製造方法。」に訂正する。 （７）訂正事項７ 特許請求の範囲の請求項５に「（Ｃ）成分のオルガノアルコキシシランが、Ｒ1Ｓｉ（ＯＲ2)3で表されるオルガノトリアルコキシシラン、Ｒ32Ｓｉ（ＯＲ4)2で表されるジオルガノジアルコキシシラン及び（ＣＨ3）3ＳｉＯＲ5で表されるトリメチルアルコキシシラン（式中、Ｒ1，Ｒ3は炭素数１～２０の１価有機基、Ｒ2、Ｒ4、Ｒ5は非置換の炭素数１～６の１価炭化水素基である。）から選ばれる基であり、オルガノシラザンが（ＣＨ3）3ＳｉＮＨＳｉ（ＣＨ3）3で表されるヘキサメチルジシラザンである請求項１～４のいずれか１項に記載のシリカ被覆粒子。」とあるのを、「（Ｃ）成分のオルガノアルコキシシランが、Ｒ1Ｓｉ（ＯＲ2)3で表されるオルガノトリアルコキシシラン、Ｒ32Ｓｉ（ＯＲ4)2で表されるジオルガノジアルコキシシラン及び（ＣＨ3）3ＳｉＯＲ5で表されるトリメチルアルコキシシラン（式中、Ｒ1，Ｒ3は炭素数１～２０の１価有機基、Ｒ2、Ｒ4、Ｒ5は非置換の炭素数１～６の１価炭化水素基である。）から選ばれる基であり、オルガノシラザンが（ＣＨ3）3ＳｉＮＨＳｉ（ＣＨ3）3で表されるヘキサメチルジシラザンである請求項４に記載のシリカ被覆粒子。」に訂正して、請求項７とする。 （８）訂正事項８ 特許請求の範囲の請求項６に「下記（ｉ）～（ｉｖ）の工程を含む請求項１～５のいずれか１項に記載のシリカ被覆粒子を製造する製造方法。 （ｉ）（Ａ）固体粒子、（Ｅ）アルカリ性物質、（Ｆ）カチオン性界面活性剤及びカチオン性水溶性高分子化合物から選ばれる１種以上、及び（Ｇ）水を含む液を調製する工程、 （ｉｉ）工程（ｉ）で得られた液に、（Ｄ）テトラアルコキシシシランを添加し、テトラアルコキシシシランを加水分解・縮合させることにより、固体粒子（Ａ）の表面をシリカ（Ｂ）で被覆し、シリカ被覆粒子の分散液を得る工程、 （ｉｉｉ）工程（ｉｉ）で得られたシリカ被覆粒子の分散液に、（Ｅ）アルカリ性物質を追加添加、及び必要に応じて（Ｆ）カチオン性界面活性剤及びカチオン性水溶性高分子化合物から選ばれる１種以上を追加添加し、追加添加した分散液を得る工程、 （ｉｖ）工程（ｉｉｉ）で得られた追加添加した分散液に、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上を添加し、（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部を、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応させる工程」とあるのを、「（Ａ）固体粒子が、無機粒子である請求項６に記載の製造方法。」に訂正して、請求項８とする。 ２ 訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否 （１）訂正事項１について ア 訂正事項１による訂正は、「固体粒子」を無機粒子に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであると共に、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 イ 訂正事項１による訂正は、本件明細書の【００１０】の「（Ａ）固体粒子は、本発明のシリカ被覆粒子の核となる粒子であり、１種単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。固体粒子としては、無機粒子、有機粒子のいずれでもよく、また、その幾何学的態様が、球状、多面体状、紡錘状、針状、板状等いずれの形状でもよく、また、無孔質、多孔質のいずれでもよい。」との記載等に基づくものであるから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲（以下「本件明細書等」という。）に記載した事項の範囲内の訂正である。 （２）訂正事項２について ア 訂正事項２による訂正は、訂正前の請求項１の「シリカ被覆粒子」の範囲から、「一次粒子径が５～５００ｎｍかつ二次粒子径が０．５～１０μｍであるもの」を除くことにより、「シリカ被覆粒子」の範囲を限定するものである。 そうすると、上記訂正事項２による訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるし、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 イ 上記訂正事項２による訂正は、訂正前の請求項１の「シリカ被覆粒子」の範囲から、令和５年１１月１０日付け取消理由通知書で通知された特許法第２９条第１項第３号所定の規定違反（新規性欠如）の理由で引用された甲第１号証（国際公開第００／４２１１２号）の請求の範囲５等に記載される事項との重なりを除外するものであり、本件明細書等に開示された技術的事項に新たな技術的事項を付加したものとはいえないことから、本件明細書等のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入しないものである。 そうすると、上記訂正事項２による訂正は、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。 （３）訂正事項３について 訂正事項３による訂正は、請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内の訂正であり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （４）訂正事項４について ア 訂正事項４による訂正は、訂正前の請求項４が、請求項１又は２を引用していたところ、請求項１のみを引用するものとし、引用請求項数を減少させるものであると共に、請求項１を引用する訂正前の請求項４の引用関係を解消し、独立形式へ改めるものであるから、特許請求の範囲の減縮及び他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものである。 イ 上記アで述べたように、訂正事項４による訂正は、訂正前の請求項４が、請求項１又は２を引用していたところ、請求項１のみを引用するものであると共に、請求項１を引用する訂正前の請求項４の引用関係を解消し、独立形式へ改めるものであるから、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であると共に、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （５）訂正事項５について ア 訂正事項５による訂正は、訂正前の請求項５が、請求項１～４のいずれか１項を引用していたところ、請求項１又は２を引用するものとし、引用請求項数を減少させるものであるから、少なくとも、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 上記アで述べたように、訂正事項５による訂正は、訂正前の請求項５が、請求項１～４のいずれか１項を引用していたところ、請求項１又は２を引用するものであるから、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であると共に、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （６）訂正事項６について ア 訂正事項６による訂正は、訂正前の請求項６が、請求項１～５のいずれか１項を引用していたところ、請求項１のみを引用するものとし、引用請求項数を減少させるものであると共に、請求項１を引用する訂正前の請求項６の引用関係を解消し、独立形式へ改めるものであるから、少なくとも、特許請求の範囲の減縮及び他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものである。 イ 上記アで述べたように、訂正事項６による訂正は、訂正前の請求項６が、請求項１～５のいずれか１項を引用していたところ、請求項１のみを引用するものであると共に、請求項１を引用する訂正前の請求項６の引用関係を解消し、独立形式へ改めるものであるから、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であると共に、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （７）訂正事項７について ア 訂正事項７による訂正は、訂正前の請求項５が、請求項１～４のいずれか１項を引用していたところ、請求項４のみを引用するものとし、引用請求項数を減少させるものであると共に、新たに、請求項７とするものであるから、特許請求の範囲の減縮及び明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。 イ 上記アで述べたように、訂正事項７による訂正は、実質的には、訂正前の請求項５が、請求項１～４のいずれか１項を引用していたところ、請求項４のみを引用するものであるから、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であると共に、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （８）訂正事項８について ア 訂正後の請求項８は、「（Ａ）固体粒子が、無機粒子である請求項６に記載の製造方法。」とされるものであるところ、「請求項６に記載の製造方法。」とは、上記（６）アによれば、「請求項１を引用する訂正前の請求項６」である。また、「（Ａ）固体粒子が、無機粒子である」とは、訂正前の請求項３の内容である。 そうすると、訂正事項８による訂正は、訂正前の請求項６が、請求項１～５のいずれか１項を引用していたところ、請求項１を引用する請求項３をさらに引用する訂正前の請求項６を、請求項６を引用請求項として書き換えて新たに請求項８とするものであるから、特許請求の範囲の減縮及び明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。 イ 上記アで述べたように、訂正事項８による訂正は、実質的には、訂正前の請求項６が、請求項１～５のいずれか１項を引用していたところ、請求項１を引用する請求項３をさらに引用する訂正前の請求項６を、新たに請求項８とするものであるから、本件明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であると共に、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 ３ 独立特許要件について 上記訂正事項４、６及び８による訂正は、訂正後の請求項４、６～８に関するものであるところ、これらの訂正は、少なくとも「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。そして、これらの請求項は、特許異議の申立ての対象となっていない請求項であるから、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定に適合する（特許出願の際独立して特許を受けることができるものである）必要がある。 そこで、検討するに、訂正後の請求項４は、上記２（４）アで述べたように、請求項１を引用する訂正前の請求項４に対応するものであり、特にシリカ被覆粒子において、固体粒子が「有機粒子である」ことを特定する訂正後の請求項４に係る発明が特許を受けることができないとする理由や証拠は見当たらない。請求項４を引用し、請求項４に記載される構成をすべて具備する訂正後の請求項７に係る発明についても、同様である。 また、訂正後の請求項６は、上記２（６）アで述べたように、請求項１を引用する訂正前の請求項６に対応するものであり、特に、シリカ被覆粒子を製造する製造方法における「（ｉ）（Ａ）固体粒子、（Ｅ）アルカリ性物質、（Ｆ）カチオン性界面活性剤及びカチオン性水溶性高分子化合物から選ばれる１種以上、及び（Ｇ）水を含む液を調製する工程」を特定する訂正後の請求項６に係る発明が特許を受けることができないとする理由や証拠は見当たらない。請求項６を引用し、請求項６に記載される構成をすべて具備する訂正後の請求項８に係る発明についても、同様である。 そうすると、訂正後の請求項４、６～８に係る発明は、特許出願の際独立して特許を受けることができるものであり、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定に適合する。 ４ 別の訂正単位とする求めについて 本件訂正請求においては、本件訂正が認められる場合には、訂正後の請求項１～３及び５と、訂正後の請求項４及び７並びに請求項６及び８とは、別の訂正単位とすることが求められているのでこれを認める。 ４ 訂正についてのまとめ 以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第３号及び第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第５項から第７項までの規定に適合するものである。 よって、本件特許の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～３、５〕、〔４、６～８〕について訂正することを認める。 第３ 本件発明 上記第２のとおり、本件訂正は認容し得るものであるから、本件特許異議申立ての対象となる本件訂正後の請求項１～３、５に係る発明（以下、各請求項に係る発明及び特許を項番に対応させて「本件発明１」、「本件特許１」などといい、併せて「本件発明」、「本件特許」ということがある。）は、次のとおり特定されるものである。 「【請求項１】 （Ａ）無機粒子である固体粒子の表面が（Ｂ）シリカで被覆され、この（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部が、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応したシリカ被覆粒子であって、（Ａ）固体粒子１００質量部に対して、（Ｂ）シリカが０．５～１００質量部であるシリカ被覆粒子（但し、一次粒子径が５～５００ｎｍかつ二次粒子径が０．５～１０μｍであるものを除く。）。 【請求項２】 （Ｂ）シリカが、（Ｄ）テトラアルコキシシランの加水分解・縮合物である請求項１記載のシリカ被覆粒子。 【請求項３】 （削除） 【請求項５】 （Ｃ）成分のオルガノアルコキシシランが、Ｒ1Ｓｉ（ＯＲ2)3で表されるオルガノトリアルコキシシラン、Ｒ32Ｓｉ（ＯＲ4)2で表されるジオルガノジアルコキシシラン及び（ＣＨ3）3ＳｉＯＲ5で表されるトリメチルアルコキシシラン（式中、Ｒ1，Ｒ3は炭素数１～２０の１価有機基、Ｒ2、Ｒ4、Ｒ5は非置換の炭素数１～６の１価炭化水素基である。）から選ばれる基であり、オルガノシラザンが（ＣＨ3）3ＳｉＮＨＳｉ（ＣＨ3）3で表されるヘキサメチルジシラザンである請求項１又は２に記載のシリカ被覆粒子。」 第４ 令和５年１１月１０日付けで通知した取消理由及び異議申立人による特許異議の申立理由の概要 １ 令和５年１１月１０日付けで通知した取消理由の概要 （１）特許法第２９条第１項第３号所定の規定違反（新規性欠如）（取消理由１） 本件訂正前の請求項１～３、５に係る発明は、下記甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、その特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 （２）特許法第２９条第２項所定の規定違反（進歩性欠如）（取消理由２） 本件訂正前の請求項１～３、５に係る発明は、下記甲第１号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 記 甲第１号証：国際公開第００／４２１１２号 （以下、甲第１号証を、「甲１」という。） ２ 異議申立人による特許異議の申立理由の概要 （１）特許法第２９条第１項第３号所定の規定違反（新規性欠如）（申立理由１） 本件訂正前の請求項１～３、５に係る発明は、上記１の甲１に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、その特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 （２）特許法第２９条第２項所定の規定違反（進歩性欠如）（申立理由２） 本件訂正前の請求項１～３、５に係る発明は、上記１の甲１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 なお、令和５年１１月１０日付けで通知した取消理由１及び２と、異議申立人による特許異議の申立理由１及び２とは、申立理由１及び２が、取消理由１及び２と、甲１の異なる箇所の記載も甲１発明の認定の基礎としているところがあるものの、同旨であるから、以下の第５で、まとめて検討する。 第５ 当審の判断 １ 甲１に記載された事項 （１）「請求の範囲 １．シリカ被覆金属酸化物粒子をさらに疎水性付与剤にて表面処理してなる表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子を含有することを特徴とする化粧料。 ２．シリカ膜厚が０．１～１００ｎｍであることを特徴とする請求項１に記載の表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子を含有する化粧料。 ３．疎水性付与剤が、シリコーン油類、有機アルコキシシラン類及び、高級脂肪酸塩類からなる群から選ばれる１種又は２種以上の疎水性付与剤であることを特徴とする請求項１または２に記載の化粧料。」（７９頁１～１１行） （２）「近年、紫外線遮蔽用化粧料において高い紫外線遮蔽能に加え良好な使用感や高い透明感が要求されるようになってきている。従って、紫外線遮蔽材として使用される金属酸化物粒子に対しても、化粧料配合時に良好な使用感や透明感を与えるように、従来よりも一次粒径が小さくかつ分散性が優れたものが望まれてるようになっている。本発明者らの発明に基づく前記シリカ被覆金属酸化物粒子は、光触媒活性の抑制、使用感といった優れた特性を有してはいるが、化粧料配合時の透明性を高めるために、さらなる微粒子化と分散性の向上が望まれていた。 しかし、一次粒径の小さな金属酸化物紛は、溶媒に懸濁するとダマが発生するため、高分散させることが容易でなく、シリカ被覆に際し超音波を用いたり、攪拌を長時間行なうなど通常よりも余分な工程が必要なため、経済上問題であった。 本発明の第１の目的は、油性基材中での金属酸化物粒子の分散が良好であり、化粧時の使用感に優れ、紫外線遮蔽能が高く、光毒性の低く、保存安定性に優れた、化粧料を提供することであり、また特定の特性を有し、形状追随性の高い、緻密で実用的なシリカ被膜に被覆され、さらに表面が疎水化された金属酸化物粒子及びその経済的な製造法を提供することである。」（３頁１５行～４頁６行） （３）「シリカ膜の親水性は、１１５０～１２５０ｃｍ－１と１０００～１１００ｃｍ－１の赤外吸収スぺクトルの吸収ピーク強度の比Ｉ（Ｉ＝Ｉ１／Ｉ２：式中Ｉ１は１１５０～１２５０ｃｍ－１の範囲内にある最大吸収ピーク強度、Ｉ２は１０００～１１００ｃｍ－１の範囲内にある最大吸収ピーク強度を表す。）で示される。すなわちＩ１はＳｉＯＨの変角振動の吸収であり、Ｉ２はＳｉ－Ｏ－Ｓｉの伸縮振動の吸収であり、Ｉ１／Ｉ２値が大きいほど親水性は高いことになる。本発明における「適度な親水性」とは、この値が０．２以上である場合をいう。」（１５頁１０～１８行） （４）「まず、本発明の第１の側面において、化粧料は、疎水性付与剤で表面処理してなる表面疎水化被覆金属酸化物粒子を含む。この表面疎水化被覆金属酸化物粒子としては、表面が疎水化されていれば有効である。本発明者は、シリカ膜で金属酸化物粒子を被覆し、さらに表面疎水化してなる表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子を配合することにより、所望の特性を有する化粧料が得られることを見出した。 しかし、好適には、１１５０～１２５０ｃｍ－１と１０００～１１００ｃｍ－１の赤外吸収スぺクトルの吸収ピーク強度の比Ｉ（Ｉ＝Ｉ１／Ｉ２：式中Ｉ１は１１５０～１２５０ｃｍ－１の吸収ピーク強度、Ｉ２は１０００～１１００ｃｍ－１の吸収ピーク強度を表す。）が０．２以上であり、かつ屈折率が１．４３５以上であるシリカ膜に被覆された金属酸化物粒子を用い、この金属酸化物粒子をさらに疎水性付与剤で表面処理して表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子を得る。」（１６頁４～１８行） （５）「 (珪酸） 本発明において、シリカ被膜形成用組成物に用いられる珪酸とは、例えば化学大辞典（共立出版（株）昭和４４年３月１５日発行、第七刷）の『珪酸』の項に示される、オルト珪酸及びその重合体である、メタ珪酸、メソ珪酸、メソ三珪酸、メソ四珪酸等を示す。この「珪酸」は、有機基あるいはハロゲン基を含んでいないことに留意されるべきものである。 珪酸を含む組成物は、例えばテ卜ラアルコキシシラン（Ｓｉ（ＯＲ）４、式中Ｒは炭化水素基、具体的にはテトラメ卜キシシラン、テトラエトキシシラン、テトラｎ－プロポキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テ卜ラｎ－ブトキシシラン等）に水、アルカリ、有機溶媒を添加、撹拌し、加水分解反応を進めることにより得られる。この方法は取扱いあるいは操作が容易で実用的であり好ましい。中でもテ卜ラエトキシシランは好ましい材料である。」（１８頁６～１９行） （６）「（アルカリ） シリカ被膜形成用組成物に用いられるアルカリは特に限定されないが、例えばアンモニア、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等の無機アルカリ類、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム等の無機アルカリ塩類、モノメチルアミン、ジメチルアミン、トリメチルアミン、モノエチルアミン、ジエチルアミン、トリエチルアミン、ピリジン、アニリン、コリン、テ卜ラメチルアンモニウムハイドロオキサイド、グアニジン等の有機アルカリ類、蟻酸アンモニウム、酢酸アンモニウム、蟻酸モノメチルアミン、酢酸ジメチルアミン、乳酸ピリジン、グアニジノ酢酸、酢酸アニリン等の有機酸アルカリ塩を用いることができる。これらの中でも、アンモニア、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウム、蟻酸アンモニウム、酢酸アンモニウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウムが特に好ましい。アルカリはこれらの群から１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。 ・・・ アルカリ金属を主成分として含まないアルカリを用いることにより、アルカリ金属含有量の少ないシリカ被覆金属酸化物粒子を作成できる。中でも、成膜速度、残留物除去のしやすさから、アンモニア、炭酸アンモニウム、炭酸水素アンモニウムが特に好ましい。」（１９頁下から２行～２１頁１行） （７）「（疎水性付与剤） 本発明に用いられる疎水性付与剤は、特に限定されないが、例えば、ロウ、高級脂肪酸トリグリセライド、高級脂肪酸、高級脂肪酸多価金属塩、高級脂肪族硫酸化物の多価金属塩等の高級脂肪酸、高級アルコールまたはそれらの誘導体、パーフロロ化または部分フッ素化した高級脂肪酸及び高級アルコール等の有機フッ素化合物、シリコーン油類、有機アルコキシシラン類、有機クロロシラン類、及びシラザン類等の有機硅素化合物が使用できる。高級脂肪酸多価金属塩、シリコーン油、シランカップリング剤、アルコキシシラン類が好ましく用いられるが、特に実用的な効果の面からアルコキシシラン類、シランカップリング剤が好ましく用いられる。 ・・・ 本発明に用いられるシラザン類としては、特に制限はないが、へキサメチルジシラザン、Ｎ，Ｎ’－ビス（卜リメチルシリル）ウレア、Ｎ－卜リメチルシリルアセ卜アミド、ジメチルトリメチルシリルアミン、ジエチルトリメチルシリルアミン及び卜リメチルシリルイミダゾールが挙げられる。 本発明に用いられる有機アルコキシシラン類としては、特に制限はないが、例えば、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリス（β－メ卜キシエトキシ）シラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ－（メタクリロイルオキシプロピル）卜リメ卜キシシラン、β－（３，４－エポキシシクロへキシル）エチルトリメトキシシラン、γ－グリシジルオキシプロピル卜リメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）γ－アミノプロピルメチルジエ卜キシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－フェニルー７ーアミノプロピルトリメ卜キシシラン、γ－メルカプトプロピルトリメトキシシラン及びγ－クロロプロピル卜リメトキシシランなどのシランカップリング剤及びメチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、トリメチルメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、メチルジメトキシシラン、メチルジエトキシシラン、ジメチルエトキシシラン、ジメチルビニルメトキシシラン、ジメチルビニルエ卜キシシラン、フェニル卜リメトキシシラン、フェニル卜リエトキシシラン、ジフェニルジメトシシシラン及びジフェニルジエトキシシランが挙げられる。また、パーフルオロ化あるいは部分フルオロ化されたアルキル基を有するアルコキシシランも用いることが出来る。 （アルコキシシランによる処理） 特に、下式で表されるアルキルアルコキシシランが、好ましく用いられる。 式；Ｒ１（Ｒ２）ｎＳｉＸ３－ｎ （式中Ｒ１は炭素数１～４のアルキル基またはフェニル基、Ｒ２は水素基または炭素数１～４のアルキル基またはフェニル基、Ｘは炭素数１～４のアルコキシル基、ｎは０～２の整数である。） 本発明において、アルコキシシラン類による表面処理は、液相法、乾式法のいずれでも可能であるが、液相法が以下の点から好ましく用いられる。即ち、シリカ被膜形成組成物に金属酸化物粒子を接触させて、シリカ被覆を行った後、粉体を分離することなく、疎水性付与剤を添加して、必要があれば、アルカリ、水、溶媒を添加し、連続的に疎水性付与剤でシリカ被覆金属酸化物の表面処理を行うことができる。この方法は、中間の分離精製工程は省略でき、工業的に有利な製造法である。」（３０頁９行～３２頁１９行） （８）「（シリカ被覆金属酸化物粒子及びゾルの特性） ・・・ 本発明で用いられる表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子は、一次粒子径が５～５００ｎｍ、好ましくは５～１２０ｎｍであり、かつ、二次粒子径が０．５～１０μｍである。本発明のシリカ被覆金属酸化物ゾルのシリカ被覆金属酸化物粒子は、一次粒子径が１～１００ｎｍ、より好ましくは５～２０ｎｍである。これらの範囲を外れると、良好な使用感と高い紫外線遮蔽能を合わせ持つ化粧料が得られない場合がある。なお、本発明でいう一次粒子、二次粒子は、久保輝一郎他編『粉体』ｐ５６～６６，１９７９年発行、により定義されているものである。」（３４頁４～２４行） （９）「実施例 以下、本発明の実施例について詳細に説明する。但し、本発明はこれにより限定されるものではない。 （製造例１ａ） シリカ被覆チタニア粒子の製造 ３０Ｌ反応器に脱イオン水７．０７ｋｇ、エタノール（純正化学製）２５．４３ｋｇ及び２５質量％アンモニア水１．１４３ｋｇ（大盛化工製）を混合し、その中にチタニア粒子（昭和タイタニウム製チタニアＦ－４；一次粒子径３０ｎｍ）１．７６５ｋｇを分散させ、懸濁液１を調製した。次に、テトラエトキシシラン（ナカライテスク製）１．５３ｋｇ及びエタノール６５９ｇを混合し、溶液１を調製した。攪拌翼で撹拌している懸濁液１に、溶液１を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成した。シリカ被膜形成及び熟成は２５℃にて行った。 その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して、シリカ被膜チタニア粒子を得た。 （製造例１ｂ） 表面疎水化シリカ被覆チタニア粒子の製造 製造例１ａと同様にシリカ成膜、熟成までの操作を行った。シリカ被覆チタニア粒子を反応液中に存在させたままで、２５質量％アンモニア水４３０ｇを添加し、撹拌して懸濁液２とした。次に、ジメチルジエ卜キシシラン（東芝シリコーン製、ＴＳＬ８１２２）３３０ｇ及びエタノール３３０ｇを混合し、溶液２を調製した。撹拌している懸濁液２に溶液２を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成した。表面被覆及び熟成は４５℃にて行った。 その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して、表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子を得た。 （製造例２ａ） シリカ被覆酸化亜鉛粒子の製造 ５０Ｌ反応器に脱イオン水２０．１９ｋｇ、エタノール（純正化学製）１９．８ｋｇ及び２５質量％アンモニア水２０４ｍＬ（大盛化工製）を混合し、その中に酸化亜鉛粒子（住友大阪セメン卜製ＭＺ０３５０；一次粒子径３７ｎｍ）１．９１４ｋｇを分散させ、懸濁液３を調製した。次に、テトラエトキシシラン（ナカライテスク製）７４０ｇとエタノール４８８ｇを混合し、溶液３を調製した。 攪拌翼で撹拌している懸濁液３に、溶液３を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成した。シリカ成膜及び熟成は４５℃にて行った。その後、固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して、シリカ被膜酸化亜鉛粒子を得た。 （製造例２ｂ） 表面疎水化シリカ被覆酸化亜鉛粒子の製造 製造例２ａと同様にシリカ成膜、熟成までの操作を行った。シリカ被覆酸化亜鉛粒子を反応液中に存在させたままで、２５質量％アンモニア水１３６ｍＬ及び脱イオン水２００ｍＬを添加し、撹拌して懸濁液４とした。次に、ジメチルジエトキシシラン（東芝シリコーン製、８１２２）４００ｇ及びエタノール４００ｇを混合し、溶液４を調製した。攪拌翼で撹拌している懸濁液４に溶液４を１２時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成した。表面被覆及び熟成は４５℃にて行った。 その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して、表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子を得た。 （製造例３ａ～５ａ） シリカ被覆金属酸化物粒子の製造 製造例１のチタニアの代わりに酸化セリウム粒子、酸化ジルコニウム粒子、ベンガラ粒子をそれぞれ用い、他の製造条件は同様にしてシリカ被膜酸化セリウム粒子、シリカ被膜酸化ジルコニウム粒子、シリカ被膜ベンガラ粒子を得た。 （製造例３ｂ～５ｂ） 表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子の製造 製造例１ｂのチタニアの代わりに酸化セリウム粒子、酸化ジルコニウム粒子、ベンガラ粒子をそれぞれ用い、他の製造条件は同様にしてシリカ被膜酸化セリウム粒子、シリカ被膜酸化ジルコニウム粒子、シリカ被膜ベンガラ粒子を得た。 ・・・ また、製造例１ｂ～５ｂで得られた表面疎水化シリカ被覆チタニア粒子についても一次粒子径、二次粒子、シリカ膜厚、テ卜ラリン自動酸化法による光触媒活性度及び撥水性を測定した。結果を表１に示す。 ［図：0001413332000001.jpg］ 」（４１頁１２行～４４頁） ２ 甲１に記載された発明 （１）甲１－１発明 甲１の上記２（９）には、（製造例１ｂ）により、一次粒径が３０ｎｍ、二次粒径が１．８μｍである（表１）表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子を得たことが記載されているところ、表面疎水化前のシリカ被覆チタニア粒子は、「製造例１ａと同様にシリカ成膜、熟成までの操作を行った。」とされているから、（製造例１ａ）の内容を加味すると、（製造例１ｂ）で製造された、表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子として、以下の発明（以下、甲１－１発明という。）が記載されているといえる。 「３０Ｌ反応器に脱イオン水７．０７ｋｇ、エタノール２５．４３ｋｇ及び２５質量％アンモニア水１．１４３ｋｇを混合し、その中にチタニア粒子１．７６５ｋｇを分散させ、懸濁液１を調製し、次に、テトラエトキシシラン１．５３ｋｇ及びエタノール６５９ｇを混合し、溶液１を調製し、攪拌翼で撹拌している懸濁液１に、溶液１を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、シリカ被膜形成及び熟成は２５℃にて行って得たシリカ被覆チタニア粒子を反応液中に存在させたままで、２５質量％アンモニア水４３０ｇを添加し、撹拌して懸濁液２とし、次に、ジメチルジエ卜キシシラン３３０ｇ及びエタノール３３０ｇを混合し、溶液２を調製し、撹拌している懸濁液２に溶液２を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、表面被覆及び熟成は４５℃にて行い、その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して得た、一次粒径が３０ｎｍ、二次粒径が１．８μｍである表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子。」 （２）甲１－２発明 甲１の上記２（９）には、（製造例２ｂ）により、一次粒径が３７ｎｍ、二次粒径が２．４μｍである（表１）表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子を得たことが記載されているところ、表面疎水化前のシリカ被覆酸化亜鉛粒子は、「製造例２ａと同様にシリカ成膜、熟成までの操作を行った。」とされているから、（製造例２ａ）の内容を加味すると、（製造例２ｂ）で製造された、表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子として、以下の発明（以下、甲１－２発明という。）が記載されているといえる。 「５０Ｌ反応器に脱イオン水２０．１９ｋｇ、エタノール１９．８ｋｇ及び２５質量％アンモニア水２０４ｍＬを混合し、その中に酸化亜鉛粒子１．９１４ｋｇを分散させ、懸濁液３を調製し、次に、テトラエトキシシラン７４０ｇとエタノール４８８ｇを混合し、溶液３を調製し、攪拌翼で撹拌している懸濁液３に、溶液３を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、シリカ成膜及び熟成は４５℃にて行って得たシリカ被覆酸化亜鉛粒子を反応液中に存在させたままで、２５質量％アンモニア水１３６ｍＬ及び脱イオン水２００ｍＬを添加し、撹拌して懸濁液４とし、次に、ジメチルジエトキシシラン４００ｇ及びエタノール４００ｇを混合し、溶液４を調製し、攪拌翼で撹拌している懸濁液４に溶液４を１２時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、表面被覆及び熟成は４５℃にて行い、その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して得た、一次粒径が３７ｎｍ、二次粒径が２．４μｍである表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子。」 ３ 甲１－１発明を主引用発明とした新規性、進歩性について （１）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１－１発明を対比する。 （ア）甲１－１発明の「チタニア粒子」、「ジメチルジエ卜キシシラン」、「一次粒径」及び「二次粒径」は、それぞれ、本件発明１の「（Ａ）無機粒子である固体粒子」、「（Ｃ）オルガノアルコキシシラン」、「一次粒子径」及び「二次粒子径」に相当する。 （イ）甲１－１発明の「シリカ被膜チタニア粒子」は、「チタニア粒子」に、「シリカ被覆」を行ったものであるから、本件発明１の「表面が（Ｂ）シリカで被覆され」た「（Ａ）無機粒子である固体粒子」に相当する。 また、甲１の上記２（９）に記載される（製造例１ｂ）としての「表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子」の製造の中における「シリカ被覆チタニア粒子」は、「製造例１ａと同様にシリカ成膜、熟成までの操作を行った。」とされているところ、同（９）の（製造例１ａ）の「その中にチタニア粒子・・・１．７６５ｋｇを分散させ、懸濁液１を調製した。テトラエトキシシラン（ナカライテスク製）１．５３ｋｇ及びエタノール６５９ｇを混合し、溶液１を調製した。攪拌翼で撹拌している懸濁液１に、溶液１を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成した。シリカ被膜形成及び 熟成は２５℃にて行った。 その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して、シリカ被膜チタニア粒子を得た。」との記載によれば、最終的に得られた固形分として、例えば、テトラエトキシシランがチタニア粒子の被膜とならずに析出したシリカ粒子など、シリカ被膜チタニア粒子以外のものの言及はないから、甲１－１発明における「シリカ被覆チタニア粒子」において、反応液に添加したテトラエトキシシランのほぼ全量がチタニア粒子のシリカ被膜となっているといえる。 そして、甲１－１発明において、シリカ被覆チタニア粒子を得る際には、チタニア粒子１．７６５ｋｇに対し、テトラエトキシシランを１．５３ｋｇ用いているから、テトラエトキシシラン（分子量２０８．３３）から得られる、チタニア粒子の被膜であるシリカ（ＳｉＯ２：モル質量６０．０８）の質量は、０．４４１ｋｇ（（１．５３／２０８．３３）×６０．０８）であり、チタニア粒子を１００重量部とすると、２５．０重量部（（０．４４１／１．７６５）×１００）となる。 そうすると、甲１－１発明における「チタニア粒子１．７６５ｋｇを分散させ、懸濁液１を調製し、次に、テトラエトキシシラン１．５３ｋｇ及びエタノール６５９ｇを混合し、溶液１を調製し、攪拌翼で撹拌している懸濁液１に、溶液１を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、シリカ被膜形成」した「表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子」は、本件発明１の「（Ａ）無機粒子である固体粒子の表面が（Ｂ）シリカで被覆され」「（Ａ）固体粒子１００質量部に対して、（Ｂ）シリカが０．５～１００質量部であるシリカ被覆粒子」に相当する。 （ウ）甲１の上記２（４）の「好適には、１１５０～１２５０ｃｍ－１と１０００～１１００ｃｍ－１の赤外吸収スぺクトルの吸収ピーク強度の比Ｉ（Ｉ＝Ｉ１／Ｉ２：式中Ｉ１は１１５０～１２５０ｃｍ－１の吸収ピーク強度、Ｉ２は１０００～１１００ｃｍ－１の吸収ピーク強度を表す。）が０．２以上であり、かつ屈折率が１．４３５以上であるシリカ膜に被覆された金属酸化物粒子を用い、この金属酸化物粒子をさらに疎水性付与剤で表面処理して表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子を得る。」との記載によれば、甲１－１発明における「シリカ被覆チタニア粒子」（表面疎水化される前のもの）は、１１５０～１２５０ｃｍ－１の範囲内にある吸収ピーク強度Ｉ１を有しているところ、同（３）の「すなわちＩ１はＳｉＯＨの変角振動の吸収であり、Ｉ２はＳｉ－Ｏ－Ｓｉの伸縮振動の吸収であり、Ｉ１／Ｉ２値が大きいほど親水性は高いことになる。」との記載によれば、この吸収ピーク強度I１は、ＳｉＯＨの存在を意味しているといえるから、甲１－１発明における「シリカ被覆チタニア粒子」は、その表面にＳｉＯＨ、すなわち、水酸基を有しているといえる。 そして、甲１－１発明において、シリカ被覆チタニア粒子を得る際に、水、エタノール、アンモニア及びテトラエトキシシランを含む反応液中でテトラエトキシシランからシリカが形成されている反応（脱水縮合反応）が生じていることを考慮すると、甲１－１発明の表面疎水化の段階で、水、エタノール及びアンモニア、さらに、テトラエトキシシランと同じ反応基であるエ卜キシ基を有するジメチルジエ卜キシシランを含む反応液中で、シリカが形成される場合と同様の脱水反応（ジメチルジエ卜キシシランとシリカ被覆チタニア粒子のシリカ表面の水酸基との間の脱水反応）が起こっていると考えることが合理的である。 そうすると、甲１－１発明の「シリカ被覆チタニア粒子を反応液中に存在させたままで、２５質量％アンモニア水４３０ｇを添加し、撹拌して懸濁液２とし、次に、ジメチルジエ卜キシシラン３３０ｇ及びエタノール３３０ｇを混合し、溶液２を調製し、撹拌している懸濁液２に溶液２を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、表面被覆及び熟成は４５℃にて行い、その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して得た」、「表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子」は、本件発明１の「（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部が、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応したシリカ被覆粒子」に相当する。 （エ）上記（ア）～（ウ）によれば、本件発明１と甲１－１発明は、「（Ａ）無機粒子である固体粒子の表面が（Ｂ）シリカで被覆され、この（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部が、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応したシリカ被覆粒子であって、（Ａ）固体粒子１００質量部に対して、（Ｂ）シリカが０．５～１００質量部であるシリカ被覆粒子。」で一致し、以下の点で相違しているといえる。 ＜相違点１＞ シリカ被覆粒子が、本件発明１では、「一次粒子径が５～５００ｎｍかつ二次粒子径が０．５～１０μｍであるものを除く」とされるものであるのに対し、甲１－１発明では、一次粒径が３０ｎｍ、二次粒径が１．８μｍとされるものである点。 イ 相違点１に対する判断 （ア）甲１－１発明における表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子は、一次粒径が３０ｎｍ、二次粒径が１．８μｍであり、本件発明１で、除くとされている「一次粒子径が５～５００ｎｍかつ二次粒子径が０．５～１０μｍであるもの」に該当するから、上記相違点１は、実質的なものである。 そうすると、本件発明１は、甲１－１発明ではない。 （イ）次に、上記相違点１に係る本件発明１の構成を当業者が容易に想到し得るか否か、すなわち、甲１－１発明の一次粒径が３０ｎｍ、二次粒径が１．８μｍである表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子において、一次粒径を５～５００ｎｍの範囲外かつ二次粒径を０．５～１０μｍの範囲外とすることが、当業者にとって容易に想到し得るか否かについて以下、検討する。 まず、甲１－１発明では、上記１（９）にあるように、チタニア粒子、シリカ被膜の原料となるテトラエトキシラン、表面疎水化のための原料となるジメチルジエトキシランの特定の配合量、特定の反応の条件の設定により、特定の一次粒径及び二次粒径の粒子が製造されるといえるから、これらの製造における諸条件を再度設定し直して、甲１－１発明の表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子と異なる一次粒径及び二次粒径を有するものを得ようとする動機付けがあるとはいえない。 また、上記１（２）によれば、甲１－１発明は、「油性基材中での金属酸化物粒子の分散が良好であり、化粧時の使用感に優れ、紫外線遮蔽能が高く、光毒性の低く、保存安定性に優れた、化粧料を提供すること」を発明の課題としているところ、甲１－１発明において、表面疎水化シリカ被膜チタニア粒子の一次粒径を３０ｎｍ、二次粒径を１．８μｍとする技術的な意義は、上記１（８）の「本発明で用いられる表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子は、一次粒子径が５～５００ｎｍ、好ましくは５～１２０ｎｍであり、かつ、二次粒子径が０．５～１０μｍである。本発明のシリカ被覆金属酸化物ゾルのシリカ被覆金属酸化物粒子は、一次粒子径が１～１００ｎｍ、より好ましくは５～２０ｎｍである。これらの範囲を外れると、良好な使用感と高い紫外線遮蔽能を合わせ持つ化粧料が得られない場合がある。」との記載によれば、良好な使用感と高い紫外線遮蔽能を合わせ持つ化粧料を得ることにある。 そうすると、甲１－１発明において、表面疎水化シリカ被覆チタニア粒子の一次粒径を、５～５００ｎｍの範囲以外、かつ、二次粒径を０．５～１０μｍの範囲外とした場合には、良好な使用感と高い紫外線遮蔽能を合わせ持つ化粧料を得ることができなくなり、甲１－１発明における上記の課題を解決できないものとなる。 したがって、甲１－１発明において、表面疎水化シリカ被覆チタニア粒子の一次粒径を５～５００ｎｍの範囲外、かつ、二次粒径を０．５～１０μｍの範囲外にすることには阻害要因がある。 以上によれば、甲１－１発明において、上記相違点１に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得るものではない。 ウ 小括 上記イで述べたとおり、上記相違点１は、実質的な相違点であるし、甲１－１発明において、上記相違点１に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものではないから、本件発明１は、甲１－１発明ではないし、甲１－１発明に基づいて当業者が容易に発明できたものでもない。 （２）本件発明２、５について 本件発明２、５は、本件発明１を直接又は間接的に引用し、少なくとも本件発明１の構成をすべて具備するものであるから、本件発明１と同様に、甲１－１発明ではないし、甲１－１発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。 ４ 甲１－２発明を主引用発明とした新規性、進歩性について （１）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１－２発明を対比する。 （ア）甲１－２発明の「酸化亜鉛粒子」、「ジメチルジエ卜キシシラン」、「一次粒径」及び「二次粒径」は、それぞれ、本件発明１の「（Ａ）無機粒子である固体粒子」、「（Ｃ）オルガノアルコキシシラン」、「一次粒子径」及び「二次粒子径」に相当する。 （イ）甲１－２発明の「シリカ被覆酸化亜鉛粒子」は、「酸化亜鉛粒子」に、「シリカ被覆」を行ったものであるから、本件発明１の「表面が（Ｂ）シリカで被覆され」た「（Ａ）無機粒子である固体粒子」に相当する。 また、甲１－２発明における「シリカ被覆酸化亜鉛粒子」において、反応液に添加したテトラエトキシシランのほぼ全量が酸化亜鉛粒子のシリカ被膜となっているといえることは、上記３（１）ア（イ）で述べたとおりである。 そして、甲１－２発明において、シリカ被覆酸化亜鉛粒子を得る際には、酸化亜鉛粒子１．９１４ｋｇに対し、テトラエトキシシランを７４０ｇ（０．７４ｋｇ）用いているから、テトラエトキシシラン（分子量２０８．３３）から得られる酸化亜鉛粒子の被膜であるシリカ（ＳｉＯ２：モル質量６０．０８）の質量は、０．２１３ｋｇ（（０．７４／２０８．３３）×６０．０８）であり、酸化亜鉛粒子を１００重量部とすると、１１．１重量部（（０．２１３／１．９１４）×１００）となる。 そうすると、甲１－２発明における「酸化亜鉛粒子１．９１４ｋｇを分散させ、懸濁液３を調製し、次に、テトラエトキシシラン７４０ｇとエタノール４８８ｇを混合し、溶液３を調製し、攪拌翼で撹拌している懸濁液３に、溶液３を９時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、シリカ成膜」を行った「表面疎水化シリカ被覆酸化亜鉛粒子」は、本件発明１の「（Ａ）無機粒子である固体粒子の表面が（Ｂ）シリカで被覆され」「（Ａ）固体粒子１００質量部に対して、（Ｂ）シリカが０．５～１００質量部であるシリカ被覆粒子」に相当する。 （ウ）甲１－２発明の表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子が、本件発明１のシリカ被覆粒子と同様に、シリカ被膜酸化亜鉛粒子（表面疎水化される前のもの）の表面の水酸基にジメチルジエ卜キシシランが反応したものであることは、上記３（１）イ（ウ）で述べたとおりである。 そうすると、甲１－２発明の「シリカ被覆酸化亜鉛粒子を反応液中に存在させたままで、２５質量％アンモニア水１３６ｍＬ及び脱イオン水２００ｍＬを添加し、撹拌して懸濁液４とし、次に、ジメチルジエトキシシラン４００ｇ及びエタノール４００ｇを混合し、溶液４を調製し、攪拌翼で撹拌している懸濁液４に溶液４を１２時間かけて一定速度で加えた後、１２時間熟成し、表面被覆及び熟成は４５℃にて行い、その後固形分を遠心濾過にて分離し、５０℃で１２時間真空乾燥して得た」、「表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子」は、本件発明１の「（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部が、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応したシリカ被覆粒子」に相当する。 （エ）上記（ア）～（ウ）によれば、本件発明１と甲１－２発明は、「（Ａ）無機粒子である固体粒子の表面が（Ｂ）シリカで被覆され、この（Ｂ）シリカの表面の水酸基の一部又は全部が、（Ｃ）オルガノアルコキシシラン、その加水分解物及びオルガノシラザンから選ばれる１種以上と反応したシリカ被覆粒子であって、（Ａ）固体粒子１００質量部に対して、（Ｂ）シリカが０．５～１００質量部であるシリカ被覆粒子。」で一致し、以下の点で相違しているといえる。 ＜相違点２＞ シリカ被覆粒子が、本件発明１では、「一次粒子径が５～５００ｎｍかつ二次粒子径が０．５～１０μｍであるものを除く」とされるものであるのに対し、甲１－２発明では、一次粒径が３７ｎｍ、二次粒径が２．４μｍとされるものである点。 イ 相違点２に対する判断 （ア）甲１－２発明における表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子は、一次粒径が３７ｎｍ、二次粒径が２．４μｍであり、本件発明１で、除外されている「一次粒子径が５～５００ｎｍかつ二次粒子径が０．５～１０μｍであるもの」に該当するから、上記相違点２は、実質的なものである。 そうすると、本件発明１は、甲１－２発明ではない。 （イ）甲１－２発明では、酸化亜鉛粒子、シリカ被膜の原料となるテトラエトキシラン、表面疎水化のための原料となるジメチルジエトキシランの特定の配合量、特定の反応の条件の設定により、特定の一次粒径及び二次粒径の粒子が製造されるといえることは、甲１－１発明と同じであるし、また、甲１－２発明において、表面疎水化シリカ被膜酸化亜鉛粒子の一次粒径を３７ｎｍ、二次粒径を２．４μｍとする技術的な意義も、甲１－１発明と同じであるから、上記３（１）イで述べたのと同様に、甲１－２発明には、表面疎水化シリカ被覆酸化亜鉛粒子の一次粒径を５～５００ｎｍの範囲外、かつ、二次粒径を０．５～１０μｍの範囲外とする動機付けはないし、甲１－２発明において、表面疎水化シリカ被覆酸化亜鉛粒子の一次粒径を５～５００ｎｍの範囲外、かつ、二次粒径を０．５～１０μｍの範囲外とすることには、阻害要因があるから、甲１－２発明において、上記相違点２に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得るものではない。 ウ 小括 上記イで述べたとおり、上記相違点２は、実質的な相違点であるし、甲１－２発明において、上記相違点２に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものではないから、本件発明１は、甲１－２発明ではないし、甲１－２発明に基づいて当業者が容易に発明できたものでもない。 （２）本件発明２、５について 本件発明２、５は、本件発明１を直接又は間接的に引用し、少なくとも本件発明１の構成をすべて具備するものであるから、本件発明１と同様に、甲１－２発明ではないし、甲１－２発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。 ５ 申立理由１、２における、甲１－１発明及び甲１－２発明以外の甲１に記載された発明を主引用発明とした新規性、進歩性について 本特許異議申立書では、上記１（９）に記載された（製造例１ａ）及び（製造例１ｂ）に基づく甲１－１発明、（製造例２ａ）及び（製造例２ｂ）に基づく甲１－２発明に加えて、（製造例３ａ～５ａ）及び（製造例３ｂ～５ｂ）に基づく発明を主引用発明とする場合の新規性欠如及び進歩性欠如も主張されている（特に、３７頁８行～４４頁１６行）。 甲１－１発明として認定した（製造例１ｂ）で製造された表面疎水化シリカ被覆チタニア粒子、甲１－２発明として認定した（製造例２ｂ）で製造された表面疎水化シリカ被覆酸化亜鉛粒子が、本件発明１の「シリカ被覆粒子」に対応していたのと同様に、（製造例３ｂ～５ｂ）で製造された表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子が、本件発明１の「シリカ被覆粒子」に対応しているところ、同（９）の記載によれば、（製造例３ａ～５ａ）は、「シリカ被覆金属酸化物粒子の製造」として、「製造例１のチタニアの代わりに酸化セリウム粒子、酸化ジルコニウム粒子、ベンガラ粒子をそれぞれ用い、他の製造条件は同様にしてシリカ被膜酸化セリウム粒子、シリカ被膜酸化ジルコニウム粒子、シリカ被膜ベンガラ粒子を得た。」とされるものであり、（製造例３ｂ～５ｂ）は、「表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子の製造」として、「製造例１ｂのチタニアの代わりに酸化セリウム粒子、酸化ジルコニウム粒子、ベンガラ粒子をそれぞれ用い、他の製造条件は同様にしてシリカ被膜酸化セリウム粒子、シリカ被膜酸化ジルコニウム粒子、シリカ被膜ベンガラ粒子を得た。」とされるものである。 そして、これらの記載と、（製造例３ｂ～５ｂ）が引用する製造例１ｂの「製造例１ａと同様にシリカ成膜、熟成までの操作を行った。」との記載によれば、（製造例３ｂ～５ｂ）で製造される「表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子」は、（製造例３ａ～５ａ）で製造される「シリカ被覆金属酸化物粒子」（表面疎水化がなされていない）の製造における、シリカ成膜、熟成までの操作と同様の操作が行われ、その後、表面疎水化が行われたものであるといえる。 そして、同（９）の表１によれば、（製造例３ｂ～５ｂ）で製造される「表面疎水化シリカ被覆金属酸化物粒子」の一次粒径及び二次粒径は、それぞれ、製造例３ｂで９５ｎｍ及び３．６μｍ、製造例４ｂで８０ｎｍ及び２．９μｍ、製造例５ｂで９０ｎｍ及び４．６μｍである。 そうすると、（製造例３ａ）及び（製造例３ｂ）に基づく発明として、甲１－１発明において、チタニア粒子が、酸化セリウム粒子である一次粒径が９５ｎｍ、二次粒径が３．６μｍである表面疎水化シリカ被膜酸化セリウム粒子の発明、（製造例４ａ）及び（製造例４ｂ）に基づく発明として、甲１－１発明において、チタニア粒子が、酸化ジルコニウム粒子である一次粒径が８０ｎｍ、二次粒径が２．９μｍである表面疎水化シリカ被膜酸化ジルコニウム粒子の発明、（製造例５ａ）及び（製造例５ｂ）に基づく発明として、甲１－１発明において、チタニア粒子が、ベンガラ粒子である一次粒径が９０ｎｍ、二次粒径が４．６μｍである表面疎水化シリカ被膜ベンガラ粒子の発明が認定できるといえる。 そして、これらの発明と本件発明１を対比しても、相違点は、上記３（１）アの相違点１と同様のものとなり、その相違点１についての判断も、同イで述べたとおりである。 以上によれば、（製造例３ａ～５ａ）及び（製造例３ｂ～５ｂ）に基づく発明を主引用発明とした場合であっても、本件発明１は、甲１に記載された発明ではないし、甲１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものでもない。 また、本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２、５も、本件発明１と同様に、甲１に記載された発明ではないし、甲１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。 第６ むすび 上記第５で検討したとおり、本件特許１、２、５は、特許法第２９条の規定に違反してされたものであるということはできず、同法第１１３条第２号に該当するものではないから、上記取消理由１、２及び申立理由１、２では、本件特許１、２、５を取り消すことはできない。 また、他に本件特許１、２、５を取り消すべき理由を発見しない。 そして、本件特許３は、本件訂正により削除され、本件特許３に対する特許異議の申立ては、申立ての対象が存在しないものとなったため、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条の規定により却下する。 よって、結論のとおり決定する。