2022-701263

特許第７０８６５２４号発明「アルカリ土類金属イオン吸着剤及びその製造方法並びにアルカリ土類金属イオン含有液処理装置」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７０８６５２４号の請求項１ないし９に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７０８６５２４号（以下、「本件特許」という）の請求項１～９に係る特許についての出願は、平成２９年３月８日に出願され、令和４年６月１０日にその特許権の設定登録がされ、令和４年６月２０日に特許掲載公報が発行された。 その後、請求項１～９に係る特許に対して、令和４年１２月１９日に特許異議申立人石元雅巳（以下、「申立人」という）により、特許異議の申立てがされた。 第２ 本件特許請求の範囲の記載（本件発明） 本件特許請求の範囲の記載は、次のとおりである（以下、各請求項に係る発明を、項番号に合わせて「本件発明１」「本件発明２」などといい、纏めて「本件発明」という）。 「【請求項１】 化学式Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ（式中、ｘは０．５以上１．３以下であり、ｎは０よりも大きい）で表される二チタン酸水素カリウム水和物を含み、結合剤を含まず、１５０μｍ以上１０００μｍ以下の粒径範囲を有し、 Ｃｕｋα線をＸ線源とするＸ線回折において、２θが８．５±２．０°の範囲にＸ線回折の主ピークを有し、２θが１３°～２４°の範囲、３６°～４６°の範囲及び５０°～５６°の範囲にＸ線回折ピークを有していないことを特徴とする粒子状ストロンチウムイオン吸着剤。 【請求項２】 内径１５．９６ｍｍの円筒状カラムに層高１０ｃｍで充填し、並塩０．３％、ストロンチウム５ｐｐｍ、マグネシウム５ｐｐｍ、セシウム１ｐｐｍを含む模擬汚染海水を６．５ｍｌ／ｍｉｎの流量（通水線流速２ｍ／ｈ、空間速度２０ｈ－１）で通水した場合に、入口水中ストロンチウム濃度（Ｃ０）と出口水中ストロンチウム濃度（Ｃ）の比率が５％を超過する破過Ｂ．Ｖ．が３０００以上のストロンチウム吸着性能を示す請求項１に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤。 【請求項３】 化学式Ｋ２Ｏ・２ＴｉＯ２で表される二チタン酸カリウムを水和させ、カリウムイオン（Ｋ＋）とプロトン（Ｈ＋）とをカチオン交換させて、化学式Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ（式中、ｘは０．５以上１．３以下であり、ｎは０よりも大きい）で表される二チタン酸水素カリウム水和物を得て、結合剤を用いずに造粒することを含む、請求項１又は２に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤の製造方法であって、 （１）Ｔｉ１モルに対してＫ０．９５モル以上１．２５モル以下の比率で、チタン源及びカリウム源を混合し、 （２）得られる混合物を焼成して化学式Ｋ２Ｏ・２ＴｉＯ２で表される二チタン酸カリウムを得て、 （３）二チタン酸カリウムを水と接触させて、水和させると共にカリウムイオンとプロトンとのカチオン交換を生じさせ、二チタン酸水素カリウム水和物（Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ、ただしｘは０．５以上１．３以下、ｎは０よりも大きい）を得て、 （４）得られる二チタン酸水素カリウム水和物（Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ、ただしｘは０．５以上１．３以下）をスラリー中で湿式粉砕して、 （５）スラリーから二チタン酸水素カリウム水和物を含むろ過ケーキを固液分離し、 （６）結合剤を用いることなく、当該ろ過ケーキから二チタン酸水素カリウム水和物の粒子を造粒し、 （７）二チタン酸水素カリウム水和物を１１０℃の温度で１５時間の条件で乾燥し、 （８）乾燥した二チタン酸水素カリウム水和物を解砕し、整粒して、１５０μｍ以上１０００μｍ以下の粒径範囲を有する粒子状ストロンチウムイオン吸着剤とする 工程を含む、粒子状ストロンチウムイオン吸着剤の製造方法。 【請求項４】 請求項１又は２に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤を充填したストロンチウムイオン含有液処理装置。 【請求項５】 請求項１又は２に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤を充填した放射性ストロンチウム除染装置。 【請求項６】 請求項１又は２に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤を用いる、ストロンチウムイオン含有液処理方法。 【請求項７】 請求項１又は２に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤を用いる、放射性ストロンチウム除染方法。 【請求項８】 請求項１又は２に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤を充填したストロンチウムイオン含有液処理装置に、ストロンチウムイオン含有液を通水線流速（ＬＶ）１ｍ／ｈ以上４０ｍ／ｈ以下、空間速度（ＳＶ）５ｈ－１以上４０ｈ－１以下で通水することを含む、ストロンチウムイオン含有液処理方法。 【請求項９】 請求項１又は２に記載の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤を充填した放射性ストロンチウム除染装置に、放射性ストロンチウム含有液を通水線流速（ＬＶ）１ｍ／ｈ以上４０ｍ／ｈ以下、空間速度（ＳＶ）５ｈ－１以上４０ｈ－１以下で通水することを含む、放射性ストロンチウム除染方法。」 第３ 特許異議の申立てについて １ 特許異議申立理由の概要 申立人が主張する特許異議申立理由は、概略、以下のとおりであり、申立人が提出した証拠方法は、次のものである。 甲第１号証：特開２０１５－１８８７９８号公報 甲第２号証：特開２０１７－１２１６１６号公報 （１）申立理由１（新規性・進歩性欠如） 本件発明１、４～７は、甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当する、又は、本件発明１～９は、甲第１号証に記載された発明及び周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものである。 （２）申立理由２（サポート要件違反） 本件特許の請求項１～９に係る特許は、特許請求の範囲の記載が下記３（１）の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 ２ 申立理由１（新規性・進歩性欠如）について （１）甲第１号証に記載の発明（甲１発明） 申立人の主張を参酌しつつ、甲第１号証の記載を整理すると、甲第１号証には、「（Ｋ1-ｘＨｘ）２Ｔｉ２Ｏ５・ｍＨ２Ｏ [０≦ｘ＜１, ｍ≧０] で表されるＴｉＯ５三角両錐体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物」の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる（請求項１、請求項４、【００２８】）。 （２）本件発明１について ア 本件発明１と甲１発明との対比 本件発明１と甲１発明とを対比すると、両者は少なくとも以下の点で相違している。 （相違点１） 本件発明１は、「ストロンチウムイオン吸着剤」であるのに対して、甲１発明はその点が明らかでない点。 （相違点２） 本件発明１は、「化学式Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ（式中、ｘは０．５以上１．３以下であり、ｎは０よりも大きい）で表される二チタン酸水素カリウム水和物」を含むものであるのに対して、甲１発明は、「（Ｋ1-ｘＨｘ）２Ｔｉ２Ｏ５・ｍＨ２Ｏ [０≦ｘ＜１, ｍ≧０] で表されるＴｉＯ５三角両錐体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物」である点。 イ 相違点の検討 （ア）相違点１について 甲第１号証には、課題とその解決手段として、チタン酸アルカリ金属化合物を水中に投入すると粒子が容易に崩壊し微粒子化してしまい、吸着性能の低下に加え、吸着した特定のイオンとともに外部に流出してしまう課題があった（【０００２】）ところ、強度、イオン交換性能ともに優れた多孔質チタネートイオン交換体を提供することを目的として（【０００７】）、少なくとも１種のＴｉＯ５三角両錐体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物（以下、「ＴｉＯ５三角両錐体化合物」という。）と、少なくとも１種のＴｉＯ６八面体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物（以下、「ＴｉＯ６八面体化合物」という。）を有する構成とすることによって、上記課題を解決するものである（【０００８】）ことが記載されている。 そして、実施例１２においては、Ｋ２Ｔｉ２Ｏ５である化合物１（上記「ＴｉＯ５三角両錐体化合物」の一種）と、Ｋ２Ｔｉ４Ｏ９である化合物４（上記「ＴｉＯ６八面体化合物」の一種）を別々に合成して、混合することによってイオン交換体を作製している。 さらに、甲第１号証の実施例においては、Ｋ２Ｔｉ２Ｏ５である化合物１（上記「ＴｉＯ５三角両錐体化合物」の一種）とＫ２Ｔｉ４Ｏ９である化合物４（上記「ＴｉＯ６八面体化合物」の一種）は、いずれも「化合物」と記載されており、イオン交換能力の有無にかかわらず、「イオン交換体」であるとは記載されていない。 これらの記載を踏まえると、甲第１号証記載の多孔質チタネートイオン交換体においては、「ＴｉＯ５三角両錐体化合物」と「ＴｉＯ６八面体化合物」が必須であることが理解でき、化合物１（上記「ＴｉＯ５三角両錐体化合物」の一種）や化合物４（上記「ＴｉＯ６八面体化合物」の一種）それ自体は「イオン交換体」であると理解できない。 そうしてみると、甲１発明の「（Ｋ1-ｘＨｘ）２Ｔｉ２Ｏ５・ｍＨ２Ｏ [０≦ｘ＜１, ｍ≧０] で表されるＴｉＯ５三角両錐体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物」自体は、「ストロンチウムイオン吸着剤」であるといえないし、また、当該化合物のみで「ストロンチウムイオン吸着剤」とすることが当業者にとって容易想到な事項であるともいえない。 （イ）相違点２について 本件発明１の「化学式Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ（式中、ｘは０．５以上１．３以下であり、ｎは０よりも大きい）で表される二チタン酸水素カリウム水和物」は、Ｋ０．７～１．５Ｈ０．５～１．３Ｏ・２ＴｉＯ２・（０より大きい）Ｈ２Ｏと表すことができ、また、甲１発明の「（Ｋ1-ｘＨｘ）２Ｔｉ２Ｏ５・ｍＨ２Ｏ [０≦ｘ＜１,ｍ≧０] で表されるＴｉＯ５三角両錐体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物」は、本件発明１の上記記載ぶりに揃えると、Ｋ０～２Ｈ０～２・２ＴｉＯ２・（０以上）Ｈ２Ｏと示すことができるから、両者は、化学式として重複範囲はあるものの、甲１発明の「層状構造チタン酸アルカリ金属化合物」の方が本件発明１の「二チタン酸水素カリウム水和物」より広い数値範囲を取り得るものである。 そして、本件明細書において、ｘの値が１．３よりも大きくなるとＴｉＯ２三角両錐体からなる層へのへき開が起こりやすくなり、造粒の際に強度が低下し、機械的強度の高い粒子状アルカリ土類金属イオン吸着材を得ることができず、ｘが０．５よりも小さいと吸着能が劣化することが記載されており（【００１４】）、ｘを０．５～１．３とすることによって強度及び吸着能の高い吸着剤となることが記載されているといえる。一方、甲第１号証においてはｘの範囲を特定範囲とすることやその効果は記載されておらず、そのｘの範囲をさらに限定するための動機付けとなる記載もない。 以上の点を併せ考えると、相違点２は実質的なものであるといえるし、また、甲１発明において、当該相違点２に係る本件発明１の構成とすることが当業者にとって容易想到の事項であるともいえない。 (ウ）申立人の主張について 上記相違点１及び２について、申立人は以下の主張をしている。 （ｉ） 甲第１号証の実施例１２には、化合物１（上記「ＴｉＯ５三角両錐体化合物」の一種）と、化合物４（上記「ＴｉＯ６八面体化合物」の一種）は別々に合成されてから混合され、多孔質チタネートイオン交換体が合成されていることが記載されているから、甲第１号証には、「（Ｋ1-ｘＨｘ）２Ｔｉ２Ｏ５・ｍＨ２Ｏ [０≦ｘ＜１,ｍ≧０] で表されるＴｉＯ５三角両錐体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物」（ＴｉＯ５三角両錐体化合物）である「多孔質チタネートイオン交換体」が記載されている。 （ｉｉ） 本件発明１の「化学式Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ（式中、ｘは０．５以上１．３以下であり、ｎは０よりも大きい）」は、甲１発明の「（Ｋ1-ｘＨｘ）２Ｔｉ２Ｏ５・ｍＨ２Ｏ [０≦ｘ＜１,ｍ≧０] で表されるＴｉＯ５三角両錐体の連鎖構造を有する層状構造チタン酸アルカリ金属化合物」と相違しない。 しかしながら、上記（ア）及び（イ）で検討したとおりであるから、申立人の主張はいずれも採用できない。 ウ 小括 したがって、その他の相違点を検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明であるといえないし、また、甲１発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （３）本件発明２～９ 本件発明２～９は、本件発明１の特定事項を全て含むものであるから、上記（２）での検討と同様に、甲１発明であるといえないし、また、甲１発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （４）申立理由１についてのまとめ 以上のとおりであるから、申立理由１には理由がない。 ３ 申立理由２（サポート要件違反）について （１）申立人の主張 申立理由２は、要するに、本件発明１は「化学式Ｋ２－ｘＨｘＯ・２ＴｉＯ２・ｎＨ２Ｏ（式中、ｘは０．５以上１．３以下であり、ｎは０よりも大きい）で表される二チタン酸水素カリウム水和物」（以下、「構成要素「Ａ」」という。）を「含み」とされているところ、構成要素「Ａ」以外に含まれる成分（以下、「構成要素「Ｘ」」という。）について十分な特定がなく、構成要素「Ｘ」が含まれる場合に、粒子状ストロンチウムイオン吸着剤のＸ線回折ピークがどのようになるかについて本件明細書に一切記載されていないため、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載した範囲を超えており、同様に、本件発明２～９は発明の詳細な説明に記載した範囲を超えている、というものである。 （２）当審の判断 本件発明の課題は、カチオン交換容量が大きく、機械的強度に優れ、微粉の発生がなく、取り扱いに優れる、アルカリ土類金属イオン吸着剤を提供することである（【０００８】）ところ、本件明細書には、Ｋ２Ｏ・４ＴｉＯ２で表される四チタン酸カリウムは、吸着効率が良くなく、カチオン吸着剤として好ましくないことが記載されている（【０００４】）ものの、これ以外に、当該課題に影響する成分についての言及がないことからして、本件発明の課題に影響を及ぼさない成分であれば、粒子状ストロンチウムイオン吸着剤に含有することを許容しているとするのが相当である。 これに対して、本件発明１は、上記第２に記載したとおりであって、「粒子状ストロンチウムイオン吸着剤」が「Ｃｕｋα線をＸ線源とするＸ線回折において」、「２θが１３°～２４°の範囲、３６°～４６°の範囲及び５０°～５６°の範囲にＸ線回折ピークを有していない」ことを特定することで、吸着効率が良くない四チタン酸カリウムを含まないことを特定しているから、本件発明１の「粒子状ストロンチウムイオン吸着剤」が構成要素「Ｘ」を含有しているとしても、本件発明の課題に影響する成分は除外されているといえる。 そして、構成要素「Ｘ」のうち、本件発明の課題に影響を及ぼさない成分については、上述したとおり、本件発明１の「粒子状ストロンチウムイオン吸着剤」に含有することを許容しているから、このような本件発明の課題に影響を及ぼさない成分を含む場合の粒子状ストロンチウムイオン吸着剤のＸ線回折ピークの開示がないことがサポート要件に違反しているということはできない。 本件発明２～９についても同様である。 （３）申立理由２についてのまとめ 以上のとおりであるから、申立理由２には理由がない。 第４ むすび 以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件特許の請求項１～９に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に当該請求項１～９に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。