2025-700031

特許第７５０９３９０号発明「水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７５０９３９０号の請求項１～４に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７５０９３９０号(以下、「本件特許」という。）の請求項１～４に係る特許についての出願は、令和２年８月７日（優先権主張 令和元年８月２０日）を出願日とする特願２０２０－１３５０４９号（以下、「原出願」という。）の一部を、令和５年９月２６日に新たな特許出願としたものであって、令和６年６月２４日にその特許権の設定登録がされ、同年７月２日に特許掲載公報が発行され、その後、同年１２月２５日に、請求項１～４に係る特許について、特許異議申立人 徳田 久子（以下、「申立人」という。ただし、「徳」は旧字体である。）により、甲第１～３号証を証拠方法として特許異議の申立てがなされたものである。 第２ 本件発明 本件特許の請求項１～４に係る発明は、それぞれ、特許請求の範囲の請求項１～４に記載された事項により特定される、以下のとおりのものである（以下、請求項１～４に係る発明を、それぞれ「本件発明１」～「本件発明４」といい、まとめて「本件発明」ということがある。）。 「【請求項１】 活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであり、 表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであり、 細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである 水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を吸着するための 水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭。 【請求項２】 細孔直径２～６０ｎｍの範囲の細孔容積であるメソ孔容積の和（Ｖｍｅｔ）が、０．０３８～０．２４１ｃｍ３／ｇである請求項１に記載の水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭。 【請求項３】 下記の試験方法によるＰＦＯＡ及びＰＦＯＳの回収率が７４％以上である請求項１又は２に記載の水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭。 ＜試験方法＞ （１）ＰＦＯＡ及びＰＦＯＳの標準試薬を超純水に添加し、溶液濃度が１０ｎｇ／ｍｌ（１０ｐｐｂ）となるよう試験溶液を調製する。 （２）２０ｍｌシリンジ内に活性炭吸着材を０．２ｇ充填し、試験溶液を１滴／秒の速度で試験溶液２０ｍｌを通液する。 （３）通液後、シリンジ内の活性炭吸着材の水分を遠心分離により除去する。 （４）アンモニア濃度が０．０１％のメタノール溶液１４ｍｌを、１滴／秒の速度で脱水後の活性炭吸着材に通液させて抽出液を採取する。 （５）採取した抽出液を窒素吹き付け濃縮装置により１ｍｌまで濃縮した後、該抽出液をＬＣ－ＭＳ／ＭＳを用いてＭＲＭモードで定量測定して回収率を算出する。 【請求項４】 請求項１又は２に記載の吸着活性炭を保持してなることを特徴とする水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着フィルター体。」 第３ 特許異議申立理由の概要 １ 特許法第２９条第１項第３号、第２項所定の規定違反（新規性、進歩性欠如）について （１） 本件発明１～２は、甲第１号証に記載された発明である（周知技術として、甲第２号証及び甲第３号証を引用する。）。 （２） 本件発明１～４は、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである（周知技術として、甲第２号証及び甲第３号証を引用する。）。 ２ 特許法第３６条第６項第１号所定の規定違反（サポート要件違反）について 本件発明の課題は、本件特許明細書の段落【００１３】の記載（下記第４の２（２）ア）からみて、特に、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集することが可能な水試料中の「ペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」及びそれを用いたフィルター体を提供することである。 ところが、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集するという特性に優れるためには、「ＢＥＴ比表面積」と「表面酸化物量」とのバランス及びミクロ孔とメソ孔の条件の組合せが大きく影響するが、本件特許明細書の段落【００３３】～【００８７】に記載された実施例をみても、前記課題を解決できるように記載されているのは、表３～５に記載されている試作例９～１１、１４～１８（下記第４の２（２）ウ）にすぎない。 そして、これらの試作例においては、いずれもＰＦＯＡやＰＦＯＳの回収率が７０％以上となっているが、これらの試作例と前記表３～５に記載されているそれ以外の試作例とを対比しても、本件発明１の「活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであり、表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであり、細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を吸着するための水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」との発明特定事項により、回収率７０％以上という結果が得られるか否かが不明である。 すなわち、前記表３に記載された試作例４や試作例６は、比表面積が本件発明１の発明特定事項を満たさないにも関わらず、むしろ本件発明１の実施例に該当する試作例よりも更に優れた回収率を得ていることから、本件発明１の発明特定事項を満たさなくても優れた効果を得られているので、本件特許明細書の記載からは、本件発明１の発明特定事項と発明の効果との相関関係を理解できない。 また、本件特許明細書には、試作例９～１１、１４～１８以外に、本件発明１の前記発明特定事項をサポートする記載は存在しないから、本件発明１の発明特定事項は、本件特許明細書の記載に基づいて本件発明の課題を解決できると認識できる範囲を超えているので、本件特許請求の範囲の請求項１の記載はサポート要件を満たさない。 更に、本件特許請求の範囲の請求項２～４について検討しても事情は同じであるから、本件発明１～４が発明の詳細な説明に記載された発明であるとはいえない。 ３ 証拠方法 甲第１号証：Yue Zhi et al., ”Adsorption of perfluoroalkyl acids by carbonaceous adsorbents: Effect of carbon surface chemistry”, Environmental Pollution, ２０１５年, No.202, p.168-176 甲第２号証：JIAN SUN, ”PREPARATION, EVALUATION AND STRUCTURAL MODELING OF CARBON-BASED ADSORBENTS USED ON NATURAL GAS VEHICLES”, THESIS Submitted in partial fulfillment of the requirements for the degree of Doctor of Philosophy in Environmental Science in Civil Engineering of the Graduate College of the University of Illinois at Urbana-Champaign, １９９９年 甲第３号証：C. Moreno-Castilla et al., ”Cadmium Ion Adsorption on Different Carbon Adsorbents from Aqueous Solutions. Effect of Surface Chemistry, Pore Texture, Ionic Strength, and Dissolved Natural Organic Matter”, Langmuir, ２００４年, No.20, p.8142-8148 第４ 特許異議申立理由についての当審の判断 １ 特許法第２９条第１項第３号、第２項所定の規定違反（新規性、進歩性欠如）について （１） 甲各号証の記載事項等 ア 甲第１号証の記載事項及び甲第１号証に記載された発明 （ア） 甲第１号証には、以下のａ～ｄの記載がある（当審注：下線は当審が付与した。また、「・・・」は記載の省略を表す。以下、同様である。）。 ａ 「ABSTRACT Adsorption by carbonaceous sorbents is among the most feasible processes to remove perfluorooctane sulfonic (PFOS) and carboxylic acids (PFOA) from drinking and ground waters. However, carbon surface chemistry, which has long been recognized essential dictating performance of such sorbents, has never been considered for PFOS and PFOA adsorption. Thus, the role of surface chemistry was systematically investigated using sorbents with a wide range in precursor material, pore structure, and surface chemistry.」（１６８ページABSTRACTの１行～６行） （当審訳：要約 炭素質吸着材による吸着は、飲料水や地下水からパーフルオロオクタンスルホン酸（ＰＦＯＳ）やカルボン酸（ＰＦＯＡ）を除去するための最も実現可能なプロセスの一つである。しかし、このような炭素質吸着材の性能を決定する重要な要素として長い間認識されてきた炭素表面の化学的性質は、ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着についてはこれまで考慮されてこなかった。そこで、前駆物質の種類、細孔構造、表面化学的性質が広範囲に及ぶ炭素質吸着材を用いて、表面化学的性質の役割を系統的に調べた。） ｂ 「1. Introduction ・・・ Thus this study aimed to identify the most significant sorbent-specific factors for carbonaceous sorbents that control uptake of PFOS and PFOA. Ten sorbents with a wide range in raw materials and properties were evaluated in single-solute batch adsorption experiments. Main carbon characters controlling uptake of PFOS and PFOA were discussed on the basis of experimental observations and statistical analysis. Particularly, sorption of PFOS and PFOA by polymer-based carbonaceous sorbents has been reported for the first time.」（１６８ページ左欄１行、１６９ページ左欄下から５行～右欄４行） （当審訳：１．はじめに ・・・ そこで本研究では、ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着を制御する炭素質吸着材の最も重要な吸着材固有の因子を特定することを目的とした。幅広い原料と特性を持つ１０種類の炭素質吸着材を、単一溶質バッチ吸着実験で評価した。ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着を制御する主な炭素特性について、実験観察と統計解析に基づいて議論した。特に、ポリマー系炭素質吸着材によるＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着が初めて報告された。） ｃ 「2. Materials and methods ・・・ 2.2. Sorbents and adsorbent characterization Ten carbonaceous sorbents (Table 1) were examined: bituminous coal-based GAC Filtrasorb 400 (F400) and powered activated carbon (PAC) BPL from Calgon Inc. (USA), wood-based GAC WVB 14×35 (WVB) and BioNuchar (BioNC) from Meadwestvaco Co. (USA), wood-based PAC AquaNuchar (AquaNC) from Meadwestvaco, coconut shell-based GAC AquaCarb 1240C (1240C) from Siemens Inc. (USA), and three activated carbon fibers (ACF15, ACF20 and ACF25) from Kynol Inc. (Japan). The ACFs are carbonaceous fibers made via pyrolysis of phenolic formaldehyde fibrous resin. The study also included Ambersorb 563 (Ambersorb, Supelco Inc. USA), which is a carbonaceous resin produced via controlled pyrolysis of a highly sulfonated styrene/divinylbenzene ion-exchange resin. Ionic functional groups on the resin are lost during carbonization process. The sorbents (except for Ambersorb) were first washed in deionized water under sonication for 3 h, and then dried at 103 ℃ for 24 h. Subsequently, all the granular sorbents (except for Ambersorb) were sieved and particles retained between sieves 0.85 and 1.00 mm were used for the study. Nitrogen adsorption isotherms measured at 77 K with an Autosorb-1 analyzer (Quantachrome Co., USA) were used to determine physical characteristics. Specific surface area was computed by using a Multi-BET equation. Pore volume and distribution were generated by applying density-functional theory and Monte Carlo simulation (Lev et al., 1999; Ravikovitch et al., 1998). Point of zero charge (PZC), the pH at which the total net surface charge is zero, was measured by mass titration/pH equilibration method (Noh and Schwarz, 1990). Total surface acidity (NaOH uptake) and basicity (HCl uptake) were measured by titration using CO2-free water and under nitrogen atmosphere (Boehm, 1966). Elemental compositions of the sorbents were analyzed using a PerkinElmer 2400 series elemental analyzer by a certified commercial laboratory.」（１６９ページ右欄５行、１７行～４９行） （当審訳：２．材料と方法 ・・・ ２．２ 吸着材と吸着の特性評価 １０種類の炭素質吸着材（表１）を検討した：CalgonInc.（米国）の瀝青炭系GACFiltrasorb400（F400）及び動力活性炭（PAC）BPL、MeadwestvacoCo.（米国）の木質系GACWVB14×35（WVB）とBioNuchar（BioNC）、Meadwestvacoの木質系PACAquaNuchar（AquaNC）、SiemensInc.（米国）のヤシ殻系GACAquaCarb1240C（1240C）、及び、KynolInc.（日本）の３種類の活性炭繊維（ACF15、ACF20、ACF25）。ACFはフェノールホルムアルデヒド繊維状樹脂の熱分解によって作られる炭素質繊維である。この研究には、高度にスルホン化されたスチレン／ジビニルベンゼンイオン交換樹脂の制御熱分解によって製造された炭素質樹脂であるAmbersorb563（Ambersorb、SupelcoInc.米国）も含まれる。樹脂上のイオン性官能基は炭化の過程で失われる。炭素質吸着材（Ambersorbを除く）は、まず脱イオン水で3時間超音波洗浄した後、１０３℃で２４時間乾燥した。その後、すべての粒状吸着材（Ambersorbを除く）をふるいにかけ、０．８５～１．００ｍｍのふるいの間に保持された粒子を試験に使用した。 物理的特性の測定には、Autosorb-1アナライザー(QuantachromeCo.,米国)を用いて７７Ｋで測定した窒素吸着等温線を用いた。比表面積はMulti-BET方程式を用いて計算した。細孔容積と分布は、密度汎関数理論とモンテカルロ・シミュレーション（Levら、1999；Ravikovitchら、1998）を適用して作成した。ゼロ電荷点(ＰＺＣ)は、全表面電荷がゼロになるｐＨであり、質量滴定／ｐＨ平衡法(NohandSchwarz,1990)によって測定された。全表面酸性度（ＮａＯＨ取り込み）と塩基性度（ＨＣｌ取り込み）は、ＣＯ２を含まない水を用い、窒素雰囲気下での滴定により測定した（Boehm,1966）。吸着材の元素組成は、PerkinElmer2400シリーズ元素分析装置を用いて、認定された商業試験所で分析した。） ｄ 「 ［図：0001421407000001.jpg］ 」（１７０ページ） （当審訳：表１ 吸着材の特性 吸着材 物理的状態／原材料 表面積ｍ２ｇ－１細孔容積ｍＬｇ－１ ・・・ ＡＣＦ２５ ＡＣＦ／ポリマー １７９７ ０．８３ 細孔容積分布ｍＬｇ－１ ＜８Å ８－２０Å ２０－１００Å １００－２００Å ＞２００Å ・・・ ０．２３ ０．３７ ０．２１ ０．０１ ０ ＰＺＣ 全酸性μｅｑｍ－２全塩基性μｅｑｍ－２ ・・・ ７．７０ ０．３０７ ０．２９８ 元素組成ｗｔ％ Ｏ Ｎ Ｃ Ｈ ・・・ １．３３ ＜０．０５ ９３．４７ ＜０．１ 吸着材：ＧＡＣー粒状活性炭；ＰＡＣ－動力活性炭；ＡＣＦ－活性炭繊維；ＰＺＣ－ゼロ電荷点） （イ） 前記（ア）ａの記載によれば、甲第１号証には、炭素質吸着材による吸着は、飲料水や地下水からパーフルオロオクタンスルホン酸（ＰＦＯＳ）やカルボン酸（ＰＦＯＡ）を除去するための最も実現可能なプロセスの一つであるが、このような炭素質吸着材の性能を決定する重要な要素として長い間認識されてきた炭素表面の化学的性質は、ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着についてはこれまで考慮されてこなかったので、前駆物質の種類、細孔構造、表面化学的性質が広範囲に及ぶ炭素質吸着材を用いて、表面化学的性質の役割を系統的に調べたことが記載されている。 そして、前記（ア）ｂの記載によれば、甲第１号証における研究は、ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着を制御する炭素質吸着材の最も重要な吸着材固有の因子を特定することを目的として、幅広い原料と特性を持つ１０種類の炭素質吸着材を、単一溶質バッチ吸着実験で評価したものであり、前記（ア）ｃの記載によれば、前記１０種類の炭素質吸着材は、CalgonInc.（米国）の瀝青炭系GACFiltrasorb400（F400）及び動力活性炭（PAC）BPL、MeadwestvacoCo.（米国）の木質系GACWVB14×35（WVB）とBioNuchar（BioNC）、Meadwestvacoの木質系PACAquaNuchar（AquaNC）、SiemensInc.（米国）のヤシ殻系GACAquaCarb1240C（1240C）、及び、KynolInc.（日本）の３種類の活性炭繊維（ACF15、ACF20、ACF25）であり、ACFはフェノールホルムアルデヒド繊維状樹脂の熱分解によって作られる炭素質繊維であり、炭素質吸着材（Ambersorbを除く）は、まず脱イオン水で３時間超音波洗浄した後、１０３℃で２４時間乾燥し、その後、すべての粒状吸着材（Ambersorbを除く）をふるいにかけ、０．８５～１．００ｍｍのふるいの間に保持された粒子を試験に使用したものである。 ここで、物理的特性の測定には、Autosorb-1アナライザー(QuantachromeCo.,米国)を用いて７７Ｋで測定した窒素吸着等温線を用い、比表面積はMulti-BET方程式を用いて計算し、細孔容積と分布は、密度汎関数理論とモンテカルロ・シミュレーション（Levら、1999；Ravikovitchら、1998）を適用して作成し、ゼロ電荷点(ＰＺＣ)は、全表面電荷がゼロになるｐＨであり、質量滴定／ｐＨ平衡法(NohandSchwarz,1990)によって測定され、全表面酸性度（ＮａＯＨ取り込み）と全表面塩基性度（ＨＣｌ取り込み）は、ＣＯ２を含まない水を用い、窒素雰囲気下での滴定により測定し（Boehm,1966）、吸着材の元素組成は、PerkinElmer2400シリーズ元素分析装置を用いて、認定された商業試験所で分析したものである。 そして、前記（ア）ｄの記載によれば、前記１０種類の炭素質吸着材のうちＡＣＦ２５の物理的特性は、物理的状態／原材料がＡＣＦ／ポリマーであり、表面積が１７９７ｍ２ｇ－１であり、細孔容積が０．８３ｍＬｇ－１であり、細孔容積分布が、＜８Åが０．２３ｍＬｇ－１、８～２０Åが０．３７ｍＬｇ－１、２０～１００Åが０．２１ｍＬｇ－１、１００～２００Åが０．０１ｍＬｇ－１、＞２００Åが０ｍＬｇ－１であり、ＰＺＣが７．７０であり、全表面酸性度が０．３０７μｅｑｍ－２であり、全表面塩基性度が０．２９８μｅｑｍ－２であり、元素組成が、Ｏが１．３３ｗｔ％、Ｎが＜０．０５ｗｔ％、Ｃが９３．４７ｗｔ％、Ｈが＜０．１ｗｔ％であるものである。 （ウ） 前記（イ）におけるＡＣＦ２５の炭素質吸着材に注目すると、甲第１号証には、以下の発明が記載されているといえる。 「炭素質吸着材による吸着は、飲料水や地下水からパーフルオロオクタンスルホン酸（ＰＦＯＳ）やカルボン酸（ＰＦＯＡ）を除去するための最も実現可能なプロセスの一つであるが、このような炭素質吸着材の性能を決定する重要な要素として長い間認識されてきた炭素表面の化学的性質は、ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着についてはこれまで考慮されてこなかったので、前駆物質の種類、細孔構造、表面化学的性質が広範囲に及ぶ炭素質吸着材を用いて、表面化学的性質の役割を系統的に調べるための炭素質吸着材であって、 ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着を制御する炭素質吸着材の最も重要な吸着材固有の因子を特定することを目的として、幅広い原料と特性を持つ１０種類の炭素質吸着材を、単一溶質バッチ吸着実験で評価したものであり、前記１０種類の炭素質吸着材は、CalgonInc.（米国）の瀝青炭系GACFiltrasorb400（F400）及び動力活性炭（PAC）BPL、MeadwestvacoCo.（米国）の木質系GACWVB14×35（WVB）とBioNuchar（BioNC）、Meadwestvacoの木質系PACAquaNuchar（AquaNC）、SiemensInc.（米国）のヤシ殻系GACAquaCarb1240C（1240C）、及び、KynolInc.（日本）の３種類の活性炭繊維（ACF15、ACF20、ACF25）であり、ACFはフェノールホルムアルデヒド繊維状樹脂の熱分解によって作られる炭素質繊維であり、 炭素質吸着材（Ambersorbを除く）は、まず脱イオン水で3時間超音波洗浄した後、１０３℃で２４時間乾燥し、その後、すべての粒状吸着材（Ambersorbを除く）をふるいにかけ、０．８５～１．００ｍｍのふるいの間に保持された粒子を試験に使用したものであり、 物理的特性の測定には、Autosorb-1アナライザー(QuantachromeCo.,米国)を用いて７７Ｋで測定した窒素吸着等温線を用い、比表面積はMulti-BET方程式を用いて計算し、細孔容積と分布は、密度汎関数理論とモンテカルロ・シミュレーション（Levら、1999；Ravikovitchら、1998）を適用して作成し、ゼロ電荷点(ＰＺＣ)は、全表面電荷がゼロになるｐＨであり、質量滴定／ｐＨ平衡法(NohandSchwarz,1990)によって測定され、全表面酸性度（ＮａＯＨ取り込み）と全表面塩基性度（ＨＣｌ取り込み）は、ＣＯ２を含まない水を用い、窒素雰囲気下での滴定により測定し（Boehm,1966）、吸着材の元素組成は、PerkinElmer2400シリーズ元素分析装置を用いて、認定された商業試験所で分析したものであり、 前記１０種類の炭素質吸着材のうちＡＣＦ２５の物理的特性は、物理的状態／原材料がＡＣＦ／ポリマーであり、表面積が１７９７ｍ２ｇ－１であり、細孔容積が０．８３ｍＬｇ－１であり、細孔容積分布が、＜８Åが０．２３ｍＬｇ－１、８～２０Åが０．３７ｍＬｇ－１、２０～１００Åが０．２１ｍＬｇ－１、１００～２００Åが０．０１ｍＬｇ－１、＞２００Åが０ｍＬｇ－１であり、ＰＺＣが７．７０であり、全表面酸性度が０．３０７μｅｑｍ－２であり、全表面塩基性度が０．２９８μｅｑｍ－２であり、元素組成が、Ｏが１．３３ｗｔ％、Ｎが＜０．０５ｗｔ％、Ｃが９３．４７ｗｔ％、Ｈが＜０．１ｗｔ％である、炭素質吸着材。」（以下、「甲１発明」という。） イ 甲第２号証の記載事項 甲第２号証には、以下の（ア）～（オ）の記載がある。 （ア） 「3.2 PSD Modeling and Measurement for Commercial Activated Carbons This section presents the results and discussion of comparison, calibration and validation of the 3-D model. Sections 3.2.1 and 3.2.2 discuss the PSD results for the commercial materials (ACFs and Norit Row) obtained by the 3-D model, MP, JC, HK and OFT methods. Model comparison is carried out with PSD information in both micropore and mesopore regions. The PSD results are discussed and evaluated on the basis of theories and assumptions used in all the PSD methods. Model validation is carried out in Section 3.2.3 by comparing the modeling results with STM data. 3.2.1 Comparison between the 3-D Model and Methods from the Literature This section presents the comparison results between the 3-D model and analytical PSD methods from the literature. PSD modeling results for select samples by the 3-D model are also compared with those by simulation (Section 3.2.2) and electron microscopic characterization techniques (Section 3.2.3). 3.2.1.1 PSD results and discussion for ACFs by MP, JC, HK and the 3-D Model The experimental N2 isotherms at 77 K for the three ACF samples are plotted in Figure 3.7. They all resemble Type I (Brunauer et al., 1940) isotherm, implying the three samples are microporous.・・・ The t-plot pore areas (calculated using Eq 2.28) for ACFs are included in Table 3.1. Except for ACF-15, the t-plot areas are in reasonable agreement with the BET areas. Samples' PSDs calculated by MP method (Eq 2.29) are plotted in Figure 3.9. As mentioned above, ACFs-15, 20 and 25 in order were made with increasing activation time. Increased total pore volume and pore widening are expected with extended activation time. Those features seem to be well interpreted by the PSD curves in Figure 3.9. The most frequently occurring pore sizes or the maxima of PSD for ACFs-15, 20 and 25 are 5.1, 6.5 and 7.7 Å, respectively, (Table 3.2). PSD for ACF-25 obtained by MP method suggests that it is of bimodal nature, which is a common practice for many activated carbons, although the pore volume under the second peak is relatively small. Pore volumes for ACFs-15, 20 and 25 extracted from the PSD by MP method are 0.322, 0.702 and 1.109 cm3/g (Table 3.2), respectively. These pore volumes are in good agreement with the total pore volumes (Table 3.1) read directly from the experimental isotherms at relative pressure P/P0 = 0.98 (Bradley, 1995). Micropore volumes for ACFs-15, 20 and 25 extracted from PSD by MP method are also listed in Table 3.2.」（６１ページ７行～６２ページ７行） （当審訳：３．２ 市販活性炭のPSDモデリングと測定 本節では、３次元モデルの比較、校正、検証の結果と考察を示す。セクション３．２．１と３．２．２では、３次元モデル、ＭＰ法、ＪＣ法、ＨＫ法、ＯＦＴ法によって得られた市販材料（ACFとNoritRow）のＰＳＤ結果について議論する。モデル比較は、ミクロ細孔とメソ細孔の両領域におけるＰＳＤ情報を用いて行った。ＰＳＤの結果は、すべてのＰＳＤ手法で使用されている理論と仮定に基づいて議論され、評価される。セクション３．２．３では、モデリング結果をＳＴＭデータと比較することにより、モデルの検証を行う。 ３．２．１ ３次元モデルと文献からの手法の比較 このセクションでは、３次元モデルと文献にある解析的ＰＳＤ手法との比較結果を示す。３次元モデルによる一部の試料のＰＳＤモデリング結果は、シミュレーション（セクション３．２．２）及び電子顕微鏡による特性評価技術（セクション３．２．３）による結果とも比較している。 ３．２．１．１ ＭＰ、ＪＣ、ＨＫ及び３次元モデルによるＡＣＦのＰＳＤ結果と考察 図３．７に、３種類のＡＣＦ試料の７７ＫでのＮ２等温線をプロットした。これらはすべてタイプＩ（Brunaueretal.,1940）等温線に類似しており、３つの試料がマイクロポーラスであることを示唆している。・・・ＡＣＦのｔ－ｐｌｏｔ間隙面積（式２．２８を用いて計算）を表３．１に示す。ＡＣＦ－１５を除き、ｔ－ｐｌｏｔ面積はＢＥＴ面積とほぼ一致している。ＭＰ法（式２．２９）で計算した試料のＰＳＤを図３．９にプロットした。上述したように、ＡＣＦ－１５，２０，２５の順に、活性化時間が長くなっている。全細孔容積の増大と細孔の拡大は、活性化時間の延長に伴って予想される。これらの特徴は、図３．９のＰＳＤ曲線によってよく解釈できるようである。ＡＣＦ－１５，２０及び２５の最も頻繁に発生する細孔径またはＰＳＤの最大値は、それぞれ５．１、６．５及び７．７Åである（表３．２）。ＭＰ法で得られたＡＣＦ－２５のＰＳＤは、多くの活性炭で一般的な二峰性であることを示唆しているが、第二ピーク下の細孔容積は比較的小さい。ＭＰ法でＰＳＤから抽出したＡＣＦ－１５，２０，２５の細孔容積は、それぞれ０．３２２、０．７０２、１．１０９ｃｍ３／ｇであった（表３．２）。これらの細孔容積は、相対圧Ｐ／Ｐ０＝０．９８（Bradley,1995）における実験的等温線から直接読み取った全細孔容積（表３．１）とよく一致している。ＰＳＤからＭＰ法で抽出したＡＣＦ－１５，２０，２５のミクロ細孔容積も表３．２に示す。） （イ） 「3.3.1.7 Materials for model calibration and validation A commercial carbon BPL, manufactured by Calgon Carbon Co., is used for natural gas storage in this study. It has a N2-BET area and micropore volume of 1000 m2/g and 0.5 cm3/g, respectively, representing a well recognized and typically available commercial granular carbon adsorbent. BPL is made from bituminous coal, which has an inherent microstructure similar to that of Illinois coals. In other words, the microporosity and adsorption capacity of Illinois coal derived carbon and BPL should be similar. Three ACF samples (ACF-15, ACF-20 and ACF-25) used in this study were obtained from American Kynol, Inc. (New York, NY). The starting material for the production of ACF is crosslinked phenol-aldehyde fibers (nonvoloided). Nonvoloided fibers are activated in steam or CO2 at 900℃ for various times to produce ACFs. ACFs with BET areas as high as 2500m2/g could be obtained, but due to increased costs and diminishing yields, BET areas of 1000 to 2000m2/g are usually the practical upper limit for most purposes (Hayes, 1985). ACF samples were chosen for their relatively pure chemical composition (no ash) and uniform pore structure. Among these three ACFs, ACF-15 has the shortest activation time (lowest burn-off and highest yield), and ACF-25 has the longest (Foster et al., 1992).」（６９ページ下から２行～７０ページ１４行） (当審訳：３．３．１．７ モデル校正と検証のための材料 本研究では、天然ガス貯蔵用に、カルゴンカーボン社製の市販カーボンＢＰＬを使用する。ＢＰＬのＮ２－ＢＥＴ面積は１０００ｍ２／ｇ、微細孔容積は０．５ｃｍ３／ｇであり、市販の粒状炭素吸着材としてよく知られ、一般的に入手可能である。ＢＰＬは瀝青炭を原料としており、イリノイ炭と同様の微細構造が内在している。言い換えれば、イリノイ炭由来の炭素とＢＰＬの微細孔率と吸着容量は類似しているはずである。 本研究で使用した３種類のＡＣＦサンプル（ＡＣＦ－１５，ＡＣＦ－２０，ＡＣＦ－２５）は、AmericanKynol,Inc.（ニューヨーク州ニューヨーク）から入手した。ＡＣＦ製造の出発原料は、架橋フェノール－アルデヒド繊維（非ボロイド化）である。非ボロイド化繊維は、水蒸気またはＣＯ２中で９００℃、様々な時間で活性化され、ＡＣＦが製造される。２５００ｍ２／ｇという高いＢＥＴ面積を持つＡＣＦも得られるが、コストの上昇と収率の低下により、通常は１０００～２０００ｍ２／ｇのＢＥＴ面積がほとんどの目的に対する実用的な上限である（Hayes,1985）。ＡＣＦ試料は、比較的純粋な化学組成（灰分なし）と均一な細孔構造から選ばれた。これら３種類のＡＣＦの中で、ＡＣＦ－１５は活性化時間が最も短く（燃焼が最も少なく、収率が最も高い）、ＡＣＦ－２５は最も長い（Fosterら、1992）。） （ウ） 「 ［図：0001421407000002.jpg］ 」(８６ページ) （当審訳：表３．１ ３種類のＡＣＦ試料のＢＥＴ及びｔ－ｐｌｏｔ面積及びＤＲ細孔容積 ＊全細孔容積は実験的Ｎ２吸着等温線のＰ／Ｐ０＝０．９８の点で直接読み取った。） （エ） 「 ［図：0001421407000003.jpg］ 」(８６ページ) （当審訳：表３．２ ＭＰ、ＪＣ、ＨＫ及び３－Ｄモデルにより得られたＰＳＤ情報の概要 ＊実験上の制限により、実際の最大値はこれより小さくなるはずである。） （オ） 「 ［図：0001421407000004.jpg］ 」（９３ページ） （当審訳：図３．９ ＭＰ法による活性炭のＰＳＤ） ウ 甲第３号証の記載事項 甲第３号証には、以下の（ア）～（オ）の記載がある。 （ア） 「Adsorption of Cd(II) species at pH ＝ 5 was studied on three carbon adsorbents: granular activated carbon, activated carbon fiber, and activated carbon cloth. As-received and oxidized adsorbents were used. Cd(II) adsorption greatly increased after oxidation due to the introduction of carboxyl groups.」（８１４２ページ１１行～１３行） （当審訳：粒状活性炭、活性炭繊維、活性炭布の３種類の炭素吸着材を用い、ｐＨ＝５におけるカドミウム（ＩＩ）の吸着について検討した。粒状活性炭と活性炭繊維、活性炭布を用いた。酸化処理によりカルボキシル基が導入され、カドミウム（ＩＩ）の吸着量が大幅に増加した。） （イ） 「Experimental Section Three commercial carbon materials were used in this work: a granular activated carbon (GAC) from Sutcliffe Carbons and an activated carbon fiber (ACF) and activated carbon cloth (ACC) from Kynol Europe. The samples were oxidized with a saturated solution of (NH4)2S2O8 in 1 M H2SO4 as described elsewhere. 13 Samples so prepared will be referred to in the text as the name of the carbon material followed by -ox.」（８１４３ページ左欄２５行～３２行） （当審訳：実験セクション この研究では、SutcliffeCarbons社の粒状活性炭（ＧＡＣ）、Kynol Europe社の活性炭繊維（ＡＣＦ）及び活性炭布（ＡＣＣ）の３種類の市販炭素材料を使用した。サンプルは、他の文献に記載されているように、１ＭＨ２ＳＯ４中の（ＮＨ４）２Ｓ２Ｏ８の飽和溶液で酸化した。１３このようにして調製した試料は、本文中では炭素材料の名称の後に－ｏｘを付けて表記する。） （ウ） 「Results and Discussion Characteristics of the Adsorbents. The surface area and porosity of the carbon materials used are compiled in Table 1, and their surface chemical properties in Table 2. The variation of the total surface charge as a function of the solution pH is shown in Figure 2. The total micropore volume, W0, for each sample was similar to the sum of the primary and secondary micropore volumes despite their measurement by different methods. The surface area and pore volumes decreased in the order ACC > ACF > GAC. Moreover, ACC and ACF samples had a wider L0 compared with the GAC sample.」（８１４４ページ左欄１４行～最終行） （当審訳：結果と考察 吸着材の特性。使用した炭素材料の表面積と気孔率を表１に、表面化学的特性を表２にまとめた。溶液ｐＨの関数としての全表面電荷の変化を図２に示す。各サンプルの全微細孔容積Ｗ０は、測定方法が異なるにもかかわらず、一次および二次微細孔容積の合計とほぼ同じであった。表面積と細孔容積は、ＡＣＣ＞ＡＣＦ＞ＧＡＣの順に減少した。さらに、ＡＣＣ及びＡＣＦ試料は、ＧＡＣ試料に比べてＬ０が広かった。） （エ） 「 ［図：0001421407000005.jpg］ 」（８１４４ページ） （当審訳：表１．炭素吸着材の表面積及び気孔率） （オ） 「 ［図：0001421407000006.jpg］ 」（８１４４ページ） （当審訳：表２．炭素吸着材の酸性基と塩基性基の濃度（ｍｅｑｉｖｇ－１）及びｐＨＰＺＣ） （２） 特許法第２９条第１項第３号、第２項所定の規定違反（新規性、進歩性欠如）について ア 対比 （ア） 本件発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明における「炭素質吸着材」である「ＡＣＦ２５」は、「活性炭繊維」であるから、本件発明１における「活性炭吸着材」に相当し、前記「ＡＣＦ２５」の「表面積が１７９７ｍ２ｇ－１であ」ることは、本件発明１において、「活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであ」ることを満たす。 また、甲１発明における「炭素質吸着材」は、「飲料水や地下水からパーフルオロオクタンスルホン酸（ＰＦＯＳ）やカルボン酸（ＰＦＯＡ）を除去する」ものであるから、本件発明１における「水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を吸着するための水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」に相当する。 （イ） 前記（ア）によれば、本件発明１と甲１発明とは、 「活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇである、 水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を吸着するための 水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭。」 の点で一致し、以下の点で相違する。 ・相違点１：「活性炭吸着材」が、本件発明１においては「表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであ」るのに対して、甲１発明は、「ＣＯ２を含まない水を用い、窒素雰囲気下での滴定により測定し（Boehm,1966）」た「全表面酸性度（ＮａＯＨ取り込み）」が「０．３０７μｅｑｍ－２」であり、「全表面塩基性度（ＨＣｌ取り込み）」が「０．２９８μｅｑｍ－２」である点。 ・相違点２：「活性炭吸着材」が、本件発明１においては「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである」のに対して、甲１発明においては、「物理的特性の測定に」「Autosorb-1アナライザー(QuantachromeCo.,米国)を用いて７７Ｋで測定した窒素吸着等温線を用い」、「密度汎関数理論とモンテカルロ・シミュレーション（Levら、1999；Ravikovitchら、1998）を適用して作成し」た「細孔容積と分布」が、「＜８Åが０．２３ｍＬｇ－１、８～２０Åが０．３７ｍＬｇ－１、２０～１００Åが０．２１ｍＬｇ－１、１００～２００Åが０．０１ｍＬｇ－１、＞２００Åが０ｍＬｇ－１であ」る点。 イ 判断 （ア） 始めに、前記ア（イ）の相違点１が実質的な相違点であるか否かについて検討すると、本件特許明細書の段落【００３６】（下記２（２）ウ）の記載によれば、本件発明１における「表面酸化物量」は、Ｂｏｅｈｍの方法を適用し、０．０５Ｎ水酸化ナトリウム水溶液中において各例の吸着活性炭を振とうした後に濾過し、その濾液を０．０５Ｎ塩酸で中和滴定した際の水酸化ナトリウム量としたものであり、「０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇ」とされているのに対して、甲１発明における「全表面酸性度（ＮａＯＨ取り込み）」及び「全表面塩基性度（ＨＣｌ取り込み）」は、「ＣＯ２を含まない水を用い、窒素雰囲気下での滴定により測定し（Boehm,1966）」たものであり、それぞれ「０．３０７μｅｑｍ－２」及び「０．２９８μｅｑｍ－２」とされている。 そして、本件発明１における「表面酸化物量」と甲１発明における「全表面酸性度（ＮａＯＨ取り込み）」及び「全表面塩基性度（ＨＣｌ取り込み）」とは、測定方法が合致しているとはいえないし、その単位も異なるから、甲１発明が、前記相違点１に係る本件発明１の発明特定事項を有するものとはいえないので、前記相違点１は実質的な相違点である。 （イ） 次に、前記（ア）イの相違点２が実質的な相違点であるか否かについて検討すると、本件特許明細書の段落【００６７】（下記２（２）ウ）の記載によれば、本件発明１においては、細孔直径１ｎｍ以下の範囲の細孔容積であるミクロ孔容積の和を、細孔直径１ｎｍ以下の範囲におけるｄＶ／ｄＤの値を窒素ガスの吸着等温線のｔ－ｐｌｏｔからＭＰ法により解析して求めたものであるのに対して、甲１発明は、「細孔容積と分布」を、「Autosorb-1アナライザー(QuantachromeCo.,米国)を用いて７７Ｋで測定した窒素吸着等温線を用い」、「密度汎関数理論とモンテカルロ・シミュレーション（Levら、1999；Ravikovitchら、1998）を適用して作成し」て求めたものであるから、細孔容積の求め方が合致しているとはいえない。 そうすると、本件発明１における「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」と、甲１発明に記載された「細孔容積と分布」とをそのまま対比することは困難であるから、甲１発明が、前記相違点２に係る本件発明１の発明特定事項を満たすとはいえない。 また、仮に、本件発明１における「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」と、甲１発明に記載された「細孔容積と分布」とをそのまま対比することができるとして検討しても、甲１発明が、前記相違点２に係る本件発明１の発明特定事項を満たすとはいえない。 すなわち、甲１発明においては、「細孔容積と分布」が、「＜８Åが０．２３ｍＬｇ－１、８～２０Åが０．３７ｍＬｇ－１」であるから、細孔直径が８Å未満の範囲の細孔の細孔容積が０．２３ｍＬｇ－１であり、細孔直径が８～２０Åの範囲の細孔の細孔容積が０．３７ｍＬｇ－１であることがわかる。 ここで、１Åをｎｍにすると０．１ｎｍであり、１ｍＬｇ－１はｃｍ３／ｇにすると１ｃｍ３／ｇであるから、甲１発明においては、細孔直径が０．８ｎｍ未満の範囲の細孔の細孔容積が０．２３ｃｍ３／ｇであり、細孔直径が０．８～２ｎｍの範囲の細孔の細孔容積が０．３７ｃｍ３／ｇであるといえるので、甲１発明における細孔直径が２ｎｍ以下の範囲の細孔容積の和は、０．２３ｃｍ３／ｇ＋０．３７ｃｍ３／ｇ＝０．６０ｃｍ３／ｇである。 そして、甲１発明における「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」は、細孔直径が２ｎｍ以下の範囲の細孔の細孔容積の和である０．６０ｃｍ３／ｇより大きくなることはないから、本件発明１の「０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇ」を満たすことはないので、甲１発明が、前記相違点１に係る本件発明１の発明特定事項を満たすとはいえない。 したがって、前記相違点２も実質的な相違点である。 （ウ） 前記（ア）及び（イ）によれば、本件発明１が甲１発明であるとはいえない。 更に、本件発明１の発明特定事項を全て有する本件発明２について検討しても事情は同じである。 （エ） 次に、前記相違点１の容易想到性について検討すると、甲１発明は、「前駆物質の種類、細孔構造、表面化学的性質が広範囲に及ぶ炭素質吸着材を用いて、表面化学的性質の役割を系統的に調べるための炭素質吸着材」であって、「ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着を制御する炭素質吸着材の最も重要な吸着材固有の因子を特定することを目的として、幅広い原料と特性を持つ１０種類の炭素質吸着材を、単一溶質バッチ吸着実験で評価したもの」であるから、所定の「細孔構造」や「表面化学的性質」を有するこれら「１０種類の炭素質吸着材」を用いることを前提として、「ＰＦＯＳとＰＦＯＡの吸着を制御する炭素質吸着材の最も重要な吸着材固有の因子を特定」しようとするものである。 そして、そのような甲１発明において、あえて「炭素質吸着材」の「表面酸化物量」を変更して、「０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇ」とすることは、前記前提を破却することとなるから、そもそも想定されないので、甲１発明を、前記相違点１に係る本件発明１の発明特定事項を有するものとすることは、当業者が容易になし得ることではない。 更に、前記相違点２の容易想到性について検討しても事情は同じであるから、甲１発明を、前記相違点２に係る本件発明１の発明特定事項を有するものとすることも、当業者が容易になし得ることではない。 （オ） 前記（エ）によれば、本件発明１は、甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 更に、本件発明１の発明特定事項を全て有する本件発明２～４について検討しても事情は同じである。 ウ 申立人の主張について （ア） 申立人の特許異議申立書における前記相違点１、２についての主張は、概略、以下のとおりである。 ａ 甲第１号証には、「表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであ」ることが明示されていないが、甲第３号証には、活性炭であるＡＣＦ（カイノール社製）の酸性官能基量の合計が０．４３６ｍｅｑ／ｇであることが記載されており、このことから、前記ＡＣＦ（カイノール社製）の「表面酸化物量」は０．４３６ｍｅｑ／ｇであるといえる。 そして、甲第１号証における「ＡＣＦ２５」と甲第３号証におけるＡＣＦは製品名、製造会社名及び「ＢＥＴ比表面積」から考えて同じ活性炭であると考えられるから、甲第１号証における「ＡＣＦ２５」の「表面酸化物量」も、ＡＣＦと同じ０．４３６ｍｅｑ／ｇであるので、前記相違点１は実質的な相違点ではないか、当業者にとって容易想到である。 ｂ 甲第１号証には、「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである」ことが明示されていないが、甲第２号証には、甲第１号証に記載されている活性炭試料と同じ活性炭であるＡＣＦ－２５（カイノール社製）において、本件発明１のミクロ孔容積の測定方法（段落【００６７】）（下記２（２）ウ）と同じＭＰ法で計算された細孔分布が記載されており、当該細孔分布から求めた「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」はおよそ０．８２７～０．８３９ｃｍ３／ｇである。 そして、甲第１号証における「ＡＣＦ２５」と甲第２号証におけるＡＣＦ－２５は製品名及び製造会社名から考えて同じ活性炭であることが明らかであるから、甲第１号証における「ＡＣＦ２５」の「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」も、ＡＣＦ－２５と同じおよそ０．８２７～０．８３９ｃｍ３／ｇであるので、前記相違点２は実質的な相違点ではないか、当業者にとって容易想到である。 （イ） そこで、以下、前記（ア）の主張について検討する。 ａ 前記（１）ウ（ア）～（オ）の記載によれば、甲第３号証には、粒状活性炭、活性炭繊維、活性炭布の３種類の炭素吸着材を用い、ｐＨ＝５におけるカドミウム（ＩＩ）の吸着について検討したことが記載されている。 そして、前記３種類の炭素吸着材の一つがKynol Europe社のＡＣＦであって、その「ＢＥＴ比表面積」は１７０９ｍ２ｇ－１（Table3.1）である。 ところが、甲１発明における「ＡＣＦ２５」は、Kynol Inc.（日本）から入手したものであるのに対して、甲第３号証におけるＡＣＦは、Kynol Europe社から入手したものであるから、入手先が異なるし、これらは製品名も異なるものである。 また、甲１発明における「ＡＣＦ２５」は、「Autosorb-1アナライザー(QuantachromeCo.,米国)を用いて７７Ｋで測定した窒素吸着等温線を用い」て、「Multi-BET方程式を用いて計算」した「比表面積」、すなわち「ＢＥＴ比表面積」が１７９７ｍ２ｇ－１であるのに対して、甲第３号証におけるＡＣＦは、「ＢＥＴ比表面積」が１７０９ｍ２／ｇであるから、甲１発明における「ＡＣＦ２５」と甲第３号証のＡＣＦとは、その「ＢＥＴ比表面積」が合致しているともいえない。 そうすると、甲１発明における「ＡＣＦ２５」と甲第３号証におけるＡＣＦとが同じものであるとはいえないから、仮に、甲第３号証におけるＡＣＦの「表面酸化物量」が０．４３６ｍｅｑ／ｇであるといえるとしても、甲１発明における「ＡＣＦ２５」の「表面酸化物量」が、これと同じ０．４３６ｍｅｑ／ｇであるということはできないので、前記相違点１が実質的な相違点であることに変わりはない。 更に、前記相違点１が容易想到とはいえないことは、前記イ（エ）に記載したとおりであるから、前記（ア）ａの主張は採用できない。 ｂ 前記（１）イ（ア）～（オ）の記載によれば、甲第２号証には、３種類のＡＣＦ試料の７７ＫでのＮ２等温線をプロットし、ＭＰ法で計算した試料の細孔分布を図３．９にプロットしたことが記載されている。 そして、前記３種類のＡＣＦ試料のひとつが、ＡＣＦ－２５であって、これは、American Kynol, Inc.（ニューヨーク州ニューヨーク）から入手したものであり、ＡＣＦ製造の出発原料は、架橋フェノール－アルデヒド繊維（非ボロイド化）であり、非ボロイド化繊維は、水蒸気またはＣＯ２中で９００℃、様々な時間で活性化され、ＡＣＦが製造されるものであり、７７ＫでのＮ２等温線から求められた「ＢＥＴ比表面積」が１８６０ｍ２／ｇ（Table3.1）である。 ところが、甲１発明における「ＡＣＦ２５」は、Kynol Inc.（日本）から入手したものであるのに対して、甲第２号証におけるＡＣＦ－２５は、American Kynol, Inc.（ニューヨーク州ニューヨーク）から入手したものであるから、入手先が異なるものである。 また、甲１発明における「ＡＦＣ２５」は、「フェノールホルムアルデヒド繊維状樹脂の熱分解によって作られる炭素質繊維」であり、「Autosorb-1アナライザー(QuantachromeCo.,米国)を用いて７７Ｋで測定した窒素吸着等温線を用い」て、「Multi-BET方程式を用いて計算」した「比表面積」、すなわち「ＢＥＴ比表面積」が１７９７ｍ２ｇ－１であるのに対して、甲第２号証におけるＡＦＣ－２５は、ＡＣＦ製造の出発原料が架橋フェノール－アルデヒド繊維（ノルボロイド）であり、ノルボロイド繊維は、水蒸気またはＣＯ２中で９００℃、様々な時間で活性化され、ＡＣＦに製造されるものであり、このＡＣＦの７７ＫでのＮ２等温線から求められた「ＢＥＴ比表面積」が１８６０ｍ２／ｇであるから、甲１発明における「ＡＦＣ２５」と甲第２号証のＡＦＣ－２５とは、その原料、製造方法及び「ＢＥＴ比表面積」も合致しているとはいえない。 そうすると、甲１発明における「ＡＦＣ２５」と甲第２号証におけるＡＦＣ－２５とが同じものであるとはいえないから、仮に、甲第２号証におけるＡＣＦ－２５の「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」がおよそ０．８２７～０．８３９ｃｍ３／ｇと求められるとしても、甲１発明における「ＡＣＦ２５」の「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」が、これと同じおよそ０．８２７～０．８３９ｃｍ３／ｇであるということはできないので、前記相違点２が実質的な相違点であることに変わりはない。 更に、前記相違点２が容易想到とはいえないことは、前記イ（エ）に記載したとおりであるから、前記（ア）ｂの主張も採用できない。 エ 小括 したがって、本件発明１～２が、甲第１号証に記載された発明であるとはいえないし、本件発明１～４は、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、前記第３の１の特許異議の申立て理由はいずれも理由がない。 ２ 特許法第３６条第６項第１号所定の規定違反（サポート要件違反）について （１） サポート要件の判断手法 特許請求の範囲の記載がサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載を対比し、特許請求の範囲で特定された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載又はその示唆により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきである。 以下、この観点に立って検討する。 （２） 本件特許明細書の記載事項 本件特許明細書には、以下のア～ウの記載がある。 ア 「【０００１】 本発明は、水試料中に含まれるペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集するペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭に関する。 【背景技術】 【０００２】 ペル及びポリフルオロアルキル化合物は、高い熱安定性、高い化学的安定性、高い表面修飾活性を有するフッ素置換された脂肪族化合物類である。ペル及びポリフルオロアルキル化合物は、前記特性を生かし表面処理剤や包装材、液体消火剤等の工業用途及び化学用途等幅広く使用されている。 【０００３】 ペル及びポリフルオロアルキル化合物の一部は、非常に安定性の高い化学物質であることから、環境中に放出後、自然条件下では分解されにくい。このため、近年では、ペル及びポリフルオロアルキル化合物は残留性有機汚染物質（ＰＯＰｓ）として認識され、ペルフルオロオクタンスルホン酸（ＰＦＯＳ）（ＩＵＰＡＣ名：１，１，２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７，８，８，８－ヘプタデカフルオロオクタン－１－スルホン酸）が２０１０年より残留性有機物汚染物質に関するストックホルム条約（ＰＯＰｓ条約）において、製造や使用が規制されることとなった。 ・・・ 【０００８】 このように、ペル及びポリフルオロアルキル化合物は自然界（水中、土壌中、大気中）に残存し続けることから、ペル及びポリフルオロアルキル化合物の定量試験方法の確立が検討されている。定量試験方法の検討の課題は、ペル及びポリフルオロアルキル化合物の高い吸着及び脱離性能を有する捕集材の開発である。微量なペル及びポリフルオロアルキル化合物を含有する試料である水ないし空気を、捕集材に接触させてペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集し、捕集材に吸着された該化合物を抽出工程によって抽出液中に脱離させ、濃縮する。濃縮後、ＬＣ－ＭＳ／ＭＳやＧＣ－ＭＳ／ＭＳ等の装置で定量測定し、試料中に含まれるペル及びポリフルオロアルキル化合物の濃度測定を行うことが可能となる。 【０００９】 既存の捕集材としては、例えば、シクロデキストリンポリマーからなる有機フッ素系化合物吸着材が提案されている（特許文献１）。この吸着材は、吸着のみに特化し、該化合物の脱離はできないため、定量測定に用いられる捕集材として使用には適していない。また、シクロデキストリンポリマーは粉状又は微粒子状であり、ハンドリングが悪く、通液ないし通気時の抵抗が高く微粉末の２次側への流出リスク等の問題がある。 【００１０】 また、ペル及びポリフルオロアルキル化合物は物理化学特性に幅のある様々な形態で環境中に残存しており、既存の吸着材では十分な捕集性能がなく、正確に定量測定ができないという問題があった。 ・・・ 【発明の概要】 【発明が解決しようとする課題】 【００１３】 本発明は、前記の点に鑑みなされたものであり、特に、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集することが可能な水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭及びそれを用いたフィルター体を提供するものである。」 イ 「【課題を解決するための手段】 【００１４】 すなわち、第１の発明は、活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであり、表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであり、細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を吸着するための水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭に係る。 ・・・ 【発明の効果】 【００１９】 第１の発明に係る水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭によると、活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであり、表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであり、細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を吸着するためのペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭であることから、これまで定量測定が難しいとされてきた該化合物を捕集することができる。 ・・・ 【００３１】 水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を脱離可能に吸着する活性炭の吸着性能は、後述の実施例により導き出されるように、比表面積を８００ｍ２／ｇ以上又は表面酸化物量が０．２０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより発揮される。活性炭の表面に存在する酸性官能基により、水素結合によって吸着した水分子及びこれにより生成された水分子のクラスターによって細孔が閉塞されると考えられることから、表面酸化物量が少ない場合は、比表面積が小さく細孔の量が少ない活性炭であっても一定以上の該化合物の吸着が可能となる。逆に、表面酸化物量が多く該化合物の細孔への吸着が阻害される場合であっても、比表面積が大きく細孔の量が多い活性炭であれば、一定以上の該化合物の吸着が可能となるのである。 【００３２】 また、比表面積が一定以上であるとともに、表面酸化物量が一定以下であれば、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物はより効率よく脱離可能に吸着できる。後述の実施例に示される通り、活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が８００ｍ２／ｇ以上であるとともに、表面酸化物量が０．５０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物の吸着性能をさらに高めることができる。」 ウ 「【００３６】 ［活性炭の測定１］ 〔表面酸化物量〕 表面酸化物量（ｍｅｑ／ｇ）は、Ｂｏｅｈｍの方法を適用し、０．０５Ｎ水酸化ナトリウム水溶液中において各例の吸着活性炭を振とうした後に濾過し、その濾液を０．０５Ｎ塩酸で中和滴定した際の水酸化ナトリウム量とした。 ・・・ 【００６６】 ［活性炭の測定２］ 試作例２～１８の表面酸化物、比表面積及び平均細孔直径は上記「活性炭の測定１」と同様に求めた。 【００６７】 〔ミクロ孔容積〕 細孔容積については、自動比表面積／細孔分布測定装置（「ＢＥＬＳＯＲＰ－ｍｉｎｉＩＩ」、マイクロトラック・ベル株式会社製）を使用し、窒素吸着により測定した。試作例２～１８の細孔直径１ｎｍ以下の範囲の細孔容積であるミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）（ｃｍ３／ｇ）は、細孔直径１ｎｍ以下の範囲におけるｄＶ／ｄＤの値を窒素ガスの吸着等温線のｔ－ｐｌｏｔからＭＰ法により解析して求めた。 ・・・ 【００７０】 【表３】 ［図：0001421407000007.jpg］ 【００７１】 【表４】 ［図：0001421407000008.jpg］ 【００７２】 【表５】 ［図：0001421407000009.jpg］ 【００７３】 ［水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物の捕集効率の測定２］ ペル及びポリフルオロアルキル化合物として、ＰＦＯＡ及びＰＦＯＳを用いて評価を行った。 ・・・ 【００７７】 表６～８に、試作例２～１８について対象物質ごとの回収率（％）を示した。対象物質は、ＰＦＯＡ及びＰＦＯＳである。 【００７８】 【表６】 ［図：0001421407000010.jpg］ 【００７９】 【表７】 ［図：0001421407000011.jpg］ 【００８０】 【表８】 ［図：0001421407000012.jpg］ 」 （３） 判断 ア 前記（２）アの記載によれば、本件発明は、水試料中に含まれるペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集する「ペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」に関するものであって、ペル及びポリフルオロアルキル化合物の一部は、非常に安定性の高い化学物質であることから、環境中に放出後、自然条件下では分解されにくく、自然界（水中、土壌中、大気中）に残存し続けるので、従来、ペル及びポリフルオロアルキル化合物の定量試験方法の確立が検討されているものである。 そして、定量試験方法の検討の課題は、ペル及びポリフルオロアルキル化合物の高い吸着及び脱離性能を有する捕集材の開発であり、既存の捕集材としては、例えば、シクロデキストリンポリマーからなる有機フッ素系化合物吸着材が提案されているが、この吸着材は、吸着のみに特化し、該化合物の脱離はできないため、定量測定に用いられる捕集材として使用には適しておらず、また、シクロデキストリンポリマーは粉状又は微粒子状であり、ハンドリングが悪く、通液ないし通気時の抵抗が高く微粉末の２次側への流出リスク等の問題があるものである。 更に、ペル及びポリフルオロアルキル化合物は物理化学特性に幅のある様々な形態で環境中に残存しており、既存の吸着材では十分な捕集性能がなく、正確に定量測定ができないという問題があったことから、本件発明は、特に、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集することが可能な水試料中の「ペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」及びそれを用いたフィルター体を提供するものである。 イ そして、前記（２）イの記載によれば、本件発明は、「活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであり、表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであり、細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を吸着するための水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」に係るものであって、これにより、これまで定量測定が難しいとされてきた該化合物を捕集することができるものである。 すなわち、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を脱離可能に吸着する活性炭の吸着性能は、「ＢＥＴ比表面積」を８００ｍ２／ｇ以上又は「表面酸化物量」を０．２０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより発揮されるのであって、活性炭の表面に存在する酸性官能基により、水素結合によって吸着した水分子及びこれにより生成された水分子のクラスターによって細孔が閉塞されると考えられることから、「表面酸化物量」が少ない場合は、「ＢＥＴ比表面積」が小さく細孔の量が少ない活性炭であっても一定以上の該化合物の吸着が可能となるものであり、逆に、「表面酸化物量」が多く該化合物の細孔への吸着が阻害される場合であっても、「ＢＥＴ比表面積」が大きく細孔の量が多い活性炭であれば、一定以上の該化合物の吸着が可能となるものである。 また、「ＢＥＴ比表面積」が一定以上であるとともに、「表面酸化物量」が一定以下であれば、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物はより効率よく脱離可能に吸着できるものであり、活性炭吸着材の「ＢＥＴ比表面積」を８００ｍ２／ｇ以上とするとともに、「表面酸化物量」を０．５０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物の吸着性能を更に高めることができるものである。 ウ 前記アによれば、本件発明は、ペル及びポリフルオロアルキル化合物の定量試験方法のための、ペル及びポリフルオロアルキル化合物の高い吸着及び脱離性能を有する捕集材を開発しようとするものであって、既存の捕集材であるシクロデキストリンポリマーからなる有機フッ素系化合物吸着材は、吸着のみに特化し、該化合物の脱離はできないため、定量測定に用いられる捕集材として使用には適していない、という課題、シクロデキストリンポリマーは粉状又は微粒子状であり、ハンドリングが悪く、通液ないし通気時の抵抗が高く微粉末の２次側への流出リスク等の問題がある、という課題、ペル及びポリフルオロアルキル化合物は物理化学特性に幅のある様々な形態で環境中に残存しており、既存の吸着材では十分な捕集性能がなく、正確に定量測定ができない、という課題（以下、「本件課題」という。）があったことから、特に、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を捕集することが可能な水試料中の「ペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」及びそれを用いたフィルター体を提供しようとするものである。 そして、前記イによれば、本件特許明細書の記載に接した当業者は、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を脱離可能に吸着する活性炭の吸着性能は、「ＢＥＴ比表面積」を８００ｍ２／ｇ以上又は「表面酸化物量」を０．２０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより発揮されるものであって、活性炭の表面に存在する酸性官能基により、水素結合によって吸着した水分子及びこれにより生成された水分子のクラスターによって細孔が閉塞されると考えられることから、「表面酸化物量」が少ない場合は、「ＢＥＴ比表面積」が小さく細孔の量が少ない活性炭であっても一定以上の該化合物の吸着が可能となり、逆に、「表面酸化物量」が多く該化合物の細孔への吸着が阻害される場合であっても、「ＢＥＴ比表面積」が大きく細孔の量が多い活性炭であれば、一定以上の該化合物の吸着が可能となり、本件課題を解決できることを理解することができる。 更に、「ＢＥＴ比表面積」が一定以上であるとともに、「表面酸化物量」が一定以下であれば、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物はより効率よく脱離可能に吸着でき、活性炭吸着材の「ＢＥＴ比表面積」を８００ｍ２／ｇ以上とするとともに、「表面酸化物量」を０．５０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物の吸着性能を更に高めることができて、本件課題を解決できることを理解することができる。 エ 前記ウによれば、本件特許明細書の記載に接した当業者は、「ＢＥＴ比表面積」が８００ｍ２／ｇ以上又は「表面酸化物量」が０．２０ｍｅｑ／ｇ以下であることを満たすか、あるいは、「ＢＥＴ比表面積」が８００ｍ２／ｇ以上であるとともに、「表面酸化物量」が０．５０ｍｅｑ／ｇ以下であることを満たす、水試料中の「ペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」により、これまで定量測定が難しいとされてきた前記化合物を捕集することができ、本件課題を解決できることを理解することができる。 そして、本件発明１は、「活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであり、表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであり、細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである」、との発明特定事項を有するから、「ＢＥＴ比表面積」が８００ｍ２／ｇ以上であるとともに、「表面酸化物量」が０．５０ｍｅｑ／ｇ以下であることを満たすので、当業者は、本件発明１に係る「ペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」により本件課題を解決できることを理解することができるのであり、このことは、本件発明１の発明特定事項を満たす実施例（試作例９～１１、１４、１５、１８）におけるＰＦＯＡとＰＦＯＳの回収率がいずれも７０％以上となっていることからも裏付けられるものである（前記（２）ウ）。 そして、このことを前記（１）の判断手法に当てはめれば、本件特許請求の範囲の請求項１の記載はサポート要件に適合するといえる。 更に、本件発明１の発明特定事項を全て有する本件発明２～４について検討しても事情は同じである。 （４） 申立人の主張について ア 申立人の前記第３の２の主張は、要するに、本件課題を解決できるのは、前記（２）ウに記載された試作例９～１１、１４～１８にすぎず、これ以外に本件発明の発明特定事項をサポートする記載はないし、同試作例４及び６は、比表面積が本件発明１の発明特定事項を満たさないのに、本件発明１の発明特定事項を満たす試作例よりも優れたＰＦＯＡとＰＦＯＳの回収率を得ているから、本件発明１の発明特定事項と発明の効果との相関関係を理解できないので、本件特許請求の範囲の記載はサポート要件を満たさない、というものである。 イ ところが、本件特許明細書の記載に接した当業者は、本件発明１に係る「ペル及びポリフルオロアルキル化合物吸着活性炭」により本件課題を解決できることを理解することができることは、前記（３）エに記載したとおりであるし、前記（２）ウに記載された試作例１１（「表面酸化物量」が０．４８ｍｅｑ／ｇ、「ＢＥＴ比表面積」が１４７４ｍ２／ｇ、「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」が０．６１２ｃｍ３／ｇ）、試作例１４（「表面酸化物量」が０．１０ｍｅｑ／ｇ、「ＢＥＴ比表面積」が２０１７ｍ２／ｇ、「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」が０．８４１ｃｍ３／ｇ）及び試作例１８（「表面酸化物量」が０．０９ｍｅｑ／ｇ、「ＢＥＴ比表面積」が１７４０ｍ２／ｇ、「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」が０．７１１ｃｍ３／ｇ）によれば、実施例の記載は、「ＢＥＴ比表面積」、「表面酸化物量」及び「細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）」について、本件発明１の「活性炭吸着材のＢＥＴ比表面積が１４７４～２０１７ｍ２／ｇであり、表面酸化物量が０．０９～０．４８ｍｅｑ／ｇであり、細孔直径１ｎｍ以下のミクロ孔容積の和（Ｖｍｉｃ）が０．６１２～０．８４１ｃｍ３／ｇである」、との発明特定事項をサポートしているといえる。 そうすると、本件発明１の発明特定事項は、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載によりサポートされているといえる。 また、本件発明においては、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物を脱離可能に吸着する活性炭の吸着性能は、「ＢＥＴ比表面積」を８００ｍ２／ｇ以上又は「表面酸化物量」を０．２０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより発揮され、活性炭吸着材の「ＢＥＴ比表面積」を８００ｍ２／ｇ以上とするとともに、「表面酸化物量」を０．５０ｍｅｑ／ｇ以下とすることにより、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物の吸着性能を更に高めることができることは、前記（３）ウに記載したとおりである。 そして、試作例４は、「表面酸化物量」が０．１０ｍｅｑ／ｇ、「ＢＥＴ比表面積」が８２５ｍ２／ｇであり、試作例６は、「表面酸化物量」が０．１５ｍｅｑ／ｇ、「ＢＥＴ比表面積」が９５１ｍ２／ｇであるから、いずれも、活性炭吸着材の「ＢＥＴ比表面積」が８００ｍ２／ｇ以上であるとともに、「表面酸化物量」が０．５０ｍｅｑ／ｇ以下であることを満たすので、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物の吸着性能を更に高めたものといえる。 してみれば、試作例４及び６は、もともと、本件発明１と同様に、水試料中のペル及びポリフルオロアルキル化合物の吸着性能を更に高めたものなのであるから、これらの「ＢＥＴ比表面積」が本件発明１の発明特定事項を満たさないのに、本件発明１の発明特定事項を満たす試作例よりも優れたＰＦＯＡとＰＦＯＳの回収率を得ているとしても、本件発明１の発明特定事項と発明の効果との相関関係が理解できなくなるものでもない。 したがって、本件特許請求の範囲の記載はサポート要件を満たすものといえるから、申立人の前記第３の２の主張は採用できない。 （５） 小括 よって、本件特許請求の範囲の記載は、特許法第３６条第６項第１号所定の規定（サポート要件）に適合するから、前記第３の２の特許異議の申立て理由は理由がない。 第５ むすび 以上のとおりであるから、申立人の特許異議申立書に記載した特許異議の申立て理由によっては、本件発明１～４に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件発明１～４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。