特許異議申立
2022-700821
セラミック板および電子装置
- 審判番号
- 2022-700821
- 法域
- 特許
- 審判種別
- 異議申立(異議の決定)
- 出願番号
- 特願2018-076035
- 登録番号
- 7033992
- 請求日
- 2022年08月19日
- 審決日
- 2023年07月18日
- 公報発行日
- 2023年10月27日
- 結論
- 訂正認容
- 当事者
- 【権利者】京セラ株式会社
- 【権利者代理人】西教 圭一郎
- 【権利者代理人】荒船 博司
- 【権利者代理人】荒船 良男
- 【異議申立人】白井 美登里
- 審判長/審判官
- 審判長 宮澤 尚之
- 審判官 河本 充雄
- 審判官 松井 裕典
- 分類
- P1651.121-YAA(C04B) / P1651.536-YAA(C04B) / P1651.537-YAA(C04B)
- 根拠条文(結論部分から自動抽出・参考)
- 特許法120条の8第1項特許法135条
- 条文(本文から自動抽出・参考)
- 特許法第120条の5第2項、特許法第29条第2項、特許法第36条第6項第2号、特許法第36条第4項第1号、特許法第120条の8第1項
- データ出所
- 審決公報(XML)
事件の表示
特許第7033992号発明「セラミック板および電子装置」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
結論
結 論
特許第7033992号の明細書、特許請求の範囲及び図面を訂正請求書に添付された訂正明細書、訂正特許請求の範囲及び訂正図面のとおり、訂正後の請求項〔1~7〕について訂正することを認める。
特許第7033992号の請求項1~4、7に係る特許を維持する。
特許第7033992号の請求項5、6に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
理由
理 由
第1 手続の経緯
特許第7033992号の請求項1~7に係る特許(以下、「本件特許」という。)についての出願は、平成30年4月11日(優先権主張 平成29年4月24日(以下、「本件特許出願の優先日」という。))に出願され、令和4年3月3日にその特許権の設定登録がされ、同年同月11日に特許掲載公報が発行された。
その特許についての特許異議の申立ての経緯は、次のとおりである。
令和4年 8月19日:特許異議申立人 白井 美登里(以下、「申立人」という。)による請求項1~7に係る特許に対する特許異議の申立て
同年11月16日付け:取消理由通知
令和5年 1月20日 :特許権者による意見書、訂正請求書の提出
同年 3月31日 :特許権者による手続補正書の提出
令和5年 6月 8日 :申立人による意見書の提出
第2 訂正の適否についての判断
1 訂正の内容
令和5年1月20日に提出された訂正請求書による訂正(以下、「本件訂正」といい、本件訂正の請求を「本件訂正請求」という。)の内容は、以下のとおりである(当審注:下線は訂正箇所を示すため当審が付与した。)。
(1)訂正事項1
特許請求の範囲の請求項5を削除する。
(2)訂正事項2
特許請求の範囲の請求項6を削除する。
(3)訂正事項3
特許請求の範囲の請求項7の「請求項1~6のいずれか」とあるのを、「請求項1~4のいずれか」に訂正する。
(4)訂正事項4
明細書の【0045】~【0051】を削除する。
(5)訂正事項5
図面の図5を削除する。
(6)訂正事項6
明細書の【0042】に「窒化ケイ素材料」とあるのを、「マグネシウムシリケート材料」に訂正する。
(7)訂正事項7
明細書の【0010】に「本発明の他の実施形態の電子装置の一部を拡大して示す断面図である」とあるのを削除する。
(8)訂正事項8
明細書の【0012】に「拡大してを示す」とあるのを、「拡大して示す」に訂正する。
(9)訂正事項9
明細書の【0015】に「また、電子部品21は」とあるのを、「また、電子部品4は」に訂正する。
(10)訂正事項10
明細書の【0037】に「に位置にして」とあるのを、「に位置して」に訂正する(2箇所)。
(11)訂正事項11
明細書の【0043】に「応じた粒径までで混合し」とあるのを、「応じた粒径まで混合し」に訂正する。
(12)訂正事項12
明細書の【0044】に「シート作製する」とあるのを「シートを作製する」に訂正する
なお、本件訂正請求は、一群の請求項〔1~7〕に対して請求されたものである。
2 訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
(1)訂正事項1について
訂正事項1による訂正は、請求項5を削除するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、本件特許の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面(以下、「本件明細書等」という。)に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(2)訂正事項2について
訂正事項2による訂正は、請求項6を削除するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(3)訂正事項3について
訂正事項3による訂正は、訂正事項1、2による訂正により請求項5、6を削除したことに伴い、請求項7の引用請求項から請求項5、6を削除する訂正であるから、特許法第120条の5第2項ただし書第1号、第3号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするもの、及び、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(4)訂正事項4
訂正事項4による訂正は、訂正事項1、2による訂正により請求項5、6を削除したことに伴い、請求項5、6に関する記載である明細書の【0045】~【0051】を削除するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第3号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(5)訂正事項5
訂正事項5による訂正は、訂正事項1、2による訂正により請求項5、6を削除したことに伴い、請求項5、6に関する記載である図面の図5を削除するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第3号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(6)訂正事項6
ア 訂正事項6による訂正は、本件明細書等の【0042】に「窒化ケイ素材料」とあるのを、「マグネシウムシリケート材料」と訂正するものである。
本件明細書等の【0042】には、「このような、最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含む希土類シリケート結晶22は、焼結助材として添加するエルビウムシリケート材料をあらかじめ粉砕して、窒化ケイ素材料よりも微粉化しておけばよい。」と記載されており、この記載の主語は、「最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含む希土類シリケート結晶22」であるから、当該主語の後に続く内容は、マグネシウムシリケートと、エルビウムシリケート又はイットリウムシリケートについての内容であることが、その文脈からして自然であるといえるところ、その内容は、「焼結助材として添加するエルビウムシリケート材料をあらかじめ粉砕して、窒化ケイ素材料よりも微粉化しておけばよい」であり、窒化ケイ素材料とエルビウムシリケート材料との関係を説明するものとなっており不自然である。
そして、上記【0042】の「最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含む希土類シリケート結晶22」との記載は、本件明細書等の請求項1の記載と整合しているから、正しい記載であるといえる。
そうすると、この記載に続く内容は、窒化ケイ素材料とエルビウムシリケート材料との関係を説明するものではなく、マグネシウムシリケート材料とエルビウムシリケート材料との関係を説明するものであることが理解できる。
したがって、上記【0042】の「窒化ケイ素材料」は、「マグネシウムシリケート材料」が正しい記載であるといえる。
よって、上記【0042】の「窒化ケイ素材料」は、「マグネシウムシリケート材料」の誤記であるから、訂正事項6による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第2号に規定する誤記の訂正を目的とするものである。
そして、本件特許に係る願書に最初に添付した明細書には、本件明細書等の上記記載内容が記載されているから、訂正事項6による訂正は、本件特許に係る願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面(以下、「当初明細書等」という。)に記載した事項の範囲内においてするものである。
また、同訂正は、誤記の訂正を目的とするものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
イ 申立人の主張について
(ア)申立人は、訂正事項6について、意見書の1ページ11行~3ページ7行において、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてされたものではない旨主張しており、その理由は、以下のとおりである。
a 訂正後の「マグネシウムシリケート材料」は、当初明細書等に何ら記載されていないし、当初明細書等において、マグネシウムシリケート結晶に関する具体的な組成や構造は何ら特定されておらず、「マグネシウムシリケート材料」が指すものが明らかともいえないし、さらに、「マグネシウムシリケート材料」とは、マグネシウムシリケートからなる材料であるのか、マグネシウムシリケートを形成させるための材料であるのか、多義的に解釈できる点で、明細書に記載された内容を実質的に拡張又は変更するものである。
b 特許権者が述べるとおり、本件明細書等の【0024】、【0030】、【0031】、【0033】、【0037】~【0040】は、いずれもセラミック板に関する説明であり、セラミック板の製造方法においては、希土類シリケートの材料の粒径とマグネシウムシリケートの材料の粒径とを対比する記載は存在しないため、【0042】において、窒化ケイ素材料とエルビウムシリケート材料との対比が記載されていても、不自然さはない。
c 本件明細書等の【0042】の記載に不自然さがあったとしても、当初明細書等では、セラミック板の材料とセラミック板に存在する各結晶との間の具体的な関係が、何ら記載されておらず、言い換えると、当初明細書等には、製造方法の説明に記載された「窒化ケイ素」が「マグネシウムシリケート材料」の誤記であると推認させる記載が何ら存在しないから、「窒化ケイ素」は「マグネシウムシリケート材料」の明らかな誤記とは到底いえない。
d 特許権者の説明では、「エルビウムシリケート材料などの希土類シリケート」と記載されているが、希土類シリケートがエルビウムシリケートの材料であることは、当初明細書等に何ら記載されていないし、セラミック板の原料としては、明細書の【0043】に、「窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウム」が挙げられているのみであり、意見書(当審注:「訂正請求書」の誤記である。)に記載された製造方法の説明と、本件明細書等に記載された製造方法の説明と、の間には齟齬が存在する。
(イ)検討
a 上記(ア)aについて
(a)当初明細書等には、以下の記載がある(当審注:下線は当審が付与した。以下、同様である。)。
「【0042】
このような、最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含む希土類シリケート結晶22は、焼結助材として添加するエルビウムシリケート材料をあらかじめ粉砕して、窒化ケイ素材料よりも微粉化しておけばよい。上記の粒径調整を含めたセラミック板3の製造方法の一例を次に示す。
【0043】
まず、窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウム等の原料粉末と有機溶剤、バインダをミル等の粉砕手段で粉砕して原料粉末を作製する。この時に、それぞれの材料に応じた粒径までで混合し、スラリーを調整する。」
(b)上記【0042】及び【0043】の記載によれば、粉砕により粒径を調整するのは窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウム等の原料粉末であるといえるから、上記「エルビウムシリケート材料」は、エルビウムシリケート結晶を形成させるための材料であることが理解できる。
そうすると、「マグネシウムシリケート材料」も同様に、マグネシウムシリケート結晶を形成させるための材料であるといえるから、訂正事項6による訂正は、当初明細書等に記載された内容を実質的に拡張又は変更するものではない。
b 上記(ア)bについて
上記アで検討したように、本件明細書等の【0042】に記載の「焼結助材として添加するエルビウムシリケート材料をあらかじめ粉砕して、窒化ケイ素材料よりも微粉化しておけばよい」は、エルビウムシリケート材料と窒化ケイ素材料との関係を説明するものとなっており、【0042】において、請求項1の記載と整合している主語との関係からして不自然である。
c 上記(ア)c、dについて
上記アで検討したとおり、本件明細書等の請求項1、【0042】、【0043】の記載から、同【0042】の「窒化ケイ素材料」は、「マグネシウムシリケート材料」が正しい記載であるといえる。
そして、訂正請求書に記載された製造方法の説明と、本件明細書等に記載された製造方法の説明との間に齟齬が存在しているとしても、このことは、上記アの検討における結論には影響しない。
d したがって、申立人の上記主張は、いずれも採用できない。
(7)訂正事項7
訂正事項7による訂正は、訂正事項5による訂正により図面の図5を削除したことに伴い、図5に関する記載である明細書の【0010】の記載を削除するものであるから、特許法第120条の5第2項ただし書第3号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(8)訂正事項8
本件明細書等の【0012】の「拡大してを示す」は、「拡大して示す」の誤記であることは明らかであるから、訂正事項8による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第2号に規定する誤記の訂正を目的とするものであって、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(9)訂正事項9
本件明細書等の【0015】の「また、電子部品21は」は、「また、電子部品4は」の誤記であることは明らかであるから、訂正事項9による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第2号に規定する誤記の訂正を目的とするものであって、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(10)訂正事項10
本件明細書等の【0037】の「に位置にして」は、「に位置して」の誤記であることは明らかであるから、訂正事項10による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第2号に規定する誤記の訂正を目的とするものであって、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(11)訂正事項11
本件明細書等の【0043】の「応じた粒径までで混合し」は、「応じた粒径まで混合し」の誤記であることは明らかであるから、訂正事項11による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第2号に規定する誤記の訂正を目的とするものであって、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
(12)訂正事項12
本件明細書等の【0044】の「シート作製する」は、「シートを作製する」の誤記であることは明らかであるから、訂正事項12による訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第2号に規定する誤記の訂正を目的とするものであって、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
3 まとめ
以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号~第3号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第9項において準用する同法第126条第5項及び第6項の規定に適合する。
したがって、明細書、特許請求の範囲及び図面を、訂正請求書に添付された訂正明細書、訂正特許請求の範囲及び訂正図面のとおり、訂正後の請求項〔1~7〕について訂正することを認める。
第3 本件発明
上記第2で検討したとおり、本件訂正は認められるから、本件特許の請求項1~7に係る発明(以下、「本件発明1~7」という。)は、訂正特許請求の範囲の請求項1~7(以下、単に「請求項1~7」という。)に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項1】
複数の窒化ケイ素結晶および該窒化ケイ素結晶間の粒界を含む窒化ケイ素結晶相と前記窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶を含んでいるとともに前記粒界に位置しているシリケート相とを備え、
前記希土類シリケート結晶が、最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいるセラミック板。
【請求項2】
前記シリケート相の含有率が3~20質量%である請求項1記載のセラミック板。
【請求項3】
前記シリケート相における前記マグネシウムシリケート結晶の含有率が20~90質量%である請求項1または2記載のセラミック板。
【請求項4】
前記マグネシウムシリケート結晶と前記希土類シリケート結晶とが、前記粒界のうち互いに異なる部分に位置している請求項1~3のいずれか1項記載のセラミック板。
【請求項5】(削除)
【請求項6】(削除)
【請求項7】
請求項1~請求項4のいずれか1項記載のセラミック板と、
該セラミック板に熱的に接続された電子部品とを備える電子装置。」
第4 取消理由通知に記載した取消理由について
1 訂正前の請求項1~7に係る特許に対して、当審が令和4年11月16日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。
(1)取消理由1(明確性要件)
本件特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第36条第6項第2号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
(2)取消理由2(実施可能要件)
本件特許は、発明の詳細な説明の記載が不備のため、特許法第36条第4項第1号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
2 取消理由1(明確性要件)について
取消理由1は、シリケート相に係る技術常識と、本件明細書等の【0045】及び【0047】のシリケート相に係る記載とが整合していないことから、請求項1、5の「シリケート相」との記載が明確でない、というものである。
しかし、本件訂正により、本件明細書等の請求項5、6、【0010】、【0045】~【0051】、図5は削除され、請求項1の「シリケート相」との記載は明確となった。
そうすると、請求項1において、不明確な記載はない。
また、請求項2~4、7においても、不明確な記載はない。
したがって、本件発明1~4、7は、明確である。
よって、取消理由1には理由がない。
3 取消理由2(実施可能要件)について
(1)本件訂正により訂正された明細書(以下、「訂正明細書」という。)の発明の詳細な説明には、以下の記載がある。
「【0012】
図1は、本発明の実施形態のセラミック板の一例における要部を拡大して示す断面図である。図2は図1に要部を示すセラミック板およびそのセラミック板を含む電子装置の全体を示す断面図である。窒化ケイ素結晶相1と窒化ケイ素結晶相1間に存在するシリケート相2とによってセラミック板3が基本的に構成されている。また、セラミック板3と電子部品4とが互いに熱的に接続されて電子装置30が基本的に構成されている。図2に示す電子装置は、本発明の実施形態の電子装置の一例である。
・・・
【0017】
電子部品4のセラミック板3に対する搭載においては、前述したように、セラミック板3と電子部品4とが互いに熱的に接続されるようにする。そのためには、例えば、金-スズろう材等の、熱伝導率が約65W/m・K以上の接合材を用いればよい。この場合の接合材の厚みは、例えば約100μm程度に設定される。また、例えば樹脂接着剤(熱伝導率が約20~23W/m・K程度のもの)を接合材として用いたときに、その接合材の厚みが約30μm以下になるようにすればよい。
・・・
【0023】
すなわち、実施形態のセラミック板3は、複数の窒化ケイ素結晶11およびこれらの窒化ケイ素結晶11間の粒界12を含む窒化ケイ素結晶相1を含んでいる。また、このセラミック板3は、粒界12に位置しているシリケート相2を備えている。シリケート相2は、窒化ケイ素結晶11よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶21および希土類シリケート結晶22を含んでいる。すなわち、マグネシウムシリケート結晶21の最大粒径が窒化ケイ素結晶21の最大粒径よりも小さく、希土類シリケート結晶22の最大粒径も、窒化ケイ素結晶21の最大粒径よりも小さい。また、この実施形態の電子装置30は、前述したように、上記構成のセラミック板3と、セラミック板3に熱的に接続された電子部品4とを含んでいる。
・・・
【0041】
なお、窒化ケイ素結晶11は、例えば、粒径が約0.5~4μm程度であり、平均粒径が約2.4μmである。また、このときに、複数のマグネシウムシリケート結晶21は、その最小粒径が約0.4~0.5μm程度である。また、複数の希土類シリケート結晶22は、その最小粒径が約0.2~0.3μm程度である。
【0042】
このような、最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含む希土類シリケート結晶22は、焼結助材として添加するエルビウムシリケート材料をあらかじめ粉砕して、マグネシウムシリケート材料よりも微粉化しておけばよい。上記の粒径調整を含めたセラミック板3の製造方法の一例を次に示す。
【0043】
まず、窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウム等の原料粉末と有機溶剤、バインダをミル等の粉砕手段で粉砕して原料粉末を作製する。この時に、それぞれの材料に応じた粒径まで混合し、スラリーを調整する。
【0044】
次に、調整したスラリーをドクターブレード法等の方法でシート状に成形して帯状のセラミックグリーンシートを作製する。作製したセラミックグリーンシートを、適当な寸法および形状に切断して複数のシートを作製する。その後、これらのシートを、メタライズインクを印刷後、複数上下に積層した後、約1400~1900℃の温度で焼成する。以上の工程によって、セラミック板3を製作することができる。」
(2)本件発明1の「セラミック基板」の製造方法について、上記(1)の【0042】には、「最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含む希土類シリケート結晶22は、焼結助材として添加するエルビウムシリケート材料をあらかじめ粉砕して、マグネシウムシリケート材料よりも微粉化しておけばよい」と記載され、続けて、「上記の粒径調整を含めたセラミック板3の製造方法の一例を次に示す」と記載され、同【0043】には、「まず、窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウム等の原料粉末と有機溶剤、バインダをミル等の粉砕手段で粉砕して原料粉末を作製する。この時に、それぞれの材料に応じた粒径まで混合し、スラリーを調整する」と記載され、同【0044】には、「次に、調整したスラリーをドクターブレード法等の方法でシート状に成形して帯状のセラミックグリーンシートを作製する。作製したセラミックグリーンシートを、適当な寸法および形状に切断して複数のシートを作製する。その後、これらのシートを、メタライズインクを印刷後、複数上下に積層した後、約1400~1900℃の温度で焼成する。以上の工程によって、セラミック板3を製作することができる」と記載されている。
(3)上記(2)によれば、窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウム等の原料粉末と有機溶剤、バインダを含むシートを約1400~1900℃の温度で焼成することによって、シリカと酸化マグネシウムとが反応してマグネシウムシリケート結晶が生成され、シリカと酸化エルビウムとが反応してエルビウムシリケート結晶生成され、シリカと酸化イットリウムとが反応してイットリウムシリケート結晶生成されるものである。
そして、本件発明1の「最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶」を製造するには、エルビウムシリケート結晶の原料粉末である酸化エルビウム(エルビウムシリケート材料)をあらかじめ粉砕して、マグネシウムシリケート結晶の原料粉末である酸化マグネシウム(マグネシウムシリケート材料)よりも微粉化しておけばよいことが理解できる。
そうすると、本件発明1の「最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さい」「イットリウムシリケート結晶」を製造するには、上記「エルビウムシリケート結晶」を製造するのと同様に、イットリウムシリケート結晶の原料粉末である酸化イットリウムをあらかじめ粉砕して、マグネシウムシリケート結晶の原料粉末である酸化マグネシウム(マグネシウムシリケート材料)よりも微粉化しておけばよいといえる。
また、本件発明1の「窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶」を製造するには、上記「エルビウムシリケート結晶」及び「イットリウムシリケート結晶」を製造するのと同様に、マグネシウムシリケート結晶の原料粉末である酸化マグネシウムを、あらかじめ粉砕して、窒化ケイ素結晶の原料粉末である窒化ケイ素よりも微粉化しておくとともに、希土類シリケート結晶、すなわち、エルビウムシリケート結晶及びイットリウムシリケート結晶の原料粉末である酸化エルビウム(エルビウムシリケート材料)及び酸化イットリウムをあらかじめ粉砕して、窒化ケイ素結晶の原料粉末である窒化ケイ素よりも微粉化しておけばよいといえる。
(4)以上によれば、発明の詳細な説明には、本件発明1の「セラミック板」の製造方法が記載されているといえる。
(5)本件発明2は、本件発明1に特定されている「シリケート相」の含有率を「3~20質量%」に限定するものであり、また、本件発明3は、本件発明1又は本件発明2に特定されている「シリケート相」における「マグネシウムシリケート結晶」の含有量を「20~90質量%」に限定するものであるところ、いずれの発明も、原料粉末である窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウムの含有量を調整することで製造できるといえる。
(6)本件発明4は、本件発明1~3のいずれかに特定されている「マグネシウムシリケート結晶」と「希土類シリケート結晶」とが、「粒界のうち互いに異なる部分に位置している」ことを限定するものであるところ、上記(3)の検討を参酌すると、本件発明4は、窒化ケイ素、シリカ、酸化マグネシウム、酸化エルビウム、酸化イットリウム等の原料粉末と有機溶剤、バインダを含むシートを約1400~1900℃の温度で焼成すると、シリカと酸化マグネシウムとが反応してマグネシウムシリケート結晶が生成され、シリカと酸化エルビウム及び酸化イットリウムとが反応してエルビウムシリケート結晶及びイットリウムシリケート結晶、すなわち、希土類シリケート結晶が生成されることによって製造されるものである。
そして、「マグネシウムシリケート結晶」と「希土類シリケート結晶」とが、「粒界のうち互いに異なる部分に位置している」ようにするためには、上記シート中において、マグネシウムシリケート結晶の原料粉末である酸化マグネシウムと、希土類シリケート結晶の原料である酸化エルビウム及び酸化イットリウムとが接触しないように分散させておくことで製造できるといえる。
(7)本件発明7は、「請求項1~請求項4のいずれか1項記載のセラミック板セラミック板と、該セラミック板に熱的に接続された電子部品とを備える電子装置。」であるところ、上記(1)の【0017】には、「電子部品4のセラミック板3に対する搭載においては、前述したように、セラミック板3と電子部品4とが互いに熱的に接続されるようにする。そのためには、例えば、金-スズろう材等の、熱伝導率が約65W/m・K以上の接合材を用いればよい」と記載されているから、本件発明7の「電子装置」は製造できるといえる。
(8)以上によれば、本件発明1~4、7について、発明の詳細な説明には、当業者が訂正明細書、特許請求の範囲、及び図面の記載並びに本件特許の出願当時の技術常識に基づいて、その物を生産でき、かつ、使用できるように、具体的に記載されている。
(9)申立人の主張について
ア 申立人は、意見書の5ページ8~18行において、焼成した際に、焼結助剤の原料粉末が結晶を形成するか否かは、焼成の条件、原料粉末の割合などによって変化するから、焼成によってシリケート結晶が得られるとは限らないため、「小さいシリケート結晶」を形成する方法が、当初明細書等に十分に記載されているとは到底いえず、参考までに、甲第7号証(再公表特許WO2010/002001号)の【0049】-【0053】に記載された実施例1-16及び比較例1-18では、同じ原料が使用されているにもかかわらず、焼成の条件(焼結温度、昇温速度、冷却速度、焼結時間)や、原料粉末の割合などに応じて、粒界相が結晶構造かアモルファス構造に変化することが記載されている旨主張する。
しかし、同じ原料が使用されていても、焼成の条件(焼結温度、昇温速度、冷却速度、焼結時間)や、原料粉末の割合などに応じて、粒界相が結晶構造かアモルファス構造に変化することが、本件特許の出願当時において、当業者にとって技術常識であれば、本件発明1の「セラミック板」を製造する際にも、シリケート結晶が形成できるように焼成の条件(焼結温度、昇温速度、冷却速度、焼結時間)や、原料粉末の割合などの結晶性に影響する製造条件を調整すればよく、過度の試行錯誤を要するものとはいえない。
イ 申立人は、意見書の6ページ14~17行において、セラミックスを製造する際の粉末の粒径は、非常に広く分布していることが一般的であり、エルビウムシリケート材料をマグネシウムシリケート材料よりも微粉化するとは、エルビウムシリケート材料とマグネシウムシリケート材料との粒径の関係を具体的にどのように制御するか不明である旨主張する。
しかし、訂正明細書の【0039】には、「希土類シリケート結晶22は、その粒径がマグネシウムシリケート結晶21の粒径よりも大きいものを含んでいる。この場合でも、最小粒径の希土類シリケート結晶22aの粒径が、最小粒径のマグネシウムシリケート21aの粒径よりも小さければ、上記のような焼結性の向上の効果を得ることができる。」と記載されているから、エルビウムシリケート結晶の原料粉末である酸化エルビウムの最小粒径を、マグネシウムシリケート結晶の原料粉末である酸化マグネシウムの最小粒径よりも小さくすればよいといえる。
ウ したがって、申立人の上記主張は、いずれも採用できない。
(10)以上のとおりであるから、発明の詳細な説明には、本件発明1~4、7について、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載されている。
よって、取消理由2には理由がない。
第5 取消理由通知において採用しなかった理由
1 申立理由1(進歩性)
(1)申立理由1-1
本件請求項1~3、5~7に係る発明は、甲第3号証に記載された発明及び甲第4号証に記載された事項に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者(以下、「当業者」という。)が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項1~3、5~7に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである。
(2)申立理由1-2
本件請求項1~7に係る発明は、甲第5号証に記載された発明、甲第3号証及び甲第4号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項1~7に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである。
(3)申立理由1-3
本件請求項1、5、7に係る発明は、甲第6号証に記載された発明及び甲第4号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項1、5、7に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである。
[証拠方法]
甲第3号証:特開2000-34172号公報
甲第4号証:特開平7-330434号公報
甲第5号証:特開2001-181053号公報
甲第6号証:再公表特許WO2015/060274号
なお、本件訂正により請求項5、6は削除されたから、以下では、本件発明5、6については判断しない。
2 甲号証の記載及び甲号証に記載された発明等
(1)甲第3号証(特開2000-34172号公報)
ア 本件特許出願の優先日前に公開された甲第3号証には、以下の記載がある。
「【請求項1】 希土類元素を酸化物に換算して2.0~17.5重量%,Mgを酸化物に換算して0.3~3.0重量%、不純物陽イオン元素としてのAl,Li,Na,K,Fe,Ba,Mn,Bを合計で0.3重量%以下含有し、窒化けい素結晶および粒界相から成るとともに粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に対する割合が20%以上であることを特徴とする高熱伝導性窒化けい素焼結体。」
「【0013】また、従来、焼結操作終了後に焼成炉の加熱用電源をOFFとして焼結体を炉冷していた場合には、冷却速度が毎時400~800℃と急速であったが、本発明者の実験によれば、特に冷却速度を毎時100℃以下に緩速に制御することにより、窒化けい素焼結体組織の粒界相が非結晶質状態から結晶相を含む相に変化し、高強度特性と高伝熱特性とが同時に達成されることが判明した。」
「【0022】本発明は上記知見に基づいて完成されたものである。すなわち本願第1の発明に係る高熱伝導性窒化けい素焼結体は、希土類元素を酸化物に換算して2.0~17.5重量%,Mgを酸化物に換算して0.3~3.0重量%,不純物陽イオン元素としてのAl,Li,Na,K,Fe,Ba,Mn,Bを合計で0.3重量%以下含有し、窒化けい素結晶および粒界相から成るとともに粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に対する割合が20%以上であることを特徴とする。」
「【0030】上記第2の発明に係る高熱伝導性窒化けい素焼結体の製造方法は、酸素を1.7重量%以下、不純物陽イオン元素としてのAl,Li,Na,K,Fe,Ba,Mn,Bを合計で0.3重量%以下、α相型窒化けい素を90重量%以上含有し、平均粒径1.0μm以下の窒化けい素粉末に、希土類元素を酸化物に換算して2.0~17.5重量%,Hfを酸化物に換算して0.3~3.0重量%,Mgを酸化物に換算して0.3~3.0重量%添加した原料混合体を成形して成形体を調製し、得られた成形体を脱脂後、温度1600~1900℃で焼結し、上記焼結温度から、上記希土類元素により焼結時に形成された液相が凝固する温度までに至る焼結体の冷却速度を毎時100℃以下にして徐冷することを特徴とする。」
「【0037】また窒化けい素原料粉末に焼結助剤として添加する希土類元素としては、Y,Ho,Er,Yb,La,Sc,Pr,Ce,Nd,Dy,Sm,Gdなどの酸化物もしくは焼結操作により、これらの酸化物となる物質が単独で、または2種以上の酸化物を組み合せたものを含んでもよい。これらの焼結助剤は、窒化けい素原料粉末と反応して液相を生成し、焼結促進剤として機能する。」
「【0042】また本願第2の発明において他の添加成分として使用するTi,Zr,V,Nb,Ta,Cr,Mo,Wは、酸化物,炭化物、窒化物、けい化物、硼化物として添加され、これらの化合物は、上記希土類元素の焼結促進剤としての機能を促進すると共に、結晶組織において分散強化の機能を果しSi3N4焼結体の機械的強度を向上させるものであり、特に、Ti,Moの化合物が好ましい。これらの化合物の添加量が酸化物換算で0.1重量%未満の場合においては添加効果が不充分である一方、1.5重量%を超える過量となる場合には熱伝導率および機械的強度や電気絶縁破壊強度の低下が起こるため、添加量は0.1~1.5重量%の範囲とする。特に0.2~1.0重量%とすることが望ましい。
【0043】また上記Ti,Mo等の化合物は窒化けい素焼結体を黒色系に着色し不透明性を付与する遮光剤としても機能する。そのため、特に光によって誤動作を生じ易い集積回路等を搭載する回路基板を上記焼結体から製造する場合には、上記Ti等の化合物を適正に添加し、遮光性に優れた窒化けい素基板とすることが望ましい。」
「【0055】実施例1~3
酸素を1.3重量%、不純物陽イオン元素としてAl,Li,Na,K,Fe,Ba,Mn,Bを合計で0.10重量%含有し、α相型窒化けい素97%を含む平均粒径0.40μmの窒化けい素原料粉末に対して、焼結助剤として平均粒径0.7μmのY2O3(酸化イットリウム)粉末5重量%,平均粒径0.5μmのMgO(酸化マグネシウム)粉末1.5重量%を添加し、エチルアルコール中で72時間湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を調製した。
【0056】次に得られた原料粉末混合体に有機バインダを所定量添加して均一に混合した後に、1000kg/cm2の成形圧力でプレス成形し、長さ50mm×幅50mm×厚さ5mmの成形体を多数製作した。次に得られた成形体を500℃の空気気流中において2時間脱脂した後に、この脱脂体を窒素ガス雰囲気中7.5気圧にて1800℃で8時間保持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設した加熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が1500℃まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度がそれぞれ100℃/hr(実施例1)、50℃/hr(実施例2)、25℃/hr(実施例3)となるように調整して焼結体を徐冷し、それぞれ実施例1~3に係る窒化けい素セラミックス焼結体を調製した。なお、焼結時の焼結ボードとしては表面粗さ(Ra)が0.7μmのものを使用した。」
「【0059】比較例3
酸素を1.7重量%、前記不純物陽イオン元素を合計で0.7重量%含有し、α相型窒化けい素91%を含む平均粒径1.2μmの窒化けい素原料粉末を用いた点以外は実施例1と同一条件で処理し、比較例3に係る窒化けい素焼結体を調製した。
【0060】こうして得た実施例1~3および比較例1~3に係る窒化けい素焼結体について気孔率、熱伝導率(25℃)、室温での三点曲げ強度の平均値を測定した。なお、三点曲げ強度は下記の2通りの場合について測定した。すなわち、焼結上がり面を、そのまま三点曲げ強度試験における引張り面にした場合と、焼結上がり面をダイヤモンド砥石で研削し、その表面粗さを0.8S(約0.15μmRa)にした研削加工面を引張り面にした場合とにおいて測定した。さらに、各焼結体をX線回折法によって粒界相に占める結晶相の割合(面積比)を測定し、下記表1に示す結果を得た。
【0061】
【表1】
[図:0001402748000001.jpg]
・・・
【0064】さらに比較例3のように平均粒径が1.2μmと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結において緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した。」
「【0065】実施例4~58および比較例4~11
実施例4~58として実施例1において使用した窒化けい素粉末とY2O3粉末と,MgO粉末の他に表2~表4に示す各種希土類酸化物粉末およびCaO粉末とSrO粉末とを表2~表4に示す組成比となるように調合して原料混合体をそれぞれ調製した。
【0066】次に得られた各原料混合体を実施例1と同一条件で成形脱脂処理した後、表2~表4に示す条件で焼結処理してそれぞれ実施例4~58に係る窒化けい素セラミックス焼結体を製造した。」
「【0071】
【表3】
[図:0001402748000002.jpg]
【0072】
【表4】
[図:0001402748000003.jpg]
」
「【0075】実施例59~61
酸素を1.3重量%、不純物陽イオン元素としてAl,Li,Na,K,Fe,Ba,Mn,Bを合計で0.10重量%含有し、α相型窒化けい素97%を含む平均粒径0.40μmの窒化けい素原料粉末に対して、焼結助剤として平均粒径0.7μmのY2O3(酸化イットリウム)粉末5重量%、平均粒径1μmのHfO2(酸化ハフニウム)粉末2重量%、平均粒径0.5μmのMgO(酸化マグネシウム)粉末1.5重量%を添加し、エチルアルコール中で窒化けい素製ボールを用いて72時間湿式混合した後に乾燥して原料粉末混合体を調製した。
【0076】次に得られた原料粉末混合体に有機バインダを所定量添加して均一に混合した後に、1000kg/cm2の成形圧力でプレス成形し、長さ50mm×幅50mm×厚さ5mmの成形体を多数製作した。次に得られた成形体を500℃の空気気流中において2時間脱脂した後に、この脱脂体を窒素ガス雰囲気中0.1気圧にて1750℃で8時間保持し、緻密化焼結を実施した後に、焼結炉に付設した加熱装置への通電量を制御して焼結炉内温度が1500℃まで降下するまでの間における焼結体の冷却速度がそれぞれ100℃/hr(実施例59)、50℃/hr(実施例60)、25℃/hr(実施例61)となるように調整して焼結体を徐冷し、それぞれ実施例59~61に係る窒化けい素セラミックス焼結体を調製した。」
イ 甲第3号証に記載された発明
上記アの【請求項1】及び【0043】の記載によれば、甲第3号証には、以下の発明(以下、「甲3発明」という。)が記載されていると認められる。
「希土類元素を酸化物に換算して2.0~17.5重量%,Mgを酸化物に換算して0.3~3.0重量%、不純物陽イオン元素としてのAl,Li,Na,K,Fe,Ba,Mn,Bを合計で0.3重量%以下含有し、窒化けい素結晶および粒界相から成るとともに粒界相中における結晶化合物相の粒界相全体に対する割合が20%以上であることを特徴とする高熱伝導性窒化けい素基板。」
(2)甲第4号証(特開平7-330434号公報)
本件特許出願の優先日前に公開された甲第4号証には、以下の記載がある。
「【0010】本発明の窒化珪素質焼結体は、組織的には、窒化珪素結晶相を主相とするものであり、そのほとんどは1~30μmの平均粒径のβ-Si3N4からなる。また、その主相の粒界には少なくとも周期律表第3a族元素、Si(珪素)、O(酸素)からなる結晶(以下、RE-Si-O系結晶という場合がある。)が存在することが大きな特徴である。ここで、RE-Si-O系結晶とは、RE2Si2O7で表されるダイシリケート相やRE2SiO5で表されるモノシリケート相を示すものである。なお、粒界相には、上記の結晶相以外に結晶化が十分でない場合などにおいて窒素成分を含むオキシナイトライドガラスが存在することがある。このようなガラス相が存在すると、高温での機械的特性を若干低下させる場合があるが、耐酸化性および破壊靱性に与える影響は小さいため、X線回折などで前述した結晶相が明らかに検出されるレベルであれば特に問題はない。」
「【0018】本発明によれば、これらの粉末を用いて、前述したような組成を満足するように調合する。調合に際して前述したSiO2/RE2O3比を制御する場合、窒化珪素中に不可避的に含まれる酸素をSiO2分あるいは製造過程で吸着される酸素分等を考慮してLu2O3などの周期律表第3a族元素酸化物量を決定するが、場合によってはSiO2粉末を添加して調製すればよい。」
(3)甲第5号証(特開2001-181053号公報)
ア 本件特許出願の優先日前に公開された甲第5号証には、以下の記載がある。
「【請求項1】
窒化ケイ素粒子の結晶相95~98重量%と、残部の粒界相とからなる窒化ケイ素焼結体であって、
窒化ケイ素以外に、第一の元素群である希土類元素を酸化物換算で1~3重量%、Ti、Zr、Hf、V、Nb及びCrからなる第二の元素群から選ばれた少なくとも1種の元素を酸化物換算で0.2~1重量%、Mgを酸化物換算で0.5重量%を越え1.7重量%以下含み、且つ不純物として含まれるAlが前記含有成分の総重量を100重量%としたとき酸化物換算で0.1重量%以下であり、
前記粒界相は、第二の元素群の元素と希土類元素との複合酸化物からなる第一の粒界結晶相と、希土類元素のケイ酸塩からなる第二の粒界結晶相と、希土類元素とケイ素の酸窒化物とからなる第三の粒界結晶相とを含んでいて、
その第二の粒界結晶相の第三の粒界結晶相に対するX線回析線の強度比が1以下であると共に、焼結体のX線回折図形で確認される粒界結晶相のメイン回析線の強度の総和が前記窒化ケイ素結晶相の(200)回析線の強度に占める25℃での割合をI25、その1500℃での割合をI1500としたとき、比率I1500/I25
が0.7以上であることを特徴とする窒化ケイ素焼結体。」
「【0002】
【従来の技術】窒化ケイ素セラミックスは、低温から高温までの幅広い温度領域において機械的特性に優れ、また耐食性にも優れているため、自動車関連の部品、耐摩工具や切削工具、軸受けなどの摺動部品などとして幅広く使用されている。また最近では、半導体や家電機器などの電気及び電子部品にも用途が広がっている。」
「【0015】
【発明の実施の形態】本発明の窒化ケイ素焼結体は、窒化ケイ素粒子の結晶相95~98重量%と、残部の粒界相とからなり、その粒界相に含まれる結晶化成分とその量を制御することにより、特に高温での特性の向上を達成したものである。そのために、焼結助剤の組合せと共に、炭素源の添加を行い、脱脂での酸素量と炭素量の制御を含む新たな製造方法を採用している。
【0016】本発明の窒化ケイ素焼結体は、窒化ケイ素以外の成分として、第一の元素群である希土類元素を、その酸化物に換算して1~3重量%含む。ここで「希土類元素」とは、Sc、Y、ランタノイド系及びアクチノイド系の周期律表の3A族に属する元素の総称である。これら希土類元素は主に焼結体の緻密化に寄与する。その酸化物換算量が1重量%未満では焼結体の相対密度が99%未満となり、また3重量%を越えると焼結体中の粒界相が増えるため、いずれの場合も優れた機械的特性及び熱的特性を得ることができない。
・・・
【0018】また、本発明の窒化ケイ素焼結体には、Mgが酸化物換算で0.5重量%を越え且つ1.7重量%以下含まれている。Mgは焼結体の緻密化を促進すると共に、上記した第一及び第二の元素群の元素を含む化合物の形成を促して、焼結体の高温での機械的及び熱的特性の向上に寄与する。しかし、Mgの酸化物換算量が0.5重量%以下ではその効果がほとんど無く、一方1.7重量%を越えると揮発し易いMg含有成分が増えるため、焼結体中に空孔が増加し、機械的及び熱的な特性が低下する。
・・・
【0020】本発明においては、上記の各成分量の制御と同時に、後述する製造方法によって、その粒界相の結晶化成分とその量が以下のように制御されている。即ち、粒界相には、上記したTiやZrなどの第二の元素群の元素と希土類元素との複合酸化物からなる第一の粒界結晶相、窒化ケイ素粉末粒子の表面酸化物と希土類元素化合物との間で生じる希土類元素のケイ酸塩からなる第二の粒界結晶相、及び希土類元素とケイ素との酸窒化物からなる第三の粒界結晶相(これは主に窒化ケイ素と希土類元素の化合物との間で生じる)が含まれる。
【0021】これら粒界結晶相において、第一の粒界結晶相となる複合酸化物としては、例えば、Y2Hf2O7、Y2Hf7O17、Yb6HfO11、Dy2Hf2O7、Y2Zr2O7などが挙げられ、また第二の粒界結晶相となる希土類元素のケイ酸塩としては、例えば、Y2Si2O7、Y2SiO5、Yb2Si2O7、Yb2SiO5、Er2Si2O7、、Er2SiO5などが挙げられる。更に第三の粒界結晶相である酸窒化物としては、Dy4Si2O7N2、Y4Si2N2O7、Y8Si4N4O14、YSiO2Nなどや、主に希土類元素の酸化物と窒化ケイ素の化合物であるY2O3・Si3N4などが挙げられる。また、上記以外の粒界結晶相として、Mg2SiO4のようなMgのケイ酸化物が含まれていてもよい。
・・・
【0029】次に、本発明の窒化ケイ素焼結体の製造方法について説明する。最初の工程である原料粉末を準備する工程では、α型窒化ケイ素を90%以上含む窒化ケイ素(Si3N4)の粉末、第一の元素群である希土類元素の化合物の粉末、第二の元素群であるTi、Zr、Hf、V、Nb及びCrからなる元素群から選ばれた少なくとも1種の元素の化合物の粉末、Mgの化合物の粉末を用意する。
【0030】第一の元素群の希土類元素の化合物粉末は、酸化物に換算して1.0~3.0重量%の範囲にて添加する。この添加量が1.0重量%よりも少ないときは、焼結体が十分に緻密化されず、低強度の焼結体しか形成されない。また、3.0重量%を越える場合には、過剰な粒界相が形成されるため、特に高温下での機械的及び熱的な特性の劣化が激しくなる。このため、希土類元素化合物粉末の添加量は上記1.0~3.0重量%の範囲とする。
【0031】第二の元素群のTi、Zr、Hf、V、Nb、Crの化合物、例えば酸化物、炭化物、窒化物、炭窒化物、ケイ化物、硼化物は、上記希土類元素を添加した焼結体の特性、特に高温での機械的特性や熱的特性を向上させる働きがあり、これらの中から選択される少なくとも1種を酸化物換算で0.2~1.0重量%添加する。尚、Zrの酸化物は、Y2O3かCe2O3などを添加した部分安定化あるいは安定化された酸化物でも良いし、Al2O3を添加していても構わない。ただし、Al2O3の添加量は、後述するように焼結体全体で0.1重量%以下とする必要があるため注意を要する。
これら第二の元素群の添加量は、酸化物換算で0.2重量%未満では添加の効果がないか又は極めて小さく、また1.0重量%を越えると焼結性を阻害し、特に高温での熱的及び機械的特性の劣化を引き起こすため、酸化物換算にて0.2~1.0重量%に設定される。
【0032】また、焼結性を促進させるために、Mgの化合物粉末を酸化物(MgO)換算で0.5重量%を越え(即ち、元素換算では0.3重量%を越え)、1.7重量%以下の範囲で添加する。Mg化合物の添加量が酸化物換算で0.5重量%以下になると、焼結の促進効果が見られないか又は極めて低くなり、また1.7重量%よりも高ければ、焼結体に気孔が形成されるため、特に焼結体の高温での熱的及び機械的特性が劣化するからである。尚、Mgは酸化物又は炭酸化物として添加するのが望ましい。Mg化合物は酸化アルミニウムのように窒化ケイ素粒子内に酸素やアルミニウムを固溶させて焼結体の熱伝導率を低下させることはなく、焼結促進剤としては好適である。
・・・
【0037】炭素源粉末を添加した混合粉末は、通常のごとくPVB(ポリビニルブチラール)やPVA(ポリビニルアルコール)のような有機バインダを混ぜて造粒した後、公知の手段によって成形する。得られた成形体は有機バインダを加熱除去するため、非酸化性雰囲気中で脱脂処理を行う。脱脂方法として具体的には、成形体を設置した炉内を拡散ポンプを用いて真空排気して炉内の酸素を極力除去した後、窒素ガスをフローして炉内を60~90kPaの圧力になるように調整しながら、成形体を800~1300℃の温度範囲内にまで加熱する。
・・・
【0040】得られた脱脂体は、窒素ガスを含む非酸化性ガス雰囲気中において、通常1MPa以下の圧力にて保持温度1800~2000℃で一次焼結する。保持温度が1800℃未満だと緻密な焼結体が得られず、2000℃を越えると焼結体の粒子が異常に成長したり、場合によっては窒化ケイ素の一部の分解昇華が顕著になるので好ましくない。一次焼結体は、更に緻密化させるために、同種のガス雰囲気中にて10~100MPaに加圧して、1700~1900℃で二次焼結を行う。この二次焼結の圧力が10MPa未満では更なる緻密化が起こりにくく、100MPaを越える圧力下で焼結しても効果は上がらない。
【0041】窒化ケイ素焼結体の粒界相には、焼結後に非晶質の相が形成されるが、その割合が少なくなればなるほど、言い換えれば結晶相が多くなればなるほど、熱伝導率や焼結体の高温での機械的特性が向上する。そこで、非晶質相を結晶相に転換する結晶化処理が必要である。本発明では、結晶化処理として、上記焼結後の二次焼結体を900℃以下に、例えば常温まで一旦冷却し、炉内から取り出すことなく再び加熱して熱処理を行なう。
【0042】上記熱処理は、焼結体を非酸化性雰囲気中にて、900℃~1500℃の温度範囲内で保持することによって行う。保持温度が900℃未満では粒界相のガラス相が十分に結晶化されず、1500℃以上になると窒化ケイ素粒子が異常成長する。この熱処理は、900~1500℃の温度範囲内で粒界結晶相の核形成段階と、それよりも高い温度における核成長段階の二段階に分けて行ってもよく、又それぞれの段階を各温度範囲内で複数段設けても良い。」
「【0046】
【実施例】実施例1
表1の「原料粉末」欄に示すように、α型結晶粒子含有量(α率)、平均粒径及び酸素量が異なる各種窒化ケイ素粉末を用意した。また、焼結助剤としては、希土類元素化合物として平均粒径0.5μmのY2O3粉末、第二群元素の化合物として平均粒径1μmのHfO2粉末と平均粒径1μmのZrO2粉末(Y2O3で部分安定化されたZrO2)を併用し、更に平均粒径0.4μmのMgO粉末を準備した。これらの原料粉末を、それぞれ表1に示す配合量に秤量した。
【0047】
【表1】
[図:0001402748000004.jpg]
[図:0001402748000005.jpg]
」
「【0058】得られた各Si3N4焼結体試料について、実施例1と同様に粒界結晶相の同定を行い、粒界相に含まれる主な粒界結晶相を下記表5に示した。尚、表5の「粒界相結晶相」欄に記載された略号は、L2TはLa2Ti2O7、DCrはDyCrO3、YbHfはYb6HfO11、EZrはEr4Zr3O12、Y3NbはY3NbO7、YCrはYCrO3、L4SはLa4Si3O12、D3SはDy4Si3O12、Yb2SはYb2Si2O7、E2SはEr2Si2O7、Y2SはY2Si2O7、LSNはLa2O3・Si3N4、DSNはDy2O3・Si3N4、YbSNはYb2O3・Si3N4、ESNはEr2O3・Si3N4、YSNはY2O3・Si3N4をそれぞれ示す。」
イ 甲第5号証に記載された発明
上記アの【請求項1】の記載によれば、甲第5号証には、以下の発明(以下、「甲5発明」という。)が記載されていると認められる。
「窒化ケイ素粒子の結晶相95~98重量%と、残部の粒界相とからなる窒化ケイ素焼結体であって、
窒化ケイ素以外に、第一の元素群である希土類元素を酸化物換算で1~3重量%、Ti、Zr、Hf、V、Nb及びCrからなる第二の元素群から選ばれた少なくとも1種の元素を酸化物換算で0.2~1重量%、Mgを酸化物換算で0.5重量%を越え1.7重量%以下含み、且つ不純物として含まれるAlが前記含有成分の総重量を100重量%としたとき酸化物換算で0.1重量%以下であり、
前記粒界相は、第二の元素群の元素と希土類元素との複合酸化物からなる第一の粒界結晶相と、希土類元素のケイ酸塩からなる第二の粒界結晶相と、希土類元素とケイ素の酸窒化物とからなる第三の粒界結晶相とを含んでいて、
その第二の粒界結晶相の第三の粒界結晶相に対するX線回析線の強度比が1以下であると共に、焼結体のX線回折図形で確認される粒界結晶相のメイン回析線の強度の総和が前記窒化ケイ素結晶相の(200)回析線の強度に占める25℃での割合をI25、その1500℃での割合をI1500としたとき、比率I1500/I25
が0.7以上であることを特徴とする窒化ケイ素焼結体。」
(4)甲第6号証(再公表特許WO2015/060274号)
ア 本件特許出願の優先日前に公開された甲第6号証には、以下の記載がある。
「【請求項1】
窒化珪素結晶粒子と粒界相とを具備する熱伝導率が50W/m・K以上の窒化珪素基板において、窒化珪素基板の断面組織は、窒化珪素基板の厚さT1に対し厚さ方向の粒界相の合計長さT2の比(T2/T1)が0.01~0.30であり、基板の表裏に電極を接触して4端子法で測定したときの絶縁耐力の平均値からのばらつきが20%以下であることを特徴とする窒化珪素基板。」
「【背景技術】
【0002】
近年、窒化珪素(Si3N4)基板を半導体回路基板に適用することが試みられている。半導体回路基板としては、アルミナ(Al2O3)基板、窒化アルミニウム(AlN)基板が使用されている。アルミナ基板は熱伝導率が30W/m・K程度であるが、低コスト化が可能である。また、窒化アルミニウム基板は熱伝導率が160W/m・K以上となる高熱伝導化が可能である。一方、窒化珪素基板としては、熱伝導率が50W/m・K以上の基板が開発されている。」
「【0008】
しかしながら、特許文献2のように電流リーク値が一定値以下であったとしても絶縁性が不十分となる場合があった。この原因を追究した結果、基板の厚さ方向の窒化珪素結晶粒子と粒界相との存在比が大きく関係することが判明した。窒化珪素基板は、窒化珪素結晶粒子と粒界相とを具備する窒化珪素焼結体から構成されている。・・・」
「【0014】
図1に実施形態に係る窒化珪素基板の断面組織の一例を示す。図中、符号1は窒化珪素基板、2は窒化珪素結晶粒子、3は粒界相、T1は窒化珪素基板の厚さ、である。また、図2は、実施形態に係る窒化珪素基板において、基板厚さT1に対する粒界相の合計の長さT2の比(T2/T1)を説明するための断面図である。図中、2は窒化珪素結晶粒子、3は粒界相、T2-1~4は厚さ方向の粒界相の長さである。
【0016】
また、粒界相は、焼結助剤を主として構成されるものである。また、焼結助剤としては、希土類元素、マグネシウム、チタン、ハフニウムから選択される1種以上が好ましい。また、焼結助剤はそれぞれ酸化物換算で合計2~14質量%が含有されていることが好ましい。燒結助剤が酸化物換算で2質量%未満では、粒界相の存在比が少ない部分が生じるおそれがある。また、焼結助剤が酸化物換算で14質量%を超えて過量であると、粒界相の存在比が多くなり過ぎるおそれがある。そのため、焼結助剤は酸化物換算で4.0~12.0質量%の範囲で含有されることが好ましい。」
「【0034】
室温(25℃)での1000V印加時の体積固有抵抗値が60 ×1012Ωm以上であることが好ましい。窒化珪素基板に金属回路板を設けた窒化珪素回路基板は様々な半導体素子を搭載することが可能である。」
「【0061】
まず、原料粉末として、窒化珪素粉末、焼結助剤粉末を用意する。窒化珪素粉末は、α化率が80質量%以上であり、平均粒径が0.4~2.5μmであり、不純物酸素含有量が2質量%以下であることが好ましい。また、不純物酸素含有量は2質量%以下、さらには1.0質量%以下、さらには0.1~0.8質量%であることが好ましい。不純物酸素含有量が2質量%を超えて多いと、不純物酸素と焼結助剤との反応が起きて、必要以上に粒界相が形成されてしまうおそれがある。
【0062】
また、焼結助剤は、平均粒径が0.5~3.0μmの金属酸化物粉末であることが好ましい。金属酸化物粉末としては、希土類元素、マグネシウム、チタン、ハフニウムなどの酸化物が挙げられる。焼結助剤を金属酸化物として添加することにより、焼結工程中に液相成分を形成し易くなる。
・・・
【0064】
次に、窒化珪素粉末および焼結助剤粉末を所定量混合し、さらに有機バインダを添加して原料混合体を調製する。このとき、必要に応じて、非晶質炭素、可塑剤等を添加してもよい。非晶質炭素は脱酸剤として機能する。すなわち非晶質炭素は酸素と反応してCO2やCOとして外部に放出されるため、焼結工程の液相反応を促進し易くなる。
【0065】
次に、原料混合体を成形する成形工程を行う。原料混合体の成形法としては、汎用の金型プレス法、冷間静水圧プレス(CIP)法、あるいはドクターブレード法、ロール成形法のようなシート成形法などが適用できる。また、必要に応じ、原料混合体を、トルエン、エタノール、ブタノールなどの溶媒と混合するものとする。
【0066】
次に上記成形工程の後、成形体の脱脂工程を行う。脱脂工程は、非酸化性雰囲気中、温度500~800℃で1~4時間加熱して、予め添加していた大部分の有機バインダの脱脂を行うものとする。非酸化性雰囲気としては、窒素ガス雰囲気中、アルゴンガス雰囲気中などが挙げられる。
【0067】
また、有機バインダとしては、ブチルメタクリレート、ポリビニルブチラール、ポリメチルメタクリレートなどが挙げられる。また、窒化珪素粉末と焼結助剤粉末との合計量を100質量部としたとき、有機バインダの添加量は3~17質量部であることが好ましい。
・・・
【0069】
次に脱脂処理された成形体は、焼成容器内に収容され焼成炉内において非酸化性雰囲気中で温度1400~1650℃に加熱され、1~8時間保持される熱処理工程が実施される。この処理により、焼結助剤粉末の液相反応が促進される。液相反応の促進により、液相成分が窒化珪素結晶粒子の粒界への拡散が促進され、気孔が低減される。
・・・
【0071】
次に、焼結工程を行う。焼結工程は、非酸化性雰囲気中で成形体を温度1800~1950℃に8~18時間加熱して実施されるものとする。非酸化性雰囲気としては、窒素ガス雰囲気、または窒素ガスを含む還元性雰囲気が好ましい。また、焼成炉内圧力は加圧雰囲気であることが好ましい。
・・・
【0074】
また、焼結工程後における焼結体の冷却速度を100℃/h以下にすることが好ましい。冷却速度を100℃/h以下、さらには50℃/h以下とゆっくり冷却することにより、粒界相を結晶化することができる。粒界相中の結晶化合物の割合を大きくすることができる。前記熱処理工程により、粒界相の液相反応を促進している。
・・・
【0076】
また、焼結工程後の冷却速度を100℃/h以下とすることにより、粒界相中の結晶化合物相の割合を面積率で20%以上、さらには50%以上とすることができる。粒界相を結晶化することにより、窒化珪素基板の熱伝導率を80W/m・K以上とすることができる。」
「【0085】
次に脱脂処理した成形体に対し、表1および表2に示した熱処理工程および焼結工程を実施した。この工程を実施した後、表1および表2に示した条件で実施例および比較例の窒化珪素基板を作製した。また、熱処理工程および焼結工程は多段(10段重ね)にして実施した。
【表1】
[図:0001402748000006.jpg]
」
「【図1】
[図:0001402748000007.jpg]
【図2】
[図:0001402748000008.jpg]
」
イ 上記アの【請求項1】の記載によれば、甲第6号証には、以下の発明(以下、「甲6発明」という。)が記載されていると認められる。
「窒化珪素結晶粒子と粒界相とを具備する熱伝導率が50W/m・K以上の窒化珪素基板において、窒化珪素基板の断面組織は、窒化珪素基板の厚さT1に対し厚さ方向の粒界相の合計長さT2の比(T2/T1)が0.01~0.30であり、基板の表裏に電極を接触して4端子法で測定したときの絶縁耐力の平均値からのばらつきが20%以下であることを特徴とする窒化珪素基板。」
3 申立理由1-1(甲3発明を主引用発明とした理由)について
(1)本件発明1について
ア 対比
本件発明1と甲3発明とを対比する。
(ア)甲3発明の「高熱伝導性窒化けい素焼結体」は、「窒化けい素結晶および粒界相から成る」ものであるから、複数の「窒化けい素結晶」及び「窒化けい素結晶」間の粒界を含む窒化けい素結晶を備えているといえる。
そうすると、甲3発明の「窒化けい素結晶」は、本件発明1の「窒化ケイ素結晶」に相当し、本件発明1と甲3発明とは、「複数の窒化ケイ素結晶および該窒化ケイ素結晶間の粒界を含む窒化ケイ素結晶相を備えている」点で一致する。
(イ)甲第3号証の【0056】には、「窒化けい素セラミックス焼結体」と記載されているから、甲3発明の「高熱伝導性窒化けい素基板」は、セラミック板であるといえる。
したがって、甲3発明の「高熱伝導性窒化けい素基板」は、本件発明1の「セラミック板」に相当する。
(ウ)以上によれば、本件発明1と甲3発明との一致点と相違点は以下のとおりとなる。
<一致点>
「複数の窒化ケイ素結晶および該窒化ケイ素結晶間の粒界を含む窒化ケイ素結晶相を備えているセラミック板。」
<相違点>
相違点1-1:本件発明1は「前記窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶を含んでいるとともに前記粒界に位置しているシリケート相」を備えているのに対し、甲3発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。
相違点1-2:本件発明1は、「前記希土類シリケート結晶が、最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」のに対し、甲3発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。
イ 相違点についての判断
(ア)相違点1-1及び相違点1-2は、いずれも、「マグネシウムシリケート結晶」及び「希土類シリケート結晶」について特定されているから、まとめて検討する。
甲第3号証及び甲第4号証のいずれにも、相違点1-1及び相違点1-2に係る本件発明1の構成、すなわち、「前記窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶を含んでいるとともに前記粒界に位置しているシリケート相」を備えていること、及び、「前記希土類シリケート結晶が、最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」ことは、記載も示唆もされていない。
したがって、甲3発明において、甲第4号証に記載された事項に基づいて、相違点1-1及び相違点1-2に係る本件発明1の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たこととはいえない。
(イ)申立人の主張について
a 申立人は、相違点1-1及び1-2について、
(a)特許異議申立書の31ページ最下行~33ページ下から6行において、甲第3号証では、比較例3として、平均粒径0.7μmのY2O3(酸化イットリウム)粉末に対して、平均粒径1.2μmの窒化けい素原料粉末を用いており、本件発明1に係るセラミック板の製造方法(本件製造方法1)と、甲第3号証に記載された製造方法(甲3製造方法)とを比較すると、その相違点は、原料が「シリカ」を含むか否かのみであり、甲3製造方法において、甲第4号証に記載されているように窒化けい素に不可避に含まれる酸素をシリカ成分として作用させ、本件製造方法1とすることは、当業者が容易になし得たことである旨、
(b)意見書の7ページ下から7行~8ページ3行において、甲第3号証の比較例3では、原料粉末の粒径が、窒化珪素>Y2O2>MgOの関係であり、また、甲第3号証の【0056】には、原料が1800℃で焼結されることが記載されており、本件明細書における【0044】に記載された熱処理条件と同じである旨主張している。
b しかし、甲第3号証の比較例3(上記2(1)アの【0055】、【0059】)には、平均粒径1.2μmの窒化けい素原料粉末、平均粒径0.7μmのY2O3(酸化イットリウム)粉末、平均粒径0.5μmのMgO(酸化マグネシウム)粉末を用いることが記載されており、Y2O3(酸化イットリウム)粉末の平均粒径が、MgO(酸化マグネシウム)粉末の平均粒径よりも大きいものである。
一方、本件発明1は、「最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」から、イットリウムシリケート結晶の最小粒径の方が、マグネシウムシリケート結晶の最小粒径よりも小さいものである。
そうすると、甲第3号証の比較例3における原料粉末を用いた甲3製造方法において、甲第4号証に記載されているように窒化けい素に不可避に含まれる酸素をシリカ成分として作用させたとしても、平均粒径がMgO粉末よりも大きいY2O3(酸化イットリウム)粉末が焼結された結果、最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいイットリウムシリケート結晶が得られるとはいえない。
また、甲第3号証の【0064】(上記2(1)ア)には、「比較例3のように平均粒径が1.2μmと粗い窒化けい素粉末を用いた場合は、焼結において緻密化が不充分で強度、熱伝導率とも低下した」と記載されているから、強度、熱伝導率ともに低下している比較例3の窒化けい素焼結体に、甲第4号証に記載されている事項を適用する動機付けはない。
したがって、申立人の上記主張は採用できない。
ウ 小括
以上から、本件発明1は、甲3発明及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(2)本件発明2、3、7について
本件発明2、3、7は、いずれも本件発明1の全ての構成を有するものであるから、本件発明1と同様に、本件発明2、3、7は、甲3発明及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
4 申立理由1-2(甲5発明を主引用発明とした理由)について
(1)本件発明1について
ア 対比
本件発明1と甲5発明とを対比する。
(ア)甲5発明の「窒化ケイ素焼結体」は、「窒化ケイ素粒子の結晶相95~98重量%と、残部の粒界相とからなる」ものであるから、複数の「窒化ケイ素粒子の結晶」及び「窒化ケイ素粒子の結晶」間の粒界を含む「窒化ケイ素粒子の結晶相」を備えているといえる。
そうすると、甲5発明の「窒化ケイ素粒子の結晶」は、本件発明1の「窒化ケイ素結晶」に相当し、本件発明1と甲5発明とは、「複数の窒化ケイ素結晶および該窒化ケイ素結晶間の粒界を含む窒化ケイ素結晶相を備えている」点で一致する。
(イ)甲第5号証の【0002】(上記2(3)ア)には、「窒化ケイ素セラミックス」と記載されているから、甲5発明の「窒化ケイ素焼結体」は、セラミックであるといえる。
したがって、甲5発明の「窒化ケイ素焼結体」は、本件発明1の「セラミック」に相当する。
(ウ)以上によれば、本件発明1と甲5発明との一致点と相違点は以下のとおりとなる。
<一致点>
「複数の窒化ケイ素結晶および該窒化ケイ素結晶間の粒界を含む窒化ケイ素結晶相を備えているセラミック。」
<相違点>
相違点2-1:本件発明1は「前記窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶を含んでいるとともに前記粒界に位置しているシリケート相」備えているのに対し、甲5発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。
相違点2-2:本件発明1は、「前記希土類シリケート結晶が、最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」のに対し、甲5発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。
相違点2-3:本件発明1は、「板」であるのに対し、甲5発明は、板であるかどうか不明である点。
イ 相違点についての判断
(ア)相違点2-1及び相違点2-2は、いずれも、「マグネシウムシリケート結晶」及び「希土類シリケート結晶」について特定されているから、まとめて検討する。
甲第3号証~甲第5号証のいずれにも、相違点2-1及び相違点2-2に係る本件発明1の構成、すなわち、「前記窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶を含んでいるとともに前記粒界に位置しているシリケート相」を備えていること、及び、「前記希土類シリケート結晶が、最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」ことは、記載も示唆もされていない。
したがって、甲5発明において、甲第3号証及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、相違点2-1及び相違点2-2に係る本件発明1の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たこととはいえない。
(イ)申立人の主張について
a 申立人は、相違点2-1及び2-2について、
(a)特許異議申立書の38ページ9行~39ページ13行において、甲第5号証では、平均粒径0.5μmのY2O3(酸化イットリウム)粉末に対して、試料4~24では、平均粒径0.8~1.0μmの窒化けい素原料粉末を用いることが記載されており、本件発明1と甲3発明との対比で説明した本件製造方法1と、甲第5号証に記載された製造方法(甲5製造方法)と、を比較すると、その相違点は、原料が「シリカ」を含むか否かのみであり、ここで、窒化けい素焼結体の材料としてシリカを用いること、窒化けい素に不可避的に含まれる酸素をシリカ成分として用いることは、甲第4号証に記載されたように、周知技術であり、また、甲第5号証では、窒化ケイ素粉末には、1.8重量%以下の酸素が含まれうることが記載されていから(【0034】)、甲5製造方法において、窒化けい素に不可避的に含まれる酸素をシリカ成分として作用させ、本件製造方法1とすることは、当業者が容易になし得たことであり、また、その結果、相違点2-1、2-2に係る構成を備える窒化けい素焼結体を作製することは、当業者が容易になし得たことであり、また、その結果、相違点2-1、2-2に係る構成を備える窒化けい素焼結体を作製することは、当業者が容易になし得たことである旨、
(b)意見書の8ページ4~12行において、甲第5号証の実施例1では、原料粉末の粒径が、窒化珪素>Y2O3>MgOの関係であり、また、甲第5号証の【0040】には、原料が1800~2000℃で焼結されることが記載されており、本件明細書における【0044】に記載された熱処理条件と重複する旨主張している。
b しかし、甲第5号証の実施例1である【0046】、【0047】の【表1】(上記2(3)ア)には、平均粒径0.8μm又は1.0μmの窒化ケイ素粉末(試料4、5等)、平均粒径0.5μmのY2O3粉末、平均粒径0.4μmのMgO粉末を用いることが記載されており、Y2O3粉末の平均粒径が、MgO粉末の平均粒径よりも大きいものである
一方、本件発明1は、「最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」から、イットリウムシリケート結晶の最小粒径の方が、マグネシウムシリケート結晶の最小粒径よりも小さいものである。
そうすると、甲第5号証の実施例1における原料粉末を用いた甲5製造方法において、甲第4号証に記載されているように窒化けい素に不可避的に含まれる酸素をシリカ成分として作用させたとしても、平均粒径がMgO粉末よりも大きいY2O3粉末が焼結された結果、最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいイットリウムシリケート結晶が得られるとはいえない。
したがって、申立人の上記主張は採用できない。
ウ 小括
以上から、相違点2-3について検討するまでもなく、本件発明1は、甲5発明及び甲第3号証及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
(2)本件発明2~4、7について
本件発明2~4、7は、いずれも本件発明1の全ての構成を有するものであるから、本件発明1と同様の理由により、本件発明2~4、7は、甲5発明及び甲第3号証及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
5 申立理由1-3(甲6発明を主引用発明とした理由)について
(1)本件発明1について
ア 対比
本件発明1と甲6発明とを対比する。
(ア)甲6発明の「窒化珪素基板」は、「窒化珪素結晶粒子と粒界相とを具備する」ものであるから、複数の「窒化珪素結晶粒子」及び「窒化珪素結晶粒子」間の粒界を含む窒化珪素結晶相を備えているといえる。
そうすると、甲6発明の「窒化珪素結晶粒子」は、本件発明1の「窒化ケイ素結晶」に相当し、本件発明1と甲6発明とは、「複数の窒化ケイ素結晶および該窒化ケイ素結晶間の粒界を含む窒化ケイ素結晶相を備えている」点で一致する。
(イ)甲第6号証の【0008】(上記2(4)ア)には、「窒化珪素基板は、窒化珪素結晶粒子と粒界相とを具備する窒化珪素焼結体から構成されている」と記載されているから、甲6発明の「窒化珪素基板」は、窒化珪素焼結体である。
そして、甲第3号証の【0056】(上記2(1)ア)の「窒化けい素セラミックス焼結体」と記載されていることからすると、窒化珪素焼結体はセラミックスである。
そうすると、甲6発明の「窒化珪素基板」は、セラミック板であるといえるから、本件発明1の「セラミック板」に相当する。
(ウ)以上によれば、本件発明1と甲6発明との一致点と相違点は以下のとおりとなる。
<一致点>
「複数の窒化ケイ素結晶および該窒化ケイ素結晶間の粒界を含む窒化ケイ素結晶相を備えているセラミック板。」
<相違点>
相違点3-1:本件発明1は「前記窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶を含んでいるとともに前記粒界に位置しているシリケート相」備えているのに対し、甲6発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。
相違点3-2:本件発明1は、「前記希土類シリケート結晶が、最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」のに対し、甲6発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。
イ 相違点についての判断
(ア)相違点3-1及び相違点3-2は、いずれも、「マグネシウムシリケート結晶」及び「希土類シリケート結晶」について特定されているから、まとめて検討する。
甲第6号証、甲第4号証のいずれにも、相違点3-1及び相違点3-2に係る本件発明1の構成、すなわち、「前記窒化ケイ素結晶よりも最大粒径が小さいマグネシウムシリケート結晶および希土類シリケート結晶を含んでいるとともに前記粒界に位置しているシリケート相」を備えていること、及び、「前記希土類シリケート結晶が、最小粒径が前記マグネシウムシリケート結晶よりも小さいエルビウムシリケート結晶およびイットリウムシリケート結晶の少なくとも一方を含んでいる」ことは、記載も示唆もされていない。
したがって、甲6発明において、甲第4号証に記載された事項に基づいて、相違点3-1及び相違点3-2に係る本件発明1の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たこととはいえない。
(イ)申立人の主張について
a 申立人は、相違点3-1及び3-2について、
(a)特許異議申立書の43ページ12行~44ページ行において、甲第6号証では、窒化珪素基板の材料として、「窒化珪素」、「希土類元素、マグネシウム、チタン、ハフニウムなどの酸化物」が挙げられ、希土類元素の酸化物として、実施例2では、酸化イットリウム及び酸化エルビウムが用いられており、また、甲第6号証では、窒化珪素粉末の平均粒径は0.4~2.5μmとされ、焼結助剤である金属酸化物粉末の平均粒径は0.5~3.0μmとされている。すなわち、焼結助材として添加されるイットリウムシリケート材料を、窒化ケイ素材料よりも微粉化しておくことが記載されており、本件発明1と甲3発明との対比で説明した本件製造方法1と、甲第6号証に記載された製造方法(甲6製造方法)と、を比較すると、その相違点は、原料が「シリカ」を含むか否かのみであり、ここで、窒化珪素基板の材料としてシリカを用いること、窒化珪素粉末に不可避的に含まれる酸素をシリカ成分として用いることは、甲第4号証に記載されたように、周知技術であり、また、甲第6号証では、窒化珪素粉末に、2.0重量%以下の酸素が含まれうることが記載されている(【0061】)から、甲6製造方法において、窒化珪素粉末に不可避的に含まれる酸素をシリカ成分として作用させ、本件製造方法1とすることは、当業者が容易になし得たことであり、また、その結果、相違点3-1、3-2に係る構成を備える窒化けい素焼結体を作製することは、当業者が容易になし得たことである旨、
(b)甲第6号証の【0061】には、平均粒径0.4~2.5μmのSiN粉が記載され、同【0062】には、焼結助剤として、平均粒径が0.5~3.0μmの金属酸化物粉末が記載され、すなわち、粒径が窒化珪素>MgO>Y2O3となる原料粉末を選択しうることが記載されており、また、甲第6号証の【0071】には、原料が1800~1950℃で焼結されることが記載されており、本件特許明細書における【0044】に記載された熱処理条件と重複する旨主張している。
b 確かに、甲第6号証の【0061】、【0062】(上記2(4)ア)では、窒化珪素基板の材料として、「窒化珪素」、「希土類元素、マグネシウム、チタン、ハフニウムなどの酸化物」が挙げられ、また、窒化珪素粉末の平均粒径は0.4~2.5μm、焼結助剤である金属酸化物粉末の平均粒径は0.5~3.0μmとされ、希土類元素の酸化物として、実施例2(【0085】の【表1】)では、Y2O(酸化イットリウム)及びEr2O3(酸化エルビウム)が用いられている。
しかし、甲第6号証には、原料粉末である窒化珪素粉末、マグネシウム酸化物粉末、酸化イットリウム粉末の平均粒径の具体的な値は記載されていないから、各原料粉末の平均粒径の大小関係は不明である。
そうすると、甲第6号証の原料粉末を用いた甲5製造方法において、甲第4号証に記載されているように窒化けい素に不可避的に含まれる酸素をシリカ成分として作用させたとしても、最小粒径がマグネシウムシリケート結晶よりも小さいイットリウムシリケート結晶が得られるとはいえない。
したがって、申立人の上記主張は採用できない。
ウ 小括
以上から、本件発明1は、甲6発明及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
(2)本件発明7について
本件発明7は、本件発明1の全ての構成を有するものであるから、本件発明1と同様の理由により、本件発明7は、甲6発明及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
6 まとめ
以上のとおり、本件発明1~4、7は、甲第3号証に記載された発明及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、甲第5号証に記載された発明、甲第3号証及び甲第4号証に記載された事項に基いて、又は、甲第6号証に記載された発明及び甲第4号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
よって、申立理由1には理由がない。
第6 むすび
以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件請求項1~4、7に係る特許を取り消すことはできない。
また、他に本件請求項1~4、7に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
そして、本件訂正により本件請求項5、6は削除されたため、本件請求項5、6に対して、申立人した特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しないものとなったから、特許法第120条の8第1項で準用する同法第135条の規定により却下する。
よって、結論のとおり決定する。
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2022-700821