2022-700425

特許第６９６６４５８号発明「カチオン変性シリカの製造方法およびカチオン変性シリカ分散体、ならびにカチオン変性シリカを用いた研磨用組成物の製造方法およびカチオン変性シリカを用いた研磨用組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６９６６４５８号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－６〕、〔７、８〕、〔９－１１〕、〔１２、１３〕について訂正することを認める。 特許第６９６６４５８号の請求項１ないし３、５、６、９ないし１１に係る特許を維持する。 特許第６９６６４５８号の請求項４、７、８、１２及び１３に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６９６６４５８号の請求項１～１３に係る特許についての出願は、２０１７年（平成２９年）９月５日（優先権主張 平成２８年９月３０日）を国際出願日とする出願であって、令和３年１０月２５日にその特許権の設定登録がされ、同年１１月１７日に特許掲載公報が発行された。 本件特許異議の申立ての経緯は、次のとおりである。 令和４年 ５月１６日 ：特許異議申立人佐藤祥徳（以下「申立人」という。）による請求項１～１３に係る特許に対する特許異議の申立て 同年 ７月 ５日付け：取消理由通知書 同年 ９月 ２日 ：特許権者による意見書及び訂正請求書の提出 同年１０月２０日 ：申立人による意見書の提出 同年１１月２２日付け：取消理由通知書（決定の予告） 令和５年 ２月２２日 ：特許権者による意見書及び訂正請求書（以下「本件訂正請求書」という。）の提出 同年 ４月 ６日 ：申立人による意見書の提出 なお、令和４年９月２日にされた訂正の請求については、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。 第２ 訂正の適否 １ 訂正の内容 本件訂正請求書による請求の趣旨は、特許請求の範囲を、本件訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１～１３について訂正することを求めるものであり、その内容は、以下の訂正事項１～１１のとおりである。なお、訂正箇所に当審にて下線を付した。 （１）訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項１に「ゼータ電位が負の値を示すシリカ原料」と記載されているのを、「ゼータ電位が負の値を示し、シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料」に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２、３、５及び６についても同様に訂正する。）。 （２）訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項１に「アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを混合し」と記載されているのを、「アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合し」に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２、３、５及び６についても同様に訂正する。）。 （３）訂正事項３ 特許請求の範囲の請求項４を削除する。 （４）訂正事項４ 特許請求の範囲の請求項５の「請求項１～４のいずれか１項」と記載されているのを、「請求項１～３のいずれか１項」に訂正する。 （５）訂正事項５ 特許請求の範囲の請求項６の「請求項１～５のいずれか１項」と記載されているのを、「請求項１～３および５のいずれか１項」に訂正する。 （６）訂正事項６ 特許請求の範囲の請求項７を削除する。 （７）訂正事項７ 特許請求の範囲の請求項８を削除する。 （８）訂正事項８ 特許請求の範囲の請求項９に「ゼータ電位が負の値を示すシリカ原料」と記載されているのを、「ゼータ電位が負の値を示し、シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料」に訂正する（請求項９の記載を引用する請求項１０及び１１についても同様に訂正する。）。 （９）訂正事項９ 特許請求の範囲の請求項９に「アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを混合し」と記載されているのを、「アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合し」に訂正する（請求項９の記載を引用する請求項１０及び１１についても同様に訂正する。）。 （１０）訂正事項１０ 特許請求の範囲の請求項１２を削除する。 （１１）訂正事項１１ 特許請求の範囲の請求項１３を削除する。 ２ 訂正の目的の適否、特許請求の範囲の拡張・変更の存否、新規事項の有無 （１）訂正事項１及び８について ア 目的の適否、特許請求の範囲の拡張・変更の存否 訂正事項１及び８は、シリカ原料を「シリカが１０質量％以上の濃度で分散している」シリカ原料に限定するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 そして、訂正事項１及び８は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 イ 新規事項の有無 願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下「本件特許明細書等」という。）の【００３８】に「シリカ原料におけるシリカ粒子の濃度は、そのシリカを使用する目的に応じて濃度調整されればよく特に制限されないが、生産性の観点から、好ましくは５質量％以上であり、より好ましくは１０～６０質量％であり、さらに好ましくは１０～５０質量％である。」（下線は当審において付与した。以下同様）と記載されていることから、訂正事項１及び８は、本件特許明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものである。 （２）訂正事項２及び９について ア 目的の適否、特許請求の範囲の拡張・変更の存否 訂正事項２及び９は、シリカ原料とシランカップリング剤との混合を、「前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように」混合することに限定するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 そして、訂正事項２及び９は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 イ 新規事項の有無 本件特許明細書等には、シランカップリング剤の添加量について、 「【００４９】 シランカップリング剤の添加量については、シリカ原料側のシリカ粒子の比表面積等の条件およびシランカップリング剤側の分子量等の条件の兼ね合いで最適な添加量は変わってくるため一義的に規定することは難しい。一例としては、シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して、好ましくは０．０５質量％以上であり、より好ましくは０．０５～２０質量％である。」との記載があるとともに、シランカップリング剤であるＡＰＥＳ（γ－アミノプロピルトリエトキシシラン）の添加量について、以下の記載がある。 「【０１２６】 ［実施例４］ シリカ原料であるコロイダルシリカ（シリカ粒子の濃度：３０質量％、平均二次粒子径：３３ｎｍ、会合度：１．３、等電点のｐＨ：約３、水分散体）を準備した。当該コロイダルシリカのゼータ電位を測定したところ、－５４．６ｍＶであった。 【０１２７】 上記で準備したコロイダルシリカに対して、６００ｒｐｍの撹拌速度で撹拌しながら、ＡＰＥＳを希釈せずにそのまま、５ｍＬ／ｍｉｎの滴下速度で滴下した。なお、ＡＰＥＳの添加量は、シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して２．０質量％となるように調節した。」 「【０１４２】 ［実施例８］ シリカ原料である高純度コロイダルシリカ（シリカ粒子の濃度：２０質量％、平均二次粒子径：５７ｎｍ、会合度：１．６、等電点のｐＨ：約４、水分散体）を準備した。当該コロイダルシリカのゼータ電位を測定したところ、－４５．６ｍＶであった。【０１４３】上記で準備したコロイダルシリカに対して、６００ｒｐｍの撹拌速度で撹拌しながら、ＡＰＥＳを希釈せずにそのまま、５ｍＬ／ｍｉｎの滴下速度で滴下した。なお、ＡＰＥＳの添加量は、シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％となるように調節した。」 そうすると、「前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように」混合することが記載されていることから、訂正事項２及び９は、本件特許明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものである。 （３）訂正事項３、６、７、１０及び１１について 訂正事項３、６、７、１０及び１１は、請求項を削除するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、請求項を削除することは、本件特許明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （４）訂正事項４及び５について 訂正事項４及び５は、訂正事項３による請求項４の削除にともない、引用する複数の請求項から請求項４を削除するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、引用する複数の請求項から請求項を削除することは、本件特許明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 ３ 一群の請求項について 訂正前の請求項２～６は、請求項１を直接的又は間接的に引用するものであるから、請求項１～６は一群の請求項であり、訂正事項１～５は、この一群の請求項においてなされたものである。 また、訂正前の請求項８は、請求項７を引用するものであるから、請求項７及び８は一群の請求項であり、訂正事項６及び７は、この一群の請求項においてなされたものである。 さらに、訂正前の請求項１０及び１１は、請求項９を直接的又は間接的に引用するものであるから、請求項９～１１は一群の請求項であり、訂正事項８及び９は、この一群の請求項においてなされたものである。 そして、訂正前の請求項１３は請求項１２を引用するものであるから、請求項１２及び１３は一群の請求項であり、訂正事項１０及び１１は、この一群の請求項においてなされたものである。 以上のことから、訂正事項１～１１は、特許法第１２０条の５第４項で規定する当該一群の請求項ごとに請求されているものである。 ４ 訂正についてのまとめ 上記のとおり、訂正事項１～１１に係る訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。 よって、特許請求の範囲を、本件訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－６〕、〔７、８〕、〔９－１１〕、〔１２、１３〕について訂正することを認める。 第３ 本件発明 本件訂正請求により訂正された請求項１～３、５、６及び９～１１に係る発明（以下、請求項○に係る発明を「本件発明○」といい、まとめて「本件発明」ともいう。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１～３、５、６及び９～１１に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。 「【請求項１】 ゼータ電位が負の値を示し、シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料と、アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合し、前記シリカ原料と前記シランカップリング剤とを反応させて、カチオン変性シリカを得ることを有し、 前記カチオン変性シリカは、以下の関係式（１）： 【数１】 Ｘ＜Ｙ 関係式（１） 関係式（１）中、Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値である を満たし、 前記混合において、前記シランカップリング剤を希釈することなく使用するか、または５０質量％以上の濃度の溶液の状態で使用する、カチオン変性シリカの製造方法。 【請求項２】 前記反応の前に、前記シリカ原料のゼータ電位を負の値に調整することをさらに含む、請求項１に記載のカチオン変性シリカの製造方法。 【請求項３】 前記反応の直前における前記シリカ原料のゼータ電位が－１０ｍＶ以下である、請求項１または２に記載のカチオン変性シリカの製造方法。」 「【請求項５】 前記シランカップリング剤が、１級アミン／エトキシカップリング剤である、請求項１～３のいずれか１項に記載のカチオン変性シリカの製造方法。 【請求項６】 前記シリカ原料と前記シランカップリング剤との反応系を加熱する工程を含まない、請求項１～３および５のいずれか１項に記載のカチオン変性シリカの製造方法。」 「【請求項９】 カチオン変性シリカと分散媒とを含む研磨用組成物の製造方法であって、 ゼータ電位が負の値を示し、シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料と、アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合し、前記シリカ原料と前記シランカップリング剤とを反応させて、前記カチオン変性シリカを作製した後、 前記カチオン変性シリカと前記分散媒とを混合することを有し、 前記カチオン変性シリカと前記研磨用組成物とは、以下の関係式（２）： 【数３】 Ｚ＜Ｘ＜Ｙ 関係式（２） 関係式（２）中、Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値であり、Ｚは、研磨用組成物のｐＨの値である を満たし、 前記混合において、前記シランカップリング剤を希釈することなく使用するか、または５０質量％以上の濃度の溶液の状態で使用する、製造方法。 【請求項１０】 前記作製の後に、前記カチオン変性シリカとｐＨ調整剤とを混合することをさらに有する、請求項９に記載の製造方法。 【請求項１１】 前記Ｘが、５．０以上１０．０以下である、請求項９または１０に記載の製造方法。」 第４ 取消理由通知（決定の予告）に記載した取消理由の概要 令和４年１１月２２日付け取消理由通知書（決定の予告）は、同年９月２日に提出された訂正請求書により訂正された請求項１～６及び９～１１に係る発明に対して取消理由２を通知したものであり、その概要を示すと次のとおりである。 取消理由２（進歩性） 本件特許の請求項１～６及び９～１１に係る発明は、本件特許出願（優先日）前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、本件特許出願（優先日）前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許の請求項１～６及び９～１１に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 甲第１号証：特表２０１０－５４１２０４号公報 甲第２号証：信越化学工業株式会社のカタログ「シランカップリング剤」、２０１０年１０月 甲第４号証：永田員也、「シランカップリング剤によるフィラー表面処理の考え方」、日本ゴム協会誌、第78巻、第6号、２００５年、pp.231-236頁((45)-(50)頁） 甲第５号証：Kazusei Tamai et al.,「Effect of Particle-Substrate Interaction on the Polishing Rate」，Proceedings of ICPT2009，Fukuoka，２００９年，pp.55-59 甲第６号証：玉井一誠、外１名、「Ｓｉ，サファイア，ＳｉＣ，ＧａＮの研磨とそのメカニズム」、(独)日本学術振興会「結晶加工と評価技術」、第145委員会、第127回研究会、２０１１年８月 甲第７号証：玉井一誠、外３名、「ＣＭＰにおける材料除去能率向上に向けた研磨抵抗の要因解析」、先端加工学会誌、第29巻、第１号、２０１１年１月 甲第８号証：臼井進之助、外１名、「微粒子の分散と凝集－基礎と応用－」、資源・素材学会誌、第107巻、第9号、１９９１年、pp.585-591 甲第１２号証：特表２０１２－５１５８０６号公報 当審追加文献１：特開２００３－２４３３４０号公報 当審追加文献２：特開２００３－２５３１５４号公報 （甲第○号証については、以下「甲○」という。） なお、甲２、１２、当審追加文献１及び２は、周知文献に関するものである。また、当審追加文献１及び２については、みなし取下げされた先の訂正の請求に係る訂正事項（本件訂正では訂正事項とされていない）に関する技術的事項を示すために提示した文献であることから、以下の第５においては、摘記しないこととする。 第５ 甲号証等の記載について ここでは、申立人が提出した全ての証拠（甲号証）の記載内容をみておくこととし、後の検討に際しても参照した。 以下の甲号証の摘記にあたっては、取消理由通知（決定の予告）で提示したものを先に記載し、取消理由通知（決定の予告）で提示しなかったものについては、その後に簡略して記載することとする。また、甲１２～甲１５については、令和４年１０月２０日に申立人によって提出された意見書で追加された甲号証である。 １ 甲１について （１）記載事項について 本件特許出願の優先日前に頒布された甲１には、以下の事項が記載されている（下線は当審において付与した。以下同様）。 （甲１ア）「【発明が解決しようとする課題】 【０００４】 集積回路機器の技術が進歩するにつれて、進歩した集積回路に必要なレベルの性能を達成するために、従来の材料は新しくかつ異なる方法において使用される。特に、窒化ケイ素および酸化ケイ素は、新しくかつさらに複雑な機器設定を達成するために種々の組み合わせにおいて使用される。一般的に、構造的な複雑さおよび性能特性は、異なる用途によって変わる。特別な機器のための研磨ニーズに合うようにＣＭＰの間に、種々の層（例えば、窒化ケイ素、酸化ケイ素）の除去速度を調整でき、または除去速度を合せることができる方法および組成物への継続した要求がある。本発明は、そうした改善された研磨方法および組成物を提供する。本発明のこれらのおよび他の利点、ならびにさらなる発明の特徴は、本明細書中に提供された本発明の記載から明らかになるであろう。」 （甲１イ）「【００１４】 研磨組成物は、望ましくは、液体キャリアー（例えば、水）中に懸濁された研削剤を含む。研削剤は、典型的には粒状形態である。好ましくは、研削剤は、シリカ粒子、特にコロイドシリカ粒子を含むか、から本質的に成るか、またはから成る。コロイドシリカ粒子は、湿式プロセスを介して調製され、そして典型的には非凝集の、個々に離散した粒子であり、ｗｈｉｃｈ一般的に球形であるか、またはほぼ球形であるが、他の形（例えば、一般的に楕円形の、正方形、または長方形断面を有する形）を有することができる。そうした粒子は、典型的には発熱または炎加水分解プロセスを経て調製され、そして凝集した一次粒子の鎖状構造であるフュームド粒子と構造的に異なる。」 （甲１ウ）「【００１７】 任意の好適な量の研削剤は、研磨組成物中に存在できる。典型的には、０．０１ｗｔ％以上（例えば、０．０５ｗｔ％以上）の研削剤は、研磨組成物中に存在できるであろう。さらに典型的には、０．１ｗｔ％以上（例えば、０．２ｗｔ％以上、０．３ｗｔ％以上、０．６ｗｔ％以上、１ｗｔ％以上、または２ｗｔ％以上）研削剤は、研磨組成物中に存在できるであろう。研磨組成物中の研削剤の量は、典型的には３０ｗｔ％以下であろうし、さらに典型的には、２０ｗｔ％以下（例えば、１５ｗｔ％以下、１０ｗｔ％以下、５ｗｔ％以下、３ｗｔ％以下、または２ｗｔ％以下）であろう。好ましくは、研磨組成物中の研削剤の量は、０．０１ｗｔ％～２０ｗｔ％であり、そしてさらに好ましくは、０．０５ｗｔ％～１５ｗｔ％（例えば、０．１ｗｔ％～１０ｗｔ％、０．１ｗｔ％～４ｗｔ％、０．１ｗｔ％～３ｗｔ％、０．１ｗｔ％～２ｗｔ％、または０．２ｗｔ％～２ｗｔ％）である。 【００１８】 研削剤は、少なくとも１種の、シラン化合物、アミノシラン化合物、ホスホニウムシラン化合物、またはスルホニウムシラン化合物を用いて処理される。好適なシラン化合物は、第１アミノシラン、第２アミノシラン、第３級アミノシラン、第四級アミノシラン、およびダイポーダルアミノシランを含む。アミノシラン化合物は、アミノプロピルトリアルコキシシラン、ビス（２－ヒドロキシエチル）－３－アミノプロピルトリアルコキシシラン、ジエチルアミノメチルトリアル コキシシラン、（Ｎ、Ｎ－ジエチル－３－アミノプロピル）トリアルコキシシラン）、３－（Ｎ－スチリルメチル－２－アミノエチルアミノプロピルトリアルコキシシラン、（２－Ｎ－ベンジルアミノエチル）－３－アミノプロピルトリアルコキシシラン）、トリアルコキシシリルプロピル－Ｎ、Ｎ、Ｎ－トリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ－（トリアルコキシシリルエチル）ベンジル－Ｎ、Ｎ、Ｎ－トリメチルアンモニウムクロライド、（ビス（メチルジアルコキシシリルプロピル）－Ｎ－メチルアミン、ビス（トリアルコキシシリルプロピル）尿素、ビス（３－（トリアルコキシシリル）プロピル）－エチレンジアミン、およびビス（トリアルコキシシリルプロピル）アミン等の任意の好適なアミノシランであることができる。上記アミノシラン化合物中のアルコキシ基は、ハロゲン化物、アミンおよびカルボキシレート等の他の加水分解可能基によって置換できる。好ましくは、このシランは、ダイポーダルまたはトリポーダルである。シラン化合物の選択は、研磨される基材のタイプに部分的に依存する。」 「【００２１】 粒子が処理されるシランが、粒子上の全ての利用できるシラノール部位を覆わないことが好ましい。典型的には、処理された研削剤粒子は、２％以上（例えば、４％以上、８％以上）である利用可能なシラノールの表面被覆率を有する。処理された研削剤粒子は、好ましくは５０％以下（例えば、３０％以下、２０％以下、または１０％以下）である利用可能なシラノールの表面被覆率を有する。好ましくは、処理された研削剤粒子は、２％～５０％である利用可能なシラノールの表面被覆率を有する（例えば、２％～３０％、２％～２０％、または４％～１５％）。表面シラノール濃度は、シリカでの５ＳｉＯＨ／ｎｍ２の典型的な値およびシリカのＢＥＴ表面積を使用して、見積もることができる。 【００２２】 アミノシラン化合物は、任意の好適な量で研磨組成物中に存在できる。典型的には、研磨組成物は、３０ｐｐｍ以上（例えば、５０ｐｐｍ以上、１００ｐｐｍ以上、２００ｐｐｍ以上、３００ｐｐｍ以上、４００ｐｐｍ以上、または５００ｐｐｍ以上）のアミノシラン化合物を含む。研磨組成物は、好ましくは、２０００ｐｐｍ以下（例えば、１０００ｐｐｍ以下、８００ｐｐｍ以下、または６００ｐｐｍ以下）のアミノシラン化合物を含む。好ましくは、研磨組成物は、５０ｐｐｍ～２０００ｐｐｍ（例えば、１００ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ、２００ｐｐｍ～８００ｐｐｍ、２５０ｐｐｍ～７００ｐｐｍ、または２７５ｐｐｍ～６００ｐｐｍ）のアミノシラン化合物を含む。 【００２３】 粒子のゼータ電位は、粒子の周りのイオンの電荷と、バルク溶液（例えば、液体キャリアーおよびそこに溶解された任意の他の成分）の電荷との違いをいう。研削剤がシリカである場合、研削剤がアミノシラン化合物を用いて処理される前に、研削剤は、２～３のｐＨにおいて０のゼータ電位を有する。アミノシラン化合物を用いて処理した後で、処理された研削剤粒子は、正の電荷、従って正のゼータ電位を有する。」 （甲１エ）「【００２５】 研磨組成物はまた、任意の好適な酸であることができる酸を含むことができる。使用される酸は、研磨される基材のタイプに、部分的による。例えば、酸は、フタル酸、硝酸、ホウ酸等のホウ素を含む酸、または１－ヒドロキシエチリデン－１，１－ジホスホン酸（例えば、ＤＥＱＵＥＳＴ２０１０）、アミノトリ（メチレンホスホン酸）（例えば、ＤＥＱＵＥＳＴ２０００）、リン酸等のリンを含む酸、またはそれらの組み合わせであることができる。酸は、研磨組成物中に、任意の好適な量で存在できる。」 （甲１オ）「【００５８】 例３ この例は、アミノシラン化合物を用いて処理されたコロイドシリカ粒子を含む研磨組成物のｐＨおよび酸濃度による、酸化ケイ素および窒化ケイ素の除去速度への効果を示す。 【００５９】 ＴＥＯＳウェハーおよび窒化ケイ素ウェハーを、１５種の異なる研磨組成物を用いて研磨した。研磨組成物のそれぞれは、３００ｐｐｍのアミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理した１ｗｔ％のコロイドシリカを含んだ。研磨組成物３Ａ～３ＤのｐＨを、シランの添加の前に９に調整し、そして研磨組成物３Ｅ～３ＯのｐＨを、シランの添加の前に、７．５に調整した。それぞれの研磨組成物の最終のｐＨおよびそれぞれの組成物に加えられた１－ヒドロキシエチリデン－１，１－ジホスホン酸（ＤＥＱＵＥＳＴ２０１０）の量を表３に示す。 【００６０】 酸化ケイ素の除去速度（Å／分）および窒化ケイ素の除去速度（Å／分）を、それぞれの研磨組成物で決定し、そして結果を表３に示す。 表３ 【表３】 ［図：0001401621000001.jpg］ 」 （甲１カ）「【００６７】 ＴＥＯＳウェハーおよび窒化ケイ素ウェハーを、１２種の異なる研磨組成物を用いて研磨した。研磨組成物のそれぞれは、アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理したコロイドシリカおよび１０００ｐｐｍの１－ヒドロキシエチリデン－１，１－ジホスホン酸（ＤＥＱＵＥＳＴ２０１０）を含んだ。それぞれの組成物に加えられたアミノプロピルトリエトキシシランおよびコロイドシリカの量およびそれぞれの組成物のｐＨを表５に示す。 【００６８】 酸化ケイ素の除去速度（Å／分）および窒化ケイ素の除去速度（Å／分）を、それぞれの研磨組成物で決定し、そして結果を表５に示す。 表５ 【表５】 ［図：0001401621000002.jpg］ 」 「【００７６】 酸化ケイ素の除去速度（Å／分）を、それぞれの研磨組成物について決定し、そして結果を表７に示す。 表７ 【表７】 ［図：0001401621000003.jpg］ 」 （２）甲１発明について 摘記（甲１ウ）における「アミノシラン化合物を用いて処理」の「アミノシラン化合物」及び（甲１オ）の「シランの添加の前に」の「シラン」を、同じく摘記（甲１オ）の「アミノプロピルトリエトキシシラン」として整理し、上記表３の研磨組成物３Ａ～３Ｄに着目して、甲１に記載されている発明を認定する（特に下線部参照）と、以下のとおりである。 「液体キャリアー中に懸濁されたコロイドシリカ粒子を含む研磨組成物の製造方法であって、 コロイドシリカ粒子がアミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理される前に、コロイドシリカ粒子は、２～３のｐＨにおいて０のゼータ電位を有し、ｐＨをアミノプロピルトリエトキシシランの添加の前に９に調整し、３００ｐｐｍのアミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理した１ｗｔ％のコロイドシリカ粒子を含む研磨組成物の製造方法であり、 研磨組成物に、酸である１－ヒドロキシエチリデン－１，１－ジホスホン酸（ＤＥＱＵＥＳＴ２０１０）を0ppm、50ppm、100ppm、150ppmを加えると、ｐＨは順に9.14、8.06、7.21、6.64となり、ゼータ電位は順に-27mV、3mV、15mV、18mVとなる、研磨組成物の製造方法。」（以下「甲１発明」という。） ２ 甲２について 本件特許出願の優先日前に頒布された甲２には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000004.jpg］ 」（１１頁上欄） ３ 甲４について 本件特許出願の優先日前に頒布された甲４には、以下の事項が記載されている。 （甲４ア）「エラストマーにシリカやクレーなどの無機フィラーを充てんした場合,硬度が増加する,加工時の混練トルクが非常に大きくなる,十分な力学特性や耐久性が得られないなどの問題点がある.それを改善する目的でフィラーをアミノシランやメルカプトシラン，スルフイド系シランなどのシランカップリング剤(シラン剤)で処理することが広く行われている.」（２３１頁左欄２～８行） （甲４イ）「また，シラン剤はTable1に示しているようにマトリックスのポリマーに適合することができるように各種の有機官能基を有している．水溶液におけるシラン剤の加水分解速度は有機官能基の種類により異なっており，APS>>GPS>VS>MGPS>MPSの順でアミノシランが最も早く加水分解する(反応（1)）.また，加水分解されたシラン剤はAPSを除きpH３～５の弱酸性領域では安定であるが，これ以外のpH領域では容易にゲル化し，温度，濃度が高いとゲル化が促進される（反応（3)).フィラーの表面処理においてシラン剤のゲル化は後述するシラン剤の縮合構造に示すように表面処理の障害となることが多い．これを抑制するためには(1)（当審注：(1)は丸数字を示す。以下(2)～(4)も同様。）処理溶液のpHを酢酸などで準安定領域に調整する，(2)アルコール混合水溶液を用いる，(3)0.5～2.0％の溶液を用いる，(4)保存時の温度をできるだけ低くするなどのことを行う必要がある．」（２３２頁右欄２７行～２３３頁左欄７行） （甲４ウ） 「 ［図：0001401621000005.jpg］ 」（２３２頁下欄） （甲４エ）「無機フィラーの表面処理法は(1)乾式法,(2)湿式法,(3)インテグラルブレンド法に大別され,その概要は次の通りである. (1)乾式法：この方法は,大量の無機フィラーを表面処理するもっとも一般的な方法であり,高速攪拌ミキサー(例えば,ヘンシェルミキサー,スーパーミキサーなど),ブレンダーなどの攪拌可能な装置を用い,攪拌中の無機フィラーにシラン剤溶液をスプレー状にして添加し,均一混合,乾燥(熱処理をかねている)する方法である.均質化や処理剤層の最適化を目的に乾燥前での熟成,水溶液への酢酸やアルコール添加,溶媒の使用などを行うことがある. (2)湿式法：無機フィラー製造(合成,粉砕など)でスラリー化工程がある場合に行う方法である.シラン剤を直接添加することにより均質な表面処理ができる.シラン剤やフィラーの種類によりスラリー混合,熟成,乾燥などの方法や条件の最適化が必要である.」（２３３頁右欄１０～２５行） ４ 化学的事項について （１）本件特許出願の優先日前に頒布された甲５には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000006.jpg］ 」（５７頁） （２）本件特許出願の優先日前に頒布された甲６には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000007.jpg］ 」（最終頁） （３）本件特許出願の優先日前に頒布された甲７には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000008.jpg］ 」（４頁目） （４）本件特許出願の優先日前に頒布された甲８には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000009.jpg］ 」（５８６頁） （５）上記甲５～甲８の記載を参照すると、いずれも、シリカについて、ｐＨとゼータ電位との関係がグラフで示されており、一般に、ゼータ電位とは水溶液のｐＨによって変化する物質固有の物理量であることを考慮すると、「シリカ粒子が分散された溶液（コロイドシリカ）において、ｐＨが３あたりでゼータ電位は０近傍の値を示し、ｐＨが３より大きい範囲においてゼータ電位は負の値を示す」（以下「化学的事項」という。）といえる。 ５ 甲１２について 本件特許出願の優先日前に頒布された甲１２には、以下の事項が記載されている。 （甲１２ア）「【０００１】 本発明は、シラン変性金属酸化物および、それを含む化学機械研磨（ＣＭＰ）組成物を含めた組成物に関する。」 （甲１２イ）「【００１７】 ・・・一旦分散すると、シラン化合物は、単体で、または溶液としてのいずれでも、この分散液へ加えて、シラン変性金属酸化物を分散液として生成することができ、これを処理溶液から分離して、そして乾燥させるか、あるいは化学機械研磨スラリーの製造に直接に用いるかのいずれかとすることができる。」 （甲１２ウ）「【００７５】 例７ Ｎ－トリメトキシシリルプロピル－Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリメチルアンモニウムクロリドのメタノール中の５０％溶液（１２．４ｇ）を、８９ｇ（４５％固形分）のLudox CL-Xコロイド状シリカ分散液（Sigma-Aldrichから入手可能）、２８．４ｇの水、および７１ｇのメタノールの攪拌されている混合物に加えた。この混合物を、６８℃で、２４時間に亘って加熱した。結果として得た、第四級アンモニウムクロリド基が結合されているシラン変性金属酸化物の水性分散液は、８．４のｐＨを有していた。」 ６ 取消理由通知で提示しなかった甲号証 （１）甲３について 本件特許出願の優先日前に頒布された甲３（東レ・ダウコーニング株式会社カタログ、「シランカップリング剤」、２００８年１０月）には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000010.jpg］ 」（１０頁） （２）甲９について 本件特許出願の優先日前に頒布された甲９（Chang Hum Lee et al.,"Preparation and characterization of surface modified silica nanoparticles with organo-silane compounds", Colloids and Surface A: Physicochemical and Engineering Aspects, 384, ２０１１年, pp.318-322）には、以下の事項が記載されている 「 ［図：0001401621000011.jpg］ 」（３２２頁） 上記図７は、ＴＥＯＳ由来シリカ粒子(T-Silica)、３－アミノ(プロピル)トリメトキシシラン(APTMS)で表面修飾したシリカ粒子(A-Silica)、及び３－メルカプト(プロピル)トリメトキシシラン(MPTMS)で表面修飾したシリカ粒子(S-Silica)のゼータ電位のｐＨ依存性に関するグラフである。 （３）甲１０について 本件特許出願の優先日前に頒布された甲１０（Khoa N. Pham et al.,"Surface Charge Modification of Nano-Sized Silica Colloid", Australian Journal of Chemistry, ２００７年, Vol.60, pp. 662-666）には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000012.jpg］ 」（６６４頁） 上記図３は、未変性シリカ、３－アミノプロピルトリメトキシシラン(APTS)変性シリカ、及び３－アミノプロピルジメトキシシラン(APMS)変性シリカのｐＨ依存性に関するグラフである。 （４）甲１１について 甲１１（Douglas Hendrix et al.,"Behavior of Colloidal Nanosilica in an Ultrahigh Performance Concrete Environment Using Dynamic Light Scattering", Materials,12,1976,２０１９年）は、本件特許出願の出願後に頒布されたものであり、参考程度のものであるが、一応以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001401621000013.jpg］ 」（９頁） 上記図６は、ナノシリ力(ＮＳ)ゾルのゼータ電位のｐＨ依存性に関するグラフである。 （５）甲１３について 甲１３は、上記甲１２（特表２０１２－５１５８０６号公報）の原文の国際公開第２０１０／０８５３２４号であり、上記（甲１２イ）に記載の「単体で」が、原文では「neat」と記載されている。 （６）甲１４について 甲１４（小学館ランダムハウス英和大辞典、２０２０年１月１０日発行）には、「neat」は「ストレート」の意味であると記載されている。 （７）甲１５について 甲１５（Sogaardl et al., "Silica sol as grouting material: a physio-chemical analysis", Nano Convergence (２０１８年) 5:6)は、本件特許出願の出願後に頒布されたものであり、参考程度のものであるが、一応以下の事項が記載されている。 「Commercially available silica sols are usually stabilized by sodium ions (Na+) at a pH around 10.」（２頁左列１８～１９行） （訳：商業的に入手可能なシリカゾルは、ナトリウムイオン(Na十）によってｐＨ１０付近で安定化されている。) 第６ 取消理由２についての判断 １ 本件発明１について （１）対比 本件発明１と甲１発明とを対比する。 ア（ア）本件発明１の「シリカ原料」とは、本件特許明細書の【００２８】に「［シリカ原料］シリカ原料は、後述する所定のシランカップリング剤を用いてカチオン変性（改質）される前の原料であり、シリカ粒子を含む。シリカ原料は、好ましくはコロイダルシリカである（以下、シリカ原料としてのコロイダルシリカを「原料コロイダルシリカ」とも称し、シリカ原料が原料コロイダルシリカである場合を例に挙げて詳細に説明する）。」と記載され、同【００３８】に「一方、シリカ原料において、シリカの含有量を除いた残部は分散媒としての水等や、ごく微量の触媒等である。」記載されているとおり、具体的には「コロイダルシリカ」のことである。 一方、甲１発明の「２～３のｐＨにおいて０のゼータ電位を有」する「コロイドシリカ粒子を含む研磨組成物」「のｐＨを、アミノプロピルトリエトキシシランの添加の前に９に調整し」た「コロイドシリカ粒子」は、上記第５の４（５）で述べた化学的事項を踏まえると、ゼータ電位は負の値を示す。 そうすると、甲１発明の「２～３のｐＨにおいて０のゼータ電位を有」する「コロイドシリカ粒子を含む研磨組成物」「のｐＨを、アミノプロピルトリエトキシシランの添加の前に９に調整し」た「コロイドシリカ粒子」は、本件発明１の「ゼータ電位が負の値を示し、シリカが」「分散している」「シリカ原料」に相当する。 （イ）なお、甲１発明の「１ｗｔ％のコロイドシリカ粒子」とは、通常、１ｗｔ％のシリカ粒子が含まれるコロイドシリカと解される。 そして、上記（甲１ウ）の【００１７】には研磨組成物中に存在する研削剤（シリカ）の濃度が記載されており、甲１発明が「液体キャリアー中に懸濁されたコロイドシリカ粒子を含む研磨組成物」であることを踏まえると、甲１発明の「１ｗｔ％」の「ｗｔ％」は、液体キャリアー中にコロイドとして懸濁して存在するシリカの濃度ともいえるところ、本件発明１の「シリカ原料」も上記（ア）で記載したとおり、「分散媒としての水等」を含むものであるから、結局のところ、本件発明１の「シリカ原料」に「分散している」「シリカ」の「質量％」に相当するといえる。 そうすると、甲１発明の「１ｗｔ％のコロイドシリカ粒子」と、本件発明の「シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料」とは、シリカの濃度の点で異なるものである。 イ（ア）甲１発明の「アミノプロピルトリエトキシシラン」は、本件発明１の「アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤」に相当し、本件発明１の「カチオン変性シリカ」とは、本件特許明細書【００２７】によれば「シリカ粒子の表面に変性基としてのカチオン性基（アミノ基または第４級カチオン基）が導入された状態を意味する。」ものであるから、甲１発明の「アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理した」「コロイドシリカ粒子」は、本件発明１の「シリカ原料と」「アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを反応させ」た「カチオン変性シリカ」に相当する。 そして、甲１発明の「コロイドシリカ粒子がアミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理される」ことは、コロイドシリカ粒子とアミノプロピルトリエトキシシランとが混ぜ合わされて処理されることから、本件発明１の「シリカ原料と、アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを」「混合」することに相当する。 （イ）なお、甲１発明では「３００ｐｐｍのアミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理した１ｗｔ％のコロイドシリカ粒子を含む研磨組成物」と記載されているが、当該「３００ｐｐｍ」とは、上記（甲１ウ）の【００２２】に記載されているとおり、研磨組成物におけるアミノプロピルトリエトキシシランの存在量、すなわち研磨組成物におけるアミノプロピルトリエトキシシランの濃度である。そして、「１ｗｔ％のコロイドシリカ粒子」におけるシリカ粒子を１００質量％と換算したときの３００ｐｐｍは、３００００ｐｐｍすなわち３ｗｔ％となる。 そうすると、甲１発明の「３００ｐｐｍのアミノプロピルトリエトキシシラン」と本件発明１の「シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下」とは、シランカップリング剤の濃度の点で異なるものである。 ウ 本件発明１の「Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値」とは、本件特許明細書の【００５６】によれば「カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値とは、カチオン変性シリカのゼータ電位がゼロとなるｐＨの値である。また、カチオン変性シリカのｐＨとは、カチオン変性シリカを作製した直後（反応終了直後）のｐＨの値である。」ということである。 一方、甲１発明において「アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理した」「コロイドシリカ粒子を含む研磨組成物に」「酸である１－ヒドロキシエチリデン－１，１－ジホスホン酸（ＤＥＱＵＥＳＴ２０１０）を0ppm」「加えると」「ｐＨは」「9.14」ということは、「酸である１－ヒドロキシエチリデン－１，１－ジホスホン酸（ＤＥＱＵＥＳＴ２０１０）を加える前の「アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理したコロイドシリカ粒子」の「ｐＨ」すなわち本件発明１の「カチオン変性シリカのｐＨの値」が、9.14ということである。 また、甲１発明において「アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理した」「コロイドシリカ粒子を含む研磨組成物」の「ｐＨは順に9.14、8.06、7.21、6.64となり、ゼータ電位は順に-27mV、3mV、15mV、18mV」となるということは、ｐＨが9.14未満8.06超えのところでゼータ電位が０になることであるから、本件発明１の「カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値」が、9.14未満8.06超えということになる。 そして、「9.14未満8.06超え」＜「9.14」であるから、甲１発明の「アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理したコロイドシリカ粒子を含む研磨組成物」の「ｐＨは順に9.14、8.06、7.21、6.64となり、ゼータ電位は順に-27mV、3mV、15mV、18mV」であることは、本件発明１の「Ｘ＜Ｙ 関係式（１） 関係式（１）中、Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値であるを満た」すことになる。 エ 甲１発明の「研磨組成物」に「含まれる」「アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理した」「コロイドシリカ粒子」「の製造方法」は、本件発明１の「カチオン変性シリカの製造方法」に相当する。 オ 上記ア～エを踏まえると、本件発明１と甲１発明とは、以下の点で一致し、以下の点で相違する。 （一致点） 「ゼータ電位が負の値を示し、シリカが分散しているシリカ原料と、アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを混合し、前記シリカ原料と前記シランカップリング剤とを反応させて、カチオン変性シリカを得ることを有し、 前記カチオン変性シリカは、以下の関係式（１）： 【数１】 Ｘ＜Ｙ 関係式（１） 関係式（１）中、Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値であるを満たす、 カチオン変性シリカの製造方法。」 （相違点１） シリカ原料におけるシリカの濃度について、本件発明１では、「１０質量％以上」であるのに対し、甲１発明では、「１ｗｔ％」である点。 （相違点２） シリカ原料とシランカップリング剤とを混合して、本件発明１では、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して「０．１質量％以上２．０質量％以下」となるようにしているのに対し、甲１発明では「３ｗｔ％」である点。 （相違点３） シランカップリング剤を使用する際に、本件発明１では、シランカップリング剤を「希釈することなく使用するか、または５０質量％以上の濃度の溶液の状態で使用する」のに対し、甲１発明では、アミノプロピルトリエトキシシランを、どのような状態（希釈するのかどうか、さらには希釈する場合でもどの程度希釈するのか）で使用するのか特定されていない点。 （２）相違点の判断 事案に鑑み、相違点１及び２について検討する。 ア 本件発明１は、本件特許明細書に 「【００１０】 そこで本発明は、シランカップリング剤を用いてシリカ原料を変性させることを含むカチオン変性シリカの製造において、シランカップリング剤の添加時や添加後におけるゲル化の発生を抑制しうる手段を提供することを目的とする。また、本発明は、シランカップリング剤を用いてシリカ原料を変性させることを含むカチオン変性シリカと、分散媒と、を含む研磨用組成物の製造時および製造後において、沈殿の発生を抑制しうる手段を提供することを目的とする。」と記載されていることを課題とするものであり、 「【００６２】 これに対し、ゼータ電位が負の値を示すシリカ原料を用いることで、シリカ原料とシランカップリング剤との静電的反発が抑制され、カチオン性基のシリカ粒子表面への導入が促進されると考えられる。また、シリカ原料のｐＨとシランカップリング剤の添加量とを調節することにより、シリカ原料中のシリカ粒子の表面に導入されるカチオン性基の量を調節できると考えられる。これらにより、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値Ｘとカチオン変性シリカのｐＨの値Ｙを制御でき、よって、前記ＸとＹとの関係をＸ＜Ｙ（関係式（１））となるように制御できる。つまり製造途中または製造後において、前記ＸとＹとが、Ｘ＜Ｙ（関係式（１））の関係を維持できる（ゼータ電位がゼロに近づかない）ため、ゲル化を抑制できると考えられる。」という機序のもと発明されたものである。 そして、以下の（３）で記載する、当業者が予期し得ない効果を有する発明である。 イ それに対し、甲１発明は、（甲１ア）に記載されているとおり「特別な機器のための研磨ニーズに合うようにＣＭＰの間に、種々の層（例えば、窒化ケイ素、酸化ケイ素）の除去速度を調整でき、または除去速度を合せることができる方法および組成物」を提供することを課題とするものであり、甲１発明を認定した（甲１オ）の表１を参照するに、甲１発明の製造方法によって製造された研磨組成物において、酸化ケイ素の除去速度と窒化ケイ素の除去速度が調整されるものであり、そして、同（甲１オ）には「酸化ケイ素の除去速度（Å／分）および窒化ケイ素の除去速度（Å／分）を、それぞれの研磨組成物で決定」することが記載されている。 ウ また、上記（甲１カ）の【００６８】及び【表５】には、研磨組成物におけるアミノプロピルトリエトキシレート（【００６７】の記載によればアミノプロピルトリエトキシシラン）の濃度の違いにより、酸化ケイ素の除去速度及び窒化ケイ素の除去速度が変化することが示され、同（甲１カ）の 【表７】には、研磨組成物におけるシリカ粒子の濃度の違いにより、酸化ケイ素の除去速度が変化することが示されている。 エ そうすると、甲１発明の認定の基になった研磨組成物３Ａ～３Ｄは所定の「酸化ケイ素の除去速度」及び「窒化ケイ素の除去速度」を決定するものであり、これらの研磨組成物の組成等を変更するような動機付けが甲１に存在するとはいえない。 また、上記ウによれば、シリカ粒子の濃度を「１ｗｔ％」から「１０質量％以上」に、かつ上記アミノプロピルトリエトキシシランの濃度を「３ｗｔ％」から「０．１質量％以上２．０質量％以下」に変更したときに、決定する酸化ケイ素の除去速度（Å／分）及び窒化ケイ素の除去速度（Å／分）が変化してしまうといえることから、甲１発明において、シリカ粒子の濃度を「１ｗｔ％」から「１０質量％以上」に、かつ上記アミノプロピルトリエトキシシランの濃度を「３ｗｔ％」から「０．１質量％以上２．０質量％以下」にあえて変更する理由はない。 オ さらに、甲１発明において、決定する酸化ケイ素の除去速度（Å／分）及び窒化ケイ素の除去速度（Å／分）の範囲内で、コロイドシリカ粒子に含まれるシリカ粒子の濃度、及び研磨組成物におけるアミノプロピルトリエトキシシランの濃度を変更することが仮に可能であるとしても、上記アで記載したとおり、シリカ原料の特性及びシランカップリング剤の添加量とを調節することにより「カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値Ｘとカチオン変性シリカのｐＨの値Ｙを制御でき、よって、前記ＸとＹとの関係をＸ＜Ｙ（関係式（１））となるように制御できる」ようにしているのであるから、甲１発明において、コロイドシリカ粒子に含まれるシリカ粒子の濃度、及び研磨組成物におけるアミノプロピルトリエトキシシランの濃度を変更したときにも、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値Ｘとカチオン変性シリカのｐＨの値Ｙが、Ｘ＜Ｙとなるとはいえない。 そうすると、甲１発明において、コロイドシリカ粒子に含まれるシリカ粒子の濃度を「１ｗｔ％」から「１０質量％以上」に変更し、かつ、コロイドシリカ粒子とアミノプロピルトリエトキシシランとを混合したアミノプロピルトリエトキシシランの濃度をシリカ粒子１００質量％に対して「３ｗｔ％」から「０．１質量％以上２．０質量％以下」に変更したときに「カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値Ｘとカチオン変性シリカのｐＨの値Ｙが、Ｘ＜Ｙ」となるとはいえないのであるから、上記シリカ粒子の濃度を「１ｗｔ％」から「１０質量％以上」に、かつ上記アミノプロピルトリエトキシシランの濃度を「３ｗｔ％」から「０．１質量％以上２．０質量％以下」に変更する動機があるとはいえない。 カ そして、上記第５で摘記したとおり、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３には、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値Ｘとカチオン変性シリカのｐＨの値Ｙとの関係が、シランカップリング剤の添加時や添加後におけるゲル化の発生と関連することを示したものはなく、さらに、コロイドシリカ粒子に含まれるシリカ粒子の濃度、及び研磨組成物におけるアミノプロピルトリエトキシシランの濃度を変更しても、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値Ｘとカチオン変性シリカのｐＨの値ＹがＸ＜Ｙとなることを示すものはないことから、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３を参照しても、甲１発明において、コロイドシリカ粒子に含まれるシリカ粒子の濃度を「１ｗｔ％」から「１０質量％以上」とし、かつ、コロイドシリカ粒子とアミノプロピルトリエトキシシランとを混合したアミノプロピルトリエトキシシランの濃度をシリカ粒子１００質量％に対して「３ｗｔ％」から「０．１質量％以上２．０質量％以下」に変更することにはならない。 キ よって、相違点３について検討するまでもなく、相違点１及び２の点で、本件発明１は、甲１発明に基づいて、さらには、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３に記載されている事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （３）効果について ア 本件特許明細書には、本件発明１の効果を裏付ける実施例の記載として、以下のとおり記載されている。 「【０１１１】 ＜ゲル化の有無の確認＞ 得られたカチオン変性シリカ分散体について、各実施例・比較例に記載の方法でシリカ原料とカップリング剤とを混合してカチオン変性シリカ分散体を得る途中（反応中）または得た直後（反応後）におけるゲル化または沈殿の有無を目視により確認した。また、得られたカチオン変性シリカ分散体を７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後においても、同様にゲル化の有無を目視により確認した。 【０１１２】 ＜沈殿の有無の確認＞ 得られた研磨用組成物について、各実施例・比較例に記載の方法で研磨用組成物を作製した後、１時間静置して、沈殿の有無を目視により確認した。」 「【０１１３】 ［実施例１］ シリカ原料であるコロイダルシリカ（シリカ粒子の濃度：４８質量％、平均二次粒子径：３３ｎｍ、会合度：１．３、等電点のｐＨ：約３、水分散体）を準備した。当該コロイダルシリカのゼータ電位を測定したところ、－５５．４ｍＶであった。 【０１１４】 上記で準備したコロイダルシリカに対して、６００ｒｐｍの撹拌速度で撹拌しながら、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン（以下、「ＡＰＥＳ」とも称する）を希釈せずにそのまま、５ｍＬ／ｍｉｎの滴下速度で滴下した。なお、ＡＰＥＳの添加量は、シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．５質量％となるように調節した。 【０１１５】 その後、反応系を加熱することなく常温にて３時間撹拌状態を維持し、シリカ粒子の表面にアミノ基が導入されたカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体（ｐＨ９．４）を得た。 【０１１６】 得られたカチオン変性シリカ分散体において、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨが５．５であり、そのゼータ電位（＠ｐＨ３）が＋２４．８ｍＶであった。 【０１１７】 得られたカチオン変性シリカ分散体では、反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった。 【０１１８】 ［実施例２］ ＡＰＥＳの添加量をシリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して２．０質量％に変更したこと以外は、実施例１と同様の手法によりカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体（ｐＨ１０．１）を製造した。 【０１１９】 得られたカチオン変性シリカ分散体において、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨが７．１であり、そのゼータ電位（＠ｐＨ３）が＋４８．２ｍＶであった。 【０１２０】 得られたカチオン変性シリカ分散体では、反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった。」 「【０１２６】 ［実施例４］ シリカ原料であるコロイダルシリカ（シリカ粒子の濃度：３０質量％、平均二次粒子径：３３ｎｍ、会合度：１．３、等電点のｐＨ：約３、水分散体）を準備した。当該コロイダルシリカのゼータ電位を測定したところ、－５４．６ｍＶであった。 【０１２７】 上記で準備したコロイダルシリカに対して、６００ｒｐｍの撹拌速度で撹拌しながら、ＡＰＥＳを希釈せずにそのまま、５ｍＬ／ｍｉｎの滴下速度で滴下した。なお、ＡＰＥＳの添加量は、シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して２．０質量％となるように調節した。 【０１２８】 その後、反応系を加熱することなく常温にて３時間撹拌状態を維持し、シリカ粒子の表面にアミノ基が導入されたカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体（ｐＨ１０．０）を得た。 【０１２９】 得られたカチオン変性シリカ分散体において、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨが６．７であり、そのゼータ電位（＠ｐＨ３）が＋４６．０ｍＶであった。 【０１３０】 得られたカチオン変性シリカ分散体では、反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった。」 「【０１４２】 ［実施例８］ シリカ原料である高純度コロイダルシリカ（シリカ粒子の濃度：２０質量％、平均二次粒子径：５７ｎｍ、会合度：１．６、等電点のｐＨ：約４、水分散体）を準備した。当該コロイダルシリカのゼータ電位を測定したところ、－４５．６ｍＶであった。 【０１４３】 上記で準備したコロイダルシリカに対して、６００ｒｐｍの撹拌速度で撹拌しながら、ＡＰＥＳを希釈せずにそのまま、５ｍＬ／ｍｉｎの滴下速度で滴下した。なお、ＡＰＥＳの添加量は、シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％となるように調節した。 【０１４４】 その後、反応系を加熱することなく常温にて３時間撹拌状態を維持し、シリカ粒子の表面にアミノ基が導入されたカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体（ｐＨ７．６）を得た。 【０１４５】 得られたカチオン変性シリカ分散体において、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨが５．４であり、そのゼータ電位（＠ｐＨ４）が＋３９．３ｍＶであった。 【０１４６】 得られたカチオン変性シリカ分散体では、反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった。【０１４７】［実施例９］ ＡＰＥＳの添加量をシリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して１．０質量％に変更したこと以外は、実施例８と同様の手法によりカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体（ｐＨ８．０）を製造した。 【０１４８】 得られたカチオン変性シリカ分散体において、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨが６．９であり、そのゼータ電位（＠ｐＨ４）が＋５２．１ｍＶであった。 【０１４９】 得られたカチオン変性シリカ分散体では、反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった。」 「【０１６０】 ［実施例１２］ シリカ原料であるコロイダルシリカ（シリカ粒子の濃度：４０質量％、平均二次粒子径：９７ｎｍ、会合度：１．２、等電点のｐＨ：約３、水分散体）を準備した。当該コロイダルシリカのゼータ電位を測定したところ、?５７．８ｍＶであった。 【０１６１】 上記で準備したコロイダルシリカに対して、６００ｒｐｍの撹拌速度で撹拌しながら、ＡＰＥＳを希釈せずにそのまま、５ｍＬ／ｍｉｎの滴下速度で滴下した。なお、ＡＰＥＳの添加量は、シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．５質量％となるように調節した。 【０１６２】 その後、反応系を加熱することなく常温にて３時間撹拌状態を維持し、シリカ粒子の表面にアミノ基が導入されたカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体（ｐＨ１０．３）を得た。 【０１６３】 得られたカチオン変性シリカ分散体において、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨが６．５であり、そのゼータ電位（＠ｐＨ３）が＋５７．２ｍＶであった。 【０１６４】 得られたカチオン変性シリカ分散体では、反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった。 【０１６５】 ［実施例１３］ ＡＰＥＳの添加量をシリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して１．０質量％に変更したこと以外は、実施例１２と同様の手法によりカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体（ｐＨ１０．７）を製造した。 【０１６６】 得られたカチオン変性シリカ分散体において、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨが７．５であり、そのゼータ電位（＠ｐＨ３）が＋５０．３ｍＶであった。 【０１６７】 得られたカチオン変性シリカ分散体では、反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった。」 【表１】 「 ［図：0001401621000014.jpg］ 」 イ 上記アで摘記した実施例の記載を参照すると、本件発明１の構成である、 ・「ゼータ電位が負の値を示し、シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料と、アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合」すること。 ・「カチオン変性シリカは、以下の関係式（１）： Ｘ＜Ｙ 関係式（１） 関係式（１）中、Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値である」こと。 ・「混合において、前記シランカップリング剤を希釈することなく使用するか、または５０質量％以上の濃度の溶液の状態で使用する」こと のすべての構成要件を満たす実施例において、いずれも「反応中および反応後ならびに高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった」との効果を得ており、特に「高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった」との効果については、甲１～甲１０、甲１２及び甲１３のいずれにも記載されていない。 そうすると、本件発明１によって奏される「高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった」との効果は、当業者において予期し得るものはない。 （４）申立人の主張について ア 申立人は、令和５年４月６日に提出の意見書で、おおむね以下の主張をしている。 （ア）相違点１の容易性について 甲１発明において、「アミノプロピルトリエトキシシランを用いて処理する前のコロイドシリカ」の濃度は不明ではあるが、シリカの濃度をどの程度にするかは当業者が適宜決定できる事項であり、例えば、上記甲１２の（甲１２ウ）の記載から計算されるシリカ濃度が約２１ｗｔ％となるように、「１０質量％以上」も特殊なものではない。 （イ）相違点２の容易性について 上記（甲１ウ）の【００２１】及び【００２２】には、処理されるシリカの量に応じて、アミノシラン化合物（シランカップリング剤）の添加量（濃度）を調整することが示唆されており、当業者は、アミノシラン化合物（シランカップリング剤）の添加量（濃度）を適宜変更することができる。そして、上記甲２の１１頁上欄には、「湿式法」で処理する際の「シラン化合物量」として「対フィラー０．５～１．０ｗｔ％」との記載がある。当業者は、これらの記載に基づいて、甲１発明のアミノプロピルトリエトキシシランの濃度を、シリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように変更することができる。 （ウ）効果について 「シランカップリング剤の添加時や添加後におけるゲル化の発生を抑制する」ことと、「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後において、ゲル化を抑制することができる」こととは、「同質の効果」であると評価できる。また、「シランカップリング剤の濃度」に関しては、数値限定（「シランカップリング剤の濃度がシリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下」）の内と外の実施例が存在する。しかし、実施例５（「カップリング剤濃度（対シリカ粒子）」が５．０質量％）、実施例７ (「カップリング剤濃度（対シリカ粒子）」が５．０質量％）、実施例１１ (「カップリング剤濃度（対シリカ粒子）」が２．５質量％）及び実施例１４ (「カップリング剤濃度（対シリカ粒子）」が３．０質量％）では、数値限定の外であるにも関わらず、「ゲル化（高温加速試験直後）」が「無し」となっている。このことから、数値限定の内と外のそれぞれの効果について、量的に顕著な差異が示されているということはできない。実施例１０と実施例１１とに着目すると、本件特許明細書の段落【０１５７】には、実施例１１について、「実施例１０において準備した高純度コロイダルシリカについて、２９質量％アンモニア水溶液を用いて分散液のｐＨを１０に調整したこと以外は、実施例１０と同様の手法によりカチオン変性（アミノ変性）シリカ分散体(ｐＨ１０．１) を製造した。」と記載されている。実施例１０は「ゲル化（高温加速試験直後）」が「有り」となっている一方、実施例１１では「無し」となっている。このことは、「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後において、ゲル化を抑制することができる」という効果が、請求項１で特定されている事項以外の事項（分散液のｐＨ等）に依存している可能性を強く示唆している。 （エ）発明の構成との関係 具体的にどのような構成とすることにより、どのような作用機序で「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後において、ゲル化を抑制することができる」という効果が得られるのか不明である。上記相違点１～３を組み合わせることで「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後において、ゲル化を抑制することができる」という効果が得られることは、本件特許明細書には記載されていない。 イ 申立人の主張に対する判断 （ア）について 上記甲１２の（甲１２ウ）の記載からシリカ濃度が約２１ｗｔ％と計算され、コロイドシリカにおけるシリカ濃度として「１０質量％以上」は特殊なものでないかもしれないが、上記（２）ア～カで述べたように、甲１発明においてシリカ粒子の濃度を「１０質量％以上」に変更する動機はないのであるから、申立人の主張によって上記（２）ア～カの判断が変わることはない。 （イ）について 上記甲２の１１頁上欄には、「湿式法」で処理する際の「シラン化合物量」として「対フィラー０．５～１．０ｗｔ％」との一般的な記載があり、シラン化合物として「アミノプロピルトリエトキシシラン」、フィラーとして「シリカ」を採用すれば、アミノプロピルトリエトキシシランの濃度が「シリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下」を満たすことになるかもしれないが、上記（２）ア～カで述べたように、甲１発明においてアミノプロピルトリエトキシシランの濃度をシリカ粒子１００質量％に対して「０．１質量％以上２．０質量％以下」に変更する動機はないのであるから、申立人の主張によって上記（２）ア～カの判断が変わることはない。 （ウ）について まず、本件特許明細書の表１を見て理解できるように、「シランカップリング剤の添加時や添加後におけるゲル化」が「無し」であっても、「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後におけるゲル化」が「有り」となっているものが、少なからずあることから、「シランカップリング剤の添加時や添加後におけるゲル化」を抑制する効果と「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後におけるゲル化」を抑制する効果を「同質の効果」とすることはできない。 また、本件特許明細書の実施例において「シランカップリング剤の濃度がシリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合し」た実施例においては、すべて「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後におけるゲル化」は「無し」となっていることから、上記シランカップリング剤の濃度の範囲において、「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後におけるゲル化」を抑制する効果は奏しないとはいえない。シランカップリング剤の濃度が上記範囲を満たさない例においても「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後におけるゲル化」を抑制する効果があるとしても、それによって、上記シランカップリング剤の濃度の範囲において「７０℃の温度条件下に２週間静置する高温加速試験直後におけるゲル化」を抑制する効果を奏することを否定できるものではない。 （エ）について 上記（３）イで述べたように、本件発明１の構成である、 ・「ゼータ電位が負の値を示し、シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料と、アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合」すること。 ・「カチオン変性シリカは、以下の関係式（１）： Ｘ＜Ｙ 関係式（１） 関係式（１）中、Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値である」こと。 ・「混合において、前記シランカップリング剤を希釈することなく使用するか、または５０質量％以上の濃度の溶液の状態で使用する」こと のすべての構成要件を満たす実施例において、いずれも「高温加速試験直後において、ゲル化および沈殿は確認されなかった」との効果を得ていることから、上記申立人の（エ）の主張は当を得ないことである。 （５）小括 以上のことから、本件発明１は、甲１発明に基づいて、さらには、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３に記載されている事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 ２ 本件発明２、３、５及び６について 上記第３で記載したとおり、本件発明２、３、５及び６は、本件発明１を直接的又は間接的に引用する発明であるから、本件発明１と同様に、甲１発明に基づいて、さらには、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３に記載されている事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 ３ 本件発明９について 本件発明９は、上記第３で記載したとおり、 「【請求項９】 カチオン変性シリカと分散媒とを含む研磨用組成物の製造方法であって、 ゼータ電位が負の値を示し、シリカが１０質量％以上の濃度で分散しているシリカ原料と、アミノ基または４級カチオン基を有するシランカップリング剤とを、前記シランカップリング剤の濃度が前記シリカ原料に含まれるシリカ粒子１００質量％に対して０．１質量％以上２．０質量％以下となるように混合し、前記シリカ原料と前記シランカップリング剤とを反応させて、前記カチオン変性シリカを作製した後、 前記カチオン変性シリカと前記分散媒とを混合することを有し、 前記カチオン変性シリカと前記研磨用組成物とは、以下の関係式（２）： 【数３】 Ｚ＜Ｘ＜Ｙ 関係式（２） 関係式（２）中、Ｘは、カチオン変性シリカの等電点となるｐＨの値であり、Ｙは、カチオン変性シリカのｐＨの値であり、Ｚは、研磨用組成物のｐＨの値である を満たし、 前記混合において、前記シランカップリング剤を希釈することなく使用するか、または５０質量％以上の濃度の溶液の状態で使用する、製造方法。」 との発明であり、下線部において本件発明１と共通するものである。 そうすると、上記下線部について、上記１で述べたように、甲１発明に基づいて、さらには、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３に記載されている事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではないのであるから、これら下線部の発明特定事項を必須とする本件発明９についても、甲１発明に基づいて、さらには、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３に記載されている事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 なお、申立人は、令和５年４月６日に提出の意見書において、本件発明９について、本件発明１と同様の理由により、当業者が容易に発明することができたものであると主張するのみである。 ４ 本件発明１０、１１について 上記第３で記載したとおり、本件発明１０及び１１は、本件発明９を直接的又は間接的に引用する発明であるから、本件発明９と同様に、甲１発明に基づいて、さらには、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３に記載されている事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 ５ まとめ したがって、本件発明１～３、５、６及び９～１１は、甲１発明に基づいて、さらには、甲２～甲１０、甲１２及び甲１３に記載されている事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではないことから、本件発明１～３、５、６及び９～１１に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものではない。 よって、取消理由２によって、本件発明１～３、５、６及び９～１１に係る特許を取り消すことはできない。 第７ 取消理由通知（決定の予告）において採用しなかった特許異議申立理由について １ 取消理由通知（決定の予告）において採用しなかった特許異議申立理由については、以下の（１）及び（２）の理由である（なお、これらについては、すでに令和４年７月５日付けの取消理由通知書にて通知してある。）。 （１）本件特許の請求項７、１２及び１３に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された上記甲１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、請求項７、１２及び１３に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 （２）本件特許の請求項７、８、１２及び１３に係る発明は、いわゆるＰＢＰに該当する発明であり、本件特許明細書には不可能・非実際的事情について何ら記載がなく、当業者にとって不可能・非実際的事情が明らかであるともいえないことから、本件特許は、特許請求の範囲の請求項７、８、１２及び１３に係る記載が、特許法第３６条第６項第２号に規定にする要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 ２ 当審の判断 上記第２の１で記載したとおり、特許請求の範囲の請求項７、８、１２及び１３は削除されており、特許異議の申立てについて、請求項７、８、１２及び１３に係る申立ては、申立ての対象が存在しないものとなったため却下されることとなるから、上記（１）及び（２）を判断する必要はない。 第８ むすび 以上のとおり、本件発明１～３、５、６及び９～１１に係る特許は、取消理由通知（決定の予告）に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によって、取り消すことはできない。さらに、他に本件発明１～３、５、６及び９～１１に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 また、請求項４、７、８、１２及び１３に係る特許は、訂正により削除された。これにより、申立人による特許異議の申立てについて、請求項４、７、８、１２及び１３に係る申立ては、申立ての対象が存在しないものとなったため、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条の規定により却下する。 よって、結論のとおり決定する。