2022-016500

特願２０１８－１０９７１９「タングステンシート及び放射線防護服」拒絶査定不服審判事件〔令和 １年１２月１２日出願公開、特開２０１９－２１１３９７〕について、次のとおり審決する。

結 論 本件審判の請求は、成り立たない。

理 由 第１ 手続の経緯 本願は、平成３０年６月７日の出願であって、その手続の経緯の概要は、以下のとおりである。 令和 ３年１０月２９日付け：拒絶理由通知書 同年１２月１０日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 ４年 ４月 ７日付け：拒絶理由通知書（最後の拒絶理由） 同年 ６月２０日 ：意見書、手続補正書の提出 同年 ７月２１日付け：補正の却下の決定、拒絶査定（以下「原査 定」という。） （同年 ８月 ２日 ：原査定の謄本の送達） 同年１０月１４日 ：審判請求書、手続補正書の提出 令和 ５年 ７月２０日付け：拒絶理由通知書 同年 ９月２２日 ：意見書、手続補正書の提出 同年１１月 ２日付け：拒絶理由通知書（最後の拒絶理由） 令和 ６年 １月 ９日 ：意見書、手続補正書の提出 第２ 令和６年１月９日にされた手続補正についての補正の却下の決定 ［補正の却下の決定の結論］ 令和６年１月９日にされた手続補正（以下「本件補正１」という。）を却下する。 ［理由］ １ 本件補正１について (１) 本件補正１後の特許請求の範囲の請求項１の記載 本件補正１により、特許請求の範囲の請求項１の記載は、次のとおり補正された（下線部は、補正箇所である。）。 「【請求項１】 タングステン層を有するタングステンシートであって、 前記タングステン層は、バインダ樹脂と、前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子とを有し、 前記タングステン層におけるタングステンの組成量は、７０重量％以上であり、 前記複数のタングステン粒子は、密集して最密充填となるように前記複数のタングステン粒子同士が接触した状態で前記バインダ樹脂内に存在しており、 前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子の粒径は、９μｍ±１０％であり、 前記バインダ樹脂は、アクリル酸エステルによって構成された水溶性の熱可塑性樹脂からなる、 タングステンシート。」 (２) 本件補正１前の特許請求の範囲の請求項１の記載 本件補正１前の、令和５年９月２２日にされた手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１の記載は次のとおりである。 「【請求項１】 タングステン層を有するタングステンシートであって、 前記タングステン層は、バインダ樹脂と、前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子とを有し、 前記タングステン層におけるタングステンの組成量は、７０重量％以上であり、 前記複数のタングステン粒子は、密集して最密充填となるように前記複数のタングステン粒子同士が接触した状態で前記バインダ樹脂内に存在しており、 前記複数のタングステン粒子の各々は、平均粒径を１つの所定値ａ［μｍ］とするタングステン粒子であり、 前記所定値ａは、５μｍ以上１０μｍ以下の範囲内の値であり、 前記バインダ樹脂に含まれる前記複数のタングステン粒子の粒径は、ａ［μｍ］±１０％であり、 前記バインダ樹脂は、アクリル酸エステルによって構成された水溶性の熱可塑性樹脂からなる、 タングステンシート。」 ２ 本件補正１の適否 (１) 本件補正１の内容 本件補正１は、本件補正１前の請求項１の「前記複数のタングステン粒子の各々は、平均粒径を１つの所定値ａ［μｍ］とするタングステン粒子であり、前記所定値ａは、５μｍ以上１０μｍ以下の範囲内の値であり、前記バインダ樹脂に含まれる前記複数のタングステン粒子の粒径は、ａ［μｍ］±１０％であり」との発明特定事項を、「前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子の粒径は、９μｍ±１０％であり」と補正する補正事項を含むである。 そこで、本件補正１が、本願の願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「出願当初の明細書等」という。）に記載した事項の範囲内においてしたものか、以下検討する。 (２) 出願当初の明細書等の記載 ア 出願当初の明細書等には、タングステン粒子の粒径に関する記載として、以下の記載がある（下線は、特に関連する記載について当合議体が付した。以下同様。） 「【請求項１】 タングステン層を有するタングステンシートであって、 前記タングステン層は、バインダ樹脂と、前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子とを有し、 前記タングステン層におけるタングステンの組成量は、７０重量％以上であり、 前記複数のタングステン粒子の平均粒径は、１μｍより大きく、１５μｍ未満である、タングステンシート。」 「【請求項４】 前記複数のタングステン粒子の平均粒径は、５μｍ以上１０μｍ以下である、 請求項１～３のいずれか１項に記載のタングステンシート。 【請求項５】 前記複数のタングステン粒子の平均粒径は、９μｍ±１０％である、 請求項１～３のいずれか１項に記載のタングステンシート。」 「【０００８】 上記目的を達成するために、本発明に係るタングステンシートの一態様は、タングステン層を有するタングステンシートであって、前記タングステン層は、バインダ樹脂と、前記バインダ樹脂に分散されたタングステン粒子とを有し、前記タングステン層におけるタングステンの組成量は、７０重量％以上であり、前記タングステン粒子の平均粒径は、１μｍより大きく、１５μｍ未満である。」 「【００２１】 タングステン粒子１２は、純タングステン（純度９９．９９質量％以上）によって構成されている。バインダ樹脂１１内に分散されたタングステン粒子１２（タングステン粉末）の平均粒径は、１μｍよりも大きく、１５μｍ未満であるとよく、好ましくは３μｍ以上１２μｍ以下であり、より好ましくは５μｍ以上１０μｍ以下であり、特に、９μｍ±１０％であるとよい。本実施の形態において、バインダ樹脂１１内に分散されたタングステン粒子１２の平均粒径φは、９μｍである。タングステン粒子１２は、例えば、三酸化タングステン粉を水素雰囲気下で水素還元することによって得ることができる。 【００２２】 なお、本明細書において、タングステン粒子１２（タングステン粉末）の平均粒径とは、例えばレーザー回折・散乱方式での粒度分布測定機により求めた粒径のメジアン値である。タングステン粉末については一般的にフィッシャー法（ＦＳＳＳ）により求められることが多いが、この方法での測定値とは必ずしも一致しない。したがって、図１に示すように、タングステン層１０内に分散された複数のタングステン粒子１２については、各々の粒径が全て一致しているとは限らない。また、タングステン粒子１２の形状も不定形であり、球状に限るものではない。つまり、図１において、タングステン粒子１２は模式的に示されている。このことについては、後述の図８及び図９でも同様である。」 「【００３１】 本実施の形態における混合溶液１３では、熱可塑性樹脂溶液１１Ａとして、水溶性の熱可塑性樹脂のアクリル酸エステルと水と助剤とによって構成されたエマルジョンを用い、タングステン粉末１２Ａとして、平均粒径φが９μｍのタングステン粒子１２を用いた。この場合、成形後のタングステン層１０のタングステンの組成量が９５重量％となるように、混合溶液１３の固形分を８５重量％とした。なお、熱可塑性樹脂溶液１１Ａに含まれる助剤として、混合溶液１３の粘度を調整する粘度調整剤を用いた。また、混合溶液１３には、その他に硬化剤又は架橋剤等の添加剤が含まれていてもよい。」 「【００３７】 各タングステンシート１におけるＸ線遮蔽率の測定は、「ＪＩＳ Ｔ ６１３３１－１ 診断用Ｘ線に対する防護用具－第１部：材料の減弱特性の決定方法」に準じて行った。また、タングステンシート１は、三層構造であり、第１基材層２１の厚さｔ１及び第２基材層２２の厚さｔ２は、０．０４ｍｍとし、タングステン粒子１２の平均粒径φは９μｍとした。」 「【００４７】 しかしながら、タングステン層におけるタングステンの組成量を高くしようとしてタングステン粒子の粒径を大きくしたりタングステン粒子の量を増やしたりしたりして実際にタングステンシートを作製してみたところ、タングステン粒子の粒径サイズによっては、薄くて柔軟性を有するタングステンシートを得ることが難しいことが分かった。 【００４８】 具体的には、図８に示すように、平均粒径φが１５μｍと比較的に粒径サイズが大きなタングステン粒子１２Ｘを用いてタングステンの組成量が７０重量％以上のタングステン層１０Ｘを有するタングステンシート１Ｘを作製した場合、得られたタングステンシート１Ｘは、柔軟性を有しておらず、曲げたときに割れてしまった。これは、タングステンの組成量が７０重量％以上のタングステン層１０Ｘは金属質になっており、タングステン粒子１２Ｘとバインダ樹脂１１との接触部分が少ないために、タングステン層１０Ｘが脆くなったからであると考えられる。 【００４９】 しかも、平均粒径が大きなタングステン粒子１２Ｘを用いてタングステンの組成量が７０重量％以上のタングステン層１０Ｘを成形すると、タングステン粒子１２Ｘの平均粒径が大きいために、タングステンシート１Ｘ（タングステン層１０Ｘ）の厚みが厚くなってしまい、薄いタングステンシートを得ることが難しかった。 【００５０】 一方、図９に示すように、平均粒径φが１μｍと比較的に粒径サイズが小さなタングステン粒子１２Ｙを用いてタングステンの組成量が７０重量％以上のタングステン層１０Ｙを有するタングステンシート１Ｙを作製した場合、タングステン粒子１２Ｙがバインダ樹脂１１内で密な状態で存在せずに、バインダ樹脂１１がタングステン粒子１２Ｙ同士の間に入り込みすぎる状態になってしまうことが判明した。つまり、タングステン粒子１２Ｙとバインダ樹脂１１との絡みが多すぎる状態になってしまうことが分かった。 【００５１】 この原因を調べるために、平均粒径φが１μｍ、９μｍ、１５μｍのタングステン粒子について、タングステン粒子（タングステン粉末）と水とが入ったメスシリンダを混合して一日放置する実験を行った。図１０は、その実験結果を模式的に示している。なお、図１０では、メスシリンダ内にタングステン粒子が存在する領域（タングステン粒子存在領域１２Ｒ）を散点状のハッチングで示している。 【００５２】 図１０に示すように、タングステン粒子の平均粒径φが９μｍの場合は、タングステン粒子はメスシリンダの下方に凝集して沈降し、タングステン粒子存在領域１２Ｒは、メスシリンダの下方に存在していた。なお、平均粒径φが１０μｍのタングステン粒子についても同様の実験を行ったところ、タングステン粒子の平均粒径φが９μｍの場合と同様の結果が得られた。 【００５３】 一方、タングステン粒子の平均粒径φが１５μｍの場合は、タングステン粒子がメスシリンダの下方に凝集して沈降せず、平均粒径φが９μｍのタングステン粒子の場合と比べて、メスシリンダ内のタングステン粒子存在領域１２Ｒが広くなった。これは、タングステン粒子の粒径サイズが大きくなったために、タングステン粒子を含む溶液がエマルジョン状態にならなかったから等の理由が考えられる。 【００５４】 また、タングステン粒子の平均粒径φが１μｍの場合も、タングステン粒子がメスシリンダの下方に凝集して沈降せず、平均粒径φが９μｍのタングステン粒子と比べて、メスシリンダ内のタングステン粒子存在領域１２Ｒが広くなった。この場合、タングステン粒子存在領域１２Ｒにおいて、タングステン粒子が溶液中に浮遊している状態になっていることが観察された。このように、タングステン粒子の粒径サイズが小さいにも関わらずタングステン粒子が溶液中に広範囲にわたって分布する理由は、タングステン粒子の粒径サイズが小さいために、タングステン粒子があまり沈降せずに溶液中に浮遊しているからであると考えられる。 【００５５】 この実験結果により、平均粒径φが小さいタングステン粒子によって構成された混合溶液１３を用いてタングステン層を成形すると、図９に示すように、タングステン粒子１２Ｙとバインダ樹脂１１との絡みが多すぎる状態となり、タングステン粒子１２Ｙがバインダ樹脂１１内で密に存在しない状態で分布してしまうのではないかと推測される。この結果、平均粒径φが小さいタングステン粒子を用いて所定値以上のＸ線遮蔽率を有するタングステンシートにするには、タングステンシートの厚みを厚くせざるを得なくなる。 【００５６】 以上のように、本願発明者の検討結果によれば、タングステン粒子と水溶性の熱可塑性樹脂との混合溶液によってタングステンの組成量が高いタングステン層を成形する場合には、タングステン粒子の粒径は大きすぎても小さすぎても薄くて柔軟性を有するタングステンシートを得ることができないことが分かった。つまり、タングステンの組成量が高いタングステン層であるにも関わらず薄くて柔軟性を有するタングステンシートを得るには、タングステン粒子の粒径サイズを適切に選択する必要があることが分かった。 【００５７】 具体的には、本願発明者らの実験及び検討によれば、タングステン層１０におけるタングステンの組成量が７０％以上の場合には、タングステン層１０における複数のタングステン粒子１２の平均粒径が１μｍを下回ると、タングステン層１０の厚みが急激に厚くなってしまい、薄いタングステンシート１を得ることが難しくなることが分かった。一方、タングステン層１０における複数のタングステン粒子１２の平均粒径が１５μｍを上回ると、タングステン層１０が脆くなって柔軟性を有するタングステンシート１を得ることが難しくなることが分かった。 【００５８】 そこで、本実施の形態に係るタングステンシート１では、タングステン層１０における複数のタングステン粒子１２の平均粒径を、１μｍよりも大きく、１５μｍ未満としている。 【００５９】 この構成により、タングステン層１０におけるタングステンの組成量が７０％以上であっても、薄くて柔軟性を有するタングステンシート１を得ることができる。 【００６０】 また、本実施の形態に係るタングステンシート１において、タングステン層１０におけるタングステンの組成量は、８０重量％以上、より好ましくは、９０重量％以上であるとよい。 【００６１】 同じ厚さのタングステンシートであれば、タングステン層１０におけるタングステンの組成量が高ければ高いほど、Ｘ線遮蔽率を高くすることができる。その一方で、タングステン層１０におけるタングステンの組成量が高くなると、タングステン層１０が金属質になってしまい、薄くて柔軟性を有するタングステンシートを得にくくなるが、複数のタングステン粒子１２の平均粒径を１μｍ～１５μｍ以下にすることで、薄くて柔軟性を有するタングステンシート１を容易に得ることができる。 【００６２】 特に、タングステンの組成量（タングステン含有比率）が９０重量％以上の高密度のタングステンシート１は、薄くて柔軟性に富み、かつ、高いＸ線遮蔽率を確保することができるので、稼動域の大きい防護服等の生地としての利用が可能になる。 【００６３】 この場合、複数のタングステン粒子１２の平均粒径は、５μｍ以上１０μｍ以下であるとよい。本願発明者らの実験によれば、タングステン粒子１２の平均粒径φを５μｍ以上１０μｍ以下にすることで、タングステンがより高密度で薄いタングステン層１０を容易に成形することができることが分かった。つまり、これまでは、タングステンの組成量（含有比率）を高くしてタングステンを高密度にすると、薄くて柔軟性を有するタングステンシートを作製することは困難であると考えられていたが、本願発明者らの実験により、タングステン粒子１２の平均粒径φを一定の範囲に絞ることで、タングステンの組成量が高くても、薄いタングステンシートが得られることが分かった。 【００６４】 特に、タングステンの組成量が９０重量％を超えると（例えば９５％重量）、薄いタングステンシートを作製することは極めて困難であったが、本願発明者らが鋭意検討した結果、タングステン粒子１２の平均粒径を５μｍ以上１０μｍ以下にすることで、タングステンの組成量が９０重量％を超えていても、薄くて柔軟性を有するタングステンシート１を作製できることを見出した。 【００６５】 さらに、複数のタングステン粒子１２の平均粒径は、９μｍ±１０％であるとよい。本願発明者らの実験によれば、平均粒径φが９μｍのタングステン粒子１２を用いてタングステン層を形成することで、タングステンが高密度で且つ最も薄くて柔軟性を有するタングステン層１０を成形することができることが分かった。また、タングステン粒子１２の平均粒径φが多少ばらついても同様の効果が得られることも分かった。したがって、複数のタングステン粒子１２の平均粒径を±１０％にすることで、タングステン層１０におけるタングステンの組成量が９０重量％以上であっても、薄くて柔軟性を有するタングステンシート１を容易に作製することができた。」 イ 上記アによれば、出願当初の明細書等には、下記の技術的事項が記載されていると認められる。 (ア) タングステン粒子１２の平均粒径を５μｍ以上１０μｍ以下にすることで、タングステンの組成量が９０重量％を超えていても、薄くて柔軟性を有するタングステンシート１を作製できること。（【００６４】） (イ) 平均粒径φが９μｍのタングステン粒子１２を用いてタングステン層を形成することで、タングステンが高密度で且つ最も薄くて柔軟性を有するタングステン層１０を成形することができ、タングステン粒子１２の平均粒径φが多少ばらついても同様の効果が得られ、複数のタングステン粒子１２の平均粒径を９μｍ±１０％にすることで、タングステン層１０におけるタングステンの組成量が９０重量％以上であっても、薄くて柔軟性を有するタングステンシート１を容易に作製することができること。（【００６５】） (３) 新規事項についての判断 ア 当審の判断 本件補正１の「前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子の粒径は、９μｍ±１０％であ（る）」との補正事項は、タングステン粒子の平均粒径の範囲ではなく、粒径の範囲、すなわち粒度分布が９±１０％であるとの技術的事項を明らかにするものであるといえる。 そして、上記２のとおり、出願当初の明細書等には、タングステン粒子１２の平均粒径を９μｍ±１０％にすることで、タングステンの組成量が９０重量％以上であっても、薄くて柔軟性を有するタングステンシートを容易に作製することができるとの技術的事項が記載されているものの、「前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子の粒径は、９μｍ±１０％であ（る）」こと、すなわち、タングステン粒子の粒度分布が９μｍ±１０％であるとの技術的事項は記載されていないし、自明な事項とも認められない。 さらにいえば、出願当初の明細書等には、令和５年９月２２日に提出された意見書において請求人が主張する、「このような粒度分布のタングステン粒子群を用いることで、例えば、粒径９μｍジャストのタングステン粒子同士の間隙に、粒径９μｍ未満のタングステン粒子が入り込む現象が生じて、タングステン粒子の嵩密度を高くすることができる」との技術上の意義に関する記載もないばかりか、タングステン粒子の粒度分布に言及する記載自体見当たらない。 よって、本件補正１は、出願当初の明細書等の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、タングステン粒子の粒度分布に関する新たな技術的事項を導入するものであるから、出願当初の明細書等に記載した事項の範囲内になされたものとはいえない。 イ 審判請求人の主張について (ア) 審判請求人の主張内容 審判請求人は、本件補正１により、令和５年１１月２日付け拒絶理由通知書において新規事項の追加が指摘された「前記複数のタングステン粒子の各々は、平均粒径を１つの所定値ａ［μｍ］とするタングステン粒子であり」との構成が削除され、これにより、新規事項の追加に関する拒絶理由は解消された旨主張する。 (イ) 審判請求人の主張についての検討 本件補正１により、「前記複数のタングステン粒子の各々は、平均粒径を１つの所定値ａ［μｍ］とするタングステン粒子であり」との構成が削除されたとしても、「前記バインダ樹脂に含まれる複数のタングステン粒子の粒径は、９μｍ±１０％であ（る）」との補正事項が出願当初の明細書等に記載した事項の範囲内においてなされたものとはいえないことは上記(１)で説示したとおりであるから、審判請求人の上記主張は、採用することができない。 (４) むすび 以上のとおり、本件補正１は、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たすものではないから、同法第１５９条第１項により読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。 よって、上記補正の却下の決定の結論のとおり決定する。 第３ 令和５年１１月２日付け拒絶理由について １ 請求項１の記載 本件補正１は上記のとおり却下されたので、本願の特許請求の範囲における請求項１の記載は、第２の１(２)に記載したとおりのものである。 ２ 当審が通知した拒絶理由（最後）の概要 令和５年１１月２日付けの当審による拒絶理由（最後）の概要は、令和５年９月２２日の手続補正（以下「本件補正２」という。）における「前記複数のタングステン粒子の各々は、平均粒径を１つの所定値ａ［μｍ］とするタングステン粒子であり、所定値ａは、５μｍ以上１０μｍ以下の範囲内の値であり、前記バインダ樹脂に含まれる前記複数のタングステン粒子の粒径は、ａ［μｍ］±１０％であ（る）」との補正事項は、出願当初の明細書等に記載した事項の範囲内でしたものではないから、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていない、というものである。 ３ 本件補正２の適否 (１) 本件補正２の内容 本件補正２は、本件補正２前（令和４年１０月１４日になされた手続補正後）の請求項１の「前記複数のタングステン粒子の平均粒径は、１μｍより大きく、１５μｍ未満であり、」との発明特定事項を、「前記複数のタングステン粒子の各々は、平均粒径を１つの所定値ａ［μｍ］とするタングステン粒子であり、前記所定値ａは、５μｍ以上１０μｍ以下の範囲内の値であり、前記バインダ樹脂に含まれる前記複数のタングステン粒子の粒径は、ａ［μｍ］±１０％であり、」と補正する補正事項を含むものである。 (２) 当審の判断 本件補正２の「バインダ樹脂に含まれる前記複数のタングステン粒子の粒径は、ａ［μｍ］±１０％であ（る）」との補正事項は、タングステン粒子の平均粒径の範囲ではなく、粒径の範囲、すなわち粒度分布が平均粒径の所定値ａ±１０％であるとの技術的事項を明らかにするものであるといえる。 そして、上記第２の２(２)イのとおり、出願当初の明細書等には、タングステン粒子１２の平均粒径を９μｍ±１０％にすることで、タングステンの組成量が９０重量％以上であっても、薄くて柔軟性を有するタングステンシートを容易に作製することができるとの技術的事項が記載されているものの、「バインダ樹脂に含まれる前記複数のタングステン粒子の粒径は、ａ［μｍ］±１０％であ（る）」こと、すなわち、タングステン粒子の粒度分布が平均粒径の所定値ａ±１０％であるとの技術的事項は記載されていないし、自明な事項とも認められない。 さらにいえば、出願当初の明細書等には、令和５年９月２２日に提出された意見書において請求人が主張する、「このような粒度分布のタングステン粒子群を用いることで、例えば、粒径９μｍジャストのタングステン粒子同士の間隙に、粒径９μｍ未満のタングステン粒子が入り込む現象が生じて、タングステン粒子の嵩密度を高くすることができる」との技術上の意義に関する記載もないばかりか、タングステン粒子の粒度分布の範囲に言及する記載自体見当たらない。 よって、本件補正２は、出願当初の明細書等の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、タングステン粒子の粒度分布に関する新たな技術的事項を導入するものであるから、出願当初の明細書等に記載した事項の範囲内になされたものとはいえない。 第４ むすび 以上のとおり、令和５年９月２２日に提出された手続補正書でした補正は、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていないから、本願は、拒絶されるべきものである。 よって、結論のとおり審決する。