2021-700931

特許第６８５３４２４号（以下、「本件特許」という。）の請求項１～４に係る特許についての出願は、２０２０年（令和２年）９月４日（優先権主張 令和１年１１月１３日 日本国）を国際出願日とする出願であって、令和３年３月１５日にその特許権の設定登録がされ、同年同月３１日に特許掲載公報が発行されたものである。

そして、本件特許の請求項１～４に係る特許に対して、令和３年９月２９日に特許異議申立人大矢真紀子（以下、「申立人」という。）による特許異議の申立てがされたものである。

１ 甲１の記載事項、甲１－１発明及び甲１－２発明

（１）甲１の記載事項

甲１には、以下の記載がある（当審注：「…」は省略を表す。下線は当審によるもの。当審訳は、申立人が提出した「甲第１号証 クレームの機械翻訳」及び「甲第１号証 明細書の機械翻訳」を参考にした。以下、同様である。）。

ア「1. A process for cooling and drying wet chlorine gas by contacting said wet gas with sulfuric acid in at least two drying towers in series which comprises the steps of:

(a) feeding wet chlorine gas to a first drying tower,

(b) contacting in said first drying tower said wet chlorine gas with sulfuric acid to remove water and produce a partially dry chlorine gas,

(c) feeding said partially dry chlorine gas to the final drying tower,

(d) contacting in said final drying tower said partially dry chlorine gas with concentrated sulfuric acid to produce a dry chlorine gas containing less than about 10 parts per million by weight of water, having a temperature of from about 12°to about 16°C., and

(e) feeding said cool, dry chlorine gas to a compressor without intermediate cooling between steps (d) and (e).

2. The process of claim 1 in which said wet chlorine gas contains greater than about 4,000 parts per million by weight of water.

3. The process of claim 2 in which said sulfuric acid fed to said first drying tower is at a concentration of from about 85 to about 90 percent by weight of H2SO4.

4. The process of claim 2 in which prior to step c, said partially dry chlorine gas is fed to an intermediate drying tower to contact said partially dry chlorine gas with sulfuric acid to produce a substantially dry chlorine gas containing less than about 100 parts per million by weight of water.

5. The process of claims 3 or 4 in which said concentrated sulfuric acid has a concentration of from about 93 to about 98 percent by weight of H2SO4 and is at a temperature of from about 12°to about 16°C.」（請求項）

（当審訳：請求項１．直列の少なくとも2つの乾燥塔において湿った塩素ガスを硫酸と接触させることによって湿った塩素ガスを冷却および乾燥するための以下のステップを含むプロセス：

(a)湿った塩素ガスを第1の乾燥塔に供給するステップ、

(b)水を除去し部分的に乾燥した塩素ガスを生成するため、前記第1の乾燥塔内で湿った塩素ガスを硫酸と接触させるステップ、

(c)前記部分的に乾燥した塩素ガスを最終乾燥塔に供給するステップ、

(d)約12℃から約16℃の温度において約10ppm未満の水を含む乾燥塩素ガスを生成するため、前記最終乾燥塔内で、前記部分的に乾燥した塩素ガスを濃硫酸と接触させるステップ、

(e)ステップ(d)と(e)の間で中間冷却することなく、前記低温の乾燥塩素ガスをコンプレッサーに供給するステップ。

請求項２．前記湿った塩素ガスが約4000ppmを超える水を含む、請求項1に記載のプロセス。

請求項３．前記第1の乾燥塔に供給される前記硫酸が、約85から約90重量パーセントのH2S04の濃度である、請求項2に記載のプロセス。

請求項４．ステップcの前に、前記部分的に乾燥した塩素ガスを中間乾燥塔に供給して、前記部分的に乾燥した塩素ガスを硫酸と接触させて、約100ppm未満の水を含む実質的に乾燥した塩素ガスを生成する、請求項2に記載のプロセス。

請求項５．前記濃硫酸が、約93から約98重量パーセントのH2SO4の濃度を有し、約12℃から約16℃の温度である、請求項3または4に記載のプロセス。）

イ「This invention relates to the drying of gaseous chlorine. More specifically, this invention relates to a process for drying gaseous chlorine with strong sulfuric acid.

To be sold commercially, chlorine gas, as produced by the electrolysis of alkali metal chlorides in electrolytic cells, is usually converted to the liquid form. The gas produced in the cells is both hot and wet and prior to compression and liquefaction is cooled and dried.

Various processes have been developed for drying and cooling chlorine gas, prior to the compression stage, which employ strong sulfuric acid as the drying agent. Many of these processes employ additional cooling agents to reduce the amount of sulfuric acid required. Other processes dry the gas and then apply cooling just before the gas is compressed. Employment of either of these two processes results in considerable expenditures for energy and capital requirements for equipment such as the compressor.

It is an object of the present invention to provide an improved process for cooling and drying chlorine gas prior to its compression.」（１欄５～２６行）

（当審訳：本発明は、ガス状塩素の乾燥に関する。より具体的には、本発明は、ガス状塩素を強硫酸で乾燥させるための方法に関する。

商業的に販売されるために、電解槽内のアルカリ金属塩化物の電気分解によって生成される塩素ガスは、通常、液体の形に変換される。セル内で生成されたガスは高温と湿潤の両方であり、圧縮と液化の前に冷却されて乾燥される。

圧縮段階の前に、乾燥剤として強硫酸を使用する塩素ガスを乾燥および冷却するための様々なプロセスが開発されてきた。これらのプロセスの多くは、必要な硫酸の量を減らすために追加の冷却剤を使用する。他のプロセスでは、ガスを乾燥させてから、ガスが圧縮される直前に冷却を適用する。これらの2つのプロセスのいずれかを採用すると、コンプレッサーなどの機器に必要なエネルギーと資本要件にかなりの費用がかかる。

本発明の目的は、塩素ガスを圧縮する前に冷却および乾燥するための改善されたプロセスを提供することである。）

ウ「In the FIGURE, hot, wet chlorine gas is received from a group of electrolytic cells (not shown) and passed through primary cooler 10, secondary cooler 12 and mist eliminator 14. From mist eliminator 14, the chlorine gas is fed to the lower part of first drying tower 16 where it flows countercurrently through concentrated sulfuric acid to partially dry the gas by removing water. Sulfuric acid is introduced through line 21 from second drying tower 22. A portion of the sulfuric acid flows out the bottom of drying tower 16 and passes through heat exchanger 20 and is returned to the top portion of drying tower 16. Another portion of the sulfuric acid flows from the bottom of the first drying tower 16 through line 37 into weak acid receiver 38. Partially dried Cl2 gas leaves the top of drying tower 16 and is fed through line 19 to the lower part of second drying tower 22. Contact with countercurrently flowing concentrated sulfuric acid in second drying tower 22 further dries the Cl2 gas which exits from the top through line 23. A portion of the sulfuric acid is removed from the bottom of second drying tower 22 through line 25, passed through heat exchanger 24 and recirculated to the top of second drying tower 22 for contacting and drying chlorine gas. Another portion of the sulfuric acid flows from the bottom of second drying tower 22 through line 21 to first drying tower 16. Additional sulfuric acid is supplied to second drying tower 22 from final drying tower 28 via line 35. Within final drying tower 28, the chlorine gas flows countercurrently to concentrated sulfuric acid which has been fed to the top of final drying tower 28 after being cooled by heat exchanger 30. The cooled, dried chlorine gas leaves the top of final drying tower 28, passes through line 27 to mist eliminator 32, and enters compressor 34 through line 29 at the temperature at which it is to be compressed. A portion of the cooled acid from final tower 28 flows directly to second drying tower 22 through line 35. Fresh sulfuric acid, at ambient temperatures, is supplied by tank 36 to final drying tower 28 through line 33.」（１欄４７行～２欄１８行）

（当審訳：図では、高温で湿った塩素ガスが電解槽のグループ（図示せず）から受け取られ、一次冷却器10 、二次冷却器12 、およびミストエリミネーター14を通過する。ミストエリミネーター14から、塩素ガスは、第1の乾燥塔16の下部に供給され、そこで濃硫酸を通って向流し、水を除去することによってガスを部分的に乾燥させる。硫酸は、第2の乾燥塔22からライン21を介して導入される。硫酸の一部は、乾燥塔16の底部から流出し、熱交換器20を通過して、乾燥塔16の上部に戻される。硫酸の別の部分は、第1の乾燥塔16の底部からライン37を通って弱酸レシーバー38に流れる。部分的に乾燥されたC12ガスは、乾燥塔16の上部を出て、ライン19を通って第2の乾燥塔22の下部に供給される。第2の乾燥塔22内で向流で流れる渡硫酸との接触は、上部からライン23を通って出るCl2ガスをさらに乾燥させる。硫酸の一部は、ライン25を介して第2の乾燥塔22の底部から除去され、熱交換器24を通過し、塩素ガスに接触して乾燥するために第2の乾燥塔22の上部に再循環される。硫酸の別の部分は、第2の乾燥塔22の底部からライン21を通って第1の乾燥塔16に流れる。追加の硫酸は、ライン35を介して最終乾燥塔28から第2の乾燥塔22に供給される。最終乾燥塔28内で、塩素ガスは、熱交換器30によって冷却された後、最終乾燥塔28の上部に供給された濃硫酸に向流で流れる。冷却され、乾燥された塩素ガスは、最終乾燥塔28の上部を出て、ライン27を通過してミストエリミネーター32に到達し、圧縮される温度でライン29を通って圧縮機34に入る。最終塔28からの冷却された酸の一部は、ライン35を通って第2の乾燥塔22に直接流れる。周囲温度の新鮮な硫酸は、タンク36によってライン33を介して最終乾燥塔28に供給される。）

エ「EXAMPLE

Wet chlorine gas produced in a group of electrolytic cells is passed through a primary cooler and a secondary cooler and then through a mist eliminator. Fed to a first drying tower at the rate of 9,000 cubic feet per minute, the gas was at a temperature of 15.6°C. and contained 95 percent by volume of Cl2 and about 4,800 parts per million by weight of water. Sulfuric acid (87 percent by weight of H2SO4) at a temperature of 37.8°C. was introduced into the first drying tower from the second drying tower countercurrently to the gas flow. Following the first stage drying, the gas, at a temperature of 37.8°C. and having a water content of about 980 parts per million, was fed to a second drying tower. Spent sulfuric acid was removed at the bottom of the first drying tower at a concentration of 70 percent by weight of H2SO4 and a temperature of 39.2°C. A portion of this spent acid was passed through a heat exchanger, cooled by plant cooling water and recirculated to the first drying tower at a temperature of 37.8°C. A second portion of the spent acid was passed from the first drying tower into a spent acid receiver. In the second drying tower, concentrated H2SO4 (92 percent by weight of H2SO4) at a temperature of 37.8°C. was similarly passed countercurrently to the gas flow. Upon exiting from the second drying tower, the gas had a water content of about 22 parts per million by weight and was fed to a third drying tower. Sulfuric acid (93 percent by weight of H2SO4) at ambient temperature was introduced to the acid inventory in the third drying tower. This acid inventory was circulated through a plate heat exchanger. Chilled water at a temperature of 4.4°C. was also circulated through the heat exchanger. The circulation rates for the H2SO4 and chilled water were maintained to cool the H2SO4 to a temperature of 12.8°C. while increasing the water temperature to 10°C. The cooled H2SO4 was fed to the third drying tower where it cooled the chlorine gas to a temperature of 15.6°C. while reducing the water content to less than 10 parts per million. Dried Cl2 gas was passed from the third drying tower to a mist eliminator and then introduced directly into a compressor.」（３欄３０行～４欄１７行）

（当審訳：例

電解槽のグループで生成された湿った塩素ガスは、一次冷却器と二次冷却器を通過し、次にミストエリミネーターを通過する。毎分9,000立方フィートの速度で最初の乾燥塔に供給されたガスは、15.6℃の温度であり、95体積パーセントのCl2および約4,800ppmの水を含んでいた。37.8℃の温度の硫酸（87重量パーセントのH2SO4）が、ガス流に向流して、第2の乾燥塔から第1の乾燥塔に導入された。第1段階の乾燥に続いて、37.8℃の温度で、約980ppmの含水量を有するガスが、第2の乾燥塔に供給された。使用済み硫酸は、第1の乾燥塔の底部で、70重量パーセントのH2S04の濃度および39.2℃の温度で除去された。この使用済み酸の一部は、熱交換器を通過し、プラント冷却水によって冷却された。そして、37.8℃の温度で第1の乾燥塔に再循環させた。使用済み酸の第2の部分を、第1の乾燥塔から使用済み酸レシーバーに通した。第2の乾燥塔において、37.8℃の温度で濃縮されたH2SO4（H2SO4の92重量パーセント）が同様にガス流に向流で流された。第2の乾燥塔を出ると、ガスは約22ppmの含水量を有し、第3の乾燥塔に供給された。周囲温度の硫酸(H2S04の93重量パーセント）が、3番目の乾燥塔の酸インベントリーに導入された。この酸の在庫は、プレート式熱交換器を介して循環された。4.4℃の温度の冷水も熱交換器を通して循環させた。H2S04と冷水の循環速度を維持して、H2S04を12.8℃の温度に冷却し、水温を10℃に上げた。冷却されたH2S04は、3番目の乾燥塔に供給され、そこで冷却された。塩素ガスを15.6℃の温度に保ちながら、水分含有量を10ppm未満に減らす。乾燥したCl2ガスは、3番目の乾燥塔からミストエリミネーターに送られ、コンプレッサーに直接導入された。）

オ「

［図：0001384209000001.jpg］

」（FIGURE）

（２）甲１に記載された発明

ア 甲１－１発明

（ア）甲１には、上記（１）アの請求項１によれば、「直列の少なくとも2つの乾燥塔において湿った塩素ガスを硫酸と接触させることによって湿った塩素ガスを冷却および乾燥するための」「プロセス」であって、「(a)湿った塩素ガスを第１の乾燥塔に供給するステップ」、「(b)水を除去し部分的に乾燥した塩素ガスを生成するため、前記第1の乾燥塔内で湿った塩素ガスを硫酸と接触させるステップ」、「(c)前記部分的に乾燥した塩素ガスを最終乾燥塔に供給するステップ」、「(d)約12℃から約16℃の温度において約10ppm未満の水を含む乾燥塩素ガスを生成するため、前記最終乾燥塔内で、前記部分的に乾燥した塩素ガスを濃硫酸と接触させるステップ」、「(e)ステップ(d)と(e)の間で中間冷却することなく、前記低温の乾燥塩素ガスをコンプレッサーに供給するステップ」、を含むことが記載されているといえる。

（イ）甲１には、上記（１）アの請求項１を引用する請求項２によれば、「前記湿った塩素ガスが約4000ppmを超える水を含む」ことが記載されている。

（ウ）甲１には、上記（１）アの請求項１、請求項２を直列的に引用する請求項３によれば、「第１の乾燥塔に供給される前記硫酸が、約85から約90重量パーセントのH2S04の濃度である」ことが記載されている。

また、請求項１、請求項２を直列的に引用する請求項４によれば、「ステップcの前に、前記部分的に乾燥した塩素ガスを中間乾燥塔に供給して、」「実質的に乾燥した塩素ガスを生成」することが記載されているといえる。

さらに、請求項５によれば、請求項１のステップ(d)において、「塩素ガス」と接触させる「濃硫酸」の濃度が、約93から約98重量パーセントであり、約12℃から約16℃の温度であることが理解できる。

（エ）上記（１）ウの「硫酸の一部は、（第１の）乾燥塔16の底部から流出し、熱交換器20を通過して、（第１の）乾燥塔16の上部に戻される。」（当審注：カッコによる付記は当審によるもの。）、「硫酸の別の部分は、第２の乾燥塔22の底部からライン21を通って第１の乾燥塔16に流れる。」との記載及び同オの図によれば、第２の乾燥塔（当審注：請求項４の記載によると「中間乾燥塔」。以下、同様である。）で使用された硫酸の一部が、第１の乾燥塔で再利用されていると理解できる。

（オ）上記（１）ウの「硫酸の一部は、ライン25を介して第２の乾燥塔22の底部から除去され、熱交換器24を通過し、塩素ガスに接触して乾燥するために第２の乾燥塔22の上部に再循環される。」、「追加の硫酸は、ライン35を介して最終乾燥塔28から第２の乾燥塔22に供給される。」との記載及び同オの図によれば、最終乾燥塔で使用された硫酸の一部が、第２の乾燥塔（中間乾燥塔）で再利用されていると理解できる。

（カ）したがって、上記（ア）～（オ）によれば、甲１には、以下の発明（以下、「甲１－１発明」という。）が記載されているといえる。

＜甲１－１発明＞

「直列の少なくとも2つの乾燥塔において湿った塩素ガスを硫酸と接触させることによって湿った塩素ガスを冷却および乾燥するためのプロセスであって、

(a)湿った塩素ガスを第１の乾燥塔に供給する、ステップ、

(b)水を除去し部分的に乾燥した塩素ガスを生成するため、前記第１の乾燥塔内で湿った塩素ガスを硫酸と接触させる、ステップ、

(c)前記部分的に乾燥した塩素ガスを最終乾燥塔に供給する、ステップ、

続きを表示（全13行）

(d)約12℃から約16℃の温度において約10ppm未満の水を含む乾燥塩素ガスを生成するため、前記最終乾燥塔内で、前記部分的に乾燥した塩素ガスを濃硫酸と接触させる、ステップ、

(e)ステップ(d)と(e)の間に中間冷却することなく、前記低温の乾燥塩素ガスをコンプレッサーに供給する、ステップ、

を含むプロセスであって、

前記湿った塩素ガスが約4000ppmを超える水を含み、

前記第1の乾燥塔に供給される前記硫酸が、約85から約90重量パーセントのH2S04の濃度であり、

ステップ(c)の前に、前記部分的に乾燥した塩素ガスを中間乾燥塔に供給して、前記部分的に乾燥した塩素ガスを硫酸と接触させて、約100ppm未満の実質的に乾燥した塩素ガスを生成し、

前記濃硫酸が、約93から約98重量パーセントのH2SO4の濃度を有し、約12℃から約16℃の温度である、プロセスであって、

中間乾燥塔で使用された硫酸の一部が第1の乾燥塔で再利用され、

最終乾燥塔で使用された硫酸の一部が中間乾燥塔で再利用される、プロセス。」

イ 甲１－２発明

また、以下（ア）～（オ）で述べるとおり、甲１には、甲１－１発明において「中間乾燥塔」が構成として含まれない「プロセス」に関する発明も記載されている。

（ア）甲１には、上記ア（ア）で検討したとおりの（「中間乾燥塔」が構成として含まれない）「プロセス」が記載されているといえる。

（イ）甲１には、上記ア（イ）で検討したとおり、「前記湿った塩素ガスが約4000ppmを超える水を含む」ことが記載されている。

（ウ）甲１には、上記ア（ウ）で検討したとおり、「第1の乾燥塔に供給される前記硫酸が、約85から約90重量パーセントのH2S04の濃度である」ことが記載されているといえる。

また、上記（１）アの請求項５によれば、請求項１のステップ(d)において、「塩素ガス」と接触させる「濃硫酸」の濃度が約93から約98重量パーセントであり、約12℃から約16℃の温度であることが理解できる。

（エ）甲１には、上記ア（エ）で検討したとおり、「第２の乾燥塔」（中間乾燥塔）で使用された硫酸は「第１の乾燥塔」で再利用され、上記ア（オ）で検討したとおり、「最終乾燥塔」で使用された硫酸は「第２の乾燥塔」（中間乾燥塔）で再利用される構成が記載されているといえる。

これによれば、特定の乾燥塔で使用した硫酸を前段の乾燥塔に供給することが理解できるから、「第１の乾燥塔」及び「最終乾燥塔」からなる構成であって、「第２の乾燥塔」（中間乾燥塔）を備えない構成である場合、「最終乾燥塔」で使用された硫酸の一部は「第１の乾燥塔」で再利用される構成が記載されていると理解できる。

（オ）したがって、上記（ア）～（エ）によれば、甲１には、以下の発明（以下、「甲１－２発明」という。）が記載されているといえる。

＜甲１－２発明＞

「直列の少なくとも2つの乾燥塔において湿った塩素ガスを硫酸と接触させることによって湿った塩素ガスを冷却および乾燥するためのプロセスであって、

(a)湿った塩素ガスを第1の乾燥塔に供給する、ステップ、

(b)水を除去し部分的に乾燥した塩素ガスを生成するため、前記第1の乾燥塔内で湿った塩素ガスを硫酸と接触させる、ステップ、

(c)前記部分的に乾燥した塩素ガスを最終乾燥塔に供給する、ステップ、

続きを表示（全11行）

(d)約12℃から約16℃の温度において約10ppm未満の水を含む乾燥塩素ガスを生成するため、前記最終乾燥塔内で、前記部分的に乾燥した塩素ガスを濃硫酸と接触させる、ステップ、

(e)ステップ(d)と(e)の間に中間冷却することなく、前記低温の乾燥塩素ガスをコンプレッサーに供給する、ステップ、

を含むプロセスであって、

前記湿った塩素ガスが約4000ppmを超える水を含み、

前記第1の乾燥塔に供給される前記硫酸が、約85から約90重量パーセントのH2S04の濃度であり、

前記濃硫酸が、約93から約98重量パーセントのH2SO4の濃度を有し、約12℃から約16℃の温度である、プロセスであって、

最終乾燥塔で使用された硫酸の一部が第１の乾燥塔で再利用される、プロセス。」

２ 甲２の記載事項

（１）甲２には、以下の記載がある。

ア「【考案の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】

本考案は食塩を電気分解する際に発生する、いわゆるソーダ工業における製品である湿塩素ガスや塩酸ガス等を防食の目的で濃硫酸を用いて乾燥する乾燥塔に関する。

【０００２】

【従来の技術】

従来の乾燥塔は充填塔３～４本で構成される方式が用いられる。９６～９８ｗｔ％濃硫酸が湿塩素や塩酸（これらを代表して以下塩素と称する）中の水分により希釈されて６０～７５ｗｔ％になるように供給されるが、このようにして物質収支から決定された硫酸量は塩素ガスに比べ極めて少量であり、硫酸をワンパスで供給するのみでは充填物の表面を十分に濡らすことは不可能である。このため充填塔各塔において硫酸を自己循環させ充填物の濡れ率を向上させる必要がある。従って充填塔方式では多数の塔とポンプが必要となる。そのためこの方式では装置を設置するために大きな敷地を必要とし、建設コストも高く、維持管理も面倒である。」

３ 甲３の記載事項

（１）甲３には、以下の記載がある。

ア「【０００２】

【従来の技術】水分を含むガスから水分を除去して乾燥ガスを得る方法としては、ガスを濃硫酸と接触させる方法が挙げられ、具体的には、例えば図３に示すような乾燥塔(5)を用い、その塔底(51)からガス(6)を供給して乾燥塔(5)内の塔底(51)から塔頂(52)に向けて流通させると共に、塔頂(52)側から塔底(51)に向けて濃硫酸(7)を流通させて、塔内でガス(6)と濃硫酸(7)とを接触させる方法が挙げられる。かかる方法によれば、ガス(6)に含まれる水分は濃硫酸(71)に吸収されるので、塔頂(52)からは水分を含まない乾燥ガス(1)を得ることができる。

…

【０００９】硫酸飛沫を含む乾燥ガスは、水分含有量が物質量比（モル比）で通常１００ｐｐｍ（乾燥ガス１モルあたり水０．０００１００モル）以下、好ましくは５０ｐｐｍ（乾燥ガス１モルあたり水０．０００５０モル）以下、理想的には実質的に０であり、通常は硫酸に対して不活性なガスである。かかる乾燥ガスとしては、例えば窒素ガス、アルゴンガスなどのいわゆる不活性ガスのほか、酸素ガス、二酸化炭素ガス、塩素ガス、塩化水素ガスなどが挙げられ、これらの混合ガスであってもよい。」