2020-700944

第２ 訂正の適否についての判断

令和３年１１月５日にした訂正請求は、以下の訂正事項を含むものである。

（以下、訂正事項をまとめて「本件訂正」という。また、設定登録時の本件願書に添付した明細書及び特許請求の範囲を「本件特許明細書等」という。）

１ 訂正の内容

（１）各訂正事項について

ア 訂正事項１

訂正前の特許請求の範囲の請求項１に「（前略）・・・有機過酸化物を含まない環状オレフィン系樹脂組成物；・・・（以下略）」とあるのを、

「（前略）・・・有機過酸化物を含まず、

前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含むか、または、前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体として、スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含む環状オレフィン系樹脂組成物；・・・（以下略）」に訂正する。

イ 訂正事項２

訂正前の特許請求の範囲の請求項１の末尾に、

「ただし、ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）１００重量部と、Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は商標）２５重量部と、を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物を除く。」との記載を追記する訂正を行う。

（２）一群の請求項

訂正事項１～２に係る訂正前の請求項１～１２について、請求項２～１２はそれぞれ請求項１を直接的又は間接的に引用するものであって、訂正事項１～２によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものである。

よって、本件訂正は、一群の請求項に対してなされたものである。

２ 判断

（１）訂正事項１について

ア 訂正の目的

訂正事項１による訂正は、訂正前の請求項１における「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」について、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む」態様と、「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」のうちの「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］」以外の成分について「スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれか」の態様に特定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるといえる。

イ 新規事項の追加及び実質上の特許請求の範囲の拡張・変更

訂正事項１による訂正のうち、訂正前の請求項１における「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」について、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む」とする態様に特定する訂正は、訂正前の請求項２に「請求項１に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）中の前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の含有量が、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計量を１００質量％としたとき、４０質量％以上１００質量％以下である環状オレフィン系樹脂組成物」と記載され、「前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の含有量が、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計量を１００質量％としたとき」の「１００質量％」の場合と解することができるから、新規事項の追加に該当しない。

また、訂正前の請求項１における「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」について、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］」以外の成分について「スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれか」の態様に特定する訂正については、本件明細書の下記摘記（本ｄ）の段落【００９０】に「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）において、［Ｂ－１］以外に含まれてもよい芳香族ビニルブロックと共役ジエンブロックとが共重合したブロック共重合体またはその水素添加物としては、具体的には、スチレン・ブタジエンブロック共重合体（ＳＢ）およびその水素添加物（ＳＥＢ）、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）およびその水素添加物（ＳＥＢＳ；スチレン・エチレン／ブチレン・スチレンブロック共重合体）、スチレン・イソプレンブロック共重合体（ＳＩ）およびその水素添加物（ＳＥＰ）、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）およびその水素添加物（ＳＥＰＳ；スチレン・エチレン／プロピレン・スチレンブロック共重合体）等が挙げられる」と記載されているから、新規事項の追加に該当しない。

そして、訂正事項１による訂正は、特許請求の範囲をより限定するものであるから、特許請求の範囲の拡張・変更に当たらないことは明らかである。

（２）訂正事項２について

ア 訂正の目的

訂正事項２は、訂正前の特許請求の範囲の請求項１の「環状オレフィン樹脂組成物」の具体的な態様のうち、「ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）１００重量部と、Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は商標）２５重量部と、を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物」の態様を除外して、限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるといえる。

イ 新規事項の追加及び実質上の特許請求の範囲の拡張・変更

訂正事項２による訂正は、上記「ア 訂正の目的」で述べたとおり、訂正前の特許請求の範囲の請求項１の「環状オレフィン樹脂組成物」の具体的な態様のうち、特定の態様を除外するのみであり、新たな技術事項を導入するものではないから、新規事項の追加に該当しない。

そして、訂正事項２による訂正は、特許請求の範囲をより限定するものであるから、特許請求の範囲の拡張・変更に当たらないことは明らかである。

（３）まとめ

以上のとおりであるから、訂正事項１～２による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる目的に適合し、また、同法同条第９項において準用する同法第１２６条第５及び６項の規定に適合するから、本件訂正を認める。

第３ 特許請求の範囲の記載

上記「第２ 訂正の適否についての判断」のとおり、本件訂正は適法であるので、特許第６７０３６１１号の特許請求の範囲の記載は、訂正後の特許請求の範囲の請求項１～１２のとおりのものである（以下、請求項１～１２に記載された事項により特定される発明を「本件発明１」～「本件発明１２」といい、まとめて「本件発明」ともいう。また、本件の願書に添付した明細書については、訂正の対象ではなく、本件訂正により訂正されていないので、以下においても「本件明細書」という。）。

「【請求項１】

環状オレフィン系樹脂組成物であって、

下記の［Ａ－１］、［Ａ－２］および［Ａ－３］から選択される少なくとも一種を含み、かつ、軟化点温度（ＴＭＡ）が１２０℃以上２００℃以下である環状オレフィン系樹脂（Ａ）と、

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）と、

続きを表示（全53行）

を含み、

前記環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）および前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計を１００質量部としたとき、前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）の含有量が５０質量部以上８９質量部以下であり、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の含有量が１１質量部以上５０質量部以下であり、

前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）が、芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を含み、

ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の屈折率が１．５２０以上１．５４７以下の範囲内であり、

ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のショアＡ硬度が８５以下であり、

有機過酸化物を含まず、

前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含むか、または、前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体として、スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含む環状オレフィン系樹脂組成物；

［Ａ－１］エチレンと下記式［Ｉ］で示される環状オレフィンとのランダム共重合体；

【化１】

［図：0001384035000001.jpg］

（前記式［Ｉ］中、ｎは０であり、ｍは０または１であり、Ｒ７～Ｒ１８は、それぞれ独立に、水素原子である。）、

［Ａ－２］前記式［Ｉ］で示される環状オレフィンの開環重合体または共重合体、

［Ａ－３］前記開環重合体または共重合体［Ａ－２］の水素化物。

ただし、ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）１００重量部と、Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は商標）２５重量部と、を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物を除く。

【請求項２】

請求項１に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）中の前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の含有量が、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計量を１００質量％としたとき、４０質量％以上１００質量％以下である環状オレフィン系樹脂組成物。

【請求項３】

請求項１または２に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

前記環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）および前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計を１００質量部としたとき、前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）の含有量が６５質量部以上８５質量部以下であり、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の含有量が１５質量部以上３５質量部以下である環状オレフィン系樹脂組成物。

【請求項４】

請求項１乃至３のいずれか一項に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］中の芳香族ビニルに由来する構造単位の含有量（Ｘ）が３０質量％以上６０質量％以下の範囲にあり、かつ、前記含有量（Ｘ）［質量％］と、前記ショアＡ硬度（Ａ）とが、下記式（１）の関係を満たす環状オレフィン系樹脂組成物。

Ａ≦０．９５Ｘ＋３２ （１）

【請求項５】

請求項１乃至４のいずれか一項に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される、当該環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる環状オレフィン系樹脂の屈折率をｎＤ［Ａ］とし、当該環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の屈折率をｎＤ［Ｂ］としたとき、｜ｎＤ［Ｂ］－ｎＤ［Ａ］｜が０．０１５以下である環状オレフィン系樹脂組成物。

【請求項６】

請求項１乃至５のいずれか一項に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

前記環状オレフィン系樹脂組成物からなる厚さ２ｍｍの射出成形シートを作製したとき、当該射出成形シートが、下記要件（ｉ）および（ｉｉ）を満たす環状オレフィン系樹脂組成物。

要件（ｉ）：２３℃で測定される高速面衝撃試験の最大衝撃点エネルギーが５Ｊ以上１００Ｊ以下である

要件（ｉｉ）：ＪＩＳ Ｋ７１３６に準拠して測定されるヘイズが３０％以下である

【請求項７】

請求項１乃至６のいずれか一項に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して測定される曲げ応力０．４５ＭＰａでの荷重たわみ温度（ＨＤＴ）が１１０℃以上１８０℃以下である環状オレフィン系樹脂組成物。

【請求項８】

請求項１乃至７のいずれか一項に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

容器を形成するために用いられる環状オレフィン系樹脂組成物。

【請求項９】

請求項８に記載の環状オレフィン系樹脂組成物において、

前記容器が医療用容器である環状オレフィン系樹脂組成物。

【請求項１０】

請求項１乃至９のいずれか一項に記載の環状オレフィン系樹脂組成物を含む成形体。

【請求項１１】

請求項１０に記載の成形体において、

医療用容器である成形体。

【請求項１２】

請求項１０または１１に記載の成形体において、

シリンジまたは薬液保存容器である成形体。」

第４ 特許異議申立理由及び取消理由の概要

１ 取消理由の概要

当審が取消理由通知で通知した取消理由の概要は、以下に示すとおりである。

（１）令和３年２月２５日付け取消理由通知書に記載した取消理由

ア 取消理由Ａ（新規性）

本件訂正前の請求項１～８、１０に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができない。

よって、本件訂正前の請求項１～８、１０に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものに対してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。

イ 取消理由Ｂ（進歩性）

本件訂正前の請求項１～１２に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である甲第１号証に記載された発明及び本件特許出願前に知られた技術的事項に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。

よって、本件訂正前の請求項１～１２に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものに対してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。

（２）令和３年９月２日付け取消理由通知書（決定の予告）に記載した取消理由

ア 取消理由Ｃ（新規性）

令和３年４月３０日付けの訂正請求（上記の第１で示したとおり、令和３年１１月５日付けの訂正請求により、取り下げられたものとみなされた。）の特許請求の範囲の請求項１～１２に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができない。

よって、令和３年４月３０日付けの訂正請求の請求項１～１２に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものに対してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。

イ 取消理由Ｄ（進歩性）

令和３年４月３０日付けの訂正請求（上記の第１で示したとおり、令和３年１１月５日付けの訂正請求により、取り下げられたものとみなされた。）の特許請求の範囲の請求項１～１２に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である甲第１号証に記載された発明及び本件特許出願前に知られた技術的事項に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。

よって、令和３年４月３０日付けの訂正請求の請求項１～１２に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものに対してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。

２ 特許異議申立理由の概要

申立人が特許異議申立書に記載した申立理由の概要は、以下に示すとおりである。

ア 申立理由１（新規性）

本件訂正前の請求項１～８、１０に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができない。

よって、本件訂正前の請求項１～８、１０に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものに対してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し取り消されるべきものである。

イ 申立理由２（進歩性）

本件訂正前の請求項１～１２に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である甲第１号証に記載された発明に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。

よって、本件訂正前の請求項１～１２に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものに対してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。

第５ 本件明細書及び各甲号証に記載された事項

１ 本件明細書に記載された事項

本件明細書には、以下の事項が記載されている。

（本ａ）「【技術分野】

【０００１】

本発明は、環状オレフィン系樹脂組成物および成形体に関する。

【背景技術】

【０００２】

環状オレフィン系樹脂は透明性および耐薬品性等のバランスに優れているため、例えば、医療用容器等の成形体を形成する材料として用いられることが検討されている。

・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００７】

ここで、例えば、シリンジや薬液保存容器等の容器には、滅菌に耐える耐熱性、内容物を視認できる透明性、および外部からの衝撃に耐える耐衝撃性が求められている。

本発明者らの検討によれば、特許文献１および２に記載されているような環状オレフィン系樹脂組成物を用いた容器は透明性に優れているものの、医療用等の容器において求められる耐熱性および耐衝撃性をバランスよく向上させる点については改善の余地があることが明らかになった。

【０００８】

本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、例えば医療用容器等に求められる透明性を満足しながら耐熱性および耐衝撃性にも優れた成形体を実現できる環状オレフィン系樹脂組成物を提供するものである。

【課題を解決するための手段】

【０００９】

本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、特定の構造を有し、かつ、軟化点温度（ＴＭＡ）が１２０℃以上２００℃以下である環状オレフィン系樹脂に対し、特定の芳香族ビニル系重合体を特定量組み合わせることにより、環状オレフィン系樹脂が有する良好な透明性を維持しながら、耐熱性および耐衝撃性がさらに向上することを見出し、本発明を完成させた。

・・・

【発明の効果】

【００１２】

本発明によれば、例えば医療用容器等に求められる透明性を満足しながら耐熱性および耐衝撃性にも優れた成形体を実現できる環状オレフィン系樹脂組成物を提供することができる。」

（本ｂ）「【００１４】

［環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）］

まず、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）について説明する。

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は、下記の［Ａ－１］、［Ａ－２］、［Ａ－３］および［Ａ－４］から選択される少なくとも一種を含み、かつ、軟化点温度（ＴＭＡ）が１２０℃以上２００℃以下である環状オレフィン系樹脂（Ａ）と、芳香族ビニル系重合体（Ｂ）と、を含む。そして、環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）に含まれる環状オレフィン系樹脂（Ａ）および芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計を１００質量部としたとき、環状オレフィン系樹脂（Ａ）の含有量が５０質量部以上８９質量部以下、好ましくは６０質量部以上８７質量部以下、より好ましくは６５質量部以上８５質量部以下であり、芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の含有量が１１質量部以上５０質量部以下、好ましくは１３質量部以上４０質量部以下、より好ましくは１５質量部以上３５質量部以下である。

また、芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を含み、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定されるブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の屈折率が１．５２０以上１．５４７以下の範囲内であり、ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠して測定されるブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のショアＡ硬度が８５以下である。

【００１５】

［Ａ－１］エチレンと下記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンとのランダム共重合体；

【化３】

・・・

【００１７】

［Ａ－２］上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンの開環重合体または共重合体

［Ａ－３］上記開環重合体または共重合体［Ａ－２］の水素化物

［Ａ－４］上記［Ａ－１］、［Ａ－２］または［Ａ－３］のグラフト変性物

【００１８】

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は、環状オレフィン系樹脂（Ａ）およびブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を含む芳香族ビニル系重合体（Ｂ）を上記の比率で含むことにより、得られる成形体について、例えば医療用容器等に求められる良好な透明性を満足しながら、耐熱性および耐衝撃性を向上させることができる。

また、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）によれば、得られる成形体に良好な靭性を付与することができるため、ひび割れがより生じにくくなり、様々な加工への耐久性を要求される医療用途等に好適な成形体を得ることができる。

以上から、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）によれば、例えば医療用容器等に求められる透明性を満足しながら耐熱性および耐衝撃性にも優れた成形体を得ることが可能となる。

また、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は特に限定されないが、容器を形成するために好適に用いることができ、医療用容器を形成するために特に好適に用いることができる。

【００１９】

以下、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）を構成する各成分について説明する。」

（本ｃ）「【００２０】

＜環状オレフィン系樹脂（Ａ）＞

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂（Ａ）は下記の［Ａ－１］、［Ａ－２］、［Ａ－３］および［Ａ－４］から選択される少なくとも一種を含む。

［Ａ－１］エチレンと下記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンとのランダム共重合体

［Ａ－２］下記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンの開環重合体または共重合体

［Ａ－３］上記開環重合体または共重合体［Ａ－２］の水素化物

［Ａ－４］上記［Ａ－１］、［Ａ－２］または［Ａ－３］のグラフト変性物

以下このような環状オレフィン系樹脂［Ａ－１］、［Ａ－２］、［Ａ－３］および［Ａ－４］を形成する式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンについて説明する。

【００２１】

【化５】

・・・

【００３２】

上記のような式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンとしては、例えば、

【化９】

［図：0001384035000002.jpg］

（上記式中、１～７の数字は炭素の位置番号を示す。）およびこのビシクロ［２．２．１］－２－ヘプテンに炭化水素基が置換した誘導体等が挙げられる。この炭化水素基としては、例えば、５－メチル、５，６－ジメチル、１－メチル、５－エチル、５－ｎ－ブチル、５－イソブチル、７－メチル、５－フェニル、５－メチル－５－フェニル、５－ベンジル、５－トリル、５－（エチルフェニル）、５－（イソプロピルフェニル）、５－（ビフェニル）、５－（β－ナフチル）、５－（α－ナフチル）、５－（アントラセニル）、５，６－ジフェニル等が挙げられる。

・・・

【００３８】

上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンは、例えば、シクロペンタジエンと対応する構造を有するオレフィン類とをディールス・アルダー反応させることによって製造することができる。

・・・

【００４０】

（［Ａ－１］エチレンと環状オレフィンとのランダム共重合体）

［Ａ－１］エチレンと上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンとのランダム共重合体（以下、エチレン・環状オレフィンランダム共重合体［Ａ－１］とも呼ぶ。）は、共重合体を構成する構成単位の全体を１００モル％としたとき、エチレンから導かれる単位の含有量が、例えば５モル％以上９５モル％以下、好ましくは２０モル％以上８０モル％以下であり、環状オレフィンから導かれる単位の含有量が、例えば５モル％以上９５モル％以下、好ましくは２０モル％以上８０モル％以下である。

なお、エチレン組成および環状オレフィン組成は、１３Ｃ－ＮＭＲによって測定することができる。

【００４１】

エチレン・環状オレフィンランダム共重合体［Ａ－１］は、エチレンから導かれる単位と環状オレフィンから導かれる単位とがランダムに配列して結合し、実質的に線状構造を有していることが好ましい。この共重合体が実質的に線状であって、実質的にゲル状架橋構造を有していないことは、この共重合体が有機溶媒に溶解した際に、この溶液に不溶分が含まれていないことにより確認することができる。例えば極限粘度［η］を測定する際に、この共重合体が１３５℃のデカリンに完全に溶解することにより確認することができる。

【００４２】

エチレン・環状オレフィンランダム共重合体［Ａ－１］において、上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンの少なくとも一部は下記式［ＩＩＩ］または［IＶ］で示される繰り返し単位を構成していると考えられる。

・・・

【００４５】

また、エチレン・環状オレフィンランダム共重合体［Ａ－１］は、本発明の目的を損なわない範囲であれば必要に応じて他の共重合可能なモノマーから導かれる単位を有していてもよく、具体的には他のモノマーから導かれる単位を、通常２０モル％以下、好ましくは１０モル％以下の量で含有していてもよい。

・・・

【００５１】

（［Ａ－２］環状オレフィンの開環重合体または共重合体）

［Ａ－２］上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンの開環重合体または共重合体（以下、環状オレフィンの開環（共）重合体［Ａ－２］とも呼ぶ。）において、上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンから導かれる単位の少なくとも一部は、下記式［Ｖ］または［ＶI］で示される。

・・・

【００５４】

環状オレフィンの開環（共）重合体［Ａ－２］は、上記公報に開示された製造方法により製造することができ、例えば、上記式［Ｉ］で示される環状オレフィンを開環重合触媒の存在下に、重合または共重合させることにより製造することができる。

・・・

【００５６】

（［Ａ－３］環状オレフィンの開環（共）重合体［Ａ－２］の水素化物）

環状オレフィンの開環（共）重合体［Ａ－２］の水素化物（以下、開環（共）重合体の水素化物［Ａ－３］とも呼ぶ。）は、環状オレフィンの開環（共）重合体［Ａ－２］を、従来公知の方法、例えば、特開平７－３２４１０８号公報の水素添加触媒の存在下で水素化することにより得ることができる。

【００５７】

開環（共）重合体の水素化物［Ａ－３］は、上記式［Ｉ］または［ＩＩ］から導かれる単位の少なくとも一部は、下記式［ＶII］または［ＶIII］で示されると考えられる。

・・・

【００６６】

本実施形態において、環状オレフィン系樹脂（Ａ）として、上記のようなエチレン・環状オレフィンランダム共重合体［Ａ－１］、環状オレフィンの開環（共）重合体［Ａ－２］、開環（共）重合体の水素化物［Ａ－３］およびグラフト変性物［Ａ－４］のいずれかを単独で用いてもよく、同種を２種以上用いてもよく、またこれらを組み合わせて用いてもよい。これらの中でも、環状オレフィン系樹脂（Ａ）としては、エチレン・環状オレフィンランダム共重合体［Ａ－１］が好ましい。

【００６７】

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂（Ａ）のＸ線回折法によって測定される結晶化度は、例えば０～２０％、好ましくは０～２％である。

【００６８】

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂（Ａ）の軟化点温度（ＴＭＡ）は、得られる成形体の透明性および耐衝撃性を良好に保ちつつ、耐熱性をより向上させる観点から、１２０℃～２００℃であり、好ましくは１２０～１９０℃、さらに好ましくは１３０℃～１８０℃である。

【００６９】

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂［Ａ］の極限粘度［η］（１３５℃デカリン中）は、例えば０．０５～５．０ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．２～４．０ｄｌ／ｇであり、さらに好ましくは０．３～２．０ｄｌ／ｇ、特に好ましくは０．４～２．０ｄｌ／ｇである。

【００７０】

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は、環状オレフィン系樹脂（Ａ）１００質量部に対して、得られる成形体の透明性および耐衝撃性のバランスをより向上させる観点から、軟化点温度（ＴＭＡ）が５０℃以上１２０℃未満である環状オレフィン系樹脂（Ａ’）を、例えば５質量部以上８０質量部以下、好ましくは５質量部以上５０質量部以下さらに含んでもよい。

【００７１】

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂（Ａ’）としては、軟化点温度（ＴＭＡ）が５０℃以上１２０℃未満である点を除き、上記エチレン・環状オレフィンランダム共重合体［Ａ－１］、環状オレフィンの開環（共）重合体［Ａ－２］、開環（共）重合体の水素化物［Ａ－３］またはグラフト変性物［Ａ－４］と同等の重合体を用いることができる。

【００７２】

また、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂（Ａ’）は、共重合体を構成する構成単位の全体を１００モル％としたとき、エチレンから導かれる単位の含有量が好ましくは４５モル％以上８５モル％以下であり、環状オレフィンから導かれる単位の含有量が好ましくは１５モル％以上５５モル％以下である。」

（本ｄ）「【００７６】

＜芳香族ビニル系重合体（Ｂ）＞

本実施形態に係る芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を含む。

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、上記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のほかに、ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］に該当しない芳香族ビニルを含む重合体またはその水素添加物を含んでいてもよい。

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）中のブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の含有量は、芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計量を１００質量％としたとき、例えば４０質量％以上１００質量％以下であり、好ましくは５０質量％以上１００質量％以下であり、より好ましくは６０質量％以上１００質量％以下であり、特に好ましくは７０質量％以上１００質量％以下である。

【００７７】

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）に含まれる環状オレフィン系樹脂との屈折率の差が特定範囲となるように選択されたものが好ましく、例えば、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の屈折率をｎＤ［Ｂ］とし、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）に含まれる環状オレフィン系樹脂の屈折率ｎＤ［Ａ］としたとき、屈折率の差｜ｎＤ［Ｂ］－ｎＤ［Ａ］｜が好ましくは０．０１５以下、より好ましくは０．０１２以下、さらに好ましくは０．０１０以下である。

ここで、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）に複数の環状オレフィン系樹脂を含む場合、複数の環状オレフィン系樹脂の混合物の屈折率を屈折率ｎＤ［Ａ］とする。同様に、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）に複数の芳香族ビニル系重合体（Ｂ）を含む場合、複数の芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の混合物の屈折率をｎＤ［Ｂ］とする。

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は、このような芳香族ビニル系重合体（Ｂ）を含むことによって、高温高湿雰囲気下から常温常湿雰囲気下へと環境変化した場合等においても優れた透明性を保持することができる。

・・・

【００７８】

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）を形成する芳香族ビニルとしては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン等が挙げられる。また共役ジエンとしては、ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、２，３－ジメチルブタジエン等が挙げられる。

【００７９】

（芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］）

また、本実施形態に係る芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］において、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される屈折率の下限が１．５２０以上、好ましくは１．５２３以上、より好ましくは１．５２５以上、そして屈折率の上限が１．５４７以下、好ましくは１．５４５以下、より好ましくは１．５４０以下である。

また、本実施形態に係る芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］において、ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠して測定されるショアＡ硬度の上限が８５以下であり、好ましくは８０以下、より好ましくは７５以下、さらに好ましくは７２以下であり、そしてショアＡ硬度の下限が好ましくは６０以上、より好ましくは６５以上である。

【００８０】

また、本実施形態に係る芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］において、芳香族ビニルから導かれる単位の含有量（Ｘ）は、例えば３０質量％以上、好ましくは３０質量％以上６０質量％以下、より好ましくは４５質量％以上６０質量％以下である。

なお、芳香族ビニルから導かれる単位の含有量は、赤外線分光法およびＮＭＲ分光法等の常法によって測定することができる。

また、芳香族ビニルから導かれる単位の含有量（Ｘ）と、上記ショアＡ硬度（Ａ）とが、下記式（１）の関係を満たすことが好ましい。

Ａ≦０．９５Ｘ＋３２ （１）

【００８１】

ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］において、芳香族ビニルブロック（ｂ１）がいわゆるハードセグメントに該当し、芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）がいわゆるソフトセグメントに該当する。芳香族ビニルブロック（ｂ１）だけでなく、ブロック（ｂ２）にも芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含有するため、芳香族ビニルに由来する構造単位の含有量（Ｘ）に対する硬度が低い特徴を有する。さらに、ショアＡ硬度と屈折率とが特定範囲にあるブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を含有することにより、得られる環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）の衝撃強度と透明性とが格段に優れるという効果が得られる。

【００８２】

上記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］は、少なくとも１個、好ましくは２個以上の芳香族ビニルブロック（ｂ１）と、少なくとも１個の芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物である。例えば、ｂ１－ｂ２、ｂ１－ｂ２－ｂ１、ｂ１－ｂ２－ｂ１－ｂ２、及びｂ１－ｂ２－ｂ１－ｂ２－ｂ１等の構造を有するブロック共重合体の水素添加物を挙げることができる。

【００８３】

ここで、芳香族ビニルブロック（ｂ１）とは、当該重合体ブロック中の、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有量が、通常９０質量％以上、好ましくは９５質量％以上であることを意味する。

【００８４】

上記芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）は、好ましくは共役ジエン化合物に由来する構造単位を１０～９７質量％と芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を９０～３質量％含む。より好ましくは共役ジエン化合物に由来する構造単位を７０～９５質量％と芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を３０～５質量％含む。ここで、共役ジエン化合物に由来する構造単位の含有量と芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有量との和は１００質量％である。

【００８５】

上記芳香族ビニル化合物は、重合性の炭素－炭素二重結合と芳香環を有する重合性モノマーである。芳香族ビニル化合物としては、例えば、スチレン、ｔ－ブチルスチレン、α－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ジビニルベンゼン、１，１－ジフェニルスチレン、Ｎ，Ｎ－ジエチル－ｐ－アミノエチルスチレン、ビニルトルエン、及びｐ－第３ブチルスチレン等を挙げることができる。これらの中でも、スチレンが好ましい。芳香族ビニル化合物としては、これらの１種以上を用いることができる。

【００８６】

上記共役ジエンは、２つの炭素－炭素二重結合が１つの炭素－炭素単結合により結合された構造を有する重合性モノマーである。共役ジエンとしては、例えば、１，３－ブタジエン、イソプレン（２－メチル－１，３－ブタジエン）、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、及びクロロプレン（２－クロロ－１，３－ブタジエン）等を挙げることができる。これらの中で、耐衝撃性の観点から、１，３－ブタジエンが好ましい。共役ジエンとしては、これらの１種以上を用いることができる。

【００８７】

上記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の水素添加率（水素添加前のブロック共重合体中の炭素－炭素二重結合の数に対する、水素添加により炭素－炭素単結合となった結合の数の割合）は、耐熱性の観点から、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは８０モル％以上、更に好ましくは９８モル％以上である。

・・・

【００９０】

（ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体（Ｂ））

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）において、［Ｂ－１］以外に含まれてもよい芳香族ビニルブロックと共役ジエンブロックとが共重合したブロック共重合体またはその水素添加物としては、具体的には、スチレン・ブタジエンブロック共重合体（ＳＢ）およびその水素添加物（ＳＥＢ）、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）およびその水素添加物（ＳＥＢＳ；スチレン・エチレン／ブチレン・スチレンブロック共重合体）、スチレン・イソプレンブロック共重合体（ＳＩ）およびその水素添加物（ＳＥＰ）、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）およびその水素添加物（ＳＥＰＳ；スチレン・エチレン／プロピレン・スチレンブロック共重合体）等が挙げられる。

【００９１】

上記ＳＥＢＳとしては、例えば、クレイトンジャパン社製の商品名クレイトンＧ１６４１Ｈ、Ｇ１６５１Ｈ、Ｇ１６５７Ｍ、旭化成社製の商品名タフテックＨ１０４３、Ｈ１０５１、Ｈ１０４１、クラレ社製の商品名セプトン８１０４等が挙げられる。

上記ＳＥＰＳとしては、例えば、クラレ社製の商品名セプトン２１０４等が挙げられる。

・・・

【００９５】

本実施形態に係る芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、環状オレフィン系樹脂（Ａ）に近い屈折率を有すると、環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）の透明性をより向上させることができる。環状オレフィン系樹脂（Ａ）がエチレンとテトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］－３－ドデセンとのランダム共重合体である場合、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される環状オレフィン系樹脂（Ａ）の屈折率ｎＤ［Ａ］は１．５４２±０．００５が好ましく、環状オレフィン系樹脂（Ａ）がエチレンとビシクロ［２．２．１］－２－ヘプテンとのランダム共重合体である場合、環状オレフィン系樹脂（Ａ）の屈折率ｎＤ［Ａ］は１．５３０±０．００５であることが好ましい。

本実施形態に係る芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、環状オレフィン系樹脂（Ａ）に近い屈折率を有することが好ましい。前述した屈折率の差｜ｎＤ［Ｂ］－ｎＤ［Ａ］｜が好ましくは０．０１５以下であると、環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）の透明性をより向上させることができる。」

（本ｅ）「【００９６】

［環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）の製造方法および成形方法］

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は、環状オレフィン系樹脂（Ａ）および芳香族ビニル系重合体（Ｂ）を、押出機およびバンバリーミキサー等の公知の混練装置を用いて溶融混練する方法；環状オレフィン系樹脂（Ａ）および芳香族ビニル系重合体（Ｂ）を共通の溶媒に溶解した後、溶媒を蒸発させる方法；あるいは貧溶媒中に環状オレフィン系樹脂（Ａ）および芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の溶液を加えて析出させる等の方法により得ることができる。

【００９７】

また、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、例えば、染料、顔料、安定剤、可塑剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、充填剤等の各種添加剤を必要に応じて含有してもよい。

・・・

【００９９】

［環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）の物性］

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）において、下記要件（ｉ）～（ｉｉｉ）の少なくとも一つを満たすことが好ましく、下記要件（ｉ）および（ｉｉ）をともに満たすことがより好ましく、下記要件（ｉ）～（ｉｉｉ）のすべてを満たすことが特に好ましい。

【０１００】

要件（ｉ）：

得られる成形体の耐衝撃性をより向上させる観点から、環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）からなる厚さ２ｍｍの射出成形シートを作製したとき、２３℃で測定される上記射出成形シートの高速面衝撃試験の最大衝撃点エネルギーが好ましくは５Ｊ以上１００Ｊ以下であり、より好ましくは１０Ｊ以上９０Ｊ以下であり、さらに好ましくは１５Ｊ以上８０Ｊ以下である。

【０１０１】

要件（ｉｉ）：

また、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）において、得られる成形体の透明性をより向上させる観点から、環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）からなる厚さ２ｍｍの射出成形シートを作製したとき、ＪＩＳ Ｋ７１３６に準拠して測定される上記射出成形シートのヘイズが好ましくは３０％以下であり、より好ましくは２５％以下であり、さらに好ましくは１５％以下であり、特に好ましくは１０％以下である。

【０１０２】

要件（ｉｉｉ）：

また、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）において、得られる成形体の耐熱性をより向上させる観点から、ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して測定される曲げ応力０．４５ＭＰａでの荷重たわみ温度（ＨＤＴ）が好ましくは１１０℃以上１８０℃以下であり、より好ましくは１１５℃以上１６０℃以下であり、さらに好ましくは１２０℃以上１５０℃以下である。

【０１０３】

本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）は、耐熱性、透明性、耐薬品性および低吸湿性に優れ、さらに高い面衝撃強度および破断伸びを示し、靭性が良好であり、耐衝撃性にも優れている。このため、例えば、様々な加工への耐久性を要求される医療用容器の用途に好適である。」

（本ｆ）「【０１０４】

［成形体］

本実施形態に係る成形体は、本実施形態に係る環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）を含む。

本実施形態に係る成形体は環状オレフィン系樹脂組成物（Ｐ）を含むため、耐熱性、透明性、耐薬品性および低吸湿性に優れ、さらに高い面衝撃強度および破断伸びを示し、靭性が良好であり、耐衝撃性にも優れている。このため、例えば、様々な加工への耐久性を要求される医療用容器の用途に好適である。

【０１０５】

本実施形態に係る成形体としては、例えば、注射器の注射筒外筒（以下、シリンジ）および薬液や薬剤を充填してなる注射筒（以下、プレフィルドシリンジとも呼ぶ。）に使用されるシリンジ、薬液や薬剤を充填してなる保存容器に使用される保存容器（以下、薬液保存容器とも呼ぶ。）等が挙げられる。

・・・

なお、本実施形態に係る成形体は、オートクレーブ滅菌、放射線滅菌、電子線滅菌、γ線滅菌、ＥＯＧ滅菌、紫外線滅菌、マイクロ波、煮沸水、スチーム等の公知の滅菌処理を行ってもよい。本実施形態に係る成形体は特にオートクレーブ滅菌に対して有効である。」

（本ｇ）「【０１０６】

以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。

また、本発明は前述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。

【実施例】

【０１０７】

以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれにより何等制限されるものではない。

【０１０８】

＜実施例１～９および比較例１～８＞

各実施例および比較例において、各種物性は下記の方法によって測定または評価し、得られた結果を表２および３に示した。

【０１０９】

（環状オレフィン系樹脂組成物の評価）

・・・

【０１２０】

（芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の評価）

［組成（スチレン含量）］

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の、芳香族ビニルに由来する構造単位の含有量（スチレン含量：単位質量％）を、１Ｈ-ＮＭＲによって測定した。

より具体的には、日本電子社製「ＥＣＡ５００型」核磁気共鳴装置を用い、下記条件で測定することにより行った。

なお、ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を２種類以上含む場合のブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のスチレン含量については、上記［ペレット化］と同様の条件にて混合物を作製し、そのプレスシートについてスチレン含量を測定した。

・・・

【０１２６】

［環状オレフィン系樹脂（Ａ）および環状オレフィン系樹脂（Ａ’）］

ここで、上記の環状オレフィン系樹脂（Ａ）および環状オレフィン系樹脂（Ａ’）は、国際公開第２００８／０６８８９７号の実施例に記載の合成例に準じた方法によりそれぞれ合成した。ここで、各環状オレフィン系樹脂（Ａ）のコモノマー（環状オレフィンモノマー）の種類並びに含有量および各物性は表１に示した。表１中、ＴＤはテトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］－３－ドデセンを示し、ＮＢはビシクロ［２．２．１］－２－ヘプテンを示す。

【０１２７】

［芳香族ビニル系重合体（Ｂ）］

ここで、各芳香族ビニル系重合体（Ｂ）のスチレン含量および各物性を表１に示した。

【０１２８】

【表１】

［図：0001384035000003.jpg］

【０１２９】

【表２】

［図：0001384035000004.jpg］

【０１３０】

【表３】

［図：0001384035000005.jpg］

【０１３１】

以上のように、実施例１～９で得られた環状オレフィン系樹脂組成物は、耐衝撃性に優れるとともに、耐熱性および透明性にも優れていた。一方、比較例１～８で得られた環状オレフィン系樹脂組成物は、耐衝撃性、耐熱性および透明性の性能バランスに劣っていた。」

２ 各甲号証に記載された事項

（１）甲第１号証に記載された事項

甲第１号証には、以下の事項が記載されている。

（甲１ａ）「【特許請求の範囲】

【請求項１】

（Ａ）シクロオレフィン系共重合体１００重量部と、（Ｂ）芳香族ビニル－イソブチレン系共重合体１～５０重量部と、（Ｃ）芳香族ビニルセグメントを５０～７０重量％含有する芳香族ビニル－共役ジエン系共重合体の水素添加物１～５０重量部よりなり、（Ａ）成分と（Ｂ）成分および（Ａ）成分と（Ｃ）成分との２３℃における屈折率（ｎＤ）の差が０．０１５以下である透明なシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物。

【請求項２】

さらに（Ｄ）コア－シェル構造の重合体を（Ａ）成分１００重量部に対して１～５０重量部含有してなり、（Ａ）成分と（Ｄ）成分との２３℃における屈折率（ｎＤ）の差が０．０１５以下である請求項１記載の樹脂組成物。

【請求項３】

（Ａ）シクロオレフィン系共重合体が、１～９９重量％の少なくとも１種の環状オレフィンからなる構造単位と、９９～１重量％の非環状オレフィンからなる構造単位、および０～２０重量％の二重結合を少なくとも１個含むビニル構造単位を有する請求項１または２に記載の樹脂組成物。

【請求項４】

（Ａ）シクロオレフィン系共重合体が、４０～９０重量％の少なくとも１種の環状オレフィンからなる構造単位と、６０～１０重量％の非環状オレフィンからなる構造単位を有する請求項１～３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。

【請求項５】

（Ｂ）成分の芳香族ビニル－イソブチレン系共重合体が芳香族ビニルセグメントを１５重量％以上含むスチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体である請求項１～４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。

【請求項６】

厚みが２ｍｍのシートのノッチ入りシャルピー衝撃強度が５Ｎ／ｍ2以上、ヘイズ値が２０以下、かつ引張破断伸びが１０％以上である請求項１～５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。」

（甲１ｂ）「【技術分野】

【０００１】

本発明は透明性と耐衝撃性と引張破断伸びのバランスに優れたシクロオレフィン系共重合体組成物に関する。

【背景技術】

【０００２】

従来、シクロオレフィン系共重合体は、成形性、寸法安定性、透明性、防湿性に優れるが、耐衝撃強度については充分でないことから耐衝撃性を改良する検討がなされている。即ち、シクロオレフィン系共重合体の優れた透明性を保持しつつ、さらに耐衝撃性を向上させることが求められている。一般的に、透明で脆性的な熱可塑性樹脂の耐衝撃性を改良する方法として、非相溶のゴム成分をアロイ化することは公知である。この方法はシクロオレフィン系共重合体に対しても有効であり、例えば特許文献１、２では、シクロオレフィン系共重合体にゴム成分として、商業上入手可能なブロック共重合体（SBS、SEBS、およびSIS）をアロイ化することでシクロオレフィン系共重合体の耐衝撃性、靭性を改良する方法が開示されている。また、特許文献３ではシクロオレフィン系共重合体にゴム成分として芳香族ビニル化合物系重合体ブロックとイソブチレン系重合体ブロックからなるブロック共重合体をアロイ化することでシクロオレフィン系共重合体の耐衝撃性を改良する方法が開示されている。また、特許文献４ではシクロオレフィン系共重合体にゴム成分として芳香族ビニル化合物系重合体ブロックとイソブチレン系重合体ブロックからなるブロック共重合体、および芳香族ビニル－共役ジエン系共重合体にさらにコア－シェル構造の重合体を用いたシクロオレフィン系共重合体の耐衝撃性を改良する方法が開示されている。ただし、それらの方法は透明性と衝撃性と引張破断伸びのバランスでは不十分なところがあった。

・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００４】

本発明の目的は、耐衝撃性と透明性と引張破断伸びのバランスに優れたシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物を提供することにある。

・・・

【発明の効果】

【００１１】

本発明は、シクロオレフィン系共重合体が本来有する優れた透明性を損なうことなく、その耐衝撃性、引張破断伸びを改良したシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物を提供することができる。」

（甲１ｃ）「【００１２】

本発明の（Ａ）シクロオレフィン系共重合体（以下ＣＯＣ）とは、環状オレフィン構造を有する非晶性の重合体であり、好ましくは５０～２５０℃、より好ましくは８０～２００℃、特に好ましくは８０～１６０℃のガラス転移温度を有する。ガラス転移温度が５０℃未満では剛性が低くて剛性と耐衝撃性のバランスが悪く２５０℃を越えると加工が容易でなくなるので好ましくない。・・・

・・・

【００１４】

好ましいＣＯＣは、ノルボルネン基礎構造を有する環状オレフィン、特に好ましくはノルボルネンまたはテトラシクロドデセン又はこれらから誘導される構造を有する環状オレフィンと、末端二重結合を有する非環状オレフィン、例えばα－オレフィン、特に好ましくはエチレンまたはプロピレンとからなる。これらの中でも、ノルボルネン／エチレン、ノルボルネン／プロピレン、テトラシクロドデセン／エチレン、及びテトラシクロドデセン／プロピレンのコポリマーが特に好ましい。本発明の目的に適したＣＯＣは、好ましくは２５～２００ml/g、より好ましくは４０～８０ml/gの粘度数（デカリン中１３５℃で測定）を有する。粘度数が２５ml/g未満では成形体の剛性が不充分で、２００ml/gを越えると成形加工性が悪くなる傾向があるため好ましくない。本発明に用いるＣＯＣには、ポリプラスチックス株式会社製の"Topas"や、三井化学株式会社製の"APEL"といった市販品を用いることもできる。」

（甲１ｄ）「【００１５】

本発明における（Ｂ）芳香族ビニル－イソブチレン系共重合体とは芳香族ビニル系化合物を主体とする重合体ブロックおよびイソブチレンを主体とする重合体ブロックからなるブロック共重合体である。芳香族ビニル系化合物としては、・・・等が挙げられる。これらの中でも、工業的な入手性やガラス転移温度の点から、スチレン、α－メチルスチレン、および、これらの混合物が好ましく、特にスチレンが好ましい。

【００１６】

イソブチレンを主成分とする重合体ブロックは、イソブチレンに由来するユニットが６０重量％以上、好ましくは８０重量％以上から構成される重合体ブロックである。

・・・

【００３４】

（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して１～５０重量部が好ましく、３～２５重量部がさらに好ましい。１重量部未満では、耐衝撃性が不充分となり、５０重量部を越えると、剛性と耐衝撃性のバランスが悪くなる。」

（甲１ｅ）「【００３５】

（Ｃ）芳香族ビニルセグメントを５０～７０重量％含有する芳香族ビニル－共役ジエン系共重合体の水素添加物としては、スチレン－エチレン－ブチレン－スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン－エチレン－プロピレン－スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）が例示される。水素添加される前の前駆体である、スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）はブタジエン、イソプレンブロックの屈折率がエチレン－ブチレン、エチレン－プロピレンブロックよりも屈折率が高いため、低いスチレン含量でＣＯＣと屈折率差を０．０１５以下に収めることができ、ゴム弾性の点で有利ではあるが、不飽和結合が主鎖に残存するため耐熱、耐候性に劣る欠点があるため高温で成形や使用が想定されるＣＯＣへの配合材料にはＳＥＢＳやＳＥＰＳの方が適している。

【００３６】

スチレン含量としては（Ａ）成分との屈折率の差の観点から５０～７０重量％が好ましく、５５～６５重量％がさらに好ましい。ゴム弾性の観点から、一部のスチレンがエチレン－ブチレンブロック、およびエチレン－プロピレンにランダム共重合されているのが好ましい。このような芳香族ビニル系炭化水素－共役ジエン系共重合体のＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィーを用い、溶媒オルトジクロロベンゼン、温度１４０℃）で分析した数平均分子量Ｍｎは、ゴム弾性の点で１０,０００～３００,０００であることが好ましい。

（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して１～５０重量部が好ましく、３～２５重量部がさらに好ましい。１重量部未満では、耐衝撃性が不充分となり、５０重量部を越えると、剛性と耐衝撃性のバランスが悪くなる。」

（甲１ｆ）「【００３７】

本発明のシクロオレフィン系共重合体組成物は、ＣＯＣが本来有する高い透明性を保持しつつ、耐衝撃性、引張破断伸びを高める目的で、更に（Ｄ）コア－シェル構造の重合体を含むこともできる。・・・

・・・

【００４５】

（Ｄ）成分の配合量は（Ａ）成分１００重量部に対して１～５０重量部が好ましく３～２５重量部がさらに好ましい。１重量部未満では（Ｄ）成分の添加効果が不充分で、また５０重量部を越えると剛性と耐衝撃性のバランスがとれず好ましくない。」

（甲１ｇ）「【００４６】

このシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物は単独で使用しても、他のシクロオレフィン系共重合体にブレンドして用いるといった、マスターバッチとしての使用も可能である。本発明のシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物は、周知の方法により成形加工することができる。例えば、単軸押出機、二軸押出機、二軸コニカル押出機、ブラベンダー、射出成形機などを用いることができ、例えば、プレス成形、押出成形、射出成形、ブロー成形、インフレーション成形などで成形体や板、フィルムなどに加工され得る。

【００４７】

本発明のシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物は、慣用の範囲内の量で添加剤、例えば可塑剤、紫外線安定剤、熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤などの１種または２種以上を含み得る。

【００４８】

本発明のシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物は、例えば、ボトル、カップ、医療用途（例えばブリスタパック、薬剤包装用フィルム）、押出フィルム（例えば梱包用のもの）、食品包装用フィルムなどに特に好適である。」

（甲１ｈ）「【実施例】

【００４９】

ここから記載以下に本発明の実施例を示すが、これらは単なる例示であり、本発明はこれらに限定されるものではない。尚、以下の記載において、％および部は特に断らない限り、それぞれ重量％、重量部を表す。

【００５０】

＜組成物の調製法と試験法＞

所定量の原料をドライブレンドした後、該混合物を二軸押し出し機（日本製鋼製 TEX-30HSS）により溶融混練し、ペレット化した。さらに該ペレットを射出成形して（東芝機械株式会社製IS80EPNと所定の金型を用いた）試験片を作成した。成型時のノズル温度は２５０℃、射出圧力は１次/２次=1000/800kg/cm2であった。

【００５１】

組成物の物性の測定、評価は下記の方法で行った。

【００５２】

(1) シャルピー衝撃強度

・・・

【００５３】

(2) 透明性（全光線透過率およびヘイズ）

射出成形により作成した３ｍｍ厚の平板を使用（プレス成形は２００℃で行った。）し、ＪＩＳ－７１０５に従い、温度２３℃で、日本電色（株）製NDH-Σ80を用いて、全光線透過率（Tt%）およびヘイズ（雲価）を測定した。

【００５４】

(3) 屈折率

株式会社アタゴ製のアッベ屈折率計３Ｔ（Ｄ線、５８９mm）により、シート状態での２３℃の屈折率を測定した。

【００５５】

(4)引張破壊伸び

射出成形により作成したＪＩＳ１Ａ号ダンベルを使用。ＪＩＳＫ７１６２に従って、歪み速度１０ｍｍ／ｍｉｎで評価した。

【００５６】

＜実施例および比較例で用いた原料＞

（Ａ）成分のＣＯＣには、ポリプラスチックス社製のTopas 6013（登録商標）を用いた。ポリプラスチックス社の測定によると、このＣＯＣのガラス転移温度（Tg）は１３５℃である。２mm厚板での屈折率（ｎＤ）を実際に測定したところ、１．５３５であった（カタログ値１．５３５)。

【００５７】

（Ｂ）成分の芳香族ビニル－イソブチレン系共重合体にはカネカ社製スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体、ＳＩＢＳＴＡＲ１０３Ｔを用いた。２mm厚板での屈折率（ｎＤ）を実際に測定したところ、１．５３５であった。

【００５８】

（Ｃ）成分の芳香族ビニル－共役ジエン系共重合体の水素添加物には以下のものを用いた。

ＳＥＰＴＯＮ ２１０４：クラレ社製 スチレン－エチレン－プロピレン－スチレンブロック共重合体 スチレン含量６５重量％ 屈折率１．５４１

ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ：スチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体 スチレン含量５８重量％ 屈折率１．５４１

【００５９】

（Ｄ）成分のコア－シェル構造の重合体にはカネカ社製メチルメタクリレート－ブタジエン－スチレン共重合体のカネエースＢ６２２を用いた。２mm厚板での屈折率（ｎＤ）を実際に測定したところ、１．５４０であった。

【００６０】

芳香族ビニルセグメントを３１重量％含有する芳香族ビニル－共役ジエン系共重合体の水素添加物としてＫＲＡＴＯＮ Ｇ１６５１を用いた。屈折率１．５１１

【００６１】

［実施例１～１０］

成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）と（Ｄ）を表１に示す配合割合でドライブレンドして、二軸押出機にて溶融混練したものをペレット化して樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を射出成形機にてシート化しこれらの特性値を測定した。配合組成及び各特性値の測定結果を表１に示す。

【００６２】

［比較例１～８］

成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）と（Ｄ）、あるいはＫＲＡＴＯＮ Ｇ１６５１を表２示す配合割合でドライブレンドして、二軸押出機にて溶融混練したものをペレット化して樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を射出成形機にてシート化しこれらの特性値を測定した。配合組成及び各特性値の測定結果を表２に示す。

【００６３】

比較例１～４は成分（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）をそれぞれ１成分のみ添加したものであるが、透明性、衝撃強度、引張破断伸び全てが優れているものは無い。比較例７～８は成分（Ｂ）あるいは（Ｃ）成分が配合されていないものであり透明性、衝撃強度、引張破断伸び全てが優れているものは無い。比較例５、６はスチレン含量が３１重量％のＳＥＢＳを用いているが屈折率がＣＯＣと０．０２４異なるため透明性に劣る。

【００６４】

以上から本発明の実施例では本発明の目的である透明性と耐衝撃性と引張破断伸びのバランスに優れたシクロオレフィン系共重合体が得られている。

【００６５】

【表１】

［図：0001384035000006.jpg］

【００６６】

【表２】

［図：0001384035000007.jpg］

」

（２）甲第２号証に記載された事項

甲第２号証には、以下の事項が記載されている。

（甲２ａ）「

［図：0001384035000008.jpg］

」（第２頁を参照）

（甲２ｂ）「

［図：0001384035000009.jpg］

」（第４頁を参照）

（３）甲第３号証に記載された事項

甲第３号証には、以下の事項が記載されている。

（甲３ａ）「

［図：0001384035000010.jpg］

」（第１頁）

（４）甲第４号証に記載された事項

甲第４号証には、以下の事項が記載されている。

（甲４ａ）「軟化温度は融解温度（Ｔｍ以下簡略のため融点を使う）とガラス転移温度（Ｔｇ）で決まり、これらの測定はＤＳＣやＴＭＡで行われる（・・・）。」（第２４１頁右欄第２～６行）

（甲４ｂ）「Ｆｉｇ４（ｂ）の針入モードではプローブの先端を細くして（・・・）、加熱された試料が軟化するにつれてプローブが試料内に針入（侵入）する様子を測定し、軟化温度を読み取る。・・・軟化による侵入が２段階で生じている。低温側の軟化はＴｇに、高温側のそれはＴｍに対応している」（第２４４頁右欄第１３～２２行）

（５）甲第５号証に記載された事項

甲第５号証には、以下の事項が記載されている。

（甲５ａ）「・・・針入モードでの測定においてプローブは、サンプルのガラス転移により軟化した所で大きくサンプルに針入し、その後、冷結晶化の領域では固くなっているためほとんど針入せず、融解する温度でまた僅かに針入する経過をたどります。」（甲第５号証の第４頁左欄第８～１２行）

第６ 当審の判断

当審は、当審が通知した取消理由Ａ～Ｄ及び申立人がした申立理由１～２によっては、いずれも、本件発明１～１２に係る特許を取り消すことはできないと判断する。

その理由は以下のとおりである。

取消理由Ａ～Ｄ及び申立理由１～２は、いずれも甲第１号証を主引用文献とする新規性・進歩性に関する理由であるから、併せて検討する。

１ 甲第１号証に記載された発明

甲第１号証の段落【００６１】及び【００６５】の【表１】の記載、 特に、実施例２に着目すると、

「ガラス転移温度（Tg）は１３５℃であり、２mm厚板での屈折率（ｎＤ）を実際に測定した値が１．５３５の（Ａ）シクロオレフィン系共重合体である「ＴＯＰＡＳ ６０１３」 １００重量部

２mm厚板での屈折率（ｎＤ）の実測値が１．５３５であり、スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体である「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」 １２．５重量部

屈折率１．５４１であり、スチレン含量５８重量％のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体である「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」 １２．５重量部

を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物」

の発明（以下「甲１発明Ａ」という。）が記載されているといえる。

同様に、比較例３に着目すると、

「ガラス転移温度（Tg）は１３５℃であり、２mm厚板での屈折率（ｎＤ）を実際に測定した値が１．５３５の（Ａ）シクロオレフィン系共重合体である「ＴＯＰＡＳ ６０１３」 １００重量部

屈折率１．５４１であり、スチレン含量５８重量％のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体である「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」 ２５重量部

を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物」

の発明（以下「甲１発明Ｃ」という。）が記載されているといえる。

２ 本件発明１について

（１）甲１発明Ａを引用発明とする検討

ア 対比

本件発明１と甲１発明Ａとを対比する。

甲１発明Ａの「樹脂組成物」は、「 ガラス転移温度（Tg）は１３５℃であり、２mm厚板での屈折率（ｎＤ）を実際に測定した値が１．５３５の（Ａ）シクロオレフィン系共重合体である「ＴＯＰＡＳ ６０１３」」（以下「ＴＯＰＡＳ ６０１３」という。）、すなわち、「環状オレフィン系樹脂」を主要成分として含むものであるから、本件発明１の「環状オレフィン系樹脂組成物」であるといえる。

甲１発明Ａの「ガラス転移温度（Tg）は１３５℃であり、２mm厚板での屈折率（ｎＤ）を実際に測定した値が１．５３５の（Ａ）シクロオレフィン系共重合体である「ＴＯＰＡＳ ６０１３」」は、甲第２号証の第２頁の「ＴＯＰＡＳ●（当審注：●は「Ｒ」を丸囲みしたものの上付き文字。以下同じ） ＣＯＣは、ジシクロペンタジエンとエチレンから合成されたノルボルネンとエチレンを、メタロセン触媒を用いて共重合したポリマーです」との記載及び第４頁の化学構造式からみて、本件発明１の

「［Ａ－１］エチレンと下記式［Ｉ］で示される環状オレフィンとのランダム共重合体；

【化１】

［図：0001384035000011.jpg］

（前記式［Ｉ］中、ｎは０であり、ｍは０または１であり、Ｒ７～Ｒ１８は、それぞれ独立に、水素原子である。）」のうち、「ｎ」が０、「ｍ」が０の場合に相当するといえる。

甲１発明Ａの「２mm厚板での屈折率（ｎＤ）の実測値が１．５３５であり、スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体である「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」」（以下「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」という。）及び「屈折率１．５４１であり、スチレン含量５８重量％のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体である「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」」（以下「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」という。）は、両者とも「芳香族ビニル」である「スチレン」を共重合体のモノマーとして含むものであるから、本件発明１の「芳香族ビニル系共重合体」であるといえる。

甲１発明Ａの「樹脂組成物」は、「環状オレフィン系樹脂」である「ＴＯＰＡＳ ６０１３」を「１００重量部」、「芳香族ビニル系共重合体」である「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」及び「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」をそれぞれ「１２．５重量部」含み、「環状オレフィン系樹脂組成物」と「芳香族ビニル系共重合体」の合計で１２５重量部（１００重量部＋１２．５重量部＋１２．５重量部）を含み、「環状オレフィン系樹脂（Ａ）」および「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」の合計を１００質量部としたとき

「環状オレフィン系樹脂（Ａ）」を、１００重量部／１２５重量部×１００質量部＝８０質量部

「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」を、２５重量部／１２５重量部×１００質量部＝２０質量部

含むといえるから、本件発明１と同様に、「前記環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）および前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計を１００質量部としたとき、前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）の含有量が５０質量部以上８９質量部以下であり、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の含有量が１１質量部以上５０質量部以下」であるといえる。

甲１発明Ａの「芳香族ビニル系共重合体」の１つである「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」は、「屈折率１．５４１であり、スチレン含量５８重量％のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体」であり、（甲１ｅ）の段落【００３５】の「（Ｃ）・・・芳香族ビニル－共役ジエン系共重合体の水素添加物としては、スチレン－エチレン－ブチレン－スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、・・・が例示される」との記載からみて、本件発明１の「芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］」であるといえる。

また、甲１発明Ａの「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」は、（甲１ｈ）の段落【００５４】の「アッベ屈折率計」による測定値が「屈折率１．５４１」であり、「ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される」測定値と同等のものであるから、本件発明１と同様に「ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の屈折率が１．５２０以上１．５４７以下の範囲内」であるといえる。

さらに、甲１発明Ａの「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」は、甲第３号証の（甲３ａ）の記載からみて、「ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠して測定される・・・ショアＡ硬度」が「８３」であるから、本件発明１と同様に「ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のショアＡ硬度が８５以下」であるといえる。

甲１発明Ａの「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」は、「スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体」であり、本件発明の「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体として、スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれか」とは、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体」である限りにおいて一致する。

甲１発明Ａの「樹脂組成物」は、その組成からみて、本件発明１と同様に「有機過酸化物」を含まないものである。

また、甲１発明Ａの「樹脂組成物」は、「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」を含むものであるから、「ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）１００重量部と、Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は商標）２５重量部と、を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物」でないことは明らかである。

そうすると、本件発明１と甲１発明Ａとは、

「環状オレフィン系樹脂組成物であって、

下記の［Ａ－１］、［Ａ－２］および［Ａ－３］から選択される少なくとも一種を含む、環状オレフィン系樹脂（Ａ）と、

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）と、

を含み、

続きを表示（全18行）

前記環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）および前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計を１００質量部としたとき、前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）の含有量が５０質量部以上８９質量部以下であり、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の含有量が１１質量部以上５０質量部以下であり、

前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）が、芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を含み、

ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の屈折率が１．５２０以上１．５４７以下の範囲内であり、

ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のショアＡ硬度が８５以下であり、

有機過酸化物を含まず、

前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体を含む、

環状オレフィン系樹脂組成物；

［Ａ－１］エチレンと下記式［Ｉ］で示される環状オレフィンとのランダム共重合体；

【化１】

［図：0001384035000012.jpg］

（前記式［Ｉ］中、ｎは０であり、ｍは０または１であり、Ｒ７～Ｒ１８は、それぞれ独立に、水素原子である。）、

［Ａ－２］前記式［Ｉ］で示される環状オレフィンの開環重合体または共重合体、

［Ａ－３］前記開環重合体または共重合体［Ａ－２］の水素化物。

ただし、ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）１００重量部と、Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は商標）２５重量部と、を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物を除く。」

である点で一致し、以下の点で相違する。

相違点２：「環状オレフィン系樹脂組成物」の「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」について、本件発明１では、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含むか、または、ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体として、スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含む」ものであるのに対し、甲１発明Ａでは、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］」に相当する「スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体」である「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」を含む点。

イ 判断

以下、相違点２について検討する。

甲１発明Ａは、本件発明１の「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］」に相当する「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」に、「スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体」である「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」を含んでいるものの、これは、本件発明１の「スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物」のいずれでもないから、相違点２は、実質的な相違点である。

そこで、相違点２について、甲１発明Ａ及び甲第１号証に記載された技術的事項から、当業者が容易に発明をすることができたか否かについて検討する。

まず、本件発明１の「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」が、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む」場合について検討する。

甲第１号証に記載された発明は、（甲１ｂ）の段落【０００４】の記載からみて、「耐衝撃性と透明性と引張破断伸びのバランスに優れたシクロオレフィン系共重合体樹脂組成物を提供すること」を課題とし、甲１発明Ａの「スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体」である「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」は、（甲１ａ）の請求項１の「（Ｂ）芳香族ビニル－イソブチレン系共重合体」の具体例に相当するものであって、（甲１ｄ）の段落【００３４】の「（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して１～５０重量部が好ましく、３～２５重量部がさらに好ましい。１重量部未満では、耐衝撃性が不充分となり、５０重量部を越えると、剛性と耐衝撃性のバランスが悪くなる」との記載からみて、甲第１号証の記載された発明の上記課題の解決に必要な成分であり、（甲１ｈ）の実施例１～１０のいずれにも配合されている成分である。

そうすると、甲１発明Ａにおいて、「スチレン含量３０重量％のスチレンーイソブチレン－スチレンブロック共重合体」である「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」を添加しないものとし、本件発明１と同様に「前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」が、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］」のみを含むとすることを動機付けることはできない。

次に、本件発明１の「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」が、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体として、スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含む」場合について検討する。

甲第１号証の（甲１ｅ）の段落【００３５】には、「樹脂組成物」に添加できる「芳香族ビニル－共役ジエン系共重合体の水素添加物」について、「・・・水素添加される前の前駆体である、スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）はブタジエン、イソプレンブロックの屈折率がエチレン－ブチレン、エチレン－プロピレンブロックよりも屈折率が高いため、低いスチレン含量でＣＯＣと屈折率差を０．０１５以下に収めることができ、ゴム弾性の点で有利ではあるが、不飽和結合が主鎖に残存するため耐熱、耐候性に劣る欠点があるため高温で成形や使用が想定されるＣＯＣへの配合材料にはＳＥＢＳやＳＥＰＳの方が適している」と記載されており、本件発明１と同じ「スチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）」について記載されているものの、「不飽和結合が主鎖に残存するため耐熱、耐候性に劣る欠点がある」とされている。

そうすると、甲１発明Ａの「組成物」において、「スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物」を添加することを積極的に動機付けることもできない。

したがって、相違点２について、甲１発明Ａ及び甲第１号証に記載された技術的事項から、当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。

また、甲第２～４号証の記載をみても、甲１発明Ａの「組成物」において、「スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物」を添加することを積極的に動機付ける記載はない。

ウ 小括

以上のとおり、上記相違点１について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明Ａではなく、また、甲１発明Ａ及び甲第１～４号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。

（２）甲１発明Ｃを引用発明とする検討

ア 対比

本件発明１と甲１発明Ｃとを、上記「（１）甲１発明Ａを引用発明とする検討」「ア 対比」での検討を踏まえて、対比する。

甲１発明Ｃの「樹脂組成物」は、「環状オレフィン系樹脂」である「ＴＯＰＡＳ ６０１３」を「１００重量部」、「芳香族ビニル系共重合体」「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」を「２５重量部」含み、「環状オレフィン系樹脂組成物」と「芳香族ビニル系共重合体」の合計で１２５重量部（１００重量部＋２５重量部）を含み、「環状オレフィン系樹脂（Ａ）」および「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」の合計を１００質量部としたとき、

「環状オレフィン系樹脂（Ａ）」を、１００重量部／１２５重量部×１００質量部＝８０質量部

「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」を、２５重量部／１２５重量部×１００質量部＝２０質量部

含むといえるから、本件発明１と同様に、「前記環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）および前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計を１００質量部としたとき、前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）の含有量が５０質量部以上８９質量部以下であり、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の含有量が１１質量部以上５０質量部以下」であるといえる。

甲１発明Ｃの「環状オレフィン系樹脂組成物」には、「芳香族ビニル系共重合体」として「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」のみを含んでいるから、本件発明１の「前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む」態様に相当するといえる。

そうすると、本件発明１と甲１発明Ｃとは、

「環状オレフィン系樹脂組成物であって、

下記の［Ａ－１］、［Ａ－２］および［Ａ－３］から選択される少なくとも一種を含む、環状オレフィン系樹脂（Ａ）と、

芳香族ビニル系重合体（Ｂ）と、

を含み、

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前記環状オレフィン系樹脂組成物に含まれる前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）および前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の合計を１００質量部としたとき、前記環状オレフィン系樹脂（Ａ）の含有量が５０質量部以上８９質量部以下であり、前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）の含有量が１１質量部以上５０質量部以下であり、

前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）が、芳香族ビニルブロック（ｂ１）と芳香族ビニルが共役ジエンと共重合したブロック（ｂ２）とを有するブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］を含み、

ＡＳＴＭ Ｄ５４２に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］の屈折率が１．５２０以上１．５４７以下の範囲内であり、

ＡＳＴＭ Ｄ２２４０に準拠して測定される前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のショアＡ硬度が８５以下であり、

有機過酸化物を含まず、

前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む、

環状オレフィン系樹脂組成物；

［Ａ－１］エチレンと下記式［Ｉ］で示される環状オレフィンとのランダム共重合体；

【化１】

［図：0001384035000013.jpg］

（前記式［Ｉ］中、ｎは０であり、ｍは０または１であり、Ｒ７～Ｒ１８は、それぞれ独立に、水素原子である。）、

［Ａ－２］前記式［Ｉ］で示される環状オレフィンの開環重合体または共重合体、

［Ａ－３］前記開環重合体または共重合体［Ａ－２］の水素化物。」

である点で一致し、以下の点で一応相違する。

相違点４：「環状オレフィン系樹脂組成物」の「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」について、本件発明１は、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含むか、または、ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体として、スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含む」ものであり、かつ、「環状オレフィン系樹脂組成物」について「ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）１００重量部と、Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は商標）２５重量部と、を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物」の態様を除くものであるのに対して、甲１発明Ｃは、本件発明１の「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む」場合であるものの、「環状オレフィン系樹脂組成物」について当該「除く」態様である点。

イ 判断

以下、相違点４について検討する。

甲１発明Ｃは、上記「ア 対比」で検討したとおり、本件発明１から「除く」対象とされる「ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）１００重量部と、Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は登録）２５重量部と、を配合し、ドライブレンドした樹脂組成物」そのものであるから、相違点４は実質的な相違点である。

まず、本件発明１の「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」が「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む」場合について検討すると、甲１発明Ｃは、上記「ア 対比」で検討したとおり、本件発明１の「前記芳香族ビニル系重合体（Ｂ）は、前記ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］のみを含む」態様に相当するといえるものの、甲第１号証に記載された具体的な比較例であるため、甲第１号証の他の記載や甲第２～４号証の記載を参酌しても、「ポリプラスチックス社製のシクロオレフィン系共重合体であるＴＯＰＡＳ ６０１３（「ＴＯＰＡＳ」は登録商標）」や「Ｋｒａｔｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のスチレン－（エチレン－ブチレン／スチレン）－スチレンブロック共重合体であるＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ（「ＫＲＡＴＯＮ」は商標）」とは異なる製品を用いる、配合量を変更する等の改変を行う積極的な動機付けを見いだすことができない。

次に、本件発明１の「芳香族ビニル系重合体（Ｂ）」が、「ブロック共重合体の水素添加物［Ｂ－１］以外の芳香族ビニル系重合体として、スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含む」場合について検討すると、甲１発明Ｃは、甲第１号証に記載された具体的な比較例であるため、甲１発明Ｃにおいても、「スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群より選ばれる少なくともいずれか」を含むとすることも積極的に動機付けることはできない。

そうすると、相違点４についても、甲１発明Ｃ及び甲第１～４号証に記載された技術的事項から、当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。

ウ 小括

したがって、上記相違点３について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明Ｃではなく、また、甲１発明Ｃ及び甲第１～４号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。

（３）特許異議申立書における申立人の主張

特許異議申立書の「イ 引用発明の説明」「（ア）甲第１号証」及び「ウ 本件特許発明と証拠に記載された発明との対比」「（ｉ）特許発明１について」において、申立人は、甲第１号証に記載された発明として、甲１発明Ａである実施例２、甲１発明Ｃである比較例３以外にも、実施例６、７、９についても引用発明として言及している。

しかしながら、甲第１号証の実施例６、７、９の「組成物」は、甲１発明Ａである実施例２と同じ成分の他、「（Ｄ）成分」として「コア－シェル構造の重合体」である「カネカ社製メチルメタクリレート－ブタジエン－スチレン共重合体のカネエースＢ６２２」を含むものであるが、「芳香族ビニル系共重合体」としては、甲１発明Ａと同じ「ＳＩＢＳＴＡＲ １０３Ｔ」及び「ＫＲＡＴＯＮ Ａ１５３５Ｈ」しか含んでいない。

そして、上記「（１）甲１発明Ａを引用発明とする検討」「イ 対比」で検討したとおり、本件発明の「スチレン・ブタジエンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレンブロック共重合体およびその水素添加物、ならびに、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物」を添加することを積極的に動機付ける記載はないから、甲第１号証の実施例６、７、９を引用発明としても、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえないし、甲第１号証に記載された発明及び甲第１～４号証に記載された事項から、当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。

（４）まとめ

以上のとおり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明ではなく、また、甲第１号証に記載された発明及び甲第１～４号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明できたものとはいえない。

３ 本件発明２～１２について

本件発明２～１２は、本件発明１を直接的又は間接的に引用して限定した発明であるから、上記２（１）イ及び２（２）イで示した理由と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明ではなく、また、甲第１号証に記載された発明及び甲第１～４号証に記載された技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

４ 取消理由Ａ～Ｄ及び申立理由１～２についてのまとめ

以上のとおり、取消理由Ａ～Ｄ及び申立理由１～２は、理由がない。

第７ むすび

特許第６７０３６１１号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項[１－１２]について訂正することを認める。

当審が通知した取消理由および申立人がした申立理由によっては、本件発明１－１２に係る特許を取り消すことはできない。

また、ほかに本件発明１－１２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。