2020-700665

理 由

第１ 手続等の経緯

特許第６６５７７０２号の請求項１～請求項１６に係る特許（以下、それぞれ「本件特許１」～「本件特許１６」といい、総称して「本件特許」という。）についての出願は、平成２７年９月１７日を出願日とするものであって、令和２年２月１０日に特許権の設定の登録がされたものである。

本件特許について、令和２年３月４日に特許掲載公報が発行されたところ、発行の日から６月以内である令和２年９月４日に特許異議申立人 森川 真帆（以下「特許異議申立人」という。）から、全請求項に対して、特許異議の申立てがされた（異議２０２０－７００６６５号、以下「本件事件」という。）。

本件事件についての、その後の手続等の経緯の概要は、以下のとおりである。

（以下、この取消理由通知書を、単に「取消理由通知」という。）

なお、令和３年１月２２日付け訂正請求書による訂正の請求は、特許法１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなす。

第２ 本件訂正請求について

１ 請求の趣旨

令和３年９月２７日付け訂正請求書による訂正の請求（以下「本件訂正請求」という。）の趣旨は、特許第６６５７７０２号の特許請求の範囲を本訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１～１６のとおり訂正することを求める、というものである。なお、本件訂正後の一群の請求項は、請求項１～１６である。

２ 訂正の内容

本件訂正請求による訂正の内容は、以下の訂正事項を含むものである。なお、下線は訂正箇所を示す。

（１）訂正事項１

特許請求の範囲の請求項１に「前記２価の構造単位及び前記３価以上の構造単位の少なくとも一方が、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000001.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。]」と記載されているのを、

「前記２価の構造単位及び前記３価以上の構造単位の少なくとも一方が、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含み、前記電荷輸送性ポリマーが、下式で表される部分構造（Ｉ－２）を含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000002.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。]

［図：0001385122000003.jpg］

[式中、Ｒは、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒの少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ’は、水素原子、又は炭素数１～８の直鎖のアルキルである。]」に訂正する。

なお、上記訂正にともない、請求項１の記載を直接的又は間接的に引用する請求項３～６及び８～１６も同様に訂正する。

（２）訂正事項２

特許請求の範囲の請求項２に、「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位とを含み、前記２価の構造単位と前記３価以上の構造単位とが結合してなる部分構造が」と記載されているのを、

「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位と、１価の構造単位とを含み、前記２価の構造単位は２官能性のモノマーに由来し、前記３価以上の構造単位は３官能性以上のモノマーに由来し、前記１価の構造単位は１官能性のモノマーに由来する電荷輸送性ポリマーであって、前記３価以上の構造単位は、全構造単位を基準として１０モル％以上であり、前記２官能性のモノマーと前記３官能性以上のモノマーとが結合してなる部分構造が」に訂正する。

なお、上記訂正にともない、請求項２の記載を直接的又は間接的に引用する請求項３～６及び８～１６も同様に訂正する。

（３）訂正事項３

特許請求の範囲の請求項７のうち、請求項１を引用する部分を削除し、請求項２を引用する部分の引用を解消して独立請求項に訂正するとともに、特許請求の範囲の請求項７に「前記電荷輸送性ポリマーが、下式で表される部分構造（Ｉ－２）を含む、請求項１又は２に記載の有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000004.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

［図：0001385122000005.jpg］

［式中、Ｒは、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒの少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ’は、水素原子、又は炭素数１～８の直鎖のアルキルである。］」と記載されているのを、

「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位とを含み、前記２価の構造単位と前記３価以上の構造単位とが結合してなる部分構造が、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含み、前記電荷輸送性ポリマーが、下式で表される部分構造（Ｉ－２）を含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000006.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

［図：0001385122000007.jpg］

［式中、Ｒは、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒの少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ’は、水素原子、又は炭素数１～８の直鎖のアルキルである。］」と訂正して、新たに請求項７とする。

なお、上記訂正にともない、請求項７の記載を直接的又は間接的に引用する請求項８～１６も同様に訂正する。

（４）一群の請求項について

訂正前の請求項３～１６は、いずれも請求項１又は請求項２を直接的または間接的に引用するものであって、訂正事項１による請求項１の訂正によって、請求項３～１６が連動して訂正されるとともに、訂正事項２による請求項２の訂正によっても、請求項３～１６が連動して訂正されるものである。そうしてみると、請求項１～１６は、特許法第１２０条の５第４項に規定される経済産業省令（特許法施行規則第４５条の４）で定める関係を有する一群の請求項を形成するから、本件訂正請求は、当該一群の請求項である請求項１～請求項１６に対して請求されたものといえる。

そして、本件訂正請求においては、別の訂正単位とする求めはなされていない。

３ 訂正の許否判断

（１）訂正事項１による訂正

訂正事項１による訂正は、訂正前の請求項１における「電荷輸送性ポリマー」が、「部分構造（Ｉ－２）」（構造式の再摘記は省略）を具備することを新たに特定するものである。

そうしてみると、訂正事項１による訂正は、特許法１２０条の５第２項ただし書１号（特許請求の範囲の減縮）に掲げる事項を目的とする訂正に該当する。

また、訂正事項１による訂正は、訂正前の請求項７のうち請求項１を引用する部分の記載に基づくものである。

そうしてみると、訂正事項１による訂正は、当業者によって、明細書、特許請求の範囲又は図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入しないものであるから、本件出願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下「本件明細書等」という。）に記載した事項の範囲内においてした訂正である。

さらに、訂正事項１による訂正によって、訂正前の特許請求の範囲に含まれないこととされたものが訂正後の特許請求の範囲に含まれることとならないことは明らかであるから、訂正事項１による訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正に該当しない。

（２）訂正事項２による訂正

訂正事項２による訂正は、訂正前の請求項２について、

[A]「電荷輸送ポリマー」が「１価の構造単位」を含み、かつ、当該「１価の構造単位」が「１官能性のモノマーに由来する」こと、[B]「２価の構造単位」及び「３価以上の構造単位」とが、それぞれ「２官能性のモノマー」及び「３官能性以上のモノマー」「に由来」するものであることを特定し、それに対応して、「構造（Ｉ）を有する」とされる「２価の構造単位と前記３価以上の構造単位とが結合してなる部分構造」が、「前記２官能性モノマーと前記３官能性以上のモノマーとが結合してなる部分構造」であること及び[C]「３価以上の構造単位」の含有量について、訂正前は特定されていたかったものを、「全構造単位を基準として１０モル％以上」であることを、特定するものである。

そうしてみると、訂正事項２による訂正は、特許法１２０条の５第２項ただし書１号（特許請求の範囲の減縮）に掲げる事項を目的とする訂正に該当する。

また、訂正事項２による訂正のうち、上記[A]及び[B]のうち各構造単位が、モノマーに由来するとの構成は、本件明細書等の【０１５９】等の「電荷輸送ポリマー１は、構造単位Ｌ（モノマー１に由来）、構造単位Ｂ２（モノマー２に由来）、及び構造単位Ｔ（モノマー３に由来）を有し」との記載、「構造単位Ｌは、電荷輸送性を有する２価の構造単位である。」（【００４３】）との記載、「以下、このような３価以上構造単位をＢ２と称す。」（【００６９】）との記載及び「構造単位Ｔは、電荷輸送ポリマーの末端部を構成する１価の構造単位である。」（【００８３】）との記載に基づくものである。また、上記[B]のうち「部分構造」に関する構成は、本件明細書等の【０１２０】等の「構造単位Ｌと構造単位Ｂとが結合してなる部分構造において、構造（Ｉ）が形成される。」との記載に基づくものである。さらに、上記[C]は、「構造単位Ｂの割合は、有機エレクトロニクス素子の耐久性の観点から、全構造単位を基準として・・・中略・・・１０モル％以上がさらに好ましい。」（【０１１２】）との記載に基づくものである。

そうしてみると、訂正事項２による訂正は、当業者によって、明細書、特許請求の範囲又は図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入しないものであるから、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてした訂正である。

さらに、訂正事項２による訂正によって、訂正前の特許請求の範囲には含まれないこととされたものが訂正後の特許請求の範囲に含まれることとならないことは明らかであるから、訂正事項２による訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正に該当しない。

（３）訂正事項３による訂正

訂正事項３による訂正は、訂正前の請求項７が請求項１及び請求項２を択一的に引用していたものを、請求項２のみを引用するものとするとともに、請求項２との引用関係を解消するものである。

そうしてみると、訂正事項３による訂正は、特許法１２０条の５第２項ただし書１号（特許請求の範囲の減縮）及び４号（他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること）に掲げる事項を目的とするものに該当する。

また、訂正事項３による訂正は、当業者によって、明細書、特許請求の範囲又は図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入しないことは明らかであるから、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてした訂正である。

さらに、訂正事項３による訂正が、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正に該当しないことは明らかである。

（４）一群の請求項についての訂正

上記（１）～（３）によれば、本件訂正請求による訂正のうち、訂正前の請求項１～１６からなる一群の請求項についての訂正は、特許法１２０条の５第２項ただし書、同条９項において準用する同法１２６条５項及び６項の規定に適合する。

４ まとめ

本件訂正請求による訂正は、特許法１２０条の５第２項ただし書、同条９項において準用する同法１２６条５項及び６項の規定に適合する。

よって、結論に記載のとおり、特許第６６５７７０２号の特許請求の範囲を、本訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～１６〕のとおり訂正することを認める。

第３ 本件特許発明

本件訂正請求による訂正は上記のとおり認められることとなったから、本件特許の請求項１～請求項１６に係る発明（以下、それぞれ「本件特許発明１」～「本件特許発明１６」という。）は、訂正後の特許請求の範囲の請求項１～請求項１６に記載された事項によって特定されるとおりの、以下のものである。

「【特許請求の範囲】

【請求項１】

電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位とを含み、前記２価の構造単位及び前記３価以上の構造単位の少なくとも一方が、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含み、前記電荷輸送性ポリマーが、下式で表される部分構造（Ｉ－２）を含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000008.jpg］

続きを表示（全45行）

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

［図：0001385122000009.jpg］

［式中、Ｒは、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒの少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ’は、水素原子、又は炭素数１～８の直鎖のアルキルである。］

【請求項２】

電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位と、１価の構造単位とを含み、前記２価の構造単位は２官能性のモノマーに由来し、前記３価以上の構造単位は３官能性以上のモノマーに由来し、前記１価の構造単位は１官能性のモノマーに由来する電荷輸送性ポリマーであって、前記３価以上の構造単位は、全構造単位を基準として１０モル％以上であり、前記２官能性のモノマーと前記３官能性以上のモノマーとが結合してなる部分構造が、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000010.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

【請求項３】

前記構造（Ｉ）が、下式で表される置換ビフェニレン構造（Ｉ－１）を含む、請求項１又は２に記載の有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000011.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

【請求項４】

前記２価の構造単位及び前記３価以上の構造単位の少なくとも一方が、置換又は非置換の、芳香族アミン構造、カルバゾール構造、及びベンゼン構造、及びこれらの１種又は２種以上を含む構造から選択される構造を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の有機エレクトロニクス材料。

【請求項５】

前記２価の構造単位及び前記３価以上の構造単位が、それぞれ、置換又は非置換の芳香族アミン構造を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の有機エレクトロニクス材料。

【請求項６】

少なくとも前記３価以上の構造単位が、前記構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含む、請求項１、３～５のいずれか１項に記載の有機エレクトロニクス材料。

【請求項７】

電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位とを含み、前記２価の構造単位と前記３価以上の構造単位とが結合してなる部分構造が、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含み、前記電荷輸送性ポリマーが、下式で表される部分構造（Ｉ－２）を含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000012.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

［図：0001385122000013.jpg］

［式中、Ｒは、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒの少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ’は、水素原子、又は炭素数１～８の直鎖のアルキルである。］

【請求項８】

前記電荷輸送性ポリマーが、分子内に１以上の重合性官能基をさらに有する、請求項１～７のいずれか１項に記載の有機エレクトロニクス材料。

【請求項９】

請求項１～７のいずれか１項に記載の有機エレクトロニクス材料と、溶媒とを含む、インク組成物。

【請求項１０】

さらに、重合開始剤を含む、請求項９に記載のインク組成物。

【請求項１１】

基板と、請求項９又は１０に記載のインク組成物を用いて形成された有機層とを含む有機エレクトロニクス素子。

【請求項１２】

前記基板が、樹脂フィルムである、請求項１１に記載の有機エレクトロニクス素子。

【請求項１３】

請求項９又は１０に記載のインク組成物を用いて形成された有機層を有する有機エレクトロルミネセンス素子。

【請求項１４】

前記有機層が、正孔注入層である、請求項１３に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。

【請求項１５】

前記有機層が、正孔輸送層である、請求項１３に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。

【請求項１６】

陽極及び陰極からなる一対の電極をさらに有し、前記有機層が前記一対の電極間に配置される、請求項１３～１５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。」

第４ 取消理由通知の概要及び証拠

１ 取消しの理由

令和３年６月１６日付け取消理由通知により、特許権者に対して、当合議体が通知した取消しの理由の概要は、下記のとおりである。

記

理由２：（進歩性）本件特許の請求項１～請求項６及び請求項８～請求項１６に係る発明は、本件特許の出願前に日本国内又は外国において、頒布された下記刊行物に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、特許法２９条２項の規定により特許を受けることができない。

（当合議体注：甲１及び甲６は、いずれも主引用例として使用している。）

２ その他の証拠について

（１）特許異議申立人が提出した証拠

特許異議申立人は、上記の他、以下の証拠も提出している。

（２）特許権者が提出した証拠

第５ 取消理由通知に記載した取消理由（新規性・進歩性）について

１ 甲１を主引用例とした場合

（１）甲１の記載及び甲１に記載された発明

ア 甲１の記載

本件特許の出願前に日本国内又は外国において頒布された、甲１（特開２０１０－１５５９８５号公報）には、以下の記載がある。なお、下線は当合議体が付したものであり、甲１発明の認定や判断等に活用した箇所を示す。

（ア）「【請求項１】

下記式（１）で表される繰り返し単位及び下記式（２）で表される繰り返し単位を有するアリールアミンポリマーであって、

Ａｒ２及び／又はＡｒ３に置換基として架橋性基を有する

ことを特徴とするアリールアミンポリマー。

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【化１】

［図：0001385122000014.jpg］

（式（１）及び式（２）中、

Ａｒ１～Ａｒ３は、各々独立に、置換基を有していてもよい芳香族炭化水素基又は置換基を有していてもよい芳香族複素環基を表し、

Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有してもよい芳香族炭化水素基又は置換基を有していてもよい芳香族複素環基を表し、

Ｒ５Ａは、直接結合、置換基を有していてもよい芳香族炭化水素基又は置換基を有していてもよい芳香族複素環基を表し、

ｍ及びｎは、各々独立に、１以上の整数を表す。）

【請求項２】

重量平均分子量（Ｍｗ）が２０，０００以上であり、

分散度（Ｍｗ／Ｍｎ；Ｍｎは数平均分子量を表す。）が２．５以下である

ことを特徴とする請求項１に記載のアリールアミンポリマー。

【請求項３】

前記架橋性基が、下記架橋性基群Ｔの中から選ばれる基である

ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のアリールアミンポリマー。

【化２】

［図：0001385122000015.jpg］

・・・化学式一部省略・・・

（前記式中、

Ｒ５～Ｒ９は、各々独立に、水素原子又はアルキル基を表し、

Ａｒ４は置換基を有していてもよい芳香族炭化水素基又は置換基を有していてもよい芳香族複素環基を表す。）

【請求項４】

請求項１～３のいずれか一項に記載のアリールアミンポリマーからなる

ことを特徴とする有機電界発光素子材料。

【請求項５】

請求項１～３のいずれか一項に記載のアリールアミンポリマーを含有する

ことを特徴とする有機電界発光素子用組成物。

【請求項６】

基板と、陽極と、１層又は２層以上の有機層と、陰極とをこの順に備える有機電界発光素子において、

該有機層の少なくとも一層が、請求項１～３のいずれか一項に記載のアリールアミンポリマーを架橋した網目状ポリマーを含む

ことを特徴とする有機電界発光素子。

【請求項７】

前記網目状ポリマーを有する層が、正孔注入層又は正孔輸送層である

ことを特徴とする請求項６に記載の有機電界発光素子。

【請求項８】

前記の正孔注入層及び正孔輸送層並びに発光層を備え、

前記の正孔注入層、正孔輸送層及び発光層の全てが湿式成膜法により形成された

ことを特徴とする請求項７に記載の有機電界発光素子。」

（イ）「【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【０００１】

本発明はアリールアミンポリマーに関し、特に、有機電界発光素子の正孔注入層及び正孔輸送層として有用なアリールアミンポリマー、該アリールアミンポリマーを含有する有機電界発光素子材料、有機電界発光素子用組成物及び有機電界発光素子、並びに、この有機電界発光素子を備えた有機ＥＬディスプレイ及び有機ＥＬ照明に関する。

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【背景技術】

【０００２】

近年、有機薄膜を用いた電界発光素子（即ち、有機電界発光素子）の開発が行われている。有機電界発光素子における有機薄膜の形成方法としては、例えば、真空蒸着法と湿式成膜法が挙げられる。

・・・中略・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００９】

フルオレン環は平面的な環であり、環全体にＨＯＭＯ（ｈｉｇｈｅｓｔ ｏｃｃｕｐｉｅｄ ｍｏｌｅｃｕｌａｒ ｏｒｂｉｔａｌ；最高被占軌道）やＬＵＭＯ（ｌｏｗｅｓｔ ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ ｍｏｌｅｃｕｌａｒ ｏｒｂｉｔａｌ；最低空軌道）が広がっている。このため、フルオレン環を有するアリールアミンポリマーは、通常、電荷輸送能に優れる。したがって特許文献１，２に記載のアリールアミンポリマー（Ｑ－１）及び（Ｑ－２）も電荷輸送能を有すると推察される。ただし、アリールアミンポリマー（Ｑ－１）及び（Ｑ－２）ではフルオレン環が主鎖のみに存在するため、電荷のほとんどは主鎖を伝って輸送されるものと考えられる。

【００１０】

一方、アリールアミンポリマー（Ｑ－１）及び（Ｑ－２）が架橋により網目状ポリマーとなると、その主鎖構造がまがったりねじれたりして、主鎖におけるＨＯＭＯやＬＵＭＯの広がりが阻害される。このため、アリールアミンポリマー（Ｑ－１）及び（Ｑ－２）が電荷輸送能を有するとしても、架橋後の網目状ポリマーが十分な電荷輸送能を有するとは限らない。むしろ、上記のアリールアミンポリマー（Ｑ－１）及び（Ｑ－２）は電荷輸送のほとんどを主鎖が担うべき分子構造となっていることから、アリールアミンポリマー（Ｑ－１）及び（Ｑ－２）が架橋した網目状ポリマーの電荷輸送能は著しく小さくなる傾向がある。このため、特許文献１，２記載の技術により得られる有機電界発光素子の駆動電圧は高く、発光効率は低く、駆動寿命は短いという課題があった。

・・・中略・・・

【００１２】

本発明は上記の課題に鑑みて創案されたもので、正孔輸送能及び電気化学的安定性に優れ、積層化が可能であり、通電によって分解などが起こりにくく、均質な膜質を提供しうるアリールアミンポリマーと、該アリールアミンポリマーを含有する有機電界発光素子材料及び有機電界発光素子用組成物を提供することを目的とする。

本発明はまた、低い電圧で駆動可能で、発光効率が高く、駆動安定性が高い、有機電界発光素子並びにそれを備えた有機ＥＬディスプレイ及び有機ＥＬ照明を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【００１３】

本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、側鎖にフルオレン環を有し、且つ架橋性基を有する特定の構造を有するアリールアミンポリマーが、架橋をさせて有機溶剤に不溶とした後も、高い正孔輸送能及び電気化学的安定性を有することを見出し、本発明を完成させた。

【００１４】

即ち、本発明の要旨は、下記式（１）で表される繰り返し単位及び下記式（２）で表される繰り返し単位を有するアリールアミンポリマーであって、Ａｒ２及び／又はＡｒ３に置換基として架橋性基を有することを特徴とするアリールアミンポリマー。

【化１】

［図：0001385122000016.jpg］

（式（１）及び式（２）中、Ａｒ１～Ａｒ３は、各々独立に、置換基を有していてもよい芳香族炭化水素基又は置換基を有していてもよい芳香族複素環基を表し、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に、水素原子、置換基を有していてもよいアルキル基、置換基を有してもよい芳香族炭化水素基又は置換基を有していてもよい芳香族複素環基を表し、Ｒ５Ａは、直接結合、置換基を有していてもよい芳香族炭化水素基又は置換基を有していてもよい芳香族複素環基を表し、ｍ及びｎは、各々独立に、１以上の整数を表す。）

・・・中略・・・

【００２６】

繰り返し単位（１）はフルオレン環を側鎖に有する。このようにフルオレン環を側鎖に有していることにより、アリールアミンポリマーを架橋した後でもフルオレン環のＨＯＭＯ及びＬＵＭＯの広がりが阻害されず、膜の電荷輸送能を高く維持できる。具体的には、電荷移動度を高い値に保つことができる。このため、アリールアミンポリマーを架橋した網目状ポリマーにより層を形成した場合、この層が低い電圧でも電流を流通させうるものとなる。

【００２７】

一方、繰り返し単位（２）は、その主鎖及び／又は側鎖に架橋性基を有する。これによりアリールアミンポリマーは架橋できるようになる。架橋した網目状ポリマーは溶剤に対して溶解し難くなるため、湿式成膜法による積層が容易となる。また、主鎖及び／又は側鎖にフルオレン環を有する繰り返し単位が架橋性基を有するとフルオレン環のＨＯＭＯ及びＬＵＭＯの広がりが阻害される可能性があるが、本発明のように架橋性基を有する繰り返し単位（２）とは別に、側鎖にフルオレン環を有する繰り返し単位（１）を有することにより、側鎖に存在するフルオレン環のＨＯＭＯ及びＬＵＭＯの広がりが架橋により阻害されることを防止できる。このため、アリールアミンポリマーを架橋した網目状ポリマーにより層を形成した場合、この層の上に任意の層を簡単に積層できると共に、この層に低電位でも安定して電流を流通させることができる。」

（ウ）「【００７３】

・繰り返し単位（１）の例

以下、繰り返し単位（１）の例を示す。ただし、本発明は以下の例示物に限定されるものではない。

【００７４】

続きを表示（全51行）

［図：0001385122000017.jpg］

（当合議体注：【化１５】として列挙された一部記載を省略した。）

・・・中略・・・

【００７８】

・繰り返し単位（２）の例

以下、繰り返し単位（２）の例を示す。ただし、本発明は以下の例示物に限定されるものではない。

【００７９】

［図：0001385122000018.jpg］

（当合議体注：【化１９】として列挙された一部記載を省略した。）

・・・中略・・・

【００８４】

・本発明のアリールアミンポリマーの具体例

以下、本発明のアリールアミンポリマーの具体例を示す。ただし、本発明は以下の例示物に限定されるものではない。

【００８５】

【化２４】

［図：0001385122000019.jpg］

（当合議体注：【化２４】として列挙されたもののうち、上から２番目までを滴記し、３番目以降の摘記を省略した。）

・・・中略・・・

【０１０８】

［３．有機電界発光素子用組成物］

本発明のアリールアミンポリマーは、上述したように、有機電界発光素子を構成する層の材料として用いることができる。この場合、通常は、少なくとも本発明のアリールアミンポリマーを含有する有機電界発光素子用組成物（以下、適宜「本発明の有機電界発光素子用組成物」と言う。）を用意し、この有機電界発光素子用組成物を用いて成膜を行う。

【０１０９】

本発明の有機電界発光素子用組成物は、陽極と陰極との間に配置された有機層を有する有機電界発光素子において、通常、有機層を湿式成膜法により形成する際の組成物として用いられる。中でも、本発明の有機電界発光素子用組成物は、有機層のうち正孔注入層又は正孔輸送層を形成するために用いられることが好ましく、正孔輸送層を形成するために用いられることがより好ましい。

なお、ここでは、有機電界発光素子における陽極－発光層間に存在する層が１層である場合には、この層を「正孔輸送層」と称し、２層以上存在する場合には、陽極に接している層を「正孔注入層」と称し、それ以外の層を総称して「正孔輸送層」と称す。また、陽極－発光層間に設けられた層を総称して「正孔注入・輸送層」と称する場合がある。

【０１１０】

・アリールアミンポリマー

本発明の有機電界発光素子用組成物は、本発明のアリールアミンポリマーを少なくとも１種含有する。なお、本発明の有機電界発光素子用組成物は、本発明のアリールアミンポリマーを１種類含有するものであってもよく、２種類以上を任意の組み合わせ及び任意の比率で含有するものであってもよい。

【０１１１】

本発明の有機電界発光素子用組成物が含有する本発明のアリールアミンポリマーの量は、通常０．０１重量％以上、好ましくは０．０５重量％以上、さらに好ましくは０．１重量％以上であり、通常５０重量％以下、好ましくは２０重量％以下、さらに好ましくは１０重量％以下である。本発明のアリールアミンポリマーが少なすぎると有機電界発光素子の電荷輸送層として好ましい膜厚を得ることが困難となる可能性があり、多すぎると有機電界発光素子用組成物の粘度が著しく上昇し取り扱いが困難となる可能性がある。

【０１１２】

・溶剤

本発明の有機電界発光素子用組成物は、通常、溶剤を含有する。この溶剤は、本発明のアリールアミンポリマーを溶解するものが好ましい。具体的には、本発明のアリールアミンポリマーを、通常０．０５重量％以上、好ましくは０．５重量％以上、さらに好ましくは１重量％以上溶解する溶剤が好適である。

・・・中略・・・

【０１１９】

・その他の成分

本発明の有機電界発光素子用組成物は、本発明の効果を著しく損なわない限り、本発明のアリールアミンポリマー及び溶剤以外にその他の成分を含有していてもよい。

【０１２０】

その他の成分としては例えば添加剤が挙げられ、添加剤の例を挙げれば架橋を促進するための添加物（架橋促進剤）等が挙げられる。

架橋を促進する添加物の具体例を挙げると、アルキルフェノン化合物、アシルホスフィンオキサイド化合物、メタロセン化合物、オキシムエステル化合物、アゾ化合物、オニウム塩等の重合開始剤又は重合促進剤；縮合多環炭化水素、ポルフィリン化合物、ジアリールケトン化合物等の光増感剤などが挙げられる。なお、これらは１種類を用いてもよく、２種類以上を任意の組み合わせ及び任意の比率で併用してもよい。

・・・中略・・・

【０１３５】

（基板１）

基板１は有機電界発光素子の支持体となるものである。

基板１の材料は制限されないが、例えば、石英、ガラス、金属、プラスチック等が挙げられる。これらの材料は何れか１種のみを用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。

【０１３６】

基板１の形状も制限されないが、例としては、板、シート、フィルム、箔等、或いはこれらの二種以上を組み合わせた形状等が挙げられる。

中でも、基板１としては、ガラス基板や、ポリエステル、ポリメタクリレート、ポリカーボネート、ポリスルホン等の透明な合成樹脂基板が好ましい。」

（エ）「【０３３３】

［II．有機電界発光素子の評価］

［有機電界発光素子の作製］

（実施例１）

続きを表示（全56行）

以下に説明する要領で、図１に示す有機電界発光素子を作製した。

ガラス基板１上に、インジウム・スズ酸化物（ＩＴＯ）透明導電膜を１２０ｎｍの厚さに堆積したもの（三容真空社製、スパッタ成膜品）を、通常のフォトリソグラフィー技術と塩酸エッチングを用いて２ｍｍ幅のストライプにパターニングして陽極２を形成し、ＩＴＯ基板を得た。

パターン形成したＩＴＯ基板を、界面活性剤水溶液による超音波洗浄、超純水による水洗、超純水による超音波洗浄、超純水による水洗の順で洗浄後、圧縮空気で乾燥させ、最後に紫外線オゾン洗浄を行った。

【０３３４】

下の構造式（Ｐ１）に示す繰り返し構造を有する正孔輸送性高分子材料（重量平均分子量：２６５００，数平均分子量：１２０００）、構造式（Ａ１）に示す４－イソプロピル－４’－メチルジフェニルヨードニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート及び安息香酸エチルを含有する正孔注入層形成用塗布液を調製した。この正孔注入層形成用塗布液を下記の成膜条件で陽極２上にスピンコートにより塗布して、膜厚３０ｎｍの正孔注入層３を得た。

・・・中略・・・

【０３３８】

引き続き、以下の構造式に示すアリールアミンポリマー（Ｈ１）（合成例３２で合成された目的ポリマー１と同様の構造式であるポリマー：重量平均分子量４３０００、分散度１．６）を含有する有機電界発光素子用組成物として正孔輸送層用組成物を調製し、下記の成膜条件でスピンコートにより塗布して、加熱により架橋させることにより膜厚２０ｎｍの正孔輸送層４を形成した。

【０３３９】

【化８７】

［図：0001385122000020.jpg］

【０３４０】

＜有機電界発光素子用組成物＞

溶剤 トルエン

固形分濃度 ０．４重量％

【０３４１】

＜正孔輸送層の成膜条件＞

スピナ回転数 １５００ｒｐｍ

スピナ回転時間 ３０秒

スピンコート雰囲気 窒素中

加熱条件 窒素中、２３０℃、１時間

【０３４２】

次に、発光層５を形成するにあたり、以下に示す有機化合物（Ｃ１）、（Ｃ２）および（Ｄ１）を用いて下記に示す発光層用組成物を調製し、以下に示す成膜条件で正孔輸送層４上にスピンコートして膜厚５０ｎｍで発光層５を得た。

【０３４３】

【化８８】

［図：0001385122000021.jpg］

【０３４４】

＜発光層用組成物＞

溶剤 キシレン

塗布液濃度 有機化合物（Ｃ１）：１．０重量％

有機化合物（Ｃ２）：１．０重量％

有機化合物（Ｄ１）：０．１重量％

【０３４５】

＜発光層の成膜条件＞

スピナ回転数 １５００ｒｐｍ

スピナ回転時間 ３０秒

スピンコート雰囲気 窒素中

加熱条件 減圧下（０．１ＭＰａ）、１３０℃、１時間

【０３４６】

ここで、発光層５までを成膜した基板を、真空蒸着装置内に移し、装置内の真空度が１．３×１０－４Ｐａ以下になるまで排気した後、下記に示す構造を有する有機化合物（Ｃ３）を真空蒸着法によって発光層５の上に積層し、正孔阻止層６を得た。蒸着速度は１．４～１．５Å／秒の範囲で制御し、膜厚は５ｎｍとした。また、蒸着時の真空度は１．３×１０－４Ｐａであった。

【０３４７】

［図：0001385122000022.jpg］

・・・中略・・・

【０３５２】

引き続き、素子が保管中に大気中の水分等で劣化することを防ぐため、以下に記載の方法で封止処理を行った。

窒素グローブボックス中で、２３ｍｍ×２３ｍｍサイズのガラス板の外周部に、約１ｍｍの幅で光硬化性樹脂（株式会社スリーボンド製３０Ｙ－４３７）を塗布し、中央部に水分ゲッターシート（ダイニック株式会社製）を設置した。この上に、陰極形成を終了した基板を、蒸着された面が乾燥剤シートと対向するように貼り合わせた。その後、光硬化性樹脂が塗布された領域のみに紫外光を照射し、樹脂を硬化させた。

【０３５３】

以上の様にして、２ｍｍ×２ｍｍのサイズの発光面積部分を有する有機電界発光素子が得られた。この素子の発光特性は以下の通りである。

１００ｃｄ／ｍ２での電圧：５．８Ｖ

１００ｃｄ／ｍ２での輝度：１７．９ｃｄ／Ａ

１００ｃｄ／ｍ２での電力効率：９．７ｌｍ／Ｗ

素子の発光スペクトルの極大波長は５１３ｎｍであり、有機化合物（Ｄ１）からのものと同定された。色度はＣＩＥ（ｘ，ｙ）＝（０．３０４，０．６２８）であった。」

イ 甲１に記載された発明

（ア）甲１発明

甲１の請求項１には、「式（１）で表される繰り返し単位及び」「式（２）で表される繰り返し単位を有し、架橋性基を有するアリールアミンポリマー」（式（１）及び式（２）は、上記「第５」「１(1)ア（ア）」に記載のとおりである。）が記載されている。

また、甲１の請求項４、請求項５及び請求項８には、それぞれ上記「アリールアミンポリマー」を含む、「有機電界発光素子材料」、「有機電界発光素子用組成物」及び「有機電界発光素子」が記載されている。

さらに、甲１の【００８４】～【００８５】には、上記「アリールアミンポリマー」の具体例として、下記「アリールアミンポリマー」の発明（以下「甲１発明」という。）が記載されている。

［図：0001385122000023.jpg］

（イ）甲１材料発明、甲１組成物発明及び甲１素子発明

上記（ア）によれば、甲１には、甲１発明の「アリールアミンポリマー」を有する、次の「有機電界発光素子材料」、「有機電界発光素子用組成物」及び「有機電界発光素子」の発明が記載されていると認められる。（以下、それぞれ「甲１材料発明」、「甲１組成物発明」及び「甲１素子発明」という。）

ａ 甲１材料発明

「甲１発明のアリールアミンポリマーからなる有機電界発光素子材料。」

ｂ 甲１組成物発明

「甲１発明のアリールアミンポリマーを含有する有機電界発光素子用組成物。」

ｃ 甲１素子発明

「基板と、陽極と、１層又は２層以上の有機層と、陰極とをこの順に備える有機電界発光素子において、該有機層の少なくとも一層が、甲１発明のアリールアミンポリマーを架橋した網目状ポリマーを含み、前記網目状ポリマーを有する層が、正孔注入層又は正孔輸送層であり、前記の正孔注入層及び正孔輸送層並びに発光層を備え、前記の正孔注入層、正孔輸送層及び発光層の全てが湿式成膜法により形成された、有機電界発光素子。」

（２）対比及び判断

ア 対比

本件特許発明２と甲１材料発明を対比する。

（ア）電荷輸送性を有する２価の構造単位、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位及び１価の構造単位

甲１材料発明の「アリールアミンポリマー」は、以下の構造を有する。ここで、構造式中の枠囲いは、説明の便宜のため当合議体で付加したものである。

［図：0001385122000024.jpg］

上記枠囲い内の構造単位は、いずれも、技術的にみて、電荷を輸送する能力を有する単位である。また、左右の枠囲い内の構造単位は、それぞれ「３価」及び「２価」の構造単位といえる。

そうしてみると、甲１材料発明の左の枠囲い内の構造単位が、本件特許発明２の「電荷輸送性を有する３価以上の構造単位」に、右の枠囲い内の構造単位が、本件特許発明２の「電荷輸送性を有する２価の構造単位」に相当する。

また、甲１材料発明の左の枠囲い内の構造単位に連結された、（３－エチルオキセタン－３－イル）メトキシ基を有する１，３－フェニレン基は、その化学構造からみて、本件特許発明２の「１価の構造単位」に相当する。

（イ）構造（Ｉ）

甲１材料発明の「アリールアミンポリマー」は、以下の構造を有する。

下記構造中の枠囲い内の構造は、上記（ア）の図において、左右の枠囲い内の構造単位が結合した部分を強調のため当合議体で付加したものである。

［図：0001385122000025.jpg］

上記（ア）の対比結果を踏まえると、甲１材料発明の上記「枠囲い内の構造」は、本件特許発明２における、「電荷輸送性を有する２価の構造単位」と「電荷輸送性を有する３価以上の構造単位」とが、「結合してなる部分構造」に相当する。

また、甲１材料発明の上記「枠囲い内の構造」は、ビフェニル－４，４’－ジイル基の２’位と６位の水素がメチル基で置換された構造（以下「置換ビフェニレン構造」という。）である。そうしてみると、甲１材料発明の上記「置換ビフェニレン構造」は、本件特許発明２の「下式で表される構造（Ｉ）」において、[A]４’と４位の結合部位が単結合、[B] ３’、５’、６’、２、３及び５位が他の構造（水素原子）との結合部位及び[C]Ｒ１及びＲ４が、炭素数１のアルキル基（メチル基）であるものに該当する。

［図：0001385122000026.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

（ウ）電荷輸送性ポリマー

甲１材料発明の「アリールアミンポリマー」は、技術的にみて、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」に相当する。

以上の点と上記（ア）及び（イ）の対比結果を総合すると、甲１材料発明の「アリールアミンポリマー」は、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」における、「下式で表される構造（Ｉ）を有する」との要件を満たす。

［図：0001385122000027.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

（エ）有機エレクトロニクス材料

甲１材料発明は、「有機電界発光素子材料」の発明である。そして、「有機電界発光素子」は、有機受光素子（太陽電池等）や有機整流素子（有機トランジスタ等）とともに、いわゆる、有機エレクトロニクス素子の一態様である。

したがって、甲１材料発明の「有機電界発光素子材料」は、本件特許発明２の「有機エレクトロニクス材料」に相当する。

以上の点と上記（ウ）から、甲１材料発明の「有機電界発光素子材料」は、本件特許発明２の「有機エレクトロニクス材料」における、「電荷輸送性ポリマーを含む」との要件を満たす。

以上（ア）～（エ）を総合すると、本件特許発明２と甲１材料発明とは、

「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位と、１価の構造単位とを含み、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000028.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］」の点で一致し、次の点で相違する。

（相違点１）

「電荷輸送性ポリマー」の「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位と、１価の構造単位」が、本件特許発明２は、「２価の構造単位は２官能性のモノマーに由来し、前記３価以上の構造単位は３官能性以上のモノマーに由来し、前記１価の構造単位は１官能性のモノマーに由来する電荷輸送性ポリマーであ」るのに対して、甲１材料発明は、構造単位のそれぞれがモノマーに由来するものとは特定されていない点。

（相違点２）

「電荷輸送性ポリマー」が、本件特許発明２は、「３価以上の構造単位は、全構造単位を基準として１０モル％以上であ」るのに対して、甲１材料発明は、３価以上の構造単位の含有割合が不明である点。

イ 判断

事案に鑑み、相違点２について検討する。

甲１の【００１３】には、「課題を解決するための手段」として、「本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、側鎖にフルオレン環を有し、且つ架橋性基を有する特定の構造を有するアリールアミンポリマーが、架橋をさせて有機溶剤に不溶とした後も、高い正孔輸送能及び電気化学的安定性を有することを見出し、本発明を完成させた。」と記載されている。上記記載と甲１材料発明の「アリールアミンポリマー」の構造に照らせば、甲１には、甲１材料発明において、本件特許発明２の「３価以上の構造単位」に相当する構造（上記「アリールアミンポリマー」の左の枠囲いの構造（上記（２）ア（ア）））に着目し、その含有割合をある一定以上に調整するという動機になり得る記載はない。

さらにいえば、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」は、「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位と、１価の構造単位とを含み、前記２価の構造単位は２官能性のモノマーに由来し、前記３価以上の構造単位は３官能性以上のモノマーに由来し、前記１価の構造単位は１官能性のモノマーに由来する電荷輸送性ポリマーであって、前記３価以上の構造単位は、全構造単位を基準として１０モル％以上であ」ると特定されているところ、当該特定は、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」が、全体構造として、分岐形状を呈するポリマーであると当業者は理解する。他方、甲１材料発明の「アリールアミンポリマー」は、ポリマーの主鎖及び側鎖が観念できる、いわゆる、鎖状ポリマーを前提としていることから、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」とは、その基本的な骨格を異にするものであって、ポリマーの基本的な構造を変更する何らかの動機づけがない以上、甲１材料発明に基づいて、当業者が相違点２に係る本件特許発明２の構成に容易に想到し得たということはできない。

したがって、相違点１について検討するまでもなく、本件特許発明２は、甲１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到することができたということはできない。

（３）本件特許発明３～６及び８～１６について

取消理由通知では、本件特許発明３～６及び８～１６のうち、請求項２を引用する部分について、取消の理由を通知したものである。

そして、本件特許発明３～６及び８～１６は、いずれも請求項２を引用していることから、これらの発明も、上記（２）と同様の理由により、甲１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到することができたということはできない。

（４）小括

本件特許発明２～６及び８～１６は、甲１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたということはできない。

２ 甲６を主引用例とした場合

（１）甲６の記載及び甲６に記載された発明

ア 甲６の記載

本件特許の出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である甲６（特表２０１３－５３１６５８号公報）には、以下の記載がある。なお、下線は当合議体が付したものであり、甲１発明の認定や判断等に活用した箇所を示す。

（ア）「【特許請求の範囲】

【請求項１】

式Ｉまたは式Ｉ’：

【化１】

続きを表示（全39行）

［図：0001385122000029.jpg］

（式中：

Ａｒ1およびＡｒ2は、同じもしくは異なるものであり、アリール基であり；

Ｒ1～Ｒ5は独立して、それぞれの場合に同じもしくは異なるものであり、Ｄ、Ｆ、アルキル、アリール、アルコキシ、シリル、および架橋性基からなる群から選択され；

Ｒ6は、それぞれの場合に同じもしくは異なるものであり、Ｈ、Ｄ、およびハロゲンからなる群から選択され；

ａ～ｅは独立して、０～４の整数であり；

ｆは、１または２であり；

ｇは、０、１または２であり；

ｈは、１または２であり；

ｎは、０よりも大きい整数である）

を有する化合物。

【請求項２】

化合物Ａ～化合物ＥＥ：

［図：0001385122000030.jpg］

・・・中略・・・

［図：0001385122000031.jpg］

・・・中略・・・

［図：0001385122000032.jpg］

・・・中略・・・

［図：0001385122000033.jpg］

からなる群から選択される化合物。

【請求項３】

第１電気接触層、第２電気接触層およびそれらの間に活性層を含んでなる有機電子デバイスであって、前記活性層が、式Ｉまたは式Ｉ’：

【化１９】

［図：0001385122000034.jpg］

（式中：

Ａｒ1およびＡｒ2は、同じもしくは異なるものであり、アリール基であり；

Ｒ1～Ｒ5は独立して、それぞれの場合に同じもしくは異なるものであり、Ｄ、Ｆ、アルキル、アリール、アルコキシ、シリル、および架橋性基からなる群から選択され；

Ｒ6は、それぞれの場合に同じもしくは異なるものであり、Ｈ、Ｄ、およびハロゲンからなる群から選択され；

ａ～ｅは独立して、０～４の整数であり；

ｆは、１または２であり；

ｇは、０、１または２であり；

ｈは、１または２であり；

ｎは、０よりも大きい整数である）

を有する化合物を含んでなる、デバイス。」

（イ）「【発明の詳細な説明】

【技術分野】

・・・中略・・・

【０００２】

続きを表示（全52行）

本開示は、新規な電気活性化合物に関する。本開示はさらに、そのような電気活性化合物を含んでなる少なくとも１つの活性層を有する電子デバイスに関する。

【背景技術】

【０００３】

有機発光ダイオード（「ＯＬＥＤ」）などの、ＯＬＥＤディスプレイを構成する、有機光活性電子デバイスにおいて、有機活性層は２つの電気接触層の間に挟まれている。ＯＬＥＤにおいて有機光活性層は、電気接触層にわたっての電圧の印加時に光伝達電気接触層を通して発光する。

【０００４】

有機エレクトロルミネセンス化合物を発光ダイオードにおける光活性成分として使用することは周知である。簡単な有機分子、共役ポリマー、および有機金属錯体が使用されてきた。エレクトロルミネセンス材料を使用するデバイスは、エレクトロルミネセンス層と接触層との間に置かれている、１つまたは複数の追加の電気活性層を含むことが多い。正孔輸送層は、エレクトロルミネセンス層と正孔注入接触層との間に置くことができる。正孔注入接触層はまたアノードと呼ばれてもよい。電子輸送層は、エレクトロルミネセンス層と電子注入接触層との間に置くことができる。電子注入接触層はまたカソードと呼ばれてもよい。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【０００５】

電子デバイスに使用するための電気活性材料は継続的に必要とされている。

・・・中略・・・

【００４２】

２．電気活性化合物

本発明の電気活性化合物は、式Ｉまたは式Ｉ’：

【００４３】

【化３】

［図：0001385122000035.jpg］

【００４４】

（式中：

Ａｒ1およびＡｒ2は、同じもしくは異なるものであり、アリール基であり；

Ｒ1～Ｒ5は独立して、それぞれの場合に同じもしくは異なるものであり、Ｄ、Ｆ、アルキル、アリール、アルコキシ、シリル、および架橋性基からなる群から選択され；

Ｒ6は、それぞれの場合に同じもしくは異なるものであり、Ｈ、Ｄ、およびハロゲンからなる群から選択され；

ａ～ｅは独立して、０～４の整数であり；

ｆは、１または２であり；

ｇは、０、１または２であり；

ｈは、１または２であり；

ｎは、０よりも大きい整数である）

を有する。

・・・中略・・・

【００６８】

ある実施形態においては、式Ｉまたは式Ｉ’を有する化合物は、高い三重項エネルギーを有する。用語「三重項エネルギー」は、ｅＶ単位で、材料の最低励起三重項状態を意味する。三重項エネルギーは、正の数として報告され、基底状態、通常は一重項状態に対する三重項状態のエネルギーを表す。発光性有機金属材料は、混合一重項および三重項特性を有する励起状態から発光し、本明細書においては「リン光性」と言われる。有機金属のリン光性材料が発光層に使用される場合、低い三重項エネルギーを有する材料の存在は、２．０ｅＶ超のエネルギーのリン光性放射の消光をもたらす。これは、効率の低下につながる。消光は、ホスト材料などの、材料が、エレクトロルミネセンス層中に、または正孔輸送層などの、エレクトロルミネセンス層に隣接した層中にある場合に起こり得る。ある実施形態においては、式Ｉまたは式Ｉ’を有する材料は、２．１ｅＶよりも大きい三重項エネルギーレベルを有し；ある実施形態においては、２．２ｅＶよりも大きい；ある実施形態においては、２．４５ｅＶよりも大きい；ある実施形態においては、２．６ｅＶよりも大きい三重項エネルギーレベルを有する。

・・・中略・・・

【００６９】

式Ｉまたは式Ｉ’を有する化合物の幾つかの非限定的な例としては、以下の化合物Ａ～ＥＥが挙げられる。

・・・中略・・・

【００８１】

【化１８】

・・・中略・・・

化合物 Ｘ

・・・中略・・・

【００８３】

【化２０】

化合物 ＡＡ

・・・中略・・・

【００８５】

【化２２】

・・・中略・・・

化合物 ＤＤ」

（当合議体注：構造式の摘記は省略する。）

・・・中略・・・

【０１９４】

合成実施例１２

本実施例は、化合物Ｌの合成を例示する。

【０１９５】

【化５４】

［図：0001385122000036.jpg］

【０１９６】

トルエン（３０ｍＬ）中のジアミン、２３、（１．４５ｇ、１．８４ミリモル）および４－ブロモ－４’－ヨードビフェニル（１．９７ｇ、５．５１ミリモル）の溶液に、トルエン（１０ｍＬ）中のｐｄ2ｄｂａ3（１００ｍｇ、０．１１０ミリモル）およびＤＰＰＦ（１２２ｍｇ、０．２２０ミリモル）の溶液を加え、これに窒素下でのＮａＯtＢｕ（０．３８８ｇ、４．０４ミリモル）の添加が続いた。得られた混合物を９５℃で１８時間撹拌した。混合物を、短いシリカ床を通して濾過し、濾液を減圧下に濃縮した。カラムクロマトグラフィー（ヘキサン中の３～１１％ＤＣＭ）によって１．５２ｇの生成物、化合物Ｌが固体として得られた（６５％収率）。

【０１９７】

化合物Ｌの非臭素化類似体は、４－ブロモ－４’－ヨードビフェニルの代わりに４－ヨードビフェニルを使用することによって同様に調製することができる。

・・・中略・・・

【０２２５】

合成実施例１９

追加のジブロモ化合物は、類似の方法で調製することができる。追加のポリマーは、合成実施例１８に記載されたものに類似の方法でジブロモ化合物から調製することができる。幾つかの追加のポリマーの分子量を以下に表１で示す。分子量は、ＧＰＣ（ＴＨＦ移動相、ポリスチレン標準）によって測定した。

【０２２６】

【表１】

［図：0001385122000037.jpg］

」

（ウ）「【０２２７】

デバイス実施例１～１０

これらの実施例は、デバイスにおける新規化合物の性能を例示する。

【０２２８】

続きを表示（全70行）

（ａ）原材料：

ＨＩＪ－１は、導電性ポリマーおよびポリマーフッ素化スルホン酸の水性分散液である。そのような原材料は、たとえば、米国特許出願公開第２００４／０１０２５７７号明細書、同第２００４／０１２７６３７号明細書、および同第２００５／０２０５８６０号明細書、ならびに国際公開第２００９／０１８００９号パンフレットに記載されている。

【０２２９】

Ｅ－１は、青色エレクトロルミネセンスを有するビス（ジアリールアミノ）アントラセン化合物である。

【０２３０】

Ｈｏｓｔ－１は、ジアリールアントラセン化合物である。

【０２３１】

ＥＴ－１は、金属キノレート誘導体である。

【０２３２】

（ｂ）デバイス

これらの実施例において、デバイスは、溶液処理技術と蒸着技術との組み合わせによって製造した。５０ｎｍインジウム・スズ酸化物（「ＩＴＯ」）の基材をアノードとして使用した。ＨＩＪ－１は、水性分散液からスピンコーティングによって適用した。正孔輸送材料は、トルエンの０．３８ｗ／ｖ％溶液からスピンコーティングによって適用した。その他の材料は、蒸着によって適用した。デバイス構造は：

アノード：ＩＴＯ（５０ｎｍ）

正孔注入層：ＨＩＪ－１（５０ｎｍ）

正孔輸送層：表２に示される材料および厚さ

電気活性層：１：１３比率でのＨｏｓｔ－１中のＥ－１（３２ｎｍ）

電子輸送層：ＥＴ－１（１０ｎｍ）

電子注入層：ＣｓＦ（蒸着された１ｎｍ）

カソード：Ａｌ（１００ｎｍ）

であった。

【０２３３】

ＯＬＥＤサンプルを、それらの（１）電流－電圧（Ｉ－Ｖ）曲線、（２）エレクトロルミネセンス放射輝度対電圧、および（３）エレクトロルミネセンススペクトル対電圧を測定することによって特徴づけた。全３つの測定は同時に行い、コンピューターで管理した。ある特定の電圧でのデバイスの電流効率は、ＬＥＤのエレクトロルミネセンス放射輝度を、デバイスを運転するために必要とされる電流密度で割ることによって測定する。この単位はｃｄ／Ａである。外部量子効率（ＥＱＥ）は次に、放射光のランバート（Ｌａｍｂｅｒｔｉａｎ）分布を仮定して、電流効率（ｃｄ／Ａ）およびエレクトロルミネセンススペクトルから計算する。結果を表３に示す。

（当合議体注：表２及び表３の摘記は省略する。）

・・・中略・・・

【０２４５】

デバイス実施例１２～１３および比較例Ａ

これらの実施例は、発光材料がリン光有機金属錯体であるデバイスにおける本新規化合物の性能を例示する。

【０２４６】

（ａ）原材料

Ｅ－２は、青色－緑色発光を有するトリス－シクロメタル化イリジウム錯体である。

【０２４７】

Ｈ－２は、インドロカルバゾール化合物である。

【０２４８】

比較化合物Ｃｏｍｐ－２は、下の構造を有する正孔輸送ポリマーである。

【０２４９】

【化６４】

［図：0001385122000038.jpg］

【０２５０】

ＨＩＪ－１およびＥＴ－１は、上に記載されている。

【０２５１】

（ｂ）デバイス

デバイスは、デバイス実施例１～１０に記載されたように製造した。

【０２５２】

デバイス構造は：

アノード：ＩＴＯ（５０ｎｍ）

正孔注入層：ＨＩＪ－１（５０ｎｍ）

正孔輸送層（すべて２０ｎｍ）：

実施例１２：化合物Ｔ

実施例１３：化合物ＡＡ

比較例Ａ：Ｃｏｍｐ２

電気活性層：１６：８４比率でのＨｏｓｔ－２中のＥ－２（６０ｎｍ）

電子輸送層：ＥＴ－１（１０ｎｍ）

電子注入層：ＣｓＦ（蒸着された１ｎｍ）

カソード：Ａｌ（１００ｎｍ）

であった。

【０２５３】

デバイスを上記の通り特徴づけた。結果を表５に示す。

【０２５４】

【表５】

［図：0001385122000039.jpg］

【０２５５】

Ｃｏｍｐ－２の三重項エネルギーは、Ｃｏｍｐ－１について計算されたものとほぼ同じものであると推定することができる。したがって、三重項エネルギーは次の通り増加する：

Ｃｏｍｐ－２＜化合物Ｔ＜化合物ＡＡ

【０２５６】

リン光エミッタでのデバイス効率は三重項エネルギーが増加するにつれて増加すると理解することができる。

【０２５７】

比較例Ａ＜実施例１２＜実施例１３」

イ 甲６に記載された発明

（ア）甲６発明

甲６の請求項２には、化合物Ｌ、Ｚ、ＡＡ、ＢＢ及びＣＣに係る発明が記載されている。このうち、化合物ＡＡの発明を、以下、「甲６発明」という。

（イ）甲６材料発明、甲６組成物発明、甲６デバイス発明

甲６の請求項３には、「第１電気接触層、第２電気接触層およびそれらの間に活性層を含んでなる有機電子デバイスであって、前記活性層が、式Ｉまたは式Ｉ’：【化１９】を有する化合物を含んでなる、デバイス」が記載されている。そして、甲６の【００６８】～【００８５】等には、上記「式Ｉまたは式Ｉ’」を有する化合物の具体例の１つとして、化合物ＡＡが記載されている。そうすると、化合物ＡＡは、有機電子デバイスの材料といえる。

さらに、甲６の【０２４５】～【０２５７】には、実施例１３として、化合物ＡＡからなる正孔輸送層を有する、発光材料がリン光有機金属錯体であるデバイスが記載されている。ここで、甲６の【０２３２】及び【０２５１】の記載から、実施例１３の上記正孔輸送層は、化合物ＡＡを用いて、トルエンの０．３８ｗ／ｖ％溶液からスピンコーティングによって適用したものであるから、化合物ＡＡのトルエン溶液は（インク）組成物といえる。

以上総合すると、甲６には、甲６発明の「化合物ＡＡ」を有する、次の「有機電子デバイス材料」、「有機電子デバイス組成物」及び「有機電子デバイス」の発明が記載されていると認められる。（以下、それぞれ「甲６材料発明」、「甲６組成物発明」及び「甲６素子発明」という。）

ａ 甲６材料発明

「甲６発明の化合物ＡＡからなる有機電子デバイス材料。」

ｂ 甲６組成物発明

「甲６発明の化合物ＡＡを含有する有機電子デバイス組成物。」

ｃ 甲６素子発明

「デバイス構造が、

アノード：ＩＴＯ（５０ｎｍ）

正孔注入層：ＨＩＪ－１（５０ｎｍ）

正孔輸送層（すべて２０ｎｍ）：化合物ＡＡ

電気活性層：１６：８４比率でのＨｏｓｔ－２中のＥ－２（６０ｎｍ）

電子輸送層：ＥＴ－１（１０ｎｍ）

電子注入層：ＣｓＦ（蒸着された１ｎｍ）

カソード：Ａｌ（１００ｎｍ）

であって、上記正孔輸送層は、上記正孔輸送層は、化合物ＡＡを用いて、トルエンの０．３８ｗ／ｖ％溶液からスピンコーティングによって適用したものである、発光材料がリン光有機金属錯体であるデバイス。」

（２）対比及び判断

ア 対比及び判断

本件特許発明２と甲６材料発明を対比する。

（ア）電荷輸送性を有する２価の構造単位、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位及び１価の構造単位

甲６材料発明の化合物ＡＡは、以下の構造を有する。ここで、構造式中の枠囲いは、説明の便宜のため当合議体で付加したものである。

［図：0001385122000040.jpg］

上記枠囲い内の構造単位は、いずれも、技術的にみて、電荷を輸送する能力を有する単位である。また、左右の枠囲い内の構造単位は、それぞれ「３価」及び「２価」の構造単位といえる。

そうしてみると、甲６材料発明の左の枠囲い内の構造単位が、本件特許発明の「電荷輸送性を有する３価以上の構造単位」に相当する。同様に、甲６材料発明の右の枠囲い内の構造単位が、本件特許発明の「電荷輸送性を有する２価の構造単位」に相当する。

（イ）結合してなる部分構造

甲６材料発明の「アリールアミンポリマー」は、以下の構造を有する。

下記構造中の枠囲い内の構造は、上記（ア）の図において、左右の枠囲い内の構造単位が結合した部分を強調のため当合議体で付加したものである。

［図：0001385122000041.jpg］

上記（ア）の対比結果を踏まえると、甲６材料発明の上記「枠囲い内の構造」は、本件特許発明２における、「電荷輸送性を有する２価の構造単位」と「電荷輸送性を有する３価以上の構造単位」とが、「結合してなる部分構造」に相当する。そして、上記「枠囲い内の構造」は、ビフェニル－４，４’－ジイル基の２’位、５’位及び６位の水素がメチル基で置換された構造である。

そうしてみると、甲６材料発明の上記「枠囲い内の構造」は、本件特許発明２の「下式で表される構造（Ｉ）」において、[A]４’と４位の結合部位が単結合、[B] ３’、６’、２、３及び５位が他の構造（水素原子）との結合部位及び[C]５’位並びにＲ１及びＲ４が、炭素数１のアルキル基（メチル基）であるものに該当する。

［図：0001385122000042.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］

（当合議体注：Ｒ１～Ｒ４の再掲は省略する。）

（ウ）電荷輸送性ポリマー

甲６材料発明の「アリールアミンポリマー」は、技術的にみて、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」に相当する。

以上の点と上記（ア）及び（イ）の対比結果を総合すると、甲６材料発明の「アリールアミンポリマー」は、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」における、「下式で表される構造（Ｉ）を有する」との要件を満たす。

（当合議体注：構造（Ｉ）の再掲は省略する。）

（エ）有機エレクトロニクス材料

甲６材料発明は、「有機電子デバイス材料」の発明である。そして、「有機電子デバイス」は、有機エレクトロニクス素子に該当する。したがって、甲６材料発明の「有機電子デバイス材料」は、本件特許発明２の「有機エレクトロニクス材料」に相当する。

以上の点と上記（ウ）から、甲６材料発明の「有機電子デバイス材料」は、本件特許発明２の「有機エレクトロニクス材料」における、「電荷輸送性ポリマーを含む」との要件を満たす。

以上（ア）～（エ）を総合すると、本件特許発明２と甲６材料発明とは、

「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位と、を含み、下式で表される構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含む、有機エレクトロニクス材料。

［図：0001385122000043.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、又は炭素数１～４のアルキル基であり、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも１つは炭素数１～４のアルキル基である。］」の点で一致し、次の点で相違する。

（相違点１）

「電荷輸送性ポリマー」の「電荷輸送性を有する２価の構造単位と、電荷輸送性を有する３価以上の構造単位と、１価の構造単位」が、本件特許発明２では、「２価の構造単位は２官能性のモノマーに由来し、前記３価以上の構造単位は３官能性以上のモノマーに由来し、前記１価の構造単位は１官能性のモノマーに由来する電荷輸送性ポリマーであ」るのに対して、甲６材料発明は、「１価の構造単位」を有しておらず、また、構造単位のそれぞれがモノマーに由来するものとは特定されていない点。

（相違点２）

「電荷輸送性ポリマー」が、本件特許発明２では、「３価以上の構造単位は、全構造単位を基準として１０モル％以上であ」るのに対して、甲６材料発明では、３価以上の構造単位の含有割合が不明である点。

イ 判断

事案に鑑み、相違点２について検討する。

甲１材料発明を主引用発明とした場合と同様、甲６材料発明の「有機電子デバイス材料」としての「化合物ＡＡ」も、その基本骨格は、いわゆる、鎖状ポリマーに属するものであるから、本件特許発明２の「電荷輸送性ポリマー」とは、その基本的な骨格を異にするものであって、ポリマーの基本的な構造を変更する何らかの動機づけがない以上、甲６材料発明に基づいて、当業者が本件特許発明２の相違点２に係る構成に容易に想到し得たということはできない。

したがって、相違点１について検討するまでもなく、本件特許発明２は、甲６に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到することができたものであるということはできない。

そして、甲６の【請求項２】に記載されたいずれの化合物に基づいて、主引用発明を認定したとしても結論は変わらない。

（３）本件特許発明３～６及び８～１６について

取消理由通知では、本件特許発明３～６及び８～１６のうち、請求項２を引用する部分について、取消の理由を通知したものである。

そして、本件特許発明３～６及び８～１６は、いずれも請求項２を引用していることから、これらの発明も、上記（２）と同様の理由により、甲６に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到することができたということはできない。

（４）小括

本件特許発明２～６及び８～１６は、甲６に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたということはできない。

３ まとめ

[A]本件特許発明２～６、本件特許発明８～９、１１及び１３～１６は、甲１に記載された発明であるということはできないし、また、本件特許発明２～６、本件特許発明９、１１及び１３～１６は、甲６に記載された発明であるということもできない。

さらに、[B］本件特許発明２～６及び本件特許発明８～１６は、甲１に記載された発明及び甲６に記載された発明いずれに基づいても、当業者が容易に発明をすることができたものであるということはできない。

第６ 取消理由通知に記載した取消理由（サポート要件）について

１ 本件特許発明の課題

本件特許発明が、本件明細書の発明の詳細な説明に記載された発明であるといえる（いわゆる、サポート要件を満たすといえる）ためには、発明の詳細な説明の記載又はそのような記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識から、本件特許発明が、当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであることが必要である。

２ 当合議体の判断

そこで、本件特許発明がサポート要件を満たすかについて、以下検討する。

本件特許発明が解決しようとする課題は、本件特許の明細書の【００１１】の記載からみて、「有機ＥＬ素子の発光効率を向上することができる有機エレクトロニクス材料を提供すること」にあると認められる。

そして、上記課題を解決するための手段及び当該手段によって上記課題の解決に到る作用機序（メカニズム）について、本件明細書には、例えば、次のような記載がある。

「上記構造（Ｉ）及び（Ｉ－１）に示したように、２つのベンゼン環が結合した構造において、その結合部位を起点としてオルトの位置（Ｒ１～Ｒ４）に少なくとも１つの置換基が存在すると、立体障害によって、２つのベンゼン環は互いにねじれた構造をとり易くなる。このことから、電荷輸送性ポリマーが分子内に上記構造（Ｉ）を有する場合、共役分子は共役構造を取り難くなり、分子内の共役が切断されやすくなる。そして、分子内にねじれた構造を導入することによって、バンドギャップの広い電荷輸送性ポリマーを得ることが容易になる。したがって、上記構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含む本発明の有機エレクトロニクス材料を使用することによって、有機ＥＬ素子の発光効率を容易に向上させることができる。」（【００３７】）（下線は合議体が付与した。）

他方、本件明細書（【０１５６】～【０１６２】）には、有機ＥＬ素子の発光効率を向上できることが具体的に確認された、有機エレクトロニクス材料（電荷輸送性ポリマー１及び２）が開示されている。

［図：0001385122000044.jpg］

［図：0001385122000045.jpg］

上記電荷輸送ポリマー１及び２は、上記下線部に記載された、２つのベンゼン環が結合した構造において、結合部位を起点としてオルトの位置に少なくとも１つの置換基が存在することによる立体障壁によって当該２つのベンゼン環が互いにねじれた構造をとり易く、分子内の共役が切断されやすくなるという要件を満足するものである。

さらに、乙１～乙５に示されるように、以下の[A]及び[B]の技術事項は、いずれも本件特許発明の出願時における技術常識であると認められる。

[A]π共役（鎖）に連結された置換基による「ねじれ」によって、当該π共役（鎖）長が短くなる（分断される）こと。

（例えば、乙４の５頁左欄下から１１行～８行及び乙５の３３２頁右欄下から１２行～５行等参照。）

[B]分子内のπ共役（鎖）長が短くなると、当該分子のバンドギャップが広くなる（逆に、π共役長が長くなると、バンドギャップが狭くなる）こと。

（例えば、乙１の「ポリエンの吸収スペクトル」の項、乙２（１頁～２頁）のスマネン2a,2g,2hのバンドギャップに係る記載及び乙３の「PM11-BPOXD-MCz」と「PM11-POXD-MCz」の共役鎖長とバンドギャップの関係等参照。）

以上の認定事実によれば、本件特許発明の課題解決に到る作用機序（メカニズム）に関する、本件明細書の記載（上記下線部の記載）は、本件特許発明の出願時の上記技術常識に裏付けられたものであり、当該作用機序が働く前提とされる、ポリマー分子内の「ねじれた構造」を具備する具体例である電荷輸送性ポリマー１及び２を有機ＥＬ素子に用いると、上記「ねじれた構造」を具備しないポリマー（比較例１）と比較して、有機ＥＬ素子の発光効率の向上が達成できることが確認されており（本件明細書の【０１７２】～【０１７３】参照。）、本件明細書に記載された、「構造（Ｉ）を有する電荷輸送性ポリマーを含む本発明の有機エレクトロニクス材料を使用することによって、有機ＥＬ素子の発光効率を容易に向上させることができる。」（【００３７】）という効果が十分に実証されていることを当業者は直ちに理解する。

そうしてみると、そのような当業者は、本件明細書等にそれ以上の記載がなくとも、本件特許発明において特定された構造（Ｉ）又は部分構造（Ｉ－２）を有する電荷輸送性ポリマーを用いれば、当該ポリマーの分子内にねじれた構造がもたらされてバンドギャップが広がり、その結果として、ねじれた構造を何ら有さない材料を用いた場合と比較して、有機ＥＬ素子の発光効率が向上することを認識するといえる。

したがって、本件特許発明は、本件出願の願書に添付した明細書の発明の詳細な説明に記載したものであるということができる。

３ 令和３年１１月１６日付け意見書（特許異議申立人）について

特許異議申立人は、令和３年１１月１６日付け意見書（特に、１１頁の「＜サポートされた電荷輸送性ポリマー＞」の箇所）において、「本件特許明細書において、有機ＥＬ素子の発光効率を向上できるとの効果が確認できる電荷輸送性ポリマー」は、「次の（Ａ）～（Ｃ）のような構成を有するごく限られたものにすぎない。」とし、訂正発明はいずれも、この（Ａ）～（Ｃ）の技術的事項を含むことが規定されていないから、本件明細書等に記載されたものとはいえない旨主張する。

（Ａ）＜２価の構造単位＞及び＜３価以上の構造単位＞がトリフェニルアミン構造を有する。

（Ｂ）＜２価の構造単位＞と＜３価以上の構造単位＞との結合により主鎖構造が形成され、この部分構造の少なくとも一部には、下記式（Ｉ）で表される構造が形成される。

［図：0001385122000046.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４のいずれかはメチル基でありそれ以外のＲ１～Ｒ４は水素原子である。］

（Ｃ）＜２価の構造単位＞を形成する＜モノマー＞と、＜３価の構造単位＞を形成する＜モノマー＞とが結合して、下記式（Ｉ－２）で表される構造が形成される。

［図：0001385122000047.jpg］

［式中、Ｒ１～Ｒ４のいずれかはメチル基でありそれ以外のＲ１～Ｒ４は水素原子である。］

上記主張について検討する。

技術的事項（Ａ）のトリフェニルアミン構造については、ねじれた構造によってバンドギャップの広がることは乙各号証からも理解されるように、トリフェニルアミン構造に限る事象ではないことは明らかであるから、発光効率の向上がトリフェニルアミン構造を備えていなければならないとはいえない。

また、技術的事項（Ｂ）についても、ねじれた構造の位置が、ポリマー主鎖にあるか側鎖にあるかにかかわらず、何らねじれた構造を具備しないポリマーよりもバンドギャップが広がることは、例えば、乙３及び乙４から明らかである。したがって、発光効率の向上を実現するためには構造（Ｉ）又は構造（Ｉ－２）が主鎖構造の部分構造でなければならない理由はない。

さらに、技術的事項（Ｃ）についても、上記と同様の理由により、発光効率の向上を実現するためには、部分構造（Ｉ－２）が、「Ｒ１～Ｒ４のいずれかはメチル基でありそれ以外のＲ１～Ｒ４は水素原子である。」との要件を満たすことが必須であるとまではいえない。

以上のとおり、特許異議申立人の主張はいずれも採用すべき理由がない。

第７ 取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由について

特許異議申立人は、異議申立書の４９頁～５１頁において、概略、本件発明７（本件訂正請求による訂正前の請求項７に係る発明であって、本件訂正請求後の本件特許発明１に対応）について、有機エレクトロニクス材料の電荷輸送性ポリマーとして、反応部位（ホウ酸基）を２箇所有するトリフェニルアミンと、反応部位（ホウ酸基）を３箇所有するトリフェニルアミンを反応させ、主鎖を形成するトリフェニルアミンにトリフェニルアミンを架橋させたものを用いることは、甲２～甲５の記載から適宜なし得る事項であって、格段・格別の効果を奏するともいえない、と主張する。

しかし、甲２～甲５に記載されたトリフェニルアミンは、いずれも本件明細書の比較例に相当する、ねじれた構造を有しない構造のものに過ぎないし、ねじれた構造を分子内に有する電荷輸送性ポリマーを用いることによって、有機ＥＬ素子の発光効率の向上が実現できることは上記「第６」で述べたとおりである。

したがって、特許異議申立人が主張する取消しの理由によっても、本件特許発明１～１６を取り消すことはできない。

第８ 令和３年４月１日付け意見書（特許異議申立人）において、追加された取消理由について

特許異議申立人は、上記意見書の１０頁及び１４頁～１５頁等において、参考資料１に記載されたオリゴマーまたはポリマーに基づく取消理由を主張しているが、参考資料１は、特許異議の申立て当初から、特許異議申立書に記載ないし添付されていなかった文献であって、この文献に基づく取消理由は、特許異議申立書の要旨を変更することは明らかであるから、採用しない。

第９ 令和３年１１月１６日付け意見書（特許異議申立人）において、追加主張された、甲６に基づく取消理由について

特許異議申立人は、上記意見書の１９頁～２５頁において、甲６に記載された、下記化合物Ｘ及び化合物ＤＤ（化合物の構造中の枠囲いや円は上記意見書に記載のとおり掲載した。）に基づく取消理由を新たに追加して主張しているので、以下、念のため検討する。

（当合議体注：甲６は、参考資料１と異なり、特許異議の申立て当初から、特許異議申立書に記載ないし添付されていた文献であるため、検討対象とする。）

［図：0001385122000048.jpg］

［図：0001385122000049.jpg］

甲６材料発明において、「化合物ＡＡ」を、上記「化合物Ｘ」又は「化合物ＤＤ」に換えた有機電子デバイス材料の発明を、以下、それぞれ「甲６材料発明Ｘ」及び「甲６材料発明ＤＤ」という。

本件特許発明１と甲６材料発明Ｘとを対比すると、両者は、特許異議申立人が主張するとおり、次の＜相違点１Ｘ＞及び＜相違点２Ｘ＞において相違する。

＜相違点１Ｘ＞

（部分構造（Ｉ－２）における）Ｒ’が、本件特許発明１は、「水素原子、又は炭素数１～８の直鎖のアルキルである」のに対して、甲６材料発明Ｘは、フェニル基である点。

（化合物Ｘの構造を示す上図の「Ｒ’に相当」と表記された位置の「フェニル基」を参照。）

＜相違点２Ｘ＞

（部分構造（Ｉ－２）における）Ｒ’が結合しているベンゼン環のＮ（窒素原子）に結合する位置を基準としたときのメタ位に相当する位置に、本件特許発明１では、水素原子が結合しているのに対して、甲６材料発明Ｘでは、メチル基が結合している点。

さらに、化合物Ｘのうち、下図の枠で囲った部分は、１価の構造単位には該当しても、２価の構造単位又は３価以上の構造単位には該当しないから、当該部分が、特許異議申立人が上記意見書の２２頁で主張するような、本件特許発明１の「構造（Ｉ）」を有する「２価の構造単位」に相当するとはいえない。

［図：0001385122000050.jpg］

以上によれば、本件特許発明１と甲６材料発明Ｘとは、上記相違点１Ｘ及び２Ｘに加えて、次の点においても相違する。

＜相違点３Ｘ＞

「電荷輸送性ポリマー」が、本件特許発明１は、「２価の構造単位及び前記３価以上の構造単位の少なくとも一方が、下式で表される構造（Ｉ）を有する」との要件を満たすのに対して、甲６材料発明Ｘは、この要件を満たさない点。

（当合議体注：構造（Ｉ）の再摘記は省略する。）

そして、上記相違点１Ｘ及び２Ｘについて、特許異議申立人は、甲６材料発明Ｘの化合物Ｘの置換基（フェニル基）は、化合物の電気活性等を考慮して、その種類や位置を適宜設定できるものであると主張するが、そのような設計変更を動機づけるような記載や示唆は甲６には存在しない。また、甲６には、化合物Ｘについて、具体的にどのような電気活性に着目し、どのような置換基を選択するのかについて何らの手がかりも記載されていない。加えて、甲６には、化合物Ｘについて、分子内にねじれた構造を導入することの示唆となり得るような記載もない。

以上によれば、仮に、当業者が甲６材料発明Ｘをさらに改良しようと試みたとしても、相違点１Ｘ～相違点３Ｘに係る本件特許発明１の構成を採用する手がかりとなり得る記載が甲６に存在しない以上、設計変更によって、上記全ての相違点に係る本件特許発明１の構成に想到することが容易であるとはいい難い。

そして、特許異議申立人は、上記意見書において、Ｒ’を特定の置換基とすることの効果ないし技術的意義について主張するが、相違点１Ｘ～相違点３Ｘに係る本件特許発明１の構成に到ることが当業者にとって容易とはいえない以上、効果について論ずるまでもなく、本件特許発明１は、甲６材料発明Ｘに基づいて、当業者が容易に発明をすることができたということはできない。

そして、本件特許発明７についても、同様である。さらに、本件特許発明１又は７を直接的ないし間接的に引用する本件特許発明３～６及び本件特許発明８～１６についても、同様である。

また、甲６材料発明ＤＤを主たる引用発明としても、判断は同様である。

第１０ まとめ

以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件請求項１～１６に係る特許を取り消すことはできない。

また、他に本件請求項１～１６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。