2016-700036

特許第５７５１７４８号発明「多結晶シリコン塊群および多結晶シリコン塊群の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

【結　論】 特許第５７５１７４８号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～５〕、６について訂正することを認める。 特許第５７５１７４８号の請求項１～４、６～１２に係る特許を維持する。 特許第５７５１７４８号の請求項５に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。

【理　由】 第１　手続の経緯 特許第５７５１７４８号の請求項１～１２に係る特許についての出願は、平成２１年９月１６日に特許出願され、平成２７年５月２９日にその特許権の設定登録がされ、その特許について、特許異議申立人 星　正美 により特許異議の申立てがされたものである。そして、その後の手続の経緯は以下のとおりである。 平成２８年　４月　８日付け　取消理由の通知 同年　６月１６日付け　訂正請求書、意見書の提出 同年　８月　９日付け　訂正拒絶理由の通知 同年　９月　９日付け　訂正請求書の手続補正書、意見書の提出 同年　９月３０日付け　訂正拒絶理由の通知 同年１１月　１日付け　訂正請求書の手続補正書、意見書の提出 同年１２月２１日付け　特許異議申立人による意見書の提出 平成２９年　３月　９日付け　取消理由の通知（決定の予告） 同年　５月１２日付け　訂正請求書、意見書の提出 同年　７月１８日付け　訂正請求書及び意見書の手続補正書の提出　　　　同年　８月２８日付け　特許異議申立人による意見書の提出 なお、平成２８年９月９日付け及び同年１１月１日付けで補正された平成２８年　６月１６日付けの訂正請求書による訂正請求については、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなす。 第２　訂正請求について １　訂正の内容 本件訂正請求による訂正の内容は、平成２９年７月１８日付け手続補正書により補正された同年　５月１２日付けの訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）による訂正特許請求の範囲のとおり訂正するもので、以下の訂正事項（１）～（３）からなるものである（下線部は訂正箇所）。 （１）訂正事項１ 請求項１に、 「バルクから検出されるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度の総計が１５０ｐｐｔａ以下である多結晶シリコン塊」 とあるのを、 「バルクから検出されるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度の総計が１５０ｐｐｔａ以下であり、且つ、自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する多結晶シリコン塊」 に訂正する。 （２）訂正事項２ 請求項５を削除する。 （３）訂正事項３ 請求項６に、 「バルクから検出されるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度の総計が７５ｐｐｔａ以下であり表面がシリコン酸化膜で被覆されている多結晶シリコン塊」 とあるのを、 「バルクから検出されるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度の総計が７５ｐｐｔａ以下であり、且つ、自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する多結晶シリコン塊」 に訂正する。 ２　訂正の目的の適否、一群の請求項、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否 （１）訂正事項１について 訂正事項１は、多結晶シリコン塊が「自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する」ことを特定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 そして、訂正前の請求項５に「多結晶シリコン塊の表面はシリコン酸化膜で被覆されている」との記載、及び本件明細書【００７２】に「多結晶シリコン塊の表面をシリコン酸化膜で被覆すると、多結晶シリコン塊の表面は不活性になる」との記載がある。 加えて、本件明細書【００６６】～【００６８】に「次に、周知の洗浄液を用いて、多結晶シリコン塊の表面に形成された自然酸化膜をエッチング除去する（Ｓ２０２）。」（【００６６】）、「フッ酸過水は、多結晶シリコン塊の表面に形成された自然酸化膜をエッチング除去し、自然酸化膜中あるいは該自然酸化膜上に付着した金属粒を自然酸化膜とともにエッチング除去する・・・」（【００６７】）、及び「また、フッ硝酸は、表面に形成された自然酸化膜のみならず多結晶シリコン自体もエッチング除去することができる・・・」（【００６８】）との記載がある。 これらの記載に照らせば、訂正事項１の「多結晶シリコン塊」の表面を被覆して不活性化する「酸化膜」は、「自然酸化膜」と明確に区別されることは明らかであって、訂正事項１は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてなされたものである。 また、訂正事項１は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （２）訂正事項２について 訂正事項２は、訂正前の請求項５を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当し、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面にに記載した事項の範囲内においてなされたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （３）訂正事項３について 訂正事項３は、「表面がシリコン酸化膜で被覆されている」という記載を、「自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する」という記載に訂正するものである。 本件明細書【００７２】の記載に照らせば、シリコン酸化膜で被覆すると、多結晶シリコン塊の表面は不活性になるのであるから、訂正事項３の「多結晶シリコン塊」の表面を被覆して不活性化する「酸化膜」は、シリコン酸化膜を意味することは明らかである。 また、本件明細書【００６６】～【００６８】の記載に照らせば、上記「酸化膜」は、「自然酸化膜」と明確に区別される。 そうすると、訂正事項３は、「表面がシリコン酸化膜で被覆されている」という記載をさらに限定するものといえるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 そして、訂正事項３は、訂正事項１と同様に、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてなされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （４）一群の請求項について 上記訂正事項１に係る訂正前の請求項１～５は、請求項２～５が、直接又は間接的に請求項１を引用する関係にあるから、上記訂正事項１は、一群の請求項ごとに請求されたものである。 ３　むすび 以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条 の５第２項第１号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項、及び同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１～５〕、６について訂正を認める 第３　特許異議の申立てについて １　本件発明 本件訂正請求により訂正された請求項１～１２に係る発明（それぞれ、「本件発明１」～「本件発明１２」とする。）は，次の事項により特定されるとおりのものである（下線部は、訂正箇所）。 【請求項１】 バルクから検出されるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度の総計が１５０ｐｐｔａ以下であり、且つ、自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する多結晶シリコン塊のみからなるマルチプリング法による単結晶シリコン製造用の多結晶シリコン塊群。 【請求項２】 前記不純物濃度の総計が１００ｐｐｔａ以下である請求項１に記載の多結晶シリコン塊群。 【請求項３】 前記不純物濃度の総計が７５ｐｐｔａ以下である請求項２に記載の多結晶シリコン塊群。 【請求項４】 前記不純物濃度は誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ－ＭＳ）法による分析値である請求項１乃至３の何れか１項に記載の多結晶シリコン塊群。 【請求項５】 （削除） 【請求項６】 １回の操業で１０本までの単結晶シリコンインゴットをＣＺ法で引き上げるマルチプリング用途の多結晶シリコン塊群であって、 バルクから検出されるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度の総計が７５ｐｐｔａ以下であり、且つ、自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する多結晶シリコン塊のみからなる多結晶シリコン塊群。 【請求項７】 一方端が第１の電極に接続され他方端が第２の電極に接続された芯線上にシリコンを析出させて多結晶シリコン棒を成長する気相成長工程と、前記多結晶シリコン棒を反応炉外に取り出す刈取工程と、前記多結晶シリコン棒を多結晶シリコン塊とする破砕工程とを備え、 前記破砕工程に先立ち、前記反応炉外に取り出した多結晶シリコン棒の電極側端から少なくとも７０ｍｍまでの多結晶シリコン部分を除去する足切工程を備えている、多結晶シリコン塊群の製造方法。 【請求項８】 前記足切工程において、電極側端から少なくとも１５５ｍｍまでの多結晶シリコン部分を除去する、請求項７に記載の多結晶シリコン塊群の製造方法。 【請求項９】 前記刈取工程において、前記多結晶シリコン棒の表面を袋状部材で被覆した状態で反応炉外に取り出す請求項７又は８に記載の多結晶シリコン塊群の製造方法。 【請求項１０】 前記多結晶シリコン棒を反応炉外に取り出した後に該多結晶シリコン棒の表面を被覆した袋状部材の開口部を封止する請求項９に記載の多結晶シリコン塊群の製造方法。 【請求項１１】 前記袋状部材はポリエチレン製袋である請求項９又は１０に記載の多結晶シリコン塊群の製造方法。 【請求項１２】 前記破砕工程の後工程として洗浄工程を備え、 該洗浄工程は、オゾン水を用いた酸化処理により前記多結晶シリコン塊の表面をシリコン酸化膜で被覆し、該多結晶シリコン塊の表面がシリコン酸化膜で被覆された状態で終了する請求項７乃至１１の何れか１項に記載の多結晶シリコン塊群の製造方法。 ２　当審において通知した取消理由通知の概要 訂正前の請求項１ないし６に係る特許に対して、平成２８年　４月　８日付け及び平成２９年　３月　９日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。 訂正前の請求項１～６に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消すべきものである。 記 甲第１号証：国際公開第２００２／０６８７３２号 甲第２号証：特開２００４－１６１５９５号公報 甲第３号証：特開２０００－３０２５９４号公報 甲第４号証：特開２０００－１２８６９２号公報 甲第５号証：特開２００６－１６９０４４号公報 甲第６号証：特開２００６－２１９７３号公報 （以下、「甲第１号証」～「甲第６号証」を、それぞれ「甲１」～「甲６」という。） ３　甲各号証の記載 （１）甲１の記載事項及び甲１に記載された発明 甲１には、以下の記載がある。 １ａ「７．　リチャージ管を用いて固形状原料の充填を行うにあたり、 成長させた単結晶を単結晶製造装置内より取り出し、固形状原料を保持したリチャージ管を前記単結晶製造装置内に取り入れ、ルツボ内の残余融液の全表面をヒーターの加熱電力を下げることにより固化させた後にヒーターの加熱電力を上げながら前記固化表面上に前記リチャージ管内の固形状原料を充填し、リチャージ管を前記単結晶製造装置内より取り出した後、前記ルツボ内の固形状原料を全て溶融し、 再び単結晶成長を行うことで複数本の単結晶を成長させることを特徴とする単結晶の製造方法。」（請求項７） １ｂ「９．　前記リチャージ管による固形状原料の充填操作を複数回繰り返して固形状原料を追加充填することを特徴とする請求の範囲第７項又は第８項に記載の単結晶の製造方法。」（請求項８） １ｃ「また、従来のバッチ式で原料追加を行なう場合の製造コストを低減する方法として、マルチプーリング（あるいはリチャージ引上げ （ＲＣＣＺ) ) 法が知られている ・・・。 この方法は、抵抗規格を満足する範囲のドーパント濃度を持つシリコン単結晶を引き上げた後、 引き上げ重量分の棒 （ロッド） 状多結晶原料 (以下、 ロッド状原料と称す。）を吊り下げて石英ルツボ内に残余しているシリコン融液に浸しながら、徐々に溶融させて追加充填し、再度、同様のシリコン単結晶の引き上げを繰り返すことで、一度しか使用できない石英ルツボから複数本のシリコン単結晶を製造し、製造歩留まりを向上させると共に、石英ルツボのコストを低減させようとするものである。 しかしながら、ＲＣＣＺ法では、引上げワイヤ一に原料を吊り下げるのでシリコン単結晶の取り出しを行った後でないと原料供給ができないため、原料供給とシリコン単結晶の取り出しを並行して行えない問題がある。また、溶融に時間がかかることや、石英ルツボの溶解が大きいことや、重金属が濃縮してしまう等の欠点を有し、高純度シリコン単結晶育成の観点からは融液中の不純物が堆積していくので、引上げ回数が制限される。」（２ページ１３行～３ページ２行） １ｄ「まず、リチャージ管２０内に原料を保持する。この時、原料として純度が高く溶解速度の早いナゲット状原料のみが用いられることも多いが、純度が要求されないシリコン単結晶を育成する場合は安価な粒状原料を適宜ナゲット状原料に混ぜることもあり、粒状原料のみも場合によっては存在する。ナゲット状原料のみ、ナゲット状原料および粒状原料、粒状原料のみの場合があるが、いずれも固形状原料と呼ぶ。」（１２ページ１２行～１７行） 甲１の記載事項１ａ～１ｄによれば、マルチプーリング法により複数本のシリコン単結晶を製造する際に、純度の高い固形状原料のみを用いることが記載されている。そして、固形状原料は、複数個をリチャージ管に保持して石英るつぼに供給するものであるから、固形状原料の集合物が記載されているといえる。また、固形状原料は、多結晶であることは明らかである。 そうすると、甲１には、 「純度の高い多結晶固形状原料のみからなるマルチプーリング法によるシリコン単結晶製造用の多結晶固形状原料集合物。」 の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されているといえる。 （２）甲２の記載事項及び甲２に記載された発明 甲２には、以下の記載がある。 ２ａ「【請求項６】 化学的気相成長法で製造されかつ０．０３ｐｐｍａを超えないレベルのバルク不純物と１５ｐｐｂａを超えないレベルの表面不純物とを有する多結晶シリコン片で構成される多結晶シリコン片群であって制御された粒度分布を有しかつ概して非球状モルフォロジィを有する多結晶シリコン片群から成る流動性チップ。 【請求項７】 ・・・ 全バルク金属不純物が４．５ｐｐｂａ以下の量である請求項６に記載の流動性チップ。 【請求項８】 全バルク金属不純物が１ｐｐｂａ以下の量で存在する請求項７に記載の流動性チップ。 【請求項９】 全バルク金属不純物が０．０１ｐｐｂａ以下の量であるＣｒと０．０１ｐｐｂａ以下の量であるＣｕと０．０１ｐｐｂａ 以下の量であるＦｅと０．０１ｐｐｂａ以下の量であるＮｉとを含む請求項８に記載の流動性チップ。」 ２ｂ「【請求項１１】 請求項６に記載の流動性チップを、初期装填の最大化と、初期充填と、再装填と、再装填の最大化と、再装填の充填と、これらの組合せとから選択された用途において使用することを備えた方法。」 ２ｃ「請求項１３】 ａ）チョクラルスキー法でルツボからシリコンインゴットを引き上げる段階と； ｂ）ルツボ内の溶融シリコンに流動性チップを加える段階であって、該流動性チップが、化学的気相成長法で製造されかつ低レベルのバルク不純物と低レベルの表面不純物とを有する多結晶シリコン片で構成される多結晶シリコン片群であって、しかも制御された粒度分布を有しかつ概して非球状モルフォロジィを有する多結晶シリコン片群から成るところの段階と； ｃ）任意でルツボにドーパントを加える段階と、を備えた方法。」 ２ｄ「【０００６】 ＣＺ法の他の欠点は、ルツボが使用により劣化しかつ溶融シリコンの中に不純物が混入するおそれがあるので、通常はルツボを一回の引き上げ毎に交換しなければならないことである。新しいルツボは高価であり、使用したルツボを処分するのも高価である。このため、多数回のインゴットの引き上げに継続して使用でき、溶融シリコンへの汚染物（コンタミネーション）の混入が低減された改良型ルツボの開発が進められている。そのため、最初のインゴット及びそれ以降のインゴットの引き上げ中あるいは引き上げ後に、ルツボに効率よく再装填することが必要である。これまで、溶融物を充填し、ルツボに再装填する種々の方法が提案されてきた。」 ２ｅ「【００６８】 オプションとしての汚染物除去 上述のようにして得られた制御粒度分布を有する多結晶シリコン片は、任意で汚染物を除去するために磁場に曝してもよい。例えば、汚染物を除去するために多結晶シリコン片を磁石を含むチャンバに通してもよいし、あるいは、磁石を多結晶シリコン片上を通過させてもよい。磁石は希土類磁石あるいは電磁石又はそれらの組合せでもよい。磁石は多結晶シリコン片に直接接触させてもいいし、多結晶シリコン片の近傍にあってもよい。磁石は適当な磁化率を有する微粒子の大部分を除去する。これらの粒子には、鉄やコバルトのような強磁性不純物やタングステンカーバイドのような常磁性不純物、及び、シリコンを細分化化し選別するのに用いられる装置の構成材料の生成に用いられる他の強磁性不純物及び常磁性不純物が含まれる。」 ２ｆ「【００７１】 オプションとしての表面清浄 多結晶シリコン片は公知の方法で表面清浄することができる。表面清浄は、上述の汚染物除去法に加えて又はその代わりに実施してもよい。例えば、破砕ロッドは米国特許第５，８５１，３０３号明細書に開示された方法、すなわち、破砕ロッドをフッ化水素気体、少なくとも０．５％の過酸化水素を含む水溶液に連続して接触させる段階と、その後破砕ロッドを乾燥する段階とを備えた方法によって清浄にすることができる。あるいは、特開平５－４８１１号公報に開示された方法によって破砕ロッドを清浄にすることができる。あるいはまた、カナダ国特許第９５４４２５号明細書又は米国特許第４，９７１，６５４号明細書に開示されたような異方性エッチングによって破砕ロッドを表面清浄化することができる。他の好適な表面清浄化方法として米国特許第４，５８８，５７１号明細書及び第６，００４，４０２号明細書に開示された方法を含む。」 ２ｇ「【００７２】 製造された流動性チップはいかなる便利な手段によって、すなわち、手作業で又は自動で流動性チップをポリエチレンバッグに入れることによって包装することができる。」 ２ｈ「【００８８】 本発明はさらに、ＣＺ法で用いられるルツボを再装填する方法に関するものである。本方法は、ルツボから少なくとも一のインゴットを引き上げる段階とルツボを再装填するためにルツボに流動性チップを装填する段階とを備える。」 ２ｉ「【０１０７】 例１ ＷＣ、Ｃｏ、ＧＣ－７１２（ゼネラル・カーバイド社製、１２％Ｃｏ及び８８％ＷＣ含有、粒度０．６μｍの粉末）、及び、焼結ＷＣ／Ｃｏ粉末をプラスチック上に拡げる。粉末の初期重量を記録する。エリーツ（登録商標）希土類プレート磁石を、２ ｍｍ 以下の距離で各粉末状を通過させる。粉末の最終重量を記録する。結果を表１に示す。 【表１】 【０１０８】 例１は、磁石を用いると多結晶シリコン片から不純物を除去されることを示している。特に、図４のジャークラッシャーで導入されたＷＣ／Ｃｏ不純物が例１の方法を用いて除去されている。」 ２ｊ「【０１１１】 例３ 多結晶シリコンのＵ型ロッドはジーメンス型ベルジャー反応器の冷水壁から得られる。炭素ソケット端部の除去後、ポリエチレンテーブル上で低汚染衝撃工具を使ってＵ型ロッド状のシリコンを４インチ片に破砕する。得られたシリコンチャンクを図４で示したジャークラッシャー４００に供給する。放出スロット４１８の幅は最近接距離で１５ ｍｍ までに制限する。多結晶シリコン片が放出スロット４１８を通り抜けると、それらは、多結晶シリコン片からダストを除去するように作用する空気混入ダスト収集ゾーンを通過する。得られた多結晶シリコン片はポリエチレンライニングされた瓶に収集する。収集された多結晶シリコン片を同じ装備で再び粉砕する。粉砕段階の後、シリコン片の図５のステップデッキ選別器５００への流速が調整されるように作用するＵＨＭＷＰＥホッパーに、収集された多結晶シリコン片を移送する。デッキは、製品粒度分布が通常１ｍｍから１２ｍｍの範囲に維持されるように調整する。４０ｋｇの量の多結晶シリコン片を処理する。バルク不純物（ホウ素、全ドナー、炭素、燐、鉄、ニッケル、銅、及びクロム）と表面不純物（鉄、ニッケル、銅、クロム、ナトリウム、及び亜鉛）とを測定する。表面純度分析に対して、多結晶シリコン片の４個の試料が酸洗されたＰＴＦＡ容器に収集される。」 ２ｋ「【０１１２】 これらの試料はバルク不純物と表面不純物とを分析する。バルク金属値は、冷凍された探針の酸分解を用いてエッチングされたフローティングゾーンコアから得る。コアは多結晶シリコンロッドから得る。バルク金属値を得るための手順は米国特許第４，９１２，５２８号明細書に記載されている。金属濃度は原子吸収分析から測定する。」 ２ｌ　「【０１１６】・・・得られたシリコンの純度は以下の表３・・・に示す。・・・ 【表３】 」 甲２の記載事項２ｉ～２ｌによれば、バルク不純物として、鉄、ニッケル、銅、及びクロムをそれぞれ０．０１ｐｐｂａ含む多結晶シリコン片が記載されている。　ここで、０．０１ｐｐｂａ＝１０ｐｐｔａである。 上記多結晶シリコン片は、記載事項２ｉによれば、ロッド状シリコンを破砕、細分化することで得られるものであるから、多結晶シリコン片群を構成する。 次に、記載事項２ｊには、バルク不純物としてコバルトの記載はないが、シリコン単結晶を製造する際に、コバルトは、鉄等と同様に除去すべき重金属不純物として周知の金属元素である。 そうすると、記載事項２ｊに記載の多結晶シリコン片は、コバルト含有量が検出限界値未満であるか、あるいは多くとも同じ重金属である鉄等の含有量未満であると推認されるから、甲２に記載の多結晶シリコン片のバルク不純物は、クロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの総計が７５ｐｐｔａ以下の範囲であると認められる。 以上のことから、甲２には、 「バルク不純物として、クロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの総計が７５ｐｐｔａ以下の範囲である単結晶シリコン製造用の多結晶シリコン片群。」の発明（以下、甲２発明という。）が記載されているといえる。 （３）甲３の記載事項 甲３には、多結晶シリコン中の重金属濃度を、ＩＣＰ質量分析計により測定することが記載されている。 （４）甲４の記載事項 甲４には、塊状又は粒状のポリシリコンを溶存オゾン水溶液で洗浄してポリシリコンの表面に酸化膜を形成する工程と、前記溶存オゾン水溶液で洗浄したポリシリコンをフッ酸で洗浄して酸化膜を除去する工程とを備えたポリシリコンの洗浄方法が記載されている。 （５）甲５、６の記載事項 甲５、６には、チョクラルスキー法によりシリコン単結晶を製造する際に、シリコン単結晶を引き上げた後、多結晶原料を追加装入することを繰り返して複数本のシリコン単結晶を製造するマルチプリング法について記載されている。 ４　対比・判断 （１）本件発明１について 本件発明１と甲１発明とを対比する。 本件発明１の「多結晶シリコン塊」は、本件明細書【０００６】によれば、多結晶シリコン棒全体を、粉砕装置あるいはハンマ等を用いて破砕し、ＣＺ法による単結晶シリコンインゴットの育成に使用する石英ルツボに投入しやすい大きさとしたものである。 一方、甲１発明の「多結晶固形状原料」は、甲１の記載事項１ａ，１ｄなどによれば、ナゲット状原料や粒状原料であって、これらは、ルツボ内に投入するために適した大きさであるといえる。 そうすると、甲１発明の「多結晶固形状原料」、「多結晶固形状原料集合物」は、それぞれ本件発明１の「多結晶シリコン塊」、「多結晶シリコン塊群」に相当する。 そして、甲１発明の「マルチプーリング法」は、本件発明１の「マルチプリング法」に相当する。 以上のことから、本件発明１と甲１発明とは、 「高純度の多結晶シリコン塊のみからなるマルチプリング法による単結晶シリコン製造用の多結晶シリコン塊群」 である点で一致し、次の点で相違している。 相違点１：高純度の多結晶シリコン塊として、本件発明１は、バルクから検出されるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度の総計が１５０ｐｐｔａ以下であるのに対して、甲１発明は、クロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの不純物濃度について何ら規定されていない点。 相違点２：本件発明１は、自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有するものであるのに対して、甲１発明は、そのような表面を有することは明らかでない点。 上記相違点について検討する。 ●相違点１について 単結晶シリコン製造用の多結晶シリコンは、高純度であるほど望ましいことは、技術常識である。また、マルチプリング法において、高純度の多結晶シリコンが必要とされていることは、甲１の記載事項１ｃ、１ｄからも明らかである。 一方、甲２の記載事項２ｂ～２ｄによれば、甲２発明の多結晶シリコン片群は、マルチプリング法に用いることが想定されている。 そして、甲２発明の多結晶シリコン片群は、甲２の【００３０】によれば、０．２ｍｍから４５ｍｍの範囲でもよいことが記載されているのに対し、甲１発明の「多結晶固形状原料」は、甲１の記載事項１ｄによれば、「ナゲット状原料、ナゲット状原料及び粒状原料、粒状原料のみの場合もあるが、いずれも固形状原料と呼ぶ。」とされていることから、甲２発明の「多結晶シリコン片群」は、甲１発明の「多結晶固形状原料集合物」に相当するといえる。 そうすると、マルチプリング法に用いる甲１発明の多結晶固形状原料集合物として、甲２発明の「バルク不純物として、クロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの総計が７５ｐｐｔａ以下の範囲である単結晶シリコン製造用の多結晶シリコン片群」を用いることは、当業者であれば容易に想到し得たものである。 ●相違点２について 相違点２について、特許異議申立人は、平成２９年８月２８日付け意見書において、概略以下のように主張している。 甲２の記載事項２ｆによれば、多結晶シリコンを過酸化水素水で処理することが記載され、シリコンを過酸化水素を含む水溶液に接触させれば、参考資料１～３（参考資料１：特開平６－４０７９８号公報、参考資料２：特開２００２－６４０９３号公報、参考資料３：特開昭６２－２９３７２４号公報）の記載から明らかなように、シリコン表面に酸化膜が形成されるから、甲２の過酸化水素水処理によって、多結晶シリコンの表面には酸化膜が形成される。 したがって、甲２には、「自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された表面を有する多結晶シリコン塊」が開示されているから、相違点２も、甲２に記載された事項である。 また、特許異議申立人は、特許異議申立書において、多結晶シリコン塊の表面がシリコン酸化膜で被覆されていることが特定されている訂正前の請求項５に対して、甲４には、溶存オゾン水溶液の洗浄により多結晶シリコンの表面に酸化膜が形成されることが開示されているから、シリコン酸化膜の被覆を設けることは当業者が容易に想到し得る程度のものにすぎないと主張している（特許異議申立書２３ページ９行目～２２行目）。 そこで検討すると、本件発明１において、多結晶シリコン塊を「自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する」ものとする理由は、本件明細書【００７２】によれば、多結晶シリコン塊を清浄化した後においても、多結晶シリコンを清浄な状態に保つためであるといえる。 一方、甲２の記載事項２ｆは、多結晶シリコン片を公知の方法で表面清浄することに関するものであり、表面清浄の一つの選択肢として、破砕ロッドを気相のフッ化水素を接触させる工程、及び過酸化水素を含む水溶液に連続して接触させる工程が記載されている。 ここで、上記参考資料１～３によれば、表面にシリコン酸化膜を形成するために、シリコンを過酸化水素の水溶液で処理することは知られている。 しかし、甲２の記載事項２ｆにおいて、上記表面清浄処理が開示されているとして引用される米国特許第５８５１３０３号明細書（対応日本語公報：特開平１０－９５６９６号公報）を参照すると、当該表面清浄処理は、多結晶シリコンの表面の金属不純物などを除去するための処理であるといえ、実施例では、水性フッ化水素溶液をシリコン試料に添加した後、さらに過酸化水素水溶液を添加して金属不純物を回収する処理を行うことが記載されているにとどまり、本件発明１が特定事項とする多結晶シリコンを「不活性な表面」となるように酸化膜を形成しているものとまではいえない。 また、記載事項２ｆで挙げられている他の文献に開示の表面清浄処理においても、酸化膜で被覆された多結晶シリコン塊を得ることは開示されていない。 したがって、甲２には、多結晶シリコン塊が「自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する」ことが記載されているとはいえない。 次に、甲４は、溶存オゾン水溶液で洗浄してポリシリコンの表面に酸化膜を形成しているが、溶存オゾン水溶液で洗浄工程と、フッ酸で洗浄する工程を連続的に行うポリシリコンの洗浄工程において、当該酸化膜はフッ酸により洗浄で除去されるものである。 したがって、甲４は、本件発明１の「自然酸化膜ではない酸化膜で被覆された不活性な表面を有する多結晶シリコン塊」を開示しているとはいえない。 以上のことから、甲２、４、さらには甲３、５、６を参照しても、上記相違点２に係る事項を導出できるとはいえない。 そして、本件発明１は、「多結晶シリコン塊の表面をシリコン酸化膜で被覆すると、多結晶シリコン塊の表面は不活性になるので、金属粒が再付着し難くなる。また、シミと呼ばれる汚れが発生し難くなる。さらに、金属粒が付着する場合でもシリコン酸化膜を介して多結晶シリコン塊に付着するので金属粒と多結晶シリコンとの結合力は弱く、多結晶シリコン塊は上述の５元素金属の合計濃度が７５ｐｐｔａ以下の清浄な状態に保たれる。」（本件明細書【００７２】）という効果を奏するものであり、このような効果は、甲１～６からは予測し得ないものである。 よって、本件発明１は、甲１～６に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明することができたものであるとはいえない。 なお、特許異議申立人は、上記の主張の他に、平成２９年８月２８日付け意見書において、本件発明１は、「不活性な表面」及び「自然酸化膜ではない酸化膜」の記載は明確ではない旨主張している。 しかし、本件明細書【００３２】、【００４５】～【００６６】の記載を参照すれば、本件発明１の「自然酸化膜」は、多結晶シリコン棒を破砕して得られた多結晶シリコン塊に、破砕工程までに自然に形成された酸化膜を意味することは明らかであり、本件明細書【００６６】～【００７３】を参照すると、「自然酸化膜ではない酸化膜」とは、多結晶シリコン塊の表面に形成されている上記自然酸化膜を除去することで清浄化された多結晶シリコン塊の表面を被覆したシリコン酸化膜であることも明らかである。 そして、多結晶シリコン塊が上記「自然酸化膜ではない酸化膜」を有することで「不活性」になるとされているから、「自然酸化膜ではない酸化膜」の存在が「不活性な表面」を構成することを意味することも明らかである。 したがって、本件発明１は明確であるから、上記特許異議申立人の主張も採用できない。 （２）本件発明２～４、６について 本件発明２～４は、本件発明１をさらに限定したものであるから、本件発明１と同様に、甲１～６に記載された発明に基いて当業者が容易に発明することができたものであるとはいえない。 また、本件発明６は、本件発明１で特定される事項に１回の操業で１０本までの単結晶シリコンインゴットをＣＺ法で引き上げるマルチプリング用途であることをさらに特定した多結晶シリコン塊群の発明であるから、本件発明１と同様に、甲１～６に記載された発明に基いて当業者が容易に発明することができたものであるとはいえない。 ５　取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由について 特許異議申立人は、上記取消理由以外に、以下の理由を申立てた。 特許法第２９条第２項 ●　請求項７～１１に係る発明は、甲２に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。 ●　請求項１２に係る発明は、甲２、４に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。 上記理由について検討する。 （１）本件発明７について 特許異議申立人は、概略以下のとおり主張している。 本件発明７において、反応炉外に取り出した多結晶シリコン棒の電極端側から少なくとも７０ｍｍまでの多結晶シリコン部分を除去する足切工程を備えているのに対し、前記足切工程は、甲２に記載の炭素ソケット端部の除去と同一であるところ、甲２には、ソケット端部からどの程度の距離で切断するかの記載はないが、炭素ソケットが不純物となり得る炭素で構成されていることを考えれば、汚染低減の観点からある程度の余長をもって除去することは当然であるから、除去する端部の長さは、当業者が適宜設定しうる事項である。また、甲２の多結晶シリコン塊のバルク金属濃度を考慮すれば、本件と同程度以上の余長で切断を行っている蓋然性が高い。 したがって、本件発明７は、甲２の記載に基いて当業者が容易に想到しうる程度のものにすぎない（特許異議申立書２５ページ１行目～２６ページ７行目）。 上記主張について検討すると、記載事項２ａ、２ｌ～２ｉなどによれば、甲２は、低レベルの金属のバルク不純物と表面不純物とを有する多結晶シリコン片群を開示するが、Ｕ型ロッドから除去されるシリコン部分の炭素ソケット端部からの距離について何ら記載されておらず、また、当該距離と、炭素ソケット端部を除去した後の多結晶シリコン片に含まれる不純物濃度とが関連することについて何ら記載も示唆もされていない。 これに対して、本件発明７は、「単結晶シリコンの品質低下を招く重金属不純物であるクロム、鉄、ニッケル、銅、コバルトの含有量の総計が低い清浄な高純度の多結晶シリコン塊群を提供する」（本件明細書【００２５】）という課題を解決するために、「反応炉外に取り出した多結晶シリコン棒の電極側端から少なくとも７０ｍｍまでの多結晶シリコン部分を除去する足切工程を備えている」というものである。 そうすると、上記距離を設定して多結晶シリコン片の不純物濃度を制御することが何ら記載も示唆もされていない甲２から、Ｕ型ロッドから除去されるシリコン部分の炭素ソケット端部からの距離を少なくとも７０ｍｍとすることを当業者が容易に想到し得たものであるとはいえない。 したがって、本件発明７は、甲２に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明することができたものであるとはいえない。 （２）本件発明８～１１について 本件発明８～１１は、 本件発明７をさらに特定する多結晶シリコン塊群の製造方法の発明である。 そうすると、上記（１）と同様の理由により、本件発明８～１１は、甲２に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明することができたものであるとはいえない。 （３）本件発明１２について 本件発明１２は、 本件発明７をさらに特定する多結晶シリコン塊群の製造方法の発明である。 そして、甲４は、ポリシリコンの洗浄に関する発明を開示しているにすぎない。 そうすると、本件発明１２は、甲２、４に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明することができたものであるとはいえない。 第４　むすび 以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件請求項１～４、６～１２に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件請求項１～４、６～１２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 そして、請求項５に係る特許は、訂正により削除されたため、本件特許の請求項５に対して、特許異議申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。 よって、結論のとおり決定する。