2025-700401

特許第７６２２４４４号発明「シリカ粒子の製造方法、シリカゾルの製造方法、研磨方法、半導体ウェハの製造方法及び半導体デバイスの製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７６２２４４４号の請求項１～９に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７６２２４４４号の請求項１～９に係る特許（以下、「本件特許」ともいう。）についての出願は、令和３年１月１５日の出願であって、令和７年１月２０日にその特許権の設定登録がされ、同年同月２８日に特許掲載公報が発行された。その後、請求項１～９に係る特許に対し、令和７年４月９日に特許異議申立人 黒田 泰（以下、「申立人」という。）により、請求項１～９に係る特許に対し特許異議の申立てがされたものである。 第２ 本件発明 本件特許の請求項１～９に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」～「本件発明９」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１～９に記載された事項により特定される次のとおりのものである。 「【請求項１】 水を含む溶液（Ａ）に、テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）及び水を含む溶液（Ｃ）を添加し、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法であって、溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度が９５質量％以下であり、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内とし、以下の工程（１）を含む、シリカ粒子の製造方法。 工程（１）：得られたシリカ粒子の分散液を濃縮し、分散媒を添加する工程。 【請求項２】 加水分解反応及び縮合反応の反応温度が、２０℃～５０℃である、請求項１に記載のシリカ粒子の製造方法。 【請求項３】 加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度を２０質量％以下とする、請求項１又は２に記載のシリカ粒子の製造方法。 【請求項４】 更に、以下の工程（２）を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載のシリカ粒子の製造方法。 工程（２）：工程（１）で得られたシリカ粒子の分散液を加圧加熱処理する工程。 【請求項５】 請求項１～４のいずれか１項に記載のシリカ粒子の製造方法を含む、シリカゾルの製造方法。 【請求項６】 シリカゾル中のシリカ粒子の濃度が、３質量％～５０質量％である、請求項５に記載のシリカゾルの製造方法。 【請求項７】 請求項５又は６に記載のシリカゾルの製造方法で得られたシリカゾルを含む研磨組成物を用いて研磨する、研磨方法。 【請求項８】 請求項７に記載の研磨方法を含む、半導体ウェハの製造方法。 【請求項９】 請求項７に記載の研磨方法を含む、半導体デバイスの製造方法。」 第３ 申立理由の概要 １ 申立人は、証拠として甲第１号証～甲第４号証（以下、「甲１」～「甲４」という。）を提出し、以下の理由により、本件特許を取り消すべきものである旨主張している。 （１）申立理由１（新規性） 本件発明１～３、５、６は、甲１に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、本件請求項１～３、５、６に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 （２）申立理由２（進歩性） 本件発明１～９は、甲１に記載された発明及び甲２～甲４に記載された事項に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１～９に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 ［証拠方法］ 甲１：特開２０２０－１４２９５９号公報 甲２：特開２０１８－９０７９８号公報 甲３：米国特許第６４３２１５１号明細書 甲４：国際公開第２０１８／０１２１７６号 第４ 甲号証の記載及び甲号証に記載された発明 １ 甲１（特開２０２０－１４２９５９号公報） （１）甲１には以下の記載がある（当審注：下線は当審が付与した。以下、同様である。）。 「【００５７】 液Ｂの添加量はアルコキシシランの加水分解および重縮合反応の反応速度等を勘案して適宜決定すればよい。」 「【００９２】 ［実施例１］ 純水３２７．９ｇ、メタノール２７０４．７ｇ及び２８％アンモニア水８６．０ｇを、フラスコ内で撹拌混合して母液を調整した。得られた母液にテトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した液Ａと、純水１６１１．６ｇ及び２８％アンモニア水１９７．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカ１を得た。さらに、得られたコロイダルシリカ１を沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液１を調製した。 当該コロイダルシリカ濃縮液１０００．０ｇに酢酸０．３ｇ、ヘキサメチルジシラザン（ＨＭＤＳ）６６．６ｇを加えて撹拌し、６０分かけて室温から８０℃まで昇温し、さらに８０℃で１００分間加熱することで疎水化処理した。この後に、系中の液成分を加熱留去し、水分含量が１質量％以下になるまで真空乾燥した。これをジェットミル（徳寿工作所製：ＮＪ－５０）により、プッシャーノズル圧力１．４０ＭＰａ、粉砕圧力０．２０ＭＰａの条件で１回解砕処理することで疎水性シリカ粉末１を得た。 【００９３】 ［実施例２～６］ 表１の仕込量および反応条件となるように変更した以外は実施例１と同様にして、各例の疎水性シリカ粉末２～６を作製した。 ・・・ 【０１０１】 実施例及び比較例の反応条件の一覧を表１に示す。 【０１０２】 【表１】 ［図：0001427998000001.jpg］ 【０１０３】 実施例の疎水性シリカ粉末の物性の評価結果を表２に示す。 【０１０４】 【表２】 ［図：0001427998000002.jpg］ 」 （２）甲１に記載された発明 ア 上記（１）の【００９２】には、実施例１として、「純水３２７．９ｇ、メタノール２７０４．７ｇ及び２８％アンモニア水８６．０ｇを、フラスコ内で撹拌混合して母液を調整した。得られた母液にテトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した液Ａと、純水１６１１．６ｇ及び２８％アンモニア水１９７．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカ１を得た。さらに、得られたコロイダルシリカ１を沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液１を調製した」と記載されており、上記コロイダルシリカを得ること、及び、コロイダルシリカ濃縮液を調整することは、いずれもシリカ粒子を製造することといえるから、甲１には、純水３２７．９ｇ、メタノール２７０４．７ｇ及び２８％アンモニア水８６．０ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した液Ａと、純水１６１１．６ｇ及び２８％アンモニア水１９７．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得ることを含む、シリカ粒子の製造方法であって、さらに、得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する、シリカ粒子の製造方法が記載されているといえる。 イ 上記（１）の【００９３】には、「表１の仕込量および反応条件となるように変更した以外は実施例１と同様にして、各例の疎水性シリカ粉末２～６を作製した。」と記載され、同【０１０２】の【表１】には、実施例２において、母液が純水３３２．７ｇ、メタノール２７０７．９ｇ、２８％アンモニア水７８．０ｇ、液Ａがテトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．５ｇ、メタノール８９３．４ｇ、液Ｂが純水１６３１．６ｇ、２８％アンモニア水１７９．８ｇ、反応条件が反応温度１９．０℃、反応時間１５０分であることが記載され、また、実施例４において、母液が純水２８３．５ｇ、メタノール２５９５．０ｇ、２８％アンモニア水１０２．５ｇ、液Ａがテトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３０１８．３ｇ、メタノール８１８．９ｇ、液Ｂが純水１２５９．４ｇ、２８％アンモニア水２３６．２ｇ、反応条件が反応温度２２．０℃、反応時間１５０分であることが記載されている。 ウ 上記ア、イによれば、甲１には、実施例２として、純水３３２．７ｇ、メタノール２７０７．９ｇ、２８％アンモニア水７８．０ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．５ｇ、メタノール８９３．４ｇで調整した液Ａと、純水１６３１．６ｇ、２８％アンモニア水１７９．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９．０℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得ることを含む、シリカ粒子の製造方法であって、さらに、得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する、シリカ粒子の製造方法が記載されているといえ、また、実施例４として、純水２８３．５ｇ、メタノール２５９５．０ｇ及び２８％アンモニア水１０２．５ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３０１８．３ｇ及びメタノール８１８．９ｇで調整した液Ａと、純水１２５９．４ｇ及び２８％アンモニア水２３６．２ｇで調整した液Ｂを別途準備し、２２．０℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得ることを含む、シリカ粒子の製造方法であって、さらに、得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する、シリカ粒子の製造方法が記載されているといえる。 エ 上記アによれば、甲１には、実施例１に関して以下の発明が記載されているといえる。 「純水３２７．９ｇ、メタノール２７０４．７ｇ及び２８％アンモニア水８６．０ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した液Ａと、純水１６１１．６ｇ及び２８％アンモニア水１９７．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得ることを含む、シリカ粒子の製造方法であって、さらに、得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する、シリカ粒子の製造方法。」（以下、「甲１発明１」という。） オ 上記イによれば、甲１には、実施例２、４に関して、それぞれ以下の発明が記載されているといえる。 「純水３３２．７ｇ、メタノール２７０７．９ｇ、２８％アンモニア水７８．０ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．５ｇ、メタノール８９３．４ｇで調整した液Ａと、純水１６３１．６ｇ、２８％アンモニア水１７９．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９．０℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得ることを含む、シリカ粒子の製造方法であって、さらに、得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する、シリカ粒子の製造方法。」（以下、「甲１発明２」という。） 「純水２８３．５ｇ、メタノール２５９５．０ｇ及び２８％アンモニア水１０２．５ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３０１８．３ｇ及びメタノール８１８．９ｇで調整した液Ａと、純水１２５９．４ｇ及び２８％アンモニア水２３６．２ｇで調整した液Ｂを別途準備し、２２．０℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得ることを含む、シリカ粒子の製造方法であって、さらに、得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する、シリカ粒子の製造方法。」（以下、「甲１発明３」という。） なお、甲２～甲４については、本件発明４、７～９に対する公知文献として提示された文献であるから摘記を省略する。 第５ 取消理由１（新規性）、取消理由２（進歩性）について １ 甲１発明１を主引用発明とした場合 （１）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１発明１とを対比する。 （ア）甲１発明１の「母液」は、「純水３２７．９ｇ、メタノール２７０４．７ｇ及び２８％アンモニア水８６．０ｇを混合して」「調整」したものであるから、「純水」を含むものである。 そうすると、甲１発明１の「純水３２７．９ｇ、メタノール２７０４．７ｇ及び２８％アンモニア水８６．０ｇを混合」した「母液」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ａ）」に相当する。 （イ）甲１発明１の「液Ａ」は、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した」ものであるから、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」を含むものである。 一方、本件発明１の「テトラアルコキシシラン」について、本件特許に係る願書に添付した明細書（以下、「本件明細書」という。）の【００２３】には、「溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランとしては、例えば、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラプロポキシシラン、テトライソプロポキシシラン等が挙げられる。」と記載されている。 そうすると、甲１発明１の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した液Ａ」は、本件発明１の「テトラアルコキシシラン」、「テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）」にそれぞれ相当する。 （ウ）甲１発明１の「液Ｂ」は、「純水１６１１．６ｇ及び２８％アンモニア水１９７．８ｇで調整した」ものであるから、「純水」を含んでいる。 そうすると、甲１発明１の「純水１６１１．６ｇ及び２８％アンモニア水１９７．８ｇで調整した液Ｂ」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ｃ）」に相当する。 （エ）甲１の【００５７】（上記第４ １（１））の「液Ｂの添加量はアルコキシシランの加水分解および重縮合反応の反応速度等を勘案して適宜決定すればよい。」との記載から、甲１発明１の「２２℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得」ることは、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」を加水分解反応及び縮合反応させてコロイダルシリカを得ることといえる。 そうすると、甲１発明１の「純水３２７．９ｇ、メタノール２７０４．７ｇ及び２８％アンモニア水８６．０ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した液Ａと、純水１６１１．６ｇ及び２８％アンモニア水１９７．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得る、シリカ粒子の製造方法」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ａ）に、テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）及び水を含む溶液（Ｃ）を添加し、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法」に相当する。 （オ）甲１発明１の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．６ｇ及びメタノール８９３．３ｇで調整した液Ａ」中の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」の濃度は、３２９２．６／（３２９２．６＋８９３．３）×１００＝７８．７質量％であり、この値は、本件発明１の「溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度」である「９５質量％以下」の範囲内である。 そうすると、本件発明１と甲１発明１とは、「液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度が９５質量％以下」である点で一致する。 （カ）本件発明１の「反応系内の水の濃度」について ａ 本件発明１の「反応系内の水の濃度」について、本件明細書の【００１４】には、「反応系内の水の濃度とは、加水分解反応及び縮合反応における反応系内のテトラアルコキシシラン及びシリカ以外の物質の総量中の水の総量をいう。即ち、反応系内の水の濃度は、反応開始時が後述する溶液（Ａ）の総量中の水の総量となり、反応中が反応系内のテトラアルコキシシラン及び反応で生成したシリカを除外した物質（反応系内の水、触媒、溶媒及び反応で生成したアルコール等の物質）の総量中の水の総量となる。」と記載されている。 そうすると、甲１発明１において、加水分解反応及び縮合反応の反応開始時における水の濃度は、反応開始前の「母液」中の「純水」の濃度であり、加水分解反応及び縮合反応の反応終了時における水の濃度は、反応液の全質量からシリカの質量を除外した質量中の「純水」の濃度であるといえる。 ｂ そこで、甲１発明１における、加水分解反応及び縮合反応の反応開始における水の濃度を計算すると、「母液」中の水の質量は、３２７．９＋（１－０．２８）×８６．０＝３８９．８ｇであり、「母液」の全質量は、３２７．９＋２７０４．７＋８６．０＝３１１８．６ｇであるから、「母液」中の水の濃度は、３８９．８／３１１８．６×１００＝１２．５質量％である。 したがって、甲１発明１において、加水分解反応及び縮合反応の反応開始における水の濃度は、１２．５質量％である。 ｃ 次に、甲１発明１における、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度を計算する。 まず、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」の加水分解反応及び縮合反応は、Ｓｉ（ＯＣＨ３）４＋２Ｈ２Ｏ→４ＣＨ３ＯＨ＋ＳｉＯ２である。 そして、「液Ａ」中の水の質量は０ｇであり、「液Ｂ」中の水の質量は、１６１１．６ｇ＋（１－０．２８）×１９７．８＝１７５４．０ｇである。 また、「純水」の分子量は１８．０２、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」の分子量は１５２．２２、「シリカ」の分子量は６０．０８であるから、加水分解反応及び縮合反応により減少する水の質量は２×１８．０２×（３２９２．６／１５２．２２）＝７７９．６ｇであり、加水分解反応及び縮合反応により生成するシリカの質量は、６０．０８×３２９２．６／１５２．２２＝１２９９．６ｇである。 さらに、反応液の全質量は、３２７．９＋２７０４．７＋８６．０＋３２９２．６＋８９３．３＋１６１１．６＋１９７．８＝９１１３．９ｇであり、反応液の全質量からシリカの質量を除外した質量は、９１１３．９－１２９９．６＝７８１４．３ｇである。 そうすると、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度は、（３８９．８－７７９．６＋１７５４．０）／７８１４．３×１００＝１７．５質量％となる。 したがって、甲１発明１において、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度は、１７．５質量％である。 ｄ 以上から、甲１発明１において、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化は、１７．５－１２．５＝５．０質量％であり、この値は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 したがって、本件発明１は、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」としているのに対し、甲１発明１は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を５．０質量％としている点で相違する。 （キ）甲１発明１は、「得られたコロイダルシリカ」は、シリカ粒子の分散液であるといえる。 また、甲１発明１は、「得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮」するものであるから、シリカ粒子の分散液を濃縮するものであるといえる。 さらに、甲１発明１は、「得られたコロイダルシリカを沸点下で留出してシリカ濃度２０質量％に濃縮し、次いで、純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する」ものである。 一方、本件発明１の「分散媒」について、本件明細書の【００３８】には、「分散媒は、例えば、水、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、エチレングリコール等が挙げられる。」と記載されている。 そうすると、甲１発明１における「純水を添加しながら留出させることでコロイダルシリカ濃縮液を調製する」の「純水」は、分散媒であるといえ、甲１発明１は、「得られたコロイダルシリカ」を「濃縮し」、分散媒である「純水を添加」しているといえる。 したがって、甲１発明１の「純水を添加」することは、本件発明１の「分散媒を添加する」ことに相当し、本件発明１と甲１発明１とは、「工程（１）：得られたシリカ粒子の分散液を濃縮し、分散媒を添加する工程」を含む点で一致する。 （ク）以上によれば、本件発明１と甲１発明１との一致点、相違点は以下のとおりとなる。 ＜一致点＞ 「水を含む溶液（Ａ）に、テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）及び水を含む溶液（Ｃ）を添加し、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法であって、溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度が９５質量％以下であり、以下の工程（１）を含む、シリカ粒子の製造方法。 工程（１）：得られたシリカ粒子の分散液を濃縮し、分散媒を添加する工程。」 ＜相違点＞ 相違点１：本件発明１は、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」としているのに対し、甲１発明１は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を５．０質量％としている点。 イ 相違点１についての判断 （ア）新規性について 相違点１のとおり、甲１発明１は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を５．０質量％としており、この値は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 したがって、相違点１は実質的な相違点である。 よって、本件発明１は、甲１発明１ではない。 （イ）進歩性について 甲１～甲４のいずれにも、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法において、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」とすることは、記載も示唆もされていない。 したがって、甲１発明１において、甲１～甲４に記載された事項を参酌して、相違点１に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 ウ 小括 以上によれば、本件発明１は、甲１発明１ではなく、甲１発明１及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （２）本件発明２～４について 本件発明２、３は、本件発明１の全ての構成を備えるシリカ粒子の製造方法の発明であるから、本件発明１と同様に、甲１発明１ではなく、また、甲１発明１及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 また、本件発明４は、本件発明１の全ての構成を備えるシリカ粒子の製造方法の発明であるから、本件発明１と同様に、甲１発明１及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 なお、本件発明５～９については、最後にまとめて検討する。 ２ 甲１発明２を主引用発明とした場合 （１）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１発明２とを対比する。 （ア）上記１（１）ア（ア）の検討を参酌すると、甲１発明２の「純水３３２．７ｇ、メタノール２７０７．９ｇ、２８％アンモニア水７８．０ｇを混合」した「母液」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ａ）」に相当する。 （イ）上記１（１）ア（イ）の検討を参酌すると、甲１発明２の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．５ｇ、メタノール８９３．４ｇで調整した液Ａ」は、本件発明１の「テトラアルコキシシラン」、「テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）」にそれぞれ相当する。 （ウ）上記１（１）ア（ウ）の検討を参酌すると、甲１発明２の「純水１６３１．６ｇ、２８％アンモニア水１７９．８ｇで調整した液Ｂ」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ｃ）」に相当する。 （エ）上記１（１）ア（エ）の検討を参酌すると、甲１発明２の「純水３３２．７ｇ、メタノール２７０７．９ｇ、２８％アンモニア水７８．０ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．５ｇ、メタノール８９３．４ｇで調整した液Ａと、純水１６３１．６ｇ、２８％アンモニア水１７９．８ｇで調整した液Ｂを別途準備し、１９．０℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得る、シリカ粒子の製造方法」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ａ）に、テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）及び水を含む溶液（Ｃ）を添加し、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法」に相当する。 （オ）甲１発明２の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３２９２．５ｇ、メタノール８９３．４ｇで調整した液Ａ」中の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」の濃度は、３２９２．５／（３２９２．５＋８９３．４）×１００＝７８．７質量％であり、この値は、本件発明１の「溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度」である「９５質量％以下」の範囲内である。 そうすると、本件発明１と甲１発明２とは、「液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度が９５質量％以下」である点で一致する。 （カ）上記１（１）ア（カ）の検討を参酌して、甲１発明２における、加水分解反応及び縮合反応の反応開始時及び反応終了時における水の濃度を計算すると、加水分解反応及び縮合反応の反応開始時における水の濃度は、１２．５質量％であり、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度は、１７．５質量％である。 そうすると、甲１発明２において、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化は、１７．５－１２．５＝５．０質量％であり、この値は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 したがって、本件発明１は、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」としているのに対し、甲１発明２は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を５．０質量％としている点で相違する。 （キ）上記１（１）ア（キ）の検討を参酌すると、甲１発明２の「純水を添加」することは、本件発明１の「分散媒を添加する」ことに相当し、本件発明１と甲１発明２とは、「工程（１）：得られたシリカ粒子の分散液を濃縮し、分散媒を添加する工程」を含む点で一致する。 （ク）以上によれば、本件発明１と甲１発明２との一致点、相違点は以下のとおりとなる。 ＜一致点＞ 「水を含む溶液（Ａ）に、テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）及び水を含む溶液（Ｃ）を添加し、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法であって、溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度が９５質量％以下であり、以下の工程（１）を含む、シリカ粒子の製造方法。 工程（１）：得られたシリカ粒子の分散液を濃縮し、分散媒を添加する工程。」 ＜相違点＞ 相違点２：本件発明１は、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」としているのに対し、甲１発明２は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を５．０質量％としている点。 イ 相違点２についての判断 （ア）新規性について 相違点２のとおり、甲１発明２は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を５．０質量％としており、この値は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 したがって、相違点２は実質的な相違点である。 よって、本件発明１は、甲１発明２ではない。 （イ）進歩性について 甲１～甲４のいずれにも、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法において、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」とすることは、記載も示唆もされていない。 したがって、甲１発明２において、甲１～甲４に記載された事項を参酌して、相違点２に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 ウ 小括 以上によれば、本件発明１は、甲１発明２ではなく、甲１発明２及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （２）本件発明２～４について 本件発明２、３は、本件発明１の全ての構成を備えるシリカ粒子の製造方法の発明であるから、本件発明１と同様に、甲１発明２ではなく、また、甲１発明２及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 また、本件発明４は、本件発明１の全ての構成を備えるシリカ粒子の製造方法の発明であるから、本件発明１と同様に、甲１発明２及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 ３ 甲１発明３を主引用発明とした場合 （１）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１発明３とを対比する。 （ア）上記１（１）ア（ア）の検討を参酌すると、甲１発明３の「純水２８３．５ｇ、メタノール２５９５．０ｇ及び２８％アンモニア水１０２．５ｇを混合」した「母液」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ａ）」に相当する。 （イ）上記１（１）ア（イ）の検討を参酌すると、甲１発明３の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」、「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３０１８．３ｇ及びメタノール８１８．９ｇで調整した液Ａ」は、本件発明１の「テトラアルコキシシラン」、「テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）」にそれぞれ相当する。 （ウ）上記１（１）ア（ウ）の検討を参酌すると、甲１発明３の「純水１２５９．４ｇ及び２８％アンモニア水２３６．２ｇで調整した液Ｂ」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ｃ）」に相当する。 （エ）上記１（１）ア（エ）の検討を参酌すると、甲１発明３の「純水２８３．５ｇ、メタノール２５９５．０ｇ及び２８％アンモニア水１０２．５ｇを混合して母液を調整し、テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３０１８．３ｇ及びメタノール８１８．９ｇで調整した液Ａと、純水１２５９．４ｇ及び２８％アンモニア水２３６．２ｇで調整した液Ｂを別途準備し、２２．０℃に加温した母液に、上記液Ａ及び液Ｂを１５０分間かけて添加し、コロイダルシリカを得る、シリカ粒子の製造方法」は、本件発明１の「水を含む溶液（Ａ）に、テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）及び水を含む溶液（Ｃ）を添加し、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法」に相当する。 （オ）甲１発明３の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）３０１８．３ｇ及びメタノール８１８．９ｇで調整した液Ａ」中の「テトラメトキシシラン（ＴＭＯＳ）」の濃度は、３０１８．３／（３０１８．３＋８１８．９）×１００＝７８．７質量％であり、この値は、本件発明１の「溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度」である「９５質量％以下」の範囲内である。 そうすると、本件発明１と甲１発明３とは、「液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度が９５質量％以下」である点で一致する。 （カ）上記１（１）ア（カ）の検討を参酌して、甲１発明３における、加水分解反応及び縮合反応の反応開始時及び反応終了時における水の濃度を計算すると、加水分解反応及び縮合反応の反応開始時における水の濃度は、１２．０質量％であり、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度は、１５．１質量％である。 そうすると、甲１発明３において、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化は、１５．１－１２．０＝３．１質量％であり、この値は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 したがって、本件発明１は、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」としているのに対し、甲１発明３は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３．１質量％としている点で相違する。 （キ）上記１（１）ア（キ）の検討を参酌すると、甲１発明３の「純水を添加」することは、本件発明１の「分散媒を添加する」ことに相当し、本件発明１と甲１発明３とは、「工程（１）：得られたシリカ粒子の分散液を濃縮し、分散媒を添加する工程」を含む点で一致する。 （ク）以上によれば、本件発明１と甲１発明３との一致点、相違点は以下のとおりとなる。 ＜一致点＞ 「水を含む溶液（Ａ）に、テトラアルコキシシランを含む溶液（Ｂ）及び水を含む溶液（Ｃ）を添加し、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法であって、溶液（Ｂ）中のテトラアルコキシシランの濃度が９５質量％以下であり、以下の工程（１）を含む、シリカ粒子の製造方法。 工程（１）：得られたシリカ粒子の分散液を濃縮し、分散媒を添加する工程。」 ＜相違点＞ 相違点３：本件発明１は、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」としているのに対し、甲１発明３は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３．１質量％としている点。 イ 相違点３についての判断 （ア）新規性について 相違点３のとおり、甲１発明３は、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３．１質量％としており、この値は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 したがって、相違点３は実質的な相違点である。 よって、本件発明１は、甲１発明３ではない。 （イ）進歩性について 甲１～甲４のいずれにも、テトラアルコキシシランを加水分解反応及び縮合反応させるシリカ粒子の製造方法において、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内」とすることは、記載も示唆もされていない。 したがって、甲１発明３において、甲１～甲４に記載された事項を参酌して、相違点３に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 ウ 小括 以上によれば、本件発明１は、甲１発明３ではなく、甲１発明３及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 （２）本件発明２～４について 本件発明２、３は、本件発明１の全ての構成を備えるシリカ粒子の製造方法の発明であるから、本件発明１と同様に、甲１発明３ではなく、また、甲１発明３及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 また、本件発明４は、本件発明１の全ての構成を備えるシリカ粒子の製造方法の発明であるから、本件発明１と同様に、甲１発明３及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 ４ 本件発明５～９について 本件発明５、６は、本件発明１の全ての構成を備えるシリカゾルの製造方法の発明であり、本件発明７は、本件発明１の全ての構成を備える研磨方法の発明であり、本件発明８は、本件発明１の全ての構成を備える半導体ウェハの製造方法の発明であり、本件発明９は、本件発明１の全ての構成を備える半導体デバイスの製造方法の発明であるから、いずれも、本件発明１と同様に、甲１に記載された発明及び甲１～甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 ５ 申立人の主張について （ア）申立人は、特許異議申立書の７ページ２行～８ページ５行において、甲１の実施例１における、反応開始前の水の濃度を計算すると、１２．５質量％となり、反応終了後の水の濃度を計算すると、液Ａ（本件発明１に係るＢ液に相当）中の水の量は、０ｇであり、また、液Ｂ（本件発明１に係るＣ液に相当）中の水の量は、１６１１．６＋（１－０．２８）×ｌ９７．８＝１７５４．０ｇとなり、反応により減少する水の量が、２×ｌ８．０２×（３２９２．６／１５２．２２）＝７７９．６ｇとなり、反応液の全量が、３２７．９＋２７０４．７＋８６．０＋３２９２．６＋８９３．３＋１６１１．６＋１９７．８＝９１１３．９ｇとなるので、反応終了後の反応液中の水の濃度は、（（３８９．８－７７９．６＋１７５４．０）／９１１３．９）×１００＝（１９０３．６２／９１１３．９）×１００＝１５．０質量％となるから、甲１の実施例１では、反応開始から反応終了までの反応系内の水の濃度の変化量は、１５．０－１２．５＝２．５質量％であり、甲１の実施例２、４についても、同様に、反応開始から反応終了までの反応系内の水の濃度の変化量を計算すると、実施例２が２．６質量％、実施例４が０．９質量％となるから、甲１には、「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を０．９～２．６とする」との構成が記載され、この構成は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内とし」に相当する旨主張している。 （イ）上記（ア）の主張における、反応終了後の反応液中の水の濃度は、反応液の全量中の水の濃度である。 しかし、上記１（１）ア（カ）で検討したとおり、本件発明１の「反応系内の水の濃度」についての本件明細書の【００１４】の記載によれば、甲１発明１において、加水分解反応及び縮合反応の反応終了時における水の濃度は、反応液の全質量からシリカの質量を除外した質量中の「純水」の濃度である。 そうすると、上記（ア）の主張における、反応終了後の反応液中の水の濃度の算出方法は誤っている。 そして、上記１（１）ア（カ）で検討したとおり、甲１発明１（実施例１）において、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度は、１７．５質量％であって、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化は５．０質量％であるから、この値は、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 また、上記２（１）ア（カ）で検討したとおり、甲１発明２（実施例２）において、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度は、１７．５質量％であって、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化は５．０質量％であり、また、上記３（１）ア（カ）で検討したとおり、甲１発明３（実施例４）において、加水分解反応及び縮合反応の反応終了後における水の濃度は、１５．１質量％であって、加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化は３．１質量％であり、いずれの値も、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化」である「３質量％以内」の範囲外である。 したがって、甲１には、本件発明１の「加水分解反応及び縮合反応の反応開始から反応終了まで反応系内の水の濃度変化を３質量％以内とし」に相当する構成が記載されているとはいえない。 よって、申立人の上記主張は採用できない。 ６ まとめ 以上のとおりであるから、申立理由１（新規性）、申立理由２（進歩性）には理由がない。 第６ むすび 以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件特許を取り消すことはできない。 また、他に本件特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。