2023-700307

特許第７１４５８４４号発明「電気化学素子、電気化学モジュール、固体酸化物形燃料電池、および製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７１４５８４４号の明細書、特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書、特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～１８〕について訂正することを認める。 特許第７１４５８４４号の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を維持する。 特許第７１４５８４４号の請求項１１に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。

理 由 第１ 手続の経緯 本件の特許第７１４５８４４号（以下、「本件特許」という。）の請求項１～１８に係る特許についての出願（特願２０１９－５１０２６５号。以下、「本願」という。）は、２０１８年（平成３０年） ３月３０日（優先権主張 平成２９年 ３月３１日、日本国）を国際出願日とする出願であって、令和 ４年 ９月２２日にその特許権の設定登録がされ、同年１０月 ３日に特許掲載公報が発行され、その後、その請求項１～１８（全請求項）に係る特許について、令和 ５年 ３月２３日差出で特許異議申立人である馬場資博（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされたものである。 本件特許異議の申立てにおける手続の経緯は、以下のとおりである。 令和 ５年 ３月２３日差出 特許異議申立書 ６月 ５日付け 取消理由通知書 ８月 ２日提出 意見書、訂正請求書 １０月 ６日差出 意見書（申立人） ６年 １月１５日付け 取消理由通知書（決定の予告） ３月１８日提出 意見書、訂正請求書 ５月１３日提出 意見書（申立人） なお、令和 ５年 ８月 ２日にされた訂正請求は、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなされる。 第２ 訂正請求について １ 訂正請求の趣旨 令和６年 ３月１８日提出の訂正請求書（以下、「本件訂正請求書」という。）によって特許権者が行った訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）の趣旨は、特許第７１４５８４４号の明細書及び特許請求の範囲を、本件訂正請求書に添付した訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１～１８について訂正することを求める、というものである。 ２ 訂正事項 本件訂正請求による訂正（以下、「本件訂正」という。）は以下の訂正事項を含む。なお、訂正箇所には下線を付した。 （１）訂正事項１ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１に 「 電極層を有する電気化学素子であって、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子。」と記載されているのを、 「 電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子。」と訂正する。 請求項１を引用する請求項２～４、７～１０、１２～１８も同様に訂正する。 （２）訂正事項２ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項５に 「 電極層を有する電気化学素子であって、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子と前記大粒子が、それぞれ別の材料からなり、 前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方が、セリア系酸化物、ジルコニア系酸化物及びペロブスカイト型複合酸化物の少なくともいずれかである電気化学素子。」と記載されているのを、 「 電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子と前記大粒子が、それぞれ別の材料からなり、 前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方が、セリア系酸化物、ジルコニア系酸化物及びペロブスカイト型複合酸化物の少なくともいずれかである電気化学素子。」と訂正する。 請求項５を引用する請求項７～１０、１２～１８も同様に訂正する。 （３）訂正事項３ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項６に 「 電極層を有する電気化学素子であって、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記大粒子がペロブスカイト型複合酸化物である電気化学素子。」と記載されているのを、 「 電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記大粒子がペロブスカイト型複合酸化物である電気化学素子。」と訂正する。 請求項６を引用する請求項７～１０、１２～１８も同様に訂正する。 （４）訂正事項４ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１０に 「電解質層を有し、前記電極層は、」と記載されているのを、 「前記電極層は、」と訂正する。 請求項１０を引用する請求項１２～１８も同様に訂正する。 （５）訂正事項５ 特許請求の範囲の請求項１１を削除する。 （６）訂正事項６ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１２に 「電解質層を有し、前記電解質層に対して」と記載されているのを、 「前記電解質層に対して」と訂正するとともに、 「請求項１から１１のいずれか１項に記載の電気化学素子。」と記載されているのを、 「請求項１から１０のいずれか１項に記載の電気化学素子。」と訂正する。 請求項１２を引用する請求項１３～１８も同様に訂正する。 （７）訂正事項７ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１３に 「請求項１０から１２のいずれか１項に記載の電気化学素子」と記載されているのを、 「請求項１０又は１２に記載の電気化学素子」と訂正する。 請求項１３を引用する請求項１４～１８も同様に訂正する。 （８）訂正事項８ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１４に 「請求項１から１３のいずれか１項に記載の電気化学素子。」と記載されているのを、 「請求項１から１０、１２及び１３のいずれか１項に記載の電気化学素子。」と訂正する。 請求項１４を引用する請求項１５～１８も同様に訂正する。 （９）訂正事項９ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１５に 「請求項１から１４のいずれか１項に記載の電気化学素子。」と記載されているのを、 「請求項１から１０及び１２から１４のいずれか１項に記載の電気化学素子。」と訂正する。 請求項１５を引用する請求項１６～１８も同様に訂正する。 （１０）訂正事項１０ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１６に 「請求項１から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子」と記載されているのを、 「請求項１から１０及び１２から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子」と訂正する。 請求項１６を引用する請求項１７～１８も同様に訂正する。 （１１）訂正事項１１ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１７に 「請求項１から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子」と記載されているのを、 「請求項１から１０及び１２から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子」と訂正する。 請求項１７を引用する請求項１８も同様に訂正する。 （１２）訂正事項１２ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１８に 「請求項１から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子」と記載されているのを、 「請求項１から１０及び１２から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子」と訂正する。 （１３）訂正事項１３ 本件訂正前の、願書に添付した明細書の段落【０００６】に 「上記目的を達成するための電気化学素子の特徴構成は、 電極層を有する電気化学素子であって、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である点にある。」と記載されているのを、 「上記目的を達成するための電気化学素子の特徴構成は、 電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である点にある。」と訂正する。 （１４）訂正事項１４ 本件訂正前の、願書に添付した明細書の段落【００１０】に 「前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方がセリア系酸化物であると、前記電極層が、高い酸化物イオン導電性をもつ相を有する、高性能な電極層となるため、好適である。 また、電極層を有する電気化学素子において、前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、前記小粒子と前記大粒子が、それぞれ別の材料からなり、前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方が、セリア系酸化物、ジルコニア系酸化物及びペロブスカイト型複合酸化物の少なくともいずれかであってもよい。」と記載されているのを、 「前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方がセリア系酸化物であると、前記電極層が、高い酸化物イオン導電性をもつ相を有する、高性能な電極層となるため、好適である。 また、電極層及び電解質層を有する電気化学素子において、前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、前記小粒子と前記大粒子が、それぞれ別の材料からなり、前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方が、セリア系酸化物、ジルコニア系酸化物及びペロブスカイト型複合酸化物の少なくともいずれかであってもよい。 さらに、電極層及び電解質層を有する電気化学素子は、前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有していてもよい。このようにすると、電極層の成分が電解質層へ拡散するのを反応防止層において抑制でき、電気化学素子の性能を高く維持できるようになるので好ましい。」と訂正する。 （１５）訂正事項１５ 願書に添付した明細書の段落【００１９】を削除する。 ３ 本件訂正の適否についての当審の判断 （１）訂正の目的、特許請求の範囲の実質上の拡張又は変更の存否、及び新規事項追加の有無について ア 訂正事項１について 訂正事項１は、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１の「電極層を有する電気化学素子」が「電解質層」を有しており、さらに「前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し」ていることを限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、また、本件訂正前の請求項１１に記載された事項を追加するものであるから、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 イ 訂正事項２について 訂正事項２は、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項５の「電極層を有する電気化学素子」が「電解質層」を有しており、さらに「前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し」ていることを限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、また、本件訂正前の請求項１１に記載された事項を追加するものであるから、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 ウ 訂正事項３について 訂正事項３は、本件訂正前の特許請求の範囲の請求項６の「電極層を有する電気化学素子」が「電解質層」を有しており、さらに「前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し」ていることを限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、また、本件訂正前の請求項１１に記載された事項を追加するものであるから、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 エ 訂正事項４について 訂正事項４は、訂正事項１～３によって特許請求の範囲の請求項１、５、６に追加された「電解質層を有する」との記載が、当該請求項１、５、６を引用する請求項１０における「電解質層を有し」という記載と重複することとなったため、請求項１０から当該重複した記載を削除する訂正であるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 オ 訂正事項５について 訂正事項５は、請求項１１を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、また、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 カ 訂正事項６について 訂正事項６のうち、「電解質層を有し、」を削除する訂正は、訂正事項１～３によって特許請求の範囲の請求項１、５、６に追加された「電解質層を有する」との記載が、当該請求項１、５、６を引用する請求項１２における「電解質層を有し」という記載と重複することとなったため、請求項１２から当該重複した記載を削除する訂正であるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものである。 また、訂正事項６のうち、引用する請求項から請求項１１を削除する訂正は、訂正事項５によって請求項１１が削除されたことにともなって、請求項１２が引用する請求項から請求項１１を削除する訂正であるから、当該訂正は、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、請求項１１との引用関係を解消する訂正であるから、「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするものでもある。 そして、上記両訂正は、いずれも、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 キ 訂正事項７～１２について 訂正事項７～１２は、訂正事項５によって請求項１１が削除されたことにともなって、それぞれ、請求項１３～１８が引用する請求項から請求項１１を削除する訂正であるから、これらいずれの訂正事項も、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、請求項１１との引用関係を解消する訂正であるから、「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするものでもある。 そして、上記いずれの訂正事項も、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 ク 訂正事項１３について 訂正事項１３は、訂正事項１によって請求項１が訂正されたことにともなって、願書に添付した明細書の段落【０００６】の記載を訂正後の請求項１の記載に整合させるものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 ケ 訂正事項１４について 訂正事項１４のうち「電解質層を有する」ことを追加する訂正は、訂正事項２によって請求項５が「電解質層を有する」点で訂正されたことにともなって、願書に添付した明細書の段落【００１０】の記載を訂正後の請求項５の記載に整合させるものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 また、訂正事項１４のうち「さらに、電極層及び電解質層を有する電気化学素子は、前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有していてもよい。このようにすると、電極層の成分が電解質層へ拡散するのを反応防止層において抑制でき、電気化学素子の性能を高く維持できるようになるので好ましい。」ことを追加する訂正は、訂正事項２によって請求項５が「前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、」を追加する点で訂正されたことにともなって、願書に添付した明細書の段落【００１０】の記載を訂正後の請求項５の記載に整合させるとともに、「反応防止層」の機能に関する同明細書の段落【００１９】の記載を追加したものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 コ 訂正事項１５について 訂正事項１５は、訂正事項１４において、願書に添付した明細書の段落【００１０】の記載を訂正したことにともなって、重複した記載となる同明細書の段落【００１９】を削除したものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当せず、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであることは明らかである。 サ 小括 訂正事項１～１５は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第３号又は第４号に掲げる特許請求の範囲の減縮、明瞭でない記載の釈明、又は、他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものに該当しており、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合する。 また、訂正事項１～１５はいずれも、本願の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。 （２）一群の請求項について 本件訂正前の請求項２～４、７～１８は、請求項１を引用するものであって、請求項１の訂正に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項１～４、７～１８は一群の請求項を構成するものであり、本件訂正前の請求項７～１８は、請求項５を引用するものであって、請求項５の訂正に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項５、７～１８は一群の請求項を構成するものであり、本件訂正前の請求項７～１８は、請求項６を引用するものであって、請求項６の訂正に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項６～１８は一群の請求項を構成するものであり、このとき、共通する請求項７～１８を有するこれらの「一群の請求項」は組み合わされて、請求項１～１８が１つの「一群の請求項」となる。 そして、本件訂正請求は、上記一群の請求項ごとに訂正の請求をするものであるから、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合するものである。 また、特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めはないから、本件訂正請求は、訂正後の請求項〔１～１８〕を訂正単位とする訂正を請求するものである。 さらに、本件訂正請求は、本願の願書に添付した明細書の訂正に係る請求項１、５、６を含む一群の請求項の全てについて行われたものであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第４項の規定に適合する。 （３）独立特許要件について 本件は、訂正前の全請求項について特許異議の申立てがされているので、訂正事項１～１５について、特許出願の際独立して特許を受けることができるものでなければならないとの、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の要件は課されない。 ４ 本件訂正請求についてのむすび 以上のとおり、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第３号又は第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項に適合するものである。 したがって、本件特許の明細書、特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書、特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～１８〕について訂正することを認める。 第３ 本件特許発明 前記第２で述べたとおり、本件訂正は認められるので、本件特許の特許請求の範囲の請求項１～１８に係る発明は、本件訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲の請求項１～１８（以下、「本件請求項１～１８」という。）に記載された事項により特定される次のとおりのものである。なお、以下において、本件請求項１～１８に係る発明を「本件特許発明１」等といい、総称して「本件特許発明」ということがある。 「【請求項１】 電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子。 【請求項２】 前記小粒子と前記大粒子が、それぞれ別の材料からなることを特徴とする、請求項１に記載の電気化学素子。 【請求項３】 前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方が、セリア系酸化物、ジルコニア系酸化物及びペロブスカイト型複合酸化物の少なくともいずれかである請求項２に記載の電気化学素子。 【請求項４】 前記大粒子がペロブスカイト型複合酸化物である請求項１から３のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項５】 電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子と前記大粒子が、それぞれ別の材料からなり、 前記小粒子および前記大粒子の少なくともいずれか一方が、セリア系酸化物、ジルコニア系酸化物及びペロブスカイト型複合酸化物の少なくともいずれかである電気化学素子。 【請求項６】 電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記大粒子がペロブスカイト型複合酸化物である電気化学素子。 【請求項７】 前記電極層に含有される前記大粒子のうち、５割以上の大粒子が、長手方向の長さを短手方向の長さで除したアスペクト比が２以上である請求項１から６のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項８】 前記電極層の気孔率が２０％以上４０％以下である請求項１から７のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項９】 前記電極層が複数の層を有して構成される請求項１から８のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項１０】 前記電極層は、第１層と、前記第１層よりも前記電解質層に近い第２層とを有し、前記第１層における前記大粒子の含有率は、前記第２層における前記大粒子の含有率よりも大きい請求項１から９のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項１１】（削除） 【請求項１２】 前記電解質層に対して前記電極層と反対側に配置された対極電極層を有する請求項１から１０のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項１３】 前記電極層の前記電解質層とは逆の面に、電子導電性を有する集電層を有する請求項１０又は１２のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項１４】 前記電極層が空気極層である請求項１から１０、１２及び１３のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項１５】 金属支持体に支持されることを特徴とする請求項１から１０及び１２から１４のいずれか１項に記載の電気化学素子。 【請求項１６】 請求項１から１０及び１２から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子が複数集合した状態で配置される電気化学モジュール。 【請求項１７】 請求項１から１０及び１２から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子を備え、前記電気化学素子で発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池。 【請求項１８】 請求項１から１０及び１２から１５のいずれか１項に記載の電気化学素子を製造する製造方法であって、前記電極層の焼成が８００℃以上１１００℃未満の温度で行われる、製造方法。」 第４ 申立理由の概要 申立人は、証拠方法として、いずれも本願の優先日前に公知となった下記の甲第１号証～甲第９号証を提出し、以下の理由により、本件請求項１～１８に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。なお、ここ第４及び次の第５において、本件請求項１～１８とは、本件訂正前の請求項１～１８を意味する。 １ 申立理由１（明確性、取消理由として一部採用） （１）本件請求項１～１８の「粒径」について 本件請求項１には「粒径が２００ｎｍ以下」、「粒径が５００ｎｍ以上」と粒径の範囲が特定されているところ、本願の願書に添付した明細書（以下、「本件明細書」という。）には当該粒径がどのような方法で算出したものであるかについて何ら記載されていない。一方、甲第８号証の【００３５】に記載されているように、粒径の算出方法には様々な方法があり、そのいずれを採用するかによって同一の粒子に対して異なる粒径が算出されることになる。 したがって、粒径の範囲について様々な解釈が可能である本件請求項１に係る発明は明確であるとはいえない。 また、本件請求項１と同様の記載がある請求項５、６やこれら請求項を引用する請求項２～４、７～１８についても同様である。 （２）本件請求項１～１８における「小粒子」及び「大粒子」以外の粒子の存否について 本件請求項１には「前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり」と記載されているところ、請求項１に明示的に記載されていない、粒径２００ｎｍ超５００ｎｍ未満の粒子（以下、「中粒子」という。）が、請求項１に係る電気化学素子に含有されることが許容されるのか否か不明である。 したがって、中粒子が含有されるか不明である本件請求項１に係る発明は明確であるとはいえない。 また、本件請求項１と同様の記載がある請求項５、６やこれら請求項を引用する請求項２～４、７～１８についても同様である。 （３）よって、本件請求項１～１８の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえず、特許法第３６条第６項第２号に適合しないものであるから、同請求項に係る特許は、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ２ 申立理由２（サポート要件、取消理由として不採用） （１）本件特許の請求項に係る発明の課題は、本件明細書の段落【０００４】、【０００５】の記載によれば、高温域での焼成による粒成長を抑制することによって微粒子の電極を実現し、その結果、十分な三相界面長を有する高性能な電極を得ることであると認められる。 （２）そして、本件明細書の段落【００８２】～【００９２】と図５～６に記載された実施例によれば、第２電極層６が、粒径が２００ｎｍ以下の小粒子と、粒径が５００ｎｍ以上である大粒子とを含有するものであれば、当該第２電極層６を備えた電気化学素子Ｅを製造すると、所定の開回路電圧が測定され、所定の出力が得られることが確認された。 しかしながら、実施例のＳＥＭ写真である図５を確認すると、第２電極層６には、数個の大粒子と多数の小粒子とから構成された形態（以下、「形態１」という。）が示されるのみであり、大粒子と小粒子が同程度の個数だけ含有される形態（以下、「形態２」という。）や、多数の大粒子と小数の小粒子とから構成された形態（以下、「形態３」という。）であっても形態１と同様に上記課題が解決されるのか不明である。 （３）また、本件請求項１に係る発明の電気化学素子は、小粒子や大粒子が含まれる形態以外に、上記１で言及した中粒子も含まれる形態（以下、「形態４」という。）を含み得るが、形態４であっても形態１と同様に上記課題が解決されるのか不明である。 （４）したがって、形態１であることを特定しておらず、形態２や形態３、形態４を含み得る本件請求項１に係る発明はサポート要件を満たすものであるとはいえない。 また、同様の理由で、本件請求項２～１８に係る発明もサポート要件を満たすものであるとはいえない。 （５）よって、本件請求項１～１８の記載は、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものであるとはいえず、特許法第３６条第６項第１号に適合しないものであるから、同請求項に係る特許は、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ３ 申立理由３（新規性、進歩性、取消理由として一部採用） 本件請求項１～６、１１～１２、１４、１７～１８に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるか、甲第１号証に記載された発明に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ４ 申立理由４（進歩性、取消理由として不採用） 本件請求項７～１０に係る発明は、甲第１号証に記載された発明と甲第５号証、甲第６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ５ 申立理由５（新規性、進歩性、取消理由として不採用） 本件請求項１～６、１１～１２、１４、１６～１８に係る発明は、甲第２号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるか、甲第２号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ６ 申立理由６（進歩性、取消理由として不採用） 本件請求項８～１０に係る発明は、甲第２号証に記載された発明と甲第１号証、甲第６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ７ 申立理由７（新規性、進歩性、取消理由として不採用） 本件請求項１～６、１１～１４、１６～１７に係る発明は、甲第３号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるか、甲第３号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ８ 申立理由８（進歩性、取消理由として不採用） 本件請求項８～１０に係る発明は、甲第３号証に記載された発明と甲第１号証、甲第６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ９ 申立理由９（新規性、進歩性、取消理由として不採用） 本件請求項１～６、１１～１４、１６～１８に係る発明は、甲第４号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるか、甲第４号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 １０ 申立理由１０（進歩性、取消理由として不採用） 本件請求項８～１０、１５に係る発明は、甲第４号証に記載された発明と甲第１号証、甲第６号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ＜証拠方法＞ 甲第１号証：特開２００６－３２１３２号公報 甲第２号証：特開２０１６－７２０３７号公報 甲第３号証：特開２０１７－１０７０９号公報 甲第４号証：特開２０１２－２２７１４２号公報 甲第５号証：特開２０１２－４３８０１号公報 甲第６号証：特開２０１０－２６７６３１号公報 甲第７号証：特開２０１３－２４７００６号公報 甲第８号証：特開２０１３－１２６６５１号公報 甲第９号証：特開２０１６－４０３２３号公報 （以下、甲第１号証～甲第９号証を、それぞれ「甲１」～「甲９」という。） 第５ 令和 ５年 ６月 ５日付けで通知した取消理由の概要 １ 取消理由１（明確性） 本件請求項１～１８の記載は、「粒径」の測定方法が不明である点で、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえず、特許法第３６条第６項第２号に適合しないものであるから、同請求項に係る特許は、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ２ 取消理由２（甲１を主たる引用例とする新規性・進歩性） 本件請求項１～６、１２、１４、１７～１８に係る発明は、甲１に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるか、また、本件請求項１～６、８、１２～１８に係る発明は、甲１に記載された発明と周知の技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 第６ 令和 ６年 １月１５日付けで通知した取消理由（決定の予告）の概要 １ 取消理由３（明確性） 本件請求項１～１８の記載は、令和 ５年 ８月 ２日に提出された意見書の５．（４）の説明を参照しても、「粒径」の測定方法が依然として不明である点で、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえない。 したがって、本件請求項１～１８の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえず、特許法第３６条第６項第２号に適合しないものであるから、同請求項に係る特許は、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 なお、この第６において、本件請求項１～１８とは、令和 ５年 ８月 ２日提出の訂正請求書によって訂正された特許請求の範囲の請求項１～１８を意味する。 ２ 取消理由４（明確性、職権による） 令和 ５年 ８月 ２日にされた訂正請求によって、請求項１、５、６に係る発明は、「（ただし、粒度がＤ１０＝０．２８５μｍ、Ｄ５０＝０．５２９μｍ、Ｄ９０＝１．０２１μｍであるＬＳＣＦ粉体の母粒子と、粒度がＤ１０＝０．１６９μｍ、Ｄ５０＝０．２６μｍ、Ｄ９０＝０．５５４μｍであるＳＤＣ粒子を混合して、粒度がＤ１０＝０．２４５μｍ、Ｄ５０＝０．４４μｍ、Ｄ９０＝０．８７５μｍである混合粉体とし、上記混合粉体を、他方の面に燃料極が形成された固体電解質の一方の面に塗布し、焼き付け温度９００℃で４時間焼き付けることによって空気極が形成された特開２００６－３２１３２号公報に実施例２として記載されている電気化学素子を除く。）」との特定事項（以下、「除外事項」という。）を備えるものとなったが、上記除外事項において、「特開２００６－３２１３２号公報に実施例２として記載されている」との文言が何を意味するか不明であるため、請求項１、５、６に係る発明から何が除かれているか不明であるから、本件請求項１、５、６の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえない。また、これら請求項を引用する請求項２～４、７～１８についても同様である。 したがって、本件の請求項１～１８の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえず、特許法第３６条第６項第２号に適合しないものであるから、同請求項に係る特許は、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ３ 取消理由５（甲１を主たる引用例とする進歩性） 本件請求項１～６、１２～１８に係る発明は、甲１に記載された発明と周知の技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同請求項に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 第７ 当審の判断 １ 取消理由１、３、４と申立理由１（明確性）について （１）粒径について ア 本件訂正前の請求項１、５、６に記載された「粒径」について 本件訂正前の請求項１、５、６には、小粒子について「粒径が２００ｎｍ以下」、大粒子について「粒径が５００ｎｍ以上」と粒径が特定されているところ、本件明細書にはこれら粒径の測定方法について何ら記載がないため、上記粒径がどのような測定方法によって算出されたものであるか不明であった。 イ 不明であると指摘した上記アの点について、令和 ５年 ８月 ２日に提出された意見書の５．（４）において、本件特許発明の粒径は画像処理ソフトウエアＩｍａｇｅＪを用いて測定されたものであるとの説明がなされたが、ＩｍａｇｅＪによって測定される粒径は、例えば、 ・粒子の平面視の形状を楕円で近似し、その楕円の短径を粒径とするもの（特開２０２３－０２７７２６号公報の段落【００１５】参照。）、 ・粒子の面積（Ａ）を決定し、当該面積から ［図：0001417603000001.jpg］ によって算出する円相当面積粒径を粒径とするもの（特開２０２１－５１２０３６号公報の段落【００４７】参照。） など、複数の定義に基づいて算出することが可能であり、そのいずれの定義を採用するかによって、同一の粒子に対して異なる粒径が算出されるから、上記意見書の説明を参照しても、粒径の測定方法が依然として不明であることを、令和 ６年 １月１５日付け取消理由通知書（決定の予告）で指摘した。 ウ 依然として不明であると指摘された上記イの点について、令和 ６年 ３月１８日に提出された意見書の５．（４）（４－１）において、本件特許発明の粒径は、本件明細書の段落【００９２】に記載のとおり、電気化学素子の断面の電子顕微鏡写真（ＳＥＭ画像）に写った粒子の粒径を測定したものであること、具体的には、米国国立衛生研究所（ＮＩＨ）で開発されたオープンソースでパブリックドメインの画像処理ソフトウェアであるＩｍａｇｅＪを用いて測定したものであり、当該ＩｍａｇｅＪでは、上記ＳＥＭ画像における粒子の面積Ａを決定し、当該面積Ａから、円相当面積粒径ＸＣ＝（４Ａ／π）１／２によって粒径が算出されたことが明らかになった。 エ そうすると、本件訂正後の請求項１、５、６とこれら請求項を引用する本件請求項２～４、７～１０、１２～１８の記載は、粒径の測定方法が不明であるとはいえず、特許を受けようとする発明が明確であるから、特許法第３６条第６項第２号に適合するものである。 （２）「小粒子」及び「大粒子」以外の粒子の存否について ア 本件請求項１において、「前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し」と記載されているところ、当該記載によれば、電極層が小粒子と大粒子を含有することが特定されている一方で、小粒子と大粒子以外の粒子（以下、「中粒子」という。）について含有しないことが特定されていないため、電極層が中粒子を含有することが排除されていないものと解釈するのが相当である。 イ なお、この点について、本件明細書には、実施例として得られた電気化学素子Ｅの電子顕微鏡写真である図５と図６について、粒径が５００ｎｍ以上の粒子（Ａ５１～Ａ５４、Ａ６１）の存在と多数の粒径２００ｎｍ以下の粒子の存在が認められると記載されているところ（【００９２】）、上記図６を参照すれば、上記電気化学素子Ｅは２００ｎｍよりも大きく５００ｎｍよりも小さい粒径の粒子を含有することが、次のとおり目視により直接確認することができる。 ウ 次に示す参考図は上記図６に、スケールバーと同じ長さである直径１００ｎｍの大きさの円を追加したものであり、電気化学素子Ｅは、粒径５００ｎｍ以上の粒子であるＡ６１及び多数の粒径２００ｎｍ以下の粒子を含有することが確認できるところ、中粒子に該当する粒径３００ｎｍや粒径４００ｎｍの粒子を含有することも確認できる。 （参考図） ［図：0001417603000002.jpg］ エ そうすると、本件特許発明１の実施例である電気化学素子Ｅにおいて、電極層が小粒子と大粒子以外に中粒子を含有していることが確認できる点からも、本件請求項１の電極層は、小粒子と大粒子以外に中粒子を含有することが許容されていると解することが首肯される。 オ したがって、本件訂正後の請求項１、請求項１と同様の記載がある請求項５、６、さらにこれら請求項１、５、６を引用する本件請求項２～４、７～１０、１２～１８の記載は、電極層が中粒子を含有し得るものである点について不明であるとはいえず、特許を受けようとする発明が明確であるから、特許法第３６条第６項第２号に適合するものである。 （３）除外事項を含む発明について ア 令和 ６年 ３月１８日にされた訂正請求（本件訂正請求）によって、令和 ５年 ８月 ２日にされた訂正請求（以下、「先の訂正請求」という。）は、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなされるから、先の訂正請求によって訂正された請求項１、５、６に含まれることになった除外事項において、意味が不明であると指摘した「特開２００６－３２１３２号公報に実施例２として記載されている」との文言が存在しないものとなった。 イ そうすると、本件請求項１、５、６とこれら請求項を引用する本件請求項２～４、７～１０、１２～１８の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるから、特許法第３６条第６項第２号に適合するものである。 （４）小括 以上のとおり、本件請求項１～１０、１２～１８の記載は、特許を受けようとする発明が明確であり、特許法第３６条第６項第２号に適合するものである。 したがって、取消理由１、３、４及び申立理由１によっては、本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すことはできない。 ２ 取消理由２、５と申立理由３、４（甲１を主たる引用例とする新規性、進歩性）について （１）甲１の記載事項 本願の優先日前に公知となった甲１には、「固体電解質型燃料電池の空気極原料粉体、空気極及び固体電解質型燃料電池」（発明の名称）に関して、以下の記載がある（なお、下線は当審が付したものであり、「…」は記載の省略を表す。以下同様。）。 ア 「【発明が解決しようとする課題】 【０００７】 上記従来技術のうち、特許文献１では、ペロブスカイト型複合酸化物粒子の粒度（平均粒径）を１μｍ以下と小さくして、固体電解質型燃料電池の分極を小さくしようとする点が記載されている。しかし、単に粒度（平均粒径）を小さくするだけでは空気極構造の微細化は不十分であり、空気極性能の向上には限界がある。 特許文献２では、平均結晶粒径が３．０μｍ以上と比較的大きく、また、空気極構造と分極との関係についても特に記載されていない。 特許文献３，４では、３～４μｍのＭｎ系ペロブスカイト型複合酸化物粒子の周囲を１μｍ程度のセリウム系材料が取り囲む構造であるため、構成粒子径が比較的大きく、空気極構造の微細化は不十分である。 【０００８】 本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、その目的は、空気極の高性能化を実現するための空気極構造の微細化が可能となる空気極原料粉体、並びに、当該空気極原料粉体を用いて作製した空気極及び固体電解質型燃料電池を提供することにある。」 イ 「【課題を解決するための手段】 【０００９】 上記目的を達成するための本発明に係る固体電解質型燃料電池の空気極原料粉体の第一特徴構成は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡがＬａ（ランタン）及び希土類元素の群から選ばれる１つ以上の元素と、Ｓｒ（ストロンチウム），Ｃａ（カルシウム）及びＢａ（バリウム）の群から選ばれる１つ以上の元素とからなり、ＢがＭｎ（マンガン），Ｃｏ（コバルト），Ｆｅ（鉄），Ｎｉ（ニッケル）及びＣｕ（銅）の群から選ばれる１つ以上の元素からなるペロブスカイト複合酸化物粉体であって、平均粒子径が１μｍ以下であり、且つ粒度分布の幅が所定範囲内に制限された点にある。 【００１０】 上記組成のペロブスカイト複合酸化物粉体の平均粒子径が１μｍ以下と小さいと、当該粉体を空気極に形成した時に空気との接触面積が増加して空気中の酸素を取り込み易くなるとともに、酸素イオンを固体電解質に送る通路が増加して電極反応が活発化し、高い空気極性能が期待される。 同時に、粒度分布の幅を所定範囲内に制限することにより、上記ペロブスカイト複合酸化物粉体を焼成して空気極を形成するときの電極構造の不均一化による空気極性能の低下を回避させることが可能となる。すなわち、焼成温度を平均的な粒径の粒子に対して最適な温度に設定した場合、粒度分布の幅を所定範囲内に制限しなければ、大きい粒径の粒子では焼結性が弱くて粒子同士の結合が弱くなり、一方小さい粒径の粒子では焼結が進みすぎて密になる傾向にあり、その結果電極構造の不均一性が大きくなって空気極性能が低下する。本発明によれば、粒度分布の幅を上記のような各粉体粒子に対する焼結性の違いによる空気極構造の不均一化が抑制されるような範囲内に制限することが可能となる。 【００１１】 従って、空気極の高性能化を実現するために不可欠な空気極構造の微細化と均一化が可能となる固体電解質型燃料電池の空気極原料粉体が提供される。 【００１２】 同第二特徴構成は、粒度分布の幅として、累積体積９０％相当径Ｄ９０と累積体積１０％相当径Ｄ１０の比Ｄ９０／Ｄ１０が所定値よりも小さい値に制限されるか、あるいは、累積体積９０％相当径Ｄ９０と累積体積５０％相当径Ｄ５０の比Ｄ９０／Ｄ５０が所定値より小さく、且つ累積体積５０％相当径Ｄ５０と累積体積１０％相当径Ｄ１０の比Ｄ５０／Ｄ１０が所定値より小さい値に制限された点にある。 【００１３】 すなわち、粒度分布において粒径が大きい側の指標である累積体積９０％相当径Ｄ９０と、粒径が小さい側の指標である累積体積１０％相当径Ｄ１０を測定し、その比Ｄ９０／Ｄ１０を所定値よりも小さい値に制限するという簡単な処理によって、所望の粒度分布の幅に制限することができる。 あるいは、粒度分布において平均粒径に対応する累積体積５０％相当径Ｄ５０と、大きい側の指標である累積体積９０％相当径Ｄ９０と、粒径が小さい側の指標である累積体積１０％相当径Ｄ１０を測定し、累積体積５０％相当径Ｄ５０に対する累積体積９０％相当径Ｄ９０と累積体積１０％相当径Ｄ１０の各比Ｄ９０／Ｄ５０比、Ｄ５０／Ｄ１０を所定値よりも小さい値に制限するという簡単な処理によって、所望の粒度分布の幅に制限することができる。この場合、累積体積９０％相当径Ｄ９０と累積体積１０％相当径Ｄ１０の比Ｄ９０／Ｄ１０で粒度分布の幅を規定する場合に比べて、より正確な規定ができる。 … 【００１６】 同第四特徴構成は、前記ペロブスカイト複合酸化物粉体に、安定化ジルコニア粉体及びドープセリア粉体のうち少なくとも一方を均質に混合した点にある。 【００１７】 すなわち、安定化ジルコニア粉体又はドープセリア粉体、あるいはその両方を、前記のように粒度分布が制限されて極端な粗大粒子や微小粒子が少ない均一なペロブスカイト複合酸化物粉体に均質に混合させると、電極内部の場所による組成や構造のバラツキが少なく、均一性が高くより高性能な空気極が得られ、酸素イオン導通特性の向上や、電解質／空気極間の接着性を向上させて界面抵抗を低減させる等の効果を一層向上させることができる。 従って、電極特性が一層優れた固体電解質型燃料電池の空気極原料粉体が得られる。」 ウ 「【００２２】 本発明に係る固体電解質型燃料電池の特徴構成は、上記特徴構成の空気極を固体電解質の一方の面に形成し、固体電解質の他方の面に燃料極を形成した点にある。」 エ 「【発明を実施するための最良の形態】 【００２４】 本発明に係る固体電解質型燃料電池の空気極原料粉体、及び当該空気極原料粉体を用いて作製した空気極の実施形態について、以下、図面に基づいて説明する。 【００２５】 本発明に係る空気極原料粉体は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡがＬａ（ランタン）及び希土類元素の群から選ばれる１つ以上の元素と、Ｓｒ（ストロンチウム），Ｃａ（カルシウム）及びＢａ（バリウム）の群から選ばれる１つ以上の元素とからなり、ＢがＭｎ（マンガン），Ｃｏ（コバルト），Ｆｅ（鉄），Ｎｉ（ニッケル）及びＣｕ（銅）の群から選ばれる１つ以上の元素からなるペロブスカイト複合酸化物粉体であって、平均粒子径が１μｍ以下であり、且つ粒度分布の幅が、後述のように所定範囲内に制限されている。上記平均粒子径は、具体的には０．６μｍ以下である。 【００２６】 図１に、ペロブスカイト複合酸化物の組成がＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３で表される空気極原料粉体の粒度分布の一例をグラフで示す。また、空気極原料粉体の粒度分布、ＢＥＴ値、及び、電極に形成した状態での粒度分布、分極電圧の値などの数値データを表１に示す。なお、実施例１と比較例１とは、同一の原料を用いて後述のように一部異なる製作工程によって作製したものである。 … 【００２９】 【表１】 ［図：0001417603000003.jpg］ （当審注：表１については一部のみ抜粋。なお、表１の左欄の上から２欄目に記載された「Ｄ１０」は「Ｄ９０」の誤記と認められる。）」 オ 「【００３１】 次に、本発明に係る空気極原料粉体、空気極、及び固体電解質型燃料電池の実施例及び比較例について説明する。なお、空気極原料粉体、空気極、及び固体電解質型燃料電池の製作工程図については図３を参照のこと。また、実施例１以外の実施例２，３、及び、比較例１以外の比較例２，３，４の各データは表２に記載している。 【実施例】 【００３２】 実施例１では、次の（１）～（６）の工程により空気極原料粉体を作製した。 （１）Ｌａ，Ｓｒ，Ｃｏ，Ｆｅの各硝酸塩を出発原料として、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８の割合となるように調整して水に溶解させる。 （２）中和剤にＮＨ４ＯＨを用いて、上記溶液から各元素を含む塩を共沈させる。 （３）得られた共沈塩を水洗し、８０℃で乾燥する。 （４）さらに、１０００℃で５時間仮焼を行う。 （５）仮焼物をホソカワミクロン（株）製のアクアマイザー（回転数：２５０ｒｐｍ）を用いて３時間湿式粉砕後、乾燥した。 （６）乾燥物からホソカワミクロン（株）製ジェットミル（分級回転速度：２２０００ｒｐｍ、圧空量：０．７２Ｎｍ３／ｍｉｎの条件）を用いて粗大粒子を除去し、ＬＳＣＦカソード原料粉体を得た。ここで、ＬＳＣＦは(Ｌａ１－ｘＳｒｘ)(Ｃｏ１－ｙＦｅｙ)Ｏ３の略、カソードは空気極の意味である。得られた粉体の粒度は、表１の実施例１の粉体の欄に示す通りである。 … 【００３４】 実施例２では、実施例１で作製したＬＳＣＦ粉体を母粒子として、これに対してＳＤＣ（サマリアドープセリア）粒子（粒度：Ｄ１０＝０．１６９μｍ、Ｄ５０＝０．２６μｍ、Ｄ９０＝０．５５４μｍ）を混合比７０／３０ｖｏｌ％となるように混合し、ホソカワミクロン（株）製サイクロミックス（回転速度：８００ｒｐｍ、処理時間：３０ｍｉｎの条件）を用いて均質混合処理を行った。得られた粉体の粒度は、表２の実施例２の欄に示す通りである。」 カ 「【００３８】 次に、他方の面にＮｉ－ＹＳＺ燃料極を焼き付けられている８ＹＳＺ（イットリア８％添加安定化ジルコニア）固体電解質の一方の面に、上記実施例１～３及び比較例１～４で得られた各ＬＳＣＦカソード原料粉体をペースト状にしたものをスクリーン印刷により塗布し、実施例１及び比較例１，２では焼き付け温度８５０℃で、実施例２，３及び比較例３，４では焼き付け温度９００℃で、４時間焼き付けてＳＯＦＣ単セルを作製した。ここで、ＳＤＣは難焼結材料で最適な焼き付け温度が高くなるので、ＳＤＣを含有している実施例２，３及び比較例３，４の焼き付け温度は実施例１及び比較例１，２よりも高くしている。 【００３９】 なお、上記のようにジルコニア系電解質に対してＬＳＣＦを空気極として用いる場合、通常は空気極／電解質間の反応によって界面に高抵抗物質：Ｌａ２Ｚｒ２Ｏ７，ＳｒＺｒＯ３等が生成されるのを防止するため、セリア系の中間層を設けることが行われているが、本発明では、余分な中間層を設けず、微細で均一な構造のＬＳＣＦを用いることで、界面の反応が顕著にならない８５０℃付近の低温条件で電極を焼き付けることができる点で有利である。 【００４０】 作製した各実施例及び比較例のＳＯＦＣ単セルについて、水素Ｈ２を燃料とし、酸化剤を空気として燃料電池特性評価装置を用いてカソード過電圧（分極電圧）の評価を行った。カソード過電圧の測定は、作動温度は７００℃、電流密度０．５Ａ／ｃｍ２の条件で前記カレントインターラプト法により行った。各実施例及び比較例のカソード過電圧は、表１、表２の分極電圧ηｃの欄に示す通りである。 【００４１】 【表２】 ［図：0001417603000004.jpg］ 」 キ 「【００４５】 次に上記空気極原料粉体の平均粒子径と、粒度分布幅の制限について具体的に説明する。先ず、各実施例の空気極原料粉体は、上記データで示される通り、平均粒子径に対応する累積体積５０％相当径Ｄ５０は０．６μｍ以下である。また、上記空気極原料粉体の粒度分布の幅として、累積体積９０％相当径Ｄ９０と累積体積１０％相当径Ｄ１０の比Ｄ９０／Ｄ１０が所定値よりも小さい値に制限されるか、あるいは、累積体積９０％相当径Ｄ９０と累積体積５０％相当径Ｄ５０の比Ｄ９０／Ｄ５０が所定値より小さく、且つ累積体積５０％相当径Ｄ５０と累積体積１０％相当径Ｄ１０の比Ｄ５０／Ｄ１０が所定値より小さい値に制限されている。 【００４６】 上記表１、表２のデータを参照して、実施例１～３では上記粒度分布の条件を全て満たす一方、比較例１～４では上記条件のいずれかを満たさないようにするには、Ｄ９０／Ｄ１０に対する上記所定値を、例えば３．７付近の値に設定し、Ｄ９０／Ｄ５０及びＤ５０／Ｄ１０に対する上記各所定値を、例えば２．０付近の値に設定するのが適当である。尚、上記各所定値は、空気極原料粉体の材料組成が異なる場合には、それに合わせて適切な値に変更される。 【００４７】 次に、上記空気極原料粉体を電極に形成した場合にも、粉体状態での粒度分布と基本的に同じ傾向の粒度分布になる。但し、粒径の細かい粒子（微粉）は焼結し易いために焼き付け時に粒成長するか、あるいは他の粒子と合体焼結して単独の粒子としてカウントされ難くなる。そのため、電極状態での粒度分布は小径側が狭くなる。また、難焼結材料のＳＤＣを含む実施例２，３の場合には、小径側が広くなる（下限値が小さくなる）。」 （２）甲１に記載された発明 ア 上記（１）アの段落【０００８】によれば、甲１において発明が解決しようとする課題は、空気極の高性能化を実現するための空気極構造の微細化が可能となる空気極原料粉体を提供すること、また、当該空気極原料粉体を用いて作製した空気極を備えた固体電解質型燃料電池を提供することを含む（以下、単に「課題１」という。）。 イ 甲１において、上記課題１を解決し得る、実施例２の空気極原料粉体を原料として形成した空気極を備えたＳＯＦＣ単セルに注目する。上記（１）オの段落【００３４】によれば、実施例２の空気極原料粉体は、実施例１のＬＳＣＦ粉体を母粒子とし、これに対してＳＤＣ（サマリアドープセリア）粒子（粒度：Ｄ１０＝０．１６９μｍ、Ｄ５０＝０．２６μｍ、Ｄ９０＝０．５５４μｍ）を混合したものであり、上記（１）カの段落【００３８】によれば、実施例２の原料粉体をペースト状にしたものを、他方の面に燃料極が形成された固体電解質の一方の面に塗布し、焼き付け温度９００℃で４時間焼き付けることによって空気極を備えたＳＯＦＣ単セルが作製される。 ウ ここで、上記（１）エの段落【００２６】、オの段落【００３２】によれば、実施例１のＬＳＣＦ粉体とは、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３で表されるペロブスカイト複合酸化物であり、表１の実施例１の粉体のデータを参照するとその粒度は、Ｄ１０＝０．２８５μｍ、Ｄ５０＝０．５２９μｍ、Ｄ９０＝１．０２１μｍであり、上記ＬＳＣＦ粉体にＳＤＣ粒子を混合した後の実施例２の混合粉体の粒度は、カの段落【００４１】の表２によれば、Ｄ１０＝０．２４５μｍ、Ｄ５０＝０．４４μｍ、Ｄ９０＝０．８７５μｍである。 エ また、上記（１）イの段落【００１７】によれば、ＳＤＣ（サマリアドープセリア）粒子は、ドープセリア粉体であるから酸素イオン導通特性を向上させる物質である。 オ したがって、甲１には次の発明が記載されているものと認められる。 「粒度がＤ１０＝０．２８５μｍ、Ｄ５０＝０．５２９μｍ、Ｄ９０＝１．０２１μｍであるＬＳＣＦ粉体の母粒子と、 酸素イオン導通特性を向上させる、粒度がＤ１０＝０．１６９μｍ、Ｄ５０＝０．２６μｍ、Ｄ９０＝０．５５４μｍであるＳＤＣ粒子を混合して、 粒度がＤ１０＝０．２４５μｍ、Ｄ５０＝０．４４μｍ、Ｄ９０＝０．８７５μｍである混合粉体とし、 上記混合粉体をペースト状にしたものを、他方の面に燃料極が形成された固体電解質の一方の面に塗布し、焼き付け温度９００℃で４時間焼き付けることによって空気極が形成されたＳＯＦＣ単セル。」（以下、「甲１発明」という。） 「甲１発明のＳＯＦＣ単セルを備えた固体電解質形燃料電池。」（以下、「甲１電池発明」という。） 「甲１発明のＳＯＦＣ単セルを製造する製造方法。」（以下、「甲１製法発明」という。） （３）本件特許発明１について ア 本件特許発明１と甲１発明との対比 （ア）甲１発明の「空気極」、「固体電解質」、「ＳＯＦＣ単セル」は、それぞれ、本件特許発明１の「電極層」、「電解質層」、「電気化学素子」に相当する。 （イ）甲１発明においては、焼き付け前の混合粉体の粒度分布が、「Ｄ１０＝０．２４５μｍ、Ｄ５０＝０．４４μｍ、Ｄ９０＝０．８７５μｍ」であることが特定されているものの、焼き付け後の空気極における粒度分布は特定されておらず、本件特許発明１のように、粒径２００ｎｍ以下の小粒子が含まれているか、また、粒径５００ｎｍ以上の大粒子が含まれているか不明である。 しかしながら、上記１（１）で検討したように本件特許発明の粒径はＳＥＭ画像に写った粒子の面積から円相当面積粒径として算出されるものであることが明らかになったところ、甲１の【表１】の実施例１の粉体の粒度分布と電極の粒度分布に注目すると、実施例１の粉体（ＬＳＣＦ粉体）を焼き付けて電極を形成することにより、そのＤ９０は１．０２１μｍ（レーザー回折散乱法により測定した粒径）から０．６４９μｍ（ＳＥＭ画像から粒子長を読み取った粒径）となることが看取されるので、実施例１の粉体（ＬＳＣＦ粉体）を含む混合粉体を焼き付けることによって形成された甲１発明の空気極においても、ＳＥＭ画像から読み取った粒径が０．６４９μｍ以上の粒子が含まれているものと推定されるから、甲１発明にはＳＥＭ画像から読み取った粒径が５００ｎｍ以上の粒子が含まれているといえる。 また、甲１の段落【００４７】によれば、空気極原料粉体を電極に形成した場合に、難焼結材料のＳＤＣは小径側の下限値が小さくなると記載されていることから、Ｄ１０＝０．１６９μｍであるＳＤＣ母粒子を含む混合粉体によって形成された甲１発明の空気極には、粒径が０．１６９μｍ以下の粒子が含まれているものと推定されるので、甲１発明には粒径が２００ｎｍ以下の粒子が含まれているといえる。 したがって、甲１発明において、「混合粉体をペースト状にしたもの」を「焼き付けることによって」形成された「空気極」中に含まれる、「ＬＳＣＦ粉体の母粒子」由来の粒子のうち、粒径が略０．６４９μｍ（６４９ｎｍ）以上の粒子が存在することは、本件特許発明１の「前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上」の「大粒子」が含有されることに相当し、同空気極中に含まれる「ＳＤＣ粒子」由来の粒子のうち、粒径が０．１６９μｍ（１６９ｎｍ）以下の粒子が存在することは、「前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下」の「小粒子」が含有されることに相当する。 （ウ）甲２の段落【００４０】や甲３の【００２３】に記載されているように、「ＬＳＣＦ粉体」は電子伝導性に加えてイオン伝導性も有するペロブスカイト型複合酸化物であることは技術常識であるから、甲１発明において、「空気極」が、「粒度がＤ１０＝０．２８５μｍ、Ｄ５０＝０．５２９μｍ、Ｄ９０＝１．０２１μｍであるＬＳＣＦ粉体の母粒子」と「酸素イオン導通特性を向上させる、粒度がＤ１０＝０．１６９μｍ、Ｄ５０＝０．２６μｍ、Ｄ９０＝０．５５４μｍであるＳＤＣ粒子を混合」した「混合粉体をペースト状にしたものを、他方の面に燃料極が形成された固体電解質の一方の面に塗布し、焼き付け温度９００℃で４時間焼き付けることによって」形成されたものであることは、上記（イ）の検討も踏まえると、本件特許発明１の「前記電極層」が「小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である」ことに相当する。 （エ）以上の検討によれば、本件特許発明１と甲１発明との一致点と相違点は次のとおりである。 （一致点） 「電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子」の点。 （相違点１） 本件特許発明１は、「前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し」ているものであるのに対して、甲１発明は、反応防止層を有するものではない点。 イ 本件特許発明１が甲１に記載された発明ではないことについて 甲１発明は甲１の実施例２を発明の認定の基礎としているところ、上記（１）カの段落【００３８】には、固体電解質の一方の面に実施例２で得られたカソード原料粉末をペースト状にしたものを塗布し、焼き付けてＳＯＦＣ単セルを作製したことが記載されていることから、甲１発明において、反応防止層が形成されているとはいえない。したがって、相違点１は本件特許発明１と甲１発明の実質的な相違点であるから、本件特許発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえない。 ウ 相違点１の容易想到性について 甲１の段落【００３９】には、ジルコニア系電解質に対してＬＳＣＦを空気極として用いる場合、通常は空気極／電解質間の反応によって界面に高抵抗物質：Ｌａ２Ｚｒ２Ｏ７，ＳｒＺｒＯ３等が生成されるのを防止するため、セリア系の中間層を設けることが行われているが、本発明すなわち実施例１、２では、余分な中間層を設けず、微細で均一な構造のＬＳＣＦを用いることで、界面の反応が顕著にならない８５０℃付近の低温条件で電極を焼き付けることができる点で有利であると記載されていることから理解されるとおり、甲１の実施例１、２については、通常空気極と固体電解質層の界面に高抵抗層が生成されるのを防止するために形成される中間層を設けないことが明記されている。 つまり、実施例２を発明の認定の基礎とする甲１発明において、空気極と固体電解質の間に高抵抗物質が生成されるのを防止するための中間層を設けることには、阻害要因が存在するところ、上記中間層とは本件特許発明１における「反応防止層」に相当するものであるから、甲１発明において、電極層と電解質層との間に反応防止層を配置すること、すなわち、相違点１に係る本件特許発明１の特定事項とすることは、当業者が容易になし得たことであるとはいえない。 したがって、本件特許発明１は、甲１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 なお、ここウにおける判断は、甲５、６やその他の甲号証の記載を参照しても変更されない。 （４）本件特許発明５、６について 本件特許発明５、６も本件特許発明１と同様に「前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し」ているものであるから、本件特許発明５、６と甲１発明とを対比すると、少なくとも、上記相違点１と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、本件特許発明５、６は、甲１に記載された発明であるとはいえず、また、甲１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （５）本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８について 本件特許発明１を引用することによって、本件特許発明１の全ての特定事項を備えた本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８と、本件特許発明５、６を引用することによって、本件特許発明５、６の全ての特定事項を備えた本件特許発明７～１０、１２～１８とを、甲１発明、甲１電池発明、又は甲１製法発明と対比すると、少なくとも、上記相違点１と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８は、甲１に記載された発明であるとはいえず、また、甲１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （６）小括 以上のとおり、本件特許発明１～１０、１２～１８は、甲１に記載された発明であるとはいえず、甲１に記載された発明と甲５及び甲６に記載された事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。 したがって、本件特許発明１～１０、１２～１８は、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、また、同法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものともいえないので、取消理由２、５と申立理由３、４によっては、本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すことはできない。 ３ 申立理由２（サポート要件）について （１）特許請求の範囲の記載がサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものであるところ（知財高判平成１７年１１月１１日（平成１７年（行ケ）第１００４２号）、第６の１（１）参照）、以下、この判断基準に従って検討する。 （２）本件特許発明が解決しようとする課題は、本件明細書の段落【０００４】、【０００５】によれば、十分な三相界面長を有する、高性能な電極層を有し、かつ、低コストな電気化学素子を提供することと認められる（以下、単に「課題」という。）。 （３）上記課題を解決し得る手段に関して、本件明細書の段落【０００６】～【０００９】には、電極層を有する電気化学素子であって、前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子であれば、電極層が、三次元的なガスの拡散パスが確実に形成され、三相界面長が長い高性能なものとなるので、これによって高性能な電気化学素子を低コストで実現することができることが示されている。 （４）そして、本件明細書の段落【００８２】～【００９２】に記載された実施例の電気化学素子Ｅは、ＧＤＣ粉末とＬＳＣＦ粉末とを混合し、有機バインダーと有機溶媒を加えて作製したペーストを用いて、反応防止層５の上に第２電極層６を形成し、９００℃にて焼成して得られたものであり、図５の電子顕微鏡写真を参照すると、粒径が５００ｎｍ以上の粒子（Ａ５１～Ａ５４）の存在と、多数の粒径２００ｎｍ以下の粒子の存在が認められる。そして、当該電気化学素子Ｅの第１電極層２に水素ガス、第２電極層６に空気を供給して開回路電圧（ＯＣＶ）を測定した結果、７５０℃で１．０３Ｖであり、電子負荷装置を用いて電流を印加すると、０．８０Ｖで０．３０Ｗ／ｃｍ２という出力が得られたので、所定の電気性能の電気化学素子が得られたことが確認できる。なお、上記ＬＳＣＦ粉末が高い電子導電性とイオン伝導性を併せ持つ物質であり、上記ＧＤＣ粉末はイオン伝導性を有する物質であることは、周知の技術事項である（例えば、甲２の段落【００４０】、甲３の段落【００２３】～【００２４】を参照のこと）。 したがって、上記実施例の電気化学素子Ｅは、上記（３）に記載した課題を解決し得る手段を備えることによって上記課題を解決し得るものであるといえる。 （５）そうすると、本件特許発明１は、上記（３）に記載した課題を解決し得る手段である、電極層を有する電気化学素子であって、前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子であることが特定されているので、発明の詳細な説明に記載された発明であって、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるといえるから、本件請求項１の記載はサポート要件に適合するものである。 また、本件特許発明１と同様の特定事項を備えた本件特許発明５、６、及び、これら本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８も同様に、発明の詳細な説明に記載された発明であって、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるといえるから、本件請求項２～１０、１２～１８の記載はサポート要件に適合するものである。 （６）なお、申立人は特許異議申立書の第３４～３６頁のｂ）、ｃ）において、電極層が数個の大粒子と多数の小粒子とから構成された形態（形態１）については、実施例として一定の性能を有することが示されているが、電極層が小粒子及び大粒子を同程度の個数だけ含有する形態（形態２）や電極層が数個の小粒子と多数の大粒子とを含有する形態（形態３）や中粒子も含まれる形態（形態４）については、上記課題を解決できることを理解できないと主張しているのでこの点について検討する。 電極層を形成する際に小粒子と大粒子、さらに場合によっては中粒子を混合すると、小粒子は隣接する大粒子間の隙間や隣接する大粒子と中粒子の隙間に入りやすいことは技術常識であり、そのため小粒子は大粒子と接触するようになるので、小粒子と大粒子が特定の粒径（小粒子の粒径が２００ｎｍ以下、大粒子の粒径が５００ｎｍ以上）であるとともに、当該小粒子と大粒子がイオン導電性または電子伝導性を有する物質であれば、小粒子と大粒子の多寡によらず、また、中粒子の有無によらず、当該小粒子と大粒子の接触箇所近傍には三次元的なガスの拡散パスが確実に形成されるとともに、長い三相界面長が形成されるので、上記形態２や形態３、形態４の場合においても上記形態１と同様に、上記課題は解決されるものと推定される。また、申立人は、上記形態２や形態３、形態４の場合に上記課題を解決できないことを立証するための、実験結果や理論等の具体的な根拠を示していない。 したがって、申立人の上記主張は採用できない。 （７）小括 以上のとおり、本件特許の特許請求の範囲の請求項１～１０、１２～１８の記載は、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものであるから、特許法第３６条第６項第１号に適合するものである。 したがって、申立理由２によっては、本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すことはできない。 ４ 申立理由５、６（甲２を主たる引用例とする新規性、進歩性）について （１）甲２の記載事項 本願の優先日前に公知となった甲２には、「固体酸化物形燃料電池用単セルの製造方法、固体酸化物形燃料電池用カソード及び固体酸化物形燃料電池用単セル」（発明の名称）に関して、以下の記載がある。 ア 「【０００３】 ＳＯＦＣは、基本構造として、カソード（空気極）とアノード（燃料極）との間にセラミックからなる電解質層が配置された構造を有する。例えば平型のＳＯＦＣは、カソード、電解質層及びアノードを重ね合わせたものを単セルとし、この単セルがインターコネクタを挟んで複数積み重ねられることによって高出力を得る。」 イ 「【発明が解決しようとする課題】 【０００７】 … 【０００９】 そこで、本発明は、カソードと電解質層との材料の熱膨張率差が大きい場合を考慮した上で、カソード形成時にカソードに発生するクラック及び剥離等の欠陥を低減することができ、さらに優れた発電性能（例えば、高いセル電圧及び低いＡＳＲ（単位面積当たりの抵抗値））を有するＳＯＦＣ用単セルをより簡便に提供することが可能な、ＳＯＦＣ用単セルの製造方法を提供することを目的とする。さらに、本発明は、カソードと電解質層との材料の熱膨張率差が大きい場合でも、カソードに発生するクラック及び剥離等の欠陥が低減され、さらに優れた発電性能（例えば、高いセル電圧及び低いＡＳＲ）も実現できる、ＳＯＦＣ用カソード及びＳＯＦＣ用単セルを提供することも目的とする。」 ウ 「【００４０】 まず、カソード１２を形成するためのカソード１２用ペーストを作製する。カソード１２用ペーストは、カソード材料からなるカソード粉末を含む。カソード材料としては、電解質層１３の電解質材料、すなわち電解質層１３用ペーストに用いられるセラミック粉末の材料と１００～１０００℃における平均線熱膨張係数の差が８．０×１０-6／Ｋ以上である材料が用いられる。カソード材料としては、電子伝導性に優れ、イオン電導性を有し、酸化雰囲気下でも安定なペロブスカイト形酸化物が好適に用いられる。具体的には、Ｌａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎＯ3、Ｌａ0.6Ｓｒ0.4ＣｏＯ3、Ｌａ0.6Ｓｒ0.4ＦｅＯ3、Ｌａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.8Ｆｅ0.2Ｏ3及びＬａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.8Ｍｎ0.2Ｏ3等、のランタンの一部をストロンチウムで置換したランタンストロンチウムマンガナイト、ランタンストロンチウムコバルタイト及びランタンストロンチウムフェライト、並びに、ランタンストロンチウムコバルタイトのコバルトの一部を鉄やマンガン等で置換したランタンストロンチウムコバルトフェライト及びランタンストロンチウムコバルトマンガナイト等が好適に用いられる。これらの中でも、高い電子伝導性とイオン伝導性とを併せ持つ（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ3（ＬＳＣ）、（Ｌａ，Ｓｒ）Ｃｏ，ＦｅＯ3（ＬＳＦ）、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ3等の材料が、より好適な材料として挙げられる。また、カソード１２にイオン伝導性を付与しつつ、電解質とカソード材料との平均線膨張係数の差を緩和させるために、Ｓｃ、Ｙ及びＣｅ等の希土類金属の酸化物やアルカリ土類金属酸化物を安定化剤として２．５～１５モル％で含む安定化ジルコニアや、希土類元素酸化物等をドープしたセリアを適宜混合することも可能である。」 エ 「【００５７】 ＜実施例１＞ … 【００６４】 （焼成） 上記バリア層用ペーストの乾燥後、上記で得たバリア層用グリーン層、電解質層用グリーン層、アノード層用グリーン層が塗布され積層されたアノード支持基板グリーンシートを焼成後の１辺が６ｃｍの正方形になるように打ち抜いた。打ち抜いた後、１３５０℃、空気雰囲気下で３時間焼成して、アノード支持型ハーフセルを得た。 【００６５】 （ＬＳＣ粉末（カソード粉末）の調製） ＬＳＣ粉末を以下の通り調製した。市販の純度９９．９％の酢酸ランタン１．５水和物(キシダ化学、９９．５％)、酢酸ストロンチウム０．５水和物（和光純薬、和光特級）及び酢酸コバルト(II)四水和物（和光純薬、和光特級）を、元素比がＬａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ1.0Ｏxとなるように純水中に溶解させ、目視により溶解したのを確認してから３０分間攪拌した。得られた水溶液を量論比の１．５倍の過剰のシュウ酸アンモニウム一水和物(和光純薬、試薬特級)水溶液に滴下させ、シュウ酸塩として共沈させた。その後、この溶液をロータリーエバポレーターと乾燥器とを使用して、蒸発・乾固させた。乾燥させたシュウ酸塩にエタノールを加え、乳鉢で湿式粉砕混合した後、電気炉により熱分解（３３０℃）、第１仮焼（７５０℃）、第２仮焼（９５０℃）、焼成（１１００℃）を各３時間行って、焼成粉末を作製した。なお、各工程の間には、粒子の過剰な凝集を防ぐことを目的として、エタノールを溶媒に、乳鉢で湿式粉砕を行った。 次に、焼成粉末をボールミル解砕した後、乾燥させることにより、平均粒子径０．２３μｍのＬＳＣ粉末（Ａ）、平均粒子径が１．１９μｍのＬＳＣ粉末（Ｂ）をそれぞれ調製した。具体的には、ＬＳＣ粉末（Ａ）及び（Ｂ）とも、ボールミル解砕は、焼成粉末、溶媒としてのエタノール及びジルコニアボール（ニッカトー製 ＹＴＺボール）をポリ容器に仕込んだ状態で行った。解砕処理時間はＬＳＣ粉末（Ａ）及び（Ｂ）ともに２０時間であるが、解砕処理時の回転数や使用するＹＴＺボールを変えることにより、平均粒子径の異なる粉末を調製した。また、ＬＳＣ粉末（Ａ）及び（Ｂ）はいずれも、Ｘ線回折測定によって、ペロブスカイトからなる単一相であることが確認された。 なお、ＬＳＣ粉末（Ａ）及び（Ｂ）の平均粒子径は、体積基準の累積粒度分布から求められるメジアン径、すなわち体積累積が５０％に相当する粒子径（Ｄ５０）のことであり、レーザ回折式粒度分布測定装置（堀場製作所製、製品名：ＬＡ－９２０）を用いて求められた値である。 【００６６】 （ＬＳＣカソード層用ペーストの調製） 上記のＬＳＣ粉末（Ａ）５０質量部、ＬＳＣ粉末（Ｂ）５０質量部、バインダーとして市販のエチルセルロース３質量部及び溶剤として市販のα－テルピネオール３０質量部を予備混合した。その後、３本ロールミル（ＥＸＡＫＴ ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製、型式「Ｍ－８０Ｓ」、ロール材質：アルミナ）を用いて混練し、カソード層用ペーストを得た。なお、このＬＳＣカソード層用ペースト中のカソード粉末の体積基準の累積粒度分布におけるＬＳＣ粉末の平均粒子径（ｄ５０）は０．６７μｍであった。また、１０％粒子径（ｄ１０）は０．４１、９０％粒子径（ｄ９０）は１．２２μｍであり、１０％粒子径に対する９０％粒子径の比（ｄ９０／ｄ１０）は３．０であった。なお、体積基準の累積粒度分布は、レーザ回折式粒度分布測定装置（堀場製作所製、製品名：ＬＡ－９２０）を用いて求められた。 【００６７】 （ＬＳＣカソード層の形成） ハーフセルのバリア層の表面に、スクリーン印刷により、カソード層用ペーストを１ｃｍ×１ｃｍの正方形に塗布し、１００℃で３０分間乾燥させ、カソード層用グリーン層を形成した。その後、カソード層用グリーン層を積層させたハーフセルを、１０００℃で２時間焼成した。これにより、実施例１に係るＳＯＦＣ用単セルを得た。」 オ 「【００８０】 （カソード中の構成粒子の粒度分布） 実施例１のサンプルにおいて、得られた断面像よりカソードを構成する粒子１００個について、Ｍｅｄｉａ Ｃｙｂｅｒｎｅｔｉｃｓ社製 Ｉｍａｇｅ-Ｐｒｏ Ｐｌｕｓ ｖｅｒ４．０を用いて、それぞれの粒子の投影面積（断面積）を測定し、その値を用いて、面積相当直径を求めた。粒子１００個の面積相当直径を用いて得られた個数基準の累積粒度分布を用いて求められた１０％粒子径（Ｄ１０）、５０％粒子径（Ｄ５０）及び９０％粒子径（Ｄ９０）は、それぞれ、０．３２μｍ、０．６０μｍ及び０．９４μｍであった。実施例２、３及び比較例１～３のサンプルについても同様にして、カソードを構成する粒子の１０％粒子径（Ｄ１０）、５０％粒子径（Ｄ５０）及び９０％粒子径（Ｄ９０）を求めた。結果を表２に示す。なお、粒子１００個の粒子径を求めるに当たり、１視野では１００個に満たないことがあった。この場合には、複数の視野に渡って計測を行い、合計で１００個の粒子の粒子径を求めた。」 （２）甲２に記載された発明 ア 上記（１）イによれば、甲２において発明が解決しようとする課題は、カソード（空気極）と電解質層との材料の熱膨張率差が大きい場合でも、カソードに発生するクラック及び剥離等の欠陥が低減され、さらに優れた発電性能も実現できる、ＳＯＦＣ用カソード及びＳＯＦＣ用単セルを提供することを含む（以下、単に「課題２」という。）。 イ 甲２において、上記課題２を解決し得る、実施例１のカソード層を備えたＳＯＦＣ用単セルに注目する。上記（１）エの段落【００６４】によれば、バリア層用グリーン層、電解質層用グリーン層、アノード層用グリーン層が積層されたアノード支持基板グリーンシートを打ち抜き、１３５０℃、空気雰囲気下で３時間焼成することにより、アノード支持型ハーフセルが得られたのであるから、当該ハーフセルは、バリア層、電解質層及びアノード層がこの順に積層されているものである。 ウ 上記（１）エの段落【００６５】、【００６６】によれば、平均粒子径が０．２３μｍのＬＳＣ粉末（Ａ）、平均粒子径が１．１９μｍのＬＳＣ粉末（Ｂ）、バインダーと溶剤を予備混合してカソード層用ペーストを調整し、スクリーン印刷によりハーフセルのバリア層の表面に前記ペーストを塗布し、乾燥してカソード層用グリーン層を形成し、１０００℃で２時間焼成することにより、実施例１に係るＳＯＦＣ用単セルが得られたのであるから、当該ＳＯＦＣ用単セルは、カソード層、バリア層、電解質層及びアノード層が積層されている。 エ 上記（１）オによれば、実施例１の断面像よりカソード層を構成する粒子１００個について求めた面積相当直径を用いて得られた、個数基準の累積粒度分布を用いて求められた１０％粒子径（Ｄ１０）、５０％粒子径（Ｄ５０）及び９０％粒子径（Ｄ９０）は、それぞれ、０．３２μｍ、０．６０μｍ及び０．９４μｍであった。 オ したがって、甲２には次の発明が記載されているものと認められる。 「カソード層、バリア層、電解質層、アノード層がこの順に積層されたＳＯＦＣ用単セルであって、 上記カソード層は、平均粒子径が０．２３μｍのＬＳＣ粉末（Ａ）、平均粒子径が１．１９μｍのＬＳＣ粉末（Ｂ）、バインダー及び溶剤を予備混合してペーストを調整し、ハーフセルのバリア層の表面に前記ペーストを塗布し、乾燥し、１０００℃で２時間焼成することによって形成されたものであり、 上記カソード層は、１０％粒子径（Ｄ１０）、５０％粒子径（Ｄ５０）及び９０％粒子径（Ｄ９０）が、それぞれ、０．３２μｍ、０．６０μｍ及び０．９４μｍである、ＳＯＦＣ用単セル。」（以下、「甲２発明」という。） 「甲２発明のＳＯＦＣ用単セルを備えた固体電解質形燃料電池。」（以下、「甲２電池発明」という。） 「甲２発明のＳＯＦＣ用単セルを製造する製造方法。」（以下、「甲２製法発明」という。） （３）本件特許発明１について ア 本件特許発明１と甲２発明との対比 （ア）甲２発明の「カソード層」、「バリア層」、「電解質層」、「ＳＯＦＣ用単セル」は、それぞれ、本件特許発明１の「電極層」、「反応防止層」、「電解質層」、「電気化学素子」に相当する。したがって、甲２発明において「ＳＯＦＣ用単セル」が「カソード層、バリア層、電解質層、アノード層がこの順に積層された」ものであることは、本件特許発明１において「電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有」することに相当する。 （イ）甲２発明の「１０％粒子径（Ｄ１０）、５０％粒子径（Ｄ５０）及び９０％粒子径（Ｄ９０）」は、上記（２）エで検討したように、実施例１の断面像よりカソード層を構成する粒子１００個について求めた面積相当直径を用いて得られた、個数基準の累積粒度分布を用いて求められた粒子径を意味しており、他方、本件特許発明１の「粒径」は、上記１（１）ウで検討したように、ＳＥＭ画像における粒子の面積Ａを画像処理ソフトウェアＩｍａｇｅＪを用いて決定し、当該面積Ａから、円相当面積粒径ＸＣ＝（４Ａ／π）１／２によって算出されたものであるから、甲２発明と本件特許発明１の粒径はいずれも円相当面積粒径という同じ方法によって算出されたものである。そして、甲２発明の「カソード層」の「９０％粒子径（Ｄ９０）」が「０．９４μｍ」であることは、カソード層が粒子径９４０ｎｍ以上の粒子を含むので、粒径が５００ｎｍ以上の大粒子を含むことを意味しており、「カソード層」の「１０％粒子径（Ｄ１０）」が「０．３２μｍ」であることは、カソード層が粒子径３２０ｎｍ以下の粒子を含むので、上記粒径が５００ｎｍ以上の大粒子よりも粒径の小さい粒子（以下、「小径の粒子」という。）を含むことを意味している。 したがって、甲２発明の「カソード層は、１０％粒子径（Ｄ１０）、５０％粒子径（Ｄ５０）及び９０％粒子径（Ｄ９０）が、それぞれ、０．３２μｍ、０．６０μｍ及び０．９４μｍである」ことと、本件特許発明１の「前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であ」ることとは、「前記電極層が小径の粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し」、「前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であ」る点で共通する。 （ウ）甲２発明の「ＬＳＣ粉末」は、上記（１）ウによれば、高い電子伝導性とイオン伝導性とを併せ持つ材料であること、及び、上記（イ）で検討したとおり、カソード層が、大粒子と小径の粒子を含有するものであることを踏まえると、甲２発明の「カソード層」が「平均粒子径が０．２３μｍのＬＳＣ粉末（Ａ）、平均粒子径が１．１９μｍのＬＳＣ粉末（Ｂ）、バインダー及び溶剤を予備混合してペーストを調整し、ハーフセルのバリア層の表面に前記ペーストを塗布し、乾燥し、１０００℃で２時間焼成することによって形成された」ものであることと、本件特許発明１において「前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である」こととは、「前記小径の粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である」点で共通する。 （エ）以上の検討によれば、本件特許発明１と甲２発明との一致点と相違点は次のとおりである。 （一致点） 「電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小径の粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、 前記小径の粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子。」の点。 （相違点２） 「電極層」が含有する「小径の粒子」の粒径について、本件特許発明１では「粒径が２００ｎｍ以下」であるのに対して、甲２発明では、「粒径が２００ｎｍ以下」の粒子が含まれるか不明である点。 イ 本件特許発明１が甲２に記載された発明ではないことについて 甲２発明のカソード層は、平均粒子径が０．２３μｍのＬＳＣ粉末（Ａ）を含むペーストを塗布し、乾燥し、１０００℃で２時間焼成することにより得られたものである。ＬＳＣ粉末（Ａ）の平均粒子径が０．２３μｍであることは、粒子径が２３０ｎｍ以下の粒子を含んでいることを意味しているが、小さい粒径の粒子は焼結し易いため焼結後に粒成長したり、他の粒子と合体焼結したりすることは技術常識であるから（例えば、甲１の段落【００４７】参照のこと。）、上記ペーストを１０００℃で２時間焼成した後に、１０％粒子径（Ｄ１０）が０．３２μｍであるカソード層に粒径２００ｎｍ以下の粒子が含まれるか不明である。 したがって、相違点２は実質的な相違点であるから、本件特許発明１は、甲２に記載された発明であるとはいえない。 ウ 相違点２の容易想到性について 甲２発明のＳＯＦＣ用単セルのカソード層に含まれる焼成後のＬＳＣ粉末について、粒径が２００ｎｍ以下の粒子を含有させる動機となる事項については、甲２に記載も示唆もされていない。また、カソード層に含まれる焼成後のＬＳＣ粉末について、粒径が２００ｎｍ以下の粒子を含有させることが技術常識であるともいえない。 そうすると、甲２発明において、焼成後のカソード層に含まれる小径の粒子について、粒径が２００ｎｍ以下の粒子が含まれるようにすること、すなわち、相違点２に係る本件特許発明１の特定事項を備えたものとすることは、当業者が容易になし得たことであるとはいえない。 そして、本件特許発明１の電気化学素子は、電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、小粒子の電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質であることによって、電極層は、三次元的なガスの拡散パスが確実に形成されており、三相界面長が長い高性能なものとなるので、これによって高性能な電気化学素子を低コストで実現することができるという優れた効果を奏するものであり、このような効果について、甲２及びその他の甲号証から予測し得たものであるということもできない。 したがって、本件特許発明１は、甲２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 なお、ここウにおける判断は甲１、甲６やその他の甲号証の記載を参照しても変更されない。 （４）本件特許発明５、６について 本件特許発明５、６も本件特許発明１と同様に「小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であ」るとの特定事項を備えたものであるから、本件特許発明５、６と甲２発明とを対比すると、少なくとも、上記相違点２と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、本件特許発明５、６は、甲２に記載された発明であるとはいえず、また、甲２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （５）本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８について 本件特許発明１を引用することによって、本件特許発明１の全ての特定事項を備えた本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８と、本件特許発明５、６を引用することによって、本件特許発明５、６の全ての特定事項を備えた本件特許発明７～１０、１２～１８とを、甲２発明、甲２電池発明、又は甲２製法発明と対比すると、少なくとも、上記相違点２と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８は、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、甲２に記載された発明であるといえず、また、甲２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （６）小括 以上のとおり、本件特許発明１～１０、１２～１８は、甲２に記載された発明であるとはいえず、甲２に記載された発明と甲１及び甲６に記載された事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。 したがって、本件特許発明１～１０、１２～１８は、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、また、同法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものともいえないので、申立理由５、６によっては、本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すことはできない。 ５ 申立理由７、８（甲３を主たる引用例とする新規性、進歩性）について （１）甲３の記載事項 本願の優先日前に公知となった甲３には、「燃料電池単セルおよび燃料電池スタック」（発明の名称）に関して、以下の記載がある。 ア 「【発明が解決しようとする課題】 【０００４】 上述した中間層を含む燃料電池単セルでは、空気極を構成する材料であって、電子導電性を有する空気極材料と、中間層を構成する材料であって、イオン伝導性を有する中間層材料とが連結する連結箇所において、酸化剤ガスに含まれる酸素分子のイオン化反応が起きる。従って、この連結箇所の表面積が小さいと、そのイオン化反応による酸化物イオンの生成量が少なくなるため、燃料電池単セルの発電効率が低くなるという問題が生じる。 【０００５】 本明細書では、上述した課題の少なくとも一部を解決することが可能な技術を開示する。」 イ 「【０００６】 本明細書に開示される技術は、以下の形態として実現することが可能である。 【０００７】 （１）本明細書に開示される燃料電池単セルは、固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで互いに対向する空気極および燃料極と、前記電解質層と前記空気極との間に配置される中間層と、を備える燃料電池単セルにおいて、前記空気極に含まれる材料であって、電子導電性を有する空気極材料の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下であり、前記中間層に含まれる材料であって、イオン伝導性を有する中間層材料の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下であり、前記空気極材料の平均粒径と前記中間層材料の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下であることを特徴とする。空気極材料の平均粒径と中間層材料の平均粒径との差が小さいほど、空気極材料と中間層材料とが連結する連結箇所の面積を大きくすることができる。一方、上記の差を小さくしても、空気極材料および中間層材料の平均粒径が大きすぎると、連結箇所の面積を大きくすることができない。この燃料電池単セルによれば、空気極材料の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下であり、中間層材料の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下であり、空気極材料の平均粒径と中間層材料の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下である。これにより、例えば、空気極材料の平均粒径が０．７μｍより大きく、中間層材料の平均粒径が１μｍより大きく、空気極材料の平均粒径と中間層材料の平均粒径との差が０．３μｍより大きい場合に比べて、空気極材料と中間層材料とが連結する連結箇所の面積を大きくすることができるため、燃料電池単セルの発電効率を向上させることができる。」 ウ 「【００２２】 単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６と、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置される中間層３００とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２と中間層３００と空気極１１４とを支持する燃料極支持形の単セルである。 【００２３】 電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））といった電子導電性を有する材料により形成されている。なお、ＬＳＣＦは、電子導電性に加えてイオン伝導性をも有する酸化物イオン-電子混合導電性の空気極材料の一例である。燃料極１１６は、矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。 【００２４】 図４および図５に示すように、中間層３００は、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置されている。中間層３００は、空気極１１４と略同一の大きさの方形の平板形状部材であり、例えば、ＳＤＣ、ＧＤＣ、ペロブスカイト型酸化物といったイオン伝導性を有する固体酸化物により形成されている。仮に、電解質層１１２と空気極１１４との間に中間層３００が無い場合、燃料電池スタック１００の運転動作時のような高温条件下において、空気極１１４に含まれる金属の元素（例えばＳｒやＬａ（以下、「拡散元素」ともいう））と、電解質層１１２に含まれる遷移元素（例えばＺｒ）とが反応して空気極１１４と電解質層１１２との境界付近に高抵抗層（例えばＳｒＺｒＯ３）が形成されることにより、単セル１１０の発電効率が低下することがある。」 エ 「【００３４】 Ａ-３．中間層の詳細構成： 図６には、単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）の上下方向（Ｚ方向）に平行な断面構成（ＸＺ平面に平行な断面構成）が示されている。図６に示すように、空気極１１４には、空気極材料３１０に加えて、イオン伝導性を有するイオン伝導性材料３２０が含まれており、中間層３００には、中間層材料３３０が含まれている。空気極材料３１０は例えばＬＳＣＦであり、イオン伝導性材料３２０および中間層材料３３０は、同一材料でもよく、例えばＧＤＣである。このように、空気極１１４に、中間層３００と同一材料を含めることにより、空気極１１４と中間層３００との熱膨張率の差が小さくなるため、熱膨張率の差に起因して空気極１１４と中間層３００とが剥がれることを抑制することができる。また、空気極１１４におけるイオン伝導性材料３２０（ＧＤＣ）の濃度は、９０ｍｏｌ％未満であることが好ましく、５０ｍｏｌ％未満であることがより好ましい。また、中間層３００における中間層材料３３０（ＧＤＣ）の濃度は、９０ｍｏｌ％以上であることが好ましい。 【００３５】 また、空気極１１４および中間層３００は、次の３つの条件１-３の全てを満たす。 条件１：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．７μｍ以下である。 条件２：中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、１μｍ以下である。 条件３：空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以下である。 また、空気極材料３１０の平均粒径は、中間層材料３３０の平均粒径より小さい。 【００３６】 ここでいう空気極材料３１０の平均粒径とは、空気極１１４の内、機能層（実質的に空気極として機能する部分）、あるいは、三相界面を形成し得る空気極材料３１０の平均粒径をいう。より具体的には、空気極材料３１０の平均粒径とは、例えば、空気極１１４の内、空気極１１４と中間層３００との境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向（Ｚ方向）における空気極１１４の中央位置までの領域、あるいは、上記境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向（Ｚ方向）に０．５μｍ離間した位置までの領域に存在する空気極材料３１０の平均粒径をいう。また、中間層材料３３０の平均粒径とは、中間層３００の内、三相界面を形成し得る中間層材料３３０の平均粒径をいう。より具体的には、中間層材料３３０の平均粒径とは、例えば、燃料極１１６の内、上記境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向（Ｚ方向）における中間層３００の中央位置までの領域、あるいは、上記境界Ｂから、空気極１１４と燃料極１１６との対向方向に０．５μｍ離間した位置までの領域に存在する中間層材料３３０の平均粒径をいう。」 オ 「【００４１】 （空気極１１４の形成） Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３粉末と、イソプロピルアルコールとからなる混合液を作成した。作成した混合液を、中間層３００が形成された上記積層体における中間層３００の表面に噴霧塗布し、１１００℃で焼成することによって空気極１１４を成形する。この際、空気極材料３１０の平均粒径が上記条件１を満たすように、空気極材料３１０の初期の原料粒度と、積層体の焼成温度とをそれぞれ調整する。例えばＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３粉末の粒度が高いほど、焼成後の積層体における空気極材料３１０の平均粒径を小さくすることができる。また、焼成温度を高くするほど、焼成後の積層体における空気極材料３１０の平均粒径を大きくすることができる。このようにして、上記条件１～３の全てを満たす単セル１１０を製造することができる。」 カ 「【００４６】 （連結度の測定方法） 本実施形態では、単セル１１０（燃料電池スタック１００）の発電効率を評価するパラメータとして、空気極１１４と中間層３００との連結度を使用する。この連結度とは、境界Ｂにおける空気極材料３１０と中間層材料３３０との連結の程度を示す。なお、連結とは、空気極材料３１０と中間層材料３３０とが、隙間無しで、あるいは、若干の隙間を介して、対面していることをいう。この連結度が高いことは、空気極材料３１０と中間層材料３３０と酸化剤ガスＯＧとで形成される三相界面の長さが長いことを意味し、三相界面の長さが長いことは、イオン化反応による酸化物イオンの生成量が多く、燃料電池単セルの発電効率が高いことを意味する。従って、空気極１１４と中間層３００との連結度は、単セル１１０の発電効率を評価するためのパラメータの１つとして使用することができる。なお、次の理由により、連結度は５０％以上であることが好ましい。図８には、連結度とＩＲ抵抗値との関係を表すグラフが示されている。このグラフによれば、連結度が５０％未満になると、空気極１１４と中間層３００との間のＩＲ抵抗値が極端に大きくなり、単セル１１０の発電効率が低下することが分かる。 【００４７】 また、三相界面の長さが長いことは、分析画像Ｍにおいて空気極材料３１０と中間層材料３３０との第１連結箇所Ｒ１の長さの合計が長いことを意味する。従って、空気極１１４と中間層３００との連結度は、例えば、次の式（１）で表すことができる。 連結度（％）＝（（空気極材料３１０と中間層材料３３０との第１連結箇所Ｒ１の長さの合計）／（境界Ｂの長さ－イオン伝導性材料３２０と中間層材料３３０とが連結している第２連結箇所Ｒ２の長さの合計））×１００ ・・・（１） 第１連結箇所Ｒ１は、単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）の上下方向（Ｚ方向）に平行な少なくとも１つの断面（分析画像Ｍ）において、空気極材料３１０と中間層材料３３０とが連結している連結箇所であり、その連結箇所の長さが第１連結箇所Ｒ１の長さである。第２連結箇所Ｒ２は、単セル１１０の一部分（空気極１１４、中間層３００）の上下方向（Ｚ方向）に平行な少なくとも１つの断面（分析画像Ｍ）において、イオン伝導性材料３２０と中間層材料３３０とが連結している連結箇所であり、その連結箇所の長さが第２連結箇所Ｒ２の長さである。境界Ｂの長さは、分析画像Ｍにおいて境界Ｂであると推測される部分の長さである。」 キ 「【００５１】 これに対して、本実施形態の単セル１１０の空気極１１４および中間層３００は、上述した条件１～条件３を満たしており、図９および図１０の結果によれば、連結度を５０％以上にすることができる。なお、連結度を５５％以上にするための条件４～６（第１パターンおよび第２パターンを含む条件）は次の通りである。 条件４：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下である。 条件５：中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下である。 条件６：空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．２５μｍ以下である。」 ク 「【図５】 ［図：0001417603000005.jpg］ 【図６】 ［図：0001417603000006.jpg］ 【図７】 ［図：0001417603000007.jpg］ 」 （２）甲３に記載された発明 ア 上記（１）ア、イによれば、甲３において発明が解決しようとする課題は、空気極を構成する材料であって、電子導電性を有する空気極材料と、中間層を構成する材料であって、イオン伝導性を有する中間層材料とが連結する連結箇所の面積を大きくすることによって、発電効率を向上させた燃料電池セルを提供することである（以下、単に「課題３」という。）。 イ 甲３において、上記課題３を解決し得る実施形態である、図５において１１０で示された単セルに注目する。上記（１）ウの段落【００２２】によれば、単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６と、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置される中間層３００とを備えている。 ウ 上記（１）エの段落【００３４】によれば、図６に示されるように、空気極１１４には、空気極材料３１０に加えてイオン伝導性材料３２０が含まれており、空気極材料３１０は例えばＬＳＣＦからなり、イオン伝導性材料３２０は、中間層材料３３０と同一材料である、例えばＧＤＣからなる。なお、上記（１）ウの段落【００２３】によれば、上記ＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）は、電子導電性に加えてイオン伝導性を有する材料である。 エ 上記（１）キの段落【００５１】によれば、空気極１１４及び中間層３００は、上記（１）エの段落【００３５】の条件１～３を満たすものであるが、連結度を５５％以上とするために、次の条件４～６を満たしている。 条件４：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下である。 条件５：中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下である。 条件６：空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．２５μｍ以下である。 なお、連結度については、上記（１）カの段落【００４７】に記載された式（１）で定義されている。 オ したがって、甲３には次の発明が記載されているものと認められる。 「電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで対向する空気極１１４および燃料極１１６と、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置される中間層３００とを備えている単セル１１０であって、 空気極１１４には、電子導電性に加えてイオン伝導性を有するＬＳＣＦからなる空気極材料３１０と、イオン伝導性を有するＧＤＣからなるイオン伝導性材料３２０が含まれており、 中間層３００には、ＧＤＣからなる中間層材料３３０が含まれており、 条件４：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下であり、 条件５：中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下であり、 条件６：空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．２５μｍ以下である、単セル１１０。」（以下、「甲３発明」という。） 「甲３発明の単セルを備えた固体電解質形燃料電池。」（以下、「甲３電池発明」という。） 「甲３発明の単セルを製造する製造方法。」（以下、「甲３製法発明」という。） （３）本件特許発明１について ア 本件特許発明１と甲３発明との対比 （ア）甲３発明の「空気極１１４」、「中間層３００」、「電解質層１１２」、「単セル１１０」は、それぞれ、本件特許発明１の「電極層」、「反応防止層」、「電解質層」、「電気化学素子」に相当する。したがって、甲３発明において「単セル１１０」が「電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで対向する空気極１１４および燃料極１１６と、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置される中間層３００とを備えている」ものであることは、本件特許発明１において「電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有」することに相当する。 （イ）上記（２）ウに記載したように、イオン伝導性材料３２０は中間層材料３３０と同一材料であるから、甲３発明は「イオン伝導性材料３２０」に関して、次の条件５’を満たすものであるといえる。 条件５’：イオン伝導性材料３２０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下である。 そうすると、甲３発明において、「条件４：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下であり」、「条件５’：イオン伝導性材料３２０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下であ」ることは、空気極材料３１０が平均粒径４００ｎｍ以下の小径の粒子であるとともに、イオン伝導性材料３２０が平均粒径４００ｎｍ以上の大径の粒子であることを意味している。 したがって、甲３発明において、「空気極１１４には、電子導電性に加えてイオン伝導性を有するＬＳＣＦからなる空気極材料３１０と、イオン伝導性を有するＧＤＣからなるイオン伝導性材料３２０が含まれており」、「条件４：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下であり」、及び「条件５’：イオン伝導性材料３２０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下であ」ることと、本件特許発明１の「前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であ」ることとは、「前記電極層が小径の粒子と大径の粒子とをそれらが混合された状態で含有」する点で共通している。 （ウ）甲３発明の「空気極１１４には、電子導電性に加えてイオン伝導性を有するＬＳＣＦからなる空気極材料３１０と、イオン伝導性を有するＧＤＣからなるイオン伝導性材料３２０が含まれて」いることは、上記（イ）の検討も踏まえると、本件特許発明１の「前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である」ことに相当する。 （エ）以上の検討によれば、本件特許発明１と甲３発明との一致点と相違点は次のとおりである。 （一致点） 「電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小径の粒子と大径の粒子とをそれらが混合された状態で含有し、前記小径の粒子および前記大径の粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子」の点。 （相違点３） 小径の粒子の電極層における粒径が、本件特許発明１では、「２００ｎｍ以下であ」るのに対して、甲３発明では、「０．２μｍ以上、０．４μｍ以下であ」る点。 （相違点４） 大径の粒子の電極層における粒径が、本件特許発明１では、「５００ｎｍ以上であ」るのに対して、甲３発明では、「０．４μｍ以上、０．６μｍ以下であ」る点。 イ 本件特許発明１が甲３に記載された発明ではないことについて 甲３発明において、「空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下であ」ることが、必ず粒径が２００ｎｍ以下の空気極材料３１０が存在することを意味するとはいえないから、相違点３は、本件特許発明１との実質的な相違点である。 また、甲３発明において、「イオン伝導性材料３２０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下であ」ることが、必ず粒径が５００ｎｍ以上のイオン伝導性材料３２０が存在することを意味するとはいえないから、相違点４も、本件特許発明１との実質的な相違点である。 したがって、本件特許発明１は、甲３に記載された発明であるとはいえない。 ウ 相違点３、４の容易想到性について （ア）甲３発明において、空気極材料３１０の好ましい平均粒径を「０．２μｍ以上、０．４μｍ以下」の範囲から任意に選択し得るから、平均粒径の好ましい値として当該範囲から０．２μｍを選択し得るところ、この場合には、必然的に空気極１１４に粒径２００ｎｍ以下の空気極材料３１０が含まれることになるから、甲３発明において、「小径の粒子の前記電極層における粒径」を「２００ｎｍ以下」とする動機は存在する。ただし、空気極材料３１０の好ましい平均粒径を０．２μｍ＝２００ｎｍとした場合、条件６によって、イオン伝導性材料３２０の好ましい平均粒径は最大でも０．２μｍ＋０．２５μｍ＝０．４５μｍ＝４５０ｎｍしか選択することができないので、この場合、イオン伝導性材料３２０が必ず粒径５００ｎｍ以上の粒子を含むとはいえない。 （イ）また、甲３発明において、イオン伝導性材料３２０の好ましい平均粒径を「０．４μｍ以上、０．６μｍ以下」の範囲から任意に選択し得るから、平均粒径の好ましい値として当該範囲から０．５μｍを選択し得るところ、この場合には、必然的に空気極１１４に粒径５００ｎｍ以上のイオン伝導性材料３２０が含まれることになるから、甲３発明において、「大径の粒子の前記電極層における粒径」を「５００ｎｍ以上」とする動機も存在する。ただし、イオン伝導性材料３２０の好ましい平均粒径を０．５μｍ＝５００ｎｍとした場合、条件６によって、空気極材料３１０の好ましい平均粒径は最小でも０．５μｍ－０．２５μｍ＝０．２５μｍ＝２５０ｎｍしか選択することができないので、この場合、空気極材料３１０が必ず粒径２００ｎｍ以下の粒子を含むとはいえない。 （ウ）そして、甲３発明は、「条件４：空気極材料３１０の平均粒径は、０．２μｍ以上、０．４μｍ以下である。」、「条件５：中間層材料３３０の平均粒径は、０．４μｍ以上、０．６μｍ以下である。」及び「条件６：空気極材料３１０の平均粒径と中間層材料３３０の平均粒径との差は、０．１μｍ以上、０．２５μｍ以下である。」との条件を満たすことにより、連結度（段落【００４７】の式（１）参照）を５５％以上と高くしたものであり、「連結度が高いことは、空気極材料３１０と中間層材料３３０と酸化剤ガスＯＧとで形成される三相界面の長さが長いことを意味し、三相界面の長さが長いことは、イオン化反応による酸化物イオンの生成量が多く、燃料電池単セルの発電効率が高いことを意味する」（【００４６】参照。）。つまり、甲３発明は、空気極１１４と中間層３００の界面における、空気極材料３１０と中間層材料３３０と酸化剤ガスＯＧで形成される三相界面の長さ（図７における第１連結箇所Ｒ１の長さ）を長くすることによって、燃料電池セルの発電効率を上げるものである。 （エ）一方、本件特許発明１の電気化学素子は、電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し、小粒子の電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり、小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質であることによって、電極層は、三次元的なガスの拡散パスが確実に形成されており、三相界面長が長い高性能なものとなるので、これによって高性能な電気化学素子を低コストで実現することができるという優れた効果を奏するものである。 （オ）そうすると、甲３発明において、上記（ア）、（イ）に記載したように、甲３発明において、それぞれ別個に、「小粒子の前記電極層における粒径」を「２００ｎｍ以下」とし、「大粒子の前記電極層における粒径」を「５００ｎｍ以上」とする動機があるとしても、条件６を満たす必要があるためにこれら小粒子及び大粒子を同時に上記の粒径にすることはできない。そして、このように粒径を調整することによって、空気極１１４と中間層３００の界面における三相界面の長さを長くすることによって、燃料電池セルの発電効率を上げることができることが予測されるに留まり、上記（エ）に記載したように、電極層を、三次元的なガスの拡散パスが確実に形成されており、三相界面長が長い高性能なものとすることができ、これによって高性能な電気化学素子を低コストで実現するという優れた効果を奏することについて予測可能であったということはできない。 （カ）したがって、本件特許発明１は、甲３発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 なお、ここウにおける判断は甲１、甲６やその他の甲号証の記載を参照しても変更されない。 （４）本件特許発明５、６について 本件特許発明５、６も本件特許発明１と同様に「小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり」及び「大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり」との特定事項を備えているから、本件特許発明５、６と甲３発明とを対比すると、少なくとも、上記相違点３、４と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、本件特許発明５、６は、甲３に記載された発明であるとはいえず、また、甲３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （５）本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８について 本件特許発明１を引用することによって、本件特許発明１の全ての特定事項を備えた本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８と、本件特許発明５、６を引用することによって、本件特許発明５、６の全ての特定事項を備えた本件特許発明７～１０、１２～１８とを、甲３発明、甲３電池発明、又は甲３製法発明と対比すると、少なくとも、上記相違点３、４と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８は、甲３に記載された発明であるとはいえず、また、甲３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （６）小括 以上のとおり、本件特許発明１～１０、１２～１８は、甲３に記載された発明であるとはいえず、甲３に記載された発明と甲１及び甲６に記載された事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。 したがって、この点で、本件特許発明１～１０、１２～１８は、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、また、同法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものともいえないので、申立理由７、８によっては、本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すことはできない。 ６ 申立理由９、１０（甲４を主たる引用例とする新規性、進歩性）について （１）甲４の記載事項 本件特許の優先日前に公知となった甲４には、「燃料電池用正極材料、これを含む燃料電池用正極および固体酸化物形燃料電池」（発明の名称）に関して、以下の記載がある。 ア 「【発明が解決しようとする課題】 【０００６】 本発明の目的は、正極の分極抵抗を低下させることができる燃料電池用正極材料を提供することである。 【０００７】 本発明の他の目的は、前記燃料電池用正極材料を含む燃料電池用正極を提供することである。 【０００８】 本発明のさらに他の目的は、前記燃料電池用正極材料を含む固体酸化物形燃料電池を提供することである。」 イ 「【課題を解決するための手段】 【０００９】 本発明によれば、ペロブスカイト型金属酸化物と、互いに異なる少なくとも２種のランタノイド異種元素によってドーピングされ、前記ランタノイド異種元素の平均イオン半径が、０．９０～１．０２Åであるセリア系金属酸化物と、を含む燃料電池用正極材料素材が提供される。」 ウ 「【図面の簡単な説明】 【００３４】 【図１】 一般的なペロブスカイト型化合物のＡＢＯ３結晶構造を示す概略図である。 【図２】 正極の三相界面を示す概念図である。 【図３】 本発明の一実施形態による固体酸化物形燃料電池の構造を概略的に図示した断面図である。 …」 エ 「【００７０】 前述のような本発明の一実施形態による燃料電池用正極材料は、固体酸化物形燃料電池の正極１０（図２参照）に適用されれば、基本的に、ペロブスカイト型金属酸化物、セリア系金属酸化物、および酸素ガスの三相界面で、酸素ガスが酸素イオンに還元される正極反応が起こる。 【００７１】 一般的に、正極での三相界面（図２参照）では、正極に供給された酸素（Ｏ２）が電子伝導体であるペロブスカイト型金属酸化物１１を介して移動した電子と結合し、酸素陰イオン（Ｏ２－）に還元され、酸素陰イオンは、セリア系金属酸化物１２を介して、電解質（または正極と電解質との間に介在する他の機能層）１３に移動することになり、酸素、ペロブスカイト型金属酸化物１１およびセリア系金属酸化物１２が接する地点、すなわち、三相界面（ＴＰＢ）がまさに酸素の還元反応が起こるところになる。前記燃料電池用正極材料の場合、ペロブスカイト型金属酸化物の非化学量論化によって、ペロブスカイト型金属酸化物が、電子伝導体の役割だけではなく、イオン移動およびイオン伝達というイオン伝導体の役割を同時に果たすことができ、これと共に使われる二重ドーピングされたセリア系金属酸化物が、高イオン伝導性を有しているために、燃料電池用正極材料のイオン伝導性向上に寄与し、これを介して、正極抵抗を低下させることができる。」 オ 「【００７８】 図３は、一実施形態による固体酸化物形燃料電池の構造を図示した断面概略図である。図３を参照すれば、固体酸化物形燃料電池２０は、固体酸化物電解質２１を中心に、両側に正極２２および負極２３が配置される。 … 【００８４】 前記正極（空気極）２２は、酸素ガスが酸素イオンに還元され、正極２２に空気を続けて流し、一定の酸素分圧を維持するように維持させる。前記正極２２は、前述のように、金属サイトに欠陥が生じ、非化学量論化されたペロブスカイト型金属酸化物と、二重ドーピングされたセリア系金属酸化物とを含む燃料電池用正極材料と、を含む。前記燃料電池用正極材料については、上述と同様であるので、これに係わる具体的な説明は省略する。 【００８５】 前記正極２２の厚さは、通常１～１００μｍである。例えば、前記第１正極２２の厚さは、５～５０μｍであることが好ましい。 【００８６】 前記正極２２は、酸素ガスが拡散して入っていくことができるように、多孔性を有することが好ましい。 【００８７】 本発明の一実施形態によれば、前記正極２２と固体酸化物電解質２１との間には、機能層として反応防止層２４をさらに含んでもよい。前記反応防止層２４は、正極２２と固体酸化物電解質２１との反応を防止するかまたは抑制し、正極２２と固体酸化物電解質２１との間に不導体層が発生することを防止するかまたは抑制する。かような反応防止層２４は、例えば、ガドリニウムドープされたセリア（ＧＤＣ）、サマリウムドープされたセリア（ＳＤＣ）およびイットリウムドープされたセリア（ＹＤＣ）からなる群より選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。前記反応防止層２４は、厚さが通常、１～５０μｍである。例えば、前記反応防止層２４の厚さは、２～１０μｍであることが好ましい。」 カ 「【図２】 ［図：0001417603000008.jpg］ 【図３】 ［図：0001417603000009.jpg］ 」 （２）甲４に記載された発明 ア 上記（１）アによれば、甲４において発明が解決しようとする課題は、正極の分極抵抗を低下させることができる、燃料電池用正極材料（燃料電池用正極、固体酸化物形燃料電池も含む。）を提供することである（以下、単に「課題４」という。）。 イ 上記（１）イによれば、上記課題４は、ペロブスカイト型金属酸化物と、互いに異なる少なくとも２種のランタノイド異種元素によってドーピングされ、前記ランタノイド異種元素の平均イオン半径が、０．９０～１．０２Åであるセリア系金属酸化物と、を含む燃料電池用正極材料素材によって解決し得る。 ウ このような燃料電池用正極材料素材によって課題４が解決し得るのは、上記（１）エの段落【００７１】によれば、ペロブスカイト型金属酸化物の非化学量論化によって、ペロブスカイト型金属酸化物が、電子伝導体の役割だけではなく、イオン移動およびイオン伝達というイオン伝導体の役割を同時に果たすことができ、これと共に使われる二重ドーピングされたセリア系金属酸化物が、高イオン伝導性を有しているために、燃料電池用正極材料のイオン伝導性向上に寄与し、これを介して、正極抵抗を低下させることができるからである。 エ 甲４の図３で示された一実施形態の固体酸化物形燃料電池２０に注目する。上記（１）オによれば、固体酸化物形燃料電池２０は、図３に示されるように、固体酸化物電解質２１を中心に、両側に正極２２および負極２３が配置されており、正極２２と固体酸化物電解質２１との間に反応防止層２４をさらに含んでいるものである。また、上記正極２２は、金属サイトに欠陥が生じ、非化学量論化されたペロブスカイト型金属酸化物と、二重ドーピングされたセリア系金属酸化物とを含む燃料電池用正極材料とを含むものである。 オ 上記（１）ウ、エによれば、図２は、正極１０の三相界面の状態を示す概念図であるところ、図３の正極２２の三相界面の状態も図２と同様に説明されることは明らかである。そして、図２の正極１０は、ペロブスカイト型金属酸化物１１およびセリア系金属酸化物１２を含んでおり、これらはいずれも、比較的大きい粒子と比較的小さい粒子を含むことが看取できる。ここで、上記ペロブスカイト型金属酸化物は、電子伝導性及びイオン伝導性を有する材料であり、二重ドーピングされたセリア系金属酸化物は高イオン伝導性を有する材料であるから、上記ウに記載したように、この正極１０は、イオン伝導性が向上しており、そのため、正極抵抗が低下しているものである。 カ したがって、甲４には次の発明が記載されているものと認められる。 「固体酸化物電解質２１を中心に、一方に正極２２が配置され、他方に負極２３が配置され、正極２２と固体酸化物電解質２１との間に反応防止層２４をさらに含んでいる固体酸化物形燃料電池２０であって、 上記正極２２は、金属サイトに欠陥が生じ、非化学量論化されたペロブスカイト型金属酸化物と、二重ドーピングされたセリア系金属酸化物とを含む燃料電池用正極材料とを含んでおり、 上記ペロブスカイト型金属酸化物は、比較的大きい粒子と比較的小さい粒子を含み、 上記セリア系金属酸化物は、比較的大きい粒子と比較的小さい粒子を含み、 上記ペロブスカイト型金属酸化物は、電子伝導性及びイオン伝導性を有する材料であり、 上記セリア系金属酸化物は高イオン伝導性を有する材料である、 固体酸化物形燃料電池２０。」（以下、「甲４発明」という。） 「甲４発明の固体酸化物形燃料電池２０を製造する製造方法。」（以下、「甲４製法発明」という。） （３）本件特許発明１について ア 本件特許発明１と甲４発明との対比 （ア）甲４発明の「正極２２」、「反応防止層２４」、「固体酸化物電解質２１」、「固体酸化物形燃料電池２０」は、それぞれ、本件特許発明１の「電極層」、「反応防止層」、「電解質層」、「電気化学素子」に相当する。したがって、甲４発明において「固体酸化物形燃料電池２０」が「固体酸化物電解質２１を中心に、一方に正極２２が配置され」、「正極２２と固体酸化物電解質２１との間に反応防止層２４をさらに含んでいる」ものであることは、本件特許発明１において「電気化学素子」が「電極層及び電解質層を有」しており、「前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有」することに相当する。 （イ）甲４発明において、「上記正極２２」が「金属サイトに欠陥が生じ、非化学量論化されたペロブスカイト型金属酸化物と、二重ドーピングされたセリア系金属酸化物とを含む燃料電池用正極材料とを含んでおり、上記ペロブスカイト型金属酸化物は、比較的大きい粒子と比較的小さい粒子を含み、上記セリア系金属酸化物は、比較的大きい粒子と比較的小さい粒子を含」んでいることと、本件特許発明１において、「前記電極層が小粒子と大粒子とをそれらが混合された状態で含有し」ていることとは、「前記電極層が小径の粒子と大径の粒子とをそれらが混合された状態で含有し」ている点で共通する。 （ウ）甲４発明において、「上記ペロブスカイト型金属酸化物は、電子伝導性及びイオン伝導性を有する材料であり、上記セリア系金属酸化物は高イオン伝導性を有する材料である」ことと、本件特許発明１において、「前記小粒子および前記大粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である」こととは、「前記小径の粒子および前記大径の粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である」点で共通する。 （エ）以上の検討によれば、本件特許発明１と甲４発明との一致点と相違点は次のとおりである。 （一致点） 「電極層及び電解質層を有する電気化学素子であって、 前記電極層と前記電解質層との間に配置された反応防止層を有し、 前記電極層が小径の粒子と大径の粒子とをそれらが混合された状態で含有し、 前記小径の粒子および前記大径の粒子は、イオン導電性または電子伝導性を有する物質である電気化学素子」の点。 （相違点５） 小径の粒子と大径の粒子の粒径について、本件特許発明１では、「前記小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり、前記大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であ」るのに対して、甲４発明では、「ペロブスカイト型金属酸化物」が含む「比較的大きい粒子と比較的小さい粒子」の粒径が特定されておらず、また、「セリア系金属酸化物」が含む「比較的大きい粒子と比較的小さい粒子」の粒径が特定されていない点。 イ 本件特許発明１が甲４に記載された発明ではないことについて 甲４発明において、正極に含まれるペロブスカイト型金属酸化物とセリア系金属酸化物の粒径が特定されておらず不明であるから、相違点５は本件特許発明１と甲４発明の実質的な相違点である。 したがって、本件特許発明１は甲４に記載された発明であるとはいえない。 ウ 相違点５の容易想到性について 甲４の図２は、正極１０の三相界面の状態を示す概念図に過ぎず、ＳＥＭ像のように実際の正極の状態を示すものではないから、図２から当該正極１０に含まれるペロブスカイト型金属酸化物及びセリア系金属酸化物のそれぞれが、比較的大きい粒子と比較的小さい粒子を含んでいることが看取できたとしても、それら粒子の実際の粒径がどの程度の大きさであるかは不明である。 そして、甲４において、上記比較的大きい粒子の粒径を５００ｎｍ以上とし、上記比較的小さい粒子の粒径を２００ｎｍ以下とすることを動機付けるような記載を発見することができず、そのような粒径とすることが技術常識であるともいえない。 したがって、本件特許発明１は、甲４発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 なお、申立人は、特許異議申立書の第９８～１００頁のｉｖにおいて、甲４の段落【００７１】に記載された、三相界面によって正極抵抗が低下するとの作用効果が、本件明細書の段落【０００７】、【００２１】に記載された、電極層が、三次元的なガスの拡散パスを有する高性能なものであり、これによって高性能な電気化学素子を低コストで実現するという作用効果と同じであるから、甲４発明の正極に含まれる「ペロブスカイト型金属酸化物」及び「セリア系金属酸化物」が含む「比較的大きい粒子」の粒径が５００ｎｍ以上であり、「比較的小さい粒子」の粒径が２００ｎｍ以下である蓋然性が高いと主張しているが、甲４発明の正極が、三次元的なガスの拡散パスを有する高性能なものであることや、甲４発明の開回路電圧や出力が本件特許発明の実施例（本件明細書の段落【００９１】参照）と同程度であることについて何ら検証しておらず、作用効果が本件特許発明と同じとはいえず、上記主張は前提を欠いているから採用できない。 また、ここウにおける判断は甲１、甲６やその他の甲号証の記載を参照しても変更されない。 （４）本件特許発明５、６について 本件特許発明５、６も本件特許発明１と同様に「小粒子の前記電極層における粒径が２００ｎｍ以下であり」及び「大粒子の前記電極層における粒径が５００ｎｍ以上であり」との特定事項を備えているから、本件特許発明５、６と甲４発明とを対比すると、少なくとも、上記相違点５と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、本件特許発明５、６は、甲４に記載された発明であるとはいえず、また、甲４に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （５）本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８について 本件特許発明１を引用することによって、本件特許発明１の全ての特定事項を備えた本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８と、本件特許発明５、６を引用することによって、本件特許発明５、６の全ての特定事項を備えた本件特許発明７～１０、１２～１８とを、甲４発明又は甲４製法発明と対比すると、少なくとも、上記相違点５と同様の相違点で相違している。 そうすると、本件特許発明１について上記（３）で検討したのと同様の理由により、本件特許発明１、５、６を引用する本件特許発明２～４、７～１０、１２～１８は、甲４に記載された発明であるとはいえず、また、甲４に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （６）小括 以上のとおり、本件特許発明１～１０、１２～１８は、甲４に記載された発明であるとはいえず、甲４に記載された発明と甲１及び甲６に記載された事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。 したがって、この点で、本件特許発明１～１０、１２～１８は、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、また、同法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものともいえないので、申立理由９、１０によっては、本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すことはできない。 第８ むすび 以上のとおり、令和 ５年 ６月 ５日付けで通知した取消理由、令和 ６年 １月１５日付けで通知した取消理由（決定の予告）及び特許異議の申立ての理由のいずれによっても、本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件特許の請求項１～１０、１２～１８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 そして、本件訂正によって、請求項１１は削除され、特許異議の申立ての対象となる請求項１１は存在しないものとなったから、請求項１１に係る特許異議の申立ては、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条の規定によって却下すべきものである。 よって、結論のとおり決定する。