2022-800034

上記当事者間の特許第６５６８１５６号発明「発光素子、発光装置、照明装置および電子機器」の特許無効審判事件について、次のとおり審決する。

結 論 本件審判の請求は、成り立たない。 審判費用は、請求人の負担とする。

理 由 第１ 請求の趣旨及び答弁の趣旨 １ 請求の趣旨 特許６５６８１５６号の特許請求の範囲の請求項１～７に記載された発明についての特許を無効とする。審判費用は被請求人の負担とする、との審決を求める。 ２ 答弁の趣旨 本件審判の請求は成り立たない、審判費用は請求人の負担とする、との審決を求める。 第２ 手続の経緯 １ 出願分割の経緯の概略 特許６５６８１５６号（以下、「本件特許」という。）の請求項１～７に係る特許についての出願は、平成２９年７月２０日にされた特許法４４条１項の規定による特許出願であって、平成２４年２月１４日に出願した特願２０１２－２９０３３号（先の出願に基づく優先権主張 平成２３年２月１６日）を最先の出願とする、いわゆる第３世代の分割出願であるところ、出願の分割の経緯は、次のとおりである。なお、括弧内は当該出願の提出日を示す。 最先の出願 ：特願２０１２－ ２９０３３号（平成２４年 ２月１４日） 第１世代分割：特願２０１３－２３９４３５号（平成２５年１１月２０日） 第２世代分割：特願２０１６－１１８５０４号（平成２８年 ６月１５日） 本願 ：特願２０１７－１４０９５７号（平成２９年 ７月２０日） ２ 本件特許の手続の経緯の概略 （１）本件特許の出願から設定登録までの経緯 本件特許の請求項１～７に係る発明についての、出願から設定登録までの手続の経緯の概略は、次のとおりである。 平成２９年 ７月２０日 ：出願（特願２０１７－１４０９５７号） 平成３０年 ７月１８日付け：拒絶理由通知 同年１１月１９日 ：意見書、手続補正書の提出 平成３１年 ２月１８日付け：拒絶理由通知 同年 ４月２２日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 元年 ６月２６日付け：特許査定 同年 ８月 ９日 ：設定登録 （２）本件無効審判の手続の経緯 本件無効審判における手続の経緯の概略は、以下のとおりである。 令和 ４年 ４月 ５日 ：審判請求書の提出 同年 ５月２０日付け：手続補正指令書（方式） 同年 ６月２１日 ：手続補正書（方式）の提出（請求人） 同年 ９月２２日 ：審判事件答弁書の提出（被請求人） 令和 ５年 １月 ５日付け：審理事項通知書 同年 １月２７日 ：口頭審理陳述要領書の提出（請求人） 同年 １月２７日 ：口頭審理陳述要領書の提出（被請求人） 同年 ２月１０日 ：口頭審理 同年 ３月 ３日 ：上申書の提出（請求人） 同年 ３月 ３日 ：上申書の提出（被請求人） 同年 ３月２４日 ：上申書の提出（請求人） 同年 ３月２４日 ：上申書の提出（被請求人） 第３ 本件発明 本願の請求項１～７に係る発明（以下、それぞれ請求項の番号により「本件発明１」～「本件発明７」といい、それらを総称して「本件発明」という。）は、特許請求の範囲の請求項１～７に記載された事項により特定されるとおりのものと認められるところ、請求項１～７の記載は、次のとおりである。 「【請求項１】 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み、 前記第１の有機化合物と前記第２の有機化合物とは、励起錯体を形成する組み合わせであり、 前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり、 前記第２の有機化合物は、複素芳香族化合物であり、 前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する、 発光素子。 【請求項２】 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み、 前記第１の有機化合物と前記第２の有機化合物とは、励起錯体を形成する組み合わせであり、 前記第１の有機化合物は、２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物であり、 前記第２の有機化合物は、複素芳香族化合物であり、 前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する、 発光素子。 【請求項３】 請求項１または請求項２において、 前記第１の有機化合物は、芳香族アミン化合物でないカルバゾール化合物である、発光素子。 【請求項４】 請求項１乃至請求項３のいずれか一において、 前記ゲスト材料は、燐光性化合物である、発光素子。 【請求項５】 請求項１乃至請求項４のいずれか一に記載の発光素子を有する発光装置。 【請求項６】 請求項５に記載の発光装置を有する照明装置。 【請求項７】 請求項５に記載の発光装置を有する電子機器。」 第４ 請求人の主張及び証拠方法 １ 請求人の主張の概要 請求人は、令和４年６月２１日付け手続補正書により補正された審判請求書及び令和５年１月２７日付け口頭審理陳述要領書において、以下の無効理由１～４を主張している（第１回口頭審理調書）。以下、甲第１号証等を「甲１」等と略記する。 （１）無効理由１（甲１発明に基づく新規性及び進歩性の欠如） 本件発明１、４～７は、甲１発明であるから、特許法２９条１項３号に該当し、特許を受けることができないものである。また、本件発明１、４～７は、甲１発明および甲３に記載された技術的事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、同法２９条２項の規定により特許を受けることができないものである。 また、本件発明２は、甲１発明および甲２、甲３に記載された技術的事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、同法２９条２項の規定により特許を受けることができないものである。 したがって、その特許は同法２９条１項又は２項の規定に違反してされたものであるから、同法１２３条１項２号に該当し、無効とすべきである。 （２）無効理由２（甲２発明に基づく進歩性の欠如） 本件発明１～７は、甲２発明および甲３に記載された技術的事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、同法２９条２項の規定により特許を受けることができないものである。したがって、その特許は同法２９条２項の規定に違反してされたものであるから、同法１２３条１項２号に該当し、無効とすべきである。 （３）無効理由３（甲９発明に基づく新規性及び進歩性の欠如） 本件発明１～７は、甲９発明であるから、特許法２９条１項３号に該当し、特許を受けることができないものである。また、本件発明１～７は、甲９発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、同法２９条２項の規定により特許を受けることができないものである。したがって、その特許は同法２９条１項又は２項の規定に違反してされたものであるから、同法１２３条１項２号に該当し、無効とすべきである。 （４）無効理由４（新規事項の追加） 本件特許の請求項１に記載の発明特定事項のうち「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」、および本件特許の請求項２に記載の発明特定事項のうち「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」についての補正は、出願当初明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものではなく、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていない補正に該当するものである。したがって、その特許は同法１２３条１項１号に該当し、無効とすべきである。 ２ 証拠方法 甲１： 特表２００８－５２４８４８号公報 甲２： 特開２００６－３５２０４６号公報 甲３： 米国特許出願公開第２００５／００４８３１０号明細書 甲４： Journal of Materials Chemistry、The Royal Society of Chemistry、２００９年１月7日、Vol.19、 No.1、 pp.89-96 甲５： 特開２００６－２０３１７２号公報 甲６： Molecular Crystals and Liquid Crystals Science and Technology. Section A. Molecular Crystals and Liquid Crystals、Taylor & Francis, Inc.、２００１年、Vol.370:1、pp.31-34 甲７： PHYSICAL REVIEW B、アメリカ物理学会、２００３年、Vol.68、115209 甲８： JOURNAL OF APPLIED PHYSICS、American Institute of Physics、２００６年１月２５日、 Vol.99、024505 甲９： 特表２０１０－５１３２９３号公報 甲１０： PHYSICAL REVIEW B、アメリカ物理学会、２００６年、Vol.74、245211 甲１１： 実験結果報告書、審判請求人、２０２２年３月８日 甲１２： 平成３０年１１月１９日付手続補正書（特願２０１７－１４０９５７号） 甲１３： 平成３１年４月２２日付手続補正書（特願２０１７－１４０９５７号） 甲１４： 平成３０年１１月１９日付意見書（特願２０１７－１４０９５７号） 甲１５： 平成３１年４月２２日付意見書（特願２０１７－１４０９５７号） 甲１６： 「特許・実用新案審査基準」、特許庁、第IV部第２章 新規事項を追加する補正 （以上、審判請求書に添付） 甲１１の２： 実験結果報告書、審判請求人、２０２２年３月８日 甲１７： American Dye Sources, Inc.のＨＰ、２０２２年７月２２日プリントアウト 甲１８： 大木道則ほか３名編、「化学大辞典」、株式会社東京化学同人、１９８９年１０月２０日、2535～2536頁 （以上、口頭審理陳述要領書に添付して提出） 第５ 被請求人の主張及び証拠方法 １ 被請求人の主張の概要 被請求人は、本件審判の請求は成り立たない、審判費用は請求人の負担とする、との審決を求めており、請求人の主張する無効理由は何れも理由がない旨の主張をしている。 ２ 証拠方法 被請求人は、証拠方法として以下のものを提出した。以下、乙第１号証等を「乙１」等と略記する。 乙１： 「フェルスター機構とは何？」、[online]、Weblioウェブサイト、[令和４年９月１５日検索］、インターネット ＜https://www.weblio.jp/content/フェルスター機構＞ 乙２： 特許第５４２０７０５号公報 乙３の１： Yuki Seino et al.、”High-Performance Blue Phosphorescent OLEDs Using Energy Transfer from Exciplex”、ADVANCED MATERIALS、２０１４年１月２２日、Vol.2014、No.26、pp.1612-1616 乙３の２： Yuki Seino et al.、“Supporting Information” 、ADVANCED MATERIALS、２０１４年１月２２日 乙４： 井上晴夫・伊藤攻監訳、「分子光化学の原理」、丸善出版株式会社、平成２５年７月３０日、pp.26-29，162-163 乙５の１： 「日経エレクトロニクス」、日経BP社、２０１３年６月２４日、No.1111、p.42-49 乙５の２の１： Satoshi Seo et al.、“Exciplex-triplet energy transfer: A new method to achieve extremely efficient organic light-emitting diode with external quantum efficiency over 30% and drive voltage below 3V”、Japanese Journal of Applied Physics、２０１４年３月１７日、Vol.53、042102 乙５の２の２： “Spotlights”、発行日不詳、IOP Science 乙５の３： 「化学と工業」、日本化学会、２０１５年３月１日、第６８巻第３号、p.246 乙５の４： 「平成３０年度全国発明表彰受賞者功績概要」、平成３０年６月１２日、発明協会 乙６： 実験報告書１、被請求人従業員、令和４年９月１６日 乙７の１： プレスリリース「エキサイプレックス発光による有機EL素子の世界トップレベルの高効率化に成功」、九州大学、２０１２年３月９日 乙７の２： 時任静士ほか２名著、「有機ELディスプレイ」、オーム社、平成１６年８月２０日、２８－３１頁、１０６－１０９頁 乙７の３： 安達千波矢監修、「有機ELのデバイス物理・材料化学・デバイス応用」、株式会社シーエムシー出版、２００７年１２月１４日、１２１頁 乙８： 「SciFinder表示画面」、[２０２２年８月１８日検索］ （以上、審判事件答弁書に添付） 乙５の５： Satoshi Seo et al.、“Exciplex-triplet energy transfer: A new method to achieve extremely efficient organic light-emitting diode with external quantum efficiency over 30% and drive voltage below 3V” 、Japanese Journal of Applied Physics、２０１４年３月１７日、Vol.53、042102 乙５の６： Qiang Wang et al.、“High-efficiency organic light-emitting diodes with exciplex hosts”、 Journal of Materials Chemistry C、２０１９年８月６日、2019、7、pp.11329-11360 乙５の７： 「Dimensionsウェブページ」、２０２３年１月２４日写し作成 乙９の１： 徳丸克己教授、「意見書」、２０２３年１月２４日 乙９の２： 「有機ＥＬ関連技術につきまして」と題する書面、被請求人、２０２３年１月２０日 乙９の３： 「徳丸克己筑波大学名誉教授」と題する書面、被請求人、２０２３年１月２４日 乙１０の１： 筒井哲夫教授、「回答」、２０２３年１月２４日 乙１０の２： 「有機ＥＬ関連技術につきまして」と題する書面、被請求人、２０２３年１月２０日 乙１０の３： 「筒井哲夫 九州大学名誉教授」と題する書面、被請求人、２０２３年１月２４日 乙１１： 「エッセンシャル化学辞典」、（株）東京化学同人、１９９９年３月１０日、５８頁 乙１２： 「令和３年（ワ）第６７６３号 特許権侵害差止等請求事件 技術説明会」、請求人、２０２２年１０月３１日 乙１３： 「丁第２６号証」と題する書面、請求人、２０２２年７月２７日 乙１４： “Multi-layer organic light-emitting diodes processed from solution using phosphorescent dendrimers in a polymer host”、 Organic Electronics、２０１０年３月２０日、Vol.11、pp.1005-1009 乙１５： “Amphiphilic Cationic Triscyclometalated Iridium(III) Complex-Peptide Hybrids Induce Paraptosis-like Cell Death of Cancer Cells via an Intracellular Ca2+-Dependent Pathway”、ACS Omega、２０２０年３月１７日、Vol.2020、No.5、pp.6983-7001 乙１６： 「デンドリマーとエレクトロニクス」、高分子論文集、2012年6月、Vol.69、No.6、pp.251-259 乙１７： “Carbazole Compounds as Host Materials for Triplet Emitters in Organic Light-Emitting Diodes: Tuning the HOMO Level without Influencing the Triplet Energy in Small Molecules”、Journal of the American Chemical Society、２００４年４月２３日、Vol.126、No.19、pp.6035-6042 （以上、口頭審理陳述要領書に添付して提出） 第６ 当審の判断 １ 本件発明について （１）本件発明における「励起錯体」について ア 本件明細書の記載 本件発明１～７は、いずれも、発光素子の発光層について、「前記第１の有機化合物と前記第２の有機化合物とは、励起錯体を形成する組み合わせであり」との特定事項を備えるものであるところ、該発明特定事項に含まれる「励起錯体」との用語について、本件明細書には下記の記載がある（下線は当合議体で付した。）。 「【００５２】 ＜本発明の一態様＞ 本発明の一態様は、燐光性化合物、第１の有機化合物、及び第２の有機化合物を含む発光層を一対の電極間に有し、第１の有機化合物及び第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせである発光素子である。 【００５３】 第１の有機化合物と第２の有機化合物は、キャリアの再結合（又は一重項励起子）によって、励起錯体（エキサイプレックスとも言う）が形成される。形成された励起錯体が発光する場合、その発光波長は、第１の有機化合物と第２の有機化合物のそれぞれの発光波長（蛍光波長）に比べて、長波長側に存在する。換言すれば、励起錯体を形成することで、第１の有機化合物の蛍光スペクトルや第２の有機化合物の蛍光スペクトルを、より長波長側に位置する発光スペクトルに変換することができる。」、 「【００５５】 また、励起錯体は励起状態でのみ存在するため、エネルギーを吸収できる基底状態が存在しない。したがって、燐光性化合物の一重項励起状態及び三重項励起状態が該励起錯体に逆エネルギー移動してしまい、燐光性化合物が発光する前に失活する（すなわち発光効率を損なう）という現象は、原理的に生じないと考えられる。このことも、外部量子効率を高くできる一因である。」、 「【００８０】 ＜励起錯体＞ 励起錯体（エキサイプレックス、ｅｘｃｉｐｌｅｘ）は、励起状態における異種分子間の相互作用によって形成される。励起錯体は、比較的深いＬＵＭＯ準位をもつ材料と、浅いＨＯＭＯ準位をもつ材料との間で形成しやすいことが一般に知られている。」、 「【００８３】 そして、この２つの有機化合物により励起錯体が形成された場合、励起錯体のＬＵＭＯ準位は、第１の有機化合物に由来し、ＨＯＭＯ準位は、第２の有機化合物に由来する（図１７参照）。したがって、励起錯体のエネルギー差は、第１の有機化合物のエネルギー差、及び第２の有機化合物のエネルギー差よりも小さくなる。つまり、第１の有機化合物と第２の有機化合物のそれぞれの発光波長に比べて、励起錯体の発光波長は長波長となる。」 イ 「励起錯体」に関する先の出願当時の技術常識 「励起錯体」に関する先の出願当時の技術常識として、被請求人及び請求人が提出した証拠には、以下の記載がある。 「エキシプレックス［exciplex］ 励起錯体。ヘテロエキシマー（hetero-excimer）ともいう。励起状態の分子や原子が他の分子や原子との間で形成する錯体。・・・基底状態ではこれらは錯体を形成しない。」（乙１１「エッセンシャル化学辞典」） 「励起錯体［exciplex］ 励起電子状態にある化学種Ａ*が基底状態にあるｎ個の化学種Ｂと形成する励起錯体ＡＢｎ*を励起錯体という。・・・またＡ、Ｂが異なる１：１錯体をヘテロエキシマー（heteroexcimer）という場合もある。通常、励起錯体という場合はこのヘテロエキシマーを指すことが多い。・・・励起錯体はしばしば発光を示し、長波長部に振動機構をもたない幅の広いスペクトルとして観測される発光極大の位置と溶媒の極性との関連から、発光状態は双極子モーメントが大きく、電荷移動状態の寄与が大きいことが確認されている。この発光に対応する吸収は通常は測定されず、励起錯体は、基底状態では、Ａ、Ｂ間の相互作用は小さいと考えられる。」（甲１８「化学大辞典」） 「基底状態では存在せず、電子的に励起された状態で存在する明確な化学量論をもつ錯体、例えば、ある分子の励起状態が異なる構造の基底状態の相手の分子との間の相互作用により形成される錯体を意味する。」（乙９の１（徳丸教授「意見書」）において引用される、「国際純正応用化学連合（IUPAC）の光化学委員会による光化学の用語についての勧告（1988）」） 上記各証拠の記載によれば、「励起錯体」について、励起錯体とは、「エキシプレックス」ともいわれ、励起状態の分子や原子が他の分子や原子との間で形成する錯体であって、基底状態では錯体を形成しないため、発光に対応する吸収は測定されないが、励起状態では、発光を示し、長波長部に振動機構をもたない幅の広いスペクトルとして観測されるものであることが、先の出願当時における技術常識であったと認められる。 ウ 本件発明における「励起錯体」について 上記ア及びイによると、本件発明における「励起錯体」とは、本件明細書に記載されるとおり、励起状態における異種分子間の相互作用によって形成される、「エキサイプレックス、ｅｘｃｉｐｌｅｘ」とも呼ばれるものであり、第１の有機化合物と第２の有機化合物が励起錯体を形成する組み合わせである場合、この２つの有機化合物により形成された励起錯体の発光波長は、第１の有機化合物と第２の有機化合物のそれぞれの発光波長に比べて長波長となり、また、励起錯体は励起状態でのみ存在するため、エネルギーを吸収できる基底状態が存在しないという特徴を有するものであるといえる。そして、このことは、先の出願当時の技術常識に基づき認識される「励起錯体」に係る用語の定義とも整合する。 エ 「励起錯体」の確認方法について 上記ウに示した本件発明における「励起錯体」の解釈は、励起錯体の確認方法について、被請求人が提出した２名の有機ＥＬデバイスの技術分野における専門家による意見書の内容とも符合する。意見書には、それぞれ下記の事項が記載されている（なお、以下の記載において、丸囲みの数字を括弧付き数字で表記した。）。 乙９の１「意見書」（徳丸教授） 「(2)質問2に対する意見 ・・・ 励起錯体が形成されるとその発光スペクトルは元の化合物、例えば質問にある化合物ＡやＢ単独の発光スペクトルよりも、長波長側に観察される。しかしこれは励起錯体が形成されたことを確認するための必要条件であって十分条件ではない。 励起錯体は励起状態では錯体を形成しているが、基底状態ではそれぞれ別の分子として独立して存在していなければならない。」、 「（３）質問３に対する意見 ・・・化合物名や分子構造だけでは、励起錯体が形成される可能性があっても、実際に励起錯体が形成されるかは実験してみないとわからない。 ・・・励起錯体を形成するかどうかは、現在でも実験によって確認するしかなく、構造だけから判別することはできない。」、 「（４）質問４に対する意見 ・・・ 基底状態で２種の分子がそれぞれ独立していることを確認するには、例えば分子Ａ、Ｂ単独での吸収スペクトルとその混合物の吸収スペクトルを比較することが考えられる。基底状態でそれぞれ独立していれば、混合物の吸収スペクトルは、概略、分子Ａ、Ｂの吸収スペクトルを重ね合わせた形になるはずである。」 乙１０の１「回答」（筒井教授） 「１ 質問1について ・・・ 基底状態では錯体を形成していない化合物ＡとＢとが、励起状態では錯体を形成する場合に、その化合物Ａ及びＢで形成される励起状態の錯体（電荷移動励起状態の錯体）のことをエキサイプレックスという。 エキサイプレックスのこのような定義に示されているとおり、エキサイプレックスであるためには （１）基底状態では錯体を形成しないこと （２）励起状態では錯体を形成すること という２つの条件が必要である。 （１）については、化合物ＡとＢが混合された状態で、基底状態において元の化合物Ａ及びＢとして維持されていることだが、これは吸収スペクトルなどを測定することで確認できる。 （２）については、化合物ＡとＢの単独の発光スペクトルと比較して、化合物ＡとＢを混合した状態の発光スペクトルが長波長側にシフトしていることで確認することができる。 質問2とも関係するが、（２）の長波長シフトが生じている場合には、エキサイプレックスが形成されている可能性はあるが、例えば化合物ＡとＢとが化学反応を起こし別の化合物を形成した結果、発光スペクトルが変化する可能性なども考えうるため、（２）の長波長シフトだけではなく、（１）のとおり元の化合物ＡとＢとが変化していないことも確認できなければ、化合物ＡとＢの組み合わせがエキサイプレックスであるか否かは決められない。」 以上によると、ある第１の有機化合物と第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせであるというためには、以下の２点をいずれも確認することが必要であると認められる。 （ア）励起状態で錯体を形成していることを、発光スペクトルに長波長シフトが生じていることで確認すること。 （イ）基底状態では錯体を形成しないことを、吸収スペクトルを測定することで確認すること。 （２）本件発明の技術的意義に関する本件明細書の記載 ア 本件明細書には、本件発明が解決しようとする課題について、以下の記載がある。 本件発明は、有機エレクトロルミネッセンス現象を利用した発光素子（有機ＥＬ素子）に関するものである（【０００１】）。 有機ＥＬ素子の基本的な構成は、一対の電極間に発光性の有機化合物を含む層（以下、発光層とも記す）を挟んだものであり、薄型軽量化できる・入力信号に高速に応答できる・直流低電圧駆動が可能であるなどの特性から、次世代のフラットパネルディスプレイ素子として注目されている（【０００２】）。 有機ＥＬ素子の発光機構は、キャリア注入型であり、電極間に発光層を挟んで電圧を印加することにより、電極から注入された電子およびホール（正孔）が再結合して発光物質が励起状態となり、その励起状態が基底状態に戻る際に発光するところ、励起状態の種類としては、一重項励起状態（Ｓ＊）と三重項励起状態（Ｔ＊）が可能であり、発光素子におけるその統計的な生成比率は、Ｓ＊：Ｔ＊＝１：３であると考えられている（【０００３】）。 発光性の有機化合物は通常、基底状態が一重項状態であり、一重項励起状態（Ｓ＊）からの発光は、同じスピン多重度間の電子遷移であるため蛍光と呼ばれ、三重項励起状態（Ｔ＊）からの発光は、異なるスピン多重度間の電子遷移であるため燐光と呼ばれ、蛍光性化合物を用いた発光素子における内部量子効率（注入したキャリアに対して発生するフォトンの割合）の理論的限界は、２５％とされている（【０００４】）。 一方、燐光を発する化合物（燐光性化合物）を用いれば、内部量子効率は１００％にまで理論上は可能となり、蛍光性化合物に比べて高い発光効率を得ることが可能になることから、高効率な発光素子を実現するために、燐光性化合物を用いた発光素子の開発が近年盛んに行われており、特に、燐光性化合物としては、その燐光量子収率の高さゆえに、イリジウム等を中心金属とする有機金属錯体が注目されている（【０００５】）。 上述した燐光性化合物を用いて発光素子の発光層を形成する場合、燐光性化合物の濃度消光や三重項－三重項消滅による消光を抑制するために、他の化合物からなるマトリクス中に該燐光性化合物が分散するようにして形成することが多く、マトリクスとなる化合物はホスト材料、燐光性化合物のようにマトリクス中に分散される化合物はゲスト材料と呼ばれる（【０００６】）。 しかし、一般に、有機ＥＬ素子における光取り出し効率は２０％～３０％程度と言われており、反射電極や透明電極による光の吸収を考慮すると、燐光性化合物を用いた発光素子の外部量子効率の限界は、２５％程度と考えられている（【０００８】）。 そこで、本件発明は、外部量子効率が高い発光素子を提供することを課題とするものである（【０００９】）。 以上によると、本件発明は、有機エレクトロルミネッセンス現象を利用した発光素子（有機ＥＬ素子）に関し、従来、有機ＥＬ素子における光取り出し効率は２０％～３０％程度であって、反射電極や透明電極による光の吸収を考慮すると、燐光性化合物を用いた発光素子の外部量子効率の限界は、２５％程度と考えられていたという技術水準に反し、かかる外部量子効率の限界を超える、高い発光効率を提供することを課題とするものであるといえる。 イ 本件発明は、上記アに示される課題を解決すべくなされたものであって、ゲスト化合物、第１の有機化合物、及び第２の有機化合物を含む発光層を一対の電極間に有し、第１の有機化合物及び第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせであり、第１の有機化合物は特定のカルバゾール化合物であり、第２の有機化合物は複素芳香族化合物であり、前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する、発光素子（請求項１、２、【００１０】）を構成として備えるものである。 ウ そして、本件明細書には、本件発明の構成に基づく作用機序の前提となる背景技術について、以下の事項が記載されている。 まず、本件発明の前提技術に当たる「燐光性化合物をゲスト材料として用いる発光素子における発光の一般的な素過程」について、「（２）電子及びホールがホスト分子において再結合し、ホスト分子が励起状態となる場合（エネルギー移動過程）」において、ホスト分子の三重項励起エネルギー及び一重項励起エネルギーの双方が、いかにゲスト分子に効率良く移動できるかが重要である（【００２８】、【００２９】）。 エネルギー移動効率を高くするためには、フェルスター機構、デクスター機構のどちらの機構においても、ホスト分子の発光スペクトル（一重項励起状態からのエネルギー移動を論じる場合は蛍光スペクトル、三重項励起状態からのエネルギー移動を論じる場合は燐光スペクトル）とゲスト分子の吸収スペクトルとの重なりが大きい方がよい（【００４１】）。 ホスト材料の三重項励起状態からのエネルギー移動においては、ホスト材料の燐光スペクトルとゲスト材料の最も長波長側の吸収帯との重なりが大きくなればよい（【００４５】）。 しかしながら、ホスト材料の一重項励起状態からのゲスト材料へのエネルギー移動効率の向上については、蛍光スペクトルをゲスト材料の最も長波長側の吸収帯と重ねるように設計しなければならないが、一般にホスト材料の蛍光スペクトルが燐光スペクトルと同じような位置に来るようにホスト材料を設計することは、極めて困難である（【００４７】、【００４８】）。 また、ホスト材料として用いられる蛍光性化合物の蛍光寿命はナノ秒レベルと非常に短いこと（一重項励起状態から基底状態（一重項）への遷移が許容遷移であるため。）から、エネルギー移動効率に対して不利に働き、ホスト材料の一重項励起状態からゲスト材料へのエネルギー移動は、総じて起こりにくい傾向にある（【００４９】）。 本発明は、このようなホスト材料の一重項励起状態からのゲスト材料へのエネルギー移動効率に関する問題点を克服できる、有用な手法である【００５０】。 エ そして、以上の背景技術を踏まえ、本件発明に対応した構成に基づく、具体的な作用機序について以下のとおり記載されている。 本件発明に対応する本発明の一態様では、第１の有機化合物及び第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせである構成を備えており、第１の有機化合物及び第２の有機化合物が励起錯体を形成し、形成された励起錯体が発光する場合、その発光波長は、第１の有機化合物と第２の有機化合物のそれぞれの発光波長（蛍光波長）に比べて、長波長側に存在するので、第１（第２）の有機化合物の蛍光スペクトルが、燐光性化合物の吸収帯との重なりがなかったとしても、励起錯体を形成することで、長波長の発光スペクトルが得られ、該吸収帯との重なりを大きくすることができ、エネルギー移動効率が高く、外部量子効率が高い発光素子を実現できる（【００５２】～【００５４】）。 また、励起錯体は励起状態でのみ存在するため、エネルギーを吸収できる基底状態が存在しないため、燐光性化合物の一重項励起状態及び三重項励起状態が該励起錯体に逆エネルギー移動してしまい燐光性化合物が発光する前に失活する（すなわち発光効率を損なう）という現象は、原理的に生じず、外部量子効率を高くできる一因となること（【００５５】）。 また、励起錯体の励起寿命は比較的長いため、エネルギー移動効率を高くすることができる（【００７４】）。 オ さらに、本件発明１又は２において特定される第１の有機化合物及び第２の有機化合物の組み合わせとしたことによる作用効果ついて以下の記載がされている。 第１の有機化合物及び第２の有機化合物としては、電子を受け取りやすい化合物（代表的には、複素芳香族化合物）のうちいずれか一と、ホールを受け取りやすい化合物（代表的には、芳香族アミン化合物やカルバゾール化合物）のうちいずれか一と、を組み合わせることが好ましく、このような構成とすることで、励起錯体からのエネルギー移動による発光効率及び寿命の向上の効果だけでなく、発光層内でのホール輸送と電子輸送のキャリアバランスを整えることによる発光効率及び寿命の向上の効果も得られる（【０１２２】）。 さらに、本件明細書における実施例（実施例１～６、１１、１２、１７、１８）においては、本件発明における特定のカルバゾール化合物と複素芳香族化合物を組み合わせたものの発光スペクトルが、各々の単体の発光スペクトルよりも長波長側にシフトしていることから、励起錯体を形成していることが示唆され、発光スペクトルとゲストの吸収スペクトルの重なりが大きく、外部量子効率、輝度、寿命について優れた効果を奏することが、データの裏付けをもって確認されている。 （３）有機ＥＬ発光素子の技術分野における先の出願当時の技術常識 乙７の１～乙７の３の記載からみて、有機ＥＬ発光素子において、励起錯体（エキシプレックス）の形成は、発光効率の低下原因となるため、回避すべきであることが、先の出願当時における当業者の技術常識であったと認められ、この点は、本件明細書の【００７０】に、励起錯体は従来回避すべきと考えられていたことが記載されていることとも整合するものである。 （４）本件発明の技術的意義 したがって、本件発明は、高い外部量子効率（発光効率）を得ることを目的として、従来の技術常識に反し、第１の有機化合物及び第２の有機化合物を、特定のカルバゾール化合物と複素芳香族化合物の組み合わせであって、励起錯体を形成する組み合わせとし、前記励起錯体の発光スペクトルが、ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有するような発光素子とした点に、技術的意義を有するものであるといえる。 ２ 甲号証の記載事項 （１）甲１の記載事項 甲１には、以下の事項が記載されている。（当合議体注：下線は、当合議体が付したものであり、引用発明の認定や判断に使用した箇所を示す。以下、他の甲号証についても同様である。） ア 「【請求項１】 カソードと、アノードと、その両者の間に位置する発光層（LEL）とを備えていて、その発光層が、リン光発光体を含むとともに、そのリン光発光体の三重項エネルギーよりも大きな三重項エネルギーをそれぞれが持つ少なくとも1種類の正孔輸送共同ホストおよび少なくとも1種類の電子輸送共同ホストを含んでおり、さらに、三重項エネルギーが2.5eV以上である正孔輸送材料を含むエキシトン阻止層を上記発光層のアノード側に隣接して備えるOLEDデバイス。 ・・・（中略）・・・ 【請求項１７】 上記正孔輸送共同ホストの選択が、 4,4'-ビス[N-(1-ナフチル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル（NPB）； 4,4'-ビス[N-(1-ナフチル)-N-(2-ナフチル)アミノ]ビフェニル（TNB）； 4,4'-ビス[N-(3-メチルフェニル)-N-フェニルアミノ]ビフェニル（TPD）； 4,4'-ビス-ジフェニルアミノ-テルフェニル； 2,6,2',6'-テトラメチル-N,N,N',N'-テトラフェニル-ベンジジン； 4,4',4-トリス[(3-メチルフェニル)フェニルアミノ]トリフェニルアミン（MTDATA）； 4,4',4-トリス(N,N-ジフェニル-アミノ)トリフェニルアミン（TDATA）； N,N-ビス[2,5-ジメチル-4-[(3-メチルフェニル)フェニルアミノ]フェニル]-2,5-ジメチル-N'-(3-メチルフェニル)-N'-フェニル-1,4-ベンゼンジアミン； 1,1-ビス(4-(N,N-ジ-p-トリルアミノ)フェニル)シクロヘキサン（TAPC）； 1,1-ビス(4-(N,N-ジ-p-トリルアミノ)フェニル)シクロペンタン； 4,4'-(9H-フルオレン-9-イリデン)ビス[N,N-ビス(4-メチルフェニル)]-ベンゼンアミン； 1,1-ビス(4-(N,N-ジ-p-トリルアミノ)フェニル)-4-フェニルシクロヘキサン； 1,1-ビス(4-(N,N-ジ-p-トリルアミノ)フェニル)-4-メチルシクロヘキサン； 1,1-ビス(4-(N,N-ジ-p-トリルアミノ)フェニル)-3-フェニルプロパン； ビス[4-(N,N-ジエチルアミノ)-2-メチルフェニル](4-メチルフェニル)メタン； ビス[4-(N,N-ジエチルアミノ)-2-メチルフェニル](4-メチルフェニル)エタン； 4-(4-ジエチルアミノフェニル)トリフェニルメタン； 4,4'-ビス(4-ジエチルアミノフェニル)ジフェニルメタン； 4-(9H-カルバゾル-9-イル)-N,N-ビス[4-(9H-カルバゾル-9-イル)フェニル]-ベンゼンアミン（TCTA）； 4-(3-フェニル-9H-カルバゾル-9-イル)-N,N-ビス[4(3-フェニル-9H-カルバゾル-9-イル)フェニル]-ベンゼンアミン； 9,9'-[5'-[4-(9H-カルバゾル-9-イル)フェニル][1,1':3',1-テルフェニル]-4,4-ジイル]ビス-9H-カルバゾール； 9,9'-(2,2'-ジメチル[1,1'-ビフェニル]-4,4'-ジイル)ビス-9H-カルバゾール（CDBP）； 9,9'-[1,1'-ビフェニル]-4,4'-ジイルビス-9H-カルバゾール（CBP）； 9,9'-(1,3-フェニレン)ビス-9H-カルバゾール（mCP）； 9,9'-(1,4-フェニレン)ビス-9H-カルバゾール； 9,9',9-(1,3,5-ベンゼントリイル)トリス-9H-カルバゾール； 9,9'-(1,4-フェニレン)ビス[N,N,N',N'-テトラフェニル-9H-カルバゾール-3,6-ジアミン]； 9-[4-(9H-カルバゾル-9-イル)フェニル]-N,N-ジフェニル-9H-カルバゾール-3-アミン； 9,9'-(1,4-フェニレン)ビス[N,N-ジフェニル-9H-カルバゾール-3-アミン]； 9-[4-(9H-カルバゾル-9-イル)フェニル]-N,N,N',N'-テトラフェニル-9H-カルバゾール-3,6-ジアミンからなるグループの中からなされる、請求項1に記載のデバイス。 ・・・（中略）・・・ 【請求項２９】 上記電子輸送共同ホストが、置換された1,2,4-トリアゾールを含む、請求項1に記載のデバイス。 【請求項３０】 上記電子輸送共同ホストが、一般式： 【化１６】 ［図：0001405569000001.jpg］ を持つ置換されたトリアゾールまたは置換されていないトリアゾールである、請求項29に記載のデバイス。」 イ 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、エキシトン阻止層と、正孔輸送材料および電子輸送材料を含むとともにリン光発光体を含む発光層とを備えていて、望ましいエレクトロルミネッセンス特性（例えば高い輝度効率、高い電力効率、低い動作電圧）を提供できる有機発光ダイオード（OLED）エレクトロルミネッセンス（EL）デバイスに関する。 【０００２】 有機エレクトロルミネッセンス（EL）デバイスは20年以上前から知られているが、性能が限られているため、望ましい多くの用途にとっての障害となっていた。最も単純な形態の有機ELデバイスは、正孔を注入するためのアノードと、電子を注入するためのカソードと、これら電極に挟まれていて、電荷の再結合をサポートして光を発生させる有機媒体とで構成されている。このようなデバイスは、一般に有機発光ダイオード、またはOLEDとも呼ばれる。」 ウ 「【０００５】 OLEDデバイスにおいて有用であることが報告されている多くの発光材料は、励起した一重項状態から蛍光を発生させる。励起した一重項状態は、OLEDデバイスの内部で形成されるエキシトンがエネルギーをドーパントの一重項励起状態に移動させるときに作り出すことができる。しかしELデバイスの中で発生するエキシトンのほんの25％だけが一重項エキシトンである。残りのエキシトンは三重項であるため、エネルギーをドーパントに移動させてドーパントの一重項励起状態を作り出すことはできない。その結果、エキシトンの75％は発光プロセスで使用されないため、効率が大きく低下する。 【０００６】 三重項エキシトンは、エネルギーが十分に低い三重項励起状態を有するのであれば、エネルギーをドーパントに移動させることができる。ドーパントの三重項状態が発光性であるならば、リン光を発生させることができる。多くの場合、一重項エキシトンは、エネルギーを同じドーパントの最低一重項励起状態に移動させることもできる。一重項励起状態は、項間交差プロセスによって緩和して発光性三重項励起状態になることができる場合がしばしばある。したがってホストとドーパントを適切に選択することにより、OLEDデバイスの中で生成される一重項エキシトンと三重項エキシトンの両方からエネルギーを回収し、非常に効率的なリン光を発生させることができる。リン光発光という用語は、発光メカニズムがリン光であるエレクトロルミネッセンスを指すのに用いることもある。 【０００７】 ドーパントの励起状態を作り出すことのできる別の方法は、正孔をドーパントに捕獲させた後に電子と再結合させるか、電子を捕獲させた後に正孔と再結合させるという連続プロセスである。どちらの場合にも、ドーパントの励起状態が直接作り出される。一重項状態と三重項状態、蛍光、リン光、項間交差については、J.G. CalvertとJ.N. Pitts, Jr.、『光化学』（ワイリー社、ニューヨーク、1966年）に記載されており、S.R. Forrestとその共同研究者の論文（例えばM.A. Baldo、D.F. O'Brien、M.E. Thompson、S.R. Forrest、Phys. Rev. B、第60巻、14422ページ、1999年；M.A. Baldo、S.R. Forrest、Phys. Rev. B、第62巻、10956ページ、2000年）にもさらに詳しく記載されている。」 エ 「【課題を解決するための手段】 【００１５】 本発明により、カソードと、アノードと、その両者の間に位置する発光層（LEL）とを備えていて、その発光層が、リン光発光体を含むとともに、そのリン光発光体の三重項エネルギーよりも大きな三重項エネルギーをそれぞれが持つ少なくとも1種類の正孔輸送共同ホストおよび少なくとも1種類の電子輸送共同ホストを含んでおり、さらに、三重項エネルギーが2.5eV以上である正孔輸送材料を含むエキシトン阻止層を上記発光層のアノード側に隣接して備えるOLEDデバイスが提供される。 【発明の効果】 【００１６】 本発明のデバイスは、効率が改善され、駆動電圧が低下している。」 オ 「【００１９】 適切な共同ホスト材料は、三重項エキシトンの移動が、ホスト材料からリン光発光体へは効率的に起こるが、リン光発光体からホスト材料へは効率的に起こらないものを選択せねばならない。したがってリン光発光体の三重項エネルギーは、それぞれの共同ホスト材料の三重項エネルギーよりも低いことが非常に望ましい。一般に、三重項エネルギーが大きいというのは、光学的バンド・ギャップが大きいことを意味する。しかし共同ホスト材料のバンド・ギャップは、発光層に電荷キャリアを注入する際に許容できないほどの障壁が発生したり、OLEDデバイスの駆動電圧が許容できないほど大きくなったりしないように選択せねばならない。 【００２０】 デバイスの膜の形状、電気的特性、発光効率、寿命を改善するため、発光層は２種類以上のホスト材料を含んでいる。発光層は、優れた正孔輸送特性を有する第１の共同ホスト材料と、優れた電子輸送特性を有する第２の共同ホスト材料を含んでいることが非常に望ましい。」 カ 「【００２１】 望ましい正孔輸送共同ホストとしては、その共同ホストの三重項エネルギーが使用するリン光発光体の三重項エネルギーよりも大きくなっていさえすれば適切な任意の正孔輸送化合物が可能であり、例えばトリアリールアミンやカルバゾールがある。 ・・・（中略）・・・ 【００３７】 正孔輸送共同ホストとして用いるのに適したトリアリールアミンの有用な1つのクラスとして、一般式（7）で表わされるカルバゾール誘導体がある。 ・・・（中略）・・・ 【００４０】 一般式（7）を満たすカルバゾールの別の有用なクラスは、一般式（8）で表わされる。 ・・・（中略）・・・ 【００４１】 有用な置換されたカルバゾールの代表例として以下のものがある。 4-(9H-カルバゾル-9-イル)-N,N-ビス[4-(9H-カルバゾル-9-イル)フェニル]-ベンゼンアミン（TCTA）； 4-(3-フェニル-9H-カルバゾル-9-イル)-N,N-ビス[4(3-フェニル-9H-カルバゾル-9-イル)フェニル]-ベンゼンアミン； 9,9'-[5'-[4-(9H-カルバゾル-9-イル)フェニル][1,1':3',1-テルフェニル]-4,4-ジイル]ビス-9H-カルバゾール。 【００４２】 適切な一実施態様では、正孔輸送共同ホストは、一般式（9）の材料を含んでいる。 【００４３】 【化９】 ［図：0001405569000002.jpg］ 【００４４】 一般式（9）において、 nは1～4の中から選択され； Qは、独立に、フェニル、置換されたフェニル、ビフェニル、置換されたビフェニル、アリール、置換されたアリールのいずれかを表わし； R1～R6は、独立に、水素、アルキル、フェニル、置換されたフェニル、アリールアミン、カルバゾール、置換されたカルバゾールのいずれかである。【００４５】 適切な材料の例として以下のものがある。 9,9'-(2,2'-ジメチル[1,1'-ビフェニル]-4,4'-ジイル)ビス-9H-カルバゾール（CDBP）； ・・・。」 キ 「【００４７】 望ましい電子輸送共同ホストとしては、その三重項エネルギーが使用するリン光発光体の三重項エネルギーよりも大きくなっていさえすれば適切な任意の電子輸送化合物が可能であり、例えばベンズアゾール、フェナントロリン、1,3,4-オキサジアゾール、トリアゾール、トリアジン、トリアリールボランがある。 ・・・（中略）・・・ 【００６３】 本発明における電子輸送共同ホストは、置換された1,2,4-トリアゾールの中から選択することもできる。有用なトリアゾールの一例は、一般式（22）で表わされる3-フェニル-4-(1-ナフチル)-5-フェニル-1,2,4-トリアゾールである。 【００６４】 【化１８】 ［図：0001405569000003.jpg］ 」 ク 「【０２０３】 本発明とその利点は、以下の実施例によってさらによく理解することができよう。 【０２０４】 デバイスの例1～4： 【０２０５】 本発明の条件を満たすＥＬデバイス（デバイス１）を以下のようにして構成した。 【０２０６】 1．アノードとしてインジウム-スズ酸化物（ITO）を約85nmの厚さにコーティングしたガラス基板を、順番に、市販の洗剤の中で超音波処理し、脱イオン水の中でリンスし、トルエン蒸気の中で脱脂し、酸素プラズマに1分間にわたって曝露した。 【０２０７】 2．プラズマ支援CHF3堆積により、ITOの上にフルオロカーボン（CFx）からなる正孔注入層（HIL）を1nm堆積させた。 【０２０８】 3．次に、N,N'-ジ-1-ナフチル-N,N'-ジフェニル-4,4'-ジアミノビフェニル（NPB）からなる厚さが37.5nmの正孔輸送層（HTL）を、抵抗器で加熱したタンタル・ボートから蒸着した。 【０２０９】 4．次に、4,4',4-トリス(カルバゾリル)-トリフェニルアミン（TCTA）からなる厚さが37.5nmのエキシトン阻止層（EBL）を、抵抗器で加熱したタンタル・ボートから蒸着した。 【０２１０】 5．次に、エキシトン阻止層の上に、厚さ35nmの発光層（LEL）を堆積させた。このLELは、電子輸送共同ホストとしての2,2',2-(1,3,5-フェニレン)トリス[1-フェニル-1H-ベンゾイミダゾール]（TPBI）と、正孔輸送共同ホストとしてのTCTA（LELに含まれる全共同ホストの30質量％の濃度）と、リン光発光体としてのfac-トリス(2-フェニル-ピリジナト-N,C2’)イリジウム(III) ［すなわちIr(ppy)3］（全共同ホスト材料の6質量％の濃度）の混合物からなる。これらの材料も、タンタル・ボートから蒸着した。 【０２１１】 6．次に、2,2',2-(1,3,5-フェニレン)トリス[1-フェニル-1H-ベンゾイミダゾール]（TPBI）からなる厚さが10nmの正孔阻止層（HBL）を別のタンタル・ボートから蒸着した。 【０２１２】 7．次に、トリス(8-キノリノラト)アルミニウム(III)（Alq）からなる厚さ40nmの電子輸送層（ETL）を発光層の上方に堆積させた。この材料も、タンタル・ボートから蒸着した。 【０２１３】 8．Alq層の上に、MgとAgが10：1の体積比になったカソードを220nm堆積させた。 【０２１４】 上記の一連の操作により、ELデバイスの堆積が完成した。したがってデバイス1は、以下の層構造を有する：ITO｜CFx（1nm）｜NPB（37.5nm）｜TCTA（37.5nm）｜（TPBI+30質量％のTCTA）+6質量％のIr(ppy)3（35nm）｜TPBI（10nm）｜Alq（40nm）｜Mg：Ag（220nm）。次に、周囲環境から保護するため、このデバイスを、乾燥グローブ・ボックスの中で乾燥剤とともに密封した。 ・・・（中略）・・・ 【０２２９】 デバイスの例7～8： 【０２３０】 本発明の条件を満たすELデバイス（デバイス7）をデバイス1と同じ方法で製造したが、NPB層を堆積させず、1,1-ビス(4-(N,N-ジ-p-トリルアミノ)フェニル)シクロヘキサン（TAPC）からなる厚さ75nmのエキシトン阻止層を厚さ37.5nmのTCTA層の代わりに堆積させた点が異なっている。TAPCは、LELにおいてもTCTAの代わりに全共同ホストの20質量％の濃度で用いられる。したがってデバイス7は、以下の層構造を有する：ITO｜CFx（1nm）｜TAPC（75nm）｜（TPBI+20質量％のTAPC）+6質量％のIr(ppy)3（35nm）｜TPBI（10nm）｜Alq（40nm）｜Mg：Ag（220nm）。 ・・・（中略）・・・ 【０２４０】 デバイスの例11～12： 【０２４１】 本発明の条件を満たすELデバイス（デバイス11）をデバイス1と同じ方法で製造したが、LELと正孔阻止層において2,9-ジメチル-4,7-ジフェニル-1,10-フェナントロリン（BCP）をTPBIの代わりに使用した点が異なっている。共同ホストの正孔輸送材料は、濃度が50質量％のTCTAであった。デバイス11は、以下の層構造を有する：ITO｜CFx（1nm）｜NBP（37.5nm）｜TCTA（37.5nm）｜（BCP+50質量％のTCTA）+6質量％のIr(ppy)3（35nm）｜BCP（10nm）｜Alq（40nm）｜Mg：Ag（220nm）。」 （２）甲２の記載事項 甲２には、以下の事項が記載されている。 ア 「【請求項１】 一対の電極間に発光層を含む少なくとも一層の有機化合物層を有する有機電界発光素子において、該有機化合物層の少なくとも一層が、下記一般式（１）及び一般式（２）で表される化合物の少なくとも一種を含有することを特徴とする有機電界発光素子。 【化１】 ［図：0001405569000004.jpg］ 一般式（１）中、Ｒ101、Ｒ102、Ｒ103、Ｒ104、Ｒ105、Ｒ106、Ｒ111、Ｒ112、Ｒ113、Ｒ114、Ｒ115、及びＲ116は、各々独立に、水素原子又は置換基を表し、Ｒ101、Ｒ106、Ｒ111、及びＲ116のうち少なくとも２つは置換基を表す。Ｒ101、Ｒ102、Ｒ103、Ｒ104、Ｒ105、Ｒ106、Ｒ111、Ｒ112、Ｒ113、Ｒ114、Ｒ115、及びＲ116で表される置換基は、隣接する置換基同士が結合して環構造を形成してもよい。 【化２】 ［図：0001405569000005.jpg］ 一般式（２）中、Ｒ201、Ｒ204、Ｒ205、Ｒ206、Ｒ211、Ｒ214、Ｒ215、Ｒ216、Ｒ221、Ｒ222、Ｒ223、Ｒ224、Ｒ225、Ｒ226、Ｒ227、及びＲ228は、各々独立に、水素原子又は置換基を表し、Ｒ201、Ｒ206、Ｒ211、及びＲ216のうち少なくとも２つは置換基を表す。 ・・・（中略）・・・ 【請求項４】 前記一般式（１）及び一般式（２）で表される化合物の少なくとも一種を含有する層が、発光層であることを特徴とする請求項１～請求項３のいずれか一項に記載の有機電界発光素子。 【請求項５】 前記発光層が、少なくとも一種の燐光発光材料を含有することを特徴とする請求項１～請求項４のいずれか一項に有機電界発光素子。 【請求項６】 前記発光層が、さらに少なくとも一種の電子輸送性材料を含有することを特徴とする請求項４又は請求項５に記載の有機電界発光素子。」 イ 「【発明が解決しようとする課題】 【０００３】 本発明の目的は、高発光効率（低駆動電圧、消費電力等）であり、且つ駆動耐久性が良好な有機電界発光素子の提供にある。 【課題を解決するための手段】 【０００４】 上記課題は下記手段によって達成された。 ＜１＞ 一対の電極間に発光層を含む少なくとも一層の有機化合物層を有する有機電界発光素子において、該有機化合物層の少なくとも一層が、下記一般式（１）及び一般式（２）で表される化合物の少なくとも一種を含有することを特徴とする有機電界発光素子。 ・・・中略・・・ 【００１２】 ＜５＞ 前記発光層が、少なくとも一種の燐光発光材料を含有することを特徴とする＜１＞～＜４＞のいずれか一項に有機電界発光素子。 【００１３】 ＜６＞ 前記発光層が、さらに少なくとも一種の電子輸送性材料を含有することを特徴とする＜４＞又は＜５＞に記載の有機電界発光素子。」 ウ 「【００３９】 次に、本発明に係る化合物の化合物例（例示化合物（１－１）～（１－２５））を示すが、本発明はこれらに限定されない。 【００４０】 【化５】 ［図：0001405569000006.jpg］ ・・・」 エ 「【０１０２】 ［比較例１］ 洗浄したＩＴＯ基板を蒸着装置に入れ、銅フタロシアニンを５ｎｍ蒸着し、この上に、ＮＰＤ（Ｎ，Ｎ’－ジ－α－ナフチル－Ｎ，Ｎ’－ジフェニル）－ベンジジン）を４０ｎｍ蒸着した。この上に、Ｉｒ（ｐｐｙ）3とＣＢＰとを６：９４の比率（質量比）で３０ｎｍ蒸着し、この上に、ＢＡｌｑを６ｎｍ蒸着し、この上に、Ａｌｑ（トリス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム錯体）を２０ｎｍ蒸着した。この上に、フッ化リチウムを３ｎｍ蒸着した後、アルミニウム６０ｎｍを蒸着し、比較例１の発光素子を作製した。 ・・・中略・・・ 【０１１１】 ［実施例３］ 比較例１において用いたＣＢＰの代わりに、前掲の例示化合物（１－１）と下記化合物Ｂとを３：１で用いた以外は、比較例１と同様にして実施例３の発光素子を作製した。 【０１１２】 【化１２】 ［図：0001405569000007.jpg］ 東陽テクニカ製ソースメジャーユニット２４００型を用いて、直流定電圧を、上記で得られた発光素子に印加して発光させた結果、Ｉｒ（ｐｐｙ）3に由来する緑色の発光が得られた。 この発光素子の駆動耐久性について、１ｍＡ（発光面積４ｍｍ2）で駆動した素子の輝度半減期で評価したところ、比較例１の発光素子の２．５倍であった。 また、１ｍＡ（発光面積４ｍｍ2）の電流を流す為に必要な素子の駆動電圧は、比較例１の発光素子よりも約２．５Ｖ低下した。」 （３）甲３の記載事項 甲３には、以下の事項が記載されている。 ア 「 ［図：0001405569000008.jpg］ 」 （参考訳： 技術分野 [0001] 本発明は、高い発光効率を有する、励起錯体またはエレクトロプレックスの放射に基づく有機エレクトロルミネセンスデバイスに関する。 背景技術 [0002] 有機エレクトロルミネセンスデバイス（ＯＬＥＤ）においては、光を放射するために、負電荷を輸送する材料と正電荷を輸送するための材料により形成される、励起錯体を利用する有機電界発光素子が、近年提案されている。特に、アノードとカソード、並びにその間に配置される、負電荷を輸送するための有機材料と正電荷を輸送するための有機材料との混合物を含む有機材料からなる中間層、とを含むエレクトロルミネセンスデバイスの利用が知られている。このタイプの装置の更なる実施形態は、有機材料の別の層の挿入が想定されるが、その内部に励起錯体が形成される中間層の存在が、このタイプのＯＬＥＤの機能にとって不可欠であると、つねに考えられてきた。 [0003] アノードとカソードとの間の混合された中間層の存在は、特に、中間層が、通常、比較的複雑で幾分困難な作業、すなわち、互いに異なる物理化学的特性を有する２種の物質の同時の昇華によって得られるという事実を考慮すると、この種の装置を高価で製造が困難なものとする。 発明の開示 [0004] 本発明の目的は、有機電界発光素子は、上述した欠点のない装置を提供することであり、したがって、容易且つ安価に製造できる。） イ 「 ［図：0001405569000009.jpg］ 」 （参考訳：［0020］ 図１を参照すると、番号１は、これらは互いに接触しているが、実質的に完全に分離されている正電荷５を輸送するための有機材料の層４及び負電荷７を輸送するための有機材料の層６によって、互いに分離されているアノード２及びカソード３を含んでなる有機ＥＬデバイスを全体として示している。正電荷５を輸送するための有機材料は、負電荷７を輸送するための有機材料と結合して、それらの電気的に励起された状態の１つから減衰することによって、電磁放射を放出することができる、励起錯体またはエレクトロプレックスを形成することができる。） ウ 「 ［図：0001405569000010.jpg］ 」 （参考訳：[0027] このとき、層４の分子カチオンと層６の分子アニオンが界面で結合して、励起錯体またはエレクトロプレックス、すなわち、励起状態にある少なくとも２つの分子の組合せを形成し、減衰して、解離して構成分子を形成するとともに電磁放射を放出する。 [0028] 以上のことから、負電荷を輸送するための有機材料と正電荷を輸送するための有機材料の選択は、慎重に行わなければならないことが明らかである。特に、正電荷５を輸送するための有機材料及び負電荷７を輸送するための材料は、それらの間で励起錯体またはエレクトロプレックスを形成できるように選択しなければならない。） エ 「 ［図：0001405569000011.jpg］ ［図：0001405569000012.jpg］ 」 （参考訳：[0033] 正電荷５を輸送するための有機材料は、正電荷を輸送するのに適した、下記構造式（Ｉ）を満たす３級の芳香族アミンを含むことが好ましい。 （Ｉ） [0034] 式中、Ｔ１及びＴ２は、それぞれ独立して、３級アミンを表し、Ａは、アリール基を表す。「それぞれ独立して」という表現は、Ｔ１及びＴ２が互いに同一であっても異なっていてもよいことを意味する。 [0035] 好ましくは、Ｔ１及びＴ２は、それぞれ独立して、下記構造式（ＩＩ）または下記構造式（ＩＩＩ）を満たす３級アミンを表す。 （ＩＩ） （ＩＩＩ） [0036] 式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、アルキル基、水酸基、または水素原子を表し、Ａｒ１及びＡｒ２は、それぞれ独立して、アリール基を表す。） オ 「 ［図：0001405569000013.jpg］ ［図：0001405569000014.jpg］ 」 （参考訳：[0040] 負電荷７を輸送するための有機材料は、構造式（ＸＶ）を満たすオキサジアゾールまたは構造式（ＸＶＩ）を満たすトリアゾールを含むことが好ましい。 （ＸＶ） （ＸＶＩ） [0041] 式中、Ｅ１、Ｅ２、Ｅ３、Ｅ４及びＥ５は、それぞれ独立して、アリール基である。） カ 「 ［図：0001405569000015.jpg］ 」 （参考訳： 実施例１ [0048] 有機ＥＬデバイスを次に示す方法で作製した。 [0049] 約１００ｎｍの厚さで実質的に透明な酸化スズ及びインジウムをコーティングしたガラスプレートを、アセトンとアルコールの沸勝溶液に浸した後、超音波洗浄機に約３０分間かけて洗浄した。 [0050] この時点で、高真空のエバポレータで、８×１０４Ｐａの圧力で昇華させて、コーティングされたガラスプレートの上に以下の層を順次積み重ねて蒸着した：厚さ６０ｎｍの4、4'、4''-トリ(N、N-ジフェニル-アミノ）トリフェニルアミン（TDATA）の層；厚さ６０ｎｍの3-(4-ジフェニルイル)-4-フェニル-5-ter-ブチルフェニル-1、2、4-トリアゾール（PBD）の層；厚さ２５ｎｍのカルシウムの層；厚さ１００ｎｍの銀の層。） キ 「 ［図：0001405569000016.jpg］ 」 （参考訳：「実施例２ [0053] TDATAの層の代わりに4、4'、4''-トリ（カルバゾイル-9-イル）-トリフェニルアミン（TCTA）を堆積したという事実を除いて、実施例1の方法と実質的に同一の方法で有機ＥＬデバイスを作製した。） （４）甲６の記載事項 甲６には、以下の事項が記載されている。 ア 「 ［図：0001405569000017.jpg］ 」（３２頁 図１） （参考訳：図１ 本研究で使用された分子構造） イ 「 ［図：0001405569000018.jpg］ 」（３４頁下から１１～６行） （参考訳： 結論 光励起によって明らかになったＨＴＭとＥＴＭの間に形成される励起錯体を介したエネルギー伝達システムの可能性を検討した。ＨＴＭとＥＴＭの組合せによってドーパントの発光量が増加し、これは励起発光とＣ６の吸収の重なり積分で説明できる。すなわち、エネルギー伝達システムによる性能向上の可能性が実験的に示唆された。） （５）甲７の記載事項 甲７には、以下の事項が記載されている。なお、ｏウムラウトは、「oe」で代用した。 ア 「In order to maximize the spectral overlap of the host emission and the guest absorption for the desired Foerster energy transfer, PVK was selected as the host because it is a blue emitter with emission spectrum that overlaps the absorption spectrum of the Ir(DPPF)3. The UV-visible absorption and PL spectra of thin films PVK-PBD (40 wt%) and pristine Ir(DPPF)3 are illustrated in Fig. 3. The requirement to have balanced charge injection in electroluminescent devices led to the addition of PBD into the host polymer since PVK is a hole-transport material while PBD is an electron-transport material.」（115209-3頁、左欄４～１４行） （参考訳： ホスト発光とゲスト吸収のスペクトルの重なりを最大限にして所望とするフェルスターエネルギー移動のために、Ｉｒ（ＤＰＰＦ）３の吸収スペクトルと重なる発光スペクトルの青色発光体であるＰＶＫを選択した。薄膜ＰＶＫ－ＰＢＤ（４０ｗｔ％）」と元の状態のＩｒ（ＤＰＰＦ）３の紫外可視吸収スペクトルとＰＬスペクトルを図３に示した。ＰＶＫが正孔輸送材料であり、ＰＢＤが電子輸送材料であるため、エレクトロルミネッセンス装置では、バランスよく電荷を注入することが必要であることから、ホストポリマーにＰＢＤを添加した。） イ 「 The presence of excited-state complexes in the host matrix alters the energy levels present, and may very well impact the efficiency with which energy can be transferred to the guest molecules.」（115209-3頁、右欄２６～２９行） （参考訳： ホストマトリックスに励起状態の錯体が存在すると、そのエネルギーレベルが変化し、ゲスト分子へのエネルギー移動効率に十分影響を与え得る。） ウ 「These results indicate that Foerster energy transfer plays minor role in achieving high efficiency in these devices, and that direct charge trapping is the dominant mechanism in electrophosphorescence.」 （１１５２０９－７、右欄上から１８～２１行） （参考訳： これらの結果は、フェルスターエネルギーの移動がこれらの装置の高効率化に果たす役割は主要なものではなく、直接電荷トラップが電子励起燐光における中心的なメカニズムであることを示している。） （６）甲８の記載事項 甲８には、以下の事項が記載されている。なお、ｏウムラウトは、「oe」で代用した。 ア 「The absorption spectrum of a pure PAQ8 layer shows the lowest-energy absorption peak at 405 nm, 」（024505-2頁、左欄下から１２～１１行） (参考訳： 純粋なＰＡＱ８層では、４０５ｎｍに最も低いエネルギーの吸収ピークを示す」 イ 「This broad and unstructured emission is 10 nm redshifted with respect to the PL of a pure PVK film and has previously been attributed to a PVK:PBD exciplex. 」（024505-2頁、左欄下から５～３行） (参考訳： このブロードで非構造的な発光は、純粋なＰＶＫフィルムのＰＬに対して１０ｎｍ赤方偏移しており、以前からＰＶＫとＰＢＤの励起錯体に起因するとされている。」 ウ 「The small overlap between host emission and dye absorption spectra results in a rather small Foerster radius which was calculated to be about 1.4 nm.」 （024505-2頁、右欄１～３行） 「参考訳： ホストの発光スペクトルと色素の吸収スペクトルの重なりが小さいことにより、フェルスター半径がかなり小さくなり、約１．４ｎｍと計算された。」 エ 「This indicates a rather efficient excitation transfer from the matrix to the dye.」（024505-2頁、右欄９～１１行） 「参考訳： これはマトリックスから色素へのかなり効率的な励起移動を示している」 オ 「Apparently, the PVK:PBD matrix can act as a suitable host for the blue-emitting PAQ8, even though its EL emission maximum is at a higher wavelength.」（024505-3頁、左欄上から８～１０行） （参考訳： ＰＶＫ：ＰＢＤマトリクスは、青色発光ＰＡＱ８の好適なホストとして働くことができる。） カ 「 Additionally, since the probability to find an electron on PBD decreases strongly with increasing dye concentration, the rate for the formation of PVK:PBD exciplexes must become significantly reduced.・・・As a consequence, the EL emission spectrum of 2 and 5 wt % PAQ8 in PVK:PBD matrix resembles the PL emission observed for PAQ8, without any significant contribution from the broad and redshifted PVK:PBD exciplex emission.」（024505-3頁、左欄下から１０行～最下行） （参考訳： さらに、色素濃度の増大に伴い、ＰＢＤ上で電子を見つける確率は非常に低下するため、ＰＶＫ：ＰＢＤ励起錯体の形成レートは大幅に減少しているに違いない。・・・その結果、ＰＶＫ：ＰＢＤマトリクス中の２及び５重量％のＰＡＱ８のＥＬ発光スペクトルは、ＰＡＱ８のＰＬ発光のスペクトルと類似しており、幅広の赤方偏移したＰＶＫ：ＰＢＤ励起錯体発光の重大な寄与はみられない。） キ 「 Efficient electron trapping on the dye and subsequent hole transfer from PVK are supposed to lead to EL emission purely from PAQ8 at comparatively low dye concentrations, despite the fact that the emission energy of the PVK:PBD exciplex state is at lower energy.」（024505-3頁、右欄１８～２２行） (参考訳： 効率的な色素への電子捕獲及びそれに続くＰＶＫからの正孔遷移は、ＰＶＫ：ＰＢＤ励起錯体状態の発光エネルギーがより低いという事実にも関わらず、比較的低い色素濃度において、ＰＡＱ８のみからのＥＬ発光につながっていると想定される。） （７）甲９の記載事項 甲９には、以下の事項が記載されている。 ア 「【請求項２１】 少なくとも１つの電極、少なくとも１つの正孔注入層、及び少なくとも１つの発光層を備え、前記発光層が次の式ＩＩで表される構造単位を含むポリマーを含有する、発光デバイス。 【化８】 ［図：0001405569000019.jpg］ 式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ５、Ｒ６及びＲ７は各々独立にＣ１－Ｃ２０脂肪族基、Ｃ３－Ｃ２０芳香族基又はＣ３－Ｃ２０脂環式基であり、Ｒ４及びＲ８は各々独立に水素、Ｃ１－Ｃ２０脂肪族基、Ｃ３－Ｃ２０芳香族基又はＣ３－Ｃ２０脂環式基であり、ａ及びｅは各々独立に０又は１～４の整数であり、ｂ、ｃ、ｄ及びｆは各々独立に０又は１～３の整数である。」 イ 「【０００２】 バイアス電圧が印加されると発光する薄膜材料を利用する有機発光デバイス（ＯＬＥＤ＝organic light emitting device）は、１形態のフラットパネルディスプレイ技術として益々普及すると予想される。その理由は、ＯＬＥＤが、携帯電話、個人用情報機器（ＰＤＡ）、コンピュータディスプレイ、車両用情報ディスプレイ、テレビモニター、並びに一般照明用の光源など様々な用途に使用できる可能性があるからである。・・・ 【０００３】 フルカラーＯＬＥＤを開発する取り組みとして、ホスト分子から発光性のゲスト分子へエネルギー移送する方法がある。これを実現するには、ホストの三重項エネルギー状態がゲスト分子より高くなければならない。カルバゾール誘導体が、金属含有発光性ゲスト分子の存在下でホスト分子として良好に機能する徴候を示している。この場合ポリ（Ｎ－ビニルカルバゾール）がしばしば用いられる。しかし、ポリ（Ｎ－ビニルカルバゾール）を用いるデバイスの量子効率はまだ６０～８０％程度の範囲にある。」 ウ 「【００１３】 他の態様では、本発明は、少なくとも１つの電極、少なくとも１つの正孔注入層、及び少なくとも１つの発光層を備え、前記発光層が式ＩＩで表される構造単位を含むポリマーを含有する、発光デバイスを提供する。」 エ 「【００１５】 第１の態様では、本発明は式Ｉのビスカルバゾール単位を含む化合物を提供する。式Ｉの化合物は一般にビスカルバゾール化合物とみなすことができる。・・・特定の態様では、本発明は、式Ｉにおいてｂ、ｃ、ｄ及びｆがすべて０であるモノマー、即ち、次式のモノマー（単量体）を提供する。 【００１６】 【化３】 ［図：0001405569000020.jpg］ 【００１７】 別の態様では、本発明は式ＩＩで表される構造単位を有するポリマー（重合体）を提供する。ポリマーは、式Ｉのモノマー１種以上をコモノマー１種以上と共重合することにより製造され、こうしてポリカーボネート、コポリカーボネート、ポリアリーレート、コポリアリーレート、コポリエステルカーボネート、ポリエーテル、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミド、及びこれらの組合せをランダム、ブロックもしくはグラフトコポリマー、又はデンドリマーもしくはハイパーブランチ材料の形態で得る。」 オ 「【００３１】 本発明が提供するポリマーは、発光電気化学セル、受光器、光導電セル、光スイッチ、ディスプレイデバイスなどを含む多種多様な用途に用いることができる。したがって、１つの態様では、本発明は、少なくとも１つの電極、少なくとも１つの正孔注入層、及び少なくとも１つの発光層を備え、前記発光層が式ＩＩで表される構造単位を含むポリマーを含有する、発光デバイスを提供する。 【００３２】 有機発光デバイスは代表的には多数の層を含み、このような層には、最も簡単な場合、アノード層、対応するカソード層及びこれらのアノードとカソード間に配置された有機エレクトロルミネセント（ＥＬ）層が含まれる。電圧バイアスを両電極間にかけると、電子がカソードからＥＬ層中に注入され、一方電子がＥＬ層から取り出される（「正孔」がアノードからＥＬ層に「注入」される）。発光が起こるのは、ＥＬ層内で正孔と電子が結合して一重項又は三重項励起子（エキシトン）を形成する際で、そして一重項励起子が放射失活により環境にエネルギーを移送するにつれて発光が起こる。 【００３３】 アノード、カソード及び発光材料以外に有機発光デバイス内に存在しうる他の構成要素には、正孔注入層、電子注入層及び電子輸送層がある。・・・ 【００３４】 式Ｉの化合物は三重項エネルギー状態を有し、この状態は、高効率なデバイスをもたらすので、有機発光デバイス（ＯＬＥＤ）などの用途に有用である。さらに、これらの化合物の三重項エネルギーは十分に高く、デバイスに用いるゲスト色素の三重項エネルギーより大きく、したがってホスト分子として作用しうる。本発明の化合物は、有機発光デバイスにおいて正孔輸送層に用いるのに特に適切である。１実施形態では、本発明は、前記化合物を有機発光デバイスの正孔輸送層の構成成分として含有する有機発光デバイスに関する。」 カ 「【００３６】 アノードとして用いるのに適当な材料には、四点プローブ法で測定して、バルク導電率が約１００Ω／□以上である材料がある。インジウム錫オキサイド（ＩＴＯ）がアノードとしてよく用いられるが、それは光透過に対してほぼ透明であり、電気活性な有機層から発せられた光が抜け出るのを容易にするからである。・・・ 【００３７】 カソードとして用いるのに適当な材料には、負の電荷キャリヤ（電子）をＯＬＥＤの内部層に注入することができる０価の金属がある。・・・非合金層状構造、例えばカルシウムなどの金属もしくはＬｉＦなどの金属フッ化物の薄い層をアルミニウム、銀などの０価金属の比較的厚い層で覆った構造もカソードに用いることができる。・・・ 【００３８】 本発明の発光デバイスは、正孔注入層に式ＩＶのポリマーを含有する。本ポリマーは、Ｈ．Ｃ．Ｓｔａｒｋ社から登録商標ＢＡＹＴＲＯＮにて市販されているポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）及びＡｉｒＰｒｏｄｕｃｔｓ社から市販されているチエノ［３，４ｂ］チオフェン（ＴＴ）モノマーに由来するポリマーなどの従来から用いられている材料の代わりに、或いはそれに加えて用いることができる。特に、本ポリマーをＰＥＤＯＴとブレンドして正孔注入層を形成することができる。」 キ 「【００６０】 図２は、ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）の存在下及び不在下でのリン光色素の三重項励起状態の減衰プロファイルを示す。リン光色素は、ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）に分散させた場合、絶縁性ポリスチレンマトリックスに対して、匹敵する三重項減衰プロファイル（等価な寿命）を有した。このデータは三重項エネルギー測定から得たデータと合致しており、色素［Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３］からホスト［ＰＳ又はビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）のいずれか］へのエネルギー移送がないことを示唆している。したがって、ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）は、リン光ＯＬＥＤにおいてＩｒ（ｍｐｐｙ）３用のホスト材料として適当である。 ク 「【００６１】 実施例７ ＯＬＥＤデバイス作製及び評価 予めインジウム錫オキサイド（ＩＴＯ）で被覆されたガラスを基板として用いた。ＵＶ／オゾン処理したＩＴＯ基板上にスピンコーティングによりポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）の層（約６５ｎｍ）を設層し、次いで空気中１８０℃で１時間ベークした。Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－Ｎ，Ｎ’－（ビス（３－メチルフェニル）－［１，１－ビフェニル］－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）及び２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾール（ＰＢＤ）をそれぞれ正孔注入材料及び電子注入材料として使用した。ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）：ＰＢＤ：ＴＰＤ：Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３（６１：２４：９：６）の混合溶液を、ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）の１．５ｗｔ％クロロベンゼン（ＣＢ）溶液１．２２０ｍＬ、ＰＢＤの３．０ｗｔ％ＣＢ溶液０．２４０ｍＬ、ＴＰＤの３．０ｗｔ％ＣＢ溶液０．０９０ｍＬ、及びＩｒ（ｍｐｐｙ）３の１ｗｔ％ＣＢ溶液０．１８ｍＬを混合することにより調製した。次に混合溶液をＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ上にスピンコートし、７０℃で１０分間ベークした。圧力２×１０Ｅ－６トルでの加熱蒸着によりＣｓＦ（４ｎｍ）／Ａｌ（１００ｎｍ）を設層することで、デバイスの作製を完了した。」 （８）甲１０の記載事項 甲１０には、以下の事項が記載されている。 「 ［図：0001405569000021.jpg］ FIG. 2.・・・(b) shows the absorption and emission spectrum of the materials.」 （参考訳：図２． （ｂ）は材料の吸収及び発光スペクトルを示す。） （８）甲１１の２の記載事項 甲１１の２には、以下の事項が記載されている。 ア 「Emission Spectrum (two host materials and synthetic materials mixed by the two materials」（タイトル部） （参考訳： 発光スペクトル（２つのホスト材料及び２つの材料を混合した合成材料）） イ 「 ［図：0001405569000022.jpg］ 」 ウ 「The PL spectrum of the synthetic material, mixed by PBD and Compound 3 at ratio of 61:24 , have an obvious red shift and broadening compared with the PL spectrum of the single component film of PBD and Compound 3. It shows an obvious spectral characteristic of exciplex.」 （参考訳： 合成材料（ＰＢＤと化合物３を６１：２４の比率で混合）のフォトルミネッセンススペクトルは、ＰＢＤ及び化合物３の単一成分膜と比べて赤方偏移とブロード化が顕著である。このことは、励起錯体の明白なスペクトル特性を示すものである。） ３ 無効理由１（甲１発明に基づく新規性及び進歩性の欠如）について （１）甲１に記載された発明 ア 甲１発明の認定 上記２（１）ア請求項１の記載によれば、甲１には、次の「ＯＬＥＤデバイス」の発明（以下「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。 「カソードと、アノードと、その両者の間に位置する発光層（ＬＥＬ）とを備えていて、その発光層が、リン光発光体を含むとともに、そのリン光発光体の三重項エネルギーよりも大きな三重項エネルギーをそれぞれが持つ少なくとも１種類の正孔輸送共同ホストおよび少なくとも１種類の電子輸送共同ホストを含んでおり、さらに、三重項エネルギーが２．５ｅＶ以上である正孔輸送材料を含むエキシトン阻止層を上記発光層のアノード側に隣接して備えるＯＬＥＤデバイス。」 イ 請求人の主張について 請求人は、甲１に記載された発明の認定について、甲１の請求項１、【００４１】、【００６３】～【００６４】の記載から、甲１には、正孔輸送共同ホストとして「4-(3-フェニル-9H-カルバゾル-9-イル)-N,N-ビス[4(3-フェニル-9H-カルバゾル-9-イル)フェニル]-ベンゼンアミン（以下、「甲１化合物Ａ」という。）」が挙げられており（【００４１】）、該化合物は本件発明１における「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」に相当し、電子輸送共同ホストとして「3-フェニル-4-(1-ナフチル)-5-フェニル-1,2,4-トリアゾール（以下、該化合物を「甲１化合物Ｂ」という。）」が挙げられており（【００６３】～【００６４】）、該化合物は本件発明１における「複素芳香族化合物」に相当するから、甲１には、 「 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み、 前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり、 前記第２の有機化合物は、複素芳香族化合物であり、 発光素子。」 の発明が記載されていると主張している（審判請求書９頁２７行～１２頁１５行、２３頁２行～２４頁７行）。 しかしながら、下記（２）イ（ア）に詳述するとおり、甲１に、上記２つの特定化合物（甲１化合物Ａ及び甲１化合物Ｂ）をともに発光層に含む組み合わせが、具体的に開示されているとすることはできない。 この点、請求人は、口頭審理陳述要領書において、 「甲第１号証の請求項１には、「発光層が、正孔輸送 発光層が、リン光発光体を含むとともに、そのリン光発光体の三重項エネルギーよりも大きな三重項エネルギーをそれぞれが持つ少なくとも１種類の正孔輸送共同ホストおよび少なくとも１種類の電子輸送共同ホストを含んでおり」とあるように、発光層が正孔輸送共同ホストおよび電子輸送共同ホストを含むことが開示されています。そして、甲第１号証の請求項１７には、正孔輸送共同ホストとして、「４－（３－フェニル－９Ｈ－カルバゾル－９－イル）－Ｎ，Ｎ－ビス［４（３－フェニル－９Ｈ－カルバゾル－９－イル）フェニル］－ベンゼンアミン」を選択しうることが特定されており、請求項３０には、電子輸送共同ホストとして「３－フェニル－４－（１－ナフチル）－５－フェニル－１，２，４－トリアゾール」が特定されています。したがって、両化合物を同時に発光層に含むことについて明記されているに等しい事項であることは明らかです。」 と主張している。 しかしながら、甲１の請求項１に、発光層が正孔輸送共同ホストおよび電子輸送共同ホストを含むことが開示され、請求項１を引用する請求項１７、及び、請求項１を引用する請求項３０に、それぞれ、甲１化合物Ａ及び甲１化合物Ｂが挙げられているところで、請求項１７に列挙される化合物も、請求項３０に記載の化合物も、他の請求項に挙げられた多数の候補化合物と同様、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストとして選択し得る候補化合物の一例にすぎず、また、それぞれの請求項は、請求項１を引用する形式で記載されているところ、請求項１７に記載の化合物と請求項３０に記載の化合物を特に組み合わせる必然性もない。したがって、上記甲１【００４１】、【００６３】～【００６４】の記載と変わるところはなく、これらの化合物の組み合わせが具体的に開示されていたと認める根拠とはなり得ない。 （２）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１発明を対比する。 甲１発明の「OLEDデバイス」は、上記２（１）イのとおり、甲１において「有機発光ダイオードデバイス」又は「有機エレクトロルミネッセンス（EL）デバイス」を意味するものであるから、本件発明１の「発光素子」に相当する。 甲１発明の「カソード」及び「アノード」は、本件発明１の「一対の電極」に相当することは当業者の技術常識に照らし明らかであるから、甲１発明が「カソードと、アノードと、その両者の間に位置する発光層とを備えて」いることは、本件発明１の「一対の電極間に、発光層を有し」ていることに相当する。 上記のとおり甲１発明の「OLEDデバイス」は「有機発光ダイオードデバイス」であって、その発光層が有機化合物からなることは当業者の技術常識に照らし明らかであるから、甲１発明の発光層が含む、「正孔輸送共同ホスト」、「電子輸送共同ホスト」、及び「リン光発光体」は、それぞれ本件発明１の「第１の有機化合物」、「第２の有機化合物」、及び「ゲスト材料」に相当し、甲１発明は、本件発明１の「前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み」との要件を満たす。 以上によると、本件発明１と甲１発明は、以下の点で一致し、また相違する。 ＜一致点＞ 「 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含む、 発光素子。」 ＜相違点１－１－１＞ 本件発明１においては、発光層中に含まれる、第１の有機化合物と第２の有機化合物とは、「励起錯体を形成する組み合わせ」であって、第１の有機化合物は「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」であり、第２の有機化合物は「複素芳香族化合物」であるのに対して、甲１発明においては、発光層中に第１の有機化合物と第２の有機化合物と含むものの、これらの有機化合物が具体的に特定されておらず、第１の有機化合物と第２の有機化合物の組み合わせが「励起錯体を形成する組み合わせ」であるのか否かも不明である点。 ＜相違点１－１－２＞ 本件発明１においては、「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」のに対し、甲１発明においては、そもそも第１の有機化合物と第２の有機化合物の組み合わせにより「励起錯体」が形成されているか否かが不明であるところ、励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルとの関係についても不明である点。 イ 判断 (ア) 相違点１－１－１について ａ 当合議体の判断 (ａ) 上記１（４）で検討したとおり、本件発明は、高い外部量子効率（発光効率）を得ることを目的として、励起錯体の形成が好ましくないという従来の技術常識に反し、発光素子を形成する発光層の、第１の有機化合物及び第２の有機化合物として、特定のカルバゾール化合物と複素芳香族化合物の組み合わせであって、励起錯体を形成する組み合わせを選択し、当該励起錯体の発光スペクトルが、ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有するものとした点に、技術的意義を有するものである。 (ｂ) 甲１には、発光層が含む「正孔輸送共同ホスト」として、「甲１化合物Ａ（上記２（１）オの【００４１】参照。）が、「電子輸送共同ホスト」として、甲１化合物Ｂ（上記１（１）カの【００６３】。）が、それぞれ記載されている。 そして、甲１化合物Ａ及び甲１化合物Ｂが、それぞれ、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」及び「複素芳香族化合物」であることは、その構造式から明らかである。 しかしながら、甲１には、あくまで、甲１化合物Ａ及び甲１化合物Ｂについて、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストとして、それぞれ多数列挙される候補化合物の一例として示されるにとどまり、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂとを発光層の材料として組み合わせた具体例の記載はなく、これらの化合物の組み合わせを示唆する記載もない。 すなわち、正孔輸送共同ホストとして使用される化合物は、【００２１】～【００４６】に例示されており、一般式で包括的に表される化合物も含まれる、きわめて多数の候補化合物の中の一例として、【００４１】に甲１化合物Ａが記載されている。また、電子輸送共同ホストとして使用される化合物は、【００４７】～【００６６】に例示されており、一般式で包括的に表される化合物も含まれる、きわめて多数の候補化合物の中の一例として、【００６３】に甲１化合物Ｂが記載されている。 そして、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストの材料の選択については、上記１（１）カ【００２１】及びキ【００４７】に、それぞれの三重項エネルギーが使用するリン光発光体の三重項エネルギーよりも大きくなっていさえすれば任意の化合物が可能であることが記載されているにとどまり、他に、正孔輸送共同ホストと電子輸送共同ホストの材料の組み合わせの指針となるような記載はない。 また、甲１の実施例においては、上記２（１）クに示したとおり、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストの材料の組み合わせとして、甲１化合物Ａ及び甲１化合物Ｂとは異なる化合物の組み合わせが、記載されているのみである。 以上によれば、甲１において、甲１化合物Ａ及び甲１化合物Ｂは、それぞれ、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストとして列挙された、きわめて多数の候補化合物の一例であり、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂとを発光層の材料として組み合わせることについては、記載も示唆もされていない。 してみると、甲１の記載から、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂとを発光層に含むＯＬＥＤデバイスを具体的な技術的思想として抽出することはできず、引用発明として、その組み合わせを含むものが記載されていたと認定することはできない。 さらに、甲１には、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストの材料の選択について、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストが励起錯体を形成する組み合わせとする技術思想は開示されておらず、また、その発光の作用機序において、励起錯体を利用することについて何ら記載も示唆もされていない。 (ｃ) 以上によれば、甲１に、発光層における共同ホストとして、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂとの組み合わせであって、励起錯体を形成する組み合わせであるものが記載されていたとはいえない。 したがって、相違点１－１－１は実質的な相違点である。 (ｄ) そして、甲１発明において、正孔輸送共同ホストの候補化合物として多数列挙された中から甲１化合物Ａを選択し、電子輸送共同ホストの候補化合物として多数列挙された中から甲１化合物Ｂを選択し、励起錯体を形成する組み合わせとすることが動機付けられる理由はないから、相違点１－１－１が容易に想到できたとはいえない。 ｂ 請求人の主張について 請求人は、甲１に記載された発明として、発光層の材料に、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂとを含んだものが記載されているとしたうえで、かかる組み合わせについて、甲３には、有機ＥＬデバイスに関し、正電荷を輸送するための有機材料及び負電荷を輸送するための材料との間で、励起錯体を形成できるように選択しなければならないと記載されており（[0028]）、具体的な実施例２に、正電荷を輸送するための有機材料として4,4',4''-トリ（カルバゾイル-9-イル）-トリフェニルアミン（TCTA）の層（[0053]）、負電荷を輸送するための材料として3-(4-ジフェニルイル)-4-フェニル-5-ter-ブチルフェニル-1,2,4-トリアゾール（PBD）の層（[0050]）が挙げられていることから、甲３に、３級の芳香族アミン化合物に該当するカルバゾール化合物とトリアゾール化合物とが、励起錯体を形成するという技術的な事実が記載されていることから、甲１には、第１の有機化合物と第２の有機化合物とが、励起錯体を形成していたという事実も記載されていたといえる旨主張している（審判請求書２４頁２３行～２５頁１３行）。 しかしながら、上記のとおり、甲１には、発光層の材料として、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂとの具体的な組み合わせについては記載されていないばかりか、励起錯体の形成につき記載も示唆もないのであるから、甲３を参酌するまでもなく、上記主張はその前提を欠き、採用できないものである。加えて、甲３の実施例２における上記ＴＣＴＡとＰＢＤの組み合わせは、いずれも甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂとは別異の組み合わせであるから、たとえ甲３の実施例において、励起錯体を形成するという技術的な事実が認められたとしても、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂが励起錯体を形成しているとは直ちには認められない。 また、甲３に、「励起錯体を形成できるように選択しなければならない」と記載されているにしても、甲１には、そもそも励起錯体を形成しようとする技術的思想が示されていないのであるから、甲１に列記される化合物の中から、励起錯体を形成できるような組み合わせを選択することは、当業者にとり動機づけられるものではない。また、上記２（３）に摘記した[0001]、[0002]、[0027]等の記載から明らかなとおり、甲３に記載された技術事項は、励起錯体の放射に基づく有機エレクトロルミネセンスデバイスであって、実質的に完全に分離されている正電荷を輸送する有機材料層と負電荷を輸送する有機材料層とを含むものであるから、甲１発明と甲３記載の技術的事項とは、有機エレクトロルミネセンスデバイスである点で共通するものの、その発光機構及び構造は異なるものである。したがって、甲１発明において発光層の材料変更を試みる当業者が、甲３を参考にすることはない。 したがって、請求人の主張は採用できない。 (イ) 相違点１－１－２について ａ 当合議体の判断 甲１には、甲１発明の発光層を構成する正孔輸送共同ホスト、電子輸送共同ホスト、及びリン光発光体の各材料について、その発光スペクトル又は吸収スペクトルに関する記載は、何らされていない。 そして、上記（ア）ａ及びｂのとおり、甲１発明は、相違点１－１－１に係る本件発明１の「前記第１の有機化合物と前記第２の有機化合物とは、励起錯体を形成する組み合わせであり」との発明特定事項に相当する構成をそもそも有していないのであるから、相違点１－１－２に係る本件発明１の「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」との発明特定事項について、その前提となる「励起錯体の発光スペクトル」を有するものではない。 したがって、相違点１－１－２は実質的な相違点である。 また、甲１発明における正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストが励起錯体を形成する組み合わせでなく、「励起錯体の発光スペクトル」を有しない以上、相違点１－１－２に係る本件発明１の「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」ものとする動機付けはない。したがって、甲１発明において、相違点１－１－２に係る本件発明１の構成を備えるものとすることが、当業者が容易になし得たことであるとはいえない。 そして、本件発明は、上記相違点１－１－１及び相違点１－１－２に係る構成を備えることにより、上記１（２）のとおり、従来技術に比し発光効率に優れるという格別な効果を奏するものである。 ｂ 請求人の主張について (ａ) 甲５に基づく新規性欠如の主張 請求人は、甲５に、有機電界発光素子に関し、相互作用体を経由して、発光性ドーパントへのエネルギー移動が生じることが記載されている（【００２７】）ことから、「励起錯体が、吸収したエネルギーを燐光性化合物に供給し、燐光性化合物はその供給されたエネルギーを利用してリン光を放射することは周知技術といえる。したがって、励起錯体の発光（またはそれに相当するエネルギー）を燐光性化合物が吸収する必要があるので、励起錯体の発光スペクトルが、燐光性化合物の吸収スペクトルの吸収帯と重なるのも当然の事実といえる」と主張している（審判請求書２５頁１４～２０行）。 しかしながら、当該主張は、甲１に、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂの組み合わせが記載されていることを前提としたものであり、当該前提を認めることができないことは上記（ア）で述べたとおりである。 また、甲１において、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストが励起錯体を形成することは記載も示唆もされていないのであるから、甲１の記載に接した当業者が、甲１発明の具体化等に際し、甲５の記載事項あるいは励起錯体に関するなんらかの周知技術を参照する動機付けはない。 (ｂ) 甲３及び甲４に基づく新規性欠如の主張 請求人は、甲３の図３に、励起錯体の発光スペクトルが示され、甲４の図４に、本件特許や甲１において燐光性化合物として用いられるＩｒ（ｐｐｙ）３の吸収スペクトルが示されていることから、甲１発明においては、励起錯体の発光スペクトルは、ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有するといえる旨主張している（審判請求書２６頁７～１５行）。 しかしながら、当該主張は、甲１に、甲１化合物Ａと甲１化合物Ｂの組み合わせが記載されていることを前提としたものであり、当該主張を採用し得ないことは上記(ア)で述べたとおりである。 (ｃ) 甲６～甲８に基づく容易想到性（設計事項）の主張 請求人は、甲６～甲８に基づけば、励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルの重なりを有する励起錯体は周知技術といえるから、甲１に記載の技術において、エネルギー移動の効率を考慮して、励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルの重なりを有する励起錯体を用いることは設計事項にすぎないといえると主張している（審判請求書２６頁１６～２７行）。 ここで、上記２（５）及び（６）に摘記した事項をみると、甲７及び甲８のいずれも、励起錯体からの発光については、ゲスト材料からの主要な発光とは異なる（すなわち、競合する）発光遷移として言及されており、ホストマトリックスの励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルの重なりを有するものとすることにより、励起錯体からゲスト材料へのエネルギー移動を行わせ、高い発光効率を得ることを開示するものではない。したがって、甲７及び甲８に、甲１発明において、エネルギー移動の効率を考慮して、励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルの重なりを有する励起錯体を用いることを動機付けるものとはいえない。 一方、上記２（４）に摘記した事項によれば、甲６には、ＨＴＭ（正孔輸送材料）とＥＴＭ（電子輸送材料）の組み合わせによって、ドーパントの発光量が増加することは、励起発光とＣ６（色素化合物）の吸収の重なり積分で説明できることが記載されており、励起錯体を介したエネルギー伝達システムの可能性が示されている。 しかしながら、上記（ア）ａのとおり、甲１には、励起錯体を形成する組み合わせについて記載も示唆もされておらず、甲１発明において励起錯体を形成できる組み合わせを選択する動機付けも存在しないから、甲６に記載された技術事項を踏まえても、甲１に記載の技術において、励起錯体を念頭においたエネルギー移動や発光の効率を考慮するはずもない。そして、上記１（２）のとおり、本件発明は、相違点１－１－１及び相違点１－１－２に係る構成を採用することによって、従来技術に比し発光効率に優れるという格別な効果が奏されるものである。 したがって、甲１に記載の技術において、エネルギー移動の効率を考慮して、励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルの重なりを有する励起錯体を用いることが設計事項にすぎないなどとはいえない。 (ウ) まとめ 上記（ア）、（イ）のとおり、相違点１－１－１及び相違点１－１－２は実質的な相違点であって、甲１発明は、上記相違点に係る本件発明１の発明特定事項を備えていない。 したがって、本件発明１は、甲１発明でないから、甲１に記載された発明であるということはできない。 また、甲１発明において、相違点１－１－１及び相違点１－１－２に係る本件発明１の特定事項を備えたものとすることは、当業者にとって容易に想到し得たことではない。 したがって、本件発明１は、甲１に記載された発明及び甲３に記載された技術事項に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということはできない。 （３）本件発明２について ア 対比 本件発明２と甲１発明とを対比する。 上記第３のとおり、本件発明２は、本件発明１の「前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり」との発明特定事項を、「前記第１の有機化合物は、２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物であり」との発明特定事項で置き換えた点以外は、本件発明１と同一である。 したがって、上記（２）アを踏まえると、本件発明２と甲１発明は、次の点で一致し、次の点で相違する。 ＜一致点＞ 「 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含む、 発光素子。」 ＜相違点１―２－１＞ 本件発明２においては、発光層中に含まれる、第１の有機化合物と第２の有機化合物とは、「励起錯体を形成する組み合わせ」であって、第１の有機化合物は「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」であり、第２の有機化合物は「複素芳香族化合物」であるのに対して、甲１発明においては、発光層中に第１の有機化合物と第２の有機化合物と含むものの、これらの有機化合物が具体的に特定されておらず、また、「励起錯体を形成する組み合わせ」であるのか否かも不明である点。 ＜相違点１―２－２＞ 本件発明２では、「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」のに対し、甲１発明ではそもそも「励起錯体」が形成されているか不明であり、それに伴って励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルとの関係についても不明である点。 イ 判断 (ア) 相違点１－２－１について ａ 当合議体の判断 (ａ) 上記１（４）で検討したとおり、本件発明は、高い外部量子効率（発光効率）を得ることを目的として、励起錯体の形成が好ましくないという従来の技術常識に反し、発光素子を形成する発光層の、第１の有機化合物及び第２の有機化合物として、特定のカルバゾール化合物と複素芳香族化合物の組み合わせであって、励起錯体を形成する組み合わせを選択し、当該励起錯体の発光スペクトルが、ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有するものとした点に、技術的意義を有するものである。 (ｂ) 甲１には、「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」と「複素芳香族化合物」という特定の２つの有機化合物を選択することや、励起錯体を形成する組み合わせとすることは、記載も示唆もされておらず、動機付けもないから、相違点１－２－１は実質的な相違点であり、当業者が容易に想到し得るものともいえない。 (ｃ) 甲３には、上記２（３）[0020]、[0028]に摘記したように、有機ＥＬデバイスとして、正電荷を輸送するための有機材料と負電荷を輸送するための有機材料とが結合して、励起錯体を形成するものが記載されており、負電荷を輸送するための有機材料と正電荷を輸送するための有機材料は、それらの間で励起錯体またはエレクトロプレックスを形成できるように選択しなければならないことが開示されている。 しかしながら、甲１には、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストの材料の選択について、正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストが励起錯体を形成する組み合わせとする技術思想は開示されておらず、また、その発光の作用機序において、励起錯体を利用することについて何ら記載も示唆もされていない。また、甲１発明は、甲１は正孔輸送共同ホストと電子輸送共同ホストとを混合して共同ホストとして用いるのに対して、甲３に記載された有機ＥＬデバイスは、[0020]に記載されているように、正電荷を輸送するための有機材料の層と負電荷を輸送するための有機材料の層とは、「実質的に完全に分離されている」ものであり、両者の発光層に係る構造は異なるものである。 してみれば、甲１発明における正孔輸送共同ホスト及び電子輸送共同ホストの材料を選択するに際して、励起錯体に基づく有機ＥＬデバイスに関する甲３に記載された技術事項を適用しようとする動機付けは見いだせない。 (ｄ) また、甲２には、上記２（２）に摘記したように、請求項１、４～６に、一対の電極間に発光層を含む少なくとも一層の有機化合物層を有する有機電界発光素子において、一般式（２）で表される化合物を発光層に含有し、前記発光層が、少なくとも一種の燐光発光材料を含有すること、前記発光層が、さらに少なくとも一種の電子輸送性材料を含有することが記載されており、一般式（２）で表される化合物の一例として、【００４０】に、例示化合物（１－１）が記載され、実施例３には、当該例示化合物（１－１）と、複素芳香族化合物である化合物Ｂとの組み合わせを採用したところ、緑色の発光が得られ、駆動耐久性が向上したことが示されている。 しかしながら、甲１と甲２とが有機ＥＬデバイスとして共通の技術分野に属するものであるからといって、甲１には、正孔輸送共同ホストに適した材料として、上記２（１）アに示した【００２１】～【００４５】に多くの材料が開示されているにもかかわらず、ここに記載されていない甲２化合物をわざわざ用いる動機づけは見いだせない。 さらに、甲２には、上記組み合わせにより、励起錯体が形成することは記載も示唆もされていないことから、たとえ、甲１発明において、駆動耐久性を向上させるべく甲２に示される組み合わせを採用したところで、励起錯体を形成するかどうかは不明であって、したがって、相違点１－２－１の構成に至ることはない。 (ｅ) 以上によれば、甲１発明において、甲２及び甲３に記載の技術的事項を適用して、相違点１－２－１に係る本件発明２の構成を有するものとすることは、当業者が容易になし得たものではない。 ｂ 請求人の主張について (ａ) 請求人は、甲１発明においては、正孔輸送共同ホストとして甲１化合物Ａ、電子輸送共同ホストとして甲１化合物Ｂが挙げられており、一方、甲３は、有機ＥＬデバイスに関し、正電荷を輸送するための有機材料及び負電荷を輸送するための材料について、それらの間で励起錯体を形成できるように選択しなければならないことが記載されているから、甲３には、有機ＥＬデバイスに関し、励起錯体を形成するために正電荷を輸送するための有機材料及び負電荷を輸送するための材料を選択する動機付けが記載されており、よって、当該相違点に関し、第１の有機化合物と第２の有機化合物とが、励起錯体を形成する組み合わせとすることは当業者が容易に想到し得たものである、と主張する（審判請求書３２頁９～２０行）。 しかしながら、上記のとおり、甲１には、発光効率を向上させるべく、ホスト化合物を励起錯体を形成する組み合わせとする点について、何ら記載されていないのであるから、甲３に、甲１発明とは構造を異にする発光層において、励起錯体を形成することが記載されているからといって、甲１発明において正孔輸送共同ホストと電子輸送共同ホストとが励起錯体を形成する組み合わせとすることが動機付けられるということはできない。また、甲３に記載された技術事項は、励起錯体の放射に基づく有機エレクトロルミネセンスデバイスであって、実質的に完全に分離されている正電荷を輸送する有機材料層と負電荷を輸送する有機材料層とを含むものであるから、甲１発明と甲３記載の技術的事項とは、有機エレクトロルミネセンスデバイスである点で共通するものの、その発光機構及び構造は異なるものである。したがって、甲１発明において発光層の材料変更を試みる当業者が、甲３を参考にするとはいえない。 (ｂ) また、請求人は、甲２は、有機ＥＬデバイスに関し、ホスト材料として一般式（２）で表される化合物が記載されており、具体的には【００４０】に式（１－１）で表される化合物が挙げられており、該化合物は、本件発明２における「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」に相当するところ、甲２発明は高発光効率であり、かつ駆動耐久性が良好な有機電界発光素子を提供することを目的とするものであるから、甲１発明の正孔輸送共同ホストのカルバゾール化合物として、効率を改善し、駆動電圧を低下する目的で、甲２に記載の一般式（２）で表される化合物を用いることは、当業者が容易に想到し得たものである旨主張する（審判請求書３２頁下から４行～３３頁１２行）。 しかしながら、本件発明２は、ホスト材料として、励起錯体を形成する組み合わせとすることにより、発光効率を向上させる点に技術的意義を有するものであるところ、甲１にも、甲２にも係る技術的思想は示されていない。とりわけ、甲２には、確かに、その実施例３に、本件発明の第１有機化合物に構造上該当する、例示化合物（１－１）と、複素芳香族化合物であって、本件発明の第２有機化合物に構造上該当する化合物Ｂとの組み合わせを採用したところ、緑色の発光が得られ、駆動耐久性が向上したことが示されているものの、これらの組み合わせが励起錯体を形成する点について何ら記載されていないし、確認もされていない。 そうすると、甲１発明において、駆動耐久性を向上させるべく甲２に示される組み合わせを採用したところで、励起錯体を形成するかどうかは不明であって、したがって、相違点１－２－１の構成に至ることはない。したがって、請求人の主張は採用できない。 (イ) 相違点１－２－２について 本相違点は、上記（２）アに示した本件発明１における相違点１－１－２と同じ相違点であり、これに対する判断も、上記（２）イ（イ）に説示したとおりであって、本相違点は、実質的な相違点であって、当業者にとって容易に想到し得たものではない。 (ウ) まとめ 上記（ア）、（イ）のとおり、相違点１－２－１及び相違点１－２－２は実質的な相違点であって、甲１発明において、相違点１－２－１及び相違点１－２－２に係る本件発明２の特定事項を備えたものとすることは、当業者にとって容易に想到し得たことではない。 したがって、本件発明１は、甲１に記載された発明及び甲２、甲３に記載された技術事項に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということはできない。 （４）本件発明４～７について 上記第３のとおり、本件発明４～７は、本件発明１又は２のすべての特定事項を有し、さらに限定を付加したものである。 そして、上記（２）のとおり、本件発明１は、甲１発明ではないのであるから、本件発明４～７も、甲１発明であるとすることはできない。 また、上記（２）及び（３）のとおり、本件発明１、２は、甲１に記載された発明及び甲２、甲３に記載された技術事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではないのであるから、本件発明４～７も、甲１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということはできない。 （５）無効理由１についての小括 前記（１）～（４）から、本件発明１、２、４～７のいずれについても、新規性又は進歩性が欠如するということはできない。 したがって、請求人の主張する無効理由１は理由がなく、本件発明１、２、４～７に係る特許は、いずれも特許法第１２３条第１項第２号の規定により無効とすべきものということはできない。 ４ 無効理由２（甲２発明に基づく進歩性の欠如）について （１）甲２に記載された発明 上記１（２）の請求項１、４～６、並びに実施例３（【０１１１】、【０１０２】）に基づくと、甲２には、請求項に記載された発明の実施例として、次の「有機電界発光素子」の発明（以下「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。 「 一対の電極間に発光層を含む少なくとも一層の有機化合物層を有する有機電界発光素子において、該有機化合物層の少なくとも一層が、下記一般式（１）及び一般式（２）で表される化合物の少なくとも一種を含有することを特徴とする有機電界発光素子であって、 前記一般式（１）及び一般式（２）で表される化合物の少なくとも一種を含有する層が、発光層であり、 前記発光層が、少なくとも一種の燐光発光材料を含有し、 前記発光層が、さらに少なくとも一種の電子輸送性材料を含有する、有機電界発光素子であり、 洗浄したＩＴＯ基板を蒸着装置に入れ、銅フタロシアニンを５ｎｍ蒸着し、この上に、ＮＰＤ（Ｎ，Ｎ’－ジ－α－ナフチル－Ｎ，Ｎ’－ジフェニル）－ベンジジン）を４０ｎｍ蒸着し、この上に、Ｉｒ（ｐｐｙ）3と下記化合物αとを６：９４の比率（質量比）で３０ｎｍ蒸着し、この上に、ＢＡｌｑを６ｎｍ蒸着し、この上に、Ａｌｑ（トリス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム錯体）を２０ｎｍ蒸着し、この上に、フッ化リチウムを３ｎｍ蒸着した後、アルミニウム６０ｎｍを蒸着し、得られた有機電界発光素子。 化合物α：以下の例示化合物（１－１）と化合物Ｂとを３：１で用いたもの。 例示化合物（１－１） ［図：0001405569000023.jpg］ 化合物Ｂ ［図：0001405569000024.jpg］ 」 （２）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲２発明とを対比する。 甲２発明において、「ＩＴＯ基板」と「アルミニウム」は「一対の電極」を構成するものであることは当業者の技術常識に照らし明らかであるから、甲２発明の「ＩＴＯ基板」と「アルミニウム」とは、本件発明１の「一対の電極」に相当する。 甲２発明において、「Ｉｒ（ｐｐｙ）3と下記化合物αとを６：９４の比率（質量比）で３０ｎｍ蒸着し」た層は「発光層」であって、「Ｉｒ（ｐｐｙ）3」は「燐光発光材料」であるから、甲２発明の「Ｉｒ（ｐｐｙ）3」、「化合物α」中の「例示化合物（１－１）」、及び「化合物α」中の「化合物Ｂ」は、それぞれ、本件発明１の「発光層」が含む、「ゲスト材料」、「第１の有機化合物」、及び「第２の有機化合物」に相当することは当業者の技術常識に照らし明らかである。 また、甲２発明の「化合物α」中の「例示化合物（１－１）」及び「化合物Ｂ」は、それぞれその化学式から、本件発明１の「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」及び「複素芳香族化合物」に相当することが明らかである。 してみると、本件発明１と甲２発明とは、次の点で一致し、次の点で相違する。 ＜一致点＞ 「 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み、 前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり、 前記第２の有機化合物は、複素芳香族化合物である、 発光素子。」 ＜相違点２－１－１＞ 本件発明１では、「前記第１の有機化合物及び前記第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせ」であるのに対し、甲２発明では、第１の有機化合物及び第２の有機化合物は存在しているものの、両者が「励起錯体」を形成する組合せであるかが不明である点。 ＜相違点２－１－２＞ 本件発明１では、「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」のに対し、甲２発明ではそもそも「励起錯体」が形成されているか不明であり、励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルとが重なりを有するかも不明である点。 イ 判断 (ア) 相違点２－１－１について ａ 当合議体の判断 本件発明における「励起錯体」とは、上記１（１）で検討したとおり、励起状態における異種分子間の相互作用によって形成されるものであり、第１の有機化合物と第２の有機化合物が励起錯体を形成する組み合わせである場合、この２つの有機化合物により形成された励起錯体の発光波長は、第１の有機化合物と第２の有機化合物のそれぞれの発光波長に比べて長波長となり、また、励起錯体は励起状態でのみ存在するため、エネルギーを吸収できる基底状態が存在しないという特徴を有するものである。 ここで、甲２に「励起錯体」に係る記載ないし示唆があるかについてみると、上記アのとおり、甲２発明は、発光素子として、発光層が第１の有機化合物に相当する化合物と第２の有機化合物に相当する化合物と燐光発光材料（ゲスト材料）とを含むものである点で本件発明１と一致するものであるが、甲２には、上記第１の有機化合物に相当する化合物と第２の有機化合物に相当する化合物とが、励起錯体を形成する組み合わせであることについての記載はなく、甲２の記載全体をみても、励起錯体に関する開示も示唆も見いだせない。 そして、一般に、化学の分野においては、化学式の構造のみからその効果を予測することは困難であるから、特定の化合物の組み合わせが、所期の作用・効果を奏するかどうかは、実際に製造・試験して確認することが要される。であるにもかかわらず、甲２には、実施例３に、「例示化合物（１－１）」及び「化合物Ｂ」の組み合わせが記載され、それぞれその化学式から、本件発明１の「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」及び「複素芳香族化合物」に相当することは明らかであるものの、当該組み合わせが、「励起錯体を形成」したか否かについては、何ら確認されていない。しかも、相違点２－１－１に係る「励起錯体」というためには、上記のとおり、エネルギーを吸収する基底状態が存在しない、すなわち、基底状態の吸収が存在せず、かつ、励起状態において、第１の有機化合物と第２の有機化合物のそれぞれの発光波長に比べて、励起錯体の発光波長は長波長となることを確認することが必要となるところ、甲２の実施例３には、Ｉｒ（ｐｐｙ）３に由来する緑色の発光が得られたことが記載されるのみであって、これが「例示化合物（１－１）」及び「化合物Ｂ」のピークより長波長の、励起錯体に帰属するピークは確認されていない。 したがって、相違点２－１－１は実質的な相違点である。 そして、実施例として記載された甲２発明において、甲２に開示された技術事項の範囲内でその具体的材料を変更することは想定されるとしても、甲２には、その材料選択において、励起錯体を形成する組み合わせを選択する動機付けが存在しない。 甲３には、確かに、励起錯体についての記載はあるものの、上記２（３）に摘記した[0001]、[0002]、[0027]等の記載から明らかなとおり、甲３に記載された技術事項は、励起錯体の放射に基づく有機エレクトロルミネセンスデバイスであって、実質的に完全に分離されている正電荷を輸送する有機材料層と負電荷を輸送する有機材料層とを含み、これら別々の層に存在する２つの有機材料が、層の界面において結合し励起錯体を形成することで、励起錯体に基づく電磁放射をするものである。 一方、甲２発明は、２つの有機材料が別々の層に含まれるものではなく、燐光発光材料とともに同じ層（発光層）に含まれるものであって、さらに、確認された発光は燐光発光材料に由来するものである。 そうすると、甲２発明と、甲３記載の技術的事項とは、有機エレクトロルミネセンスデバイスである点で共通するものの、その発光機構及び構造は異なるものである。 したがって、甲２発明において発光層の材料変更を試みる当業者が、甲３を参考にすることはない。 よって、甲２発明において、甲３に記載の技術的事項を適用し、相違点２－１－１に係る本件発明１の「前記第１の有機化合物及び前記第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせであり」との構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものではない。 ｂ 請求人の主張について 請求人は、甲３に基づく容易想到性について、平成５年３月３日提出の上申書（３頁５～２５行）において、以下のとおり主張している。 「 甲第２号証の背景技術【０００２】には、 「発光効率を改良する手段として、ホスト材料にカルバゾール誘導体を用いる発光素子が報告されているが（例えば、特許文献１参照。）、発光効率、耐久性の点でさらなる改良が望まれている」と記載され、発光効率の改良のために、ホスト材料がキーとなっていることが示されています。そして、上記の【００８１】には、「正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能」という記載があるように、正電荷と負電荷の再結合の際にエネルギーの授受が行われ、これが発光効率に大きな影響を与えるため、このエネルギー授受に着目し、ホスト材料の組み合わせが重要であることは、当業者は容易に想到するでしょう。 そのような中、甲第３号証の【００２８】には、 「負電荷を輸送するための有機材料と正電荷を輸送するための有機材料の選択は、慎重におこなわなければならないことが明らかである。特に、正電荷５を輸送するための有機材料および負電荷７６を輸送するための材料は、それらの間で励起錯体またはエレクトロプレックスを形成できるように選択しなければならない。」 の記載がありますので、それを参酌すれば、甲第２号証において甲第３号証を参照して、甲２号証に開示された発光層中の２つの有機化合物が励起錯体を形成する組み合わせであることを容易に想到することができます。」 しかしながら、たとえ、有機ＥＬデバイスにおける発光効率の改善という課題において共通するとしても、上記のとおり、励起錯体に関する開示がない甲２に記載された発明において、発光機構及び構造が異なる甲３から、負電荷を輸送するための有機材料と正電荷を輸送するための有機材料の選択に関する技術事項を参酌し、励起錯体を形成する組み合わせを適用する動機付けはない。 したがって、請求人の主張は採用し得ないものである。 (イ) 相違点２－１－２について ａ 当合議体の判断 上記(ア)のとおり、甲２発明は、その発光において励起錯体を用いるものではなく、相違点２－１－１に係る本件発明１の「前記第１の有機化合物と前記第２の有機化合物とは、励起錯体を形成する組み合わせであり」との構成とすることは当業者が容易に想到し得たものではない。 したがって、甲２発明は、相違点２－１－２に係る本件発明１の「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」との構成について、その前提となる励起錯体の発光スペクトルを有するものではなく、該前提を有することが容易に想到し得たものではないから、相違点２－１－２に係る構成についても、当業者が容易に想到し得たこととはいえない。 ｂ 請求人の主張について 請求人は、励起錯体が、吸収したエネルギーを燐光性化合物に供給し、燐光性化合物はその供給されたエネルギーを利用してリン光を放射することは周知技術と言えるから、励起錯体の発光を燐光性化合物が吸収する必要があるので、励起錯体の発光スペクトルが、燐光性化合物の吸収スペクトルの吸収帯と重なるように設計することも当然といえるか、励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルの重なりを有する励起錯体を用いることは設計事項にすぎないと言える、と主張する（審判請求書２８頁１７－２３行）。 しかしながら、上記のとおり、甲２発明は、励起錯体が関与する発光機構を前提とするものではなく、該前提を有することが容易に想到し得たものでもないから、甲２発明において、相違点２－１－２に係る本件発明１の「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」との構成とすることが、当業者が容易に想到し得たこととはいえない。 (ウ) 相違点の検討のまとめ 上記(ア)及び(イ)の検討によれば、本件発明１は、甲２発明及び甲３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではない。 （３）本件発明２について ア 対比 本件発明２と甲２発明とを対比する。 上記第３のとおり、本件発明２は、本件発明１の「前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり」との特定事項を、「前記第１の有機化合物は、２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物であり」との特定事項で置き換えた点以外は、本件発明１と同一である。 そして、甲２発明の「化合物α」中の「【化５】（１－１）」は、本件発明２の「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」にも相当する。 したがって、上記（２）アを踏まえると、本件発明２と甲２発明は、次の点で一致し、次の点で相違する。 ＜一致点＞ 「 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み、 前記第１の有機化合物は、２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物であり、 前記第２の有機化合物は、複素芳香族化合物である、 発光素子。」 ＜相違点２－２－１＞ 本件発明１では、「前記第１の有機化合物及び前記第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせ」であるのに対し、甲２発明では、第１の有機化合物及び第２の有機化合物は存在しているものの、両者が「励起錯体」を形成する組合せであるとは特定されていない点。 ＜相違点２－２－２＞ 本件発明１では、「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」のに対し、甲２発明ではそもそも「励起錯体」が形成されているか不明であり、それに伴って励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルとの関係についても不明である点。 イ 判断 上記アの相違点２－２－１及び相違点２－２－２は、上記（２）で検討した本件発明１と甲２発明との相違点と同じものである。 してみると、上記（２）イに示した判断が同様に該当するから、本件発明２は、甲２に記載された発明及び甲３に記載された技術事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。 （４）本件発明３～７について 上記第３のとおり、本件発明３～７は、本件発明１又は２のすべての特定事項を有し、さらに限定を付加したものである。 そして、上記（２）及び（３）のとおり、本件発明１、２は、甲２に記載された発明及び甲３に記載された技術事項に基づいて当業者が容易に発明できたものではないのであるから、本件発明３～７も、甲２に記載された発明及び甲３に記載された技術事項に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということはできない。 （５）無効理由２についての小括 前記（１）～（４）から、本件発明１～７のいずれについても、進歩性が欠如するということはできない。 したがって、請求人の主張する無効理由２は理由がなく、本件発明１～７に係る特許は、いずれも特許法第１２３条第１項第２号の規定により無効とすべきものということはできない。 ５ 無効理由３（甲９発明に基づく新規性及び進歩性の欠如）について （１）甲９に記載された発明 上記１（４）で摘記した甲９には、請求項２１に係る発明の実施例としての実施例７の「ＯＬＥＤデバイス」に係る発明が記載されているところ、【００３２】の記載を踏まえれば、実施例７のＯＬＥＤデバイスは、アノード層、対応するカソード層及びこれらのアノードとカソード間に配置された有機エレクトロルミネセント（ＥＬ）層が含まれるものであり、【００３６】及び【００３７】の記載によれば、「インジウム錫オキサイド（ＩＴＯ）基板」及び「ＣｓＦ（４ｎｍ）／Ａｌ（１００ｎｍ）を設層」したものは、それぞれ、アノード及びカソードであるといえる。 また、【００３８】の記載を踏まえると、実施例７の「ＩＴＯ基板上にスピンコーティングによりポリ（３、４－エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）の層（約６５ｎｍ）を設層し」た層は、「正孔注入層」であるといえる。 また、【００３４】、【００６０】の記載に基づくと、実施例７における、「ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）：ＰＢＤ：ＴＰＤ：Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３（６１：２４：９：６）の混合溶液」を、「ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ上にスピンコートし、７０℃で１０分間ベークした」得られたものは、「有機エレクトロルミネセント（ＥＬ）層」であって、「Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３」が「リン光色素（ゲスト色素）」であり、「ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）」が「ホスト材料」であるといえる。 してみると、甲９には、次の「ＯＬＥＤデバイス」の発明（以下「甲９発明」という。）が記載されていると認められる。 「 アノードとしてのＩＴＯ基板上に、正孔注入層としてのポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）の層（約６５ｎｍ）を設層し、 その上に、ホスト材料としてのビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）：２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾール（ＰＢＤ）：Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－Ｎ，Ｎ’－（ビス（３－メチルフェニル）－［１，１－ビフェニル］－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）：リン光色素（ゲスト色素）としてのＩｒ（ｍｐｐｙ）３（６１：２４：９：６）の混合溶液をスピンコートし、ベークして、有機エレクトロルミネセント（ＥＬ）層を設層し、 その上に、カソードとしてのＣｓＦ（４ｎｍ）／Ａｌ（１００ｎｍ）を設層して、作製した、 ＯＬＥＤデバイス。」 （２）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲９発明とを対比する。 甲９発明の「ＯＬＥＤデバイス」は、本件発明１の「発光素子」に相当する。 甲９発明の「有機エレクトロルミネセント（ＥＬ）層」は、本件発明１の「発光層」に相当する。 甲９発明の「アノードとしてのＩＴＯ基板」と「カソードとしてのＣｓＦ（４ｎｍ）／Ａｌ（１００ｎｍ）」は、本件発明１の「一対の電極」に相当する。 甲９発明のＥＬ層における「リン光色素（ゲスト色素）としてのＩｒ（ｍｐｐｙ）３」は、本件発明１の発光層が含む「ゲスト材料」に相当する。 甲９発明のＥＬ層における「ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）」及び「２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾール（ＰＢＤ）」は、それぞれ、本件発明１の発光層が含む「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」である「第１の有機化合物」及び「複素芳香族化合物」である「第２の有機化合物」に相当する。 以上によると、本件発明１と甲９発明とは、次の点で一致し、次の点で相違する。 ＜一致点＞ 「 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み、 前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり、 前記第２の有機化合物は、複素芳香族化合物である、 発光素子。」 ＜相違点９－１－１＞ 本件発明１では、「前記第１の有機化合物及び前記第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせ」であるのに対し、甲９発明では、第１の有機化合物及び第２の有機化合物は存在しているものの、両者が「励起錯体」を形成する組合せであるかかが不明である点。 ＜相違点９－１－２＞ 本件発明１では、「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」のに対し、甲９発明ではそもそも「励起錯体」が形成されているか不明であり、それに伴って励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルとの関係についても不明である点。 イ 判断 (ア) 相違点９－１－１について ａ 甲９の記載について 甲９には、甲９発明の発光層における複数の有機材料が励起錯体を形成する組み合わせであることは記載されておらず、その他、甲９において、発光層において励起錯体を用いることの開示はない。 また、上記２（７）に示した甲９の【０００３】、【００３４】等の記載によれば、甲９に記載されるＯＬＥＤデバイスは、ホスト分子から発光性のゲスト分子へエネルギー移送する方法を採用しており、甲９における式Ｉの化合物の三重項エネルギーは十分に高く、デバイスに用いるゲスト色素の三重項エネルギーより大きいため、ホスト分子として作用しうるものであることが開示されていると認められる。すなわち、甲９においては、式Ｉの化合物が、単独でホスト分子として作用し、発光性のゲスト分子へエネルギー移送するものであるから、複数の有機材料の組み合わせにより励起錯体を形成する本件発明１とは異なる発光機構を前提としているものである。 ｂ 再現実験について ２０２２年３月８日に請求人が作成した実験結果報告書である甲１１の２に基づいて、甲９に、「前記第１の有機化合物及び前記第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせ」という事実も記載されていた、と認められるか否かについて検討する。 (ａ) まず、甲９の実施例の記載についてみるに、甲９発明として認定した実施例７の発光層は、「ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）：２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１、３、４－オキサジアゾール（ＰＢＤ）：Ｎ、Ｎ’－ジフェニル－Ｎ、Ｎ’－（ビス（３－メチルフェニル）－［１、１－ビフェニル］－４、４’－ジアミン（ＴＰＤ）：Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３（６１：２４：９：６）の混合溶液をスピンコートし、ベークし」たものであるところ、「Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３」はゲスト色素であるから、甲９発明の発光層は、ゲスト材料以外に、「ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）」、「ＰＢＤ」、及び「ＴＰＤ」の３つの化合物を含むものである。また、甲９の【００６１】には、同実施例７について、所定の溶液の混合により調製し、所定の条件でスピンコート、ベークして、発光層を成膜し、ＯＬＥＤデバイスを作成したものであることが記載されている。 これに対して、甲１１の２では、甲９発明の発光層に含まれる化合物のうち、「ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）」と「ＰＢＤ」の２つの化合物の混合液についての実験結果であるとされており、「ＴＰＤ」を含んでいない点で甲９発明と異なり、また、この混合液を甲９発明と同じ方法により成膜したことも示されていない。 してみると、たとえ、甲１１の２が「励起錯体の発光スペクトル」を示したとしても、甲１１の２は、甲９記載の実施例の再現実験であるとはいえず、かかる実験結果をもって、甲９発明において、励起錯体が記載されていると認めることはできない。 したがって、甲９の記載と甲１１の２に記載される事項を含めて、「刊行物に記載された発明」と評価し得るものと解することはできない。 (ｂ) さらに、甲１１の２の材料の組み合わせが「励起錯体」を形成しているといえるかについてみても、上記１（１）エによれば、化合物ＡとＢの組み合わせが励起錯体を形成しているというためには、（ｉ）化合物ＡとＢの単独の発光スペクトルと比較して、化合物ＡとＢを混合した状態の発光スペクトルが長波長側にシフトしていることの確認に加えて、（ｉｉ）基底状態では錯体を形成しないことを、吸収スペクトルなどを測定することで確認することも必要であると認められる。 甲１１の２においては、前記（ｉ）の条件については確認されているものの、（ｉｉ）の条件については確認されていない。 そして、甲１１の２の混合材料を形成する際に、化合物３とＰＢＤとが化学反応を起こし、別の化合物に変化することで発光スペクトルが長波長側にシフトしている可能性など、発光スペクトルが長波長側にシフトする理由として励起錯体によるもの以外のものも考えられることを踏まえると、甲１１の２に記載された発光スペクトルのみをもって、甲１１の２に記載された２つの材料が励起錯体を形成していると認めるには至らない。 (ｃ) 以上のとおりであるから、甲１１の２に基づいて、甲９発明における第１の有機化合物と第２の有機化合物とが励起錯体を形成する組み合わせであることが、甲９に記載されていた事項であると認めることはできない。 したがって、相違点９－１－１は、実質的な相違点である。 ｃ 容易想到性について 上記ａのとおり、甲９には、励起錯体に関する記載はなく、甲９発明の発光層において、複数の有機材料として、励起錯体を形成する組み合わせを選択することを示唆する記載はない。 また、甲１１の２は、先の出願前の公知文献ではないから、甲９と甲１１の２を組み合わせて進歩性を否定することはできない。 してみると、甲９発明において、「前記第１の有機化合物及び前記第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせ」を採用することが、容易に想到し得たこととはいえない。 ｄ 請求人の主張について 請求人は、甲９と甲１１の２とで異なる条件で実施されたとしても、励起錯体は、励起された化合物とエネルギー交換が可能な化合物が近傍にあれば形成されるものであり、甲１１の２において、化合物３とＰＢＤとの混合物が励起錯体を形成することが示されているのですから、その組み合わせを同一の発光層に導入している甲９においても励起錯体は形成されるものであると考える旨主張している（陳述要領書「（１－５－３）請求人に対する確認事項（３）について」）。 しかしながら、励起錯体が、励起された化合物とエネルギー交換が可能な化合物が近傍にありさえすれば形成されるものであると認める根拠は見いだせない。 そして、上記ｂに示したとおり、甲１１の２の実験結果によって、甲９に化合物３とＰＢＤとの混合物が励起錯体を形成することが示されているとは認められないから、請求人の主張を採用することはできない。 (イ) 相違点９－１－２について ａ 上記（ア）のとおり、甲９発明は、相違点９－１－１に係る本件発明１の「前記第１の有機化合物と前記第２の有機化合物とは、励起錯体を形成する組み合わせであり」との特定事項に相当する構成を有していないから、相違点９－１－２に係る本件発明１の「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」との要件について、その前提となる「励起錯体の発光スペクトル」を有するものとはいえないから、当該要件を満たしているものと認めることはできない。 また、甲９の記載において、甲１１の２に記載される事項を含めて、「刊行物に記載された発明」と評価し得るものとは認められないことは上記（ア）のとおりである。そうすると、たとえ、甲１０にＩｒ（ｍｍｐｙ）３の吸収スペクトルが記載されているとしても、甲１０及び甲１１の２に記載される事項を共に含めて、甲９に、上記「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」との要件を満たしていることが記載されていると認めることはできない。 したがって、相違点９－１－２は、実質的な相違点である。 ｂ また、上記（ア）ａのとおり、甲９には、ＯＬＥＤデバイスの発光層に含まれる化合物について、励起錯体を形成する組み合わせとする技術思想は開示されていないのであるから、甲９発明において、相違点９－１－２に係る本件発明１の「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」との要件を満たすものとすることが、当業者にとって容易に想到し得たものであるとは認められない。 (ウ) 相違点の検討のまとめ 上記(ア)及び(イ)のとおり、相違点９－１－１及び相違点９－１－２は実質的な相違点であって、甲９発明は、上記相違点に係る本件発明１の発明特定事項を備えていない。 したがって、本件発明１は、甲９に記載された発明でない。 また、甲９発明において、相違点９－１－１及び相違点９－１－２に係る本件発明１の特定事項を備えたものとすることが、当業者にとって容易に想到し得たことではない。 したがって、本件発明１は、甲９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるということはできない。 （３）本件発明２について ア 対比 本件発明２と甲９発明とを対比する。 上記第３のとおり、本件発明２は、本件発明１の「前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり」との特定事項を、「前記第１の有機化合物は、２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物であり」との特定事項で置き換えた点以外は、本件発明１と同一である。 そして、甲９発明の「ビス（９－（ヒドロキシフェニル）カルバゾール－３－イル）」は、本件発明２の「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」にも相当する。 したがって、上記（２）アを踏まえると、本件発明２と甲９発明は、次の点で一致し、次の点で相違する。 ＜一致点＞ 「 一対の電極間に、発光層を有し、 前記発光層は、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、ゲスト材料と、を含み、 前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり、 前記第２の有機化合物は、複素芳香族化合物である、 発光素子。」 ＜相違点９－２－１＞ 本件発明２では、「前記第１の有機化合物及び前記第２の有機化合物が、励起錯体を形成する組み合わせ」であるのに対し、甲９発明では、第１の有機化合物及び第２の有機化合物は存在しているものの、両者が「励起錯体」を形成する組合せであるかかが不明である点。 ＜相違点９－２－２＞ 本件発明２では、「前記励起錯体の発光スペクトルは、前記ゲスト材料の吸収スペクトルと重なりを有する」のに対し、甲９発明ではそもそも「励起錯体」が形成されているか不明であり、それに伴って励起錯体の発光スペクトルとゲスト材料の吸収スペクトルとの関係についても不明である点。 イ 判断 上記アの相違点９－２－１及び相違点９－２－２は、上記（２）アに示した本件発明１と甲９発明との相違点と同じものである。 してみると、上記（２）イに示した各相違点に対する判断は同様に該当するから、本件発明２は、甲９に記載された発明ではない。 また、本件発明２は、甲９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。 （４）本件発明３～７について 上記第３のとおり、本件発明３～７は、本件発明１又は２のすべての特定事項を有し、さらに限定を付加したものである。 そして、上記（２）及び（３）のとおり、本件発明１、２は、甲９に記載された発明ではなく、また、甲９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではないのであるから、本件発明４～７も、甲９に記載された発明ではなく、甲９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものではない。 （５）無効理由３についての小括 前記（１）～（４）から、本件発明１～７のいずれについても、新規性又は進歩性が欠如するということはできない。 したがって、請求人の主張する無効理由３は理由がなく、本件発明１～７に係る特許は、いずれも特許法第１２３条第１項第２号の規定により無効とすべきものということはできない。 ６ 無効理由４（新規事項の追加）について （１）本件発明１について 補正が、明細書又は図面の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入しないものであるときは、当該補正は、「明細書又は図面に記載した事項の範囲内において」したものということができる。 以下、平成３１年４月２２日に提出された手続補正書による本件特許の請求項１への補正に係る構成である「前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり」（甲１３）が、本件特許に係る出願当初の明細書、特許請求の範囲又は図面の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入するものであるか否かについて検討する。 ア 本件特許に係る出願当初の明細書の記載事項について 本件特許に係る出願当初の明細書には、以下の事項が記載されている（下線は強調のため当審が付した）。 「【０１２０】 発光層７０３は、発光物質を含む層である。本実施の形態の発光層７０３は、燐光性化合物と、第１の有機化合物と、第２の有機化合物と、を有する。燐光性化合物は、発光物質（ゲスト材料）である。第１の有機化合物及び第２の有機化合物のうち、発光層７０３に含まれる量が多い方がホスト材料である。具体的には実施の形態１を参照することができる。 ・・・・・ 【０１２２】 第１の有機化合物及び第２の有機化合物としては、例えば、２－［３－（ジベンゾチオフェン－４－イル）フェニル］ジベンゾ［ｆ，ｈ］キノキサリン（略称：２ｍＤＢＴＰＤＢｑ－ＩＩ）、２－［４－（３，６－ジフェニル－９Ｈ－カルバゾール－９－イル）フェニル］ジベンゾ［ｆ，ｈ］キノキサリン（略称：２ＣｚＰＤＢｑ－ＩＩＩ）、７－［３－（ジベンゾチオフェン－４－イル）フェニル］ジベンゾ［ｆ，ｈ］キノキサリン（略称：７ｍＤＢＴＰＤＢｑ－ＩＩ）、及び、６－［３－（ジベンゾチオフェン－４－イル）フェニル］ジベンゾ［ｆ，ｈ］キノキサリン（略称：６ｍＤＢＴＰＤＢｑ－ＩＩ）、２－［４－（ジベンゾチオフェン－４－イル）フェニル］－１－フェニル－１Ｈ－ベンゾイミダゾール（略称：ＤＢＴＢＩｍ－ＩＩ）等のような電子を受け取りやすい化合物（代表的には、複素芳香族化合物）のうちいずれか一と、４，４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＮＰＢまたはα－ＮＰＤ）、４－フェニル－４’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡ１ＢＰ）、及び、４、４’－ジ（１－ナフチル）－４’’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＮＢＢ）、４－（１－ナフチル）－４’－フェニルトリフェニルアミン（略称：αＮＢＡ１ＢＰ）、２，７－ビス［Ｎ－（４－ジフェニルアミノフェニル）－Ｎ－フェニルアミノ］－スピロ－９，９’－ビフルオレン（略称：ＤＰＡ２ＳＦ）、４，４’，４’’－トリス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］トリフェニルアミン（略称：１’－ＴＮＡＴＡ）、９－フェニル－９Ｈ－３－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）カルバゾール（略称：ＰＣＣＰ）等のようなホールを受け取りやすい化合物（代表的には、芳香族アミン化合物やカルバゾール化合物）のうちいずれか一と、を組み合わせることが好ましい。このような構成とすることで、励起錯体からのエネルギー移動による発光効率及び寿命の向上の効果だけでなく、発光層内でのホール輸送と電子輸送のキャリアバランスを整えることによる発光効率及び寿命の向上の効果も得られる。ただし、これらに限定されることなく、励起錯体を形成できる組み合わせであればよい。」 「【実施例１】 【０１５８】 本実施例では、本発明の一態様の発光素子に適用することができる、第１の有機化合物、第２の有機化合物、及び燐光性化合物の組み合わせの一例について図１を用いて説明する。 【０１５９】 本実施例で用いる燐光性化合物は、ビス（３，５－ジメチル－２－フェニルピラジナト）（ジピバロイルメタナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：［Ｉｒ（ｍｐｐｒ－Ｍｅ）２（ｄｐｍ）］）である。また、本実施例で用いる第１の有機化合物は、２－［３－（ジベンゾチオフェン－４－イル）フェニル］ジベンゾ［ｆ，ｈ］キノキサリン（略称：２ｍＤＢＴＰＤＢｑ－ＩＩ）である。また、本実施例で用いる第２の有機化合物は、４、４’－ジ（１－ナフチル）－４’’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＮＢＢ）である。本実施例で用いた材料の化学式を以下に示す。 【０１６０】 【化１】 ［図：0001405569000025.jpg］ 」 「【実施例５】 【０２３３】 本実施例では、本発明の一態様の発光素子に適用することができる、第１の有機化合物、第２の有機化合物、及び燐光性化合物の組み合わせの一例について図１８を用いて説明する。 【０２３４】 本実施例で用いる燐光性化合物は、［Ｉｒ（ｄｐｐｍ）２（ａｃａｃ）］である。また、本実施例で用いる第１の有機化合物は、２ｍＤＢＴＰＤＢｑ－ＩＩである。また、本実施例で用いる第２の有機化合物は、４－フェニル－４’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡ１ＢＰ）である。本実施例で用いた材料の化学式を以下に示す。なお、先の実施例で用いた材料の化学式は省略する。 【０２３５】 【化４】 ［図：0001405569000026.jpg］ 」 「【実施例１７】 【０４４６】 本実施例では、本発明の一態様の発光素子に適用することができる、第１の有機化合物、第２の有機化合物、及び燐光性化合物の組み合わせの一例について図５８を用いて説明する。 【０４４７】 本実施例で用いる燐光性化合物は、［Ｉｒ（ｍｐｐｒ－Ｍｅ）２（ｄｐｍ）］である。また、本実施例で用いる第１の有機化合物は、２ｍＤＢＴＰＤＢｑ－ＩＩである。また、本実施例で用いる第２の有機化合物は、ＰＣＢＮＢＢ及び９－フェニル－９Ｈ－３－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）カルバゾール（略称：ＰＣＣＰ）の２種類である。本実施例で用いた材料の化学式を以下に示す。なお、先の実施例で用いた材料の化学式は省略する。 【０４４８】 【化１１】 ［図：0001405569000027.jpg］ 」 イ 判断 本件特許に係る出願当初の明細書には、第１の有機化合物として、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」であることの明示的な記載はない。 しかしながら、上記アによると、本件特許に係る出願当初の明細書には、上記１の本件発明の技術的意義に示した、高い発光効率を得られる発光素子を提供するための本件発明の技術的事項を実現するために、好ましい第１の有機化合物及び第２の有機化合物の材料として、【０１２２】に、「電子を受け取りやすい化合物（代表的には、複素芳香族化合物）」と、「ホールを受け取りやすい化合物（代表的には、芳香族アミン化合物やカルバゾール化合物）」が開示されていたと認められる。ここで、好ましい材料の代表例とされる「カルバゾール化合物」は、本件発明１の補正に係る構成の「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」の上位概念に当たるものであること、あるいは、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」が「カルバゾール化合物」の下位概念に当たるものであることは明らかである。 一方、【０１２２】にホールを受け取りやすい化合物として例示され、各実施例において用いられている、「４－フェニル－４’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡ１ＢＰ）」、「４、４’－ジ（１－ナフチル）－４’’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＮＢＢ）」、及び「９－フェニル－９Ｈ－３－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）カルバゾール（略称：ＰＣＣＰ）」は、いずれも、本件発明１の補正に係る構成の「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」に該当する具体的化合物であるといえる。 してみると、本件発明１の補正に係る構成の「前記第１の有機化合物は、カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物であり」と特定することは、第１の有機化合物として、出願当初の明細書に好ましい材料の代表例として記載された化合物の下位概念である化合物（群）であって、出願当初の明細書における実施例として、該化合物（群）に含まれる具体的化合物が記載されていた化合物（群）を特定したものであって、新たな技術上の意義が補正により追加されたものではないから、本件特許に係る出願当初の明細書、特許請求の範囲又は図面の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入するものではない。 ウ 請求人の主張について 請求人は、審判請求書において、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」なる記載は、出願当初明細書等には、明示的に記載されていない旨、また、当該記載は、当初明細書等に記載された上記３つの具体的化合物の特徴の一つを上位概念化又は拡張化したものといえるが、該上位概念化又は拡張は、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」のうち、出願当初明細書等に記載されていないものまでも包含する、新たな技術的事項を導入するものである旨、主張している（審判請求書３９頁下から５行～４０頁下から８行）。 しかしながら、上記イのとおり、出願当初明細書等には、上記３つの具体的化合物の記載のみならず、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」の上位概念に当たる「カルバゾール化合物」が、好ましい材料の代表例として記載されていたのであるから、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」なる記載が、当初明細書等に記載されていた技術事項を、単に上位概念化又は拡張化したものとはいえず、たとえ明示の記載がないとしても、新たな技術的事項を導入するものではないことは、上記イに示したとおりである。 したがって、請求人の主張は採用できない。 （２）本件発明２について ア 判断 平成３１年４月２２日に提出された手続補正書による本件特許の請求項２への補正に係る構成である「前記第１の有機化合物は、２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物であり」（甲１３）が、本件特許に係る出願当初の明細書、特許請求の範囲又は図面の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入するものであるか否かについて検討する。 まず、本件特許に係る出願当初の明細書には、第１の有機化合物として、「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」であることの明示的な記載はない。 上記構成に関する本件特許に係る出願当初の明細書の記載は、上記（１）アのとおりであって、好ましい材料の代表例として記載された「カルバゾール化合物」は、本件発明２の補正に係る構成の「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」の上位概念に当たるものであること、あるいは、「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」が「カルバゾール化合物」の下位概念に当たるものである。 そして、【０１２２】にホールを受け取りやすい化合物として例示され、実施例１７において用いられている、「９－フェニル－９Ｈ－３－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）カルバゾール（略称：ＰＣＣＰ）」は、本件発明２の補正に係る構成の「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」に該当する具体的化合物であるといえる。 してみると、本件発明２の補正に係る構成の「前記第１の有機化合物は、２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物であり」は、第１の有機化合物として、出願当初の明細書に好ましい材料の代表例として記載された化合物の下位概念である化合物（群）であって、出願当初の明細書における実施例として、該化合物（群）に含まれる具体的化合物が記載されていた化合物（群）を特定したものであって、新たな技術上の意義が補正により追加されたものではないから、本件特許に係る出願当初の明細書、特許請求の範囲又は図面の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入するものではない。 イ 請求人の主張について 請求人は、審判請求書において、「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」なる記載は、出願当初明細書等には、明示的に記載されていない旨、また、当該記載は、当初明細書等に記載された具体的化合物であるＰＣＣＰの特徴の一つを捉えて上位概念化又は拡張化したものといえるが、該上位概念化又は拡張は、「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」のうち、出願当初明細書等に記載されていないものまでも包含する、新たな技術的事項を導入するものである旨、主張している（審判請求書４０頁下から６行～４１頁１９行）。 しかしながら、上記アのとおり、出願当初明細書等には、上記具体的化合物に加えて、「２つのカルバゾール環が互いに３位で結合しているカルバゾール化合物」の上位概念に当たる「カルバゾール化合物」が、好ましい材料の代表例として記載されていたのであるから、「カルバゾール環の３位が置換されているカルバゾール化合物」なる記載が、当初明細書等に記載されていた技術事項を、単に上位概念化又は拡張化したものとはいえず、たとえ明示の記載がないとしても、新たな技術的事項を導入するものではないことは、上記アに示したとおりである。 （３）無効理由４についての小括 前記（１）、（２）から、本件発明１、２のいずれについても、本件特許は、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていない補正をしてなされた特許出願に対してなされたものとはいえない。 したがって、請求人の主張する無効理由４は理由がなく、本件発明１、２に係る特許は、特許法第１２３条１項１号の規定により無効とすべきものということはできない。 第７ むすび 以上のとおり、無効理由１～４はいずれも理由がないものであり、請求人の主張及び証拠方法によっては、請求項１～７に係る特許は、無効とすることはできない。 審判に関する費用については、特許法１６９条２項で準用する民事訴訟法６１条の規定により、請求人の負担とする。 よって、結論のとおり審決する。