2022-701205

特許第７０８０６７２号発明「構造接着剤用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いた構造物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７０８０６７２号の請求項１～７に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７０８０６７２号の請求項１～７の特許についての出願は、平成３０年２月２７日を出願日とするものであって、令和４年５月２７日にその特許権の設定登録がなされ、同年６月６日にその特許掲載公報が発行され、その請求項１～７の発明の特許に対し、令和４年１２月５日に特許異議申立人である大橋宏基、及び、高橋良和の２名（以下「申立人ら」ともいう。）によって、特許異議の申立てがなされたものである。 第２ 本件発明 特許第７０８０６７２号の請求項１～７の発明（以下、請求項の項番により「本件発明１」などといい、まとめて、「本件発明」ともいう。）は、その特許請求の範囲の請求項１～７に記載された事項により特定される次のとおりのものである。なお、補正箇所を示すために付されていた下線は、当審が削除した。 「【請求項１】 エポキシ樹脂と硬化剤成分とを含む、構造接着剤用エポキシ樹脂組成物であって、 前記構造接着剤用エポキシ樹脂組成物を、３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差が、２０個以下であり、 前記エポキシ樹脂が、 ビスフェノール型エポキシ樹脂と、 全塩素量が１０００ｐｐｍ以上であり、且つ粘度が３００００ｍＰａ・ｓ以下であるエポキシ樹脂と、を含み、 前記硬化剤成分が、 粉末状硬化剤と、 それ以外の潜在性硬化剤と、を含む、 構造接着剤用エポキシ樹脂組成物。 【請求項２】 ３０日間経過後のＤＳＣ測定による発熱量の変化量が、２０％以下である、請求項１に記載の構造接着剤用エポキシ樹脂組成物。 【請求項３】 前記粉末状硬化剤が、グアニジン誘導体、芳香族アミン化合物、及びウレア化合物からなる群より選択される１種以上を含み、 前記潜在性硬化剤が、カプセル化した硬化剤成分である、請求項１又は２に記載の構造接着剤用エポキシ樹脂組成物。 【請求項４】 全塩素量が、１０００ｐｐｍ以上である、請求項１～３のいずれか一項に記載の構造接着剤用エポキシ樹脂組成物。 【請求項５】 前記硬化剤成分の割合が、構造接着剤用エポキシ樹脂組成物全量に対し３～５０質量％である、請求項１～４のいずれか一項に記載の構造接着剤用エポキシ樹脂組成物。 【請求項６】 請求項１～５のいずれか一項に記載の構造接着剤用エポキシ樹脂組成物と、 さらに少なくとも１つの有機充填剤及び／又は無機充填剤と、を含有する、構造接着剤用樹脂組成物。 【請求項７】 自動車用構造物、鉄道車両構造物、及び航空機構造物からなる群より選択されるいずれかの構造物であって、 請求項１～５のいずれか一項に記載の構造接着剤用エポキシ樹脂組成物、又は、請求項６に記載の構造接着剤用樹脂組成物の硬化物を備える、構造物。」 第３ 申立の理由及び証拠方法 申立人らは、全請求項（請求項１～７）に係る発明の特許を取り消すべきであると主張し、その理由として、後記１の申立ての理由を主張し、また、後記２の証拠方法を提出している。 また、申立ての理由１、２は、主たる刊行物等として甲第１号証又は甲第２号証を引用するものである。 １ 申立ての理由 （１） 申立ての理由１ 本件特許の請求項１～７の発明は、その出願前日本国内又は外国において、頒布された刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであり、本件特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。 （２） 申立ての理由２ 本件特許の請求項１～７の発明は、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が、その出願前日本国内又は外国において、頒布された刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、本件特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。 （３） 申立ての理由３ 本件特許の特許請求の範囲の請求項１、４の記載は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていないから、本件特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。 （４） 申立ての理由４ 本件特許の特許請求の範囲の請求項１の記載は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていないから、本件特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。 ２ 証拠方法 甲第１号証 特開２００７－９１８９９号公報（以下「甲１」ともいう。） 甲第２号証 特開平５－１１２６９８号公報（以下「甲２」ともいう。） 甲第３号証 特開２０１７－９５５７０号公報（以下「甲３」ともいう。） 甲第４号証 特開２０１５－１１３４２６号公報（以下「甲４」ともいう。） 甲第５号証 「製品案内 ２０１９年８月」、三菱ケミカル エポキシ事業部（以下「甲５」ともいう。） 第４ 当審の判断 当審は、申立の理由１～４は、いずれも、採用できないと判断する。その理由は、以下のとおりである。 １ 申立ての理由１、２について （１） 証拠の記載事項 ア 甲１の記載事項 甲１には、以下の事項が記載されている。 ア－１ 「【請求項１】 アミンアダクト（Ａ）と低分子アミン化合物（Ｂ）を主成分とするエポキシ樹脂用硬化剤であって、アミンアダクト（Ａ）の重量平均分子量が２００以上１５０００以下であり、重量平均分子量と数平均分子量の比として定義される分子量分布が１を超えて７以下にあって、かつ、低分子アミン化合物（Ｂ）の含有量がアミンダクト（Ａ）１００質量部に対して０．０００００１質量部以上０．００１質量部未満であることを特徴とするエポキシ樹脂用硬化剤。 ・・・ 【請求項４】 低分子アミン化合物（Ｂ）がイミダゾール類であることを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂用硬化剤。 【請求項５】 請求項１～４のエポキシ樹脂用硬化剤よりなる群より選ばれる少なくとも１種のエポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）からなるコアの表面を合成樹脂および／または無機酸化物からなるシェルによって被覆されている構造を持つことを特徴とするマイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤。 【請求項６】 マイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤（Ｄ）は、請求項１～４のエポキシ樹脂用硬化剤よりなる群より選ばれる少なくとも１種のエポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）からなるコアを、イソシアネート化合物（Ｇ）と活性水素化合物（Ｈ）の反応により得られた皮膜（ｃ１）および／またはエポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）とエポキシ樹脂（Ｎ）の反応より得られた皮膜（ｃ２）からなるシェルで被覆した、波数１６３０～１６８０ｃｍ－１の赤外線を吸収する結合基（ｘ）と波数１６８０～１７２５ｃｍ－１の赤外線を吸収する結合基（ｙ）を少なくとも表面に有することを特徴とするマイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤。 【請求項７】 エポキシ樹脂（Ｎ）の全塩素量が２５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項６に記載のマイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤。 【請求項８】 １０～５００００重量部のエポキシ樹脂（Ｅ）に請求項１～４のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）および／または請求項５～７のいずれか１項に記載のマイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤（Ｄ）を、エポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）および／または（Ｄ）として１００重量部を配合したことを特徴とするマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物。 ・・・ 【請求項１０】 エポキシ樹脂（Ｅ）の全塩素量が２５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項８または９に記載のマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物。 ・・・ 【請求項１５】 エポキシ樹脂（Ｊ）１００質量部に対して、請求項１～１１のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂用硬化剤、マイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤、マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物から選ばれる少なくとも１種を０. １～１０００質量部含有し、それらを主成分とすることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。 【請求項１６】 エポキシ樹脂（Ｊ）１００質量部に対して、酸無水物類、フェノール類、ヒドラジド類、およびグアニジン類よりなる群より選ばれる少なくとも１種の硬化剤（Ｋ）を１～２００質量部と、請求項１～１１のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂用硬化剤、マイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤、マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物から選ばれる少なくとも１種を、０．１～２００質量部を含有し、それらを主成分とするエポキシ樹脂組成物。 ・・・ 【請求項２２】 請求項１５～１９のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物を含有することを特徴とする接着剤。 ・・・ 【請求項３２】 請求項１５～１９のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物を含有することを特徴とするプリプレグ。」 ア－２ 「【発明が解決しようとする課題】 【０００６】 本発明は、低温硬化性に優れ、極めて高い貯蔵安定性を有するエポキシ樹脂用硬化剤、およびエポキシ樹脂組成物、そして、高温でも極めて貯蔵安定性が高く、低温あるいは短時間の硬化条件であっても、高い接続信頼性、高い封止性が得られる接着材料、導電材料、絶縁材料、封止材料、コーティング材料、塗料組成物、プリプレグ、構造用接着剤、熱伝導性材料等を提供することを目的とする。」 ア－３ 「【００２０】 尿素化合物としては、例えば、尿素、メチル尿素、ジメチル尿素、エチル尿素、t－ブチル尿素等が挙げられる。 エポキシ樹脂（ａ１）としては、モノエポキシ化合物、多価エポキシ化合物のいずれか又はそれらの混合物が用いられる。モノエポキシ化合物としては、ブチルグリシジルエーテル、ヘキシルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、パラ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルグリシジルエーテル、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、パラキシリルグリシジルエーテル、グリシジルアセテート、グリシジルブチレート、グリシジルヘキソエート、グリシジルベンゾエート等を挙げることができる。 多価エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＦ、テトラメチルビスフェノールＡＤ、テトラメチルビスフェノールＳ、テトラブロモビスフェノールＡ、テトラクロロビスフェノールＡ、テトラフルオロビスフェノールＡ等のビスフェノール類をグリシジル化したビスフェノール型エポキシ樹脂；ビフェノール、ジヒドロキシナフタレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン等のその他の２価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，１－トリス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、４，４－（１－（４－（１－（４－ヒドロキシフェニル）－１－メチルエチル）フェニル）エチリデン）ビスフェノール等のトリスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，２，２，－テトラキス（４－ヒドロキシフェニル）エタン等のテトラキスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビスフェノールＡノボラック、臭素化フェノールノボラック、臭素化ビスフェノールＡノボラック等のノボラック類をグリシジル化したノボラック型エポキシ樹脂等；多価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂、グリセリンやポリエチレングリコール等の多価アルコールをグリシジル化した脂肪族エーテル型エポキシ樹脂；ｐ－オキシ安息香酸、β－オキシナフトエ酸等のヒドロキシカルボン酸をグリシジル化したエーテルエステル型エポキシ樹脂；フタル酸、テレフタル酸のようなポリカルボン酸をグリシジル化したエステル型エポキシ樹脂；４，４－ジアミノジフェニルメタンやｍ－アミノフェノール等のアミン化合物のグリシジル化物やトリグリシジルイソシアヌレート等のアミン型エポキシ樹脂等のグリシジル型エポキシ樹脂と、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３’，４’－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート等の脂環族エポキサイド等が例示される。 ・・・ 【００２２】 エポキシ樹脂（ａ１）の全塩素量は、硬化性と貯蔵安定性のバランスの取れたエポキシ樹脂組成物を得るためには、２５００ｐｐｍ以下が好ましい。 より好ましくは２０００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１５００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは４００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１８０ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８０ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは５０ｐｐｍ以下である。 ・・・ 【００５１】 本発明に記載のマイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤（Ｄ）のシェルとして、エポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）とエポキシ樹脂（Ｎ）との反応生成物からなる反応生成物を用いる場合の反応は、通常１０℃～１５０℃、好ましくは２０℃～１００℃の温度範囲で、３～１６８時間、好ましくは５時間～７２時間の反応時間で行われ、分散媒中で行なうこともできる。分散媒としては、溶媒、可塑剤等が例示される。また、エポキシ樹脂（Ｎ）自体を分散媒として用いることもできる。また、この場合、マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物（Ｆ）におけるエポキシ樹脂（Ｅ）と、シェル形成反応に用いるエポキシ樹脂（Ｎ）は、同じエポキシ樹脂であってもよい。 ・・・ 【００５４】 本発明のエポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）の表面を被覆するシェルの厚みは、平均層厚で５～１０００ｎｍが好ましい。５ｎｍ以上で貯蔵安定性が得られ、１０００ｎｍ以下で、実用的な硬化性が得られる。ここでいう層の厚みは、透過型電子顕微鏡により観察される。特に好ましいシェルの厚みは、平均層厚で５０～７００ｎｍである。 本発明のエポキシ樹脂（Ｎ）については本発明の目的とする効果を損なわない範囲内において特に制限されない。そのようなエポキシ樹脂（Ｎ）の一例を挙げると、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＦ、テトラメチルビスフェノールＡＤ、テトラメチルビスフェノールＳ、テトラブロモビスフェノールＡ、テトラクロロビスフェノールＡ、テトラフルオロビスフェノールＡ等のビスフェノール類をグリシジル化したビスフェノール型エポキシ樹脂；ビフェノール、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン等のその他の２価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，１－トリス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、４，４－（１－（４－（１－（４－ヒドロキシフェニル）－１－メチルエチル）フェニル）エチリデン）ビスフェノール等のトリスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，２，２，－テトラキス（４－ヒドロキシフェニル）エタン等のテトラキスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビスフェノールＡノボラック、臭素化フェノールノボラック、臭素化ビスフェノールＡノボラック等のノボラック類をグリシジル化したノボラック型エポキシ樹脂等；多価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂、グリセリンやポリエチレングリコール等の多価アルコールをグリシジル化した脂肪族エーテル型エポキシ樹脂；ｐ－オキシ安息香酸、β－オキシナフトエ酸等のヒドロキシカルボン酸をグリシジル化したエーテルエステル型エポキシ樹脂；フタル酸、テレフタル酸のようなポリカルボン酸をグリシジル化したエステル型エポキシ樹脂；４，４－ジアミノジフェニルメタンやｍ－アミノフェノール等のアミン化合物のグリシジル化物やトリグリシジルイソシアヌレート等のアミン型エポキシ樹脂等のグリシジル型エポキシ樹脂と、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３’，４’－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート等の脂環族エポキサイド等が例示される。 これらエポキシ樹脂は単独で使用しても併用しても良い。 【００５５】 本発明のエポキシ樹脂（Ｎ）の全塩素量は２５００ｐｐｍ以下が好ましい。より好ましくは２０００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１５００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは４００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１８０ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８０ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは５０ｐｐｍ以下である。全塩素量が２５００ｐｐｍ以下で硬化性と貯蔵安定性のバランスの高いエポキシ樹脂組成物を得ることができる。 ・・・ 【００５８】 本発明のマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物（Ｆ）の全塩素量は、高い硬化性と貯蔵安定性の両立のためには、２５００ｐｐｍ以下であることが望ましい。 より好ましくは１５００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは４００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは２００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８０ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは５０ｐｐｍ以下である。 エポキシ樹脂（Ｅ）の全塩素量は、高い硬化性と貯蔵安定性の両立のためには、２５００ｐｐｍ以下であることが望ましい。 より好ましくは１５００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは４００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは２００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは１００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは８０ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは５０ｐｐｍ以下である。 ・・・ 【００６７】 本発明のエポキシ樹脂組成物に用いられるエポキシ樹脂（Ｊ）は、平均して１分子当たり２個以上のエポキシ基を有するものであればよく、エポキシ樹脂（Ｅ）と同じであってもよい。例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＦ、テトラメチルビスフェノールＡＤ、テトラメチルビスフェノールＳ、テトラブロモビスフェノールＡ、テトラクロロビスフェノールＡ、テトラフルオロビスフェノールＡ等のビスフェノール類をグリシジル化したビスフェノール型エポキシ樹脂；ビフェノール、ジヒドロキシナフタレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン等のその他の２価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，１－トリス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、４，４－（１－（４－（１－（４－ヒドロキシフェニル）－１－メチルエチル）フェニル）エチリデン）ビスフェノール等のトリスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，２，２，－テトラキス（４－ヒドロキシフェニル）エタン等のテトラキスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビスフェノールＡノボラック、臭素化フェノールノボラック、臭素化ビスフェノールＡノボラック等のノボラック類をグリシジル化したノボラック型エポキシ樹脂等；多価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；グリセリンやポリエチレングリコールのような多価アルコールをグリシジル化した脂肪族エーテル型エポキシ樹脂；ｐ－オキシ安息香酸、β－オキシナフトエ酸のようなヒドロキシカルボン酸をグリシジル化したエーテルエステル型エポキシ樹脂；フタル酸、テレフタル酸のようなポリカルボン酸をグリシジル化したエステル型エポキシ樹脂；４，４－ジアミノジフェニルメタンやｍ－アミノフェノール等のアミン化合物のグリシジル化物やトリグリシジルイソシアヌレート等のアミン型エポキシ樹脂と、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３’，４’－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート等の脂環族エポキサイド等が例示される。」 ア－４ 「【００６９】 本発明に用いられるエポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）、マイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤（Ｄ）、マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物（Ｆ）から選ばれる少なくとも１種は、酸無水物類、フェノール類、ヒドラジド類、およびグアニジン類よりなる群より選ばれる少なくとも１種の硬化剤（Ｋ）を併用する事ができる。 酸無水物類としては、例えば、無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、無水ヘキサヒドロフタル酸、無水テトラヒドロフタル酸、無水－３－クロロフタル酸、無水－４－クロロフタル酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸、無水コハク酸、無水メチルコハク酸、無水ジメチルコハク酸、無水ジクロールコハク酸、メチルナジック酸、ドテシルコハク酸、無水クロレンデックク酸、無水マレイン酸等；フェノール類としては、例えば、フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビスフェノールＡノボラック等；ヒドラジン類としては、例えば、コハク酸ジヒドラジド、アジピン酸ジヒドラジド、フタル酸ジヒドラジド、イソフタル酸ジヒドラジドテレフタル酸ジヒドラジド、ｐ－オキシ安息香酸ヒドラジド、サリチル酸ヒドラジド、フェニルアミノプロピオン酸ヒドラジド、マレイン酸ジヒドラジド等；グアニジン類としては、例えば、ジシアンジアミド、メチルグアニジン、エチルグアニジン、プロピルグアニジン、ブチルグアニジン、ジメチルグアニジン、トリメチルグアニジン、フェニルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トルイルグアニジン等が例示される。 【００７０】 硬化剤（Ｋ）の中で好ましいのは、グアニジン類および酸無水物類である。さらに好ましくは、ジシアンジアミド、無水ヘキサヒドロフタル酸、無水メチルテトラヒドロフタル酸、無水メチルナジック酸である。」 ア－５ 「【００７１】 本発明に用いられるマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物（Ｆ）には、所望によって、増量剤、補強材、充填材、導電微粒子、顔料、有機溶剤、反応性希釈剤、非反応性希釈剤、樹脂類、結晶性アルコール、カップリング剤等を添加することができる。・・・ 【００７２】 本発明に用いられるエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂用硬化剤（Ｃ）および／またはマイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤（Ｄ）とエポキシ樹脂（Ｅ）と、必要に応じてエポキシ樹脂（Ｊ）および硬化剤（Ｋ）が主成分である。・・・ 【００７３】 本発明のエポキシ樹脂組成物は、接着剤および／または接合用ペースト、接合用フィルムの他に、導電材料、異方導電材料、絶縁材料、封止材、コーティング材、塗料組成物、プリプレグ、熱伝導性材料等として有用である。・・・ 【００７８】 プリプレグの製造方法としては、例えば、特開平０９－７１６３３号、ＷＯ９８／４４０１７号などに記載された方法のように、エポキシ樹脂組成物を補強基材に含浸し、加熱して得ることができる。なお、含浸させるワニスの溶剤としては、メチルエチルケトン、アセトン、エチルセルソルブ、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコールなどがあげられ、これらの溶剤はプリプレグ中に残存しないことが好ましい。なお、補強基材の種類は特に限定しないが、例えば、紙、ガラス布、ガラス不織布、アラミド布、液晶ポリマーなどが例としてあげられる。樹脂組成物分と補強基材の割合も特に限定されないが、通常、プリプレグ中の樹脂分が２０～８０重量％となるように調製するのが好ましい。」 ア－６ 「【００８７】 （１６）一液性エポキシ樹脂組成物の貯蔵安定性 実施例または比較例で製造したマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤（Ｆ）３０部をエポキシ樹脂（Ｍ）１００部と混合、一液性エポキシ樹脂組成物を製造し、５０℃で１週間貯蔵し、貯蔵後の粘度を貯蔵前粘度割った値（以下粘度倍率と称す）により貯蔵安定性を評価した。粘度倍率が１．５倍未満を◎、２倍未満を○、２倍以上３倍未満を△、３倍以上を×、貯蔵途中でゲル化したものを××とした。 【００８８】 ［製造例１］ （アミンアダクト（Ａ－１）の製造） ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８５ｇ／当量、全塩素量１９００ｐｐｍ：以下エポキシ樹脂ａ１－１と称す）１．５当量と、２－メチルイミダゾール１当量（活性水素換算）を、ｎ－ブタノールとトルエンの１／１混合溶媒中（樹脂分５０％）、８０℃で反応させた。その後減圧下で２－メチルイミダゾール（２ＭＺ）の含有量が５ｐｐｍ未満になるまで溶剤と共に留去し、２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－１を得た。得られたアミンアダクトの重量平均分子量は３８００、分子量分布は３．７であった。 【００８９】 ［製造例２］ （アミンアダクト（Ａ－２）の製造） 以下エポキシ樹脂ａ１－１を１当量とビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量４７０ｇ／当量、全塩素量１３００ｐｐｍ：以下エポキシ樹脂ａ１－２と称す）１当量と、トリエチレンテトラミン２当量を２－プロパノールとキシレンの１／２混合溶媒中（樹脂分５０％）、８０℃で反応させた。その後、減圧下で溶剤と未反応低分子アミン化合物を留去し、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）が１０ｐｐｍ未満になった時点で蒸留を終了し、２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－２を得た。得られたアミンアダクトの重量平均分子量は２５００、分子量分布は１．９であった。 【００９０】 ［製造例３］ （アミンアダクト（Ａ－３）の製造） エポキシ樹脂ａ１－２を１当量とクレゾールノバラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２１５ｇ／当量、全塩素量１５００ｐｐｍ：以下エポキシ樹脂ａ１－３と称す）０．５当量と、Ｎ―メチルピペラジン１．５当量とした以外は製造例２と同様に反応させた後、蒸留留去して２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－３を得た。得られたアミンアダクトに含有されるＮ－メチルピペラジン（ＮＰ）は１０ｐｐｍ未満で、アミンアダクトの重量平均分子量は２８００、分子量分布は２．１であった。 【００９１】 ［製造例４］ （アミンアダクト（Ａ－４）の製造） エポキシ樹脂ａ１－１を１当量と、２－メチルイミダゾール０．７当量とし、溶剤を製造例１と同様にした以外は製造例２と同様に反応させた後、蒸留留去して２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－４を得た。得られたアミンアダクトに含有される２－メチルイミダゾール（２ＭＺ）は１０ｐｐｍ未満で、アミンアダクトの重量平均分子量は４１００、分子量分布は３．９であった。 【００９２】 ［製造例５］ （アミンアダクト（Ａ－５）の製造） ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１６５ｇ／当量、全塩素量３００ppm ：以下エポキシ樹脂ａ１－４と称す）１．５当量と、２－メチルイミダゾール１当量を、製造例４と同様に反応させた後、蒸留留去して２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－５を得た。得られたアミンアダクトに含有される２－メチルイミダゾール（２ＭＺ）は１０ｐｐｍ未満で、アミンアダクトの重量平均分子量は３２００、分子量分布は３．１であった。 【００９３】 ［製造例６］ （アミンアダクト（Ａ－６）の製造） エポキシ樹脂ａ１－１を２当量と、２－メチルイミダゾール１当量を、製造例４と同様に反応させた後、蒸留留去して２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－６を得た。得られた アミンアダクトに含有される２－メチルイミダゾール（２ＭＺ）は１０ｐｐｍ未満で、アミンアダクトの重量平均分子量は７４００、分子量分布は６．２であった。 【００９４】 ［製造例７］ （アミンアダクト（Ａ－７）の製造） エポキシ樹脂ａ１－１を５当量と、２－メチルイミダゾール１当量を、製造例４と同様に反応させた後、蒸留留去して２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－７を得た。得られたアミンアダクト１００質量部に含有される２－メチルイミダゾール（２ＭＺ）は１０ｐｐｍ未満で、アミンアダクトの重量平均分子量は１９０００、分子量分布は９．５であった。 【００９５】 ［製造例８］ （アミンアダクト（Ａ－８）の製造） エポキシ樹脂ａ１－１を１当量と、２－メチルイミダゾール２．５当量を、製造例４と同様に反応させた後、蒸留留去して２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－８を得た。得られたアミンアダクトに含有される２－メチルイミダゾール（２ＭＺ）は８部で、アミンアダクトの重量平均分子量は１５００、分子量分布は１．５であった。 【００９６】 ［実施例１］ 製造例１で得たアミンアダクトＡ－１（（Ｂ）成分の２ＭＺ５ｐｐｍ未満残留）の１００質量部を溶融し、これに３ｐｐｍの２－エチル－４－メチルイミダゾール（２Ｅ４ＭＺ）を均一に混合し、室温に冷却後粉砕して、２５℃で固体状の平均粒径２．５μｍのエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－１を得た。２００質量部のエポキシ樹脂Ｅ－１に、エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－１を１００質量部、水１．５質量部、トリレンジイソシアネート５質量部を加えて、４０℃で攪拌しながら４時間反応を続けた。その後、シェル形成反応を５０℃で１２時間行い、マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－１を得た。 【００９７】 マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－１からキシレンを用いてマイクロカプセル型エポキシ樹脂用硬化剤を分離し、ＦＴ－ＩＲ測定により、結合基（ｘ）、（ｙ）、（ｚ）を有することが確認された。 更に、１００部のエポキシ樹脂（Ｍ）に、得られたマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－１を３０部配合したときの一液性エポキシ樹脂組成物の硬化性と貯蔵安定性を評価した。得られた結果を表－１に示す。 【００９８】 ［実施例２～６］ 製造例２～６で得たアミンアダクトＡ－２～６（（Ｂ）成分の各アミン化合物１０ｐｐｍ残留）を粉砕して、表－１記載のエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２～６を得た。得られたエポキシ樹脂用硬化剤の特性を表－１に示す。 更に、表－１で示した配合で、実施例１と同様にしてマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２～６を得た。何れも実施例１と同様にして結合基（ｘ）、（ｙ）、（ｚ）を有することを確認し、実施例１と同様にしてマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２～６を硬化剤としたときの一液性エポキシ樹脂組成物の硬化性と貯蔵安定性を評価した。評価結果を表－１に示す。 【００９９】 ［実施例７］ 製造例４で得たアミンアダクトＡ－４を粉砕して２５℃で固体状の平均粒径２．４μｍのエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－４を得た。得られたエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－４を１００質量部、水１．５質量部、ＭＲ－２００を５質量部加えて、４０℃で攪拌しながら４時間反応を続けた。その後、環状ホウ酸エステル化合物（Ｌ）を０．０７部加えて、さらにシェル形成反応を５０℃で１２時間行い、マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－７を得た。製造例４で得たアミンアダクトＡ－４を粉砕して得られたエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－４を用いて、表－１で示した配合で、実施例１と同様にしてマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－７を得た。実施例１と同様にして結合基（ｘ）、（ｙ）、（ｚ）を有することを確認し、実施例１と同様にしてマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－７の一液性エポキシ樹脂組成物の硬化性と貯蔵安定性を評価した。評価結果を表－１に示す。」 ア－７ 「【０１０３】 【表１】 ［図：0001398288000001.jpg］ ・・・ 【０１０９】 【表２】 ［図：0001398288000002.jpg］ 」 ア－８ 「【０１１０】 ［導電性フィルムの作製の実施例］ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ－２６０３）１５部、フェノールノボラック樹脂（昭和高分子社製、商品名「ＢＲＧ－５５８」）６部、合成ゴム（日本ゼオン社製商品名「ニポール１０７２」、重量平均分子量３０万）４部を、メチルエチルケトンとブチルセロソルブアセテートの１：１（重量比）混合溶剤２０部に溶解した。この溶液に銀粉末７４部を混合し、さらに三本ロールにより混練した。これにさらに実施例２で得られたマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２を３０部加えて、さらに均一に混合させて、導電性接着剤を得た。得られた導電性接着剤を用いて、厚さ４０μm のポリプロピレンフィルム上にキャストして、８０℃で６０分間、乾燥半硬化させ厚さ３５μm の導電性接着剤層を有する導電性フィルムを得た。この導電性フィルムを用い、８０℃のヒートブロック上でシリコンウェハー裏面に導電性接着剤層を導電性フィルムを転写させた。さらにシリコンウェハーをフルダイシングし、ヒートブロック上でリードフレームに導電性接着剤付半導体チップを、２００ ℃、２分間の条件で接着硬化させたところ、チップの導電性の問題がなかった。 【０１１１】 ［導電性ペーストの作製の実施例］ ・・・ 【０１１２】 ［異方導電性フィルムの作製の実施例］ ・・・ 【０１１３】 ［異方導電性ペーストの作製の実施例］ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ６０９１、エポキシ当量４８０ｇ／ｅｑ）５０重量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ２６０３）５０重量部と導電粒子としてミクロパールＡｕ－２０５（積水化学製、比重２．６７）５重量部を混合後、実施例２で得られたマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２を３０部加えて、さらに均一に混合させて、異方導電性ペーストを得た。得られた異方導電性ペーストを、ＩＴＯ電極を有する低アルカリガラス上に塗布した。２３０℃のセラミックツールで、３０秒間、２ＭＰａの圧力にて試験用ＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）フィルムと圧着し貼り合わせを行った。隣接するＩＴＯ電極間の抵抗値を測定したところ、異方導電性ペーストとして有用であった。 ・・・ 【０１１４】 ［絶縁性ペーストの作製の実施例］ ・・・ 【０１１５】 ［絶縁性フィルムの作製の実施例］ ・・・ 【０１１６】 ［封止材の作製の実施例］ ・・・ 【０１１７】 ［コーティング材の作製の実施例］ ・・・ 【０１１８】 ［塗料組成物の作製の実施例］ ・・・ 【０１１９】 ［プリプレグの作製の実施例］ プリプレグの実施例 １３０℃のオイルバス中のフラスコ内にノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業製のＥＰＩＣＬＯＮ Ｎ－７４０）を１５部、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（ＪＥＲ製のエピコート４００５）を４０部、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ２６０３）３０部を溶解・混合し８０℃まで冷やす。さらに実施例１で得られたマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤組成物Ｆ－１を１５部加えて、十分、攪拌して混合する。室温に冷ました前記樹脂組成物を離型紙上にドクターナイフを用いて樹脂目付１６２ｇ／ｍ２で塗布し、樹脂フィルムとした。次にこの樹脂フィルム上に弾性率２４トン／ｍｍ２の炭素繊維を１２．５本／インチで平織りした三菱レイヨン製ＣＦクロス（型番：ＴＲ３１１０、目付２００ｇ／ｍ２）を重ねて樹脂組成物を炭素繊維クロスに含浸させた後、ポリプロピレンフィルムを重ねて表面温度９０℃のロール対の間を通して、クロスプリプレグを作製した。樹脂の含有率は４５重量％だった。得られたプリプレグを、繊維方向を揃えてさらに積層し、硬化条件１５０℃×１時間で成形を行い、炭素繊維を補強繊維とするＦＲＰ成形体を得ることができ、作製したプリプレグは有用なものであった。 ・・・ 【０１２０】 ［熱伝導性エポキシ樹脂組成物の作製の実施例］ ・・・ 【産業上の利用可能性】 【０１２１】 本発明によれば、低温硬化性と極めて高い貯蔵安定性を両立し、更に電気特性、機械的強度、耐熱性、耐湿性等の性能もバランス良く有する硬化物を与えるエポキシ樹脂組成物が得られる。本発明のカプセル型硬化剤を用いたエポキシ樹脂組成物は、接着剤、封止材、充填材、絶縁材料、導電材料、プリプレグ、フィルム状接着剤、異方導電性フィルム、異方導電性ペースト、絶縁接着フィルム、絶縁接着ペースト、アンダーフィル材、ポッティング材、ダイボンディング材、導電ペースト、ソルダーレジスト等として優れた性能を発揮する。」 イ 甲２の記載事項 甲２には、以下の事項が記載されている。 イ－１ 「【請求項１】 全塩素量が０．５重量％以上のビスフエノールＡ型液状エポキシ樹脂と、粒径４４μｍ以下の微粉末を５０重量％以上含む鉄粉とを含有してなり、かつ鉄粉の割合が全樹脂組成物に対して６０～８０重量％であることを特徴とするエポキシ樹脂硬化剤により硬化せしめる注型用エポキシ樹脂組成物。」 イ－２ 「【０００３】 【発明が解決しようとする課題】本発明は、貯蔵や輸送中の鉄粉の沈降分離を起さず、冬期の樹脂の結晶化を起さず、硬化性にも優れた注型用エポキシ樹脂組成物を提供しようとするものである。 ・・・ 【０００５】通常のビスフエノールＡ型液状エポキシ樹脂には、エポキシ基への未閉環に起因する可けん化塩素原子が０．１重量％程度含まれており、全塩素量が０．２重量％程度である。本発明においては、ビスフエノールＡ型液状エポキシ樹脂として、特に全塩素量が０．５重量％以上、好ましくは１～３重量％のものを使用する。その全塩素量が少なすぎると、得られるエポキシ樹脂組成物は、冬期における結晶化を防止する効果、及び鉄粉の沈降分離を防止する効果が不充分になってくる。 【０００６】本発明で使用する全塩素量が０．５重量％以上のビスフエノールＡ型液状エポキシ樹脂は、通常のエポキシ樹脂製造工程においてエポキシ基の閉環条件をゆるやかにすることにより容易に製造することができる。 【０００７】本発明のエポキシ樹脂組成物は、そのエポキシ樹脂の全量を前記の全塩素量が０．５重量％以上のビスフエノールＡ型液状エポキシ樹脂で充当させるのが望ましいが、比較的に少量（たとえばエポキシ樹脂全量に対して１０重量％以下）であれば他の液状エポキシ樹脂を併用することも可能である。」 イ－３ 「【００１２】本発明の注型用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂硬化剤を用いて硬化させるが、そのエポキシ樹脂硬化剤としては、一般に知られているような硬化剤はすべて使用できる。その硬化剤の具体例としては、アミン類、変性アミン類、ポリアミド樹脂、酸無水物類、及びイミダゾール類などがあげられるが、特にポリアミド樹脂は室温硬化性に優れているので好ましい。エポキシ樹脂硬化剤は、１種類を用いてもよいし、２種以上を適宜に併用してもよい。 【００１３】本発明の注型用エポキシ樹脂硬化剤は、通常、注型用樹脂組成物に混合して用いられるが、室温硬化性の硬化剤の場合には、注型用樹脂組成物の使用直前に混合するようにするのが望ましい。」 イ－４ 「【００１６】実施例１ ビスフエノールＡジグリシジルエーテル（油化シエルエポキシ株式会社商品名エピコート８２８ＸＡ 全塩素量１．５重量％）２５０ｇ、及び鉄粉（４４μｍ以下の微粉の含量７５重量％）７５０ｇをニーダーで混合し組成物とした。 【００１７】この組成物１００ｇに硬化剤としてポリアミド樹脂（富士化成工業株式会社商品名 トーマイド２５００）１４ｇを加え、均一に混合し、室温で３日間硬化させた。硬化剤混合前の組成物の貯蔵安定性、硬化剤混合後の組成物の硬化性、及びその硬化物の硬度を試験した結果は表１に示すとおりであった。」 イ－５ 「【００２２】 【表１】 ［図：0001398288000003.jpg］ 【００２３】表１の注： ＊１・・・２５℃で１ケ月貯蔵後の沈降の有無 ＊２・・・５０℃で３ケ月貯蔵後の結晶化の有無 ＊３・・・１０００グラムスケールでの発熱ピーク時間と最高発熱温度 ＊４・・・シヨアＤ硬度」 ウ 甲３の記載事項 甲３には、以下の事項が記載されている。 ウ－１ 「【０００２】 半導体素子や液晶表示素子用の接着剤としては、接着性に優れ、かつ高い信頼性を示すエポキシ樹脂等を含む熱硬化性樹脂組成物が用いられている。上記接着剤の構成成分としては、エポキシ樹脂、該エポキシ樹脂と反応性を有するフェノール樹脂等の硬化剤、該エポキシ樹脂と該硬化剤との反応を促進する熱潜在性触媒が一般に用いられている。熱潜在性触媒は、接着剤の硬化温度及び硬化速度を決定する重要な因子となっており、室温での貯蔵安定性及び加熱時の硬化速度の観点から、種々の化合物が用いられている（例えば、特許文献１参照）。これらの特徴を活かして、エポキシ樹脂組成物を保存安定性に優れた異方性導電膜に使用される（例えば、特許文献２参照）。」 ウ－２ 「【発明が解決しようとする課題】 【０００４】 近年、特に電子機器分野において、回路の高密度化や接続信頼性の向上に対応するため、あるいはモバイル機器の軽量化として耐熱性の低い材料を使用する目的で、また、生産性を大幅に改善する目的で、接続材料の一つとして用いられるエポキシ樹脂組成物に対して、硬化剤の貯蔵安定性を損なわずに、組成物の硬化性を一層向上することが強く求められている。しかしながら、特許文献２に記載されているようなエポキシ樹脂を用いた接着剤は、近年の低温かつ短時間における圧着性、接続信頼性の要求に対しては不十分である。 【０００５】 そこで、本発明は、例えば、溶剤を使用してフィルム化したときにも保存安定性が良好で、硬化性に優れるエポキシ樹脂用硬化剤を含んだ接続信頼性の高い接着フィルム用エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。」 エ 甲４の記載事項 甲４には、以下の事項が記載されている。 エ－１ 「【０２６４】 〔低温短時間硬化性〕 エポキシ樹脂組成物（Ｍ）５０質量部に対して、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成イーマテリアルズ社製、「ＡＥＲ２６０３」、エポキシ当量：１８９ｇ／ｅｑ、全塩素量：１８００ｐｐｍ、加水分解性塩素量：５０ｐｐｍ、粘度：１２０００ｍＰａ・ｓ）１５０質量部を均一に混合させて熱硬化性樹脂組成物を得た。・・・」 （２） 証拠に記載された発明 ア 甲１に記載された発明 甲１には、段落【０１１０】（前記（１）アのア－８を参照。）に「導電性フィルムの作製の実施例」が記載されており、導電性フィルムの作製の過程で以下の導電性接着剤を製造したことが記載されている。 「ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ－２６０３）１５部、フェノールノボラック樹脂（昭和高分子社製、商品名「ＢＲＧ－５５８」）６部、合成ゴム（日本ゼオン社製商品名「ニポール１０７２」、重量平均分子量３０万）４部を、メチルエチルケトンとブチルセロソルブアセテートの１：１（重量比）混合溶剤２０部に溶解し、この溶液に銀粉末７４部を混合し、さらに三本ロールにより混練し、これにさらにマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２を３０部加えて、さらに均一に混合させて、導電性接着剤」 また、「実施例２で得られたマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２」について、「表－１で示した配合で、実施例１と同様にしてマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２～６を得た。」（段落【００９８】（前記（１）アのア－６を参照。））と記載されており、 実施例１（段落【００９６】（前記（１）アのア－６を参照。））は、「製造例１で得たアミンアダクトＡ－１（（Ｂ）成分の２ＭＺ５ｐｐｍ未満残留）の１００質量部を溶融し、これに３ｐｐｍの２－エチル－４－メチルイミダゾール（２Ｅ４ＭＺ）を均一に混合し、室温に冷却後粉砕して、２５℃で固体状の平均粒径２．５μｍのエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－１を得た。２００質量部のエポキシ樹脂Ｅ－１に、エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－１を１００質量部、水１．５質量部、トリレンジイソシアネート５質量部を加えて、４０℃で攪拌しながら４時間反応を続けた。その後、シェル形成反応を５０℃で１２時間行い、マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－１を得た。」というものであり、 「マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２」の配合は、【表－１】（段落【０１０３】（前記（１）アのア－７を参照。）を参照すると、エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２を１００部、エポキシ樹脂Ｅ－２を２００部、イソシアネート化合物ＭＲ－２００を４部、水（活性水素化合物）を１部配合したものであって、全塩素量が１４００ｐｐｍであるものである。 また、エポキシ樹脂Ｅ－２は、ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量１６５ｇ／当量、ジオール末端不純成分／基本構造成分＝０．１２、全塩素量：１３００ｐｐｍ）であり（表１の脚注参照）、 ＭＲ－２００は、日本ポリウレタン社製ポリメチレンフェニレンポリイソシアネートであり（表１の脚注参照）、 エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２について、「製造例２～６で得たアミンアダクトＡ－２～６（（Ｂ）成分の各アミン化合物１０ｐｐｍ残留）を粉砕して、表－１記載のエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２～６を得た。」（段落【００９８】（前記（１）アのア－６を参照。）と記載されている。 そして、【表－１】を参照すると、エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２の配合は、アミンアダクトＡ－２とＴＥＴＡ（トリエチレンテトラミン）を配合したものであり、平均粒径が「２．０μ」であるものであり、 製造例２で得たアミンアダクトＡ－２については、「（アミンアダクト（Ａ－２）の製造） 以下エポキシ樹脂ａ１－１を１当量とビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量４７０ｇ／当量、全塩素量１３００ｐｐｍ：以下エポキシ樹脂ａ１－２と称す）１当量と、トリエチレンテトラミン２当量を２－プロパノールとキシレンの１／２混合溶媒中（樹脂分５０％）、８０℃で反応させた。その後、減圧下で溶剤と未反応低分子アミン化合物を留去し、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）が１０ｐｐｍ未満になった時点で蒸留を終了し、２５℃で固体状のアミンアダクトＡ－２を得た。得られたアミンアダクトの重量平均分子量は２５００、分子量分布は１．９であった。」（段落【００８９】（前記（１）アのア－６を参照。）と記載されている。 また、「エポキシ樹脂ａ１－１」は、「ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８５ｇ／当量、全塩素量１９００ｐｐｍ）」（段落【００８８】（前記（１）アのア－６を参照。）というものである。 以上によれば、甲１には、以下の発明（以下、「甲１発明」ともいう。）が記載されていると認められる。 ＜甲１発明＞ 「ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ－２６０３）１５部、フェノールノボラック樹脂（昭和高分子社製、商品名「ＢＲＧ－５５８」）６部、合成ゴム（日本ゼオン社製商品名「ニポール１０７２」、重量平均分子量３０万）４部を、メチルエチルケトンとブチルセロソルブアセテートの１：１（重量比）混合溶剤２０部に溶解し、この溶液に銀粉末７４部を混合し、さらに三本ロールにより混練し、これにさらにマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２を３０部加えて、さらに均一に混合させて得た、導電性接着剤であって、 前記マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２は、 ２００質量部のエポキシ樹脂Ｅ－２（ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量１６５ｇ／当量、ジオール末端不純成分／基本構造成分＝０．１２、全塩素量：１３００ｐｐｍ））に、エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２を１００質量部、イソシアネート化合物ＭＲ－２００（日本ポリウレタン社製ポリメチレンフェニレンポリイソシアネート）を４部、水（活性水素化合物）を１部を、４０℃で攪拌しながら４時間反応を続けた後、シェル形成反応を５０℃で１２時間行って得た、全塩素量が１４００ｐｐｍのマスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２であり、 エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２は、 アミンアダクトＡ－２の１００質量部を溶融し、これに３ｐｐｍのトリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）を均一に混合し、室温に冷却後粉砕して得た、２５℃で固体状の平均粒径２．０μｍのエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２であり、 アミンアダクトＡ－２は、 エポキシ樹脂ａ１－１（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８５ｇ／当量、全塩素量１９００ｐｐｍ））を１当量とビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量４７０ｇ／当量、全塩素量１３００ｐｐｍ：以下エポキシ樹脂ａ１－２と称す）１当量と、トリエチレンテトラミン２当量を２－プロパノールとキシレンの１／２混合溶媒中（樹脂分５０％）、８０℃で反応させた。その後、減圧下で溶剤と未反応低分子アミン化合物を留去し、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）が１０ｐｐｍ未満になった時点で蒸留を終了して得た、２５℃で固体状であり、重量平均分子量は２５００、分子量分布は１．９である、アミンアダクトＡ－２を粉砕して得たものである。」 イ 甲２に記載された発明 甲２には、請求項１の記載に基づき、以下の発明（以下、「甲２発明」ともいう。）が記載されていると認められる。 ＜甲２発明＞ 「全塩素量が０．５重量％以上のビスフエノールＡ型液状エポキシ樹脂と、粒径４４μｍ以下の微粉末を５０重量％以上含む鉄粉とを含有してなり、かつ鉄粉の割合が全樹脂組成物に対して６０～８０重量％であることを特徴とするエポキシ樹脂硬化剤により硬化せしめる注型用エポキシ樹脂組成物。」 （３） 本件発明１について ア 甲１を主引用例とする検討 （ア） 本件発明１と甲１発明の対比 甲１発明の「導電性接着剤」は、「ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ－２６０３）」と、「マスターバッチ型エポキシ樹脂用硬化剤Ｆ－２」を含有する組成物であるから、甲１発明は、本件発明１の「エポキシ樹脂と硬化剤成分とを含む、接着剤用エポキシ樹脂組成物」を充足する。 甲１発明の「ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（旭化成ケミカルズ製ＡＥＲ－２６０３）」は、旭化成イーマテリアルズ社製の市販品であって、そのエポキシ当量が１８９ｇ／当量、全塩素量が１８００ｐｐｍ、粘度が１２０００ｍＰａ・ｓである（必要であれば、前記（１）エ－１に摘記した甲第４号証の段落【０２６４】を参照。）から、本件発明１の「全塩素量が１０００ｐｐｍ以上であり、且つ粘度が３００００ｍＰａ・ｓ以下であるエポキシ樹脂」に相当する。 甲１発明の「エポキシ樹脂Ｅ－２（ビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（エポキシ当量１６５ｇ／当量、ジオール末端不純成分／基本構造成分＝０．１２、全塩素量：１３００ｐｐｍ））」は、本件発明１の「ビスフェノール型エポキシ樹脂」に相当する。 甲１発明の「エポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２」は、「アミンアダクトＡ－２の１００質量部を溶融し、これに３ｐｐｍのトリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）を均一に混合し、室温に冷却後粉砕して得た、２５℃で固体状の平均粒径２．０μｍのエポキシ樹脂用硬化剤Ｃ－２」ものであるから、粉状であるといえる。また、アミンアダクトは、一般に潜在性硬化剤である。 そうすると、甲１発明の「アミンアダクトＡ－２」は、本件発明１の「潜在性硬化剤」に相当し、甲１発明の「トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）」は、本件発明１の「粉末状硬化剤」に相当する。 そうすると、本件発明１と甲１発明の一致点、相違点は、以下のとおりである。 ＜一致点＞ 「エポキシ樹脂と硬化剤成分とを含む、接着剤用エポキシ樹脂組成物であって、 前記エポキシ樹脂が、 ビスフェノール型エポキシ樹脂と、 全塩素量が１０００ｐｐｍ以上であり、且つ粘度が３００００ｍＰａ・ｓ以下であるエポキシ樹脂と、を含み、 前記硬化剤成分が、 粉末状硬化剤と、 それ以外の潜在性硬化剤と、を含む、 接着剤用エポキシ樹脂組成物。」 ＜相違点１＞ 本件発明１の「エポキシ樹脂組成物」は、その用途が、「構造接着剤用」に特定されているとともに、その特性について、「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差が、２０個以下であり」と特定されているのに対して、甲１発明の用途は、「導電性接着剤」であり、かつ、特性に関する特定を備えていない点 （イ） 相違点１について 甲１には、発明が解決しようとする課題について、「本発明は、低温硬化性に優れ、極めて高い貯蔵安定性を有するエポキシ樹脂用硬化剤、およびエポキシ樹脂組成物、そして、高温でも極めて貯蔵安定性が高く、低温あるいは短時間の硬化条件であっても、高い接続信頼性、高い封止性が得られる接着材料、導電材料、絶縁材料、封止材料、コーティング材料、塗料組成物、プリプレグ、構造用接着剤、熱伝導性材料等を提供することを目的とする」（前記（１）アのア－２を参照。）と記載されている。また、導電性フィルム、導電性ペースト、異方性導電性フィルム、異方性導電性ペースト、絶縁性ペースト、絶縁性フィルム、封止材、コーティング材、塗料組成物、プリプレグ、熱伝導性エポキシ樹脂組成物を具体的に作製したこと（前記（１）アのア－８を参照。）が記載されている。 しかしながら、これらの記載は、甲１の特許請求の範囲に記載された発明には様々な具体的な態様が包含されていて、その用途として、接着材料、導電材料、絶縁材料、封止材料、コーティング材料、塗料組成物、プリプレグ、構造用接着剤、熱伝導性材料等が例示できる旨説明しているだけであって、導電性接着剤を構造用接着剤としても使用可能であることを実証しているわけではない。 また、一般に、導電性接着剤といえるものであれば、構造用接着剤としても好ましく使用することができるといった技術常識はない。 さらに、甲１には、構造用接着剤が備えているべき（備えていると好ましい）特性等に関する記載や示唆もないし、「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差」に関する記載もない。 そして、甲２、３を見ても、甲１発明の接着剤用エポキシ樹脂組成物の用途を構造用接着剤に変更するとともに、その特性を「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差が、２０個以下であり」と特定することを動機づけるような記載や示唆はない。 そうすると、当業者といえども、甲１発明の接着剤用エポキシ樹脂組成物の用途を構造用接着剤に変更するとともに、その特性を「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差が、２０個以下であり」と特定することを容易になし得たとは認められない。 （ウ） 効果について 本件発明１は、「１００μｍ以上の粒数の差が２０個以下であることにより、組成物を構造接着剤として使用したとき接着面の硬化ムラが抑えられ、接着物を保管した後におけるせん断接着強度の低下が抑えられる。」（本件特許明細書の発明の詳細な説明の段落【００１４】）という効果を奏するものであり、この効果は、当業者といえども予測することができないものであると認められる。 （エ） まとめ 以上のとおりであるから、本件発明１は、甲１に記載された発明ではないし、甲１～３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも認められない。 イ 甲２を主引用例とする検討 （ア） 本件発明１と甲２発明の対比 甲２発明は、「エポキシ樹脂硬化剤により硬化せしめる」「エポキシ樹脂組成物」であるから、組成物を構成する成分として「エポキシ樹脂硬化剤」を含んでいないと認められる。 そうすると、本件発明１と甲２発明の一致点、相違点は、以下のとおりである。 ＜一致点＞ 「エポキシ樹脂を含む、エポキシ樹脂組成物であって、 前記エポキシ樹脂が、 ビスフェノール型エポキシ樹脂と、 を含む、 エポキシ樹脂組成物。」 ＜相違点２＞ 本件発明１の「エポキシ樹脂組成物」は、その用途が、「構造接着剤用」に特定されているとともに、その特性について、「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差が、２０個以下であり」と特定されているのに対して、甲２発明の用途は、「注型用」であり、かつ、特性に関する特定を何も備えていない点 ＜相違点３＞ 本件発明１は、「硬化剤成分」を含むとともに、「前記硬化剤成分が、粉末状硬化剤と、それ以外の潜在性硬化剤と、を含む」と特定されているのに対して、甲２発明は、硬化剤を含まないものである点 ＜相違点４＞ 「エポキシ樹脂」について、本件発明１は、「ビスフェノール型エポキシ樹脂と、全塩素量が１０００ｐｐｍ以上であり、且つ粘度が３００００ｍＰａ・ｓ以下であるエポキシ樹脂と、を含み」と特定されているのに対して、甲１発明では「全塩素量が０．５重量％以上のビスフエノールＡ型液状エポキシ樹脂」と特定されている点 （イ） 相違点２について 甲２には、甲２発明の用途を「注型用」から構造用接着剤に変更することを動機づけるような記載や示唆が何もない。 また、一般に、注型用エポキシ樹脂組成物といえるものであれば、構造用接着剤としても好ましく使用することができるといった技術常識はない。 また、甲２には、「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差」に関する記載もない。 また、甲１、３を見ても、甲２発明の注型用エポキシ樹脂組成物の用途を構造用接着剤に変更するとともに、その特性を「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差が、２０個以下であり」と特定することを動機づけるような記載や示唆はない。 そうすると、当業者といえども、甲２発明の接着剤用エポキシ樹脂組成物の用途を構造用接着剤に変更するとともに、その特性を「３０℃、９０ＲＨ％の条件下、３０日間経過前後で、粒ゲージ測定を行ったときに１００μｍ以上の粒数の差が、２０個以下であり」と特定することを容易になし得たとは認められない。 したがって、相違点３、４について検討するまでもなく、本件発明１は甲２発明に基づいて当業者が容易に発明できた発明ということはできない。 （ウ） 効果について 本件発明１は、「１００μｍ以上の粒数の差が２０個以下であることにより、組成物を構造接着剤として使用したとき接着面の硬化ムラが抑えられ、接着物を保管した後におけるせん断接着強度の低下が抑えられる。」（本件特許明細書の発明の詳細な説明の段落【００１４】）という効果を奏するものであり、この効果は、当業者といえども予測することができないものであると認められる。 （エ） まとめ 以上のとおりであるから、本件発明１は、甲２に記載された発明ではないし、＜相違点３＞及び＜相違点４＞について検討するまでもなく、甲１～３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも認められない。 （４） 本件発明２～７について 本件発明２～７は、いずれも、本件発明１を直接または間接的に引用し、さらに限定した発明であるところ、前記（３）のとおり、本件発明１は、甲１又は２に記載された発明ではないし、甲１～３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも認められないものである。 そうすると、さらに検討するまでもなく、本件発明２～７も、本件発明１と同様の理由により、甲１又は２に記載された発明ではないし、甲１～３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとも認められない。 （５） 申立ての理由１、２についてのまとめ 以上のとおりであるから、申立ての理由１、２によって本件特許を取り消すべきものとすることはできない。 ２ 申立の理由３について （１） 申立の理由３の概要 申立の理由３の概要は、要するに、 「請求項１の「全塩素量が１０００ｐｐｍ以上であり、且つ粘度が３００００ｍＰａ・ｓ以下であるエポキシ樹脂」は、「全塩素量」について上限値が規定されておらず、また、「粘度」については、下限値が規定されていない広い範囲が特定されているが、それぞれ２点でしか効果があることを確認していないので、その効果が全く確認されていない実施例の内容を、本件特許発明の範囲まで拡張ないし一般化できるとはいえない。」（以下、「申立の理由３－１」ともいう。）、 「請求項４の「全塩素量が、１０００ｐｐｍ以上である、請求項１～３のいずれか一項に記載の構造接着剤用エポキシ樹脂組成物」は、「全塩素量」について上限値が規定されていないが、６つの実施例のうち、「全塩素量」が最大（12000ppm）の実施例４は、DSC発熱量変化が２７％であって、他の実施例（いずれも１桁）よりも相当に大きな値であり、かつ、比較例２の７．６％よりも大きいから、その効果が全く確認されていない実施例の内容を、本件特許発明の範囲まで拡張ないし一般化できるとはいえない。」（以下、「申立の理由３－２」ともいう。）、 というものである（異議申立書４３～４５頁）。 （２） 判断手法 特許請求の範囲の記載が、明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである〔知財高裁、平成１７年（行ケ）１００４２号判決参照。〕。 （３） 検討 本件発明１が解決しようとする課題は、「金属、特に、アルミ及び／又は銅との接着力が高く、且つ、接着力のばらつきが小さい構造接着剤用エポキシ樹脂組成物を提供すること」（本件特許の願書に添付した明細書の発明の詳細な説明の段落【０００７】）であると認められる。また、本件発明１について実施例が５例（実施例１～４、６）記載されており、これらの組成物について接着力とそのばらつきが評価され、その課題を解決できるものであることが確認されているから、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであると認められる。 また、申立人の主張は、いずれも、要するに、本件発明１には、実施例よりも効果が劣る態様が含まれていることを主張するだけであって、そもそも、サポート要件違反を主張する内容（当該態様が、課題を解決することができないものであることに関する主張・立証）が含まれていない。 以上のとおりであるから、申立の理由３－１、３－２は、いずれも採用できない。 ３ 申立の理由４について （１） 申立の理由４の概要 申立の理由４の概要は、要するに、 「請求項１の「粉末状硬化剤」は、段落３２に例示されているもの以外にどのような硬化剤が含まれるのか、その範囲を明確に把握できない。」（以下、「申立の理由４－１」ともいう。）、 「請求項１の「それ以外の潜在性硬化剤」は、段落２８に例示されているもの以外にどのような硬化剤が含まれるのか、その範囲を明確に把握できない。」（以下、「申立の理由４－２」ともいう。）、 というものである（異議申立書４５～４７頁）。 （２） 判断手法 一般に『法３６条６項２号は，特許請求の範囲の記載に関し，特許を受けようとする発明が明確でなければならない旨規定する。同号がこのように規定した趣旨は，仮に，特許請求の範囲に記載された発明が明確でない場合には，特許の付与された発明の技術的範囲が不明確となり，第三者に不測の不利益を及ぼすことがあり得るので，そのような不都合な結果を防止することにある。そして，特許を受けようとする発明が明確であるか否かは，特許請求の範囲の記載だけではなく，願書に添付した明細書の記載及び図面を考慮し，また，当業者の出願当時における技術的常識を基礎として，特許請求の範囲の記載が，第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確であるか否かという観点から判断されるべきことはいうまでもない。』とされているところ〔知財高裁平成２１年（行ケ）第１０４３４号、平成２２年８月３１日判決言渡。〕、このような観点に基づいて、本件特許の明確性要件の適否を以下に検討する。 （３） 検討 請求項１の「粉末状硬化剤」は、その定義が段落３１に記載されているので、その技術的な意味は明確であり、「段落３２に例示されているもの以外にどのような硬化剤が含まれるのか、その範囲を明確に把握できない」などということはない。 また、請求項１の「それ以外の潜在性硬化剤」は、請求項１の「粉末状硬化剤」とは異なる硬化剤であって、潜在性硬化剤といえるものを意味する技術用語であり、潜在性硬化剤は、当業界で汎用されている技術用語であって、あらかじめエポキシ樹脂に混合した状態で長期間保存でき、熱・光・圧力・湿気などの刺激が与えられると硬化反応を開始する硬化剤のことであるから、その意味は明確である。また、当業者であれば、段落２８に例示されていないものであっても、「それ以外の潜在性硬化剤」といえるものであれば、あらゆる剤が含まれていると明確に理解することができるから、「段落２８に例示されているもの以外にどのような硬化剤が含まれるのか、その範囲を明確に把握できない」などということはない。 したがって、請求項１の記載が、第三者に不測の不利益を及ぼすほどに不明確であるとはいえないから、申立の理由４－１、４－２は、いずれも採用できない。 第６ むすび したがって、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、請求項１～７の特許を取り消すことはできない。 また、他に請求項１～７の特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。