2022-700332

特許第６９５５０６４号発明「エチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット及びそのフィルム」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６９５５０６４号の請求項１ないし１６に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６９５５０６４号（以下、「本件特許」という。）の請求項１ないし１６に係る特許についての出願は、２０２０年（令和２年）７月３１日を国際出願日（パリ条約に基づく優先権主張外国庁受理 ２０１９年１２月３０日 米国（ＵＳ））とする出願であって、令和３年１０月４日にその特許権の設定登録（請求項の数１６）がされ、同年同月２７日に特許掲載公報が発行され、その後、その特許に対し、令和４年４月２２日に特許異議申立人 後藤 麻衣子（以下、「特許異議申立人」という。）により特許異議の申立て（対象請求項：全請求項）がされたものである。 第２ 本件特許発明 本件特許の請求項１ないし１６に係る発明（以下、順に「本件特許発明１」のようにいう。）は、それぞれ、本件特許の願書に添付した特許請求の範囲の請求項１ないし１６に記載された事項により特定される次のとおりのものである。 「【請求項１】 エチレン－ビニルアルコール共重合体と、 複数の含フッ素微粒子と、を含み、 第１融点温度及び第２融点温度の少なくとも２つの融点温度をさらに含み、 前記第１融点温度は約１００℃～約１４０℃であり、 各前記含フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満であり、 前記含フッ素微粒子はフッ化ポリマーを含み、 前記フッ化ポリマーは、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとからなる共重合体、又は、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとテトラフルオロエチレンとからなる共重合体を含む、エチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項２】 前記第１融点温度は約１０５℃～約１３５℃である、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項３】 前記第２融点温度は約１５０℃～約１９５℃である、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項４】 前記第２融点温度は約１５８℃～約１９０℃である、請求項３に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項５】 前記複数の含フッ素微粒子は、約１．５～約４８ｗｔ％のフッ素含有量を含み、前記フッ素含有量は炭素、酸素及びフッ素元素の総重量に基づいている、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項６】 前記エチレン－ビニルアルコール共重合体の鹸化度は９９．５ｍｏｌｅ％以上である、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項７】 ポリアルキレンオキシドを含まない、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項８】 前記含フッ素微粒子の直径又は主軸長さは約１．０～約１９μｍである、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項９】 前記含フッ素微粒子の直径又は主軸長さは約１．２～約１６μｍである、請求項８に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項１０】 前記エチレン－ビニルアルコール共重合体のエチレン含有量は約２０～約５０ｍｏｌｅ％である、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項１１】 前記エチレン－ビニルアルコール共重合体のエチレン含有量は約２５～約４５ｍｏｌｅ％である、請求項１０に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項１２】 請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体を含み、ＩＳＯ １７９－１に基づくシャルピー衝撃強度（Ｃｈａｒｐｙ ｉｍｐａｃｔ ｓｔｒｅｎｇｔｈ）は、２３℃下で少なくとも２．３ＫＪ／ｍ２であり、ＩＳＯ ５２７－２に基づく破断点伸びは、２３℃下で少なくとも１７．８％である、フィルム。 【請求項１３】 前記フィルムのＩＳＯ １７９－１に基づくシャルピー衝撃強度は、２３℃下で少なくとも２．６ＫＪ／ｍ２である、請求項１２に記載のフィルム。 【請求項１４】 前記フィルムの破断点伸びは少なくとも２０％である、請求項１２に記載のフィルム。 【請求項１５】 前記エチレン－ビニルアルコール共重合体において、前記エチレン－ビニルアルコール共重合体がエチレン含有量及び鹸化度を含み、そのうち、前記エチレン含有量は約２０～約５０ｍｏｌｅ％であり、前記鹸化度は９９．５ｍｏｌｅ％以上であり、前記含フッ素微粒子はフッ化ポリマーを含み、 さらに、前記エチレン－ビニルアルコール共重合体ペレットは、少なくとも２つの融点温度を含み、第１融点温度及び第２融点温度を含み、前記第１融点温度は約１００℃～約１４０℃であり、前記第２融点温度は約１５０℃～１９５℃である、請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット。 【請求項１６】 請求項１５に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体を含み、ＩＳＯ １７９－１に基づくシャルピー衝撃強度は、２３℃下で少なくとも２．３ＫＪ／ｍ２であり、ＩＳＯ ５２７－２に基づく破断点伸びは、２３℃下で少なくとも１７．８％である、フィルム。」 第３ 特許異議申立書に記載した申立ての理由の概要 令和４年４月２２日に特許異議申立人が提出した特許異議申立書（以下、「特許異議申立書」という。）に記載した申立ての理由の概要は次のとおりである。 １ 申立理由１（甲第１号証に基づく進歩性） 本件特許の請求項１ないし１６に係る発明は、本件特許の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった下記の甲第１号証に記載された発明、及び甲第２号証ないし甲第１１号証に記載の技術事項に基づいて、本件特許の優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、本件特許の請求項１ないし１６に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し取り消すべきものである。 ２ 申立理由２（サポート要件） 本件特許の請求項１ないし１６に係る特許は、下記の点で特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し取り消すべきものである。 本件特許発明１において、「各前記含フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満であ」ることが特定されているが、比較例ＥＶＯＨペレット３及び５は、粒径が２０μｍ未満の含フッ素微粒子を含むものであるから、本件特許発明１は、課題を解決することができない発明を含むものである。請求項１を引用して特定する本件特許発明２ないし１６についても同様である。 ３ 申立理由３（明確性） 本件特許の請求項１ないし１６に係る特許は、下記（１）ないし（３）の点で特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し取り消すべきものである。 （１）本件特許発明１における「約１００℃～約１４０℃」との記載、並びに、本件特許発明２ないし５、８ないし１１及び１５における「約」を含む数値範囲の記載は、範囲が確定されていないことから、不明確である。請求項１、３、８、１０、１５を引用して特定する本件特許発明２ないし１６についても同様である。 （２）本件特許発明１２における「請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体」及び本件特許発明１６における「請求項１５に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体」の特定は、引用する本件特許発明１及び１５が「エチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット」の発明であるため、何を示しているのかが不明である。請求項１２を引用して特定する本件特許発明１３及び１４についても同様である。 （３）本件特許発明１における「各前記含フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満であり」、本件特許発明８における「前記含フッ素微粒子の直径又は主軸長さは約１．０～約１９μｍである」、及び本件特許発明９における「前記含フッ素微粒子の直径又は主軸長さは約１．２～約１６μｍである」との特定事項は、課題を解決できていない比較例も含まれる表現であり、不明確である。請求項１を引用して特定する本件特許発明２ないし１６についても同様である。 ４ 証拠方法 ・甲第１号証：国際公開第２０１０／０９８７６２号 ・甲第２号証：「ＥＶＡＬ」のパンフレット、Kuraray、２０１６年１０月１９日、インターネット＜ＵＲＬ：https://web.archive.org/web/20161019141541/http:/www.evalevoh.com:80/media/30551/eval_resins_2013.pdf＞ ・甲第３号証の１：「主要グレードと特性」、東京材料株式会社、２０１５年１２月２４日（掲載日）、インターネット＜ＵＲＬ：https://web.archive.org/web/20151224025807/http://www.tokyozairyo.co.jp/content/200167948.pdf＞ ・甲第３号証の２：「カイナー ＫＹＮＡＲ（登録商標）」、東京材料株式会社、２０１６年６月２６日（掲載日）、インターネット＜ＵＲＬ： https://web.archive.org/web/20160626064943/http://www.tokyozairyo.co.jp:80/products/plastics/kynar.html＞ ・甲第４号証：特表２０１２－５３０１８１号公報 ・甲第５号証の１：「Particle Size: The Revolution in Fluoropolymer Process Aids」、Steven R. Oriani et.al.、２００６年９月１７日、インターネット＜ＵＲＬ： https://www.tappi.org/content/enewsletters/eplace/2007/06PLA02.pdf＞ ・甲第５号証の２：「Semantic Scholar」による「Particle Size: The Revolution in Fluoropolymer Process Aids」の検索結果、令和４年３月９日（出力日）、インターネット＜ＵＲＬ： https://www.semanticscholar.org/paper/Particle-Size-%3A-The-Revolution-in-Fluoropolymer-Oriani-Elkton/8f4667a51d2e51ded49937c71405b6c297d5042f＞ ・甲第５号証の３：「Particle Size: The Revolution in Fluoropolymer Process Aids, 2006 PLACE Conference」、令和４年３月９日（出力日）、インターネット＜ＵＲＬ： https://imisrise.tappi.org/TAPPI/Products/06/PLA/06PLA02.aspx＞ ・甲第６号証：「Kynar（登録商標） Polymer Processing Aids for Polyolefins and other Polymers」、ＡＲＫＥＭＡ、２０１７年２月２２日（掲載日）、インターネット＜ＵＲＬ： https://web.archive.org/web/20170222080215/https:/www.extremematerials-arkema.com/en/markets-and-applications/chemical-industry-and-general-industry/fluoropolymer-processing-aids/＞ ・甲第７号証：「Effects of macromolecular configuration of thermally sensitive binder in lithium-ion battery」、JOURNAL OF APPLIED POLYMER SCIENCE、２０１７年、第１３４巻、APP.45078 ・甲第８号証：特開２０１６－１５３４５２号公報 ・甲第９号証：「Technical Data Sheet EVAL（登録商標） G156B」、Kuraray、２０１７年８月８日（掲載日）、インターネット＜ＵＲＬ： https://web.archive.org/web/20170808121931/http:/www.evalevoh.com:80/media/1217/tds_eval__g156b.pdf＞ ・甲第１０号証：科学技術情報プラットフォーム「AIベースの検索エンジンが拡大（記事紹介）」、科学技術振興機構、２０１６年１１月２２日、インターネット＜ＵＲＬ： https://jipsti.jst.go.jp/sti_updates/2016/11/9160.html＞ ・甲第１１号証：「Kynar（登録商標） Resin-Physical & Mechanical Properties」、ＡＲＫＥＭＡ、２０１７年１１月２４日（掲載日）、インターネット＜ＵＲＬ： https://web.archive.org/web/20171124015829/http:/www.extremematerials-arkema.com/en/product-families/kynar-pvdf-family/physical-and-mechanical-properties＞ 証拠の表記は、おおむね特許異議申立書の記載にしたがった。以下、「甲１」等という。 第４ 当審の判断 １ 主な証拠に記載された事項等 （１）甲１に記載された事項等 ア 甲１に記載された事項 甲１にはおおむね次の事項が記載されている。なお、下線は当審で付したものであり、甲１は外国語の文献のため、該当箇所の訳文のみを摘記した。他の証拠についても同様。 ・「請求項 １．(a)ポリオレフィンを含むコア層と、ＥＶＯＨ及び１重量ppm以上のフッ化ポリマーを含むスキン層とを有するフィルム基材を形成する工程； (b)前記スキン層をプラズマ処理する工程；そして (c)前記プラズマ処理されたフィルム基材を金属で金属化する工程を備える、多層ポリマーフィルムの製造方法。」 ・「[0025] 本開示において有用なフッ化ポリマーは、ＥＶＯＨのようなホストポリマーの押出温度で溶融するフッ化ポリマーである。」 ・「[0029] 特に有用なフッ化ポリマーには、２種以上の異なる式Iモノマーと任意に１種以上の式IIモノマーとの相互重合に由来するものが含まれる。このようなポリマーの例は、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）及びヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）から誘導される共重合単位から誘導されるものであり、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）に由来するもの、およびＴＦＥ以外の少なくとも１種の共重合可能なコモノマーの少なくとも５重量％から誘導されるものである。この後者の種類のフッ化ポリマーは、ＴＦＥ及びＨＦＰから誘導される重合単位のポリマー；ＴＦＥ、ＨＦＰ及びＶＤＦから誘導される重合単位のポリマー；ＴＦＥ、ＨＦＰ及び式IIモノマーから誘導される重合単位のポリマー；並びにＴＦＥ及び式IIモノマーから誘導される重合単位から誘導されるポリマーを含む。」 ・「[0030] ・・・ その他の有用な商業的に入手可能な材料には、ｓｏｌｖａｙから市販されているＫＹＮＡＲ ＦＬＥＸ（登録商標） ２８２１のようなＫＹＮＡＲ（登録商標）フッ化ポリマー、及びアサヒガラスから入手可能なＡＦＬＡＳ（登録商標）フッ化ポリマーが含まれる。」 ・「[0031] ・・・ 本発明の高バリア層を調製するために使用することができる市販のＥＶＯＨには、ＥＶＡＬＣＡから得られるＥＶＡＬ（登録商標）Ｇ１５６Ｂ、Ｇ１７６、Ｆ１０４又はＬ１０１が含まれる。」 ・「[0032] 本開示のスキン層は、ＥＶＯＨ及びフッ化ポリマーを含む。いくつかの実施形態では、フッ化ポリマーの量は、１ｗｔｐｐｍ～１００００ｗｔｐｐｍの範囲であり、好ましくは１０ｗｔｐｐｍ～１０００ｗｔｐｐｍの範囲であり、より好ましくは、１００ｗｔｐｐｍ～５００ｗｔｐｐｍの範囲である。」 ・「[0044] 試験には多層二軸延伸ポリプロピレンフィルムを使用した。サンプルＩＡは、ＥＶＯＨ（ＥＶＡＬ（登録商標）Ｇ１５６Ｂ）スキン層を備え、アルミニウムの真空蒸着で金属化された多層二軸延伸ポリプロピレンフィルムであった。サンプルＩＢは、サンプルＩＡのＥＶＯＨ層にフッ化ポリマー（Ｋｙｎａｒ ＦＬＥＸ（登録商標） ２８２１）を３００重量ｐｐｍ添加して作製された。」 イ 甲１に記載された発明 アの摘記事項、特にサンプルＩＢの実施例について整理すると、甲１には以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。 ＜甲１発明＞ 「ＥＶＯＨ（ＥＶＡＬ（登録商標）Ｇ１５６Ｂ）及び３００重量ｐｐｍのフッ化ポリマー（Ｋｙｎａｒ ＦＬＥＸ（登録商標） ２８２１）を含むスキン層。」 （２）甲２に記載された事項 甲２には、おおむね次の事項が記載されている。 ・「Ｇ１５６Ｂは、エチレン含有量４８ｍｏｌ％、密度１．１２（ｇ／ｃｍ３）、ＭＦＲ６．９（ｇ／１０分）、融点１６０℃、ガラス転移点５０℃、ＯＴＲ３．２ｃｍ３・２０μｍ／ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍである。」（パンフレット７ページの表１ｃ） （３）甲３の１に記載された事項 甲３の１には、おおむね次の事項が記載されている。 ・「ＫＹＮＡＲ ＦＬＥＸ（登録商標） ２８２１－００は、化学構造がＰＶＤＦ－ＨＦＰであり、融点が１４０～１４５℃である。」 （４）甲４に記載された事項 甲４には、おおむね次の事項が記載されている。 ・「【００３０】 ・・・。可撓性がより高いＰＶＤＦ：ＨＦＰコポリマー（すなわち、ＫＹＮＡＲ２８０１、２８２１、および２８５１）を含む膜において特に、無機ナノ充填剤を組み入れることによって、引張性能も同様に向上したが、この場合はナノ粒子が低～中程度の担持量のときに、補強的な補剛効果が明らかであった。」 （５）甲５の１に記載された事項 甲５の１には、おおむね次の事項が記載されている。 ・「粒子サイズ：フッ化ポリマー加工助剤革命」（１ページ１行） ・「サンプル準備 押出機とは異なり、Ｆｒｕｓ－ＴＩＲ測定に使用されるピストン駆動の毛細管レオメーターには分散混合機能がない。安定した速度のフッ素エラストマがダイを通過することを保証するために、Ｆｒｕｓ－ＴＩＲテストの前にフッ素エラストマをＬＬＤＰＥで最初に１０００ｐｐｍに希釈した。」（３ページ１４～１７行） ・「表３ ［図：0001389414000001.jpg］ 」 （３ページ２３～３４のTableIII） ・「結論 フッ素エラストマ粒子を含むポリエチレンが押出ダイを流れると、粒子がダイ入口の壁に接触し、そこで付着、合体し、波状に下流に流れることにより、フッ素エラストマコーティングがダイの内面に発生します。コーティングがダイ出口に到達すると、溶融破壊が解消されます。フッ素エラストマ層の成長は、ダイに入る粒子サイズに大きく依存し、大きな粒子（約５～６μｍ)は小さな粒子（約２～３μｍ）よりもはるかに速いコーティング成長を生成します。」（９ページ下から１６～１１行） （６）甲６に記載された事項 甲６には、おおむね次の事項が記載されている。 ・「マスターバッチの準備に関する推奨事項 マスターバッチには、分散不良を引き起こす可能性があるため、Ｋｙｎａｒ（登録商標）ＰＰＡ添加剤の含有量が５％を超えないようにする必要がある。」（５枚目） （７）甲１１に記載された事項 甲１１には、おおむね次の事項が記載されている。 ・「ＫＹＮＡＲ（登録商標）ＰＶＤＦグレードにおいて、２８２１－００の融点は１４０℃～１４５℃である。」（７～１３枚目の表の１２枚目） ２ 申立理由１（甲１に基づく進歩性）について （１）本件特許発明１について ア 対比 本件特許発明１と甲１発明を対比する。 甲１発明における「ＥＶＯＨ（ＥＶＡＬ（登録商標）Ｇ１５６Ｂ）」は、本件特許発明１における「エチレン－ビニルアルコール共重合体」に相当する。 甲１発明における「フッ化ポリマー（Ｋｙｎａｒ ＦＬＥＸ（登録商標） ２８２１）」は、甲３の１及び甲４からフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとからなる共重合体であるから、本件特許発明１における「フッ化ポリマーは、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとからなる共重合体、又は、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとテトラフルオロエチレンとからなる共重合体を含む」に相当する。 また、甲２から「ＥＶＯＨ（ＥＶＡＬ（登録商標）Ｇ１５６Ｂ）」の融点が１６０℃であり、甲３の１及び甲１１から「フッ化ポリマー（Ｋｙｎａｒ ＦＬＥＸ（登録商標） ２８２１）」の融点は１４０℃～１４５℃であるから、本件特許発明１における「第１融点温度及び第２融点温度の少なくとも２つの融点温度をさらに含み、前記第１融点温度は約１００℃～約１４０℃であ」るといえる。 したがって、両者は次の点で一致する。 ＜一致点＞ 「エチレン－ビニルアルコール共重合体と、 フッ化ポリマーと、を含み、 第１融点温度及び第２融点温度の少なくとも２つの融点温度をさらに含み、 前記第１融点温度は約１００℃～約１４０℃であり、 前記フッ化ポリマーは、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとからなる共重合体、又は、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとテトラフルオロエチレンとからなる共重合体を含むもの。」 そして、両者は次の点で相違する。 ＜相違点１＞ 本件特許発明１においては、「ペレット」であるのに対し、甲１発明においては、そのように特定されていない点。 ＜相違点２＞ 本件特許発明１においては、「複数の含フッ素微粒子」を含み、「各前記フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満」であるのに対し、甲１発明においては、そのように特定されていない点。 イ 判断 相違点１及び２について検討する。 甲１には、「エチレン－ビニルアルコール共重合体と、複数の含フッ素微粒子と、を含」むペレットに関する記載はなく、また、他の証拠にも、「エチレン－ビニルアルコール共重合体と、複数の含フッ素微粒子と、を含」むペレットに関する記載はない。 すなわち、甲１及び他の証拠のいずれにも、甲１発明において、相違点１に係る本件特許発明１の発明特定事項を採用することの動機付けとなる記載はなく、ましてや、相違点２に係る「各前記フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満」とすることの動機付けとなる記載もない。 したがって、甲１発明において、相違点１及び２に係る本件特許発明１の発明特定事項を採用することは当業者が容易に想到し得たことであるとはいえない。 そして、本件特許発明１の奏する「フッ素ポリマーを使用してＥＶＯＨ樹脂及びそのペレットを調製すると、フッ素ポリマーの部分的な混和性がダイの材料析出を改善し、スクリューに粘着する問題を低減できる」（本件特許明細書の【０００６】）という効果は、甲１発明並びに甲１及び他の証拠に記載された事項からみて、本件特許発明１の構成から当業者が予測できる範囲の効果を超える顕著なものである。 なお、特許異議申立人は、「輸送、保管、製造設備等の観点から樹脂組成物を一旦ペレット化し、フィルム等の押出成形時にペレット化されている樹脂組成物を用いることは技術常識である」から、甲１発明のＥＶＯＨ層を押出成形により製造するにあたり、ＥＶＯＨに対してフッ化ポリマーが３００重量ｐｐｍ添加された樹脂組成物からなるペレットを用いることは、当業者が適宜なし得る事項である旨主張する（特許異議申立書第２４ページ第６行ないし第２５ページ第１行）。 そこで、該主張について検討する。 フィルム等の押出成形時にペレット化されている樹脂組成物を用いることが技術常識であるとしても、エチレン－ビニルアルコール共重合体と複数の含フッ素微粒子の両者を含むペレットを用いることまで技術常識であるとはいえない。 よって、特許異議申立人の上記主張は採用できない。 ウ まとめ したがって、本件特許発明１は、甲１発明並びに甲１及び他の証拠に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （２）本件特許発明２ないし１６について 本件特許発明２ないし１６は、請求項１を直接又は間接的に引用して特定するものであり、本件特許発明１の発明特定事項を全て有するものであるから、本件特許発明１と同様に、甲１発明並びに甲１及び他の証拠に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （３）申立理由１についてのむすび したがって、本件特許発明１ないし１６は特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるとはいえず、本件特許の請求項１ないし１６に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当しないので申立理由１によっては取り消すことはできない。 ３ 申立理由２（サポート要件）について （１）判断基準 特許請求の範囲の記載がサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲内のものであるか否か、また、その記載がなくとも、当業者が出願時の技術常識に照らし、当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。 （２）特許請求の範囲の記載 本件特許の特許請求の範囲の記載は、上記第２のとおりである。 （３）発明の詳細な説明の記載 本件特許の発明の詳細な説明は、おおむね次のとおりである。下線については当審において付与した。 ・「【０００１】 本発明は、エチレン－ビニルアルコール共重合体（ｅｔｈｙｌｅｎｅ－ｖｉｎｙｌ ａｌｃｏｈｏｌ，ＥＶＯＨ）樹脂及びそのペレットに関するものである。エチレン－ビニルアルコール共重合体ペレットは微粒子を有しており、特に含フッ素微粒子を有している。本発明はさらに、エチレン－ビニルアルコール共重合体樹脂及び／又はペレットにより形成されたフィルムを開示する。 ・・・（略）・・・ 【０００３】 ＥＶＯＨを使用した押出プロセスでは、ダイに蓄積してしまう事象が頻繁に生じる。また、ＥＶＯＨを使用した押出プロセスにおいてよくある別の問題は、スクリューに粘着するという望ましくない事象が生じることである。こうした問題は、ＥＶＯＨによって形成された膜の外観や機械的強度を低下させる場合がある。また、こうした問題は、従来技術ではまだ十分に処理又は解決されていない。 【０００４】 そのため、より良好なフィルム性質を提供し、且つ費用対効果の高い製造プロセスの実現を可能とするＥＶＯＨ樹脂が引き続き必要とされている。 【発明の概要】 【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 本発明は、エチレン－ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）ペレットに関するものであり、それは微粒子、特に含フッ素微粒子を有している。ＥＶＯＨ樹脂及び／又はペレットは、フィルム又は多層構造の調製に用いることができる。ＥＶＯＨとフッ化ポリマーは不混和性を有するため、それらの組み合わせは避けるのが一般常識である。例えば、ＥＶＯＨとフッ化ポリマーの不混和性により、形成されたフィルムの外観や機械的性質にマイナスの影響を及ぼすことが予測できる。 【課題を解決するための手段】 【０００６】 不混和性によって生じる問題のため、従来ではＥＶＯＨとフッ化ポリマー（フッ素ポリマーとも呼ばれる）の組み合わせが避けられているが、本発明は、フッ素ポリマーを使用してＥＶＯＨ樹脂及びそのペレットを調製すると、フッ素ポリマーの部分的な混和性がダイの材料析出を改善し、スクリューに粘着する問題を低減できることを発見した。また発明者は、本発明のＥＶＯＨペレットが、それによって形成されたフィルムや多層構造の可塑性を改善し、機械的性質を強化できることを発見した。具体的に述べれば、発明者は、含フッ素微粒子を有するＥＶＯＨペレットを使用することにより、改善された強度（例えばシャルピー衝撃試験による測定）及び改善された可塑性（例えば破断点伸びにより測定）を具備するＥＶＯＨフィルムが得られることを知った。例えば、発明者は、以下の特性を具備するＥＶＯＨフィルムを得ることができた。ＩＳＯ １７９－１に基づくシャルピー衝撃強度（Ｃｈａｒｐｙ ｉｍｐａｃｔ ｓｔｒｅｎｇｔｈ）では、２３℃下で少なくとも２．３ＫＪ／ｍ２であり、ＩＳＯ ５２７－２に基づく破断点伸びは、２３℃下で少なくとも１７．８％であった。驚いたことに、本明細書に記載の含フッ素微粒子を有するＥＶＯＨペレットは、ＥＶＯＨペレットにより形成されたフィルムの強度及び可塑性などを改善するといった優位性を提供することができる。」 ・「【００１５】 本発明は、エチレン－ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）樹脂及びそのペレットに関するものである。ＥＶＯＨペレットは、その中に分散した微粒子、特に含フッ素微粒子を有している。ＥＶＯＨペレットは、フィルム又は多層構造の調製に用いることができる。 【００１６】 １つの態様では、本発明はＥＶＯＨペレットを提供する。本明細書に記載のＥＶＯＨペレットとは、ＥＶＯＨ樹脂の造粒を経て形成された１つ以上のペレットの形態及び／又は形状を指す。本発明の全文では、造粒を経て形成された１つ以上のＥＶＯＨペレット形態のＥＶＯＨ樹脂を記述しているが、ＥＶＯＨ樹脂はビーズ、立方体、チップ、削りくずなどの形態に加工されてもよい。本発明のＥＶＯＨペレットは、通常、エチレン－ビニルアルコール共重合体及び少なくとも１つの含フッ素微粒子を含み、含フッ素微粒子の粒径は２０μｍ以下である。 【００１７】 図１は本発明の例示的ＥＶＯＨペレット１００の断面図を描いたものである。ＥＶＯＨペレット１００は、ＥＶＯＨにより形成され、ＥＶＯＨはエチレン含有量を有している。例えば、ＥＶＯＨのエチレン含有量は、約２０～約５０ｍｏｌｅ％、約２５～約４５ｍｏｌｅ％、約２８～約４２ｍｏｌｅ％又は約３０～約４０ｍｏｌｅ％でよい。ＥＶＯＨペレット１００は、異なるエチレン含有量を有する２種類以上のＥＶＯＨにより形成することができる。・・・（略）・・・ しかし、幾つかの好ましい実施例において、ＥＶＯＨペレット１００は、エチレン含有量が約２０～約５０ｍｏｌｅ％の単一のＥＶＯＨにより形成される。 【００１８】 上述のＥＶＯＨペレット１００のフッ素含有量は、添加する１種類以上のフッ化ポリマー（本明細書では「フッ素ポリマー」とも呼ぶ）と関係しており、フッ化ポリマーは、ＥＶＯＨペレット１００中に分散する含フッ素微粒子１１０を形成することができる。・・・（略）・・・ さらに／又は、フッ素ポリマーは、フッ化ビニリデン（ｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ ｆｌｕｏｒｉｄｅ，ＶＤＦ）、ヘキサフルオロプロピレン（ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏｐｒｏｐｙｌｅｎｅ，ＨＦＰ）及びテトラフルオロエチレン（ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｅｎｅ，ＴＦＥ）のうち、少なくとも１種類から誘導された共重合体を含むことができる。幾つかの実施例において、フッ素ポリマーは、ＶＤＦ、ＨＦＰ及びＴＦＥのうち、２種類以上から誘導された共重合体を含むことができる。例えば、ＥＶＯＨペレット１００は、ＶＤＦ及びＨＦＰから誘導された共重合体、ＴＦＥ及びＨＦＰから誘導された共重合体、ＶＤＦ及びＴＦＥから誘導された共重合体並びに／又はＶＤＦ、ＨＦＰ及びＴＦＥから誘導された共重合体を含むことができる。如何なる特定の理論にも限定されないが、発明者は、ある種のフッ素ポリマーの結晶サイズを縮小することにより、ＥＶＯＨペレット１００の少なくとも１つの融点を低くさせることができると確信している。 【００１９】 ＥＶＯＨペレット１００の炭素、酸素及びフッ素元素の総重量に基づき、含フッ素微粒子１１０は、約１．５～約４８ｗｔ％のフッ素を有することができる。その他の実施例では、ＥＶＯＨペレット１００の炭素、酸素及びフッ素元素の総重量に基づき、含フッ素微粒子１１０は、約１．８～約４４ｗｔ％のフッ素又は約２．１～約４１ｗｔ％のフッ素を有することができる。 【００２０】 ＥＶＯＨペレット１００の含フッ素微粒子１１０が有することのできる粒径は、直径又は断面積にわたる主軸長さが１．０～約１９μｍであり、又は１．２～約１６μｍであるのが好ましい。含フッ素微粒子のサイズは、フッ素ポリマーのタイプ又は種類、フッ素ポリマーの量及びＥＶＯＨのエチレン含有量を調節することによりコントロールすることができる。含フッ素微粒子が球形である場合、含フッ素微粒子が所望の粒径を有するか否かはその断面の直径により決定する。含フッ素微粒子が球形ではなく、及び／又は含フッ素微粒子の断面形状が円形ではない（例えば楕円形又は塊状を呈する）場合、含フッ素微粒子が所望の粒径を有するか否かは含フッ素微粒子の断面の主軸長さにより決定し、主軸の定義は、断面中で最長粒径を有する軸とする。幾つかの実施例において、ＥＶＯＨペレット１００の断面上で評価されるすべての含フッ素微粒子１１０の粒径はいずれも２０μｍ以下であり、例えば１９μｍ以下、１８μｍ以下、１６μｍ以下、１４μｍ以下又は１２μｍ以下である。言い換えると、幾つかの実施例において、含フッ素微粒子１１０の粒径は２０μｍを超えることがなく、例えば１９μｍ、１８μｍ、１６μｍ、１４μｍ又は１２μｍを超えない。含フッ素微粒子１１０の粒径は、０．１μｍ以上、０．３μｍ以上、０．５μｍ以上又は０．７μｍ以上でよい。例えば、ＥＶＯＨペレット１００は、粒径が１．０～約１９μｍ又は１．２～約１６μｍの含フッ素微粒子１１０を有することができる。幾つかの実施例において、ＥＶＯＨペレット１００の断面上で評価されるすべての含フッ素微粒子１１０は、いずれも本明細書に記載される所望の粒径範囲内にある。しかし、幾つかの実施例においては、ＥＶＯＨペレット１００の断面上で評価される含フッ素微粒子１１０の大多数が所望の粒径範囲内にある。粒径が所望の範囲内にあるか否かを左右する例示的な要素には、（ａ）フッ素ポリマーの量、（ｂ）ＥＶＯＨのエチレン含有量、（ｃ）フッ素ポリマーのタイプ、（ｄ）押出機中の温度、及び（ｅ）スクリューの回転速度が含まれ得る。本発明では、ＥＶＯＨペレットに所望の粒径範囲内の含フッ素微粒子が含有されてさえいれば、その加工性及び機械的性質を向上させることができる。 【００２１】 図２に示す通り、ＥＶＯＨペレット１００は、少なくとも２つの融点温度を有することができる。幾つかの実施例において、ＥＶＯＨペレット１００における１つの融点温度（例えば、第１融点温度）は、約１００℃～約１４０℃であり、例えば約１０５℃～約１３５℃、約１１０℃～約１３５℃又は約１２０℃～約１３０℃である。さらに／又は、そのうちの１つの融点温度（例えば、第２融点温度）は、約１５０℃～約１９５℃であり、例えば約１５８℃～約１９０℃又は約１６４℃～約１８７℃である。幾つかの実施例において、ＥＶＯＨペレット１００は少なくとも３つの異なる融点温度を有する。幾つかの実施例において、ＥＶＯＨペレット１００は少なくとも４つ、少なくとも５つ又は少なくとも６つの異なる融点温度を有する。さらに／又は、ＥＶＯＨペレット１００の鹸化度は９０ｍｏｌｅ％以上でよく、好適には９５ｍｏｌｅ％以上、好適には９７ｍｏｌｅ％以上、好適には９９．５ｍｏｌｅ％以上である。 【００２２】 上述のＥＶＯＨ樹脂又はＥＶＯＨペレット１００は、ポリアルキレンオキシドを含まないか又は実質的に含まなくてよい。例えば、ＥＶＯＨペレット１００は、５ｗｔ％未満のポリアルキレンオキシドを有することができ、例えば４ｗｔ％未満、３ｗｔ％未満、２ｗｔ％未満、１ｗｔ％未満又は０．５ｗｔ％未満である。 【００２３】 上述のＥＶＯＨペレット１００は、それにより形成されるＥＶＯＨフィルムをより効率的に調製するのに役立つ。例えば、ＥＶＯＨペレット１００は、ＥＶＯＨフィルムの製造過程において、ダイへの析出を改善し、スクリューに粘着する問題を低減することができる。ＥＶＯＨフィルムを調製する相応しい方法及び設備には、当業者が容易に理解できる方法及び設備を含むことができる。発明者は、部分的に混和性（且つ部分的に不混和性）であるフッ素ポリマーを使用し、且つ含フッ素微粒子１１０を含有したＥＶＯＨペレット１００を調製することにより、一部のフッ素ポリマーが押出機の内表面において分離し、コーティング層１２０が形成されると確信している。図３は、本発明におけるＥＶＯＨペレットのフッ素ポリマーの一部が押出機の内表面に形成したコーティング層１２０を描いたものである。また、押出機の内壁をコーティングしたフッ化ポリマー層が押出機を流れるＥＶＯＨ樹脂を保護するため、ＥＶＯＨペレットの押し出し工程を高温化で行ってもＥＶＯＨフィルムに変色が生じないようにさせるのに有利である。 【００２４】 別の態様では、本発明はＥＶＯＨ樹脂又はそのＥＶＯＨペレット１００により形成されたＥＶＯＨフィルムを提供する。ＥＶＯＨフィルムのＩＳＯ １７９－１に基づくシャルピー衝撃強度は、２３℃下で少なくとも２．３ＫＪ／ｍ２であり、ＥＶＯＨフィルムのＩＳＯ ５２７－２に基づく破断点伸びは、２３℃下で少なくとも１７．８％であった。幾つかの実施例では、ＥＶＯＨフィルムのＩＳＯ １７９－１に基づくシャルピー衝撃強度は、２３℃下で少なくとも３ＫＪ／ｍ２、少なくとも４．５ＫＪ／ｍ２、少なくとも５．５ＫＪ／ｍ２又は少なくとも６．５ＫＪ／ｍ２であり得る。上述のシャルピー衝撃強度を得るには、ＩＳＯ １７９－１の方法を用いて測定を行う前に、試料を相対湿度５０％±５％、温度２３℃±２℃において１６時間放置する必要がある。また、衝撃エネルギーを７．５Ｊに設定し、衝撃方向はエッジワイズ方向とし、試料タイプは１ｅＡとし、試料の平均幅は１０．０６ｍｍとし、試料の平均厚さは３．９４ｍｍとする必要がある。試験するノッチの深さは８．０９ｍｍとし、試験温度は２３℃±２℃とし、破断タイプはＣとする必要がある。ＥＶＯＨフィルムのＩＳＯ ５２７－２に基づく破断点伸びは、２３℃下で少なくとも２０％であり得る。幾つかの実施例では、ＥＶＯＨフィルムのＩＳＯ ５２７－２に基づく破断点伸びは、２３℃下で少なくとも２１％、少なくとも２２％、少なくとも２３％又は少なくとも２４％である。上述の破断点伸び値を得るには、２０１２エディションの試験方法を使用し、試験速度は５０ｍｍ／ｍｉｎとし、試料タイプは１Ａとし、試料の平均厚さは３．９９ｍｍとする必要がある。」 ・「【実施例】 【００２５】 ・・・（略）・・・ 【実施例１】 【００２６】 本発明に基づき、４種類のフッ素ポリマーを調製する（実施例のフッ素ポリマーＡ～Ｄ）。その後、実施例フッ素ポリマーＡ～Ｄを使用して、本発明のエチレン－ビニルアルコール共重合体（以下、「ＥＶＯＨ」と呼ぶ）ペレットを調製する。以下に開示する具体的な方法に基づいて実施例フッ素ポリマーＡ～Ｄを調製するが、その他のタイプのフッ素ポリマーを使用してＥＶＯＨに添加することもできる。 【００２７】 実施例フッ素ポリマーＡ オートクレーブを回分反応器として使用し、実施例フッ素ポリマーＡを調製した。オートクレーブの内容積は約２０Ｌであり、電磁誘導撹拌装置が設置されている。オートクレーブに窒素ガス（Ｎ２）を十分に充填し、その後に減圧した窒素ガスを５回充填した。 【００２８】 オートクレーブ内を減圧させると同時に、６，９６０ｇの脱酸素純水、３，２０４ｇの１，１，２－トリクロロ－１，２，２－トリフルオロエタン及び３．５ｇのメチルセルロースをオートクレーブに加えた。メチルセルロースの粘度は５０ｃｐであり、懸濁安定剤としてオートクレーブ内の組成物中に４５０ｒｐｍで撹拌混入した。オートクレーブ内の組成物は５２℃下に置いた。 【００２９】 ２５．３ｗｔ％のフッ化ビニリデン（ＶＤＦ）、６８．６ｗｔ％のヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）及び６．１ｗｔ％のテトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）で組成されたモノマーを充填ガスとしてバッチ中に混入して、１０ｋｇ／ｃｍ２まで充填した。その後、約９０ｗｔ％の１，１，２－トリクロロ－１，２，２－トリフルオロエタン及び１０ｗｔ％のジイソプロピルパーオキシジカーボネートを含有する溶液４５．６ｇを触媒として添加し、重合反応を開始させた。ジイソプロピルパーオキシジカーボネートは、重合反応を開始させるための開始剤として用いた。重合反応過程では圧力が低下するため、４４．７ｗｔ％のＶＤＦ、３２．５ｗｔ％のＨＦＰ及び２２．８ｗｔ％のＴＦＥを有する混合モノマーを添加して、圧力を１０ｋｇ／ｃｍ２まで上げた。重合反応完了後、残りの混合モノマーを除去し、且つ得られた懸濁液を遠心分離機で脱水し、脱イオン水で洗浄してから１００℃で真空乾燥させて、７．５ｋｇの実施例フッ素ポリマーＡを得た。 ・・・（略）・・・ 【実施例２】 【００３８】 以下、ＥＶＯＨペレットを調製する非限定的な方法を提供する。以下に開示する方法と同様の方法に基づき、フッ素微粒子を有する非限定的実施例ＥＶＯＨペレットを２７種類（実施例ＥＶＯＨペレット１～２７）、及び比較例ＥＶＯＨペレットを５種類（比較例ＥＶＯＨペレット１～５）調製した。但し、実施例ＥＶＯＨペレット１～２７及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５を調製する具体的な方法は、通常、１つ以上の面で以下に開示する方法と異なっている。 【００３９】 エチレン含有量が２９ｍｏｌｅ％のエチレン酢酸ビニル共重合体（ｅｔｈｙｌｅｎｅ－ｖｉｎｙｌ ａｃｅｔａｔｅ ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ、以下では「ＥＶＡＣ」と呼ぶ）の鹸化を行い、鹸化度９９．５％でＥＶＯＨポリマーを調製した。次に、ＥＶＯＨをメタノールと水（比率は７０：３０）を含有した溶液中に溶解した。その後、溶液におけるＥＶＯＨの固体含有量は４１ｗｔ％となり、溶液を６０℃下に置いた。 【００４０】 水中ペレット製造（ｕｎｄｅｒｗａｔｅｒ ｐｅｌｌｅｔｉｚａｔｉｏｎ）により、上述のメタノール、水及びＥＶＯＨの溶液の造粒を行った。具体的には、ポンプを使用して、上述のメタノール、水及びＥＶＯＨの溶液を流速１２０Ｌ／ｍｉｎで供給管に送り、次に直径２．８ｍｍの吸込管へ送り、回転ナイフを用いて１５００ｒｐｍでカットした。５℃の水を添加して、ＥＶＯＨペレットを冷却した。次に、ＥＶＯＨペレットを遠心分離して、ＥＶＯＨ粒子を分離した。分離後のＥＶＯＨ粒子を水で洗浄した後、乾燥させてＥＶＯＨペレットを得た。 【００４１】 ＥＶＯＨペレットと実施例１などのフッ素ポリマーを一定の比率で混合した後、二軸スクリュー押出機に送った。表１に示す通り、二軸スクリュー押出機の１３の区域（１区～１３区）は温度が異なっている。混合後、２５℃下でストランドカット（ｓｔｒａｎｄ ｃｕｔｔｉｎｇ）を行い、フッ素元素を有する微粒子（本明細書では「フッ素微粒子」とも呼ぶ）が含まれたＥＶＯＨペレットを調製した。表１中、「ＥＶ２７」とは、エチレン含有量が２７ｍｏｌｅ％のＥＶＯＨを指し、「ＥＶ２９」とは、エチレン含有量が２９ｍｏｌｅ％のＥＶＯＨを指し、「ＥＶ３２」とは、エチレン含有量が３２ｍｏｌｅ％のＥＶＯＨを指し、「ＥＶ３８」とは、エチレン含有量が３８ｍｏｌｅ％のＥＶＯＨを指し、「ＥＶ４４」とは、エチレン含有量が４４ｍｏｌｅ％のＥＶＯＨを指す。 【００４２】 【表１】 ［図：0001389414000002.jpg］ 【実施例３】 【００４３】 下記の方法に基づき、実施例ＥＶＯＨペレット１～２７を用いてそれぞれフィルムを形成した。実施例ＥＶＯＨペレット１～２７及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５を単層Ｔダイキャストフィルム押出機（光学制御システムＭＥＶ４）へ送り、フィルムを調製した。実施例ＥＶＯＨペレット１～２７及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５により形成された各フィルムの厚さは２０μｍであった。押出機の温度は２２０℃に設定し、金型（即ちＴダイ）の温度は２３０℃に設定した。スクリューの回転数は７ｒｐｍ（ｒｏｔａｔｉｏｎｓ／ｍｉｎｕｔｅｓ）とした。 【実施例４】 【００４４】 実施例ＥＶＯＨペレット１～２７及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５の評価を行い、これらのＥＶＯＨペレット及びそれらにより形成されたフィルムの性質を判断した。上述の通り、実施例２に記載の方法と類似の方法に基づき、実施例ＥＶＯＨペレット１～２７を調製した。但し、ＥＶＯＨペレット１～２７の調製方法は、調製するＥＶＯＨペレットについて、異なるエチレン含有量、異なるフッ素ポリマー及び異なるフッ素ポリマー含有量を有するという面で異なっている。比較例ＥＶＯＨペレット１～５についても、実施例２に記載したのと類似の方法に基づいて調製した。 【００４５】 下記の表２は、実施例ＥＶＯＨペレット１～２７及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５の幾つかの属性、即ちＥＶＡＣのエチレン含有量、ＥＶＯＨペレット中に含まれる特定のフッ素ポリマー及びフッ素ポリマー含有量に関する概要である。 【００４６】 【表２】 ［図：0001389414000003.jpg］ 【００４７】 特定の実施例ＥＶＯＨペレットと、実施例ＥＶＯＨペレットと同じ特徴を少なくとも１つ有する比較例ＥＶＯＨペレットとを比較して、実施例ＥＶＯＨペレット１～２７の性能を評価した。例えば、表３では実施例ＥＶＯＨペレット１～５と比較例ＥＶＯＨペレット１～３の比較が提供されており、これらのＥＶＯＨペレットの調製にはいずれもエチレン含有量２９ｍｏｌｅ％のＥＶＡＣが使用されている。また、表３には実施例ＥＶＯＨ６～１０と比較例ＥＶＯＨペレット４及び５の比較が提供されており、これらのＥＶＯＨペレットの調製にはいずれもエチレン含有量４４ｍｏｌｅ％のＥＶＡＣが使用されている。 【００４８】 【表３】 ［図：0001389414000004.jpg］ 【００４９】 実施例ＥＶＯＨペレット１～１０中の微粒子と比較例ＥＶＯＨペレット１～５中の微粒子（あれば）の分散度を評価するために、実施例ＥＶＯＨペレット１～１０及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５から種類毎に１つのＥＶＯＨペレットを取り、厚さ０．５ｍｍの試料にカットした。次に、ＬＥＩＣＡ ＤＭ２７００Ｍ光学顕微鏡（Ｌｅｉｃａ Ｍｉｃｒｏｓｙｓｔｅｍｓ）、ＣＣＤカメラ（例えばＬｅｉｃａ Ｍｉｃｒｏｓｙｓｔｅｍｓ製のもの）を使用して、各ＥＶＯＨペレット試料のカット面を評価し、ソフトウェア（例えばＬＡＳ Ｖ４．１１のソフトウェア）を使用して分析し、各含フッ素微粒子の断面積を測定した。ＥＶＯＨペレット中に粒径が２０μｍより大きい微粒子が１つ以上ある場合、又は微粒子が形成されていない場合は「Ｘ」で表し、ＥＶＯＨペレットの微粒子が凝集しておらず、優れた分散性が示されている場合は「Ｏ」で表した。 【００５０】 ＪＳＭ－６３９０走査電子顕微鏡（ＪＥＯＬ ＵＳＡ，ＩＮＣ．製）を使用してフッ素含有量を測定した。電圧は１５ＫＶに設定し、作動距離は１５ｍｍとした。オックスフォード・インストゥルメンツ（Ｏｘｆｏｒｄ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ）社のＩＮＣＡ ７５８２型を使用して、エネルギー分散分光分析を行った。走査電子顕微鏡のスポットサイズを調節して、エネルギー分散分光の不感時間を３５％未満にした。エネルギー分散分光分析の取得率は１Ｋｃｐｓに設定した。走査電子顕微鏡とエネルギー分散分光から得られた測定結果を使用し、炭素のｋα０．２７７４ｋｅＶ、酸素のｋα０．５２４９ｋｅＶ及びフッ素のｋα０．６７６８ｋｅＶの元素信号ピーク値に従い、フッ素含有量を炭素、酸素及びフッ素の総含有量に基づき重量パーセント濃度（ｗｔ％）で計算した。また、エネルギー分散分光分析過程では、走査電子顕微鏡のターゲットを微粒子にして、測定されるフッ素含有量が主に微粒子中のフッ素を反映するようにさせた。 【００５１】 実施例ＥＶＯＨペレット１～１０は、いずれも優れた含フッ素微粒子の分散性及び本明細書に記載の所望範囲の微粒子サイズを示していたが、比較例１～５は分散性がやや劣り、且つ微粒子（存在する場合）のサイズは所望範囲を超えていた。表３は、本明細書に記載の量に従ってフッ素ポリマーを添加した場合に、優れた微粒子分散性及び所望する微粒子サイズを有するＥＶＯＨペレットの生成がある程度促進されることを示している。例えば、比較例ＥＶＯＨペレット３は、本明細書に記載の所望範囲に適合する２つの融点温度を有しており、且つ実施例ＥＶＯＨペレット１～５と同じエチレン含有量を有するＥＶＡＣにより調製されているが、比較例ＥＶＯＨペレット３は微粒子分散性に優れず、ひどく凝集しており、微粒子のサイズは約４０μｍにまで達していた。また、例えば比較例ＥＶＯＨ５は、実施例ＥＶＯＨペレット６～１０と同じエチレン含有量及びフッ素ポリマーを有するＥＶＡＣにより調製されているが、比較例ＥＶＯＨペレット５のフッ素ポリマー含有量は本明細書に記載の所望範囲を超えており、含フッ素微粒子の分散性に優れず、微粒子サイズが本明細書に記載の所望範囲を超えていた。また、比較例ＥＶＯＨペレット１及び４はフッ素ポリマーを使用せずに調製されているため、微粒子は示されなかった。 【００５２】 実施例３に記載したのと同じ方法に従って、実施例ＥＶＯＨペレット１～１０及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５それぞれによりフィルムを形成した。フィルムを評価して、フィルムの外観、ダイへの析出の状態、フィルムのくシャルピー衝撃強度及びフィルムの破断点伸びを判断した。表４は、実施例ＥＶＯＨペレット１～１０及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５により形成されたフィルムの特性の概要を示している。 【００５３】 【表４】 ［図：0001389414000005.jpg］ 【００５４】 実施例ＥＶＯＨペレット１～１０及び比較例ＥＶＯＨペレット１～５により形成されたフィルムの外観については、１ｍ2内において２００μｍより大きなサイズのフィッシュアイの数が３個未満であった場合は「Ｏ」で表し、１ｍ2内において２００μｍより大きなサイズのフィッシュアイの数が３～１０個であった場合は「△」で表し、１ｍ2内において２００μｍより大きなサイズのフィッシュアイの数が１０個より多い場合は「Ｘ」で表した。また、ダイ上に析出がない場合は「Ｏ」で表し、ダイ上に析出がある場合は「Ｘ」で表した。 【００５５】 シャルピー衝撃強度については、ＩＳＯ １７９－１の方法を用いて測定を行う前に、試料を相対湿度５０％±５％、温度２３℃±２℃において１６時間放置した。加えた衝撃エネルギーは７．５Ｊであり、衝撃方向はエッジワイズであり、試料の平均幅は１０．０６ｍｍとし、試料の平均厚さは３．９４ｍｍとした。試験するノッチの深さは８．０９ｍｍとし、試験温度は２３℃±２℃とし、破断タイプはＣとした。 【００５６】 破断点伸びについては、２０１２エディションの試験方法を使用し、試験速度は５０ｍｍ／ｍｉｎとし、試料タイプは１Ａとし、試料の平均厚さは３．９９ｍｍとした。 【００５７】 実施例ＥＶＯＨペレット１～１０のフィルムは、ダイ上に析出が生じず、１ｍ2内における２００μｍより大きなフィッシュアイは３個以下であった。実施例ＥＶＯＨペレット１～１０のフィルムのシャルピー衝撃強度は２．４５～６．９ＫＪ／ｍ２であった。実施例ＥＶＯＨペレット１～１０により形成されたフィルムの破断点伸びは１７．８％～２４．３％であった。 【００５８】 比較例ＥＶＯＨペレット１、２及び４のフィルムは、ダイ上に析出が生じ、１ｍ2内における２００μｍより大きなフィッシュアイは３～１０個あった。実施例ＥＶＯＨペレット１により形成されたフィルムと比較例ＥＶＯＨペレット１により形成されたフィルムの比較からは、実施例フッ素ポリマーＡの添加により機械的性質が改善されることが示された。また、比較例ＥＶＯＨペレット１及び２のフィルムと実施例ＥＶＯＨペレット１～４のフィルムの比較からは、本明細書に記載の所望のフッ素ポリマー含有量が含まれることにより、シャルピー衝撃強度と破断点伸びが大幅に改善されることが示された。比較例ＥＶＯＨペレット３及び５のフィルムは、ダイ上に析出が生じなかったが、これらのフィルム中、１ｍ2内における２００μｍより大きなサイズのフィッシュアイは１０個より多かった。 【００５９】 如何なる理論にも限定されないが、発明者は、比較例ＥＶＯＨペレット３及び５中には大量のフッ素ポリマーが含まれているために過度の凝集現象が生じ、１ｍ2内における２００μｍより大きなサイズのフィッシュアイの数に悪影響を与えていると確信している。しかし、微粒子のサイズが所望範囲内にコントロールされた場合、実施例ＥＶＯＨペレットのフィルムは、シャルピー衝撃強度や破断点伸びなどのより優れた機械的性質を示すだけでなく、より優れた加工性やフィルム性質も示すようになる。」 ・「【００７６】 操作の実施例中又は他の指示する場所を除き、成分及び／又は反応条件の量を示す全ての数字は、全ての場合においていずれも「約」という用語を用いて修飾することができ、示した数字の±５％以内であるという意味である。本明細書で使用する「基本的に含まない」又は「実質的に含まない」という用語は、特定の特性が約２％未満であることを意味する。本明細書中に明確に記載されている全ての要素又は特性は、特許請求の範囲から否定的に除外することができる。」 （４）サポート要件の判断 本件特許の発明の詳細な説明の【０００１】ないし【０００６】によると、本件特許発明１ないし１６が解決しようとする課題は、「ダイの材料析出を改善し、スクリューに粘着する問題を低減でき、それによって形成されたフィルムの強度及び可塑性などを改善するといった優位性を提供すること」（以下、「発明の課題」という。）である。 他方、上記（３）のとおり、本件特許の発明の詳細な説明の【００１７】ないし【００２４】には、本件特許発明１ないし１６の各発明特定事項について具体的に記載されている。 また、本件特許の発明の詳細な説明の【００２０】には、「ＥＶＯＨペレット１００の断面上で評価されるすべての含フッ素微粒子１１０の粒径はいずれも２０μｍ以下」であること、「粒径が所望の範囲内にあるか否かを左右する例示的な要素には、（ａ）フッ素ポリマーの量、（ｂ）ＥＶＯＨのエチレン含有量、（ｃ）フッ素ポリマーのタイプ、（ｄ）押出機中の温度、及び（ｅ）スクリューの回転速度が含まれ得る」こと、及び「ＥＶＯＨペレットに所望の粒径範囲内の含フッ素微粒子が含有されてさえいれば、その加工性及び機械的性質を向上させることができる」ことが記載されている。 特に、本件特許の発明の詳細な説明の【００２３】には、「部分的に混和性（且つ部分的に不混和性）であるフッ素ポリマーを使用し、且つ含フッ素微粒子１１０を含有したＥＶＯＨペレット１００を調製することにより、一部のフッ素ポリマーが押出機の内表面において分離し、コーティング層１２０が形成される」こと、及び「押出機の内壁をコーティングしたフッ化ポリマー層が押出機を流れるＥＶＯＨ樹脂を保護するため、ＥＶＯＨペレットの押し出し工程を高温化で行ってもＥＶＯＨフィルムに変色が生じないようにさせるのに有利である」ことが記載されている。 さらに、本件特許の発明の詳細な説明の【００２５】ないし【００５９】において、本件特許発明１に係る実施例ＥＶＯＨペレット１ないし１０は、ダイ上に析出が生じず、１ｍ2内における２００μｍより大きなフィッシュアイは３個以下であり、実施例ＥＶＯＨペレット１ないし１０のフィルムのシャルピー衝撃強度は２．４５～６．９ＫＪ／ｍ２であり、フィルムの破断点伸びは１７．８％～２４．３％であったのに対し、含フッ素微粒子が示されていない比較例ＥＶＯＨペレット１、２及び４は、ダイ上に析出が生じ、１ｍ2内における２００μｍより大きなフィッシュアイは３～１０個あったこと、並びに、粒径が２０μｍより大きい微粒子が１つ以上ある比較例ＥＶＯＨペレット３及び５は、ダイ上に析出が生じなかったが、１ｍ2内における２００μｍより大きなサイズのフィッシュアイは１０個より多かったことを確認している。 そうすると、上記記載から、当業者は、「エチレン－ビニルアルコール共重合体と、複数の含フッ素微粒子と、を含み、第１融点温度及び第２融点温度の少なくとも２つの融点温度をさらに含み、前記第１融点温度は約１００℃～約１４０℃であり、各前記含フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満であり、前記含フッ素微粒子はフッ化ポリマーを含」む「エチレン－ビニルアルコール共重合体ペレット」とすることで、発明の課題が解決できると認識できる。 そして、本件特許発明１は上記発明の課題を解決できると認識できる「ペレット」であり、本件特許発明２ないし１１及び１５は上記発明の課題を解決できると認識できる「ペレット」をさらに限定したものであり、本件特許発明１２ないし１４及び１６は上記発明の課題を解決できると認識できる「ペレット」から形成される「フィルム」に関するものである。 よって、本件特許発明１ないし１６に関して、特許請求の範囲の記載はサポート要件に適合する。 なお、上記第３ ２における特許異議申立人の主張について検討する。 本件特許発明１における「各前記含フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満」の特定事項は、本件特許の発明の詳細な説明の【００２０】には、「ＥＶＯＨペレット１００の断面上で評価されるすべての含フッ素微粒子１１０の粒径はいずれも２０μｍ以下であ」ることが記載され、同【００４９】には、「ＥＶＯＨペレット中に粒径が２０μｍより大きい微粒子が１つ以上ある場合、又は微粒子が形成されていない場合は「Ｘ」で表」すことが記載されていることを勘案すれば、粒径２０μｍ以上の粒径の含フッ素微粒子の粒径を全く含まないことは明らかであり、よって、比較例ＥＶＯＨペレット３及び５は、粒径範囲が０．６～４０μｍであることから、本件特許発明１に含まれないことは明らかである。 よって、特許異議申立人の上記主張は採用できない。 （５）申立理由２についてのむすび したがって、本件特許の請求項１ないし１６に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるとはいえないから、同法第１１３条第４号に該当しないので、申立理由２によっては取り消すことはできない。 ２ 申立理由３（明確性）について （１）明確性要件の判断基準 特許を受けようとする発明が明確であるかは、特許請求の範囲の記載だけではなく、願書に添付した明細書の記載及び図面を考慮し、また、当業者の出願時における技術常識を基礎として、特許請求の範囲の記載が、第三者の利益が不当に害されるほどに不明確であるか否かという観点から判断されるべきである。 そこで、検討する。 （２）明確性要件の判断 本件特許の請求項１ないし１６の記載は、上記第２のとおりであり、それ自体に不明確な記載はなく、本件特許の明細書の記載及び図面とも整合する。 したがって、本件特許発明１ないし１６に関して、特許請求の範囲の記載だけではなく、願書に添付した明細書の記載及び図面を考慮し、また、当業者の出願時における技術常識を基礎として、特許請求の範囲の記載が、第三者の利益が不当に害されるほどに不明確であるとはいえない。 （３）特許異議申立人の上記第３ ３の主張について ア 第３ ３（１）について 特許異議申立人は、本件特許発明１ないし５、８ないし１１及び１５における「約」という記載は、発明の範囲を不明確にするものである旨主張するが、本件特許の発明の詳細な説明の【００７６】には、「操作の実施例中又は他の指示する場所を除き、成分及び／又は反応条件の量を示す全ての数字は、全ての場合においていずれも「約」という用語を用いて修飾することができ、示した数字の±５％以内であるという意味である。」と記載されていることから、「約」という語が付されたことによって、第三者の利益が不当に害されるほどに不明確であるとまではいえない。 イ 第３ ３（２）について 本件特許発明１２における「請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体」及び本件特許発明１６における「請求項１５に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体」の特定事項は、本件特許の発明の詳細な説明の【００１１】における「上述のＥＶＯＨペレットにより形成されたフィルムは、」の記載、同【００２４】における「別の態様では、本発明はＥＶＯＨ樹脂又はそのＥＶＯＨペレット１００により形成されたＥＶＯＨフィルムを提供する。」の記載、含フッ素微粒子を含有していない比較例ＥＶＯＨペレット１、２及び４が、本件特許に包含されない比較例態様であることを勘案すれば、それぞれ、「請求項１に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体」ペレットにより形成されたもの、及び「請求項１５に記載のエチレン－ビニルアルコール共重合体」ペレットにより形成されたものであることは明らかであるから、上記特定事項により、第三者の利益が不当に害されるほどに不明確であるとはいえない。 ウ 第３ ３（３）について 上記（４）で述べたとおり、本件特許発明１における「各前記含フッ素微粒子の粒径は直径又は主軸長さが２０μｍ未満」の特定事項は、粒径２０μｍ以上の粒径の含フッ素微粒子の粒径を全く含まないことは明らかであり、本件特許発明８における「前記含フッ素微粒子の直径又は主軸長さは約１．０～約１９μｍである」、及び本件特許発明９における「前記含フッ素微粒子の直径又は主軸長さは約１．２～約１６μｍである」との特定事項についても、当該粒径範囲外の含フッ素微粒子を全く含まないことは明らかであるから、上記特定事項により、第三者の利益が不当に害されるほどに不明確であるとはいえない。 よって、特許異議申立人の上記各主張は採用できない。 （４）申立理由３についてのむすび したがって、本件特許の請求項１ないし１６に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるとはいえないから、同法第１１３条第４号に該当しないので、申立理由３によっては、取り消すことはできない。 第５ 結語 上記第４のとおり、本件特許の請求項１ないし１６に係る特許は、特許異議申立書に記載した申立ての理由によっては、取り消すことはできない。 また、他に本件特許の請求項１ないし１６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。