2022-700319

特許第６９６０５６１号発明「セル、モジュールおよびモジュール収容装置」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６９６０５６１号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～１０〕について訂正することを認める。 特許第６９６０５６１号の請求項１～４、６、７、９、１０に係る特許を維持する。 特許第６９６０５６１号の請求項５、８に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６９６０５６１号の請求項１～１０に係る特許（以下、「本件特許」という。）についての出願は、２０２１年（令和３年）２月４日（優先権主張 令和２年４月９日）を国際出願日とする出願であって、令和３年１０月１３日にその特許権の設定登録がなされ、同年１１月５日に特許掲載公報が発行された。 本件は、令和４年４月１５日差出で特許異議申立人井上敬也（以下、「申立人」という。）より請求項１～１０（全請求項）に係る特許に対してなされた特許異議申立事件であって、その後、同年８月１５日付けで取消理由が通知され、これに対して、同年１０月１８日に特許権者より意見書が提出されるとともに訂正請求がなされ、同年１２月６日差出で申立人より意見書が提出され、令和５年２月１３日付けで取消理由（決定の予告）が通知され、これに対して、同年４月１８日に特許権者より意見書が提出されるとともに訂正請求がなされ、当該訂正請求に対して、同年５月３１日付けで訂正拒絶理由が通知され、その後、同年９月２９日付けで取消理由（決定の予告）が通知され、これに対して、同年１２月４日に特許権者より意見書が提出されるとともに訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）がなされ、令和６年２月８日差出で申立人より意見書が提出されたものである。 第２ 訂正請求について １ 請求の趣旨、及び、訂正の内容 本件訂正請求は、特許第６９６０５６１号の特許請求の範囲を、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１～１０について訂正することを求めるものであり、その訂正の内容は以下のとおりである。 なお、本件訂正請求がなされたため、令和４年１０月１８日になされた訂正請求、及び、令和５年４月１８日になされた訂正請求はいずれも取り下げられたものとみなす。また、訂正箇所には、当審で下線を付した。 （１）訂正事項１ 請求項１について、本件訂正前の 「前記固体電解質層または前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、 前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きい」を 「前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、 前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きく、 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでおり、 前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」と訂正する。 すなわち、訂正事項１は、次の訂正事項からなるものである。 ア 訂正事項１－１ 本件訂正前の「前記固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」を「前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、」とする訂正事項。 イ 訂正事項１－２ 「前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでおり、前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」を付加する訂正事項。 請求項１を直接または間接的に引用する請求項４、６、７、９、１０も同様に訂正する。 （２）訂正事項２ 請求項２について、本件訂正前の 「前記固体電解質層または前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、 前記空気極側からみた場合に、前記固体電解質層は、表面に前記中間層が位置しない第３部位を少なくとも２辺の近傍に有する」を 「前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２の部位と、を有し、 前記空気極側からみた場合に、前記固体電解質層は、表面に前記中間層が位置しない第３部位を少なくとも２辺の近傍に有し、 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでおり、 前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」と訂正する。 すなわち、訂正事項２は、次の訂正事項からなるものである。 ア 訂正事項２－１ 本件訂正前の「前記固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」を「前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、」とする訂正事項。 イ 訂正事項２－２ 「前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでおり、前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」を付加する訂正事項。 請求項２を直接または間接的に引用する請求項４、６、７、９、１０も同様に訂正する。 （３）訂正事項３ 請求項３について、本件訂正前の 「前記固体電解質層または前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、 前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」を 「前記固体電解質層は、 前記中間層との界面近傍に位置する第１部位と、 前記中間層との界面近傍かつ前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、 前記中間層との界面近傍において、前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」と訂正する。 すなわち、訂正事項３は、次の訂正事項からなるものである。 ア 訂正事項３－１ 本件訂正前の「第１の部位」及び「第２の部位」について、「中間層との界面近傍」に位置することを特定するとともに、本件訂正前の「前記固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」を「前記固体電解質層は、」「第１部位と、」「前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」とする訂正事項。 イ 訂正事項３－２ 本件訂正前の「素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」との事項を有する箇所を、「中間層との界面近傍」であることを特定する訂正事項。 請求項３を直接または間接的に引用する請求項４、６、７、９、１０も同様に訂正する。 （４）訂正事項４ 請求項５を削除する。 （５）訂正事項５ 請求項６について、本件訂正前の「請求項１～５のいずれか一つに記載のセル。」を「請求項３または４に記載のセル。」と訂正する。 請求項６を引用する請求項７、９、１０も同様に訂正する。 （６）訂正事項６ 請求項８を削除する。 （７）訂正事項７ 請求項９について、本件訂正前の「請求項１～８のいずれか１つに記載のセル」を「請求項１～４、６、７のいずれか１つに記載のセル」と訂正する。 請求項９を引用する請求項１０も同様に訂正する。 ２ 当審の判断 ２－１ 訂正の目的、特許請求の範囲の実質上の拡張又は変更の存否、及び、新規事項追加の有無について （１）訂正事項１について 訂正事項１－１は、本件訂正前の請求項１の「前記固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有」する事項において、「前記固体電解質層または前記中間層」との選択肢を「前記中間層」と特定するとともに、「前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する」との選択肢を「前記第１部位よりも小さい空隙率を有する」と特定したものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、願書に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「本件明細書等」という。）に記載した範囲内の訂正である。 また、訂正事項１－２は、本件訂正前の請求項６及び７を根拠として、本件訂正前の請求項１の発明特定事項である「中間層」について、「Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んで」いる事項、及び、「Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」事項を特定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 よって、訂正事項１は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 （２）訂正事項２について 訂正事項２－１、訂正事項２－２は、それぞれ訂正事項１－１、訂正事項１－２と同様の訂正であるから、上記（１）で検討した理由と同様に、いずれも「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 よって、訂正事項２は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 （３）訂正事項３について 訂正事項３－１は、願書に添付された明細書（以下、「本件明細書」という。）【００８０】の「素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６の第３領域６ａの空隙率が、素子部３の中央部１ｂにおける固体電解質層６の第３領域６ａの空隙率よりも大きい」との記載を根拠として、本件訂正前の請求項３の「前記固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有」する事項において、「前記固体電解質層または前記中間層」との選択肢を「前記固体電解質層」と特定し、「前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近く」との選択肢を「前記素子部の中央部の近く」と特定し、「前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性」との選択肢を「前記第１部位よりも低い緻密性」と特定するとともに、本件訂正前の請求項３の「固体電解質層または前記中間層」が「有し」ていた「第１の部位」及び「第２の部位」のうち、「固体電解質層」が有していた「第１の部位」及び「第２の部位」について、「中間層との界面近傍」にあることを特定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 また、訂正事項３－２は、本件明細書【００８０】の「素子部３の外周部１ａにおける固体電解質層６の第３領域６ａが、素子部３の中央部１ｂにおける固体電解質層６の第３領域６ａよりも緻密である」との記載を根拠として、本件訂正前の請求項３の「素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」との箇所を、「中間層との界面近傍」であると特定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 よって、訂正事項３は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 （４）訂正事項４について 訂正事項４は、請求項５を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 （５）訂正事項５について 訂正事項５は、請求項６について、訂正事項４により請求項５が削除されたことに伴い、引用する請求項から請求項５を省き、また、引用する請求項から請求項１、２を省いたものであるから、「特許請求の範囲の減縮」及び「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 （６）訂正事項６について 訂正事項６は、請求項８を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 （７）訂正事項７について 訂正事項７は、請求項９について、訂正事項４、６により請求項５、８が削除されたことに伴い、引用する請求項から請求項５、８を省いたものであるから、「特許請求の範囲の減縮」及び「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載した範囲内の訂正である。 ２－２ 一群の請求項について 本件訂正前の請求項４～７、９、１０は、請求項１～３を引用するものであって、請求項１～３の訂正に連動して訂正されるものであるし、本件訂正前の請求項８は、請求項３を引用するものであって、請求項３の訂正に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項１～１０は一群の請求項である。 そして、本件訂正は、請求項間の引用関係の解消を目的とするものではなく、特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めもないから、本件訂正請求は、訂正後の請求項〔１～１０〕を訂正単位とする訂正の請求をするものである。 ２－３ 独立特許要件について 本件訂正請求に係る請求項はいずれも特許異議の申立てがなされているので、訂正事項１～７について、特許出願の際独立して特許を受けることができるものでなければならないとの、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の要件は課されない。 ２－４ 訂正請求についてのむすび 以上のとおり、本件訂正請求に係る本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号、及び、第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１～１０〕についての訂正を認める。 第３ 特許異議の申立てについて １ 本件発明 令和５年１２月４日に特許権者が行った請求項１～１０についての訂正は、上記第２で検討したとおり認められるから、本件特許の特許請求の範囲の請求項１～１０に係る発明は、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１～１０に記載された、次の事項から特定されるとおりのものである（以下、請求項１～１０に係る発明をそれぞれ「本件発明１」～「本件発明１０」という。また、請求項１～１０に係る発明をまとめて「本件発明」という。）。 「【請求項１】 燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、 前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、 前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きく、 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでおり、 前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる セル。 【請求項２】 燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、 前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２の部位と、を有し、 前記空気極側からみた場合に、前記固体電解質層は、表面に前記中間層が位置しない第３部位を少なくとも２辺の近傍に有し、 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでおり、 前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる セル。 【請求項３】 燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、 前記固体電解質層は、 前記中間層との界面近傍に位置する第１部位と、 前記中間層との界面近傍かつ前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、 前記中間層との界面近傍において、前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である セル。 【請求項４】 前記固体電解質層との界面近傍における前記中間層の空隙率は、前記空気極との界面近傍における前記中間層の空隙率よりも大きい 請求項１～３のいずれか一つに記載のセル。 【請求項５】（削除） 【請求項６】 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでいる 請求項３または４に記載のセル。 【請求項７】 前記中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる 請求項６に記載のセル。 【請求項８】（削除） 【請求項９】 請求項１～４、６、７のいずれか１つに記載のセルを複数備えるセルスタック装置と、 前記セルスタック装置を収納する収納容器と を備えるモジュール。 【請求項１０】 請求項９に記載のモジュールと、 前記モジュールの運転を行うための補機と、 前記モジュールおよび前記補機を収容する外装ケースと を備えるモジュール収容装置。」 ２ 特許異議申立理由 申立人は、証拠方法として次の甲第１～５号証（以下、それぞれ「甲１」～「甲５」という。）を提出し、以下の申立理由１～３により、請求項１～１０に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。 （証拠方法） 甲第１号証：特開２０１３－７７５４２号公報 甲第２号証：特開２０１７－１０３２４４号公報 甲第３号証：特開２００４－１１９１６１号公報 甲第４号証：特開２００４－３６２９１３号公報 甲第５号証：神谷倫代他２名、「酸化セリウム中の酸素拡散」、Journal of the Ceramic Society of Japan、社団法人日本セラミックス協会、１９９８年１０月１日、第106巻、p.1023-1026 （１）申立理由１（明確性） 本件特許の請求項１～１０に係る特許は、その特許請求の範囲の記載が下記ア、イの点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ア 請求項１～３の「第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する」との記載は、選択肢が互いに類似の性質又は機能を有していない。 イ 請求項２の「固体電解質層は、表面に前記中間層が位置しない第３部位を少なくとも２辺の近傍に有する」との記載において、「２辺の近傍」とは、２辺からどの程度離れた位置までの部位を意味しているかが不明確である。 （２）申立理由２（サポート要件） 本件特許の請求項１～１０に係る特許は、その特許請求の範囲の記載が下記ア、イの点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ア 請求項１～３に係る発明の「固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有」するとの発明特定事項は、課題を解決し得ない選択肢を含むものである。 イ 請求項２に係る発明は、中間層が固体電解質との界面に緻密な膜を有することを前提としているにもかかわらず、この前提が請求項２に係る発明に特定されていない。 （３）申立理由３（進歩性） 請求項１～１０に係る発明は、甲１に記載された発明、及び、甲２～甲５に記載された技術事項に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、同発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ３ 令和４年８月１５日付けで通知された取消理由の概要 令和４年８月１５日付けで通知された取消理由の概要は、以下のとおりである。 （１）本件特許の請求項１～１０に係る特許は、その特許請求の範囲の記載が下記ア～ウの点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ア 請求項１～３の「第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する」との記載は、選択肢が互いに類似の性質又は機能を有していない（申立理由１のア）。 イ 請求項１、３の記載は、選択肢の選択方法によっては、相反する技術事項を含むこととなる（職権で通知）。 ウ 請求項５の「中間層の空隙率は、５（％）～３０（％）の範囲である」との記載は、「中間層の空隙率」が中間層のどの部位の空隙率を意味するかが不明である（職権で通知）。 （２）請求項１～３に係る発明の「固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」との発明特定事項は、技術的意義が不明である。 したがって、本件明細書の発明の詳細な説明は、請求項１～３及びそれらを引用する請求項４～１０に係る発明の技術上の意義を理解するために必要な事項が記載されているとはいえないため、請求項１～１０に係る発明について、経済産業省令で定めるところにより記載されたものではないから、本件請求項１～１０に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである（申立理由２のアを職権で条文変更）。 （３）本件特許の請求項２、４～６に係る発明は、甲１に記載された発明及び甲３に記載された技術事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるため、特許法第２９条第２項に規定する要件を満たしておらず、また、本件特許の請求項９～１０に係る発明は、甲２に記載された発明、並びに、甲１及び甲３に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるため、特許法第２９条第２項に規定する要件を満たしていないから、請求項２、４～６、９～１０に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである（申立理由３の一部及び申立理由３の一部を職権で主引例変更）。 ４ 令和５年２月１３日付けで通知された取消理由（決定の予告）の概要 令和５年２月１３日付けで通知された取消理由（決定の予告）の概要は、以下のとおりである。 なお、本取消理由（決定の予告）は、上記第２で検討したとおり取り下げられたものとみなされた令和４年１０月１８日になされた訂正請求による訂正後の特許請求の範囲に対して、通知されたものである。 （１）本件特許の請求項１～４、６～１０に係る特許は、その特許請求の範囲の記載が下記アの点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ア 請求項１の「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きい」との記載、請求項２の「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、」との記載、及び、請求項３の「固体電解質層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」との記載は、明確であるとはいえない（職権で通知）。 （２）本件特許の請求項１、６、９、１０に係る発明は、甲２に記載された発明であるため、特許法第２９条第１項第３号に該当し、もしくは、甲２に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるため、特許法第２９条第２項に規定する要件を満たしておらず、さらに、本件特許の請求項４に係る発明は、甲２に記載された発明及び甲１に記載された事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるため、特許法第２９条第２項に規定する要件を満たしていないから、請求項１、４、６、９、１０に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである（申立理由３の一部を職権で主引例を変更するとともに条文も変更）。 ５ 令和５年９月２９日付けで通知された取消理由（決定の予告）の概要 令和５年９月２９日付けで通知された取消理由（決定の予告）の概要は、以下のとおりである。 なお、令和５年４月１８日になされた訂正請求に係る訂正は認められないので、本取消理由（決定の予告）は、願書に添付された特許請求の範囲に対して、通知されたものである。 （１）本件特許の請求項１～１０に係る特許は、その特許請求の範囲の記載が下記ア～エの点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。 ア 請求項１の「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きい」との記載、請求項２の「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、」との記載、及び、請求項３の「固体電解質層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」との記載は、明確であるとはいえない（職権で通知）。 イ 請求項１～３の「第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する」との記載は、選択肢が互いに類似の性質又は機能を有していない（申立理由１のア）。 ウ 請求項１、３の記載は、選択肢の選択方法によっては、相反する技術事項を含むこととなる（職権で通知）。 エ 請求項５の「中間層の空隙率は、５（％）～３０（％）の範囲である」との記載は、「中間層の空隙率」が中間層のどの部位の空隙率を意味するかが不明である（職権で通知）。 （２）請求項１～３に係る発明の「固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」との発明特定事項は、技術的意義が不明である。 したがって、本件明細書の発明の詳細な説明は、請求項１～３及びそれらを引用する請求項４～１０に係る発明の技術上の意義を理解するために必要な事項が記載されているとはいえないため、請求項１～１０に係る発明について、経済産業省令で定めるところにより記載されたものではないから、本件請求項１～１０に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである（申立理由２のアを職権で条文変更）。 （３）本件特許の請求項２、４～６に係る発明は、甲１に記載された発明及び甲３に記載された技術事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、また、本件特許の請求項９～１０に係る発明は、甲２に記載された発明、並びに、甲１及び甲３に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるため、特許法第２９条第２項に規定する要件を満たしていないから、同請求項に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 また、本件特許の請求項１、５、６、９、１０に係る発明は、甲２に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、さらに、本件特許の請求項１、５、６、９、１０に係る発明は、甲２に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるため、また、本件特許の請求項４に係る発明は、甲２に記載された発明及び甲１に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるため、特許法第２９条第２項に規定する要件を満たしておらず、これらの請求項に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである（申立理由３の一部を採用、及び、申立理由３の一部を職権で主引例を変更するとともに条文も変更）。 ６ 当審の判断 当審では、次に示すとおり、上記２の特許異議申立理由及び上記３～５の取消理由によっては、本件訂正後の請求項１～４、６、７、９、１０に係る特許を取り消すことはできないと判断する。 ６－１ 特許法第３６条第６項第２号について （１）どの位置の関係であるかについて（職権で通知した取消理由） ア 請求項１には、「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きく、」と記載されている。 イ また、請求項２には、「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２の部位と、を有し、」と記載されている。 ウ さらに、請求項３には、「固体電解質層は、前記中間層との界面近傍に位置する第１部位と、前記中間層との界面近傍かつ前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、前記中間層との界面近傍において、前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」と記載されている。 エ ここで、上記アの記載は、次の事項５、７、９を、上記イの記載は、次の事項５、７をそれぞれ含むものである。 （事項５） 中間層は、第１部位と、第１部位よりも空気極の近くに位置し、第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有する。 （事項７） 中間層は、第１部位と、第１部位よりも素子部の中央部の近くに位置し、第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有する。 （事項９） 素子部の外周部における中間層の空隙率は、中央部における中間層の空隙率よりも大きい。 オ また、上記ウの記載は、次の事項４、１０を含むものである。 （事項４） 固体電解質層は、中間層との界面近傍に位置する第１部位と、中間層との界面近傍かつ第１部位よりも素子部の中央部の近くに位置し、第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有する。 （事項１０） 中間層との界面近傍において、素子部の外周部に位置する固体電解質層は、中央部に位置する固体電解質層よりも緻密である。 カ 以下、上記エ、オの事項４、５、７、９、１０が、具体的にどの箇所の関係を特定したものであるかを検討し、これらの記載が明確であるか否かを検討する。 キ まず、事項５について検討するに、特許権者は、令和５年１２月４日付けの意見書において、事項５は、次の参考図３において、位置Ｐ１及びＰ３を含む層全体における空隙率の平均と位置Ｐ２及びＰ４含む層全体における空隙率の平均との関係を規定するものであると主張している。 （参考図３） ［図：0001412264000001.jpg］ （Ｐ２とＰ４は「第１部位」を表し、Ｐ１とＰ３は「空気極の近くに位置する第２部位」を表す。） ク 上記主張は、本件明細書（【００６９】、【００７０】）に記載された事項５の技術的意義、及び、本件明細書（特に、【００８８】～【００９０】）の空隙率の算出方法の記載等からみて、何ら矛盾はなく妥当なものと認められる。 ケ 次に事項７、９について検討するに、令和５年１２月４日付けの意見書において、事項７、９は、次の参考図２において、位置Ｑ１と位置Ｑ２との関係や位置Ｑ３と位置Ｑ４との関係のように、外周部１ａと中央部１ｂとの境界を挟んでほぼ線対称の２つの位置における空隙率の関係に限定した規定であると主張している。 （参考図２） ［図：0001412264000002.jpg］ （Ｑ１とＱ３は「第１部位」を表し、Ｑ２とＱ４は「（素子部の）中央部の近くに位置する第２部位」を表す。） コ 上記主張は、本件明細書（【００７３】）に記載された事項７、９の技術的意義、及び、本件明細書（特に、【００８８】～【００９０】）の空隙率の算出方法の記載等からみて、何ら矛盾はなく妥当なものと認められる。 サ 次に事項４、１０について検討するに、令和５年１２月４日付けの意見書において、事項４、１０は、上記ケの参考図２において、位置Ｑ１と位置Ｑ２との関係や位置Ｑ３と位置Ｑ４との関係のように、外周部１ａと中央部１ｂとの境界を挟んでほぼ線対称の２つの位置における空隙率の関係に限定した規定であると主張している。 シ 上記主張は、本件明細書（【００８１】）に記載された事項４、１０の技術的意義、及び、本件明細書（特に、【００８８】～【００９０】）の空隙率の算出方法の記載等からみて、何ら矛盾はなく妥当なものと認められる。 ス よって、請求項１～３及びそれを引用する請求項４、６、７、９、１０の記載は、特許を受けようとする発明が明確である。 （２）「第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する」事項について（申立理由１のア） ア 願書に添付された特許請求の範囲の請求項１～３には、「第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する」と相反する事項が選択肢で記載されていた。 イ しかしながら、請求項１～３において、本件訂正により、上記アの選択肢は選択肢のいずれかが削除されて、相反する事項が記載された選択肢はなくなった。 ウ よって、請求項１～３及びそれを引用する請求項４、６、７、９、１０の記載は、特許を受けようとする発明が明確である。 （３）請求項１～３の選択肢について（職権で通知） ア 願書に添付された特許請求の範囲の請求項１～３には、「固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」と記載されていた。 イ そして、上記アの記載は、３つの選択肢を含んでおり、これらの選択肢の選択方法によっては、互いに相反する事項を含むものであった。 ウ しかしながら、請求項１～３において、本件訂正により、上記アの記載は互いに相反する事項を含まないものとなった。 エ よって、請求項１～３及びそれを引用する請求項４、６、７、９、１０の記載は、特許を受けようとする発明が明確である。 （４）「中間層の空隙率」について（職権で通知） ア 願書に添付された特許請求の範囲の請求項５には、「中間層の空隙率は、５（％）～３０（％）の範囲である」と記載されていた。 イ しかしながら、本件訂正により、請求項５は削除された。 ウ よって、本取消理由は理由がなくなった。 （５）「２辺の近傍」について（申立理由１のイ） ア 請求項２には、「空気極側からみた場合に、前記固体電解質層は、表面に前記中間層が位置しない第３部位を少なくとも２辺の近傍に有し、」と記載されている。 イ ここで、「近傍」とは、「近辺。付近。」（デジタル大辞林）を意味する用語であるから、上記アの「２辺の近傍」とは、少なくとも２辺の近辺や２辺付近を意味する。 ウ そうすると、上記アの記載は、「第３部位」が少なくとも２辺の近辺や２辺付近に存在すればよいことを特定するものであるから、「２辺の近傍」の範囲や「第３部位」の範囲が特定できなくても明確な記載といえる。 エ よって、請求項２及びそれを引用する請求項４、６、７、９、１０の記載は、特許を受けようとする発明が明確である。 （６）申立人の主張について ア 申立人は、令和６年２月８日差出の意見書において、上記（１）に関し、次の（ア）～（オ）の主張（（ア）、（イ）は、第２頁第８行～第８頁第１１行、（ウ）、（エ）は、第９頁第１行～第１１頁第６行、（オ）は、第８頁第１２～１９行）をしている。 （ア）事項７、９において、素子部のうち、どの部分が「中央部」に該当し、どの部分が「外周部」に該当するのかについて、不明確である。 （イ）事項５、７において、中間層のうち、どの部分が「第１部位」に該当し、どの部分が「第２部位」に該当するのかについて、不明確である。 （ウ）事項４、１０において、素子部のうち、どの部分が「中央部」に該当し、どの部分が「外周部」に該当するのかについて、不明確である。 （エ）事項４において、固体電解質層のうち、どの部分が「第１部位」に該当し、どの部分が「第２部位」に該当するのかについて、不明確である。 （オ）令和５年１２月４日付けの意見書において、特許権者が主張している「本願技術の各種データの取得方法」は、本件明細書には何ら記載されておらず、当然に、本件の請求項にも反映されていないから、そのような後出しの説明を根拠として不備が解消した旨の主張は明らかに不当である。 イ まず、上記アの（ア）、（ウ）について検討する。 ウ 事項４、７は、いずれも、「第２部位」について、「第１部位よりも素子部の中央部の近くに位置」することを特定するものであって、第２部位が第１部位と比較して相対的に中央部近くに位置することを特定するものであるから、具体的に「中央部」の範囲を特定できなくても、事項４、７は明確である。 エ また、事項９、１０について検討するに、本件明細書には、次の記載がある。 「【００５６】 さらに、実施形態に係るセル１の素子部３は、外周部１ａと中央部１ｂとを有する。外周部１ａは、セル１を空気極８側からみた場合に、各辺の近傍に位置する領域であり、中央部１ｂは、セル１を空気極８側からみた場合に、外周部１ａに囲まれる中央の領域である。 【００５７】 外周部１ａは、セル１を空気極８側からみた場合に、素子部３の輪郭の近傍、または空気極８の輪郭の近傍に位置する領域としてもよい。その場合、外周部１ａは、素子部３または空気極８の輪郭を含む。外周部１ａは、セル１における素子部３の輪郭の内側を含んでもよいし、素子部３の輪郭の外側を含んでもよい。 【００５８】 図４に示すように、外周部１ａは、素子部３において、長さ方向Ｌに沿った長辺からの距離が所定の距離Ｘ１以下であるとともに、幅方向Ｗに沿った短辺からの距離が所定の距離Ｘ２以下の領域である。図４は、実施形態に係る素子部３の外周部１ａおよび中央部１ｂを説明するための図である。 【００５９】 実施形態において、距離Ｘ１は、たとえば、素子部３の短辺の長さＷ１の２５％である。また、距離Ｘ２は、たとえば、素子部３の長辺の長さＬ１の１５％である。」 オ また、特許権者は、上記（１）のケの釈明をしている。 カ 上記ウより、外周部１ａは、セル１を空気極８側からみた場合に、各辺の近傍に位置する領域であり、中央部１ｂは、セル１を空気極８側からみた場合に、外周部１ａに囲まれる中央の領域であって、例えば、外周部は、長辺から１５％以下、短辺から２５％以下の領域である。 キ そして、上記（１）のケの釈明から、「外周部１ａと中央部１ｂとの境界」が存在する、すなわち、外周部と中央部とは互いに接する領域であるといえる。 ク そうすると、上記オ、カより、外周部は、各辺の近傍に位置する領域であって、概ね長辺から１５％以下、短辺から２５％以下の領域であり、また、中央部は、外周部に囲まれた外周部に接する領域であることが理解できるから、事項４、７、９、１０は明確である。 ケ 次に、上記アの（イ）、（エ）について検討する。 コ 事項４、７が明確であることは、上記ウで検討したとおりである。 サ また、事項５は、「第２部位」について、「第１部位よりも空気極の近くに位置」することを特定するものであって、第２部位が第１部位と比較して相対的に空気極の近くに位置することを特定するものであるから、具体的に「第１部位」及び「第２の部位」の範囲を特定できなくても、事項５は明確である。 シ 最後に、上記アの（オ）について検討する。 ス 上記（１）で検討したように、令和５年１２月４日付けの意見書において、特許権者が主張している「本願技術の各種データの取得方法」は、本件発明の技術的意義、及び、本件明細書記載（【００８８】～【００９０】）の空隙率の算出方法に沿ったものである。 セ よって、申立人の主張は採用できない。 ６－２ 特許法第３６条第４項第１号について （１）請求項１～３の選択肢について（申立理由２のアを職権で条文変更） ア 願書に添付された特許請求の範囲の請求項１～３に係る発明は、「固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、」との発明特定事項を含むものであった。 イ そして、上記アの発明特定事項は、３つの選択肢を含んでおり、これらの選択肢の選択方法によっては、互いに相反する事項を含むものであった。 ウ しかしながら、請求項１～３において、本件訂正により、上記アの記載は互いに相反する事項を含まないものとなった。 エ そして、本件訂正後の請求項１、２の「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有」する事項は、「中間層７における第１領域７ａの空隙率を大きくすることにより、中間層７の第１領域７ａを応力緩和層として機能させることができることから、固体電解質層６から中間層７が剥離し難くすることができる」（【００６８】）、「中間層７における第２領域７ｂの空隙率を小さくすることにより、Ｓｒの拡散抑制層としての機能を維持することができる」（【００６９】）、及び、「素子部３の外周部１ａにおける中間層７の空隙率を大きくすることにより、中央部１ｂと比較して発電への寄与が小さい外周部１ａの中間層７を、拡散抑制効果よりも応力緩和効果を重視して機能させることができる」（【００７３】）という技術上の意義を有するものである。 オ また、本件訂正後の請求項３の「固体電解質層は、前記中間層との界面近傍に位置する第１部位と、前記中間層との界面近傍かつ前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有」する事項は、「固体電解質層６の剥離が生じやすい素子部３の外周部１ａにおいて、第３領域６ａを緻密にすることにより、固体電解質層６の強度を高めることができる。すなわち、実施形態では、外周部１ａの固体電解質層６を緻密にすることにより、素子部３の外周部１ａを起点として固体電解質層６が剥離し難くすることができる」（【００８１】）という技術上の意義を有するものである。 カ よって、本件明細書の発明の詳細な説明には、請求項１～３及びそれらを引用する請求項４、６、７、９、１０に係る発明の技術上の意義を理解するために必要な事項が記載されているから、本件明細書の発明の詳細な説明は、請求項１～４、６、７、９、１０に係る発明について、経済産業省令で定めるところにより記載されたものである。 ６－３ 特許法第３６条第６項第１号について （１）課題を解決し得ない選択肢を含む点（申立理由２のア） ア 本件発明の解決しようとする課題は、「燃料電池セルの耐久性を高めること」（【００１２】）であると認められる。 イ 一方、願書に添付された特許請求の範囲の請求項１～３に係る発明は、「固体電解質層または前記中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率または前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有」するとの発明特定事項を含むものであり、当該発明特定事項は３つの選択肢を含むものであった。 ウ そして、願書に添付された特許請求の範囲の請求項１～３に係る発明は、その選択肢の組合せによっては、上記アの課題を解決し得ない発明を含むものであった。 エ しかしながら、本件訂正により、本件発明１、２は、上記イの発明特定事項が、「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有」するとの発明特定事項と訂正され、本件発明３は、上記イの発明特定事項が、「固体電解質層は、前記中間層との界面近傍に位置する第１部位と、前記中間層との界面近傍かつ前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有」するとの発明特定事項と訂正された。 オ そして、本件発明１、２は、本件明細書【００６８】～【００７０】に記載されているように、上記アの課題を解決し得るものとなり、また、本件発明３は、本件明細書【００８１】～【００８２】に記載されているように、上記アの課題を解決し得るものとなった。 カ よって、請求項１～３及びそれらを引用する請求項４、６、７、９、１０に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものである。 （２）請求項２の中間層について（申立理由２のイ） ア 本件発明の解決しようとする課題は、上記（１）のアのとおりである。 イ 一方、本件発明２は、「空気極側からみた場合に、前記固体電解質層は、表面に前記中間層が位置しない第３部位を少なくとも２辺の近傍に有」するとの発明特定事項を含むものである。 ウ そして、上記イの発明特定事項により、本件明細書【００９２】～【００９４】に記載されているように、本件発明２は、上記（１）のアの課題を解決し得るものである。 エ よって、請求項２及びそれを引用する請求項４、６、７、９、１０に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものである。 （３）申立人の主張について ア 上記（２）の特許異議申立理由について、申立人は、上記（２）のイの発明特定事項について、中間層が固体電解質との界面に緻密な膜を有している構成を前提とするものであるから、本件発明２は、課題を解決し得ない構成を含むものであると主張している（特許異議申立書第２３頁第１５行～第２５頁第１２行）。 イ しかしながら、本件発明２は、中間層が固体電解質との界面に緻密な膜を有する場合は、上記（２）で検討したとおり上記（１）のアの課題を解決するし、中間層が固体電解質との界面に緻密な膜を有さない場合は、本件明細書【００９２】に記載されたクラックが生じにくくなることにより上記（１）のアの課題を解決するから、中間層が固体電解質との界面に緻密な膜を有しているか否かにかかわらず、上記（１）のアの課題を解決するものである。 ウ よって、申立人の主張は採用できない。 ６－４ 特許法第２９条第１項第３号及び同法同条第２項について ６－４－１ 各甲号証の記載事項及び各甲号証に記載された発明 （１）甲１の記載事項 本件特許の優先日前に公開された甲１には、次の記載がある。なお、下線は当審で付した。 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 燃料極と、 空気極と、 ジルコニウムを含み、前記燃料層と前記空気極との間に設けられた電解質層と、 セリウムを含み、前記電解質層と前記空気極との間に設けられたバリア層と、 を備え、 前記バリア層は、ジルコニウム及びセリウムを含み、前記電解質層と接する中間層を有し、 前記中間層は、長径の短径に対するアスペクト比が2以上である棒状粒子を含んでいる、 燃料電池セル。」 「【請求項９】 前記バリア層は、前記空気極と接する緻密層を有し、 前記中間層の気孔率は、前記緻密層の気孔率よりも高い、 請求項１乃至８のいずれかに記載の燃料電池セル。」 「【０００３】 ここで、電解質層と空気極との間に高抵抗層が形成されることを抑制するために、電解質層と空気極との間にバリア層を介挿させる手法が提案されている（特許文献１参照）。」 「【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 しかしながら、電解質層とバリア層とは熱膨張係数及び／又は焼成収縮量が異なっているので、製造時及び／又は使用時における加熱によって電解質層とバリア層との間に熱応力が生じてしまう。その結果、電解質層とバリア層の界面付近に剥離が発生するおそれがある。 【０００６】 本発明は、この問題点に鑑みてなされたものであり、電解質層とバリア層の界面付近における剥離の発生を抑制可能な燃料電池セルを提供することを目的とする。」 「【００１１】 以下の実施形態では、燃料電池の一例として、複数の燃料電池セルが積層されたセルスタック構造を有する固体酸化物型燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）を挙げて説明する。具体的に、以下の実施形態では、いわゆる縦縞型燃料電池について説明するが、本発明は、いわゆる横縞型燃料電池にも適用可能である。 １．燃料電池１０の概要 図１に示すように、燃料電池１０は、燃料電池セル（単に「セル」と称される）１と、集電部材４とを備える。燃料電池１０は、縦縞型燃料電池である。燃料電池１０においては、複数のセル１が、集電部材４を介してｙ軸方向に重ねられる。つまり、燃料電池１０は、スタックされた複数のセル１を備える。 ２．セル１の概要 セル１はセラミックスの薄板である。セル１の厚みは、例えば３０μｍ～３００μｍであり、セル１の直径は、例えば５ｍｍ～５０ｍｍである。セル１は、図１に示すように、燃料極１１、バリア層１３、空気極１４、電解質層１５を備える。」 「【００１６】 バリア層１３は、セリウムを含む。バリア層は、セリウムをセリア（酸化セリウム）として含んでもよい。具体的には、バリア層１３の材料として、セリア及びセリアに固溶した希土類金属酸化物を含むセリア系材料が挙げられる。バリア層１３は、セリア系材料を主成分として含むことができる。セリア系材料として、具体的には、ＧＤＣ（（Ｃｅ, Ｇｄ）Ｏ２：ガドリニウムドープセリア）、ＳＤＣ（（Ｃｅ, Ｓｍ）Ｏ２：サマリウムドープセリア）等が挙げられる。なお、ＧＤＣ材料としては、例えば、平均粒径0.3μｍ～1.2μｍ、比表面積3～30ｍ２/ｇのＡＧＣセイミケミカル株式会社製のものを用いることができる。また、セリア系材料において、希土類金属酸化物：セリアのｍｏｌ組成比は、５：９５～２０：８０であってもよい。バリア層１３は、セリア系材料の他に、添加剤を含んでいてもよい。バリア層１３の厚みは、例えば４０μｍ以下であってもよく、３０μｍ以下であってもよく、２０μｍ以下であってもよい。 【００１７】 ここで、バリア層１３は、図１に示すように、中間層１３１と緻密層１３２とを有している。中間層１３１は、図１に示すように、気孔Pを有している。中間層１３１は、緻密層１３２よりも高い気孔率を有しており、製造時及び／又は使用時における加熱によって電解質層１５とバリア層１３との間に生じる熱応力を緩和する機能を有する。一方、緻密層１３２は、中間層１３１よりも低い気孔率を有しており、空気極１４から電解質層１５へのカチオンの拡散を抑制することで、高抵抗層の形成を抑制する機能を有する。」 「【００２４】 （３-１．中間層１３１の構成） 中間層１３１は、図２及び図３に示すように、電解質層１５と緻密層１３２とに接している。」 「【００２６】 （３-２．緻密層１３２の構成） 緻密層１３２は、図２及び図３に示すように、中間層１３１と空気極１４とに接している。」 「【００２８】 なお、緻密層１３２の気孔率は、後述する中間層１３１の気孔率よりも低いことが好ましい。具体的には、緻密層１３２の気孔率は、１０％以下であることが好ましい。緻密層１３２の気孔率は、後述する中間層１３１の気孔率と同様に算出される。」 「【００４０】 また、中間層１３１の気孔率ｂは好ましくはｂ≦１５％を満たし、気孔率ｂは好ましくは１％≦ｂを満たす。気孔率ｂは、空間率と言い換えられてもよい。気孔率ｂは、中間層１３１の総体積Ｖ１に対する空隙（気孔Pを含む）の体積Ｖ２の比（Ｖ２／Ｖ１）で表されるが、断面における中間層１３１の単位面積当たりの気孔Pの面積として表されてもよい。」 「【００９３】 （３）上記実施形態において、バリア層１３は、中間層１３１と緻密層１３２とを有することとしたが、これに限られるものではない。バリア層１３は、中間層１３１のみを有していてもよい。すなわち、バリア層１３の全体が棒状粒子Qによって構成されていてもよい。また、バリア層１３は、中間層１３１と緻密層１３２との間において、両者とは特性の異なる層を有していてもよい。 【実施例】 【００９４】 Ａ．セル試料の作製 酸化ニッケル（ＮｉＯ）、ジルコニア系材料（８ＹＳＺ）、及び造孔剤（ＰＭＭＡ）からなるセラミックグリーンシート（厚み１００μｍ）を、３００μｍとなるように積層し、熱圧着（６０℃、３ＭＰａ）にて一体化した。 【００９５】 次に、平均粒径０．７ｕｍ、比表面積６ｍ２／ｇの８ＹＳＺ材料と、平均粒径０．６ｕｍ、比表面積８ｍ２／ｇのＧＤＣ材料とを準備した。 【００９６】 次に、８ＹＳＺからなるセラミックグリーンシートと、ＧＤＣからなるセラミックグリーンシートとを、成形体上に順次積層して熱圧着した。こうして、燃料極、ジルコニア系材料層、セリア系材料層がこの順に積層された積層体を得た。 【００９７】 得られた積層体を、１４００℃で２時間、共焼成した。これによって、ジルコニア系材料層から電解質層１５が形成され、セリア系材料層から緻密層１３２が形成されるとともに、電解質層１５と緻密層１３２との間に中間層１３１が形成された。 【００９８】 その後、バリア層１３上に、空気極１４としてＬＳＣＦ膜（３０μｍ）を付与して、１０００～１１５０℃で２時間、焼成した。 【００９９】 以上の操作により、セル試料を作製した。」 「【０１１１】 また、２０個の視野において中間層１３１に含まれる気孔の数を計測したところ、第１面１３１ａに平行な方向における１０μｍ長さ当たりの気孔の数の平均値は、４個であった。中間層１３１における気孔率の平均値は、１０％であった。 【０１１２】 一方で、緻密層１３２及び電解質層１５には、気孔はほとんど見られなかった。緻密層１３２の気孔率は２％であり、電解質層１５の気孔率は０．２％であった。」 「【図１】 ［図：0001412264000003.jpg］ 」 （２）甲１に記載された発明 甲１の実施例のセル試料に注目すると、甲１（特に、上記（１）の【００１７】、【００９４】、【００９６】～【００９９】、【０１１１】、【０１１２】参照。）には、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。 「酸化ニッケル（ＮｉＯ）、ジルコニア系材料（８ＹＳＺ）、及び造孔剤（ＰＭＭＡ）からなるセラミックグリーンシートを積層し、熱圧着にて一体化し、 次に、８ＹＳＺからなるセラミックグリーンシートと、ＧＤＣからなるセラミックグリーンシートとを、成形体上に順次積層して熱圧着し、燃料極１１、ジルコニア系材料層、セリア系材料層がこの順に積層された積層体を得た後、 得られた積層体を、１４００℃で２時間、共焼成し、ジルコニア系材料層から電解質層１５が形成され、セリア系材料層から緻密層１３２が形成されるとともに、電解質層１５と緻密層１３２との間に中間層１３１が形成され、 バリア層１３は、中間層１３１と緻密層１３２とを有しており、 その後、バリア層１３上に、空気極１４としてＬＳＣＦ膜を付与して、１０００～１１５０℃で２時間、焼成して作製したセル試料であって、 中間層１３１における気孔率の平均値は、１０％であり、 緻密層１３２の気孔率は２％である、 セル試料。」 （３）甲２の記載事項 本件特許の優先日前に公開された甲２には、次の記載がある。 「【技術分野】 【０００１】 本開示は、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。 【背景技術】 【０００２】 近年、次世代エネルギーとして、燃料ガス（水素含有ガス）と酸素含有ガス（空気）とを用いて電力を得ることができるセルの１種である燃料電池セルが複数配列されてなる燃料電池セルスタック装置を収納容器内に収納してなる燃料電池モジュールや、燃料電池モジュールを外装ケース内に収納してなる燃料電池装置が種々提案されている（例えば、特許文献１参照。）。」 「【発明の概要】 【０００４】 本開示のセルスタック装置は、複数個のセルが配列されてなるセルスタックと、前記複数個のセルの一端部がシール材にて固定されているとともに、前記複数個のセルに反応ガスを供給するためのマニホールドと、を具備している。前記セルは、長さ方向を有する支持基板と、該支持基板上に積層された、燃料極、固体電解質層、および空気極から成る素子部と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置し、かつ、前記セルの一端部まで延びており、前記固体電解質層よりも高い気孔率を有する中間層と、を有している。前記セルの一端部において、前記中間層は前記空気極から露出する露出部を有しており、該露出部上に前記シール材が設けられている。 【０００５】 また、本開示のモジュールは、収納容器内に、上記に記載のセルスタック装置を収納してなる。 【０００６】 さらに、本開示のモジュール収容装置は、外装ケース内に、上記に記載のモジュールと、該モジュールの運転を行なうための補機とを収納してなる。」 「【０００９】 （セル） 以下において、セルスタックを構成するセルとして固体酸化物形の燃料電池セルの例を用いて説明する。 【００１０】 図１は、セルの実施形態の一例を示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は側面図である。図２は、図１で示したセルの縦断面図である。なお、両図面において、セル１の各構成の一部を拡大して示している。」 「【００１２】 図１に示すように、セル１は、一対の対向する平坦面ｎ１、ｎ２をもつ柱状（中空平板状等）の導電性支持基板２（以下、支持基板２と略す場合がある）の一方の平坦面ｎ１上に、燃料極３、固体電解質層４及び空気極５を積層してなる素子部ａを有している。」 「【００１４】 図２に示すように、中間層２１は、固体電解質層４と空気極５との間に位置し、かつ、セル１の一端部（下端部）まで延びている。このセル１の一端部において、中間層２１は空気極５から露出している。」 「【００２５】 中間層２１としては、Ｃｅ以外の他の希土類元素酸化物を含有するＣｅＯ２系焼結体からなるもので、例えば、（ＣｅＯ２）１－ｘ（ＲＥＯ１．５）ｘ（式中、ＲＥはＳｍ、Ｙ、Ｙｂ、Ｇｄの少なくとも１種であり、ｘは０＜ｘ≦０．３を満足する数）で表される組成を有していることがよい。中間層２１は、固体電解質層４と空気極５との間において、固体電解質層４の成分と空気極５の成分とが反応して電気抵抗の高い反応層が形成されることを抑制するという、反応防止層としての役割がある。例えば、空気極５中のＳｒと固体電解質層４中のＺｒが反応することを抑制する役割がある。さらには、電気抵抗を低減するという点から、ＲＥとしてＳｍやＧｄを用いることがよく、例えば１０～２０モル％のＳｍＯ１．５またはＧｄＯ１．５が固溶したＣｅＯ２を用いることができる。なお、中間層９を２層構造とすることもできる。」 「【００２８】 セルスタック装置１０は、配列された複数個のセル１と、マニホールド７とを備える。」 「【００４０】 本実施形態のセルスタック装置においては、図５に示すように、固体電解質層４よりも気孔率の高い中間層２１が、セル１の一端部において、空気極５から露出する露出部を有しており、この露出部上にシール材８が設けられている。より具体的には、図５に示す例のように、複数個のセル１のうちセル１の配列方向の最も一端側のセル１の中間層２１は、シール材８を介して端部導電部材９ｂに接合されている。また、この最も一端側のセル１以外のセル１の中間層２１は、シール材８を介して隣りのセル１に接合されている。なお、最も一端側のセル１の中間層２１は、シール材８を介してマニホールド７に接合されていてもよい。この場合、例えば端部導電部材９ｂはシール材８に接合されておらず、シール材８の表面から下端部が浮いた状態となる。 【００４１】 この構成によれば、製造段階でシール材８を固化させる前に、シール材８が中間層２１の気孔に入り込みやすくなるため、シール材８が中間層２１によく馴染み、接合力を向上させることができる。従って、シール材８と中間層２１との境界で隙間が生じることを抑制でき、ガスリークが生じにくくなり、長期信頼性を向上させることができる。」 「【００４３】 また、中間層２１の露出部の気孔率は１０～３０％としてもよい。１０％以上である場合には、気孔率が十分高いので、シール材８が中間層２１の気孔に入り込みやすくなり両部材間の接合力を高めることができる。３０％以下である場合には、気孔率が高くなり過ぎないので、シール材８が固化する際や、長期間発電を繰り返した場合などにシール材８から加わる応力によって中間層２１が損傷してガスがリークすることを抑制することができる。 【００４４】 また、中間層２１の露出部は、中間層２１のうち固体電解質層４と空気極５との間に挟まれた部分よりも気孔率が高くてもよい。中間層２１の露出部は、比較的気孔率が高いことから、シール材８との接合力を向上させることができる。また、中間層２１のうち固体電解質層４と空気極５との間に挟まれた部分は、比較的気孔率が低いことから、反応防止層としての機能を向上させることができる。 【００４５】 具体的には、中間層２１のうち固体電解質層４と空気極５との間に挟まれた部分の気孔率は、５～２５％とすることができる。５％以上である場合には、長期間発電を繰り返した際などに固体電解質層４と空気極５との熱膨張差により生じる応力を、気孔を有する中間層２１で緩和することができる。従って、固体電解質層４が損傷してガスリークが生じることを抑制することができる。なお、固体電解質層４と空気極５との熱膨張差が大きくなる場合としては、例えば、固体電解質層４がＹ２Ｏ３の固溶したＺｒＯ２からなり、空気極５がＬａｘＳｒ１－ｘＣｏｙＦｅ１－ｙＯ３からなるような場合である。２５％以下である場合には、気孔率が高過ぎないことから、反応防止層としての機能を向上させることができる。」 「【００６２】 図６に示すように、モジュール２０は、収納容器１４内に、セルスタック装置１０を収納してなる。また、セルスタック装置１０の上方には、セル１に供給する燃料ガスを生成するための改質器１３が配置されている。」 「【００６７】 （モジュール収容装置） 図７は、外装ケース内に図６で示したモジュール２０と、モジュール２０を動作させるための補機（図示せず）とを収納してなる本実施形態のモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。なお、図７においては一部構成を省略して示している。」 「【図１】 ［図：0001412264000004.jpg］ 【図２】 ［図：0001412264000005.jpg］ 【図３】 ［図：0001412264000006.jpg］ 」 「【図５】 ［図：0001412264000007.jpg］ 【図６】 ［図：0001412264000008.jpg］ 【図７】 ［図：0001412264000009.jpg］ 」 （４）甲２に記載された発明 ア 甲２（特に、上記（３）の【００１２】、【００１４】、【００２５】、【００４４】参照。）には、次の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。 「支持基板２の一方の平坦面ｎ１上に、燃料極３、固体電解質層４及び空気極５を積層してなる素子部ａを有し、固体電解質層４と空気極５との間に位置し、かつ、セル１の一端部（下端部）まで延びている中間層２１を有するセル１であって、 中間層２１は、Ｃｅ以外の他の希土類元素酸化物を含有するＣｅＯ２系焼結体からなるものであって、例えば１０～２０モル％のＳｍＯ１．５またはＧｄＯ１．５が固溶したＣｅＯ２を用いることができ、固体電解質層４の成分と空気極５の成分とが反応して電気抵抗の高い反応層が形成されることを抑制し、 セル１の一端部において、中間層２１は空気極５から露出しており、 中間層２１の露出部は、中間層２１のうち固体電解質層４と空気極５との間に挟まれた部分よりも気孔率が高くてもよいセル１。」 （５）甲３の記載事項 本件特許の優先日前に公開された甲３には、次の記載がある。 「【請求項１】 燃料極基板と、該燃料極基板の一面側に形成された固体電解質層と、該固体電解質層の該燃料極基板の対面側に形成された空気極層とを備え、且つ該固体電解質層と該空気極層との間に、ＣｅＯ２の一部のＣｅが希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種により置換されたＣｅＯ２系酸化物からなる反応防止層を備える支持膜式固体電解質型燃料電池用単電池であって、 上記反応防止層は、上記固体電解質層より面積が小さいことを特徴とする固体電解質型燃料電池用単電池。」 「【０００３】 この支持膜式の単電池では、空気極にはＡサイトの一部をＳｒで置換したＬａＭｎＯ３系酸化物、固体電解質層にはイットリア安定化ジルコニアが多用されている。しかし、ＬａＭｎＯ３系酸化物とイットリア安定化ジルコニアとは反応性が高く、製造時に空気極と固体電解質層との界面に高抵抗の反応相が生成し、電池の出力が低下するという問題がある。これに対して、酸化セリウムを主成分とした反応防止層を空気極と固体電解質層との間に形成することで問題を解決しようとする技術が知られている（例えば、特許文献２参照。）。」 「【０００５】 【発明が解決しようとする課題】 上記特許文献２では、反応防止層の大きさや、セパレータとの関係については検討されていない。更に、より優れた発電性能を発揮できる単電池等が求められている。 本発明は上記に鑑みて成されたものであり、反応防止層の割れや剥がれを生じ難く、固体電解質型燃料電池とした場合にセパレータと単電池とのシール部における信頼性が高く、優れた発電性能を発揮できる固体電解質型燃料電池用単電池を提供する。また、この単電池を用い、信頼性が高く、より優れた電池性能を発揮できる固体電解質型燃料電池を提供する。更に、この単電池が安定して、より少ない工程で効率よく得ることができる固体電解質型燃料電池用単電池の製造方法を提供することを目的とする。 【０００６】 【課題を解決するための手段】 本発明者らは、反応防止層が形成された単電池等について検討した。その結果、固体電解質層（図３の１２）と面積が同じであるか又はそれより大きい反応防止層（図３の１３）を備える単電池（図３参照）や、燃料極層（図４の１１）と固体電解質層（図４の１２）との積層体の全面に反応防止層（図４の１３）がコーティングされた単電池（図４参照）は、端面に反応防止層が露出しているため、取り扱いを慎重にしないと反応防止層の角部からクラックを生じたり、割れを生じたりすることがあった。 また、これらの単電池を使用したＳＯＦＣでは、発電性能が理論値を大きく下回り、性能が十分に発揮されない場合があることが分かった。 更に、これらの単電池を製造する場合、反応防止層が他部に比べて焼成収縮率が小さいため、燃料極基板及び固体電解質層と同時焼成すると、反りを生じ易く、また、反応防止層の角部からクラックや割れを生じる。このため、従来は燃料極基板及び固体電解質層を焼成した後に、別工程で反応防止層を形成しており、製造に手間を要した。 そして、これらの多くの課題の全ては、反応防止層を固体電解質層よりも小さく形成することにより極めて効果的に解決されることを見出し、本発明を完成した。 【０００７】 本発明は以下に示す通りである。 本発明の単電池は、燃料極基板と、該燃料極基板の一面側に形成された固体電解質層と、該固体電解質層の該燃料極基板の対面側に形成された空気極層とを備え、且つ該固体電解質層と該空気極層との間に、ＣｅＯ２の一部のＣｅが希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種により置換されたＣｅＯ２系酸化物からなる反応防止層を備える支持膜式固体電解質型燃料電池用単電池であって、上記反応防止層は、上記固体電解質層より面積が小さいことを特徴とする。 また、上記反応防止層の面積は、該固体電解質層の面積の２５～９０％であり、且つ、上記空気極層の面積は、該反応防止層と同じあるか又は該反応防止層よりも小さいものとすることができる。更に、上記固体電解質層は、Ｙ、Ｓｃ及び希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニアとすることができる。また、上記燃料極基板となる未焼成シート又は上記燃料極基板となる仮焼体と、上記固体電解質層となる未焼成固体電解質層と、上記反応防止層となる未焼成反応防止層とをこの順に備える未焼成積層体を形成し、その後、該未焼成積層体を一体に焼成する工程を経て得ることができる。」 「【００２０】 上記「反応防止層」は、固体電解質層と空気極層との間に形成された層であり、固体電解質層と空気極層との反応を防止する層である。この反応防止層は、ＣｅＯ２の一部のＣｅが希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種により置換されたＣｅＯ２系酸化物からなる。このＣｅＯ２系酸化物は、希土類元素、Ｓｃ及びＹに加えて、更にこれら以外の他の元素により置換されていてもよい。これらのＣｅＯ２系酸化物のうち、希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種のみにより置換された（希土類元素、Ｓｃ及びＹを除く他の元素による置換がない）材料は、化学式Ｃｅ１－ｘＬｎｘＯ２±δ（Ｌｎは希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種の元素であり、δは酸素過剰量又は酸素欠損量である。）で表される。上記化学式におけるｘは、通常、０．０５≦ｘ≦０．３である。更に、上記化学式におけるＬｎ元素の中でもＳｍ及びＧｄが好ましい。これらの条件を満たすＣｅＯ２系酸化物としては、例えば、Ｃｅ０．８Ｓｍ０．２Ｏ２±δ、Ｃｅ０．８Ｇｄ０．２Ｏ２±δ等を挙げることができる。 【００２１】 また、上記の希土類元素、Ｓｃ及びＹを除く他の元素としては、Ｇａ、Ａｌ等を挙げることができる。これらの元素を含むＣｅＯ２系酸化物は、化学式Ｃｅ１－ｘ（Ｌｎ１－ｙＭｂｙ）ｘＯ２±δ（Ｌｎは希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種の元素であり、Ｍｂは上記の各元素であり、δは酸素過剰量又は酸素欠損量である。）で表される。上記化学式におけるｘ及びｙは、通常、０．０５≦ｘ≦０．３、０．００５≦ｙ≦０．０５である。更に、上記化学式におけるＬｎ元素の中でもＳｍ及びＧｄが好ましい。これらの条件を満たすＣｅＯ２系酸化物としては、例えば、Ｃｅ０．８Ｓｍ０．１９Ｇａ０．０１０２±δ、Ｃｅ０．８Ｇｄ０．１９Ｇａ０．０１Ｏ２±δ等を挙げることができる。 【００２２】 この反応防止層は、燃料極基板よりも薄く、通常、固体電解質層及び空気極層よりも薄い膜状である。また、この反応防止層の平面形状は特に限定されないが、通常、四角形であり、特に長方形又は正方形等である。 また、この反応防止層の大きさは、固体電解質層の面積よりも小さいものである。この「面積が小さい」とは、固体電解質層の反応防止層側平面の面積（反応防止層と接する面の面積だけでなく反応防止層が形成される側の全面積）が、反応防止層の固体電解質層側平面の面積よりも大きいことをいう。即ち、固体電解質層の一部が反応防止層下に露出する状態である。反応防止層の面積は、固体電解質層の面積よりも小さければよく、その割合等は特に限定されないが、固体電解質層の面積の２５～９０％（より好ましくは３０～９０％、特に好ましくは４０～９０％、とりわけ好ましくは５０～９０％）であることが好ましい。この面積の割合が２５％未満であると、通常、この反応防止層上に、反応防止層と略同じ大きさは又は反応防止層よりも小さく形成される空気極層の面積が過度に小さくなるため発電効率（体積効率）が低下する傾向にあり好ましくない。一方、９０％を超えると反応防止層を介さずにセパレータに接合できる領域が小さくなり、接合強度が十分に得られ難くなる傾向にある。 【００２３】 更に、反応防止層の面積が固体電解質層の面積よりも小さいことで露出される固体電解質層の部位は特に限定されないが、通常、固体電解質層の外周部である。この外周部はその全周が露出されていてもよく、一部のみが露出されていてもよいが、全周が露出されていることが好ましい。全周が露出された単電池であることにより、ＳＯＦＣにおいては、全周に渡って固体電解質層とセパレータとを接合できるため確実な気密を達成できる。尚、一部のみが露出された形状とは、例えば、固体電解質層の平面形状が長方形又は正方形である場合には、その１辺側のみが露出された形状や、２辺側が露出された形状や、３辺側が露出された形状を挙げることができる。これらの中でもより露出辺が多いものが好ましい。露出辺が多い方がより確実に気密を達成できるからである。」 「【００３０】 上記製造方法（２）は、燃料極基板、固体電解質層及び反応防止層を一体に焼成する方法である。 従来のように反応防止層（図３の１３）が、固体電解質層（図３の１２）と同じ大きさ又はそれより大きく（図３参照）、又は、燃料極基板（図４の１１）と固体電解質層（図４の１２）との両方を包むように（図４参照）、形成されていては、製造方法（２）では、前記理由から焼成時に反応防止層が他部に巻き込まれるように収縮し、反りを生じたり、反応防止層の端部からクラックや割れを生じることがある。しかし、本発明の単電池では、固体電解質層よりも反応防止層が小さく形成されているため焼成収縮の影響をより受け難く、製造方法（２）を用いて製造することができる。特に反応防止層の端部にクラックや割れを生じる確率は極めて効果的に抑えられる。」 「【００３９】 ・・・（略）・・・ ▲４▼ １次焼成 上記▲１▼～▲３▼までに得られた未焼成積層体を１３５０℃で１時間保持して１次焼成し、燃料極基板（図１の１１）、固体電解質層（図１の１２）及び反応防止層（図１の１３）が一体に形成された１次積層体を得た。 【００４０】 ▲５▼ 空気極層の形成 化学式Ｌａ０．６Ｓｒ０．４ＣｏＯ３で表される市販の粉末（平均粒径２μｍ）１００質量部と、バインダとしてポリビニルアルコール１３質量部及びブチルカルビトール３５質量部とを混合して、空気極層用スラリーを得た。その後、上記▲１▼～▲４▼を経て得られた１次積層体の反応防止層の中心部上に得られた空気極層用スラリーをスクリーン印刷して、縦５ｍｍ、横５ｍｍ、厚さ３０μｍの未焼成空気極層を形成した。次いで、この未焼成空気極層が形成された１次積層体を１１００℃で１時間保持し、空気極層（図１の１４）が形成された実施例１の単電池（図１の１－１）を得た（図１参照）。」 「【図１】 ［図：0001412264000010.jpg］ 」 （６）甲４の記載事項 本件特許の優先日前に公開された甲４には、次の記載がある。 「【０００５】 一般に固体酸化物電解質材料においては、酸素イオン伝導度と機械的強度は相反する関係にある。これは酸素イオンの伝導が、基材酸化物に対してドーピングを施すことによる結晶欠陥の発生や、結晶格子の歪によって発現することに起因しており、イオン伝導度を向上させるということは、このような欠陥や歪を増やすことであって、当然のことながら基材の強度低下に直結することになる。 このような問題の解決策の一つとして、電解質層に対して上面および下面の一方、又は両方に電解質層を支持する支持部材を設けることによって電解質層の強度を高めることが知られている（特許文献１参照）。 【０００６】 【特許文献１】 特開２０００－１３３２８４号公報 【０００７】 【発明が解決しようとする課題】 しかしながら、上記特許文献１に記載された方法においては、電解質層の表面に支持部材を追加して設けるため、支持部材を別途作製すると共に、さらにその支持部材を電解質層と一体化する必要がある。従って、支持部材の材料、製造工程および電解質層と支持部材の接合工程等が新たに発生し、製造工程が複雑で長くなり、またコスト高となるといった問題点があった。 なお、前述の電極支持型構造の燃料電池においては、電極基板には、ガス供給のためにかなり多孔質な構造が必要である一方、支持基板としての機械的強度も要求されることから、相当な厚さとなるばかりでなく、このような多孔質の電極基板上に薄い電解質を形成することは極めて高度な技術を要する。 【０００８】 本発明は、従来の固体酸化物形燃料電池における上記課題に着目してなされたものであって、基板としての電解質、あるいは他の基板上に形成される電解質層のイオン伝導度を損なうことなく、機械的強度を向上させることができ、高性能、かつ信頼性の高い燃料電池を得ることができる固体酸化物形燃料電池用電解質、及びこのような電解質の製造方法、さらにはこのような電解質を用いた固体酸化物形燃料電池用セル板を提供することを目的としている。 【０００９】 【課題を解決するための手段】 本発明の固体酸化物形燃料電池用電解質は、ジルコニアと第１の添加物から成る板状又は膜状の電解質において、平面方向の所望部位に添加物の濃度や組成が異なる変性領域を備えたことを特徴としており、固体酸化物形燃料電池用電解質におけるこのような構成を前述した従来の課題を解決するための手段としている。」 「【００１４】 本発明の固体酸化物形燃料電池用電解質においては、電解質母材として、ジルコニアを主成分とし、ジルコニアの安定化に寄与する成分である第１の添加物、例えばＹ２Ｏ３、Ｓｃ２Ｏ３、ＣａＯ、ＭｇＯなどの酸化物を単独で、あるいは任意の組み合わせで添加したものが使用される。 【００１５】 これら第１の添加物は、当該電解質のイオン伝導性を向上させる機能を有していることから、所望部位についてその濃度を高めることによって、あるいは、上記グループのうちから第１の添加物として使用したもの以外の酸化物を第２の添加物として添加することによって、その領域のイオン伝導性が向上し、セルを形成した場合の発電性能が改善されることになる。 また、上記添加物の以外にも、４Ａ族、５Ａ族、７Ａ族、４Ｂ族の酸化物、例えばＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、Ｔａ２Ｏ５、ＭｎＯ２などにもイオン伝導性を向上させる機能があることから、これらを第２の添加物として所望部位に添加することによっても同様の効果が得られることになる。なお、これら添加物についても、単独添加のみならず、複合添加してもよい。 【００１６】 一方、例えばＡｌ２Ｏ３やＭｇＡｌ２Ｏ４には、電解質母材の機械的強度を高める機能があるので、これらを第３の添加物として、所望の領域、例えば外周部などに添加することによって、当該部位を強化することができる。 【００１７】 すなわち、従来の固体酸化物形燃料電池用電解質は、面内方向において均一な材料であったため面内で求められる機能が異なっていても、その一つの材料にて全てを担う必要があった。言い換えると、高いイオン伝導度が求められるセル部分も、イオン伝導度は要求されず強度が求められる外周部やマニホールド部分などもおなじ材質で形成せざるをえなかった。 【００１８】 これに対し、本発明の電解質によれば、機械的強度に優れた電解質母材を使用して、強度が要求される部位、すなわちスタッキングに際して、ガスシール性の確保や接触抵抗の低減等の理由により、強い応力のかかる外周部やガスマニホールド周辺、あるいは中央部のセル形成部分を強化するための梁状部分などを残して、これ以外の部分における第１の添加物濃度を高めたり、さらに第２の添加物を含有させたりすることによって、あるいは第１の添加物濃度を高めたうえで、さらに第２の添加物を含有させることによって、セル相当部分のイオン伝度性を高めることができ、発電特性に優れ、かつ強度にも優れた電解質が得られる。」 （７）甲５の記載事項 本件特許の優先日前に公開された甲５には、次の記載がある。 「 ［図：0001412264000011.jpg］ 」（第１０２３頁左欄第１０～１３行） 「 ［図：0001412264000012.jpg］ 」（第１０２４頁左欄第３～２６行） 「 ［図：0001412264000013.jpg］ 」（第１０２４頁右欄最後から１１～６行） 「 ［図：0001412264000014.jpg］ 」（第１０２５頁左欄最上部） ６－４－２ 甲１を主たる引用例とした場合（申立理由３） （１）本件発明１について （１）－１ 本件発明１と甲１発明との対比 本件発明１と甲１発明とを対比する。 ア 甲１発明は、「燃料極１１、ジルコニア系材料層、セリア系材料層がこの順に積層された積層体を得た後、得られた積層体」において、「ジルコニア系材料層から電解質層１５が形成され、セリア系材料層から緻密層１３２が形成されるとともに、電解質層１５と緻密層１３２との間に中間層１３１が形成され、バリア層１３は、中間層１３１と緻密層１３２とを有しており、その後、バリア層１３上に、空気極１４としてＬＳＣＦ膜を付与」するものであるから、「燃料極１１」、「電解質層１５」、「中間層１３１」、「緻密層１３２」、「空気極１４」が順に積層されたものである。 そうすると、甲１発明の「電解質層１５」、「中間層１３１と緻密層１３２とを有」する「バリア層１３」、「セル試料」は、本件発明１の「固体電解質層」、「中間層」、「セル」に相当する。 イ 甲１発明は、「バリア層１３は、中間層１３１と緻密層１３２とを有」するものであるところ、上記アより、甲１発明は、「燃料極１１」、「電解質層１５」、「中間層１３１」、「緻密層１３２」、「空気極１４」が順に積層されたものであるから、本件発明１の「燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え」る事項を含むものである。 ウ 甲１発明は、「中間層１３１における気孔率の平均値は、１０％であり、緻密層１３２の気孔率は２％である」から、「緻密層１３２」は「中間層１３１」よりも小さい空隙率を有するといえる。 そして、甲１発明は、「電解質層１５と緻密層１３２との間に中間層１３１が形成され、バリア層１３は、中間層１３１と緻密層１３２とを有しており、その後、バリア層１３上に、空気極１４としてＬＳＣＦ膜を付与」されるものであって、「中間層１３１」及び「緻密層１３２」のうち、空気極の近くにあるものは、「緻密層１３２」であるから、甲１発明の「中間層１３１」及び「緻密層１３２」は、それぞれ、本件発明１の「第１部位」及び「第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位」に相当する。 そうすると、甲１発明は、本件発明１の「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有」する事項を含むものである。 エ ガドリニウムは希土類元素であり、甲１発明は、「ＧＤＣ」からなる「セリア系材料層から緻密層１３２が形成される」ものであるから、甲１発明は、本件発明１の「中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んで」いる事項を含むものである。 オ 上記ア～エより、本件発明１と甲１発明とは、 「燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、 前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでいる、 セル。」の点で一致し、次の相違点で相違する。 （相違点１－１） 本件発明１は、「素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大き」いのに対し、甲１発明は、「バリア層１３」における外周部及び中央部の空隙率の大小が不明である点。 （相違点１－２） 本件発明１では、「中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」のに対し、甲１発明では、「バリア層１３」にそのような不純物を含むか否かが不明である点。 （１）－２ 相違点についての検討 ア 事案に鑑み、まず、相違点１－２について検討する。 イ 甲１には、「中間層１３１と緻密層１３２とを有」する「バリア層１３」にＦｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる旨の記載はない。 ウ 一方、甲３には、次の事項が記載されている（【００２０】、【００２１】）。 「反応防止層（本件発明１の「中間層」に相当。）は、ＣｅＯ２の一部のＣｅが希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種により置換されたＣｅＯ２系酸化物からなり、このＣｅＯ２系酸化物はＡｌを含んでもよい事項。」 エ しかしながら、甲３に記載されたＡｌは不純物であるか否かが不明であるから、仮に、甲１発明において、上記ウの事項が適用できたとしても、上記相違点１－２に係る本件発明１の発明特定事項を得ることができない。 オ また、甲５には、次の事項が記載されている（表題、第１０２４頁右欄最後から１１～８行）。 「酸化セリウム中の酸素の拡散実験に用いる試料は、不純物のないものが好ましいが、実際には、微量の不純物が混入することがあり、当該実験に使用した試料には、不純物としてＳｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｍｇが検出された事項。」 カ しかしながら、甲１発明の「中間層」の材料として、甲５に記載された「酸化セリウム中の酸素の拡散実験に用いる」材料を採用する動機がない。 キ 仮に、その動機があったとしても、甲１発明、及び甲５の記載事項からは、本件明細書に記載された「中間層７を形成する際に、中間層７内の結晶粒の成長を抑制することができることから、中間層７にクラックが生じ難くすることができる。したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる」（【００９９】）との効果を予測することができない。 ク また、甲５には、「拡散実験に用いる試料は、不純物のないものが好ましいが、実際には微量の不純物が混入することがある。本実験に使用した試料の不純物量を発光分光定性分析で調べた。定性分析で検出された不純物として、Ｓｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｍｇがあった」（第１０２４頁右欄最後から１１～８行）と記載されているものの、酸化セリウムに含有する金属不純物はその製造過程により異なると考えられることから、甲１発明における「ＧＤＣ」を含む「緻密層１３２」に、不純物として、Ｓｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｍｇが必ず含まれるとまではいいきれない。 ケ したがって、甲１発明において、上記相違点１－２に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。 コ よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明並びに甲３及び甲５に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （２）本件発明２について ア 本件発明２は、「中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」との発明特定事項を含むものであるから、甲１発明と少なくとも上記相違点１－２と同様の相違点で相違する。 イ そして、上記（１）の（１）－２で検討したように、甲１発明において、上記相違点１－２に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。 ウ そうすると、本件発明２も、同様の理由により、甲１発明並びに甲３及び甲５に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （３）本件発明３について （３）－１ 本件発明３と甲１発明との対比 本件発明３と甲１発明とを対比する。 ア 上記（１）の（１）－１と同様に対比すると、甲１発明の「電解質層１５」、「緻密層１３２」及び「電解質層１５と緻密層１３２との間」の「中間層１３１」を有する「バリア層１３」、「セル試料」は、本件発明３の「固体電解質層」、「固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層」、「セル」に相当し、また、甲１発明は、本件発明３の「燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え」る事項を含むものである。 イ 上記アより、本件発明３と甲１発明とは、 「燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備える、 セル。」の点で一致し、次の相違点で相違する。 （相違点１－３） 本件発明３は、「固体電解質層は、前記中間層との界面近傍に位置する第１部位と、前記中間層との界面近傍かつ前記第１部位よりも前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも低い緻密性を有する第２部位と、を有し、前記中間層との界面近傍において、前記素子部の外周部に位置する前記固体電解質層は、中央部に位置する前記固体電解質層よりも緻密である」のに対し、甲１発明は、「電解質層１５」における外周部及び中央部の緻密性の大小が不明である点。 （３）－２ 相違点についての検討 ア 甲１には、電解質層１５における外周部及び中央部の緻密性の大小については記載されていない。 イ 一方、甲４には、次の事項が記載されている（【００１４】、【００１５】、【００１８】）。 「強度が要求される部位、すなわち、強い応力のかかる外周部やガスマニホールド周辺、あるいは中央部の梁状部分などを残して、これ以外の部分における電解質母材である第１の添加物濃度を高めたり、さらにイオン電導性を向上させる第２の添加物を含有させたりすることによって、セル相当部分のイオン伝度性を高めることができ、発電特性に優れ、かつ強度にも優れた電解質が得られる事項。」 ウ しかしながら、甲４には、電解質における外周部や中央部の梁状部分とセル相当部分とのイオン電導性や強度の大小について記載されているものの、当該部分の緻密性の大小が不明である。 エ そうすると、仮に、甲１発明において、上記イの事項を適用できたとしても、上記相違点１－３に係る本件発明３の発明特定事項を得ることができないし、また、甲１発明、及び甲４の記載事項からは、本件明細書【００８１】、【００８２】に記載された効果を予測することもできない。 オ したがって、甲１発明において、上記相違点１－３に係る本件発明３の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。 カ よって、本件発明３は、甲１発明及び甲４に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （４）本件発明４、６、７、９、１０について ア 本件発明４、６、７、９、１０は、請求項１～３を引用するものであり、本件発明１～３の少なくともいずれか１つの発明特定事項を全て含むものであるから、甲１発明と少なくとも上記相違点１－２または上記相違点１－３で相違する。 イ そして、上記（１）の（１）－２で検討したように、甲１発明において、上記相違点１－２に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえないし、上記（３）の（３）－２で検討したように、甲１発明において、上記相違点１－３に係る本件発明３の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。 ウ そうすると、本件発明４、６、７、９、１０も、同様の理由により、甲１発明及び甲３～甲５に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 ６－４－３ 甲２を主たる引用例とした場合（申立理由３を職権で主引例及び条文変更） （１）本件発明１について （１）－１ 本件発明１と甲２発明との対比 本件発明１と甲２発明とを対比する。 ア 甲２発明の「支持基板２の一方の平坦面ｎ１上に、燃料極３、固体電解質層４及び空気極５を積層してなる素子部ａを有し、固体電解質層４と空気極５との間に位置し、かつ、セル１の一端部（下端部）まで延びている中間層２１を有する」事項は、本件発明１の「燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え」る事項に相当する。 イ 上記６－４－１の（３）の図１、図２によれば、甲２発明の「中間層２１の露出部」は、「セル１」の外周部を含むことが看取できる。 そうすると、甲２発明の「セル１の一端部において、中間層２１は空気極５から露出しており、中間層２１の露出部は、中間層２１のうち固体電解質層４と空気極５との間に挟まれた部分よりも気孔率が高」い事項は、本件発明１の「中間層は、第１部位と、前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大き」い事項に相当する。 ウ 甲２発明の「中間層２１は、Ｃｅ以外の他の希土類元素酸化物を含有するＣｅＯ２系焼結体からなるものであって、例えば１０～２０モル％のＳｍＯ１．５またはＧｄＯ１．５が固溶したＣｅＯ２を用いることができ」る事項は、本件発明１の「中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んで」いる事項に相当する。 エ 上記ア～ウからすると、本件発明１と甲２発明とは、 「燃料極と、固体電解質層と、空気極と、前記固体電解質層と前記空気極との間に位置する中間層と、を有する素子部を備え、 前記中間層は、 第１部位と、 前記第１部位よりも前記空気極の近くまたは前記素子部の中央部の近くに位置し、前記第１部位よりも小さい空隙率を有する第２部位と、を有し、 前記素子部の外周部における前記中間層の空隙率は、中央部における前記中間層の空隙率よりも大きく、 前記中間層は、Ｃｅ（セリウム）を除く希土類元素が固溶した酸化セリウムを含んでいる セル。」の点で一致し、次の相違点で相違する。 （相違点２－１） 本件発明１は、「中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」のに対し、甲２発明は、「中間層２１」がＦｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいるか否かが不明である点。 （１）－２ 相違点についての検討 ア 甲２には、「中間層１３１と緻密層１３２とを有」する「バリア層１３」にＦｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる旨の記載はない。 イ 一方、甲３には、次の事項が記載されている（【００２０】、【００２１】）。 「反応防止層は、ＣｅＯ２の一部のＣｅが希土類元素、Ｓｃ及びＹのうちの少なくとも１種により置換されたＣｅＯ２系酸化物からなり、このＣｅＯ２系酸化物はＡｌを含んでもよい事項。」 ウ しかしながら、甲３に記載されたＡｌは不純物であるか否かが不明であるから、仮に、甲２発明において、上記イの事項が適用できたとしても、上記相違点２－１に係る本件発明１の発明特定事項を得ることができない。 エ また、甲５には、次の事項が記載されている（表題、第１０２４頁右欄最後から１１～８行）。 「酸化セリウム中の酸素の拡散実験に用いる試料は、不純物のないものが好ましいが、実際には、微量の不純物が混入することがあり、当該実験に使用した試料には、不純物としてＳｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｍｇが検出された事項。」 オ しかしながら、甲２発明の「中間層」の材料として、甲５に記載された「酸化セリウム中の酸素の拡散実験に用いる」材料を採用する動機がない。 カ 仮に、その動機があったとしても、甲２発明、及び甲５の記載事項からは、本件明細書に記載された「中間層７を形成する際に、中間層７内の結晶粒の成長を抑制することができることから、中間層７にクラックが生じ難くすることができる。したがって、実施形態によれば、セル１の耐久性を高めることができる」（【００９９】）との効果を予測することができない。 キ また、甲５には、「拡散実験に用いる試料は、不純物のないものが好ましいが、実際には微量の不純物が混入することがある。本実験に使用した試料の不純物量を発光分光定性分析で調べた。定性分析で検出された不純物として、Ｓｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｍｇがあった」（第１０２４頁右欄最後から１１～８行）と記載されているものの、酸化セリウムに含有する金属不純物はその製造過程により異なると考えられることから、甲２発明における「Ｃｅ以外の他の希土類元素酸化物を含有するＣｅＯ２系焼結体からなる」「中間層２１」に、不純物として、Ｓｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｍｇが必ず含まれるとまではいいきれない。 ク したがって、甲２発明において、上記相違点２－１に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。 ケ よって、本件発明１は、甲２発明並びに甲３及び甲５に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （２）本件発明４、６、９、１０について ア 本件発明４、６、９、１０は、請求項１を引用するものであり、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであるから、甲２発明と少なくとも上記相違点２－１で相違する。 イ そして、上記（１）の（１）－２で検討したように、甲２発明において、上記相違点２－１に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。 ウ そうすると、本件発明４、６、９、１０も、同様の理由により、甲２発明並びに甲３及び甲５に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 ６－４－４ 申立人の主張について （１）申立人は、令和４年１２月６日差出の意見書において、参考資料１（特開２００７－８４４１３号公報）を証拠方法として、願書に添付された特許請求の範囲の請求項７の「中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」事項は、本件特許出願時の技術常識であるから、本件発明２は、甲１発明、甲３記載の事項及び技術常識に基いて、当業者が容易に想到することができたものであると主張している。 （２）しかしながら、参考資料１には、固体酸化物型燃料電池のインターレイヤー材料として用いるＣｅ－Ｆｄ系酸化物に、Ｆｅ２Ｏ３、Ｃｏ３Ｏ４、ＣｕＯを添加して焼成することが記載されているものの、これらの添加物はいずれも「高純度化学社製」（【００３３】、【００３６】、【００３９】）の酸化物であり、不純物といえるものではない。 （３）そうすると、願書に添付された特許請求の範囲の請求項７の「中間層は、Ｆｅ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｌ、Ｃｕ、ＴｉおよびＡｌのうち少なくとも１つの元素を不純物として含んでいる」事項は、本件特許出願時の技術常識であるとはいえないし、仮に、甲１発明において、参考資料１に記載された事項を適用しても、本件発明２とはならない。 （４）よって、申立人の主張は採用できない。 ７ むすび 以上のとおり、本件特許の請求項１～４、６、７、９、１０に係る特許は、令和４年８月１５日付けで通知された取消理由に記載した取消理由、令和５年２月１３日付けで通知された取消理由に記載した取消理由（決定の予告）、令和５年９月２９日付けで通知された取消理由に記載した取消理由（決定の予告）、及び、特許異議申立書に記載された特許異議の申立ての理由によっては、取り消すことはできず、また、他に本件特許の請求項１～４、６、７、９、１０に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 また、本件特許の請求項５、８は、本件訂正により削除されたから、本件特許の請求項５、８に係る特許に対して、申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。 よって、結論のとおり決定する。