2022-700089

第２ 訂正の適否についての判断

令和４年１０月２８日にした訂正請求は、以下の訂正事項を含むものである。

（以下、「本件訂正」という。また、設定登録時の本件願書に添付した明細書及び特許請求の範囲を「本件特許明細書等」という。以下、下線は当審で付与した。）

１ 訂正の内容

（１）訂正事項１

特許請求の範囲の請求項１において、「溶解度パラメーターの差が０．８２より大きく」を「溶解度パラメーターの差が０．８２超過１．００以下であり」へ訂正する。

（２）訂正事項２

特許請求の範囲の請求項２を削除する。

（３）訂正事項３

特許請求の範囲の請求項３において、「請求項１または２に記載のゴム組成物」を「請求項１に記載のゴム組成物」へ訂正する。

（４）訂正事項４

特許請求の範囲の請求項４において、「請求項１～３のいずれか一項に記載のゴム組成物」を「請求項１または３に記載のゴム組成物」へ訂正する。

（５）訂正事項５

特許請求の範囲の請求項５において、「請求項１～４のいずれか一項に記載のゴム組成物」を「請求項１、３およぴ４のいずれか一項に記載のゴム組成物」へ訂正する。

（６）訂正事項６

特許請求の範囲の請求項６において、「請求項１～５のいずれか一項に記載のゴム組成物」を「請求項１およぴ３～５のいずれか一項に記載のゴム組成物」へ訂正する。

（７）一群の請求項

訂正前の請求項２～６は、それぞれ訂正前の請求項１を直接的又は間接的に引用するものであり、訂正事項１によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものであり、本件訂正前の請求項１～６は一群の請求項である。

よって、本件訂正は、一群の請求項に対してなされたものである。

２ 判断

（１）訂正事項１について

ア 訂正の目的

訂正事項１による請求項１に係る訂正は、訂正前の請求項１の「溶解度パラメーターの差」について「０．８２より大きく」とあったのを、上限を限定し、「０．８２超過１．００以下であり」と特定するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。

イ 新規事項の追加及び実質上の特許請求の範囲の拡張・変更

訂正事項１の訂正前の請求項１の「溶解度パラメーターの差」について「０．８２より大きく」とあったのを「０．８２超過１．００以下であり」と上限を特定する訂正は、本件特許明細書等の段落【００１９】及び【００２０】にそれぞれ「前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターが０．８２超過、１．０５以下に差があるものであってよく」、「前記溶解度パラメーターは、・・・０．８２超過、１．０５以下に差があるものであってよい」と記載され、また、段落【００８２】の【表２】には、実施例２の「溶解度パラメーターの差」が「１．００」と記載されていることから、新規事項の追加に当たらず、また、実質上の特許請求の範囲の拡張又は変更に当たらないことも明らかである。

（２）訂正事項２について

ア 訂正の目的

訂正事項２による訂正は本件訂正前の請求項２を単に削除するものであるから、訂正事項２は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるといえる。

イ 新規事項の追加及び実質上の特許請求の範囲の拡張・変更

訂正事項２による訂正は、単に特許請求の範囲を削除するものであるから、新規事項の追加、実質上の特許請求の範囲の拡張又は変更に当たらないことは明らかである。

（３）訂正事項３～６について

ア 訂正の目的

訂正事項３～６による訂正は、上記の訂正事項２による訂正前の請求項２の削除に合わせて、本件訂正前の請求項３～６において、引用請求項の一部を削除するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるといえる。

イ 新規事項の追加及び実質上の特許請求の範囲の拡張・変更

訂正事項３～６は、本件特許の願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかである。

（４）まとめ

以上のとおりであるから、訂正事項１～６による請求項１～６に係る訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる目的に適合し、また、同法同条第９項において準用する同法第１２６条第５及び６項の規定に適合するから、本件訂正を認める。

第３ 本件発明

上記「第２ 訂正の適否についての判断」のとおり、本件訂正は適法であるので、特許第６９３４０７５号の特許請求の範囲の記載は、訂正後の特許請求の範囲の請求項１～６記載の以下のとおりのものである（以下、請求項１～６に記載された事項により特定される発明を「本件発明１」～「本件発明６」といい、まとめて「本件発明」ともいう。また、設定登録時の本件願書に添付した明細書を「本件明細書」という。）。

「【請求項１】

第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、

３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、

１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、

続きを表示（全18行）

３０から２００重量部の充填剤とを含み、

前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．８２超過１．００以下であり、

前記第１合成ゴムは、スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性溶液重合共役ジエン系ゴムであり、

前記第２合成ゴムは、重合体内のシス結合の含量が９６重量％以上のブタジェン系ゴムである

ゴム組成物。

【請求項２】（削除）

【請求項３】

前記溶液重合共役ジエン系ゴムは、エクステンダー油を０重量％超過、３７．５重量％以下の含量で含む、請求項１に記載のゴム組成物。

【請求項４】

前記充填剤は、シリカである、請求項１または３に記載のゴム組成物。

【請求項５】

前記ゴム組成物は、加硫剤を含む、請求項１、３および４のいずれか一項に記載のゴム組成物。

【請求項６】

請求項１および３～５のいずれか一項に記載のゴム組成物を用いて製造されたタイヤ。」

第４ 特許異議申立理由及び取消理由の概要

１ 取消理由通知の概要

当審が令和４年７月２８日付けの取消理由通知で通知した取消理由の概要は、以下に示すとおりである。

（１）取消理由Ａ（新規性）

本件訂正前の請求項１～２、４～６に係る発明は、本件特許の出願前日本国内又は外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、その発明に係る特許は取り消すべきものである。

（２）取消理由Ｂ（進歩性）

本件訂正前の請求項１～６に係る発明は、本件特許の出願前日本国内又は外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された技術的事項に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、その発明に係る特許は取り消すべきものである。

２ 特許異議申立理由の概要

申立人が特許異議申立書に記載した申立て理由の概要は、以下に示すとおりである。

（１）申立理由１（新規性）

本件訂正前の請求項１～２、４～６に係る発明は、本件特許の出願前日本国内又は外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、その発明に係る特許は取り消すべきものである。

（２）申立理由Ｂ（進歩性）

本件訂正前の請求項３に係る発明は、本件特許の出願前日本国内又は外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証に記載された技術的事項に基いて、その出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、その発明に係る特許は取り消すべきものである。

第５ 本件明細書、甲第１～３号証、乙第１号証に記載された事項

１ 本件明細書に記載された事項

本件明細書には、以下の事項が記載されている。

（本ａ）「【技術分野】

・・・

【０００２】

本発明は、ゴム成分間の相溶性を調節して、耐磨耗性に優れつつも引張特性及び粘弾性特性が改善されたゴム組成物、及びこれを用いて製造されたタイヤに関する。

・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００８】

本発明は、前記従来技術の問題点を解決するために案出されたものであり、ゴム成分間の相溶性を調節して、耐磨耗性に優れつつも引張特性及び粘弾性特性が改善されたゴム組成物を提供することを目的とする。

【０００９】

また、本発明は、前記ゴム組成物を用いて製造されたタイヤを提供することを目的とする。

・・・

【発明の効果】

【００１２】

本発明によるゴム組成物は、第１合成ゴム及び第２合成ゴムの異種ゴム成分を含み、且つ、互いに溶解度パラメーターが特定範囲で差があるように第１合成ゴムと第２合成ゴムを選択して含むことで、ゴム間の相溶性を調節でき、このため、耐磨耗性に優れつつ引張特性及び粘弾性特性が改善され得る。」

（本ｂ）「【００１６】

本発明において用いられる用語「溶解度パラメーター（ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ ｐａｒａｍｅｔｅｒ、δ）」は、物質の混合の尺度となる物質の特定値を示すものであり、公知された溶解度パラメーター計算式（ＲＵＢＢＥＲ ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ ＡＮＤ ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ：Ｎｏｖｅｍｂｅｒ １９９６，Ｖｏｌ．６９，Ｎｏ．５，ｐｐ．７６９－７８０）である下記数式１によって計算した。

【００１７】

［数式１］

δ＝１７．１７＋０．０２７２（スチレン重量％）－０．００６９（ビニル重量％）

本発明は、耐磨耗性に優れつつも引張特性及び粘弾性特性が改善されたゴム組成物を提供する。

【００１８】

本発明の一実施形態による前記ゴム組成物は、第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、３０重量部から２００重量部の充填剤とを含み、前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターが０．８２を超過して差があるものであり、前記第１合成ゴムは、スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性ゴムであることを特徴とする。

【００１９】

具体的に、前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターが０．８２超過、１．０５以下に差があるものであってよく、前記溶解度パラメーターが前記範囲を有する場合には、第１合成ゴムと第２合成ゴム間の相分離が容易であるため、優秀な濡れた路面の抵抗性（制動性能）及び耐磨耗性を有し得る。

【００２０】

具体的に、前記溶解度パラメーターが０．８２以下に差がある場合には、第１合成ゴムと第２合成ゴム間の相分離が抑制されて濡れた路面の抵抗性（制動性能）が低下し得る。一方、前記溶解度パラメーターは、０．８２を超過して差がある場合であれば目的とする効果は達成できるが、より好ましい効果のために、０．８２超過、１．０５以下に差があるものであってよい。もし、前記溶解度パラメーターが１．０５を超過して差がある場合には、第１合成ゴムと第２合成ゴム間の相分離が過度に起こり、むしろ耐磨耗性（若しくはティア（ｔｅａｒ）性能）が低下する問題が発生し得る。

【００２１】

本発明の一実施形態による前記ゴム組成物は、第１合成ゴム及び第２合成ゴムの異種ゴム成分を含み、且つ、互いに溶解度パラメーターが特定範囲で差があるように第１合成ゴムと第２合成ゴムを選択して含むことで、前記ゴム成分間の相溶性を調節でき、このため、第１合成ゴムと第２合成ゴムそれぞれが有する物性を同時に発現することができ、結果的に耐磨耗性に優れつつ引張特性及び粘弾性特性が改善され得る。」

（本ｃ）「【００２３】

［第１合成ゴム］

本発明の一実施形態において、前記第１合成ゴムは、溶液重合共役ジエン系ゴムのものであってよく、具体的には、前記第１合成ゴムは両末端に官能基が結合されている両末端変性ゴムのものであってよい。

【００２４】

具体的に、前記第１合成ゴムは、溶液重合共役ジエン系ゴムであり、このとき、溶液重合共役ジエン系ゴムは芳香族ビニル系単量体由来の繰り返し単位及び共役ジエン系単量体由来の繰り返し単位を含み、両末端に官能基が結合されている共重合体であってよく、スチレン含量が３８重量％以上、より具体的にはスチレン含量が３８重量％以上、５５重量％以下のものであってよく、さらに具体的にはスチレン含量が３８重量％以上、４５重量％以下のものであってよく、前記溶液重合共役ジエン系ゴムが前記のスチレン含量を有する場合、転がり抵抗、濡れた路面の抵抗性及び低燃費性に優れた効果がある。

【００２５】

また、前記溶液重合共役ジエン系ゴムは、エクステンダー油を含むものであってよく、この場合、前記溶液重合共役ジエン系ゴムは、エクステンダー油含量が０重量％超過、３７．５重量％以下のものであってよい。

【００２６】

また、前記溶液重合共役ジエン系ゴムは、ビニル含量が１０重量％以上、１０重量％から４０重量％、又は２０重量％から４０重量％であってよく、この範囲内で硝子転移温度が適切な範囲に調節され得るため、転がり抵抗、濡れた路面の抵抗性及び低燃費性に優れた効果がある。ここで、前記ビニル含量は、ビニル基を有する単量体と芳香族ビニル系単量体でなる共役ジエン系共重合体１００重量％に対して、１，４－添加ではない１，２－添加された共役ジエン系単量体の含量を意味してよい。」

（本ｄ）「【００４８】

［第２合成ゴム］

本発明の一実施形態において、前記第２合成ゴムは、ブタジエン系ゴムであってよく、具体的には、重合体内のシス（ｃｉｓ）結合の含量が９６重量％以上のブタジエン系ゴムのものであってよい。

【００４９】

また、前記ポリブタジエン系ゴムは、ビニル結合の含量が５０重量％以下のものであってよく、具体的には、重合体内のシス結合の含量が９６重量％以上であり、ビニル含量が４０重量％以下のものであってよい。ここで、前記シス結合及びビニル結合は、フーリエ変換赤外分光法で測定したものである。

【００５０】

一方、前記ブタジエン系ゴムは、希土類金属触媒、遷移金属触媒又はアルカリ金属触媒等を用いて、共役ジエン系単量体を重合して製造されたものであってよく、ここで、共役ジエン系単量体は前述した通りである。」

（本ｅ）「【００５２】

［充填剤］

本発明の一実施形態において、前記充填剤は、ゴム成分と混合されゴム組成物の物性を改善させる役割をするものであり、具体的にはシリカであってよい。

・・・

【００５４】

一方、本発明の一実施形態による前記ゴム組成物は、前述したゴム成分以外に必要に応じて他のゴム成分をさらに含んでよく、このとき、前記他のゴム成分は、ゴム組成物の全体重量に対して９０重量％以下の含量で含まれてよい。

【００５５】

前記他のゴム成分は、一例として、天然ゴム又は合成ゴムであってよく、具体的な例として、シス－１，４－ポリイソプレンを含む天然ゴム（ＮＲ）と、前記一般的な天然ゴムを変性又は精製したエポキシ化天然ゴム（ＥＮＲ）、脱タンパク天然ゴム（ＤＰＮＲ）、水素化天然ゴム等の変性天然ゴムと、スチレン－ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、ポリブタジエン（ＢＲ）、ポリイソプレン（ＩＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、エチレン－プロピレン共重合体、ポリイソブチレン－コ－イソプレン、ネオプレン、ポリ（エチレン－コ－プロピレン）、ポリ（スチレン－コ－ブタジエン）、ポリ（スチレン－コ－イソプレン）、ポリ（スチレン－コ－イソプレン－コ－ブタジエン）、ポリ（イソプレン－コ－ブタジエン）、ポリ（エチレン－コ－プロピレン－コ－ジエン）、ポリスルフィドゴム、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコンゴム、エピクロロヒドリンゴム、ハロゲン化ブチルゴム等のような合成ゴムであってよく、これらのうち何れか一つ又は二つ以上の混合物が用いられてよい。

【００５６】

また、本発明の一実施形態によるゴム組成物は、硫黄架橋性であってよく、これによって加硫剤をさらに含んでよい。

【００５７】

前記加硫剤は、具体的に硫黄粉末であってよく、ゴム成分１００重量部に対して０．１重量部から１０重量部で含まれてよく、この範囲内で加硫ゴム組成物の必要な弾性率及び強度を確保するとともに、低燃費性に優れた効果がある。

【００５８】

また、本発明の一実施形態によるゴム組成物は、前記充填剤としてシリカが用いられる場合、補強性及び低発熱性の改善のためのシランカップリング剤が共に用いられてよく、具体的な例として、前記シランカップリング剤は、・・・等であってよく、これらのうち何れか一つ又は二つ以上の混合物が用いられてよい。好ましくは、補強性改善効果を考慮する際、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド又は３－トリメトキシシリルプロピルベンゾチアジルテトラスルフィドであってよい。

【００５９】

本発明の一実施形態による前記ゴム組成物は、前記の成分以外に、通常ゴム工業界で用いられる各種添加剤、具体的には、加硫促進剤、プロセス油、可塑剤、老化防止剤、スコーチ防止剤、亜鉛華（ｚｉｎｃ ｗｈｉｔｅ）、ステアリン酸、熱硬化性樹脂、又は熱可塑性樹脂等をさらに含んでよい。

【００６０】

前記加硫促進剤は、一例として、Ｍ（２－メルカプトベンゾチアゾール）、ＤＭ（ジベンゾチアジルジスルフィド）、ＣＺ（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド）等のチアゾール系化合物、あるいはＤＰＧ（ジフェニルグアニジン）等のグアニジン系化合物が用いられてよく、ゴム成分１００重量部に対して０．１重量部から５重量部で含まれてよい。

【００６１】

前記プロセス油は、ゴム組成物内で軟化剤として作用するものであり、一例として、パラフィン系、ナフテン系、又は芳香族系の化合物であってよく、引張強度及び耐磨耗性を考慮する際に芳香族系プロセス油が、ヒステリシス損失及び低温特性を考慮する際にナフテン系又はパラフィン系のプロセス油が用いられてよい。前記プロセス油は、一例として、ゴム成分１００重量部に対して１００重量部以下の含量で含まれてよく、この範囲内で加硫ゴムの引張強度、低発熱性（低燃費性）の低下を防止する効果がある。

【００６２】

前記老化防止剤は、一例として、Ｎ－イソプロピル－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン、Ｎ－（１，３－ジメチルブチル）－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン、６－エトキシ－２，２，４－トリメチル－１，２－ジヒドロキノリン、又はジフェニルアミンとアセトンの高温縮合物等であってよく、ゴム成分１００重量部に対して０．１重量部から６重量部で用いられてよい。」

（本ｆ）「【００６６】

［実施例］

以下、実施例によって本発明をより詳しく説明する。しかし、下記実施例は本発明を例示するためのものであり、これらだけに本発明の範囲が限定されるのではない。

【００６７】

実施例及び比較例においてゴム成分を除いた他の成分の重量部は、各実施例及び比較例で用いられたゴム成分１００重量部を基準にして示した。

【００６８】

また、実施例及び比較例においてゴム成分を除いた他の成分は、同一物質を用いており、カップリング剤はビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド（ＴＥＳＰＴ）、プロセス油はＴＤＡＥオイル、加硫促進剤はＣＺ（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド）及びＤＰＧ（ジフェニルグアニジン）を用いた。

【００６９】

＜実施例１＞

溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）６３重量部、希土類触媒化ブタジエンゴム（シス結合含量９６重量％）４０重量部、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２７．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．８９であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．０６、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。

【００７０】

＜実施例２＞

溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量４３重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ４３２５、ＬＧ化学）６３重量部、希土類触媒化ブタジエンゴム（シス結合含量９６重量％）４０重量部、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２７．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、１．００であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．１７、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。

【００７１】

＜実施例３＞

溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）８４重量部、希土類触媒化ブタジエンゴム（シス結合含量９６重量％）２０重量部、シリカ１００重量部、カップリング剤８．０重量部、プロセス油３６．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差

（△）は、０．８９であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．０６、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。

【００７２】

＜比較例１＞

溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量２１重量％、ビニル含量５０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（Ｆ２１５０、ＬＧ化学）６３重量部、希土類触媒化ブタジエンゴム（シス結合含量９６重量％）４０重量部、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２７．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．２３であった（溶液重合した片末端変性スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．４０、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。

＜比較例２＞

溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量３７．５重量％）（Ｆ３９２５、ＬＧ化学）８２．５重量部、希土類触媒化ブタジエンゴム（シス結合含量９６重量％）４０重量部、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油７．５重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．８９であった（溶液重合した片末端変性スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．０６、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。

【００７３】

＜比較例３＞

溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３６重量％、ビニル含量２６重量％、エクステンダー油含量２５重量％）（Ｆ３６２６Ｙ、ＬＧ化学）７５重量部、希土類触媒化ブタジエンゴム（シス結合含量９６重量％）４０重量部、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油１５．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．８０であった（溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．９７、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。

【００７４】

＜比較例４＞

溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量２１重量％、ビニル含量５０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（Ｆ２１５０、ＬＧ化学）８４重量部、希土類触媒化ブタジエンゴム（シス結合含量９６重量％）２０重量部、シリカ１００重量部、カップリング剤８．０重量部、プロセス油３６．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．２３であった（溶液重合した片末端変性スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．４０、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。

【００７５】

＜比較例５＞

溶液重合した片末端スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量２１重量％、ビニル含量５０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（Ｆ２１５０、ＬＧ化学）１０５重量部、シリカ１００重量部、カップリング剤８．０重量部、ロセス油３５．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。

＜比較例６＞

溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）１０５重量部、シリカ１００重量部、カップリング剤８．０重量部、プロセス油３５．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。

【００７６】

［実験例］

前記実施例及び比較例で製造された各ゴム組成物及びこれから製造された成型品の物性を比較分析するために、引張特性、耐磨耗性及び粘弾性特性をそれぞれ測定し、その結果を下記表１及び表２に示した。また、前記実施例及び比較例の各ゴム組成物の製造に用いられたゴム成分及びその他成分と各含量も、表１及び表２に共に示した。

【００７７】

１）引張特性

引張特性は、ＡＳＴＭ ４１２の引張試験法に準じて各試験片を製造し、前記試験片の切断時の引張強度及び３００％伸張時の引張応力（３００％モデュラス）を測定した。具体的に、引張特性はＵｎｉｖｅｒｓａｌ Ｔｅｓｔ Ｍａｃｈｉｎ ４２０４（Ｉｎｓｔｒｏｎ社）引張試験機器を利用し、室温で５０ｃｍ／ｍｉｎの速度で測定した。

【００７８】

２）耐磨耗性

前記引張特性と同じ方法で製造されたゴム試料の耐磨耗性を、ＤＩＮ摩耗試験機器を利用して磨耗紙が付けられた回転ドラム（Ｄｒｕｍ）に１０Ｎの荷重を付加し、ゴム試料をドラムの回転方向の直角方向に移動させた後、摩耗された損失重量を測定しており、比較例２の損失重量を基準に指数化して示した。ドラムの回転速度は４０ｒｐｍであり、試験完了時の試料の全体移動距離は４０ｍである。損失重量の指数値が大きいほど耐磨耗性に優れたものを示す。

【００７９】

３）粘弾性特性

粘弾性特性は、動的機械分析機（ＴＡ社、ＡＲＥＳ Ｇ２）を利用してねじりモードで周波数１０Ｈｚ、各測定温度（－１００℃～８０℃）で変形を変化させＧ’’（ｄｙｎａｍｉｃ ｌｏｓｓ ｍｏｄｕｌｕｓ、Ｅ’’）とｔａｎδを測定した。０℃の低温におけるｔａｎδの指数値が高いものであるほど濡れた路面の抵抗性（制動性能）に優れ、６０℃の高温におけるｔａｎδの指数値が高いほどヒステリシス損失が少なく、低走行抵抗性（燃費性能）に優れることを示す。

【００８０】

また、前記動的機械分析機を介して温度スウィープ試験を行い、Ｇ’’変化を測定しており、これを介してゴム間の相溶性差による相分離現象を確認した。

【００８１】

４）ＴＥＭ（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）分析 ＴＥＭイメージは、Ｔｉｔａｎ Ｇ２ ８０－２００ Ｆｉｅｌｄ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ装備（ＴＥＩ社）を利用して各ゴム組成物をミクロトームにより薄片に製作し、２０Ｋ～２００Ｋの倍率で測定した。

【００８２】

【表１】

［図：0001397177000001.jpg］

【００８３】

前記表１において、実施例１、実施例２、比較例２及び比較例３の引張特性、耐磨耗性及び粘弾性の結果値は、比較例１の測定値を基準に指数化して示したものである。前記表１に示された通り、本発明の一実施形態による実施例１及び実施例２が、比較例１から比較例３対比引張特性及び粘弾性特性に著しく優れつつ耐磨耗性が改善されたことを確認した。

【００８４】

具体的に、実施例１及び実施例２は、引張特性及び粘弾性特性に優れつつも耐磨耗性が大きく改善されている一方、異種の合成ゴムを含み、且つ二つの合成ゴム間に溶解度パラメーターの差が０．８２以下である比較例１及び比較例３の場合には、引張特性と粘弾性特性が著しく減少し、耐磨耗性も大きく減少することを確認した。

・・・

【００８８】

【表２】

［図：0001397177000002.jpg］

【００８９】

前記表２において、実施例３、比較例５及び６の引張特性、耐磨耗性及び粘弾性結果値は、比較例４の測定値を基準に指数化して示したものである。

【００９０】

前記表２に示された通り、本発明の一実施形態による実施例３は、比較例４対比耐磨耗性が改善されつつも優れた引張特性と著しく高い粘弾性特性を有することを確認した。」

２ 各甲号証及び乙号証に記載された事項

（１）甲第１号証に記載された事項

甲第１号証には、以下の事項が記載されている。

（甲１ａ）「請求の範囲

［請求項１］ ゴム成分１００質量％中にスチレンブタジエンゴムを３５質量％以上含むゴム組成物であって、

下記式（Ｉ）で表される重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及びケイ素含有ビニル化合物を含む単量体成分を重合させて得られる共重合体の活性末端に、窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物を反応させて得られる共役ジエン系重合体と、

窒素吸着比表面積が４０～４００ｍ２／ｇのシリカとを含み、

前記ゴム成分１００質量％中、前記共役ジエン系重合体の含有量が１～９０質量％、ポリイソプレン系ゴムの含有量が０～４０質量％であり、

前記ゴム成分１００質量部に対する前記シリカの含有量が１０～１５０質量部であるゴム組成物。

［化１］

［図：0001397177000003.jpg］

・・・

［請求項５］ 前記共役ジエン系重合体が芳香族ビニル化合物由来の構造単位を有する請求項１～４のいずれかに記載のゴム組成物。

・・・

［請求項１７］ トレッドに使用される請求項１～１６のいずれかに記載のゴム組成物。

［請求項１８］ 請求項１～１７のいずれかに記載のゴム組成物を用いて作製した空気入りタイヤ。」

（甲１ｂ）「技術分野

［0001］ 本発明は、ゴム組成物及びそれを用いて作製した空気入りタイヤに関するものである。

・・・

［0006］ 本発明は、前記課題を解決し、加工性、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性をバランス良く改善できるゴム組成物、及びこれを用いた空気入りタイヤを提供することを目的とする。

・・・

発明の効果

［0025］ 本発明によれば、特定量のスチレンブタジエンゴムを含むゴム組成物において、特定の共役ジエン系重合体とシリカとをそれぞれ特定量配合したゴム組成物であるので、加工性、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性（特に、ドライ路面での操縦安定性）がバランス良く改善された空気入りタイヤを提供できる。」

（甲１ｃ）「［0027］ 本発明に係る共役ジエン系重合体は、下記式（Ｉ）で表される重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及びケイ素含有ビニル化合物を含む単量体成分を重合させて得られる共重合体の活性末端に、窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物を反応させて得られるものである。

・・・

［0028］本明細書において「変性する」とは、ジエン化合物、又はジエン化合物及び芳香族ビニル化合物を有する共重合体に、これら以外の化合物を結合させることを意味する。上記共役ジエン系重合体の場合、上記式（Ｉ）で表される重合開始剤により重合体開始末端が変性され、ケイ素含有ビニル化合物を共重合させる事により主鎖が変性され、窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物ケイ素含有ビニル化合物によって停止末端が変性された構造を有する。上記共役ジエン系重合体をポリイソプレン系ゴムなどの他のゴム成分とともに併用することで、シリカを良好に分散させ、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性をバランス良く改善できる。また、通常、開始末端、主鎖、停止末端の全てが変性された変性ゴムを使用すると、加工性が大幅に悪化してしまう傾向があるが、上記共役ジエン系重合体は、開始末端、主鎖、停止末端のそれぞれを特定の化合物の組合せで変性しているため、良好な加工性を確保することができ、さらに、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性の改善効果を相乗的に高めることもできる。その結果、加工性、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性を高次元でバランス良く改善することができる。」

（甲１ｄ）「［0075］ 上記共役ジエン系重合体の製造においては、単量体成分として、共役ジエン化合物やケイ素含有ビニル化合物に加え、さらに、重合可能な単量体を用いてもよい。該単量体としては、芳香族ビニル化合物、・・・などがあげられる。芳香族ビニル化合物としては、スチレン、・・・を例示することができる。・・・これらの中では、芳香族ビニル化合物が好ましく、スチレンがより好ましい。

［0076］ 上記共役ジエン系重合体を製造する際に、芳香族ビニル化合物を用いる場合、芳香族ビニル化合物の使用量としては、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物との総量を１００質量％として、好ましくは１０質量％以上（共役ジエン化合物の使用量は９０質量％以下）・・・である。また、低燃費性の観点から、芳香族ビニル化合物の使用量は、好ましくは５０質量％以下（共役ジエン化合物の使用量は５０質量％以上）・・・である。

［0077］ 上記共役ジエン系重合体の製造においては、重合は炭化水素溶媒中で行うことが好ましい。炭化水素溶媒は式（Ｉ）の重合開始剤を失活させない溶媒であり、脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素、脂環族炭化水素などをあげることができる。・・・

［0078］ 重合反応は、共役ジエン単位のビニル結合量を調整する剤、共役ジエン系重合体鎖中での共役ジエン単位と共役ジエン以外の単量体に基づく単量体単位の分布を調整する剤（以下、総称して「調整剤」と記す。）の存在下で行ってもよい。・・・

・・・

［0082］ 上記共役ジエン系重合体は、式（Ｉ）で表される重合開始剤を用いて共役ジエン化合物及びケイ素含有ビニル化合物を含む単量体成分を重合させて得られる共重合体の活性末端（共重合体の活性末端には、当該重合開始剤由来のアルカリ金属を有すると考えられる。）に、窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物を反応させて得られる（末端変性反応）。具体的には、窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物を重合溶液に添加し、混合することにより行われる。重合溶液に添加する窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物の量は、使用する式（Ｉ）で表される重合開始剤に由来するアルカリ金属１ｍｏｌあたり、通常、０．１～３ｍｏｌであり、好ましくは、０．５～２ｍｏｌであり、より好ましくは、０．７～１．５ｍｏｌである。

・・・

［0139］ 上記共役ジエン系重合体において、式（Ｉ）で表される重合開始剤由来の構造単位の含有量は、加工性、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性をバランス良く高める観点から、重合体単位質量あたり、好ましくは、０．０００１ｍｍｏｌ／ｇ重合体以上、より好ましくは０．００１ｍｍｏｌ／ｇ重合体以上であり、好ましくは０．１５ｍｍｏｌ／ｇ重合体以下、より好ましくは、０．１ｍｍｏｌ／ｇ重合体以下である。

［0140］ 上記共役ジエン系重合体において、ケイ素含有ビニル化合物由来の構造単位の含有量は、加工性、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性をバランス良く高める観点から、重合体単位質量あたり、好ましくは、０．０１ｍｍｏｌ／ｇ重合体以上、より好ましくは０．０２ｍｍｏｌ／ｇ重合体以上であり、好ましくは０．４ｍｍｏｌ／ｇ重合体以下、より好ましくは、０．２ｍｍｏｌ／ｇ重合体以下である。

・・・

［0144］ 上記共役ジエン系重合体が芳香族ビニル化合物に基づく構造単位を有する場合、上記共役ジエン系重合体のビニル結合量（ビニル含有量）は、共役ジエン単位の含有量を１００ｍｏｌ％として、低燃費性の観点から、好ましくは８０ｍｏｌ％以下であり、より好ましくは７０ｍｏｌ％以下である。また、ウェットグリップ性能の観点から、好ましくは１０ｍｏｌ％以上であり、より好ましくは１５ｍｏｌ％以上であり、さらに好ましくは２０ｍｏｌ％以上であり、特に好ましくは４０ｍｏｌ％以上である。

・・・

［0223］ 添加剤としては、公知のものを用いることができ、硫黄などの加硫剤；チアゾール系加硫促進剤、チウラム系加硫促進剤、スルフェンアミド系加硫促進剤、グアニジン系加硫促進剤などの加硫促進剤；ステアリン酸、酸化亜鉛などの加硫活性化剤；有機過酸化物；カーボンブラック、炭酸カルシウム、タルク、アルミナ、クレー、水酸化アルミニウム、マイカなどの充填剤；伸展油、滑剤などの加工助剤；老化防止剤を例示することができる。」

（甲１ｅ）「［0150］ 本発明のゴム組成物は、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を含有する。ＳＢＲとしては、変性ＳＢＲとして合成された上記共役ジエン系重合体のほか、日本ゼオン（株）製のＮｉｐｏｌ ＮＳ１１６Ｒなど、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。

［0151］ ゴム成分１００質量％中のＳＢＲの含有量は、３５質量％以上、好ましくは４５質量％以上である。３５質量％未満であると、ドライ路面での操縦安定性や、ウェットグリップ性能を充分に改善できないおそれがある。また、ＳＢＲの含有量は、１００質量％であってもよいが、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７５質量％以下である。８０質量％を超えると、低燃費性が悪化するおそれがある。

なお、ＳＢＲの含有量は、変性ＳＢＲ及び非変性ＳＢＲの合計含有量である。

［0152］ 上記共役ジエン系重合体と併用する他のゴム成分としては、ポリイソプレン系ゴムを好適に使用できる。ポリイソプレン系ゴムを配合することで、ゴム強度が向上するとともに、混練り時のゴムの纏まりが良くなり、生産性を改善できる。

・・・

［0155］ ポリイソプレン系ゴム以外に使用できるゴム成分としては、ポリブタジエンゴム（ＢＲ）、ブタジエン－イソプレン共重合体ゴム、ブチルゴムなどをあげることができる。・・・

［0156］ ＢＲとしては特に限定されず、例えば、日本ゼオン（株）製のＢＲ１２２０、宇部興産（株）製のＢＲ１３０Ｂ、ＢＲ１５０Ｂなどの高シス含有量のＢＲ、宇部興産（株）製のＶＣＲ４１２、ＶＣＲ６１７などのシンジオタクチックポリブタジエン結晶を含有するＢＲなど、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。」

（甲１ｆ）「[0236] 本発明の空気入りタイヤは、サマータイヤ（特に乗用車用サマータイヤ）として好適に用いることができる。

実施例

[0237] 実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。

[0238] 以下、合成、重合時に用いた各種薬品について、まとめて説明する。なお、薬品は必要に応じて定法に従い精製を行った。

メチルビニルジクロロシラン：信越化学工業（株）製

ｎ－ブチルリチウム溶液：関東化学（株）製の１．６Ｍ ｎ－ブチルリチウムヘキサン溶液

開始剤（１）：ＦＭＣ社製ＡＩ－２００ＣＥ２（３－（Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノ）－１－プロピルリチウムにイソプレン由来の構造単位が２単位結合した化合物（下記式で表される化合物））（０．９Ｍ）

・・・

２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール：大内新興化学工業（株）製のノクラック２００

ビス（ジメチルアミノ）メチルビニルシラン：信越化学工業（株）製

Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピルアクリルアミド：東京化成工業（株）製

３－ジエチルアミノプロピルトリエトキシシラン：アヅマックス（株）製

１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン：東京化成工業（株）製

Ｎ－フェニル－２－ピロリドン：東京化成工業（株）製

Ｎ－メチル－ε－カプロラクタム：東京化成工業（株）製

トリス［３－（トリメトキシシリル）プロピル］イソシアヌレート：信越化学工業（株）製

Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミドジメチルアセタール：東京化成工業（株）製

１，３－ジイソプロペニルベンゼン：東京化成工業（株）製

ｓｅｃ－ブチルリチウム溶液：関東化学（株）製（１．０ｍｏｌ／Ｌ）

[0239]＜変性剤（１）（主鎖変性剤）の作製＞

窒素雰囲気下、１００ｍｌメスフラスコにビス（ジメチルアミノ）メチルビニルシランを１５．８ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を１００ｍｌにして作成した。

［0240］ ＜変性剤（２）（末端変性剤）の作製＞

窒素雰囲気下、１００ｍｌメスフラスコにＮ，Ｎ－ジメチルアミノプロピルアクリルアミドを１５．６ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を１００ｍｌにして作成した。

・・・

［0242］ ＜開始剤（２）の作製＞

充分に窒素置換した２００ｍＬナスフラスコに、無水ヘキサン１２７．６ｍｌ、ピペリジン８．５ｇを加えた。０℃に冷却後、ｎ－ブチルリチウム溶液６２．５ｍＬを１時間かけてゆっくり添加し、作製した。

・・・

［0249］ ＜変性剤（８）（末端変性剤）の作製＞

窒素雰囲気下、１００ｍｌメスフラスコにトリス［３－（トリメトキシシリル）プロピル］イソシアヌレートを３０．７ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を２００ｍｌにして作製した。

［0250］ ＜変性剤（９）（末端変性剤）の作製＞

窒素雰囲気下、１００ｍｌメスフラスコにＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミドジメチルアセタールを１１．９ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を２００ｍｌにして作製した。

・・・

［0254］ ＜共重合体（１）の合成＞

充分に窒素置換した３０Ｌ耐圧容器にｎ－ヘキサンを１８Ｌ、スチレンを６００ｇ、ブタジエンを１４００ｇ、変性剤（１）を４０ｍＬ、ＴＭＥＤＡを１０ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温した。次に、開始剤（２）を３４ｍＬ加えた後、５０℃に昇温させ３時間撹拌した。次に、変性剤（２）を２０ｍＬ追加し３０分間撹拌を行った。反応溶液にメタノール１５ｍＬ及び２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．１ｇを添加後、スチームストリッピング処理によって重合体溶液から凝集体を回収し、得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させ、共重合体（１）を得た。なお、投入したケイ素含有ビニル化合物（変性剤（１））は、単量体成分１００ｇあたり０．３２ｇであった。投入した重合開始剤（開始剤（２））は、単量体成分１００ｇあたり０．８５ｍｍｏｌであった。投入した窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物（変性剤（２））は、投入した重合開始剤に由来するアルカリ金属１ｍｏｌあたり、１．１８ｍｏｌであった。

・・・

［0256］ ＜共重合体（３）の合成＞

スチレンの量を９００ｇに、ブタジエンの量を１１００ｇに変えた以外は、共重合体（１）の合成と同じ処方により、共重合体（３）を得た。なお、投入したケイ素含有ビニル化合物（変性剤（１））は、単量体成分１００ｇあたり０．３２ｇであった。投入した重合開始剤（開始剤（２））は、単量体成分１００ｇあたり０．８５ｍｍｏｌであった。投入した窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物（変性剤（２））は、投入した重合開始剤に由来するアルカリ金属１ｍｏｌあたり、１．１８ｍｏｌであった。

・・・

［0298］ ＜共重合体（４５）の合成＞

変性剤（２）２０ｍＬを変性剤（８）２０ｍＬに変えた以外は、共重合体（３）の合成と同じ処方により、共重合体（４５）を得た。なお、投入したケイ素含有ビニル化合物（変性剤（１））は、単量体成分１００ｇあたり０．３２ｇであった。投入した重合開始剤（開始剤（２））は、単量体成分１００ｇあたり０．８５ｍｍｏｌであった。投入した窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物（変性剤（８））は、投入した重合開始剤に由来するアルカリ金属１ｍｏｌあたり、１．１８ｍｏｌであった。

・・・

［0305］ ＜共重合体（５２）の合成＞

変性剤（２）２０ｍＬを変性剤（９）２０ｍＬに変えた以外は、共重合体（３）の合成と同じ処方により、共重合体（５２）を得た。なお、投入したケイ素含有ビニル化合物（変性剤（１））は、単量体成分１００ｇあたり０．３２ｇであった。投入した重合開始剤（開始剤（２））は、単量体成分１００ｇあたり０．８５ｍｍｏｌであった。投入した窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物（変性剤（９））は、投入した重合開始剤に由来するアルカリ金属１ｍｏｌあたり、１．１８ｍｏｌであった。

・・・

［0314］

［表4］

［図：0001397177000004.jpg］

[0315]

[表5]

［図：0001397177000005.jpg］

[0316] 以下に、実施例及び比較例で用いた各種薬品について説明する。

共重合体（１）～（５６）：上記方法で合成

・・・

・・・

シランカップリング剤Ａ：ＥＶＯＮＩＫ－ＤＥＧＵＳＳＡ社製のＳｉ６９（ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド）

シランカップリング剤Ｂ：ＥＶＯＮＩＫ－ＤＥＧＵＳＳＡ社製のＳｉ３６３

・・・

クマロンインデン樹脂１（固体樹脂）：ルトカーズケミカル社製のＮＯＶＡＲＥＳ Ｃ９０（Ｔｇ：９０℃）

・・・

［0317］ （実施例及び比較例）

表６～２５に示す配合内容に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄及び加硫促進剤を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物を１７０℃で２０分間、０．５ｍｍ厚の金型でプレス加硫し、加硫ゴム組成物を得た。

また、得られた未加硫ゴム組成物をトレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃で１２分間加硫し、試験用タイヤ（サイズ：１９５／６５Ｒ１５）を製造した。

・・・

[0331]

[表12]

［図：0001397177000006.jpg］

[0332]

[表13]

［図：0001397177000007.jpg］

・・・

[0337]

[表18]

［図：0001397177000008.jpg］

・・・

[0344]

[表25]

［図：0001397177000009.jpg］

」

（２）甲第２号証に記載された事項

甲第２号証には、以下の事項が記載されている。

（甲２ａ）「【００８７】

以下に実施例及び比較例で用いた各種薬品について、まとめて説明する。

・・・

・・・」

（３）甲第３号証に記載された事項

甲第３号証には、以下の事項が記載されている。

（甲３ａ）「【００２８】本発明のスチレンーブタジエン共重合体ゴムは、一般のゴムにおいて行われているようにスチレンーブタジエン共重合体ゴム１００重量部に対しゴム用伸展油を５～１００重量部添加し油展ゴムとして実用に供することが可能であり、加工性を向上するために油展ゴムとするのが好ましい。油展ゴムとした場合の油展ムーニー粘度（ＭＬ１＋４，１００℃）は３０～８０が好ましい範囲である。」

３ 乙第１号証に記載された事項

乙第１号証には、以下の事項が記載されている。

（乙１ａ）「

［図：0001397177000010.jpg］

」（第１頁）

（乙１ｂ）「

［図：0001397177000011.jpg］

」（第２頁）

（乙１ｃ）「

［図：0001397177000012.jpg］

」（第３頁）

（乙１ｄ）「

［図：0001397177000013.jpg］

」（第４頁

第６ 当審の判断

特許異議の申立ての審理対象である請求項１～６のうち、上記「第２ 本件訂正の内容」及び「第３ 特許請求の範囲の記載」で示したとおり、請求項２は、本件訂正により削除されているので、請求項２についての申立てを却下する。

当審は、当審が通知した取消理由Ａ～Ｂ及び申立人がした申立理由１によっては、いずれも、本件発明１、３～６に係る特許を取り消すことはできないと判断する。

その理由は以下のとおりである。

取消理由Ａ（新規性）と申立理由１（新規性）は同旨であり、また、取消理由Ａ（新規性）、取消理由Ｂ（進歩性）、申立理由１（新規性）及び申立理由２（進歩性）はいずれも甲第１号証を主引用文献とする新規性・進歩性に関する理由であるから、以下、併せて検討する。

１ 甲第１号証に記載された発明

甲第１号証の（甲１ｆ）には、「変性剤（１）（主鎖変性剤）」、「開始剤（２）」、「開始剤（８）（末端変性剤）」を用いた「共重合体（４５）」、及び「変性剤（１）（主鎖変性剤）」、「開始剤（２）」、「開始剤（９）（末端変性剤）」を用いた「共重合体（５２）」が記載されており、「変性剤（１）（主鎖変性剤）」、「開始剤（２）」、「開始剤（８）（末端変性剤）」、「開始剤（９）（末端変性剤）」はそれぞれ以下のとおりである。

「充分に窒素置換した３０Ｌ耐圧容器にｎ－ヘキサンを１８Ｌ、スチレンを９００ｇ、ブタジエンを１１００ｇ、窒素雰囲気下１００ｍｌメスフラスコにビス（ジメチルアミノ）メチルビニルシランを１５．８ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を１００ｍｌにして作成した変性剤（１）」

「充分に窒素置換した２００ｍＬナスフラスコに無水ヘキサン１２７．６ｍｌ、ピペリジン８．５ｇを加え、０℃に冷却後、ｎ－ブチルリチウム溶液６２．５ｍＬを１時間かけてゆっくり添加し、作製した開始剤（２）」

「窒素雰囲気下１００ｍｌメスフラスコにトリス［３－（トリメトキシシリル）プロピル］イソシアヌレートを３０．７ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を２００ｍｌにして作製した変性剤（８）」

「窒素雰囲気下、１００ｍｌメスフラスコにＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミドジメチルアセタールを１１．９ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を２００ｍｌにして作製した変性剤（９）」

そして、甲第１号証の（甲１ｆ）の実施例９５に着目すると、

「変性剤（１）を４０ｍＬ、ＴＭＥＤＡを１０ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温し、次に、開始剤（２）を３４ｍＬ加えた後、５０℃に昇温させ３時間撹拌し、次に、変性剤（８）を２０ｍＬ

追加し３０分間撹拌を行い、反応溶液にメタノール１５ｍＬ及び２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．１ｇを添加後、スチームストリッピング処理によって重合体溶液から凝集体を回収し、得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させて、スチレン含有量が４５質量％で、ビニル含有量が５７ｍｏｌ％の共重合体（４５）を得て、

当該共重合体（４５） ６５質量部

天然ゴム（ＴＳＲ２０） ２０質量部

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ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ） １５質量部

シリカ２（ローディア社製のＺＥＯＳＩＬ １１５ＧＲ（窒素吸着比表面積：１１０ｍ２／ｇ））７５質量部

シランカップリング剤Ｂ（ＥＶＯＮＩＫ－ＤＥＧＵＳＳＡ社製のＳｉ３６３） ６質量部

カーボンブラック（三菱化学（株）製のダイアブラックＮ３３９（Ｎ２ＳＡ：９６ｍ２／ｇ、ＤＢＰ吸収量：１２４ｍｌ／１００ｇ）） ５質量部

オイル（ＪＸ日鉱日石エネルギー（株）製のＸ－１４０） ２０質量部

老化防止剤（住友化学（株）製のアンチゲン３Ｃ） １．５質量部

ステアリン酸（日油（株）製のビーズステアリン酸つばき） ２質量部

酸化亜鉛（三井金属鉱業（株）製の亜鉛華１号） ２．５質量部

ワックス（大内新興化学工業（株）製のサンノックＮ） １質量部

の配合材料を、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得て、次に、得られた混練り物に

硫黄（鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄） ２質量部

加硫促進剤１（住友化学（株）製のソクシノールＣＺ） １．８質量部

加硫促進剤２（住友化学（株）製のソクシノールＤ） １．２質量部

を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、得た未加硫ゴム組成物」の発明（以下「甲１発明Ａ１」という。）が記載されているといえる。

同様に、実施例１０７に着目すると、

「変性剤（１）を４０ｍＬ、ＴＭＥＤＡを１０ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温し、次に、開始剤（２）を３４ｍＬ加えた後、５０℃に昇温させ３時間撹拌し、次に、変性剤（９）を２０ｍＬ

追加し３０分間撹拌を行い、反応溶液にメタノール１５ｍＬ及び２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．１ｇを添加後、スチームストリッピング処理によって重合体溶液から凝集体を回収し、得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させて、スチレン含有量が４５質量％で、ビニル含有量が５５ｍｏｌ％の共重合体（５２）を得て、

当該共重合体（５２） ６５質量部

天然ゴム（ＴＳＲ２０） ２０質量部

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ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ） １５質量部

シリカ２（ローディア社製のＺＥＯＳＩＬ １１５ＧＲ（窒素吸着比表面積：１１０ｍ２／ｇ））７５質量部

シランカップリング剤Ｂ（ＥＶＯＮＩＫ－ＤＥＧＵＳＳＡ社製のＳｉ３６３） ６質量部

カーボンブラック（三菱化学（株）製のダイアブラックＮ３３９（Ｎ２ＳＡ：９６ｍ２／ｇ、ＤＢＰ吸収量：１２４ｍｌ／１００ｇ）） ５質量部

オイル（ＪＸ日鉱日石エネルギー（株）製のＸ－１４０） ２０質量部

老化防止剤（住友化学（株）製のアンチゲン３Ｃ） １．５質量部

ステアリン酸（日油（株）製のビーズステアリン酸つばき） ２質量部

酸化亜鉛（三井金属鉱業（株）製の亜鉛華１号） ２．５質量部

ワックス（大内新興化学工業（株）製のサンノックＮ） １質量部

の配合材料を、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得て、次に、得られた混練り物に

硫黄（鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄） ２質量部

加硫促進剤１（住友化学（株）製のソクシノールＣＺ） １．８質量部

加硫促進剤２（住友化学（株）製のソクシノールＤ） １．２質量部

を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、得た未加硫ゴム組成物」の発明（以下「甲１発明Ｂ１」という。）が記載されているといえる。

同様に、実施例１５８に着目すると、

「変性剤（１）を４０ｍＬ、ＴＭＥＤＡを１０ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温し、次に、開始剤（２）を３４ｍＬ加えた後、５０℃に昇温させ３時間撹拌し、次に、変性剤（８）を２０ｍＬ追加し３０分間撹拌を行い、反応溶液にメタノール１５ｍＬ及び２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．１ｇを添加後、スチームストリッピング処理によって重合体溶液から凝集体を回収し、得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させて、スチレン含有量が４５質量％で、ビニル含有量が５７ｍｏｌ％の共重合体（４５）を得て、

当該共重合体（４５） ６０質量部

天然ゴム（ＴＳＲ２０） ２０質量部

ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ） ２０質量部

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カーボンブラック（三菱化学（株）製のダイアブラックＮ３３９（Ｎ２ＳＡ：９６ｍ２／ｇ、ＤＢＰ吸収量：１２４ｍｌ／１００ｇ）） １５質量部

オイル（ＪＸ日鉱日石エネルギー（株）製のＸ－１４０） ２５質量部

シリカ２（ローディア社製のＺＥＯＳＩＬ １１５ＧＲ（窒素吸着比表面積：１１０ｍ２／ｇ））６０質量部

シリカ３（ローディア社製のＺＥＯＳＩＬ １１６５ＭＰ（窒素吸着比表面積：１６０ｍ２／ｇ）） １５質量部

シランカップリング剤Ａ（ＥＶＯＮＩＫ－ＤＥＧＵＳＳＡ社製のＳｉ６９（ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド）） ６質量部

老化防止剤（住友化学（株）製のアンチゲン３Ｃ） １．５質量部

ステアリン酸（日油（株）製のビーズステアリン酸つばき） ２質量部

酸化亜鉛（三井金属鉱業（株）製の亜鉛華１号） ２．５質量部

ワックス（大内新興化学工業（株）製のサンノックＮ） １質量部

の配合材料を、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得て、次に、得られた混練り物に

硫黄（鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄） ２質量部

加硫促進剤１（住友化学（株）製のソクシノールＣＺ） １．８質量部

加硫促進剤２（住友化学（株）製のソクシノールＤ） １．２質量部

を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、得た未加硫ゴム組成物」の発明（以下「甲１発明Ｃ１」という。）が記載されているといえる。

同様に、実施例２１０に着目すると、

「変性剤（１）を４０ｍＬ、ＴＭＥＤＡを１０ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温し、次に、開始剤（２）を３４ｍＬ加えた後、５０℃に昇温させ３時間撹拌し、次に、変性剤（９）を２０ｍＬ

追加し３０分間撹拌を行い、反応溶液にメタノール１５ｍＬ及び２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．１ｇを添加後、スチームストリッピング処理によって重合体溶液から凝集体を回収し、得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させて、スチレン含有量が４５質量％で、ビニル含有量が５５ｍｏｌ％の共重合体（５２）を得て、

当該共重合体（５２） ６０質量部

天然ゴム（ＴＳＲ２０） ２０質量部

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ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ） ２０質量部

シリカ２（ローディア社製のＺＥＯＳＩＬ １１５ＧＲ（窒素吸着比表面積：１１０ｍ２／ｇ））７５質量部

シランカップリング剤Ａ（ＥＶＯＮＩＫ－ＤＥＧＵＳＳＡ社製のＳｉ６９（ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド）） ６質量部

カーボンブラック（三菱化学（株）製のダイアブラックＮ３３９（Ｎ２ＳＡ：９６ｍ２／ｇ、ＤＢＰ吸収量：１２４ｍｌ／１００ｇ）） １５質量部

オイル（ＪＸ日鉱日石エネルギー（株）製のＸ－１４０） ２５質量部

クマロンインデン樹脂１（（固体樹脂）、ルトカーズケミカル社製のＮＯＶＡＲＥＳ Ｃ９０（Ｔｇ：９０℃）） １０質量部

老化防止剤（住友化学（株）製のアンチゲン３Ｃ） １．５質量部

ステアリン酸（日油（株）製のビーズステアリン酸つばき） ２質量部

酸化亜鉛（三井金属鉱業（株）製の亜鉛華１号） ２．５質量部

ワックス（大内新興化学工業（株）製のサンノックＮ） １質量部

の配合材料を、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得て、次に、得られた混練り物に

硫黄（鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄） ２質量部

加硫促進剤１（住友化学（株）製のソクシノールＣＺ） １．８質量部

加硫促進剤２（住友化学（株）製のソクシノールＤ） １．２質量部

を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、得た未加硫ゴム組成物」の発明（以下「甲１発明Ｄ１」という。）が記載されているといえる。

２ 本件発明１について

（１）対比

ア 本件発明１と甲１発明Ａ１との対比・判断

まず、本件発明１と甲１発明Ａ１とを対比する。

甲１発明Ａ１の「変性剤（１）を４０ｍＬ、ＴＭＥＤＡを１０ｍｍｏｌ加え、４０℃に昇温し、次に、開始剤（２）を３４ｍＬ加えた後、５０℃に昇温させ３時間撹拌し、次に、変性剤（８）を２０ｍＬ追加し３０分間撹拌を行い、反応溶液にメタノール１５ｍＬ及び２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール０．１ｇを添加後、スチームストリッピング処理によって重合体溶液から凝集体を回収し、得られた凝集体を２４時間減圧乾燥させて」得た「スチレン含有量が４５質量％で、ビニル含有量が５７ｍｏｌ％の共重合体（４５）」（以下「共重合体（４５）」という。）に関連して、甲第１号証の（甲１ｃ）の段落［0028］には、以下の記載がある。

「［0028］ 本明細書において「変性する」とは、ジエン化合物、又はジエン化合物及び芳香族ビニル化合物を有する共重合体に、これら以外の化合物を結合させることを意味する。上記共役ジエン系重合体の場合、上記式（Ｉ）で表される重合開始剤により重合体開始末端が変性され、ケイ素含有ビニル化合物を共重合させる事により主鎖が変性され、窒素原子及び／又はケイ素原子を含有する化合物ケイ素含有ビニル化合物によって停止末端が変性された構造を有する。上記共役ジエン系重合体をポリイソプレン系ゴムなどの他のゴム成分とともに併用することで、シリカを良好に分散させ、低燃費性、ゴム強度、耐摩耗性、ウェットグリップ性能及び操縦安定性をバランス良く改善できる。」

当該記載をみると、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」は「スチレン含有量が４５質量％」の「共役ジエン系重合体」であり、「重合体開始末端」は「重合開始剤」である「充分に窒素置換した２００ｍＬナスフラスコに無水ヘキサン１２７．６ｍｌ、ピペリジン８．５ｇを加え、０℃に冷却後、ｎ－ブチルリチウム溶液６２．５ｍＬを１時間かけてゆっくり添加し、作製した開始剤（２）」により変性されており、「停止末端」は「窒素雰囲気下１００ｍｌメスフラスコにトリス［３－（トリメトキシシリル）プロピル］イソシアヌレートを３０．７ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を２００ｍｌにして作製した変性剤（８）」により変性されているといえる。

そうすると、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」は、本件発明１の「スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性溶液重合共役ジエン系ゴム」である「第１合成ゴム」に相当するといえる。

甲１発明Ａ１の「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」は、甲第２号証の（甲２ａ）の段落【００８７】の「ＢＲ：宇部興産（株）製のＵＢＥＰＯＬ ＢＲ１５０Ｂ（シス含量：９７質量％、ＭＬ１＋４（１００℃）：４０、Ｍｗ：４．４×１０５、Ｍｗ／Ｍｎ：３．３）」（以下「ブタジエンゴム」という。）の記載からみて、「シス含量」は「９７質量％」であるから、本件発明１の「重合体内のシス結合の含量が９６重量％以上のブタジエン系ゴム」である「第２の合成ゴム」に相当するといえる。

甲１発明Ａ１の「シリカ２（ローディア社製のＺＥＯＳＩＬ １１５ＧＲ（窒素吸着比表面積：１１０ｍ２／ｇ））」（以下「シリカ２」という。）は、本件発明１の「充填材」に相当する。

甲１発明Ａ１の「未加硫ゴム組成物」は、他に「天然ゴム（ＴＳＲ２０）」、「シランカップリング剤Ｂ」、「カーボンブラック」、「老化防止剤」、「ステアリン酸」、「酸化亜鉛」、「ワックス」、「硫黄」、「加硫促進剤１」及び「加硫促進剤２」も含有するものであるが、本件発明１の「ゴム組成物」も、本件明細書の（本ｅ）の段落【００５４】～【００６２】の記載からみて、これらの成分を含むことも意図しているといえるから、この点は相違点とはならない。

甲１発明Ａにおいて、「共重合体（４５）」、「ブタジエンゴム」及び「シリカ２」は、「共重合体（４５）」及び「ブタジエンゴム」のゴム成分の合計量の１００質量部に対して、

「共重合体（４５）」は、８１質量部（＝６５／（６５＋１５）×１００）

「ブタジエンゴム」は、１９質量部（＝１５／（６５＋１５）×１００）

「シリカ２」は、９３質量部（＝７５／（６５＋１５）×１００）

含有しているから、本件発明１と同様に、「第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、３０から２００重量部の充填剤とを含」んでいるといえる。

本件発明１の「第１合成ゴム」と「第２合成ゴム」の「溶解度パラメーター」について、本件明細書の（本ｂ）の段落【００１６】～【００１７】には、「溶解度パラメーター（ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ ｐａｒａｍｅｔｅｒ、δ）」について、

「［数式１］

δ＝１７．１７＋０．０２７２（スチレン重量％）－０．００６９（ビニル重量％）」

により計算することが記載され、

また、このうちの「ビニル重量（％）」について、本件明細書の（本ｃ）の段落【００２６】には「ここで、前記ビニル含量は、ビニル基を有する単量体と芳香族ビニル系単量体でなる共役ジエン系共重合体１００重量％に対して、１，４－添加ではない１，２－添加された共役ジエン系単量体の含量を意味してよい」と記載されているから、「［数式１］」における「ビニル重量（％）」とは、「ビニル基を有する単量体と芳香族ビニル系単量体でなる共役ジエン系ゴム」全体を「１００重量％」とした場合の、これに対する量であると解される。

一方、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」の「ビニル含有量」とは、甲第１号証の（甲１ｄ）の段落［0144］の「上記共役ジエン系重合体が芳香族ビニル化合物に基づく構造単位を有する場合、上記共役ジエン系重合体のビニル結合量（ビニル含有量）は、共役ジエン単位の含有量を１００ｍｏｌ％として、低燃費性の観点から、好ましくは８０ｍｏｌ％以下であり、より好ましくは７０ｍｏｌ％以下である。また、ウェットグリップ性能の観点から、好ましくは１０ｍｏｌ％以上であり、より好ましくは１５ｍｏｌ％以上であり、さらに好ましくは２０ｍｏｌ％以上であり、特に好ましくは４０ｍｏｌ％以上である」との記載からみて、「共役ジエン単量体単位」中の「ビニル結合含有量」であると解される。

ここで、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」について、その全体を「１００質量％」とした場合の「ビニル質量（％）」を算出する。

甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」は「スチレン」及び「ブタジエン」以外に「窒素雰囲気下１００ｍｌメスフラスコにビス（ジメチルアミノ）メチルビニルシランを１５．８ｇ入れ、さらに無水ヘキサンを加え全量を１００ｍｌにして作成した変性剤（１）」を、単量体成分１００ｇあたり０．３２ｇ含むものであるが、全体としてごく微量であるため、「変性剤（１）」を含まないとして算出すると、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」は、「ビニル基を有する単量体」である「ブタジエン」と「芳香族ビニル系単量体」である「スチレン」を重合したものであり、「共重合体（４５）」全体中の「ブタジエン」由来の含量は、

１００質量％－４５質量％（スチレン単量体単位含有量）＝約５５質量％であり、このうちの５７モル％が「ビニル結合含有量」であるから、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」全体としては、約３１．３５重量％（＝５５重量％×５７モル％）の「ビニル重量（％）」を有するといえる。

以上を踏まえて、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」の「溶解度パラメーター」を算出すると、

１７．１７＋０．０２７２×４５（スチレン重量％）－０．００６９×３１．３５（ビニル重量％）＝約１８．１７７６８５

となる。

同様にして、「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーター」を算出すると、「ブタジエンゴム」のシス結合の含量は「９７質量％」であり、残りの０～３質量％は「トランス結合の含量」か「ビニル結合の含量」であるから、「ビニル結合の含量」は０～３質量％であるといえる。そして、「ブタジエンゴム」の「スチレン含量」は０％であることから、

１７．１７＋０．０２７２×０（スチレン重量％）－０．００６９×（０～３）（ビニル重量％）＝１７．０１４９３～１７．１７

となり、甲１発明Ａ１における「共重合体（４５）」と「ブタジエンゴム」との「溶解度パラメーター」の差は、約１．００７６８５～１．０２８３８５（＝１８．１７７６８５－１７．１７～１７．０１４９３）となる。

そうすると、本件発明１と甲１発明Ａ１とは、

「第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、

３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、

１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、

３０から２００重量部の充填剤とを含み、

前記第１合成ゴムは、スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性溶液重合共役ジエン系ゴムであり、

前記第２合成ゴムは、重合体内のシス結合の含量が９６重量％以上のブタジエン系ゴムである

ゴム組成物。」

で一致し、以下の点で相違する。

イ 本件発明１と甲１発明Ｂ１との対比・判断

甲１発明Ｂ１は、甲１発明Ａ１の「共重合体（４５）」に代えて、「共重合体（５２）」を用いたものであるといえる。

本件発明１と甲１発明Ｂ１とを、上記「ア 本件発明１と甲１発明Ａ１との対比」での検討を踏まえて行う。

甲１発明Ｂ１の「共重合体（５２）」は「スチレン含有量が４５質量％」の「共役ジエン系重合体」であり、「重合体開始末端」は「重合開始剤」である「開始剤（２）」により変性されており、「停止末端」は「変性剤（９）」により変性されているといえる。

そうすると、甲１発明Ｂ１の「共重合体（５２）」も、本件発明１の「スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性溶液重合共役ジエン系ゴム」である「第１合成ゴム」に相当するといえる。

次に、甲１発明Ｂ１の「共重合体（５２）」の溶解度パラメータを算出すると、「共重合体（５２）」は、「ビニル基を有する単量体」である「ブタジエン」と「芳香族ビニル系単量体」である「スチレン」を重合したものであり、「共重合体（５２）」全体中の「ブタジエン」由来の含量は、５５質量％（＝１００質量％－４５質量％（スチレン単量体単位含有量）。「変性剤（１）の含量は、単量体成分１００ｇあたり０．３２ｇであり、ごく微量である。）であり、このうちの５５モル％が「ビニル結合含有量」であるから、「共重合体（５２）」全体としては、３０．２５重量％（＝５５重量％×５５モル％）の「ビニル重量（％）」を有するといえる。

そうすると、甲１発明Ｂ１の「共重合体（５２）」の「溶解度パラメーター」は、

１７．１７＋０．０２７２×４５（スチレン重量％）－０．００６９×３０．２５（ビニル重量％）＝約１８．１８５２７５

となる。

そして、「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーター」は、１７．０１４９３～１７．１７であるから、甲１発明Ｂ１における「共重合体（５２）」と「ブタジエンゴム」との「溶解度パラメーター」の差は約１．０１５２７５～１．０３５９７５（＝１８．１８５２７５－１７．１７～１７．０１４９３）」となる。

そうすると、本件発明１と甲１発明Ｂ１とは、

「第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、

３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、

１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、

３０から２００重量部の充填剤とを含み、

前記第１合成ゴムは、スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性溶液重合共役ジエン系ゴムであり、

前記第２合成ゴムは、重合体内のシス結合の含量が９６重量％以上のブタジエン系ゴムである

ゴム組成物。」

で一致し、以下の点で相違する。

ウ 本件発明１と甲１発明Ｃ１との対比・判断

甲１発明Ｃ１は、甲１発明Ａ１において、「共重合体（４５）」の含有量を６５質量部から６０質量部に、「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の含有量を１５質量部から２０質量部に、シリカとして「シリカ２」を７５質量部から「シリカ２」を６０質量部及び「シリカ３」を１５質量部用いるものとし、さらに、シランカップリング剤の種類、カーボンブラックやオイルの量等を変更したものである。

本件発明１と甲１発明Ｃ１とを、上記「ア 本件発明１と甲１発明Ａ１との対比」での検討を踏まえて行う。

甲１発明Ｃ１において、「共重合体（４５）」、「ブタジエンゴム」及び「シリカ２」と「シリカ３」は、「共重合体（４５）」及び「ブタジエンゴム」のゴム成分の合計量の１００質量部に対して。

「共重合体（４５）」は、７５質量部（＝６０／（６０＋２０）×１００）

「ブタジエンゴム」は、２５質量部（＝２０／（６０＋２０）×１００）

「シリカ２」は、９３質量部（＝７５／（６０＋２０）×１００）

含有しているから、本件発明１と同様に、「第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、３０から２００重量部の充填剤とを含」んでいるといえる。

そうすると、本件発明１と甲１発明Ｃ１とは、

「第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、

３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、

１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、

３０から２００重量部の充填剤とを含み、

前記第１合成ゴムは、スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性溶液重合共役ジエン系ゴムであり、

前記第２合成ゴムは、重合体内のシス結合の含量が９６重量％以上のブタジエン系ゴムである

ゴム組成物。」

で一致し、以下の点で相違する。

エ 本件発明１と甲１発明Ｄ１との対比・判断

甲１発明Ｄ１は、甲１発明Ｂ１において、「共重合体（５２）」の含有量を６５質量部から６０質量部に、「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の含有量を１５質量部から２０質量部とし、さらに、シランカップリング剤の種類、カーボンブラックやオイルの量を変更し、「クロマインデン樹脂１」を用いる等の変更をしたものである。

そうすると、本件発明１と甲１発明Ｄ１とは、

「第１合成ゴムと第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、

３０重量部から９０重量部の第１合成ゴムと、

１０重量部から７０重量部の第２合成ゴムと、

３０から２００重量部の充填剤とを含み、

前記第１合成ゴムは、スチレン含量が３８重量％以上であり、両末端に官能基が結合されている両末端変性溶液重合共役ジエン系ゴムであり、

前記第２合成ゴムは、重合体内のシス結合の含量が９６重量％以上のブタジエン系ゴムである

ゴム組成物。」

で一致し、以下の点で相違する。

（２）判断

上記相違点１～４は、いずれも「第１合成ゴム」と「第２合成ゴム」の「溶解度パラメーターの差」に関する事項であるから、併せて検討する。

甲１発明Ａ１及び甲１発明Ｃ１の「共重合体（４５）」と「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーターの差」は「約１．００７６８５～１．０２８３８５」であり、本件発明１の上限１．００と一致すると解すべき事情もない。また、甲１発明Ｂ１及び甲１発明Ｄ１の「共重合体（５２）」と「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーターの差」は「約１．０１５２７５～１．０３５９７５」であり、本件発明１において特定される「０．８２超過１．００以下」の範囲ではないから、相違点１～４は、実質的な相違点である。

したがって、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえない。

次に、相違点１～４について、甲第１号証の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたか否かについて検討する。

甲第１号証には、甲１発明Ａ１～甲１発明Ｄ１の「共重合体（４５）」ないしは「共重合体（５２）」である「共役ジエン系重合体」についての「溶解度パラメーター」についての記載はなく、また、甲１発明Ａ１～甲１発明Ｄ１の「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」は（甲１ｅ）の段落［0155］～［0156］に記載される任意に使用できる「ゴム成分」に過ぎず、「共役ジエン系重合体」と「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」との「溶解度パラメーター」を調整しようとする動機付けとなる記載はない。

また、本件明細書の（本ｂ）の段落【００１６】～【００１７】によれば「溶解度パラメーター」は「スチレン重量％」、「ビニル重量％」により変化するものであるところ、（甲１ｄ）の段落［0076］には「共役ジエン系重合体を製造する際に、芳香族ビニル化合物を用いる場合、芳香族ビニル化合物の使用量」についての記載、段落［0078］には「共役ジエン単位のビニル結合量を調整する剤」についての記載はあるものの、「共役ジエン系重合体」と任意に使用できるゴム成分に過ぎない「ブタジエンゴム」との「溶解度パラメーターの差」を、本件発明１における特定の範囲としようとする動機付けとなる記載があるとはいえない。

したがって、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。

さらに、甲第２～３号証の記載をみても、甲１発明Ａ１及び甲１発明Ｃ１の「共重合体（４５）」と「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーターの差」、甲１発明Ｂ１及び甲１発明Ｄ１の「共重合体（５２）」と「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーターの差」を本件発明１における特定の範囲としようとする動機付けとなる記載があるとはいえない。

したがって、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。

（３）令和４年１２月５日付け意見書における申立人の主張について

令和４年１２月５日付け意見書において、申立人は、以下の主張をしている。

「・・・甲第１号証の発明Ａ（実施例９５）、甲第１号証の発明Ｃ（実施例１５８）は、「溶解度パラメーターの差」が「約１．００７６８５～１．０２８３８５」であり、下限値である「１．００７６８５」は、本件特許の上限である「１．００」に対し、わずかに、「０．００７」異なるのみであり、その差は、「０．７％」と非常に小さなものであります。特に、本件特許の明細書の実施例２によれば、本件特許の「溶解度パラメーターの差」の上限値である「１．００」であれば、本件特許の効果を奏することができるのに対し、「溶解度パラメーターの差」の値が、わずかに、「０．００７」だけ高くなった場合に、本件特許の効果が奏されなくなるという事情があるとは到底考えられず、そのため、「溶解度パラメーターの差」を「０．８２超過１．００以下」とすることによる技術的な臨界的意義が存在するとは到底考え得ないと思料いたします」（当該意見書の「（３）訂正された「溶解度パラメーターの差」の数値範囲の臨界的意義について」の項目を参照）、

「特許権者は、請求項１について、『前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．８２超過１．００以下であり、』との訂正を行った上で、甲第１号証の発明Ａ（実施例９５）、甲第１号証の発明Ｃ（実施例１５８）に対し、「溶解度パラメーターの差」が、わずかに、「０．００７」異なることに基づき、本件特許発明が新規性、進歩性を有する旨主張するものであります。しかしながら、本件特許における「溶解度パラメーターの差」の有効数字から考えても、このような特許権者の主張は、失当であるといえます。・・・本件特許の明細書中では、実施例２の両末端スチレンーブタジェンゴムの溶解度パラメーターは、「１８．１７」とされておりますが、実際に計算すると、「１８．１６７１」であることから、本件特許におきましては、「溶解度パラメーターの差」を求める際に、四捨五入操作等の有効数字についての操作が行われたものと判断できます。・・・そもそも、本件特許の明細書では、「少数点第三位」は、四捨五入可能な範囲として認識されている程度のものであるといえることから、たとえ、本件特許発明における「溶解度パラメーターの差」と、甲第１号証の発明Ａ（実９５）、甲第１号証の発明Ｃ（実施例１５８）の「溶解度パラメーターの差」とが、「０．００７」と、「少数点第三位」のレベルにおいて相違していたとして も、その相違は、技術的な相違あるいは実質的な相違とは言い得ないものと思料いたします」（当該意見書の「（４）訂正された「溶解度パラメーターの差」の有効数字について」の項目を参照）

申立人の当該主張について検討すると、確かに、本件発明１の「第１合成ゴム」と「第２合成ゴム」の「溶解度パラメーターの差」が「０．８２超過１．００以下」であることについて、甲第１号証の発明Ａ（実９５）、甲第１号証の発明Ｃ（実施例１５８）の「溶解度パラメーターの差」とが、「１．００７」の場合には、本件発明１の当該範囲の上限である「１．００」に対して「０．００７」の違いのみであり微差ともいえる。

しかしながら、甲１発明Ａ１（実施例９５）及び甲１発明Ｃ１（実施例１５８）の「共重合体（４５）」と「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーターの差」は、「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「ビニル結合の含量」が「０～３質量％」と幅があることに起因して、「約１．００７６８５～１．０２８３８５」と幅があるものであり、最大値である「１．０２８３８５」の場合は、本件発明１の当該範囲の上限である「１．００」に対して「０．０２８」となり、本件発明１の当該範囲の有効数字は小数点以下２桁であるから、当該値は、有効数字を考慮しても単なる微差とも直ちにいうことはできない。

したがって、甲１発明Ａ１（実施例９５）及び甲１発明Ｃ１（実施例１５８）の「共重合体（４５）」と「ブタジエンゴム（宇部興産（株）製のウベポールＢＲ１５０Ｂ）」の「溶解度パラメーターの差」の最小値が「１．００７６８５」であることのみをもって、甲１発明Ａ１（実施例９５）及び甲１発明Ｃ１（実施例１５８）における「溶解度パラメーターの差」が本件発明１の当該範囲の上限である「１．００」に対して微差と直ちに判断することはできない。

そして、上記「（２）判断」で述べたとおり、甲第１号証には、「共重合体（４５）」である「共役ジエン系重合体」と任意に使用できるゴム成分に過ぎない「ブタジエンゴム」との「溶解度パラメーターの差」を、本件発明１における特定の範囲としようとする動機付けとなる記載があるとはいえない。

したがって、上記申立人の主張を採用することはできない。

（４）小括

以上のとおり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえず、また、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

４ 本件発明３～６について

本件発明３～６は、本件発明１を直接的又は間接的に引用して限定した発明であるから、上記「２ 本件発明１について」「（２）判断」で示した理由と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明であるとはいえず、また、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～３号証に記載された技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

（４）取消理由Ａ（新規性）、取消理由Ｂ（進歩性）、申立理由１（新規性）及び申立理由２（進歩性）についてのまとめ

以上のとおりであるから、取消理由Ａ（新規性）、取消理由Ｂ（進歩性）、申立理由１（新規性）及び申立理由２（進歩性）によって、本件発明１、３～６に係る特許を取り消すことはできない。

第６ むすび

特許第６９３４０７５号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－６〕について訂正することを認める。

特許第６９３４０７５号の請求項２に係る特許に対する申立てを却下する。

当審が通知した取消理由および申立人がした申立理由によっては、請求項１、３－６に係る特許を取り消すことはできない。

また、他に請求項１、３－６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。