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特許第６８９２９６６号発明「ゴム組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６８９２９６６号の特許請求の範囲を令和４年７月２２日付けの訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－９〕について訂正することを認める。 特許第６８９２９６６号の請求項１－９に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６８９２９６６号（請求項の数９。以下、「本件特許」という。）は、２０１９年（平成３１年）４月１０日（優先権主張 ２０１８年（平成３０年）５月１７日、韓国（ＫＲ））を国際出願日とする特許出願（特願２０２０－５０１４９９号、以下「本願」という。）に係るものであって、令和３年６月１日に設定登録されたものである（特許掲載公報の発行日は、同年６月２３日である。） その後、令和３年１２月１３日に、本件特許の請求項１～９に係る特許に対して、特許異議申立人である特許業務法人藤央特許事務所（その後、令和４年８月１６日受理の名称変更の手続により、「藤央弁理士法人」となった。以下、「申立人」という。）により、特許異議の申立てがされたものである。 （１）特許異議の申立て後の経緯 令和４年 ４月２０日付け 取消理由通知 同年 ７月２２日 訂正請求書、意見書の提出（特許権者） 同年 ８月 １日付け 訂正請求があった旨の通知（申立人宛） なお、当該通知に対し、申立人からの応答はなかった。 （２）証拠方法 ア 申立人が特許異議申立書に添付して提出した証拠方法 申立人が、特許異議申立書に添付して提出した証拠方法は、以下のとおりである。 ・甲第１号証：特開２０１２－１４９２３９号公報 イ 特許権者が令和４年７月２２日付け意見書に添付して提出した証拠方法 ・乙第１号証：「実験成績証明書」、エルジー・ケミ・リミテッド、研究員ナ、ユク－ヨルによる、２０２２年７月２１日 第２ 訂正の適否についての判断 令和４年７月２２日にした訂正請求は、以下の訂正事項を含むものである。 （以下、「本件訂正」という。また、設定登録時の本件願書に添付した明細書及び特許請求の範囲を「本件特許明細書等」という。以下、下線は当審で付与した。） １ 訂正の内容 （１）訂正事項１ 本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１に「少なくとも一末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであり」を、「両末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであり」へ訂正する。 （２）一群の請求項 訂正前の請求項２～９は、それぞれ訂正前の請求項１を直接的又は間接的に引用するものであり、訂正事項１によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものであり、本件訂正前の請求項１～９は一群の請求項である。 よって、本件訂正は、一群の請求項に対してなされたものである。 ２ 判断 （１）訂正事項１について ア 訂正の目的 訂正事項１による請求項１に係る訂正は、訂正前の請求項１の「官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」の「官能基」の「末端」での結合について、訂正前は「少なくとも一末端」と「一末端」のみか「両末端」の両方の態様があったのを、本件訂正により「両末端」に結合と特定するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 新規事項の追加及び実質上の特許請求の範囲の拡張・変更 訂正事項１の訂正前の請求項１の「官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」の「官能基」の「末端」での結合について「両末端」に結合すると特定する訂正は、本件明細書の段落【００３０】の「本発明の一実施形態による前記第１合成ゴムは、一末端若しくは両末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであってよく、・・・前記第１合成ゴムが両末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムの場合、両末端それぞれにアミン基及びアミノアルコキシシラン基が結合されているものであるか、一末端にアミン基が結合されており他の一末端にはアミノアルコキシシラン基が結合されているものであってよい」との記載、本件明細書の実施例の段落【００９５】の「溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）」、段落【００９６】の「溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量４３重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ４３２５、ＬＧ化学）」、段落【００９７】の「溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）」との記載からみて、新規事項の追加に当たらないことは明らかであり、また、実質上の特許請求の範囲の拡張又は変更に当たらないことも明らかである。 （２）まとめ 以上のとおりであるから、訂正事項１による請求項１～９に係る訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる目的に適合し、また、同法同条第９項において準用する同法第１２６条第５及び６項の規定に適合するから、本件訂正を認める。 第３ 本件発明 上記「第２ 訂正の適否についての判断」のとおり、本件訂正は適法であるので、特許第６８９２９６６号の特許請求の範囲の記載は、訂正後の特許請求の範囲の請求項１～９に記載された事項により特定される以下のとおりのものである（以下、請求項１～９に記載された事項により特定される発明を「本件発明１」～「本件発明９」といい、まとめて「本件発明」ともいう。また、設定登録時の本件願書に添付した明細書を「本件明細書」という。）。 「【請求項１】 第１合成ゴムと、 第２合成ゴムと、 充填剤とを含み、 前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．６より大きく、 前記第１合成ゴムは、０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、両末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであり、 前記第２合成ゴムは、少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒存在下で重合された変性ブタジエン系ゴムである、ゴム組成物。 【請求項２】 前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．８より大きく、１．１以下である、請求項１に記載のゴム組成物。 【請求項３】 前記第１合成ゴムは、共役ジエン系単量体由来の繰り返し単位及び芳香族ビニル系単量体由来の繰り返し単位を含む溶液重合共役ジエン系ゴムである、請求項１または２に記載のゴム組成物。 【請求項４】 前記第２合成ゴムは、重合体内のビニル結合の含量が５０重量％以下である、請求項１～３のいずれか一項に記載のゴム組成物。 【請求項５】 前記ゴム組成物は、前記第１合成ゴム及び前記第２合成ゴムを含むゴム成分１００重量部に対して、前記第１合成ゴムを３０重量部から９０重量部と、前記第２合成ゴムを１０重量部から７０重量部と、前記充填剤を３０重量部から２００重量部とを含む、請求項１～４のいずれか一項に記載のゴム組成物。 【請求項６】 前記充填剤は、シリカ又はカーボンブラックである、請求項１～５のいずれか一項に記載のゴム組成物。 【請求項７】 前記ゴム組成物は、加硫剤を含む、請求項１～６のいずれか一項に記載のゴム組成物。 【請求項８】 前記ゴム組成物は、加硫促進剤、プロセス油及び老化防止剤の中から選択される一つ以上の添加剤を含む、請求項１～７のいずれか一項に記載のゴム組成物。 【請求項９】 請求項１～８のいずれか一項に記載のゴム組成物を用いて製造されたタイヤ。」 第４ 特許異議申立理由及び取消理由の概要 １ 取消理由通知の概要 当審が令和４年４月２０日付けの取消理由通知で通知した取消理由の概要は、以下に示すとおりである。 （１）取消理由Ａ（新規性） 本件訂正前の請求項１～９に係る発明は、本件特許の出願前に日本国内又は外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、その発明に係る特許は取り消すべきものである。 （２）取消理由Ｂ（進歩性） 本件訂正前の請求項１～９に係る発明は、本件特許の出願前に日本国内又は外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲第１号証に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、その発明に係る特許は取り消すべきものである。 ２ 特許異議申立理由の概要 申立人が特許異議申立書に記載した申立て理由の概要は、以下に示すとおりである。 （１）申立理由１（新規性） 本件訂正前の請求項１～９に係る発明は、本件特許の出願前に日本国内又は外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、その発明に係る特許は取り消すべきものである。（取消理由Ａと同旨） 第５ 本件明細書、甲第１号証、乙第１号証に記載された事項 １ 本件明細書に記載された事項 本件明細書には、以下の事項が記載されている。 （本ａ）「【０００２】 本発明は、ゴム成分間の相溶性を調節して、耐磨耗性に優れつつも引張特性及び粘弾性特性が改善されたゴム組成物、及びこれを用いて製造されたタイヤに関する。 ・・・ 【発明が解決しようとする課題】 【０００８】 本発明は、前記従来の技術の問題点を解決するために案出されたものであり、ゴム成分間の相溶性を調節して、耐磨耗性に優れつつも引張特性及び粘弾性特性が改善されたゴム組成物を提供することを目的とする。 【０００９】 また、本発明は、前記ゴム組成物を用いて製造されたタイヤを提供することを目的とする。 【課題を解決するための手段】 【００１０】 前記課題を解決するために、本発明は、第１合成ゴムと、第２合成ゴムと、充填剤とを含み、前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターが０．６を超過して差があるものであり、前記第１合成ゴムは、結合スチレン含量が３０重量％以上の溶液重合共役ジエン系ゴムであり、前記第２合成ゴムは、少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒化変性ブタジエン系ゴムのものであるゴム組成物を提供する。 ・・・ 【発明の効果】 【００１２】 本発明によるゴム組成物は、第１合成ゴム及び第２合成ゴムの異種ゴム成分を含み、且つ、互いに溶解度パラメーターが特定範囲で差があるように第１合成ゴムと第２合成ゴムを選択して含むことで、ゴム間の相溶性を調節でき、このため、耐磨耗性に優れつつ引張特性及び粘弾性特性が改善され得る。また、前記ゴム組成物は、第２合成ゴムとして少なくとも一末端に官能基が結合されたリチウム触媒化変性ブタジエンゴムを含むことで充填剤との親和性がより優れるため、ゴム組成物内の充填剤の分散性がより改善され得、これにより粘弾性が大きく向上され得る。 ・・・ 【００１６】 本発明において用いられる用語「溶解度パラメーター（ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ ｐａｒａｍｅｔｅｒ、δ）」は、物質の混合の尺度となる物質の特定値を示すものであり、公知された溶解度パラメーター計算式（ＲＵＢＢＥＲ ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ ＡＮＤ ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ：Ｎｏｖｅｍｂｅｒ １９９６，Ｖｏｌ．６９，Ｎｏ．５，ｐｐ．７６９－７８０）である下記数式１によって計算した。 【００１７】 ［数式１］ δ＝１７．１７＋０．０２７２（スチレン重量％）－０．００６９（ビニル重量％） 本発明は、耐磨耗性に優れつつも引張特性及び粘弾性特性が改善されたゴム組成物を提供する。」 （本ｂ）「【００２５】 ［第１合成ゴム］ 本発明の一実施形態において、前記第１合成ゴムは、結合スチレン含量が３０重量％以上の溶液重合共役ジエン系ゴムのものであってよい。 ・・・ 【００３０】 また、本発明の一実施形態による前記第１合成ゴムは、少なくとも一末端に官能基が結合されている変性共役ジエン系ゴムであってよく、このとき、前記官能基は、アミン基及びアミノアルコキシシラン基から選択された何れか一つ以上であってよい。具体的に、本発明の一実施形態による前記第１合成ゴムは、一末端若しくは両末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであってよく、前記第１合成ゴムが一末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムの場合、一末端にアミン基及びアミノアルコキシシラン基のうち何れか一つ以上が結合されているものであってよく、前記第１合成ゴムが両末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムの場合、両末端それぞれにアミン基及びアミノアルコキシシラン基が結合されているものであるか、一末端にアミン基が結合されており他の一末端にはアミノアルコキシシラン基が結合されているものであってよい。」 （本ｃ）「【００５８】 ［第２合成ゴム］ 本発明の一実施形態において、前記第２合成ゴムは、前述した通り少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒化変性ブタジエン系ゴムであってよい。 ・・・ 【００６２】 一方、本発明の一実施形態による前記リチウム触媒化変性ブタジエン系ゴムは、一例として、リチウム含有化合物を含む触媒組成の存在下で共役ジエン系単量体を重合して活性重合体を製造し、製造された活性重合体と変性剤を反応させて製造されるものであってよい。これによって製造された前記リチウム触媒化変性ブタジエン系ゴムは、変性剤由来の官能基が容易に導入され得、狭い分子量分布を有し得、結果的に燃費特性に優れ得る。」 （本ｄ）「【００７８】 ［充填剤］ 本発明の一実施形態において、前記充填剤は、ゴム成分と混合されゴム組成物の物性を改善させる役割をするものであり、具体的にはシリカであってよい。 ・・・ 【００８０】 一方、本発明の一実施形態による前記ゴム組成物は、前述したゴム成分以外に必要に応じて他のゴム成分をさらに含んでよく、このとき、前記他のゴム成分は、ゴム組成物の全体重量に対して９０重量％以下の含量で含まれてよい。 ・・・ 【００８２】 また、本発明の一実施形態によるゴム組成物は、硫黄架橋性であってよく、これによって加硫剤をさらに含んでよい。 【００８５】 本発明の一実施形態による前記ゴム組成物は、前記の成分以外に、通常ゴム工業界で用いられる各種添加剤、具体的には、加硫促進剤、プロセス油、可塑剤、老化防止剤、スコーチ防止剤、亜鉛華（ｚｉｎｃ ｗｈｉｔｅ）、ステアリン酸、熱硬化性樹脂、又は熱可塑性樹脂等をさらに含んでよい。」 （本ｅ）「【００９２】 以下、実施例によって本発明をより詳しく説明する。しかし、下記実施例は本発明を例示するためのものであり、これらだけに本発明の範囲が限定されるものではない。 【００９３】 実施例及び比較例において、ゴム成分を除いた他の成分の重量部は、各実施例及び比較例で用いられたゴム成分１００重量部を基準にして示しており、ここで、ゴム成分は、実施例及び比較例で用いられた各スチレン－ブタジエンゴムとブタジエンゴム内のオイルを除いた純粋ゴムだけを示すものである。 【００９４】 また、実施例及び比較例においてゴム成分を除いた他の成分は、同一物質を用いており、カップリング剤はビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド（ＴＥＳＰＴ）、プロセス油はＴＤＡＥオイル、加硫促進剤はＣＺ（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド）及びＤＰＧ（ジフェニルグアニジン）を混合して用いた。 【００９５】 ［実施例１］ 溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）６３重量部（ゴム成分６０重量部、オイル３重量部）、一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴム（ビニル含量１０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＬＧ Ｆ００１０、ＬＧ化学）４２重量部（ゴム成分４０重量部、オイル２重量部）、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２５．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴムと一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．９６であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．０６、一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１０）。 【００９６】 ［実施例２］ 溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量４３重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ４３２５、ＬＧ化学）６３重量部（ゴム成分６０重量部、オイル３重量部）、一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴム（ビニル含量１０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＬＧ Ｆ００１０、ＬＧ化学）４２重量部（ゴム成分４０重量部、オイル２重量部）、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２５．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴムと一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、１．０７であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．１７、一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１０）。 【００９７】 ［実施例３］ 溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）７８．８重量部（ゴム成分７５重量部、オイル３．８重量部）、一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴム（ビニル含量１０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＬＧ Ｆ００１０、ＬＧ化学）２６．３重量部（ゴム成分２５重量部、オイル１．３重量部）、シリカ９０重量部、カップリング剤７．２重量部、プロセス油３４．９重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴムと一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．９６であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．０６、一末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１０）。 【００９８】 ［比較例１］ 溶液重合した単末端スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量２１重量％、ビニル含量５０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（Ｆ２１５０、ＬＧ化学）６３重量部（ゴム成分６０重量部、オイル３重量部）、未変性希土類触媒化ブタジエンゴム（ＣＢ２４、Ｌａｎｘｅｓｓ）４０重量部、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２７．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した単末端スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．２３であった（溶液重合した単末端変性スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．４０、希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。 【００９９】 ［比較例２］ 溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）６３重量部（ゴム成分６０重量部、オイル３重量部）、未変性希土類触媒化ブタジエンゴム（ＣＢ２４、Ｌａｎｘｅｓｓ）４０重量部、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２７．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．８９であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．０６、未変性希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。 【０１００】 ［比較例３］ 溶液重合した単末端スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量２１重量％、ビニル含量５０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（Ｆ２１５０、ＬＧ化学）６３重量部（ゴム成分６０重量部、オイル３重量部）、単末端変性リチウム触媒化ブタジエンゴム（ビニル含量１０重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＬＧ Ｆ００１０、ＬＧ化学）４２重量部（ゴム成分４０重量部、オイル２重量部）、シリカ７０重量部、カップリング剤５．６重量部、プロセス油２５．０重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．３０であった（溶液重合した単末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．４０、単末端リチウム触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１０）。 【０１０１】 ［比較例４］ 溶液重合した両末端変性スチレン－ブタジエンゴム（スチレン含量３９重量％、ビニル含量２５重量％、エクステンダー油含量５重量％）（ＭＦ３９２５、ＬＧ化学）７８．８重量部（ゴム成分７５重量部、オイル３．８重量部）、未変性希土類触媒化ブタジエンゴム（ＣＢ２４、Ｌａｎｘｅｓｓ）２５重量部、シリカ９０重量部、カップリング剤７．２重量部、プロセス油３６．２重量部、酸化亜鉛３重量部、ステアリン酸１重量部を配合して１次配合物を製造し、ここに硫黄粉末１．５重量部、加硫促進剤２．８重量部を配合してゴム組成物を製造した。このとき、溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムと希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーターの差（△）は、０．８９であった（溶液重合した両末端スチレン－ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１８．０６、未変性希土類触媒化ブタジエンゴムの溶解度パラメーター＝１７．１７）。 【０１０２】 ＜実験例＞ 前記実施例及び比較例で製造された各ゴム組成物及びこれから製造された成型品の物性を比較分析するために、引張特性、耐磨耗性及び粘弾性特性をそれぞれ測定し、その結果を下記表１及び表２に示した。また、前記実施例及び比較例の各ゴム組成物の製造に用いられたゴム成分及びその他成分と各含量も、表１及び表２に共に示した。 【０１０３】 １）引張特性 引張特性は、ＡＳＴＭ ４１２の引張試験法に準じて各試験片を製造し、前記試験片の切断時の引張強度及び３００％伸張時の引張応力（３００％モデュラス）を測定した。具体的に、引張特性はＵｎｉｖｅｒｓａｌ Ｔｅｓｔ Ｍａｃｈｉｎ ４２０４（Ｉｎｓｔｒｏｎ社）引張試験機器を利用し、室温で５０ｃｍ／ｍｉｎの速度で測定した。 【０１０４】 ２）耐磨耗性 前記引張特性と同じ方法で製造されたゴム試料の耐磨耗性を、ＤＩＮ摩耗試験機器を利用して磨耗紙が付けられた回転ドラム（Ｄｒｕｍ）に１０Ｎの荷重を付加し、ゴム試料をドラムの回転方向の直角方向に移動させた後、摩耗された損失重量を測定しており、比較例２の損失重量を基準に指数化して示した。ドラムの回転速度は４０ｒｐｍであり、試験完了時の試料の全体移動距離は４０ｍである。損失重量の指数値が大きいほど耐磨耗性に優れたものを示す。 【０１０５】 ３）粘弾性特性 粘弾性特性は、動的機械分析機（ＴＡ社、ＡＲＥＳ Ｇ２）を利用してねじりモードで周波数１０Ｈｚ、各測定温度（－１００℃～８０℃）で変形を変化させＧ’’（ｄｙｎａｍｉｃ ｌｏｓｓ ｍｏｄｕｌｕｓ、Ｅ’’）とｔａｎδを測定した。０℃の低温におけるｔａｎδの指数値が高いものであるほど濡れた路面への抵抗性（制動性能）に優れ、６０℃の高温におけるｔａｎδの指数値が高いほどヒステリシス損失が少なく、低走行抵抗性（燃費性能）に優れることを示す。 【０１０６】 また、前記動的機械分析機を介して温度スウィープ試験を行い、Ｇ’’変化を測定しており、これを介してゴム間の相溶性差による相分離現象を確認しており、結果を図１に示した。 【０１０７】 ４）ＴＥＭ（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）分析 ＴＥＭイメージは、Ｔｉｔａｎ Ｇ２ ８０－２００ Ｆｉｅｌｄ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ装備（ＴＥＩ社）を利用して各ゴム組成物をミクロトームにより薄片に製作し、２０Ｋ～２００Ｋの倍率で測定しており、結果は図２に示した。 【０１０８】 【表１】 ［図：0001393992000001.jpg］ 【０１０９】 前記表１において、実施例１、実施例２、比較例２及び比較例３の引張特性、耐磨耗性及び粘弾性の結果値は、比較例１の測定値を基準に指数化して示したものである。前記表１に示された通り、本発明の一実施形態による実施例１及び実施例２が、比較例１から比較例３対比耐磨耗性が類似水準に優れつつも引張特性及び粘弾性特性が大きく改善されることを確認した。 【０１１０】 具体的に、実施例１及び実施例２は、優れた耐磨耗性を有しつつ引張特性及び粘弾性特性が大きく改善されたが、異種の合成ゴムを含み、且つ二つの合成ゴム間の溶解度パラメーターの差が０．６以下である比較例１及び比較例３の場合には、引張特性及び粘弾性特性が実施例１及び実施例２対比著しく低下したことを確認した。 【０１１１】 また、図１に示された通り、実施例１及び実施例２の場合、変曲点が二つであるが、比較例１及び比較例３は、変曲点が１つであることが確認できる。ここで、変曲点は、通常硝子転移温度と判断され、よって変曲点が二つであることは、二つの硝子転移温度が存在することを示すものである。すなわち、実施例１及び実施例２の場合、二つの合成ゴム間の溶解度パラメーターの差を特定範囲に調節し、ゴム組成物内の各ゴム成分が完全に均一な状態で混合されないように相溶性を調節することで、二つの合成ゴム間の相分離によって二つの硝子転移温度を示し得、比較例１及び比較例３の場合には、二つの合成ゴム間の溶解度パラメーターの差が小さいため、ゴム組成物内の各ゴム成分が完全に均一な状態で混合されることで一つの相を有することから、一つの硝子転移温度を示すことが分かる。 【０１１２】 前記の結果を介して、実施例１及び実施例２の場合、二つの合成ゴム間の溶解度パラメーターの差を特定範囲以上に調節し、ゴム組成物内の各ゴム成分が完全に均一な状態で混合されないように相溶性を調節することで、前記二つの合成ゴム間の相分離によって合成ゴムそれぞれで発現する効果が維持される一方、比較例１及び比較例３の場合には、二つの合成ゴム間の溶解度パラメーターの差が小さいため、ゴム組成物内の各ゴム成分が完全に均一な状態で混合されることで、前記各合成ゴムで発現する効果が維持されないことが確認できる。 【０１１３】 また、図２のＴＥＭイメージを介して、実施例１の場合、比較例１及び比較例２対比ゴム組成物内の充填剤の分散性が著しく優れることが確認できる。比較例１及び比較例２のＴＥＭイメージに示された通り、通常ブタジエンゴムの場合には、シリカとの親和性が低いためブタジエンゴム周辺にシリカが均一に分散されない問題がある。しかし、本願実施例１の場合には、シリカがゴム組成物全体に均一に分散されており、これを介して本発明のゴム組成物は、第２合成ゴムとして少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒化変性ブタジエンゴムを含むことで、シリカとの親和性に優れることが確認できる。また、結果的に本発明ゴム組成物は、充填剤との親和性により優れ、このため、粘弾性特性がより著しく改善され得ることが確認できる。 【０１１４】 一方、比較例２の場合には、二つの合成ゴムを含み、且つ溶解度パラメーターの差を本発明で提示する範囲に調節することで、実施例１と比較して耐磨耗性及び引張特性は類似水準を示したが、粘弾性特性が大きく低下することを確認した。 【０１１５】 【表２】 ［図：0001393992000002.jpg］ 【０１１６】 前記表２において、実施例３の引張特性、耐磨耗性及び粘弾性結果値は、比較例４の測定値を基準に指数化して示したものである。 【０１１７】 前記表２に示された通り、本発明の一実施形態による実施例３が比較例４対比引張特性及び耐磨耗性は類似水準に優れつつも粘弾性特性が大きく改善されることを確認した。ここで、実施例３及び比較例４は、それぞれ実施例１及び比較例２対比第１合成ゴムとシリカの比率を増加させて第２合成ゴムの比率を減少させたものであり、ゴム組成物内の比率が異なっていても本発明の一実施形態による実施例３は、優れた引張特性及び耐磨耗性を維持しつつ粘弾性特性が大きく改善されることが分かる。」 ２ 甲第１号証に記載された事項 甲第１号証には、以下の事項が記載されている。 （甲１ａ）「【特許請求の範囲】 【請求項１】 エポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を１分子中に３以上有している変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものであり、ガラス転移温度が－６０℃以上、－１０℃以下である変性共役ジエン系ゴム（Ａ）と、 上記変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものであり、ガラス転移温度が－１２０℃以上、－５０℃以下であり、上記変性共役ジエン系ゴム（Ａ）よりガラス転移温度が２０℃以上１００℃以下低い変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）と、 の混合物を含み、 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）と変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）との重量混合比が、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）：変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）にて、（５０：５０）～（９５：５）である、変性共役ジエン系ゴム組成物。 【請求項２】 上記変性共役ジエン系ゴム（Ａ）は、共役ジエン単量体単位４０重量％以上、９５重量％以下と、芳香族ビニル単量体単位５重量％以上、６０重量％以下と、を含み、かつ、上記変性共役ジエン系ゴム（Ａ）の共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が９０重量％以下であり、 上記変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、共役ジエン単量体単位７０重量％以上と、芳香族ビニル単量体単位３０重量％以下と、を含み、かつ、上記変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）の共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が５５重量％以下である、請求項１に記載の変性共役ジエン系ゴム組成物。 【請求項３】 上記変性剤が下記一般式（Ｉ）で示されるポリオルガノシロキサンである、請求項１又は２に記載の変性共役ジエン系ゴム組成物。 ・・・ 【請求項４】 上記変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び上記変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、それぞれ、共役ジエン系重合体鎖の活性末端に、上記変性剤に含まれるエポキシ基及び／又はアルコキシ基を、当該エポキシ基及びアルコキシ基の総量／当該活性末端の比が０．０３当量以上、０．６当量以下にて、反応させたものである、請求項１～３のいずれか１項に記載の変性共役ジエン系ゴム組成物。 ・・・ 【請求項８】 請求項７に記載のゴム組成物を架橋してなる、ゴム架橋物。 【請求項９】 請求項８に記載のゴム架橋物を含む、タイヤ。」 （甲１ｂ）「【技術分野】 【０００１】 本発明は変性共役ジエン系ゴム組成物、ゴム組成物、ゴム架橋物、タイヤ及び変性共役ジエン系ゴム組成物の製造方法に関する。さらに詳しくは、変性共役ジエン系ゴム組成物、この変性共役ジエン系ゴム組成物を含有するゴム組成物、このゴム組成物を架橋してなるゴム架橋物、このゴム架橋物を含むタイヤ、及び変性共役ジエン系ゴム組成物の製造方法に関する。 ・・・ 【発明が解決しようとする課題】 【００１３】 近年の自動車用タイヤに対する要求性能の高まりを鑑みると、上述の特許文献に記載されたゴム組成物を用いても、そのゴム組成物から得られるゴム架橋物の耐摩耗性、低発熱性及びウェットグリップ性の性能が不十分な場合がある。 【００１４】 そこで、本発明は上記の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、低発熱性、耐摩耗性及びウェットグリップ性の性能バランスに優れるゴム架橋物を得るための変性共役ジエン系ゴム組成物を提供することにある。 ・・・ 【発明の効果】 【００２８】 本発明により、低発熱性、耐摩耗性及びウェットグリップ性の性能バランスに優れるゴム架橋物と、それを得るための変性共役ジエン系ゴム組成物を提供することができる。」 （甲１ｃ）「【００２９】 ＜変性共役ジエン系ゴム組成物＞ 本発明に係る変性共役ジエン系ゴム組成物は、エポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を１分子中に３以上有している変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものであり、ガラス転移温度が－６０℃以上、－１０℃以下である変性共役ジエン系ゴム（Ａ）と、上記変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものであり、ガラス転移温度が－１２０℃以上、－５０℃以下であり、上記変性共役ジエン系ゴム（Ａ）よりガラス転移温度が２０℃以上１００℃以下低い変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）と、の混合物を含み、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）と変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）との重量混合比が、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）：変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）にて、（５０：５０）～（９５：５）である。本発明に係る変性共役ジエン系ゴム組成物によれば、低発熱性、耐摩耗性及びウェットグリップ性の性能バランスに優れるゴム架橋物を得ることができる。「性能バランスに優れる」とは、低発熱性、耐摩耗性及びウェットグリップ性が全て優れていることはもちろん、いずれかの性能が若干劣っていたとしても他の性能が優れていることからタイヤ等の用途に好適に用いることができることも包含する。 【００３０】 〔変性剤〕 本発明に係る変性共役ジエン系ゴム組成物に含まれる変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、いずれも、エポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を１分子中に３以上有している変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られる。 【００３１】 本明細書において「変性剤」とは、１分子中に、共役ジエン系重合体鎖の活性末端と反応する官能基を有するものであり、本発明においては、この官能基はエポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基であり、その数は、１分子中に３以上である（以下、このような変性剤を「変性剤（Ｃ）」という。）。そして、異なる共役ジエン系重合体鎖の活性末端とそれぞれ反応して、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）をそれぞれ与える。エポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を１分子中に３以上有する変性剤（Ｃ）を用いることにより、変性剤（Ｃ）と共役ジエン系重合体鎖とを高効率に結合させることができるため、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）とシリカとの親和性が高まる。また、変性剤（Ｃ）を介して、高分岐の構造体が形成されるため、分子量が大きい変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を得ることができる。 ・・・ 【００４５】 変性剤（Ｃ）の使用量については、目的とする変性共役ジエン系ゴム組成物、ゴム組成物、ゴム架橋物、タイヤの性能に応じて適宜設定できるが、共役ジエン系重合体鎖の活性末端に、変性剤（Ｃ）に含まれるエポキシ基及び／又はアルコキシ基を、当該エポキシ基及びアルコキシ基の総量／当該活性末端の比が０．０３当量以上、０．６当量以下にて反応させる量であることが好ましく、０．１当量以上、０．５等量以下で反応させる量であることがより好ましく、０．２当量以上、０．５等量以下で反応させることが特に好ましい。この範囲であれば、低発熱性、耐摩耗性及びウェットグリップ性の性能バランスに優れるゴム架橋物を与える変性共役ジエン系ゴム組成物に含まれる変性共役ジエン系ゴムを得ることができる。また、当該エポキシ基及びアルコキシ基の総量／当該活性末端の比をこの範囲にすることにより、変性剤（Ｃ）を介して、高分岐の構造体が形成されるため、分子量が大きい変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を得ることができ、その結果、得られるゴム架橋物は耐摩耗性に優れる。」 （甲１ｄ）「【００４６】 〔変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）〕 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）は、ガラス転移温度が－６０℃以上、－１０℃以下であり、変性剤（Ｃ）で、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものである。 【００４７】 変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、ガラス転移温度が－１２０℃以上、－５０℃以下であり、且つ、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）よりガラス転移温度が２０℃以上１００℃以下低く、変性剤（Ｃ）で、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものである。 【００４８】 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を得るための、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖は、例えば、共役ジエン単量体単独、又は共役ジエン単量体及び芳香族ビニル単量体等の種々の単量体を後述する特定の条件下、特定の開始剤を用いて重合することにより得ることができる。 ・・・ 【００６０】 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、それぞれ、変性剤（Ｃ）にて、活性末端を有する、異なる共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部をそれぞれ変性させて得られるものである。 ・・・ 【００７２】 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、変性剤（Ｃ）にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性される他に、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の一部は、本発明の効果を阻害しない範囲で、重合停止剤、変性剤（Ｃ）以外の重合末端変性剤、及びカップリング剤等を重合系内に添加して一部の共役ジエン系重合体鎖の活性末端を不活性化してもよい。これらの中でも、一部の共役ジエン系重合体鎖をカップリング剤と反応させることが好ましい。 【００７４】 カップリング剤の使用量は、特に限定されず、カップリング剤の種類や要求されるカップリング率によって適宜選択されるが、共役ジエン系重合体鎖の活性末端に、カップリング剤の反応点を、カップリング剤の反応点の総量／当該活性末端の比が、０．０１当量以上、０．９当量以下であることが好ましく、０．０５当量以上、０．７当量以下であることがより好ましく、０．１当量以上、０．５当量以下であることがさらに好ましい。カップリング剤の使用量が上記範囲内であると、カップリング剤を介して、高分岐の構造体が形成されるため、分子量が大きい変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を得ることができ、その結果、得られるゴム架橋物は耐摩耗性に優れる。 【００７５】 これらのカップリング剤は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。 【００７６】 活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液に、変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等を添加する際には、反応を良好に制御する観点から、それらを不活性溶媒に溶解して重合系内に添加することが好ましい。変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等の不活性溶媒中溶液濃度は、１重量％以上、５０重量％以下の範囲とすることが好ましい。 【００７７】 活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖と変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等との反応は、例えば、共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液に、変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等を添加することにより行なうことができる。変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等を添加する時期は、特に限定されないが、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖における重合反応が完結しておらず、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液が単量体をも含有している状態、より具体的には、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液が、好ましくは１００ｐｐｍ以上、より好ましくは３００ｐｐｍ以上、５０，０００ｐｐｍ以下の単量体を含有している状態で、この溶液に変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等を添加することが望ましい。変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等の添加をこのように行なうことにより、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖と重合系中に含まれる不純物との副反応を抑制して、反応を良好に制御することが可能となる。 【００７８】 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を得るにあたり、変性剤（Ｃ）及びカップリング剤等を２種以上併用する場合において、それらを重合系に添加する順序は特に限定されないが、カップリング剤の添加を変性剤（Ｃ）の添加より先に行なうことが好ましい。このような順序で添加を行なうことにより、カップリング剤を介して高分岐の構造体が形成されるため、分子量が大きい変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を得ることができ、その結果、得られるゴム架橋物は耐摩耗性に優れる。 ・・・ 【００８１】 共役ジエン系重合体鎖の活性末端を失活させた後、所望により、フェノール系安定剤、リン系安定剤、イオウ系安定剤等の老化防止剤、クラム化剤及びスケール防止剤等を重合溶液に添加し、その後、直接乾燥及びスチームストリッピング等により重合溶液から重合溶媒を分離して、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を回収する。重合溶液から重合溶媒を分離する前に、重合溶液に伸展油を混合し、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を油展ゴムとして回収してもよく、この場合、変性共役ジエン系ゴム（Ａ）と変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）の両方を油展ゴムとしても、どちらか一方を油展ゴムとしてもよい。 【００８２】 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を油展ゴムとして回収する場合に用いる伸展油としては、例えば、パラフィン系、芳香族系及びナフテン系の石油系軟化剤、植物系軟化剤、ならびに脂肪酸等が挙げられる。石油系軟化剤を用いる場合には、ＩＰ３４６の方法（英国のＴＨＥ ＩＮＳＴＩＴＵＴＥ ＰＥＴＲＯＬＥＵＭの検査方法）により抽出される多環芳香族の含有量が３％未満であることが好ましい。伸展油を使用する場合、その使用量は、変性共役ジエン系ゴム１００重量部に対して、例えば、５重量部以上、１００重量部以下、好ましくは１０重量部以上、６０重量部以下、より好ましくは１５重量部以上、５０重量部以下である。 【００８３】 変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、２つ以上の共役ジエン系重合体鎖が、変性剤（Ｃ）又は上述したカップリング剤を介して結合された構造体を有していてもよく、そのような構造体を１０重量％以上、８０重量％以下、含有していることが好ましく、２０重量％以上、７０重量％以下、含有していることがより好ましい。２分岐以上の構造体を形成する場合、２つ以上の共役ジエン系重合体鎖は、反応後の変性剤（Ｃ）の残部又は反応後のカップリング剤の残部を介して結合されている。このような構造体が上記範囲内であると、分子量が大きい変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）を得ることができ、その結果、得られるゴム架橋物は耐摩耗性に優れる。なお、本願においては、共役ジエン系ゴム全体に対する、２つ以上の共役ジエン系重合体鎖が、変性剤（Ｃ）又は上述したカップリング剤を介して結合された構造体の割合（重量分率）をカップリング率と表す。」 （甲１ｅ）「【００９１】 本発明に係る変性共役ジエン系ゴム組成物は、架橋剤及び充填剤等の配合剤を添加した上で、種々の用途に好適に用いることができる。中でも、充填剤としてシリカを配合した場合に、耐摩耗性、低発熱性、及びウェットグリップ性に優れるタイヤを得るために好適に用いられるゴム組成物を与える。 ・・・ 【００９５】 ＜ゴム組成物＞ 本発明に係るゴム組成物は、上述した本発明に係る変性共役ジエン系ゴム組成物と、当該変性共役ジエン系ゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、１０重量部以上、２００重量部以下のシリカと、を含むものである。 ・・・ 【００９８】 タイヤの低発熱性をさらに改良する観点より、本発明に係るゴム組成物には、さらにシランカップリング剤を配合することが好ましい。・・・ 【００９９】 本発明に係るゴム組成物には、ファーネスブラック、アセチレンブラック、サーマルブラック、チャンネルブラック及びグラファイト等のカーボンブラックをさらに配合してもよい。 ・・・ 【０１０２】 本発明に係るゴム組成物は、架橋剤をさらに含有することが好ましい。架橋剤としては、例えば、硫黄、ハロゲン化硫黄、有機過酸化物、キノンジオキシム類、有機多価アミン化合物及びメチロール基を有するアルキルフェノール樹脂等が挙げられる。中でも、硫黄が好ましい。架橋剤の配合量は、本発明に係るゴム組成物中のゴム成分１００重量部に対して、より好ましくは０．１重量部以上、１５重量部以下、さらに好ましくは０．５重量部以上、５重量部以下、特に好ましくは１重量部以上、４重量部以下である。架橋剤の配合量が上記範囲にあると、架橋が十分に行われ、得られるゴム架橋物の機械的特性が優れる。 ・・・ 【０１０５】 本発明に係るゴム組成物には、老化防止剤、スコーチ防止剤、活性剤、プロセス油、可塑剤、滑剤、充填剤（上述したシリカ及びカーボンブラックを除く）、粘着付与剤等の、ゴム加工分野において通常使用される配合剤を、配合目的に応じて、適宜配合できる。」 （甲１ｆ）「【実施例】 【０１１４】 各特性については、以下の方法に従って評価した。 ・・・ 【０１２４】 〔製造例１：油展変性共役ジエン系ゴムＡ〕 攪拌機付きオートクレーブに、窒素雰囲気下、シクロヘキサン４０００ｇ、スチレン３７０ｇ、１，３－ブタジエン２０５ｇ、イソプレン２５ｇ及びテトラメチルエチレンジアミン２．７ｍｍｏｌを仕込んだ後、ｎ－ブチルリチウムを、シクロヘキサン、スチレン、１，３－ブタジエン及びイソプレンに含まれる重合を阻害する不純物の中和に必要な量を添加した。その後、ｎ－ブチルリチウムを重合反応に用いる分として３．３ｍｍｏｌを加え、４０℃で重合を開始した。 【０１２５】 重合を開始してから３０分経過後、スチレン５０ｇ、１，３－ブタジエン３３５ｇを９０分間かけて連続的に添加した。重合反応中の最高温度は７５℃であった。連続添加終了後、さらに１０分間重合反応を継続し、重合転化率が９５％から１００％の範囲になったことを確認してから、イソプレン１５ｇを添加し１０分間反応させた後、少量の重合溶液をサンプリングした。サンプリングした少量の重合溶液は、過剰のメタノールを添加して反応停止した後、風乾して、重合体を取得し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ分析の試料とした。サンプリングした重合体の重量平均分子量は５６．７万であった。 【０１２６】 少量の重合溶液をサンプリングした直後に、カップリング剤として１，６－ビス（トリクロロシリル）ヘキサン０．０８３ｍｍｏｌを２０重量％シクロへキサン溶液の状態で加え、６５℃で１０分間反応させた。 【０１２７】 次に、変性剤として下記構造式（ＩＶ）で表されるポリオルガノシロキサンＡ０．０１７ｍｍｏｌを４０重量％キシレン溶液の状態で添加し、６５℃で２０分間反応させた。 【０１２８】 その後、重合停止剤として、重合反応に使用したｎ－ブチルリチウムの２倍モルに相当する量のメタノールを添加して、変性共役ジエン系ゴムＡを含有する溶液を得た。 【０１２９】 この変性共役ジエン系ゴムＡを含有する溶液の一部を取り出し、ゴム成分１００部あたり、老化防止剤として、２，４－ビス（ｎ－オクチルチオメチル）－６－メチルフェノール０．２部を添加した。次に、スチームストリッピングにより溶媒を除去し、固形状ゴムの回収を行ない、ロールにかけて脱水し、さらに熱風乾燥機にて乾燥し、変性共役ジエン系ゴムＡを得た。この変性共役ジエン系ゴムＡのスチレン単位含有量、共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量及びシス－１，４結合含有量、重量平均分子量、カップリング率、並びにガラス転移温度を測定した。この結果を表１に示す（以下、後述の製造例２～８において、製造例１と同様に、変性共役ジエン系ゴムを含有する溶液から固形状ゴムの回収を行なったものであって、製造例２、５、６、８については伸展油を加えないものについて、スチレン単位含有量、共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量及びシス－１，４結合含有量、重量平均分子量、カップリング率、並びにガラス転移温度を測定した。この結果を表１に示す。）。 【０１３０】 この変性共役ジエン系ゴムＡを含有する溶液の残部に、ゴム成分１００部あたり、老化防止剤として、２，４－ビス（ｎ－オクチルチオメチル）－６－メチルフェノール０．２部、及び伸展油として、Ｔ－ＤＡＥ（ＪＸ 日鉱日石エネルギー社製）２５．０部を添加した。次に、スチームストリッピングにより溶媒を除去し、固形状ゴムの回収を行ない、ロールにかけて脱水し、さらに熱風乾燥機にて乾燥し、油展変性共役ジエン系ゴムＡを得た。油展変性共役ジエン系ゴムＡについて、ムーニー粘度を測定した。その値を表１に示す。 【０１３１】 【化３】 ［図：0001393992000003.jpg］ ・・・ 【０１４２】 〔製造例４：変性共役ジエン系ゴムＤ〕 攪拌機付きオートクレーブに、窒素雰囲気下、シクロヘキサン４０００ｇ、１，３－ブタジエン６００ｇ及びテトラメチルエチレンジアミン０．１ｍｍｏｌを仕込んだ後、ｎ－ブチルリチウムを、シクロヘキサン、及び１，３－ブタジエンに含まれる重合を阻害する不純物の中和に必要な量を添加した。その後、ｎ－ブチルリチウムを重合反応に用いる分として８．５ｍｍｏｌを加え、４０℃で重合を開始した。 【０１４３】 重合を開始してから３０分経過後、１，３－ブタジエン４００ｇを９０分間かけて連続的に添加した。重合反応中の最高温度は７５℃であった。連続添加終了後、さらに１０分間重合反応を継続し、重合転化率が９５％から１００％の範囲になったことを確認してから、少量の重合溶液をサンプリングした。サンプリングした少量の重合溶液は、過剰のメタノールを添加して反応停止した後、風乾して、重合体を取得し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ分析の試料とした。サンプリングした重合体の重量平均分子量は２４．３万であった。 【０１４４】 少量の重合溶液をサンプリングした直後に、カップリング剤として１，６－ビス（トリクロロシリル）ヘキサン０．２９８ｍｍｏｌを２０重量％シクロへキサン溶液の状態で加え、６５℃で１０分間反応させた。 【０１４５】 次に、変性剤としてポリオルガノシロキサンＡ０．０４３ｍｍｏｌを４０重量％キシレン溶液の状態で添加し、６５℃で２０分間反応させた。 【０１４６】 その後は、伸展油を添加せずに、油展ゴムとしなかった以外は、製造例１と同様の操作を行ない、変性共役ジエン系ゴムＤを得た。また、変性共役ジエン系ゴムＤのムーニー粘度を測定した。その値を表１に示す。 【０１４７】 〔製造例５：油展変性共役ジエン系ゴムＥ〕 攪拌機付きオートクレーブに、窒素雰囲気下、シクロヘキサン４０００ｇ、スチレン４２０ｇ、１，３－ブタジエン１５５ｇ、イソプレン２５ｇ及びテトラメチルエチレンジアミン３．２ｍｍｏｌを仕込んだ後、ｎ－ブチルリチウムを、シクロヘキサン、スチレン、１，３－ブタジエン及びイソプレンに含まれる重合を阻害する不純物の中和に必要な量を添加した。その後、ｎ－ブチルリチウムを重合反応に用いる分として２．８ｍｍｏｌを加え、４０℃で重合を開始した。 【０１４８】 重合を開始してから３０分経過後、スチレン４０ｇ、１，３－ブタジエン３４５ｇを９０分間かけて連続的に添加した。重合反応中の最高温度は７５℃であった。連続添加終了後、さらに１０分間重合反応を継続し、重合転化率が９５％から１００％の範囲になったことを確認してから、イソプレン１５ｇを添加し１０分間反応させた後、少量の重合溶液をサンプリングした。サンプリングした少量の重合溶液は、過剰のメタノールを添加して反応停止した後、風乾して、重合体を取得し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ分析の試料とした。サンプリングした重合体の重量平均分子量は５８．６万であった。 【０１４９】 少量の重合溶液をサンプリングした直後に、カップリング剤として１，６－ビス（トリクロロシリル）ヘキサン０．０７０ｍｍｏｌを２０重量％シクロへキサン溶液の状態で加え、６５℃で１０分間反応させた。 【０１５０】 次に、変性剤としてポリオルガノシロキサンＡ０．０１４ｍｍｏｌを４０重量％キシレン溶液の状態で添加し、６５℃で２０分間反応させた。 【０１５１】 その後は製造例１と同様の操作を行ない、油展変性共役ジエン系ゴムＥを得た。また、油展変性共役ジエン系ゴムＥのムーニー粘度を測定した。その値を表１に示す。 【０１５２】 〔製造例６：油展変性共役ジエン系ゴムＦ〕 攪拌機付きオートクレーブに、窒素雰囲気下、シクロヘキサン４０００ｇ、スチレン３７０ｇ、１，３－ブタジエン２０５ｇ、イソプレン２５ｇ及びテトラメチルエチレンジアミン２．７ｍｍｏｌを仕込んだ後、ｎ－ブチルリチウムを、シクロヘキサン、スチレン、１，３－ブタジエン及びイソプレンに含まれる重合を阻害する不純物の中和に必要な量を添加した。その後、ｎ－ブチルリチウムを重合反応に用いる分として３．５ｍｍｏｌを加え、４０℃で重合を開始した。 【０１５３】 重合を開始してから３０分経過後、スチレン５０ｇ、１，３－ブタジエン３３５ｇを９０分間かけて連続的に添加した。重合反応中の最高温度は７５℃であった。連続添加終了後、さらに１０分間重合反応を継続し、重合転化率が９５％から１００％の範囲になったことを確認してから、イソプレン１５ｇを添加し１０分間反応させた後、少量の重合溶液をサンプリングした。サンプリングした少量の重合溶液は、過剰のメタノールを添加して反応停止した後、風乾して、重合体を取得し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ分析の試料とした。サンプリングした重合体の重量平均分子量は５０．５万であった。 【０１５４】 少量の重合溶液をサンプリングした直後に、カップリング剤として１，６－ビス（トリクロロシリル）ヘキサン０．１６５ｍｍｏｌを２０重量％シクロへキサン溶液の状態で加え、６５℃で１０分間反応させた。 【０１５５】 次に、変性剤としてポリオルガノシロキサンＡ０．００３ｍｍｏｌを４０重量％キシレン溶液の状態で添加し、６５℃で２０分間反応させた。 【０１５６】 その後は製造例１と同様の操作を行ない、油展変性共役ジエン系ゴムＦを得た。また、油展変性共役ジエン系ゴムＦのムーニー粘度を測定した。その値を表１に示す。 ・・・ 【０１６２】 【表１】 ［図：0001393992000004.jpg］ ・・・ 【０１６８】 〔実施例１〕 容量２５０ｍｌのブラベンダータイプミキサー中で、変性共役ジエン系ゴムＤ２０部及び油展変性共役ジエン系ゴムＦ８０部を３０秒素練りした。（各ゴムの部数は、油展ゴムにおいては伸展油分を除いたゴム成分としての値であり、「部」は、各々の実施例及び比較例にて使用した、各ゴムの伸展油分を除いたゴム成分の合計量を１００部としたときの値であり、以下の説明においても同様である。）次いで、シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、ローディア社製）５０部及びシランカップリング剤（Ｓｉ６９、ビス（３－（トリエトキシシリル）プロピル）テトラスルフィド、デグッサ社製）４．８部を添加して、８０℃を開始温度として１．５分間混練した。次に、プロセスオイルとしてＴ－ＤＡＥ（ＪＸ 日鉱日石エネルギー社製）５部、シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ）１０部、カーボンブラック（シースト７ＨＭ、東海カーボン社製）５部、酸化亜鉛３部、ステアリン酸２部、及び老化防止剤（ノクラック６Ｃ、大内新興化学社製）２部を添加した。その後、２．５分間混練し、ミキサーからゴム混練物を排出させた。 【０１６９】 混練終了時のゴム混練物の温度は１５０℃であった。ゴム混練物を、室温まで冷却した後、再度ブラベンダータイプミキサー中で、３分間混練した。次に、ブラベンダータイプミキサーからゴム混練物を排出させた。 【０１７０】 次いで、５０℃のオープンロールで、ゴム混練物、硫黄１．５部及び架橋促進剤（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド１．８部とジフェニルグアニジン１．５部の混合物）を混練した。そして、シート状のゴム組成物を取り出した。 【０１７１】 このゴム組成物を、１６０℃で２０分間プレス架橋して試験片を作製した。この試験片について、耐摩耗性、低発熱性及びウェットグリップ性の評価を行なった。表２にその結果を示す。なお、これらの評価の結果は、後述する比較例１の試験片を基準サンプル（指数１００）とする指数で示す。 【０１７２】 〔実施例２～４、比較例１～５〕 ゴムの配合量を表２に示した量にした以外は、実施例１と同じ操作を行ない、試験片を作製して、耐摩耗性、低発熱性及びウェットグリップ性の評価を行なった。表２にその結果を示す。なお、実施例２～４及び比較例１～５のそれぞれのゴム組成物は、オイル量が油展ゴムに含まれる伸展油分を含めて２５部になるように、プロセスオイルにより調製した。 【０１７３】 【表２】 ［図：0001393992000005.jpg］ 」 ３ 乙第１号証に記載された事項 乙第１号証には、以下の事項が記載されている。 （乙１ａ）「 ［図：0001393992000006.jpg］ 」 （乙１ｂ）「 ［図：0001393992000007.jpg］ 」 第６ 当審の判断 当審は、当審が通知した取消理由Ａ～Ｂ及び申立人がした申立理由１によっては、いずれも、本件発明１～９に係る特許を取り消すことはできないと判断する。 その理由は以下のとおりである。 取消理由Ａ（新規性）と申立理由１（新規性）は同旨であり、また、取消理由Ａ（新規性）、取消理由Ｂ（進歩性）及び申立理由１（新規性）はいずれも甲第１号証を主引用文献とする新規性・進歩性に関する理由であるから、以下、併せて検討する。 １ 甲第１号証に記載された発明 甲第１号証の（甲１ｆ）の実施例１に着目すると、 「容量２５０ｍｌのブラベンダータイプミキサー中で、 変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）２０部及び 油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）８０部 を３０秒素練りし、次いで、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、ローディア社製）５０部及び シランカップリング剤（Ｓｉ６９、ビス（３－（トリエトキシシリル）プロピル）テトラスルフィド、デグッサ社製）４．８部 を添加して、８０℃を開始温度として１．５分間混練し、次に、 プロセスオイルとしてＴ－ＤＡＥ（ＪＸ 日鉱日石エネルギー社製）５部、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ）１０部、 カーボンブラック（シースト７ＨＭ、東海カーボン社製）５部、 酸化亜鉛３部、 ステアリン酸２部、及び 老化防止剤（ノクラック６Ｃ、大内新興化学社製）２部 を添加し、その後、２．５分間混練し、ミキサーからゴム混練物を排出させ、ゴム混練物を、室温まで冷却した後、再度ブラベンダータイプミキサー中で、３分間混練し、次に、ブラベンダータイプミキサーからゴム混練物を排出させ、次いで、５０℃のオープンロールで、 ゴム混練物、 硫黄１．５部及び 架橋促進剤（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド１．８部とジフェニルグアニジン１．５部の混合物） を混練して、取り出したシート状のゴム組成物。」の発明（以下「甲１発明Ａ」という。）が記載されているといえる。 同様に、甲第１号証の実施例３に着目すると、 「容量２５０ｍｌのブラベンダータイプミキサー中で、 油展変性共役ジエン系ゴムＡ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）８０部 変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）２０部及び を３０秒素練りし、次いで、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、ローディア社製）５０部及び シランカップリング剤（Ｓｉ６９、ビス（３－（トリエトキシシリル）プロピル）テトラスルフィド、デグッサ社製）４．８部 を添加して、８０℃を開始温度として１．５分間混練し、次に、 プロセスオイルとしてＴ－ＤＡＥ（ＪＸ 日鉱日石エネルギー社製）５部、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ）１０部、 カーボンブラック（シースト７ＨＭ、東海カーボン社製）５部、 酸化亜鉛３部、 ステアリン酸２部、及び 老化防止剤（ノクラック６Ｃ、大内新興化学社製）２部 を添加し、その後、２．５分間混練し、ミキサーからゴム混練物を排出させ、ゴム混練物を、室温まで冷却した後、再度ブラベンダータイプミキサー中で、３分間混練し、次に、ブラベンダータイプミキサーからゴム混練物を排出させ、次いで、５０℃のオープンロールで、 ゴム混練物、 硫黄１．５部及び 架橋促進剤（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド１．８部とジフェニルグアニジン１．５部の混合物） を混練して、取り出したシート状のゴム組成物。」の発明（以下「甲１発明Ｂ」という。）が記載されているといえる。 同様に、甲第１号証の実施例４に着目すると、 「容量２５０ｍｌのブラベンダータイプミキサー中で、 油展変性共役ジエン系ゴムＡ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）６０部 変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）４０部及び を３０秒素練りし、次いで、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、ローディア社製）５０部及び シランカップリング剤（Ｓｉ６９、ビス（３－（トリエトキシシリル）プロピル）テトラスルフィド、デグッサ社製）４．８部 を添加して、８０℃を開始温度として１．５分間混練し、次に、 プロセスオイルとしてＴ－ＤＡＥ（ＪＸ 日鉱日石エネルギー社製）５部、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ）１０部、 カーボンブラック（シースト７ＨＭ、東海カーボン社製）５部、 酸化亜鉛３部、 ステアリン酸２部、及び 老化防止剤（ノクラック６Ｃ、大内新興化学社製）２部 を添加し、その後、２．５分間混練し、ミキサーからゴム混練物を排出させ、ゴム混練物を、室温まで冷却した後、再度ブラベンダータイプミキサー中で、３分間混練し、次に、ブラベンダータイプミキサーからゴム混練物を排出させ、次いで、５０℃のオープンロールで、 ゴム混練物、 硫黄１．５部及び 架橋促進剤（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド１．８部とジフェニルグアニジン１．５部の混合物） を混練して、取り出したシート状のゴム組成物。」の発明（以下「甲１発明Ｃ」という。）が記載されているといえる。 同様に、甲第１号証の比較例４に着目すると、 「容量２５０ｍｌのブラベンダータイプミキサー中で、 変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）２０部及び 油展変性共役ジエン系ゴムＥ（スチレン単量体単位含有量：４６％、ビニル結合含有量：５０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）８０部 を３０秒素練りし、次いで、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、ローディア社製）５０部及び シランカップリング剤（Ｓｉ６９、ビス（３－（トリエトキシシリル）プロピル）テトラスルフィド、デグッサ社製）４．８部 を添加して、８０℃を開始温度として１．５分間混練し、次に、 プロセスオイルとしてＴ－ＤＡＥ（ＪＸ 日鉱日石エネルギー社製）５部、 シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ）１０部、 カーボンブラック（シースト７ＨＭ、東海カーボン社製）５部、 酸化亜鉛３部、 ステアリン酸２部、及び 老化防止剤（ノクラック６Ｃ、大内新興化学社製）２部 を添加し、その後、２．５分間混練し、ミキサーからゴム混練物を排出させ、ゴム混練物を、室温まで冷却した後、再度ブラベンダータイプミキサー中で、３分間混練し、次に、ブラベンダータイプミキサーからゴム混練物を排出させ、次いで、５０℃のオープンロールで、 ゴム混練物、 硫黄１．５部及び 架橋促進剤（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド１．８部とジフェニルグアニジン１．５部の混合物） を混練して、取り出したシート状のゴム組成物。」の発明（以下「甲１発明Ｄ」という。）が記載されているといえる。 ２ 本件発明１について （１）対比 ア 本件発明１と甲１発明Ａとの対比 まず、本件発明１と甲１発明Ａとを対比する。 甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、本件発明１の「第１合成ゴム」と同様に、「共役ジエン系ゴム」であるといえる。 甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」における「油展量」とは、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１３０】の「この変性共役ジエン系ゴムＡを含有する溶液の残部に、ゴム成分１００部あたり、・・・、及び伸展油として、Ｔ－ＤＡＥ（ＪＸ 日鉱日石エネルギー社製）２５．０部を添加した」との記載の「伸展油」の量であり、この「伸展油」は、本件発明１の「エクステンダー油」と同義である。そして、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、本件発明１の「第１合成ゴム」と同様に、「０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油」を含むといえる。 甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、「スチレン単量体単位含有量：４２％」であるから、本件発明１の「第１合成ゴム」と同様に、「結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下」であるといえる。 また、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」の「ポリオルガノシロキサンＡによる変性」について、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１２７】及び【０１３１】の「ポリオルガノシロキサンＡ」は、その化学構造からみて、「官能基」である「エポキシ基」を有しており、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１５２】～【０１５６】の「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」の製造方法からみて重合体を取得した後にポリオルガノシロキサンＡを反応させて変性していることから、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」も、少なくとも一末端に「官能基が結合されている」といえる。 また、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１５２】～【０１５３】の記載からみて、「シクロヘキサン」中で重合して製造されたものであるから、本件発明１の「第１合成ゴム」と同様に、「溶液重合変性共役ジエン系ゴム」であるといえる。 以上を踏まえると、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、本件発明１の「０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、少なくとも一末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」と、「０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」である限りにおいて一致する。 甲１発明Ａの「変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１４２】～【０１４６】の製造方法に関する記載からみて、単量体として「１，３－ブタジエン」のみを用いているから、本件発明１の「第２合成ゴム」と同様に、「変性ブタジエン系ゴム」であるといえる。 甲１発明Ａの「変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１４２】～【０１４６】の製造方法からみて重合体を取得した後に「ポリオルガノシロキサンＡによる変性」されたものであるから、本件発明１の「第２合成ゴム」と同様に、「少なくとも一末端に官能基が結合されている」といえる。 また、甲１発明Ａの「変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１４２】の記載からみて、「重合触媒」として「ｎ－ブチルリチウム」を用いて製造されたものであるから、本件発明１の「第２合成ゴム」と同様に、「リチウム触媒存在下で重合された」ものといえる。 以上を踏まえると、甲１発明Ａの「変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、本件発明１の「少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒存在下で重合された変性ブタジエン系ゴム」である「第２合成ゴム」に相当するといえる。 本件発明１の「第１合成ゴム」と「第２合成ゴム」の「溶解度パラメーター」について、本件明細書の（本ａ）の段落【００１６】～【００１７】には、「溶解度パラメーター（ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ ｐａｒａｍｅｔｅｒ、δ）」について、 「［数式１］ δ＝１７．１７＋０．０２７２（スチレン重量％）－０．００６９（ビニル重量％）」 により計算することが記載され、また、このうちの「ビニル重量（％）」について、本件明細書の段落【００２９】には「前記ビニル含量は、ビニル基を有する単量体と芳香族ビニル系単量体でなる共役ジエン系ゴム１００重量％に対して、１，４－添加ではなく１，２－添加された共役ジエン系単量体の含量を意味してよい」と記載されているから、「［数式１］」における「ビニル重量（％）」とは、「ビニル基を有する単量体と芳香族ビニル系単量体でなる共役ジエン系ゴム」全体を「１００重量％」とした場合の、これに対する量であると解される。 一方、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」の「ビニル結合含有量」とは、甲第１号証の段落【００１７】の「上記変性共役ジエン系ゴム（Ａ）の共役ジエン単量体単位中のビニル結合含有量が９０重量％以下であり、・・・」との記載からみて、「共役ジエン単量体単位」中の「ビニル結合含有量」であると解される。 ここで、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」について、「ビニル基を有する単量体と芳香族ビニル系単量体でなる共役ジエン系ゴム」全体を「１００重量％」とした場合の「ビニル重量（％）」を算出すると、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」は甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１５２】～【０１５６】の製造方法からみて、「ビニル基を有する単量体」である「１，３－ブタジエン」と「イソプレン」と、「芳香族ビニル系単量体」である「スチレン」を重合したものであり、「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」全体中の「１，３－ブタジエン」と「イソプレン」由来の含量は、 １００重量％－４２重量％（スチレン単量体単位含有量）＝５８重量％であり、このうちの３０％が「ビニル結合含有量」であるから、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」全体としては、１７．４重量％（＝５８重量％×０．３（３０％））の「ビニル重量（％）」を有するといえる。 以上を踏まえて、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」の「溶解度パラメーター」を算出すると、 １７．１７＋０．０２７２×４２（スチレン重量％）－０．００６９×１７．４（ビニル重量％）＝１８．１９２３４ となる。 同様にして、「変性共役ジエン系ゴムＤ（スチレン単量体単位含有量：０％、ビニル結合含有量：１１％、油展量：０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」の「溶解度パラメーター」を算出すると、 １７．１７＋０．０２７２×０（スチレン重量％）－０．００６９×１１（ビニル重量％）＝１７．０９４１ となる。 そうすると、甲１発明Ａにおける「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」と「変性共役ジエン系ゴムＤ」との「溶解度パラメーター」の差は１．０９８２４（＝１８．１９２３４－１７．０９４１）」であり、本件発明１と同様に「第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．６より大き」いといえる。 甲１発明Ａの「シリカ（Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、ローディア社製）」及び「カーボンブラック（シースト７ＨＭ、東海カーボン社製）」は、本件発明１の「充填剤」に相当する。 そうすると、本件発明１と甲１発明Ａとは、 「第１合成ゴムと、 第２合成ゴムと、 充填剤とを含み、 前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．６より大きく、 前記第１合成ゴムは、０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであり、 前記第２合成ゴムは、少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒存在下で重合された変性ブタジエン系ゴムである、ゴム組成物。」 で一致し、以下の点で相違する。 相違点１：「第１合成ゴム」の末端の「官能基」について、本件発明１では、「両末端」に「官能基」が結合しているのに対して、甲１発明Ａでは、「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」の末端に「官能基」が結合しているものの、「両末端」に結合しているか不明である点。 イ 本件発明１と甲１発明Ｂ、Ｃとの対比 本件発明１と甲１発明Ｂ、Ｃとを、上記「ア 本件発明１と甲１発明Ａとの対比」での検討、及び、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１２４】～【０１３１】の「油展変性共役ジエン系ゴムＡ」の製造方法の記載を踏まえて行う。 甲１発明Ｂ、Ｃの「油展変性共役ジエン系ゴムＡ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、本件発明１の「０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、少なくとも一末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」と、「０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」である限りにおいて一致する。 また、甲１発明Ｂ、Ｃの「油展変性共役ジエン系ゴムＡ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ（スチレン単量体単位含有量：４２％、ビニル結合含有量：３０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」と同じ「スチレン単量体単位含有量」と「ビニル結合含有量」を有するものであるから、甲１発明Ｂ、Ｃの「油展変性共役ジエン系ゴムＡ」の「溶解度パラメーター」は、「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」と同じ「１８．１９２３４」となる。 そうすると、本件発明１と甲１発明Ｂ、Ｃとは、 「第１合成ゴムと、 第２合成ゴムと、 充填剤とを含み、 前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．６より大きく、 前記第１合成ゴムは、０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであり、 前記第２合成ゴムは、少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒存在下で重合された変性ブタジエン系ゴムである、ゴム組成物。」 で一致し、以下の点で相違する。 相違点２：「第１合成ゴム」の末端の「官能基」について、本件発明１では、「両末端」に「官能基」が結合しているのに対して、甲１発明Ｂ、Ｃでは、「油展変性共役ジエン系ゴムＡ」の末端に「官能基」が結合しているものの、「両末端」に結合しているか不明である点。 ウ 本件発明１と甲１発明Ｄとの対比 本件発明１と甲１発明Ｄとを、上記「ア 本件発明１と甲１発明Ａとの対比」での検討、及び、甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【０１４７】～【０１５１】の「油展変性共役ジエン系ゴムＥ」の記載を踏まえて行う。 甲１発明Ｄの「油展変性共役ジエン系ゴムＥ（スチレン単量体単位含有量：４６％、ビニル結合含有量：５０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」は、本件発明１の「０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、少なくとも一末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」と、「０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴム」である限りにおいて一致する。 甲１発明Ｄの「油展変性共役ジエン系ゴムＥ（スチレン単量体単位含有量：４６％、ビニル結合含有量：５０％、油展量：２０ｗｔ％、ポリオルガノシロキサンＡによる変性）」の「溶解度パラメーター」は、上記本件明細書の（本ａ）の段落【００１６】～【００１７】の「［数式１］」から算出すると、 １７．１７＋０．０２７２×４６重量％（スチレン重量％）－０．００６９×５４重量％×０．５（ビニル重量％）＝１８．２３４９ となる。 そして、甲１発明Ｄにおける「油展変性共役ジエン系ゴムＥ」と「変性共役ジエン系ゴムＤ」との「溶解度パラメーター」の差は１．１４０８（＝１８．２３４９－１７．０９４１）」であり、本件発明１と同様に「第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．６より大き」いといえる。 そうすると、本件発明１と甲１発明Ｄとは、 「第１合成ゴムと、 第２合成ゴムと、 充填剤とを含み、 前記第１合成ゴムと第２合成ゴムは、溶解度パラメーターの差が０．６より大きく、 前記第１合成ゴムは、０重量％超過３７．５重量％以下のエクステンダー油を含み、結合スチレン含量が３８重量％以上５５重量％以下であり、末端に官能基が結合されている溶液重合変性共役ジエン系ゴムであり、 前記第２合成ゴムは、少なくとも一末端に官能基が結合されているリチウム触媒存在下で重合された変性ブタジエン系ゴムである、ゴム組成物。」 で一致し、以下の点で相違する。 相違点３：「第１合成ゴム」の末端の「官能基」について、本件発明１では、「両末端」に「官能基」が結合しているのに対して、甲１発明Ｄでは、「油展変性共役ジエン系ゴムＥ」の末端に「官能基」が結合しているものの、「両末端」に結合しているか不明である点。 （２）判断 相違点１～３は、いずれも「第１の合成ゴム」の末端の「官能基」の結合に関する事項であるから、併せて検討する。 相違点１に係る甲１発明Ａの「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」、相違点２に係る甲１発明Ｂ、Ｃの「油展変性共役ジエン系ゴムＡ」及び相違点３に係る甲１発明Ｄの「油展変性共役ジエン系ゴムＥ」の製造方法を確認する。 （甲１ｆ）の段落【０１２４】～【０１２８】、【０１４７】～【０１５６】には、「油展変性共役ジエン系ゴムＡ」、「油展変性共役ジエン系ゴムＥ」及び「油展変性共役ジエン系ゴムＦ」のいずれも、「スチレン」、「１，３－ブタジエン」及び「イソプレン」を「ｎ－ブチルリチウム」を用いて重合を行い、その後、「カップリング剤」との反応、さらに「変性剤」として「構造式（ＩＶ）で表されるポリオルガノシロキサンＡ」を用いて変性を行っている。そうすると、「共役ジエン系ゴム」の重合物の片末端には「変性剤」である「構造式（ＩＶ）で表されるポリオルガノシロキサンＡ」に基づく基が存在しているものの、もう片方の末端には「ｎ－ブチルリチウム」に由来するｎ－ブチル基が結合している蓋然性が高く、「両末端」に「官能基」が結合しているとはいえない。 したがって、相違点１～３は、実質的な相違点であり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえない。 次に、相違点１～３について、甲第１号証の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたか否かについて検討する。 甲第１号証には、「変性共役ジエン系ゴム組成物」に含まれる「変性共役ジエン系ゴム（Ａ）」及び「変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）」の変性について、以下の記載がある。 ・「本発明に係る変性共役ジエン系ゴム組成物は、エポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を１分子中に３以上有している変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものであり、ガラス転移温度が－６０℃以上、－１０℃以下である変性共役ジエン系ゴム（Ａ）と、上記変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られるものであり、ガラス転移温度が－１２０℃以上、－５０℃以下であり、上記変性共役ジエン系ゴム（Ａ）よりガラス転移温度が２０℃以上１００℃以下低い変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）と、の混合物を含み・・・」（（甲１ｃ）の段落【００２９】） ・「本発明に係る変性共役ジエン系ゴム組成物に含まれる変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、いずれも、エポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を１分子中に３以上有している変性剤にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性させて得られる。」（（甲１ｃ）の段落【００３０】） ・「本明細書において「変性剤」とは、１分子中に、共役ジエン系重合体鎖の活性末端と反応する官能基を有するものであり、本発明においては、この官能基はエポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基であり、その数は、１分子中に３以上である（以下、このような変性剤を「変性剤（Ｃ）」という。）」（（甲１ｃ）の段落【００３１】） ・「変性剤（Ｃ）の使用量については、目的とする変性共役ジエン系ゴム組成物、ゴム組成物、ゴム架橋物、タイヤの性能に応じて適宜設定できるが、共役ジエン系重合体鎖の活性末端に、変性剤（Ｃ）に含まれるエポキシ基及び／又はアルコキシ基を、当該エポキシ基及びアルコキシ基の総量／当該活性末端の比が０．０３当量以上、０．６当量以下にて反応させる量であることが好ましく・・・」（（甲１ｃ）の段落【００４５】） ・「変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、それぞれ、変性剤（Ｃ）にて、活性末端を有する、異なる共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部をそれぞれ変性させて得られるものである。」（（甲１ｄ）の段落【００６０】） ・「変性共役ジエン系ゴム（Ａ）及び変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）は、変性剤（Ｃ）にて、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の少なくとも一部を変性される他に、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の一部は、本発明の効果を阻害しない範囲で、重合停止剤、変性剤（Ｃ）以外の重合末端変性剤、及びカップリング剤等を重合系内に添加して一部の共役ジエン系重合体鎖の活性末端を不活性化してもよい。」（（甲１ｄ）の段落【００７２】） ・「カップリング剤の使用量は、特に限定されず、カップリング剤の種類や要求されるカップリング率によって適宜選択されるが、共役ジエン系重合体鎖の活性末端に、カップリング剤の反応点を、カップリング剤の反応点の総量／当該活性末端の比が、０．０１当量以上、０．９当量以下であることが好ましく、０．０５当量以上、０．７当量以下であることがより好ましく、０．１当量以上、０．５当量以下であることがさらに好ましい。」（（甲１ｄ）の段落【００７４】） 以上の記載、特に、「変性剤（Ｃ）」として「エポキシ基及びアルコキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の基を１分子中に３以上有している変性剤」を用いること、「変性剤（Ｃ）」の使用量について「エポキシ基及びアルコキシ基の総量／当該活性末端の比が０．０３当量以上、０．６当量以下にて反応させる量」であることが好ましいこと、「カップリング剤」を用いる場合であってもその使用量は「カップリング剤の反応点を、カップリング剤の反応点の総量／当該活性末端の比が、０．０１当量以上、０．９当量以下であることが好ましく、・・・０．１当量以上、０．５当量以下であることがさらに好ましい」との「変性剤」の種類や使用量や「カップリング剤」の使用量の記載からみて、「変性共役ジエン系ゴム（Ａ）」又は「変性共役ジエン系ゴム（Ｂ）」の「両末端」を変性させることが記載されているとまではいえず、また、それらの「両末端」を変性させることが動機づけられるとはいえない。 したがって、本件発明１は、甲１発明Ａ～Ｄ及び甲第１号証に記載された事項から当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （３）小括 以上のとおり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえず、また、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 ３ 本件発明２～９について 本件発明２～９は、本件発明１を直接的又は間接的に引用して限定した発明であるから、上記「２ 本件発明１について」「（２）判断」で示した理由と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明であるとはいえず、また、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 ４ 取消理由Ａ（新規性）、取消理由Ｂ（進歩性）及び申立理由１（新規性）についてのまとめ 以上のとおりであるから、取消理由Ａ（新規性）取消理由Ｂ（進歩性）、申立理由１（新規性）によって、本件発明１～９に係る特許を取り消すことはできない。 第７ むすび 特許第６８９２９６６号の特許請求の範囲を令和４年７月２２日提出の訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－９〕について訂正することを認める。 当審が通知した取消理由および申立人がした申立理由によっては、本件発明１－９に係る特許を取り消すことはできない。 また、ほかに本件発明１－９に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。