2020-700102

特許第６５６４５１７号発明「電子材料用フィラー及びその製造方法、電子材料用樹脂組成物の製造方法、高周波用基板、並びに電子材料用スラリー」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

【結　論】 特許第６５６４５１７号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔８、１０～１５〕について訂正することを認める。 特許第６５６４５１７号の請求項２～５、８、１０に係る特許を維持する。

【理　由】 第１　手続の経緯 特許６５６４５１７号の請求項１～１３に係る特許についての出願は、平成３０年１２月１７日に出願され、令和１年８月２日にその特許権の設定登録がされ、同年８月２１日に特許掲載公報が発行された。 本件特許異議の申立ての経緯は、次のとおりである。 令和２年２月２１日　　：　特許異議申立人　谷口真魚による請求項２～ ５、８、１０に係る特許に対する特許異議の 申立て 同年５月１２日付け：　取消理由通知 同年７月１４日　　：　意見書の提出及び訂正の請求（特許権者） 同年９月１６日　　：　意見書の提出（特許異議申立人） 第２　訂正の適否についての判断 １　訂正の内容 令和２年７月１４日になされた訂正の請求による訂正（以下、「本件訂正」という。）は、特許法第１２０条の５第４項の規定に従い、一群の請求項を構成する請求項８、１０～１３についてされたものであって、その内容は以下のとおりである。なお、訂正箇所に下線を付した。 （１）訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項８に「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であり、」と記載されているのを、「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下、且つ、５００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり７０ｐｐｍ以下であり、」に訂正する。 当該請求項８を直接又は間接的に引用する請求項１０～１３についても同様に訂正する。 （２）訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項１０に「比表面積が５ｍ２／ｇ以上である」と記載されているのを、「比表面積が１０ｍ２／ｇ以上である」に訂正する。 当該請求項１０を直接又は間接的に引用する請求項１１～１３についても同様に訂正する。 （３）訂正事項３ 特許請求の範囲の請求項１１に「請求項８～１０のうちの何れか１項に記の電子材料用フィラーと、」と記載されているのを、「請求項９～１０のうちの何れか１項に記載の電子材料用フィラーと、」に訂正する。 当該請求項１１を直接的に引用する請求項１２についても同様に訂正する。 （４）訂正事項４ 特許請求の範囲の請求項１１において請求項８を引用している部分を書き下して、「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であり、ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理されているシリカ粒子材料である電子材料用フィラーと、前記電子材料用フィラーを分散する樹脂材料と、を有する高周波用基板。」とし、これを新たに請求項１４とする。 （５）訂正事項５ 特許請求の範囲の請求項１３に「請求項８～１０のうちの何れか１項に記載の電子材料用フィラーと、」と記載されているのを、「請求項９～１０のうちの何れか１項に記載の電子材料用フィラーと、」に訂正する。 （６）訂正事項６ 特許請求の範囲の請求項１３において請求項８を引用している部分を書き下して、「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であり、ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理されているシリカ粒子材料である電子材料用フィラーと、前記電子材料用フィラーを分散し、水分を実質的に含有しない液体状の分散媒と、を有する電子材料用スラリー。」とし、これを新たに請求項１５とする。 ２　訂正要件（訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否、独立特許要件について）の判断 （１）訂正事項１について 訂正事項１は、訂正前の請求項８（及びこれを引用する請求項１０～１３）に記載された「・・・シラン化合物にて表面処理されているシリカ粒子材料」の水分量を「５００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり７０ｐｐｍ以下」に限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 そして、願書に添付した明細書には、「５００℃で生成する水分量（以下「生成水量５００℃」と称する）は、生成水量２００℃の値の測定方法における加熱温度を２００℃から５００℃に変更して算出される値である。・・・、その上限値は７０ｐｐｍであることが好ましい。」（【００３５】）、「本実施形態の電子材料用フィラーは、以下の（１）及び（２）のうちの少なくとも一方の特徴を有する。」（【００３６】）、「（１）ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理されている。特にビニル基、フェニル基、炭素数４以上のアルキル基を有するシラン化合物にて表面処理することが好ましい。」（【００３７】）、及び、「（２）式（Ａ）：－ＯＳｉＸ１Ｘ２Ｘ３で表される官能基と、式（Ｂ）：－ＯＳｉＹ１Ｙ２Ｙ３で表される官能基とを表面にもち、表面にＯＨ基を実質的に有さない。・・・この官能基は前述した（１）の表面処理などにより導入可能な官能基である。」（【００３９】、【００４０】）と記載されているから、訂正事項１は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載された事項の範囲内においてされたものである。 （２）訂正事項２について 訂正事項２は、訂正前の請求項１０（及びこれを引用する請求項１１～１３）に記載された「電子材料用フィラー」の比表面積を「１０ｍ２／ｇ以上」に限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 そして、願書に添付した明細書には、「比表面積は、下限値として・・・、１０ｍ２／ｇが採用でき、」（【００３０】）と記載されているから、訂正事項２は、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載された事項の範囲内においてされたものである。 （３）訂正事項３～６について 訂正前の請求項１１、１３はいずれも請求項８～１０のうちの何れか１項の記載を引用するものであるところ、訂正事項３、５は、請求項９、１０を引用している部分を、訂正事項４、６は、請求項８を引用している部分を、それぞれ分離して、訂正後の請求項１１、１３及び請求項１４、１５とするものであるから、これらを全体としてみれば、訂正事項３～６は、特許法第１２０条の５第５項ただし書第４号に掲げる「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること。」を目的とするものということができる。また、当該請求項１１の訂正に連動して実質的に訂正されることになる請求項１２の訂正の目的は、同項ただし書第１項に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。そして、これらは、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないし、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載された事項の範囲内においてされたものであることも明らかである。 （４）独立特許要件について 上記のとおり、訂正事項１～３による請求項１１～１３に係る訂正は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであるところ、これらの請求項は、本件特許異議の申立ての対象外であるから、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定により、訂正の適否の検討において、訂正後の請求項１１～１３に係る発明につき、特許出願の際独立して特許を受けることができるか否か、すなわち、独立特許要件を満たすか否かが問題となる。そこで検討するに、これらの請求項は、請求項９又は１０を引用するところ、当該請求項１０に係る発明は、後記「第４」のとおり、特許を受けることができるものであり、請求項９（申立の対象外）に係る発明についても、これを特許を受けることができないとする証拠は見当たらないから、結局、請求項１１～１３に係る発明につき、特許出願の際独立して特許を受けることができないとすべき特段の理由が存するものとは認められない。 したがって、訂正後の請求項１１～１３に係る発明は、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項所定の独立特許要件を満たしているものである。 ３　小括 以上のとおり、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第５項から第７項までの規定に適合するものである。 また、独立形式の請求項とされた請求項１４、１５について、請求項８、１０～１３とは別の訂正単位とする求めはない。 したがって、特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔８、１０～１５〕について訂正することを認める。 第３　本件発明 上記「第２」のとおり本件訂正は適法になされたものと認められるので、本件特許請求の範囲の請求項１～１５に係る発明は、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１～１５に記載された事項により特定される、次のとおりのものである（下線部は、訂正箇所）。 なお、上述のとおり、本件特許異議の申立ての対象請求項は、請求項２～５、８、１０のみである（以下、これらの請求項に係る各発明を項番号に合わせて「本件発明２」などといい、総じて「本件発明」という。）。 「【請求項１】 乾式法にて製造されたシリカ粒子材料を調製する調製工程と、 ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて前記シリカ粒子材料を表面処理して第１表面処理済粒子材料とする第１表面処理工程と、 を有し、 前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させず、且つ、粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、 オルガノシラザンにて前記第１表面処理済粒子材料を表面処理して第２表面処理済粒子材料とする第２表面処理工程を有し、 前記第２表面処理工程で用いる前記オルガノシラザンの量は、前記第１表面処理済粒子材料の表面に残存する前記オルガノシラザンに反応可能な官能基の量以上で、表面にＯＨ基が実質的に残存しない量である電子材料用フィラーの製造方法。 【請求項２】 乾式法にて製造されたシリカ粒子材料を調製する調製工程と、 ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて前記シリカ粒子材料を表面処理して第１表面処理済粒子材料とする第１表面処理工程と、 を有し、 前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させず、且つ、粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、 前記調製工程は、乾式法にてシリカを製造後、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように加熱乾燥する乾燥工程を含む電子材料用フィラーの製造方法。 【請求項３】 乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程と、 ２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程と、 を有し、 前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させず、且つ、粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇである電子材料用フィラーの製造方法。 【請求項４】 前記乾燥工程は、５００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり７０ｐｐｍ以下になるように加熱乾燥する工程である請求項２又は３に記載の電子材料用フィラーの製造方法。 【請求項５】 前記シリカ粒子材料は粒径が６００ｎｍ以下であり、比表面積が５ｍ２／ｇ以上である請求項１～４の何れか１項に記載の電子材料用フィラーの製造方法。 【請求項６】 請求項１～５の何れか１項に記載の電子材料用フィラーの製造方法にて電子材料用フィラーを製造する工程と、 前記電子材料用フィラーを液体状の水に接触させずに樹脂材料中に混合・分散させる混合分散工程と、 を有する電子材料用樹脂組成物の製造方法。 【請求項７】 前記樹脂材料は、水分の含有量が１０００ｐｐｍ以下である請求項６に記載の電子材料用樹脂組成物の製造方法。 【請求項８】 粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下、且つ、５００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり７０ｐｐｍ以下であり、 ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理されているシリカ粒子材料である電子材料用フィラー。 【請求項９】 粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であり、式（Ａ）：－ＯＳｉＸ１Ｘ２Ｘ３で表される官能基と、式（Ｂ）：－ＯＳｉＹ１Ｙ２Ｙ３で表される官能基とを表面にもち、表面にＯＨ基を実質的に有さないシリカ粒子材料である電子材料用フィラー。 （上記式（Ａ）、（Ｂ）中；Ｘ１はビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基であり；Ｘ２、Ｘ３は－ＯＳｉＲ３及び－ＯＳｉＹ４Ｙ５Ｙ６よりそれぞれ独立して選択され；Ｙ１はＲであり；Ｙ２、Ｙ３はＲ及び－ＯＳｉＹ４Ｙ５Ｙ６よりそれぞれ独立して選択される。Ｙ４はＲであり；Ｙ５及びＹ６は、Ｒ及び－ＯＳｉＲ３からそれぞれ独立して選択され；Ｒは炭素数１～３のアルキル基から独立して選択される。なお、Ｘ２、Ｘ３、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ５、及びＹ６の何れかは、隣接する官能基のＸ２、Ｘ３、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ５、及びＹ６の何れかと－Ｏ－にて結合しても良い。） 【請求項１０】 前記シリカ粒子材料は粒径が６００ｎｍ以下であり、比表面積が１０ｍ２／ｇ以上である請求項８又は９に記載の電子材料用フィラー。 【請求項１１】 請求項９～１０のうちの何れか１項に記載の電子材料用フィラーと、 前記電子材料用フィラーを分散する樹脂材料と、 を有する高周波用基板。 【請求項１２】 前記樹脂材料は、水分の含有量が１０００ｐｐｍ以下である請求項１１に記載の高周波用基板。 【請求項１３】 請求項９～１０のうちの何れか１項に記載の電子材料用フィラーと、 前記電子材料用フィラーを分散し、水分を実質的に含有しない液体状の分散媒と、 を有する電子材料用スラリー。 【請求項１４】 粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であり、 ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理されているシリカ粒子材料である電子材料用フィラーと、 前記電子材料用フィラーを分散する樹脂材料と、 を有する高周波用基板。 【請求項１５】 粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であり、 ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理されているシリカ粒子材料である電子材料用フィラーと、 前記電子材料用フィラーを分散し、水分を実質的に含有しない液体状の分散媒と、 を有する電子材料用スラリー。」 第４　取消理由通知に記載した取消理由について １　令和２年５月１２日付けの取消理由の概要 標記概要は、次のとおりである。 設定登録時の請求項８、１０に係る発明は、下記の引用文献１に記載された発明と、引用文献１～４に記載の事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 （引用文献一覧） 引用文献１：特開２０１０－２２８９９７号公報（甲第１号証） 引用文献２：「化学製品の水分測定方法」ＪＩＳ　Ｋ　００６８：２００１ ，日本工業標準調査会，第１、２、１２頁、平成１３年４月 ２０日改正（甲第２号証） 引用文献３：「三菱ケミカルのカールフィッシャー試薬マニュアル」，三菱 ケミカル株式会社，平成１０年７月１日発行、第１２９、 １３０、２００、２０１頁（甲第３号証） 引用文献４：近沢正敏ら　「粉粒体の表面化学と付着現象」，日本海水学会 誌、第４１巻、第４号、第１６８～１８０頁、１９８７年（甲 第４号証） ２　引用文献の記載事項及び引用発明について （１）引用文献１について ア　引用文献１の記載事項（当審注：下線は当審が付した。また、「・・・」は記載の省略を表す。以下、同様である。） （１ａ）「【０００８】 本発明の製造方法で得られる疎水性シリカ粒子は、特定のシリカの表面にオルガノシリル基が導入されているために、疎水化度が高いだけでなく、吸湿性が抑制されたものとなる。その結果、樹脂添加剤として用いた場合に、疎水性シリカ粒子を添加した効果が低下することなく耐久性に優れる樹脂フィルム等が得られる。」 （１ｂ）「【００２８】 上述した好ましいシリカの製造方法によって分散平均粒子径が、０．０５～３ μｍであり、１次粒子径平均値に対する分散平均粒子径の比が１０以下であるシリカが得られる。 （シリカにオルガノシリル化剤を反応させる工程） シリカにオルガノシリル化剤を反応させる工程について説明する。 本工程は、焼成工程により得られた基材シリカに、オルガノシリル化剤を反応させて、オルガノシリル基をシリカに導入する工程である。 オルガノシリル化剤としては、下記式（２）で示されるシラン化合物（I）またはシラザン化合物が好ましい。 ＲｍＳｉＸ（４－ｍ） ・・・・・（２） （式中、Ｒは、置換基を有していてもよく、アルキル基、アリール基、アラルキル基、および不飽和脂肪族残基からなる群から選ばれる少なくとも１種の基を表し、Ｘは水酸基、アルコキシ基、およびアシロキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種の基を表し、ｍは１から３までの整数である。）　疎水化度が高い疎水性シリカ粒子を得やすい点から、Ｒとしては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、２－エチルヘキシル基、ラウリル基、ステアリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ナフチル基、ベンジル基、３－アクリロキシプロピル基、３－メタクリロキシプロピル基などが好ましい。また、Ｒとしては、アルキル基、アリール基、アラルキル基、不飽和脂肪族残基に置換基があってもよい。たとえば、３－グリシドキシプロピル基、（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチル基、クロロプロピル基、３，３，３－トロフルオロプロピル基などが挙げられる。 シラン化合物（Ｉ）の中でも、ｍ＝２、または３である化合物が好ましい。ｍ＝３のシラン化合物（Ｉ）としては、たとえば、トリメチルメトキシシラン、ジメチルフェニルメトキシシラン、メチルジフェニルメトキシシラン、トリエチルエトキシシラン、トリプロピルメトキシシラン、トリブチルメトキシシラン、トリペンチルメトキシシラン、トリヘキシルメトキシシラン、トリシクロヘキシルメトキシシラン、トリフェニルメトキシシラン、トリビニルメトキシシラン、トリメチルシラノールなどである。 ・・・ｍ＝１のシラン化合物（Ｉ）としては、・・・３－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、クロロプロピルトリメトキシシラン、３，３，３－トロフルオロプロピルトリメトキシシラン、３－アミノエチルアミノプロピルトリエトキシシランなどである。・・・シラザン化合物としては、ヘキメチルジシラザン、ヘキサエチルジシラザン、ヘキサメチルシクロトリシラザンなどが挙げられる。シラザン化合物の中でも、ヘキサメチルジシラザンなどが特に好ましい。」 （１ｃ）「【００３７】 ・・・ （疎水性シリカ粒子の用途） 本発明の製造方法で得られる疎水性シリカ粒子は、疎水化度が高く、吸湿性が抑制されるために、ＰＥＴフィルムなどの高分子フィルムの滑り性改良剤、アンチブロッキング剤、光拡散フィルムの光拡散剤、半導体封止樹脂用の充填剤等の各種樹脂用添加剤に好適に使用し得る。」 （１ｄ）「【００３９】 各実施例および比較例における、シリカおよび疎水性シリカ粒子（単に粒子ともいう）に関する１次粒子径平均値、分散平均粒子径、粒子径の変動係数、比表面積・比表面積比、含水量・吸湿性、孤立シラノール基含有量、炭素含有量、疎水化度は次のとおりにして評価した。 ・・・ ＜シリカ、粒子の比表面積、比表面積比＞ 比表面積は，Ｂ．Ｅ．Ｔ．法により測定した。 【００４０】 ・・・ ＜シリカ、粒子の含水量＞ 試料（シリカ、粒子）５ｇを、直径１０ｃｍの時計皿にのせ、均一に薄く広げる。その後、温度３０℃、相対湿度９０％の雰囲気下において２４時間放置する。放置後の試料（シリカ、粒子）の含水量を、カールフィッシャー法により測定して、これを含水量とした。・・・」 （１ｅ）「【００４１】 ・・・ ［実施例１］ ・・・ （オルガノシリル化剤処理） ・・・シリカを攪拌しているところに オルガノシリル化剤としてヘキサメチルジシラザン（信越化学製ＨＭＤＳ－３，最小被覆面積：４８５ｍ２／ｇ）１．０ｋｇ（理論添加量の約８倍に相当する）を３０分かけて均一に滴下した。・・・また、適宜、ヘラを用いて壁面付着物を掻き落とすことも行なった。加熱後、冷却することにより、表面処理粉体を得た。該粉体を、粉砕圧６ｋｇ／ｃｍ２のジェット粉砕分級機（カウンタージェット１００型ホソカワミクロン製）を用いて解砕及び分級を行うことによって、ヘキサメチルジシラザンで処理されたシリカからなる粒子粉体：粒子（１）を得た。 得られた粒子（１）の分散平均粒子径は０．２６μm、分散粒子径の変動係数１４％、吸湿量は０．０３％、含有炭素分は０．１５％、疎水化度は６３％であった。 ［実施例２］ 実施例１において、焼成温度を８００℃にした以外は実施例１と同様にして行い、ヘキサメチルジシラザンで処理されたシリカからなる粒子粉体：粒子（２）を得た。 ［実施例３］ 実施例１において、焼成温度を６５０℃にした以外は実施例１と同様にして行い、ヘキサメチルジシラザンで処理されたシリカからなる粒子粉体：粒子（３）を得た。 ［実施例４］ （シリカ粒子の調製～焼成による基材シリカの調製） 実施例１と同様にして、シリカ粒子の調製、シリカ粒子の焼成によるシリカの調製を行い、平均粒子径は０．２６μｍ、粒子の変動係数は１４％、比表面積は１２．５ｍ２／ｇ、含水量は０．０９％、炭素含有量は０％、孤立シラノール基量は０．３０ｍｍｏｌ／ｇ、疎水化度は０％のシリカを得た。 （オルガノシリル化剤処理） 得られたシリカ１００ｇとメタノール５００ｇを１Ｌビーカーに計り取り、・・・メタノール分散体を得た。該分散体に・・・。その後、メチルトリメトキシシラン（信越化学製ＫＢＭ－１３、最小被覆面積５７５ｍ２／ｇ）１０ｇ（理論添加量の約５倍に相当する）を一括添加し、その後３０℃で保持しながら２時間攪拌することにより、表面処理シリカ前駆体分散液を得た。・・・、メチルトリメトキシシランで処理されたシリカからなる粒子粉体：粒子（４）を得た。 ［実施例５］ （シリカ粒子の調製～焼成による基材シリカの調製） 実施例１と同様にして、シリカ粒子の調製を行った後、焼成温度を６５０℃に変える以外は同様にして、シリカを得た。（オルガノシリル化剤処理）得られたシリカを、実施例４における（オルガノシリル化剤処理）と同様にしてオルガノシリル化剤処理を行い、メチルトリメトキシシランで処理されたシリカからなる粒子粉体：粒子（５）を得た。 ［比較例１］ 実施例１において、シリカ粒子の焼成工程における焼成温度を５５０℃にしてシリカを製造した以外は、実施例１と同様にして、ヘキサメチルジシラザンで処理されたシリカからなる粒子粉体：粒子（ｃ１）を得た。 ［比較例２］ 実施例１において、シリカ粒子の焼成工程における焼成温度を１２００℃にしてシリカを製造した以外は、実施例１と同様にして、ヘキサメチルジシラザンで処理されたシリカからなる粒子粉体：粒子（ｃ２）を得た。」 （１ｆ）「【００４２】 【表１】 」 イ　引用文献１に記載された発明 前記（１ａ）及び（１ｃ）によれば、引用文献１には、半導体封止樹脂用の充填剤等に使用され、その表面にオルガノシリル基を導入する表面処理がされた疎水性シリカ粒子が記載されており、具体的には、前記（１ｄ）記載の測定手法に照らして、（１ｅ）及び（１ｆ）記載の実施例１に着目すると、粒径が０．２６μｍ、すなわち２６０ｎｍであり、比表面積が９．４ｍ２/ｇ、カールフィッシャー法により測定した含水率が０．０３質量％であり、その表面がオルガノシリル基を有するヘキサメチルジシラザンで表面処理されたものを把握することができる。 そうすると、引用文献１には、以下の発明（以下、「引用発明１」という。）が記載されているといえる。 「粒径２６０ｎｍ、比表面積９．４ｍ２/ｇ、カールフィッシャー法により測定した含水率が０．０３質量％であり、その表面がヘキサメチルジシラザンで表面処理されているシリカ粒子である半導体封止樹脂用の充填剤。」 （２）引用文献２の記載事項 引用文献２には、以下の（２ａ）、（２ｂ）の事項が記載されている。 （２ａ）「６．１　要旨　カールフィッシャー滴定法は，カールフィッシャー試薬を用いて水を滴定し，その滴定量から水分量を求める方法であり，試料の性質及び水分量に応じて，容量滴定法，電量滴定法又はそれらと水分気化法を組み合 わせた方法のいずれかを用いる。」（第２頁第２～４行） （２ｂ）「６．５　水分気化―容量滴定法，又は水分気化―電量滴定法 ６．５．１　要旨　試料を，乾燥した窒素又は空気の気流中で加熱して気化させ，滴定溶媒又は電解液に捕集してカールフィッシャー滴定を行う。カールフィッシャー滴定法は，水分量に応じて容量滴定法又は電量滴定法のいずれかを用いる。・・・ ２．適切な加熱温度を設定することによって，付着水（遊離水）と化合水（結晶水）の分別定量が可能である。」（第１２頁第２５～３２行） （３）引用文献３の記載事項 引用文献３には、以下の（３ａ）～（３ｃ）の事項が記載されている。 （３ａ）「金属酸化物もまた一般にカールフィッシャー試薬中のヨウ素化水素と次式のように反応します。・・・そのため直接滴定法は採用することができません。水分気化装置を用いて水分の測定を行います。水分気化法の場合、通常付着水は１００～２００℃に加熱温度を設定して測定を行います。」（第１２９頁第３行～１７行） （３ｂ）「 」（第１３０頁） （３ｃ）「 」（第２００頁） （４）引用文献４の記載事項 引用文献４には、以下の（４ａ）の事項が記載されている。 （４ａ）「加熱処理法の場合，試料それぞれによって物理吸着水除去の最適温度 は異なる．たとえばα－Ｆｅ２Ｏ３では７５℃14)，Ｓｉ０２では約２００℃まで化学吸着した水蒸気は脱離されないが，それ以上の温度では徐々に表面水酸基は脱離される15)．」（第１６９頁右欄第１９～２４行） ３　取消理由についての当審の判断 （１）本件発明８について ア　本件発明８と引用発明１との対比 （ア）本件発明８と引用発明１とを対比すると、引用発明１における「粒径２６０ｎｍ、比表面積９．４ｍ２/ｇ」であることは、本件発明８でいう「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２/ｇ～３５ｍ２/ｇであ」ることに相当する。 （イ）本件発明８の「２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であ」ることと、引用発明１における「カールフィッシャー法により測定した含水率が０．０３質量％であ」ることを対比する。 引用発明１の含水率の０．０３質量％をｐｐｍに換算すると３００ｐｐｍとなり、さらに比表面積の９．４ｍ２/ｇで除することで、表面積１ｍ２あたりの水分量は３１．９ｐｐｍとなる。 ここで、前記（２ａ）によれば、カールフィッシャー法では試料の性質や水分量に応じて測定法を選択する必要があり、引用発明１のシリカ粒子の含水率は０．０３質量％の固体の試料であるから、前記（３ｃ）によれば、予想水分が１％以下の固体試料の場合に該当するため、水分気化法により測定を行うものであり、前記（３ｂ）から測定の際のシリカの加熱温度は２５０℃であることがわかるから、引用発明１の水分量は２５０℃で加熱したときに生成する水分量である蓋然性が高い。 さらに、前記（４ａ）によれば、シリカを２００℃以上で加熱を行った場合には物理吸着水に加えて化学吸着した水分も脱離することから、本件発明８でいう「２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下」とは、物理吸着水の水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であることと同義と認められるとともに、引用発明１の水分量である３１．９ｐｐｍは、物理吸着水に加えて化学吸着水をも含んだ水分量を意味するものと認められる。 以上のことから、物理吸着水に加えて化学吸着水をも含んだ水分量が表面積１ｍ２あたり３１．９ｐｐｍである引用発明１は、物理吸着水の水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であると認められるから、本件発明８における「２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であ」ることに相当する。 （ウ）引用発明１における「シリカ粒子である半導体封止樹脂用の充填剤」であることは、本件発明８でいう「シリカ粒子である電子材料用フィラー」に相当する。 （エ）そうすると、本件発明８と引用発明１とは、「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇであり、２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下であり、シリカ粒子材料である電子材料用フィラー。」である点で一致し、以下の点で相違する。 （相違点１） 本件発明８では、シリカ粒子が「ビニル基、フェニル基、フェニルアミノ基、炭素数４以上のアルキル基、メタクリル基、又はエポキシ基を有するシラン化合物にて表面処理」されているのに対し、引用発明１においてはシリカ粒子がヘキサメチルジシラザンで表面処理されている点において相違する。 （相違点２） 本件発明８では、「５００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり７０ｐｐｍ以下」であるのに対し、引用発明１においては５００℃で加熱したときに生成する水分量が特定されていない点において相違する。 イ　相違点の検討 上記相違点１、２について併せて検討する。 前記（１ｂ）には、引用文献１に記載のシリカ粒子の表面処理に使用できるオルガノシリル化剤について、引用発明１において使用されているヘキサメチルジシラザンと並んで、式（２）中のｍ＝２または３であるシラン化合物が好ましく使用できる旨が記載され、ｍ＝３のシラン化合物として、トリブチルメトキシシラン、トリペンチルメトキシシラン、トリヘキシルメトキシシラン、トリフェニルメトキシシラン、トリビニルメトキシシランといった前記相違点に係る構成を有するシラン化合物が一応記載されている。 しかしながら、引用発明１は、好適な具体例として引用文献１に記載されたものであるから、あえて、そのオルガノシリル化剤としてのヘキサメチルジシラザンに代えて上記相違点に係る構成を有するシラン化合物を採用することについてまで、上記記載が教示しているとただちにいうことはできない。 また、仮に、引用発明１において、オルガノシリル化剤として、ヘキサメチルジシラザンに代えて、上記相違点に係る構成を有するシラン化合物を採用した場合には、両オルガノシリル化剤の化学構造は、極めて類似しているわけではないから、それらによる表面処理後の表面性状には少なからぬ違いが生じることとなり、勢いシリカ粒子の水分量にも違いが生じると解するのが合理的である。 事実、引用文献１の（１ｆ）の【表１】に記載された実施例１～５及び比較例１、２のシリカ粒子材料をみると、実施例１～３及び比較例１、２のシリカ粒子材料は、いずれもヘキサメチルジシラザンにて表面処理され、実施例４、５のシリカ粒子材料は、前記ヘキサメチルジシラザンとは異なるシラン化合物である、メチルトリメトキシシランにて表面処理されているところ、このうち、例えば、実施例１と実施例４とは、オルガノシリル化剤処理に用いるシラン化合物が異なる点を除けば、その他の諸条件は同様であるにもかかわらず、シリカ粒子の水分量に有意な変化が生じている。 このように、引用発明１におけるオルガノシリル化剤を本件発明８のものに代替した場合には、「２００℃・・・水分量」がそのまま踏襲されて、本件発明８の水分量の規定を満足する確証はないといわざるを得ない。 いわんや「５００℃・・・水分量」についてはなおのこと、そのような確証があるとは到底いえない。 さらに、引用文献１～４の記載を子細にみても、そのような確証をうかがわせる記載は見当たらない。 そうである以上、引用発明１において、その水分量を本件発明８の規定内としたまま、上記相違点１、２に係る本件発明８の構成とすることは、当業者であっても容易なことではないから、本件発明８は、引用文献１に記載された発明、及び、引用文献１～４に記載された技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものといえない。 （２）本件発明１０について 本件発明１０は、本件発明８の粒径と比表面積についてさらに限定を加え「粒径が６００ｎｍ以下であり、比表面積が１０ｍ２／ｇ以上」としたものであるが、本件発明１０は、本件発明８を引用するものであって、本件発明８の特定事項をさらに減縮したものであるから、上記（１）と同様の理由により、引用文献１に記載された発明、及び、引用文献１～４に記載された技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものといえない。 なお、本件発明１０に係る請求項１０は、本件特許異議の申立ての対象となっていない請求項９をも引用するものであるが、当該請求項９に係る発明の特許性を否定するに足りる証拠はない。 （３）特許異議申立人の意見について 特許異議申立人が、令和２年９月１６日提出の意見書の３（１）において主張する特許法第２９条第２項の要件違背は、要するに、表面処理に使用する化合物の相違は有意なものでない点に依拠するものであるが、上記（１）で検討したとおり、その化合物の化学構造の違いは「２００℃・・・水分量」、さらには「５００℃・・・水分量」に少なからず影響を与えるものと考えるのが合理的であるから、当該主張を採用することはできない。 ４　小括 以上の検討のとおりであるから、取消理由に理由はない。 第５　取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由について １　標記申立理由の概要 特許異議申立人は、訂正前の請求項２に係る発明は、甲第６号証に記載された発明及び甲第１、５、７～１４号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、訂正前の請求項３～５に係る発明は、甲第６号証に記載された発明及び甲第５、７～１４号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項２～５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである旨を主張している。 （証拠方法） 甲第　１号証：特開２０１０－２２８９９７号公報 甲第　５号証：後藤弘太郎ら、「エポキシ樹脂成形用フィラーの吸湿誘電特 性」、高分子論文集、第４２巻、第９号、第５５９～５６５ 頁、１９８５年９月 甲第　６号証：宮田謙一、「熱処理微粉末シリカの水蒸気吸着特性」、日本 化学雑誌、第８６巻、第１２号、第１２４１～１２４４頁、 １９６５年 甲第　７号証：特開平１０－２９７９１５号公報 甲第　８号証：直野博光、「窒素ガスおよび水蒸気吸着に基づく粉体のキャ ラクタリゼーション」、粉体工学会誌、第２８巻、第１号、 第３４～３９頁、１９９１年 甲第　９号証：「ガス吸着による粉体（固体）の比表面積測定方法」 ＪＩＳ　Ｚ ８８３０：２０１３、 平成２５年１月２１日改 正、日本工業標準調査会、第１、５頁及び表紙 甲第１０号証：宮田謙一、「微粉末シリカ表面に見られるシラノール基の表 面濃度の異常性」、日本化学雑誌、第８６巻、第３号、 第２９４～２９６頁、１９６５年 甲第１１号証：特開２００５－１７１２０８号公報 甲第１２号証：特開２００５－２９８７４０号公報 甲第１３号証：特開２００６－２５６９１３号公報 甲第１４号征：特開２００８－０５０２０７号公報 ２　標記申立理由についての当審の判断 （１）甲第６号証に記載された発明 甲第６号証には、摘記は省略するが、種々の温度で熱処理を行った湿式法微粉末シリカ、乾式法微粉末シリカ、及び石英粉末について水蒸気吸着等温線と、それら試料の脱水曲線とを測定し、シリカ表面のシラノール基が脱水する際の挙動およびその分布状態につき検討したことが開示されており（第１２４１頁、要旨、第１～２行）、測定結果として、第１２４２頁の図４には、乾式法微粉末シリカである試料Ｄの水蒸気吸着等温線（３０℃）の処理温度による変化が示されている。そして、図４のグラフに示された曲線から、例えば、相対圧が０．２である場合、６００℃、 ８００℃及び１０００℃の処理温度で熱処理を行ったシリカは、水蒸気の吸着量がそれぞれ、１. ５μｍｏｌ／ｍ２、１. １μｍｏｌ／ｍ２、０. ７μｍｏｌ／ｍ２程度であることを読み取ることができる。 ここで、甲第６号証の図４に示されている、 １０００℃で熱処理を行った乾式法微粉末シリカの水蒸気の吸着量０. ７μｍｏｌ／ｍ２は、水の分子量が １８．０であること及び甲第４号証の図－１（ａ）を勘案すると、「２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下」であるといえる。 さらに、甲第６号証の熱処理シリカの製造方法では、乾式法微粉末シリカを液体状の水に接触させていない。 また、甲第６号証に記載された上記試料Ｄは、甲第６号証の前報である甲第１０号証に記載された試料Ｄと同じであるところ（甲第６号証の第１２４１頁、「２ 実験」の項）、当該試料Ｄの比表面積は、その前報である甲第１０号証の記載（甲第１０号証の第２９４頁本文左欄下から第３行）から、１６０ｍ２／ｇであることが分かる。 そうすると、甲第６号証には、以下の発明（以下、「甲６発明」という。）が記載されているといえる。 「乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程と、 ２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程と、 を有し、 前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させない、 シリカ粒子材料の製造方法。」 （２）本件発明３について ア　本件発明３と甲６発明との対比 本件発明３と甲６発明とは、 「乾式法によりシリカ粒子材料を製造するシリカ粒子材料製造工程と、 ２００℃で加熱したときに生成する水分量が表面積１ｍ２あたり４０ｐｐｍ以下になるように加熱乾燥して乾燥シリカ粒子材料を得る乾燥工程と、 を有し、 前記シリカ粒子材料が乾式法にて製造された後は、液体状の水に接触させない、 シリカ粒子材料の製造方法。」 である点で一致し、以下の点で相違するといえる。 （相違点１） 本件発明３では、シリカ粒子材料の「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇである」のに対し、甲６発明においてはシリカ粒子の比表面積が１６０ｍ２／ｇである点において相違する。 （相違点２） 本件発明３では、シリカ粒子材料が電子材料用フィラーに用いられるものであるのに対し、甲６発明においてはシリカ粒子材料が電子材料用フィラーに用いられることが特定されていない点において相違する。 イ　相違点の検討 まず、相違点１について検討する。 甲第１１～１４号証には、粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍ程度であるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇ程度であるシリカ粒子が記載されている。 ここで、微粉末シリカの比表面積は、本件明細書【００３１】にも記載されているとおり、粒径と関連があり、粒径が大きくなれば比表面積が減少することは本件特許の出願時における技術常識である。 そして、本件明細書【００３１】において「粒径（比表面積）は、この下限値以上（上限値以下）にすることにより樹脂中添加時の流動性が良好であり、上限値以下（下限値以上）にすることによりスラリー組成物にした際の安定性が良好である。」と記載されるように、本件発明３では、シリカ粒子材料を樹脂中に添加した時に流動性が良好となるようにすべく、比表面積を所定の上限値以下に設定したものである。 しかしながら、甲第６号証には、乾式法微粉末シリカの粒径を大きくする、すなわち、比表面積を１６０ｍ２／ｇよりも減少させることについて記載も示唆もなく、また、微粉末シリカを樹脂中に添加した時に流動性が良好となるようにするという技術思想についても何ら開示されていない。 また、甲６発明における乾式法微粉末シリカの比表面積は、上述のとおり、１６０ｍ２／ｇであって、本件発明３におけるシリカ粒子材料の比表面積「２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇ」に対して、４．５７～８０倍ほど大きい値であるが、甲６発明において、乾式法微粉末シリカの大きさを、４．５７～８０倍程度にまで大きくするための動機は、いずれの証拠をみても見当たらない。 したがって、甲６発明において、乾式法微粉末シリカの比表面積を「１６０ｍ２／ｇ」から「２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇ」に変更することは、甲第５、７～１４号証の記載を参酌しても、当業者が容易に想到し得たことでない。 よって、相違点２について検討するまでもなく、本件発明３は、甲第６号証に記載された発明及び甲第５、７～１４号証に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものでない。 （２）本件発明２、４、５について 本件発明２、４、５は、何れも上記（１）において検討した相違点１に係る「粒径が１００ｎｍ～２０００ｎｍであるか又は比表面積が２ｍ２／ｇ～３５ｍ２／ｇ」との発明特定事項を含み、さらに技術的限定を付したものであるから、本件発明３と同様、甲第６号証に記載された発明及び甲第１、５、７～１４号証に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 ３　小括 以上のとおりであるから、異議申立人が主張する特許法第２９条第２項に係る申立理由に理由はない。 第６　むすび 以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件発明２～５、８、１０に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件発明２～５、８、１０に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。