2021-700695

特許第６８１５７７８号発明「シリカ粒子、シリカ粒子含有組成物、オルガノゾル及びシリカ粒子の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６８１５７７８号の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～１１〕について訂正することを認める。 特許第６８１５７７８号の請求項２～１１に係る特許を維持する。 特許第６８１５７７８号の請求項１に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６８１５７７８号の請求項１～１１に係る特許についての出願は、平成２８年７月２５日を出願日とする出願であり、令和２年１２月２５日にその特許権の設定登録がされ、令和３年１月２０日に特許掲載公報が発行された。その特許についての特許異議の申立ての経緯は、次の通りである。 令和３年 ７月１９日 ：特許異議申立人 本多眞治（以下、「申 立人」という。）による全請求項に係る 特許に対する特許異議の申立て 同年１１月２９日付け：取消理由通知 令和４年 １月２８日 ：特許権者による意見書及び訂正請求書の 提出 同年 ３月１８日 ：申立人による意見書の提出 同年 ７月１２日付け：取消理由通知（決定の予告） 同年 ９月 ６日 ：特許権者による意見書及び訂正請求書の 提出 第２ 訂正の適否 １ 訂正事項 令和４年９月６日提出の訂正請求書における訂正請求（以下、「本件訂正請求」といい、本件訂正請求による訂正を「本件訂正」という。）は、次の訂正事項１～６からなる（下線部は訂正箇所を示す。以下、同様である。）。 なお、令和４年１月２８日に提出された訂正請求書における訂正請求については、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。 （１）訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項１を削除する。 （２）訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項２について、 「前記シリカ粒子は、下記ヘイズ差測定方法により測定されるヘイズ差ΔＨが、＋３％以下である、請求項１に記載のシリカ粒子。 ［ヘイズ差測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、基材フィルム上に、５０μｍの厚みで塗布し、積層体とする。 （２）積層体のヘイズと、基材フィルムのヘイズとの差ΔＨを、下記式に基づいて算出する。 ΔＨ（％）＝（積層体のヘイズ（％））－（基材フィルムのヘイズ（％））」とあるのを、 「29Ｓｉ－固体ＮＭＲスペクトルが、Ｍ、Ｔ２及びＴ３のピークを有するシリカ粒子であって、 前記Ｍは、１５～１０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、 前記Ｔ２は、－５５～－６０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、 前記Ｔ３は、－６５～－７０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、 前記シリカ粒子を粘性物質中に含有するシリカ粒子含有組成物の、下記粘度測定方法により測定される粘度が、前記粘性物質の粘度の３０倍以下であり、 前記粘性物質は、液状樹脂であり、前記液状樹脂は、トリメチロールプロパントリアクリレート及びビスフェノールＡ型樹脂から選択される少なくとも１種の液状樹脂であり、 前記粘性物質は、Ｅ型粘度計を用いて２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で測定される粘度が５０～５０００ｍＰａ・ｓであり、 前記シリカ粒子は、下記ヘイズ差測定方法により測定されるヘイズ差ΔＨが、＋３％以下である、 ことを特徴とするシリカ粒子。 ［粘度測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、シリカ粒子含有組成物を調製する。 （２）Ｅ型粘度計を用いて、２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で粘度を測定する。 ［ヘイズ差測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、厚み１２５μｍ、ヘイズ＝０．４のＰＥＴフィルムである基材フィルム上に、５０μｍの厚みで塗布し、積層体とする。 （２）積層体のヘイズと、基材フィルムのヘイズとの差ΔＨを、下記式に基づいて算出する。 ΔＨ（％）＝（積層体のヘイズ（％））－（基材フィルムのヘイズ（％））」に訂正する（請求項２の記載を直接又は間接的に引用する請求項３～１１も同様に訂正する。）。 （３）訂正事項３～６ 特許請求の範囲の請求項３、５～７について、 「請求項１又は２に記載のシリカ粒子」とあるのを、「請求項２に記載のシリカ粒子」に訂正する（請求項３を直接的又は間接的に引用する請求項４～５、及び請求項７を直接的又は間接的に引用する請求項８～１１も同様に訂正する。）。 ここで、訂正前の請求項２～１１は訂正前の請求項１を引用しているため、請求項１～１１は一群の請求項であって、訂正事項１～６の特許請求の範囲の訂正は、この一群の請求項〔１～１１〕を訂正の単位として請求されたものである。 ２ 訂正要件（訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否）の判断 （１）訂正事項１について 訂正事項１は、請求項１を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （２）訂正事項２について 訂正事項２は、訂正前の請求項２において、独立形式に書き下して引用関係を解消した上で、願書に添付された明細書の段落【００８５】の記載に基づいてヘイズ差測定方法に用いる基材フィルムを限定するとともに、「－６５～７０ｐｐｍ」の範囲内に化学シフト中心値を有するとされていた「Ｔ３のピーク」について、技術常識に基づいて正しい数値範囲「－６５～－７０ｐｐｍ」に訂正するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」、「誤記の訂正」及び「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするもので、願書に最初に添付した明細書又は特許請求の範囲、並びに願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （３）訂正事項３～６について 訂正事項３～６は、訂正前の請求項３、５～７において、請求項１又は２を引用していたものを、請求項１を引用しないようにしたものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的としたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではなく、また、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内においてしたものである。 なお、特許異議の申立ては、全請求項についてされているので、訂正事項１～６に関して、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条第７項の独立特許要件は課されない。 ３ 小括 以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第２号及び第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、本件特許の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～１１〕について訂正することを認める。 第３ 本件発明について 本件訂正請求が認められることは前記第２に記載のとおりであるから、訂正後の請求項２～１１に係る発明（以下、「本件発明２」などといい、これらを纏めて「本件発明」という。）は、次のとおりのものである（下線部は訂正箇所を示す。）。 「【請求項２】 29Ｓｉ－固体ＮＭＲスペクトルが、Ｍ、Ｔ２及びＴ３のピークを有するシリカ粒子であって、 前記Ｍは、１５～１０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、 前記Ｔ２は、－５５～－６０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、 前記Ｔ３は、－６５～－７０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、 前記シリカ粒子を粘性物質中に含有するシリカ粒子含有組成物の、下記粘度測定方法により測定される粘度が、前記粘性物質の粘度の３０倍以下であり、 前記粘性物質は、液状樹脂であり、前記液状樹脂は、トリメチロールプロパントリアクリレート及びビスフェノールＡ型樹脂から選択される少なくとも１種の液状樹脂であり、 前記粘性物質は、Ｅ型粘度計を用いて２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で測定される粘度が５０～５０００ｍＰａ・ｓであり、 前記シリカ粒子は、下記ヘイズ差測定方法により測定されるヘイズ差ΔＨが、＋３％以下である、 ことを特徴とするシリカ粒子。 ［粘度測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、シリカ粒子含有組成物を調製する。 （２）Ｅ型粘度計を用いて、２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で粘度を測定する。 ［ヘイズ差測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、厚み１２５μｍ、ヘイズ＝０．４のＰＥＴフィルムである基材フィルム上に、５０μｍの厚みで塗布し、積層体とする。 （２）積層体のヘイズと、基材フィルムのヘイズとの差ΔＨを、下記式に基づいて算出する。 ΔＨ（％）＝（積層体のヘイズ（％））－（基材フィルムのヘイズ（％）） 【請求項３】 請求項２に記載のシリカ粒子を、前記粘性物質中に含有することを特徴とする、シリカ粒子含有組成物。 【請求項４】 前記シリカ粒子と、前記粘性物質とを１：４～４：１の質量比で含有する、請求項３に記載のシリカ粒子含有組成物。 【請求項５】 ハードコート用材料、３Ｄプリンター用材料、又は封止用材料である、請求項２に記載のシリカ粒子、又は、請求項３若しくは４に記載のシリカ粒子含有組成物。 【請求項６】 請求項２に記載のシリカ粒子、及び、有機溶媒を含有することを特徴とする、オルガノゾル。 【請求項７】 請求項２に記載のシリカ粒子の製造方法であって、 （１）水系中性シリカスラリーに、アルコール及びトリアルコキシシランを加えて、４５℃以上、前記アルコールの沸点以下の温度で加熱する工程１、 （２）工程１で得られた液にオルガノシラザンを添加し、４５℃以上、前記アルコールの沸点以下の温度で加熱する工程２、 （３）工程２で得られた液に、水及び濾過促進剤を添加する工程３、並びに、 （４）工程３で得られた液を濾過し、乾燥させる工程４を含むことを特徴とする、シリカ粒子の製造方法。 【請求項８】 前記アルコールは、炭素数３以下のアルコールである、請求項７に記載の製造方法。 【請求項９】 前記トリアルコキシシランは、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン及びトリフルオロプロピルトリメトキシシランからなる群より選択される少なくとも１種である、請求項７又は８に記載の製造方法。 【請求項１０】 前記オルガノシラザンは、ヘキサメチルジシラザンであり、且つ、前記工程２の前記ヘキサメチルジシラザンの添加量が、前記工程１で用いる水系中性シリカスラリーを１００質量部として、５～１５質量部である、請求項７～９のいずれかに記載の製造方法。 【請求項１１】 前記濾過促進剤は、塩酸、酢酸、又はγ－ブチロラクトンである、請求項７～１０のいずれかに記載の製造方法。」 第４ 甲号証について 申立人が提出した証拠方法は、以下の甲第１～７号証がある。 １ 甲号証一覧 甲第１号証：特開２０１４－１９６２２６号公報 甲第２号証：特開２０１１－２１３５１４号公報 甲第３号証：MAREK CYPRYK, Application of Si-29 NMR spectroscopy in organosilicon polymers investigations, POLIMERY, 2007, Vol.52, No.10, p.730-735 甲第４号証：宮嶋達也 外2名, 29Si NMR法による含ケイ素材料の構造解析, 旭硝子研究報告, 2016, Vol.66, p.32-36 甲第５号証：本多眞治（申立人）が令和３年７月１日に作成した「実験成績証明書」 甲第６号証：特開２０１０－８３７４４号公報 甲第７号証：本多眞治（申立人）が令和４年３月１日に作成した「実験成績証明書」 以下、各甲号証について、「甲１」などと略称する。 ２ 甲号証の記載内容 （１）甲１の記載内容 甲１には、下記の事項が記載されている（当審注：下線は当審による。また、「・・・」は当審による省略を意味する。以下、同様である。）。 ア「【技術分野】 【０００１】 本発明は、表面改質シリコン粒子、表面改質シリコン粒子の製造方法、及び、フィラー含有組成物に関する。 ・・・ 【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 本発明は・・・半導体デバイスの封止材などに好適に採用できるフィラー含有組成物及びその組成物のフィラーに適用することが好適な表面改質シリカ粒子及びその表面改質シリカ粒子を製造する方法を提供することを解決すべき課題とする。 ・・・ 【００７０】 （フィラー含有組成物） 本実施形態のフィラー含有組成物は上述の表面改質シリカ粒子と樹脂材料（及び／又は樹脂材料前駆体、以下「樹脂材料等」と記載する）とを混合したものである。表面改質シリカ粒子と樹脂材料等との混合比は特に限定しないが、表面改質シリカ粒子の量が多い方が熱的安定性に優れたものになる。 ・・・ 【００７３】 樹脂材料等としては重合により高分子材料を形成する単量体や、上述したような重合性官能基により修飾した高分子材料が好ましいものとして挙げられる。例えば、硬化前の、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂などのプレポリマーが好適である。特に熱的安定性の高いものにする場合にはエポキシ樹脂を主体として組成物を構成することが望ましい。」 イ「【実施例】 【００７４】 本発明の表面改質シリカ粒子について実施例に基づき説明を行う。 （表面改質シリカ粒子の製造） ・シリカ粒子の製造 試験例１：・・・ ・・・ 【００７８】 (表面処理工程) （１）準備工程 シリカ粒子が２０質量部の濃度で水に分散したスラリー１００質量部にイソプロパノール４０質量部を加え、室温（約２５℃）で混合することで、シリカ粒子が液状媒体に分散されてなる分散液を得た。 【００７９】 （２）第１工程 この分散液に３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業株式会社製、ＫＢＭ５０３）０．２６質量部とを加え・・・４０℃で７２時間混合した。この工程により、シリカ粒子の表面に存在する水酸基をシランカップリング剤で表面処理した。・・・ 【００８０】 （３）第２工程 次いで、この混合物にヘキサメチルジシラザン０．４２質量部を加え、４０℃で７２時間放置した。この工程によって、シリカ粒子が表面処理され、シリカ粒子材料が得られた。表面処理の進行に伴い、疎水性になったシリカ粒子が水及びイソプロパノールの中に安定に存在できなくなり、凝集・沈殿した。なお、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシランとメキサメチルジシラザンとのモル比は２：５であった。 【００８１】 （４）固形化工程 表面処理工程で得られた混合物に３５％塩酸水溶液を２．３質量部加え、シリカ粒子材料を沈殿させた。沈殿物をろ紙（アドバンテック社製 ５Ａ）で濾過した。濾過残渣（固形分）を純水で洗浄した後に１００℃で真空乾燥して、シリカ粒子材料の固形物を得た。 ・・・ 【００８４】 試験例２：シリカ粒子としてコロイダルシリカの一種であるカタロイドＳＩ－８０Ｐ（日揮触媒化成株式会社製、水中に分散されており固形分濃度４０％）を用いた。準備工程において、カタロイドＳＩ－８０Ｐ１００質量部に水１００質量部とイソプロパノール８０質量部を加えた。第１工程においてシランカップリング剤として３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン０．５８質量部と重合禁止剤０．０３質量部を加えた。また、第２工程においてヘキサメチルジシラザン０．９４質量部を加えた。固形化工程において３５％塩酸水溶液を４．７質量部加えシリカ粒子材料の固形物を得た。」 ウ「【００９０】 それぞれの試験試料をシクロヘキサノンに分散させたときの粘度を測定した。」 （２）甲２の記載内容 甲２には、下記の事項が記載されている。 ア「【技術分野】 【０００１】 本発明は、シリカ粒子材料、シリカ粒子材料をフィラーとして含むフィラー含有樹脂組成物、および、シリカ粒子を表面処理してシリカ粒子材料を得るための表面処理方法に関する。 ・・・ 【発明が解決しようとする課題】 【０００５】 ・・・ 【０００６】 本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、取り扱い性に優れるシリカ粒子材料、および、シリカ粒子を表面処理し取り扱い性に優れるシリカ粒子材料を得るための表面処理方法を提供することを目的とする。」 イ「【実施例】 【００５２】 以下、本発明のシリカ粒子材料および本発明のシリカ粒子の表面処理方法を具体的に説明する。 【００５３】 （実施例１） （材料） シリカ粒子として、コロイダルシリカの一種であるスノーテックスＯＳ（日産化学工業株式会社製、平均粒径１０ｎｍ、水中に分散されており固形分濃度２０％）を準備した。 ・・・ 【００５７】 （表面処理工程） （１）準備工程 シリカ粒子が２０質量％の濃度で水に分散したスラリー１００質量部にイソプロパノール６０質量部を加え、室温（約２５℃）で混合することで、シリカ粒子が液状媒体に分散されてなる分散液を得た。 【００５８】 （２）第１工程 この分散液にフェニルトリメトキシシラン１．８質量部を加え、４０℃で７２時間混合した。この工程により、シリカ粒子の表面に存在する水酸基をシランカップリング剤で表面処理した。なお、このときフェニルトリメトキシシランは、必要な量の水酸基（一部）が表面処理されず残存するように計算して加えた。 【００５９】 （３）第２工程 次いで、この混合物に、ヘキサメチルジシラザン３．７質量部を加え、４０℃で７２時間放置した。この工程によって、シリカ粒子が表面処理され、シリカ粒子材料が得られた。表面処理の進行に伴い、疎水性になったシリカ粒子が水およびイソプロパノールの中で安定に存在できなくなり、凝集・沈殿した。なお、フェニルトリメトキシシランとヘキサメチルジシラザンとのモル比は２：５であった。 【００６０】 （固形化工程） 表面処理工程で得られた混合物全量に３５％塩酸水溶液を５質量部を加え、シリカ粒子材料を沈殿させた。沈殿物をろ紙（アドバンテック社製 ５Ａ）で濾過した。濾過残渣（固形分）を純水で洗浄した後に１００℃で真空乾燥して、シリカ粒子材料の固形物を得た。」 （３）甲第３号証の記載内容 甲第３号証には、下記の事項が記載されている。 「Fig.1 ［図：0001393061000001.jpg］ 」（説明文の仮訳：図１.有機ケイ素化合物の29ＳｉＮＭＲの化学シフトの範囲（Ｍ，Ｄ，Ｔ，ＱはスキームＡ参照）） （４）甲４の記載内容 甲４には、下記の事項が記載されている。 ア 「ケイ素原子周囲の原子レベルの構造情報を得るのに、核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）は有用な手法の一つである。ＮＭＲ法は、核スピンの励起エネルギーを測定する手法であり、ケイ素の場合は、29Ｓｉ核を観測することで、局所構造に関する情報が得られる。」（第３３頁「１．緒言」左欄第４～９行） イ 「29Ｓｉ ＮＭＲ法では基本構成単位、縮合度の情報が得られる。シリコーンの基本構成単位をFig.1に示す。官能基数に応じて、Ｍ単位（一官能性）、Ｄ単位（二官能性）、Ｔ単位（三官能性）、Ｑ単位（四官能性）に大別され、これらＭＤＴＱの違い、および置換基の違い（Ｒ＝Ｈ，ＣＨ３，ＣＨ＝ＣＨ２，Ｐｈｅｎｙｌなど）によってケミカルシフトが異なる(1)。Ｄ単位とＴ単位から成るメチルシリコーンの29Ｓｉ ＮＭＲスペクトルをFig.2に示す。それぞれの基本構成単位に応じてケミカルシフトが大きく異なり、さらにそれぞれの基本構成単位の中でも縮合度によってケミカルシフトが異なる。」（第３３頁「２．溶液ＮＭＲ法」左欄下から第１９～８行） ウ 「Fig.1 ［図：0001393061000002.jpg］ 」 エ 「Fig.2 ［図：0001393061000003.jpg］ 」 （５）甲５の記載内容 甲５には、下記の事項が記載されている。 ア「・シリカ粒子の調製 引例１の００８４段落の記載に基づいてシリカ粒子を製造した（引例１のシリカ粒子）。引例１のシリカ粒子は、Ｄ５０が１０２．１ｎｍであり、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシランで表面処理した後、ヘキサメチルシラザンで更に表面処理したシリカからなる粒子である。」（当審注：「引例１」は「甲１」の意味であると解釈した。また、「ヘキサメチルシラザン」は「ヘキサメチルジシラザン」の誤記と認める。）。 イ 「・29Ｓｉ－固体ＮＭＲの測定 以下の測定条件で29Ｓｉ－固体ＮＭＲを測定した。 ［図：0001393061000004.jpg］ 」 ウ 「［分析結果］ 試料の29Ｓｉ ＣＰ／ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルは別紙の図１に示した通り１２．６３７ｐｐｍ、－５６．９３０ｐｐｍ、－６７．０２９ｐｐｍにピークを持ち、１５～１０ｐｐｍ、－５５～－６０ｐｐｍ、－６５～－７０ｐｐｍの範囲内にピークが観測されることが確認された。」 エ 「・粘度測定 粘性物質としては、ビスフェノールＡ型樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の１種であるjer828（三菱ケミカル株式会社製、エポキシ当量184～194）とトリメチロールプロパントリアクリレートとを質量比で８８：１２で混合した混合物を用いた。この混合物の粘度を本願請求項１に記載の方法（２５℃、Ｅ型粘度計、回転数５ｒｐｍ）で測定すると、４６３２ｍＰａ・ｓであり、本願発明１に規定される５０～５０００ｍＰａ・ｓの範囲内であった。 引例１のシリカ粒子と粘性物質とを１：１の質量比で混合して、シリカ含有組成物を調製した。このシリカ粒子含有組成物について、Ｅ型粘度計を用いて、２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で粘度を測定した結果、６０６０３ｍＰａ・ｓであり、粘性物質の粘度の１３．１倍であった。」 オ 「・ヘイズ値測定 粘度測定で使用したシリカ粒子含有組成物を用いて製造した積層体について本願請求項２に記載のヘイズ値測定方法にてヘイズを測定した。基材フィルムは、カバーガラスを用いた。 積層体のヘイズが３．０％、基材フィルムのヘイズ値が０．２％、であり、その差は２．８％となって３％以下であった。」 カ 「図１ ［図：0001393061000005.jpg］ 」 （６）甲７の記載内容 甲７には、下記の事項が記載されている。 ア 「・シリカ粒子の調製 甲第１号証の００８４段落の記載に基づいてシリカ粒子を製造した（甲第１号証のシリカ粒子）。甲第１号証のシリカ粒子は、Ｄ５０が１０２．１ｎｍであり、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシランで表面処理した後、ヘキサメチルシラザンで更に表面処理したシリカからなる粒子である。」（当審注：「ヘキサメチルシラザン」は「ヘキサメチルジシラザン」の誤記と認める。）」 イ 「・粘度測定 粘性物質としては、トリメチロールプロパントリアクリレートを単独で用いた。この粘性物質の粘度を本願請求項１に記載の方法（２５℃、Ｅ型粘度計、回転数５ｒｐｍ）で測定すると、９５ｍＰａ・ｓであり、訂正後の本願請求項１に規定される５０～３０００ｍＰａ・ｓの範囲内であった。 甲第１号証のシリカ粒子と粘性物質とを１：１の質量比で混合して、シリカ含有組成物を調製した。このシリカ粒子含有組成物について、Ｅ型粘度計を用いて、２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で粘度を測定した結果、１０３２ｍＰａ・ｓであった。 測定後の粘度である１０３２ｍＰａ・ｓを測定前の粘度である９５ｍＰａ・ｓで割ると、約１０．８６倍であり、訂正後の本願請求項１に規程された３０倍以下であった。」 第５ 取消理由について １ 取消理由の概要 当審が特許権者に通知した、令和３年１１月２９日付けの取消理由、及び令和４年７月１２日付けの取消理由（決定の予告）の内容は、概要、以下のとおりである。 （１）取消理由１（新規性欠如） 設定登録時の請求項１～２に係る発明は、甲５を参酌すると、甲１に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、当該請求項１～２に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 （２）取消理由２（進歩性欠如） 設定登録時の請求項３～６に係る発明は、甲５を参酌すると、甲１に記載された発明、又は甲１に記載された発明及び甲１に記載された事項ないし周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、当該請求項３～６に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 （３）取消理由３（明確性要件違反） 設定登録時の請求項２に記載の「ヘイズ差ΔＨ」は、基材となるフィルムの種類等に応じて変動するパラメータであるところ、当該請求項２において、積層体を構成する基材について具体的に特定されていないために、「ヘイズ差ΔＨ」の値を一義的に決定することができないから、本件特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 （４）取消理由４（新規性欠如） 本件訂正前の請求項１に係る発明は、甲７を参酌すると、甲１に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、当該請求項１に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 （５）取消理由５（進歩性欠如） 本件訂正前の請求項３～６に係る発明は、甲７を参酌すると、甲１に記載された発明、又は、甲１に記載された発明及び甲１に記載された事項ないし周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、当該請求項３～６に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 ２ 当審の判断 （１）取消理由３（明確性要件違反）について 取消理由３から検討する。 本件訂正後の請求項２では、「基材フィルム」が、「厚み１２５μｍ、ヘイズ＝０．４のＰＥＴフィルム」であることが特定されたから、特許異議申立書（第１４頁下から１１行～第１５頁第５行）でも説示されるように、「ヘイズ値」が、基材フィルムの種類等に影響されるパラメータであるとしても、上述のとおり、本件訂正により基材の種類は具体的に特定されているのだから、当該請求項２に記載で規定される「ヘイズ差ΔＨ」が一義的に決定できないものである、とはいえない。 よって、取消理由３に理由はない。 （２）取消理由１～２、４～５（甲１を主たる証拠とした新規性及び進歩性欠如）について 取消理由１、２、４及び５を併せて検討する。 ア 甲１に記載された発明 上記第４の２（１）イの記載を「試験例２」の「表面改質シリカ粒子」に注目して整理すると、甲１には、次の発明が記載されていると認められる。 「シリカ粒子（カタロイドＳＩ－８０Ｐ（日揮触媒化成株式会社製、水中に分散されており固形分濃度４０％））１００質量部に水１００質量部とイソプロパノール８０質量部を加えて混合し、シリカ粒子が液状媒体に分散されてなる分散液を得、 この分散液に３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン０．５８質量部と重合禁止剤０．０３質量部を加えて４０℃で７２時間混合し、 この混合物にヘキサメチルジシラザン０．９４質量部を加え、４０℃で７２時間放置し、３５％塩酸水溶液を４．７質量部加えてシリカ粒子材料を沈殿させ、沈殿物を濾過して純水で洗浄した後に１００℃で真空乾燥した、表面改質シリカ粒子。」（以下、「甲１発明」という。） イ 本件発明２について （ア）対比 本件発明２と甲１発明を対比すると、両者は「シリカ粒子」の点で一致し、以下の点で相違する。 ＜相違点１＞ 本件発明２は、「29Ｓｉ－固体ＮＭＲスペクトルが、Ｍ、Ｔ２及びＴ３のピークを有するシリカ粒子であって、前記Ｍは、１５～１０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、前記Ｔ２は、－５５～－６０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、前記Ｔ３は、－６５～－７０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示」すのに対し、 甲１発明は、これが特定されない点。 ＜相違点２＞ 本件発明２は、「前記シリカ粒子を粘性物質中に含有するシリカ粒子含有組成物の、下記粘度測定方法により測定される粘度が、前記粘性物質の粘度の３０倍以下であり、前記粘性物質は、液状樹脂であり、前記液状樹脂は、トリメチロールプロパントリアクリレート及びビスフェノールＡ型樹脂から選択される少なくとも１種の液状樹脂であり、前記粘性物質は、Ｅ型粘度計を用いて２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で測定される粘度が５０～５０００ｍＰａ・ｓ」であり、 前記粘度測定方法が、 「［粘度測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、シリカ粒子含有組成物を調製する。 （２）Ｅ型粘度計を用いて、２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で粘度を測定する。」であるのに対し、 甲１発明は、これが特定されない点。 ＜相違点３＞ 本件発明２は、「前記シリカ粒子は、下記ヘイズ差測定方法により測定されるヘイズ差ΔＨが、＋３％以下」であり、 前記ヘイズ差測定方法が、 「［ヘイズ差測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、厚み１２５μｍ、ヘイズ＝０．４のＰＥＴフィルムである基材フィルム上に、５０μｍの厚みで塗布し、積層体とする。 （２）積層体のヘイズと、基材フィルムのヘイズとの差ΔＨを、下記式に基づいて算出する。 ΔＨ（％）＝（積層体のヘイズ（％））－（基材フィルムのヘイズ（％））」（以下、「本件ヘイズ差特性」という。）であるのに対し、 甲１発明は、これが特定されない点。 （イ）相違点の検討 事案にかんがみ、相違点３から検討する。 甲１にはヘイズに係る記載がないが、甲５を参照すると（上記第４の２（５））、甲１の明細書（【００８４】）の記載に基づいてシリカ粒子を製造し、当該シリカ粒子を含有する組成物を用いて製造した積層体（以下、「甲１積層体」という。）のヘイズ値を測定すると、「ヘイズ差ΔＨ」が２．８％であったことが記載されている。しかしながら、甲１積層体の基材はカバーガラスであって、本件発明２の「ヘイズ差測定方法」の基材、すなわち、厚み１２５μｍ、ヘイズ＝０．４のＰＥＴフィルムとは異なるものである。そして、上記（１）の検討によれば、「ヘイズ値」は、基材となるフィルムの種類等に影響されるパラメータであるから、本件発明２の「ヘイズ差測定方法」を用いたときの甲１発明のヘイズ差の値は、甲５を参酌しても不明である。そうすると、甲１発明について、「本件ヘイズ差特性」を満たすことは推認できないから、上記相違点３は実質的なものである。 また、上述のとおり、甲１にはヘイズに係る記載はないし、さらに他の証拠を参照しても、「本件ヘイズ差特性」について記載や示唆はない以上、甲１発明において、上記相違点３に係る本件発明２の構成とすることは、当業者にとって容易想到な事項とはいえない。 ウ 本件発明３～１１について 本件発明３～１１は、本件発明２の特定事項を全て含むものであるから、前記イ（イ）で検討した理由により、本件発明３～１１は、甲１発明であるとはいえないし、甲１発明及び甲１に記載された事項ないし周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 エ 小括 したがって、取消理由１～２、４～５に理由はない。 第６ 取消理由において採用しなかった特許異議申立理由について １ 取消理由で採用しなかった特許異議の申立理由の概要 （１）申立理由１（甲１を主たる証拠とした進歩性欠如） 設定登録時の請求項７～１１に係る発明は、甲１に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項７～１１に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 （２）申立理由２（甲２を主たる証拠とした新規性及び進歩性欠如） ア 設定登録時の請求項１～２、５～６に係る発明は、甲２に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するものであるから、請求項１～２、５～６に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 イ 設定登録時の請求項１～２、５～１１に係る発明は、甲２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであり、また、設定登録時の請求項３～４に係る発明は、甲２に記載された発明及び甲６に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、当該請求項１～１１に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 （３）申立理由３（実施可能要件違反） 設定登録時の請求項１の「化学シフトの中心値」をどのように算出するのか明らかでなく、また、設定登録時の請求項２の「ヘイズ値」を算出する際に用いる基材フィルムがどのようなものか明らかでないため、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、当業者が実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものではないから、本件特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 （４）申立理由４（明確性要件違反） 設定登録時の請求項１の「化学シフトの中心値」の技術的意味を理解できないから、特許請求の範囲の記載の不備のため、本件特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 ２ 当審の判断 （１）申立理由１（甲１を主たる証拠とした進歩性欠如）について 本件発明７～１１は、本件発明２の特定事項を全て含むもので、上記第５の２（２）イ（イ）での検討と事情は同じであるから、本件発明７～１１は、甲１発明及び甲１に記載された事項ないし周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 よって、申立理由１に理由はない。 （２）申立理由２（甲２を主たる証拠とした新規性及び進歩性欠如）について ア 甲２に記載された発明 上記第４の２（２）イの【実施例】に注目して整理すれば、甲２には、次の発明が記載されていると認められる。 「シリカ粒子（スノーテックスＯＳ（日産化学工業株式会社製、平均粒径１０ｎｍ、水中に分散されており固形分濃度２０％））が２０質量％の濃度で水に分散したスラリー１００質量部にイソプロパノール６０質量部を加えて混合してシリカ粒子が液状媒体に分散されてなる分散液を得、 この分散液にフェニルトリメトキシシラン１．８質量部を加え、４０℃で７２時間混合し、 この混合物に、ヘキサメチルジシラザン３．７質量部を加え、４０℃で７２時間放置し、 前記表面処理工程で得られた混合物全量に３５％塩酸水溶液５質量部を加えて沈殿させ、沈殿物を濾過して純水で洗浄した後に１００℃で真空乾燥した、表面改質シリカ粒子。」（以下、「甲２発明」という。） イ 本件発明２について （ア）対比 本件発明２と甲２発明を対比すると、両者は「シリカ粒子」の点で一致し、以下の点で相違する。 ＜相違点４＞ 本件発明２は、「29Ｓｉ－固体ＮＭＲスペクトルが、Ｍ、Ｔ２及びＴ３のピークを有するシリカ粒子であって、前記Ｍは、１５～１０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、前記Ｔ２は、－５５～－６０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、前記Ｔ３は、－６５～－７０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示」すのに対し、 甲２発明は、これが特定されない点。 ＜相違点５＞ 本件発明２は、「前記シリカ粒子を粘性物質中に含有するシリカ粒子含有組成物の、下記粘度測定方法により測定される粘度が、前記粘性物質の粘度の３０倍以下であり、前記粘性物質は、液状樹脂であり、前記液状樹脂は、トリメチロールプロパントリアクリレート及びビスフェノールＡ型樹脂から選択される少なくとも１種の液状樹脂であり、前記粘性物質は、Ｅ型粘度計を用いて２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で測定される粘度が５０～５０００ｍＰａ・ｓ」であり、 前記粘度測定方法が、 「［粘度測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、シリカ粒子含有組成物を調製する。 （２）Ｅ型粘度計を用いて、２５℃、回転数５ｒｐｍの条件で粘度を測定する。」であるのに対し、 甲２発明は、これが特定されない点。 ＜相違点６＞ 本件発明２は、「前記シリカ粒子は、下記ヘイズ差測定方法により測定されるヘイズ差ΔＨが、＋３％以下」であり、 前記ヘイズ差測定方法が、 「［ヘイズ差測定方法］ （１）粘性物質と、シリカ粒子とを無溶剤条件下にて１：１の質量比で混合して、厚み１２５μｍ、ヘイズ＝０．４のＰＥＴフィルムである基材フィルム上に、５０μｍの厚みで塗布し、積層体とする。 （２）積層体のヘイズと、基材フィルムのヘイズとの差ΔＨを、下記式に基づいて算出する。 ΔＨ（％）＝（積層体のヘイズ（％））－（基材フィルムのヘイズ（％））」（以下、「本件ヘイズ差特性」という。）であるのに対し、 甲２発明は、これが特定されない点。 （イ）相違点の検討 事案にかんがみ、相違点６から検討する。 甲２発明のシリカ粒子について、本件発明２の「ヘイズ差測定方法」により測定したヘイズ差の値は不明であるから、上記相違点６は実質的なものである。 そして、甲２の明細書等を子細にみても、本件発明２で規定される「本件ヘイズ差特性」に係る記載や示唆はないし、これを記載する他の証拠もない以上、甲２発明において、上記相違点６に係る本件発明２の構成とすることは、当業者にとって容易想到な事項とはいえない。 ウ 本件発明３～１１について 本件発明３～１１は、本件発明２の特定事項を全て含むものであるから、前記イ（イ）で検討した理由により、本件発明３～１１は、甲２発明であるとはいえないし、甲２発明に基いて、あるいは甲２発明及び甲６に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 エ 小括 したがって、申立理由２に理由はない。 （３）申立理由３（実施可能要件違反）について 申立理由３は、要するに、設定登録時の請求項１の「化学シフトの中心値」、及び同請求項２の「ヘイズ差ΔＨ」が明らかでないことを論拠にするものといえるが、「ヘイズ差ΔＨ」が明確であることは上記第５の２（１）で検討したとおりであるし、「化学シフトの中心値」が明確であることも、後記（４）で検討するとおりである。そうすると、「化学シフトの中心値」及び「ヘイズ差ΔＨ」が不明確であることを論拠にした申立人の実施可能要件違反に係る主張は、その前提を欠くものであるから、本件特許明細書の発明の詳細な説明が、当業者が実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものでない、とはいえない。 よって、申立理由３に理由はない。 （４）申立理由４（明確性要件違反）について 本件発明２に係る請求項２の「前記Ｍは、１５～１０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、前記Ｔ２は、－５５～－６０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し、前記Ｔ３は、－６５～－７０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示し」という記載に関し、本件特許明細書の発明の詳細な説明（【００１７】）には、「29Ｓｉ－固体ＮＭＲスペクトルが、上記Ｍ、Ｔ２及びＴ３のピークを有している。ここで、Ｍは、１５～１０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示しており、オルガノシラザン由来の１官能のケイ素原子のピークである。また、Ｔ２は、－５５～－６０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示しており、テトラメチルオルトシリケート由来の３官能の、２つの酸素原子と１つの水酸基が結合したケイ素原子のピークであり、すなわち、残存シラノール基が１つであるケイ素原子のピークである。また、Ｔ３は、－６５～７０ｐｐｍの範囲内に化学シフトの中心値を有するピークを示しており、テトラメチルオルトシリケート由来の３官能の、３つの酸素原子が結合したケイ素原子のピークであり、すなわち、残存シラノール基が０であるケイ素原子のピークである。」と記載されている。 そうすると、上記請求項２で規定されるＭ、Ｔ２及びＴ３のピークは、それぞれ、オルガノシラザン由来の１官能のケイ素原子のピーク、テトラメチルオルトシリケート由来の３官能の、２つの酸素原子と１つの水酸基が結合したケイ素原子のピーク、及びテトラメチルオルトシリケート由来の３官能の、３つの酸素原子が結合したケイ素原子のピーク、すなわち残存シラノール基が０であるケイ素原子のピークであることが理解できるし、また、当該Ｍ、Ｔ２及びＴ３のピークについて、それぞれ１５～１０ｐｐｍ、－５５～－６０ｐｐｍ及び－６５～－７０ｐｐｍの範囲内に位置する、という程度のことは理解できるから、請求項２の上記記載について、第三者に不測の不利益をもたらす程不明確である、とはいえない。 ここで、申立人は、特許異議申立書（第１３頁下から４行～第１４頁１０行）において、「本願請求項１における発明特定事項Ｂ－Ｄには、「化学シフトの中心値」との記載があるが、この記載は明確でない。まず、「化学シフトの中心値」とあることから、化学シフトは複数存在する。複数存在する要素について中心値という場合、統計学においては、分布の中心を表す要約統計量、すなわち代表値を意味するものと考えられる。代表値としては、平均値、最頻値、中央値などが採用されることが一般的である、特に定義されていない本願においてはどのようにして中心値を算出するか明らかでない。」と、「化学シフトの中心値」についての定義がないために、本件発明２が不明確になることを主張する。しかしながら、請求項２の上記記載は、Ｍ、Ｔ２及びＴ３の各ピークが、それぞれ１５～１０ｐｐｍ、－５５～－６０ｐｐｍ及び－６５～－７０ｐｐｍの範囲内に位置する、という程度の意味では理解できるし、それにより第三者に不測の不利益をもたらす程不明確であるとはいえないことは、上述のとおりである。そして、「化学シフトの中心値」の定義の有無によって、当該判断が左右されるものではないから、申立人の上記主張は採用できない。 よって、申立理由４に理由はない。 第７ むすび 以上のとおり、取消理由通知書及び取消理由通知書（決定の予告）に記載した取消理由、並びに、特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、本件請求項２～１１に係る特許を取り消すことはできない。また、他に本件請求項２～１１に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 そして、請求項１は、本件訂正により削除されて、請求項１に対する特許異議の申立ては、対象となる請求項が存在しないものとなったから、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条の規定により却下する。 よって、結論のとおり決定する。