2019-700349

２　本件発明

本件特許の特許請求の範囲の請求項１、２（以下、これらをそれぞれ「本件発明１」、「本件発明２」という。また、これらをまとめて「本件発明」という。）は、特許請求の範囲の請求項１、２に記載された次のとおりのものである。

「【請求項１】

正極活物質が凝集した第１の凝集部と、

正極活物質が凝集した第２の凝集部と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

続きを表示（全16行）

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有し、

前記第１のシート状の炭素材料は、前記第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有し、

前記第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散していることを特徴とする正極活物質層。

【請求項２】

第１の二次粒子と、

第２の二次粒子と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する正極活物質層であって、

前記第１の二次粒子は、正極活物質であり、

前記第２の二次粒子は、正極活物質であり、

前記第１のシート状の炭素材料は、前記第１の二次粒子を包む領域と、前記第２の二次粒子を包む領域と、を有し、

前記第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散していることを特徴とする正極活物質層。」

３　特許異議申立理由の概要

（１）特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項について

ア　本件特許の請求項１、２に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された下記ａ、ｂの刊行物に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消すべきものである。

イ　本件特許の請求項１、２に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された下記ａ～ｄの刊行物に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消すべきものである。

（刊行物）

ａ　Haegyeom Kim et al.,"Nano-graphite platelet loaded with LiFePO4 nanoparticles used as the cathode in a high performance Li-ion battery",CARBON 50、第１９６６～１９７１頁、２０１２年１月５日（Available online 5 January 2012）（申立人が提出した甲第１号証、以下、「甲１」という。）

ｂ　Y. Ding et al.,"Preparation of nano-structured LiFePO4/graphene composites by co-precipitation method",Electrochemistry Communications 12 (2010) 第１０～１３頁、２００９年１０月２１日（Available online 21 October 2009（申立人が提出した甲第２号証、以下、「甲２」という。））

ｃ　Li Wang et al.,"A facile method of preparing mixed conducting LiFePO4/graphen composites for lithium-ion batteries",Solid State Ionics 181 (2010) 第１６８５～１６８９頁、２０１０年（申立人が提出した甲第３号証、以下、「甲３」という。）

ｄ　Ke-Cheng Jiang et al.,"Improved kinetics of LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 cathode material through reduced graphene oxide networks",Phys. Chem. Chem. Phys. 2012, 14, 第２９３４～第２９３９頁、２０１１年１２月２０日（Published on 20 December 2011）（申立人が提出した甲第４号証、以下、「甲４」という。）

（２）特許法第３６条第４項第１号について

本件発明１及び２は、本件発明の効果を奏さない部分を含むものであって、当該部分について、実施可能であるとはいえないから、本件特許は、その明細書の記載が、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしておらず、取り消されるべきものである。

（３）特許法第３６条第６項第１号について

本件発明１及び２は、本件発明の効果を奏さない部分を含むものであるから、本件特許は、その特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしておらず、取り消されるべきものである。

４　本件明細書の記載

本件特許の願書に添付された明細書（以下、「本件明細書」という。）には、次の記載がある。

「【０００５】

そこで、アセチレンブラック（ＡＢ）やグラファイト（黒鉛）粒子などの導電助剤を混合することで活物質間又は活物質－集電体間の電子伝導性を向上させている。これにより電子伝導性の高い正極活物質の提供を可能としている・・・（略）・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００７】

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しかしながら、導電助剤として用いられるアセチレンブラックは、平均粒径が数十ｎｍから数百ｎｍの嵩高い粒子であるため、活物質との面接触が難しく点接触となりやすい。このため活物質と導電助剤との接触抵抗は高いものとなる。一方、活物質と導電助剤との接触点を増やすために導電助剤の量を増加すると、電極中の活物質量の比率が低下して、電池の放電容量は低下する。

【０００８】

また、導電助剤としてグラファイト粒子を用いる際には、コストの問題から天然グラファイトを用いることが一般的であるが、その際にはグラファイト粒子中に不純物として含有している鉄、鉛、銅等が活物質や集電体と反応し、電池の電位低下や容量低下が生じる。

【０００９】

さらに、活物質は微粒子化に伴い粒子間の凝集力が強くなるため、結着剤や導電助剤に均一に分散するように混合することが困難となる。このため活物質粒子が凝集した密な部分と凝集していない疎な部分とが局所的に発生し、導電助剤の混入がなされていない活物質粒子の凝集部分においては、活物質粒子が電池の放電容量形成に寄与しない結果となる。

【００１０】

そこで、上記課題に鑑み、本発明の一態様では、少量の導電助剤で電子伝導性の高い活物質層を形成するための導電助剤の原料である酸化グラフェンを提供することを目的の一とする。また、少量の導電助剤で、充填量が高く高密度化された正極活物質層を含む非水系二次電池用正極を提供することを目的の一とする。また、該非水系二次電池用正極を用いることにより、電極体積当たりの容量が大きい非水系二次電池を提供することを目的の一とする。」

「【００３６】

また、本発明の一態様は、炭素に対する酸素の重量比が０．４０５以上である酸化グラフェンを分散媒に分散させ、酸化グラフェンを分散させた分散媒に、正極活物質を添加して混練することで混合物を作製し、混合物に結着剤を添加して混練することで正極ペーストを作製し、正極ペーストを正極集電体に塗布し、塗布した正極ペーストに含まれる分散媒を揮発させた後又は揮発させると同時に、酸化グラフェンを還元して、グラフェンを含む正極活物質層を前記正極集電体上に形成する非水系二次電池用正極の製造方法である。」

「【００７４】

図３（Ｂ）に示す正極活物質層２０２の上面図のように、複数の粒状の正極活物質２０３は、複数のグラフェン２０４によって被覆されている。一枚のシート状のグラフェン２０４は、複数の粒状の正極活物質２０３と接続する。特に、グラフェン２０４がシート状であるため、粒状の正極活物質２０３の表面の一部を包むように面接触することができる。正極活物質と点接触するアセチレンブラック等の粒状の導電助剤と異なり、グラフェン２０４は接触抵抗の低い面接触を可能とするものであるから、導電助剤の量を増加させることなく、粒状の正極活物質２０３とグラフェン２０４との電子伝導性を向上させるができる。

【００７５】

また、複数のグラフェン２０４どうしも面接触している。これはグラフェン２０４の形成に、極性溶媒中での分散性が極めて高い酸化グラフェンを用いるためである。均一に分散した酸化グラフェンを含有する分散媒から溶媒を揮発除去し、酸化グラフェンを還元してグラフェンとするため、正極活物質層２０２に残留するグラフェン２０４は部分的に重なり合い、互いに面接触する程度に分散していることで電子伝導の経路を形成している。」

「【図３】

」

５　各甲号証の記載、及び、各甲号証に記載された発明

（１）甲１の記載

甲１には、次の記載がある。

なお、下線は当審で付し、翻訳は当審による。以下、同じ。

ア　「LiFePO4 nanoparticles were grown on nano-graphite platelet (NGP) using a simple chemical route. The material was used as the cathode in Li-ion rechargeable batteries and exhibited excellent cyclability and rate capability because of the easy electron transport in it. The electrochemical stability of the electrode was improved by the two-dimensional conductive network of the NGP.」（第１９６６頁abstractの第１行～第３行）

（当審訳）「単純な化学的方法を用いて、ナノグラファイトプレートレット（ＮＧＰ）上にＬｉＦｅＰＯ４ナノ粒子が成長された。この材料は、リチウムイオン二次電池のカソードとして使用され、電子の輸送が良好であるため、優れたサイクル特性およびレート特性を示した。電極の電気化学的安定性は、ＮＧＰの二次元導電性ネットワークによって改善された。」

イ　「The illustration in Fig. 1 shows the fabrication of LiFePO4/NGP electrodes and the transport behavior of electrons and Li ions within the electrode. First, NGP was coated with amorphous FePO4 using Fe3+ and PO43- precursors. Because NGP often contains surface defects, heterogeneous nucleation of FePO4 is believed to occur preferentially on the NGP [29-33]. LiFePO4 was grown on the NGP by a solid-state route using Li2CO3 as the Li source. The resulting electrodes are hypothesized to be composed of stacked assemblies of alternating LiFePO4 and NGP units, where electrons and ions can move readily throughout the whole electrode.」（第１９６７頁右欄第１１～２１行）

（当審訳）「図１中の例は、ＬｉＦｅＰＯ４／ＮＧＰ電極の構成および電極内の電子およびリチウムイオンの移送挙動を示す。まず、Ｆｅ３+とＰＯ４３－の前駆体を用いて、ＮＧＰにアモルファスＦｅＰＯ４がコーティングされる。ＮＧＰは、しばしば表面欠陥を有するので、ＦｅＰＯ４の異質核形成がＮＧＰ上に優先的に起こると考えられている［２９－３３］。リチウム源としてＬｉ２ＣＯ３を用いて、固体状態でＬｉＦｅＰＯ４がＮＧＰ上に成長された。得られた電極は、ＬｉＦｅＰＯ４とＮＧＰユニットとの交互ユニットが積層されたアセンブリで構成されるものと仮定され、電子およびイオンは全電極をたやすく移動し得る。」

ウ　「Fig. 4(a)-(d) shows the morphology of the LiFePO4/NGP hybrid material. LiFePO4 particles can be seen on the wrinkled NGP surface in both the SEM and TEM images. Energy dispersive spectroscopic analyses confirmed the presence of Fe, P, O, and C in the hybrid material (Fig. 4(b)). The Fe/P ratio was 1.04, on average, indicating the presence of LiFePO4. The TEM image in Fig. 4(c) shows that individual LiFePO4 crystals were approximately 90 nm in diameter. The high resolution TEM image in Fig. 4(d) shows a spacing between lattice fringes of approximately 0.35 nm, which is consistent with that of the (111) plane of LiFePO4. Elemental analyses revealed a carbon content, mostly NGP, of about 25 wt.%. This indicates that the total carbon content in the electrode was about 20 wt.%.」（第１９６８頁左欄第１２行～２４行）

（当審訳）「図４（ａ）－（ｄ）は、ＬｉＦｅＰＯ４／ＮＧＰハイブリッド材料の形態を示す。ＳＥＭ画像およびＴＥＭ画像の両方で、ＬｉＦｅＰＯ４粒子が皺の寄ったＮＧＰ表面上に確認することができる。エネルギー分散型分光分析により、ハイブリッド材料中のＦｅ、Ｐ、ＯおよびＣの存在を確認した（図４（ｂ））。Ｆｅ／Ｐ比率は、平均１．０４であり、ＬｉＦｅＰＯ４の存在を示している。図４（ｃ）のＴＥＭ画像は、個々のＬｉＦｅＰＯ４結晶の直径が約９０ｎｍであることを示している。図４（ｄ）の高解像度ＴＥＭ画像は、格子縞間の間隔が約０．３５ｎｍであることを示しており、ＬｉＦｅＰＯ４の（１１１）平面の間隔と一致している。元素分析は、炭素含量が約２５重量％であり、その殆どがＮＧＰであることを示している。」

エ　「

」

（当審訳）「図１－LiFePO4/NGP電極の製造及びハイブリッド電極中のLiイオンと電子の輸送を示す。」

オ　「

」

（当審訳）「図４－（ａ）皺のあるNGP表面の均一に分散されたLiFePO4粒子のSEM画像を示す。（ｂ）エネルギー分布スペクトルは、ハイブリッド材料中のFe,P,O,C原子の存在を示す。（ｃ）低分解能のTEM画像は、NGP表面に固着されたLiFePO4粒子（～90nm）を示す。（ｄ）HR-TEM画像は、一つの粒子の格子縞の間隔が0.35nmであることを示しており、この値はLiFePO4粒子の(111)面に対応する。」

（２）甲１に記載された発明

ア　上記（１）のアの「ナノグラファイトプレートレット（ＮＧＰ）上」の「ＬｉＦｅＰＯ４ナノ粒子」が、「リチウムイオン二次電池のカソードとして使用され」るものであるとの記載から、上記（１）のイの「ＬｉＦｅＰＯ４／ＮＧＰ電極」の「ＬｉＦｅＰＯ４／ＮＧＰ」は、正極活物質層に含まれるものであるといえる。

イ　上記（１）のイの記載より、「ＬｉＦｅＰＯ４／ＮＧＰ」は、Ｆｅ３+とＰＯ４３－の前駆体を用いて、ＮＧＰ上にＦｅＰＯ４の異質核形成を起こし、その後、リチウム源としてＬｉ２ＣＯ３を用いて、固体状態でＬｉＦｅＰＯ４をＮＧＰ上に成長させるものである。

ウ　上記（１）のアの「電極の電気化学的安定性は、ＮＧＰの二次元導電性ネットワークによって改善された」との記載より、ＮＧＰは導電性である。

エ　上記ア～ウより、甲１には、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。

「Ｆｅ３+とＰＯ４３－の前駆体を用いて、ナノグラファイトプレートレット上にＦｅＰＯ４の異質核形成を起こし、その後、リチウム源としてＬｉ２ＣＯ３を用いて、固体状態でＬｉＦｅＰＯ４をナノグラファイトプレートレット上に成長させることにより形成され、

ナノグラファイトプレートレットは導電性である、

ＬｉＦｅＰＯ４／ナノグラファイトプレートレットを含む正極活物質層。」

（３）甲２の記載

甲２には、次の記載がある。

ア　「Graphene materials with superior electrical conductivities and high surface area would be advantageous for application in energy storage. And LiFePO4 has been a promising electrode material however its poor conductivity limits its practical application. To improve the electronic conductivity, we prepare LiFePO4/graphene composites in a co-precipitation method, in which graphene nanosheets are used as additives. The composites were characterized by X-ray diffraction (XRD) and atomic force microscopy (AFM), and their electrochemical properties were investigated by galvanostatic charge and discharge tests. The experimental results show that the capacity delivery and cycle performances of LiFePO4 could be improved considerably by adding graphene. Therefore, LiFePO4/graphene composites are a promising candidate for lithium secondary batteries.」（第１０頁abstract全文）

（当審訳）「優れた導電率および高い表面積を有するグラフェン材料は、エネルギー貯蔵における用途に有利であろう。そして、LiFePO4は有望な電極材料であったが、その低い導電性はその実用的用途を制限する。電子伝導性を向上させるために、グラフェンナノシートを添加剤として使用する共沈法でLiFePO4/グラフェン複合材料を調製する。その複合材料をX線回折（XRD）と原子間力顕微鏡（AFM）により特性化し、定電流充電と放電試験を行うことにより、それらの電気化学的性質を調べた。実験結果により、LiFePO4の容量とサイクル性能はグラフェンを添加することによってかなり改善できることを示された。したがって、LiFePO4/グラフェン複合材料はリチウム二次電池の有望な候補である。」

イ　「The Olivine-type LiFePO4 has been recognized as a promising candidate for lithium secondary batteries cathode because of its low cost, environmental compatibility, cycling stability and high theoretical capacity of 170 mA h g-1 [5-7].」（第１０頁左欄第１０～１３行）

（当審訳）「オリビン型LiFePO4は、その低コスト、環境適合性、サイクル安定性および170 mA h g-1という高い理論容量のため、リチウム二次電池のカソードとして有望な候補として認識されています[5-7]。」

ウ　「2.1. Preparation of materials

Typically, graphene was synthesized from natural graphite powder by a modified Hummers method [12]. Natural graphite powder was first oxidized by reacting them with concentrated nitric acid and sulfuric acid (1:2, v/v). The reaction unit was immersed in an ice bath, and potassium chlorate was added slowly. Then the ice bath was removed and replaced by a water bath, and the mixture was heated to 65℃. The reaction was maintained for 120 h in order to increase the oxidation degree of the graphite powder. Graphite oxide (GO) was obtained by thoroughly washing and filtering using de-ionized water until pH 7. The GO suspended in a mixture of ethanol and water was exfoliated through ultrasonication for 2 h. Then the exfoliated GO was reduced to graphene by hydrazine hydrate at 100℃ for 24 h. The final products were centrifuged, washed, and finally vacuum-dried.

The LiFePO4/graphene composites were prepared using a coprecipitation method in de-ionized water at room temperature. Aqueous solution of (NH4)2Fe(SO4)26H2O and NH4H2PO4 was added to a Suspension of graphene. Then aqueous solution of LiOH was added to the mixture with blowing nitrogen gas into the solution. The obtained green color deposit was washed with the de-ionized water and separated by the high-speed centrifugation separator. The deposit was put into pellets, and then the pellets were heated to 120℃ for 5 h and finally sintered at 700℃ for 18 h in a tubular furnace under argon flow. Cooling to room temperature and grinding the resulting product, the LiFePO4/graphene composites were obtained. For comparison, we also synthesize the LiFePO4 follow the same procedure except that no graphene was added.」（第１０頁右欄第４行～第１１頁第６行）

（当審訳）「2.1.材料の準備

典型的には、グラフェンは、修正ハマー法によって天然黒鉛粉末から合成された[12]。まず、天然黒鉛粉末をそれらを濃硝酸および硫酸(1:2, v/v)と反応させることによって酸化した。反応ユニットを氷浴中に浸し、そして塩素酸カリウムをゆっくり加えた。その後、氷浴から水浴に置き換え、混合物を６５℃に加熱した。黒鉛粉末の酸化度を高めるために、その反応を１２０時間維持した。ｐＨ７になるまで脱イオン水を用いてよく洗浄し、濾過することによって、酸化グラファイト（ＧＯ）を得た。エタノールと水の混合物中に懸濁したＧＯを２時間の超音波処理によって剥離した。その後、剥離したＧＯをヒドラジン水和物により100℃で24時間還元してグラフェンにした。最終生成物を遠心分離し、洗浄し、そして最後に真空乾燥した。

LiFePO4／グラフェン複合材料は、室温で脱イオン水中で共沈法を用いて調製した。(NH4)2Fe(SO4)26H2O 及び NH4H2PO4 の水溶液をグラフェンの懸濁液に添加した。次に、溶液に窒素ガスを吹き込みながらＬｉＯＨ水溶液を混合物に加えた。得られた緑色沈殿物を脱イオン水で洗浄し、高速遠心分離機で分離した。堆積物をペレットに入れ、次いでペレットを１２０℃で５時間加熱し、最後にアルゴン流下で管状炉内で７００℃で１８時間焼結した。室温に冷却し、得られた生成物を粉砕して、LiFePO4／グラフェン複合材料を得た。比較のために、グラフェンを添加しなかったこと以外は同じ手順に従ってLiFePO4も合成した。」

エ　「The morphological features of LiFePO4, graphene and LiFePO4/graphene composites were characterized by AFM and the results are shown in Fig. 2. The LiFePO4 prepared from co-precipitation method has spherical shapes and their average particle-sizes are about 100 nm. Fig. 2b displays an atomic force microscopy (AFM) image of primitive graphene nanosheets on atomically flat mica surfaces. Analysis of a larger number of AFM images reveals graphene sheets with lateral dimensions of 200-2000 nm and heights in the range of 0.6-4 nm. Approximately 80% of the graphene sheets display a smooth surface and a height of 0.6-2 nm. As can be seen from Fig. 2c, the surface of graphene nanosheets is covered with LiFePO4 nanoparticles with the diameter less than 10 nm. By controlling the precipitation conditions, the deposit could be attached to the graphene sheets by using graphene as additives. Though there are also some unattached and aggregated LiFePO4 particles in the composites. Obviously, the particle-graphene sheets are homogeneous without large-diameter LiFePO4 particles. The particle-sizes are basically matched to the calculated result from the Scherrer’s equation. The data of BET surface area of LiFePO4/graphene composite and graphene sheet are 112.8 and 684.4 m2 g -1, respectively. The specific surface area of graphene is much lower than the theoretical value of 2630 m2 g -1 due to the restacking of the graphene sheets under the van der Waals forces. By comparison, the measured surface area of LiFePO4/graphene composites is also lower than that of graphene.」（第１２頁左欄第９～３４行）

（当審訳）「LiFePO4、グラフェンおよびLiFePO4/グラフェン複合材料の形態的特徴をAFMによって特性化し、結果を図２に示した。共沈法から調製したLiFePO4は球形であり、それらの平均粒径は約100nmである。図２ｂは、原子レベルで平坦な雲母表面上に存在する、基本となるグラフェンナノシートの原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）画像を示す。多数のAFM画像を分析すると、グラフェンシートは、横方向の寸法が200～2000nm、高さが0.6～4 nmであることが分かります。グラフェンシートの約80％が滑らかな表面であって、高さが0.6～2 nmであることを示しています。図２ｃから分かるように、グラフェンナノシートの表面は、１０ｎｍ未満の直径を有するLiFePO4ナノ粒子で覆われている。沈殿条件を制御しつつ、グラフェンを添加剤として使用することによって、堆積物をグラフェンシートに付着させることができた。その複合体には、未結合の凝集したLiFePO4粒子もある。明らかに、粒子とグラフェンのシートは、大きな直径のLiFePO4粒子を含まずに均一である。粒径は基本的にシェラーの式からの計算結果と一致しています。LiFePO4／グラフェン複合体、及び、グラフェンシートのＢＥＴ表面積のデータは、それぞれ１１２．８及び６８４．４m2 g-1である。グラフェンの比表面積は、ファンデルワールス力によりグラフェンシートが再積層するために、２６３０m2 g -1の理論値よりはるかに低い。また、LiFePO4／グラフェン複合体の測定表面積もグラフェンのそれよりも低い。」

オ　「

」

（当審訳）「図２　LiFePO4、グラフェン、LiFePO4/グラフェン複合材料の形態、（ａ）LiFePO4：（ｂ）グラフェン：（ｃ）LiFePO4/グラフェン複合材料」

（４）甲２に記載された発明

ア　上記（３）のアの「LiFePO4は有望な電極材料であったが、その低い導電性はその実用的用途を制限する。電子伝導性を向上させるために、グラフェンナノシートを添加剤として使用する共沈法でLiFePO4/グラフェン複合材料を調製する」との記載から、「LiFePO4/グラフェン複合材料」は電極材料である。そして、上記（３）のイの「オリビン型LiFePO4は、」「リチウム二次電池のカソードとして有望な候補として認識されてい」るとの記載も考慮すると、「LiFePO4/グラフェン複合材料」は「リチウム二次電池のカソード」材料であって、技術常識に照らせば、「LiFePO4/グラフェン複合材料」は正極活物質層に含まれるものであるといえる。

イ　上記（３）のエの「図２ｃから分かるように、グラフェンナノシートの表面は、１０ｎｍ未満の直径を有するLiFePO4ナノ粒子で覆われている」との記載、上記（３）のエの「その複合体には、未結合の凝集したLiFePO4粒子もある」との記載から、「LiFePO4/グラフェン複合材料」は、グラフェンナノシートの表面が、LiFePO4ナノ粒子で覆われており、そのLiFePO4ナノ粒子には、未結合の凝集したものもある。

ウ　上記（３）のアの「優れた導電率および高い表面積を有するグラフェン材料」との記載から、上記ウの「LiFePO4/グラフェン複合材料」の「グラフェンナノシート」は優れた導電率を有するといえる。

エ　上記ア～ウより、甲２には、次の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。

「LiFePO4/グラフェン複合材料を含み、

グラフェンナノシートの表面は、LiFePO4ナノ粒子で覆われており、そのLiFePO4ナノ粒子には、未結合の凝集したものもあり、

グラフェンナノシートは優れた導電率を有する、正極活物質層。」

（５）甲３の記載

甲３には、次の記載がある。

ア　「In this work, mixed (electron and ion) conducting LiFePO4/graphene composites have been prepared through a facile hydrothermal route followed by heat treatment. It was found that the LiFePO4 particles adhered to the surface of graphene and/or embedded in the graphene nanosheets. As a result, an effective three-dimensional conducting network was formed by bridging graphene nanosheets, which can facilitate electron transport effectively and thus improve the kinetics and rate performance of LiFePO4.」（ABSTRUCT第１～４行）

（当審訳）「この研究では、混合（電子およびイオン）伝導性ＬｉＦｅＰＯ４／グラフェン複合体を、容易な水熱法とそれに続く熱処理によって調製した。 ＬｉＦｅＰＯ４粒子がグラフェンの表面に付着し、および／またはグラフェンナノシートに埋め込まれていることが分かった。 結果として、グラフェンナノシートを架橋することによって効果的な三次元伝導性ネットワークが形成され、それは電子輸送を効果的に促進し、かくしてＬｉＦｅＰＯ４の速度論と速度性能を改善することができる。」

イ　「 In this work, we report preparation of the LiFePO4/graphene mixed conducting network through a hydrothermal route followed by heat treatment. This composite showed an enhanced electrochemical performance as cathode materials in lithium-ion batteries when compared with pristine LiFePO4.」（第１６８５頁右欄第６～１０行）

（当審訳）「本研究では、水熱法とそれに続く熱処理によるLiFePO4/グラフェン混合伝導ネットワークの作製について報告する。この複合材料は、元のLiFePO4と比較したとき、リチウムイオン電池におけるカソード材料として強化された電気化学的性能を示した。」

ウ　「2.1. Preparation of samples

Graphite oxide (GO)was prepared according to the method reported by Hummers [25] from graphite powder (Aldrich, powder, ＜20μm, synthetic). LiFePO4/graphene (8 wt.%) composites (denoted as LFPG-8%) were prepared by a facile hydrothermal process [24]. Typically, appropriate quantities of FeSO4・7H2O, H3PO4 and ascorbic acid were dissolved into 35 mL of deionized water. Then LiOH solution was added dropwise into the conical flask while stirring. The molar ratio of the Li:Fe: P was 3:1:1. After vigorous magnetic stirring for 5 min, GO (the weight ratio of GO to LiFePO4 was 8:92) was added into the mixed solution and kept stirring for several minutes. The mixed solution was transferred into a 50 mL Teflon-lined stainless steel autoclave, which was heated at 200℃ for 5 h. After the solution cooled down to room temperature, the precipitate powder was centrifuged and washed several times with deionized water and acetone. Then the obtained powder was dried at 60℃ for 4 h under vacuum oven, followed by sintering at 600℃ for 2 h under a H2/Ar (5:95, v/v) atmosphere. As a reference, LiFePO4 (without GO addition) was also prepared following the same procedure.」（第１６８５頁右欄第１２行～第１６８６頁左欄第５行）

（当審訳）「2.1.サンプルの準備

グラファイト粉末（Ａｌｄｒｉｃｈ、粉末、ｂ２０μｍ、合成）から、Ｈｕｍｍｅｒｓ［２５］によって報告された方法に従って、グラファイト酸化物（ＧＯ）を調製した。LiFePO4／グラフェン（８重量％）複合材料（LFPG－８％と表示）は、容易な水熱プロセスによって調製された［２４］。典型的には、適量のFeSO4・7H2O, H3PO4およびアスコルビン酸を３５ｍＬの脱イオン水に溶解した。次に、LiOH溶液をコニカルフラスコに撹拌しながら滴下した。 Ｌｉ：Ｆｅ：Ｐのモル比は３：１：１であった。５分間激しく磁気撹拌した後、ＧＯ（ＧＯ対LiFePO4の重量比は８：９２であった）を混合溶液に添加し、数分間撹拌し続けた。混合溶液を５０ｍＬのテフロン内張りのステンレス鋼オートクレーブに移し、これを２００℃で５時間加熱した。溶液を室温に冷却した後、沈殿物粉末を遠心分離し、脱イオン水およびアセトンで数回洗浄した。次いで、得られた粉末を真空オーブン下で６０℃で４時間乾燥し、続いてH2/Ar (5:95, v/v)雰囲気下で６００℃で２時間焼結した。参考として、LiFePO4（ＧＯ添加なし）も同じ手順に従って調製した。」

エ　「Some representative transmission electron micrographs of graphene, LiFePO4 and LFPG-8% composites are shown in Fig. 3. The typical morphology of agglomerated graphene layers was observed. From Fig. 3, it can be seen that the LiFePO4 particles are homogenously adhered to the surface of the graphene surface and/or embedded in the graphene nanosheets. Scheme 1 represents the structure of mixed conducting LFPG composites, in which the bridging graphene nanosheets can form an effective conducting network. At the same time, a porous structure between LiFePO4 and graphene nanosheets was formed by the random hybrid composite, which can facilitate the penetration of the electrolyte to the surface of active materials, resulting in the superior rate capability and higher reversible capacities in comparison with the LiFePO4.」（第１６８７頁左欄第２５～３７行）

（当審訳）「グラフェン、LiFePO4およびLFPG-8%複合材料のいくつかの代表的な透過型電子顕微鏡写真を図３に示す。凝集したグラフェン層の典型的な形態が観察された。図３から、LiFePO4粒子がグラフェン表面に均一に付着している、および／または、LiFePO4粒子がグラフェンナノシートに埋め込まれていることが分かる。スキーム１は、混合された導電性ＬＦＰＧ複合材料の構造を表し、該複合材料において、混合グラフェンナノシートが有効な導電性ネットワークを形成することができることを表している。同時に、LiFePO4とグラフェンナノシートとの多孔質構造をランダムハイブリッド複合材料によって形成した。それは活物質の表面への電解質の浸透を容易にすることができ、結果として、LiFePO4と比較して優れたレート性能と高い可逆容量をもたらした。」

オ　「

」

（当審訳）「スキーム１　LFPG混合伝導ネットワークの構成の概要図」

カ　「

」

（当審訳）「TEM画像（ａ）グラフェン、（ｂ）LiFePO4、（ｃ）LFPG－８％の複合材料」

（６）甲３に記載された発明

ア　上記（５）のイの「LiFePO4/グラフェン混合伝導ネットワーク」は、「元のLiFePO4と比較したとき、リチウムイオン電池におけるカソード材料として強化された電気化学的性能を示した」との記載から、「LiFePO4/グラフェン混合伝導ネットワーク」はカソード材料であり、技術常識に照らせば、「LiFePO4/グラフェン混合伝導ネットワーク」は正極活物質層に含まれるものである。

イ　上記（５）のエの記載より、「LiFePO4/グラフェン混合伝導ネットワーク」は、グラフェン層が凝集しており、LiFePO4粒子がグラフェン表面に均一に付着している、および／または、LiFePO4粒子がグラフェンナノシートに埋め込まれている。

ウ　上記（５）のアの「ＬｉＦｅＰＯ４粒子がグラフェンの表面に付着し、および／またはグラフェンナノシートに埋め込まれていることが分かった。 結果として、グラフェンナノシートを架橋することによって効果的な三次元伝導性ネットワークが形成され、それは電子輸送を効果的に促進し、かくしてＬｉＦｅＰＯ４の速度論と速度性能を改善することができる」との記載より、「グラフェンナノシート」は「ＬｉＦｅＰＯ４粒子」の導電助剤であるといえる。

エ　上記ア～ウより、甲３には、次の発明（以下、「甲３発明」という。）が記載されていると認められる。

「LiFePO4/グラフェン混合伝導ネットワークを含み、

グラフェン層が凝集しており、LiFePO4粒子がグラフェン表面に均一に付着している、および／または、LiFePO4粒子がグラフェンナノシートに埋め込まれており、

グラフェンナノシートはＬｉＦｅＰＯ４粒子の導電助剤である、正極活物質層。」

（７）甲４の記載

甲４には、次の記載がある。

ア　「An electronically conducting 3D network of reduced graphene oxide (RGO) was introduced into LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 (LNMC) cathode material in a special nano/micro hierarchical structure. The rate test and cycling measurement showed that the hierarchical networks remarkably improve the high rate performance of LNMC electrode for lithium-ion batteries.」（第２９３４頁abstract第１～４行）

（当審訳）「還元グラフェン酸化物（ＲＧＯ）の電子伝導3Dネットワークを、特別なナノ/マイクロ階層構造においてLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2（ＬＮＭＣ）カソード材料に導入した。レート試験とサイクル測定により、階層ネットワークがリチウムイオン電池用LNMC電極の高速性能を著しく改善することを示された。」

イ　「The LNMC powders were synthesized by a sol-gel method using citric acid as the chelating agent.11,43,44 A stoichiometric amount of lithium acetate, manganese acetate, nickel acetate and cobalt acetate were chosen as starting materials to prepare the precursor. All salts were dissolved in distilled water and added drop-wise into citric acid solution with continuous stirring. After the dissolution of all salts, the temperature of solution was raised to 80℃. Continued stirring was applied until the clear viscous gel was formed. The gel was dried in an oven at 100℃ to obtain the precursor powder. After precalcining at 450℃ in air for 5 h, the powder was grounded and pelletized and then calcined at 900℃ for 12 h in air.

In order to get well dispersed RGO, natural graphite was oxidized using a modified Hummers method38,45 followed with reducing in H2/Ar stream. At first, 2g graphite was poured into 50 mL of concentrated H2SO4 with 1g NaNO3, and the mixture was cooled down to 0℃. Then, 6 g KMnO4 were added slowly while maintaining the temperature below 5℃. The cooling bath was removed and the suspension was maintained quiescent by 90 min. After that, 100 mL of water was added and the temperature was increased to 90℃. The mixture was further diluted with 300 mL of water, treated with 50 mL of 5%H2O2, filtered and washed with hot water. After being dried in vacuum, the graphene oxide was reduced under H2/Ar flowing condition for 2 h. The production was mixed with N-methyl-pyrrolidinone (NMP) by vigorous ultrasonication for 8 h to obtain a well dispersed RGO/NMP suspension.

To prepare the electrode with mixed conducting 3D networks, a mixture of LNMC, RGO/NMP suspension, carbon black (CB), and poly(vinyl difluoride) (PVDF) at a weight ratio of 80 : 5 : 5 : 10 was pasted on an Al foil. For comparison, a mixture of LNMC, CB, and PVDF at a weight ratio of 80 : 10 : 10 was also prepared.

X-ray diffraction (XRD) measurements of the LNMC powder were carried out using a Philips PW3710 with filtered Cu-Ka radiation (Rigaku D/max-2500). A scanning electron microscope (SEM) (JEOL 6701F, operating at 10kV) was employed to investigate the morphology of the LNMC powders and the electrode films. 」（第２９３５頁左欄第３１行～右欄第１２行）

（当審訳）「LNMC粉末はキレート剤としてクエン酸を用いてゾル－ゲル法で合成された。11,43,44化学量論比の酢酸リチウム、酢酸マンガン、酢酸ニッケルおよび酢酸コバルトを前駆体を調製するための出発原料として選択した。全ての塩を蒸留水に溶解し、連続的に攪拌しながらクエン酸溶液に滴下した。全ての塩が溶解した後、溶液の温度を８０℃に上げた。透明な粘性ゲルが形成されるまで攪拌を続けた。ゲルを１００℃のオーブンで乾燥させて前駆体粉末を得た。空気中４５０℃で５時間予備焼成した後、粉末を粉砕しペレット化し、次いで空気中９００℃で１２時間焼成した。

よく分散したＲＧＯを得るために、修正Ｈｕｍｍｅｒｓ法38,45を用いて天然黒鉛を酸化し、続いてH2/Ar中で還元した。最初に、２ｇのグラファイトを、１ｇのNaNO3を含む５０ｍＬの濃H2SO4に注ぎ入れ、その混合物を０℃に冷却した。次いで、温度を５℃未満に維持しながら、６ｇのKMnO4をゆっくり加えた。冷却浴を取り外し、懸濁液を９０分間静止させた。その後、１００ｍＬの水を加え、そして温度を９０℃に上げた。その混合物を３００ｍＬの水でさらに希釈し、５０ｍＬの５％H2O2で処理し、濾過し、そして熱水で洗浄した。真空中で乾燥させた後、グラフェン酸化物をH2/Arフロー条件下で2時間還元した。その生成物を、８時間の激しい超音波処理によってＮ－メチル－ピロリジノン（ＮＭＰ）と混合して、よく分散したＲＧＯ／ＮＭＰ懸濁液を得た。

混合導電性３Ｄネットワークを有する電極を調製するために、ＬＮＭＣ、ＲＧＯ／ＮＭＰ懸濁液、カーボンブラック（ＣＢ）、およびポリ（二フッ化ビニル）（ＰＶＤＦ）を８０：５：５：１０の重量比で混合した混合物をAlホイルに貼り付けた。比較のために、ＬＮＭＣ、ＣＢ、およびＰＶＤＦを８０：１０：１０の重量比で混合した混合物も調製した。

ＬＮＭＣ粉末のＸ線回折（ＸＲＤ）測定は、フィルター処理したＣｕ－Ｋα線を有するＰｈｉｌｉｐｓ ＰＷ３７１０を使用して実施した（Ｒｉｇａｋｕ Ｄ／ｍａｘ－２５００）。走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＥＯＬ ６７０１Ｆ、１０ｋＶで操作）を用いて、ＬＮＭＣ粉末および電極膜の形態を調べた。」

ウ　「A typical SEM image of the LNMC particles synthesized by the sol-gel process is shown in Fig. 2a. It can be clearly seen that the as-synthesized LNMC powders exhibit uniform size with smooth facets, which indicates their high crystallinity. In the RGO-free LNMC electrode, wide interspaces between LNMC particles and CB are found, and the CB itself cannot form interconnected network, which might lead to limited kinetics of the electrode・・・（略）・・・However, after introducing RGO into the electrode, the weak point is released as shown in the SEM images of a cross-sectional view of the RGO-added LNMC electrode (Fig. 2c,d). The LNMC particles are well mixed with RGO and CB (ca. 50 nm) without the wide interspaces. Due to the excellent electrical conductivity and the special two-dimensional (2D) structure ・・・（略）・・・, the RGO nanosheets form a 3D interconnected network over the LNMC particles and the CB particles as illustrated in Fig. 2b. The 3D conducting network, together with CB, is expected to provide sufficient electrons from the Cu foil current collector for the storage of Li in each LNMC particles and hence to improve the kinetics (Fig. 2c,d).」（第２９３５頁右欄第４３行～第２９３６頁左欄第５行）

（当審訳）「ゾル－ゲル法で合成したＬＮＭＣ粒子の典型的なSEM像を図2aに示します。合成されたままのＬＮＭＣ粉末は平滑な面を有し、均一な大きさを示すことがはっきりと見て取れ、その平滑な面は結晶性が高いことを示している。ＲＧＯを含まないＬＮＭＣ電極では、ＬＮＭＣ粒子とＣＢとの間に広い間隔が見いだされ、そしてＣＢそれ自体は相互接続ネットワークを形成することができず、そのネットワークは電極の動作を制限している可能性がある・・・（略）・・・しかしながら、ＲＧＯを添加したＬＮＭＣ電極の断面図のＳＥＭ画像に示されるように、電極にＲＧＯを導入すると、その弱点が解消される（図２ｃ、ｄ）。 ＬＮＭＣ粒子は、広い間隔を空けることなくＲＧＯおよびＣＢ（約５０ｎｍ）とよく混合されている。優れた導電性と特殊な二次元（2D）構造・・・（略）・・・により、ＲＧＯナノシートは、図2bに示すようにＬＮＭＣ粒子とＣＢ粒子とを接続する3D相互接続ネットワークを形成します。3D導電ネットワークは、ＣＢと共に、各ＬＮＭＣ粒子中にLiを溜めるのに十分な電子をCu箔集電体から供給することが期待され、したがって、速度を改善することが期待される（図2c、d）。」

エ　「

」

（当審訳）「図２（ａ）LNMC粒子のSEM画像、（ｂ）LNMC、RGO、CBからなる3Dネットワークの概要図、（ｃ）RGOを添加したLNMC電極の断面のSEM画像、（ｄ）（ｃ）の選択された領域の拡大されたSEM画像」

（８）甲４に記載された発明

ア　上記（７）のアの「還元グラフェン酸化物（ＲＧＯ）の電子伝導3Dネットワークを、特別なナノ/マイクロ階層構造においてLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2（ＬＮＭＣ）カソード材料に導入した」との記載より、甲４には、還元グラフェン酸化物（ＲＧＯ）の電子伝導3Dネットワークが導入されたLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2（ＬＮＭＣ）正極活物質について記載されているといえ、「LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2（ＬＮＭＣ）正極活物質」は正極活物質層に含まれるものである。

イ　上記（７）のウには、「ＲＧＯを添加したＬＮＭＣ電極」は、「ＬＮＭＣ粒子」が、「広い間隔を空けることなくＲＧＯおよびＣＢ（約５０ｎｍ）とよく混合されている」と記載されている。

ウ　上記ア、イより、甲４には、次の発明（以下、「甲４発明」という。）が記載されていると認められる。

「還元グラフェン酸化物の電子伝導3Dネットワークが導入された、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2正極活物質層であって、

LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2粒子が、広い間隔を空けることなく還元グラフェン酸化物およびカーボンブラックとよく混合されている、正極活物質層。」

６　特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項について

６－１　本件発明１について

（１）甲１発明を主引例とした場合

（１）－１　対比

ア　本件発明１と甲１発明とを対比する。

イ　甲１発明の「ＬｉＦｅＰＯ４」は、本件発明１の「正極活物質」に相当する。

ウ 甲１発明の「ナノグラファイトプレートレット」は、技術常識に照らせば、本件発明の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造」に相当する構造を有するものである。

また、甲１発明の「ナノグラファイトプレートレット」は、「導電性である」から、本件発明１の「導電助剤となる」事項を有するものである。

そうすると、甲１発明の「ナノグラファイトプレートレット」は、本件発明１の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料」と「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料」に相当する。

エ　上記ア～ウより、本件発明１と甲１発明とは、

「正極活物質と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する、正極活物質層。」で一致し、次のａ～ｃの点で相違する。

（相違点）

ａ　「正極活物質」について、本件発明１は、「正極活物質が凝集した第１の凝集部と、正極活物質が凝集した第２の凝集部と、」「を有」するのに対し、甲１発明は、凝集部を有するがが明らかでない点。

ｂ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明１は、「第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有」するのに対し、甲１発明は、凝集部を包む領域を有するかが明らかでない点。

ｃ　本件発明１は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲１発明は、「ナノグラファイトプレートレット」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

（１）－２　当審の判断

ア　まず、上記ａの相違点について検討する。

イ　甲１発明の「ＬｉＦｅＰＯ４」は、「Ｆｅ３+とＰＯ４３－の前駆体を用いて、ナノグラファイトプレートレット上にＦｅＰＯ４の異質核形成を起こし、その後、リチウム源としてＬｉ２ＣＯ３を用いて、固体状態でＬｉＦｅＰＯ４をナノグラファイトプレートレット上に成長させることにより形成され」るものであるから、ナノグラファイトプレートレット上に成長された「ＬｉＦｅＰＯ４」は１つの粒子とみなすことができ、「凝集した」ものとはいえない。

また、甲１のFig.4(a)、(c)から、「ＬｉＦｅＰＯ４」の粒子は各粒子が離散していることが看取できるものの、凝集していることは看取できない。

ウ　さらに、甲１発明の「ＬｉＦｅＰＯ４」は、上記イの成長方法で「ナノグラファイトプレートレット上に成長させる」ものであるから、「異質核」が局所的に凝集することによって、「ＬｉＦｅＰＯ４」の粒子が凝集部を形成する動機付けや、「異質核」から成長した、それぞれの粒子をナノグラファイトプレートレットから分離し、凝集部を形成する動機付けも見当たらない。

エ　したがって、上記ａの相違点は実質的な相違点であるし、上記ａの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

オ　次に、念のため、上記ｂの相違点について検討する。

カ　技術常識に照らせば、「ナノグラファイトプレートレット」は何らかの正極活物質を包み込むような力を加えない限り平面状のものであり、正極活物質を包むことにはならないところ、上記イの成長方法では、「ナノグラファイトプレートレット」に正極活物質を包み込むような力を加えていないので、正極活物質を包む領域が存在しないことは明らかである。

また、上記イで検討したとおり、「ＬｉＦｅＰＯ４」の粒子はそもそも凝集したものとはいえないから、「ナノグラファイトプレートレット」において、凝集部を包む領域も存在しない。

キ　さらに、上記カで検討したとおり、「ナノグラファイトプレートレット」は何らかの正極活物質を包み込むような力を加えない限り平面状のものであり、正極活物質を包むことにはならないところ、上記イの成長方法において、「ナノグラファイトプレートレット」に正極活物質を包み込むような力を加える動機付けが見当たらない。また、仮に、「ナノグラファイトプレートレット」に何らかの力を加えたとしても、正極活物質を包むこととなるか否かは不明である。

ク　したがって、上記ｂの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｂの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

ケ　よって、上記ｃの相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明ではないし、甲１発明から当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、特許法第２９条第２項の規定に違反するものともいえない。

（２）甲２発明を主引例とした場合

（２）－１　対比

ア　本件発明１と甲２発明とを対比する。

イ　甲２発明の「LiFePO4ナノ粒子」は、本件発明１の「正極活物質」に相当する。

ウ　甲２発明の「未結合の凝集したLiFePO4ナノ粒子」は、本件発明１の「正極活物質が凝集した第１の凝集部」及び「正極活物質が凝集した第２の凝集部」に相当する。

エ 甲２発明の「グラフェンナノシート」は、技術常識に照らせば、本件発明１の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造」に相当する構造を有するものである。

また、甲１発明の「グラフェンナノシートは優れた導電率を有する」から、本件発明１の「導電助剤となる」事項を有するものである。

そうすると、甲２発明の「グラフェンナノシート」は、本件発明１の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料」及び「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料」に相当する。

オ　上記ア～エより、本件発明１と甲２発明とは、

「正極活物質が凝集した第１の凝集部と、

正極活物質が凝集した第２の凝集部と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する、

正極活物質層。」で一致し、次のｄ及びｅ点で相違する。

（相違点）

ｄ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明１は、「第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有」するのに対し、甲２発明は、凝集部を包む領域を有するかが明らかでない点。

ｅ　本件発明１は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲２発明は、「グラフェンナノシート」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

（２）－２　当審の判断

ア　まず、上記ｄの相違点について、検討する。

イ　甲２のFig.2cには、甲２発明の「LiFePO4/グラフェン複合材料」のAFM画像が示されているが、当該図から、グラフェンがLiFePO4粒子を包んでいることは看取できない。

ウ　また、本件明細書には、本件発明の製造方法として、「炭素に対する酸素の重量比が０．４０５以上である酸化グラフェンを分散媒に分散させ、酸化グラフェンを分散させた分散媒に、正極活物質を添加して混練することで混合物を作製し」（【００３６】）たと記載されているのに対し、甲２には、甲２発明の製造方法として、「(SO4)26H2O 及び NH4H2PO4 の水溶液をグラフェンの懸濁液に添加した。次に、溶液に窒素ガスを吹き込みながらＬｉＯＨ水溶液を混合物に加えた。得られた緑色沈殿物を脱イオン水で洗浄し、高速遠心分離機で分離した。堆積物をペレットに入れ、次いでペレットを１２０℃で５時間加熱し、最後にアルゴン流下で管状炉内で７００℃で１８時間焼結した。室温に冷却し、得られた生成物を粉砕して、LiFePO4／グラフェン複合材料を得た」（上記５の（３）のウ参照。）と記載されている。

エ　すなわち、本件発明１は、「酸化グラフェンを分散させた分散媒に、正極活物質を添加して混練」しており、該混練により、酸化グラフェンが正極活物質を包みやすくなると考えられるのに対し、甲２発明は、グラフェンの懸濁液と活物質の原料である(SO4)26H2O、NH4H2PO4 、及び、ＬｉＯＨを混合、加熱、焼結、粉砕して、LiFePO4／グラフェン複合材料を得ており、本件発明１は、「酸化グラフェンを分散させた分散媒に、」「正極活物質を添加して混練」することにより、「第１の凝集部を包む領域」や「第２の凝集部を包む領域」が生じやすいと考えられるのに対し、グラフェンの懸濁液と活物質の原料を混合、加熱、焼結、粉砕するだけであって、混練を行うものではないから、本件発明１と同程度に、「第１の凝集部を包む領域」や「第２の凝集部を包む領域」が生じやすいとは言い難い。

オ　また、甲２発明において、グラフェンがLiFePO4粒子を包む領域を形成する動機付けも見当たらない。

カ　したがって、上記ｄの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｄの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

キ　よって、上記ｅの相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲２発明ではないし、甲２発明から、当業者が容易に発明をすることができたものともいえないから、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、特許法第２９条第２項の規定に違反するものともいえない。

（３）甲３発明を主引例とした場合

（３）－１　対比

ア　本件発明１と甲３発明とを対比する。

イ　甲３発明の「LiFePO4粒子」は、本件発明１の「正極活物質」に相当する。

ウ 甲３発明の「グラフェンナノシート」は、技術常識に照らせば、本件発明１の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造」に相当する構造を有するものである。

そうすると、甲３発明の「ＬｉＦｅＰＯ４粒子の導電助剤である」「グラフェンナノシート」は、本件発明１の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料」及び「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料」に相当する。

エ　上記ア～ウより、本件発明１と甲３発明とは、

「正極活物質と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する、

正極活物質層。」で一致し、次のｆ～ｈ点で相違する。

（相違点）

ｆ　「正極活物質」について、本件発明１は、「正極活物質が凝集した第１の凝集部と、正極活物質が凝集した第２の凝集部と、」「を有」するのに対し、甲３発明は、凝集部を有するがが明らかでない点。

ｇ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明１は、「第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有」するのに対し、甲３発明は、「LiFePO4粒子がグラフェンナノシートに埋め込まれて」いるものの、「LiFePO4粒子」を包んでいるかが明らかでない点。

ｈ　本件発明１は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲３発明は、「グラフェンナノシート」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

（３）－２　当審の判断

ア　まず、上記ｆの相違点について検討する。

イ　甲３発明は、「LiFePO4粒子がグラフェン表面に均一に付着している」ものであるから、本件発明１の「正極活物質が凝集した第１の凝集部」や「正極活物質が凝集した第２の凝集部」を有するものとはいえない。

ウ　また、甲３のFig.3(c)から、「正極活物質が凝集した第１の凝集部」や「正極活物質が凝集した第２の凝集部」を看取することができない。

エ　さらに、甲３発明の「グラフェン表面に均一に付着している」「LiFePO4粒子」を均一な付着ではなく、凝集させる動機付けも見当たらない。

オ　したがって、上記ｆの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｆの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

カ　次に、事案に鑑み、上記ｈの相違点について検討する。

キ　甲３発明は、「グラフェン層が凝集して」いるものの、本件発明１のように「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」か否かは不明である。

ク　また、甲３のFig.3(c)から、「グラフェンナノシート」同士が互いに接する面を有することを看取することができない。

ケ　さらに、甲３発明の「グラフェンナノシート」同士を互いに接する面が生じるように形成する動機付けも見当たらない。

コ　したがって、上記ｈの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｈの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

サ　よって、上記ｇの相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲３発明から、当業者が容易に発明をすることができたものともいえないから、特許法第２９条第２項の規定に違反するものとはいえない。

（４）甲４発明を主引例とした場合

（４）－１　対比

ア　本件発明１と甲４発明とを対比する。

イ　甲４発明の「LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2粒子」は、本件発明１の「正極活物質」に相当する。

ウ 甲４発明の「還元グラフェン酸化物」は、技術常識に照らせば、本件発明１の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造」に相当する構造を有するものである。

また、甲４発明の「還元グラフェン酸化物」は、「電子伝導3Dネットワーク」であるから、本件発明１の「導電助剤」であるといえる。

そうすると、甲４発明の「電子伝導3Dネットワーク」である「還元グラフェン酸化物」は、本件発明１の「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料」及び「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料」に相当する。

エ　上記ア～ウより、本件発明１と甲４発明とは、

「正極活物質と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する、

正極活物質層。」で一致し、次のｉ～ｋ点で相違する。

（相違点）

ｉ　「正極活物質」について、本件発明１は、「正極活物質が凝集した第１の凝集部と、正極活物質が凝集した第２の凝集部と、」「を有」するのに対し、甲４発明は、凝集部を有するがが明らかでない点。

ｊ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明１は、「第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有」するのに対し、甲４発明は、凝集部を包む領域を有するかが明らかでない点。

ｋ　本件発明１は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲４発明は、「還元グラフェン酸化物」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

（４）－２　当審の判断

ア　まず、事案に鑑み、上記ｊの相違点について検討する。

イ　甲４のFig.2には、甲２発明の「還元グラフェン酸化物の電子伝導3Dネットワークが導入された、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2電極」のＳＥＭ画像が示されているが、当該図から、「LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2」が凝集していることは看取できない。

ウ　また、本件明細書には、本件発明１の製造方法として、「炭素に対する酸素の重量比が０．４０５以上である酸化グラフェンを分散媒に分散させ、酸化グラフェンを分散させた分散媒に、正極活物質を添加して混練することで混合物を作製し」（【００３６】）たと記載されているのに対し、甲４には、甲４発明の製造方法として、「混合導電性３Ｄネットワークを有する電極を調製するために、ＬＮＭＣ、ＲＧＯ／ＮＭＰ懸濁液、カーボンブラック（ＣＢ）、およびポリ（二フッ化ビニル）（ＰＶＤＦ）を８０：５：５：１０の重量比で混合した混合物をAlホイルに貼り付けた」（上記５の（７）のイ参照。）と記載されている。

エ　すなわち、本件発明１は、「酸化グラフェンを分散させた分散媒に、正極活物質を添加して混練」しており、該混練により、酸化グラフェンが正極活物質を包みやすくなると考えられるのに対し、甲４発明は、ＬＮＭＣ、ＲＧＯ／ＮＭＰ懸濁液、カーボンブラック（ＣＢ）、およびポリ（二フッ化ビニル）（ＰＶＤＦ）を混合するだけであって、ＬＮＭＣとＲＧＯとの混練まで行うものではないから、本件発明１と同程度に、「第１の凝集部を包む領域」や「第２の凝集部を包む領域」が生じやすいとは言い難い。

オ　また、甲４発明において、「第１のシート状の炭素材料は、前記第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有」するとの発明特定事項を得る動機付けも見当たらない。

カ　したがって、上記ｊの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｊの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

キ　次に、事案に鑑み、上記ｋの相違点について検討する。

ク　甲４のFig.2には、甲２発明の「還元グラフェン酸化物の電子伝導3Dネットワークが導入された、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2電極」のＳＥＭ画像が示されているが、当該図から、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」事項を看取することができない。

ケ　また、甲４発明の「還元グラフェン酸化物」同士を互いに接する面が生じるように形成する動機付けも見当たらない。

コ　したがって、上記ｋの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｋの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

サ　よって、上記ｉの相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲４発明から、当業者が容易に発明をすることができたものともいえないから、特許法第２９条第２項の規定に違反するものとはいえない。

６－２　本件発明２について

（１）甲１発明を主引例とした場合

ア　上記６－１の（１）の（１）－１と同様に、本件発明２と甲１発明とを対比すると、本件発明２と甲１発明は、

「第１の粒子と、

第２の粒子と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する正極活物質層であって、

前記第１の粒子は、正極活物質であり、

前記第２の粒子は、正極活物質である、正極活物質層。」で一致し、次のｌ～ｎの点で相違する。

（相違点）

ｌ　「第１の粒子」及び「第２の粒子」が、本件発明２は、二次粒子であるのに対し、甲１発明は、二次粒子であるかが明らかでない点。

ｍ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明２は、「第１の二次粒子を包む領域と、前記第２の二次粒子を包む領域と、を有」するのに対し、甲１発明は、凝集部を包む領域を有するかが明らかでない点。

ｎ　本件発明２は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲１発明は、「ナノグラファイトプレートレット」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

イ　まず、上記ｌの相違点について検討する。

ウ　甲１発明の「ＬｉＦｅＰＯ４」は、「Ｆｅ３+とＰＯ４３－の前駆体を用いて、ナノグラファイトプレートレット上にＦｅＰＯ４の異質核形成を起こし、その後、リチウム源としてＬｉ２ＣＯ３を用いて、固体状態でＬｉＦｅＰＯ４をナノグラファイトプレートレット上に成長させることにより形成され」るものであるから、ナノグラファイトプレートレット上に成長された「ＬｉＦｅＰＯ４」はそれぞれが離散して存在する１つの粒子とみなすことができ、「二次粒子」とはいえない。

また、甲１のFig.4(a)、(c)から、「ＬｉＦｅＰＯ４」の粒子は各粒子が離散していることが看取できるものの、凝集していることは看取できない。

ウ　さらに、甲１発明の「ＬｉＦｅＰＯ４」は、上記ウの成長方法で「ナノグラファイトプレートレット上に成長させる」ものであるから、「異質核」が局所的に凝集することによって、「ＬｉＦｅＰＯ４」の粒子が凝集部を形成する動機付けや、「異質核」から成長した、それぞれの粒子をナノグラファイトプレートレットから分離し、凝集部を形成する動機付けも見当たらない。

エ　したがって、上記ｌの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｌの相違点に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

オ　また、上記ｍの相違点は、上記ｂの相違点と同様の相違点であり、上記６－１の（１）の（１）－２で検討した理由と同様の理由で、上記ｍの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｍの相違点に係る本件発明２の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

カ　よって、上記ｎの相違点について検討するまでもなく、本件発明２は、甲１発明ではないし、甲１発明から、当業者が容易に発明をすることができたものともいえないから、特許法第２９条第１項第３号に該当せず、特許法第２９条第２項の規定に違反するものともいえない。

（２）甲２発明を主引例とした場合

ア　上記６－１の（２）の（２）－１と同様に、本件発明２と甲２発明とを対比すると、本件発明２と甲２発明は、

「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する正極活物質層であって、

正極活物質を含む、正極活物質層。」で一致し、次のｏ～ｑ点で相違する。

（相違点）

ｏ　「正極活物質」が、本件発明２は、「第１の二次粒子」及び「第２の二次粒子」であるのに対し、甲２発明は、「未結合の凝集したものもあ」る点。

ｐ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明２は、「第１の二次粒子を包む領域と、前記第２の二次粒子を包む領域と、を有」するのに対し、甲２発明は、二次粒子を包む領域を有するかが明らかでない点。

ｑ　本件発明２は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲２発明は、「グラフェンナノシート」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

イ　上記ｐの相違点は、実質的に、上記ｄの相違点と同様の相違点であるから、上記６－１の（２）の（２）－２で検討した理由と同様の理由により、上記ｐの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｐの相違点に係る本件発明２の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

ウ　よって、上記ｏ、ｑの相違点について検討するまでもなく、本件発明２は、甲２発明ではないし、甲２発明から、当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。

（３）甲３発明を主引例とした場合

ア　上記６－１の（３）の（３）－１と同様に、本件発明２と甲３発明とを対比すると、本件発明２と甲３発明は、

「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する正極活物質層であって、

正極活物質を含む、

正極活物質層。」で一致し、次のｒ～ｔ点で相違する。

（相違点）

ｒ　「正極活物質」が、本件発明２は、「第１の二次粒子」及び「第２の二次粒子」であるのに対し、甲３発明は、「グラフェン表面に均一に付着して」おり、「二次粒子」であるかが明らかでない点。

ｓ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明２は、「第１の二次粒子を包む領域と、前記第２の二次粒子を包む領域と、を有」するのに対し、甲３発明は、「LiFePO4粒子がグラフェンナノシートに埋め込まれて」いるものの、「LiFePO4粒子」を包んでいるかが明らかでない点。

ｔ　本件発明２は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲３発明は、「グラフェンナノシート」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

イ　上記ｒ、ｔの相違点は、上記ｆ、ｈの相違点と同様の相違点であるから、上記６－１の（２）の（２）－２で検討した理由と同様の理由により、上記ｒ、ｔの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｒ、ｔの相違点に係る本件発明２の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

ウ　よって、上記ｓの相違点について検討するまでもなく、本件発明２は、甲３発明から、当業者が容易に発明をすることができたものともいえないから、特許法第２９条第２項の規定に違反するものとはいえない。

（４）甲４発明を主引例とした場合

ア　上記６－１の（４）の（４）－１と同様に、本件発明２と甲４発明とを対比すると、本件発明２と甲４発明は、

「六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第１のシート状の炭素材料と、

六角形の炭素骨格を平面状に延ばした構造を有し、導電助剤となる第２のシート状の炭素材料と、を有する正極活物質層であって、

正極活物質を含む、

正極活物質層。」で一致し、次のｕ～ｗの点で相違する。

（相違点）

ｕ　「正極活物質」が、本件発明２は、「第１の二次粒子」及び「第２の二次粒子」であるのに対し、甲４発明は、二次粒子であるかが明らかでない点。

ｖ　「第１のシート状の炭素材料」が、本件発明２は、「第１の二次粒子を包む領域と、前記第２の二次粒子を包む領域と、を有」するのに対し、甲４発明は、二次粒子を包む領域を有するかが明らかでない点。

ｗ　本件発明２は、「第１のシート状の炭素材料と、前記第２のシート状の炭素材料とは、互いに接する面を有するように分散している」のに対し、甲４発明は、「還元グラフェン酸化物」同士が、互いに接する面を有するように分散しているかが明らかでない点。

イ　上記ｖ、ｗの相違点は、上記ｊ、ｋの相違点と同様の相違点であるから、上記６－１の（２）の（２）－２で検討した理由と同様の理由により、上記ｖ、ｗの相違点は実質的な相違点であるし、上記ｖ、ｗの相違点に係る本件発明２の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たものとはいえない。

ウ　よって、上記ｕの相違点について検討するまでもなく、本件発明２は、甲４発明から、当業者が容易に発明をすることができたものともいえないから、特許法第２９条第２項の規定に違反するものとはいえない。

７　特許法第３６条第４項第１号及び同条第６項第１号について

（１）本件発明の解決しようとする課題は、本件明細書の発明の詳細な説明の記載によれば、「少量の導電助剤で電子伝導性の高い活物質層を形成するための導電助剤の原料である酸化グラフェンを提供すること」（【００１０】）であると認められる。

（２）そして、本件明細書には、「図３（Ｂ）に示す正極活物質層２０２の上面図のように、複数の粒状の正極活物質２０３は、複数のグラフェン２０４によって被覆されている。一枚のシート状のグラフェン２０４は、複数の粒状の正極活物質２０３と接続する。特に、グラフェン２０４がシート状であるため、粒状の正極活物質２０３の表面の一部を包むように面接触することができる。正極活物質と点接触するアセチレンブラック等の粒状の導電助剤と異なり、グラフェン２０４は接触抵抗の低い面接触を可能とするものであるから、導電助剤の量を増加させることなく、粒状の正極活物質２０３とグラフェン２０４との電子伝導性を向上させるができる」（【００７４】）と記載されている。

（３）すなわち、上記（２）の記載によれば、「グラフェン２０４が」「粒状の正極活物質２０３の表面の一部を包むように面接触することができ」ることにより、「導電助剤の量を増加させることなく、粒状の正極活物質２０３とグラフェン２０４との電子伝導性を向上させるができる」とのことである。

（４）そうすると、上記（３）によれば、本件発明１の「第１のシート状の炭素材料は、前記第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有」する事項、及び、本件発明２の「第１のシート状の炭素材料は、前記第１の二次粒子を包む領域と、前記第２の二次粒子を包む領域と、を有」する事項は、いずれも「導電助剤の量を増加させることなく、粒状の正極活物質２０３とグラフェン２０４との電子伝導性を向上させるができる」こととなるから、本件発明１及び２は、いずれも上記（１）の課題を解決しうるものである。

（５）したがって、上記（４）のとおり、本件発明１は「第１のシート状の炭素材料は、前記第１の凝集部を包む領域と、前記第２の凝集部を包む領域と、を有」する事項が特定され、本件発明２は、「第１のシート状の炭素材料は、前記第１の二次粒子を包む領域と、前記第２の二次粒子を包む領域と、を有」する事項が特定されているから、これらの発明は、いずれも上記（１）の課題を解決し得ない態様を含むとはいえず、発明の詳細な説明に記載されたものといえる。

（６）また、当業者が、本件発明１及び２について、本件明細書の発明の詳細な説明の記載に基づいて、過度の試行錯誤を要することなく、上記（１）の課題を解決し得、実施をすることができるものである。

（７）よって、本件特許は、その明細書の記載が、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たすものであり、また、その特許請求の範囲の記載が、同条第６項第１号の規定を満たすものである。

８　むすび

以上のとおり、本件の請求項１、２に係る特許は、特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、取り消すべき理由を発見しないし、他に本件の請求項１、２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。