2019-700110

特許第６３７８１４７号発明「多結晶シリコン棒の製造方法およびＣＺ単結晶シリコンの製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

【結　論】 特許第６３７８１４７号の請求項１に係る特許を維持する。

【理　由】 第１　手続の経緯 本件特許第６３７８１４７号（以下、「本件特許」という。）の請求項１に係る特許についての出願は、平成２７年９月４日に出願されたものであって、平成３０年８月３日に特許権の設定登録がされ、同年同月２２日に特許掲載公報が発行され、その後、全請求項（請求項１）に係る特許に対し、平成３１年２月８日付けで特許異議申立人　中川賢治（以下「異議申立人」という。）により、特許異議の申立てがされたものである。 第２　本件特許発明 本件特許の請求項１に係る発明（以下、「本件特許発明１」ということがある。）は、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される以下のとおりのものであると認める。 「　シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる半径Ｒの多結晶シリコン棒の製造方法であって、 前記シリコン芯線の近傍領域、Ｒ/２領域、最表面領域における多結晶シリコンの析出温度をそれぞれＴ１、Ｔ２、Ｔ３としたときに、Ｔ２＜Ｔ１かつＴ３＞Ｔ２とし、さらに、最表面領域における多結晶シリコンの析出時におけるシリコン芯線の近傍領域の温度Ｔ１´とＴ３との温度差をΔＴとしたときに、Ｔ１＜Ｔ３＋ΔＴとなるように設定する、多結晶シリコン棒の製造方法。」 第３　申立理由の概要 異議申立人は、以下の甲第１号証～甲第２号証を提出して、以下の申立理由１～３によって、本件特許発明１に係る特許は取り消されるべきものである旨主張している。 １．　申立理由１ 請求項１に係る発明は、甲第１号証の実施例１に記載の発明と甲第２号証の記載事項とに基づいて、当業者が容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項、同法第１１３条第２号の規定により、請求項１に係る特許は取り消されるべきものである。 ２．　申立理由２ 請求項１の記載は特許法第３６条第６項第１号の規定に適合しないものであり、同法第１１３条第４号の規定により、請求項１に係る特許は取り消されるべきものである。 ３．　申立理由３ 請求項１の記載は特許法第３６条第６項第２号の規定に適合しないものであり、同法第１１３条第４号の規定により、請求項１に係る特許は取り消されるべきものである。 ［異議申立人が提出した証拠方法］ 甲第１号証：特開平１１－４３３１７号公報 甲第２号証：国際公開第９７／４４２７７号 なお、甲第１号証、甲第２号証を、以下では、それぞれ、「甲１」、「甲２」ということがある。 第４　甲１の記載事項（当審注：「…」は記載の省略を表す。以下、同じ。）、及び、甲１記載の発明 甲１の記載事項は、以下のア．～エ．のとおりである。 ア．　「【００２１】 【実施例】 実施例１ 多結晶シリコン析出用の芯材として直径５ｍｍの多結晶シリコンロッドを用い、その表面温度を１０３０℃に維持して、シーメンス法により精製トリクロロシランと水素とからそれ自体公知の方法に従って多結晶シリコンの析出を行った。その直径が８５ｍｍになった時点で電流の上昇を停止させ、一定値を保った。表面温度が９７０℃になった時点で、再びロッドの表面温度を１０３０℃に戻した。温度を元に戻す操作は、３０時間かけてゆっくり行った。直径が１２０ｍｍになった後、析出を終了した。この時の多結晶シリコンロッドの析出速度は、６１ｋｇ／ｈｒであった。また、このときのポップコーンの発生率を調べたところ、１３％であった。ポップコーンの発生率とは、ブリッジ部を除き、ポップコーンの発生したロッドの本数を、全ロッドの本数で除した値である。」 イ．　「【特許請求の範囲】 【請求項１】 高純度多結晶シリコンの円柱であって、半径方向に析出中心から周辺部に向かって長さの５０％を超えた領域に、析出中心から長さ５０％の位置の結晶の結晶粒径よりも小さい結晶粒径を持つ結晶が同じ半径方向に存在する多結晶シリコンロッド。 【請求項２】 析出中心から長さ５０％の位置の結晶の結晶粒径よりも小さい結晶粒径の結晶が析出中心から長さ５０％の位置の結晶の結晶粒径の２０～８０％の範囲にある結晶粒径を持つ請求項１の多結晶シリコンロッド。 【請求項３】 ロッドの析出中心から外皮までの長さ５０％の位置にある結晶の結晶粒径よりも小さい結晶粒径を持つ結晶が同じ長さ方向に該長さの６０～９５％の範囲に存在する請求項１の多結晶シリコンロッド。」 ウ．　「【０００２】 【従来の技術】高純度多結晶シリコンの製造において最も一般的な方法は、高純度のシリコンの芯線を電流加熱し、該芯線上でトリクロロシランを水素と反応させ、ロッド状の多結晶シリコンを析出する方法である。 【０００３】多結晶シリコンの析出において、その生産性に最も大きな影響を及ぼす因子は、析出速度である。多結晶シリコンの析出速度は、析出温度が高い程大きいことは、知られていた。しかし析出温度を高くした場合、析出したロッドの表面状態が悪くなり、大きさ、形とも、ポップコーンに非常によく似た形状物を持つ表面状態になることも知られていた。表面状態の悪い多結晶シリコン（以下、単にポップコーンと記す）は、不純物を取り込み易く、エッチング処理後にエッチング液が残り易く、また内部に細孔が存在する等のため、…析出温度をあまり上げることはできなかった。特開昭５５－１６０００号公報には、実際、多結晶シリコンの生産量と表面状態は両立しないことが記載されている。 【０００４】 【発明が解決しようとする課題】…温度を上げれば更に析出速度が上がり、生産性を向上させることができるため、通常よりも高い析出温度において、ポップコーンができない析出方法を開発することが望まれてきた。 【０００５】 【課題を解決するための手段】本発明者らは、ポップコーンが形成されるメカニズムについて研究を行い、その機構を解明することに成功した。そしてポップコーンを形成する因子の一つを排除することにより、これまでより高い析出温度においてもポップコーンの発生しない析出技術を完成し、本発明に到達したものである。」 エ．　「【００１１】本発明者らは、…実験で裏づけられた考えに立ち、ポップコーンを低減させるための方法として、大きな結晶粒が形成されても、その中心部がへこむ前に、結晶粒の中ほどに、新たなトラッピングサイトを形成する方法が有効であることを見い出した。… … 【００１３】…結晶粒中にトラッピングサイトを意図的に形成させた多結晶シリコンロッドは、その操作を行った部分で、必然的に結晶粒径の小型化が起こる。…トラッピングサイトの形成を行った部分では、新たに結晶成長の端緒を作るため、その部分から先の結晶は、それまでよりも小さくなる。 … 【００１７】多結晶シリコンロッドを、反応器中に多数本立てて析出を行う場合、ポップコーンの生成は、析出初期のロッドが細い時期よりも、析出の中間点を過ぎたある程度成長したロッドの表面にでき易い傾向がある。…このような事情から、トラッピングサイトを形成するタイミングは、析出の初期よりも、析出の中盤を過ぎた時点、例えば多結晶シリコンロッドの直径で表せば、半径方向に、中心から周辺部に向かって５０％を超えた領域、好ましくは６０％を超えた領域、更に好ましくは６０～９５％の領域、特に好ましくは７０％から９０％の間の領域でおこなわれる。トラッピングサイトの形成操作は、ロッド全体に渡ってなされるため、結晶粒径の変化は、ロッドの輪切り断面では円周上に、また、ロッドの長手方向に対しても均一に起こる。その結果、上記領域に、中心から長さの５０％の位置の結晶粒径と異なる結晶粒径を持つ結晶が、円柱の円周および長さ方向の両方向に存在するものが形成される。 … 【００１９】前述の通り、トラッピングサイトの形成操作の具体的な手段は特に限定されないが、析出温度を下げる手段として最も簡便な方法は、加熱手段である電流値を下げる方法である。…意識的に電流値を下げずとも、電流値をある一定の値で止めることにより、結果的にロッド温度をゆっくり下げることが実現される。」 オ．　上記ア．によれば、甲１には、実施例１として、多結晶シリコン析出用の芯材である直径５ｍｍの多結晶シリコンロッドを用い、その表面温度を１０３０℃に維持して、シーメンス法により精製トリクロロシランと水素とから多結晶シリコンの析出を行い、その直径が８５ｍｍになった時点で電流の上昇を停止させ、一定値を保ち、表面温度が９７０℃になった時点で、再びロッドの表面温度を１０３０℃に戻す操作を、３０時間かけてゆっくり行って、直径が１２０ｍｍになった後、析出を終了したという技術事項が記載されていると認められる。 カ．　上記イ．によれば、上記エ．に示した実施例１は、多結晶シリコンロッドの製造に関する実施例であると認められる。 キ．　上記オ．～カ．の検討を踏まえ、甲１の実施例１に記載される多結晶シリコンロッドの製造方法に注目すると、甲１には、次のような発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。 「多結晶シリコン析出用の芯材である直径５ｍｍの多結晶シリコンロッドを用い、その表面温度を１０３０℃に維持して、シーメンス法により精製トリクロロシランと水素とから多結晶シリコンの析出を行い、その直径が８５ｍｍになった時点で電流の上昇を停止させ、一定値を保ち、表面温度が９７０℃になった時点で、再びロッドの表面温度を１０３０℃に戻す操作を、３０時間かけてゆっくり行って、直径が１２０ｍｍになった後、析出を終了する、多結晶シリコンロッドの製造方法。」 第５　当審の判断 １．　申立理由１について 上記第３に示した、本件特許発明１は、甲第１号証の実施例１に記載の発明（甲１発明）と甲第２号証の記載事項とに基づいて、当業者が容易に発明することができたものである旨の申立理由１につき、以下に検討する。 （１）　本件特許発明１と甲１発明との対比 本件特許発明１と上記第４のキ．に示した甲１発明とを対比するに、甲１発明における「多結晶シリコンロッドの製造方法」は、本件特許発明１における「多結晶シリコン棒の製造方法」に相当し、また、甲１発明における「多結晶シリコン析出用の芯材である直径５ｍｍの多結晶シリコンロッド」は、本件特許発明１における「シリコン芯線」に相当し、また、甲１発明の多結晶シリコンロッドの製造方法の全体は、シリコン芯線上にシーメンス法により精製トリクロロシランと水素とから多結晶シリコンの析出を行って直径１２０ｍｍの多結晶シリコンロッドを製造する方法といえることからして、本件特許発明１における「シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる半径Ｒの多結晶シリコン棒の製造方法」に相当するところ、甲１発明でのシリコン芯線の近傍領域と最表面領域とにおける多結晶シリコンの析出温度は、いずれも、１０３０℃であることは明らかであるし、Ｒ／２領域における多結晶シリコンの析出温度は、甲１発明における直径が１２０ｍｍ／２＝６０ｍｍになった時点の多結晶シリコンの析出温度であり、１０３０℃であることも明らかである。 してみると、両者は、以下の点で一致し、以下の点で相違していると認められる。 ＜一致点＞ 「シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる半径Ｒの多結晶シリコン棒の製造方法であ」る点。 ＜相違点＞ 相違点１：前記シリコン芯線の近傍領域、Ｒ/２領域、最表面領域における多結晶シリコンの析出温度をそれぞれＴ１、Ｔ２、Ｔ３としたときに、本件特許発明１では、「Ｔ２＜Ｔ１かつＴ３＞Ｔ２とし」ているのに対し、甲１発明では、いずれの温度も１０３０℃であり、すなわち、Ｔ１＝Ｔ２＝Ｔ３である点。 相違点２：最表面領域における多結晶シリコンの析出時におけるシリコン芯線の近傍領域の温度Ｔ１´とＴ３との温度差をΔＴとしたときに、本件特許発明１では、「Ｔ１＜Ｔ３＋ΔＴとなるように設定する」のに対し、甲１発明では、「Ｔ１＜Ｔ３＋ΔＴとなるように設定する」のか否か明らかではない点。 （２）　上記相違点についての検討 そこで、まず、上記相違点１につき検討するに、甲１発明は上記第４のキ．に示したとおりものであって、上記（１）の検討のとおり、シリコン芯線の近傍領域、Ｒ/２領域、最表面領域における多結晶シリコンの析出温度をそれぞれＴ１、Ｔ２、Ｔ３としたときに、Ｔ１＝Ｔ２＝Ｔ３とするものである。 また、上記第４のイ．～エ．に示した記載からしても、多結晶シリコン棒の製造方法に関し、甲１に記載されているのは、通常よりも高い析出温度において、ポップコーンに非常によく似た形状物を持つ表面状態（以下、単に「ポップコーン」という。）ができない析出方法を開発することを課題としているものであって、ポップコーンの生成は、析出初期の多結晶シリコン棒が細い時期よりも、析出の中間点を過ぎたある程度成長した多結晶シリコン棒の表面にでき易い傾向があるとの事情から、析出の中盤を過ぎた時点で析出温度を下げて、すなわち、多結晶シリコン棒の直径で表せば、半径方向に中心から周辺部に向かって５０％を超えた領域で析出温度を下げて、当該領域に、析出中心から長さ５０％の位置の結晶の結晶粒径よりも小さい結晶粒径を持つ結晶が同じ半径方向に存在するように多結晶シリコン棒を製造するものにとどまる、換言すると、Ｒ/２領域を超えた領域における多結晶シリコンの析出温度を、Ｒ/２以内の領域の多結晶シリコンの析出温度よりも下げて、当該Ｒ/２領域を超えた領域に、Ｒ/２以内の位置の結晶の結晶粒径よりも小さい結晶粒径を持つ結晶が同じ半径方向に存在するように多結晶シリコン棒を製造するものにとどまる。 そうすると、甲１発明の多結晶シリコン棒の製造に際して行われている、電流の上昇を停止させ、一定値を保って、その多結晶シリコンの析出温度を下げるという技術事項は、Ｒ/２領域を超えた領域で行われることであって、Ｒ/２以内の領域で行われることではないから、シリコン芯線の近傍領域、Ｒ/２領域における多結晶シリコンの析出温度を、それぞれ、Ｔ１、Ｔ２としたとき、Ｔ１＝Ｔ２とすることは甲１発明における前提条件であるといえる。 そのため、甲１発明を上記相違点１に係る本件特許発明１の発明特定事項を備えたものとすることには、阻害事由がある。 なお、甲２には、シーメンス法による析出を終了した後の熱処理におけるロッド内部の温度分布に関する図３等の記載はあるが、析出途中の表面温度に関する記載はない。 したがって、上記相違点２について検討するまでもなく、本件特許発明１は、本件特許の出願前に、甲１発明、及び、甲１～甲２の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （３）　補足 異議申立人は、申立理由１に関し、特許異議申立書において、本件特許発明１と甲１発明とは、「シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる半径Ｒの多結晶シリコン棒の製造方法であって、 前記シリコン芯線の近傍領域、Ｒ/２領域、最表面領域における多結晶シリコンの析出温度をそれぞれＴ１、Ｔ２、Ｔ３としたときに、Ｔ２＜Ｔ１かつＴ３＞Ｔ２である多結晶シリコン棒の製造方法。」の点で一致している旨主張している。 しかし、異議申立人の前記主張が妥当性を欠くことは、上記（２）の検討からして、明らかである。 そのため、異議申立人の前記主張を採用することはできない。 （４）　小括 よって、申立理由１によって、請求項１に係る特許を取り消すことはできない。 ２．　申立理由２について 上記第３に示した、請求項１の記載は特許法第３６条第６項第１号の規定に適合しないものである旨の申立理由２につき、以下に検討する。 （１）　本件特許の明細書の発明の詳細な説明に記載された発明 本件特許の明細書の発明の詳細な説明（以下、単に「発明の詳細な説明」という。）によれば（【００１２】～【００１３】）、本件特許発明１は、「多結晶シリコン棒の合成プロセス後ではなく、多結晶シリコン棒の合成プロセス中に残留応力制御を行い、合成後の多結晶シリコン棒の熱処理等を不要とする技術を提供すること」を、発明が解決しようとする課題（以下、単に、「課題」という。）としていると認められる。 発明の詳細な説明によれば（【００２３】～【００６０】）、シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる多結晶シリコン棒の最終的な半径をＲとし、シリコン芯線の近傍領域、Ｒ/２領域、最表面領域における多結晶シリコンの析出温度をそれぞれＴ１、Ｔ２、Ｔ３とし、さらに、最表面領域における多結晶シリコンの析出時におけるシリコン芯線の近傍領域の温度Ｔ１´とＴ３との温度差をΔＴとして、各種条件にて合成した、（ａ）炉内にて既に割れてしまったロッド、（ｂ）ハンマーによる破砕テストにおいて割れ易かったロッド、および（ｃ）ハンマーによる破砕テストにおいて割れ難かったロッドの三者について、ＸＲＤ法による残留応力測定の結果を検討したところ、残留応力のｚｚ方向成分に違いがあり、前記（ｃ）のロッドにおいては圧縮応力が優勢であるのに対し、前記（ａ）のロッドや前記（ｂ）のロッドにおいては引張応力が優勢であり、表１に示したとおりの分類が可能であることが判明したとされている。 【表１】（【００２７】） そして、発明の詳細な説明には、表１に示されているケースのうち、引張応力が優勢であるものに対応する、第１の態様の多結晶シリコン棒の製造方法～第５の態様の多結晶シリコン棒の製造方法が、前記課題を解決するための手段として記載されており（【００１３】～【００１８】）、これらの方法によれば、従来は、多結晶シリコン棒育成後に行っていた熱処理等を行う必要がないと記載されており（【００２０】）、また、表１に示されている全てのケースについての具体例が、実施例１～７、及び、比較例１～３として記載されている（【００６１】～【００６８】）。 （２）　請求項１の記載が特許法第３６条第６項第１号の規定に適合するか について 上記（１）の検討によれば、発明の詳細な説明には、課題を解決するための手段として、表１に示したとおりの分類に基づく、第１の態様の多結晶シリコン棒の製造方法～第５の態様の多結晶シリコン棒の製造方法が記載されているところ、請求項１に記載されるのは上記第２に示したとおりのものであって、発明の詳細な説明には、第５の態様の多結晶シリコン棒の製造方法として記載されているとおりのものであるから、請求項１の記載が特許法第３６条第６項第１号の規定に適合することは明らかである。 （３）　補足 異議申立人は、申立理由２に関し、特許異議申立書において、請求項１に対応する実施例は実施例７のみであり、実施例７は、Ｔ１＝１１５０℃、Ｔ２＝１１００℃、Ｔ３＝１１５０℃、Ｔ１´＝１２５０℃という、それぞれ１点のみの測定結果であって、この１点のみの測定結果から請求項１記載の範囲内において本件特許の発明の作用効果が奏されるのか否かは全く不明であり、そもそも、実施例７の測定結果から、なぜ、請求項１記載の関係式が導き出せるのかが不明であるし、そして、この関係式を満たす数値であれば、必ず、本件特許の発明の効果が奏されるのか否かも明細書中には何ら記載がされていないことから、請求項１の記載は特許法第３６条第６項第１号の規定に適合しないものである旨主張している。 しかしながら、上記（１）～（２）の検討によれば、請求項１記載の関係式は実施例７として記載されている一具体例の測定結果のみから導き出したわけではないことは明らかであって、異議申立人の前記の主張は発明の詳細な説明の記載を正解しないものであることから、採用し得ない。 （４）　小括 よって、申立理由２によっても、請求項１に係る特許を取り消すことはできない。 ３．　申立理由３について 上記第３に示した、請求項１の記載は特許法第３６条第６項第２号の規定に適合しないものである旨の申立理由３につき、以下に検討する。 異議申立人は、申立理由３に関し、特許異議申立書において、請求項１に記載されている、「シリコン芯線の近傍領域」、「Ｒ/２領域」、「最表面領域」とは、どこの部分を示すのかが明確ではないし、本件特許の明細書中にも、これらの部分についての定義が記載されていないことから、請求項１の記載は特許法第３６条第６項第２号の規定に適合しないものである旨主張している。 ここで、上記第２に示したとおり、請求項１には、シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる半径Ｒの多結晶シリコン棒の製造方法について、「シリコン芯線の近傍領域、Ｒ/２領域、最表面領域における多結晶シリコンの析出温度をそれぞれＴ１、Ｔ２、Ｔ３としたときに、Ｔ２＜Ｔ１かつＴ３＞Ｔ２と」するとの発明特定事項が記載されているところ、このような記載によれば、技術常識からして、「Ｔ１」とは、シーメンス法によりシリコン芯線の近傍領域に多結晶シリコンを析出させる際の多結晶シリコン棒の表面温度を意味しており、「Ｔ２」とは、シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる多結晶シリコン棒の半径がＲ/２に達した際の当該多結晶シリコン棒の表面温度を意味しており、また、「Ｔ３」とは、シーメンス法によりシリコン芯線上に多結晶シリコンを析出させて得られる多結晶シリコン棒の半径がＲに達した際の当該多結晶シリコン棒の表面温度を意味していることは明らかであり、異議申立人の前記の主張は請求項１の記載を正解しないものであり、採用し得ない。 よって、申立理由３によっても、請求項１に係る特許を取り消すことはできない。 第６　むすび したがって、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、請求項１に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に請求項１に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。