2023-700664

特許第７１９７５１４号発明「非晶質シリカ粉末およびその製造方法、用途」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７１９７５１４号の請求項１～６に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７１９７５１４号の請求項１～６に係る特許についての出願は、２０１９年（平成３１年）１月１５日（優先権主張 平成３０年１月２６日（以下、「本件特許出願の優先日」という。））を国際出願日とする出願であって、令和４年１２月１９日にその特許権の設定登録がされ、同年同月２７日に特許掲載公報が発行された。その後、請求項１～３、５、６に係る特許に対し、令和５年６月２６日に特許異議申立人 星 正美（以下、「申立人星」という。）により、特許異議の申立てがされ、請求項１～６に係る特許に対し、令和５年６月２７日に特許異議申立人 福崎 さおり（当審注：性の「崎」は、原文では「たつさき」である。以下、「申立人福崎」という。）により、特許異議の申立てがされたものである。 第２ 本件発明 特許第７１９７５１４号の請求項１～６の特許に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」～「本件発明６」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１～６に記載された事項により特定される次のとおりのものである。 「【請求項１】 平均粒子径が１０μｍ超５０μｍ以下、２５０μｍ以上の乾式篩残存率が５．０質量％以下であって、以下の方法で測定した４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個であることを特徴とする非晶質シリカ粉末。 ［着磁性粒子の測定方法］ １０００ｍＬビーカーに非晶質シリカ粉末５０ｇとイオン交換水８００ｇを加えてスラリーを調製する。このスラリーを撹拌装置により、回転数５５０ｒｐｍ、５秒間隔で反転させながら、そこに、厚み２０μｍのゴム製カバーを被せた長さ１５０ｍｍ、直径２５ｍｍ、磁力１２０００ガウスの棒磁石を１分間浸漬させ、着磁性粒子を捕捉する。着磁性粒子を捕捉した棒磁石をスラリーから取り出し、空のビーカー上でゴム製カバーを外してイオン交換水でゴム製カバーを洗浄しながら着磁性粒子を脱離させ、着磁性粒子を水中に分散させる。得られた分散液を直径２５ｍｍのナイロンフィルター（目開き３５μｍ）を装着した吸引濾過装置にかけることによりナイロンフィルター上に着磁性粒子を回収する。着磁性粒子を回収したナイロンフィルターをマイクロスコープにセットし、１００倍の倍率にてフィルター全領域を移動させながらナイロンフィルター上に回収させた着磁性粒子のうち、４５μｍ以上の着磁性粒子の個数を計測する。 【請求項２】 最大粒子径が７５μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の非晶質シリカ粉末。 【請求項３】 １０μｍ以上の粒子の平均球形度が０．８０以上であることを特徴とする請求項１又は２に記載の非晶質シリカ粉末。 【請求項４】 ６０℃以下の水を用いて非晶質シリカ粉末濃度４０質量％以下の水スラリーを調製する工程と、 目開き０．５ｍｍ以上１５ｍｍ以下、磁力１４０００ガウス以上のスクリーンを垂直方向に１０枚以上重ねた磁選ゾーンを有する循環ラインに、前記水スラリーを下から上に０．２ｃｍ／ｓ以上５ｃｍ／ｓ以下の流速で磁選ゾーンを循環通過させながら非晶質シリカ粉末中に含まれる着磁性粒子を除去する工程と、 容器内の温度を１３０℃以上３００℃以下とし、容器上部に二流体ノズルが設置され、その二流体ノズルの中心部から着磁性粒子を除去した非晶質シリカ粉末を含有する水スラリーをフィードすると共に、二流体ノズルの外側から乾燥空気を噴射し、スラリー液滴の噴霧速度が５０ｍ／ｓ以上２５０ｍ／ｓ以下でスラリーを噴霧乾燥させる工程と を有することを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載の非晶質シリカ粉末の製造方法。 【請求項５】 請求項１～３のいずれか１項に記載の非晶質シリカ粉末を含有してなる樹脂組成物。 【請求項６】 請求項５に記載の樹脂組成物を用いた半導体封止材。」 なお、本件発明１の「［着磁性粒子の測定方法］」を、以下、「本件着磁性粒子測定方法」という。 第３ 申立理由の概要 １ 申立人星の取消理由 申立人星は、証拠として甲第１号証～甲第３号証（以下、「甲１－１」～「甲１－３」という。）を提出し、以下の理由により、請求項１～３、５、６に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。 （１）申立理由１－１（新規性） 本件発明１～３、５、６は、甲１－１に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、本件請求項１～３、５、６に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 （２）申立理由１－２（進歩性） 本件発明１～３、５、６は、甲１－１に記載された発明、甲１－２及び甲１－３に記載された事項に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１～３、５、６に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 ［証拠方法］ 甲１－１：特開２０１０－４２３４７号公報 甲１－２：特公平３－３６７６１号公報 甲１－３：特開２００３－１１００６５号公報 ２ 申立人福崎の取消理由 申立人福崎は、証拠として甲第１号証～甲第１１号証（以下、「甲２－１」～「甲２－１１」という。）を提出し、以下の理由により、請求項１～６に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。 （１）申立理由２－１（進歩性） 本件発明１～３、５、６は、甲２－１～甲２－１１に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１～３、５、６に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 （２）申立理由２－２（サポート要件） 本件発明１～６は、発明の詳細な説明に記載されたものではないから、請求項１～６に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 （３）申立理由２－３（新規事項） 令和４年１０月１４日提出の手続補正書において、請求項１～６に係る発明について、非晶質シリカ粉末の平均粒径を「７μｍ以上５０μｍ以下」から「１０μｍ超５０μｍ以下」に限定した補正は、新規事項の追加に該当するから、請求項１～６に係る特許は、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていない補正をした特許出願に対してされたものである。 ［証拠方法］ 甲２－１：特開２００５－１８７３０２号公報 甲２－２：特開２０１０－２８５３０７号公報 甲２－３：特許第５２８０６２６号公報 甲２－４：特表２００７－５２４７３６号公報 甲２－５：特許第７０２３０７４号公報 甲２－６：国際公開第０２／０８３７９２号 甲２－７：特開２００４－２１０９６５号公報 甲２－８：国際公開第２００８／０５０８７９号 甲２－９：特開平７－７９０５６号公報 甲２－１０：特開２０１１－２００８０６号公報 甲２－１１：特開平１０－２９２１１８号公報 第４ 申立理由１－１（新規性）、申立理由１－２（進歩性）、申立理由２－１（進歩性）について １ 甲号証の記載、甲号証に記載された発明等 （１）甲１－１（特開２０１０－４２３４７号公報） ア 本件特許出願の優先日前に公開された甲１－１には、以下の記載がある（当審注：下線は当審が付与した。以下、同様である。）。 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、半導体封止用の樹脂等に添加されるシリカ等の非磁性金属酸化物、水酸化アルミニウム等の非磁性金属水酸化物に混入した磁性金属等の磁性金属異物を除去する方法及び装置の改良に関するものである。」 「【００４１】 （１．被処理物） この場合、被処理物としては、例えば、シリカ、アルミナ等の非磁性金属酸化物；カーボンブラック、ベンガラ、酸化チタン等の着色剤；カルナバワックス等の天然ワックス、ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸やステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸及びその金属塩類若しくはパラフィン等の離型剤；酸化ビスマス水和物等の無機イオン交換体；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の非磁性金属水酸化物や、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛、フォスファゼン、三酸化アンチモン等の難燃剤等、エポキシ樹脂等の半導体封止用樹脂に添加される物質を挙げることができ、これらの原材料に当初から含まれていた磁性金属異物１や、原材料からの製造工程中に非磁性金属異物に混入した鉄粉等の磁性金属異物１の捕捉に使用することができる。 【００４２】 本発明においては、これらの被処理物を、分散媒中に分散して懸濁液とする。この場合、この分散媒としては、本発明のおける磁性金属異物を除去するのに要する比較的短時間において被処理物を溶解させないものであれば、特に限定されるものではない。また、この分散媒としては、後に述べる所定の流速を確保することができれば、特に、表面張力や粘度を一定以下のものに制限する必要はない。即ち、本発明においては、スクリーンを使用しないため、特にスクリーンの透過性を考慮して、例えば、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、トルエン、メタノール等の表面張力が比較的小さい液体を使用する必要がなく、例えば、２０℃における表面張力が７２．７５ｍＮ／ｍと、比較的表面張力が高い「水」を、常温で使用することもできる。 【００４３】 その結果、入手や取扱いが容易な分散媒を使用して簡易に処理しつつ、磁性金属異物１を充分に除去することができる。また、同様に、被処理物であるシリカ等の粒径についても、スクリーンの透過性を考慮して、制限する必要はない。」 「【実施例】 【００６４】 （１．実施例） 次に、本発明の除去装置１０による磁性金属異物１の除去方法の実施例について説明すると、表面磁束密度が１．４Ｔの円筒形状の磁石１２にポリイミドフィルム（（株）寺岡製作所製、カプトン（登録商標）フィルムテープＮｏ．６５２Ｓ（＃２５））を巻きつけたものを、内径が磁石１２の直径よりも４ｍｍ大きいテフロン（登録商標）から成る磁石ホルダー１４内に収納し、図１に示す除去装置１０を構成した。この場合、流路１４の厚みは２ｍｍである。なお、磁石１２としては、８個の円筒状の磁石が円筒状のケースに収められ、ケース表面の磁束密度が１．４Ｔになる箇所が７箇所ある磁石ユニット（ＮＥＯＭＡＸエンジニアリング社製マグネットバーφ２４．３×１８５ｍｍ）を使用した。 【００６５】 そして、平均粒径が２９．３μｍの溶融球状シリカ（電気化学工業株式会社製）を被処理物として、これに分散媒として常温の水を加えて、シェーカー（ヤマト科学社製ＳＡ－３１）にて攪拌し、シリカスラリーを得た。この場合、シリカの水への分散濃度は、４２．９質量％であった。このシリカスラリー４．９６Ｌを、ホッパー１８に充填し、チューブポンプ（アズワン社製チューブポンプ７５５３－８０ ヘッド７５１８－１２）により、磁石ホルダー１４の流路１４Ａに導入口２２を介して下方から上方に向けて供給した。 ・・・ 【００６９】 上記実施例１～１０について、流路１４Ａを通過したシリカスラリーを回収して、乾燥機にて水分率が０．０４％になるまで乾燥させてシリカ粉末を得て、各実施例において得られたシリカ粉末に含有されていた磁性金属異物１の個数及び粒径を顕微鏡観察により測定した結果を、次の表１に示す。なお、表１において、比較例として、本発明の除去方法を経ていない未処理のシリカについて、磁性金属異物１の個数及び粒径を測定した結果も示す。 【００７０】 【表１】 ［図：0001402814000001.jpg］ 【００７１】 この表１に示すように、いずれの実施例においても、７５μｍを超える大きさの磁性金属異物については、１個も発見されず、ほぼ完全に除去することができた。また、１巡のみさせた実施例１～３については、４５μｍ以上の大きさの磁性金属異物も発見されず、ほぼ完全に除去することができることが確認された。特に、シリカスラリーの流量を０．４Ｌ／ｍｉｎに設定した実施例１及び実施例５については、１巡させた場合であっても、５巡させた場合であっても、４５μｍ以上の磁性金属異物は、全く発見されなかった。このことから、被処理物であるシリカが分散された懸濁液２であるシリカスラリーの流量を、０．４Ｌ／ｍｉｎに設定すれば、より望ましく、磁性金属異物の個数を確実に低減させることができることが確認できた。」 イ 甲１－１に記載された発明 上記アにおける【００６５】、【００６９】、【００７１】の記載によれば、甲１－１には、以下の発明（以下、「甲１－１発明」という。）が記載されていると認められる。 「平均粒径が２９．３μｍの溶融球状シリカ（電気化学工業株式会社製）を被処理物として、これに分散媒として常温の水を加えて、シェーカー（ヤマト科学社製ＳＡ－３１）にて攪拌し、シリカスラリーを得て、このシリカスラリー４．９６Ｌを、ホッパー１８に充填し、チューブポンプ（アズワン社製チューブポンプ７５５３－８０ ヘッド７５１８－１２）により、磁石ホルダー１４の流路１４Ａに導入口２２を介して下方から上方に向けて供給し、流路１４Ａを通過したシリカスラリーを回収して、乾燥機にて水分率が０．０４％になるまで乾燥させて得たシリカ粉末であって、 顕微鏡観察により測定した結果、４５μｍ以上の大きさの磁性金属異物が発見されないシリカ粉末。」 （２）甲１－２（特公平３－３６７６１号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲１－２には、以下の記載がある。 「〔従来技術およびその問題点〕 溶融した球状シリカはIC封止材を初め、種々のプラスチツクの高充填材、硝子原料など各種用途への利用が広がりつつある。」（１ページ左欄１０～１３行） 「得られた溶融シリカは、光解折型粒度分布計により粒度分布および平均粒度（D50）を求めた。また、走査型電子顕微鏡（SEM）により溶融シリカの粒子形状を確認すると共に、溶融の程度を調べた。その結果を第２表に示す。なお、第１、２表のNo.１は比較例に相当する。」（３ページ左欄１３～１４行、右欄１０行～１３行） 「 ［図：0001402814000002.jpg］ 」（３ページ） （３）甲１－３（特開２００３－１１００６５号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲１－３には、以下の記載がある。 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 少なくとも２～１０μｍおよび２０～５０μｍの粒度域に極大値を示す多峰性の頻度粒度分布を有し、平均粒径５～３５μｍ、最大粒径６０μｍ以下であり、かつ（ｄ９９／最頻径）が２．２以下であることを特徴とする球状無機質粉末。 【請求項２】 ＢＥＴ法により測定した比表面積ＳBと粒度分布により計算した理論比表面積ＳCとの比（ＳB／ＳC）が２．５以下であることを特徴とする請求項１記載の球状無機質粉末。 【請求項３】 ５０ｎｍ未満の粒子を実質的に含有しないことを特徴とする請求項１又は２記載の球状無機質粉末。 【請求項４】 ｄ７５未満の粒子径を持つ粒子の平均球形度が０．９０以上、ｄ７５以上の粒子径を持つ粒子の平均球形度が０．８５以上であることを特徴とする請求項１、２又は３記載の球状無機質粉末。 【請求項５】 球状無機質粉末が非晶質シリカであることを特徴とする請求項１、２、３又は４記載の球状無機質粉末。」 「【０００１】 【発明の属する技術分野】本発明は、球状無機質粉末およびこれを充填した樹脂組成物に関する。詳しくは、半導体チップを樹脂組成物で封止する際、そのパッケージ形態が超薄型であっても、流動性、充填性、成形性に優れる半導体封止材料を得るための球状無機質粉末および樹脂組成物に関する。」 「【０００５】パッケージの吸水率を低減させて半田耐熱性を改善するためには、半導体封止材料中のフィラー充填率を高めることが有効である。この技術を超薄型パッケージに適用するにはフィラー粒径を最大６０μｍ以下に調整することが必要となるが、この場合、最大粒径を７０～１５０μｍとした従来のフィラーに比べて粒度分布が狭くなるので流動性と成形性が低下し、逆にフィラーの充填率を下げることを余儀なくされるという問題がある。」 「【００１６】本発明で重要なことは、球状無機質粉末の最大粒径を６０μｍ以下と規定したなかで、さらに（ｄ９９／最頻径）を２．２以下としたことである。最大粒径が６０μｍを越えると超薄型パッケージ成型時に充填不良（未充填、ボイド）や成形不具合（チップ損傷、ワイヤースイープ、ワイヤー切断、ダイシフト、金型ゲート詰まり）が起こりやすくなり、超薄型パッケージ用途へは適用でき難くなる。最大粒径６０μｍ以下の制約があるなかで、（ｄ９９／最頻径）を２．２以下をとすることによって、半導体封止材料の流動性の低下を最小限に抑えることが可能となり、またバリ特性も著しく向上するので、成形性を損なうことなく高充填を達成することができる。」 「【００４０】実施例１～７ 比較例１～９ 天然珪石を粉砕、その粉砕物をＬＰＧと酸素との燃焼により形成される高温火炎中に供給し、溶融・球状化処理を行って、球状非晶質シリカ粉末を得た。火炎形成条件、原料粒度、原料供給量、分級条件などを調整して表１、表２に示される１６種の粉体Ａ～Ｐを製造した。・・・」 「【００４５】 【表１】 ［図：0001402814000003.jpg］ 」 （４）甲２－１（特開２００５－１８７３０２号公報） ア 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－１には、以下の記載がある。 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、高純度非磁性金属酸化物粉末及びその製造方法に関する。さらに詳しくは、ＩＣ封止材用樹脂の充填材、基板、電子材料や半導体製造装置、封止材の原料用途等に適する金属等の異物の含有量が極めて低位にある高純度非磁性金属酸化物粉末及びその製造方法に関する。特に、半導体封止用樹脂組成物に添加するのに有用な高純度非磁性金属酸化物粉末に関する。」 「【発明が解決しようとする課題】 【０００４】 これらの高純度シリカは不純物濃度が低いにもかかわらず、多くの異物粒子を含んでおり、封止材用フィラーとして用いた場合、導電性の異物粒子がワイヤー間に詰まり、電気的なショートを発生させる問題があった。また粒度分布が狭いシリカ粒子集合体であっても、１０μｍ以上の異物粒子は質量から見ると極わずかであるのに個数単位でみると無視できないほど多く含まれている。 【０００５】 半導体デバイスのワイヤーは年々狭ピッチ化が進み、現状では１５μｍ程度まで狭まっている。そのため、半導体デバイスの封止工程の歩留まりを上げるためにも、粗大粒子の削減が求められており、とりわけ１０μｍ以上の導電性の粒子を除去することが望まれている。」 「【００２７】 封止用フィラーは、樹脂配合時及び／又は半導体封止時の流動特性が必要であるため、球状であることが好ましい。また、封止樹脂厚は薄型化の傾向があり、それに対応すべく平均粒径は０．１～１０μｍであることが好ましい。封止樹脂厚はさらに薄型化が進むと思われるので、フィラーの平均粒径は特に０．１～５μｍが望ましい。最大粒径はワイヤー間でフィラーが詰まってしまわないようにできるだけ小さくすることが望ましい。即ち、平均粒径の３倍以下であることが好ましい。従って、平均粒径が０．１～５μｍである場合、最大粒径は１５μｍ以下であることが好ましい。但し、粒度分布を極端に狭くすることは樹脂配合時の流動性の面で望ましくない。微粒側にある程度分布を有することが望ましく、最大粒径は平均粒径の１．５～３倍、且つ粒子の変動係数（Ｃｖ）が１５～５０％の範囲であることが好ましい。さらに、今後、ワイヤーのピッチがより狭くなることが予測され、この要請からも、最大粒径は平均粒径の１．５～３倍であることが、ワイヤーのピッチが１５μｍより狭くなることが予測されることから、最大粒径は平均粒径の１．５～２倍にすることがより望ましい。なお、粒子の変動係数（Ｃｖ）は粒径のバラツキを表す指標であり、標準偏差（σ）と平均粒径（ｄ）から下記式（Ｉ）で表される。」 「【００５６】 異物粒子の含有量が極めて少ない高純度非磁性金属酸化物粉末の中で球状シリカ粉末の場合、封止材用フィラーとして使用されることが多い。当該用途では、狭い隙間に流し込むアンダーフィル、ワイヤー間が狭ピッチのデバイスで使用されるオーバーコート材等で使用されることが多い。該非磁性金属酸化物粉末の最大粒径をできるだけ小さくすると同時に樹脂配合時の粘度が低く、隙間浸透性に優れることが望ましい。一般に樹脂配合時のチキソ比が低いほど侵入性が良いと考えられる。 「【００８８】 実施例１ １］非磁性金属酸化物の調製 １）エマルションの調製 ＪＩＳ３号水ガラス（２５℃での粘度が３５０ｃｐとまで濃縮したもの）２０ｋｇ、イソパラフィン系炭化水素油（商品名：アイソゾール４００、日本石油化学工業社製）７．５ｋｇ及びソルビタンモノオレート（商品名：レオドールＳＰ－Ｏ１０、花王社製）０．１８ｋｇを混合し、攪拌機で攪拌混合した後、乳化機を用いて乳化させてエマルションを作成した。 【００８９】 ２）凝固・不純物抽出・洗浄処理 ２８質量％の硫酸水溶液５７５ｇを室温で攪拌しながら、これに上記で作成したエマルション４１５ｇを添加した。添加終了後、室温下でさらに４０分間攪拌を続けた。次いで攪拌下に６２質量％工業用硝酸４０ｇを添加し、さらに２０分間攪拌した後、攪拌しながら１００℃に加熱し、その温度で３０分間保持した。この処理によって、乳濁状の反応液はオイル相（上相）とシリカゲル粒子が分散した水相（下相）とに分離した。 【００９０】 オイル相を除き、水相中のシリカゲル粒子をヌッチェで濾過し、０．０１％硫酸水溶液で反応液を置換洗浄した後、純水で、洗液のｐＨが４以上になるまで繰り返した。その後十分吸引して、脱水し、湿潤状の高純度球状シリカゲルを得た。 【００９１】 ３）乾燥 得られた湿潤状の高純度球状シリカゲルを温度１２０℃で２０時間乾燥し、高純度乾燥球状シリカゲル粉末１００ｇを得た。得られた高純度乾燥球状シリカゲル粉末は比表面積５３０ｍ2／ｇ、水分０．８質量％であった。 【００９２】 ２］解砕・異物粒子の除去 この高純度乾燥球状シリカゲル粉末を、ターボスクリーナー（ターボ工業製）を用い、ポリエステル製目開き２７μｍのスクリーンで解砕し、スクリーン下の排出口に８０００ガウスの格子状マグネットを５段設置し、あらかじめ異物粒子を除去した。なお、格子状マグネットは表面をテフロン樹脂で被覆したものを用いた。 【００９３】 異物粒子を除去した乾燥シリカ粒子を石英製坩堝（２０リットル）に充填し、１１５０℃で６時間焼成した。 【００９４】 焼成後、得られたシリカ粉末をポリエステル製目開き３３μｍスクリーンで再度解砕し、シリカ濃度が１０質量％となるようにエタノール（表面張力：２２．２７×１０-3Ｎ／ｍ（２０℃））に分散させ、ポリエステル製目開き２４μｍスクリーンで処理し、スクリーンを通過させたスラリーに１２０００ガウスのマグネット棒を入れ、１０分間掻き混ぜた。マグネット処理したスラリーをクリーンルーム内でヌッチェを用いて脱液し、１２０℃で２０時間乾燥させた。乾燥時はサンプルの入れた容器に蓋をかぶせ、エタノールが蒸発するために十分な隙間を保ちつつ、異物が混入しないように、窒素気流下で乾燥させた。 【００９５】 得られたシリカ粉末について、平均粒径、最大粒径、比表面積、異物粒子（粒径１０μｍ以上）及びチキソ比を測定した。平均粒径４．０μｍ、最大粒径１１μｍ及び真比重２．２０であった。また、ＢＥＴ法で測定した比表面積は０．７ｍ2／ｇで理論批評面積の１．０倍であった。さらに、ＳＥＭ写真で真球度が０．９以上である粒子の含有率が９９％以上であり、表面の平滑性も良好な球状シリカ粉末であることが確認された。なお、異物粒子（粒径１０μｍ以上）は１個／ｇであった。その結果を表１にまとめた。 【００９６】 粒径はベックマンコールター社製ＬＳ－１３０（レーザー回折散乱方式）を用いて測定した。平均粒径はメディアン値である。 【００９７】 最大粒径は標準篩を用い、メッシュ下が１００．００％を示したメッシュの開口大きさで示した。 【００９８】 異物粒子の測定は、１２０００ガウスのマグネット（ダイカ社製）を用いて行った。即ち、サンプル１ｇをエタノール水溶液（１０質量％）２０ｍｌに分散させ、ステンレス製カバー付きマグネットをスラリーへ浸漬し、１０分間攪拌した。その後、マグネットをカバーごと引上げ、超純水１００ｍｌが入ったテフロンビーカー中にマグネットをカバーごと浸漬した。超純水に浸漬させた状態でカバーからマグネットを抜き取り、カバーに付着した異物粒子を超純水で洗い流した。次いで、異物粒子が洗い込まれた超純水をポリエステル製の目開き１０μｍスクリーンでろ過し、スクリーン上に残存する異物粒子を光学顕微鏡でカウントした。」 イ 甲２－１に記載された発明 上記アにおける【００９５】、【００９８】の記載によれば、甲２－１には、以下の発明（以下、「甲２－１発明」という。）が記載されていると認められる。 「平均粒径４．０μｍ、最大粒径１１μｍであり、以下の方法で測定した異物粒子（粒径１０μｍ以上）が１個／ｇであるシリカ粉末。 ［異物粒子の測定方法］ １２０００ガウスのマグネット（ダイカ社製）を用いて行った。即ち、サンプル１ｇをエタノール水溶液（１０質量％）２０ｍｌに分散させ、ステンレス製カバー付きマグネットをスラリーへ浸漬し、１０分間攪拌した。その後、マグネットをカバーごと引上げ、超純水１００ｍｌが入ったテフロンビーカー中にマグネットをカバーごと浸漬した。超純水に浸漬させた状態でカバーからマグネットを抜き取り、カバーに付着した異物粒子を超純水で洗い流した。次いで、異物粒子が洗い込まれた超純水をポリエステル製の目開き１０μｍスクリーンでろ過し、スクリーン上に残存する異物粒子を光学顕微鏡でカウントした、シリカ粉末。」 なお、甲２－１発明の「［異物粒子の測定方法］」を、以下、「甲２－１異物粒子測定方法」という。 （５）甲２－２（特開２０１０－２８５３０７号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－２には、以下の記載がある。 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、非晶質シリカ質粉末およびその製造方法、用途に関する。 「【発明を実施するための形態】 【００１０】 本発明の非晶質シリカ質粉末は、平均粒子径が５μｍ以上６０μｍ以下、最大粒子径が７５μｍ以下、相対密度が８５％以上であり、粒子径３０μｍ以上７５μｍ以下の粒子における、粒子内部に粒子径の３０％以下の径の空隙を含有する粒子の割合が１０％以上であることが必要である。これらの特性値は、難燃性を高め、かつ、ワイヤー流れ量を小さくするために非常に重要な因子であり、このように設計された非晶質シリカ質粉末はこれまでに存在しない。平均粒子径が５μｍ未満である場合、５μｍ未満の比較的細かい粒子が多数存在することを意味し、樹脂に充填した際に、樹脂組成物の粘度が著しく増加してしまうため、ワイヤー流れ量が大きくなる問題が発生する。一方、平均粒子径が６０μｍを超える場合及び／又は最大粒子径が７５μｍを超える場合、粒子径が６０μｍを超える比較的粗い粒子ばかりが存在することや、７５μｍを超える粗大粒子が存在することを意味し、樹脂に充填した際に、樹脂組成物の粘度は低くなるものの、封止時に半導体素子の表面を傷つけてしまう問題や、細線化した金ワイヤーに衝突しやすく、ワイヤー流れが顕著となる問題が発生する。好ましい平均粒子径は７μｍ以上５０μｍ以下、より好ましくは９μｍ以上４０μｍ以下である。また、最大粒子径は７０μｍ以下であることが好ましい。」 「【００２２】 本発明の非晶質シリカ質粉末において、平均粒子径、最大粒子径、相対密度、粒子径３０μｍ以上７５μｍ以下の粒子における粒子内部に空隙を含有する割合の増減方法についても、本発明の製造方法の項で後述するが、その一例を示すと、以下のとおりである。すなわち、平均粒子径を調整するためには、シリカ質原料粉末の平均粒子径を調整すればよく、最大粒子径を調整するためには、非晶質シリカ質粉末を篩う際の篩網の目開きを調整すればよい。シリカ質粉末の相対密度、空隙を含有する粒子の割合を調整するためには、シリカ質原料粉末中のＡｌ２Ｏ３含有率を調整する、及び／又は、シリカ質原料粉末を火炎中に噴射して溶融、非晶質化する際の熱量、粒子融着指数を調整すればよい。」 （６）甲２－３（特許第５２８０６２６号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－３には、以下の記載がある。 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、シリカ粉末等の非磁性金属酸化物粒子における着磁性粒子の個数測定方法に関する。」 「【発明の効果】 【００１４】 本発明によれば、非磁性金属酸化物粉末中における着磁性異物粒子の数を精度よく測定することができる。例えば、非磁性金属酸化物粉末５０ｇ当り、粒径４５μｍ以上の着磁性異物粒子の個数が５０個以下であっても精度よく測定することができる。従って、得られた非磁性金属酸化物粉末が、所定の異物レベルを達成したものであることを容易に確認することができる。」 「【発明を実施するための最良の形態】 【００１５】 以下、本発明について詳述する。 本発明の方法で使用される磁性体は、磁石にゴム性被膜を密着して被着されたものである。 磁性体は、好ましくは、棒状の形態のものが好適である。断面の形状は、矩形のものでも、円形又は楕円形のものでもよい。後述するスラリー中において、付着できる有意な表面積を提供できるものであれば、特に形状は問われない。通常、磁石は、円盤状の磁石を複数、所定の間隔でスペーサを介して円筒状に配置し、その外表面を、先端が閉じた円筒状のカバーを被せた構造のものが使用される。 磁石は、着磁性粒子の異物粒子を効率良く付着できる程度の磁力を有すればよい。例えば、８０００～１２０００ガウス、好ましくは、１００００～１２０００ガウスの磁力を有するものが好適である。」 「【００２３】 実施例１（シリカ粉末における着磁性粒子個数の計測） （１）スラリーの調製 シリカ粉末Ｉ（電気化学工業(株)製ＦＢ－７４）から、試料５０gを電子天秤により秤量し、１０００ｍＬ容器（ビーカー）に入れ、水８００ｍＬを加えて攪拌し、スラリーＡを調製した。スラリーＡを３分間超音波分散にかけ、着磁性粒子及びシリカ粉末を均一に分散させた。スラリーＡにおけるシリカ粉末試料の濃度は、５．８質量％であった。 なお、シリカ粉末Iは、シリカ原料を粉砕し、粒度調整した後、火炎により、球状とし、冷却し、回収したものである。この技術に関する特許文献は多数存在する。基本的な製造方法については、例えば、特許第３６０６９０８号明細書などの文献を参照されたい。 （２）磁石 磁石として、図１に示す構造の棒磁石を準備した。この棒磁石は、直径２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍの円筒状カバー(1)の内部に、図示されるような配置で、厚み２０ｍｍの円盤状磁石片(2)が、厚み１ｍｍのスペーサ(3)を介して固定されている。円筒状カバーは、ＳＵＳ３１６製であった。磁力は、１００００ガウスであった。 【００２４】 （３）ゴム性被膜 使用したゴム性被膜は、ラテックス（天然ゴム）からなり、長さ１８０ｍｍ、直径２５ｍｍの袋状のゴム性被膜であった。 （４）磁性体の準備 ゴム性被膜を棒磁石に密着して被覆した。この際、まず、袋状のゴム性被膜の内部に脱イオン水を８割ほど注入し、ゴム性被膜を円筒状に膨らませて安定化し、その中に棒磁石を先端から１１０ｍｍ挿入した。内部の脱イオン水を除去した後、ゴム性被膜を被着した状態で、マイクロスコープ（Ｈｉｒｏｘ製ＫＨ－３０００モデル）で棒磁石に被着したゴム性被膜の厚みを測定した。被着時のゴム性被膜の厚みは、０．０２ｍｍであった。このようにゴム性被膜を被着した棒磁石を、単に被着棒磁石という。 【００２５】 （５）操作手順 被着棒磁石を、スラリーＡ中に挿入し、撹拌装置により、回転数５５０ｐｐｍで、５秒間隔で逆回転するようにした。撹拌を、１分間継続した。温度は、室温、即ち、２５℃であった。 着磁性粒子の付着した被着棒磁石をスラリーＡから取り出し、空のビーカーに移し、そこで、エタノールでゴム性被膜を洗浄した後、別のビーカーに移し、そこで、ゴム性被膜と、磁性体との間に脱イオン水を注入し、ゴム性被膜を脱着した。容器内で、脱イオン水の入ったゴム性被膜の表面を脱イオン水を洗浄して、着磁性粒子を脱離させ、ゴム性被膜を取り出し、次いで、更に脱イオン水を追加して注入し、全体として、５００ｍＬの分散液ａとした。また残ったスラリーＡは保管した。 得られた分散液ａを、直径２５ｍｍのナイロンフィルター（目開き３５μｍ）を装着した吸引ろ過装置により、そのナイロンフィルター上に着磁性粒子を収集した。 得られた、ナイロンフィルターを、マイクロスコープ（Ｈｉｒｏｘ製ＫＨ－３０００モデル）にセットし、１００倍の倍率にてフィルター全領域を移動させながら、ナイロンフィルター上に収集された着磁性粒子の個数を計測した。 【００２６】 マイクロスコープにより測定した着磁性粒子の個数は、３０個であった。 【００２７】 （６）着磁物の回収確認 残ったスラリーＡは再度（５）の手順に従い、残存している着磁物の回収を試みた。しかしながら、回収された着磁粒子の個数は０個であった。更に残ったスラリーＡを同様にして繰り返し３回回収を試みたが、回収された着磁物はいずれも０個であった。 【００２８】 （１）～（５）の手順で同一のシリカ粉末Ｉを９回測定した。その結果、回収された異物個数は２７、２８、３１、３０、３４、２８、２６、３２、２８個であった。それぞれ９回の測定後、（６）の手順で４回残ったスラリーの残留着磁物を確認したが、いずれも０個であった。残ったスラリーＡからの回収（個数）を以下の表１に示す。 【００２９】 実施例２ シリカ粉末II（電気化学工業(株)製ＦＢ－３５）を用い、（１）～（５）の手順で１０回測定した。その結果、回収された異物個数は１８、１７、１７、２０、２０、２０、１９、２１、１８、１７個であった。それぞれ１０回の測定後、（６）の手順で４回残ったスラリーの残留着磁物を確認したが、いずれも０個であった。残ったスラリーＡからの回収（個数）を以下の表１に示す。 【００３０】 【表１】 ［図：0001402814000004.jpg］ 」 「【図１】 ［図：0001402814000005.jpg］ 」 イ 甲２－３に記載された発明 （ア）上記アの【００２３】～【００２８】の実施例１の記載によれば、シリカ粉末における着磁性粒子の個数の測定方法は、以下のとおりのものである。 シリカ粉末の試料５０gを１０００ｍＬ容器（ビーカー）に入れ、水８００ｍＬを加えて攪拌し、スラリーＡを調製する。直径２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍのＳＵＳ３１６製の円筒状カバーの内部に、厚み２０ｍｍの円盤状磁石片が、厚み１ｍｍのスペーサを介して固定されており、磁力が１００００ガウスである棒磁石に、被着時の厚みが０．０２ｍｍであるゴム性被膜を密着して被覆した被着棒磁石を、スラリーＡ中に挿入し、撹拌装置により、回転数５５０ｐｐｍで、５秒間隔で逆回転し、撹拌を、１分間継続する。着磁性粒子の付着した被着棒磁石をスラリーＡから取り出し、空のビーカーに移し、そこで、エタノールでゴム性被膜を洗浄した後、別のビーカーに移し、そこで、ゴム性被膜と、磁性体との間に脱イオン水を注入し、ゴム性被膜を脱着し、容器内で、脱イオン水の入ったゴム性被膜の表面を脱イオン水を洗浄して、着磁性粒子を脱離させ、ゴム性被膜を取り出し、次いで、更に脱イオン水を追加して注入し、全体として、５００ｍＬの分散液ａとする。得られた分散液ａを、直径２５ｍｍのナイロンフィルター（目開き３５μｍ）を装着した吸引ろ過装置により、そのナイロンフィルター上に着磁性粒子を収集する。得られた、ナイロンフィルターを、マイクロスコープ（Ｈｉｒｏｘ製ＫＨ－３０００モデル）にセットし、１００倍の倍率にてフィルター全領域を移動させながら、ナイロンフィルター上に収集された着磁性粒子の個数を計測する。 そして、上記測定方法で測定したシリカ粉末Ｉ（電気化学工業(株)製ＦＢ－７４）の着磁性粒子の個数は、２７～３４個である。 （イ）上記アの【００２９】の実施例２の記載によれば、上記（ア）の測定方法で測定したシリカ粉末II（電気化学工業(株)製ＦＢ－３５）の着磁性粒子の個数は、１７～２１個である。 （ウ）以上によれば、甲２－３には、以下の発明が記載されていると認められる。 「以下の方法で測定した着磁性粒子の個数が、２７～３４個であるシリカ粉末Ｉ（電気化学工業(株)製ＦＢ－７４）。 ［着磁性粒子の測定方法］ シリカ粉末の試料５０gを１０００ｍＬ容器（ビーカー）に入れ、水８００ｍＬを加えて攪拌し、スラリーＡを調製する。直径２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍのＳＵＳ３１６製の円筒状カバーの内部に、厚み２０ｍｍの円盤状磁石片が、厚み１ｍｍのスペーサを介して固定されており、磁力が１００００ガウスである棒磁石に、被着時の厚みが０．０２ｍｍであるゴム性被膜を密着して被覆した被着棒磁石を、スラリーＡ中に挿入し、撹拌装置により、回転数５５０ｐｐｍで、５秒間隔で逆回転し、撹拌を、１分間継続する。着磁性粒子の付着した被着棒磁石をスラリーＡから取り出し、空のビーカーに移し、そこで、エタノールでゴム性被膜を洗浄した後、別のビーカーに移し、そこで、ゴム性被膜と、磁性体との間に脱イオン水を注入し、ゴム性被膜を脱着し、容器内で、脱イオン水の入ったゴム性被膜の表面を脱イオン水を洗浄して、着磁性粒子を脱離させ、ゴム性被膜を取り出し、次いで、更に脱イオン水を追加して注入し、全体として、５００ｍＬの分散液ａとする。得られた分散液ａを、直径２５ｍｍのナイロンフィルター（目開き３５μｍ）を装着した吸引ろ過装置により、そのナイロンフィルター上に着磁性粒子を収集する。得られた、ナイロンフィルターを、マイクロスコープ（Ｈｉｒｏｘ製ＫＨ－３０００モデル）にセットし、１００倍の倍率にてフィルター全領域を移動させながら、ナイロンフィルター上に収集された着磁性粒子の個数を計測する。」（以下、「甲２－３Ａ発明」という。） 「以下の方法で測定した着磁性粒子の個数が１７～２１個であるシリカ粉末II（電気化学工業(株)製ＦＢ－３５）。 ［着磁性粒子の測定方法］ シリカ粉末の試料５０gを１０００ｍＬ容器（ビーカー）に入れ、水８００ｍＬを加えて攪拌し、スラリーＡを調製する。直径２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍのＳＵＳ３１６製の円筒状カバーの内部に、厚み２０ｍｍの円盤状磁石片が、厚み１ｍｍのスペーサを介して固定されており、磁力が１００００ガウスである棒磁石に、被着時の厚みが０．０２ｍｍであるゴム性被膜を密着して被覆した被着棒磁石を、スラリーＡ中に挿入し、撹拌装置により、回転数５５０ｐｐｍで、５秒間隔で逆回転し、撹拌を、１分間継続する。着磁性粒子の付着した被着棒磁石をスラリーＡから取り出し、空のビーカーに移し、そこで、エタノールでゴム性被膜を洗浄した後、別のビーカーに移し、そこで、ゴム性被膜と、磁性体との間に脱イオン水を注入し、ゴム性被膜を脱着し、容器内で、脱イオン水の入ったゴム性被膜の表面を脱イオン水を洗浄して、着磁性粒子を脱離させ、ゴム性被膜を取り出し、次いで、更に脱イオン水を追加して注入し、全体として、５００ｍＬの分散液ａとする。得られた分散液ａを、直径２５ｍｍのナイロンフィルター（目開き３５μｍ）を装着した吸引ろ過装置により、そのナイロンフィルター上に着磁性粒子を収集する。得られた、ナイロンフィルターを、マイクロスコープ（Ｈｉｒｏｘ製ＫＨ－３０００モデル）にセットし、１００倍の倍率にてフィルター全領域を移動させながら、ナイロンフィルター上に収集された着磁性粒子の個数を計測する。」（以下、「甲２－３Ｂ発明」という。） なお、甲２－３Ａ発明及び甲２－３Ｂ発明の「［着磁性粒子の測定方法］」を、以下、「甲２－３着磁性粒子測定方法」という。 （７）甲２－４（特表２００７－５２４７３６号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－４には、以下の記載がある。 「【００６２】 実施例１及び２、比較例１～４ ・・・各試験組成物は、電気化学工業（株）からＦＢ－７４として市販の平均粒径３０．４μｍ表面積及び１．６ｍ２／ｇの溶融シリカ６５．２重量部・・・」 「【００６５】 ・・・溶融シリカはＦＢ７４（球状、平均粒径３１．５μｍ）とＦＳ２０（不規則形状、平均粒径５．６μｍ）の８０／２０重量／重量の混合物であり、いずれも電気化学工業（株）から入手した。」 （８）甲２－５（特許第７０２３０７４号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－５には、以下の記載がある。 「【００２７】 （Ｂ）成分として使用可能な市販品として、例えば、Ｓ１４０（マイクロン社製、平均粒子径：２５μｍ）、ＳＣ３０（マイクロン社製、平均粒子径：３０μｍ）、ＦＢ－７４（電気化学工業社製、平均粒子径：３０μｍ）、などが挙げられる。」 （９）甲２－６（国際公開第０２／０８３７９２号） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－６には、以下の記載がある。 「シリカ－７：表面処理球状シリカ 平均粒径１２μｍ、円形度０．９０、粒径１μｍ以下のシリカ粒子３重量％（電気化学工業社製、ＦＢ－３５エポキシシラン（東レ・ダウコーニング・シリコーン社製 ＳＨ６０４０）処理品）」（明細書１０ページ１７～２０行） （１０）甲２－７（特開２００４－２１０９６５号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－７には、以下の記載がある。 「【００２９】 ・・・ （８）無機充填材 ・電気化学工業社製・「ＦＢ－３５」（溶融シリカ、平均粒径１１μｍ）」 （１１）甲２－８（国際公開第２００８／０５０８７９号） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－８には、以下の記載がある。 「フィラーとして、電気化学工業（株）製の球状溶融シリカＦＢ－６０（平均粒径２１μｍ）及びＦＢ－３５（平均粒径１２μｍ）、(株)アドマテックス製の球状溶融シリカＳＯ－Ｃ３（平均粒径０．９μｍ）及びＳＯ－Ｃ２（平均粒径０．５μｍ）を使用した。」（明細書１０ページ最下行～１１ページ３行） （１２）甲２－９（特開平７－７９０５６号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－９には、以下の記載がある。 「【００５５】サンプルＢは約５０容量％の同様のＢＮＴサンプルと、更に１０容量％のＤｅｎｋａ ＦＢ－３５溶融非晶質シリカとを含んでいた。ＦＢ－３５シリカは細孔のない密な粒子であり、平均粒径は約１０μであり、８５％は２９μ未満、１５％は４μ未満である。・・・」 （１３）甲２－１０（特開２０１１－２００８０６号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－１０には、以下の記載がある。 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、粒子製造装置、粒子製造方法および半導体封止用樹脂組成物の製造方法に関するものである。」 「【発明が解決しようとする課題】 【０００７】 本発明の目的は、無機粒子の凝集を抑制しつつ、確実に、無機粒子の表面に処理液を付着させることができる粒子製造装置、粒子製造方法および半導体封止用樹脂組成物の製造方法を提供することにある。」 「【００８７】 具体的には、処理後の無機粒子全体に対し、処理の際に形成される粒径が１５０μｍ以上の無機粒子の凝集塊の占める割合を、１ｗｔ％以下、特に、０．５ｗｔ％以下とすることができる。」 「【実施例】 【００９３】 次に、本発明の具体的実施例について説明する。 ＜原材料＞ 無機粒子：溶融シリカ（平均粒径３３μｍ）を使用した。」 「【０１０４】 ［評価］ 実施例１～３および比較例１に対し、それぞれ、測定器（ホソカワミクロン（株）製パウダーテスター、振幅１ｍｍ、振動数３０００ＶＰＭ、時間６０秒、使用篩の目開き：１５０μｍ、サンプル量：６ｇ／回）を用い、処理後のシリカ全体に対し、粒径が１５０μｍ以上のシリカの凝集塊の占める割合を求めた。 【０１０５】 実施例１：０．１ｗｔ％ 実施例２：０．５ｗｔ％ 実施例３：０．６ｗｔ％ 比較例１：１．１ｗｔ％」 （１４）甲２－１１（特開平１０－２９２１１８号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲２－１１には、以下の記載がある。 「【００３７】尚、表１の樹脂Ａ～Ｄ、カップリング剤、無機イオン交換体Ａ～Ｂ、難燃剤Ａ～Ｇとして、次に示すものを用いた。 ・・・ また、無機充填材Ａ～Ｅは、次のＦ１～Ｆ１０の充填材を混合することによって調製した。 ・Ｆ１：球状非晶質シリカ（電気化学工業社製品番「ＦＢ－７４」）を空気分級して得られた平均粒径１７μｍのシリカ粉 ・・・」 ２ 申立理由１－１（新規性）、申立理由１－２（進歩性）について （１）本件発明１について ア 対比 本件発明１と甲１－１発明とを対比する。 （ア）甲１－１発明の「シリカ粉末」は、「平均粒径が２９．３μｍの溶融球状シリカ（電気化学工業株式会社製）を被処理物として、これに分散媒として常温の水を加えて、シェーカー（ヤマト科学社製ＳＡ－３１）にて攪拌し、シリカスラリーを得て、このシリカスラリー４．９６Ｌを、ホッパー１８に充填し、チューブポンプ（アズワン社製チューブポンプ７５５３－８０ ヘッド７５１８－１２）により、磁石ホルダー１４の流路１４Ａに導入口２２を介して下方から上方に向けて供給し、流路１４Ａを通過したシリカスラリーを回収して、乾燥機にて水分率が０．０４％になるまで乾燥させて得た」ものであるから、平均粒径は、１０μｍ超５０μｍ以下の範囲に入っているといえる。 したがって、本件発明１と甲１－１発明とは、「平均粒子径が１０μｍ超５０μｍ以下」である点で共通する。 （イ）甲１－１発明の「磁性金属異物」は、本件発明１の「着磁性粒子」に対応する。 （ウ）以上から、本件発明１と甲１－１発明との一致点と相違点は以下のとおりとなる。 ＜一致点＞ 「平均粒子径が１０μｍ超５０μｍ以下であるシリカ粉末。」 ＜相違点＞ 相違点１－１：本件発明１は、「２５０μｍ以上の乾式篩残存率が５．０質量％以下」であるのに対し、甲１－１発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。 相違点１－２：本件発明１は、本件着磁性粒子測定方法で測定した「４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個」であるのに対し、甲１－１発明は、「顕微鏡観察により測定した結果、４５μｍ以上の大きさの磁性金属異物が発見されない」点。 相違点１－３：本件発明１は、「非晶質」であるのに対し、甲１－１発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。 イ 相違点についての判断 （ア）相違点１－１について ａ 新規性について 本件発明１の「２５０μｍ以上の乾式篩残存率」について、本件特許の願書に添付した明細書（以下、「本件明細書」という。）の【００１８】には、「なお本明細書において「２５０μｍ以上の乾式篩残存率」とは、粒径２５０μｍ以上の粒子であって、目開き２５０μｍの乾式篩を通らずに残る粒子（すなわち篩上）の比率のことを言う。乾式篩残存率が高いことは、凝集粒子が多く含まれることを意味しており、２５０μｍ以上の乾式篩残存率が５．０質量％を超えると、樹脂に充填し、半導体封止材として用いた際に、樹脂中の非晶質シリカの分散性が低下するため、半導体封止材の粘度が上昇し、ワイヤ流れ量が増加する。」と記載されている。 また、本件明細書の【００３２】には、「着磁性粒子を除去した非晶質シリカ粉末を含有した水スラリーを乾燥させるにあたっては、凝集粒子の発生を低減させる方法が好ましい。」と記載されている。 以上の記載によれば、本件発明１の「非晶質シリカ粉末」は、着磁性粒子を除去した非晶質シリカ粉末を含有した水スラリーを乾燥させることにより発生した粒径２５０μｍ以上の凝集粒子であって、目開き２５０μｍの乾式篩を通らずに残る凝集粒子（すなわち篩上）の比率が５．０質量％以下であるといえる。 一方、甲１－１発明の「シリカ粉末」は、「溶融球状シリカ（電気化学工業株式会社製）を被処理物として、これに分散媒として常温の水を加えて、シェーカー（ヤマト科学社製ＳＡ－３１）にて攪拌し、シリカスラリーを得て、このシリカスラリー４．９６Ｌを、ホッパー１８に充填し、チューブポンプ（アズワン社製チューブポンプ７５５３－８０ ヘッド７５１８－１２）により、磁石ホルダー１４の流路１４Ａに導入口２２を介して下方から上方に向けて供給し、流路１４Ａを通過したシリカスラリーを回収して、乾燥機にて水分率が０．０４％になるまで乾燥させて得た」ものであり、磁性金属異物を除去したシリカ粉末を含有した水スラリーを乾燥させているといえるから、本件発明１の「非晶質シリカ粉末」と同様に、凝集粒子が発生しているといえる。 しかし、甲１－１には、磁性金属異物を除去したシリカ粉末を含有した水スラリーを乾燥させることにより発生した凝集粒子について何ら記載されておらず、凝集粒子の粒径も明らかでない。 そうすると、甲１－１発明において、磁性金属異物を除去したシリカ粉末を含有した水スラリーを乾燥させることにより発生した粒径２５０μｍ以上の凝集粒子であって、目開き２５０μｍの乾式篩を通らずに残る凝集粒子（すなわち篩上）の比率、すなわち、２５０μｍ以上の乾式篩残存率は不明である。 また、甲１－１発明において、２５０μｍ以上の乾式篩残存率が、５．０質量％以下であることは、本件特許出願の優先日前において技術常識であったともいえない。 したがって、甲１－１発明は、相違点１－１に係る本件発明１の構成を有しているとはいえないから、相違点１－１は実質的な相違点である。 ｂ 申立人星の主張について （ａ）申立人星は、特許異議申立書の１１ページ１８行～最下行において、甲１－１で使用されている平均粒径が２９．３μｍの溶融球状シリカは市販品であり、かかる市販品では、粒度分布が狭く制御されていることが一般的であり、平均粒径が２９．３μｍであれば、２５０μｍ以上の粗大粒子が含まれることはなく、そして、平均粒径が３０μｍ程度の溶融球状シリカであれば、２５０μｍ以上の粗大粒子が含まれないことは甲１－２（表１の試料Ｎｏ．２）、甲１－３（実施例１）からも確認できるから、甲１－１のシリカは、相違点１－１に係る構成を満足する蓋然性が高い旨主張している。 （ｂ）検討 甲１－２（上記１（２））の第２表のＮｏ．２における溶融シリカは、平均粒径が３１μｍ、９６μｍ以上の粒子が０個であることが記載されており、また、甲１－３（上記１（３））の【００４０】、【００４５】の【表１】の実施例１における球状非晶質シリカ粉末は、平均粒径が３１．９μｍ、最大粒径が５３μｍであることが記載されている。 しかし、甲１－２及び甲１－３には、着磁性粒子を除去した非晶質シリカ粉末を含有した水スラリーを乾燥させることにより発生した粒径２５０μｍ以上の凝集粒子であって、目開き２５０μｍの乾式篩を通らずに残る粒子（すなわち篩上）の比率、すなわち、乾式篩残存率が５．０質量％以下であることは、記載も示唆もされていない。 したがって、甲１－２及び甲１－３の記載を参酌しても、甲１－１発明が、相違点１－１に係る本件発明１の構成を備えているとはいえない。 したがって、申立人星の上記主張は採用できない。 ｃ 進歩性について 上記ａで検討したとおり、甲１－１発明において、２５０μｍ以上の乾式篩残存率は不明である。 また、上記ｂ（ｂ）で検討したとおり、甲１－２及び甲１－３には、乾式篩残存率が５．０質量％以下であることは、記載も示唆もされていない。 そうすると、甲１－１発明において、甲１－２及び甲１－３に記載された事項を参酌若しくは適用しても、相違点１－１に係る本件発明１の構成は得られない。 よって、その他の相違点について判断するまでもなく、本件発明１は、甲１－１発明、甲１－２及び甲１－３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 ｄ 小括 以上から、本件発明１は、甲１－１発明ではないし、甲１－１発明、甲１－２及び甲１－３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでもない。 （２）本件発明２、３、５、６について 本件発明２、３、５、６は、本件発明１の全ての構成を有するものであるから、本件発明１と同様の理由により、甲１－１発明ではないし、甲１－１発明、甲１－２及び甲１－３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものでもない。 ３ 申立理由２－１（進歩性）について （１）甲２－１発明を主引用発明とした場合 ア 本件発明１について （ア）対比 本件発明１と甲２－１発明とを対比する。 ａ 甲２－１発明の「シリカ粉末」は、「最大粒径」が「１１μｍである」ところ、当該「最大粒径」について、甲２－１の【００９７】には、「最大粒径は標準篩を用い、メッシュ下が１００．００％を示したメッシュの開口大きさで示した」と記載されているから、甲２－１発明の「シリカ粉末」には、粒径が２５０μｍ以上の粒子は含まれていない、すなわち、２５０μｍ以上の乾式篩残存率が５．０質量％以下であるといえる。 したがって、本件発明１と甲２－１発明とは、「２５０μｍ以上の乾式篩残存率が５．０質量％以下」である点で共通する。 ｂ 以上から、本件発明１と甲２－１発明との一致点と相違点は以下のとおりとなる。 ＜一致点＞ 「２５０μｍ以上の乾式篩残存率が５．０質量％以下であるシリカ粉末。」 ＜相違点＞ 相違点２－１：本件発明１は、「平均粒子径が１０μｍ超５０μｍ以下」であるのに対し、甲２－１発明は、「平均粒径が４．０μｍ」である点。 相違点２－２：本件発明１は、本件着磁性粒子測定方法で測定した「４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個」であるのに対し、甲２－１発明は、甲２－１異物粒子測定方法で測定した「異物粒子（粒径１０μｍ以上）が１個／ｇ」である点。 相違点２－３：本件発明１は、「非晶質」であるのに対し、甲２－１発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。 （イ）相違点についての判断 ａ 相違点２－１について 甲２－１（上記１（４））の【０００５】の「半導体デバイスのワイヤーは年々狭ピッチ化が進み、現状では１５μｍ程度まで狭まっている。そのため、半導体デバイスの封止工程の歩留まりを上げるためにも、粗大粒子の削減が求められており、とりわけ１０μｍ以上の導電性の粒子を除去することが望まれている。」との記載、同【００２７】の「封止用フィラーは、樹脂配合時及び／又は半導体封止時の流動特性が必要であるため、球状であることが好ましい。また、封止樹脂厚は薄型化の傾向があり、それに対応すべく平均粒径は０．１～１０μｍであることが好ましい。封止樹脂厚はさらに薄型化が進むと思われるので、フィラーの平均粒径は特に０．１～５μｍが望ましい」との記載、及び、同【００５６】の「異物粒子の含有量が極めて少ない高純度非磁性金属酸化物粉末の中で球状シリカ粉末の場合、封止材用フィラーとして使用されることが多い」との記載からすると、甲２－１発明において、シリカ粉末の平均粒径を大きくすると、半導体デバイスの封止工程の歩留まりが下がり、封止樹脂厚は薄型化を妨げるといえるから、当該平均粒径を、好ましい範囲である０．１～１０μｍよりも大きくすることには、阻害要因があるといえる。そして、このことは、甲２－２～甲２－１１の記載に左右されるものではない。 したがって、甲２－１発明において、相違点２－１に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たこととはいえない。 よって、その他の相違点について判断するまでもなく、本件発明１は、甲２－１発明、甲２－２～甲２－１１に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 イ 本件発明２、３、５、６について 本件発明２、３、５、６は、本件発明１の全ての構成を有するものであるから、本件発明１と同様の理由により、甲２－１発明、甲２－２～甲２－１１に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 （２）甲２－３Ａ発明を主引用発明とした場合 ア 本件発明１について （ア）対比 本件発明１と甲２－３Ａ発明とを対比する。 ａ 甲２－４（上記１（７））、甲２－５（上記１（８））の記載から、甲２－３Ａ発明の「シリカ粉末Ｉ（電気化学工業(株)製ＦＢ－７４）」の平均粒径は、３０μｍ以上３１．５μｍ以下であるといえる。 したがって、本件発明１と甲２－３Ａ発明とは、平均粒子径が３０μｍ以上３１．５μｍ以下である点で共通する。 ｂ 甲２－３Ａ発明の「シリカ粉末Ｉ（電気化学工業(株)製ＦＢ－７４）」は、本件発明１の「シリカ粉末」に対応する。 ｃ 以上から、本件発明１と甲２－３Ａ発明との一致点と相違点は以下のとおりとなる。 ＜一致点＞ 「平均粒子径が３０μｍ以上３１．５μｍであるシリカ粉末。」 ＜相違点＞ 相違点３－１：本件発明１は、「２５０μｍ以上の乾式篩残存率が５．０質量％以下」であるのに対し、甲２－３Ａ発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。 相違点３－２：本件発明１は、本件着磁性粒子測定方法で測定した「４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個」であるのに対し、甲２－３Ａ発明は、甲２－３着磁性粒子測定方法で測定した「着磁性粒子の個数が、２７～３４個」である点。 相違点３－３：本件発明１は、「非晶質」であるのに対し、甲２－３Ａ発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。 （イ）相違点についての判断 事案に鑑み、相違点３－２から検討する。 甲２－３の【００１４】（上記１（６））の記載によれば、甲２－３Ａ発明の甲２－３着磁性粒子測定方法は、非磁性金属酸化物粉末中における着磁性異物粒子の数を精度よく測定することができ、従って、得られた非磁性金属酸化物粉末が、所定の異物レベルを達成したものであることを容易に確認することができるものである。 そして、同【００２７】、【００２８】には、甲２－３着磁性粒子測定方法にて回収された異物個数を測定後、同様の手順で４回残ったスラリーの残留着磁物を確認したら、いずれも０個であったことが記載されているものの、この記載は、甲２－３着磁性粒子測定方法を行ったスラリー中に、着磁性粒子が残っていないことを確認するものであって、シリカ粉末において、甲２－３着磁性粒子測定方法で測定した４５μｍ以上の着磁性粒子の個数を０個とするものではない。 また、甲２－３の他の箇所にも、シリカ粉末において、甲２－３着磁性粒子測定方法で測定した４５μｍ以上の着磁性粒子の個数を０個とすることは、記載も示唆もされていない。 さらに、甲２－１、甲２－２及び甲２－４～甲２－１１には、シリカ粉末において、測定方法に関わらず４５μｍ以上の着磁性粒子の個数を０個とすることは、記載も示唆もされていない。 そうすると、甲２－３Ａ発明において、甲２－１～甲２－１１に記載された事項を適用しても、相違点３－２に係る本件発明１の構成は得られない。 したがって、その他の相違点について判断するまでもなく、本件発明１は、甲２－３Ａ発明、甲２－１～甲２－１１に記載された事項に基づいて、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 イ 本件発明２、３、５、６について 本件発明２、３、５、６は、本件発明１の全ての構成を有するものであるから、本件発明１と同様の理由により、甲２－３Ａ発明、甲２－１～甲２－１１に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 （３）甲２－３Ｂ発明を主引用発明とした場合 ア 本件発明１について （ア）対比 本件発明１と甲２－３Ｂ発明とを対比する。 上記（２）ア（ア）における、本件発明１と甲２－３Ａ発明との対比を参酌すると、本件発明１と甲２－３Ｂ発明との間には、少なくとも以下の相違点があるといえる。 相違点３－２’：本件発明１は、本件着磁性粒子測定方法で測定した「４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個」であるのに対し、甲２－３Ｂ発明は、甲２－３着磁性粒子測定方法で測定した「着磁性粒子の個数が、１７～２１個」である点。 （イ）相違点３－２’についての判断 上記（２）ア（イ）で検討したとおり、甲２－１～甲２－１１のいずれにも、シリカ粉末において、本件着磁性粒子測定方法で測定した４５μｍ以上の着磁性粒子の個数を０個とすることは、記載も示唆もされていない。 そうすると、甲２－３Ｂ発明において、甲２－１～甲２－１１に記載された事項を適用しても、相違点３－２’に係る本件発明１の構成は得られない。 したがって、本件発明１は、甲２－３Ｂ発明、甲２－１～甲２－１１に記載された事項に基づいて、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 イ 本件発明２、３、５、６について 本件発明２、３、５、６は、本件発明１の全ての構成を有するものであるから、本件発明１と同様の理由により、甲２－３Ｂ発明～甲２－１１に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 ４ まとめ 以上のとおりであるから、請求項１～３、５、６に係る特許は、特許法第２９条第１項及び第２項の規定に違反してされたものではない。 したがって、申立理由１－１、申立理由１－２、申立理由２－１は、理由がない。 第５ 申立理由２－２（サポート要件）について １ 申立人福崎の主張 申立人福崎は、特許異議申立書の４６ページ９行～４９ページ１４行において、本件明細書の【０００６】の記載から、本件発明が解決しようとする課題は、「絶縁信頼性が極めて高く、かつ高成形性の非導体封止材を調製することが出来る非晶質シリカ粉末を提供すること」であり、同【０００３】、【０００４】の記載から、「絶縁信頼性」が低下する根本的な原因は、金属異物、すなわち「着磁性粒子」が残留することであり、同【００２０】、【００２１】の記載から、課題解決のための根本的な手段は、着磁性粒子（長径４５μｍ以上）をナイロンフィルターで吸引濾過して取り除くことであり、そのため、本件発明１は、課題解決手段の一部として、「ナイロンフィルター（目開き３５μｍ）」を用いることを規定していると考えられるところ、課題解決のためには、着磁性粒子（長径４５μｍ以上）を回収する必要があるにもかかわらず、解決手段の一部である「ナイロンフィルター」の目開きが３５μｍで、対角線長が４９μｍであるので、着磁性粒子（長径４５μｍ以上）を回収できない蓋然性が高く、その結果、非晶質シリカ粉末に着磁性粒子が混入したままとなり、短絡の生じる可能性があるので、極めて高い絶縁信頼性を得るという、本件発明の課題を解決できない場合があり、請求項に係る発明が、「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えており、また、本件明細書の【００２１】では、そこで規定する測定方法ではない条件で測定して４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が仮に０個であったとしても、半導体の短絡不良に対する改善効果は不十分と述べているが、上記のとおり、長径４５μｍの着磁性粒子は、目開き３５μｍのフィルターを通過してしまい、回収されない蓋然性が高いため、「４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個である」ことを測定する方法としては不適当であることは明確であり、この点でも、請求項に係る発明が、「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えているから、特許請求の範囲の記載はサポート要件を満たしていない旨主張している。 ２ 検討 本件発明１では、「４５μｍ以上の着磁性粒子の個数」を以下の方法で測定した個数と定義している。 「［着磁性粒子の測定方法］ １０００ｍＬビーカーに非晶質シリカ粉末５０ｇとイオン交換水８００ｇを加えてスラリーを調製する。このスラリーを撹拌装置により、回転数５５０ｒｐｍ、５秒間隔で反転させながら、そこに、厚み２０μｍのゴム製カバーを被せた長さ１５０ｍｍ、直径２５ｍｍ、磁力１２０００ガウスの棒磁石を１分間浸漬させ、着磁性粒子を捕捉する。着磁性粒子を捕捉した棒磁石をスラリーから取り出し、空のビーカー上でゴム製カバーを外してイオン交換水でゴム製カバーを洗浄しながら着磁性粒子を脱離させ、着磁性粒子を水中に分散させる。得られた分散液を直径２５ｍｍのナイロンフィルター（目開き３５μｍ）を装着した吸引濾過装置にかけることによりナイロンフィルター上に着磁性粒子を回収する。着磁性粒子を回収したナイロンフィルターをマイクロスコープにセットし、１００倍の倍率にてフィルター全領域を移動させながらナイロンフィルター上に回収させた着磁性粒子のうち、４５μｍ以上の着磁性粒子の個数を計測する。」 そして、本件明細書の【００４２】～【００５３】の実施例及び比較例の記載から、４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個であれば、極めて高い絶縁信頼性を得られることが理解できる。 そうすると、本件発明１に特定されている着磁性粒子の測定方法は、「４５μｍ以上の着磁性粒子の個数が０個」であることを測定する方法としては適切であるといえ、また、本件発明１は、極めて高い絶縁信頼性を得るという課題を解決できるものである。 また、本件発明２～６は、本件発明１の全ての構成を有するものであるから、本件発明１と同様に、極めて高い絶縁信頼性を得るという課題を解決できるものである。 したがって、申立人の上記主張は採用できない。 ３ まとめ 以上のとおりであるから、請求項１～６に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものではない。 したがって、申立理由２－２は、理由がない。 第６ 申立理由２－３（新規事項）について １ 申立人福崎の主張 申立人福崎は、特許異議申立書の５０ページ下から７行～５５ページ下から９行において、令和４年１０月１４日付でした手続補正により、請求項１において、非晶質シリカ粉末の平均粒子径が「７μｍ以上５０μｍ以下」から「１０μｍ超５０μｍ以下」に限定されたが（請求項１の記載を引用する請求項２～６も同様）、補正された事項（非晶質シリカ粉末の平均粒子径を「１０ｕｍ超」とすること）は、「当初明細書等に明示的に記載された事項」または「当初明細書等の記載から自明な事項」ではなく、新たな技術事項を導入するものであるから、令和４年１０月１４日付でした手続補正は、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていない旨主張している。 ２ 検討 令和４年１０月１４日付でした手続補正は、請求項１において、非晶質シリカ粉末の平均粒子径を、「７μｍ以上５０μｍ以下」から「１０μｍ超５０μｍ以下」に限定するものであるところ、補正後の「１０μｍ超５０μｍ以下」との範囲は、願書に最初に添付した特許請求の範囲の請求項１に記載されている「７μｍ以上５０μｍ以下」との範囲に含まれていたものであるし、非晶質シリカ粉末の平均粒子径の下限値を「１０μｍ超」とすることで、新たな技術的意義が追加されているともいえない。 したがって、上記手続補正による補正は、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術事項を導入するものではない。 また、請求項１を引用する請求項２～６についても同様である。 よって、申立人福崎の上記主張は採用できない。 ３ まとめ 以上のとおりであるから、請求項１～６に係る特許は、特許法第１７条の２第３項に違反してされたものではない。 したがって、申立理由２－３は、理由がない。 第７ むすび 以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、請求項１～６に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に請求項１～６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。