2023-700416

特許第７１６５２８７号発明「窒化ホウ素粉末、及び窒化ホウ素粉末の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第７１６５２８７号の請求項１、２に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第７１６５２８７号の請求項１～５に係る特許についての出願は、２０２１年（令和３年）９月２７日（優先権主張 令和２年９月３０日（以下、「本件特許出願の優先日」という。））を国際出願日とする出願であって、令和４年１０月２５日にその特許権の設定登録がされ、同年１１月２日に特許掲載公報が発行された。その後、請求項１、２に係る特許に対し、令和５年４月２４日に特許異議申立人 安藤 宏（以下、「申立人」という。）により、特許異議の申立てがされたものである。 第２ 本件発明 特許第７１６５２８７号の請求項１、２の特許に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１、２」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１、２に記載された事項により特定される次のとおりのものである。 「【請求項１】 六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集して構成される凝集粒子を含む窒化ホウ素粉末であって、 純度が９８．５質量％以上であり、溶出性不純物濃度が７００ｐｐｍ以下であり、 前記一次粒子の黒鉛化指数が２．３以下であり、 平均粒子径が７～１００μｍであり、 前記溶出性不純物濃度は、医薬部外品原料規格２００６に準拠して測定される溶出ホウ素濃度と、以下の方法によって測定されるＣｕ２＋ 、Ａｇ＋ 、Ｌｉ＋ 、Ｎａ＋ 、Ｋ＋ 、Ｍｇ２＋ 、ＮＨ４＋ 、Ｆ－ 、Ｃｌ－ 、Ｂｒ－ 、及びＮＯ３－ の合計量である特定イオン濃度と、の合計量であり、 前記特定イオン濃度は、前記窒化ホウ素粉末５ｇと純水２５ｍＬとを外装がステンレス製であり、内装がテフロン(登録商標)製である耐圧容器中に測り取り、８５℃で２０時間撹拌することによって、イオンを溶出させた後、ろ過によって得られたろ液を対象として、イオンクロマトグラフ及びＩＣＰ分析装置を用いた分析を行うことで測定される値である、窒化ホウ素粉末。 【請求項２】 比表面積が０．８～８．０ｍ２ ／ｇである、請求項１に記載の窒化ホウ素粉末。」 第３ 申立理由の概要 申立人は、証拠として甲第１号証～甲第６号証を提出し、以下の理由により、請求項１、２に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。 １ 申立理由１（進歩性） 本件発明１、２は、甲第１号証～甲第６号証に記載された発明に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１、２に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 ［証拠方法］ 甲第１号証：特開２０１９－２１８２５４号公報 甲第２号証：特開２０１９－１８２７３７号公報 甲第３号証：特開２０１５－２１２２１７号公報 甲第４号証：特開平１１－２６６６１号公報 甲第５号証：特開２０１８－１０４２５３号公報 甲第６号証：特開２０１９－１１６４０１号公報 （なお、申立人は、甲第１号証に記載された発明を主たる発明としている。） 第４ 申立理由１（進歩性）について １ 甲号証の記載事項、甲号証に記載された発明等 （１）甲第１号証（特開２０１９－２１８２５４号公報） ア 本件特許出願の優先日前に公開された甲第１号証には、以下の記載がある（当審注：下線は当審が付与した。以下、同様である。）。 「【請求項１】 六方晶窒化ホウ素凝集体を含み、そして全ホウ素中の１１Ｂの存在比が９０％以上であり、ＪＩＳ－Ｋ－６２１７－４に準拠して測定して算出される最大トルクが０．２０～０．５０Ｎｍ、ＤＢＰ吸収量が５０～１００ｍｌ／１００ｇ、及び、タップ嵩密度が０．６６～０．９５ｇ／ｃｍ３であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項２】 比表面積が１．３～７．０ｍ２／ｇの請求項１記載の六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項３】 湿式レーザー回折粒度分布法における粒度分布の累積体積頻度９０％の粒径が５０～１５０μｍである請求項１または２に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項４】 窒化ホウ素純度が９９．９５質量％以上である請求項１～３のいずれか一項に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。」 ・・・ 【請求項９】 １１Ｂ濃縮含酸素ホウ素化合物、カーボン源、含酸素カルシウム化合物および１１Ｂ濃縮炭化ホウ素を、１１Ｂ濃縮含酸素ホウ素化合物のＢ換算質量とカーボン源のＣ換算質量の比Ｂ／Ｃ（元素比）が０．７５～１．０５、１１Ｂ濃縮含酸素ホウ素化合物のＢ２Ｏ３換算質量とカーボン源のＣ換算質量の合計量１００質量部に対して含酸素カルシウム化合物がＣａＯ換算で５～２０質量部、そして１１Ｂ濃縮含酸素ホウ素化合物、カーボン源および含酸素カルシウム化合物の、それぞれＢ２Ｏ３、ＣおよびＣａＯ換算質量の合計量１００質量部に対して上記１１Ｂ濃縮炭化ホウ素が１０～４５質量部、１１Ｂ濃縮含酸素ホウ素化合物および１１Ｂ濃縮炭化ホウ素に含まれる全ホウ素中の１１Ｂの濃縮度が９０％以上となる割合で混合し、該混合物を窒素雰囲気下にて１７００～２１００℃の温度に加熱して、還元窒化することを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法。」 「【００４４】 本発明の六方晶窒化ホウ素粉末の比表面積は、１．３～７．０ｍ２／ｇであることが好ましく、１．６～６．０ｍ２／ｇであればより好ましく、２．０～５．０ｍ２／ｇであれば更に好ましい。即ち、該比表面積を７．０ｍ２／ｇ以下とすることによって、絶縁放熱シート内での熱抵抗を特に抑制することができ、且つ、微粒子の飛散を軽減してハンドリング性を向上できる。一方、比表面積を１．３ｍ２／ｇ以上とすることによって、樹脂への充填性に特に優れた六方晶窒化ホウ素粉末を得ることができる。 【００４５】 本発明において、六方晶窒化ホウ素粉末の比表面積は、後述する実施例に示すように、ＢＥＴ１点法によって測定し、例えばマウンテック社製：Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ ｍｏｄｅｌ－１２０１（商品名）によって確認することができる。」 「【００４９】 また、本発明において、六方晶窒化ホウ素粉末の純度は、後述する実施例に示すように、蛍光Ｘ線分析法によって測定し、例えば蛍光Ｘ線分析装置としては、Ｒｉｇａｋｕ社製ＺＳＸ Ｐｒｉｍｕｓ２（商品名）によって確認することができる。 【００５０】 本発明の六方晶窒化ホウ素粉末の純度は、好ましくは９９．９５質量％以上であり、より好ましくは９９．９７質量％以上である。本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、有機もしくは無機バインダーを必須成分としないため、かかる純度を比較的容易に達成できる。窒化ホウ素の純度を、９９．９５質量％以上とすることによって、不純物に起因する樹脂の硬化阻害や熱伝導率、絶縁耐力低下等が起こり難い窒化ホウ素粉末とすることができる。ここでいう六方晶窒化ホウ素粉末純度とは、上述した蛍光Ｘ線分析法により、測定した六方晶窒化ホウ素粉末の測定元素中、Ｂ及びＮ以外の不純物元素の含有質量割合を１００から引いた値である。」 「【０１２０】 【表２】 ［図：0001399437000001.jpg］ 」 イ 甲第１号証に記載された発明 上記アにおける【請求項１】、【請求項３】、【請求項４】の記載によれば、甲第１号証には、以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。 「六方晶窒化ホウ素凝集体を含み、そして全ホウ素中の１１Ｂの存在比が９０％以上であり、ＪＩＳ－Ｋ－６２１７－４に準拠して測定して算出される最大トルクが０．２０～０．５０Ｎｍ、ＤＢＰ吸収量が５０～１００ｍｌ／１００ｇ、及び、タップ嵩密度が０．６６～０．９５ｇ／ｃｍ３であり、 湿式レーザー回折粒度分布法における粒度分布の累積体積頻度９０％の粒径が５０～１５０μｍであり、 窒化ホウ素純度が９９．９５質量％以上である、六方晶窒化ホウ素粉末。」 （２）甲第２号証（特開２０１９－１８２７３７号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲第２号証には、以下の記載がある。 「【請求項１】 単粒子の平均アスペクト比が、１．５～１０の範囲にあり、０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度の硫酸水溶液に２５℃で１２０分浸漬後における、溶出ホウ素量が、Ｂ２Ｏ３に換算して１００ｐｐｍ以下、溶出カルシウム量が５０ｐｐｍ以下、溶出ナトリウム量および溶出銅量がそれぞれ５ｐｐｍ以下、１６０℃の水に３０時間浸漬後の溶出塩素量が１０ｐｐｍ以下、更に、含水率が０．１質量％以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項２】 前記六方晶窒化ホウ素粉末の、平均粒径が５～２０μｍの範囲にある、請求項１に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項３】 湿度９０％、温度５０℃の雰囲気下で、１０日間放置後の前記溶出ホウ素量の増加率が、１０％以下である請求項１又は２に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項４】 含酸素ホウ素化合物、カーボン源および含酸素カルシウム化合物を含む原料混合物を窒素雰囲気下にて１７００～２２００℃の温度に加熱して還元窒化することにより、平均アスペクト比が１０以下の粗六方晶窒化ホウ素粉末を製造した後、上記粗六方晶窒化ホウ素粉末を塩酸水溶液にて洗浄し、次いで、２５℃における比抵抗が０．２ＭΩ・ｃｍ以上の純水にて洗浄し、更に、洗浄後の六方晶窒化ホウ素粉末を２０ｋＰａＡ以下の圧力下、温度１４０℃～５００℃で、８時間以上加熱処理することを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法。」 「【０００８】 一方、六方晶窒化ホウ素粉末において、可溶性ホウ素も、前記樹脂に充填した際の絶縁耐性を低下させるために問題となる。かかる可溶性ホウ素は、六方晶窒化ホウ素粉末の乾燥時に、窒化ホウ素が加水分解を起こして生成することが報告されている（特許文献２）。上記特許文献２は、主に、立方晶窒化ホウ素の原料としての六方晶窒化ホウ素粉末を提供するものであるが、可溶性ホウ素の生成を防止するために、１００℃以下の低温、実施例においては、８０℃で長時間乾燥することが記載されている。」 「【発明が解決しようとする課題】 【００１２】 従って、本発明の目的は、その製造方法に起因して、高純度化が困難な、低アスペクト比の六方晶窒化ホウ素粉末において、粒子表面に存在するカルシウム等の金属元素や塩素等の不純物および可溶性ホウ素が著しく低減され、また、含有する水分量も極めて少ない六方晶窒化ホウ素粉末を提供することにある。」 「【００２３】 しかも、本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、上記低アスペクト比を有しているにも拘わらず、カルシウム等の金属元素や塩素などの不純物量が極めて少ないこと、更には、気泡を生成する原因となる水分も低く抑えられることから、前記樹脂成形体の絶縁耐性の低下を更に効果的に抑制することが可能となる。 また、本発明の製造方法によれば、反応によって得られる特定のアスペクト比を有する粗六方晶窒化ホウ素粉末について、特定の洗浄方法、特定の加熱処理による乾燥方法を採用することにより、乾燥後の再加熱等の複雑な工程を経ることなく、前記特性を有する六方晶窒化ホウ素粉末を工業的に有利に製造することが可能である。」 「【発明を実施するための形態】 【００２４】 （六方晶窒化ホウ素粉末） 本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、 （１）単粒子の平均アスペクト比が、１．５～１０の範囲にあること、 ０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度の硫酸水溶液に２５℃で１２０分浸漬後における （２）溶出ホウ素量が、Ｂ２Ｏ３に換算して１００ｐｐｍ以下であること、 （３）溶出カルシウム量が５０ｐｐｍ以下であること、 （４）溶出ナトリウム量および溶出銅量がそれぞれ５ｐｐｍ以下であること、 １６０℃の水に３０時間浸漬後における （５）溶出塩素量が１０ｐｐｍ以下であること、 （６）含水率が０．１質量％以下であること、 の全ての特性を満足することを特徴とする。以下、各特性について説明する。 ・・・ 【００２８】 本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、後述する製造方法において、洗浄後に得られる六方晶窒化ホウ素粉末に対して、特定の加熱処理による乾燥方法を適用することにより、乾燥時における可溶性ホウ素の原因となるＢ２Ｏ３の生成量を極めて低く抑制でき、０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度の硫酸水溶液に、２５℃で１２０分浸漬後の溶出ホウ素量が、Ｂ２Ｏ３に換算して１００ｐｐｍ以下、特に、５０ｐｐｍ以下という極めて低い値を達成することができる。そして、かかる値を満足することにより、六方晶窒化ホウ素粉末を樹脂に充填して得られる樹脂成形体の絶縁耐性の低下を極めて効果的に抑制することができる。 ・・・ 【００３４】 本発明において、前記（３）～（５）に記載の不純物濃度を満足することにより、六方晶窒化ホウ素粉末を樹脂に充填して得られる樹脂成形体の絶縁耐性の低下を極めて効果的に抑制することができるが、前記溶出カルシウム量は、４０ｐｐｍ以下であることが好ましく、溶出ナトリウム量および溶出銅量は、それぞれ３ｐｐｍ以下であることが好ましい。また、前記溶出塩素量は５ｐｐｍ以下であることが好ましい。 ・・・ 【００５０】 （酸洗浄） 本発明の六方晶窒化ホウ素粉末の製造方法において、還元窒化により得られた粗六方晶窒化ホウ素粉末は、塩酸水溶液にて洗浄し、次いで、２５℃における比抵抗が０．２ＭΩ・ｃｍ以上の純水にて洗浄することにより清浄化される。 【００５１】 上記塩酸水溶液による洗浄において、使用する水溶液中の塩酸濃度は、１０～１５質量％が好ましく、粗六方晶窒化ホウ素粉末１ｇ当たり、１０ｃｃの塩酸水溶液と接触せしめることが、粗六方晶窒化ホウ素粉末に含まれる未反応の含ホウ素化合物、未反応の含カルシウム化合物等のカルシウム成分、その他金属成分を十分除去するために好ましい。また、洗浄温度は、２０～６０℃、洗浄時間は、１２～１５時間が適当である。好ましい態様として、撹拌翼等を用いて撹拌しながら洗浄する態様が挙げられる。 【００５２】 酸水溶液により洗浄後、六方晶窒化ホウ素粉末は、塩酸水溶液を可及的に、具体的には、塩素濃度で１０ｐｐｍ以下となるまで除去して純水による洗浄に供することが好ましい。上記塩酸水溶液の除去方法は、遠心分離等による脱液による除去方法、水による予備洗浄による除去方法などが適宜実施される。 【００５３】 また、純水による洗浄において、使用する水は、２５℃における比抵抗が０．２ＭΩ・ｃｍ以上、好ましくは、１ＭΩ・ｃｍ以上の純水であることが必要である。即ち、上記水の比抵抗が上記範囲より小さい場合、六方晶窒化ホウ素粉末に付着している不純物成分を十分に除去することができない。洗浄は、六方晶窒化ホウ素粉末１ｇ当たり、３００ｃｃの純水と接触せしめることが好ましく、また、洗浄温度は、２０～６０℃が適当である。洗浄に使用する水として、例えば水道水などの比抵抗が０．１ＭΩ・ｃｍを下回る水を使用した場合、水道水中に含まれる塩素やナトリウムおよび銅などが六方晶窒化ホウ素粉末に残存する虞があるため、適切ではない。 【００５４】 純水による洗浄後、六方晶窒化ホウ素粉末は、濾過により可及的に脱水を行うことが好ましい。具体的には、濾過後の含水率が４０ｗｔ％以下になるまで脱水されることが好ましい。濾過方法には、吸引による減圧濾過、遠心分離による濾過などが適宜実施される。 【００５５】 前記還元窒化反応において、六方晶窒化ホウ素粉末は、平均アスペクト比が５以下に調整されているため、上記洗浄による浄化作用が極めて効果的に作用し、従来の六方晶窒化ホウ素粉末では達成できない高純度の六方晶窒化ホウ素粉末を得ることができる。 【００５６】 （乾燥） 本発明において、上記洗浄後の六方晶窒化ホウ素粉末は、２０ｋＰａＡ以下、特に１０ｋＰａＡ以下、好ましくは、５ｋＰａＡ以下の圧力下、温度１４０℃～５００℃、好ましくは、１５０～２５０℃で、８時間以上、特に、１０時間以上、好ましくは、１０～２０時間加熱処理して乾燥することが、溶出ホウ素量が抑制され、耐水性に富む六方晶窒化ホウ素粉末を得るために必要である。 【００５７】 なお、上記濾過工程により、含水率を４０ｗｔ％以下にすることにより、乾燥時の水蒸気分圧を低下させ、可溶性ホウ素の生成を抑制するために効果的である。 【００５８】 更に、前記加熱処理において、加熱温度が１００℃に到達してから、六方晶窒化ホウ素 粉末の含水量が５質量％以下になるまでの時間が２時間以内となるように加熱を行うこと が、得られる六方晶窒化ホウ素粉末の可溶性ホウ素をより低減することができ、好ましい 。 」 （３）甲第３号証（特開２０１５－２１２２１７号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲第３号証には、以下の記載がある。 「【請求項１】 六方晶窒化ホウ素凝集粒子と、平均アスペクト比が３～２５、平均粒径が４～３０μｍの六方晶窒化ホウ素単粒子とを含み、上記窒化ホウ素凝集粒子１００質量部に対する窒化ホウ素単粒子の質量部が１０～５０質量部、ＢＥＴ比表面積が０．５～６．０ｍ２／ｇ、ＪＩＳＫ５１０１－１３－１に基づいて測定される吸油量が１００ｇ／１００ｇ以下であり、且つ、ＣａＢ６の含有量が５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項２】 請求項１記載の六方晶窒化ホウ素単粒子の平均アスペクト比が３～５である請求項１記載の六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項３】 ホウ素化合物、カーボン源および含酸素カルシウム化合物を原料とする還元窒化法により得られたものである、請求項１又は２に記載の六方晶窒化ホウ素粉末。 【請求項４】 請求項１～３のいずれか一項に記載の六方晶窒化ホウ素粉末を充填してなる樹脂組成物。」 「【技術分野】 【０００１】 本発明は、絶縁放熱材料等、熱伝導性が要求される用途に好適である、新規な六方晶窒化ホウ素粉末及びその製造方法に関する。」 「【００３２】 また、本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、含酸素カルシウム化合物の使用により、高い結晶性を以て得られ、結晶性を示す黒鉛化指数（ＧＩ値）が１．７以下という良好な値を示す。ＧＩ値は、六方晶窒化ホウ素粉末の結晶性の指標であり、結晶性が高いほどこの値が小さくなる。完全に結晶化（黒鉛化）した六方晶窒化ホウ素粉末ではＧＩ値が１．６になるが、高結晶性でかつ粒子が充分に成長した六方晶窒化ホウ素粉末の場合、粉末の配向によりＧＩ値はさらに小さくなる。」 「【００６１】 ７）六方晶窒化ホウ素粉末のＢＥＴ比表面積及び吸油量 得られた六方晶窒化ホウ素粉末のＢＥＴ比表面積は窒素ガス吸着ＢＥＴ一点法により測定し、吸油量はＪＩＳ Ｋ ５１０１－１３－１に基づいて測定した。」 （４）甲第４号証（特開平１１－２６６６１号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲第４号証には、以下の記載がある。 「【請求項１】 六方晶窒化ホウ素の鱗片状の一次粒子が配向せずに集合してなる松ボックリ状窒化ホウ素を付加反応型液状シリコーン固化物に含有させてなることを特徴とする放熱スペーサー。」 「【０００１】 【発明の属する技術分野】本発明は、高柔軟性を有し、電子機器に組み込んだ時の発熱性電子部品への負荷を小さくした放熱スペーサーに関するものである。」 「【００１２】本発明で使用される松ボックリ状窒化ホウ素は、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子が凝集してその粒径が４５μｍ以上となったものを２０重量％以上含有しているものであり、高結晶性で配向性が殆どないことが特徴である。このような松ボックリ状窒化ホウ素の結晶性と配向性の評価は、粉末Ｘ線回析法によって行うことができる。 【００１３】すなわち、結晶性は粉末Ｘ線回折法による黒鉛化指数（ＧＩ＝GraphitizationIndex）の程度で評価することができ、そのＧＩはＸ線回折図上の（１００）、（１０１）、（１０２）回折線の積分強度（面積）から、ＧＩ＝［面積｛（１００）＋（１０１）｝］／［面積（１０２）］、で求めることができる。 【００１４】結晶性が高くなるほどＧＩは小さくなり、配向性がなく極めて結晶性の高い窒化ホウ素ではＧＩ＝１．４～１．６である。しかしながら、実際の粉末Ｘ線回折測定においては、配向の影響を完全に除去することができないため、ＧＩはこれよりも小さくなることがある。本発明で使用される松ボックリ状窒化ほう素粉末のＧＩは高結晶性であるため、１．０～２．０である。」 （５）甲第５号証（特開２０１８－１０４２５３号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲第５号証には、以下の記載がある。 「【請求項１】 以下の（１）及び（２）を満たす六方晶窒化ホウ素一次粒子が凝集し、平均粒子径が１０μｍ以上２００μｍ以下、かつ凝集体の圧壊強度が１ＭＰａ以上４ＭＰａ以下で、アルカリ金属の含有率が１０ｐｐｍ以下である六方晶窒化ホウ素一次粒子凝集体。 （１）粉末Ｘ線回折法により算出した黒鉛化指数が１．８以上２．２以下である。 （２）長辺長さが１μｍ未満の割合が２５～５０％、１μｍ以上５μｍ以下の割合が５０～７５％かつ５μｍを超える粒子の割合が５％以下である。 【請求項２】 アルカリ金属がナトリウムまたはリチウムである、請求項１記載の六方晶窒化ホウ素一次粒子凝集体。 【請求項３】 ホウ酸メラミンを、４００℃以上１２００℃以下、１時間以上５時間以下の窒素雰囲気下で一次焼成して一次焼成品を得た後、前記一次焼成品１００質量部に対して、アルカリ金属ホウ酸塩を５質量部以上１５質量部以下添加し、さらに１９００℃以上２２００℃以下の窒素雰囲気下で二次焼成する、請求項１または２記載の六方晶窒化ホウ素一次粒子凝集体の製造方法。 【請求項４】 請求項１または２記載の六方晶窒化ホウ素一次粒子凝集体を含む樹脂組成物。 【請求項５】 請求項４の樹脂組成物を含むプリント配線板の絶縁層。 【請求項６】 請求項４の樹脂組成物を含む熱インターフェース材。」 「【００２０】 ＜黒鉛化指数＞ 黒鉛化指数（ＧＩ、Ｇｒａｐｈｉｔｉｚａｔｉｏｎ Ｉｎｄｅｘなどともいう）は、元来黒鉛サンプルの結晶性の程度を示す指標値であり（Ｊ．Ｔｈｏｍａｓ，ｅｔ．ａｌ，Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８４，４６１９（１９６２））、本発明では、これを六方晶窒化ホウ素に適用した値である。即ち、六方晶窒化ホウ素一次粒子を粉末Ｘ線回折法で測定したスペクトル図における、（１００）面、（１０１）面及び（１０２）面による各回折ピークの積分強度、即ち各回折ピークとそのベースラインに囲まれる面積値（単位は任意）を、それぞれＳ１００、Ｓ１０１、Ｓ１０２を求め、ＧＩ＝（Ｓ１００＋Ｓ１０１）／Ｓ１０２の式に代入して算出した値である。 完全に結晶化したものでは、ＧＩの値が１．６０になるとされているが、高結晶性でかつ粒子が十分に成長した鱗片形状の六方晶窒化ホウ素粉末の場合、粒子が配向しやすいため完全に結晶化したＧＩはさらに小さくなる。すなわち、ＧＩは鱗片形状の六方晶窒化ホウ素粉末の結晶性の指標であり、この値が小さいほど結晶性が高い。 本発明においては、凝集させる六方晶窒化ホウ素一次粒子のＧＩは、１．８～２．２であることが好ましい。ＧＩが２．２より大きいと、六方晶窒化ホウ素一次粒子の結晶性が低いため、高熱伝導率を得ることができない場合がある。また、ＧＩが１．８より小さいと、鱗片形状が発達しすぎているため、凝集構造の維持が難しくなる場合があり、粒子強度が低下する恐れがある。」 （６）甲第６号証（特開２０１９－１１６４０１号公報） 本件特許出願の優先日前に公開された甲第６号証には、以下の記載がある。 「【請求項１】 六方晶窒化ホウ素の一次粒子の凝集体を含む六方晶窒化ホウ素粉末であって、 平均一次粒子径が０．５μｍ以上１０．０μｍ未満、５０％体積累積粒径Ｄ50が１０．０～１５０．０μｍ、ＢＥＴ比表面積が１．０ｍ2／ｇ以上１０．０ｍ2／ｇ未満、嵩密度が０．５０～２．００ｇ／ｃｍ3であり、 体積基準の頻度分布を表す粒度分布曲線において、粒径１．０μｍ以上２０．０μｍ未満の範囲にピークＡを有し、粒径２０．０μｍ以上２００．０μｍ未満の範囲にピークＢを有し、 該六方晶窒化ホウ素粉末を下記条件１にて３分間超音波処理したときの、処理前の前記ピークＡの高さａ１と前記ピークＢの高さｂ１の比（ａ１／ｂ１）が０．０７～０．８０、処理後の前記ピークＡの高さａ２と前記ピークＢの高さｂ２の比（ａ２／ｂ２）が０．４０～２．００である、六方晶窒化ホウ素粉末。 ［条件１］胴内径４０ｍｍ、高さ６０ｍｍの５０ｍＬガラス製ビーカーに、該六方晶窒化ホウ素粉末の０．１２質量％の２０℃の水分散液５０ｍＬを入れ、超音波発生機の振動子のチップの先端を前記ビーカーの中央部の底面から１ｃｍの高さにセットして、出力１５０Ｗ、発振周波数１９．５ｋＨｚで超音波処理する。」 「【課題を解決するための手段】 【０００９】 本発明は、ｈ－ＢＮの一次粒子の凝集体を含むｈ－ＢＮ粉末について、所定の粒度分布を有し、かつ、前記凝集体が所定の凝集強度を有するものであることにより、樹脂等の絶縁性放熱材のフィラーとして用いた場合に、該絶縁性放熱材の放熱性及び絶縁性が向上することを見出したことに基づくものである。」 「【００１９】 （５０％体積累積粒径Ｄ50） 前記ｈ－ＢＮ粉末は、Ｄ50が１０．０～１５０．０μｍであり、好ましくは２０．０～１２０．０μｍ、より好ましくは３０．０～１００．０μｍである。Ｄ50が１０．０μｍ以上であることにより、前記凝集体が十分な凝集強度を有するものとすることができる。また、１５０．０μｍ以下であることにより、前記樹脂等の熱伝導率及び耐電圧を高めるのに十分な充填率とすることができる。 なお、本発明で言うＤ50とは、レーザー回折散乱法によって測定された値である。具体的には、下記実施例に記載のマイクロトラック（登録商標）粒度分布測定装置で測定した値である。」 「【００７３】 （ｈ－ＢＮ原料粉、炭化ホウ素及びｈ－ＢＮ粉末の５０％体積累積粒径Ｄ50） 粉末試料０．０６ｇ、水（２０℃）５０ｇ、及び分散剤として洗剤（「ママレモン」、ライオン株式会社製）０．００５ｇを含む、粉末試料濃度０．１２質量％の分散液を調製した。前記分散液をマグネティックスターラーで４００ｒｐｍで撹拌しながら、レーザー回折散乱法による粒度分布測定装置（「マイクロトラック（登録商標）ＭＴ３３００ＥＸII」、日機装株式会社製）にて粒度分布を測定し、Ｄ50を求めた。」 ２ 本件発明１について （１）対比 本件発明１と甲１発明とを対比する。 ア 甲１発明の「六方晶窒化ホウ素凝集体を含」む「六方晶窒化ホウ素粉末」は、本件発明１の「六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集して構成される凝集粒子を含む窒化ホウ素粉末」に相当する。 イ 以上から、本件発明１と甲１発明との一致点と相違点は以下のとおりとなる。 ＜一致点＞ 「六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集して構成される凝集粒子を含む窒化ホウ素粉末。」 ＜相違点＞ 相違点１：本件発明１は、「純度が９８．５質量％以上」であるのに対し、甲１発明は、「窒化ホウ素純度が９９．９５質量％以上」である点。 相違点２：本件発明１は、「医薬部外品原料規格２００６に準拠して測定される溶出ホウ素濃度と、以下の方法によって測定されるＣｕ２＋ 、Ａｇ＋ 、Ｌｉ＋ 、Ｎａ＋ 、Ｋ＋ 、Ｍｇ２＋ 、ＮＨ４＋ 、Ｆ－ 、Ｃｌ－ 、Ｂｒ－ 、及びＮＯ３－ の合計量である特定イオン濃度と、の合計量」である「溶出性不純物濃度が７００ｐｐｍ以下」であり、「前記特定イオン濃度は、前記窒化ホウ素粉末５ｇと純水２５ｍＬとを外装がステンレス製であり、内装がテフロン(登録商標)製である耐圧容器中に測り取り、８５℃で２０時間撹拌することによって、イオンを溶出させた後、ろ過によって得られたろ液を対象として、イオンクロマトグラフ及びＩＣＰ分析装置を用いた分析を行うことで測定される値である」のに対し、甲１発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。 相違点３：本件発明１は、「黒鉛化指数が２．３以下」であるのに対し、甲１発明は、そのような構成を有しているかどうか不明である点。 相違点４：本件発明１は、「平均粒子径が７～１００μｍ」であるのに対し、甲１発明は、「湿式レーザー回折粒度分布法における粒度分布の累積体積頻度９０％の粒径が５０～１５０μｍ」である点。 （２）相違点についての判断 事案に鑑み相違点２から検討する。 相違点２に係る本件発明１の構成、すなわち、「医薬部外品原料規格２００６に準拠して測定される溶出ホウ素濃度と、以下の方法によって測定されるＣｕ２＋ 、Ａｇ＋ 、Ｌｉ＋ 、Ｎａ＋ 、Ｋ＋ 、Ｍｇ２＋ 、ＮＨ４＋ 、Ｆ－ 、Ｃｌ－ 、Ｂｒ－ 、及びＮＯ３－ の合計量である特定イオン濃度と、の合計量」である「溶出性不純物濃度が７００ｐｐｍ以下」であり、「前記特定イオン濃度は、前記窒化ホウ素粉末５ｇと純水２５ｍＬとを外装がステンレス製であり、内装がテフロン(登録商標)製である耐圧容器中に測り取り、８５℃で２０時間撹拌することによって、イオンを溶出させた後、ろ過によって得られたろ液を対象として、イオンクロマトグラフ及びＩＣＰ分析装置を用いた分析を行うことで測定される値である」ことは、甲第１号証～甲第６号証のいずれにも記載も示唆もされていない。 したがって、甲１発明において、相違点２に係る本件発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。 よって、その他の相違点についてするまでもなく、本件発明１は、甲１発明及び甲第２号証～甲第６号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。 （３）申立人の主張について ア 申立人は、相違点２について、特許異議申立書の１７ページ８行～１８ページ１４行において、以下の主張をしている。 本件発明では、請求項３及び明細書【００７３】～【００７６】に記載されているように、六方晶窒化ホウ素粉末（原料粉末）を「酸と接触させて湿式処理」した後、「洗浄液の電気伝導度が０．７ｍＳ／ｍ以下となるまで、水を含む溶液で洗浄」することによって溶出性不純物を除去し、その結果として本件発明１で規定する「溶出性不純物濃度」（７００ｐｐｍ以下）を実現しているのに対し、甲第１号証には「溶出性不純物濃度」が明示されていないものの、【０００１】に記載されているように甲１発明は窒化ホウ素粉末を樹脂に充填した際の絶縁耐力を向上させることを課題としており、【００５０】には窒化ホウ素の純度を高めることによって不純物に起因する樹脂の硬化阻害や熱伝導率、絶縁耐力低下などが起こり難い窒化ホウ素粉末とすることも記載されているのに加えて【００７４】～【００７６】には、塩酸、硝酸、硫酸、酢酸等の酸を用いて洗浄することで不純物を除去し、次いで、純水を用いて洗浄することも記載されている。 さらに、甲第２号証には、溶出ホウ素だけでなく、カルシウム、ナトリウムなどの金属元素や塩素などの不純物元素の溶出量を低減することによって樹脂に充填した際の絶縁耐性の低下を抑制することが記載されており、（【０００８】、【００１２】、【００２３】、【００２４】、【００２８】）、甲第２号証では、前記不純物元素の溶出量を低減するために、塩酸水溶液による洗浄と、純水による洗浄を行っている（特許請求の範囲、明細書の【００５０】～【００５２】）。 してみれば、上述したように甲１発明においても絶縁耐力の向上を課題としており、酸と純水による洗浄を行っているのであるから、甲第２号証の前記記載を参考に、酸と純水による洗浄により溶出ホウ素量だけでなく他の元素の溶出量も低減することは当業者が容易に想到し得ることといえ、その際に、溶出性不純物濃度をどの程度まで低減するかは要求される水準に応じて当業者が適宜調整し得る事項であり、溶出性不純物濃度を本件発明１の範囲内とすることに格別の困難性もない。 イ 検討 本件発明１の「溶出性不純物濃度」は、「医薬部外品原料規格２００６に準拠して測定される溶出ホウ素濃度」と、「Ｃｕ２＋ 、Ａｇ＋ 、Ｌｉ＋ 、Ｎａ＋ 、Ｋ＋ 、Ｍｇ２＋ 、ＮＨ４＋ 、Ｆ－ 、Ｃｌ－ 、Ｂｒ－ 、及びＮＯ３－ の合計量である特定イオン濃度と、の合計量」であるところ、甲第２号証（【請求項１】、【００２４】、【００３４】参照）には、溶出ホウ素だけでなく、カルシウム、ナトリウム及び塩素の溶出量を低減することによって樹脂に充填した際の絶縁耐性の低下を抑制することが記載されているものの、本件発明１における「特定イオン」、すなわち、「Ｃｕ２＋ 、Ａｇ＋ 、Ｌｉ＋ 、Ｎａ＋ 、Ｋ＋ 、Ｍｇ２＋ 、ＮＨ４＋ 、Ｆ－ 、Ｃｌ－ 、Ｂｒ－ 、及びＮＯ３－」の合計量を低減させることは記載されていない。 また、本件特許の請求項３、明細書の【００７３】～【００７７】に記載の湿式処理、洗浄及び加熱処理の条件と、甲第２号証の【請求項４】、【００５０】～【００５２】、【００５６】～【００５８】に記載の酸洗浄、純水による洗浄及び乾燥（加熱処理）の各処理条件は異なっているから、甲第２号証において、本件発明１の全ての「特定イオン」の溶出量が低減できるとはいえない。 したがって、相違点２に係る本件発明１に係る構成は、甲１発明及び甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易になし得るものとはいえない。 よって、申立人の上記アの主張は採用できない。 （４）小括 以上から、本件発明１は、甲１発明及び甲第２号証～甲第６号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。 ３ 本件発明２について 本件発明２は、本件発明１の全ての構成を有するものであるから、本件発明１と同様の理由により、甲１発明及び甲第２号証～甲第６号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明できたものではない。 ４ まとめ 以上のとおりであるから、請求項１、２に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものではない。 したがって、申立理由１は、理由がない。 第５ むすび 以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、請求項１、２に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に請求項１、２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。