2022-700325

第２ 本件発明

特許第６９５２５１４号の特許請求の範囲の記載は、本件特許の願書に添付した特許請求の範囲の請求項１～４に記載される以下のとおりのものである。（以下、請求項１～４に記載された事項により特定される発明を「本件発明１」～「本件発明４」といい、まとめて「本件発明」ともいう。また、本件特許の願書に添付した明細書を「本件明細書」という。）

「【請求項１】

（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対して、（Ｂ）ガラス繊維および／または炭素繊維０～１５０質量部、（Ｃ）非繊維状無機充填材１０～８０質量部含む強化ポリアミド樹脂組成物であって、

前記（Ｃ）非繊維状無機充填材が、タルク、マイカ、カオリンおよびワラストナイトの中から選ばれる１種以上であり、イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理され、数平均粒子径が１０～４０μｍであり、粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である、強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項２】

前記（Ｃ）非繊維状無機充填材が、酸無水物基含有アルコキシシラン化合物で表面処理される、請求項１に記載の強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項３】

前記（Ａ）ポリアミド樹脂が、ＩＳＯ ３０７に準拠して質量分率９６％の硫酸で測定される粘度数が８０～１５０ｍｌ／ｇである、請求項１または２に記載の強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項４】

請求項１～３のいずれか１項に記載の強化ポリアミド樹脂組成物を成形してなる成形体。」

第４ 本件明細書及び各甲号証に記載された事項

１ 本件明細書に記載された事項

本件明細書には、以下の事項が記載されている。

（本ａ）「【技術分野】

【０００１】

本発明は、機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れる強化ポリアミド樹脂組成物および成形体に関する。

・・・

【発明が解決しようとする課題】

【０００６】

しかしながら、外観を維持しつつ、機械的強度を向上させるという点では充分ではなかった。

本発明の課題は、自動車部品や小型精密部品等に好適な、機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れた強化ポリアミド樹脂組成物および成形体を提供することである。

・・・

【発明の効果】

【００１３】

本発明によれば、機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れたポリアミド樹脂組成物を提供することができる。」

（本ｂ）「【００１５】

まず、本発明で使用することのできる各成分について詳しく述べる。

［（Ａ）ポリアミド］

「ポリアミド」とは、主鎖に－ＣＯ－ＮＨ－（アミド）結合を有する高分子化合物を意味する。本発明で用いられるポリアミドとしては、特に限定されないが、例えば、（ａ）ラクタムの開環重合で得られるポリアミド、（ｂ）ω－アミノカルボン酸の自己縮合で得られるポリアミド、（ｃ）ジアミンおよびジカルボン酸を縮合することで得られるポリアミド、並びにこれらの共重合物が挙げられる。ポリアミドは、１種で用いてもよく、２種以上の混合物として用いてもよい。以下、本発明で用いられるポリアミド樹脂の原料について説明する。

・・・

【００２９】

本発明において、（Ａ）ポリアミド樹脂は、ＩＳＯ ３０７に準拠し、質量分率９６％の硫酸で測定される粘度数（ＶＮ）が、８０～１８０ｍｌ／ｇであることが、機械的強度、射出成形時の流動性、外観の観点から好ましい。より好ましくは８０～１５０ｍｌ／ｇ、さらに好ましくは１００～１５０ｍｌ／ｇであり、特に好ましくは、１１５～１５０ｍｌ／ｇである。

【００３０】

本発明で用いられる（Ａ）ポリアミド樹脂の配合量は、流動性と外観の観点から、ポリアミド樹脂組成物１００質量％に対して３０～９０質量％であることが好ましい。より好ましくは３５～８０質量％、さらに好ましくは３５～７５質量％、特に好ましくは４０～７０質量％である。」

（本ｃ）「【００３１】

［（Ｂ）ガラス繊維および／または炭素繊維］

本発明のポリアミド樹脂組成物は、（Ｂ）ガラス繊維および／または炭素繊維を含んでいてもよい。ガラス繊維および／または炭素繊維を含有することにより、優れた機械的強度、耐衝撃性、剛性が得られる。

・・・

【００４０】

本発明で用いられるガラス繊維および／または炭素繊維の配合量は、機械的強度、耐衝撃性や外観の観点から、（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対し、０～１５０質量部である。好ましくは１５～１５０質量部、より好ましくは２５～１２０質量部、さらに好ましくは３０～１００質量部である。また、ポリアミド樹脂組成物１００質量％に対しては、０～５７質量％であることが好ましく、より好ましくは１０～５５質量％、さらに好ましくは１５～５５質量％、特に好ましくは２０～５０質量％である。」

（本ｄ）「【００４１】

［（Ｃ）非繊維状無機充填材］

本発明のポリアミド樹脂組成物は、（Ｃ）非繊維状無機充填材を含んでいる。非繊維状無機充填材を含有することにより、優れた機械的強度、外観と剛性が得られる。

【００４２】

非繊維状無機充填材としては、球状、板状、棒状、針状、粒状、鱗片状の形状であることが好ましい。

非繊維状無機充填材としては、以下に限定されるものではないが、例えば、フレーク状ガラス、タルク、カオリン、マイカ、ハイドロタルサイト、炭酸カルシウム、炭酸亜鉛、酸化亜鉛、リン酸一水素カルシウム、ワラストナイト、シリカ、ゼオライト、アルミナ、ベーマイト、水酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、ケイ酸カルシウム、アルミノケイ酸ナトリウム、ケイ酸マグネシウム、グラファイト、黄銅、銅、銀、アルミニウム、ニッケル、鉄、フッ化カルシウム、雲母、モンモリロナイト、膨潤性フッ素雲母およびアパタイトが挙げられる。

これらは、１種のみを単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【００４３】

例示した中でも、本発明のポリアミド樹脂組成物の機械的強度および剛性を増大させる観点から、フレーク状ガラス、タルク、カオリン、マイカ、炭酸カルシウム、ワラストナイト、グラファイト、モンモリロナイト、膨潤性フッ素雲母およびアパタイトよりなる群から選択される１種以上が好ましい。より好ましくは、タルク、マイカ、カオリンおよびワラストナイトの中から選ばれる１種以上であり、さらに好ましくはタルク、マイカおよびカオリンの中から選ばれる１種以上である。

【００４４】

本発明で用いられる非繊維状無機充填材は、優れた機械的強度と耐衝撃性、低反り性をポリアミド樹脂組成物に付与できるという観点から、数平均粒子径が１０～４０μｍである。１０μｍ以上であると、機械的強度に加え、耐衝撃性と低反り性に優れる傾向にある。一方で４０μｍ以下であると、機械的強度に優れる傾向にある。好ましくは１０～３０μｍであり、より好ましくは１５～３０μｍであり、さらに好ましくは１５～２５μｍである。ここで、非繊維状無機充填材の数平均粒子径は、レーザー粒度計にて測定した値である。例えば、島津製作所社製ＳＡＬＤ－２１００を用いて、原料である非繊維状無機充填材、またはポリアミド樹脂組成物を電気炉に入れて含まれる有機物を焼却処理した残渣分を、分散剤としてヘキサメタリン酸ナトリウム０．２質量％、界面活性剤として中性洗剤を０．１質量％加えた精製水に分散させ、フローセルを使用して測定した粒度分布から求めることができる。

【００４５】

また、発明で用いられる非繊維状無機充填材は、上記レーザー粒度計を用いて測定される、Ｄ９０（体積累積９０％粒子径）とＤ１０（体積累積１０％粒子径）と数平均粒子径を用いた粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である。

２．８以上にすることで、機械的強度と耐衝撃性を両立し、さらに外観、低反り性にも優れるポリアミド樹脂組成物が得られる。好ましくは２．８以上５．０以下であり、より好ましくは２．８以上４．０以下であり、さらに好ましくは２．９以上３．５以下である。Ｄ９０－Ｄ１０は粒子分布の広がりを絶対値として示しており、大きい値ほど粒子分布が広いことを意味している。この値を数平均粒子径で除すことにより、粒子径のレンジが異なる分布を、相対的に比較する際の指標と考えることができる。これらの非繊維状無機充填材の粒度分布は、乾式粉砕や湿式粉砕などの方法を利用して調整することができる。

【００４６】

非繊維状無機充填材は、表面処理剤などにより表面処理を施してもよい。好ましい表面処理剤としては、イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上であり、中でも優れた機械的強度、耐衝撃性の観点から、有機シラン系化合物がより好ましい。

・・・

【００５０】

本発明で用いられる非繊維状無機充填材の配合量は、機械的強度、耐衝撃性や外観の観点から、（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対し、１０～２００質量部である。好ましくは１５～１５０質量部、より好ましくは１５～１００質量部、さらに好ましくは２０～８０質量部である。また、ポリアミド樹脂組成物１００質量％に対しては、１０～６５質量％であることが好ましく、より好ましくは１０～５０質量％、さらに好ましくは１０～４５質量％、特に好ましくは１０～４０質量％である。」

（本ｅ）「【００５１】

付加的成分の例を以下に挙げる。

酸化防止剤、紫外線吸収剤、熱安定剤、光劣化防止剤、滑剤、可塑剤、離型剤、核剤、難燃剤、着色剤等を添加することもできるし、他の熱可塑性樹脂をブレンドしてもよい。

・・・

【００７５】

本発明において、ポリアミド樹脂組成物の製造方法は、単軸または多軸押出機によってポリアミド樹脂を溶融させた状態で混練する方法を用いることができる。上流側供給口と下流側供給口を備えた二軸押出機を使用し、上流側供給口からポリアミド樹脂を供給して溶融させた後、下流側供給口から無機充填材を供給して溶融混練する方法を好ましく使用できる。また、ガラス繊維ロービングを用いる場合も、公知の方法で複合することができる。

このようにして得られる組成物は、従来より公知の種々の方法、例えば、射出成形により各種部品の成形体として成形できる。

【００７６】

これら各種部品としては、例えば、自動車用、機械工業用、電気・電子用、産業資材用、工業材料用、日用・家庭品用として好適に使用できる。

以下、実施例をあげて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に制約されるものではない。」

（本ｆ）「【実施例】

【００７７】

（使用した原料）

（１）ポリアミド

（１－１）ポリアミド６６／６Ｉ（以下、ＰＡ－１と略記）

ヘキサメチレンアジパミド単位：ヘキサメチレンイソフタルアミド単位＝７５：２５（質量比）の共重合ポリアミド

ＶＮ（硫酸）：９０ｍｌ／ｋｇ、アミノ末端基：３０ｍｍｏｌ／ｋｇ、

（１－２）ポリアミド６６／６Ｉ／６（以下、ＰＡ－２と略記）

ヘキサメチレンアジパミド単位：ヘキサメチレンイソフタルアミド単位：εカプラミド単位＝７５：１７：８（質量比）の共重合ポリアミド

ＶＮ（硫酸）：１０５ｍｌ／ｋｇ、アミノ末端基：４０ｍｍｏｌ／ｋｇ、

【００７８】

（２）ガラス繊維

平均繊維径１３μｍのガラス繊維（以下、ＧＦと略記）

【００７９】

（３）無機充填材

（３－１）数平均粒子径１７．０μｍのタルク（以下、Ｔ－１と略記）

（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径：３．０２

（３－２）数平均粒子径１７．０μｍのタルク（以下、Ｔ－２と略記）

（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径：３．０２

０．５質量％の酸無水物基含有アルコキシシラン化合物（３－トリメトキシシリルプロピルコハク酸無水物）で表面処理されたもの

（３－３）数平均粒子径１７．４μｍのタルク（以下、Ｔ－３と略記）

（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径：２．７０

（３－４）数平均粒子径１３．１μｍのタルク（以下、Ｔ－４と略記）

（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径：２．６５

（３－５）数平均粒子径１３．１μｍのタルク（以下、Ｔ－５と略記）

（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径：２．６５

０．５質量％の酸無水物基含有アルコキシシラン化合物（３－トリメトキシシリルプロピルコハク酸無水物）で表面処理されたもの

（３－６）数平均粒子径４．８μｍのタルク（以下、Ｔ－６と略記）

（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径：１．６５

【００８０】

（４）滑剤

モンタン酸カルシウム［Ｌｉｃｏｍｏｎｔ（登録商標）ＣａＶ１０２（クラリアントケミカルズ社製）］（以下、ＷＡＸと略記）

【００８１】

（５）着色剤

ポリアミド６（ＶＮ（硫酸）：１５０ｍｌ／ｇ）；８０質量％、ＣＢ（三菱カーボン（登録商標）５２Ｂ）；１５質量％、エチレンビスステアリン酸アミド；５質量％で構成されるマスターバッチ（以下、ＣＭＢと略記）

【００８２】

（評価方法）

以下に、評価方法について述べる。

＜引張強度＞

実施例および比較例で得られたポリアミド樹脂組成物ペレットを、射出成形機［ＰＳ－４０Ｅ：日精樹脂株式会社製］を用いて、射出＋保圧時間２５秒、冷却時間１５秒、金型温度８０℃、溶融樹脂温度２９０℃に設定し、ＩＳＯ ３１６７、多目的試験片Ａ型の成形片を成形した。得られた成形片を用いて、ＩＳＯ ５２７に準拠し、引張速度５ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行い、引張強度を測定した。

【００８３】

＜シャルピー衝撃強度＞

上記多目的試験片Ａ型を切削して使用し、８０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍの試験片を用いて、ＩＳＯ １７９／１ｅＡに準拠し、ノッチ付きシャルピー衝撃強度を測定した。

【００８４】

＜外観＞

実施例および比較例で得られたポリアミド樹脂組成物ペレットを、射出成形機［ＰＳ－４０Ｅ：日精樹脂株式会社製］を用いて、金型温度を８０℃、溶融樹脂温度２９０℃に設定し、ＩＳＯ ２９４－３に従いタイプＤ１の金型を用いて、６０ｍｍ×６０ｍｍ×２ｍｍの成形片を、射出時の充填時間を１秒、保圧５秒でそれぞれ成形し、目視で外観を判定した。１０枚の成形片の両面（合計２０面）を観察し、全ての面で充填材の浮きやシルバーストリーク等による白化部分が観察されないものをＡ、白化部分が観察される面の数が５つ以下のものをＢ、白化部分が観察される面が６つ以上のものをＣとした。

【００８５】

＜低反り性＞

実施例および比較例で得られたポリアミド樹脂組成物ペレットを、射出成形機［ＰＳ－４０Ｅ：日精樹脂株式会社製］を用いて、射出＋保圧時間１０秒、冷却時間１５秒、金型温度を８０℃、溶融樹脂温度２９０℃に設定し、ＩＳＯ ２９４－３に従いタイプＤ１の金型を用いて、６０ｍｍ×６０ｍｍ×２ｍｍの成形片を成形した。この試験片を恒温恒湿（２３℃、５０ＲＨ％）雰囲気下で２４時間放置後、水平な面に置き、４角のうちの任意の１点を水平な面に固定し、その対角の点の浮き上がり高さを反り量として測定し、０．２ｍｍ未満のものをＡＡ、０．２ｍｍ以上０．５ｍｍ未満のものをＡ、０．５ｍｍ以上１．０ｍｍ未満のものをＢ、１．０ｍｍ以上のものをＣとした。

【００８６】

［実施例１～４、比較例１～７］

押出機上流側から１番目のバレルに上流側供給口を有し、６番目のバレルに下流側第１供給口、９番目のバレルに下流側第２供給口、１１番目のバレルに真空脱揮口を有した、Ｌ／Ｄ（押出機のシリンダーの長さ／押出機のシリンダー径）＝４８（バレル数：１２）の二軸押出機［ＺＳＫ－２６ＭＣ：コペリオン社製（ドイツ）］を用いて、上流側供給口からダイまでを３００℃に設定し、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、吐出量２５ｋｇ／ｈで、表１記載の割合となるように、上流側供給口よりポリアミド、滑剤、着色剤を供給し、下流側第１供給口より無機充填材、下流側第２供給口よりガラス繊維を供給し、真空脱揮口より減圧して溶融混練し樹脂組成物ペレットを作製した。得られた樹脂組成物を、樹脂温度２９０℃、金型温度８０℃にて成形し、引張強度、シャルピー衝撃強度、外観および低反り性を評価した。物性値等を組成とともに表１に併記した。

【００８７】

【表１】

［図：0001389413000001.jpg］

【００８８】

表１から明らかなように、本発明の強化ポリアミド樹脂組成物は機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れていることがわかる。

【産業上の利用可能性】

【００８９】

本発明のポリアミド樹脂組成物は機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れるため、自動車部品や小型電気電子部品など、機械的強度と良外観が要求される成形品として好適に利用することができる。」

２ 各甲号証に記載された事項

（１）甲第１号証に記載された事項

甲第１号証には、以下の事項が記載されている。

（甲１ａ）「【特許請求の範囲】

【請求項１】

（Ａ）結晶性脂肪族ポリアミド樹脂９０～６０重量部および（Ｂ）非晶性または難結晶性ポリアミド樹脂１０～４０重量部から成る全ポリアミド樹脂１００重量部に対して、（Ｃ）ポリアミドと反応しうる官能基を有するオレフィン樹脂、オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂５～２０重量部、（Ｄ）異形断面ガラス繊維４０～２５０重量部、（Ｅ）球状及び／又は不定形の無機充填剤５～５０重量部を含有するポリアミド樹脂組成物であり、該組成物の示差走査熱量計（ＤＳＣ）により求められる降温結晶化温度（ＴＣ２）の最高温度側が２０５℃以上で、かつ、該組成物のＤＳＣにて測定した融点より２０℃高い温度条件で、せん断速度１２．２ｓｅｃ－１における溶融粘度が１０００Ｐａ・ｓ以上で、かつせん断速度１２１６ｓｅｃ－１における溶融粘度が２５０Ｐａ・ｓ以下であるガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項２】

請求項１に記載の樹脂組成物１００重量部に対してテルペンフェノール系樹脂を１～１０重量部添加してなるガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項３】

前記（Ｅ）球状及び／又は不定形の無機充填剤がガラスビーズである請求項１または２に記載のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項４】

前記（Ｅ）球状及び／又は不定形の無機充填材が、あらかじめ表面処理剤が付与された請求項１～３のいずれかに記載のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項５】

ＩＳＯ－１７８に準じて測定した曲げたわみ率が２．０％以上である、請求項１～４のいずれかに記載のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項６】

シャルピー衝撃強度が１２ＫＪ／ｍ２以上である請求項１～５のいずれかに記載のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項７】

１００角１ｍｍ厚さの成形品のソリ変形量が、４ｍｍ以下である請求項１～６のいずれかに記載のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物。

【請求項８】

請求項１～７のいずれかに記載のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物を用いて成形された、厚さ１．３ｍｍ以下の成形品。

【請求項９】

請求項１～７のいずれかに記載のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物を用いて成形された、金属部品がインサートされた成形品。」

（甲１ｂ）「【技術分野】

【０００１】

本発明は、脂肪族結晶性ポリアミド樹脂、半芳香族ポリアミド樹脂、反応性柔軟樹脂および異形断面形状を有するガラス繊維および球状及び／又は不定形の無機充填材等からなる繊維強化ポリアミド樹脂組成物に関する。 詳しくは、優れた強度、良ウエルド特性、剛性と靭性および耐衝撃破壊特性等の物性を持ち、良好な流動性と低ソリ性および成形品表面外観特性に加えて、薄肉成形時のバリ発生量が少なく、極めて早いサイクルでの成形時の突き出し変形が少ない高剛性で易成形性のポリアミド樹脂組成物であり、薄肉軽量化電化製品、例えば携帯電話、携帯用の音楽を聞く製品、携帯用の映像を見る製品および携帯用パソコン等の筐体用材料などに適するものである。

・・・

【０００８】

そこで、本発明は上述の問題点や筐体としての要求される課題を解決すること、即ち優れた強度、良ウエルド特性、剛性と靭性や低ソリ性、良好な意匠面外観を合わせ持つことはもとより、良好な流動性と低バリ性の相反する特性を両立させ、塗装やの優れた後加工性、ハイサイクル化達成による量産性を有するポリアミド樹脂組成物を得ることを課題とする。

・・・

【発明の効果】

【００１４】

本発明のポリアミド樹脂組成物は優れた剛性と良ウエルド特性と耐衝撃性を有し、低ソリ性や外観特性が極めて良好であり、塗装、着色等の後加工性が良い。また、バリの少ない薄肉成形品をハイサイクルで成形が可能であり、機械特性と共に軽量化と意匠性が重視される携帯用電化製品、例えば、例えば携帯電話、携帯用の音楽を聞く製品、携帯用の映像を見る製品および携帯用パソコン等の筐体用材料などに適するものである。」

（甲１ｃ）「【００１６】

以下に本発明を具体的に説明する。

本発明における（Ａ）成分に用いる結晶性脂肪族ポリアミド樹脂としては分子中に酸アミド結合（－ＣＯＮＨ－）を有する脂肪族ポリアミド樹脂で、結晶融点を有するものである。 具体的にはポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１０）、ポリラウリルラクタム（ナイロン１２）、ポリー１１－アミノウンデカン酸（ナイロン１１）等、およびそれらの共重合体やブレンド物等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。本発明においては、特に好ましい結晶性脂肪族ポリアミド樹脂としてはナイロン６とナイロン６６との混合物であり、ナイロン６／ナイロン６６の混合比率は重量比で８０／２０～２０/８０である。さらに好ましくは、７０／３０～３０～７０である。

【００１７】

前記結晶性脂肪族ポリアミド樹脂の９６％－硫酸濃度（ポリアミド樹脂濃度１ｇ／ｄｌ）測定による相対粘度は、１．６～２．８の範囲が好ましい。特に好ましい相対粘度は１．７～２．４の範囲である。なお１．６未満ではタフネスが低下するため好ましくなく、２．８を超えると流動性が低下して好ましくない。また結晶性脂肪族ポリアミド樹脂の配合量は全ポリアミド樹脂に対して９０～６０重量部である。また、複数の脂肪族ポリアミドを配合する時は、それぞれのポリアミドの相対粘度が上記範囲に入るポリアミドを使用する必要がある。

【００１８】

本発明における（Ｂ）成分に用いる非晶性または難結晶性ポリアミド樹脂としては、ＪＩＳ Ｋ７１２１に準じて昇温速度２０℃／分でＤＳＣ測定いた場合に、明確な融点を示さないポリアミドや昇温時発熱ピークが観測されるポリアミドである。具体的には４，４'－ジアミノ-３，３'－ジメチルジシクロヘキシルメタン（ＣＡ）、４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン（ＰＡＣＭ）、メタキシリレンジアミン（ＭＸＤ）、トリメチルヘキサメチレンジアミン（ＴＭＤ）、イソフォロンジアミン（ＩＡ）、４，４’－ジアミノジシクロヘキシルプロパン（ＰＡＣＰ）、ヘキサメチレンジアミン等のジアミンとと テルフタール酸、イソフタール酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカン２酸 等のジカルボン酸およびカプロラクタム、ラウリルラクタム等のラクタム類から重縮合して得られる重合体または共重合体もしくはブレンド物等を例示することが出来るが、これらに限定されるものではない。

これらの非晶性ポリアミド樹脂の中で、特に好ましいものはヘキサメチレンテレフタルアミド／ヘキサメチレンイソフタルアミド共重合体（６Ｔ／６Ｉ）、４，４'－ジアミノ-３，３'－ジメチルジシクロヘキシルメタン（ＣＡ）／イソフタール酸（Ｉ）／ラウリルラクタム（ＬＬ）共重合体（Ｉ／ＣＡ／ＬＬ）およびテレフタール酸（Ｔ）／トリメチルヘキサメチレンジアミン（ＴＭＤ）重合体（Ｔ／ＴＭＤ）である。

【００１９】

非晶性または難結晶性ポリアミド樹脂の９６％硫酸測定による相対粘度は１．８～３．５の範囲が好ましく。特に好ましいのは２．０～２．８の範囲である。なお１．６未満ではタフネス性が低下するため好ましくない、３．５を越えると流動性が低下して好ましくない。

また非晶性ポリアミド樹脂の配合量は全ポリアミド樹脂１００重量部中に１０～４０重量部である。さらに好ましくは、１０～３０重量部である。」

（甲１ｄ）「【００２０】

本発明における携帯用電化製品の筐体には多くの課題があり、薄肉製品での流動性と低バリ性という相反する特性を両立することも一つの大きな課題である。この課題を解決するため、低粘度に調整した脂肪族ポリアミドに、変性したオレフィンやスチレン系の柔軟性樹脂の配合が成形品のバリ防止に極めて重要である。

・・・

【００２５】

官能基を含有する柔軟樹脂の配合量は全ポリアミド樹脂１００重量部に対して１～２０重量部である。好ましくは１～１５重量部、さらに好ましくは、３～１２重量部である。

柔軟樹脂の配合量は、少なすぎるとバリ抑制の改良効果が小さく、多すぎると熱間剛性が低下して金型からの突き出し時に変形したり、粘度が高くなりすぎて成形性を逆に損なう場合があり、好ましくない。」

（甲１ｅ）「【００２６】

本発明における（Ｄ）成分に用いる異形断面ガラス繊維とはガラス繊維の断面がほぼ扁平な形状になっており、ガラス繊維断面の短径Ｄ１と長径Ｄ２が異なる寸法を有しているガラス繊維である。本発明における異形断面形状を有するガラス繊維の長径と短径の比、Ｄ２／Ｄ１は１．５以上の異形比を持っている。好ましくはＤ２／Ｄ１は１．５～１０であり、更に好ましくはＤ２／Ｄ１は２．０～８である。

・・・

【００２７】

異形断面ガラス繊維の配合量は全ポリアミド樹脂１００重量部に対して５０～２５０重量部である。さらに好ましくは、１００～１７０重量部である。」

（甲１ｆ）「【００２８】

本発明における（Ｅ）球状及び／不定形の無機充填材とは、無機充填材の形状が繊維状・板状形状では無く、球状及び又は不定形の形状を有する無機充填材である。球状及び／又は不定形の形状とは、長短度（長径／短径）、扁平度（短径／厚さ）、アスペクト比（投影面積径／厚さ）のいずれもが３．０以下、このましくは２．０以下、最も好ましいのは１．０（球）である。これらの値が３．０以上になればウエルド強度が低下し好ましくない。

具体的には、ガラスビーズ・シリカ・炭酸カルシュウム・ワラストナイト・硫酸バリュウム・針状性の小さいワラストナイト・粒子性のホウ酸アルミニウム等をかかげられるが、これらに限定されるものではない。

球状及び／又は不定形の無機充填材の粒子径には特に制限がなく、任意のものが使用できるが、例えば、粒子径が１～８０μｍのものが好ましく、２～５０μｍのものがより好ましい。

【００２９】

本発明者は、種々の検討の中で、異形断面ガラス繊維と球状及び／又は不定形の無機充填材を単純に併用した場合は、通常の丸形断面ガラス繊維と球状及び／又は不定形の無機充填材の併用の場合に比べても、ガラス繊維による機械物性の強化効果が球状及び、又は不定形の無機充填材によって著しく損なわれてしまうことが明かとなった。この理由は、異形断面ガラス繊維は、その異形形状故に、丸型ガラス繊維と比較して成形品中でのガラス繊維同士の絡み合いが少なく、かつ球状及び／又は不定形の無機充填材がガラス繊維同士の絡み合いを阻害するためであると考えられる。つまり、異形断面ガラス繊維や球状及び／又は不定形の無機充填材の場合は、マトリックス樹脂とのぬれやすさ、接着性が大きく影響するものと考えられる。そこで、本発明者は、球状及び／又は不定形の無機充填材をあらかじめポリアミドと球状及び／又は不定形の無機充填材との双方に反応しうる官能基を含有するシランカップリング剤などの表面処理剤で前処理するか、またはかかる表面処理剤をポリアミドと球状及び／又は不定形の無機充填材の双方に反応しやすいように組成物中に配合できれば、ポリアミドと球状及び／又は不定形の無機充填材、さらには異形断面ガラス繊維との接着性が向上し、機械物性の低下を抑制することができると考えて本発明の組成物の機械的物性を高度なものとすることができたのである。

【００３０】

ポリアミドと球状及び／又は不定形の無機充填材との双方に反応しうる官能基を含有する表面処理剤としては、シラン系化合物、エポキシ系化合物、イソシアネート系化合物、チタネート系化合物等の公知の表面処理剤を使用することができる。・・・

球状及び／又は不定形の無機充填材の配合量は全ポリアミド樹脂１００重量部に対して１～５０重量部である。好ましくは、３～４０重量部、さらに好ましくは、１０～３０重量部である。

これらの球状及び／又は不定形の無機充填材は、配合量が少なすぎるとソリ改善効果が低く、多く配合しすぎると靭性を著しく損なうため、好ましくない。」

（甲１ｇ）「【００３８】

本発明のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物には、前記以外に、必要に応じて公知の範囲で光又は熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、可塑剤、滑材、結晶核剤、離型剤、帯電防止剤、ハロゲン系難燃剤と酸三化アンチモンの組み合わせ、各種リン酸系難燃剤、メラミン系難燃剤、無機顔料、有機顔料、染料、あるいは他種ポリマーなども添加することが出来る。

【００３９】

本発明のガラス繊維強化ポリアミド樹脂組成物を製造する製造法としては、上述した少なくとも（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）及び（Ｅ）の各成分、および塗装性改良樹脂、その他の配合物は上記配合組成にて任意の配合順列で配合した後、タンブラー或いはヘンシェルミキサー等で混合し、溶融混錬される。溶融混錬方法は、当業者に周知のいずれかの方法が可能であり、単軸押出機、２軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、ロール等が使用できるが、なかでも２軸押出機を使用することが好ましい。」

（甲１ｈ）「【実施例】

【００４０】

次に実施例および比較例を用いて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

また 以下に実施例、比較例において示した各特性および物性値は、下記に示した試験方法で測定した。

（１－１）曲げ強度、曲げ弾性率、曲げたわみ率：ＩＳＯ－１７８に準じて測定した。

（１－２）ウエルド部曲げ強度：試験片の両端より溶融樹脂を挿入しＩＳＯ－１７８に準じて測定した。

（２）シャルピー衝撃強度：ＩＳＯ－１７９－１ｅＡに準じて測定した。

（３）融点・ＴＣ２：エスアイアイナノテクノロジー社製ＤＳＣ６２２０を用い、窒素気流下で２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温し、その温度で５分間保持した後、１０℃／分の速度にて５０℃まで降温させたことにより測定した数値である。融点は、昇温時の吸熱ピークのピークトップとしたが、複数のポリマーを配合して吸熱ピークが多段で発生する場合には、発現した吸熱ピークの最高温側のピークのピークトップを融点とした。同様にＴＣ２は、降温時の発熱ピークのピークトップとしたが、多段で発熱ピークが観測された場合には、最高温側のピークトップをＴＣ２とした。ＤＳＣの測定試料は、１００×１００×１ｍｍの平板の中央部付近から切り出した。

（４）取り出し剛性：図１に示す成形品において、シリンダー温度は各評価用材料をＤＳＣにて測定した融点より２０℃高い温度に設定し、金型温度は９０℃とし、射出時間６秒、冷却時間１０秒として成形し、成形品取り出しから５秒以内に取り出した成形品を図２に示す様に、プッシュプルゲージを用いて折り曲げた時の力を測定した。成形品は、ゲート側端部を１５ｍｍ程度錘に挟み込み、プッシュする地点は中に浮かせた成形品端部から６０ｍｍの成形品中央部付近にて測定した。

○ ： 折り曲げ力が、２．５Ｋｇより大きい

× ： 折り曲げ力が、２．５Ｋｇ以下

（５）平面ソリ：図１に示した１００×１００×１ｍｍ（フィルムゲート） の平板の成形品を定盤の上に固定し、９地点の高さを３次元測定機で測定し、その平均値から平面ソリ変形量を評価した。評価に用いた成形品の成形は、シリンダー温度は各評価用材料をＤＳＣにて測定した融点より２０℃高い温度に設定し、金型温度は９０℃とし、射出時間６秒、冷却時間１０秒として成形した。

◎ ： ソリ量が、３．０ｍｍ未満

○ ： ソリ量が、３．０ｍｍ以上、４．０ｍｍ以下

× ： ソリ量が、４．０ｍｍを超える

（６）塗装密着性：ウレタン塗料をスプレーガンで塗装、塗料膜厚は約３０μ。焼付温度は１２０℃×３０分で行い、密着性の強度は、φ１０ｍｍ長さ３００ｍｍ片側フック付き円筒形治具の金属治具を塗装後の成形品にアロンアルファ１０１を用いて接着し、フック部分をプッシュプルゲージで引っ張って塗膜の剥離力を求めた。

◎ ： 剥離力が２５Ｋｇを超え、剥離した塗料に破壊した母材が付着している。

○ ： 剥離力が１５Ｋｇ以上、２０Ｋｇ以下。

× ： 剥離力が１５Ｋｇ未満。

（７）成形品バリ量：図１に示す、１００×１００×１ｍｍ（フィルムゲート）の平板を同一射出条件にて成形して発生したバリ量について測定、比較した。成形条件は、各樹脂のバリ発生量が容易に比較できるように高圧で成形し、水準間の特性について比較した。詳細な成形条件について以降に示す。成形機は東芝機械社製、ＩＳ-１００Ｎ、スクリュー口径はφ３２ｍｍを用いて射出圧力 １８０ＭＰａに設定し、充填時間が０．５秒となる様に射出速度を設定した。保圧は、４０ＭＰａに設定し、充填時間＋保圧時間で５秒とした。樹脂温度は、全水準で２８０℃にて成形し、金型温度は表中に記載する各樹脂の最適金型温度となるよう設定した。

◎ ： 発生したバリの最大長さが、３．０ｍｍ未満。

○ ： 発生したバリの最大長さが、３．０ｍｍ以上、４．０ｍｍｍ以下。

× ： 発生したバリの最大長さが、４．０ｍｍを超える。

（８）成形品外観：平板ソリ測定用の成形品で、ガラス繊維の浮きおよび表面光沢等を目視観察した。

◎ ： 成形品全体にガラスや強化材の浮きが無い。

○ ： ゲート付近や末端に僅かにガラスや強化材の浮きがある。

× ： 成形品全体に多量のガラス繊維や強化材の浮きがある。

（９）せん断粘度：キャピラリーレオメーター（東洋精機（株）、製品名キャピログラフ１Ｂ）を使用した。

（１０）流動長：図３に示す成形品に対して、一定成形条件で射出した時の流動距離を測定した。成形条件について以下に示す。

【００４１】

機械物性、せん断粘度、各種成形や測定用いたナイロン樹脂組成物は、水分の混入による変動を防止するために、水分率を０．０８％以下となる様に乾燥して用いた。水分率の測定は、カールフィッシャー式水分率計、三菱化学社製ＣＡ－１００型を用いて、２００℃にて水分率を測定した。

【００４２】

実施例、比較例で使用した原材料は以下の通りである。

（１）ナイロン樹脂として以下を使用した。

・相対粘度ＲＶ＝２．４の６ナイロン、東洋紡ナイロンＴ－８４０

・相対粘度ＲＶ＝１．９の６ナイロン、東洋紡ナイロンＴ－８４０ＳＦ

・相対粘度ＲＶ＝２．４の６６ナイロン、東レアミランＥ３０００Ｆ

・相対粘度ＲＶ＝２．０の６Ｔ／６Ｉ共重合ナイロン、６Ｔ／６Ｉ＝３３／６７モル

・相対粘度ＲＶ＝１．８のＭＸＤ６ナイロン東洋紡ナイロンＴ－６４０

（２）テンペンフェノール、 ハヤカワケミカル社製、ＹＳポリスターＳ１４５

（３）マレイン酸変性ＰＥ（ＭＡＨ－ＰＥ）、三井東圧化学社製、ＭＭＥ-００１

（４）マレイン酸変性ＳＥＢＳ（ＭＡＨ－ＳＥＢＳ）、旭化成社製、タフテックＭ１９４３

（５）異形断面ガラス繊維、 日東紡（株）製 ３ＰＡ８２０Ｓ

（６）丸断面ガラス繊維、 オーエンスコーニング社製 ＭＡＦＴ２Ａ

（７）ガラスビーズ、 東芝バロティー二（株）製 ＥＢＧ７３１Ｂ（１８μφ）

（８）ワラストナイト、 長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長短度＝１．７）

（９）エポキシシラン変性ワラストナイト、 長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長径が１２μ、短径が７μ、長短度＝１．７）を用いて、ワラストナイト１００重量部に対して、日本ユニカー社製エポキシシラン、Ａ－１８７を０．５重量部添加し、攪拌することで前処理したエポキシシラン変性ワラストナイトを作製した。

（１０）エポキシシラン変性白マイカ、 平均粒径２７μｍの白マイカを用いて、マイカ１００重量部に対して、日本ユニカー社製エポキシシラン、Ａ－１８７を０．５重量部添加し、撹拌することで前処理したエポキシシラン変性マイカを作成した。

（１１）その他の添加剤

・安定剤 ヒンダートフェノール 全組成物１００重量部に対して、０．５重量部

・離型剤 モンタン酸エステル 全組成物１００重量部に対して、０．６重量部

・カップリング剤 アミノシランカップリング剤 全組成物１００重量部に対して０．３重量部

【００４３】

評価サンプルの製造は表１に示した割合で各原料を計測し、ガラス繊維を除く他の原料をタンブラーで混合した後、Ｌ/Ｄ＝３２の二軸押出機のホッパーに投入した。 ガラス繊維は二軸押出機の第二ベント口から計量しながら投入した。二軸押出機の混錬温度は２３０℃～３００℃である。 得られた繊維強化ポリアミド樹脂組成物のペレットは射出成形機で各種の評価用試料を成形した。射出成形機の成形条件は、特に記載していない項目の評価には、シリンダー温度２４５～３００℃、金型温度は８０℃～１４５℃で、適宜各水準のベース樹脂に適切な条件に設定して成形した。

評価結果は表１及び表２に示した。

【００４４】

【表１】

［図：0001389413000002.jpg］

【表２】

［図：0001389413000003.jpg］

【００４５】

本発明の特許請求項を満足した 実施例１～５はいずれも高い流動性、すなわち高せん断時の溶融粘度が低く、一定圧力下での流動長が長いにも関わらず、低せん断時の溶融粘度が高く、薄肉成形品でも低圧成形が可能となって成形品のバリ発生量が少なく良好な結果となっている。また、易成形性において重要な指標となる、薄肉成形品かつ短時間の型内冷却時間でありながら取り出し時の剛性優れており、結晶化挙動の制御によってハイサイクル成形性が可能となっている。成形品のソリ変形に関しても極めて優れている。更に低粘度かつ強化材高充填樹脂組成物でありながら、曲げたわみ率もいずれも良好な値を示しており、靭性面及びウエルド特性も良好な結果である。

また、実施例２～５は、塗装性改良材を適量配合することで、特性面を保持しながら塗膜密着性がさらに良好な結果を示した。

この様に請求項を満足する樹脂組成物は、薄肉成形品における低バリ性、ハイサイクル成形、成形品ソリ量、靭性、塗装性などの携帯用電化製品の筐体材料として必要な多くの要求特性を満足するものである。

【００４６】

比較例１は通常丸型ガラス繊維に、大量のマイカを配合した組成物であるが、ソリ量は十分に改善されていないばかりか、靭性をも損なっている。また、単にポリアミド６に６Ｔ６I共重合ポリアミドを配合しただけでは、取り出し時の剛性が全く満足できていない。又、板状晶のマイカを使用している為、ウエルド部の特性が大幅に低下している。

比較例２はポリアミド６と６６をブレンドし、異形断面ガラス繊維を高充填した組成であるが、単に異形断面ガラス繊維を配合しただけではソリ改良効果が充分でない結果であった。また、樹脂相対粘度を高くすれば靭性面は良好となり、低せん断時の溶融粘度も比較的高くなるが、一方で高せん断域での溶融粘度も上昇してしまうために流動長が低くなった結果、薄肉成形品の狭いキャビティへ流動させるための充填圧力が高くなる。その結果ゲート付近の金型壁面への圧力も同時に高くなりバリの発生を抑制することは極めて困難であった。

比較例３は、低粘度のポリアミド６６に６Ｔ６I共重合ポリアミドを配合し、異形断面ガラス繊維を配合した組成であり、取り出し時の剛性や成形品外観は良好であり、かつ流動性も良好で流動長は充分であったが、射出時にゲート付近の金型壁面に掛かる圧力が小さくても、低せん断時の溶融粘度が低いためにバリの発生が抑制できない結果であった。さらに、ソリ量も充分に改良がなされていない結果であり、異形断面ガラス繊維のみの配合では充分でない結果であった。

比較例４は、ベース樹脂としてＭＸＤ６を使用した例である。ＭＸＤ６は、難結晶性樹脂であり、成形時に薄肉成形品を十分に結晶化させるために金型温度１４０℃の設定が必要であった。

そのため、粘度特性は請求項の範囲内としてもバリの発生を抑制することが出来ない結果であった。また、ＭＸＤ６の様な半芳香族ポリアミドは、脂肪族ポリアミドと比較して靭性が低く、加えて低粘度としているため、曲げたわみ率が低く、薄肉成形品の場合、製品の脆さも大きな問題となり得る。

比較例５～１０は請求項の範囲を外した組成物での実施結果である。

反応性柔軟成分が多すぎると、ＴＣ２が範囲内であっても柔軟成分が多すぎるために熱間剛性が低下して取り出し剛性が著しく低下し、また流動長が損なわれるために、成形時に樹脂に掛かる圧力が増大してゲート付近のバリが多く発生した。

非晶性ポリアミドを大量に配合すると、固化速度が極めて遅くなるために取り出し時の剛性が不足し変形が発生した。

比較例７は、実施例に近い組成であるがベース樹脂の粘度が高いために流動長が小さくなり、比較例１や５と同様にバリが多く発生した。

【００４７】

実施例、比較例から明らかなように、本発明の課題である優れた成形性と機械特性、良ウエルド特性、低ソリ性、意匠面外観、塗膜密着性を合わせ持ち、さらに薄肉製品を成形するために極めて重要な特性である、良好な流動性と低バリ性という、相反する特性を両立させたポリアミド樹脂組成物を得るためには、本発明のポリアミド樹脂組成物によって上記課題が達成できることが明らかとなった。」

（２）甲第２号証に記載された事項

甲第２号証には、以下の事項が記載されている。

（甲２ａ）「【００３３】

実施例

［図：0001389413000004.jpg］

以上の各成分をニーダを用いて混練し、180℃、4分間の一次加硫および200℃、15時間の二次加硫を行い、内径95mm、外径113mm、幅8.5mmのオイルシールを加硫成形した。

【００３４】

比較例１

実施例において、ウォラストナイトとして同社製品NYGLOS8(平均粒子径8μm、平均粒子長136μm、アスペクト比17)が同量用いられた。

【００３５】

比較例２

実施例において、ウォラストナイトとして同社製品NYAD400(平均粒子径7μm、平均粒子長35μm、アスペクト比5)が55重量部用いられた。

【００３６】

比較例３

実施例において、ウォラストナイトとして同社製品NYAD1250(平均粒子径3μm、平均粒子長9μm、アスペクト比3)が同量用いられた。

【００３７】

比較例４

実施例において、ウォラストナイトとして同社製品NYAD325(平均粒子径10μm、平均粒子長50μm、アスペクト比5)が55重量部用いられた。」

（３）甲第３号証に記載された事項

甲第３号証には、以下の事項が記載されている。

（甲３ａ）「【００４７】

また、上記板状充填材、粒状充填材としては、例えば、タルク、カオリンクレー、炭酸カルシウム、酸化亜鉛、ケイ酸カルシウム水和物、マイカ、ガラスフレーク、ガラスビーズ、炭酸マグネシウム、シリカ、酸化チタン、アルミナ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウム、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、上記繊維状充填材の粉砕物などが挙げられる。これらは単独で使用してもよいし、２種以上組み合わせて使用してもよい。

【００４８】

充填材（Ｂ）は、レーザー回折散乱式粒度分布測定法による重量基準粒度分布における平均粒子径が０．１μｍ以上であることが好ましい。これにより、熱硬化性樹脂組成物（Ｐ）の作業性を向上させつつ、得られる樹脂部材１０１の機械的強度をより一層向上させることができる。充填材（Ｂ）の平均粒子径の上限は特に限定されないが、例えば、１００μｍ以下である。

また、充填材（Ｂ）としては、平均長径が５μｍ以上５０ｍｍ以下で、平均アスペクト比が１以上１０００以下である繊維状充填材または板状充填材を含むことがより好ましい

・・・

【００４９】

充填材（Ｂ）としてはワラストナイト、カオリンクレー、タルク、マイカ、ガラスビーズ、酸化チタン、アルミナ、シリカ、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウム、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭素繊維、およびガラス繊維からなる群から選ばれる一種または二種以上が好ましく、ガラス繊維、炭素繊維、ガラスビーズ、炭酸カルシウム、ワラストナイト、シリカ、カオリンクレーからなる群から選ばれる一種または二種以上がより好ましい。このような充填材（Ｂ）を用いると、樹脂部材１０１の機械的強度を特に向上させることができる。

【００５０】

また、充填材（Ｂ）は、後述するシランカップリング剤（Ｃ）などのカップリング剤による表面処理が行われていてもよい。」

（甲３ｂ）「【００８５】

（実施例３）

熱硬化性樹脂組成物（Ｐ１）の代わりに、以下の熱硬化性樹脂組成物（Ｐ３）を使用した以外は実施例１と同様の方法により金属樹脂複合体３を作製した。この金属樹脂複合体３を試験片３とし、実施例１と同様の評価をおこなった。

ノボラック型フェノール樹脂（ＰＲ－５１３０５、住友ベークライト社製）を２５．０質量％、ヘキサメチレンテトラミンを５．０質量％、ガラス繊維（ＣＳ３Ｅ４７９、日東紡社製、平均粒子径：１１μｍ、平均長径：３ｍｍ、平均アスペクト比：２７０）を１７．０質量％、ワラストナイト（ＮＹＣＯ Ｍｉｎｅｒａｌｓ社製、製品名：ＮＹＡＤ３２５、平均粒子径：１０μｍ）を２６．０質量％、溶融シリカ（ＥＬＫＥＭ社製、製品名：ＳＩＤＩＳＴＡＲ、平均粒子径：０．１５μｍ）を１７．０質量％、カルボン酸変性のポリ酢酸ビニル（電気化学工業社製、製品名：デンカＡＳＲ ＣＨ－０９）を６．０質量％、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン（信越化学工業社製、製品名：ＫＢＥ－９０３）を０．５質量％、酸化マグネシウム（協和化学工業社製、製品名：キョーワマグ３０）を０．６質量％、潤滑剤等のその他の成分を２．９質量％、それぞれ乾式混合し、これを９０℃の加熱ロールで溶融混練して、シート状にして冷却したものを粉砕して顆粒状の熱硬化性樹脂組成物（Ｐ３）を得た。」

（４）甲第４号証に記載された事項

甲第４号証には、以下の事項が記載されている。

（甲４ａ）「【請求項１】 （Ａ）ポリアミド樹脂 ２０～９８重量％および（Ｂ）下記（Ｉ）または（II）式で示されるコハク酸系またはコハク酸無水物系化合物により表面処理された無機充填材 ８０～２重量％からなるポリアミド樹脂組成物。

［図：0001389413000005.jpg］

【化２】

［図：0001389413000006.jpg］

（式中、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3はそれぞれ単独に炭素数１～１０のアルキル基を、Ｒ4は水素またはメチル基を、ｎは１～１５の整数を表わす。）」

（甲４ｂ）「【０００９】また、本発明に使用する無機充填材としては従来公知の各種充填材が使用できる。その例としては、例えば、酸化鉄、アルミナ、酸化マグネシウム、亜鉛華などの酸化物；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、水酸化カルシウム、酸化錫水和物、酸化ジルコニウム水和物などの水和金属酸化物；炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムなどの炭酸塩；タルク、クレー、ベントナイト、アタパルジャイトなどの珪酸塩；ほう酸バリウム、ほう酸亜鉛などのほう酸塩；燐酸アルミニウム、トリポリリン酸ナトリウムなどの燐酸塩；石膏などの硫酸塩などを挙げることができる。また、繊維状充填材としては、例えばガラス繊維、チタン酸カリウム繊維、金属皮膜ガラス繊維、セラミックス繊維、ウォラスドナイト、金属炭化物繊維などを挙げることができる。その他のものとしては、ガラスビーズ、ガラスバルーン、シラスバルーンなどの球状物、ガラス粉末、ガラスフレーク、マイカなどを挙げることができる。これらの無機充填材は単独でも、２種以上を混合しても用いることができる。」

（５）甲第５号証に記載された事項

甲第５号証には、以下の事項が記載されている。

（甲５ａ）「【特許請求の範囲】

【請求項１】

（Ａ）ポリアミド（ただし、テレフタル酸を６０～１００モル％含有するジカルボン酸単位（ａ）と、１，９－ノナンジアミン単位（ｂ－１）および２－メチル－１，８－オクタンジアミン単位（ｂ－２）を６０～１００モル％含有するジアミン単位（ｂ）からなる半芳香族ポリアミドは除く）（Ｂ）ポリフェニレンエーテル、（Ｃ）下式（Ｉ）で表されるホスフィン酸塩、下式（ＩＩ）で表されるジホスフィン酸塩及びこれらの縮合物の中から選ばれる少なくとも１種のホスフィン酸塩類を含んでなる樹脂組成物であって、ここで（Ａ）ポリアミドの粘度数（ＩＳＯ３０７：１９９７で規定される９６％硫酸中で測定）が５０ｍｌ／ｇ～２５０ｍｌ／ｇである事を特徴とする樹脂組成物。

【化１】

［図：0001389413000007.jpg］

［式中、Ｒ１及びＲ２は、同一か又は異なり、直鎖状もしくは分岐状のＣ１～Ｃ６－アルキル及び／又はアリールもしくはフェニルであり、Ｒ３は、直鎖状もしくは分岐状のＣ１～Ｃ１０－アルキレン、Ｃ６～Ｃ１０－アリーレン、Ｃ６～Ｃ１０－アルキルアリーレン又はＣ６～Ｃ１０－アリールアルキレンであり、Ｍはカルシウム（イオン）、マグネシウム（イオン）、アルミニウム（イオン）、亜鉛（イオン）、ビスマス（イオン）、マンガン（イオン）、ナトリウム（イオン）、カリウム（イオン）及びプロトン化された窒素塩基から選ばれる１種以上であり、ｍは２又は３であり、ｎは１～３であり、ｘは１又は２である。］」

（甲５ｂ）「【００２７】

本発明で使用されるポリアミドはＩＳＯ３０７：１９９４に準拠し９６％硫酸で測定した粘度数が５０ｍｌ／ｇ～２５０ｍｌ／ｇである必要がある。ポリアミドの粘度数を５０ｍｌ／ｇ以上とする事により、押出し等の加工性が向上するとともに、難燃性が向上し、成形時のガスの発生が大幅に抑制される。また、モールドデポジットの発生が少ないので、射出成形時の正常な成形が可能なショット数を飛躍的に増やす事ができ、成形性の大幅な改善につながる。また、粘度数を２５０ｍｌ／ｇ以下とする事により、上述した効果に加え、薄肉成形品の成形性の向上といった新たな効果が発現できるようになる。

好ましい下限値は７０ｍｌ／ｇであり、更に好ましい下限値は１００ｍｌ／ｇである。また、好ましい上限値は、２００ｍｌ／ｇであり、最も好ましい上限値は１５０ｍｌ／ｇである。

【００２８】

また、本発明で使用されるポリアミドがポリアミド９，Ｔ等の半芳香族ポリアミドである場合は、好適な粘度範囲が若干異なる。好適な粘度数の下限値は、７０ｍｌ／ｇであり、更に好ましい下限値は１００ｍｌ／ｇである。また、より好ましい上限値は１５０ｍｌ／ｇであり、最も好ましい上限値は１２０ｍｌ／ｇである。

本発明の効果である種々の特性は、ポリアミドの粘度数により大きく変動し、特定範囲内の粘度数を有するポリアミドを使用した場合において特異的に特性の改善が見られる。」

（甲５ｃ）「【００８９】

本発明の（Ｆ）成分の無機充填材とは、ガラス繊維、チタン酸カリウム繊維、石膏繊維、黄銅繊維、ステンレス繊維、スチール繊維、セラミックス繊維、ボロンウィスカ繊維、マイカ、タルク、シリカ、炭酸カルシウム、カオリン、焼成カオリン、ウォラストナイト、ゾノトライト、アパタイト、ガラスビーズ、ガラスフレーク、酸化チタン、着色用カーボンブラック等の繊維状、粒状、板状、あるいは針状の無機質強化材が挙げられる。これら無機充填材は２種以上組み合わせて用いても構わない。これらの中でもより好ましい無機充填材としては、タルク、ウォラストナイト、ガラス繊維が挙げられる。また、無機充填材はシランカップリング剤等の表面処理剤を用いて公知の方法で表面処理した物を用いても構わない。

【００９０】

本発明における無機充填材の好ましい量は、無機充填材を含む樹脂組成物すべての質量を１００質量％とした際に１～７０質量％である。より好ましい量としては５～５０質量％であり、最も好ましくは１０～４５質量％である。」

（６）甲第６号証に記載された事項

甲第６号証には、以下の事項が記載されている。

（甲６ａ）「【特許請求の範囲】

【請求項１】

下記の成分（Ａ）～（Ｄ）を、組成物を構成する全成分の合計１００重量％に対して、それぞれ下記の比率で含有してなる自動車外装部品製造用熱可塑性樹脂組成物。

成分（Ａ）：ＩＳＯ－３０７に準拠して測定される粘度数が８０～１２０ｍｌ／ｇの範囲内であるポリアミド６樹脂：３５～７７重量％

成分（Ｂ）：ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系化合物重合体ブロックとのブロック共重合体の水素添加物、並びに、不飽和酸及び／又はその誘導体でグラフト変性された、ビニル芳香族化合物重合体ブロックと共役ジエン系化合物重合体ブロックとのブロック共重合体の水素添加物：１～２０重量％

成分（Ｃ）：炭素繊維：２１～４０重量％

成分（Ｄ）：エチレンビニルアルコール樹脂：１～５重量％」

（甲６ｂ）「【００１１】

以下本発明を詳細に説明する。

成分（Ａ）ポリアミド６樹脂

本発明において、成分（Ａ）として用いるポリアミド６樹脂は、ＩＳＯ－３０７に定められた手法、つまり９６％濃硫酸溶媒及び該溶媒中０．５重量％濃度のポリアミド溶液について、２３℃で測定された粘度から計算された粘度数（以下、単に「ＩＳＯ粘度数」と略称することもある。）が、８０～１２０ｍｌ／ｇ以下のものであり、好ましくは８０～１１０ｍｌ／ｇの範囲内のものである

成分（Ａ）のポリアミド６樹脂のＩＳＯ粘度数が１２０ｍｌ／ｇを超えると流動性が低下するので、また８０ｍｌ／ｇに満たないと耐衝撃性が低下するので好ましくない。

なお、成分（Ａ）のポリアミド樹脂６としてＩＳＯ粘度数が異なる複数種のポリアミド６樹脂の配合物を使用する場合は、それぞれ単独には、ＩＳＯ粘度数が前記所定の範囲外であっても、範囲内であっても差し支えないが、それらの配合物であるポリアミド６樹脂（成分（Ａ））のＩＳＯ粘度数は前記所定の範囲内であることが必要である。」

（７）甲第７号証に記載された事項

甲第７号証には、以下の事項が記載されている。

（甲７ａ）「

［図：0001389413000008.jpg］

［図：0001389413000009.jpg］

」

（８）甲第８号証に記載された事項

甲第８号証には、以下の事項が記載されている。

（甲８ａ）「

［図：0001389413000010.jpg］

」

（９）甲第９号証に記載された事項

甲第９号証には、以下の事項が記載されている。

（甲９ａ）「

［図：0001389413000011.jpg］

」

第５ 当審の判断

１ 申立理由１（新規性）及び申立理由２（進歩性）について

申立理由１（新規性）及び申立理由２（進歩性）は、いずれも甲第１号証を主引用例とする理由であるから、併せて検討する。

（１）甲第１号証に記載された発明について

甲第１号証の段落【００４２】、【００４３】、【００４４】の【表１】の実施例３に着目すると、甲第１号証には、

「相対粘度ＲＶ＝１．９の６ナイロン、東洋紡ナイロンＴ－８４０ＳＦ １８重量％

相対粘度ＲＶ＝２．４の６６ナイロン、東レアミランＥ３０００Ｆ １２重量％

相対粘度ＲＶ＝２．０の６Ｔ／６Ｉ共重合ナイロン、６Ｔ／６Ｉ＝３３／６７モル ６重量％

マレイン酸変性ＰＥ（ＭＡＨ－ＰＥ）、三井東圧化学社製、ＭＭＥ-００１ ２重量％

エポキシシラン変性ワラストナイト（長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長径が１２μ、短径が７μ、長短度＝１．７）を用いて、ワラストナイト１００重量部に対して、日本ユニカー社製エポキシシラン、Ａ－１８７を０．５重量部添加し、攪拌することで前処理したエポキシシラン変性ワラストナイトを作製した） ７重量％

テンペンフェノール、ハヤカワケミカル社製、ＹＳポリスターＳ１４５ ２重量％

をタンブラーで混合した後、Ｌ/Ｄ＝３２の二軸押出機のホッパーに投入し、

異形断面ガラス繊維、日東紡（株）製 ３ＰＡ８２０Ｓ ５３重量％

を二軸押出機の第二ベント口から計量しながら投入し、二軸押出機の混錬温度は２３０℃～３００℃として得た、繊維強化ポリアミド樹脂組成物」の発明（以下「甲１発明」という。）が記載されているといえる。

（２）本件発明１について

ア 対比

本件発明１と甲１発明とを対比する。

甲１発明の「相対粘度ＲＶ＝１．９の６ナイロン、東洋紡ナイロンＴ－８４０ＳＦ」、「相対粘度ＲＶ＝２．４の６６ナイロン、東レアミランＥ３０００Ｆ」、「相対粘度ＲＶ＝２．０の６Ｔ／６Ｉ共重合ナイロン、６Ｔ／６Ｉ＝３３／６７モル」は、本件発明１の「（Ａ）ポリアミド樹脂」に相当する。

甲１発明の「異形断面ガラス繊維、日東紡（株）製 ３ＰＡ８２０Ｓ」は、本件発明１の「（Ｂ）ガラス繊維」に相当する。

甲１発明の「異形断面ガラス繊維、日東紡（株）製 ３ＰＡ８２０Ｓ」は、「（Ａ）ポリアミド樹脂」に相当する上記「相対粘度ＲＶ＝１．９の６ナイロン、東洋紡ナイロンＴ－８４０ＳＦ」、「相対粘度ＲＶ＝２．４の６６ナイロン、東レアミランＥ３０００Ｆ」、「相対粘度ＲＶ＝２．０の６Ｔ／６Ｉ共重合ナイロン、６Ｔ／６Ｉ＝３３／６７モル」の合計量３６重量％に対し、「５３重量％」含まれており、これは「ポリアミド樹脂」１００重量部に対して「１４７重量部」（＝５３／３６×１００）含まれていることになるから、本件発明１の「（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対して、（Ｂ）ガラス繊維および／または炭素繊維０～１５０質量部」の範囲で含んでいるといえる。

甲１発明の「エポキシシラン変性ワラストナイト（長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長径が１２μ、短径が７μ、長短度＝１．７）を用いて、ワラストナイト１００重量部に対して、日本ユニカー社製エポキシシラン、Ａ－１８７を０．５重量部添加し、攪拌することで前処理したエポキシシラン変性ワラストナイトを作製した）」は、「長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長径が１２μ、短径が７μ、長短度＝１．７）」である「ワラストナイト」を、「エポキシ化合物」である「日本ユニカー社製エポキシシラン、Ａ－１８７」によって表面処理されたものといえるから、本件発明１の「（Ｃ）非繊維状無機充填材」であって「（Ｃ）非繊維状無機充填材が、ワラストナイトの中から選ばれる１種以上であり、エポキシ化合物で表面処理され」たものに相当する。

甲１発明の「エポキシシラン変性ワラストナイト」は、甲１発明の「ナイロン」の合計量３６重量％に対し、「７重量％」含むものであり、「ポリアミド樹脂」１００重量部に対して「１９．４重量部」含まれていることになるから、本件発明１の「（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対して、」「（Ｃ）非繊維状無機充填材１０～８０質量部」の範囲で含んでいるといえる。

また、甲１発明の「繊維強化ポリアミド樹脂組成物」は、本件発明１の「強化ポリアミド樹脂組成物」に相当するといえる。

そうすると、本件発明１と甲１発明とは、

「（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対して、（Ｂ）ガラス繊維および／または炭素繊維０～１５０質量部、（Ｃ）非繊維状無機充填材１０～８０質量部含む強化ポリアミド樹脂組成物であって、

前記（Ｃ）非繊維状無機充填材が、タルク、マイカ、カオリンおよびワラストナイトの中から選ばれる１種以上であり、イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理されたものである、強化ポリアミド樹脂組成物。」

である点で一致し、以下の点で相違する。

相違点１：「（Ｃ）非繊維状無機充填材」について、本件発明１では、「数平均粒子径が１０～４０μｍであり、粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である」のに対し、甲１発明では、「エポキシシラン変性ワラストナイト（長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長径が１２μ、短径が７μ、長短度＝１．７）を用いて、ワラストナイト１００重量部に対して、日本ユニカー社製エポキシシラン、Ａ－１８７を０．５重量部添加し、攪拌することで前処理したエポキシシラン変性ワラストナイトを作製した）」の「数平均粒子径」及び「粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」の値が明らかでない点。

イ 判断

上記相違点１について検討する。

（ア）本件発明の課題は（本ａ）の段落【０００６】の記載からみて「自動車部品や小型精密部品等に好適な、機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れた強化ポリアミド樹脂組成物および成形体を提供すること」であるといえるところ、（本ｆ）の実施例及び比較例をみると、相違点１である「（Ｃ）非繊維状無機充填材」として「数平均粒子径が１０～４０μｍであり、粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である」段落【００７９】の無機充填材（Ｔ－１）及び（Ｔ－２）を用いた実施例１～４（実施例１～４のうち、本件発明１の「イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理され」たとの発明特定事項を満たすものは実施例２～３のみである）は、「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上」であるとの発明特定事項を満たさない段落【００７９】の無機充填材（Ｔ－３）～（Ｔ－５）を用いた比較例１～４、さらに「数平均粒子径が１０～４０μｍ」であるとの発明特定事項も満たさない無機充填材（Ｔ－６）を用いた比較例５に比べて（比較例１～５のうち、本件発明１の「イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理され」たとの発明特定事項を満たすものは比較例３～４のみである）、引張強度、シャルピー衝撃強度、外観、低反り性の全ての項目について同等以上の評価を得ていることが確認できる。

このことから、本件発明１の相違点１に係る発明特定事項は、本件発明の上記課題の解決に必要な事項であるといえる。

（イ）甲第１号証には、「エポキシシラン変性ワラストナイト（長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長径が１２μ、短径が７μ、長短度＝１．７）を用いて、ワラストナイト１００重量部に対して、日本ユニカー社製エポキシシラン、Ａ－１８７を０．５重量部添加し、攪拌することで前処理したエポキシシラン変性ワラストナイトを作製した）」の相違点１に係る「数平均粒子径」及び「粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」の値は記載されていない。

また、甲第２号証の（甲２ａ）の段落【００３７】及び甲第３号証の（甲３ｂ）の段落【００８５】には、甲１発明の「ワラストナイト（長瀬産業（株）製 ＮＹＡＤ３２５（長径が１２μ、短径が７μ、長短度＝１．７））」と同じ品番のものについて「平均粒子径」がいずれも「１０μｍ」であることは記載されているものの、「変性ワラストナイト」について「粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である」ことは記載されておらず、また、当該事項を推認できる記載もない。さらに、甲第４～６号証をみても、甲１発明の「エポキシシラン変性ワラストナイト」の「粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」に関する記載、あるいは、当該事項を推認できる記載もない。

そうすると、相違点１は、実質的な相違点であり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえない。

（ウ）次に、上記相違点１について、甲第１～６号証の記載から容易に発明をすることができたか否かを検討する。

甲第１号証の（甲１ｆ）の段落【００２８】には、「（Ｅ）球状及び／不定形の無機充填材」の「長短度（長径／短径）」、「扁平度（短径／厚さ）」、「アスペクト比（投影面積径／厚さ）」、「粒子径」についての記載はあるものの、相違点１の「粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」に関する記載はないため、甲１発明において、「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である」ものを選択することが動機づけられるとはいえない。

また、甲第２～６号証をみても、甲１発明において、「エポキシシラン変性ワラストナイト」として「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である」ものを選択することが動機づけられる記載はないし、また、これにより、上記（ア）で述べた引張強度、シャルピー衝撃強度、外観、低反り性について優れたものとなるという本件発明１の効果を予測し得る記載もない。

そうすると、本件発明１は、甲１発明及び甲第１～６号証に記載された技術的事項から、当業者が容易に発明をすることができたものということはできない。

ウ 小括

以上のとおり、本件発明１は、甲１号証に記載された発明とはいえず、甲１発明及び甲第２～６号証に記載された技術的事項に基いて容易に発明をすることができたものともいえない。

（３）本件発明２～４について

本件発明２～４は、本件発明１を直接的又は間接的に引用して限定した発明であるから、本件発明２～４は、本件発明１について上記（２）で示した理由と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明とはいえず、また、甲第１号証に記載された発明及び甲第２～６号証に記載された技術的事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。

（４）まとめ

以上のとおり、申立理由１～２によっては、本件発明１～４に係る特許を取り消すことはできない。

２ 申立理由３（サポート要件）について

（１）申立理由３の概要

申立理由３の概要は、以下のとおりである。

本件発明は、「（Ｃ）非繊維状無機充填材」について「数平均粒子径が１０～４０μｍであり、粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上」とすることにより、「機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れた強化ポリアミド樹脂組成物および成形体を提供する」ものであると解されるところ、「（Ｃ）非繊維状無機充填材」の形状、物性等の物理的な性質が成形体の強度に関与することは技術常識であり、「数平均粒子径」及び「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」が所定の範囲とすれば、いかなる種類の「（Ｃ）非繊維状無機充填材」であっても、本件発明の課題が解決できるとすることはできない。

本件発明１は、「（Ｃ）非繊維状無機充填材」について、「タルク」以外に「マイカ、カオリンおよびワラストナイト」の使用について記載しているが、本件明細書の実施例・比較例においては「タルク」のみのデータしか存在せず、甲第７～９号証からみて、「マイカ」及び「ワラストナイト」は「タルク」と同様の物理的性質を有しているとはいえず、「タルク」とは物理的性質の異なる「マイカ」等が、タルクと同じ「数平均粒子径」及び「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」の値を有していたとしても、「タルク」を用いたときと同様の機械的強度、耐衝撃性、低反り性を有するとはいえない。

そうすると、本件明細書の発明の詳細な説明の記載だけでは、「タルク」以外の「マイカ、カオリンおよびワラストナイト」の「数平均粒子径」及び「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」の値が所定の範囲であれば、本件発明の課題を解決できるとは当業者が認識できるものとはいえない。

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～４についても同様である。

（２）判断

ア 特許法第３６条第６項第１号について

特許法第３６条第６項は、「第二項の特許請求の範囲の記載は、次の各号に適合するものでなければならない。」と規定し、その第１号において「特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものであること。」と規定している。同号は、明細書のいわゆるサポート要件を規定したものであって、特許請求の範囲の記載が明細書のサポート要件に適合するか否かは特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載又はその示唆により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。

以下、この観点から検討する。

イ 判断

（ア）本件発明の課題について

本件発明の課題は（本ａ）の段落【０００６】の記載からみて「自動車部品や小型精密部品等に好適な、機械的強度、耐衝撃性および外観に優れ、さらに低反り性にも優れた強化ポリアミド樹脂組成物および成形体を提供すること」であるといえる。

（イ）本件発明１～４の「サポート要件」について

本件発明１は、「（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対して、（Ｂ）ガラス繊維および／または炭素繊維０～１５０質量部、（Ｃ）非繊維状無機充填材１０～８０質量部含む強化ポリアミド樹脂組成物」であること、「（Ｃ）非繊維状無機充填材」について「タルク、マイカ、カオリンおよびワラストナイトの中から選ばれる１種以上であり、イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理され、数平均粒子径が１０～４０μｍであり、粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である」ことを発明特定事項とするものである。

上記「１ 申立理由１（新規性）及び申立理由２（進歩性）について」「

（２）本件発明１について」「イ 判断」でも述べたように、本件発明１の上記発明特定事項について、本件明細書の（本ｆ）の実施例及び比較例をみると、「（Ｃ）非繊維状無機充填材」として「イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理され」、「数平均粒子径が１０～４０μｍであり、粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である」段落【００７９】の無機充填材であるタルク（Ｔ－２）を用いた実施例２～３は、「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上」であるとの発明特定事項を満たさない段落【００７９】のタルク（Ｔ－５）を用いた比較例３～４、さらに、「イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理され」との発明特定事項を満たさないタルク（Ｔ－３）及び（Ｔ－４）を用いた比較例１～２、さらに、「数平均粒子径が１０～４０μｍ」であるとの発明特定事項も満たさないタルク（Ｔ－６）を用いた比較例５に比べて、本件発明の課題である引張強度、シャルピー衝撃強度、外観、低反り性の全ての項目について同等以上の評価を得ていることが確認できる。また、本件発明１の上記発明特定事項のうち「イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上で表面処理され」との発明特定事項を満たさないタルク（Ｔ－１）を用いた実施例１、４も、比較例１～５に比べて本件発明の課題である引張強度、シャルピー衝撃強度、外観、低反り性の全ての項目について同等以上の評価を得ていることが確認できる。さらに、比較例６は、実施例２～３と同じタルクである（Ｔ－２）を用いた場合であっても、（「（Ｃ）非繊維状無機充填材」の量が本件発明１の発明特定事項より少ない場合は、外観、低反り性が劣ることが示されている。

次に、本件発明の上記発明特定事項のうち「（Ｂ）ガラス繊維および／または炭素繊維」について、本件明細書の記載をみると、（本ｃ）の段落【００３１】には「ガラス繊維および／または炭素繊維を含有することにより、優れた機械的強度、耐衝撃性、剛性が得られる」こと、段落【００４０】には「ガラス繊維および／または炭素繊維の配合量は、機械的強度、耐衝撃性や外観の観点から、（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対し、０～１５０質量部である」ことが記載されている。

また、「（Ｃ）非繊維状無機充填材」について、（本ｄ）の段落【００４１】には「非繊維状無機充填材を含有することにより、優れた機械的強度、外観と剛性が得られる」こと、段落【００４３】には「本発明のポリアミド樹脂組成物の機械的強度および剛性を増大させる観点から、・・・より好ましくは、タルク、マイカ、カオリンおよびワラストナイトの中から選ばれる１種以上であ」ること、段落【００４４】には「本発明で用いられる非繊維状無機充填材は、優れた機械的強度と耐衝撃性、低反り性をポリアミド樹脂組成物に付与できるという観点から、数平均粒子径が１０～４０μｍである」こと、段落【００４５】には「非繊維状無機充填材は、上記レーザー粒度計を用いて測定される、Ｄ９０（体積累積９０％粒子径）とＤ１０（体積累積１０％粒子径）と数平均粒子径を用いた粒度分布の指標となる（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径が２．８以上である。２．８以上にすることで、機械的強度と耐衝撃性を両立し、さらに外観、低反り性にも優れるポリアミド樹脂組成物が得られる」こと、段落【００４６】には「好ましい表面処理剤としては、イソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物およびエポキシ化合物の中から選ばれる１種以上であり、中でも優れた機械的強度、耐衝撃性の観点から、有機シラン系化合物がより好ましい」こと、段落【００５０】には「本発明で用いられる非繊維状無機充填材の配合量は、機械的強度、耐衝撃性や外観の観点から、（Ａ）ポリアミド樹脂１００質量部に対し、１０～２００質量部である」ことが記載されている。また、甲第３号証の（甲３ａ）、甲第４号証の（甲４ｂ）、甲第５号証の（甲５ｃ）の記載からみて、「タルク」、「マイカ」、「カオリン」、「ワラストナイト」は、無機充填材として汎用のものであり、「マイカ」、「カオリン」、「ワラストナイト」も「タルク」と同様の方法で、同程度の量を添加して用いられていると認められ、本件明細書及び甲第３～５号証の記載からみると、「タルク」に代えて、「マイカ」、「カオリン」、「ワラストナイト」を用いた場合であっても、「タルク」を用いた場合と同様の効果が奏せられ、本件発明の上記課題を解決し得ると、当業者であれば理解できる。

そうすると、本件明細書の実施例では、「非繊維状無機充填材」として「タルク」を用いた例しか記載されていないものの、本件発明１の発明特定事項を満たせば、「マイカ」、「カオリン」、「ワラストナイト」を用いた場合であっても、「タルク」を用いた場合と同様に、本件発明１の発明特定事項を満たさない場合に比べて、本件発明の上記課題を解決し得ることを、当業者であれば理解することができるといえる。

本件発明１を直接的又は間接的に引用する本件発明２～４についても、同様である。

したがって、本件発明１～４は、本件明細書に記載された発明であるといえる。

（ウ）申立人の主張について

申立人は、甲第７～９号証を提出して、「タルク」と「マイカ」と「ワラストナイト」は「タルク」と同様の物理的性質を有しているとはいえず、「タルク」とは物理的性質の異なる「マイカ」等が、タルクと同じ「数平均粒子径」及び「（Ｄ９０－Ｄ１０）／数平均粒子径」の値を有していたとしても、「タルク」を用いていたときと同様の機械的強度、耐衝撃性、低反り性を有するとはいえないと主張している。

申立人の当該主張を確認すると、甲第７号証の（甲７ａ）には「タルク」について「ヘキ開片は曲げることができていくぶん弾性力がある。カタサ１」であること、甲第８号証の（甲８ａ）には「雲母（ｍｉｃａ）」について「弾力性に富む」こと、甲第９号証の（甲９ａ）には「もろい。かたさ４．５～５」と記載されているものの、いずれもある程度の弾力性を有する無機鉱物であり、甲第７～９号証からは、「ポリアミド樹脂」に配合する「非繊維状無機充填材」として用いた場合にどの程度の差異が生じるかについては具体的に示していない。

そして、上記「（イ）本件発明１～４の「サポート要件」について」で述べたように、「タルク」、「マイカ」、「カオリン」、「ワラストナイト」は、樹脂に配合する無機充填材として汎用のものであり、「マイカ」、「カオリン」、「ワラストナイト」も「タルク」と同様の方法で、同程度の量を添加して用いられているものであるから、本件発明１の発明特定事項を満たせば、「マイカ」、「カオリン」、「ワラストナイト」を用いた場合であっても、「タルク」を用いた場合と同様に、本件発明１の発明特定事項を満たさない場合に比べて、本件発明の上記課題を解決し得ることを、当業者であれば理解することができるといえる。

また、申立人は、甲第７～９号証を示しているものの、「非繊維状無機充填材」の種類の違いより、「強化ポリアミド樹脂組成物」又は当該組成物を成形した「成形体」について、物性が異なることを具体的なデータとして示していない。

そうすると、申立人の上記主張を直ちに採用することはできない。

（３）まとめ

以上のとおり、申立理由３は、理由がない。

第６ むすび

以上のとおり、申立人が主張する異議申立ての理由１～３及び証拠によっては、本件発明１～４に係る特許を取り消すことはできない。

また、他に本件発明１～４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。