2022-700238

特許第６９３９８８０号発明「リチウムイオン二次電池用負極材、リチウムイオン二次電池用負極、及びリチウムイオン二次電池」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６９３９８８０号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６９３９８８０号（以下、「本件特許」という。）の請求項１ないし３に係る特許についての出願は、２０１７年４月２８日を国際出願日とする出願であって、令和３年９月６日に特許権の設定登録がされ、令和３年９月２２日に特許掲載公報が発行された。その後、その特許に対して、令和４年３月２２日に特許異議申立人前田洋志により特許異議の申立てがなされたものである。 第２ 本件特許発明 本件特許の請求項１ないし３の特許に係る発明（以下、「本件特許発明１」ないし「本件特許発明３」という。）は、それぞれ、その特許請求の範囲の請求項１ないし３に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。 「【請求項１】 体積基準の粒度分布において、下記（１）～（４）を満たし、複数の扁平状の黒鉛粒子がその配向面が非平行となるように集合又は結合している粒子を含み、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定により求められる黒鉛結晶の層間距離ｄ（００２）が３．３８Å以下であり、窒素ガス吸着のＢＥＴ法による比表面積が１．０ｍ２／ｇ～５．０ｍ２／ｇであり、真比重が２．２２以上である、リチウムイオン二次電池用負極材。 （１）小径側からの累積が１０％となるときの粒子径（Ｄ１０）が５μｍ～１４μｍである （２）小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）が１５μｍ～２７μｍである （３）小径側からの累積が９０％となるときの粒子径（Ｄ９０）が２０μｍ～５５μｍである （４）９．５１６μｍ以下の粒子径の積算値Ｑ３が４％～３０％である 【請求項２】 集電体と、集電体上に形成された請求項１に記載のリチウムイオン二次電池用負極材を含む負極材層と、を有するリチウムイオン二次電池用負極。 【請求項３】 請求項２に記載のリチウムイオン二次電池用負極を有するリチウムイオン二次電池。」 第３ 申立理由の概要 理由１ 請求項１ないし３に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、請求項１ないし３に係る特許は特許法第２９条第１項の規定に違反してなされたものであるため、同法第１１３条第２号により取り消されるべきである。 理由２ 請求項１ないし３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明、甲第２号証に記載された発明、又は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証に記載された事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１ないし３に係る特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるため、同法第１１３条第２号により取り消されるべきである。 ＜証拠方法＞ 甲第１号証：特開２０１４－６７６８０号公報 甲第２号証：特開２０１４－８９８８７号公報 甲第３号証：特開２００６－２３６７５２号公報 第４ 甲各号証の記載事項、引用発明 １ 甲第１号証 （１）甲第１号証には、以下の事項が記載されている（下線は、当審で付与したものである。以下同様。）。 「【０００１】 本発明は、非水系二次電池に用いる負極と、その負極の製造に用いる黒鉛粒子及びその製造方法と、前記負極を有する非水系二次電池に関するものである。」 「【００２１】 以下、本発明の非水系二次電池用負極（以下、単に「本発明の負極」ともいう）、その形成に使用される非水系二次電池用黒鉛粒子（以下、単に「本発明の黒鉛粒子」ともいう）、ならびに前記負極を使用した非水系二次電池について、その内容を詳細に述べる。なお、以下に記載する発明の構成要件の説明は、本発明の実施態様の一例（代表例）であり、本発明はその要旨をこえない限り、これらの形態に限定されるものではない。 【００２２】 ［本発明の非水系二次電池用負極］ 本発明の非水系二次電池用負極（以下適宜「電極シート」ともいう。）は、集電体と、その集電体上に形成された活物質層とを備えると共に、その活物質層が、後述する本発明の非水系二次電池用黒鉛粒子を含有することを特徴とする。」 「【００５３】 ＢＥＴ法による比表面積の測定は、表面積計（大倉理研製全自動表面積測定装置）を用いて、試料に対して窒素流通下３５０℃で１５分間、予備乾燥を行なった後、大気圧に対する窒素の相対圧の値が０．３となるように正確に調整した窒素ヘリウム混合ガスを用いて、ガス流動法による窒素吸着ＢＥＴ１点法によって行なう。該測定で求められる比表面積を、本発明の黒鉛粒子の比表面積と定義する。」 「【００８４】 （体積基準平均粒径 （ｄ５０）） 本発明の黒鉛粒子の体積基準平均粒径（ｄ５０）は、レーザー回折・散乱法により求めた体積基準の平均粒径（メジアン径）が、通常１μｍ以上、好ましくは３μｍ以上、更に好ましくは５μｍ以上、特に好ましくは７μｍ以上であり、また、通常１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは４０μｍ以下、特に好ましくは３０μｍ以下である。」 「【００９６】 ここで、ｄ９０は前記黒鉛粒子についてレーザー回折・散乱式粒度分布測定により体積基準で測定された小粒子側からの９０％積算部の粒径をμｍ単位で表したものであり、ｄ１０は前記黒鉛粒子について同様に測定された小粒子側からの１０％積算部の粒径をμｍ単位で表したものである。」 「【０１０２】 ＜黒鉛粒子の形態＞ 本発明の黒鉛粒子の形態は、特に限定はされないが、球状、回転楕円体状、塊状、板状、多角形状などが挙げられ、中でも球状、回転楕円体状、塊状、多角形状が負極とした時に粒子の充填性を向上することができるので好ましい。 【０１０３】 また、本発明の黒鉛粒子の表面形態は、特に限定はされないが、後述の図２のＳＥＭ写真に示す様に凹凸構造を有することが好ましい。凹凸構造としては、例えば、（１）球状や回転楕円体状などの粒子表面に穴が開いた凹部構造や、（２）球状や回転楕円体状などの粒子表面に微粒子が結着した凸部構造などが挙げられる。粒子表面に凹凸構造を有すると、高密度の負極とした場合でも非水系電解液の浸入可能な空隙が確保できるので、サイクル特性の向上が期待できる。」 「【０１６２】 （他の炭素材料との混合） 以上説明した製造方法（Ｉ）～（ＩＩＩ）のいずれかで製造された本発明の非水系二次電池用黒鉛粒子は、何れか一種を単独で、又は二種以上を任意の組成及び組み合わせで併用して、非水系二次電池用負極材として好適に使用することができるが、一種又は二種以上を、他の一種又は二種以上のその他炭素材料と混合し、これを非水系二次電池、好ましくはリチウムイオン二次電池の負極材料として用いてもよい。」 「【０１９８】 ［非水系二次電池］ 本発明の非水系二次電池、特にリチウムイオン二次電池の基本的構成は、従来公知の非水系二次電池と同様であり、通常、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な正極及び負極、並びに電解質を備える。前記負極としては、上述した本発明の負極を用いる。この負極を用いて非水系二次電池を作製する場合、非水系二次電池を構成する正極、電解質等の電池構成上必要な部材の選択については特に制限されない。以下、本発明の負極を用いた非水系二次電池の詳細を例示するが、使用し得る材料や作製の方法等は以下の具体例に限定されるものではない。」 「【０２２５】 〔単一の炭素材で本発明の黒鉛粒子を構成する例〕 ［実施例１］ 原料黒鉛として体積基準平均粒径が１７μｍの球状天然黒鉛を用い、粗面化工程としてローターとステーターからなる粉砕装置を用い、ローターの周速度１４５ｍ／ｓｅｃ、投入速度２００ｋｇ／ｈｒで粉砕し、表面に凹凸構造を有した黒鉛を得た。その得られた黒鉛１００質量部に対して、キノリン不溶分≦０．５％、軟化点８０℃の原料有機物ピッチを３０質量部の割合で、ニーダーを用いて捏合した。この捏合物を、モールドプレス成型機を用いて２ｋｇｆ／ｃｍ２（０．２０ＭＰａ）で１分間、加圧処理を行うことで成型体とした後、不活性雰囲気１０００℃で脱ＶＭ焼成を行い、更に３０００℃で黒鉛化した。得られた黒鉛質成形体を粗砕、微粉砕、分級処理し、黒鉛粒子からなる粉末サンプルを得た。得られた粉末サンプルにおいて、球状天然黒鉛粒子と黒鉛質物の質量比率（球状天然黒鉛粒子：黒鉛質物）は１：０．１５であることが確認された。このサンプルについて、前記測定法で吸液性係数、粒径、ＳＡ、Ｔａｐ密度、ＤＢＰ吸油量、ラマンＲ値、細孔容積Ｖｉ、全細孔容積、表面官能基Ｏ／Ｃを測定した。 【０２２６】 その結果、及び、上記測定法に従い、サイクル維持率（電解液Ａを使用）、初期効率を測定した結果を下記表１に示す。また、図２に前記粉末サンプルのＳＥＭ観察写真を示す。ＳＥＭ観察の結果、粒子表面に凹凸構造が形成されているのが観察された。 【０２２７】 ［実施例２］ 粗面化工程としてローターの周速度を１２５ｍ／ｓｅｃとした以外は実施例１と同様に行ない黒鉛粒子からなる粉末サンプルを得た。これについて、実施例１と同様な方法で物性、電池特性の評価、ＳＥＭ観察を行った。結果を下記表１に示す。」 「【０２３０】 【表１】 ［図：0001385233000001.jpg］ 」 「【０２３６】 球状天然黒鉛粒子Ｅ：体積基準平均粒径、Ｔａｐ密度、比表面積（ＳＡ）、円形度がそれぞれ下記表２に示す値である球状天然黒鉛。」 図２ ［図：0001385233000002.jpg］ ここで、実施例２は、表１に記載されたｄ１０、ｄ５０及びｄ９０の値が本件特許発明１と対比するのに最もふさわしくかつ特許異議申立人も引用しているので、当該実施例２に着目すると、甲第１号証には次の事項が記載されている。 ・【０２２７】によると、実施例２の黒鉛粒子からなる粉末サンプルは、粗面化工程としてローターの周速度を１２５ｍ／ｓｅｃとした以外は実施例１と同様に作成したものであるから、その形状は、【０２２５】の記載の実施例１の黒鉛粒子からなる粉末サンプルと同様である。 また、【０２２６】によると、図２に示された実施例１の黒鉛粒子からなる粉末サンプルは、粒子表面に凹凸構造が形成されている。 そして、図２より粉末サンプルが球状であることが見て取れる。 以上のことより、実施例２の粉末サンプルは、球状の粒子表面に凹凸構造が形成された黒鉛粒子を含んでいることが読み取れる。 ・【００５３】によると、窒素吸着ＢＥＴ１点法によって行う測定で求められる比表面積が、本発明の黒鉛粒子の比表面積である。 また、【０２３６】によると、「ＳＡ」は比表面積のことである。 そして、表１によると、実施例２の「ＳＡ」は、２．３ｍ２／ｇであるから、実施例２の粉末サンプルは、窒素吸着ＢＥＴ１点法によって行なう測定で求められる比表面積が２．３ｍ２／ｇである。 ・【００８４】、【００９６】及び表１によると、実施例２の粉末サンプルは、体積基準で測定された小粒子側からの１０％積算部の粒径（ｄ１０）が９．６μｍで、体積基準平均粒径（ｄ５０）が１５．２μｍで、体積基準で測定された小粒子側からの９０％積算部の粒径（ｄ９０）が２３．３μｍである。 ・【００２１】によると、本発明は非水系二次電池用負極の形成に使用される非水系二次電池用黒鉛粒子に関するものであり、【０１９８】によると、非水系二次電池はリチウムイオン二次電池のことである。 そうすると、実施例２の粉末サンプルは、リチウムイオン二次電池用負極の形成に使用されるリチウムイオン二次電池用黒鉛粒子である。 （２）引用発明１ 上記記載事項より、甲第１号証には、次の発明（以下、「引用発明１」という。）が記載されていると認められる。 「球状の粒子表面に凹凸構造が形成された黒鉛粒子を含み、 窒素吸着ＢＥＴ１点法によって行なう測定で求められる比表面積が２．３ｍ２／ｇであり、 体積基準で測定された小粒子側からの１０％積算部の粒径（ｄ１０）が９．６μｍで、 体積基準平均粒径（ｄ５０）が１５．２μｍで、 体積基準で測定された小粒子側からの９０％積算部の粒径（ｄ９０）が２３．３μｍである リチウムイオン二次電池用負極の形成に使用されるリチウムイオン二次電池用黒鉛粒子。」 ２ 甲第２号証 （１）甲第２号証には、以下の事項が記載されている。 「【０００１】 本発明は、非水電解液二次電池用の負極材及びそれを用いた非水電解液二次電池、特にリチウムイオン二次電池用の負極材及びそれを用いたリチウムイオン二次電池に関する。」 「【００１０】 前記課題を解決するため、本発明の負極活物質は、黒鉛粒子を含む粉末からなり、該粉末の累積体積10％における粒径をD10、累積体積50％における粒径をD50としたときの粒径比D10/D50が0.1～0.52の範囲であり、D10が1.2～9.2μmの範囲であり、D50が10～18.5μmの範囲であり、且つ該粉末の比表面積が3.0～6.5 m2/g の範囲である。」 「【００１９】 黒鉛粒子の形状は、球状、塊状又は扁平球状であることが好ましい。この場合、黒鉛粒子の平均粒径は、1～数十μmの範囲であることが好ましく、10～18.5μmの範囲であることがより好ましい。平均粒径が上記の範囲を超える場合、負極活物質の粒度分布を以下で説明する範囲に制御することが困難となるため、好ましくない。或いは、黒鉛粒子の形状は、例えば燐片状又は繊維状のように、アスペクト比の大きな形状であっても良い。但し、核材全体のアスペクト比は、1～5の範囲であることが好ましく、1～3の範囲であることがより好ましい。この場合、核材結晶のc軸長さ（以下、「Lc」とも記載する）は、上記のアスペクト比を満足する範囲内であれば、特に限定されない。アスペクト比が上記の範囲を超える場合、大きい無定形の粒子の比率が多くなり、負極活物質の粒度分布を以下で説明する範囲に制御しても、無定形粒子が負極の充填性を低下させるため、好ましくない。」 「【００４６】 ＜2. 負極＞ 本発明の負極活物質は、非水電解液二次電池（例えばリチウムイオン電池）の負極材として好適に使用し得る。それ故、本発明はまた、集電体と、本発明の負極活物質を含む負極合剤層とを有する負極に関する。なお、本明細書の実施例では、黒鉛からなる核材表面を低結晶炭素で被覆した黒鉛粒子を用いて負極を作製しているが、被覆のない黒鉛粒子を用いて作製した負極であっても充放電に伴う体積変化に対する寄与は同じである。それ故、本発明の負極において、表面を被覆していない黒鉛粒子を混合して用いてもよい。」 「【００８５】 ＜製造例1：負極活物質＞ ［1：黒鉛粒子粉末の調製（1）］ 50重量部の平均粒径5μmのコークス粉末、20重量部のタールピッチ、7重量部の平均粒径48μmの炭化ケイ素及び10重量部のコールタールを混合しながら200℃で1時間加熱した。得られた混合物を、ハンマーミルを用いて粉砕し、その混合物を油圧プレス機を用いて圧縮し、ペレット状に成形した。次いで窒素雰囲気下、2800℃で20時間焼成して、黒鉛の結晶性を高めた。得られた焼成物を、ハンマーミルを用いて粉砕し、微細な黒鉛粒子の粉末を得た。この粉末を、風流分級装置を用いて、平均粒径20μmにした。本粉末を、黒鉛粒子粉末1とする。」 「【００８８】 ［3：被覆層が形成された黒鉛粒子粉末の調製］ 上記で調製した100重量部の黒鉛粒子粉末1又は2を、160重量部のノボラック型フェノール樹脂メタノール溶液（日立化成工業株式会社製）に浸漬した。メタノールを用いて黒鉛粒子粉末を分散させて、黒鉛粒子及びフェノール樹脂の混合物溶液を調製した。この溶液から、黒鉛粒子及びフェノール樹脂の混合物を濾取し、真空中にて80℃で24時間乾燥させた。乾燥後の混合物を、400℃で10時間加熱して、黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子の粉末を得た。黒鉛粒子粉末1又は2から得られた粉末を、それぞれ被覆層が形成された黒鉛粒子粉末1又は2とする。」 「【００９０】 ［4：被覆層が形成された黒鉛粒子粉末の分級（1）］ 風流分級装置を用いて、上記で調製した被覆層が形成された黒鉛粒子粉末1を、粒径50μm以上の粗大粒子及び粒径50μm未満の大粒子に分級した。前記大粒子からなる粉末の平均粒径D50は、18.7μmだった。 【００９１】 次に、風流分級装置を用いて、前記粒径50μm未満の大粒子を、粒径15μm以上の中粒子及び粒径15μm未満の小粒子に分級した。粒度分布測定装置を用いて測定した、前記小粒子からなる粉末の平均粒径D50は、8.2μmだった。 【００９２】 プラネタリーミキサ（プライミクス、ハイビスミックス2P-03型）を用いて、前記大粒子からなる粉末及び前記小粒子からなる粉末を、体積比に基づきそれぞれ所定量混合し、十分に撹拌した。得られた黒鉛粒子粉末を、実施例1～6（NM1～6）とする。」 「【００９８】 【表１】 ［図：0001385233000003.jpg］ 」 「【００９９】 ［6：被覆層が形成された黒鉛粒子粉末の物性解析］ X線広角回折法により、実施例1～12及び比較例1～3の黒鉛粒子粉末に含まれる黒鉛結晶の面指数（002）面の間隔（d002）を決定した。X線回折装置には、微小部Ｘ線回折装置（リガク、RU-200）を用い、X線源はCuKαを用いた。」 「【０１０２】 ガス吸着を利用したBET比表面積測定装置（カウンタクローム、AUTOSORB-1）を用いて、実施例1～12及び比較例1～3の黒鉛粒子粉末の比表面積を決定した。吸着ガスには、窒素を用いた。」 「【０１０５】 【表２】 ［図：0001385233000004.jpg］ 」 ここで、実施例１は、表１に記載されたＤ１０及びＤ５０の値が本件特許発明１と対比するのに最もふさわしくかつ特許異議申立人も引用しているので、当該実施例１に着目すると、甲第２号証には次の事項が記載されている。 ・【００９０】ないし【００９２】より、被覆層が形成された黒鉛粒子粉末1を、粒径50μm未満の大粒子、粒径15μm未満の小粒子に分級し、前記大粒子からなる粉末及び前記小粒子からなる粉末を所定量混合した黒鉛粒子粉末が実施例1であることが読み取れる。 また、【００８８】より、被覆層が形成された黒鉛粒子粉末1は、黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子の粉末であることが読み取れる。 そうすると、実施例１の黒鉛粒子粉末は、黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子を含むものである。 ・【００９９】及び表２によると、実施例１の黒鉛粒子粉末は、CuKα線を用いたX線広角回折法により決定した黒鉛結晶の面指数（002）面の間隔（d002）が０．３３４５～０．３３５５である。 ・【０１０２】及び表２によると、実施例１の黒鉛粒子粉末は、窒素を利用したBET比表面積測定装置を用いて決定した比表面積が３．６ｍ２／ｇである。 ・【００１０】及び表１によると、実施例１の黒鉛粒子粉末は、累積体積10％における粒径D10が９．２μｍであり、累積体積50％における粒径をD50が１７．８μｍである。 ・【０００１】によると、本発明は、リチウムイオン二次電池用の負極材に関するものである。 （２）引用発明２ 上記記載事項より、甲第２号証には、次の発明（以下、「引用発明２」という。）が記載されていると認められる。 「黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子を含み、 CuKα線を用いたX線広角回折法により決定した黒鉛結晶の面指数（002）面の間隔（d002）が０．３３４５～０．３３５５であり、 窒素を利用したBET比表面積測定装置を用いて決定した比表面積が３．６ｍ２／ｇであり、 累積体積10％における粒径D10が９．２μｍであり、 累積体積50％における粒径をD50が１７．８μｍである、 リチウムイオン二次電池用の負極材。」 ３ 甲第３号証 甲第３号証には、以下の事項が記載されている。 「【００３１】 以下、本発明を実施例を用いて具体的に説明する。 ［実施例１］ コールタールを熱処理して得られる石炭系生コークスを窒素ガス雰囲気下１３００℃で焼成し、真比重２．１２、大きさ２～５ｃｍのニードルコークスの塊を得た。ついで分級機構の付いた衝撃式粉砕機で平均粒径２１．０μｍに粉砕した。得られた炭素粉末を黒鉛ケースに入れ、窒素雰囲気で昇温速度２０℃／分で１０００℃まで昇温した後、１０００℃で５分維持した。ついで、３５０メッシュの篩を通し、リチウム二次電池負極用炭素材料を得た。得られた炭素材料の、ラマンスペクトルで測定されるＲ値（ＩＤ／ＩＧ）、広角Ｘ線回折で測定されるｄ（００２）、Ｌｃ（００２）、真比重、かさ密度、窒素ガス吸着のＢＥＴ法による比表面積、灰分の値を表１に示した。各種物性値の測定方法は以下のとおりである。」 第５ 当審の判断 １ 甲第１号証に記載された発明について （１） 本件特許発明１について ア 対比 本件特許発明１と引用発明１を対比する。 （ア）引用発明１の「体積基準で測定された小粒子側からの１０％積算部の粒径（ｄ１０）が９．６μｍで、体積基準平均粒径（ｄ５０）が１５．２μｍで、体積基準で測定された小粒子側からの９０％積算部の粒径（ｄ９０）が２３．３μｍである」ことは、本件特許発明１の「体積基準の粒度分布において、（１）小径側からの累積が１０％となるときの粒子径（Ｄ１０）が５μｍ～１４μｍである（２）小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）が１５μｍ～２７μｍである（３）小径側からの累積が９０％となるときの粒子径（Ｄ９０）が２０μｍ～５５μｍである」ことに含まれる。 但し、本件特許発明１は「（４）９．５１６μｍ以下の粒子径の積算値Ｑ３が４％～３０％である」のに対して、引用発明１はそのような特定がない点で相違する。 （イ）引用発明１の「窒素吸着ＢＥＴ１点法によって行なう測定で求められる比表面積が２．３ｍ２／ｇ」であることは、本件特許発明１の「窒素ガス吸着のＢＥＴ法による比表面積が１．０ｍ２／ｇ～５．０ｍ２／ｇ」であることに含まれる。 （ウ）引用発明１の「リチウムイオン二次電池用負極の形成に使用されるリチウムイオン二次電池用黒鉛粒子」は、本件特許発明１の「リチウムイオン二次電池用負極材」に相当する。 但し、本件特許発明１は「複数の扁平状の黒鉛粒子がその配向面が非平行となるように集合又は結合している粒子を含」むのに対して、引用発明１は「球状の粒子表面に凹凸構造が形成された黒鉛粒子を含」む点で相違する。 （エ）本件特許発明１は「ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定により求められる黒鉛結晶の層間距離ｄ（００２）が３．３８Å以下であり、」「真比重が２．２２以上である」のに対して、引用発明１はそのような特定がない点で相違する。 したがって、本件特許発明１と引用発明１とは、次の一致点及び相違点を有する。 （一致点） 「体積基準の粒度分布において、下記（１）～（３）を満たし、窒素ガス吸着のＢＥＴ法による比表面積が１．０ｍ２／ｇ～５．０ｍ２／ｇである、リチウムイオン二次電池用負極材。 （１）小径側からの累積が１０％となるときの粒子径（Ｄ１０）が５μｍ～１４μｍである （２）小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）が１５μｍ～２７μｍである （３）小径側からの累積が９０％となるときの粒子径（Ｄ９０）が２０μｍ～５５μｍである。」 （相違点１） 本件特許発明１は「（４）９．５１６μｍ以下の粒子径の積算値Ｑ３が４％～３０％である」のに対して、引用発明１はそのような特定がない点。 （相違点２） 本件特許発明１は「複数の扁平状の黒鉛粒子がその配向面が非平行となるように集合又は結合している粒子を含」むのに対して、引用発明１は「球状の粒子表面に凹凸構造が形成された黒鉛粒子を含」む点。 （相違点３） 本件特許発明１は「ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定により求められる黒鉛結晶の層間距離ｄ（００２）が３．３８Å以下であり、」「真比重が２．２２以上である」のに対して、引用発明１はそのような特定がない点。 イ 判断 （ア）特許法第２９条第１項第３号について 本件特許発明１と引用発明１には、上記の通り相違点がある。 よって、本件特許発明１は、甲第１号証に記載された発明でない。 （イ）特許法第２９条第２項について 事案に鑑み、まず、相違点２について検討する。 引用発明１の「リチウムイオン二次電池用黒鉛粒子」は 球状の粒子表面に凹凸構造が形成された黒鉛粒子を含むものである。 そして、黒鉛粒子の形態についての甲第１号証の記載は、「本発明の黒鉛粒子の形態は、特に限定はされないが、球状、回転楕円体状、塊状、板状、多角形状などが挙げられ、中でも球状、回転楕円体状、塊状、多角形状が負極とした時に粒子の充填性を向上することができるので好ましい。また、本発明の黒鉛粒子の表面形態は、特に限定はされないが、後述の図２のＳＥＭ写真に示す様に凹凸構造を有することが好ましい。凹凸構造としては、例えば、（１）球状や回転楕円体状などの粒子表面に穴が開いた凹部構造や、（２）球状や回転楕円体状などの粒子表面に微粒子が結着した凸部構造などが挙げられる。」（【０１０２】、【０１０３】）にとどまり、「リチウムイオン二次電池用黒鉛粒子」が、複数の扁平状の黒鉛粒子がその配向面が非平行となるように集合又は結合している粒子を含むことや、そのような粒子を含ませることの動機は記載されていない。 したがって、上記相違点２に係る構成は、引用発明１に基づいて、当業者が容易になし得たこととはいえない。 よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件特許発明１は、甲第１号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでない。 ウ 特許異議申立人の主張について （ア）特許異議申立人は、甲第１号証の実施例１の粉末サンプルは、「粉砕」した「球状天然黒鉛」と「原料有機物ピッチ」との捏合物の成型体について、「不活性雰囲気１０００℃で脱ＶＭ焼成を行い、更に３０００℃で黒鉛化」してから「粗砕、微粉砕」したものであるから（【０２２５】）、実施例１と同様に作製した実施例２の粉末サンプルは、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃと同様に、黒鉛物質を粉砕したものであり、黒鉛化温度などの製造条件も共通しているので、甲第１号証の実施例２の粉末サンプルは、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃと同様に「複数の扁平状の黒鉛粒子が、配向面が非平行となるように集合又は結合している複合粒子を含んでい」（【００７６】）る蓋然性が高い旨を主張している。（特許異議申立書第１９－２０頁） （イ）上記主張について検討する。 ａ 本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃについて 負極材Ａ及び負極材Ｂは、「コークス粉末」と「コールタールピッチ」を混合後、粉砕したものに「炭化ケイ素」を混合した後、この混合物を金型に入れ１００ＭＰａでプレス成形し、この成形体を窒素雰囲気中で１０００℃で熱処理した後、さらに窒素雰囲気中で３０００℃で熱処理し、黒鉛化した成形体を粉砕してたものである（【００７３】、【００７４】）。また、負極材Ｃは、負極材ＡとＢを混合したものである（【００７４】）。 ｂ 甲第１号証の実施例２の粉末サンプルについて 実施例２の粉末サンプルは、「球状天然黒鉛」に粗面化工程を施して表面に凹凸構造を有した黒鉛を得て、その黒鉛に「原料有機物ピッチ」を捏合した後、この捏合物を０．２０ＭＰａで加圧処理を行った成形体を不活性雰囲気１０００℃で焼成し、更に３０００℃で黒鉛化した黒鉛質成形体を粉砕したものである（【０２２５】、【０２２７】）。 ｃ 当審の判断 上記ａのとおり、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃの原料は「コークス粉末」、「コールタールピッチ」及び「炭化ケイ素」であるのに対して、甲第１号証の実施例２の粉末サンプルの原料は「球状天然黒鉛」及び「原料有機物ピッチ」であり、まず、原料そのものから相違する。そして、製造方法においても、上記ｂのとおり、甲第１号証は粗面化工程を有することで相違し、プレス成型の圧力も、本件特許明細書が１００ＭＰａであるのに対して、甲第１号証は０．２０ＭＰａであり大きく相違している。そうすると、共通するのは、１０００℃で熱処理した後、さらに３０００℃で熱処理し、黒鉛化した成形体を粉砕する点のみである。 以上のように、製造方法で共通しているにはごく一部であるから、甲第１号証の実施例２の粉末サンプルは、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃと同様に「複数の扁平状の黒鉛粒子が、配向面が非平行となるように集合又は結合している複合粒子を含んでい」る蓋然性が高いとはいえない。 したがって、特許異議申立人の主張を採用することができない。 （２）本件特許発明２、３について 本件特許発明２、３は、本件特許発明１に係る全ての構成を備え、さらに構成を付加したものであるから、本件特許発明１と同様な理由により、甲第１号証に記載された発明でない。また、甲第１号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでない。 ２ 甲第２号証に記載された発明について （１） 本件特許発明１について ア 対比 本件特許発明１と引用発明２を対比する。 （ア）引用発明２の「累積体積10％における粒径D10が９．２μｍであり、累積体積50％における粒径をD50が１７．８μｍである」ことは、本件特許発明１の「体積基準の粒度分布において、（１）小径側からの累積が１０％となるときの粒子径（Ｄ１０）が５μｍ～１４μｍである（２）小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）が１５μｍ～２７μｍである」ことに含まれる。 但し、本件特許発明１は「（３）小径側からの累積が９０％となるときの粒子径（Ｄ９０）が２０μｍ～５５μｍである（４）９．５１６μｍ以下の粒子径の積算値Ｑ３が４％～３０％である」のに対して、引用発明１はそのような特定がない点で相違する。 （イ）引用発明２の「CuKα線を用いたX線広角回折法により決定した黒鉛結晶の面指数（002）面の間隔（d002）が０．３３４５～０．３３５５」であることは、本件特許発明１の「ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定により求められる黒鉛結晶の層間距離ｄ（００２）が３．３８Å以下」であることに含まれる。 （ウ）引用発明２の「窒素を利用したBET比表面積測定装置を用いて決定した比表面積が３．６ｍ２／ｇ」であることは、本件特許発明１の「窒素ガス吸着のＢＥＴ法による比表面積が１．０ｍ２／ｇ～５．０ｍ２／ｇ」であることに含まれる。 （エ）引用発明２の「リチウムイオン二次電池用の負極材」は、本件特許発明１の「リチウムイオン二次電池用負極材」に相当する。 但し、本件特許発明１は「複数の扁平状の黒鉛粒子がその配向面が非平行となるように集合又は結合している粒子を含む」のに対して、引用発明２は「黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子を含」む点で相違する。 （オ）本件特許発明１は「真比重が２．２２以上である」のに対して、引用発明２はそのような特定がない点で相違する。 したがって、本件特許発明１と引用発明２とは、次の一致点及び相違点を有する。 （一致点） 「体積基準の粒度分布において、下記（１）～（２）を満たし、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定により求められる黒鉛結晶の層間距離ｄ（００２）が３．３８Å以下であり、窒素ガス吸着のＢＥＴ法による比表面積が１．０ｍ２／ｇ～５．０ｍ２／ｇである、リチウムイオン二次電池用負極材。 （１）小径側からの累積が１０％となるときの粒子径（Ｄ１０）が５μｍ～１４μｍである （２）小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）が１５μｍ～２７μｍである。」 （相違点１） 本件特許発明１は「（３）小径側からの累積が９０％となるときの粒子径（Ｄ９０）が２０μｍ～５５μｍである（４）９．５１６μｍ以下の粒子径の積算値Ｑ３が４％～３０％である」のに対して、引用発明２はそのような特定がない点。 （相違点２） 本件特許発明１は「複数の扁平状の黒鉛粒子がその配向面が非平行となるように集合又は結合している粒子を含む」のに対して、引用発明２は「黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子を含」む点。 （相違点３） 本件特許発明１は「真比重が２．２２以上である」のに対して、引用発明２はそのような特定がない点。 イ 判断 （ア）特許法第２９条第１項第３号について 本件特許発明１と引用発明２には、上記の通り相違点がある。 よって、本件特許発明１は、甲第２号証に記載された発明でない。 （イ）特許法第２９条第２項について 事案に鑑み、まず、相違点２について検討する。 引用発明２の「リチウムイオン二次電池用の負極材」は、黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子を含むものである。 そして、黒鉛粒子の形態についての甲第２号証の記載は、「黒鉛粒子の形状は、球状、塊状又は扁平球状であることが好ましい。・・・或いは、黒鉛粒子の形状は、例えば燐片状又は繊維状のように、アスペクト比の大きな形状であっても良い。」（【００１９】）にとどまり、「リチウムイオン二次電池用の負極材」が、複数の扁平状の黒鉛粒子がその配向面が非平行となるように集合又は結合している粒子を含むことや、そのような粒子を含ませることの動機は記載されていない。 また、甲第３号証には、炭素粉末の結晶の層間距離ｄ（００２）と真比重との関係について記載されているが、黒鉛粒子の形態について何ら記載されていない。 したがって、上記相違点２に係る構成は、引用発明２、又は、引用発明２及び甲第３号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易になし得たこととはいえない。 よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件特許発明１は、甲第２号証に記載された発明、又は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでない。 ウ 特許異議申立人の主張について （ア）特許異議申立人は、甲第２号証の実施例１に使用されている「黒鉛粒子粉末１」は、「コークス」と「タールピッチ」等の混合物の成形体を「窒素雰囲気下、2800℃で20時間焼成して、黒鉛の結晶性を高め」てから「粉砕」したものであるから（【００８５】）、「黒鉛粒子粉末１」は、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃと同様に、黒鉛物質を粉砕したものであり、黒鉛化温度などの製造条件も共通しているので、この「黒鉛粒子粉末１」は、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃと同様に「複数の扁平状の黒鉛粒子が、配向面が非平行となるように集合又は結合している複合粒子を含んでい」（【００７６】）る蓋然性が高い旨を主張している。（特許異議申立書第２３－２４頁） （イ）上記主張について検討する。 「黒鉛粒子粉末１」は甲第２号証の実施例１における中間生成物であり、甲第２号証の実施例１の最終生成物である黒鉛粒子粉末は、「黒鉛粒子粉末１」をノボラック型フェノール樹脂メタノール溶液に浸漬し、この溶液から、黒鉛粒子及びフェノール樹脂の混合物を濾取し、乾燥後に加熱して得た、黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層が形成された黒鉛粒子の粉末であるところの被覆層が形成された黒鉛粒子粉末１である（【００８８】）。 ここで、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃと比較すべきものは、甲第２号証の実施例１の最終生成物であるところの被覆層が形成された黒鉛粒子粉末１である。そうすると、甲第２号証の実施例１の黒鉛粒子粉末の製造方法は、黒鉛の核材表面に炭素を主成分として含有する被覆層を形成する点で、本件特許明細書における負極材Ａ～Ｃの製造方法と相違しており、本件特許明細書の負極材Ａ～Ｃと同様に「複数の扁平状の黒鉛粒子が、配向面が非平行となるように集合又は結合している複合粒子を含んでい」る蓋然性が高いとはいえない。 したがって、特許異議申立人の主張を採用することができない。 （２）本件特許発明２、３について 本件特許発明２、３は、本件特許発明１に係る全ての構成を備え、さらに構成を付加したものであるから、本件特許発明１と同様な理由により、甲第２号証に記載された発明でない。また、甲第２号証に記載された発明、又は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでない。 ３ まとめ 以上のとおりであるから、本件特許発明１ないし３は、いずれも、特許法第２９条第１項及び特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるということができず、同法第１１３条第２号により取り消すことができない。 第６ むすび したがって、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、請求項１ないし３に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に請求項１ないし３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。