2021-700345

特許第６７７３１５３号発明「窒化ホウ素凝集粒子、窒化ホウ素凝集粒子の製造方法、該窒化ホウ素凝集粒子含有樹脂組成物、成形体、及びシート」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６７７３１５３号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～８〕について訂正することを認める。 特許第６７７３１５３号の請求項１～８に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６７７３１５３号の請求項１～８に係る特許（以下、「本件特許」ということがある。）についての出願は、２０１５年（平成２７年）２月５日（優先権主張 平成２６年２月５日（２件）、平成２６年１０月８日、平成２６年１２月２２日、平成２７年１月１４日（２件）、いずれも日本国）を国際出願日とする特願２０１５－５６１０２８号の一部を、平成３１年３月５日に特願２０１９－３９０９４号として新たな特許出願としたものであって、令和２年１０月５日にその特許権の設定登録がされ、令和２年１０月２１日に特許掲載公報が発行された。その後、本件特許に対して２件の特許異議の申立てがあり、次のとおりに手続が行われた。 令和 ３年 ４月１５日 特許異議申立人椎名一男（以下、「異議申立 人１」という。）による請求項１～８に係る 特許に対する特許異議の申立て 令和 ３年 ４月１６日 特許異議申立人株式会社レクレアル（以下、 「異議申立人２」という。）による請求項１ ～８に係る特許に対する特許異議の申立て 令和 ３年 ９月２８日付け 取消理由通知 令和 ３年１２月 ６日 特許権者による意見書及び訂正請求書の提出 令和 ４年 １月 ７日 異議申立人１、２による意見書（以下、それ ぞれ、「意見書１－１」、「意見書２－１」 という。）の提出 令和 ４年１０月２５日付け 取消理由通知（決定の予告） 令和 ４年１２月２７日 特許権者による意見書及び訂正請求書の提出 令和 ５年 ２月 ９日 異議申立人１による意見書（以下、「意見書 １－２」という。）の提出 なお、令和４年１２月２７日付けの訂正の請求（以下、「本件訂正請求」という。）に対して、各異議申立人に意見書を提出する機会を与えたところ、異議申立人２による応答はなかった。また、本件訂正請求がされたので、令和３年１２月６日にされた訂正の請求（以下、当該訂正の請求による訂正を「先の訂正」ということがある。）は、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。 第２ 訂正の適否についての判断 １ 訂正の内容 本件訂正請求による訂正の内容は、以下のとおりである（下線部は、訂正箇所を示す）。 (1) 訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項１に、 「ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．２５以上であり、」 と記載されているのを、 「ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．４０以上１．２以下であり、」 に訂正する。 (2) 訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項１に、 「ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上であり、」 と記載されているのを、 「ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上４１５Å以下であり、」 に訂正する。 (3) 一群の請求項について 訂正前の請求項２～８は、訂正前の請求項１を引用する請求項であり、請求項１～８は一群の請求項であるところ、訂正事項１、２による訂正は、その一群の請求項に対して請求されたものである。 ２ 訂正の適否について (1) 訂正事項１について 訂正事項１は、請求項１に記載の「ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．２５以上であり、」と記載されているのを、「ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．４０以上１．２以下であり、」と訂正して、ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））の範囲をさらに限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 そして、訂正事項１は、本件明細書の【００３７】の「ＢＮ凝集粒子を１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で０．８５ｔｏｎ／ｃｍ2以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２以下の成形圧力で成形して得られたペレット状の試料中のＢＮ凝集粒子を構成するｈ－ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（１００）／（００４））は、通常０．２５以上 ・・・ 更に好ましくは０．４０以上であり、通常２．０以下 ・・・ 更に好ましくは１．２以下である。」という記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。 (2) 訂正事項２について 訂正事項２は「ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上であり、」と記載されているのを、「ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上４１５Å以下であり、」と訂正して、ＢＮ一次粒子の平均結晶子径の上限を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 そして、訂正事項２は、本件明細書の【０１６５】の表２において、実施例４のＢＮ一次粒子の平均結晶子径が「４１５Å」であることが記載されていることに基づくものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。 (3) 独立特許要件について 本件特許の請求項１～８の全ての請求項に係る特許について特許異議の申立てがされたので、訂正後の請求項１～８に係る発明について、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。 ３ 訂正の適否についての結論 以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。 したがって、本件特許の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～８〕について訂正することを認める。 第３ 本件特許について １ 本件発明 前記第２のとおり、本件訂正請求は適法にされたものであるから、本件特許の請求項１～８に係る発明（以下、各請求項に係る発明を、項番号に合わせて「本件発明１」などといい、まとめて「本件発明」ということがある。）は、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１～８に記載された次の事項により特定されるとおりのものである（下線部は、訂正箇所を示す）。 「【請求項１】 窒化ホウ素一次粒子（以下「ＢＮ一次粒子」と称する。）が凝集してなる窒化ホウ素凝集粒子（以下「ＢＮ凝集粒子」と称す。）であって、１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２の成型圧力で成型して得られたペレット状の試料を粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．４０以上１．２以下であり、かつ該ＢＮ凝集粒子を０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるように充填し、粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上４１５Å以下であり、さらに、前記ＢＮ一次粒子が、ｈ－ＢＮを主成分として含むことを特徴とするＢＮ凝集粒子。 【請求項２】 ＢＮ凝集粒子の平均粒子径Ｄ５０が２６μｍ以上である、請求項１に記載のＢＮ凝集粒子。 【請求項３】 ＢＮ凝集粒子の比表面積が８ｍ２／ｇ以下である、請求項１又は２に記載のＢＮ凝集粒子。 【請求項４】 ＢＮ凝集粒子が球状である請求項１ないし３のいずれか１項に記載のＢＮ凝集粒子。 【請求項５】 ＢＮ凝集粒子がカードハウス構造を有する請求項１ないし４のいずれか１項に記載のＢＮ凝集粒子。 【請求項６】 請求項１ないし５のいずれか１項に記載のＢＮ凝集粒子と他のフィラーの混合物であるＢＮ凝集粒子組成物。 【請求項７】 樹脂と、請求項１ないし５のいずれか１項に記載のＢＮ凝集粒子を含むＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物。 【請求項８】 請求項１ないし５のいずれか１項に記載のＢＮ凝集粒子を含む成形体。」 ２ 本件明細書の発明の詳細な説明の記載 本件特許の願書に添付した明細書（以下、「本件明細書」という。）の発明の詳細な説明（以下、単に「発明の詳細な説明」ということがある。）には、次の事項が記載されている。 「【発明の詳細な説明】 【技術分野】 【０００１】 本発明は窒化ホウ素凝集粒子（以下「ＢＮ凝集粒子」と称す。）、該粒子の製造方法に係り、詳しくは、窒化ホウ素一次粒子（以下「ＢＮ一次粒子」と称す。）が凝集してなるＢＮ凝集粒子及びその製造方法に関する。 本発明はまた、このＢＮ凝集粒子を含有するＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物と、このＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物を成形してなる成形体に関する。 本発明はまた、特定のＢＮ一次粒子を特定の状態で含む、シートに関する 。 【背景技術】 【０００２】 窒化ホウ素（以下「ＢＮ」と称す。）は、絶縁性のセラミックであり、ダイヤモンド構造を持つｃ－ＢＮ、黒鉛構造をもつｈ－ＢＮ、乱層構造を持つα－ＢＮ、β－ＢＮなど様々な結晶型が知られている。 これらの中で、ｈ－ＢＮは、黒鉛と同じ層状構造を有し、合成が比較的容 易でかつ熱伝導性、固体潤滑性、化学的安定性、耐熱性に優れるという特徴を備えていることから、電気・電子材料分野で多く利用されている。 【０００３】 近年、特に電気・電子分野では集積回路の高密度化に伴う発熱が大きな問題となっており、いかに熱を放熱するかが緊急の課題となっている。ｈ－ＢＮは、絶縁性であるにもかかわらず、高い熱伝導性を有するという特徴を活かして、このような放熱部材用熱伝導性フィラーとして注目を集めている。 【０００４】 しかしながら、ｈ－ＢＮは板状の粒子形状であり、その板面方向（ａｂ面内あるいは（００２）面内）には高い熱伝導性を示すものの（通常、熱伝導率として４００Ｗ／ｍＫ程度)、板厚方向（Ｃ軸方向）には低い熱伝導性（通常、熱伝導率として２～３Ｗ／ｍＫ程度）しか示さないため、これを樹脂に配合してＢＮ粒子含有樹脂組成物とし、例えば、板状の成形体を成形した場合、板状のｈ－ＢＮが成形時にＢＮ粒子含有樹脂組成物の流動方向である成形体の板面方向に配向することとなり、得られる成形体は、板面方向には熱伝導率に優れるものの、厚み方向には低熱伝導率しか示さないという問題があった。 【０００５】 そこで、このようなｈ－ＢＮの熱伝導性の異方性を改良するために、成形 体を成形した場合でも上記のような配向が少ない、鱗片状以外の形状を有す る、ｈ－ＢＮが凝集した凝集粒子が検討されてきた。 ・・・ ・・・ 【０００７】 このような従来のＢＮ凝集粒子の用途として、パワー半導体デバイスなどで必要とされる放熱シートに用いることが知られているが、ＢＮ凝集粒子間の接触抵抗を低減するためには、一定の圧力下での成形が必要なため、その圧力によってＢＮ凝集粒子が崩壊し、一次粒子が成形面方向に配向してしまい、結果として成形面に垂直方向な熱伝導は低く、実用化レベルに到達していないのが現状である。つまり、一定圧力下でも放熱シート垂直方向に高い熱伝導性を付与可能なＢＮ凝集粒子が望まれており、さらにＢＮ凝集粒子自体が高い熱伝導性を有する凝集粒子の開発が望まれている。 ・・・ 【００１０】 このような従来のＢＮ凝集粒子の用途として、パワー半導体デバイスなどで必要とされる放熱シートに用いることが広く知られており、ＢＮ凝集粒子を含有する組成物または該組成物を用いて得られる成形体が適用される。上記用途の点から、上記組成物または成形体は高い熱伝導度を有し、かつ高い耐電圧性能を有することが望まれる。これらの性能を達成するためには、ＢＮ凝集粒子間の空隙や接触抵抗を低減することが必要となる。しかしながら、ＢＮ凝集粒子間の接触抵抗を低減するためには、一定の圧力下での成形が必要なため、その圧力によってＢＮ凝集粒子が崩壊し、一次粒子が成形面方向に配向してしまい、結果として成形面に垂直方向の熱伝導は低く、実用化レベルに到達していないのが現状である。つまり、一定圧力下でも放熱シート垂直方向に高い熱伝導性を付与可能なＢＮ凝集粒子が望まれており、さらにＢＮ凝集粒子自体が高い熱伝導性を有する凝集粒子の開発が望まれている。」 「【発明が解決しようとする課題】 【００１２】 本発明者らの検討によると、従来のＢＮ凝集粒子では、ＢＮ凝集粒子を構成する一次粒子間の界面および一次粒子の結晶性の低さが、ＢＮ凝集粒子の熱伝導を低下させる原因の一つであるということがわかってきた。即ち、これらの原因は一次粒子界面および一次粒子中の結晶粒界に於いて熱伝導の担い手であるフォノンが散乱されるからであると考えた。 【００１３】 また、樹脂に従来のＢＮ凝集粒子を充填した場合にも、ＢＮ凝集粒子を大きくすることによる凝集粒子間の接触抵抗はある程度低減可能であるが、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の配向がＢＮ凝集粒子同士の接触抵抗を増加させ、熱伝導性を低下させる原因となることがわかってきた。即ち、成形体としての熱伝導性を向上させるためには、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の配向を制御し、ＢＮ凝集粒子同士の接触抵抗を低減させるとともに、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の結晶性を高め、さらにＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子中の粒界を低減することが有効であると考えた。 【００１４】 本発明は、上記従来の問題点を解決し、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子が高熱伝導性でありながら、ＢＮ凝集粒子同士の接触抵抗も低減したＢＮ凝集粒子を製造し、各種成形体への適用性に優れたＢＮ凝集粒子及びその製造方法を提供することを課題とする。本発明はまた、このＢＮ凝集粒子と樹脂とを含有するＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物と、このＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物を成形してなる成形体を提供することを課題とする。 ・・・ 【課題を解決するための手段】 【００１６】 本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、ＢＮ凝集粒子を作製する際の原料スラリー粘度を特定の範囲にすることによって、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子中の平均結晶子径が大きくなることを見出した。平均結晶子径が大きくなることで一次粒子中の結晶子間の粒界が減少し、結果としてＢＮ凝集粒子の熱伝導性を高めることに成功した。さらに驚くべきことに、このようにして作製されたＢＮ凝集粒子は、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の特定の結晶面が配向するため、該ＢＮ凝集粒子を用いて成形体とした際に、従来のＢＮ凝集粒子と比較して熱伝導性の高い成形体を作製可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。」 「【発明の効果】 【００２４】 本発明のＢＮ凝集粒子は、粉末Ｘ線回折測定により得られる、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク強度比（（１００）／（００４））が３以上であるため、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の特定の結晶面が配向し、かつＢＮ凝集粒子の粉末Ｘ線回折測定における前記ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めた前記ＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上であるため、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子中の結晶粒界で生じるフォノン散乱を減らすことができ、その結果として、高い熱伝導性を示す。さらに、特定の圧力範囲で成形した場合でもＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．２５以上であるため、本発明のＢＮ凝集粒子を含有する樹脂組成物を成形して得られる成形体は、成形後でもＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の特定の結晶面の配向が保たれる。従って、成形面に垂直方向（成形体厚み方向）に高い熱伝導性を示し、好ましくはパワー半導体デバイスなどで必要とされる放熱シートに非常に有用なものである。」 「【００２７】 ［ＢＮ凝集粒子］ 本発明のＢＮ凝集粒子は、ＢＮ一次粒子が凝集して形成されたものであり、本願発明の効果を損なわない範囲で、上記ＢＮ一次粒子以外の成分を含有してもよい。ＢＮ一次粒子以外の成分としては、後記の［ＢＮ凝集粒子の製造方法］で述べる、スラリーに添加してもよいバインダー、界面活性剤、溶媒に由来する成分を挙げることができる。」 「【００３２】 ・ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の結晶構造 ＢＮ一次粒子の結晶構造は、特に限定されないが、合成の容易さと熱伝導性の点で六方晶系のｈ－ＢＮを主成分として含むものが好ましい。また、バインダーとしてＢＮ以外の無機成分が含まれる場合、熱処理の過程でそれらが結晶化するが、ＢＮが主成分として含まれていればよい。なお、上記ＢＮ一次粒子の結晶構造は、粉末Ｘ線回折測定により確認することができる。 【００３３】 ・ＢＮ一次粒子の平均結晶子径 ＢＮ凝集粒子を粉末Ｘ線回折測定して得られるＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径は、特に制限はされないが、平均結晶子径は大きいことが熱伝導率の点から好ましい。例えば、通常３００Å以上、好ましくは３２０Å以上、より好ましくは３７５Å以上であり、更に好ましくは３８０Å以上、より更に好ましくは３９０Å以上、特に好ましくは４００Å以上であり、通常５０００Å以下、好ましくは２０００Å以下、更に好ましくは１０００Å以下である。上記平均結晶子径が大きすぎると、ＢＮ一次粒子が成長しすぎるため、ＢＮ凝集粒子内の間隙が多くなり、成形体とする際の成形性が悪化するとともに、間隙が多くなることにより熱伝導性が向上しなくなる傾向がある。上記平均結晶子径が小さすぎると、ＢＮ一次粒子内の粒界が増えるため、フォノン散乱が結晶粒界で発生し、低熱伝導になる傾向がある。 【００３４】 尚、粉末Ｘ線回折測定は、０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるようにＢＮ凝集粒子を充填し、測定される。 なお、ここで、「平均結晶子径」とは、粉末Ｘ線回折測定によって得られるＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから、後述の実施例において記載の通り、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式にて求められる結晶子径である。」 「【００３６】 ・ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比 ＢＮ凝集粒子を１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で０．８５ｔｏｎ/ｃｍ２の成形圧力で成形して得られたペレット状の試料を粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．２５以上であるとしても表現ができる。このピーク面積強度比（（１００）／（００４））は、好ましくは０．３以上、好ましくは０．５以上、より好ましくは０．７以上、更に好ましくは０．８１以上、特に好ましくは０．８５以上、とりわけ好ましくは０．９１以上である。また、上限は特に制限はないが、通常１０．０以下、好ましくは５．０以下、より好ましくは４．０以下であり、更に好ましくは２．０以下であり、特に好ましくは１．６以下である。 【００３７】 また、別の表現としては、ＢＮ凝集粒子を１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で０．８５ｔｏｎ／ｃｍ２以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２以下の成形圧力で成形して得られたペレット状の試料中のＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））は、通常０．２５以上、好ましくは０．３０以上、より好ましくは０．３５以上、更に好ましくは０．４０以上であり、通常２．０以下、好ましくは１．５以下、更に好ましくは１．２以下である。大きすぎると、成形体とした際にＢＮ凝集粒子間の接触抵抗が大きくなる傾向があり、小さすぎると、ＢＮ凝集粒子が崩壊し、厚み方向の熱伝導性が向上しない傾向がある。 【００３８】 通常、放熱シートなどにおいて最適なプレス圧力条件は、放熱シートの種類によって異なる。樹脂マトリックス中に分散したＢＮ凝集粒子は、用途に応じた圧力条件にさらされるが、通常、ＢＮ粒子は圧力方向に対して直行する方向にａｂ面が配向する傾向にある。ＢＮ凝集粒子を用いた場合でも成形圧力に対して粒子変形が生じ、結果としてａｂ面が圧力方向に直行する方向に配向する傾向にある。 例えば、樹脂製の高放熱基板は、樹脂製基板内部の空隙低減や分散させたＢＮ凝集粒子同士の完全な接触のために、０．８５ｔｏｎ／ｃｍ２以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２以下のような比較的高い圧力で成形されると考えられる。このため、上記圧力範囲でもＢＮ一次粒子の配向変化が少ないＢＮ凝集粒子が熱伝導性向上には必要である。 【００３９】 本発明では、本明細書で規定する物性を満たすＢＮ凝集粒子、好ましくはＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子がカードハウス構造、すなわち、ＢＮ一次粒子同士が一次粒子平面部と端面部で接触することによる相互補強構造を有することから、広い成形圧力範囲でＢＮ凝集粒子の変形を抑制することが可能である。用途に応じて最適な圧力範囲は異なるが、成形体の厚み方向に高熱伝導化するためには、０．８５ｔｏｎ／ｃｍ２以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２の範囲において、少なくとも一定以上の一次粒子配向が保持される状態が達成することが好ましい。 【００４０】 一定以上の一次粒子配向とは、例えば一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））によって表現されるが、これは（００４）面、すなわち、圧力方向に対して直行する方向にａｂ面が配向する割合がどれだけ少ないかを表現するものである。従って、上述のピーク面積強度比が大きいほど、成形圧力によるＢＮ凝集粒子の変形が少ない。高熱伝導性を達成するには、少なくともピーク面積強度比は０．２５以上であることが必要と考えている。ピーク面積強度比の下限、上限については前述のとおりである。 尚、０．８５ｔｏｎ／ｃｍ２以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２の範囲におけるピーク面積強度比は、上記圧力範囲において一点でも所定の数値を満たせば問題なく、本発明の圧力範囲全てにおいて達成する必要はない。また、好ましくは、０．８５ｔｏｎ/ｃｍ２、１．６９ｔｏｎ/ｃｍ２、２．５４ｔｏｎ/ｃｍ２の３点にて所定の数値を満たすことである。 【００４１】 なお、上記ピーク面積強度比は、錠剤成形機（１０ｍｍφ）に約０．２ｇの粉末を充填し、手動油圧式ポンプ（理研精機社製Ｐ-１Ｂ-０４１）を用いて、種々のプレス圧で錠剤成形した試料を測定に供する（例えば、０．８５ｔｏｎ/ｃｍ２、１．６９ｔｏｎ/ｃｍ２、２．５４ｔｏｎ/ｃｍ２等）。測定は、オランダＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製Ｘ‘ＰｅｒｔＰｒｏ ＭＰＤ粉末Ｘ線回折装置を用いて行うことで、該当するピーク面積の強度比を計算することができる。 【００４２】 ・ＢＮ凝集粒子の平均粒子径（Ｄ５０） ＢＮ凝集粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、通常５μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２５μｍ以上、更に好ましくは２６μｍ以上であり、特に好ましくは３０μｍ以上、最も好ましくは４０μｍ以上であり、４５μｍ以上であっても好ましく、５０μｍ以上であっても好ましい。また、通常２００μｍ以下、好ましくは１５０μｍ以下、更に好ましくは１００μｍ以下である。大きすぎると成形体とした際に表面の平滑性が悪くなる、ＢＮ凝集粒子間の間隙が多くなる等により、熱伝導性が向上しない傾向があり、小さすぎると成形体とした際にＢＮ凝集粒子間の接触抵抗が大きくなる、ＢＮ凝集粒子自体の熱伝導性が低くなる等の傾向がある。 【００４３】 なお、Ｄ５０は測定に供した粉体の体積を１００％として累積曲線を描かせた際に丁度累積体積が５０％となる時の粒子径を意味し、その測定方法は、湿式測定法としては、分散安定剤としてヘキサメタリン酸ナトリウムを含有する純水媒体中にＢＮ凝集粒子を分散させた試料に対して、レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置などを用いて測定することができ、乾式測定法としては、Ｍａｌｖｅｒｎ社製「Ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｉ」を用いて測定することができる。」 「【００５０】 ［ＢＮ凝集粒子の製造方法］ 本発明のＢＮ凝集粒子は、好ましくは、粘度が２００～５０００ｍＰａ・ｓである原料ＢＮ粉末を含むスラリー（以下「ＢＮスラリー」と称す場合がある。）を用いて粒子を造粒し、造粒粒子を加熱処理することによって、該造粒粒子の大きさを保持したままＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の結晶子を成長させて、製造することができる。ＢＮスラリーの粘度は、好ましくは３００ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは５００ｍＰａ・ｓ以上、更に好ましくは７００ｍＰａ・ｓ以上、特に好ましくは１０００ｍＰａ・ｓ以上であり、好ましくは４０００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは３０００ｍＰａ・ｓ以下である。 【００５１】 上記ＢＮスラリーの粘度は、生成するＢＮ凝集粒子の体積基準の平均粒子径Ｄ５０および、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の平均結晶子径に大きく影響し、該粘度を２００ｍＰａ・ｓ以上とすることにより、ＢＮ一次粒子の平均結晶子径及びＢＮ凝集粒子の体積基準の平均粒子径Ｄ５０を大きくすることができる。 一方ＢＮスラリーの粘度を５０００ｍＰａ・ｓ以下とすることにより、造粒を容易にすることができる。ＢＮスラリーの粘度の調製方法は、後述する。 【００５２】 なお、本発明におけるＢＮスラリーの粘度とは、ＦＵＮＧＩＬＡＢ社の回転粘度計「ＶＩＳＣＯ ＢＡＳＩＣ Ｐｌｕｓ Ｒ」を用い、ブレード回転数１００ｒｐｍにて測定した粘度のことである。 さらに、本発明のＢＮ凝集粒子をフィラーとしてＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物を作製する場合、同一の充填量においても、他のＢＮ粒子と比較して得られる成形体の熱伝導率が劇的に改善できる。これは、本発明のＢＮ凝集粒子では、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の平均結晶粒子径の増大により、ＢＮ一次粒子中の結晶粒界が減少すること、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の特定面が配向していることによると推察され、好ましくは、凝集粒子の体積基準の平均粒子径Ｄ５０が大きいことにより、ＢＮ凝集粒子間の接触抵抗が低減することも影響すると考えられる。 【００５３】 本発明のＢＮ凝集粒子はＢＮ凝集粒子自体の熱伝導性が高いだけでなく、樹脂と複合化して作製した成形体の熱伝導性も高くなる。 すなわち、本願発明によれば、当業者では通常制御することを想定していなかったスラリー粘度を特定の範囲に制御することにより、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の平均結晶子径を大きくすることが可能である製造方法を見出したものである。 【００５４】 更に、本発明によれば、上記スラリー粘度を特定の範囲に制御することにより、本発明で規定するＢＮ凝集粒子を製造する方法を見出したものである。 なお、上記ピーク強度比および結晶子径は、ＢＮスラリーから製造する造粒粒子を加熱処理する際の焼成温度、原料ＢＮ粉末中に存在する酸素濃度によっても制御できる。具体的には、後程述べる通り、ＢＮスラリーから製造する造粒粒子を加熱処理する際の焼成温度範囲を１８００℃以上２３００℃以下とすることでピーク強度比を３以上とすることができ、原料ＢＮ粉末中に存在する酸素濃度が１．０重量％以上の原料を用いることで、結晶子径を所望の範囲に制御できる。即ち、適切な焼成温度範囲と適切な酸素濃度の原料ＢＮ粉末を用いることで上記ピーク強度比と上記平均結晶子径を同時に制御できる。 【００５５】 これによりＢＮ凝集粒子をＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物とした際のＢＮ凝集粒子間の接触抵抗の低減並びにＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子中の結晶粒界が減少し、該ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の特定の結晶面が配向した、熱伝導性の高いＢＮ凝集粒子を作製できる。 本発明によって得られるＢＮ凝集粒子は、高熱伝導性を維持しながら様々な大きさに設計することが可能なため、成形体として幅広い用途に適用可能である。 【００５６】 ｛スラリーの調製｝ ＜原料ＢＮ粉末＞ ・原料ＢＮ粉末の種類 本発明で用いる原料ＢＮ粉末としては、市販のｈ－ＢＮ、市販のαおよびβ－ＢＮ、ホウ素化合物とアンモニアの還元窒化法により作製されたＢＮ、ホウ素化合物とメラミンなどの含窒素化合物から合成されたＢＮなど何れも制限なく使用できるが、特にｈ－ＢＮが本発明の効果をより発揮する点で好ましく用いられる。 【００５７】 ・原料ＢＮ粉末の結晶性 本発明で用いる原料ＢＮ粉末の形態としては、粉末Ｘ線回折測定により得られるピークの半値幅が広く、結晶性が低い粉末状のＢＮ粒子が好適である。結晶性の目安として、粉末Ｘ線回折測定から得られる（００２）面のピーク半値幅が、２θの角度で、通常０．４°以上、好ましくは０．４５°以上、より好ましくは０．５°以上である。また、通常２．０°以下、好ましくは１．５°以下、更に好ましくは１°以下である。上記上限より大きいと、結晶子が十分大きくならず、大きくするためには長時間を要するため、生産性が悪くなる傾向がある。上記下限未満だと、結晶性が高すぎて、十分な結晶成長が見込めず、また、スラリー作製時の分散安定性が悪くなる傾向がある。なお、粉末Ｘ線回折測定方法は後述の実施例の項に記載する。 【００５８】 ・原料ＢＮ粉末中の酸素原子濃度 ＢＮ結晶成長の観点からは、原料ＢＮ粉末中に酸素原子がある程度存在することが好ましく、本発明では、原料ＢＮ粉末中の全酸素濃度は、通常１質量％以上、好ましくは２質量％以上、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは４質量％以上である。また、通常、１０質量％以下、更に好ましくは９質量％以下である。上記上限より大きいと、熱処理後も酸素が残存しやすくなるため、熱伝導性の改善効果が小さくなる傾向がある。上記下限未満だと、結晶性が高すぎて、結晶成長が見込めず、粉末Ｘ線回折測定から確認できるピーク強度比が所望の範囲から外れる傾向がある。 【００５９】 本発明においては、原料ＢＮ粉末中に存在する酸素濃度が１．０重量％以上の原料を用いることでも、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の平均結晶子径を所望の範囲に制御できる。 なお、原料ＢＮ粉末の全酸素濃度を上記範囲に調製する方法としては、例えばＢＮ合成時の合成温度を１５００℃以下の低温で行う方法、５００℃～９００℃の低温の酸化雰囲気中で原料ＢＮ粉末を熱処理する方法などが挙げられる。 なお、原料ＢＮ粉末の全酸素濃度は、不活性ガス融解－赤外線吸収法により、株式会社堀場製作所製の酸素・窒素分析計を用いて測定することができる。 【００６０】 ・原料ＢＮ粉末の全細孔容積および比表面積 原料ＢＮ粉末の全細孔容積は通常１．０ｃｍ３／ｇ以下であるが、好ましくは０．３ｃｍ３／ｇ以上１．０ｃｍ３／ｇ以下、より好ましくは０．５ｃｍ３／ｇ以上１．０ｃｍ３／ｇ以下である。全細孔容積が１．０ｃｍ３／ｇ以下であることにより、原料ＢＮ粉末が密になっているために、球形度の高い造粒が可能となる。 【００６１】 原料ＢＮ粉末の比表面積は通常５０ｍ２／ｇ以上であるが、６０ｍ２／ ｇ以上が好ましく、７０ｍ２／ｇ以上がより好ましい。通常、１０００ｍ２／ｇ以下であるが、５００ｍ２／ｇ以下が好ましく、３００ｍ２／ｇ以下がより好ましい。原料ＢＮ粉末の比表面積が５０ｍ２／ｇ以上であることにより、造粒による球形化の際に用いるＢＮスラリー中の分散粒子径を小さくすることができるため好ましい。また、１０００ｍ２／ｇ以下とすることによりスラリー粘度の増加を抑制することができるため好ましい。 なお、原料ＢＮ粉末の全細孔容積は、窒素吸着法および水銀圧入法で測定することができ、比表面積は、ＢＥＴ１点法（吸着ガス：窒素）で測定することができる。原料ＢＮ粉末の全細孔容積及び比表面積の具体的測定方法は、後述の実施例の項に記載する。 【００６２】 ＜媒体＞ ＢＮスラリーの調製に用いる媒体としては特に制限はなく、水及び／又は各種の有機溶媒を用いることができるが、噴霧乾燥の容易さ、装置の簡素化などの観点から、水を用いることが好ましく、純水がより好ましい。 【００６３】 ＢＮスラリーの調製に用いる媒体の使用量は、ＢＮスラリーの粘度が２００～５０００ｍＰａ・ｓとなる量を加えることが好ましい。 具体的にはＢＮスラリーの調製に用いる媒体の使用量は、通常１０質量％以上、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上であり、通常、７０質量％以下、好ましくは６５質量％以下、より好ましくは６０質量％以下である。媒体の使用量が上記上限より大きいと、スラリー粘度が低くなりすぎるため、沈降などによるＢＮスラリーの均一性が損なわれ、得られるＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の結晶子径が所望の範囲から外れる傾向がある。下限未満であるとスラリー粘度が高すぎるため、造粒が困難になる傾向がある。すなわち、上記媒体の使用量が上記範囲外であると、ＢＮ凝集粒子の大きさとＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の結晶性とＢＮ一次粒子中の結晶粒界の低減を同時に満足することが困難になる。 【００６４】 ＜界面活性剤＞ ＢＮスラリーには、スラリーの粘度を調節すると共に、スラリー中の原料ＢＮ粉末の分散安定性（凝集抑制）の観点から、種々の界面活性剤を添加するのが好ましい。 界面活性剤としては、アニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、非イオン性界面活性剤等を用いることができ、これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。 【００６５】 一般に、界面活性剤はスラリーの粘度を変化させることが可能である。従って、ＢＮスラリーに界面活性剤を添加する場合、その量は、ＢＮスラリーの粘度が２００～５０００ｍＰａ・ｓとなるような量に調整する。例えば、原料ＢＮとして、粉末Ｘ線回折測定により得られる（００２）面ピークの半値幅２θが０．６７°、酸素濃度が７．５質量％であるＢＮを用いて固形分５０質量％のスラリーを調整する場合、通常、陰イオン性界面活性剤の有効成分として、スラリー全量に対し、通常０．０１質量％以上、好ましくは０．０５質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上添加し、通常１０質量％以下、好ましくは７質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは３質量％以下添加する。上記上限より大きいと、スラリー粘度が下がりすぎるとともに、生成したＢＮ凝集粒子中に界面活性剤由来の炭素成分が残りやすくなる傾向がある。上記下限未満だと、スラリー粘度が高くなりすぎ、造粒自体が困難になる傾向がある。 【００６６】 ＜バインダー＞ ＢＮスラリーは、原料ＢＮ粉末を効果的に粒子状に造粒するために、バインダーを含んでもよい。バインダーは、ＢＮ一次粒子を強固に結びつけ、造粒粒子を安定化するために作用する。 ＢＮスラリーに用いるバインダーとしては、ＢＮ粒子同士の接着性を高めることができるものであればよいが、本発明においては、造粒粒子は粒子化後に加熱処理されるため、この加熱処理工程における高温条件に対する耐熱 性を有するものが好ましい。 【００６７】 このようなバインダーとしては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化カルシウム、酸化珪素、酸化ホウ素、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタンなどの金属の酸化物などが好ましく用いられる。これらの中でも、酸化物としての熱伝導性と耐熱性、ＢＮ粒子同士を結合する結合力などの観点から、酸化アルミニウム、酸化イットリウムが好適である。なお、バインダーはアルミナゾルのような液状バインダーを用いてもよく、加熱処理中に反応して、他の無機成分に変換されるものであってもよい。これらのバインダーは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。 【００６８】 バインダーの使用量（液状バインダーの場合は、固形分としての使用量）は、ＢＮスラリー中の原料ＢＮ粉末に対して、通常０質量％以上３０質量％以下であり、好ましくは０質量％以上２０質量％以下、より好ましくは０質量％以上１５質量％以下である。上記上限を超えると造粒粒子中の原料ＢＮ粉末の含有量が少なくなり、結晶成長に影響するばかりか熱伝導性のフィラーとして用いた場合に熱伝導性改善効果が小さくなる。 【００６９】 ＜スラリー調製方法＞ スラリー調製方法は、原料ＢＮ粉末及び媒体、更に必要により、バインダー、界面活性剤が均一に分散し、所望の粘度範囲に調製されていれば特に限定されないが、原料ＢＮ粉末及び媒体、更に必要により、バインダー、界面活性剤を用いる場合、好ましくは以下のように調製する。 【００７０】 原料ＢＮ粉末を樹脂製のボトルに所定量計量し、次いで、バインダーを所定量添加する。さらに、界面活性剤を所定量添加した後、ジルコニア性のセラミックボールを加えて、ポットミル回転台で所望の粘度になるまで０．５～５ｈ程度撹拌する。 添加の順番は特に制限はないが、大量の原料ＢＮ粉末をスラリー化する場合、だまなどの凝集物ができやすくなるため、水に界面活性剤とバインダーを加えた水溶液を作製した後、所定量の原料ＢＮ粉末を少量ずつ添加し、ここにジルコニア性のセラミックボールを加えて、ポットミル回転台で分散、スラリー化しても良い。 【００７１】 また、分散に際しては、ポットミルのほかに、ビーズミル、プラネタリーミキサーなどの分散装置を使用しても良い。スラリー化に際して、スラリーの温度は、１０℃以上６０℃以下で行う。下限よりも低いと、スラリー粘度が上昇し、所望の粘度範囲から外れる傾向にあり、上限よりも高いと原料ＢＮ粉末が水溶液中でアンモニアに分解しやすくなる。通常、１０℃以上６０℃以下であるが、好ましくは１５℃以上５０℃以下、より好ましくは１５℃以上４０℃以下、更に好ましくは１５℃以上３５℃以下である。 【００７２】 ｛造粒｝ ＢＮスラリーから造粒粒子を得るには、スプレードライ法、転動法、流動層法、そして撹拌法などの一般的な造粒方法を用いることができ、この中でもスプレードライ法が好ましい。 スプレードライ法では、原料となるスラリーの濃度、装置に導入する単位時間当たりの送液量と送液したスラリーを噴霧する際の圧空圧力及び圧空量により、所望の大きさの造粒粒子を製造することが可能であって、球状の造粒粒子を得ることも可能である。使用するスプレードライ装置に制限はないが、より大きな球状の造粒粒子とするためには、回転式ディスクによるものが最適である。このような装置としては、大川原化工機社製スプレードライヤーＦシリーズ、藤崎電機社製スプレードライヤー「ＭＤＬ－０５０Ｍ」などが挙げられる。 【００７３】 造粒により得られた造粒粒子の平均粒子径は、本発明のＢＮ凝集粒子の体積基準の平均粒子径の範囲を好ましくは５μｍ以上２００μｍ以下とする場合には、体積基準の平均粒子径Ｄ５０で通常３μｍ以上、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上、更に好ましくは１５μｍ以上、より更に好ましくは２０μｍ以上、特に好ましくは２５μｍ以上、より特に好ましくは２５μｍ以上、２６μｍ以上であっても好ましく、３０μｍ以上であっても好ましく、３５μｍ以上であっても好ましい。また、１５０μｍ以下であることが好ましく、１００μｍ以下であることがより好ましい。ここで、造粒粒子の体積基準の平均粒子径Ｄ50は、例えば、湿式では堀場製作所製「ＬＡ９２０」、乾式ではＭａｌｖｅｒｎ社製「Ｍｏｒｐｈｏｒｏｇｉ」などで測定することができる。 【００７４】 ｛加熱処理｝ 上記のＢＮ造粒粒子は、更に非酸化性ガス雰囲気下に加熱処理することでＢＮ凝集粒子を製造することができる。 ここで、非酸化性ガス雰囲気とは、窒素ガス、ヘリウムガス、アルゴンガス、アンモニアガス、水素ガス、メタンガス、プロパンガス、一酸化炭素ガスなどの雰囲気のことである。ここで用いる雰囲気ガスの種類により凝集ＢＮ粒子の結晶化速度が異なるものとなり、結晶化を短時間で行うためには特に窒素ガス、もしくは窒素ガスと他のガスを併用した混合ガスが好適に用いられる。 加熱処理温度は通常１８００℃以上、２３００℃以下であるが、好ましくは１９００℃以上であり、また好ましくは２２００℃以下である。加熱処理温度が低すぎると、ＢＮの平均結晶子の成長が不十分となり、ＢＮ凝集粒子 および成形体の熱伝導率が小さくなる場合がある。加熱処理温度が高すぎると、ＢＮの分解などが生じてしまうおそれがある。 【００７５】 上記加熱処理温度を１８００℃以上２３００℃以下とすることにより、ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク強度比（（１００）／（００４））を所望の値とすることができる。 加熱処理時間は、通常３時間以上、好ましくは４時間以上、より好ましくは５時間以上、また通常２０時間以下、好ましくは１５時間以下である。加熱処理時間が上記下限未満の場合、結晶成長が不十分となり、上記上限を超えるとＢＮが一部分解するおそれがある。 ・・・ 【００７７】 通常、加熱処理する造粒粒子は、焼成時の組成の不均一性を低減するために、円形の黒鉛製蓋つきルツボに入れて加熱焼成される。この際、組成の不均一性の低減に加えて、焼成によるＢＮ凝集粒子同士の焼結を抑制する目的で、黒鉛製の仕切りを入れても良い。仕切りによる分割数は、焼結が抑制できれば特に制限はないが、通常２分割以上１６分割以下である。上記上限より分割数が多いと焼結は抑制できるものの、ＢＮ一次粒子の結晶が十分に成長しなくなる傾向にあり、上記下限より分割数が少ないと、焼結が進む場合がある。 【００７８】 ｛分級｝ 上記加熱処理後のＢＮ凝集粒子は、粒子径分布を小さくし、ＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物に配合したときの粘度上昇を抑制するために、好ましくは分級処理する。この分級は、通常、造粒粒子の加熱処理後に行われるが、加熱処理前の造粒粒子について行い、その後加熱処理に供してもよい。 【００７９】 分級は湿式、乾式のいずれでも良いが、ＢＮの分解を抑制するという観点からは、乾式の分級が好ましい。特に、バインダーが水溶性を有する場合には、特に乾式分級が好ましく用いられる。 乾式の分級には、篩による分級のほか、遠心力と流体抗力の差によって分級する風力分級などがあるが、旋回気流式分級機、強制渦遠心式分級機、半自由渦遠心式分級機などの分級機を用いて行うこともできる。これらの中で、サブミクロンからシングルミクロン領域の小さな微粒子を分級するには旋回気流式分級機を、それ以上の比較的大きな粒子を分級するには半自由渦遠心式分級機など、分級する粒子の粒子径に応じて適宜使い分ければよい。」 「【実施例】 ・・・ 【０１２７】 ｛測定条件｝ 本発明における特性は以下に記載の方法にて測定した。 ・粘度： ＦＵＮＧＩＬＡＢ社の回転粘度計「ＶＩＳＣＯ ＢＡＳＩＣ Ｐｌｕｓ Ｒ」を用い、ブレード回転数１００ｒｐｍにて測定した。 ・・・ 【０１２９】 ・ＢＮ一次粒子の平均結晶子径： 粉末Ｘ線回折測定によって得られたＢＮ一次粒子の（００２）面由来のピークから、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式を用いて平均結晶子径を求めた。粉末Ｘ線回折測定は、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製Ｘ線回折装置「Ｘ‘Ｐｅｒｔ Ｐｒｏ ＭＰＤ」を用いた。Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式とは次の式である。 Ｄ＝（Ｋ・λ）／（β・ｃｏｓθ） ここで、Ｄ：結晶子径、Ｋ：Ｓｃｈｅｒｒｅｒ定数、λ：Ｘ線（ＣｕＫα１）波長、β：ピーク半値幅、θ：ＣｕＫα１由来のブラッグ角、である。またβは、次の補正式を用いて求めた。 β＝（βｏ２－βｉ２）０．５ ここで、βｉは、標準Ｓｉにより求めておいた装置由来の半価幅であり、βｏは、ｈ－ＢＮの（００２）面由来のピーク半値幅である。各定数の値は、以下を用いた。 Ｋ＝０．９、λ＝１．５４０５９Å ・・・ 【０１３１】 ＢＮ凝集粒子のピーク面積強度比 錠剤成形機（１０ｍｍφ）に約０．２ｇのＢＮ凝集粒子を充填し、手動油圧式ポンプ（理研精機社製Ｐ-１Ｂ-０４１）を用いて、０．８５ｔｏｎ/ｃｍ２のプレス圧で錠剤成形した。得られた試料について、粉末Ｘ線回折測定と同様の装置を用いて、ＢＮ一次粒子の（１００）面および（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表１に示した。 【０１３２】 ・成形体の厚み方向熱伝導率 成形体の厚み方向の熱拡散率を株式会社アイフェイズ製の熱拡散率測定装置「ａｉ－Ｐｈａｓｅ Ｍｏｂｉｌｅ １ｕ」を用いて測定し、以下により求めた。 成形体の厚み方向熱伝導率＝成形体の厚み方向の熱拡散率×成形体の比重×成形体の比熱 【０１３３】 ＢＮ凝集粒子、ＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物および成形体の製造 （実施例１） ＜ＢＮスラリーからのＢＮ凝集粒子の作製＞ [ＢＮスラリー（スラリーＡ）の調製] （原料） 原料ｈ－ＢＮ粉末（粉末Ｘ線回折測定により得られる（００２）面ピークの半値幅が２θ＝０．６７°、酸素濃度が７．５質量％）：１００００ｇ バインダー（多木化学(株)製「タキセラムＭ１６０Ｌ」、固形分濃度２１質量％）：１１４９６ｇ 界面活性剤（花王(株)製界面活性剤「アンモニウムラウリルサルフェート」：固形分濃度１４質量％）：２５０ｇ （スラリーの調製） 原料ｈ－ＢＮ粉末を樹脂製のボトルに所定量計量し、次いでバインダーを所定量添加した。さらに、界面活性剤を所定量添加した後、ジルコニア性のセラミックボールを添加して、ポットミル回転台で１時間撹拌した。 スラリーの粘度は、８１０ｍＰａ・ｓであった。 【０１３４】 [造粒] ＢＮスラリーからの造粒は、大河原化工機株式会社製ＦＯＣ－２０を用いて、ディスク回転数２００００～２３０００ｒｐｍ、乾燥温度８０℃で実施し、球状のＢＮ凝集粒子を得た。 【０１３５】 [ＢＮ凝集粒子（ＢＮ－Ａ凝集粒子）の作製] 上記ＢＮ造粒粒子を、室温で真空引きをした後、窒素ガスを導入して復圧し、そのまま窒素ガスを導入しながら２０００℃まで８３℃／時で昇温し、２０００℃到達後、そのまま窒素ガスを導入しながら５時間保持した。その後、室温まで冷却し、カードハウス構造を有する球状のＢＮ－Ａ凝集粒子を得た。 【０１３６】 [分級] 更に、上記加熱処理後のＢＮ－Ａ凝集粒子を、乳鉢および乳棒を用いて軽粉砕した後、目開き９０μｍの篩を用いて分級した。分級後、ＢＮ－Ａ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の平均結晶子径、該ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク強度比（（１００）／（００４））、ＢＮ－Ａ凝集粒子のＤ５０を測定した。測定結果は表１に示す。 【０１３７】 ＜成形体シートの製造＞ 上記で得られたＢＮ－Ａ凝集粒子をフィラーとして用い、フィラーと樹脂組成物とからなるＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物を調製した。 [樹脂組成物] 三菱化学（株）製エポキシ樹脂である「１５７Ｓ７０」、「８２８ＵＳ」、「４２７５」および四国化成工業（株）製の硬化剤である「Ｃ１１Ｚ－ＣＮ」を、「１５７Ｓ７０」：「８２８ＵＳ」：「４２７５」：「Ｃ１１Ｚ－ＣＮ」＝１：０．２５：０．２５：０．１１（質量比）の割合で混合して樹脂組成物を得た。 【０１３８】 [ＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物の調製] ＢＮ－Ａ（ＢＮ凝集粒子）と上記樹脂組成物をＢＮ－Ａ凝集粒子の充填量（樹脂組成物とＢＮ－Ａ凝集粒子の合計に対するＢＮ－凝集粒子の含有割合）が８０質量％になるように配合した。 調製された樹脂組成物／ＢＮ－Ａ凝集粒子混合物１００質量部と、メチルエチルケトン５０質量部をポリプロピレン製の蓋付きカップに入れ、さらに、樹脂組成物成分１００質量部に対して６質量部の１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール（硬化剤）を加え、自公転攪拌機（シンキー社製「泡取り錬太郎 ＡＲ－２５０」））を用いて混合して、ＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物塗布液を調製した。 【０１３９】 [塗布] 得られたＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物塗布液を、ギャップ間隔４００μｍのバーコーター（テスター産業株式会社製「オートフィルムアプリケーター」）で、厚さ１００μｍ、１０ｃｍ×２０ｃｍの銅基板上に塗布した。その後、５０℃で、３０分間真空乾燥を行って、銅基板に塗布膜を形成した。 【０１４０】 [成形体の製造] 得られた塗布膜が形成された銅版を４ｃｍ角に切断した。金型に入れて、１３０℃、５００ｋｇ／ｃｍ２で３分間ホットプレスを行い、さらにオーブン中で１６０℃、２時間硬化させることにより、熱伝導率評価用の成形体（４ｃｍ×４ｃｍ）を得た。測定結果は表１に示す。 【０１４１】 （実施例２） 実施例１において、スラリーＡを原料の配合比を以下に変更したＢＮスラリー（スラリーＢ）とした以外は、実施例１と同様に行い、カードハウス構造を有する球状のＢＮ凝集粒子（凝集ＢＮ－Ｂ）及びＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物、成形体を作製した。測定結果を表１に示す。 【０１４２】 [ＢＮスラリー（スラリーＢ）] （原料） 原料ｈ－ＢＮ粉末：１００００ｇ 純水：７５００ｇ バインダー：５７５０ｇ 界面活性剤：２５０ｇ （スラリー調製） 原料ｈ－ＢＮ粉末を樹脂製のボトルに所定量計量し、次いで純水、バインダーの順に所定量添加した。さらに、界面活性剤を所定量添加した後、ジル コニア性のセラミックボールを添加して、ポットミル回転台で１時間撹拌した。スラリーの粘度は、２２００ｍＰａ・ｓであった。 【０１４３】 （実施例３） 実施例１において、スラリーＡを原料の配合比を以下に変更したＢＮスラリー（スラリーＣ）とした以外は、実施例１と同様に行い、カードハウス構造を有する球状のＢＮ凝集粒子（凝集ＢＮ－Ｃ）及びＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物、成形体を作製した。測定結果を表１に示す。 【０１４４】 [ＢＮスラリー（スラリーＣ）] （原料） 原料ｈ－ＢＮ粉末：１００００ｇ バインダー：１１４９６ｇ 界面活性剤：２５０ｇ （スラリー調製） 原料ｈ－ＢＮ粉末を樹脂製のボトルに所定量計量し、次いでバインダーを所定量添加した。さらに、界面活性剤を所定量添加した後、ジルコニア性のセラミックボールを添加して、ポットミル回転台で１時間撹拌した。スラリーの粘度は、１６００ｍＰａ・ｓであった。 【０１４５】 （比較例１） 実施例２におけるスラリーＢを、原料の配合比を変更した以下に示すスラリーＤとした以外は、実施例２と同様に行い、ＢＮ凝集粒子（ＢＮ－Ｄ凝集粒子）及びＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物、成形体を作製した。スラリーの粘度は１５５ｍＰａ・ｓであった。測定結果を表１に示す。 【０１４６】 [ＢＮスラリー（スラリーＤ）] スラリーＤ配合 （原料） 原料ｈ－ＢＮ粉末：２４００ｇ 純水：２１９９ｇ バインダー：１３８０ｇ 界面活性剤：６０ｇ 【０１４７】 （比較例２） 実施例１と同様にスラリーの調製および造粒を行い、ＢＮ凝集粒子作製時の焼成温度を１３００℃、保持時間を２４ｈとした以外は実施例１と同様にＢＮ凝集粒子を作製した（凝集ＢＮ－Ｅ）。このＢＮ凝集粒子を用いて、実施例１と同様の方法でＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物の作製、成形体の製造を行った。表１に結果を示す。 【０１４８】 （比較例３） 実施例１のＢＮ－Ａ凝集粒子に変えてモメンティブ社製ＰＴＸ６０を用いた以外は実施例１と同様にＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物及び成形体の製造を行った。表１に結果を示す。 【０１４９】 （比較例４） 実施例１のＢＮ－Ａ凝集粒子に変えてモメンティブ社製ＰＴＸ２５を用いた以外は実施例１と同様に行った。表１に結果を示す。 【０１５０】 （比較例５） 実施例１のＢＮ－Ａ凝集粒子に変えて電気化学工業社製ＳＧＰＳを用いた以外は実施例１と同様にＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物及び成形体の製造を行った。表１に結果を示す。 【０１５１】 （比較例６） 実施例１のＢＮ－Ａ凝集粒子に変えてサンゴバン社製ＣＴＳ７Ｍを用いた以外は実施例１と同様にＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物及び成形体の製造を行った。表１に結果を示す。 【０１５２】 （比較例７） 実施例１と同様にスラリーの調製および造粒を行い、ＢＮ凝集粒子作製時の焼成温度を１６００℃、保持時間を２４ｈとした以外は実施例１と同様にＢＮ凝集粒子を作製した（凝集ＢＮ－Ｆ）。このＢＮ凝集粒子を用いて、実施例１と同様の方法でＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物の作製、成形体の製造を行った。表１に結果を示す。 【０１５３】 （比較例８） 実施例２において、スラリーＢの原料の配合比を以下に変更したＢＮスラリー（スラリーＥ）とした以外は、実施例１と同様に行った。 【０１５４】 [ＢＮスラリー（スラリーＥ）] （原料） 原料ｈ－ＢＮ粉末：１００００ｇ 純水：７７５０ｇ バインダー：５７５０ｇ 【０１５５】 （スラリー調製） 原料ｈ－ＢＮ粉末を樹脂製のボトルに所定量計量し、次いで純水、バインダーの順に所定量添加した。さらに、ジルコニア性のセラミックボールを添 加して、ポットミル回転台で１時間撹拌した。スラリーの粘度は、８０００ｍＰａ・ｓであった。 【０１５６】 【表１】 ［図：0001411220000001.jpg］ 」 「【０１５７】 ＢＮ凝集粒子成形圧縮成形体におけるＢＮ一次粒子の（１００）／（００４）面のピーク面積強度比の評価 実施例４ 錠剤成形機（１０ｍｍφ）に約０．２ｇの実施例１で作製したＢＮ－Ａ凝集粒子を充填し、手動油圧式ポンプ（理研精機社製Ｐ-１Ｂ-０４１）を用いて、表２に記載の種々のプレス圧で錠剤成形した。得られた試料について、粉末Ｘ線回折測定と同様の装置を用いて、ＢＮ一次粒子の（１００）面および（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。 【０１５８】 実施例５ 錠剤成形機（１０ｍｍφ）に約０．２ｇのＢＮ凝集粒子として実施例２で作製したＢＮ－Ｂ凝集粒子を用いた以外は、実施例４と同様にしてＢＮ一次粒子の（１００）面および（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。 【０１５９】 比較例９ ＢＮ凝集粒子としてＢＮ－Ｅ凝集粒子を用いた以外は、実施例４と同様にしてＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。 【０１６０】 比較例１０ ＢＮ凝集粒子としてモメンティブ社製ＰＴＸ６０凝集粒子を用いた以外は、実施例４と同様にしてＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。【０１６１】 比較例１１ ＢＮ凝集粒子としてモメンティブ社製ＰＴＸ２５を用いた以外は、実施例４と同様にしてＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。 【０１６２】 比較例１２ ＢＮ凝集粒子として電気化学工業社製ＳＧＰＳを用いた以外は、実施例４と同様にしてＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。 【０１６３】 比較例１３ ＢＮ凝集粒子としてサンゴバン社製ＣＴＳ７Ｍを用いた以外は、実施例４と同様にしてＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。 【０１６４】 比較例１４ ＢＮ凝集粒子としてＢＮ－Ｆ凝集粒子を用いた以外は、実施例４と同様にしてＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））を求めた。結果を表２に示した。 【０１６５】 【表２】 ［図：0001411220000002.jpg］ 【０１６６】 表１から、本発明のＢＮ凝集粒子を用いることにより、成形体として高い熱伝導性を示すことがわかる。平均結晶子径が３７５Å未満の比較例１、２では、熱伝導性が低く、平均結晶子径が３７５Åを超えるものの、ＢＮ凝集粒子の粉末Ｘ線回折測定によるＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク強度比（（１００）／（００４））が３未満である比較例４も高い熱伝導率を達成することができない。従って、ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上であり、かつ粉末Ｘ線回折測定によるＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク強度比（（１００）／（００４））が３以上である本発明のＢＮ凝集粒子は、熱伝導性フィラーとして従来にはない性能を発揮し、熱の課題が多い電気電子分野など様々な用途に幅広く適用可能である。 【０１６７】 さらに、表１の結果と表２から、特定の圧力以上でもＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．２５以上であり、ＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Åより大きい凝集粒子を用いることで、厚み方向に高い熱伝導性を発現するシートを得ることができる。」 第４ 取消理由通知書に記載した取消理由について １ 取消理由の概要 当審が通知した、令和３年９月２８日付けの取消理由、及び令和４年１０月２５日付けの取消理由（決定の予告）をまとめて整理すると、その概要は、次のとおりである。 (1) 取消理由１（サポート要件違反） 本件特許は、特許請求の範囲の記載が、下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件（サポート要件）を満たしていない特許出願に対してされたものである。 記 設定登録時及び先の訂正後の請求項１に係る窒化ホウ素凝集粒子（以下、「ＢＮ凝集粒子」と表記する場合がある。）の発明において、窒化ホウ素一次粒子（以下、「ＢＮ一次粒子」という場合がある。）の「１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２の成型圧力で成型して得られたペレット状の試料を粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））」（以下、「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」という場合がある。）及び「ＢＮ凝集粒子を０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるように充填し、粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径」（以下、「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」という場合がある。）が特定されている。 しかし、発明の詳細な説明の実施例で示された「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」は、ごく一部の数値範囲に限られることから、設定登録時及び先の訂正後の請求項１及びこれを引用する請求項２～８に係る発明は、当業者が本件発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるとはいえない。 (2) 取消理由２（実施可能要件違反） 本件特許は、発明の詳細な説明の記載が、下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件（実施可能要件）を満たしていない特許出願に対してされたものである。 記 ア 設定登録時及び先の訂正後の請求項１～８に係る発明は、発明の詳細な説明の記載により、当業者が発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるとはいえないから、発明の詳細な説明は、実施例で示された範囲外 のものについてまで当業者が実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載されているとはいえない。 イ 本件明細書の【００５６】～【００６１】には、ＢＮ凝集粒子を製造するための原料ＢＮ粉末について、その結晶性や酸素原子濃度等について説明されており、これらの物性がＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の結晶性や平均結晶子径に影響することが記載されている。 しかし、実施例では、【０１３３】に原料ｈ－ＢＮ粉末の（００２）面ピークの半値幅及び酸素濃度について記載があるものの、どのように調製されたものであるのか、あるいは、入手可能な既製品であるのかは不明であるから、原料ＢＮ粉末を準備するために当業者が過度の試行錯誤が必要である。 ２ 取消理由についての当審の判断 (1) 取消理由１（サポート要件違反）について ア サポート要件の判断手法について 特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第１号に係る規定（いわゆる「サポート要件」）に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものと解されるから、この観点によって検討する。 イ 本件発明の課題について 本件発明の課題は、発明の詳細な説明の【０００１】～【００１６】（特に【００１４】、【００１６】）の記載によると、高熱伝導性のＢＮ凝集粒子を製造し、各種成形体への適用性に優れたＢＮ凝集粒子を提供すること、及びこのＢＮ凝集粒子と樹脂とを含有するＢＮを含有するＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物と、このＢＮ凝集粒子含有樹脂組成物を成形してなる成形体を提供することを含むものである。 ウ 本件発明１～８について （ア）「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」について 本件発明１に係るＢＮ凝集粒子は、「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」が「０．４０以上１．２以下」の範囲であることが特定されている。 これに対して、発明の詳細な説明に記載された実施例の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」は、１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２の成形圧力で成型して得られたペレット状の試料について、０．６５（実施例５：ＢＮ－Ｂ（実施例２））～０．７７（実施例４：ＢＮ－Ａ（実施例１））であり（表１、２）、上記「０．４０以上１．２以下」の範囲に含まれており、実施例４、５（実施例１、２）のＢＮ凝集粒子を使用した成形体は、表１から高熱伝導性であることが把握できる。 そして、「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」について、発明の詳細な説明には、次の記載がある。 「【００３６】 ・ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比 ・・・ 【００３７】 また、別の表現としては、ＢＮ凝集粒子を１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で０．８５ｔｏｎ／ｃｍ２以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２以下の成形圧力で成形して得られたペレット状の試料中のＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））は、 ・・・ 更に好ましくは０．４０以上であり、 ・・・ 更に好ましくは１．２以下である。大きすぎると、成形体とした際にＢＮ凝集粒子間の接触抵抗が大きくなる傾向があり、小さすぎると、ＢＮ凝集粒子が崩壊し、厚み方向の熱伝導性が向上しない傾向がある。 【００３８】 通常、放熱シートなどにおいて最適なプレス圧力条件は、放熱シートの種類によって異なる。樹脂マトリックス中に分散したＢＮ凝集粒子は、用途に応じた圧力条件にさらされるが、通常、ＢＮ粒子は圧力方向に対して直行する方向にａｂ面が配向する傾向にある。ＢＮ凝集粒子を用いた場合でも成形圧力に対して粒子変形が生じ、結果としてａｂ面が圧力方向に直行する方向に配向する傾向にある。 例えば、樹脂製の高放熱基板は、樹脂製基板内部の空隙低減や分散させたＢＮ凝集粒子同士の完全な接触のために、０．８５ｔｏｎ／ｃｍ２以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２以下のような比較的高い圧力で成形されると考えられる。このため、上記圧力範囲でもＢＮ一次粒子の配向変化が少ないＢＮ凝集粒子が熱伝導性向上には必要である。 ・・・ 【００４０】 一定以上の一次粒子配向とは、例えば一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））によって表現されるが、これは（００４）面、すなわち、圧力方向に対して直行する方向にａｂ面が配向する割合がどれだけ少ないかを表現するものである。従って、上述のピーク面積強度比が大きいほど、成形圧力によるＢＮ凝集粒子の変形が少ない。高熱伝導性を達成するには、少なくともピーク面積強度比は０．２５以上であることが必要と考えている。ピーク面積強度比の下限、上限については前述のとおりである。 ・・・ 」 以上の記載から、本件発明１における「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」は、圧力方向に対して直行する方向にＢＮ一次粒子のａｂ面が配向する割合がどれだけ少ないかを表現するものであり、大きいほうがＢＮ凝集粒子の熱伝導性が向上するから、下限を０．４０以上としたものである。 そして、各比較例のうち最大の熱伝導率１１．４Ｗ／ｍＫを示す比較例３（比較例１０）のＰＴＸ６０（表１、２）は、ＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７０Å（表１）であり、本件発明１で特定する下限３７５Åの近傍であるが、ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比は０．１６（２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２、表２）であって、本件発明１の下限より小さいところ、上記の説明によると、ピーク面積強度比を大きくすることで熱伝導度が向上することを理解できるから、本件発明１で特定した「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」の下限を０．４０以上とすることで、比較例３よりさらに熱伝導率が向上すると認識することができる。 また、上記記載によれば、本件発明１における「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」の上限は、ＢＮ凝集粒子の成形性の観点から特定したことを理解できるから、実施例を超える範囲でも熱伝導率が向上することも認識することができる。 したがって、「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」を、本件発明１で特定した範囲とすることで、当業者であればＢＮ凝集粒子が高熱伝導性となることを認識することができる。 （イ）「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」について 本件発明１に係るＢＮ凝集粒子において、「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」は、「３７５Å以上４１５Å以下」であることが特定され、下限値「３７５Å」は、発明の詳細な説明に記載された実施例において、最も低い値である実施例２（実施例５）の「３８３Å」の近傍の値であり、また、上限値「４１５Å」は、実施例１（実施例４）の値であって、実施例１、２（実施例４、５）のＢＮ凝集粒子を使用した成形体は、高熱伝導性であることを把握できる。 そして、「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」について、発明の詳細な説明の【００３３】に「・・・ ＢＮ凝集粒子を粉末Ｘ線回折測定して得られるＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径は、特に制限はされないが、平均結晶子径は大きいことが熱伝導率の点から好ましい。 ・・・ より好ましくは３７５Å以上であり、・・・ 特に好ましくは４００Å以上であり、 ・・・ 好ましくは１０００Å以下である。上記平均結晶子径が大きすぎると、ＢＮ一次粒子が成長しすぎるため、ＢＮ凝集粒子内の間隙が多くなり、成形体とする際の成形性が悪化するとともに、間隙が多くなることにより熱伝導性が向上しなくなる傾向がある。上記平均結晶子径が小さすぎると、ＢＮ一次粒子内の粒界が増えるため、フォノン散乱が結晶粒界で発生し、低熱伝導になる傾向がある。」と記載されている。 以上の記載からすると、当業者であれば、ＢＮ一次粒子の平均結晶子径を、本件発明１で特定した大きさとすることで、ＢＮ凝集粒子が高熱伝導性となることを認識することができる。 （ウ）上記（ア）、（イ）のとおりであるから、上記アの判断手法に照らすと、本件発明１及びこれを引用する本件発明２～８は、サポート要件を満足するといえる。 エ 小括 以上のとおりであるから、取消理由１は理由がない。 (2) 取消理由２（実施可能要件違反）について ア 事案に鑑みて、まず上記「１(2)イ」の原料ＢＮ粉末について検討する。 発明の詳細な説明には、【００５６】に原料ＢＮ粉末については、市販のｈ－ＢＮなどを使用することができることが記載され、所定の「結晶性」（【００５７】）及び「酸素原子濃度」（【００５８】）を有することが好適であることが記載されている。 また、所定の全細孔容積及び比表面積を有することが好ましいことが記載されている（【００６０】）。 ここで、特許権者が提出した乙第１号証（特開２００７－１９１３３９号公報）の【００３７】には、（００２）回折線の解析処理によって求めた半価幅が０．３であるｈ－ＢＮ粉末を、これを粉砕することにより半価幅を調整可能であることが記載され、同じく乙第２号証（“「超ハイブリッド材料技術開発（ナノレベル構造制御による相反機能材料技術開発）」事業原簿【公開】”、独立行政法人新エネルギー・産業技術総合開発機構 電子・材料・ナノテクノロジー部）、最終更新日 平成２４年８月８日）の「３．２．１．３．２．１．Ｙ２Ｏ３助剤の添加効果」の欄には、ＢＮに焼結助剤として所定量のＹ２Ｏ３を添加して、ｈ－ＢＮの（００２）面のピーク半値幅を調整することが記載され、また、発明の詳細な説明の【００５９】には、原料ＢＮ粉末の全酸素濃度は、ＢＮ合成時の合成温度や原料ＢＮ粉末を熱処理する方法により調整可能であることが記載されている。 そして、発明の詳細な説明の実施例には、「原料ｈ－ＢＮ粉末（粉末Ｘ線回折測定により得られる（００２）面ピークの半値幅が２θ＝０．６７°、酸素濃度が７．５質量％）」（【０１３３】）と記載され、原料ｈ－ＢＮ粉末の結晶性及び酸素原子濃度が記載されているところ、酸素濃度については、「原料ＢＮ粉末の全酸素濃度は、不活性ガス融解－赤外線吸収法により、株式会社堀場製作所製の酸素・窒素分析計を用いて測定することができる。」（【００５９】）と記載され、粉末Ｘ線回折測定方法は、「なお、粉末Ｘ線回折測定方法は後述の実施例の項に記載する。」（【００５７】）と記載され、実施例の欄には、「ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製Ｘ線回折装置「Ｘ‘Ｐｅｒｔ Ｐｒｏ ＭＰＤ」を用い」て、「粉末Ｘ線回折測定」を行うこと（【０１２９】など）が記載されている。 そうすると、実施例には、使用した原料ｈ－ＢＮ粉末の具体的な（００２）面ピークの半値幅及び酸素濃度が記載されている上、当業者であれば、市販のｈ－ＢＮ粉末などから上記測定方法にしたがって、本件発明に使用可能なｈ－ＢＮ粉末を選択し、または公知の方法により調製可能であるといえるから、本件発明を実施するために、過度の試行錯誤が必要であるとまではいえない。 イ 次に、上記「１(2)ア」について検討すると、発明の詳細な説明の記載が実施可能要件に適合するか否かは、明細書の発明の詳細な説明に、当業者が明細書の発明の詳細な説明の記載及び出願時の技術常識に基づいて、過度の試行錯誤を要することなく、その発明を実施することができる程度に発明の構成等の記載があるか否かを検討して判断すべきものであるところ、「第３ ２」に摘記したとおり、発明の詳細な説明の【００５０】～【００７９】には、本件発明に係るＢＮ凝集粒子の製造方法の概要が記載され、また、同じく【０１２７】～【０１６７】には、本件発明の実施例（実施例１（実施例４）、実施例２（実施例５））及び比較例が記載されている。 そして、上記実施例は、上記ＢＮ凝集粒子の製造方法を具体的に実施して、本件発明に係る「ピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」を充足し、高い熱伝導性を示すＢＮ凝集粒子を製造できたことを理解することができる。 したがって、発明の詳細な説明の記載は、当業者が、本件発明を実施することができる程度に明確かつ十分に記載されているといえる。 ウ 小括 以上のとおりであるから、取消理由２は理由がない。 第５ 取消理由において採用しなかった特許異議申立理由について １ 異議申立人１による標記特許異議申立理由及び証拠方法 (1) 申立理由１－１（甲第１号証を主たる証拠とした新規性欠如） 設定登録時の請求項１～８に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、その特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 (2) 申立理由１－２（甲第２号証を主たる証拠とした新規性欠如） 設定登録時の請求項１～８に係る発明は、甲第２号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、その特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。 (3) 申立理由１－３（甲第１号証を主たる証拠とした進歩性欠如） 設定登録時の請求項１～８に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２、３号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規 定に違反してされたものである。 (4) 申立理由１－４（甲第４号証を主たる証拠とした進歩性欠如） 設定登録時の請求項１～８に係る発明は、甲第４号証に記載された発明及び甲第５～８号証に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 (5) 申立理由１－５（サポート要件違反） 本件特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 記 ア 本件明細書の記載では、本件発明の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」の技術的意義や制御方法が不明であるところ、実施例は、カードハウス構造を有し、バインダーを用いたＢＮ凝集粒子が記載されているのみであるから、カードハウス構造及びバインダー由来成分について特定していない本件発明は、発明の詳細な説明に記載したものでない。 イ 本件発明１において、「該ＢＮ凝集粒子を０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるように充填し」と特定されているところ、当該特定を満たすためには粒子径の特定が必要であるし、また、本件明細書の【００４２】の記載によると、種々の不都合を生じさせないためには、ＢＮ凝集粒子の平均粒子径を特定する必要があるから、ＢＮ凝集粒子の粒子径が規定されていない本件発明は、発明の詳細な説明に記載したものでない。 ウ 本件明細書の【００３２】には、ＢＮ一次粒子において「ＢＮが主成分として含まれていればよい」と記載され、本件明細書中にはＢＮが主成分である場合のみを開示しているが、本件発明は、ＢＮ含有量を規定していないため、ＢＮ含有量が主成分ではない場合を含んでいるから、発明の詳細な説明に記載したものでない。 エ 耐崩壊性という課題の解決手段である「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」、及び結晶子径の向上という課題の解決手段である「ＢＮ一次粒子の結晶子径」は甲第２号証に記載されているから、甲第１号証に記載の発明にこれらの手段を組み合わせることは容易であるが、これらの手段が二律背反（トレードオフ）の関係にあって組み合わせることができない場合は、発明の詳細な説明に二律背反を克服する手段に関する記載がないから、サポート要件違反である。 (6) 申立理由１－６（明確性要件違反） 本件特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 記 ア 本件発明１において、「該ＢＮ凝集粒子を０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるように充填し」と特定されているが、「平滑」という語句は不明確であるから、本件発明は明確ではない。 イ 本件発明１において、「平均結晶子径」が特定されているが、本件明細書には「平均」についての基準が記載されていないから、本件発明は明確ではない。 (7) 証拠方法一覧 甲第１号証：米国特許出願公開第２００６／０１２７４２２号明細書 甲第２号証：特開２０１３－２４１３２１号公報 甲第３号証：本件特許の原出願（特願２０１５－５６１０２８号）の異議申 立事件（異議２０１９－７００７８２号）の面接記録（面接日 ：令和２年３月２４日） 甲第４号証：特開２０１１－１４４２３４号公報 甲第５号証：特開２０１３－４００６２号公報 甲第６号証：国際公開第２０１３／１６７３０６号 （特表２０１５－５１８８０８号公報） 甲第７号証：国際公開第２０１４／００３１９３号 甲第８号証：特許第４８１７７８５号公報 （以下、上記甲第１号証～甲第８号証を、それぞれ「甲１」～「甲８」という。） ２ 異議申立人２による標記特許異議申立理由 (1) 申立理由２－１（明確性要件違反） 本件特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 記 本件発明１～８ 本件発明１に「ＢＮ一次粒子が、ｈ－ＢＮを主成分として含む」と特定されているが、「主成分」が意味する具体的な含有量を明確に理解できず、ｈ－ＢＮがどれだけの量含まれているのか不明であるから、本件発明１及び本件発明１を直接又は間接的に引用する本件発明２～８は明確でない。 (2) 申立理由２－２（サポート要件違反） 本件特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 記 ア 本件発明の課題は、「ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子が高熱伝導性でありながら、ＢＮ凝集粒子同士の接触抵抗も低減したＢＮ凝集粒子を製造し、各種成形体への適用性に優れたＢＮ凝集粒子」と提供すること（【００１４】）であると認められるが、本件明細書に記載された実施例において具体的に評価されているのは、ＢＮ凝集粒子を含む成形体の厚み方向熱伝導率のみであるから、本件発明は、「ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子が高熱伝導性である」こと及び「ＢＮ凝集粒子同士の接触抵抗が低減する」という本件発明の課題が解決されることを認識できる範囲のものであるとはいえない。 イ 本件明細書の記載からすると、実施例は、カードハウス構造を有するＢＮ凝集粒子のみであるから、本件発明が包含するカードハウス構造を有するＢＮ凝集粒子以外のＢＮ凝集粒子により課題が解決されることを認識できない。 (3) 申立理由２－３（実施可能要件違反） 本件特許は、発明の詳細な説明の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 記 ア 本件明細書には、本件発明１で特定する「ピーク面積強度比」及び「平均結晶子径」は、スラリー粘度、酸素濃度等によって制御できる旨記載されているが、実施例以外のＢＮ凝集粒子を製造するためには、過度の試行錯誤 を要するから、発明の詳細な説明は、本件発明について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されていない。 イ 本件明細書に記載された実施例は、カードハウス構造を有するＢＮ凝集粒子を製造したことのみ記載されているから、カードハウス構造を有さないＢＮ凝集粒子であって、本件発明の「ピーク面積強度比」及び「平均結晶子径」を満たすＢＮ凝集粒子をどのように製造すればよいのか、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されていない。 ３ 当審の判断 (1) 異議申立人１による特許異議申立理由について ア 各証拠の記載事項 （ア）甲１の記載事項 甲１の記載事項については、原文の摘記は省略し、当審による仮訳のみを示した。 「特許請求の範囲 １．窒化ホウ素板状体の球状凝集体からなる球状窒化ホウ素粉末。 ２．前記粉末が０．３ｇ／ｃｃから約０．８ｇ／ｃｃのタップ密度である、請求項２に記載の球状窒化ホウ素粉末。 ３．前記球状凝集体は、約１μｍから約５００μｍの平均凝集直径を有する 、請求項２に記載の球状窒化ホウ素粉末。 ４．前記球状凝集体は、約３μｍから約１５０μｍの平均凝集直径を有する 、請求項３に記載の球状窒化ホウ素粉末。 ・・・ ２１．六方晶窒化ホウ素スラリーを準備し、前記スラリーを、窒化ホウ素板状体の球状凝集体からなる球状窒化ホウ素粉末を生成するために有効な条件で噴霧乾燥する、球状窒化ホウ素粉末の製造方法。 ２２．さらに、熱処理及び表面機能化処理の少なくとも１つによって、球状窒化ホウ素粉末の表面処理を行う、請求項２１に記載の方法。 ２３．さらに、球状窒化ホウ素粉末を焼結することからなる、請求項２１に記載の方法。 ２４．前記焼結は約１８００℃から約２４００℃の温度で行われる、請求項２３に記載の方法。」 「[0023] 本発明では、不規則な非球状窒化ホウ素粒子の球状凝集体がバインダーによって互いに結合され、引き続いて噴霧乾燥される。このプロセスは、約０．５ｗｔ％から約１０ｗｔ％のバインダーと約２０ｗｔ％から約７０ｗｔ％の六方晶窒化ホウ素粉末を、六方晶窒化ホウ素スラリーを生成するために有効な条件下に媒体中で混合することを含む。このスラリーは噴霧乾燥され、球状の窒化ホウ素凝集粒子を形成する。一実施形態では、噴霧乾燥された材料は、機械的および物理的特性を改善するために焼結される。 [0024] 非球状ＢＮ出発原料：一実施形態において、出発原料は、不規則な非球状六方晶窒化ホウ素（ｈＢＮ）からなる。第２の実施形態において、出発原料は、乱層構造を有する不規則な非球状ＢＮからなる。一実施形態において、出発原料は約２μｍから約２０μｍの平均粒径の板状体を有するｈＢＮ粒子からなる。第２の実施形態において、約２μｍから１２μｍの間であり、第３の実施形態において、約４μｍと約１０μｍとの間である。一実施形態において、出発原料の非球状粒子の初期寸法は、形成される最終的な球状凝集体のための所望の粒度分布を変化させる／得るために制御される。 [0025］一実施形態において、出発原料は、約０ｗｔ％から約１．０ｗｔ％の酸素含有量である。第２の実施形態において、約０ｗｔ％から約０．５ｗｔ％の酸素含有量である。低酸素含有量のｈＢＮ出発原料を使用すると、より高いタップ密度の窒化ホウ素粉末が製造される。 ・・・ 」 「[0041] 球状ＢＮ凝集体の製造方法：本発明に係る方法の一実施形態にお いて、バインダー及び溶媒が最初に混合される。それから、ＢＮ粉末及び任意の添加剤は、ゆっくりと添加されてスラリーが形成される。よく混合するために、スラリーは、良好なせん断特性を持つ粘性スラリー用の高せん断ミル又はミキサーを用いて処理してもよい。一実施形態において、ＢＮと焼結助剤を均一に混合するために、焼結助剤などの添加剤は、出発原料であるＢＮ粉末といっしょに添加することに代えて、後からスラリーに添加してもよい。 [0042] 一実施形態において、ＢＮ及びバインダー材料の量は、室温下で約５０００ｃｐｓ未満の粘度となるように調整する。他の実施形態において、スラリーの粘度は３０００ｃｐｓ未満である。第３の実施形態において、スラリーの粘度は２０００ｃｐｓ未満である。第３の実施形態において、スラリーの粘度は１０００ｃｐｓ未満である。 [0043] この実施形態の次の段階では、本発明の球状ＢＮ凝集体を製造するために、ＢＮスラリーを噴霧乾燥する。噴霧乾燥は、当該技術分野において周知技術である。 ・・・ ・・・ [0045] 従来技術により製造されたＢＮ粉末に典型的に行われる一実施形態において、熱拡散率、純度、及びＢＮの結晶構造を向上させるために、ＢＮ粉末は少なくとも１６００℃以上で約１～１２時間さらに焼結させる。一実施形態において、焼結は少なくとも１８００℃で行う。第２の実施形態において、焼結は約２０００℃で行う。第３の実施形態において、焼結は少なくとも １８００℃で約２～約３時間行う。第４の実施形態において、焼結は１８００℃～２４００℃の範囲で行い、第５の実施形態において焼結は２０００℃～２２００℃で行う。焼結に好適な雰囲気は、不活性ガス、窒素、及びアルゴンである。一実施形態において、焼結は真空で行う。さらに他の実施形態、焼結は少なくとも１気圧の条件下で行う。 」 「[0055] 本願発明の製品：一実施形態において、窒化ホウ素板状体の球状凝集体は、約１μｍ～約５００μｍの平均凝集体サイズ又は粒径である。他の実施形態において、多数のＢＮ凝集体の平均粒径は約３μｍ～約１５０μｍである。」 「[0083] 実施例において、従来品の非球状ＢＮ粉末を、水に原料固形分として１９～５０ｗｔ％を含むスラリーを調製した。いくつかの実施例では、Ｃｅｌａｎｅｓｅ社からＣｅｖｏｌ２１－２０５として市販されているポリビニルアルコール（ＰＶＡ）と 、Ｃｈａｔｔｅｍ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社から市販されている酢酸アルミニウムとを、バインダーとして使用した。いくつかの実施例では 、球状ＢＮ凝集体 を１９００℃又は１９５０℃で熱処理した。 [0084] 粘度測定のために 、粉末とシリコーン流体（Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ ２００ ｆｌｕｉｄ－１００ ＣＳＴ）とを、ＦｌａｃｋＴｅｋスピードミキサーを用いて約３５００ｒｐｍで約２０秒間混合した。粘度（ｐｏｉｓｅ）は、Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｒｈｅｏｍｅｔｅｒ ２０００（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ）を用いて測定した。 熱伝導率の測定のために、６０ｗｔ％（４０ｖｏｌ％）の粉末と、３５ｗｔ％のシリコーン樹脂Ｓｙｌｇａｒｄ １８４と、３．５ｗｔ％の硬化剤Ｓｙｌｇａｒｄ １８４とを、ＦｌａｃｋＴｅｋスピードミキサー内で約３５００ｒｐｍで混合した。混合物を３"×６ " の長方形の型に入れ、１２５℃で４５分間加圧して、厚さ０．５～１．５ｍｍの成形体を成形した。バルク熱伝導率（Ｗ／ｍＫ）を熱定数分析器Ｈｏｔ Ｄｉｓｋ(R)で測定した。Ｂｒｅａｋｄｏｗｎとは、Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ(R)分析器を用いた平均粒子径（Ｄ５０）の変化の指標である。超音波処理しないで測定したＤ５０と、１分間超音波処理した後で測定したＤ５０とを比較する。これらの２つのＤ５０の差が、粒子の％ｂｒｅａｋｄｏｗｎを示している。 [0085] 表６Ａは、スラリーに用いた２種類のＢＮ粉末の、表面積（ＳＡ）、酸素及び炭素の含有量 、可溶性ホウ素塩の含有量 、及び粒子径分布の物性値を示している。ここでＤ５０は平均粒径、Ｄ１０及びＤ９０はそれぞれ１０％及び９０％の粒径分布の値を示している。 ［図：0001411220000003.jpg］ [0086] 最初に、高強度ミキサーを用いて、脱イオン水中でポリビニルアルコール （ＰＶＡ）又は酢酸アルミニウムと混合してスラリーを調製した。次に、ＢＮ１粉末８０％とＢＮ２粉末２０％との混合物をスラリーに添加し、さらに混合した。このスラリーを安定化した後、噴霧乾燥を開始した。スラリー調製後は、撹拌を続けた。その後、スラリーは嬬動ポンプで噴霧乾燥機の原料セクションに輸送した。ファンを起動して、入口温度２８５℃で噴霧乾燥した。出口温度は約１１０℃だった。 [0087] 表６Ｂは、噴霧乾燥した実施例１～４のスラリーの特性を示している。 ［図：0001411220000004.jpg］ [0088] 実施例１では、窒化ホウ素（ＢＮ）を水に分散した混合物を噴霧乾燥することで、球状ＢＮ凝集体が得られた。実施例１における球状ＢＮ凝集体の物性値を、表６Ｃに示した。 [0089] 実施例２において、実施例１の球状ＢＮ凝集体を１９５０℃で２０時間熱処理した。サンプルは解砕し、１００メッシュスクリーンで分級した。熱処理した球状ＢＮ凝集体の物性値を、実施例２として表６Ｃに示した。 [0090] 実施例３は、酢酸アルミニウム及び窒化ホウ素 を水に分散した混合物を噴霧乾燥して調製することで、球状ＢＮ／アルミナ複合体が得られた。噴霧乾燥した実施例３のＢＮ凝集体の物性値を、表６Ｃに示した。 [0091] 実施例４において、実施例３の球状ＢＮ凝集体を１９５０℃で２０時間熱処理した。熱処理後のサンプルを解砕し、１００メッシュスクリーンにより分級した。熱処理した球状ＢＮ凝集体の物性値を、実施例４として表６Ｃに示した。 ［図：0001411220000005.jpg］ 」 （イ）甲２の記載事項 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 窒化ホウ素凝集粒子であって、比表面積が１０ｍ２／ｇ以上、全細孔容積が２．１５ｃｍ３／ｇ以下、且つ、該窒化ホウ素凝集粒子の表面が、平均粒子径０．０５μｍ以上1μｍ以下の窒化ホウ素一次粒子から構成される、窒化ホウ素凝集粒子。 【請求項２】 球状の窒化ホウ素凝集粒子であって、該窒化ホウ素凝集粒子表面において、平均粒子径が１μｍ以下の窒化ホウ素一次粒子が放射状に配置されている窒化ホウ素凝集粒子。 ・・・ 【請求項５】 原料窒化ホウ素粉末を含有するスラリーを用いて造粒する工程を有する窒化ホウ素凝集粒子の製造方法であって、 前記スラリー中の原料窒化ホウ素粉末の体積基準の平均粒子径Ｄ５０が、造粒された造粒粒子の体積基準の平均粒子径Ｄ５０の１／５以下である、窒化ホウ素凝集粒子の製造方法。 【請求項６】 前記原料窒化ホウ素粉末の全酸素含有量が、１重量％以上１０重量％以下である、請求項５に記載の窒化ホウ素凝集粒子の製造方法。 ・・・ 【請求項８】 前記原料窒化ホウ素粉末を含有するスラリーをスプレードライ法により球形に造粒した後、得られた造粒粒子を非酸化性ガス雰囲気下で加熱処理する、請求項５ないし７のいずれか１項に記載の窒化ホウ素凝集粒子の製造方法。 ・・・ 【請求項１５】 １２０℃における溶融粘度が１００Ｐａ・ｓ以下である樹脂（Ａ）と、００２面の結晶子径（Ｌｃ）が４５０［Å］以上であり、１００面の結晶子径（Ｌａ）が５００［Å］以上であり、前記結晶子径（Ｌｃ）と前記結晶子径（Ｌａ）が下記式（ｉ）を満たし、酸素含有量が０．３０重量％以下である窒化ホウ素よりなるフィラー（Ｂ）とを含有する組成物。 ０．７０≦Ｌｃ／Ｌａ …（ｉ）」 「【００１４】 しかしながら、ｈ－ＢＮは、板状の粒子形状であり、その板面方向（Ｃ面方向あるいは（００２）面方向）には高い熱伝導性を示すものの（通常、熱伝導率として２５０Ｗ／ｍＫ程度）、板厚方向（Ｃ軸方向）には低い熱伝導性（通常、熱伝導率として２～３Ｗ／ｍＫ程度）しか示さないため、これを樹脂に配合して組成物の塗布液として基板表面に塗布して塗膜を形成し、これを加熱してＢステージ化し、更に仮接合及び本接合を行って三次元集積回路を製造すると、製造された三次元集積回路において、板状のＢＮ粒子が塗膜の膜面方向に配向することとなり、形成された層間充填層は、層面方向には熱伝導率に優れるものの、厚み方向には低い熱伝導率しか示さないという課題があった。」 「【００２２】 本発明は、特定の窒化ホウ素の粒子（以下、ＢＮ粒子と記すことがある。）を提供するものであって、特定の結晶構造を有する窒化ホウ素の粒子（以下、特定結晶ＢＮ粒子と記すことがある。）、表面に特定の平均粒子径を有する窒化ホウ素一次粒子を有する窒化ホウ素凝集粒子（以下、凝集ＢＮ粒子と記すことがある。）を提供するものであって、熱伝導の等方性、耐崩壊性、樹脂との混練性に優れたＢＮ粒子を提供することを目的とする。また、このＢＮ粒子を用いて、厚み方向の熱伝導性にも優れた層間充填層を形成することができる三次元集積回路用の組成物とその塗布液（組成物塗布液と称することもある。）、該塗布液を用いた三次元集積回路用積層体及び三次元集積回路の製造方法を提供することを目的とする。」 「【００３５】 本発明の特定結晶ＢＮ粒子は、００２面の結晶子サイズ（Ｌｃ：六角網面積層方向）が４５０［Å］以上である。このＬｃが４５０［Å］以上であることで、結晶子界面が十分に少なくなり、高い熱電導性を得られる。このＬｃは、熱伝導性をさらに高める観点から、４７０［Å］以上であることがより好ましく、５００［Å］以上であることが特に好ましい。」 「【００５６】 ｈ－ＢＮ結晶成長の観点からは、原料となるｈ－ＢＮ等の原料ＢＮ粉末中に酸素がある程度存在することが好ましく、本発明の凝集ＢＮ粒子では、原料ＢＮ粉末として全酸素含有量が１重量％以上１０重量％以下であるものを用いることが好ましく、より好ましくは全酸素含有量が３重量％以上１０重量％以下、さらに好ましくは全酸素含有量が３重量％以上９重量％以下である。 ・・・ 【００５８】 原料ＢＮ粉末の全酸素含有量が上記下限未満の場合、原料ＢＮ自体の純度、結晶性が良いために、Ｃ面の結晶成長が十分になされず、凝集ＢＮ粒子表面において、ＢＮ一次粒子を放射状に配置することができず、逆に上記上限を超えると、加熱処理後も酸素含有量が高い状態となって、組成物のフィラー（Ｂ）として用いた際に高熱伝導化が図れなくなるため好ましくない。」 「【００７６】 加熱処理温度は通常１３００℃～２１００℃であるが、好ましくは１３００℃～２０００℃、更に好ましくは１４００℃～２０００℃である。加熱処理温度が下記下限未満では、ｈ－ＢＮの結晶化が不十分となり、結晶化が未 発達のアモルファス部分が残り、熱伝導性フィラーとした場合の熱伝導率改善効果が小さくなる。加熱処理温度が、上記上限を超えると、添加したバインダー成分が溶融・分解して凝集ＢＮ粒子同士が凝集し、本来の形状を保てなくなったり、ＢＮの分解などが生じてしまうおそれがある。 ・・・ 【００７９】 例えば、窒素ガス雰囲気下で加熱処理を行う場合は、２０００℃前後で５時間程度、アルゴンガス雰囲気の場合は、２０００℃前後で５～１５時間程度の条件とすることで、ＢＮ結晶の一次粒子を平均１μｍ以下とし、放射状に成長させることができる。 加熱処理を施す焼成炉は、マッフル炉、管状炉、雰囲気炉などのバッチ式炉やロータリーキルン、スクリューコンベヤ炉、トンネル炉、ベルト炉、プッシャー炉、竪型連続炉などの連続炉が挙げられ、目的に応じて使い分けられる。」 「【００８６】 さらに、本発明の凝集ＢＮをフィラー（Ｂ）として組成物に配合した場合、同一の充填量で比較すると、形成される層間充填層の厚み方向の熱伝導率が劇的に改善できる。これは、本発明のｈ－ＢＮでは、球表面の微細なｈ－ＢＮ一次粒子の高熱伝導面（Ｃ面または００２面）がａ軸同士での接触を介して、層間充填層中で有効な熱伝導パスを形成しやすいことによると推察している。このような結晶成長は、原料ｈ－ＢＮ粉末自体の全酸素含有量が比較的高く、結晶性の低い状態から再結晶化させることによって得られたものであり、全酸素含有量が低く、結晶性の良いｈ－ＢＮ原料を用いた場合には、放射状のｈ－ＢＮ結晶成長はほとんど起こらない。」 「【００９１】 なお、本発明の凝集ＢＮ粒子の体積基準の平均粒子径Ｄ５０については特に制限はないが、上記体積基準の最大粒子径の値と同様な理由から、１～２０μｍ、特に１～１０μｍであることが好ましい。 特にフィラー（Ｂ）としての凝集ＢＮ粒子は、平均粒子径Ｄ５０が０．１～５μｍ、かつ、最大粒子径が１０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは平均粒子径Ｄ５０が０．３～４．５μｍ、かつ、最大粒子径が９．５μｍ以下であり、更に好ましくは平均粒子径Ｄ５０が０．５～４μｍ、かつ、最大粒子径が９μｍ以下である。」 「【０２４２】 ［実施例１］ ［実施例１－１、実施例１－２及び比較例１－１］ （ＢＮスラリーの調製及び粉砕） ＜ＢＮスラリーＡ＞ 以下の配合割合でＢＮスラリーＡを調製した。 （ＢＮスラリーＡの配合） ｈ－ＢＮ粉末（日新リフラテック社製「ＡＢＮ」、全酸素含有量４重量％）：５００ｇ、 純水：４２５０ｇ、 バインダー（日産化学社製「アルミナゾル５２０」、固形分濃度２０重量％）：２５０ｇ、 界面活性剤（花王社製アニオン系界面活性剤「デモールＮＬ」）：５０ｇ。 【０２４３】 得られたＢＮスラリーをよく混合し、フロイントターボ社製の「ＯＢミル」に投入し、ローター回転数２０００ｒｐｍ、循環送液量０．５Ｌ／ｍｉｎで１６０分間循環粉砕を行った。粉砕には０．５ｍｍφのジルコニア製ビーズを使用した。 ＢＮスラリーＡの調製に用いた原料ｈ－ＢＮ粉末の全酸素含有量、全細孔容積、及び比表面積と、得られたＢＮスラリーＡ中のｈ－ＢＮの分散粒子のＤ５０は、表１－Ａに示す通りである。 【０２４４】 ＜ＢＮスラリーＢ＞ 以下の配合割合でスラリーＢを調製した。 （ＢＮスラリーＢ配合） ｈ－ＢＮ粉末（ＭＡＲＵＫＡ社製「ＡＰ１７０Ｓ」、全酸素含有量７．５重量％）：５００ｇ、 純水：４２５０ｇ、 バインダー（日産化学社製「アルミナゾル５２０」、固形分濃度２０重量％）：２５０ｇ、 界面活性剤（花王社製のアニオン系界面活性剤「デモールＮＬ」）：５０ｇ。 【０２４５】 得られたＢＮスラリーをよく混合し、フロイントターボ社製の「ＯＢミル」に投入し、ローター回転数２０００ｒｐｍ、循環送液量０．５Ｌ／ｍｉｎで１２０分間循環粉砕を行った。粉砕には１．０ｍｍφのジルコニア製ビーズを使用した。 ＢＮスラリーＢの調製に用いた原料ｈ－ＢＮ粉末の全酸素含有量、全細孔容積、及び比表面積と、得られたスラリーＢ中のｈ－ＢＮの分散粒子のＤ５０は、表１－Ａに示す通りである。」 「【０２４８】 ［球状化］ ＢＮスラリーＡ～Ｃを、藤崎電機社製のスプレードライヤー「ＭＤＬ－０ ５０Ｍ」を用い、造粒粒子径Ｄ５０として１０μｍを目標に造粒条件を設定し、それぞれ噴霧乾燥する ことにより球状化した。何れのスラリーも送液量３０ｍｌ／ｍｉｎ（１５ｍｌ／ｍｉｎ×２）、圧空圧力０．７ＭＰａ、空気流量９２Ｌ／ｍｉｎ（４６Ｌ／ｍｉｎ×２）にて噴霧し、ノズル噴射後の乾燥温度は２００℃に設定した。 【０２４９】 各スラリーから得られた造粒粒子のＤ５０は、表１－Ａに示す通りであった。 ［加熱処理］ 上記球状化後の各ＢＮ造粒粒子を、雰囲気炉を用いて２０００℃で５時間、窒素ガス流通下に加熱処理した。 加熱処理時の昇温及び降温は、以下のように行った。 【０２５０】 室温から４００℃まで真空引きをしながら２０分で上げ、真空引きをしたまま４００℃で３０分保持した。真空度は、１０－１～１０－２Ｐａとした。その後、２．０Ｌ／分の窒素ガスを導入して復圧し、そのまま窒素ガスを導入しながら、１５００℃まで１００℃／時で温度を上げ、更に１５００～２０００℃まで５０℃／時で温度を上げた。２０００℃到達後、５時間保持した。その後、７℃／分で室温まで冷却した。 【０２５１】 ［分級］ 上記加熱処理後の各ＢＮ造粒粒子を、日清エンジニアリング社製の旋回気流式分級機「エアロファインクラシファイアー（ＡＣ－２０）」を用いて分級した。 以下、ＢＮスラリーＡより得られた凝集ＢＮ粒子を「ＢＮ－Ａ」と記載し、ＢＮスラリーＢより得られた凝集ＢＮ粒子を「ＢＮ－Ｂ」と記載し、ＢＮスラリーＣより得られた凝集ＢＮ粒子を「ＢＮ－Ｃ」と記載する。 【０２５２】 なお、ＢＮ－Ａは実施例１－１の凝集ＢＮ粒子であり、ＢＮ－Ｂは実施例１－２の凝集ＢＮ粒子であり、ＢＮ－Ｃは比較例１－１の凝集ＢＮ粒子に該当する。 各凝集ＢＮ粒子のＤ５０、最大粒子径、全細孔容積及びバルク密度の測定結果を表１－Ｂに示す。 ［凝集ＢＮ粒子の結晶性及び形態観察］ 原料ｈ－ＢＮ粉末による結晶成長方向の違いを確認するために、全酸素含有量が４重量％のｈ－ＢＮ粉末を使用して作製したＢＮ－Ａ、全酸素含有量が７．５重量％のｈ－ＢＮ粉末を使用して作製したＢＮ－Ｂ、及び全酸素含有量が０．４重量％のｈ－ＢＮ粉末を使用して作製したＢＮ－Ｃについて、加熱処理前後での結晶性の確認（ＸＲＤ）、及びＳＥＭによる形態変化の観察を行った。 【０２５３】 その結果、全酸素含有量が１重量％以上のｈ－ＢＮ粉末を原料としたＢＮ－Ａ、及びＢＮ－Ｂでは、凝集ＢＮ粒子の表面でｈ－ＢＮが放射状、即ち、ＢＮ結晶の一次粒子がａ軸を外に向けるように法線方向に結晶成長し、かつ、平均１μｍ以下の微細なＢＮ一次粒子の結晶が形成されていることがわかった。 一方、全酸素含有量が１重量％未満であるｈ－ＢＮ粉末を原料としたＢＮ－Ｃは、結晶成長方向が円周方向、即ち、ｈ－ＢＮのＣ面を外に向けるようになることがわかった。 【０２５４】 ・・・ また、上記の結果を表１－１Ａおよび表１－１Ｂにまとめて示す。 【０２５５】 【表１】 ［図：0001411220000006.jpg］ 」 （ウ）甲３の記載事項 「（イ）カードハウス構造 対応：反論 ＢＮ凝集粒子がカードハウス構造であることは、本件発明の課題を解決する上で必須の事項ではない。 その理由は； ・カードハウス構造は 一定圧力による成型によっても凝集粒子が崩壊しにくい例である。カードハウス構造であっても、本件発明の課題を解決できないものもある（比較例１、２、７参照） ・一定圧力による成型によって凝集粒子が崩壊しにくいものは、カードハウス構造には限られず、圧壊強度が高い粒子であればよい。圧壊強度の高い粒子は、カードハウス構造を有する粒子でなくとも、技術常識を示す文献１～５(後日乙号証として提出する予定です。）などから、一次粒子間の摩擦を増加させる、一次粒子の回転を拘束するなど一次粒子形態・接合を制御する、ＢＮ凝集粒子に関しては特定の凝集構造ではなくても酸化ホウ素に加え希土類、カルシウム等アルカリ土類酸化物を助剤として焼結を促進する、ないしは、原料、助剤を選択してＣ軸方向に等軸成長させた粒子とする、ＢＮの一次粒子と同様の板状である黒鉛に関しては球形化凝集粒子表面の特定の物質で被覆して焼成する、などにより製造できる。このような圧壊強度が高い凝集粒子であれば、必ずしもカードハウス構造である必要はない。 ・さらに、ＢＮの凝集粒子の強度を改善するためには、前述の通り焼結助剤が有効であり、焼結助剤の例は凝集粒子の例だけに留まらずＢＮの無加圧焼結体の事例をも参照することができる。ＢＮの無加圧焼結において焼結助剤などの添加が有効であることは当時の技術常識（文献６～９参照）である。 ・以上から、本件発明１のピーク強度面積比及び平均結晶子径を満たすＢＮ凝集粒子を製造するためには、ＢＮ凝集粒子がカードハウス構造であることが必須の要件ではなく、また、本件発明１のピーク強度面積比及び平均結晶子径を満たす、カードハウス構造を有さないＢＮ凝集粒子を製造することに、過大な試行錯誤を強いるものではない。」（「異議２０１９－７００７８２の取消理由通知に対する意見骨子」１、２ページ） （エ）甲４の記載事項 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 平均粒子径２０～６０μｍ、下記で定義された配向性指数が２～２０の六方晶窒化ホウ素の凝集粉末と平均粒子径０．１～１μｍの酸化アルミニウム粉末の熱伝導性フィラー６０～７３体積％、シリコーン樹脂２７～４０体積％を含有してなる樹脂組成物。 配向性指数は、粉末Ｘ線回折法による（００２）面の回折線の強度Ｉ００２と（１００）面の回折線の強度Ｉ１００との比（Ｉ００２／Ｉ１００）である。 ・・・ 【請求項３】 請求項１または２に記載の樹脂組成物を用いた放熱部材。」 「【０００８】 ・・・ 六方晶窒化ホウ素は、鱗片状又は多角板状の形態が一般的であり、六方晶窒化ホウ素の凝集粉末とは、その一次粒子を複合集合させた粉末である。六方晶窒化ホウ素の凝集状態は、粉末Ｘ線回折法による配向性指数で評価することができる。配向性指数とは、粉末Ｘ線回折法による（００２）面の回折線の強度Ｉ００２と（１００）面の回折線の強度Ｉ１００との比（Ｉ００２／Ｉ１００）である。六方晶窒化ホウ素粉末は一般的にＩ００２≧Ｉ１００で あるため、配向性指数は１以上となる。配向性指数が小さくなるほど無配向性を示し、配向性指数が１のとき完全無配向となる。配向性が大きくなるにつれて、配向性指数は大きくなる。本願発明の六方晶窒化ホウ素の凝集粉末の配向性指数は２～２０であり、好ましくは２～１０である。配向性指数が２０より大きくなると、熱伝導性が減少する傾向にある。 六方晶窒化ホウ素の凝集粉末の配向性指数は、六方晶窒化ホウ素の一次粒子を結合剤もしくは、熱処理を行うことによって、調整することができる。」 「【００２３】 配向性指数は、六方晶窒化ホウ素の凝集粉末を成形し試料板を用いて、Ｘ線回折装置（理学電機社製「Ｇｅｉｇｅｒ Ｆｌｅｘ ２０１３型」）にて２θ＝３０°～２５°の範囲で測定し、２θ＝２７～２８°付近（（００２）面）の回折線の強度Ｉ００２、２θ＝４１°付近（（１００）面）の回折線の強度Ｉ１００を求め、（００２）面の回折線の強度Ｉ００２と（１００）面の回折線の強度Ｉ１００との比である（Ｉ００２／Ｉ１００）とした。 配向性指数＝（Ｉ００２／Ｉ１００）」 （オ）甲５の記載事項 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 ００２面の結晶子径（Ｌｃ）が４５０［Å］以上であり、 １００面の結晶子径（Ｌａ）が５００［Å］以上であり、 前記結晶子径（Ｌｃ）と前記結晶子径（Ｌａ）が以下の関係式（１）を満たし、 ０．７０≦Ｌｃ／Ｌａ （１） 酸素含有量が０．３０重量％以下である六方晶窒化ホウ素粉末。」 「【００１４】 本発明の六方晶窒化ホウ素粉末は、００２面の結晶子サイズ（Ｌｃ：六角網面積層方向）が４５０［Å］以上である。このＬｃが４５０［Å］以上であることで、結晶子界面が十分に少なくなり、高い熱電導性を得られる。このＬｃは、熱伝導性をさらに高める観点から、４７０［Å］以上であることがより好ましく、５００［Å］以上であることが特に好ましい。 一方、工業的な生産性の観点から、このＬｃは２０００［Å］以下であることが好ましく、１０００［Å］以下であることがより好ましい。 このＬｃは、本発明の六方晶窒化ホウ素粉末の製造時において、例えばＬｃが４５０Å未満の六方晶窒化ホウ素を非酸化性ガス中、１８００℃～２３００℃の高温で熱処理を行うことによって調製することができ、Ｌｃを大きくするには、前記原料の六方晶窒化ホウ素の酸素含有量が１．０重量％未満のものを使用する方法を取ることができる。」 （カ）甲６の記載事項 国際公開言語が外国語であるため、対応する公表公報の摘記部分のみ示した。 「【００１７】 ここまでに記載した窒化ホウ素顆粒の製造方法には、達成可能な機械安定性が不十分なことがあるという共通点がある。そのため、ポリマー（例えば、熱可塑性物質、熱硬化性樹脂及びシリコーンなど）用の充填剤として使用すると、加工中に生じる高せん断力を受けて凝集体の部分分解或いは完全分解が生じる可能性がある。つまり、凝集体が、それを構成する窒化ホウ素一次粒子、すなわち窒化ホウ素板状晶にそれぞれ分解する可能性がある。これにより、無傷の凝集体が提供する熱伝導路が阻害される。最後に供給された窒化ホウ素充填剤粒子とポリマーとの間で新たな非常に多くの熱伝達が生じる。熱伝導回数が増えると、化合物内での熱伝導率が低下する。その上、凝集体が分解すると充填剤の表面積は増加し、その結果、化合物のレオロジー特性が、化合物中で生成され得る充填剤含有量が低下する程度まで悪化し、更には達成可能な熱伝導性も悪化する。」 「【００１８】 したがって、本発明の目的は、機械安定性に優れ、特にポリマー用充填剤として用いられる窒化ホウ素凝集体を提供すると同時に、先行技術における不利益を克服することである。」 「【００２８】 驚くことに、本発明の方法を用いて機械安定性に優れた凝集体を生成できることが分かった。凝集体の機械安定性は重要である。というのも、凝集体は（できれば分解せずに）例えば射出成型、鋳造又は圧縮により充填、輸送、投与、混合及び成形することに耐え、こうして、更には窒化ホウ素凝集体をポリマー－窒化ホウ素混合物及びポリマー－窒化ホウ素複合材料へと加工することにも耐える必要があるためである。混合中に凝集体が分解すれば、ポリマー－窒化ホウ素混合物のレオロジー特性が悪化して、ポリマー－窒化ホウ素複合材料の熱伝導性が低下するという危険がある。」 （キ）甲７の記載事項 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 ＢＮの一次粒子が凝集した二次粒子からなるＢＮ球状粒子であって、該ＢＮ球状粒子の表面に凹みを有する粒子の個数割合が５０％以上で、かつ圧縮強さが０．１～１００ＭＰａであることを特徴とする凹部付きＢＮ球状焼結粒子。 【請求項２】 平均粒径が１～１００μｍであることを特徴とする請求項１に記載の凹部付きＢＮ球状焼結粒子。 【請求項３】 炭素含有量が０．１質量％以下、比表面積が１～２０ｍ２／ｇであることを特徴とする請求項１または２に記載の凹部付きＢＮ球状焼結粒子。」 （ク）甲８の記載事項 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 （Ａ）ポリカーボネート系樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）平均重合度２～１５の芳香族ポリカーボネートオリゴマー１重量部以上４０重量部以下、（Ｃ）黒鉛化されてなる炭素繊維であって、長さ方向の熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上、かつ繊維平均径５～２０μｍの炭素繊維５重量部以上４０重量部未満、及び（Ｄ）平均粒子径が１～５００μｍの六方晶鱗片状窒化ホウ素５重量部以上１００重量部以下含有する組成物であって、 該組成物を樹脂温度（パージ樹脂の実測温度）３００℃、金型温度１１０℃、射出圧力１４７ＭＰaの条件で射出成形して得た、縦１００ｍｍ、横１００ｍｍ、厚み３ｍｍの成形品について ・・・ ことを特徴とするポリカーボネート系樹脂組成物。」 イ 申立理由１－１（甲１を主たる証拠とした新規性欠如）について （ア）甲１に記載された発明（甲１発明） 上記ア（ア）の甲１の特許請求の範囲の記載によると、甲１には、窒化ホウ素板状体の球状凝集体からなる球状窒化ホウ素粉末、及び、当該球状窒化ホウ素粉末が、六方晶窒化ホウ素スラリーを噴霧乾燥し、約１８００～２４００℃で焼結することにより製造されることが記載されている。また、［0024］［0025］によると、出発原料である六方晶窒化ホウ素の酸素含有量は、約０～１．０ｗｔ％であり、［0042］によると、スラリー粘度は３０００ｃｐｓ未満であることが記載されている。 これらのことから、甲１には、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。 「窒化ホウ素板状体の球状凝集体からなる球状窒化ホウ素粉末であって、 出発原料である六方晶窒化ホウ素の酸素含有量は、約０～１．０ｗｔ％であり、３０００ｃｐｓ未満のスラリー粘度の六方晶窒化ホウ素スラリーを噴霧乾燥し、約１８００～２４００℃で焼結することにより製造される、球状窒化ホウ素粉末。」 （イ）本件発明１について 本件発明１と甲１発明とを対比する。 甲１発明の「窒化ホウ素板状体」は、本件発明１の「窒化ホウ素一次粒子 」（「ＢＮ一次粒子」）に相当し、甲１発明の「球状窒化ホウ素粉末」は、本件発明１の「窒化ホウ素凝集粒子」（「ＢＮ凝集粒子」）に相当する。 そうすると、本件発明１は「１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２の成型圧力で成型して得られたペレット状の試料を粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））が０．４０以上１．２以下」であること、及び「ＢＮ凝集粒子を０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるように充填し、粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めたＢＮ一次粒子の平均結晶子径が３７５Å以上４１５Å以下」であることが特定されているのに対して、甲１発明は、これらの値が不明である点で相違している。 当該相違点について検討すると、甲１の記載を子細にみても、甲１発明に係る球状窒化ホウ素粉末が、本件発明１の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」を充足するという根拠が見出せないから、当該相違点は、実質的な相違点である。 したがって、本件発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえない。 なお、異議申立人１は、本件発明１に係るＢＮ凝集粒子は、本件明細書によると、ＢＮスラリーの粘度、加熱処理温度、原料窒化ホウ素粉末中の酸素濃度を所定範囲に設定する（本件明細書【００１８】）ことにより得られるものと考えられるところ、甲１に記載された球状窒化ホウ素粉末の製造工程において、原料である窒化ホウ素の酸素濃度（表６Ａ、［0086］）、造粒ステップにおけるスラリーの粘度（［0042］）及び加熱温度（請求項２４、［0045］）は、本件発明１に係るＢＮ凝集粒子の製造条件と一致するから、甲１に記載された球状窒化ホウ素粉末は、上記相違点に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の値を充足すると主張している（異議申立人１による特許異議申立書（以下、「申立書１」という。）：２０～２３ページ）。 しかし、本件発明１に係るＢＮ凝集粒子の温度範囲などの製造条件は、単にその範囲内に収まればよいというものではなく、これらの製造条件を所定範囲内で所望のＢＮ凝集粒子が得られるように適切に設定して（例えば、本件明細書の実施例１では、原料ｈ－ＢＮ粉末の酸素濃度：７．５重量％、スラリーの粘度：８１０ｍＰａ・ｓ、２０００℃・５時間の加熱処理）、本件発明１に係るＢＮ凝集粒子を製造していることは明らかであって、甲１に記載の球状窒化ホウ素粉末の実際の製造工程が、当該実施例と一致するものでもないから、甲１発明に係る球状窒化ホウ素粉末が、本件発明１の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の値を充足するとはいえない。 したがって、異議申立人１の主張は採用できない。 （ウ）本件発明２～８について 本件発明２～８は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであって、本件発明１の特定事項をすべて含むものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２～８は、甲１に記載された発明であるとはいえない。 （エ）小括 以上のとおりであるから、申立理由１－１は理由がない。 ウ 申立理由１－２（甲２を主たる証拠とした新規性欠如）について （ア）甲２に記載された発明（甲２発明） 上記ア（イ）の甲２の特許請求の範囲の記載によると、甲２には、窒化ホウ素一次粒子が凝集した窒化ホウ素凝集粒子について記載されている。また、全酸素含有量が１重量％以上１０重量％以下である原料窒化ホウ素粉末を含有するスラリーを、スプレードライ法により球形に造粒した後、１３００～２１００℃で加熱処理することにより窒化ホウ素凝集粒子を製造することが記載されている（請求項５、６、８、【００７６】）。 これらのことから、甲２には、次の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。 「窒化ホウ素一次粒子が凝集した窒化ホウ素凝集粒子であって、 全酸素含有量が１重量％以上１０重量％以下である原料窒化ホウ素粉末を含有するスラリーを、スプレードライ法により球形に造粒した後、１３００～２１００℃で加熱処理することにより製造される、窒化ホウ素凝集粒子。」 （イ）本件発明１について 本件発明１と甲２発明とを対比する。 甲２発明の「窒化ホウ素一次粒子」は、本件発明１の「窒化ホウ素一次粒子」（「ＢＮ一次粒子」）に相当し、甲２発明の「窒化ホウ素凝集粒子」は、本件発明１の「窒化ホウ素凝集粒子」（「ＢＮ凝集粒子」）に相当する。 そうすると、本件発明１は「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」が「０．４０以上１．２以下」であること、及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」が「３７５Å以上４１５Å以下」であることが特定されているのに対して、甲２発明は、これらの値が不明である点で相違している。 当該相違点について検討すると、甲２の記載を子細にみても、甲２発明に係る窒化ホウ素粉末が、上記相違点に係る上記「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」が本件発明１と同じ範囲の値であるという根拠は見出せないから、当該相違点は実質的な相違点である。 したがって、本件発明１は、甲２に記載された発明であるとはいえない。 なお、異議申立人１は、甲１と同様に、甲２に記載された窒化ホウ素凝集粒子の製造工程は、原料酸素濃度、焼成温度の範囲が、本願発明のものと共 通し、しかも、甲２の実施例は、造粒可能なＢＮスラリーを調製し、球状化し、窒素雰囲気下で２０００℃、５時間焼成する点で、本件発明の実施例と一致することなどを理由として、甲２に記載された窒化ホウ素凝集粒子は、上記相違点に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の値を充足すると主張している（申立書１：３４～３７ページ）。 しかし、甲２の事情は甲１と同様であって、甲２にあっては、本件明細書の実施例１、２と焼成条件は一部一致するものの、原料の物性、スラリーの調製、及び造粒条件は一致せず、また、製造された凝集粒子の粒子径等の物性値も共通するものではないから（本件明細書：表１、甲２：【０２５５】 表１）、甲２発明に係る窒化ホウ素凝集粒子が、本件発明１の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の値を充足するとはいえない。 したがって、異議申立人１の主張は採用できない。 （ウ）本件発明２～８について 本件発明２～８は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであって、本件発明１の特定事項をすべて含むものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２～８は、甲２に記載された発明であるとはいえない。 （エ）小括 以上のとおりであるから、申立理由１－２は理由がない。 エ 申立理由１－３（甲１を主たる証拠とした進歩性欠如）の検討 （ア）本件発明１について 本件発明１と甲１発明との相違点は、上記イ（イ）に記載したとおりである。 本件発明１に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」は、本件明細書の【００３８】、【００３９】を参照すると、所定圧力下であっても一定以上の一次粒子配向が保持される状態を示す指標であるといえる。 甲３にも同様の記載があるが、甲３は、本件特許の優先日後に公開されたものであり、その内容が当該優先日時点の技術常識を示すものでもないから、甲３に記載された内容を進歩性の判断に採用することはできない。 また、甲２には、熱伝導の等方性、耐崩壊性等に優れたＢＮ粒子を提供することを目的とするものであるが、所定圧力下での「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」を制御することについては、記載も示唆もされていない。 したがって、本件発明１は、甲１発明及び甲２に記載された技術的事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 上記相違点について、異議申立人１は、甲２、３の記載から、本件発明１に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」は、単なるＢＮ凝集粒子の崩壊し難さを示す指標であって、ＢＮ凝集粒子を崩壊し難くすることは公知の課題であり、また、甲２に記載さているように、結晶子サイズが大きくする方法及びこれにより高い熱伝導性を得られることは公知であることを論拠として、本件発明１に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の値を設定することは当業者が容易になし得ると主張している（申立書１:４０～５０ページ）。 しかし、甲２に記載した結晶子サイズ（請求項１５、【００３５】）は、本件発明１の「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の範囲外の値であるし、甲２を子細にみても、本件発明１に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の範囲に制御することは、その具体的手段について何ら記載も示唆もされておらず、当業者が容易になし得たとはいえない。 また、本件発明１の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」の制御手段が不明であることも主張しているが、実施例の欄をみれば、スラリー組成やその粘度、及び焼成条件（温度、時間）を設定することにより調製可能であることは明らかである。 したがって、異議申立人１の上記主張は採用できない。 （イ）本件発明２～８について 本件発明２～８は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであって、本件発明１の特定事項をすべて含むものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２～８は、甲１発明及び甲２に記載された技術的事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （ウ）小括 以上のとおりであるから、申立理由１－３は理由がない。 オ 申立理由１－４（甲４を主たる証拠とした進歩性欠如）について （ア）甲４に記載された発明（甲４発明） 上記ア（エ）の甲４の特許請求の範囲及び【０００８】の記載によると、甲４には、六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集した、配向性指数が２～２０の六方晶窒化ホウ素凝集粉末について記載されている。そして、上記配向性指数は、粉末Ｘ線回折法による（００２）面の回折線の強度Ｉ００２と（１００）面の回折線の強度Ｉ１００との比（Ｉ００２／Ｉ１００）である。 これらのことから、甲４には、次の発明（以下、「甲４発明」という。）が記載されていると認められる。 「六方晶窒化ホウ素の一次粒子が凝集した六方晶窒化ホウ素の凝集粉末であって、粉末Ｘ線回折法による（００２）面の回折線の強度Ｉ００２と（１００）面の回折線の強度Ｉ１００との比（Ｉ００２／Ｉ１００）である配向性指数が２～２０である、六方晶窒化ホウ素の凝集粉末。」 （イ）本件発明１について 本件発明１と甲４発明とを対比する。 甲４発明の「六方晶窒化ホウ素の一次粒子」は、本件発明１の「窒化ホウ素一次粒子」（「ＢＮ一次粒子」）に相当し、甲４発明の「六方晶窒化ホウ素の凝集粉末」は、本件発明１の「窒化ホウ素凝集粒子」（「ＢＮ凝集粒子」）に相当する。 そうすると、本件発明１は「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」が「０．４０以上１．２以下」であること、及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」が「３７５Å以上４１５Å以下」であることが特定されているのに対して、甲４発明は、「粉末Ｘ線回折法による（００２）面の回折線の強度Ｉ００２と（１００）面の回折線の強度Ｉ１００との比（Ｉ００２／Ｉ１００）である配向性指数が２～２０である」ことが規定され、窒化ホウ素一次粒子の平均結晶子径は規定されていない点で相違している。 当該相違点について検討すると、甲４には、本件発明１のように「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」を制御することについて何ら記載も示唆もない。 また、上記ア（オ）～（ク）によると、甲５には、高い熱伝導性のために、六方晶窒化ホウ素粉末の００２面の結晶子径（Ｌｃ）が４５０［Å］以上とすることが、甲６には、窒化ホウ素凝集体の熱伝導性が低下しないためには機械的安定性が必要であることが、甲７には、所定の圧縮強さを有する凹部付きＢＮ球状粒子が、甲８には、樹脂組成物を所定の成形圧力で成形することが、それぞれ記載されている。 しかし、これらの記載を参照しても、本件発明１に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」を同時に制御することは、何ら導出できるものではない。 したがって、本件発明１は、甲４発明及び甲５～甲８に記載された技術的事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 なお、異議申立人１は、甲６、８の記載から、ＢＮ凝集粒子が成形された状態の熱伝導率に影響を与える配向性に着目することができ、甲４発明で規定する（００２）面と同じ方向である（００４）面の数値を採用することも可能であるから、本件発明１に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」を設定することは、設計事項であると主張している（申立書１：５６、５７ページ）。 しかし、２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２の成型圧力で成型して得られたペレット状の試料についての窒化ホウ素凝集粒子の配向性を設定することは何ら示唆されていないから、本件発明１に係る「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」を設定することは、単に当業者が容易になし得る設計事項であるとはいえない。 したがって、異議申立人１の主張は採用できない。 （ウ）本件発明２～８について 本件発明２～８は、本件発明１を直接又は間接的に引用するものであって、本件発明１の特定事項をすべて含むものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２～８は、甲４発明及び甲５～甲８に記載された技術的事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。 （エ）小括 以上のとおりであるから、申立理由１－４は理由がない。 カ 申立理由１－５（サポート要件違反）について （ア）サポート要件違反について 上記「第４ ２(1)」で検討したとおり、本件発明１の課題は、高い熱伝導性を有するＢＮ凝集粒子を提供することを含むものであり、ＢＮ凝集粒子における「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」を特定した本件発明１によって、当該課題を解決できると認識できるものであるから、本件発明１～８は、サポート要件を満足するものである。 そこで、上記「１(5)ア～エ」の異議申立人１の主張について、以下検討する。 （イ）上記「１(5)ア」について 異議申立人１の主張は、実施例は、カードハウス構造を有し、バインダーを用いたＢＮ凝集粒子のみであるから、上記解決手段について、さらにカードハウス構造を有すること及びバインダーを含有することについて特定する必要があるというものである。 これについて検討すると、本件発明１の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」に関して、発明の詳細な説明において【００３７】の「小さすぎると、ＢＮ凝集粒子が崩壊し、厚み方向の熱伝導性が向上しない傾向がある。」、【００３８】の「例えば、樹脂製の高放熱基板は、樹脂製基板内部の空隙低減や分散させたＢＮ凝集粒子同士の完全な接触のために、０．８５ｔｏｎ／ｃｍ2以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ2以下のような比較的高い圧力で成形されると考えられる。このため、上記圧力範囲でもＢＮ一次粒子の配向変化が少ないＢＮ凝集粒子が熱伝導性向上には必要である。」、【００４０】の「一定以上の一次粒子配向とは、例えば一次粒子の（１００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））によって表現されるが、これは（００４）面、すなわち、圧力方向に対して直行する方向にａｂ面が配向する割合がどれだけ少ないかを表現するものである。従って、上述のピーク面積強度比が大きいほど、成形圧力によるＢＮ凝集粒子の変形が少ない。」などの記載からすると、本件発明１の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」により、熱伝導性に影響するＢＮ凝集粒子におけるＢＮ一次粒子の配向構造を特定しているといえる。 そして、【００３９】に「本発明では、本明細書で規定する物性を満たすＢＮ凝集粒子、好ましくはＢＮ凝集粒子を構成するｈ－ＢＮ一次粒子がカードハウス構造、すなわち、ｈ－ＢＮ一次粒子同士が一次粒子平面部と端面部で接触することによる相互補強構造を有することから、広い成形圧力範囲でＢＮ凝集粒子の変形を抑制することが可能である。」と記載されているから、「カードハウス構造」は、本件発明１の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」で特定した配向構造を充足するＢＮ凝集粒子の一形態であることが理解できる。 また、バインダーについては、【００６６】に「ＢＮスラリーは、原料ＢＮ粉末を効果的に粒子状に造粒するために、バインダーを含んでもよい。バインダーは、ＢＮ一次粒子を強固に結びつけ、造粒粒子を安定化するために作用する。」と記載されているから、バインダーを用いることは、成形圧力に対して一次粒子配向を保持するための、すなわち本件発明１の解決手段である「一次粒子のピーク面積強度比」を実現するための一つの具体的手段であるといえる。 そうすると、本件発明１は、上述のとおり「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」を特定することによってサポート要件を満足するものであるから、ＢＮ凝集粒子の配向構造の一形態である「カードハウス構造」を有すること及び「バインダー」を用いることを特定する必要はない。 （ウ）上記「１(5)イ」について 本件明細書の発明の詳細な説明は、ＢＮ凝集粒子の平均粒子径（Ｄ５０）について、【００４２】には「ＢＮ凝集粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、通常５μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２５μｍ以上、更に好ましくは２６μｍ以上であり、特に好ましくは３０μｍ以上、最も好ましくは４０μｍ以上であり、４５μｍ以上であっても好ましく、５０μｍ以上であっても好ましい。また、通常２００μｍ以下、好ましくは１５０μｍ以下、更に好ましくは１００μｍ以下である。大きすぎると成形体とした際に表面の平滑性が悪くなる、ＢＮ凝集粒子間の間隙が多くなる等により、熱伝導性が向上しない傾向があり、小さすぎると成形体とした際にＢＮ凝集粒子間の接触抵抗が大きくなる、ＢＮ凝集粒子自体の熱伝導性が低くなる等の傾向がある。」と記載されている。 当該記載に接した当業者であれば、ＢＮ凝集粒子の平均粒子径によっては、本件発明の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」を充足することが困難になるし、また、本件発明の範囲内において、ＢＮ凝集粒子の平均粒子径に応じて成形体とした際の熱伝導性に影響があることは技術常識からも明らかである。 したがって、本件発明の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」を充足できない平均粒子径は、本件発明に含まれていないことは明らかであるし、上記【００４２】の記載は、平均粒子径を好適な範囲とすることにより、本件発明の範囲内において、さらに熱伝導性が改善されることを示唆する記載であることを理解できる。 したがって、本件発明において、ＢＮ凝集粒子の平均粒子径を特定する必 要はない。 （エ）上記「１(5)ウ」について 発明の詳細な説明の【００２７】、【００３２】には、次の記載がある。 「【００２７】 ［ＢＮ凝集粒子］ 本発明のＢＮ凝集粒子は、ＢＮ一次粒子が凝集して形成されたものであり、本願発明の効果を損なわない範囲で、上記ＢＮ一次粒子以外の成分を含有してもよい。ＢＮ一次粒子以外の成分としては、後記の［ＢＮ凝集粒子の製造方法］で述べる、スラリーに添加してもよいバインダー、界面活性剤、溶媒に由来する成分を挙げることができる。」 「【００３２】 ・ＢＮ凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子の結晶構造 ・・・ また、バインダーとしてＢＮ以外の無機成分が含まれる場合、熱処理の過程でそれらが結晶化するが、ＢＮが主成分として含まれていればよい。 ・・・ 」 ここで、「主成分」という用語は、慣用されている技術用語であり、「ある材料において主要な成分」を意味することは当業者にとって明らかであるところ、当該記載によれば、本件発明に係る「ＢＮ凝集粒子」は、発明の詳細な説明に記載の本件発明の効果を発揮することができるようにＢＮが主成分として含まれることを前提としていることを理解することができる。 （オ）上記「１(5)エ」について 甲１を主引用例とする容易想到性が否定されることは、上記「エ」に記載されたとおりであるし、二律背反であるか否かは、本件発明のサポート要件の充足性の判断に何ら影響を及ぼさない。 （カ）小括 以上のとおりであるから、申立理由１－５は理由がない。 キ 申立理由１－６（明確性要件違反）について （ア）上記「１(6)ア」について 本件発明１には、「ＢＮ凝集粒子を０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるように充填し、粉末Ｘ線回折測定して得られる、ＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから求めた・・・」と特定され、発明の詳細な説明には、「【００３４】 尚、粉末Ｘ線回折測定は、０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるようにＢＮ凝集粒子を充填し、測定される。」 などと記載されている。 そうすると、「平滑」に充填するということは、通常の粉末Ｘ線測定において、０．２ｍｍ深さのガラス試料板に測定に支障なく粉末を充填して測定することができることを特定したことは明らかであって、発明の詳細な説明の記載に接した当業者であれば、技術常識に鑑み、本件発明を理解できるものであり、当該特定事項が第三者に不測の不利益を生じさせるほどに不明確であるとはいえないから、特許請求の範囲の記載は、明確性要件を満足する。 （イ）上記「１(6)イ」について 本件発明の「平均結晶子径」については、本件明細書の発明の詳細な説明に以下の記載がある。 「【００３３】 ・ＢＮ一次粒子の平均結晶子径 ・・・ 【００３４】 尚、粉末Ｘ線回折測定は、０．２ｍｍ深さのガラス試料板に表面が平滑になるようにＢＮ凝集粒子を充填し、測定される。 なお、ここで、「平均結晶子径」とは、粉末Ｘ線回折測定によって得られるＢＮ一次粒子の（００２）面ピークから、後述の実施例において記載の通り、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式にて求められる結晶子径である。」 「【０１２７】 ｛測定条件｝ 本発明における特性は以下に記載の方法にて測定した。 ・・・ 【０１２９】 ・ＢＮ一次粒子の平均結晶子径： 粉末Ｘ線回折測定によって得られたＢＮ一次粒子の（００２）面由来のピークから、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式を用いて平均結晶子径を求めた。粉末Ｘ線回折測定は、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製Ｘ線回折装置「Ｘ‘Ｐｅｒｔ Ｐｒｏ ＭＰＤ」を用いた。Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式とは次の式である。 Ｄ＝（Ｋ・λ）／（β・ｃｏｓθ） ここで、Ｄ：結晶子径、Ｋ：Ｓｃｈｅｒｒｅｒ定数、λ：Ｘ線（ＣｕＫα１）波長、β：ピーク半値幅、θ：ＣｕＫα１由来のブラッグ角、である。またβは、次の補正式を用いて求めた。 β＝（βｏ２－βｉ２）０．５ ここで、βｉは、標準Ｓｉにより求めておいた装置由来の半価幅であり、βｏは、ｈ－ＢＮの（００２）面由来のピーク半値幅である。各定数の値は、以下を用いた。 Ｋ＝０．９、λ＝１．５４０５９Å」 上記記載によると、「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」は、粉末Ｘ線回折測定を用いて、発明の詳細な説明に記載された方法（【０１２７】）により得られることを理解することができるから、「平均」という用語の技術的意味は明確である。 （ウ）小括 以上のとおりであるから、申立理由１－６は理由がない。 (2) 異議申立人２による特許異議申立理由について ア 申立理由２－１（明確性要件違反）について 「主成分」という用語は、上記「(1) カ（エ）」に記載したように、当業者にとって明らかであるところ、本件発明では、ＢＮ凝集粒子に層状構造を有するｈ－ＢＮ粒子を十分な量になるように含有させて特定の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」を所定の値としたことを発明の詳細な説明により理解することができるから、ｈ－ＢＮの含有量が特定されていなくとも、本件発明は明確である。 したがって、申立理由２－１は理由がない。 イ 申立理由２－２（サポート要件違反）について （ア）サポート要件違反について 上記「第４ ２(1)」で検討したとおり、本件発明はサポート要件を満足する。 そこで、上記「２(2)ア、イ」の異議申立人２の主張について、以下検討する。 （イ）上記「２(2) ア」について 上記「第４ ２(1)イ」で検討したとおり、本件発明１の課題は、結局のと ころ、高い熱伝導性を有するＢＮ凝集粒子を提供することであり、ＢＮ凝集 粒子における「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平 均結晶子径」を特定した本件発明１によって、当該課題を解決できると認識 できるものである。 他方、異議申立人２の主張は、発明の詳細な説明の【００１４】の「ＢＮ 凝集粒子を構成するＢＮ一次粒子が高熱伝導性でありながら、ＢＮ凝集粒子 同士の接触抵抗も低減したＢＮ凝集粒子を製造」するとの記載に基づくもの であるが、接触抵抗についての記載は、高い熱伝導性を有するＢＮ凝集粒子 を提供するという課題を解決する際のＢＮ凝集粒子の具体的な作用を記載し たものであって、本件発明１の課題とはいえない。 また、接触抵抗を低減することが本件発明１の課題であったとしても、同 【００３７】の「ＢＮ凝集粒子を１０ｍｍφの粉末錠剤成形機で０．８５ｔ ｏｎ／ｃｍ２以上２．５４ｔｏｎ／ｃｍ２以下の成形圧力で成形して得ら れたペレット状の試料中のＢＮ凝集粒子を構成するｈ－ＢＮ一次粒子の（１ ００）面と（００４）面のピーク面積強度比（（１００）／（００４））は 、 ・・・ 大きすぎると、成形体とした際にＢＮ凝集粒子間の接触抵抗が 大きくなる傾向があり、小さすぎると、ＢＮ凝集粒子が崩壊し、厚み方向の 熱伝導性が向上しない傾向がある。」との記載により、本件発明１の上記「 一次粒子のピーク面積強度比」を特定することで、ＢＮ凝集粒子同士の接触 抵抗が低減されるという作用効果を奏することを当業者であれば理解するこ とができる。 （ウ）上記「２(2)イ」について 本件発明において、「カードハウス構造」を特定する必要がないことは、上記「(1)カ（イ）」に記載したとおりである。 （エ）小括 以上のとおりであるから、申立理由２－２は理由がない。 ウ 申立理由２－３（実施可能要件違反）について 上記「第４ ２(2)」で検討したとおり、発明の詳細な説明の記載は、実施可能要件を満足する。 そこで、上記「２(3)ア、イ」の異議申立人２の主張について検討する。 上記「第４ ２(2)イ」に記載したとおり、「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」の調整方法が発明の詳細な説明に記載されているから、当該記載にしたがって当業者は、本件発明に係るＢＮ凝集粒子を製造することができる。 また、本件発明１において、カードハウス構造の特定が必要ないことは、 上記「(1)カ（イ）」に記載したとおりのものであるところ、発明の詳細な説明は、本件発明の「ＢＮ一次粒子のピーク面積強度比」及び「ＢＮ一次粒子の平均結晶子径」を充足する実施例１（実施例４）、実施例２（実施例５）が記載されているから、カードハウス構造でないＢＮ凝集粒子の具体的な製造例が記載されていないことをもって、実施可能要件違反であるとはいえない。 よって、申立理由２－３は理由がない。 (3) 異議申立人の意見書について ア 異議申立人の主張 異議申立人１の意見書１ー１、１－２、及び異議申立人２の意見書２－１における主張は、概ね以下のとおりである。 （ア）成形圧力が増加した時のＢＮ凝集粒子の配向維持率（「ピーク面積強度比」の比）について、実施例のものは、比較例のものより低下しているから、「ピーク面積強度比」は、ＢＮ凝集粒子の粒子強度をＢＮ一次粒子の配向で表現したものではない（意見書１－１）。 （イ）本件明細書の【００３３】に「平均結晶子径は大きいことが熱伝導率の点から好ましい。」と記載されているが、比較例３、５は、ピーク面積強度比が同じであるが結晶子径が大きい比較例５の方がかえって熱伝導率が低下しており、熱伝導率に与える指標（物性）は他に様々な要因があるといえるから、他の指標を加入する必要がある（意見書１－１、１－２）。 （ウ）実施例に具体的に示されている範囲を超えて、本件発明に係るＢＮ凝集粒子を調製可能であるとはいえないし、ｈ－ＢＮ原料粉末の全細孔容積及び比表面積等の値が記載されていないから、所望のｈ－ＢＮ原料粉末を得るために過度の試行錯誤を有する（意見書１－１）。 （エ）本件明細書には、所定のバインダーを用いた実施例が記載されているのみであるから、当該バインダーを規定していない本件発明は、発明の詳細な説明に記載された発明ということができない（意見書１－１）。 （オ）「ピーク面積強度比」が、実施例と比べて著しく広範囲となっている（意見書１－２、意見書２―１）。 イ 上記主張についての判断 （ア）上記「ア（ア）」について 各凝集粒子の物性の違いにより、成型圧力が変化した時の配向維持率は異なることは当然であり、本件明細書の表２に記載されているように、一般的に成型圧力が増加するとピーク面積強度比が減少することを把握できるから、ＢＮ凝集粒子の粒子強度を配向により表現したということを理解することができる。 （イ）上記「ア（イ）、（エ）、（オ）」について 比較例３、５は、ピーク面積強度比が異なるから単純に比較できない。また、結晶子径及びピーク面積強度比を特定した本件発明がサポート要件を満足していることは、上記「第４ ２(1)」で検討したとおりである。 （ウ）上記「ア（ウ）」について 本件発明が実施可能要件を満足していることは、上記「第４ ２(2)」で検討したとおりである。 ウ 小括 以上のとおりであるから、異議申立人１、２の主張は、いずれも採用できない。 第６ むすび 以上で検討したとおりであるから、取消理由通知書に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、本件特許の請求項１～８に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件特許の請求項１～８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。