2021-700060

特許第６７２９３８７号発明「多孔質支持体－ゼオライト膜複合体及び多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 令和３年８月１０日付け訂正請求において、特許第６７２９３８７号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１４について訂正することを認める。 特許第６７２９３８７号の請求項１、２、１２、１４に係る特許を取り消す。

理 由 第１ 手続の経緯 本件特許第６７２９３８７号の請求項１～１４に係る特許についての出願は、２０１５年（平成２７年）１１月２５日（優先権主張 平成２６年１１月２５日）を国際出願日とする出願であって、令和２年７月６日にその特許権の設定登録がされ、同年同月２２日に特許掲載公報が発行された。 その後、その請求項１、２、１２、１４に係る特許に対して、令和３年１月１９日に特許異議申立人吉田和隆により特許異議の申立てがされ、同年５月１１日付けで取消理由が通知され、同年８月１０日に特許権者により意見書の提出及び訂正の請求がされ、同年１１月５日に特許異議申立人により意見書の提出がされ、令和４年２月１日付けで訂正拒絶理由が通知され、この訂正拒絶理由に対する特許権者からの応答はなく、同年４月８日付けで取消理由（決定の予告）が通知され、この取消理由（決定の予告）の通知に対する特許権者からの応答はなかった。 以上の手続の経緯にみられるように、当審は、取消理由（決定の予告）を通知し、期間を指定して意見書の提出の機会を与えたが、特許権者は応答しなかったこと、並びに、この取消理由（決定の予告）の結論及び理由は妥当なものと認められることにかんがみ、この異議の決定における以降の記載は、当該取消理由（決定の予告）の理由について記載した箇所をそのまま援用することとした。 第２ 本件訂正の適否について １ 本件訂正の内容（訂正事項） 本件訂正請求は、特許法第１２０条の５第３項及び第４項の規定に従い、一群の請求項を構成する請求項〔１～９〕、〔１２、１３〕、及び請求項１４を、それぞれ訂正の単位として訂正することを求めるものであり、その内容（訂正事項）は、次のとおりである。なお、訂正箇所に下線を付した。 （１）訂正事項１ 特許請求の範囲の請求項１に、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下である 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が７．５以上である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 に訂正する。 （２）訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項２を削除する。 （３）訂正事項３ 特許請求の範囲の請求項３を削除する。 （４）訂正事項４ 特許請求の範囲の請求項４に、 「前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０００以下である、請求項１～３のいずれか一項に記載の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０００以下である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 に訂正する。 （５）訂正事項５ 特許請求の範囲の請求項５に、 「前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０以上である、請求項１～４のいずれか一項に記載の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０以上である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 に訂正する。 （６）訂正事項６ 特許請求の範囲の請求項６に、 「前記多孔質支持体の平均細孔径が０．３μｍ以上である、請求項１～５のいずれか一項に記載の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記多孔質支持体の平均細孔径が０．３μｍ以上である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 に訂正する。 （７）訂正事項７ 特許請求の範囲の請求項７に、 「前記ゼオライト膜を構成するゼオライトの細孔構造がＣＨＡまたはＭＦＩである、請求項１～６のいずれか一項に記載の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜を構成するゼオライトの細孔構造がＣＨＡまたはＭＦＩである、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 に訂正する。 （８）訂正事項８ 特許請求の範囲の請求項８に、 「気体混合物の分離に用いられる請求項１～７のいずれか一項に記載の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 気体混合物の分離に用いられる 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 に訂正する。 （９）訂正事項９ 特許請求の範囲の請求項９に、 「請求項１～７のいずれか一項に記載の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、複数の成分からなる気体または液体の混合物を接触させ、前記混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、または、透過性の高い成分を透過させて分離することにより透過性の低い成分を濃縮する、気体または液体の混合物の分離または濃縮方法。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下である 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、 複数の成分からなる気体または液体の混合物を接触させ、前記混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、または、透過性の高い成分を透過させて分離することにより透過性の低い成分を濃縮する、 気体または液体の混合物の分離または濃縮方法。」 に訂正する。 （１０）訂正事項１０ 特許請求の範囲の請求項１２に 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法であって、 前記多孔質支持体上に種結晶を付着させた後に前記ゼオライト膜を形成し、 （前記種結晶の平均粒子径）／（前記多孔質支持体の平均細孔径）で表される比が１～５である、多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法であって、 前記多孔質支持体の平均細孔径０．０２μｍ以上２０μｍ以下であり、 前記多孔質支持体上に種結晶を付着させた後に前記ゼオライト膜を形成し、 （前記種結晶の平均粒子径）／（前記多孔質支持体の平均細孔径）で表される比が１～５である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法。」 に訂正する（請求項１２の記載を引用する請求項１３も同様に訂正する。）。 （１１）訂正事項１１ 特許請求の範囲の請求項１４に 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、複数の成分からなる気体混合物を接触させ、前記気体混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、気体混合物の分離方法であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下である、 気体混合物の分離方法。」 と記載されているのを、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、複数の成分からなる気体混合物を接触させ、前記気体混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、気体混合物の分離方法であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が７．５以上である、 気体混合物の分離方法。」 に訂正する。 ２ 訂正要件の判断 （１）請求項１～９についての訂正（訂正事項１～９） ア 訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について （ア）訂正事項１について 訂正事項１は、願書に添付された明細書の段落【００２９】の記載に基づき、訂正前の請求項１に記載された「ゼオライト膜」について、「ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比」を限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 （イ）訂正事項２、３について 訂正事項２、３は、訂正前の請求項２及び３をそれぞれ削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてされたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 （ウ）訂正事項４～９について 訂正事項４～９は、訂正前の請求項４～９における選択的引用請求項との引用関係を解消して、独立形式請求項にするとともに、当該選択的引用請求項に記載された事項のうち、訂正前の請求項１に記載された事項のみに限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」及び「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 イ 独立特許要件について 請求項１～９についての訂正（訂正事項１～９）は、いずれも「特許請求の範囲の減縮」を目的とする訂正を含むところ、訂正前の請求項３～９に対しては、特許異議の申立てがされていないことから、当該請求項３～９についての訂正（訂正事項３～９）に対しては、さらに、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定（独立特許要件）を満足するか否かを検討する。 以下、特に、訂正事項４、５、７～９によって訂正された後の請求項４、５、７～９に係る発明（以下、項番号ごとに「本件訂正発明４」などという。）が、特許法第２９条第１項又は第２項の規定（新規性・進歩性）により、特許出願の際独立して特許を受けることができるか否かについて検討する。 （ア）本件訂正発明 本件訂正発明４、５、７～９は、訂正特許請求の範囲の請求項４、５、７～９に記載された次のとおりのものである。 「【請求項４】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０００以下である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 「【請求項５】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０以上である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 「【請求項７】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜を構成するゼオライトの細孔構造がＣＨＡまたはＭＦＩである、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 「【請求項８】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 気体混合物の分離に用いられる 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 「【請求項９】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下である 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、 複数の成分からなる気体または液体の混合物を接触させ、前記混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、または、透過性の高い成分を透過させて分離することにより透過性の低い成分を濃縮する、 気体または液体の混合物の分離または濃縮方法。」 （イ）各甲号証について ａ 甲号証一覧 甲第１号証：Y.Hasegawa et al., Preparation of novel chabazite (CHA)-type zeolite layer on porous α-Al2O3 tube using template-free solution, Journal of Membrane Science, 2010, Vol.347, p.193-196 甲第６号証：Halil Kalipcilar et al., Synthesis and Separation Performance of SSZ-13 Zeolite Membranes on Tubular Supports, Chemistry of Materials, 2002, Vol.14, p.3458-3464 ｂ 甲第１号証の記載事項 甲第１号証には次の事項が記載されている。なお、下線は当審が付した（以下、同様である。）。 （ａ）「1. Introduction Zeolites are inorganic microporous compounds with well-defined pore structures. The micropores have diameters in the range of 0.3-1 nm; these are similar to the molecular sizes of inorganic gases and light hydrocarbons. Therefore, a polycrystalline zeolite layer without large defects such as pinholes and cracks can separate gaseous and liquid mixtures [1]. In particular, a zeolite membrane is used to dehydrate organic-rich mixtures that polymeric membranes cannot be used. For example, a commercially available NaA-type zeolite membrane can selectively remove water from alcohol-rich mixtures [2]. However, both the hydrothermal and the acid stabilities of the NaA-type zeolite membrane are poor because of the highest aluminum content of its framework among all zeolites (Si/Al = 1 [3]). The channel structure of chabazite (CHA) type zeolite is similar to that of NaA-type zeolite [4], with reduced aluminum content (Si/Al = 1-5 [3]). These features suggest that CHA-type zeolite is a potential material for a dehydration membrane with the hydrothermal and acid stabilities. However, it is difficult to synthesize cubic crystals of CHA-type zeolite without using organic templates [5]. In this study, we successfully formed a polycrystalline CHA-type zeolite layer using a template-free solution; the membrane showed extremely high dehydration performance.」（第１９３頁） （当審仮訳：１．序文 ゼオライトは細微多孔質構造が明確に定義された無機微多孔質化合物である。細孔の直径は０．３～１ｎｍで、無機ガスや軽炭化水素の分子サイズに似ている。したがって、ピンホールやひび割れなどの大きな欠陥のない多結晶ゼオライト層は、気体混合物や液体混合物を分離することができる［１］。特に、ゼオライト膜は、ポリマー膜を使用することができない有機物に富む混合物を脱水するために使用される。例えば、市販のＮａＡ型ゼオライト膜はアルコールに富む混合物から選択的に水を除去できる［２］。しかし、ＮａＡ型ゼオライト膜は、すべてのゼオライトの中でその骨格のアルミニウム含有量が最も高い（Ｓｉ／Ａｌ＝１［３］）ために、熱水や酸に対する安定性はいずれも不良である。 チャバサイト（ＣＨＡ）型ゼオライトのチャネル構造はＮａＡ型ゼオライト［４］と類似しており、アルミニウム含有量が低減されている（Ｓｉ／Ａｌ＝１～５［３］）。これらの特徴は、ＣＨＡ型ゼオライトが熱水安定性と酸安定性を有する脱水膜の潜在的物質であることを示唆する。しかし、有機鋳型を用いずにＣＨＡ型ゼオライトの立方晶を合成することは困難である［５］。本研究では、鋳型フリー溶液を用いて多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層の形成に成功した。膜は極めて高い脱水性能を示した。） （ｂ）「2. Experimental 2.1. Membrane preparation A polycrystalline CHA-type zeolite layer was formed on a porous α-Al2O3 tube by the secondary growth of seed particles. The seed particles were prepared using the method described in Ref. [5]. 15.8 g of potassium hydroxide (Wako Pure Chemicals Industry) was dissolved into 217.4 g of distilled water, and 25.2 g of Y-type zeolite powder (Tosoh Corp., HSZ-330HUA, SiO2/Al2O3 = 6.3) was added to the solution. The mixture was poured into a Teflon-lined stainless steel autoclave after stirring for 1 h at room temperature and then heated at 368 K for 100 h, thus converting the Y-type zeolite into CHA-type zeolite. The CHA-type zeolite particles were washed with an excess amount of distilled water, and then, the particles were dried overnight in air at 333 K to obtain CHA-type zeolite seed particles (Si/Al = 2.4; crystal size = ca. 5-10μm). For the secondary growth, a synthesis solution was prepared using colloidal silica (Catalysts and Chemicals Industry Corp. Ltd., Cataloid SI-30), aluminum nitrate (Wako Pure Chemicals Industry), strontium nitrate (Wako Pure Chemicals Industry), potassium hydroxide, and distilled water. Potassium hydroxide and aluminum nitrate were dissolved into distilled water in a beaker. Additionally, strontium nitrate was dissolved into distilled water into the other beaker, and colloidal silica was added to the solution. The solution containing the aluminum source was added to that containing silicon source, and the mixture was stirred for 6 h at room temperature. The molar composition of the mixture was 12SiO2:1Al2O3:xK2O:(3-x)SrO:(12-2x)KNO3:780H2O. A porous α-Al2O3 tube with the following properties was used as the support in this study: outside diameter = 2.0mm; inside diameter = 1.6mm; length = 30mm; porosity = 39%; and mean pore diameter = 150 nm. The outer surface of the support tube was rubbed with the seed particles to implant the seeds for nucleation. 20 g of the synthesis solution was added to the autoclave, in which three support tubes were placed vertically. Thereafter, a hydrothermal reaction was carried out at 413 K for 18 h in order to grow the seeded crystallites. After cooling the autoclave in a water bath for 10 min, the support tube was recovered, washed with distilled water, and dried overnight in air at room temperature in order to obtain the CHA-type zeolite membrane.」（第１９３～１９４頁） （当審仮訳：２．実験 ２．１．膜調製 多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層が種粒子の二次成長により多孔性Ａｌ２Ｏ３管上に形成された。種粒子は、参考文献［５］に記載された方法を用いて調製した。水酸化カリウム（和光純薬工業）１５．８ｇを蒸留水２１７．４ｇに溶解し、Ｙ型ゼオライト粉末（東ソー、ＨＳＺ－３３０ＨＵＡ、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３＝６．３）２５．２ｇを付加した。混合物を室温で１時間攪拌後、テフロンライニングステンレス鋼オートクレーブに注ぎ、その後３６８Ｋで１００時間加熱し、Ｙ型ゼオライトをＣＨＡ型ゼオライトに変換した。ＣＨＡ型ゼオライト粒子を過剰量の蒸留水で洗浄した後、粒子を３３３Ｋの空気中で一夜乾燥し、ＣＨＡ型ゼオライト種粒子（Ｓｉ／Ａｌ＝２．４；結晶サイズ＝約５～１００μｍ）を得た。二次成長には、コロイダルシリカ（触媒化学工業株式会社、カタロイドＳＩ－３０）、硝酸アルミニウム（和光純薬工業）、硝酸ストロンチウム（和光純薬工業）、水酸化カリウム、蒸留水を用いて合成液を調製した。水酸化カリウムと硝酸アルミニウムをビーカー中の蒸留水に溶解した。さらに、硝酸ストロンチウムを蒸留水に溶解し、もう一方のビーカーに加え、コロイダルシリカを溶液に加えた。アルミニウム源を含む溶液を、シリコン源を含むものに加え、混合物を室温で６時間攪拌した。混合物のモル組成は１２ＳｉＯ２：１Ａｌ２Ｏ３：ｘＫ２Ｏ：（３－ｘ）ＳｒＯ：（１２－２ｘ）ＫＮＯ３：７８０Ｈ２Ｏであった。以下の性質を有する多孔質Ａｌ２Ｏ３管を本研究の支持体として用いた：外径＝２．０ｍｍ、内径＝１．６ｍｍ、長さ＝３０ｍｍ、空隙率＝３９％、及び平均細孔径＝１５０ｎｍ。支持管の外表面に種粒子を擦り込み、核形成のための種結晶を移植した。２０ｇの合成溶液を、３本の支持管を垂直に配置したオートクレーブに加えた。その後、種結晶を成長させるために、４１３Ｋで１８時間水熱反応を行った。オートクレーブを水浴中で１０分間冷却した後、支持管を回収し、蒸留水で洗浄し、室温空気中で一夜乾燥し、ＣＨＡ型ゼオライト膜を得た。） （ｃ）「3. Results and discussion 3.1. Characterization Fig. 1 shows SEM images of the seed particles and support tubes. Although the seed particles were disk-shaped crystals, the crystals were not visible on the outer surface of the support tube after the seeding treatment. The CHA-type zeolite crystals were galled and plugged into the macropores of the support tube because the zeolites exhibited comparatively less hardness than α-Al2O3 [3]. Following the secondary growth using the solution containing strontium (x = 2), a polycrystalline layer was observed. However, the implanted particles could not be grown by the synthesis solution without strontium (x = 3). A typical CHA-type zeolite crystal comprises two rhombohedral crystals exhibited intergrowth [7]. The crystal shape observed on the top surface of the membrane is in agreement with the shape of the CHA-type zeolite crystals. The composition of the polycrystalline layer was 6.4SiO2:1Al2O3:1.0K2O:0.05SrO on a dry basis. The composite layer was also formed in the macropores of the support tube; the thicknesses of the polycrystalline and composite layers were ca. 4μm and 2-3μm, respectively. Moreover, the XRD pattern of the membrane comprised both the support tube and seed particles, as shown in Fig. 2. These results suggest that CHA-type zeolite crystals can be grown using a synthesis solution containing strontium.」（第１９４～１９５頁） （当審仮訳：３．結果と考察 ３．１．特性 図１に種粒子と支持管のＳＥＭ像を示す。種粒子は円盤状結晶であったが、種粒子擦り込み処理後の支持管の外表面に結晶は見えなかった。ゼオライトはα－Ａｌ２Ｏ３より硬さが比較的低いため、ＣＨＡ型ゼオライト結晶はけずられ、支持管のマクロ細孔に詰まった［３］。ストロンチウム（ｘ＝２）を含む溶液を用いた二次成長に続いて、多結晶層が観察された。しかし、ストロンチウムなし（ｘ＝３）では合成溶液によって粒子成長できなかった。典型的なＣＨＡ型ゼオライト結晶は、相互成長を示す２つの菱面体結晶からなる［７］。膜の上面で観察された結晶型はＣＨＡ型ゼオライト結晶の型と一致している。多結晶層の組成は乾燥基準で６．４ＳｉＯ２：１Ａｌ２Ｏ３：１．０Ｋ２Ｏ：０．０５ＳｒＯであった。複合層は支持管のマクロ細孔中にも形成された。多結晶層と複合層の厚さは、それぞれ約４μｍ及び２～３μｍであった。さらに、膜のＸＲＤパターンは、図２に示すように、支持管と種粒子の両方を含んでいた。結果は、ＣＨＡ型ゼオライト結晶はストロンチウムを含む合成溶液を用いて成長できることを示唆した。） ｃ 甲第１号証に記載された発明 甲第１号証の前記ｂ（ａ）～（ｃ）の記載を「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管」に注目して整理すると、甲第１号証には、次のとおりの発明（以下、「甲１発明１」という。）が記載されていると認められる。 「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層がＣＨＡ型ゼオライト種粒子の二次成長により多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管上に形成された、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管であって、ＣＨＡ型ゼオライト種粒子は、支持管のマクロ細孔に詰まっており、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層は、支持管のマクロ細孔にも形成されて、複合層をなし、その複合層の厚さは２～３μｍであり、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層の組成は乾燥基準で６．４ＳｉＯ２：１Ａｌ２Ｏ３：１．０Ｋ２Ｏ：０．０５ＳｒＯである、気体混合物や液体混合物の分離に用いられる、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管。」 また、甲第１号証の前記ｂ（ａ）～（ｃ）の記載を「気体混合物を分離する方法」に注目して整理すると、甲第１号証には、次のとおりの発明（以下、「甲１発明２」という。）が記載されていると認められる。 「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層がＣＨＡ型ゼオライト種粒子の二次成長により多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管上に形成された、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管であって、ＣＨＡ型ゼオライト種粒子は、支持管のマクロ細孔に詰まっており、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層は、支持管のマクロ細孔にも形成されて、複合層をなし、その複合層の厚さは２～３μｍであり、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層の組成は乾燥基準で６．４ＳｉＯ２：１Ａｌ２Ｏ３：１．０Ｋ２Ｏ：０．０５ＳｒＯである、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管を用いて、気体混合物を分離する方法。」 ｄ 甲第６号証の記載事項 甲第６号証には次の事項が記載されている。 （ａ）「The present paper reports the synthesis and characterization of SSZ-13 zeolite membranes. The SSZ-13 zeolite has the chabazite (CHA) structure and a Si/Al ratio of 14.」（第３４５９頁左欄１８～２１行） （当審仮訳：本論文はＳＳＺ－１３ゼオライト膜の合成及びキャラクタリゼーションを報告する。ＳＳＺ－１３はＣＨＡ（チャバサイト）構造を有し、Ｓｉ／Ａｌ比が１４である。） （ｂ）「The Si/Al ratio in the membrane was 13.3 (EDX), which is close to the expected ratio of 14, and the XRD pattern was identical to that shown in Figure 1b, indicating that the SSZ-13 framework was not destroyed by the acid.」（第３４６３頁右欄第１４～１７行） （当審仮訳：膜のＳｉ／Ａｌ比は１３．３（ＥＤＸ）であり、予測された比１４に近く、ＸＲＤパターンは図１ｂのそれと同じであり、ＳＳＺ－１３骨格が酸で崩壊されないことが示される。） （ウ）新規性・進歩性の検討 ａ 本件訂正発明４について 本件訂正発明４と甲１発明１とを対比すると、両者の対応関係は、次のとおりに解することができる。 ・甲１発明１の「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層」及び「多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管」は、それぞれ、本件訂正発明４の「ゼオライト膜」及び「多孔質支持体」に相当するから、甲１発明１の「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層がＣＨＡ型ゼオライト種粒子の二次成長により多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管上に形成された、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管」は、本件訂正発明４の「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体」に相当する。 ・甲１発明１の「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層は、支持管のマクロ細孔にも形成されて」いることは、本件訂正発明４の「前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んで」いることに相当する。 ・甲１発明１の「複合層の厚さは２～３μｍである」ことは、当該複合層は、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層が支持体のマクロ細孔に形成された部分であることから、本件訂正発明４の「前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下」との規定を満足する。 ・甲１発明１の「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層」は、フレームワーク密度が１４．５Ｔ／１０００Å３のＣＨＡ型であるから、本件訂正発明４の「前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下である」との規定を満足する。 ・甲１発明１の「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層の組成は乾燥基準で６．４ＳｉＯ２：１Ａｌ２Ｏ３：１．０Ｋ２Ｏ：０．０５ＳｒＯである」ことは、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が６．４（＝６．４／１）になるから、本件訂正発明４の「前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２０００以下である」との規定を満足する。 そうしてみると、本件訂正発明４と甲１発明１とに実質的な相違点はないから、本件訂正発明４は、甲１発明１であるといえる。 ｂ 本件訂正発明５について 本件訂正発明５と甲１発明１とを対比すると、両者の対応関係は、前記ａで検討したのと同様である。 そうしてみると、本件訂正発明５と甲１発明１とは、前者の「ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比」が「２０以上である」のに対して、後者のそれが「６．４」である点で相違し、その余の点で一致していると認められる。 そこで当該相違点について検討すると、甲第１号証には、前記（イ）ｂ（ａ）によれば、ＣＨＡ型ゼオライトは、アルミニウム含有量が低減され（Ｓｉ／Ａｌ比で１～５）、熱水安定性と酸安定性を有していることが記載されているし、また、甲第６号証には、前記（イ）ｄ（ａ）及び（ｂ）によれば、Ｓｉ／Ａｌ比が１３．３のＣＨＡ型ゼオライトであるＳＳＺ－１３ゼオライトが耐酸性を有することが記載されていることからして、甲１発明１において、ＣＨＡ型ゼオライトの熱水安定性と酸安定性を向上させるために、アルミニウム含有量を低減させ、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を２０以上とすることは、当業者であれば容易に想到し得ることといえる。 したがって、本件訂正発明５は、甲１発明１、及び、甲第１号証、甲第６号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものといえる。 ｃ 本件訂正発明７について 本件訂正発明７と甲１発明１とを対比すると、両者の対応関係は、前記ａで検討したのと同様であるし、さらに、甲１発明１の「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層」は、本件訂正発明７の「前記ゼオライト膜を構成するゼオライトの細孔構造がＣＨＡまたはＭＦＩである」との規定を満たすから、両者に実質的な相違点は存在しない。 よって、本件訂正発明７は、甲１発明１であるといえる。 ｄ 本件訂正発明８について 本件訂正発明８と甲１発明１とを対比すると、両者の対応関係は、前記ａで検討したのと同様であるし、さらに、甲１発明１の「気体混合物や液体混合物の分離に用いられる」ことは、本件訂正発明８の「気体混合物の分離に用いられる」ことに相当するから、両者に実質的な相違点は存在しない。 よって、本件訂正発明８は、甲１発明１であるといえる。 ｅ 本件訂正発明９について 本件訂正発明９と甲１発明２とを対比すると、両者の対応関係は、前記ａで検討したのと同様であるし、さらに、甲１発明２の「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管を用いて、気体混合物を分離する方法」は、気体混合物を接触させて、気体混合物の複数の成分のうち透過性の高い成分を、多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３支持管透過させて分離するものであるため、本件訂正発明９の「複数の成分からなる気体または液体の混合物を接触させ、前記混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、または、透過性の高い成分を透過させて分離することにより透過性の低い成分を濃縮する、気体または液体の混合物の分離または濃縮方法」に相当するから、両者に実質的な相違点は存在しない。 よって、本件訂正発明９は、甲１発明２であるといえる。 （エ）独立特許要件についてのまとめ 以上のとおり、訂正事項４、７～９によって訂正された後の本件訂正発明４、７～９は、甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するし、訂正事項５によって訂正された後の本件訂正発明５は、甲第１号証に記載された発明、及び、甲第１号証、甲第６号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであって、同法第２９条第２項の規定に違反するものであるから、本件訂正発明４、５、７～９は、同法第２９条第１項又は第２項の規定により、特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。 ウ 小括 以上のとおりであるから、請求項４、５、７～９についての訂正の請求は、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定に適合していない。 そして、訂正事項１～９による一群の請求項を構成する請求項１～９についての訂正の請求は、一つの訂正単位として訂正することを求めたものであり、一体不可分のものであるから、請求項４、５、７～９についての訂正の請求が認容できないので、請求項１～９についての訂正の請求の全体を認めることはできない。 （２）請求項１２、１３についての訂正（訂正事項１０） ア 訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項１０は、願書に添付された明細書の段落【００２２】の記載に基づき、訂正前の請求項１２及びこれを引用する請求項１３に記載された「多孔質支持体の平均細孔径」を限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 イ 独立特許要件について 請求項１２、１３についての訂正（訂正事項１０）は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とする訂正であるところ、訂正前の請求項１３に対しては、特許異議の申立てがされていないことから、当該請求項１３についての訂正（訂正事項１０）に対しては、さらに、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定（独立特許要件）を満足するか否かを検討する。 以下、特に、訂正事項１０によって訂正された後の請求項１３に係る発明（以下、「本件訂正発明１３」という。）が、特許法第３６条第６項第１号の規定（サポート要件）により、特許出願の際独立して特許を受けることができるか否かについて検討する。 （ア）本件訂正発明 本件訂正発明１３は、訂正事項１０によって訂正された後の請求項１２に係る発明（以下、「本件訂正発明１２」という。）を引用する発明であって、本件訂正発明１２、１３は、訂正特許請求の範囲の請求項１２、１３に記載された次のとおりのものである。 「【請求項１２】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法であって、 前記多孔質支持体の平均細孔径０．０２μｍ以上２０μｍ以下であり、 前記多孔質支持体上に種結晶を付着させた後に前記ゼオライト膜を形成し、 （前記種結晶の平均粒子径）／（前記多孔質支持体の平均細孔径）で表される比が１～５である、 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法。 【請求項１３】 前記多孔質支持体の平均細孔径０．３μｍ以上である、 請求項１２に記載された多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法。」 （イ）サポート要件の検討 本件訂正発明１３の課題は、本件特許明細書の発明の詳細な説明の段落【００１０】の記載によれば、ゼオライト膜による分離、濃縮において、実用上、十分な処理量と分離性能を両立する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法を提供することといえる。 これに対して、発明の詳細な説明の実施例には、平均細孔径が約０．９μｍの多孔質支持体に、平均粒子径が１．２μｍ程度のＣＨＡ型ゼオライト種結晶を付着させた後にゼオライト膜を形成することによって、多孔質支持体表面から内部に向かって入り込むゼオライト膜の距離の加重平均値が０．７ｍｍである多孔質支持体－ゼオライト膜複合体を製造すること（実施例３）、及び、平均細孔径が約１．４６μｍの多孔質支持体に、フュームドシリカを付着させ、ＣＨＡ型ゼオライト種結晶を付着させた後にゼオライト膜を形成することによって、多孔質支持体表面から内部に向かって入り込むゼオライト膜の距離の加重平均値が２．１ｍｍ又は４．６ｍｍである多孔質支持体－ゼオライト膜複合体を製造すること（実施例１、２）が具体的に記載され、当該多孔質支持体－ゼオライト膜複合体は、比較例１と比較して、二酸化炭素やメタン等のガスのパーミエンスが大きくなり、かつ、二酸化炭素とメタンの分離係数が同程度以上になっていることから、実施例１～３の製造方法であれば、上記課題を解決できることを当業者が認識できる。 加えて、発明の詳細な説明には、「多孔質支持体の孔中に入り込むゼオライトの量を特定範囲に制御することにより、ゼオライト膜の透過性能、分離性能向上することを見出した。」（段落【００１１】）こと、「該支持体表面から該支持体内部までの距離が、平均で５．０μｍ以下であることを特徴とする。・・・この範囲であることにより、多孔質支持体内で透過する物質の拡散が向上することなどから、透過する物質のパーミエンスが大きくなる。また、多孔質支持体表面から内部に向かって入り込む前記ゼオライトの量を適当に調節することにより、より緻密なゼオライト膜になり分離係数が向上すると考えられる。」（段落【００４０】～【００４１】）こと、及び、「本発明の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体は、この空隙の存在により、拡散が促進され、より高い透過性能が得られるものと考えられる。」（段落【００４４】）ことも記載されているから、これらの記載を併せ考えると、実施例１～３の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体で奏する効果は、多孔質支持体表面から内部に向かって入り込むゼオライト膜の距離を平均で５．０μｍ以下に調整した「多孔質支持体－ゼオライト膜複合体」を製造することによって達成できるものであると当業者であれば認識できる。 他方、発明の詳細な説明には、「多孔質支持体上に種結晶を付着させた後にゼオライト膜を形成する方法であって、前記多孔質支持体の平均細孔径と、下記詳述するゼオライト膜の形成において使用する種結晶の大きさ（平均粒子径）との関係を調整する方法が挙げられる。・・・この方法により、水熱合成の条件が適正化され、多孔質支持体内へ入り込むゼオライトの量を調整することができる。」（段落【００５２】）ことが記載されているものの、実施例３以外に、平均細孔径が０．３μｍ以上２０μｍ以下の多結晶支持体に対して、（種結晶の平均粒子径）／（多孔質支持体の平均細孔径）で表される比を１～５に調整することによって、多孔質支持体表面から内部に向かって入り込むゼオライト膜の距離が平均で５．０ｍｍ以下の範囲となる多孔質支持体－ゼオライト膜複合体が製造できることが具体的に記載されていないし、また、種結晶の平均粒子径と多孔質支持体の平均細孔径との比によって、多孔質支持体内へ入り込むゼオライトの量を調整できる機序も説明されていない。加えて、このようなことが本件特許出願時の技術常識であるとの証拠もない。 そのため、発明の詳細な説明の記載や本件特許出願時の技術常識からは、平均細孔径が０．３μｍ以上２０μｍ以下の多結晶支持体に対して、（種結晶の平均粒子径）／（多孔質支持体の平均細孔径）で表される比を１～５に調整することによって、上記課題を解決できることを当業者が認識できない。 そして、本件訂正発明１３は、前記（ア）のとおり、「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法」において、「前記多孔質支持体の平均細孔径」が「０．３μｍ以上２０μｍ以下」であり、「前記多孔質支持体上に種結晶を付着させた後に前記ゼオライト膜を形成し、（前記種結晶の平均粒子径）／（前記多孔質支持体の平均細孔径）で表される比が１～５である」ことを特定するものであるから、本件訂正発明１３は、発明の詳細な説明の記載により当業者が上記課題を解決できると認識できる範囲のものとはいえず、また、その記載や示唆がなくとも当業者が本件特許出願時の技術常識に照らし当該課題を解決できると認識できる範囲のものともいえない。 なお、特許権者は、令和３年８月１０日提出の意見書において、「本件特許明細書の【００２２】に記載されているように、多孔質支持体の平均細孔径を０．０２μｍ以上とすることにより、透過量が大きくなる傾向があり、２０μｍ以下とすることにより支持体自体の強度の問題が少なく、緻密なゼオライト膜が形成されやすくなる。これにより、多孔質支持体内へ入り込むゼオライト量を、５μｍ以下とでき、ゼオライト膜による分離、濃縮において、実用上、十分な処理量と分離性能を両立しうるものである。」（第２頁（４－２）項）と主張しているが、緻密なゼオライト膜が形成されやすくなる理由も、緻密なゼオライト膜が形成されると、多孔質支持体内へ入り込むゼオライト量が５μｍ以下となる理由も説明されていないため、当該主張を参照したとしても、本件訂正発明１３がサポート要件を満たしていると判断できない。 （ウ）独立特許要件についてのまとめ 以上のとおり、訂正事項１０によって訂正された後の本件訂正発明１３は、発明の詳細な説明に記載された発明といえないから、本件訂正発明１３は、特許法第３６条第６項第１号の規定により、特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。 ウ 小括 以上のとおりであるから、請求項１３についての訂正の請求は、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定に適合していない。 そして、訂正事項１０による一群の請求項を構成する請求項１２、１３についての訂正の請求は、一つの訂正単位として訂正することを求めたものであり、一体不可分のものであるから、請求項１３についての訂正の請求が認容できないので、請求項１２、１３についてする訂正の請求の全体を認めることはできない。 （３）請求項１４についての訂正（訂正事項１１） ア 訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項１１は、願書に添付された明細書の段落【００２９】の記載に基づき、訂正前の請求項１４に記載された「ゼオライト膜」について、「ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比」を限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。 イ 独立特許要件について 請求項１４についての訂正（訂正事項１１）は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とする訂正であるところ、訂正前の請求項１４に対しては、特許異議の申立てがされていることから、当該請求項１４についての訂正は、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定（独立特許要件）は課されない。 ウ 小括 したがって、請求項１４についての訂正の請求は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。 ３ 本件訂正の適否についてのまとめ 請求項〔１～９〕、〔１２、１３〕についての訂正の請求は、前記２（１）及び（２）のとおり、適法にされたものとはいえないから、訂正後の請求項〔１～９〕、〔１１、１２〕について訂正することは認められない。 他方、請求項１４についての訂正の請求は、前記２（３）のとおり、適法にされたものであるから、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲請求項１４のとおり、訂正後の請求項１４について訂正することを認める。 第３ 特許請求の範囲の記載（本件発明） 前記第２のとおり、本件訂正請求のうち、請求項１４についての訂正の請求は適法にされたものであるから、本件特許請求の範囲請求項１、２、１２及び１４の記載は、次のとおりである（以下、各請求項に係る発明を、項番号に併せて「本件発明１」などという。）。 「【請求項１】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下である 多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 「【請求項２】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、 前記ゼオライト膜を断面から観察したＳＥＭ像において、前記ゼオライト膜に対する、前記ゼオライト膜中に存在する空隙の面積割合が０．３％以上である、多孔質支持体－ゼオライト膜複合体。」 「【請求項１２】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法であって、 前記多孔質支持体上に種結晶を付着させた後に前記ゼオライト膜を形成し、 （前記種結晶の平均粒子径）／（前記多孔質支持体の平均細孔径）で表される比が１～５である、多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法。」 「【請求項１４】 多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、複数の成分からなる気体混合物を接触させ、前記気体混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、気体混合物の分離方法であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下であり、 前記ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が７．５以上である、 気体混合物の分離方法。」 第４ 取消理由 １ 取消理由１（サポート要件違反）について （１）本件発明２について 本件発明２の課題は、本件特許明細書の発明の詳細な説明の段落【００１０】の記載によれば、ゼオライト膜による分離、濃縮において、実用上、十分な処理量と分離性能を両立する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体を提供することといえる。 これに対して、発明の詳細な説明の実施例には、ＣＨＡ型ゼオライト膜が多孔質支持体上に形成された多孔質支持体－ゼオライト膜複合体であって、多孔質支持体表面から内部に向かって入り込むゼオライト膜の距離の加重平均値が２．１ｍｍ（実施例１）、４．６ｍｍ（実施例２）、０．７ｍｍ（実施例３）である多孔質支持体－ゼオライト膜複合体が、同距離の加重平均値が５．９ｍｍである多孔質支持体－ゼオライト膜複合体（比較例１）と比較して、二酸化炭素やメタン等のガスのパーミエンスが大きくなり、かつ、二酸化炭素とメタンの分離係数が同程度以上になることが具体的に記載されている。そして、多孔質支持体－ゼオライト膜複合体のゼオライト膜に存在する空隙のゼオライト膜に対する面積割合については、実施例１の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の面積割合が３．２％であり、比較例１の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体では、空隙が確認できなかったことも具体的に記載されている。 加えて、発明の詳細な説明には、「多孔質支持体の孔中に入り込むゼオライトの量を特定範囲に制御することにより、ゼオライト膜の透過性能、分離性能向上することを見出した。」（段落【００１１】）こと、及び、「本発明の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体は、この空隙の存在により、拡散が促進され、より高い透過性能が得られるものと考えられる。」（段落【００４４】）ことも記載されているから、これら記載を併せ考えると、実施例１～３の多孔質支持体－ゼオライト膜複合体で奏する効果は、多孔質支持体表面から内部に向かって入り込むゼオライト膜の距離を特定範囲に調整することによって達成されたものであるといえるものの、ゼオライト膜に存在する空隙のゼオライト膜に対する面積割合を調整しただけで達成できたものであるとはいえない。 すなわち、発明の詳細な説明には、多孔質支持体－ゼオライト膜複合体において、ゼオライト膜に存在する空隙のゼオライト膜に対する面積割合を調整することのみによって、上記課題を解決できることが記載されているといえないし、また、このようなことが本件特許出願時の技術常識であることを示す証拠もない。 他方、本件発明２は、前記第３のとおり、「多孔質支持体－ゼオライト膜複合体」において、「ゼオライト膜を断面から観察したＳＥＭ像において、前記ゼオライト膜に対する、前記ゼオライト膜中に存在する空隙の面積割合が０．３％以上である」ことのみを特定するものであるから、本件発明２は、発明の詳細な説明の記載により当業者が上記課題を解決できると認識できる範囲のものとはいえず、また、その記載や示唆がなくとも当業者が本件特許出願時の技術常識に照らし当該課題を解決できると認識できる範囲のものともいえない。 よって、本件発明２は、発明の詳細な説明に記載された発明といえない。 （２）本件発明１２について 本件発明１２は、前記第２の２（２）イにて、独立特許要件を検討した本件訂正発明１３から、「多孔質支持体の平均細孔径０．３μｍ以上２０μｍ以下である」という発明特定事項を省いたものである。 そして、本件発明１２の課題は、ゼオライト膜による分離、濃縮において、実用上、十分な処理量と分離性能を両立する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法を提供すること（段落【００１０】）であり、本件訂正発明１３の課題と同じものである。 そうしてみると、本件発明１２の発明特定事項をすべて含み、さらに他の発明特定事項を付加したものに相当する本件訂正発明１３が、前記第２の２（２）イ（イ）で検討したとおり、発明の詳細な説明の記載等により当業者が本件訂正発明１３の課題を解決できると認識できる範囲のものともいえないから、本件発明１２についても、同様の理由により、発明の詳細な説明の記載等により当業者が本件発明１２の課題を解決できると認識できる範囲のものともいえない。 よって、本件発明１２は、発明の詳細な説明に記載された発明といえない。 （３）小括 以上のとおりであるから、本件請求項２、１２に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 ２ 取消理由２（明確性要件違反）について （１）本件発明２について 本件発明２の「前記ゼオライト膜を断面から観察したＳＥＭ像において、前記ゼオライト膜に対する、前記ゼオライト膜中に存在する空隙の面積割合が０．３％以上である」との発明特定事項に関して、当該「ゼオライト膜中に存在する空隙の面積割合」の評価方法は、発明の詳細な説明の記載を参酌しても明らかでないため、当該発明特定事項が明確であるといえない。 すなわち、発明の詳細な説明の段落【００４５】には、「ゼオライト膜に対する空隙の割合は、断面のＳＥＭにより面積比として測定することができ、・・・空隙の割合は最小視野面積：３６μｍ×５０μｍ以上のＳＥＭ像６枚以上を得て、得た像を２値化し、ｂｉｔ数で比較する方法によって算出する。」ことが記載されているが、当該ＳＥＭ像の画像処理条件（特に２値化条件）は記載されておらず、本件発明２の「ゼオライト膜中に存在する空隙の面積割合」が一義的に定まらない。 また、発明の詳細な説明には、ゼオライト膜中に存在する空隙と支持体の孔による空隙との判別方法も記載されていないため、本件発明２の「ゼオライト膜中に存在する空隙」が、ゼオライト膜のみに存在する空隙を示しているのか、あるいは、ゼオライト膜の一部が多孔質支持体内部に入り込んだ部分のゼオライト膜及び多孔質支持体にそれぞれ存在する空隙を示しているのかも明らかでない。 よって、本件発明２は明確であるといえない。 （２）小括 以上のとおりであるから、本件請求項２に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。 ３ 取消理由３（新規性・進歩性欠如）について （１）各甲号証について ア 甲号証一覧 甲第１号証：Y.Hasegawa et al., Preparation of novel chabazite (CHA)-type zeolite layer on porous α-Al2O3 tube using template-free solution, Journal of Membrane Science, 2010, Vol.347, p.193-196 甲第３号証：Moises A.Carreon et al., Alumina-Supported SAPO-34 Membranes for CO2/CH4 Separation, Journal of the American Chemical Society, 2008, Vol.130, p.5412-5413 甲第６号証：Halil Kalipcilar et al., Synthesis and Separation Performance of SSZ-13 Zeolite Membranes on Tubular Supports, Chemistry of Materials, 2002, Vol.14, p.3458-3464 イ 甲第１号証の記載事項及び甲第１号証に記載された発明 甲第１号証の記載事項は、前記第２の２（１）イ（イ）ｂに摘記したとおりである。また、甲第１号証に記載された発明（甲１発明１及び甲１発明２）は、前記第２の２（１）イ（イ）ｃで認定したとおりのものである。 ウ 甲第３号証の記載事項及び甲第３号証に記載された発明 （ア）甲第３号証の記載事項 ａ 「In this paper, we report SAPO-34 membranes prepared using different pivotal crystallization templates and secondary structure-directing agents on porous α-Al2O3 supports.」（第５４１２頁左欄第２４～２７行） （当審仮訳：この論文では、多孔質α－Ａｌ２Ｏ３支持体上にさまざまなピボット結晶化テンプレートと二次構造指向剤を使用して作製されたＳＡＰＯ－３４膜を報告する。） ｂ 「The SAPO-34 membranes were prepared on α-Al2O3 supports by secondary seeded growth using two gel compositions and one or two synthesis steps.」（第５４１２頁左欄末行～右欄第２行） （当審仮訳：ＳＡＰＯ－３４膜は、２つのゲル組成と１つまたは２つの合成ステップを使用した二次シード成長によってα－Ａｌ２Ｏ３支持体上に作製した。） ｃ 「As shown in Table 1, the separation performance was highly dependent on the gel composition and the number of zeolite layers. ・・・ The second layer helped to decrease non-zeolite pores and thus increased the CO2/CH4 selectivity (Membrane A5).」（第５４１２頁右欄第５～１２行） （当審仮訳：表１に示すように、分離性能はゲル組成とゼオライト層の数に大きく依存した。・・・第２層は、非ゼオライトの細孔を減少させ、ＣＯ２／ＣＨ４の選択性を高めるのに役立った（膜Ａ５）。） ｄ 「 ［図：0001390537000001.jpg］ 」（第５４１２頁） ｅ 「The α-Al2O3 support is composed of two well-defined regions, an outer ～40μm thick layer with 0.2μm average pore size, and a porous area with 0.8μm average pore size.」（第５４１３頁左欄第７行～右欄第２行） （当審仮訳：α－Ａｌ２Ｏ３支持体は、約４０μｍ厚で平均孔径が０．２μｍの外層と、平均孔径が０．８μｍの多孔質領域との、２つの明確な領域で構成されている。） （イ）甲第３号証に記載された発明 甲第３号証の前記（ア）ａ～ｅの記載事項を、表１の膜Ａ５のＳＡＰＯ－３４膜を作製する方法に注目して整理すると、甲第３号証には、次のとおりの発明（以下、「甲３発明」という。）が記載されていると認められる。 「約４０μｍ厚で平均孔径が０．２μｍの外層と平均孔径が０．８μｍの多孔質領域とで構成されている多孔質α－Ａｌ２Ｏ３支持体上に、サイズが０．７±０．１μｍの種結晶を用いて、二次シード成長によって、ＳＡＰＯ－３４膜を作製する方法。」 エ 甲第６号証の記載事項 甲第６号証の記載事項は、前記第２の２（１）イ（イ）ｄに摘記したとおりである。 （２）対比・判断 ア 本件発明１について 本件発明１と甲１発明１とを対比すると、両者の対応関係は、前記第２の２（１）イ（ウ）ａで検討したのと同様であるから、両者に実質的な相違点はない。 よって、本件発明１は、甲１発明１であるといえる。 イ 本件発明１２について 本件発明１２と甲３発明とを対比すると、両者の対応関係は、次のとおりに解することができる。 ・甲３発明の「多孔質α－Ａｌ２Ｏ３支持体」上に作製された「ＳＡＰＯ－３４膜」は、本件発明１２の「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体」に相当するから、甲３発明の「多孔質α－Ａｌ２Ｏ３支持体上に」、「ＳＡＰＯ－３４膜を作製する方法」は、本件発明１２の「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体の製造方法」に相当する。 ・甲３発明の「二次シード成長」は、「多孔質α－Ａｌ２Ｏ３支持体」に「種結晶」を付着した後に「ＳＡＰＯ－３４膜」を成長させることを示していることは明らかであるから、本件発明１２の「前記多孔質支持体上に種結晶を付着させた後に前記ゼオライト膜を形成」に相当する。 ・甲３発明の「平均孔径が０．２μｍの外層」の「多孔質α－Ａｌ２Ｏ３支持体」に対して、「サイズが０．７±０．１μｍの種結晶」を用いることは、種結晶サイズの幅（±０．１μｍ）を考慮して、「（前記種結晶の平均粒子径）／（前記多孔質支持体の平均細孔径）で表される比」を算出すると、３（＝０．６μｍ／０．２μｍ）～４（＝０．８μｍ／０．２μｍ）となるから、本件発明１２の「（前記種結晶の平均粒子径）／（前記多孔質支持体の平均細孔径）で表される比が１～５である」との規定を満足する。 そうしてみると、本件発明１２と甲３発明とに実質的な相違点はないから、本件発明１２は、甲３発明であるといえる。 ウ 本件発明１４について 本件発明１４と甲１発明２とを対比すると、前記第２の２（１）イ（ウ）ａで検討したのと同様の相当関係が認められる。 また、甲１発明２の「多結晶性ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３管支持体によって、気体混合物を分離する方法」は、気体混合物の複数の成分のうち透過性の高い成分を、多結晶性ＣＨＡ型ゼオライト層及び多孔質Ａｌ２Ｏ３管支持体透過させて分離するものであるから、本件発明１４の「多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、複数の成分からなる気体混合物を接触させ、前記気体混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、気体混合物の分離方法」に相当する。 したがって、本件発明１４と甲１発明２とは、 「多孔質支持体と前記多孔質支持体上に形成されたゼオライト膜とを有する多孔質支持体－ゼオライト膜複合体に、複数の成分からなる気体混合物を接触させ、前記気体混合物から、透過性の高い成分を透過させて分離する、気体混合物の分離方法であって、 前記ゼオライト膜の一部が前記多孔質支持体内部に入り込んでおり、 前記ゼオライト膜が入り込んでいる、前記多孔質支持体の表面から内部までの距離が平均で５．０μｍ以下であり、 前記ゼオライト膜のフレームワーク密度が１７（Ｔ／１０００Å３）以下である、気体混合物の分離方法。」の点で一致し、本件発明１４では、「ゼオライト膜のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が７．５以上である」のに対して、甲１発明２では、「多結晶ＣＨＡ型ゼオライト層の組成は乾燥基準で６．４ＳｉＯ２：１Ａｌ２Ｏ３：１．０Ｋ２Ｏ：０．０５ＳｒＯ」であり、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は６．４（＝６．４／１）になる点で相違している。 そこで当該相違点について検討すると、前記第２の２（１）イ（ウ）ｂで検討したのと同様の理由により、甲１発明２において、ＣＨＡ型ゼオライトの熱水安定性と酸安定性を向上させるために、アルミニウム含有量を低減させ、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を７．５以上とすることは、当業者であれば容易に想到し得ることといえる。 したがって、本件発明１４は、甲１発明２、及び、甲第１号証、甲第６号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものといえる。 （３）小括 以上のとおり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であり、本件発明１２は、甲第３号証に記載された発明であって、いずれも、特許法第２９条第１項第３号に該当するし、また、本件発明１４は、甲第１号証に記載された発明、及び、甲第１号証、甲第６号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１、１２、１４に係る特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものである。 第５ むすび 以上のとおり、本件特許２及び１２は、特許法第３６条第６項第１号又は第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるものである。 また、本件請求項１、１２及び１４に係る特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるものである。 よって、結論のとおり決定する。