2019-700393

第２　本件訂正請求による訂正の適否

１　訂正の内容

本件訂正請求による訂正（以下、「本件訂正」という。）は、以下の訂正事項１～４からなるものである（当審注：下線は訂正箇所であり、当審が付与した。）。

なお、本件訂正請求により、令和　１年１０月２９日付け訂正請求は、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。

（１）訂正事項１

本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１に

「該ゼオライト膜は、酸素８員環以下の細孔構造を有するゼオライトを含み、」

と記載されているのを、

「該ゼオライト膜は、酸素８員環の細孔構造を有するゼオライトを含み、」

に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２～３も同様に訂正する。）。

（２）訂正事項２

本件訂正前の本件特許明細書（以下、「訂正前明細書」という。）の【０１５０】に

「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は１７、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１７であり、分離性能が向上している傾向にあるものの不十分であった。」

と記載されているのを、

「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は３５、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１４５であり、高い分離性能の膜なっていることがわかった。」

（３）訂正事項３

訂正前明細書の【０１５３】に

「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は３５、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１４５であり、」

と記載されているのを、

「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は４３、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は２５６であり、」

に訂正する。

（４）訂正事項４

本件訂正前の特許請求の範囲の請求項１に

「Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であることを特徴とする、」

と記載されているのを、

「該ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であることを特徴とする、」

に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２～３も同様に訂正する。）。

本件訂正前の請求項２～３は、請求項１を直接的又は間接的に引用するものであって、訂正事項１、４によって訂正される請求項１に連動して訂正されるものであるから、訂正前の請求項１～３は特許法第１２０条の５第４項に規定される一群の請求項である。

訂正事項２～３に係る訂正は、願書に添付した明細書を訂正するものであるが、いずれも一群の請求項である訂正前の請求項１～３に対応する訂正後の請求項１～３に関係する訂正である。

そして、本件訂正は、明細書の訂正に係る請求項を含む一群の請求項の全てについて行われるものである。

２　訂正の目的の適否、新規事項及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否

（１）訂正事項１について

訂正事項１による訂正は、請求項１の「酸素８員環以下の細孔構造を有するゼオライト」を「酸素８員環の細孔構造を有するゼオライト」に限定するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。

そして、訂正事項１による訂正は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であることは明らかであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。

（２）訂正事項２について

訂正事項２による訂正は、「実施例１」について、訂正前明細書の【０１５０】の「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は１７、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１７であ」る、との記載が、同【０１６８】【表１】の「実施例１」の「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比」である「３５」、「Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比」である「１４５」の記載と合致せず、また、前記【０１５０】の「分離性能が向上している傾向にあるものの不十分であった。」との記載が、同【０１５１】の「分離後の酸素濃度は４０％であり、比較例１、２および３と比べて高い濃度の酸素が得られることがわかった。」の記載と合致しなかったものを、これらの記載と合致するように訂正するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第２号に規定する誤記の訂正を目的とするものである。

そして、訂正事項２による訂正は、願書に最初に添付した明細書の【０１５１】及び【０１６８】【表１】の「実施例１」の「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比」である「３５」、「Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比」である「１４５」の記載に基づくものであるから、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。

（３）訂正事項３について

訂正事項３による訂正は、「実施例２」について、訂正前明細書の【０１５３】の「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は３５、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１４５であ」る、との記載が、同【０１６８】【表１】の「実施例２」の「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比」である「４３」、「Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比」である「２５６」の記載と合致しなかったものを、これらの記載と合致するように訂正するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第２号に規定する誤記の訂正を目的とするものである。

そして、訂正事項３による訂正は、願書に最初に添付した明細書の【０１６８】【表１】の「実施例２」の「ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比」である「４３」、「Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比」である「２５６」の記載に基づくものであるから、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。

（４）訂正事項４について

訂正事項４による訂正は、請求項１の「ゼオライト膜」を、「該ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾され」るものに限定するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。

そして、訂正前明細書の【００８２】には、下記第６の１（１）（ｃ）と同じ記載があり、訂正事項４による訂正は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。

なお、本件訂正請求においては、全ての請求項に対して特許異議の申立てがされているので、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。

３　小括

したがって、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第２号に掲げる事項を目的とするものに該当し、同法同条第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１～３〕について訂正することを認める。

第３　本件特許発明

本件訂正が認められることは前記第２に記載のとおりであるので、本件特許の請求項１～３に係る発明は、本件特許の特許請求の範囲の請求項１～３に記載された事項により特定される以下のとおりのものである（以下、「本件発明１」～「本件発明３」といい、まとめて「本件発明」という。）。

「【請求項１】

複数の気体成分を含有する混合気体を接触させて、該混合気体のうち透過性の高い成分を透過させることにより、該混合気体から該透過性の高い成分を分離する、または、該混合気体から透過性の高い成分を透過させることにより、透過性の低い成分を濃縮する気体の分離または濃縮に用いられる分離膜であって、

該透過性の高い成分が二酸化炭素であり、

該分離膜は無機多孔質支持体上にゼオライト膜を有するゼオライト膜複合体であり、

該ゼオライト膜は、酸素８員環の細孔構造を有するゼオライトを含み、

該ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であることを特徴とする、分離膜。

【請求項２】

該ゼオライト膜の厚さが２０μｍ以下である、請求項１に記載の分離膜。

【請求項３】

空気透過量が１４００Ｌ／（ｍ２・ｈ）以下である、請求項１または２に記載の分離膜。」

第４　特許異議申立理由の概要

申立人は、証拠として甲第１号証～甲第５号証を提出し、以下の特許異議申立理由によって、本件訂正前の請求項１～３に係る発明の特許は取り消すべきものである旨を主張している。

１　特許法第２９条第２項（進歩性）について

本件訂正前の請求項１～３に係る発明は、甲第１号証に記載される発明及び甲第２～５号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。

第５　取消理由の概要

１　令和　１年　８月２３日付け取消理由通知の概要

（１）特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）について

ア　訂正前明細書の【０１３２】～【０１６８】の実施例１～５においては、「ＣＨＡ型ゼオライト」を「Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上である」ものとすることで、本件特許の課題が解決されているということができるが、訂正前明細書においては、「ゼオライト」が「酸素８員環以下の細孔構造を有するゼオライトを含み、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上である」ものでありさえすれば、本件特許の課題を解決できることが十分に裏付けられているとはいえない。

イ　そして、本件訂正前の請求項１に係る発明においては、「ゼオライト」が「ＣＨＡ型ゼオライト」であることが特定されておらず、本件訂正前の請求項１に係る発明は、「ゼオライト」として「ＣＨＡ型ゼオライト」以外の「そのほかの型のゼオライト」を包含するものであり、このことと、前記アによれば、訂正前明細書の記載に接した当業者は、本件訂正前の請求項１に係る発明の発明特定事項を満たすことにより本件特許の課題を解決できることを理解できないので、本件訂正前の請求項１に係る発明が、訂正前明細書の発明の詳細な説明に記載された発明であるとはいえない。

また、このことは、本件訂正前の請求項１に係る発明を直接的又は間接的に引用する本件訂正前の請求項２～３に係る発明についても同様であるから、本件訂正前の請求項１～３に係る発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。

２　令和　２年　１月１５日付け取消理由通知（決定の予告）の概要

（１）特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）について

ア　令和　１年１０月２９日付けの訂正の請求により訂正された本件特許明細書の【００２３】、【００２４】、【００８２】によれば、本件特許に係る発明は、酸素８員環の細孔構造を有するゼオライト膜表面をＳｉ化合物により修飾し、ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を５０以上として、ゼオライトが本来もつ細孔径よりも小さい開口径とすることで、本件特許の課題を解決するものといえ、このことは、令和　１年１０月２９日付けで特許権者が提出した意見書の６頁１３行～８頁２行の記載及びイメージ図（８頁）によっても裏付けられるものである。

イ　一方、令和　１年１０月２９日付けの訂正の請求により訂正された請求項１に係る発明（以下、「訂正発明１」という。）においては、酸素８員環の細孔構造を有するゼオライト膜表面をＳｉ化合物により修飾して、ゼオライトが本来もつ細孔径よりも小さい開口径とすることは特定されていない。

そして、酸素８員環の細孔構造を有するゼオライト膜表面を、Ｓｉ化合物により修飾することなく、水熱合成等によりＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上となるようにした場合、訂正発明１の「該ゼオライト膜は、酸素８員環の細孔構造を有するゼオライトを含み、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上である」との発明特定事項を満たすものとなるが、このときのゼオライト膜は、膜表面がＳｉ化合物により修飾されておらず、ゼオライトが本来もつ細孔径よりも小さい開口径とはならないのであって、そのようなゼオライト膜により本件特許の課題を解決できるとはいえないので、訂正発明１は、本件特許の課題を解決できないものも包含するから、発明の詳細な説明に記載された発明とはいえない。

そして、このことは、訂正発明１を直接的又は間接的に引用する令和　１年１０月２９日付けの訂正の請求により訂正された請求項２～３に係る発明（以下、「訂正発明２～３」という。）についても同様であるから、訂正発明１～３に係る発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。

第６　取消理由についての判断

前記第５の１（１）及び同２（１）の取消理由は、いずれも、請求項１～３に係る発明が、本件特許の課題を解決できないものを包含する旨をいうものであるので、以下、まとめて検討する。

１　特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）について

（２）当審の判断

ア　前記（１）（ａ）によれば、気体分離用ゼオライト膜としては、従来からＡ型膜、ＦＡＵ膜、ＭＦＩ膜、ＳＡＰＯ－３４膜、ＤＤＲ膜などのゼオライト膜が知られているのであるが、Ａ型ゼオライト膜は、水蒸気安定性に乏しく、また結晶間隙のない膜にすることが難しいため結晶間隙を通過する気体が多く存在し分離性能は十分でない、という課題を有するものであり、ＦＡＵ膜はゼオライトの細孔が０．６～０．８ｎｍであり、水素などの小さな気体分子２個分がゼオライト細孔内に入りうる大きさであり、上述した気体分離の多くの場合で分子ふるい効果は期待できないのであり、この膜は、ゼオライト細孔への吸着特性をもつ分子ともたない分子の分離、例えば二酸化炭素と窒素の分離に向いているが、吸着性のない分子は分離しにくく、適用範囲が狭い、という課題を有するものであり、ＭＦＩ膜の細孔径は０．５５ｎｍであり、これもＦＡＵ膜同様に気体分子の分離には細孔がやや大きく分離性能も高くない、という課題を有するものである。

また、細孔径が小さく、小さな気体の分離に適した膜としてＤＤＲ、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３が知られているが、これらの膜の細孔径としては、ＤＤＲが３．６×４．４Åであり、ＳＡＰＯ－３４、ＳＳＺ－１３の結晶構造であるＣＨＡでは３．８×３．８Åである一方、分離が期待される気体のｋｉｎｅｔｉｃ直径としては例えばヘリウム分子は２．６Å、酸素分子は３．５Å、窒素分子は３．６Åであり、これらはＤＤＲ、ＣＨＡ膜の細孔径の長径よりも小さいのであり、このような細孔サイズと分子サイズの関係にある気体混合物を分離・濃縮する場合には気体分子がいずれも膜を透過することができるため、分子の大きさの序列や拡散速度による分離はできるものも分子ふるい効果が機能せず分離性能としては十分でなかった、という課題を有するものである。

イ　そして、前記（１）（ｂ）、（ｃ）によれば、本件発明は、ゼオライト膜表面をＳｉ化合物により修飾することでゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を５０以上として、ゼオライトが本来もつ細孔径よりも小さい開口径となり、分離性能を向上させることができるものである。

また、本件発明における「酸素ｎ員環構造」はゼオライトの細孔のサイズを決定するものであり、「酸素６員環構造」よりも小さいゼオライトではＨ２Ｏ分子のＫｉｎｅｔｉｃ直径よりも細孔径が小さくなるため透過度が小さくなり実用的でない場合がある一方、「酸素８員環構造」よりも大きい場合は細孔径が大きくなり、サイズの小さな気体成分では分離性能が低下することがあり、用途が限定的になる場合があるものである。

ウ　前記イによれば、本件発明は、「酸素８員環構造」を有するゼオライトにおいて、ゼオライト膜表面をＳｉ化合物により修飾してゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を５０以上とすることにより、ゼオライトが本来もつ細孔径よりも小さい開口径とすることで、気体の分離性能を向上させ、前記アの課題を解決するものといえる。

エ　一方、前記第３によれば、本件発明１は、

「該分離膜は無機多孔質支持体上にゼオライト膜を有するゼオライト膜複合体であり、

該ゼオライト膜は、酸素８員環の細孔構造を有するゼオライトを含み、

該ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上である」

との発明特定事項を有するものであって、これは、「酸素８員環構造」を有するゼオライトにおいて、ゼオライト膜表面をＳｉ化合物により修飾してゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比を５０以上とすることにより、ゼオライトが本来もつ細孔径よりも小さい開口径とすることで、気体の分離性能を向上させるものにほかならない。

このことと、前記ウによれば、本件発明１において「ゼオライト」が「ＣＨＡ型ゼオライト」であることが特定されていないとしても、本件特許明細書の記載に接した当業者は、本件発明１により前記アの課題を解決できることを理解できるものである。

（オ）してみれば、本件発明１は、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載された発明であるというべきであり、このことは、本件発明１を引用する本件発明２～３についても同様であるので、前記第５の１（１）及び同２（１）の取消理由はいずれも理由がない。

第７　特許異議申立理由についての判断

以下、取消理由で採用しなかった特許異議申立理由について検討する。

１　特許法第２９条第２項について

（２）対比・判断

（２－１）本件発明１について

ア　対比

（ア）本件発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明における「多孔質支持体－ゼオライト膜複合体」は、本件発明１における、「無機多孔質支持体上にゼオライト膜を有するゼオライト膜複合体であり、該ゼオライト膜は、」「ゼオライトを含」む、「分離膜」に相当する。

また、甲１発明において、「温水処理を施した無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体のゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は、ＸＰＳにより測定した結果１０９．８であり、温水処理を行う前の無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体のバルクでのＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比に比べ温水処理を行った後の膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３比は増加しており、したがって、ゼオライト膜表面がシリカで修飾されていると推測される」ことは、本件発明１において、「該ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上である」ことに合致する。

（イ）そうすると、本件発明１と甲１発明とは、

「分離膜であって、

該分離膜は無機多孔質支持体上にゼオライト膜を有するゼオライト膜複合体であり、

該ゼオライト膜は、ゼオライトを含み、

該ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であることを特徴とする、分離膜。」

の点で一致し、以下の点で相違している。

・相違点１：本件発明１は、「分離膜」が、「複数の気体成分を含有する混合気体を接触させて、該混合気体のうち透過性の高い成分を透過させることにより、該混合気体から該透過性の高い成分を分離する、または、該混合気体から透過性の高い成分を透過させることにより、透過性の低い成分を濃縮する気体の分離または濃縮に用いられる」ものであって、「該透過性の高い成分が二酸化炭素であ」る、との発明特定事項を有するのに対して、甲１発明は、「パーベーパレーション法により９０℃の水／酢酸混合溶液(５／９５重量％)から水を選択的に透過させる分離を行う」ものである点。

イ　判断

（ア）まず、前記ア（イ）の相違点１について検討すると、前記（１）（１－２）（２ａ）～（２ｂ）、同（１－４）（４ａ）、同（１－５）（５ａ）によれば、甲第２、４、５号証には、ＤＤＲ型ゼオライト膜が、ＣＯ２／ＣＨ４分離性能およびＣＯ２透過性能が高いことが記載されているといえる。

また、前記（１）（１－３）（３ａ）によれば、甲第３号証には、複数の気体成分からなる気体混合物から、透過性の高い気体成分を透過して分離する「ガス分離用のゼオライト膜複合体」であって、該ゼオライト膜が、ＣＨＡ型アルミノ珪酸塩のゼオライトを含み、セラミックス支持体上に形成されてなる、「ガス分離用ゼオライト膜複合体」が記載されており、前記「ガス分離用ゼオライト膜複合体」は、具体的には、同（１－３）（３ｂ）～（３ｃ）によれば、セラミックス支持体上にＣＨＡ型ゼオライトを直接水熱合成することにより作製される「セラミックス支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体」からなるものであって、ＳＥＭ－ＥＤＸにより測定したＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が２２であるＣＨＡ型ゼオライト膜複合体であるものである。

ところが、甲第２、４、５号証に記載されるＤＤＲ型ゼオライト及び甲第３号証に記載されるＣＨＡ型ゼオライトは、いずれも、「ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であ」る「分離膜」とはいえないのであって、甲第２～５号証には、「ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であ」る「分離膜」を、混合気体から二酸化炭素を分離または濃縮する用途に用いることは記載も示唆もされていない。

（イ）更に、「ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であ」る「分離膜」を、混合気体から二酸化炭素を分離または濃縮する用途に用いたときの作用、効果についてみると、本件特許明細書には、前記第６の１（１）（ａ）～（ｃ）に加えて、以下（ｄ）～（ｆ）の記載がある。

（ｄ）「【０１２３】

（５）単成分気体透過評価　単成分気体透過試験は、図１に模式的に示す装置を用いて、以下のとおり行った。用いた試料気体は、二酸化炭素（純度９９．９％、高圧気体工業社製）、メタン（純度９９．９９９％、ジャパンファインプロダクツ製）、窒素（純度９９.９９％、東邦酸素工業製）、ヘリウム（純度９９.９９、ジャパンヘリウムセンター製）である。

【０１２４】

図１において、円筒型のゼオライト膜複合体１は、ステンレス製の耐圧容器２に格納された状態で恒温槽（図示せず）に設置されている。恒温槽には、試料気体の温度調整が可能なように、温度制御装置が付設されている。

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円筒型のゼオライト膜複合体１の一端は、円柱状のエンドピン３で密封されている。他端は接続部４で接続され、接続部４の他端は、耐圧容器２と接続されている。円筒型のゼオライト膜複合体の内側と、透過気体８を排出する配管１１が、接続部４を介して接続されており、配管１１は、耐圧容器２の外側に伸びている。耐圧容器２には、試料気体の供給側の圧力を測る圧力計５が接続されている。各接続部は気密性よく接続されている。

【０１２５】

図１において、円筒型のゼオライト膜複合体１は、ステンレス製の耐圧容器２に格納された状態で、恒温槽（図示せず）に設置されている。恒温槽には、試料気体の温度調整が可能なように、温度制御装置が付設されている。

円筒型のゼオライト膜複合体１の一端は、円形のエンドピン３で密封されている。他端は、接続部４で接続され、接続部４の他端は耐圧容器２と接続されている。円筒型のゼオライト膜複合体１の内側と透過気体８を排出する配管１１が、接続部４を介して接続されており、配管１１は、耐圧容器２の外側に伸びている。また、ゼオライト膜複合体１には、配管１１を経由して、スイープ気体９を供給する配管（スイープ気体導入用配管）１２が挿入されている。さらに、耐圧容器２に通ずるいずれかの箇所には、試料気体の供給側の圧力を測る圧力計５、供給側の圧力を調整する背圧弁６が接続されている。各接続部は気密性よく接続されている。

【０１２６】

図１の装置において、単成分気体透過試験を行う場合は、試料気体（供給気体７）を、一定の流量で耐圧容器２とゼオライト膜複合体１の間に供給し、背圧弁６により供給側の圧力を一定とする。配管１１から排出される排出気体１０の流量を測定する。

さらに具体的には、水分や空気などの成分を除去するため、測定温度以上での乾燥、及び、排気若しくは使用する供給気体によるパージ処理をした後、試料温度及びゼオライト膜複合体１の供給気体７側と透過気体８側の差圧を一定として、透過気体流量が安定したのちに、ゼオライト膜複合体１を透過した試料気体（透過気体８）の流量を測定し、気体のパーミエンス［ｍｏｌ・（ｍ２・ｓ・Ｐａ）－１］を算出する。パーミエンスを計算する際の圧力は、供給気体の供給側と透過側の圧力差（差圧）を用いる。」

（ｅ）「【０１３２】

（比較例１）

無機多孔質支持体とＣＨＡ型ゼオライト膜の膜複合体は、ＣＨＡ型ゼオライトを無機多孔質支持体上に直接水熱合成することで次のとおり作製した。

水熱合成用の反応混合物として、以下のものを調製した。

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…

【０１３７】

このゼオライト膜複合体について、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は１１．４であった。

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて、図１に示した装置を用いて５０℃で単成分気体透過評価を行なった。前処理として、ゼオライト膜複合体を、１４０℃で、供給気体７として二酸化炭素を、耐圧容器２とゼオライト膜複合体１との円筒の間に導入して、二酸化炭素の透過量が安定するまで乾燥した。評価した気体は二酸化炭素、メタン、窒素、ヘリウムである。

【０１３８】

このようにして得られたＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は１２、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１３であり、分離性能としては不十分であった。

…

【０１３９】

（比較例２）

加熱時間を２４時間とした以外は比較例１と同様に無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を作製した。付着した種結晶の質量は１．０ｇ／ｍ２であり、焼成後の膜複合体の質量と支持体の質量の差から求めた、支持体上に結晶化したＣＨＡ型ゼオライトの質量は１２６ｇ／ｍ２であった。

【０１４０】

焼成後のゼオライト膜複合体の空気透過量は１５５Ｌ／（ｍ２・ｈ）であった。　このゼオライト膜複合体について、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は１９．０であった。

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて比較例１と同様に５０℃で単成分気体透過評価を行なった。このようにして得られたＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は１５、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１６であり、分離性能としては不十分であった。

…

【０１４２】

（比較例３）

無機多孔支持体としてムライトチューブを使用した以外は比較例１と同様に無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を作製した。付着した種結晶の質量は０．７ｇ／ｍ２であり、焼成後の膜複合体の質量と支持体の質量の差から求めた、支持体上に結晶化したＣＨＡ型ゼオライトの質量は１４０ｇ／ｍ２であった。

【０１４３】

このように得たゼオライト膜複合体を次のように表面処理した。テトラエトキシシランに、上部の端面には空気孔を設けた栓をし、下部の端面には孔のない栓をしたゼオライト膜複合体を室温で５秒程度漬けて引き上げた。その後風乾し、さらに底に水約１ｇを入れたテフロン（登録商標）製内筒に治具を用いて垂直に立てていれオートクレーブを密閉し、１００℃で６時間加熱し、所定時間経過後、放冷した後でゼオライト膜複合体を取り出し、さらに１５０℃で１ｈ加熱処理した。

【０１４４】

このゼオライト膜複合体について、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は２３．０でありテトラエトキシシランで処理することで表面のＳｉの割合が増加したため値が大きくなっていると考えられる。

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて比較例２と同様に５０℃で単成分気体透過評価を行なった。得られたＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は１７、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１７であり、分離性能が向上している傾向にあるものの不十分であった。

…

【０１４６】

（実施例１）

水熱合成用の反応混合物として、以下のものを調製した。

…

【０１４９】

このように得たゼオライト膜複合体を、次のように表面処理した。イソプロピルアルコールにメチルシリケートオリゴマー（ＭＫＣ（登録商標）シリケート、ＭＳ－５１、三菱化学社製）を３０質量％で混合した溶液に、上部の端面には空気孔を設けた栓をし、下部の端面には孔のない栓をしたゼオライト膜複合体を室温で５秒程度漬けて引き上げた。その後風乾し、さらに底に水約１ｇを入れたテフロン（登録商標）製内筒に治具を用いて垂直に立てていれオートクレーブを密閉し、１００℃で６時間加熱し、所定時間経過後、放冷した後でゼオライト膜複合体を取り出し、さらに１５０℃で１ｈ加熱処理した。

【０１５０】

このゼオライト膜複合体について、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は６９．０であった。

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて比較例１と同様に５０℃で単成分気体透過評価を行なった。得られたＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は３５、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１４５であり、高い分離性能の膜なっていることがわかった。…

【０１５２】

（実施例２）

比較例３と同様に無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を作成した。付着した種結晶の質量は１．９ｇ／ｍ２であり、焼成後の膜複合体の質量と支持体の質量の差から求めた、支持体上に結晶化したＣＨＡ型ゼオライトの質量は１４６ｇ／ｍ２であった。このように得た膜複合体に実施例１同様に表面処理を実施した。

【０１５３】

このゼオライト膜複合体について、ＳＥＭ－ＥＤＸにより測定したゼオライト膜自体のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は３３．６、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は２００であり表面のＳｉの割合が高いことがわかる。

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて比較例１と同様に５０℃で単成分気体透過評価を行なった。得られたＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は４３、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は２５６であり、高い分離性能の膜となっていることがわかった。

…

【０１５５】

（実施例３）

種結晶の分散液の濃度を０．３質量％とした以外は比較例１と同様に無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を作成した。付着した種結晶の質量は０．５ｇ／ｍ２であり、焼成後の膜複合体の質量と支持体の質量の差から求めた、支持体上に結晶化したＣＨＡ型ゼオライトの質量は１４６ｇ／ｍ２であった。

…

【０１５８】

…

このように得た膜複合体にメチルシリケートオリゴマーの濃度を１０質量％とした以外は実施例１と同様に表面処理を実施した。

【０１５９】

このゼオライト膜複合体について、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は１９０であり表面のＳｉの割合が高いことがわかった。

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて比較例１と同様に５０℃で単成分気体透過評価を行なった。得られたＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は２６、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は２６であり、高い分離性能の膜となっていることがわかった。

…

【０１６１】

（実施例４）

オートクレーブを密閉し、自生圧力下で加熱する条件を１８０℃、１８ｈとした以外は実施例３と同様に無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を作成した。付着した種結晶の質量は０．５ｇ／ｍ２であり、焼成後の膜複合体の質量と支持体の質量の差から求めた、支持体上に結晶化したＣＨＡ型ゼオライトの質量は１２３ｇ／ｍ２であった。このように得た膜複合体にメチルシリケートオリゴマーの濃度を２５質量％とし、液温を４０℃とした以外は実施例１と同様に表面処理を実施した。

【０１６２】

このゼオライト膜複合体について、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は１６８であり表面のＳｉの割合が高いことがわかった。

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて比較例１と同様に５０℃で単成分気体透過評価を行なった。得られたＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は４２、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は１８０であり、高い分離性能の膜となっていることがわかった。

…

【０１６４】

（実施例５）

水熱合成用の反応混合物として、以下のものを調製した。

…

【０１６５】

…

その後、加熱時間を１８時間とした以外は実施例１と同様に無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を作成した。付着した種結晶の質量は０．３ｇ／ｍ２であり、焼成後の膜複合体の質量と支持体の質量の差から求めた、支持体上に結晶化したＣＨＡ型ゼオライトの質量は９６ｇ／ｍ２であった。

【０１６６】

このように得た膜複合体にメチルシリケートオリゴマーの濃度を５質量％とし、希釈液をアセトンとした以外は実施例１と同様に表面処理を実施した。　このゼオライト膜複合体について、ＳＥＭ－ＥＤＸにより測定したゼオライト膜自体のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比は１７．６、ＸＰＳにより測定したゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３３モル比は７６．２であり表面のＳｉの割合が高いことがわかる。

【０１６７】

得られた無機多孔質支持体－ＣＨＡ型ゼオライト膜複合体を用いて比較例１と同様に５０℃で単成分気体透過評価を行なった。得られてＣＯ２／Ｎ２、Ｈｅ／ＣＨ４のパーミエンス比、Ｈｅのパーミエンスを表１に示す。ＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は２３、Ｈｅ／ＣＨ４パーミエンス比は８８であり、高い分離性能の膜となっていることがわかった。

…

比較例１～３、実施例１～５の結果を表１に示す。

【０１６８】

【表１】

」

（ｆ）「【図１】

」

（ウ）前記（イ）（ｄ）～（ｆ）によれば、本件発明に係る「分離膜」を混合気体から二酸化炭素を分離または濃縮する用途に用いたとき、その機能は単成分気体透過試験により評価するものであり、当該単成分気体透過試験は、図１の装置において、試料気体（供給気体７）を、一定の流量で耐圧容器２とゼオライト膜複合体１の間に供給し、背圧弁６により供給側の圧力を一定とし、配管１１から排出される排出気体１０の流量を測定するものである。

具体的には、水分や空気などの成分を除去するため、測定温度以上での乾燥、及び、排気若しくは使用する供給気体によるパージ処理をした後、試料温度及びゼオライト膜複合体１の供給気体７側と透過気体８側の差圧を一定として、透過気体流量が安定したのちに、ゼオライト膜複合体１を透過した試料気体（透過気体８）の流量を測定し、気体のパーミエンス［ｍｏｌ・（ｍ２・ｓ・Ｐａ）－１］を算出するものであり、パーミエンスを計算する際の圧力は、供給気体の供給側と透過側の圧力差（差圧）を用いるものである。

そして、「ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であ」る「分離膜」の５０℃における単成分気体透過試験によるＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比は２３（実施例５）～４３（実施例２）であり、高い分離性能の膜となるのに対して、そうでない「分離膜」の場合は、５０℃におけるＣＯ２／Ｎ２のパーミエンス比が１２（比較例１）～１７（比較例３）であり、分離性能としては不十分なものである。

すなわち、本件発明は、「酸素８員環の細孔構造を有するゼオライト」であって、「ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であ」る「分離膜」を、混合気体から二酸化炭素を分離または濃縮する用途に用いることにより、そうでない場合と比較して高い分離性能の膜となる、という作用、効果を奏するものである。

（エ）ところが、甲第２、４、５号証に記載されるＤＤＲ型ゼオライトも、甲第３号証に記載されるＣＨＡ型ゼオライトも、「ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上であ」る「分離膜」とはいえないことは、前記（ア）に記載のとおりであって、そのような「分離膜」を混合気体から二酸化炭素を分離または濃縮する用途に用いることが記載も示唆もされない甲第２～５号証の記載事項から、当業者が前記（ウ）の作用、効果を予測することは困難である。

（オ）なお、前記（１）（１－３）（３ｂ）、（３ｃ）によれば、甲第３号証には、「ガス分離用のゼオライト膜複合体」の単成分ガス透過性を、図２の装置を用いた単成分ガス透過試験で評価した結果が記載されており、その評価方法は、ゼオライト膜複合体を、１４０℃で、供給ガスとしてＨｅを、耐圧容器とゼオライト膜複合体との円筒の間に導入して、圧力を０．４００ＭＰａに保ち、ゼオライト膜複合体の円筒の内側を０．１００ＭＰａ（大気圧）として、１２０分間乾燥し、前処理した後、供給側の圧力を０．２００ＭＰａとし、供給ガスを各評価ガスに変更するものであり、このとき、ゼオライト膜複合体の供給ガス側と透過ガス側の差圧を０．１００ＭＰａとし、その後、温度を５０℃とし、温度が安定した後に供給ガスを各評価ガスに変更するものであり、このとき、ゼオライト膜複合体の供給ガス側と透過ガス側の差圧を０．１００ＭＰａとするものである。

そして、このようにして得られた各ガスのパーミエンスは、５０℃において、Ｎ２：３．７３×１０－８（ｍｏｌ／（ｍ２・ｓｅｃ・Ｐａ））、ＣＯ２：６．０６×１０－７（ｍｏｌ／（ｍ２・ｓｅｃ・Ｐａ））であり、これらからパーミエンス比ＣＯ２／Ｎ２を算出すると、６．０６×１０－７／３．７３×１０－８＝１６．２となるものである。

（カ）ここで、前記（オ）の単成分ガス透過試験は、前記（ウ）の本件特許明細書に記載される単成分気体透過試験とその工程が概略合致するものといえるところ、甲第３号証の「ガス分離用のゼオライト膜複合体」の５０℃におけるパーミエンス比ＣＯ２／Ｎ２（１６．２）は、本件特許明細書に記載される比較例の水準（１２（比較例１）～１７（比較例３））にとどまるものであり、前記（オ）の単成分ガス透過試験の結果から、甲第３号証の「ガス分離用のゼオライト膜複合体」の５０℃におけるパーミエンス比ＣＯ２／Ｎ２が、本件特許明細書に記載される実施例の水準（２３（実施例５）～４３（実施例２））となることが予測されるものでもない。

すると、甲第３号証に、複数の気体成分からなる気体混合物から、透過性の高い気体成分を透過して分離する「ガス分離用のゼオライト膜複合体」であって、該ゼオライト膜が、ＣＨＡ型アルミノ珪酸塩のゼオライトを含み、セラミックス支持体上に形成されてなる、「ガス分離用ゼオライト膜複合体」が記載されているとしても、甲第３号証の記載事項から、当業者が前記（ウ）の作用、効果を予測することは困難であることに変わりはない。

（キ）前記（エ）～（カ）によれば、仮に、甲１発明において、「分離膜」を、「複数の気体成分を含有する混合気体を接触させて、該混合気体のうち透過性の高い成分を透過させることにより、該混合気体から該透過性の高い成分を分離する、または、該混合気体から透過性の高い成分を透過させることにより、透過性の低い成分を濃縮する気体の分離または濃縮に用いられる」ものであって、「該透過性の高い成分が二酸化炭素であ」るものとすることを、甲第２～５号証の記載事項に基づいて当業者が着想したとしても、そうすることにより奏する作用、効果、すなわち前記（ウ）の本件発明の作用効果を当業者が予測することは困難である。

（ク）前記（ア）、（キ）によれば、甲１発明において、「分離膜」を、「複数の気体成分を含有する混合気体を接触させて、該混合気体のうち透過性の高い成分を透過させることにより、該混合気体から該透過性の高い成分を分離する、または、該混合気体から透過性の高い成分を透過させることにより、透過性の低い成分を濃縮する気体の分離または濃縮に用いられる」ものであって、「該透過性の高い成分が二酸化炭素であ」る、との前記相違点１に係る本件発明１の発明特定事項を有するものとすることを、甲第２～５号証の記載事項に基づいて当業者が容易になし得るとはいえない。

（ケ）前記（ク）によれば、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲第１号証に記載される発明及び甲第２～５号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。

（コ）なお、前記（１）（１－１）イ、ウにおいては、甲１発明を、同ア（１ｂ）の実施例４に注目して認定したのであるが、実施例４と同様に、ゼオライト膜表面がＳｉ化合物により修飾されており、Ｘ線光電子分析法（ＸＰＳ）により得られる数値である該ゼオライト膜表面のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３モル比が５０以上である実施例５、６、９のいずれかに注目して甲１発明を認定したとしても、これらは、いずれも、「複数の気体成分を含有する混合気体を接触させて、該混合気体のうち透過性の高い成分を透過させることにより、該混合気体から該透過性の高い成分を分離する、または、該混合気体から透過性の高い成分を透過させることにより、透過性の低い成分を濃縮する気体の分離または濃縮に用いられる」ものであって、「該透過性の高い成分が二酸化炭素であ」るものではないから、本件発明１との間に前記相違点１と同じ相違点を有するものである。

すると、実施例５、６、９のいずれかに注目して甲１発明を認定した場合であっても、前記（ク）に記載したのと同様の理由により、本件発明１を、甲第１号証に記載される発明及び甲第２～５号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。

（２－２）本件発明２～３について

本件発明２～３は、いずれも、直接的又は間接的に本件発明１を引用するものであって、本件発明２～３のいずれかと甲１発明とを対比した場合、いずれの場合であっても、少なくとも前記相違点１の点で相違する。

すると、前記（２－１）イ（ク）に記載したのと同様の理由により、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明２～３を、甲第１号証に記載される発明及び甲第２～５号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。

（３）小括

したがって、前記第４の１の特許異議申立理由は理由がない。

第８　むすび

以上のとおり、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、本件発明１～３に係る特許を取り消すことはできない。

また、ほかに本件発明１～３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。