2018-700284

特許第６２０７７５３号発明「球状結晶性シリカ粒子およびその製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

【結　論】 特許第６２０７７５３号の明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～６〕、〔７～９〕について訂正することを認める。 特許第６２０７７５３号の請求項１～４、６、７、９に係る特許を維持する。 特許第６２０７７５３号の請求項５、８に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。

【理　由】 第１　手続の経緯 特許第６２０７７５３号の請求項１～９に係る特許（以下、「本件特許」という。）についての出願は、２０１５年（平成２７年）　８月２５日（優先権主張　平成２６年　８月２５日　日本国）を国際出願日とする出願であって、平成２９年　９月１５日に特許権の設定登録がされ、同年１０月　４日に特許掲載公報が発行され、その後、その特許について、平成３０年　４月　３日付けで特許異議申立人 大井四郎（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、同年　６月　６日付けで取消理由が通知され、同年　８月　７日付けで意見書の提出及び訂正の請求がされ、その訂正の請求に対して、申立人から同年１０月　２日付けで意見書が提出されたものである。 第２　訂正の請求について １　訂正の内容 平成３０年　８月　７日付けの訂正の請求（以下、「本件訂正請求」という。）による訂正の内容は、以下の訂正事項（１）～（１２）からなるものである（下線部は、訂正箇所）。 （１）訂正事項１ 特許請求の範囲の訂正前の請求項１に、 「４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、結晶相を８０％以上含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むことを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子。」 とあるのを、 「４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、結晶相を８０％以上含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含み、平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであることを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子。」 に訂正する。 （２）訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項５を削除する。 （３）訂正事項３ 特許請求の範囲の訂正前の請求項６に、 「アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。」 とあるのを、 「アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。」 に訂正する。 （４）訂正事項４ 特許請求の範囲の訂正前の請求項７に、 「４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むようにシリカ粉末を調製し、 調製されたシリカ粉末を溶射し、 溶射された球状シリカ粒子を１１００～１６００℃で１～１２時間の保定し、 冷却された球状シリカ粒子が、８０％以上の結晶相を有することを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子を製造する方法。」 とあるのを、 「４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むようにシリカ粉末を調製し、 調製されたシリカ粉末を溶射し、 溶射された球状シリカ粒子の平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであり、 溶射された球状シリカ粒子を１１００～１６００℃で１～１２時間の保定し、 冷却された球状シリカ粒子が、８０％以上の結晶相を有することを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子を製造する方法。」 に訂正する。 （５）訂正事項５ 特許請求の範囲の請求項８を削除する。 （６）訂正事項６ 特許請求の範囲の訂正前の請求項９に、 「アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含むように前記シリカ粉末を調整することを特徴とする、請求項７～８のいずれか１項に記載の方法。」 とあるのを、 「アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含むように前記シリカ粉末を調整することを特徴とする、請求項７に記載の方法。」 に訂正する。 （７）訂正事項７ 本件明細書の訂正前の段落【００１７】に、 「本発明により、以下の態様が提供される。 ［１］ ４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、結晶相を８０％以上含むことを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子。 ［２］ 結晶相を９０％以上含むことを特徴とする、項目１に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［３］ 結晶相の９５～１００％がクリストバライト結晶相であることを特徴とする、項目１または２に記載の球状結晶性シリカ粒子 ［４］ クリストバライト結晶相の相転移開始温度が２２０～２４５℃であることを特徴とする、項目１～３のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［５］ 平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであることを特徴とする、項目１～４のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［６］ アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含む、項目１～５のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［７］ アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含む、項目１～６のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［８］ ４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含むようにシリカ粉末を調製し、 調製されたシリカ粉末を溶射し、 溶射された球状シリカ粒子を１１００～１６００℃で１～１２時間の保定し、 冷却された球状シリカ粒子が、８０％以上の結晶相を有することを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子を製造する方法。 ［９］ 溶射された球状シリカ粒子の平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであることを特徴とする、項目８に記載の方法。 ［１０］ アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含むように前記シリカ粉末を調整することを特徴とする、項目８～９のいずれか１項に記載の方法。 ［１１］ アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むように前記シリカ粉末を調整することを特徴とする、項目８～１０のいずれか１項に記載の方法。」 とあるのを、 「 本発明により、以下の態様が提供される。 ［１］ ４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、結晶相を８０％以上含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ以下含み、平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであることを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子。 ［２］ 結晶相を９０％以上含むことを特徴とする、項目１に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［３］ 結晶相の９５～１００％がクリストバライト結晶相であることを特徴とする、項目１または２に記載の球状結晶性シリカ粒子 ［４］ クリストバライト結晶相の相転移開始温度が２２０～２４５℃であることを特徴とする、項目１～３のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［５］ （削除） ［６］ アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含む、項目１～４のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 ［７］ ４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むようにシリカ粉末を調製し、 調製されたシリカ粉末を溶射し、 溶射された球状シリカ粒子の平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであり、 溶射された球状シリカ粒子を１１００～１６００℃で１～１２時間の保定し、 冷却された球状シリカ粒子が、８０％以上の結晶相を有することを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子を製造する方法。 ［８］ （削除） ［９］ アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含むように前記シリカ粉末を調整することを特徴とする、項目７に記載の方法。」 に訂正する。 （８）訂正事項８ 本件明細書の訂正前の段落【００５０】の【表３】において、「実施例」とあるのを、「参考例」 に訂正する。 （９）訂正事項９ 本件明細書の訂正前の段落【００５２】の【表４】において、上から１行目、右から２列目の欄に「実施例」とあるのを、「参考例」 に訂正する。 （１０）訂正事項１０ 本件明細書の訂正前の段落【００５４】の【表５】において、「比較例」及び「実施例」とあるのを、「参考例」 に訂正する。 （１１）訂正事項１１ 本件明細書の訂正前の段落【００５６】の【表６】において、「比較例」及び「実施例」とあるのを、「参考例」 に訂正する。 （１２）訂正事項１２ 本件明細書の訂正前の段落【００５８】の【表７】において、「比較例」及び「実施例」とあるのを、「参考例」 に訂正する。 ２　訂正の適否について （１）訂正事項１について ア 訂正の目的について 訂正事項１は、請求項１において、球状結晶性シリカ粒子について「平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍである」ことを特定することで、特許請求の範囲を減縮しようとするものである。 したがって、訂正事項１は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項１の球状結晶性シリカ粒子の粒径の特定は、本件明細書の段落【００２５】の「本発明のシリカ粒子は、平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであってもよい。」の記載に基づくものである。 したがって、訂正事項１は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項１によって、訂正前の請求項１には包含されていなかった球状結晶性シリカ粒子が新たに加わるということはないから、訂正事項１は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではなく、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （２）訂正事項２について ア 訂正の目的について 訂正事項２は、請求項５を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 したがって、訂正事項２は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項２は、請求項５を削除するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項２は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （３）訂正事項３について ア 訂正の目的について 訂正事項３は、請求項６において、選択的に引用した請求項の一部を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 したがって、訂正事項３は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項３は、選択的に引用した請求項の一部を削除するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内に範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項３は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （４）訂正事項４について ア 訂正の目的について 訂正事項４は、請求項７において、溶射された球状シリカ粒子について「溶射された球状シリカ粒子の平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであり、」と特定することで、特許請求の範囲を減縮しようとするものである。 したがって、訂正事項４は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項４の球状結晶性シリカ粒子の粒径の特定は、本件明細書の段落【００３５】の「溶射して得られた球状シリカ粒子は、平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであってもよい。」の記載に基づくものである。 したがって、訂正事項４は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項４によって、訂正前の請求項７には包含されていなかった溶射された球状シリカ粒子が新たに加わるということはないから、訂正事項４は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではなく、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （５）訂正事項５について ア 訂正の目的について 訂正事項５は、請求項８を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 したがって、訂正事項５は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項５は、請求項８を削除するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項５は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （６）訂正事項６について ア 訂正の目的について 訂正事項６は、請求項９において、選択的に引用した請求項の一部を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 したがって、訂正事項６は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項６は、選択的に引用した請求項の一部を削除するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項６は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （７）訂正事項７について ア 訂正の目的について 訂正事項７は、訂正事項１～３、４～６により特許請求の範囲を訂正したことに伴って、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るために、本件明細書の段落【００１７】の記載を特許請求の範囲の訂正と同様に訂正するものである。 したがって、訂正事項７は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項７は、訂正事項１～３、４～６の特許請求の範囲の訂正と同様に訂正するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項７は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （８）訂正事項８、９について ア 訂正の目的について 訂正事項８、９は、特許請求の範囲において「アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含む」と特定しているところ、本件明細書の段落【００５０】【表３】のＣ１～Ｃ３、段落【００５２】【表４】のＤ４のアルカリ金属が当該特定事項の範囲外であるので、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るために、各表において「実施例」の記載を「参考例」に訂正するものである。 したがって、訂正事項８、９は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項８、９は、特許請求の範囲の記載との整合を図るために訂正するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項８、９は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 （９）訂正事項１０～１２について ア 訂正の目的について 訂正事項１０～１２は、特許請求の範囲において「アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含む」と特定しているところ、本件明細書の段落【００５４】【表５】のＥ１～Ｅ１５、段落【００５６】【表６】のＦ１～Ｆ７及び段落【００５８】【表７】Ｇ１～Ｇ４は、アルカリ金属が特定されていないので、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るために、それぞれの表において「実施例」及び「比較例」の記載を「参考例」に訂正するものである。 したがって、訂正事項１０～１２は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。 イ 新規事項の有無について 訂正事項１０～１２は、特許請求の範囲の記載との整合を図るために訂正するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものである。 ウ 特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 訂正事項１０～１２は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合するものである。 ３ 一群の請求項について 訂正前の請求項２～６は、直接的又は間接的に請求項１を引用するものであって、訂正事項１によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものである。 また、訂正前の請求項８、９は、直接的又は間接的に請求項７を引用するものであって、訂正事項４によって記載が訂正される請求項７に連動して訂正されるものである。 したがって、訂正事項１と訂正事項４とを含む本件訂正請求は、それらの一群の請求項に対してされたものであるから、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合する。 ４ 明細書の訂正と関係する請求項についての説明 訂正事項７～１２は、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るための訂正であり、一群の請求項１～６及び請求項７～９の全てに関係する訂正である。 したがって、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第４項の規定に適合する。 ５ 独立特許要件について 本件特許の全請求項について特許異議の申立てがされたので、訂正前の請求項１～９に係る訂正事項１～６については、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第７項の独立特許要件についての規定は適用はされない。 ６ むすび 以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項、及び同条第９項において準用する同法第１２６条第４項から第６項までの規定に適合するので、訂正後の請求項〔１～６〕、〔７～９〕について訂正を認める。 第３ 特許異議申立てについて １ 本件発明 本件訂正請求により訂正された請求項１～４、６、７、９に係る発明（以下、それぞれ本件発明１～４、６、７、９といい、これらをまとめて「本件発明」ということがある。）は、その特許請求の範囲の請求項１～４、６、７、９に記載された次の事項により特定されるとおりのものである（下線部は、訂正箇所）。 【請求項１】 ４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、結晶相を８０％以上含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含み、平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであることを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子。 【請求項２】 結晶相を９０％以上含むことを特徴とする、請求項１に記載の球状結晶性シリカ粒子。 【請求項３】 結晶相の９５～１００％がクリストバライト結晶相であることを特徴とする、請求項１または２に記載の球状結晶性シリカ粒子。 【請求項４】 クリストバライト結晶相の相転移開始温度が２２０～２４５℃であることを特徴とする、請求項１～３のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 【請求項５】 （削除） 【請求項６】 アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の球状結晶性シリカ粒子。 【請求項７】 ４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むようにシリカ粉末を調製し、 調製されたシリカ粉末を溶射し、 溶射された球状シリカ粒子の平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであり、 溶射された球状シリカ粒子を１１００～１６００℃で１～１２時間の保定し、 冷却された球状シリカ粒子が、８０％以上の結晶相を有することを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子を製造する方法。 【請求項８】 （削除） 【請求項９】 アルカリ成分を金属換算で３００ｐｐｍ以下含むように前記シリカ粉末を調整することを特徴とする、請求項７に記載の方法。 ２　取消理由の概要 訂正前の請求項１～９に係る特許に対して平成３０年　６月　６日付けで特許権者に通知した取消理由の概要は、次のとおりである。 ・取消理由１　本件特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、取り消すべきものである。 ・取消理由２　本件特許は、明細書の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、取り消すべきものである。 記 （１）取消理由１ 請求項１～４、６、７、９ 本件明細書の実施例２の表４において、比較例Ｄ１１のシリカ粒子は、請求項１～４、６、７、９で規定するＡｌ及びアルカリ金属の含有量並びに結晶相の割合を充足すると認められるが、凝集したものであって、球状の粒子ではない。 そうすると、請求項１～４、６、７、９に係る発明は、高分散性、高充填性などを有する球状結晶性シリカ粒子を提供するという本件発明の課題を達成することができない場合を含むから、発明の詳細な説明に記載したものであるとはいえない。 （２）取消理由１、２ 請求項１～９ 本件明細書の発明の詳細な説明において、請求項１～９に係る発明は、「アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含む」という特定事項により「アルカリ成分が含有されている方が結晶化が進む効果が得られる」ことが記載されている。 しかし、表４の実施例Ｄ４は、上記特定事項を充足しないにもかかわらず、結晶化率は高く、また、比較例Ｄ１～Ｄ３は、当該特定事項を充足するか否かにかかわらず結晶化率が低くなっている。さらに、【実施例３】～【実施例５】の結果を示す表５～表７の実施例は、アルカリ成分について記載がない。 そうすると、請求項１～９に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものであるとはいえず、また、発明の詳細な説明は、請求項１～９に係る発明の技術上の意義を明らかにしたものであるとはいえない。 ３ 取消理由についての判断 （１）「（１） 取消理由１」について 本件訂正請求により、本件発明において、球状結晶性シリカ粒子は、平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであることが特定され、平均粒径（Ｄ５０）が０．５μｍであって凝集したシリカ粒子を含む比較例Ｄ１１は、本件発明の比較例であることが明らかとなったから、本件発明は、球状であるために、高流動性、高分散性、高充填性を有する球状結晶性シリカ粒子を提供することにより本件発明の課題を解決できると認識できるものとなった。 したがって、本件発明は、本件明細書の発明の詳細な説明に記載された発明である。 （２）「（２） 取消理由１、２」について 本件発明は、本件明細書の段落【００２０】に「・・・球状結晶性シリカ粒子の製造方法において、原料のシリカ粒子粉末にアルミニウムを混合して、原料中にアルミニウムを４００～５０００ｐｐｍ含むようにし、当該原料を溶射して生じたシリカ粒子は、驚くべきことに、その後の結晶化に必要な熱処理が、従来よりも緩やかな条件、すなわち、熱処理温度が１１００℃～１６００℃と低い温度域で処理しても、また、熱処理時間が１～１２時間と短い時間間隔で処理しても、出来上がった球状シリカ粒子中の結晶相の割合を８０％～１００％とすることができ、従来のシリカ粒子製造方法よりも、生産性が高く、製造コストを低くすることができることを見出した。更に、このようにして製造された、『４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含み、結晶相を８０％以上含むことを特徴とする、球状結晶性シリカ粒子』によって、結晶化率が高いために、高熱膨張率、高熱伝導率を有し、球状で有るために、高流動性、高分散性、高充填性、低摩耗性を有し、半導体分野にも適用可能な、球状結晶性シリカ粒子を実現できることを見出した。」と記載されているように、アルミニウムを４００～５０００ｐｐｍ含むことを前提とする発明である。 そうすると、本件発明において、上記のようにアルミニウムの含有量が規定されているところ、比較例Ｄ１～Ｄ３は、アルミニウムをそれぞれ４３、７９、１２２ｐｐｍ含むものであって、本件発明のアルミニウムの含有量を充足しないから、各比較例は、アルカリ成分の含有量によらず結晶化率が低くなり、本件発明に対する比較例であることが認識できる。 また、本件発明において、「アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含む」と特定されているため、表４において、訂正前は「実施例」と記載されていたサンプルＤ４は、アルミニウムを５２１ｐｐｍ含み本件発明のアルミニウム含有量を充足するが、アルカリ成分が１１ｐｐｍであり本件発明のアルカリ成分の含有量を充足しないため、本件訂正により「参考例」Ｄ４とされた。 さらに、本件訂正により、アルカリ成分の含有量が本件発明の上限を超える表３に記載の具体例Ｃ１～Ｃ３、及びアルカリ成分について記載のない表５～表７に記載の具体例は、すべて「参考例」とされた。 したがって、本件発明と、本件明細書の「実施例」の欄の記載とは整合しているといえる。 そして、本件明細書の段落【００２９】に「アルカリ成分が含有されている方が結晶化が進む効果が得られるため、本発明の球状結晶性シリカ粒子は、２０～３００ｐｐｍのアルカリ成分を含んでもよい。２０ｐｐｍより少ないアルカリ成分では、２０ｐｐｍ以上アルカリ成分を含む場合よりも結晶化の度合いが低くなるため、２０ｐｐｍ以上のアルカリ成分を含むことが望ましい。」と記載され、表４において、上記参考例Ｄ４の結晶性シリカ粒子は、アモルファス相を含んでいるのに対して、アルミニウムが５４４ｐｐｍであって参考例Ｄ４と同程度のアルミニウムを含み、アルカリ成分が２９ｐｐｍであり本件発明のアルカリ成分の含有量を充足する実施例Ｄ５の結晶性シリカ粒子は、結晶相が１００％でありアモルファス相は存在しないことが示されている。 そうすると、上記段落【００２９】に記載された「２０ｐｐｍより少ないアルカリ成分では、２０ｐｐｍ以上アルカリ成分を含む場合よりも結晶化の度合いが低くなる」という作用効果は、参考例Ｄ４と実施例Ｄ５とを比較対照することにより、具体的に裏付けられていることが認識できるといえる。 また、本件発明のアルカリ成分の上限３００ｐｐｍについては、本件明細書の段落【００２９】に「また、本発明の球状結晶性シリカ粒子は、樹脂と混合して半導体用の封止材料等に用いることができるが、アルカリ成分を多く含まないことが望ましい。これは、アルカリ成分が多いと、樹脂の硬化を阻害したり、半導体の封止材として使用した際、腐食が発生して半導体の性能を劣化させる原因となる。また、アルカリ成分が３００ｐｐｍを超えて含まれると結晶化の熱処理（保定）の際に粒子の軟化温度が下がるため、粒子同士がくっついて、円形度を低下させてしまう。このため、シリカ粒子に含まれるアルカリの量は３００ｐｐｍ以下であることが望ましい。」と記載されているから、本件発明のアルカリ成分の含有量の上限を規定した理由について説明されているといえる。 よって、本件発明は、発明の詳細な説明に記載したものであり、また、発明の詳細な説明は、本件発明の技術上の意義を明らかにしたものであるといえる。 （３） まとめ 上記（１）、（２）に記載のとおり、 「（１） 取消理由１」及び「（２） 取消理由１、２」の取消理由は、いずれも理由がない。 ４ 取消理由において採用しなかった特許異議申立理由について （１）採用しなかった申立理由 申立人は、上記「（２） 取消理由１、２」の他に、甲第１号証～甲第６号証（以下、「甲１」～「甲６」という。）を提出して、以下の理由を申し立てた。 ア 訂正前の請求項１～９に係る発明は、甲２～甲４の記載を参酌すると、甲１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるか、または、甲１若しくは甲１及び甲５に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消されるべきものである。 イ 訂正前の請求項１～９に係る発明は、甲６に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるか、または、甲６に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消されるべきものである。 （２） 証拠方法 上記甲１～甲６は、以下のとおりである。 甲１：特開２００８－１６２８４９号公報 甲２：特開２００１－１７２４７２号公報 甲３：特開２０１５－４４９３９号公報 甲４：特開２０１５－４４９４０号公報 甲５：特開昭６３－２３３００８号公報 甲６：特開平１０－２５１０４２号公報 （３）甲１～甲６の記載事項 甲１～甲６には、それぞれ次の事項が記載されている。 ア 甲１ １ａ 「【請求項１】 表面の一部又は全面にアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属及び／又はその酸化物が、金属換算で２００～２，０００ｐｐｍ存在する高純度クリストバライト粒子。 【請求項２】 ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量が１ｐｐｂ以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が１０ｐｐｍ以下、最大粒径が２００μｍ以下である請求項１記載の高純度クリストバライト粒子。 【請求項３】 クリストバライト粒子が球状である請求項１又は２記載の高純度クリストバライト粒子。」 １ｂ 「【請求項４】 ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量が１ｐｐｂ以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が１０ｐｐｍ以下、最大粒径が２００μｍ以下の高純度非晶質シリカを、アルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属を含有する有機金属化合物又は該有機金属化合物のゾルもしくはスラリーで表面処理した後、１，０００～１，６００℃で加熱処理することを特徴とする高純度クリストバライト粒子の製造方法。」 １ｃ 「【０００６】 本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、ウラン及びトリウムの含有量が少なく、かつアルカリ金属及びアルカリ土類金属の含有量が少ない高純度のクリストバライト粒子、及びこのクリストバライト粒子を短時間で効率よく、しかも経済的に製造する方法を提供することを目的とする。」 １ｄ 「【００１２】 本発明で使用する原料となる高純度非晶質シリカは、合成又は天然に存在する高純度水晶や結晶シリカを粉砕し所定の粒度に調整したものや、この粒度調整した粉砕粒子を火炎中に通し溶融球状化させることで得られる球状非晶質シリカである。必要とする粒度に調整するために異なる粒度の球状シリカをブレンドしても良い。」 １ｅ 「【００１４】 また、本発明で使用する高純度非晶質シリカは、ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量（金属元素質量換算、以下同じ）が１ｐｐｂ以下、好ましくは０．５ｐｐｂ以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が１０ｐｐｍ以下、好ましくは５ｐｐｍ以下のものを使用する。　・・・・・　また、アルカリ金属及びアルカリ土類金属の含有量が多いと半導体封止用樹脂組成物の充填剤に使用した場合、半導体素子の電極が腐食する問題がある。　・・・・・　」 １ｆ 「【実施例】 【００２６】 以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。 なお、下記の例において、不純物及び金属含有量は、ＩＣＰ－ＡＥＳ、ＩＣＰ－ＭＳ等の装置により予め濃度既知の試料を用いて作成しておいた検量線から求めたものである。測定方法としては、原料（シリカ又はクリストバライト）０．５０ｇをポリテトラフルオロエチレン容器に精秤し、１ｍＬの硫酸と５ｍＬのフッ化水素酸を加えて２００℃で加熱し、シリカ又はクリストバライトを揮散除去した。乾固の後、０．５ｍＬの硝酸と数滴の過酸化水素を加えた。過酸化水素の発泡が穏やかになった後、１５ｍＬのポリプロピレン容器に移して純水を加えて５ｍＬの定容とした。そのままもしくはその０．１５ｍＬを希硝酸溶液で３．０ｍＬに希釈してＩＣＰ－ＡＥＳに供して金属不純物元素を測定した。・・・・・ また、平均粒径及び最大粒径はレーザー回折式粒度分布測定装置により測定した値を示し、比表面積はＢＥＴ法により測定した値を示す。 【００２７】 表１に本発明の実施例、比較例で使用した原料である高純度シリカ（シリカＡ～Ｃ）、及び通常のシリカ（シリカＤ）中の不純物含有量、並びに粒度について示した。 【００２８】 【表１】 【００２９】 表２に本発明の実施例、比較例で表面処理に使用した有機金属化合物、該化合物のゾル又はスラリー中の金属元素の含有量を示した。なお、下記表中、％は質量％である。 【００３０】 【表２】 」 １ｇ「【００３１】 ［実施例１～７、比較例１］ １ｋｇの表１で示されるシリカを高速混合装置に入れ、高速で混合しながら表２で示されるアルミニウム、チタン又はマグネシウム化合物溶液をスプレーで塗布し、シリカの表面処理を１０分間行った。表面処理量を下記表３に示す。表面処理したシリカを１００℃で５時間乾燥させた後、１次粒子に解砕した。 解砕した１次粒子を常温から１，４００℃まで６時間かけて昇温し、１，４００℃で６時間維持、その後１，４００℃から６００℃まで６時間、６００℃から２００℃まで４時間かけて下げた。２００℃から室温までは自然放冷した。 得られたクリストバライト粒子について、金属含有量、最大粒径及びクリストバライト化率を測定した。なお、クリストバライト化率の算出方法は、下記に示す。これらの結果を表３に示す。 【００３２】 【表３】 【００３３】 表３の結果から明らかなように、実施例１～５で得られたクリストバライト表面には、ＸＭＡ（Ｘ線マイクロアナライザー）による分析で、いずれもアルミニウム元素が観測された。また、実施例６のクリストバライト表面にはチタン元素が確認された。実施例７のクリストバライト表面にはマグネシウム元素が確認された。」 イ 甲２ ２ａ 「【００１９】ここで、上記球状クリストバライトは、従来公知の製法で製造された球状溶融シリカのクリストラバイト化により得ることができるが、原料としての球状溶融シリカとしては、平均粒径が０．３～５０μｍ、特に０．３～３０μｍ、とりわけ０．３～２０μｍで最大粒径が１５０μｍ以下、特に１００μｍ以下、とりわけ７５μｍ以下のものが望ましい。 ・・・・・ 【００２０】また、球状溶融シリカは、不純物として含まれるアルカリ金属やハロゲン元素量がそれぞれ２０ｐｐｍ以下、特に１０ｐｐｍ以下であることが好ましい。いずれかの不純物量が２０ｐｐｍを超える球状溶融シリカをクリストバライト化したものを充填剤として使用すると、耐湿性低下が生ずる場合がある。なお、上記アルカリ金属やハロゲン元素量は、具体的には、試料１０ｇを２５０ｃｃのプラスティック容器に入れ、純水１００ｃｃを加え、３０分間振とう後、９５℃の恒温槽で２０時間放置し、次いで試料を分離した後の抽出水のアルカリ金属やハロゲン元素量をイオンクロマトグラフィーにより測定した値である。」 ウ 甲３ ３ａ 「【００１９】 （Ｂ）無機充填剤 本発明において無機充填剤の種類は特に制限されず、半導体封止用樹脂組成物の無機充填剤として公知のものを使用できる。例えば、溶融シリカ、結晶性シリカ、クリストバライト等のシリカ類・・・・・が挙げられる。・・・・・中でも、シリコンに近い熱膨張係数を得るためには、溶融シリカが好ましく、形状は球状のものが好適である。無機充填剤の平均粒径は０．１～４０μｍであることが好ましく、より好ましくは０．５～１５μｍであるのがよい。該平均粒径は、例えばレーザー光回折法等による重量平均値（又はメディアン径）等として求めることができる。 【００２０】 無機充填剤は、１２０℃、２．１気圧でサンプル５ｇ／水５０ｇの抽出条件で抽出される不純物として塩素イオンが１０ｐｐｍ以下、ナトリウムイオンが１０ｐｐｍ以下であることが好適である。１０ｐｐｍを超えると組成物で封止された半導体装置の耐湿特性が低下する場合がある。」 エ 甲４ ４ａ 「【００２４】 （Ｃ）無機充填剤 本発明において無機充填剤の種類は特に制限されず、半導体封止用樹脂組成物の無機充填剤として公知のものを使用できる。例えば、溶融シリカ、結晶性シリカ、クリストバライト等のシリカ類・・・・・が挙げられる。これら無機充填剤の平均粒径や形状は、用途に応じて選択されればよい。中でも、シリコンに近い熱膨張係数を得るためには、溶融シリカが好ましく、形状は球状のものが好適である。無機充填剤の平均粒径は０．１～４０μｍであることが好ましく、より好ましくは０．５～１５μｍであるのがよい。該平均粒径は、例えばレーザー光回折法等による重量平均値（又はメディアン径）等として求めることができる。 【００２５】 無機充填剤は、１２０℃、２．１気圧でサンプル５ｇ／水５０ｇの抽出条件で抽出される不純物として塩素イオンが１０ｐｐｍ以下、ナトリウムイオンが１０ｐｐｍ以下であることが好適である。１０ｐｐｍを超えると組成物で封止された半導体装置の耐湿特性が低下する場合がある。」 オ 甲５ ５ａ 「【特許請求の範囲】 １）　非晶質シリカをアルカリ成分の存在下で加熱してクリストバライト化するにあたり、比表面積（BET法）が50ｍ２／ｇ以上である非晶質シリカを、該シリカに対して5～600ppmの範囲のアルカリ金属元素の存在下で、温度1000～1300℃の範囲で加熱して部分的ないしは完全にクリストバライト化し、ついで1300℃を超える温度で加熱して脱アルカリを行うことを特徴とする非焼結クリストバライト化シリカの製造方法。」 ５ｂ 「以下、本発明について詳述する。本発明の実施態様は、次の３工程から構成される。 ・工程-1：（アルカリ成分調整工程） 原料シリカに対するアルカリ成分濃度を調整する。 ・工程-2：（クリストバライト化工程） アルカリ成分濃度を調整したシリカを、1000～1300℃の温度範囲で加熱処理し、部分的ないしは完全にクリストバライト化したシリカを非焼結ないしは凝集状態で得る。 ・工程－３：（脱アルカリ工程） ついで、得られたクリストバライト化シリカを1300℃を超える温度で加熱処理して脱アルカリすることにより、クリストバライト化低アルカリシリカを非焼結ないし凝集状態で得る。」（２ページ左下欄１行～１５行） ５ｃ 「〔工程－１：（アルカリ成分調整工程）〕 本発明の方法で用いられる原料シリカは、比表面積（BET法）が50m2／ｇ以上である非晶質シリカであれば、その製法は限定されず、何れの方法で得られたものであってもよい。このようなシリカは、・・・・・などの明細書に記載の方法によって得ることができる。 ・・・・・ 上記方法によって、アルカリ金属元素や塩素のほか、ウランなど放射性を有する物質、更には、Al, Feなと各種の不純物含有率がいずれも1ppm以下と極めて少なく、更に、任意の比表面積を有する高純度シリカを得ることができる。 また、別の方法としてアルコキシシランを加水分解することによっても得ることができる。 半導体分野に用いられる透明石英ガラス製造用の原料シリカは、不純物ができるだけ少ない方がよく、Al, P, B, アルカリ金属元素・・・・・などの遷移金属元素などそれぞれの含有率が1ppm以下であることが望まれている。 ・・・・・従って、たとえば前記のような方法によって得られる、Al含有率の少ない合成シリカは半導体分野向けの高純度石英ガラス製造用原料として有利である。 ・・・・・ 本発明の方法でアルカリ金属元素とは、Na，K，Liからなる群から選ばれた少なくとも１種の元素をいう。これらの元素は少量で非晶質シリカのクリストバライト化速度を増大させると共に、クリストバライト化後の脱アルカリが容易である。 本発明の方法においては、シリカに対する前記アルカリ金属元素の濃度が5～600ｐｐｍ・・・・・更に好ましくは5～100ｐｐｍの範囲となるよう調整する。アルカリ金属元素の濃度が、5ppm未満の場合には非晶質シリカのクリストバライト化速度を増大させる度合いが小さくて実用的でなく、また一方、600ppmを超えると脱アルカリに長時間を要するので好ましくない。」（２ページ右下欄２行～３ページ左下欄１２行） ５ｄ 「〔工程-2：（クリストバライト化工程）〕 工程-1で得られたアルカリ成分調整シリカを本工程において、温度1000～1300℃・・・・・の範囲で加熱処理し、クリストバライト化する。 ・・・・・ クリストバライト化速度は処理温度の上昇と共に増大するので、本工程においては1000～1300℃の温度範囲で1300℃にできるだけ近い温度で処理するのが有利である。 本工程における加熱処理時間は、20分以上、好ましくは１～１０時間の範囲である。 ・・・・・ 本発明の方法において加熱処理を行う際の雰囲気としては、酸素や炭酸ガスなどでもよいし、必要によっては窒素やアルゴンなどの不活性ガスを用いることもできる。実用的には空気とするのがよい、加熱処理を行う装置としてはシリカを所定の温度に維持することができればよく、管状炉，箱型炉，トンネル炉などの他、流動焼成炉などを使用することができ、加熱方式としては、電熱，燃焼ガスなどによればよい。 〔工程-3：　（脱アルカリ処理）〕 本工程においては熱拡散による脱アルカリ処理を行う、工程-2で得られた部分的ないし完全にクリストバライト化した粒子状のシリカはクリストバライトの融点近くまで焼結性を示さなくなる。 よって、本発明の方法においてはクリストバライト化に際して添加したアルカリ成分を除去する為に、1300℃を超え、得られたクリストバライト化シリカが焼結性を示す温度より低い温度範囲で加熱処理する。 本工程において処理時間が長い程脱アルカリが進むが、実用的には6～20時間程度である。 粒子状クリストバライト化シリカは、クリストバライト化シリカ焼結体に比較して熱拡散による脱アルカリが容易である。飛散するアルカリ成分を除去するためには通風状態で加熱処理することが好ましく、特に本発明の方法のように少ないアルカリ添加量でクリストバライト化したシリカの場合にはその効果が顕著である。」（４ページ左上欄４行～４ページ左下欄２０行） ５ｅ 「実施例－１ 比表面積：779ｍ２/g（BET法），粒径範囲：30～400μm，Al，Na，K，Li がそれぞれ1ppm以下であるシリカ乾粉（水分8％含有）を原料とした。 NaOH 1/100規定水溶液8ccをイオン交換水905ccに添加してアルカリ成分（Na）含浸用溶液を調製し、温度50℃に保持した該液中に上記シリカ87gを浸漬して、50℃で撹拌しながら１時間アルカリ処理した。アルカリ処理の後、遠心分離器で液分を分離した後150℃で１夜乾燥した。 乾燥前Na含浸シリカは乾燥シリカ基準で含液率が約 150％，Na吸着量は20 ppm、乾燥して得られたNa含浸シリカの重量は86.5gであった。 次いで、Na含浸シリカ30ｇをアルミナ製ルツボ（6mmφ ×7.5 mmH）に充填し、1290℃で2時間加熱した後、温度1400℃で更に8時間加熱した。 得られた粒子状シリカは、真比重：2.33，Ｘ線回折の結果からもクリストバライト化シリカであることが確認された。また、シリカ中の不純物が、Al＜1ppm， K＜0.1ppm，Li＜0.1ppm，Na：0.6ppmである非焼結クリストバライト化高純度シリカであった。」（５ページ左上欄１行～右上欄２行） ５ｆ 「参考例－１，および比較例－１， 実施例-1に準じて調製して得られたアルカリ含浸シリカ乾粉を、それぞれ800，1200，1300，1400℃の各温度でおのおの７時間づつ第１段階の加熱処理を行い、表－１に示す結果を得た。 表－１，第１段階加熱処理温度の影響； ＊１・・・原料シリカに対する値． 参考例ではＸ線回折の結果は、いづれもクリストバライト化シリカであることが確認され、また非焼結体ないしは凝集体で得られた。 比較例1-1では、非晶質のままでクリストバライト化していない、また、比較例1-2ではクリストバライト化しているが強い焼結性が認められ、粉砕装置を用いないと粒子状にすることができなかった。」（５ページ左下欄１３行～右下欄末行） ５ｇ 「実施例－５，および比較例－２． 粒径が30～400 μｍで比表面積の異なる、アルカリ金属元素の濃度がそれぞれ1ppm以下である高純度シリカに実施例-1と同様にしてNa含浸ならびに加熱処理を行い、表-3に示す結果を得た。 表-3. 原料シリカ比表面積の影響； ＊１・・・原料シリカに対する値． 実施例ではいづれも、Ｘ線回折の結果はクリストバライト化シリカであることが確認され、また非焼結体ないしは凝集体であった。 比較例では、いづれも非晶質のままで焼結体となり脱アルカリが妨げられている。」（６ページ右上欄１行～末行） カ 甲６の記載事項 ６ａ 「【特許請求の範囲】 【請求項１】 結晶性シリカ粒子の表面に、酸化アルミニウム系セラミックからなる被膜が形成されてなることを特徴とするシリカフィラー粉末。 【請求項２】 結晶性シリカ粒子が、クリストバライトを主結晶とすることを特徴とする請求項１のシリカフィラー粉末。 【請求項３】 結晶性シリカ粒子が、球状であることを特徴とする請求項１のシリカフィラー粉末。」 ６ｂ 「【００１４】次に、上記シリカ粉末の製造方法の一例を以下に説明する。 【００１５】まず非晶質シリカ粒子と、アルミナ微粉、ムライト微粉等の酸化アルミニウム系セラミック微粉を混合する。ここで球状のフィラーを得たい場合は、球状の非晶質シリカ粒子を使用すればよい。・・・・・ 【００１６】次いで混合粉末を焼成する。焼成は１３００～１６００℃で５～２０時間、好ましくは約１４００～１５００℃で５～１０時間焼成する。焼成温度が１３００℃よりも低いとクリストバライト等の結晶の生成がきわめて緩慢になり、焼成に著しく時間がかかるので好ましくない。１６００℃よりも高くなると堅く焼結するため、表面に被膜を有するシリカフィラー粉末を得ることが困難になる。混合粉末を焼成すると、非晶質シリカ粒子が結晶化して、クリストバライト等を主結晶とする結晶性シリカ粒子となり、また粒子表面に微粉が固着して被膜を形成する。焼成条件によっては、さらに結晶性シリカ粒子同士が微粉を介して軽く凝集し、脆い塊となる。この場合は、軽く解砕し、分級することにより、表面に被膜が形成されたシリカフィラー粉末を得ることができる。 【００１７】また、上記以外の製造方法として、例えば非晶質シリカ粒子の表面に、アルミン酸ナトリウム等のＡｌを含む液体を塗布し、乾燥後、加熱して粒子表面に酸化アルミニウム系セラミックを生成させた後、焼成する方法等が使用できる。」 ６ｃ 「【００２３】 【実施例】以下、本発明を実施例に基づいて説明する。 【００２４】（実施例１）表１は、本発明のシリカフィラー粉末（試料Ｎｏ．１～７）を示している。 【００２５】 【表１】 【００２６】 【表２】 【００２７】各試料は次のようにして調製した。 【００２８】まず、出発原料として球状の非晶質シリカ粒子（ＩＣパッケージ用プラスチック封止材に用いられる市販の充填材）を用意した。この非晶質シリカ粒子は、最大４５μｍで結晶３％以下のものであり、粉末Ｘ線回折では非晶質を示すブロードなピークのみで、結晶のピークは見られなかった。またアルミナ微紛として、市販のアエロジルを用いた。 【００２９】次に両者を振動混合器で充分に混合した後、１４５０℃で１０時間焼成した。得られた焼成物のうち、試料Ｎｏ．２～７は粉末状であった。また試料Ｎｏ．１は軽く凝集していたため、解砕器で解砕した。その後、目開き４５μｍの篩を通過させ、試料を得た。 【００３０】このようにして得られた各試料について、析出結晶、真球度、被膜の膜厚、熱膨張係数、及びα線放出量について評価した。結果を表１に示す。 【００３１】表から明らかなように、本発明の実施例である試料Ｎｏ．１、２、５～７は、クリストバライトを主結晶とする結晶性シリカ粒子の表面に、ムライトからなる被膜が形成されていることが確認された。試料Ｎｏ．３、４は、クリストバライトを主結晶とする結晶性シリカ粒子の表面に、ムライト及びアルミナ（コランダム）からなる被膜が形成されていた。各試料は、結晶性シリカ粒子の真球度が０．３～１．０、被膜の膜厚が結晶性シリカ粒子の長径の１～９％であり・・・・・」 （４）採用しなかった申立理由についての判断 ア　「（１）ア」について 本件発明１～４、６、７、９が、甲１に記載された発明であるか、または、甲１若しくは甲１及び甲５に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたかどうかについて検討する。 （ア）甲１に記載された発明 記載事項１ａ、１ｂによると、甲１には、高純度クリストバライト粒子及びその製造方法について記載されており、記載事項１ｇの表３によると、比較例１のクリストバライト粒子は、表面のＡｌは８７０ｐｐｍであり、また、Ｎａ＋は１ｐｐｍ、Ｋ＋は２ｐｐｍ含み、クリストバライト化率は９７％である。 また、上記表３によると、上記クリストバライト粒子は最大粒径が５μｍである（なお、記載事項１ｇに「１ｋｇの表１で示されるシリカを・・・」（段落【００３１】）と記載され、記載事項１ｆの表１のシリカ粒子を使用してクリストバライト粒子を得ている。当該クリストバライト粒子は、表面処理後に解砕されたものであって、上記表１において、シリカＤ（比較例１）と同じ粒度（平均粒径、最大粒径、及び比表面積）であるシリカＢを用いた、上記表３の実施例３は、比較例１と同様な解砕処理を行ったことで、クリストバライト粒子の最大粒径が７５μｍとなっているから、上記表３の比較例１の最大粒径「５μｍ」の記載は、「７５μｍ」の誤記である可能性はあるが、以下の判断には影響しないので、上記表３に記載のとおり最大粒径は５μｍであると認定した）。 以上のことから、本件請求項１の記載に沿って整理すると、甲１には、 「表面に８７０ｐｐｍのアルミニウムを含み、クリストバライト化率が９７％であり、アルカリ成分をＮａ＋として１ｐｐｍ、Ｋ＋として２ｐｐｍ含み、最大粒径が５μｍである、球状クリストバライト粒子。」 の発明（以下、「甲１Ａ発明」という。）が記載されているといえる。 また、記載事項１ｂ、記載事項１ｆの表１、２及び記載事項１ｇの表３などによると、比較例１は、Ａｌを３０ｐｐｍ、Ｎａを１０ｐｐｍ及びＫを１２ｐｐｍ含むシリカＤを使用し、これに表２のＩＩの有機アルミニウム化合物で表面処理を行った後、１４００℃で６時間維持することを含む加熱処理を行うことにより、球状クリストバライト粒子を得ている。 以上のことから、本件請求項７の記載に沿って整理すると、甲１には、 「アルミニウムを３０ｐｐｍ、アルカリ成分をＮａとして１０ｐｐｍ、Ｋとして１２ｐｐｍ含むシリカを有機アルミニウム化合物により表面処理し、　　表面処理されたシリカの平均粒径が１８μｍであり、 表面処理されたシリカを１４００℃で６時間維持して加熱処理し、 自然放冷した球状クリストバライト粒子が、クリストバライト化率が９７％である、球状クリストバライト粒子の製造方法。」 の発明（以下、「甲１Ｂ発明」という。）が記載されているといえる。 （イ）発明の対比・判断 （ｉ）本件発明１について 本件発明１と甲１Ａ発明とを対比する。 甲１Ａ発明の「クリストバライト」とは、シリカの結晶構造の一つであるから、甲１Ａ発明の「クリストバライト化率が９７％」であることは、本件発明１の「結晶相を８０％以上」含むことに相当する。 また、甲１Ａ発明の「球状クリストバライト粒子」は、本件発明１の「球状結晶性シリカ粒子」に相当する。 そうすると、本件発明１と甲１Ａ発明とは、 「アルミニウムを含み、結晶相を８０％以上含み、アルカリ成分を含む、球状結晶性シリカ粒子。」 の点で一致し、次の点で相違している。 相違点１：本件発明１は、４００～５０００ｐｐｍのアルミニウムを含むことが特定されているのに対して、甲１Ａ発明は、クリストバライト粒子の表面に８７０ｐｐｍのアルミニウムを含む点。 相違点２：本件発明１は、平均粒径（Ｄ５０）が１～１００μｍであること特定されているのに対して、甲１Ａ発明は、最大粒径が５μｍであることが規定されている点。 相違点３：本件発明１は、アルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むこと特定されているのに対して、甲１Ａ発明は、アルカリ成分をＮａ＋として１ｐｐｍ、Ｋ＋として２ｐｐｍ含むことが規定されている点。 申立人は、上記相違点３に関して、記載事項１ｇの「比較例１」に係るシリカ粒子の「アルカリ成分をＮａ＋として１ｐｐｍ、Ｋ＋として２ｐｐｍ含む」点は、甲２の記載事項２ａ、甲３の記載事項３ａ及び甲４の記載事項４ａによると、シリカ粒子から溶出する金属イオンの量であって、粒子に含有されるＮａとＫの量ではなく、当該「比較例１」に係るクリストバライト粒子のアルカリ含有量は、記載事項１ｆの表１の原料であるシリカＤのＮａとＫの量（Ｎａが１０ｐｐｍ、Ｋが１２ｐｐｍ）がそのまま引き継がれ、２２ｐｐｍとなる蓋然性が高いから、本件発明１と、「比較例１」から認定されるクリストバライト粒子の発明とは、アルカリ成分の含有量の点は差異がないと主張している（特許異議申立書１０／１９ページ６行～１３／１９ページ６行）。 そこで、この主張について検討すると、甲１Ａ発明の認定に用いた甲１の「比較例１」は、記載事項１ｆ、１ｇによると、Ｎａを１０ｐｐｍ、Ｋを１２ｐｐｍ含有する原料であるシリカＤを、Ｎａ及びＫを不純物として含む有機アルミニウム化合物で表面処理した後、乾燥させ１次粒子に解砕し、解砕した１次粒子を、１４００℃で６時間維持することを含む加熱処理を行ってクリストバライト化してクリストバライト粒子を得たものである。 一方、甲５には、記載事項５ａ～５ｄによると、アルカリ金属元素の濃度を５～６００ｐｐｍとした非晶質シリカを１０００～１３００℃で加熱し、次いで１３００℃を超える温度で加熱して脱アルカリするクリストバライト化シリカの製造方法について記載されている。そして、記載事項５ｅ、５ｆによると、１４００℃で７時間加熱処理することによりシリカ粒子の脱アルカリ及びクリストバライト化が進行し、また、記載事項５ｇによると、「実施例５，および比較例２」は、１４００℃で８時間加熱処理することにより、原料シリカの比表面積によって脱アルカリ量は変動するものの、比表面積が小さい場合であっても、シリカに含まれるアルカリ量は減少していることが把握できる。 そうすると、甲１の「比較例１」における１４００℃で６時間維持する熱処理は、甲５に記載された脱アルカリ工程と同じ温度で同程度の長時間の熱処理を行っているといえ、当該熱処理によりクリストバライト粒子のアルカリ成分は減少すると推認できるから、甲１Ａ発明に係るクリストバライト粒子は、原料のアルカリ成分が維持されて、本件発明１と同じ２０ｐｐｍ以上のアルカリ成分を含んでいるとは必ずしもいうことはできない。 したがって、相違点３に係る甲１Ａ発明のアルカリ成分濃度は、溶出する金属イオンの量を示すとしても、本件発明１のアルカリ成分の含有量が、甲１Ａ発明と一致するとはいえない。 次に、甲１において、記載事項１ｃ、１ｅによると、アルカリ金属の含有量が少ない高純度のクリストバライト粒子を提供することを目的とし、原料となる非晶質シリカ粒子のアルカリ成分は、１０ｐｐｍ以下、好ましくは５ｐｐｍ以下であるものを使用することとされ、クリストバライト粒子はアルカリ成分を含有することは望ましくないものとされているから、甲１には、クリストバライト粒子のアルカリ成分を２０ｐｐｍ以上にするという動機はない。 一方、甲５には、記載事項５ａなどによると、非晶質シリカのアルカリ成分濃度を５～６００ｐｐｍに調製してクリストバライト化を行うことが記載されているが、記載事項５ｃ，５ｅによると、原料シリカ及びクリストバライト化シリカのアルミニウムの含有量は１ｐｐｍ以下に維持するものであるといえる。 そうすると、甲５の記載を参照しても、甲１Ａ発明において、アルミニウムを含有したままクリストバライト粒子のアルカリ成分を２０ｐｐｍ以上とする動機があるとはいえない。 よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１に記載された発明といえず、また、甲１又は甲１及び甲５に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （ｉｉ）本件発明２～４、６について 本件発明２～４、６は、本件発明１の特定事項の全てを含むものであるから、上記（ｉ）と同様の理由により、本件発明２～４、６は、甲１に記載された発明であるとはいえず、また、甲１又は甲１及び甲５に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （ｉｉｉ）本件発明７について 本件発明７と甲１Ｂ発明とを対比すると、本件発明７は、少なくともアルミニウム成分及びアルカリ成分の含有量を調製したシリカ粉末を溶射する点で、甲１Ｂ発明と相違している。 そして、甲１、甲５の記載事項をみても、上記シリカ粉末を溶射する点は、記載も示唆もされていない。 また、アルミニウム及びアルカリ成分を調製されたシリカ粉末を、熱処理前に溶射するという当該相違点に係る本件発明７の発明特定事項が、本件優先日前に周知慣用技術であったともいえない。 なお、甲１の記載事項１ｄには、球状非晶質シリカを得る際に、粉砕粒子を火炎中に通し溶融球状化させること、すなわち溶射することについて記載されているが、これは、有機アルミニウム化合物などで表面処理するための原料となる球状非晶質シリカの調製について記載したものであって、本件発明７のように、アルミニウム及びアルカリ成分の含有量を調製したシリカ粉末を溶射することを示唆するものとはいえない。 また、申立人は、甲５の４ページ右上欄１３行目～左下欄１行目において、「・・・加熱方式としては・・・燃焼ガスなどによればよい。」との開示があり、前記「燃焼ガス」の記載は、本件明細書の【００３２】の「溶射では、粒子を火炎中に通すことにより・・・」における「火炎」に相当すると主張している（特許異議申立書１４／１９ページ１０～１７行）。 しかし、記載事項５ｄによると、上記「燃焼ガス」は、シリカの加熱処理を行う装置として、管状炉などの加熱方式を記載しているにすぎず、シリカを燃焼ガス中に通すことが示唆されているわけではないから、この主張は採用できない。 よって、本件発明７は、甲１に記載された発明であるとはいえず、また、甲１又は甲１及び甲５に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （ｉｖ）本件発明９について 本件発明９は、本件発明７の特定事項の全てを含むものであるから、上記（ｉｉｉ）と同様の理由により、本件発明９は、甲１に記載された発明であるとはいえず、また、甲１又は甲１及び甲５に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 イ 「（１）イ」について 本件発明１～４、６、７、９が、甲６に記載された発明であるか、または、甲６に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたかどうかについて検討する。 甲６の記載事項６ａ～６ｃをみると、酸化アルミニウム系セラミックからなる被膜が表面に形成され、クリストバライトを主結晶とし、球状である結晶性シリカ粒子からなるシリカフィラー粉末、及び非晶質シリカ粒子の表面に酸化アルミニウム系セラミックからなる被膜を形成した後、１３００～１６００℃で５～１０時間焼成する上記シリカフィラー粉末を製造する方法について記載されていると認められる。 しかし、特に上記シリカフィラー粉末がアルカリ成分を金属換算で２０～３００ｐｐｍ含むこと、及び当該アルカリ成分を含むようにシリカ粉末を調製して、調製されたシリカ粉末を溶射することについて、甲６には、何ら記載も示唆もされていない。 よって、本件発明１～４、６に係る球状結晶性シリカ粒子の発明及び本件発明７、９に係る球状結晶性シリカ粒子を製造する方法の発明は、甲６に記載された発明とはいえず、また、甲６に記載された事項から当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 ５　申立人の意見について 申立人は、平成３０年１０月　２日付けの意見書において、本件発明は、依然として下記取消理由を有すると主張しているので、以下に検討する。 （１） 特許法第３６条第４項第１号 特許権者の意見書において、アルカリ成分が少ない参考例Ｄ４は、アモルファス相を含むことから、アルカリ成分の意義が裏付けられたとしているが、甲１をみるとアルミニウム含有量が多い範囲では、アルミニウムの作用だけで結晶化度の高いクリストバライトが得られるから、アルカリ成分を存在させる意義が充分に示されていないと、申立人は主張している。 しかし、上記「３（２）」に記載したとおり、本件明細書の段落【００２９】を参照すると、本件発明の球状結晶性シリカのアルカリ成分を３００ｐｐｍを上限として存在させる理由は明らかであるから、申立人の当該主張に理由はない。 （２） 特許法第２９条第２項 甲１には、アルカリ成分の含有量にかかわらず、アルミニウムの含有量が２００～２０００ｐｐｍの範囲であれば高い結晶化度のクリストバライトが得られることが開示され、また、甲５には、アルカリ成分（アルカリ金属）を５～６００ｐｐｍ含有させることで結晶化度の高いクリストバライト化シリカが得られることが開示さているから、高い結晶化度を実現するために甲１と甲５を組み合わせることに困難性はなく、また、甲５のアルカリ成分を３０ｐｐｍ含有する「参考例１－２」は高い結晶化度が実現できているから、本件発明は顕著な効果を奏するものでもないと、申立人は主張している。 しかし、上記「４（４）ア（イ）（ｉ）」の本件発明１の対比・判断において記載したとおりであって、甲１では、クリストバライト粒子のアルカリ金属の含有量が１０ｐｐｍ以下などと規定するものであり、本件発明のようにクリストバライト粒子のアルカリ成分を２０ｐｐｍ以上とする動機は存在せず、また、甲５では、Ａｌはできるだけ少ない方がよく、１ｐｐｍ未満に規定されるものであって、本件発明のようにアルミニウムを４００ｐｐｍ以上とする動機は存在しないから、甲１及び甲５の記載に基づいて、アルミニウム及びアルカリ成分の含有量を本件発明のように設定することは、容易になし得るものであるとはいえない。 よって、申立人の当該主張に理由はない。 第４ むすび 以上のとおりであるから、当審で通知した取消理由、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、訂正後の本件請求項１～４、６、７、９に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件請求項１～４、６、７、９に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 そして、本件請求項５、８に係る特許は、訂正により削除されたため、これらの特許に対して、申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。 よって、結論のとおり決定する。