2017-701076

特許第６１２８３６２号発明「成膜用粉末及び成膜用材料」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

【結　論】 特許第６１２８３６２号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－１８〕、１９、２０について訂正することを認める。 特許第６１２８３６２号の請求項１ないし２０に係る特許を維持する。

【理　由】 第１　手続の経緯 特許第６１２８３６２号の請求項１～２０に係る特許についての出願は、２０１６年（平成２８年）　２月　２日（優先権主張　平成２７年　２月１０日　日本国（ＪＰ）　平成２７年　９月１８日　日本国（ＪＰ）)を国際出願日として特許出願され、平成２９年　４月２１日にその特許権の設定登録がされ、同年　５月１７日に特許掲載公報が発行され、同年１１月１５日付けで特許異議申立人　磯　瑠里子（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、平成３０年　２月２１日付けで当審より取消理由が通知され、特許権者より同年　４月２０日付けで訂正請求書及び意見書が提出され、同年　４月２６日付けで当審より訂正拒絶理由が通知され、これに対して、特許権者からは指定期間内に何らの応答もなされたかったものである。 その後、同年　６月２６日付けで当審より取消理由（決定の予告）が通知され、特許権者より同年　７月２７日付けで訂正請求書及び意見書が提出され、当審より同年　８月　１日付けで訂正請求があった旨の通知がされたところ、申立人からは指定期間内に何らの応答もなされたかったものである。 第２　本件訂正の請求による訂正の適否 １　訂正の内容 平成３０年　７月　２７日付けの訂正請求書による訂正（以下、「本件訂正」という。）は、以下の訂正事項からなる（当審注：下線は訂正箇所を示す。）。 なお、平成３０年　４月２０日付けの訂正請求書による訂正の請求は、本件訂正の請求がなされたため、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。 （１）訂正事項１ 訂正前の特許請求の範囲の請求項１に 「【請求項１】 希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有する成膜用粉末であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である成膜用粉末。」 と記載されているのを、 「【請求項１】 希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる成膜用粉末であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である成膜用粉末。」に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２～１８も同様に訂正する。）。 （２）訂正事項２ 訂正前の特許請求の範囲の請求項１９に 「【請求項１９】 希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有する粉末を成膜の原料として用いる方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である粉末を、成膜の原料として用いる方法。」 と記載されているのを、 「【請求項１９】 希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を成膜の原料として用いる方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である粉末を、成膜の原料として用いる方法。」に訂正する。 （３）訂正事項３ 訂正前の特許請求の範囲の請求項２０に 「【請求項２０】 希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有する粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法。」 と記載されているのを、 「【請求項２０】 希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法。」に訂正する。 ２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、一群の請求項及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否 （１）訂正事項１について （ア）訂正事項１による訂正は、「成膜用粉末」について、訂正前は「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有する」と特定されていたのを、本件訂正により「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」と特定することにより、訂正後の「成膜用粉末」における「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」を、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた」ものに限定するとともに、訂正前の「成膜用粉末」が、上記「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有する」ものであったものを、訂正後は上記「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ものとして、更に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。 （イ）また、下記第５の１（ｅ）の成膜用粉末の製造方法の記載によれば、本件特許明細書には、「成膜用粉末」における「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成」して得られるものであって、上記「成膜用粉末」が「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ことが記載されているといえるから、上記訂正事項１は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。 （ウ）更に、上記訂正事項１は、訂正後の「成膜用粉末」における「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」を限定するものであることは、上記（ア）に記載のとおりであって、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。 そして、これら（ア）～（ウ）のことは、請求項１を引用する請求項２～１８における訂正事項１による訂正も同様である。 （２）訂正事項２について 訂正事項２による訂正は、訂正前の「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有する粉末を成膜の原料として用いる方法」における「粉末」について、訂正事項１と同様の訂正をするものであるから、上記（１）に記載したのと同様の理由により、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当し、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。 （３）訂正事項３について 訂正事項３による訂正は、訂正前の「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有する粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法」における「粉末」について、訂正事項１と同様の訂正をするものであるから、上記（１）に記載したのと同様の理由により、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当し、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。 （４）一群の請求項について 本件訂正前の請求項２～請求項１８は、訂正前の請求項１を引用するものであり、訂正の理由に引用関係解消の求めはないから、本件訂正後の請求項１～請求項１８は一群の請求項である。 なお、本件訂正請求においては、全ての請求項に対して特許異議の申立てがされているので、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。 ３　むすび したがって、上記訂正事項１～３からなる本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項第１号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同法同条第４項並びに第９項で準用する同法第１２６条第４項～第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１～１８〕、１９、２０について訂正を認める。 第３　本件特許発明 上記第２に記載したとおり、本件訂正は認められるから、特許第６１２８３６２号の請求項１～２０に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」～「本件発明２０」といい、これらを総称して「本件発明」という。）は、それぞれ、本件訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１～２０に記載された事項により特定される以下のとおりのものと認める。 「【請求項１】 希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる成膜用粉末であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である成膜用粉末。 【請求項２】 前記成膜用粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．２μｍ以上５μｍ以下であり、 分散指数が０．７以下であり、 かつアスペクト比が１．０以上３．０以下である請求項１に記載の成膜用粉末。 【請求項３】 前記成膜用粉末のフッ素濃度が３０質量％以下である請求項１に記載の成膜用粉末。 【請求項４】 水銀圧入法により測定した細孔直径１０μｍ以下の細孔径分布（横軸：細孔直径、縦軸：ｌｏｇ微分細孔容積）のピークが０．１μｍ以上５μｍ以下の範囲に観察される請求項１ないし３のいずれか一項に記載の成膜用粉末。 【請求項５】 粉末が希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）だけでなく、希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）も含む請求項１ないし４のいずれか一項に記載の成膜用粉末。 【請求項６】 粉末の分散指数が０．７以下である請求項１、または請求項３ないし５のいずれか一項に記載の成膜用粉末。 【請求項７】 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が０．１０以下である請求項１ないし６のいずれか一項に記載の成膜用粉末。 【請求項８】 粉末１ｋｇ当たり含有する希土類元素（Ｌｎ）のモル数に対する酸素元素（Ｏ）のモル数の比（Ｏ／Ｌｎモル比）が０．０３以上１．１以下である請求項１ないし７のいずれか一項に記載の成膜用粉末。 【請求項９】 前記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、セリウム（Ｃｅ）、サマリウム（Ｓｍ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、エルビウム（Ｅｒ）及びイッテルビウム（Ｙｂ）から選択される少なくとも１種である請求項１ないし８のいずれか一項に記載の成膜用粉末。 【請求項１０】 前記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）である請求項９に記載の成膜用粉末。 【請求項１１】 ＰＶＤ法、エアロゾルデポジション法又は溶射法によって成膜するために用いられる請求項１ないし１０のいずれか一項に記載の成膜用粉末。 【請求項１２】 ＰＶＤ法が真空蒸着法又はイオンプレーティング法である請求項１１に記載の成膜用粉末。 【請求項１３】 請求項１ないし１０のいずれか一項に記載の成膜用粉末を含む成膜用材料。 【請求項１４】 スラリーの形態である請求項１３に記載の成膜用材料。 【請求項１５】 溶射法によって成膜するために用いられる請求項１４に記載の成膜用材料。 【請求項１６】 請求項１ないし１０のいずれか一項に記載の成膜用粉末の焼結体からなる成膜用材料。 【請求項１７】 ＰＶＤ法によって成膜するために用いられる請求項１６に記載の成膜用材料。 【請求項１８】 ＰＶＤ法が真空蒸着法、イオンプレーティング法又はスパッタリング法である請求項１７に記載の成膜用材料。 【請求項１９】 希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を成膜の原料として用いる方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である粉末を、成膜の原料として用いる方法。 【請求項２０】 希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、 水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であり、かつ 粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法。」 第３　申立理由の概要 申立人は、証拠として、下記甲第１号証～甲第４号証を提出し、以下の申立理由１～４によって請求項１～２０に係る特許を取り消すべきものである旨を主張している。 甲第１号証：韓国公開特許公報第１０－２０１１－０１１８９３９号 甲第２号証：特開２０１４－４０６３４号公報 甲第３号証：特開２０１０－１５０６１７号公報 甲第４号証：国際公開第２０１４／１４２０１８号 １　申立理由１ 本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項１～１３、１６～２０に係る発明は、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるから、その特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである（申立書４頁６行～８行）。 ２　申立理由２ 本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項１～２０に係る発明は、甲第１号証乃至甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである（申立書４頁９行～１１行）。 ３　申立理由３ 本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項１に係る発明における「成膜用粉末」、並びに請求項１９、２０に係る発明における「粉末」は、希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有するものであるが、本件特許明細書の実施例では、Ｌｎ－Ｏ－Ｆの１種のみ、又はＬｎ－Ｏ－ＦとＬｎＦ３及びＬｎ２Ｏ３のいずれかとの２種のみからなる粉末しか記載がない。 そして、このような実施例の記載からは、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の化合物が含まれているものや、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の化合物の含有が多い粉末であっても、本件発明の効果が得られるかが不明であるから、上記実施例の記載を本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項１～２０に係る発明の範囲まで拡張できるとは考えられないので、その特許は、特許法第３６条第６項第１号の規定に違反してされたものである（申立書４頁１２行～１３行、３０頁下から４行～３１頁６行。当審注：申立書３０頁下から４行～下から３行の「本件特許発明１における成膜用粉末並びに本件特許発明１９及び２０における粉末は、」との記載は、「本件特許発明１における成膜用粉末、本件特許発明１３における成膜用材料並びに本件特許発明１９及び２０における粉末は、」の誤記と認められる。）。 ４　申立理由４ 本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項１に係る発明及び請求項１を直接的又は間接的に引用する請求項２～１８に係る発明における「成膜用粉末」、並びに請求項１９、２０に係る発明における「粉末」は、希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を含有するものであるが、本件特許明細書の実施例では、Ｌｎ－Ｏ－Ｆの１種のみ、又はＬｎ－Ｏ－ＦとＬｎＦ３及びＬｎ２Ｏ３のいずれかとの２種のみからなる粉末しか記載がないので、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、上記請求項１～２０に係る発明について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されたものではないから、その特許は、特許法第３６条第４項第１号の規定に違反してされたものである（申立書４頁１４行～１５行、３０頁下から４行～最終行、３１頁７行～８行）。 第４　取消理由の概要 １　平成３０年　６月２６日付け取消理由通知（決定の予告）の概要 平成３０年　６月２６日付け取消理由通知（決定の予告）の概要は、 （１）同年　４月２０日付け訂正請求書による訂正は、特許法第１２０条の５第２項の規定及び特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合していないので、認められない。 （２）本件発明は、希土類元素を含む成膜用粉末及び成膜用材料を、Ｌｎ－Ｏ－Ｆのみから構成されているか、これに、発明の効果を損なわない範囲においてＬｎＦ３を含むものとするか、あるいは希土類元素のみの酸化物であるＬｎｘＯｙを極力含まないものとすることにより、得られる溶射膜が緻密になりにくい、塩素系プラズマに対する耐食性が不十分になりやすい、といった、従来技術が有する欠点を解消し得る成膜用粉末、及びこれを含む成膜用材料を提供する、という課題を解決するものというべきであるのに対して、本件特許明細書の特許請求の範囲の請求項１～２０に係る発明は、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の化合物を任意の割合で含む成膜用粉末も包含するものであり、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の化合物を任意の割合で含む成膜用粉末により上記課題を解決できることを裏付ける技術常識も存在しないから、上記請求項１～２０に係る発明の発明特定事項のみにより上記課題を解決できるとはいえないので、上記請求項１～２０に係る発明が発明の詳細な説明に記載されているとはいえない。 したがって、本件発明の特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである、というものである。 ２　平成３０年　２月２１日付け取消理由通知の概要 平成３０年　２月２１日付け取消理由通知の概要は、上記第３の３に記載されるとおりのものである。 第５　取消理由についての判断 １　本件特許明細書の記載事項 本件特許明細書には、以下の事項が記載されている（当審注：下線は当審が付与した。また、「・・・」は記載の省略を表す。以下、同様である。）。 （ａ）「【０００５】 特許文献１の希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料は、得られる溶射膜の耐食性は非常にすぐれているが、造粒して得られる顆粒であることから、得られる溶射膜が緻密になりにくいという問題点がある。 特許文献２の希土類元素含有化合物溶射用粒子は実質的に希土類元素の酸化物からなっており、得られる溶射膜はフッ素系プラズマに対する耐食性は高いものの塩素系プラズマに対する耐食性が不十分になりやすいという問題点がある。 特許文献３のＰＶＤ法で得られる耐食膜も、材質が酸化イットリウムのため、フッ素系プラズマに対する耐食性は高いものの塩素系プラズマに対する耐食性が不十分になりやすいという問題点がある。 【０００６】 したがって、本発明の課題は、前述した従来技術が有する種々の欠点を解消し得る成膜用粉末、及びこれを含む成膜用材料を提供することにある。 ・・・ 【００１０】 本発明の成膜用粉末及び該成膜用粉末を含む成膜用材料を用いると、緻密且つ均一であり、しかも、フッ素系プラズマだけでなく塩素系プラズマに対しても耐食性が高く、プラズマエッチングによりパーティクルの発生が少ない膜を得ることができる。」 （ｂ）「【００１２】 以下本発明を、その好ましい実施形態に基づき説明する。 １．まず、本発明の成膜用粉末（以下、単に「本発明の粉末」というときもある）について説明する。 （１）希土類元素のオキシフッ化物 本発明の成膜用粉末は、希土類元素のオキシフッ化物（以下、「Ｌｎ－Ｏ－Ｆ」とも記載する）を含むことを特徴の一つとしている。本発明における希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）は、希土類元素（Ｌｎ）、酸素（Ｏ）、フッ素（Ｆ）からなる化合物である。Ｌｎ－Ｏ－Ｆとしては、希土類元素（Ｌｎ）、酸素（Ｏ）、フッ素（Ｆ）のモル比がＬｎ：Ｏ：Ｆ＝１：１：１である化合物（ＬｎＯＦ）でも良い。あるいは、Ｌｎ－Ｏ－Ｆは、前記のモル比がＬｎ：Ｏ：Ｆ＝１：１：１以外の化合物でも良い。・・・所望の組成のＬｎ－Ｏ－Ｆを有する成膜用粉末を得るためには、下記の好ましい製造方法の第１工程で用いる原料において、希土類元素の酸化物又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物（Ｌｎ＊）と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）とのモル比（ＬｎＦ３／Ｌｎ＊モル比）や、第２工程の焼成の条件等を調整すればよい。 【００１３】 希土類元素（Ｌｎ）としては、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）の１６種類の元素を挙げることができる。・・・ 【００１４】 （２）希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）をさらに含有する場合 Ｌｎ－Ｏ－Ｆを含む本発明の粉末は、更に希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）を含んでいてもよい。均一な膜の形成や、酸素ラジカルに対する膜の耐食性等を考慮すると、本発明の粉末において、Ｌｎ－Ｏ－Ｆを含む粒子は、Ｌｎ－Ｏ－Ｆのみから構成されていることが好ましいが、本発明の効果を損なわない範囲においてＬｎ－Ｏ－Ｆに加えてＬｎＦ３を含んでいることに差し支えはない。・・・ 【００１５】 （３）希土類酸化物について 本発明の粉末がＬｎ－Ｏ－Ｆに加えて希土類元素のフッ化物ＬｎＦ３を含んでいてもよいことは上述のとおりであるところ、該粉末は、希土類元素のみの酸化物であるＬｎｘＯｙを極力含まないことが、膜の耐食性等の観点、特に塩素系ガスに対する耐食性の観点から好ましい。本発明の成膜用粉末に含まれるＬｎｘＯｙの量を極力減らすためには、例えば後述する成膜用粉末の製造方法における第１工程の混合比率及び第２工程の焼成条件を適切に設定すればよい。」 （ｃ）「【００２１】 （４）粉末の平均粒子径（Ｄ５０） 本発明の成膜用粉末において、Ｌｎ－Ｏ－Ｆを含む粒子の平均粒子径は０．１μｍ以上１０μｍ以下である。本発明では、前記の粉末の平均粒子径が０．１μｍ以上であるため、緻密且つ均一な膜を得ることができる。また、前記の粉末の平均粒子径が１０μｍ以下であるため、クラックが少なく緻密な膜を得ることができる。これらの観点から、Ｌｎ－Ｏ－Ｆを含む粉末の平均粒子径は、０．２μｍ以上８μｍ以下が好ましく、０．５μｍ以上６μｍ以下がさらに好ましい。本発明において、Ｌｎ－Ｏ－Ｆを含む粉末の平均粒子径は、体積基準の積算分率における５０％径（以下、単に「Ｄ５０」ともいう）である。 【００２２】 Ｄ５０の測定は、レーザー回折・散乱式粒度分布測定法により行うことができ、具体的には後述の方法により測定することができる。レーザー回折・散乱式粒度分布測定法で測定される場合、粉末の平均粒子径は、前処理として超音波出力３００Ｗ、５分間の超音波分散処理を行った後で測定される（後述するＤ９０及びＤ１０についても同様）。粒子の平均粒子径をこの範囲とするためには、後述する成膜用粉末の製造方法における第３工程の粉砕条件を適切に設定すればよい。 ・・・ 【００２４】 （６）水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積 本発明の成膜用粉末は水銀圧入法による細孔直径１０μｍ以下の細孔容積が特定範囲であることも特徴の一つとしている。この細孔容積は、一定の圧が掛かった状態の成膜用粉末における粒子と粒子との空間の容積からなる。本発明者らは、希土類元素のオキシフッ化物を含む粉末の物性とこれから得られる膜の緻密さとの関係を鋭意検討したところ、この細孔容積が緻密な膜を得るために重要な要素であることを見出した。前記の細孔容積には、成膜用粉末の粒径や比表面積だけでなく、成膜用粉末の構成粒子の形状等も影響する。このため、粒径及びＢＥＴ法比表面積が同じ粉末であっても、前記の細孔容積が同じになるとは限らない。具体的には本発明の成膜用粉末は、前記の細孔容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ3／ｇ以下であることが重要である。本発明者らは細孔容積がこの範囲であることにより、緻密でハロゲン系プラズマに対して耐食性の高い膜を得ることができることを見出した。・・・」 （ｄ）「【００３８】 更に、スラリーの形態である成膜用材料は、希土類元素のオキシフッ化物を含む粉末及び分散媒以外に、ｐＨ調整剤、分散剤、粘度調整剤、殺菌剤等のその他の成分を、本発明の効果が損なわれない範囲内で適宜使用することができる。またスラリーの形態である成膜用材料は、固形分として希土類元素のオキシフッ化物を含む粉末及びその他の粉末を含んでもよいが、緻密で均一な膜を形成する観点から、希土類元素のオキシフッ化物を含む粉末のみを固形分として含有することが好ましい。 【００３９】 （２）焼結体の形態の成膜用材料 本発明の成膜用材料は、焼結体の形態とすることも、緻密な膜を得るために好ましい。このような焼結体の形態である成膜用材料は、本発明の成膜用粉末を焼成することによって得ることができる。本明細書では、本発明の成膜用粉末の焼結体からなる成膜用材料を、焼結体の形態の本発明の成膜用材料ともいう。焼結体の形態の成膜用材料は、通常、本発明の成膜用粉末と同様の組成を有することが好ましい。従って焼結体の形態の成膜用材料を粉砕し、得られた粉末について上記の方法でＳ０／Ｓ１、Ｓ１／Ｓ２及びＯ／Ｌｎモル比を測定した場合におけるＳ０／Ｓ１、Ｓ１／Ｓ２及びＯ／Ｌｎモル比それぞれの好ましい範囲としては、上記で述べた成膜用粉末のＳ０／Ｓ１、Ｓ１／Ｓ２及びＯ／Ｌｎモル比それぞれの好ましい範囲と同様の範囲が挙げられる。また、焼結体の形態の成膜用材料を粉砕してなる粉末を下記の方法と同様の方法でフッ素濃度を測定した場合におけるフッ素濃度の好ましい範囲としては、下記で述べる成膜用粉末の好ましいフッ素濃度の範囲と同様の範囲が挙げられる。」 （ｅ）「【００４６】 ４．製造方法 （１）成膜用粉末の製造方法 次に本発明の成膜用粉末の好適な製造方法について説明する。本製造方法は、以下の第１工程～第３工程を有するものであり、場合によって下記の付加反応を有するものである。以下、各工程について詳述する。 ・第１工程：希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）とを混合して混合物を得る。 ・第２工程：第１工程で得られた混合物を焼成して、希土類元素のオキシフッ化物を生成させる。 ・第３工程：第２工程で得られた焼成品を粉砕する。 ・付加工程：第３工程で湿式粉砕を行った場合、得られた湿式粉砕物を乾燥して乾燥品を得る。 【００４７】 〔第１工程〕 混合に供する希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物の平均粒子径（Ｄ５０）は、０．１μｍ以上１０μｍ以下が好ましく、０．１５μｍ以上８μｍ以下がさらに好ましく、０．２μｍ以上７μｍ以下が特に好ましい。 混合に供する希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）の平均粒子径（Ｄ５０）は、５μｍ超、５００μｍ以下が好ましく、５μｍ超、１００μｍ以下がさらに好ましく、５．５μｍ以上、５０μｍ以下が特に好ましい。これらのＤ５０は超音波処理後に測定され、具体的には上述した成膜用粉末のＤ５０と同様の方法で測定される。 【００４８】 希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物及び希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）の平均粒子径（Ｄ５０）が上述の範囲であると、特に粉砕に手間がかかる希土類元素のフッ化物の粉砕の手間を減らしつつ、第２工程の焼成における反応性を確保できるとともに、最終的に得られる成膜用粉末の細孔容積及び細孔径分布のピーク位置を上記の範囲に制御しやすい。焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物としては、希土類元素のシュウ酸塩や炭酸塩等が挙げられる。 【００４９】 混合比率は希土類元素の酸化物又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物が含有する希土類元素（Ｌｎ＊）の１モルに対する希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）のモル数の比（ＬｎＦ３／Ｌｎ＊モル比）が０．４以上５５以下の範囲が好ましく、０．４２以上４０以下がさらに好ましく、０．４５以上３０以下が特に好ましい。 【００５０】 〔第２工程〕 第１工程で得られた混合物を、好ましくは７５０℃以上１４００℃以下にて焼成する。この温度範囲で焼成することによって希土類元素のオキシフッ化物が十分生成する。希土類元素のフッ化物や少量の希土類元素の酸化物は残留していてもよいが、希土類元素のフッ化物と希土類元素の両方が残留している場合は反応が不十分である可能性がある。 焼成温度は、８００℃以上１３００℃以下がさらに好ましく、８５０℃以上１２００℃以下が特に好ましい。 焼成時間は、焼成温度が上記範囲であることを条件に、１時間以上７２時間以下が好ましく、２時間以上６０時間以下がさらに好ましく、３時間以上４８時間以下が特に好ましい。この範囲であれば、希土類元素のオキシフッ化物が十分生成し、エネルギー消費も抑制される。 【００５１】 焼成雰囲気は大気雰囲気等の酸素含有雰囲気を使用できるが、焼成温度が１１００℃以上、特に１２００℃以上の場合、酸素含有雰囲気では生成した希土類元素のオキシフッ化物が分解して希土類元素の酸化物になりやすいため、アルゴンガス等の不活性ガス雰囲気又は真空雰囲気が好ましい。 なお、希土類元素のフッ化物を焼成する方法でも本発明の第１工程で得られるものと同等の物を製造することは不可能ではないが、Ｏ／Ｌｎモル比を例えば０．５以上にする場合高温での焼成が必要となり、細孔容積が小さくなり、本発明の範囲内に入るものを製造するのは困難である。 【００５２】 〔第３工程〕 粉砕は乾式粉砕、湿式粉砕又は乾式粉砕と湿式粉砕の両方を実施することができる。分散指数が０．７以下の成膜用粉末を製造するためには少なくとも湿式粉砕を実施するのが好ましい。乾式粉砕の場合、乾式ボールミル、乾式ビーズミル、高速回転型衝撃式ミル、ジェットミル、石臼式摩砕機、ロールミル等が使用可能である。湿式粉砕の場合、球状、円筒状等の粉砕媒体を使用した湿式粉砕装置によって行うのが好ましい。このような粉砕装置の例としてボールミル、振動ミル、ビーズミル、アトライタ（登録商標）等がある。粉砕は、粉砕後の粒子のＤ５０が０．１μｍ以上１０μｍ以下、好ましくは０．２μｍ以上８μｍ以下、更に好ましくは０．５μｍ以上６μｍ以下になるように粉砕するのが好ましい。粉砕後の粒子のＤ５０は、使用する粉砕媒体の大きさ、粉砕時間または粉砕パス回数等を調整することにより制御可能である。・・・ 【００５３】 また、分散指数が０．６以下、特に０．５以下の成膜用粉末を製造する場合、乾式粉砕後に湿式粉砕を行うか、あるいは湿式粉砕を２段階以上の多段階で行うことが好ましい。多段階粉砕は、後の段階ほど使用する粉砕媒体の大きさを小さくすることによって行う。多段階粉砕は分散指数を小さくする観点からは段階数が多い方が好ましいが、手間とコストの点から２段階粉砕が最も好ましい。 乾式粉砕のみの場合は本工程で得られた粉砕品が本発明の成膜用粉末となる。 【００５４】 〔付加工程〕 第３工程で湿式粉砕を行った場合、本発明の成膜用粉末を得るためには、湿式粉砕で得られたスラリーを乾燥させる必要がある。・・・ 以上のようにして、本発明の成膜用粉末を得ることができる。」 （ｆ）「【００５８】 〔実施例１～１５、比較例１～２〕 本実施例では成膜用粉末を、以下の（ア）ないし（エ）の工程にしたがい製造した。 （ア）第１工程：混合 日本イットリウム社製微粉末酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）（Ｄ５０：０．２４μｍ）と日本イットリウム社製フッ化イットリウム（ＹＦ３）（Ｄ５０：７．４μｍ）を表１に示すＬｎＦ３／Ｌｎ＊モル比にて混合した。 （イ）第２工程：焼成 第１工程で得られた混合品を、アルミナ製の皿に入れ、電気炉で大気雰囲気中９５０℃にて８時間焼成した。 （ウ）第３工程：粉砕 第２工程で得られた焼成品をアトマイザー（表１では「Ａ」）にて乾式粉砕後、同質量の純水と混合し、直径２ｍｍのイットリア安定化ジルコニアボール（ＹＳＺ）を用いたビーズミルにて２時間粉砕した。その後、直径１．２ｍｍのイットリア安定化ジルコニアボール（ＹＳＺ）を用いたビーズミルにて０．５時間粉砕して湿式粉砕スラリーを得た。 （エ）付加工程：乾燥 第３工程で得られた湿式粉砕スラリーを、１２０℃で１２時間乾燥させて本発明の成膜用粉末を得た。」 （ｇ）「【００６８】 〔実施例２２～実施例２５、比較例５、比較例６〕 第１工程の混合に供したフッ化イットリウムとして、Ｄ５０が表１のものを用いたことを除いては実施例９と同一の条件にて、成膜用粉末を製造した。得られた粉末について実施例９と同様の評価及び膜の形成を行った。 ここで、第１工程の混合に供したフッ化イットリウムは、大きさ数ｍｍのフッ化イットリウム（上記日本イットリウム社製フッ化イットリウムの粉砕前のもの）を乾式ボールミルのボールの大きさ（直径３ｍｍ～１０ｍｍ）と粉砕時間を調整して、表１に示したＤ５０のフッ化イットリウムを得た。」 （ｈ）「【００７０】 〔実施例２７～実施例２９、比較例７〕 第２工程の焼成温度を８００℃とし、第３工程の湿式粉砕条件を表１Ａのようにしたことを除いては、実施例９と同一の条件にて、成膜用粉末を製造した。得られた粉末について実施例９と同様の評価及び膜の形成を行った。 【００７１】 〔実施例３０、実施例３１、比較例８〕 第３工程の粉砕を乾式ボールミルのみによって行ったことを除いては、実施例９と同一の条件にて、成膜用粉末を製造した。得られた粉末について実施例９と同様の評価及び膜の形成を行った。 表１Ａで「Ｂ３」は直径３ｍｍのＹＳＺ製ボールを使用し、「Ｂ５」は直径５ｍｍのＹＳＺ製ボールを使用し、「Ｂ１０」は直径１０ｍｍのＹＳＺ製ボールを使用した。粉砕時間は６時間とした。 【００７２】 〔実施例３２〕 第３工程の粉砕を乾式粉砕であるスーパーマスコロイダー（表１Ａの記号「Ｍ」）のみによって行ったことを除いては、実施例９と同一の条件にて、成膜用粉末を製造した。得られた粉末について実施例９と同様の評価及び膜の形成を行った。 【００７３】 〔実施例３３〕 第３工程の粉砕において乾式粉砕を実施せず、湿式粉砕を直径３ｍｍのボールを用いた湿式ボールミルにて６時間粉砕する１段階にて行ったことを除いては、実施例９と同一の条件にて、成膜用粉末を製造した。得られた粉末について実施例９と同様の評価及び膜の形成を行った。 【００７４】 〔実施例３４〕 第１工程に供する酸化イットリウムの代わりに、焼成すると酸化物になる化合物である炭酸イットリウム（Ｙ２（ＣＯ３）３、Ｄ５０：６．５μｍ）を使用したことを除いては、実施例９と同一の条件にて、成膜用粉末を製造した。得られた粉末について実施例９と同様の評価及び膜の形成を行った。」 （ｉ）「【００８６】 〔実施例４４～実施例４９（Ｙ以外の成膜用粉末：プラズマ溶射法）〕 希土類元素として表１Ａに記載のもの（Ｃｅ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｅｒ又はＹｂ）を用いた。 第１工程に希土類元素がＹと異なる希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の微粉末（日本イットリウム社製、Ｄ５０が表１Ａ記載のもの）と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３、日本イットリウム社製、Ｄ５０が表１Ａ記載のもの）を用いたことを除いては、実施例９と同様にして成膜用材料を製造した。得られた粉末について実施例９と同様の評価及び膜の形成を行った。なお、ＬｎｘＯｙとしては、希土類元素がＣｅの場合はＣｅＯ２を用い、希土類元素がＳｍ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｅｒ又はＹｂの場合は、セスキ酸化物（Ｌｎ２Ｏ３）を用いた。 【００８７】 以上実施例１～４９、比較例１～１０で行った成膜用粉末の評価結果を以下の表２～表２Ｃに示す。」 （ｊ）「【００９３】 【表１】 【００９４】 【表１Ａ】 【００９５】 【表２】 【００９６】 【表２Ａ】 【００９７】 【表２Ｂ】 【表２Ｃ】 【００９８】 【表３】 【００９９】 【表３Ａ】 【０１００】 表３及び表３Ａに示す結果から明らかなとおり、各実施例の成膜用粉末及びこれを用いた成膜用材料を用いて得られた膜は、いずれも、得られた膜にクラックが全く観察されないか或いはほとんど観察されず、また、気孔率も低く、膜の表面粗さも低く、フッ素系及び塩素系のプラズマの何れにおいてもパーティクル発生が少なかった。これに対し、各比較例では、クラックが多かったり気孔率が大きいため緻密さに劣るか、パーティクル発生数が多いものであった。また比較例３、４、６、８及び９を見ると判るように、細孔容積や平均粒径が本発明の範囲外である多くの比較例では膜の表面粗さにおいても緻密さに劣ることが示された。特に膜の表面粗さは、ＡＤ法で製膜した実施例３９及び４０のうち、実施例３９及び４０が比較例９に比べて劣ることが示された。」 ２　判断 （１）平成３０年　６月２６日付け取消理由通知（決定の予告）について （ア）上記１（ｆ）～（ｊ）によれば、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、具体的な実施例として、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」からなる「成膜用粉末」、又はこれに加えて発明の効果を損なわない範囲のＬｎＦ３を含む「成膜用粉末」、又はこれに加えてＬｎｘＯｙの含有量を（Ｓ０／Ｓ１）が０．１５以下となる含有量とした「成膜用粉末」であって、粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が０．１２μｍ以上９．６μｍ以下であり、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１０ｃｍ３／ｇ以上０．４８ｃｍ３／ｇ以下である「成膜用粉末」により、得られる溶射膜が緻密になりにくい、塩素系プラズマに対する耐食性が不十分になりやすい、といった、従来技術が有する欠点を解消し得る「成膜用粉末」を提供する、という課題を解決できることが記載されている。 そして、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」からなる「成膜用粉末」が、技術的に混入が避けられない程度のごく微量の不可避的不純物のみを含むものであることは明らかである。 更に、「成膜用粉末」は、原料が「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物」と特定され、更に上記「混合物」を「焼成」して得られた「オキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」であることが特定されているのであるから、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の任意の化合物を任意の割合で含むものとはなり得ない。 （イ）そうすると、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」以外に、技術的に混入が避けられない程度のごく微量の不可避的不純物のみを含む「成膜用粉末」、又は、これに、発明の効果を損なわない範囲のＬｎＦ３又はＬｎｘＯｙを含む「成膜用粉末」であり、「成膜用粉末」のＬｎｘＯｙの含有量比（Ｓ０／Ｓ１）が０．１５以下である「成膜用粉末」であって、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の任意の化合物を任意の割合で含むものではない「成膜用粉末」であり、粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が０．１２μｍ以上９．６μｍ以下であり、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１０ｃｍ３／ｇ以上０．４８ｃｍ３／ｇ以下である「成膜用粉末」により、本件発明の課題を解決できることが記載されているといえる。 （ウ）一方、本件発明１における「成膜用粉末」は、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる成膜用粉末」である、との発明特定事項（以下、「発明特定事項１」という）、及び、「粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である」、との発明特定事項（以下、「発明特定事項２」という）を有するものである。 （エ）ここで、上記発明特定事項１について検討すると、「成膜用粉末」が「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られた希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」と特定される場合、当業者は、上記「焼成」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物」と「希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）」とが十分反応して、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が生成される条件で行われるものであって、上記「成膜用粉末」が、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」以外に、技術的に混入が避けられない程度の、完全に反応しても不可避不純物として含まれ得るごく微量の不可避的不純物のみを含むものであるか、又は、これに、未反応の、発明の効果を損なわない範囲のＬｎＦ３又はＬｎｘＯｙを含むものであること、及び、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の任意の化合物を任意の割合で含むものではないことを、技術常識に基づいて理解できるものである。 （オ）更に、発明特定事項２は、「成膜用粉末」のＬｎｘＯｙの含有量が、（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下となる含有量であることを特定するものであるから、上記発明特定事項１、２を有する請求項１の記載に接した当業者は、発明特定事項１における「焼成」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物」と「希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）」とが十分反応して、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が生成される条件で行われるものであって、本件発明１に係る「成膜用粉末」が、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」以外に、技術的に混入が避けられない程度の、完全に反応しても不可避不純物として含まれ得るごく微量の不可避的不純物のみを含む「成膜用粉末」、又は、これに、未反応の、発明の効果を損なわない範囲のＬｎＦ３又はＬｎｘＯｙを含む「成膜用粉末」であり、「成膜用粉末」のＬｎｘＯｙの含有量比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である「成膜用粉末」であって、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の任意の化合物を任意の割合で含むものではない「成膜用粉末」であり、粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下となるものであることを、理解できるものである。 （カ）上記（イ）～（オ）の検討によれば、上記発明特定事項１、２を有し、かつ、「粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であ」る、との発明特定事項を有する本件発明１に係る「成膜用粉末」により、得られる溶射膜が緻密になりにくい、塩素系プラズマに対する耐食性が不十分になりやすい、といった、従来技術が有する欠点を解消し得る成膜用粉末を提供する、という課題を解決できることは明らかである。 してみれば、本件発明は、本件発明１の発明特定事項のみによって課題を解決できるのであるから、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載されているというべきである。 （キ）そして、このことは、本件発明１の「成膜用粉末」と同じ発明特定事項を有する本件発明２～１２の「成膜用粉末」、本件発明１３～１８の「成膜用材料」及び本件発明１９、２０の「粉末」についても同様であるので、本件特許発明１～２０の特許は、特許法第３６条第６項第１号に適合するから、平成３０年　６月２６日付け取消理由通知（決定の予告）の取消理由は理由がない。 （２）平成３０年　２月２１日付け取消理由通知の取消理由について （ア）上記発明特定事項１、２を有する請求項１の記載に接した当業者は、発明特定事項１における「焼成」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物」と「希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）」とが十分反応して、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が生成される条件で行われるものであって、本件発明１に係る「成膜用粉末」が、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」以外に、技術的に混入が避けられない程度の、完全に反応しても不可避不純物として含まれ得るごく微量の不可避的不純物のみを含む「成膜用粉末」、又は、これに、未反応の、発明の効果を損なわない範囲のＬｎＦ３又はＬｎｘＯｙを含む「成膜用粉末」であり、「成膜用粉末」のＬｎｘＯｙの含有量比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である「成膜用粉末」であって、Ｌｎ－Ｏ－Ｆ、ＬｎＦ３、ＬｎｘＯｙ以外の任意の化合物を任意の割合で含むものではない「成膜用粉末」であり、粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下となるものであることを理解できることは、上記（１）（オ）に記載のとおりである。 （イ）そうすると、本件特許明細書の実施例において、具体的にはＬｎ－Ｏ－Ｆの１種のみ、又はＬｎ－Ｏ－ＦとＬｎＦ３及びＬｎ２Ｏ３のいずれかとの２種のみからなる粉末しか記載がないとしても、上記実施例の記載を本件発明１の範囲まで拡張できないとはいえないから、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載されているというべきである。 （ウ）そして、このことは、本件発明１の「成膜用粉末」と同じ発明特定事項を有する本件発明２～１２の「成膜用粉末」、本件発明１３～１８の「成膜用材料」及び本件発明１９、２０の「粉末」についても同様であるので、本件特許発明１～２０の特許は、特許法第３６条第６項第１号の規定に適合するから、平成３０年　２月２１日付け取消理由通知の取消理由は理由がない。 第６　申立理由についての判断 上記第３に記載した申立理由のうち、平成３０年　２月２１日付け取消理由通知で採用した申立理由３については、上記第５の２（２）において検討したので、以下、取消理由通知で採用しなかった申立理由１、２、４について検討する。 １　申立理由１及び２について （１）各甲号証の記載事項 ア　甲第１号証の記載事項 本件特許に係る優先日前に公知となった甲第１号証である韓国公開特許公報第１０－２０１１－０１１８９３９号には、以下の事項が記載されている。 （１ａ）「 」（特許請求の範囲） （当審訳：「請求項１ イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（ＡＩ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素の陽イオンとフッ素（Ｆ）と酸素（Ｏ）の陰イオンを含み、上記陰イオンの全体含量中においてフッ素（Ｆ）の陰イオンの含量が１０～９０重量％の範囲をなすことを特徴とする耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜。」） （１ｂ）「 」（特許請求の範囲） （当審訳：「請求項７ （ａ）イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（Ａｌ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素とフッ素（Ｆ）成分を含むセラミック粉末を熱処理して酸素フッ化処理する段階と； （ｂ）成膜チャンバ内に備えられた回動可能なホルダーに連動されるように基板を設置する段階と； （ｃ）上記成膜チャンバの内部を一定圧力に維持する段階と； （ｄ）酸素フッ化処理された上記セラミック粉末が置かれた空間にキャリアガスを供給して上記セラミック粉末をエアロゾル化する段階と； （ｅ）形成されたエアロゾルを圧力差によって成膜チャンバ内のノズルに供給する段階と； （ｆ）上記ノズルの噴射口と成膜しようとする基板との間の距離が２～２０ｍｍの範囲で一定に維持されるようにしながら、上記基板に向かってエアロゾルが噴射されるようにして上記基板に噴射されたエアロゾルが衝撃によって粉砕されながら成膜されて耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜を形成する段階と；を含み、上記結晶質セラミックコーティング膜は、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（Ａｌ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素の陽イオンとフッ素（Ｆ）と酸素（Ｏ）の陰イオンを含み、上記陰イオンの全体含量中においてフッ素（Ｆ）の陰イオンの含量が１０～９０重量％の範囲をなすことを特徴とする耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜の製造方法。」） （１ｃ）「 」 （当審訳：「［００１３］また、本発明は、（ａ）イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（Ａｌ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素とフッ素（Ｆ）成分を含むセラミック粉末を熱処理して酸素フッ化処理する段階と、（ｂ）成膜チャンバ内に備えられた回動可能なホルダーに連動されるように基板を設置する段階と、（ｃ）上記成膜チャンバの内部を一定圧力に維持する段階と、（ｄ）酸素フッ化処理された上記セラミック粉末が置かれた空間にキャリアガスを供給して上記セラミック粉末をエアロゾル化する段階と、（ｅ）形成されたエアロゾルを圧力差によって成膜チャンバ内のノズルに供給する段階と、（ｆ）上記ノズルの噴射口と成膜しようとする基板との間の距離が２～２０ｍｍの範囲で一定に維持されるようにしながら、上記基板に向かってエアロゾルが噴射されるようにして上記基板に噴射されたエアロゾルが衝撃によって粉砕されながら成膜されて耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜を形成する段階とを含み、上記結晶質セラミックコーティング膜は、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（Ａｌ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素の陽イオンとフッ素（Ｆ）と酸素（Ｏ）の陰イオンを含み、上記陰イオンの全体含量中においてフッ素（Ｆ）の陰イオンの含量が１０～９０重量％の範囲をなす耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜の製造方法を提供する。 ［００１４］上記基板は、シリコン系、酸化物系、窒化物系、炭化物系又は非酸化物系のセラミックス焼結体の材料からなるものであり、上記基板は１～１００ｎｍの範囲の平均表面粗さを有するように研磨されたものであり得る。 ［００１５］上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、基板上に１～３００μｍの厚さに形成し、上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、１０～３００ｎｍの間の結晶質粒子で構成され、酸フッ化物、酸化物とフッ化物、または酸化物と酸フッ化物で構成され、上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜の相対密度は少なくとも９７％をなすものであり得る。 ［００１６］上記熱処理は、酸素又は空気雰囲気で５００℃～１００℃の温度で１分～１０時間のあいだ遂行されることが好ましい。 ［００１７］上記セラミック粉末は、５ｎｍ～６μｍの範囲の粒子サイズを有するＹＦ３粉末であり、上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、Ｘ線回折パターンにおいて２θが、１６°、２８°又は３２°でピークを示すイットリウム酸化フッ素（Ｙ６Ｏ５Ｆ８）膜を含み得る。 発明の効果 ［００１８］本発明によれば、亀裂無しに臨界厚さ以上に結晶質セラミックコーティング膜を形成して高密度プラズマ環境で高耐久性及び長時間使用することができる耐プラズマ部材として使用することができる。 ［００１９］本発明により形成した耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、５００ｎｍ以下の平均表面粗さを有し、プラズマ環境で表面にＹ－Ｆ系反応層が形成され、この反応層が化学的反応に安定的なので、プラズマ腐食環境で安定した状態を維持して優れた耐エッチング特性を示し、したがって、汚染粒子が発生しないだけでなく、耐プラズマ部材として使用されても寿命が向上され得る。上記結晶質セラミックコーティング膜は、亀裂がなく、プラズマにおいて生成されて加速化された粒子による選択的エッチングがされないように十分に低い表面粗さを有し、プラズマから発生した反応ガスが内部に流入されない緻密で安定した膜をなす。また、上記結晶質セラミックコーティング膜は、機械的物性に優れて破損、剥離のような現象が起こらない。） （１ｄ）「 」 （当審訳：［００３５］原料粉末であるセラミック粉末は、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（Ａｌ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素とフッ素（Ｆ）成分を含む粉末であって、ＹＦ３粉末をその例に挙げることができる。 ［００３６］エアロゾル成膜（Ａｅｒｏｓｏｌ　ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）工程は、数百ナノから数マイクロメートルの粒度を有するセラミック粉末が常温で基板に被覆される工程からなるが、このとき、セラミック粉末の粒度が大きい場合、被覆時に基板の表面をエッチング（Ｅｔｃｈｉｎｇ）するか、あるいは被覆が形成され得ないことがある。したがって、ボールミリング（ｂａｌｌ　ｍｉｌｌｉｎｇ）のようなミリング（Ｍｉｌｌｉｎｇ）を通じてセラミック粉末の粒度を制御してやらなければならない。上記ミリング工程は、次のような方法からなり得る。セラミック粉末をボールミリング機（ｂａｌｌ　ｍｉｌｌｉｎｇ　ｍａｃｈｉｎｅ）に装入して、水、アルコールのような溶媒とともに湿式混合する。ボールミリング機を用いて一定速度で回転させてセラミック粉末を機械的に粉砕し、均一に混合する。ボールミリングに使用されるボールは、ジルコニア、アルミナのようなセラミックからなるボールを使用することができ、ボールは全て同じ大きさのものでもよく、２種以上の大きさを有するボールをともに使用することもできる。ボールの大きさ、ミリング時間、ボールミリング機の１分当たりの回転速度などを調節して目標とする粒子の大きさに粉砕する。例えば、粒子の大きさを考慮してボールの大きさは、１ｍｍ～１０ｍｍ程度の範囲に設定し、ボールミリング機の回転速度は５０～５００ｒｐｍ程度の範囲に設定することができる。ボールミリングは、目標とする粒子の大きさなどを考慮して１～２４時間のあいだ実施する。ボールミリングによってセラミック粉末は、微細なサイズの粒子に粉砕され、均一な粒子サイズ分布を有するようになり、均一に混合されるようになる。混合が完了したスラリーを乾燥する。上記乾燥は６０～１２０℃の温度で３０分～１２時間のあいだ遂行することが好ましい。 ［００３７］ミリングによって粒度が制御された原料粉末であるセラミック粉末をエアロゾル供給部（１０）に装着する。上記セラミック粉末の粒子のサイズは、成膜されるセラミックコーティング膜の成膜状態、厚さ、緻密度、気孔率などを考慮して５ｎｍ～６μｍの範囲、好ましくは０．０２～０．５μｍの範囲であることが好ましい。上記セラミック粉末粒子のサイズが５ｎｍ未満である場合には、衝撃エネルギーが小さくて成膜に困難があり、６μｍを超過する場合には、緻密なセラミックコーティング膜を得るのが困難であり得る。） （１ｅ）「 」 （当審訳：［００４７］本発明の好ましい他の実施例として、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（Ａｌ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素とフッ素（Ｆ）成分を含むセラミック粉末を先ず熱処理して酸素フッ化処理した後、エアロゾル成膜法を用いて耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜を形成こともできる。セラミック粉末を酸素フッ化処理するための上記熱処理は、５００℃～１０００℃程度の温度で１分～１０時間程度実施することが好ましい。熱処理工程は、熱処理温度（５００℃～１０００℃）までは、所定昇温速度（例えば、１０℃／ｍｉｎ）で昇温させた後、所定時間（例えば、１分～１０時間程度）を熱処理温度で維持して熱処理し、常温まで炉冷して実施することができる。） （１ｆ）「 」 （当審訳：［００６１］＜実施例２＞ ［００６２］原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した。酸素フッ化処理されたＹＦ３粉末をエアロゾル成膜装置のエアロゾル供給部（１０）に装着した。上記ＹＦ３粉末は３．２μｍの平均粒子サイズを有するものを使用した。 ［００６３］ＹＦ３粉末粒子間の凝集が抑制されながら容易に浮遊できるように振動子（１８）を用いてＹＦ３粉末を振動させた。このとき、振動子（１８）の回転数は２００ｒｐｍ程度に設定した。 ［００６４］キャリアガス供給部（３０）からキャリアガスをエアロゾル供給部（１０）に供給し、キャリアガスの流量は、流量制御手段（ＭＦＣ）を通じて調節しながら導管（３４）を通じてエアロゾル供給部（１０）に供給されるようにしてＹＦ３粉末を浮遊させた。キャリアガスとしては、窒素（Ｎ２）ガスを使用し、キャリアガスの流量は５Ｌ／ｍｉｎに設定した。 ［００６５］振動子（１８）とキャリアガスによって浮遊されたＹＦ３粉末は、エアロゾル（１４）を形成するようになり、形成されたエアロゾル（１４）は、圧力差によってエアロゾル供給部（１０）から導管（１６）を通じて成膜チャンバ（２０）内のノズル（２２）に供給された。ノズル（２２）は１０ｍｍ×０．４ｍｍの噴射口を備える。 ［００６６］エアロゾル（１４）がノズル（２２）に供給される前に成膜チャンバ（２０）の内部は圧力制御部（４０）によって８４ｍｔｏｒｒ程度の真空度に減圧され、成膜時の成膜チャンバ（２０）内部の圧力は２．５４Ｔｏｒｒ（３３８Ｐａ）程度に維持されるようにした。 ［００６７］成膜チャンバ（２０）の圧力が、所望する成膜条件が形成されると、エアロゾル供給部（１０）から成膜チャンバ（２０）のノズル（２２）にエアロゾル（１４）を供給してガラス基板からなる基板（２６）に向かって噴射されるようにして成膜した。ノズル（２２）の噴射口と基板（２６）との間の距離は５ｍｍ程度であった。基板（２６）に噴射されたエアロゾルは、衝撃によって粉砕されながら成膜されてイットリア系セラミックコーティング膜を形成するようになる。このとき、成膜の間に基板（２６）の全体面積にわたって均一な厚さに成膜がなされるようにするためにホルダー（２４）のスキャン速度は１０ｍｍ／ｍｉｎ程度に設定し、成膜は常温で進行した。） （ア）上記（１ａ）によれば、甲第１号証には耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜に係る発明が記載されており、該耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、アルミニウム（ＡＩ）及びカルシウム（Ｃａ）の中から選択された１種以上の元素の陽イオンとフッ素（Ｆ）と酸素（Ｏ）の陰イオンを含み、上記陰イオンの全体含量中においてフッ素（Ｆ）の陰イオンの含量が１０～９０重量％の範囲をなすものである。 （イ）上記（１ｆ）によれば、上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、具体的には、原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理し、酸素フッ化処理されたＹＦ３粉末をエアロゾル成膜装置のエアロゾル供給部（１０）に装着して、基板上の成膜に用いるものであり、上記ＹＦ３粉末は、３．２μｍの平均粒子サイズを有するものを使用するものである。 （ウ）上記（ア）～（イ）によれば、甲第１号証には、以下の発明が記載されていると認められる。 「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した、成膜の原料粉末であって、 粉末の平均粒子サイズが３．２μｍである、成膜の原料粉末。」（以下、「甲１－１発明」という。） 「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した粉末を成膜の原料粉末として用いる方法であって、 粉末の平均粒子サイズが３．２μｍである粉末を、成膜の原料粉末として用いる方法。」（以下、「甲１－２発明」という。） （エ）また、上記（１ｂ）によれば、甲第１号証には、耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜の製造方法に係る発明が記載されており、このことと上記（イ）によれば、甲第１号証には、以下の発明が記載されているものと認められる。 「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した粉末を用いて膜を製造する、耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜の製造方法であって、 粉末の平均粒子サイズが３．２μｍである、耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜の製造方法。」（以下、「甲１－３発明」という。） イ　甲第２号証の記載事項 本件特許に係る優先日前に公知となった甲第２号証である特開２０１４－４０６３４号公報には、以下の事項が記載されている。 （２ａ）「【特許請求の範囲】 【請求項１】 希土類元素オキシフッ化物粒子の外形のアスペクト比が２以下、平均粒子径が１０μｍ以上１００μｍ以下、嵩密度が０．８ｇ／ｃｍ３以上２ｇ／ｃｍ３以下、炭素を０．５質量％以下、酸素を３質量％以上１５質量％以下含有することを特徴とする希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料。 ・・・ 【請求項５】 基材に、請求項１～４のいずれか１項に記載の溶射材料をプラズマ溶射することにより、炭素含有量が０．１質量％以下、酸素含有量が３質量％以上１５質量％以下の溶射皮膜を形成してなることを特徴とする希土類元素オキシフッ化物溶射部材。」 （２ｂ）「【０００９】 本発明によれば、大気中プラズマ溶射に適した希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料を得ることができる。本発明の希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料を用いて製造した希土類元素フッ化物溶射部材はハロゲンガス中での耐プラズマ部材として使用した場合、希土類酸化物や希土類フッ化物の溶射皮膜を形成したものに比べて、プラズマエッチングに対する耐食性に優れ、より長い寿命を実現できる部材となる。」 （２ｃ）「【００１２】 希土類フッ化物溶射材料として用いる希土類元素としては、Ｙ及びＬａからＬｕまでの３Ａ族元素から選ばれるが、特にＹ、Ｇｄ、Ｅｒが好ましい。希土類元素は、２種以上の元素を混用しても差し支えない。混用する場合には、混用した原料から造粒してもよいし、単一の元素から造粒した粒子を溶射材料として用いる時点で混合してもよい。 【００１３】 溶射材料の平均粒子径は１０～１００μｍ、好ましくは１５～６０μｍである。これは、溶射材料の粒子の大きさが小さすぎると、フレーム中で蒸発してしまうなど、溶射歩留まりが低下するおそれがあり、粒子が大きすぎるとフレーム中で完全に溶融せず、溶射膜の品質が低下するおそれがあるからである。また、造粒後の粉末である溶射材料粉末が内部まで充填していることは、粉末を取り扱う上で割れたりせずに安定していること、空隙部が存在するとその空隙部に好ましくないガス成分を含有し易いのでそれを避けることができること等の理由から、必要なことである。この点で、溶射材料の嵩密度は０．８～２ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは１．２～１．８ｇ／ｃｍ３である。 なお、平均粒子径はレーザー光回折法による粒度分布測定装置によって求めることができ、質量平均値Ｄ５０（即ち、累積質量が５０％となるときの粒子径又はメジアン径）として測定することができる。」 （２ｄ）「【００１６】 このような希土類元素オキシフッ化物溶射材料は、希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒することにより製造することができる。例えば、原料粉末と溶媒、具体的には、水、炭素数１～４のアルコール等を用いてスラリー濃度が１０～４０質量％のスラリーを製造し、これをスプレードライ等の方法で造粒することにより製造することができる。また、希土類酸化物と希土類フッ化物を混合する場合は、希土類酸化物が１０質量％以上７０質量％以下、残分が希土類フッ化物となるように混合すればよい。」 （２ｅ）「【００１８】 造粒粒子には、結合剤と水分を除去する日的で大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施す。この場合、炭素を除去するために酸素が存在する雰囲気下で焼成することが好ましい。」 （２ｆ）「【００２３】 ［実施例１～４、比較例１，２］ 〔溶射粉の製造〕 表１に示す原料を同表の割合で混合し、同表のバインダーに溶解してスラリーを調製し、これをスプレードライヤーを用いて造粒した後、同表の条件で焼成して、溶射粉末を得た。得られた各溶射粉末につき、粒子のアスペクト比、粒度分布、嵩密度、酸素濃度、フッ素濃度及び炭素濃度を測定した。結果を表１に示す。なお、粒度分布はレーザー回折法で測定し、フッ素濃度は溶解イオンクロマトグラフィ法、炭素濃度及び酸素濃度は燃焼ＩＲ法でそれぞれ分析した。また、粒子のアスペクト比はＳＥＭ写真により１８０個の粒子の短径と長径を測定して平均した。 【００２４】 〔溶射部材の製造〕 実施例１～４及び比較例１，２の溶射粉を用いてアルゴン４０Ｌ／ｍｉｎ、水素５Ｌ／ｍｉｎの混合ガスを用いた大気圧プラズマ溶射をアルミニウム基材に施工し、２００μｍ程度の溶射皮膜を形成した部材を得た。実施例１～４の溶射粉から得られた溶射皮膜は黒色、比較例１，２の溶射粉から得られた溶射皮膜は白色をそれぞれ呈していた。得られた各溶射皮膜の酸素濃度及び炭素濃度を燃焼ＩＲ法で測定した。結果を表１に示す。」 （２ｇ）「【００２６】 【表１】 」 （ア）上記（２ａ）によれば、甲第２号証には希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料に係る発明が記載されており、該希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料は、希土類元素オキシフッ化物粒子の外形のアスペクト比が２以下、平均粒子径が１０μｍ以上１００μｍ以下、嵩密度が０．８ｇ／ｃｍ３以上２ｇ／ｃｍ３以下、炭素を０．５質量％以下、酸素を３質量％以上１５質量％以下含有するものであって、基材に上記希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料をプラズマ溶射することにより、炭素含有量が０．１質量％以下、酸素含有量が３質量％以上１５質量％以下の溶射皮膜を形成するものである。 （イ）そして、上記（２ｂ）～（２ｃ）によれば、上記（ア）で検討した希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料は、大気中プラズマ溶射に適したものであって、希土類フッ化物溶射材料として用いる希土類元素としては、Ｙ及びＬａからＬｕまでの３Ａ族元素から選ばれるが、特にＹ、Ｇｄ、Ｅｒが好ましいものであり、溶射材料の平均粒子径は１０～１００μｍ、好ましくは１５～６０μｍであり、ここで、平均粒子径はレーザー光回折法による粒度分布測定装置によって求めることができ、質量平均値Ｄ５０（即ち、累積質量が５０％となるときの粒子径又はメジアン径）として測定することができるものである。 （ウ）また、上記（２ｄ）～（２ｇ）によれば、このような希土類元素オキシフッ化物溶射材料は、希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒することにより製造することができるものであり、造粒粒子には、結合剤と水分を除去する日的で大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施すものであり、この場合、炭素を除去するために酸素が存在する雰囲気下で焼成することが好ましいものである。 （エ）以上のとおり、上記（ア）～（ウ）によれば、甲第２号証には、以下の発明が記載されているものと認められる。 「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した、希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料であって、 希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料の質量平均値Ｄ５０（即ち、累積質量が５０％となるときの粒子径又はメジアン径）として測定した平均粒子径が１０～１００μｍである、希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料。」（以下、「甲２－１発明」という。） 「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した、希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料を溶射皮膜の原料として用いる方法であって、 希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料の質量平均値Ｄ５０（即ち、累積質量が５０％となるときの粒子径又はメジアン径）として測定した平均粒子径が１０～１００μｍである希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料を、溶射皮膜の原料として用いる方法。」（以下、「甲２－２発明」という。） 「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した、希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料を用いて溶射皮膜を形成する、溶射皮膜の形成方法であって、 希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料の質量平均値Ｄ５０（即ち、累積質量が５０％となるときの粒子径又はメジアン径）として測定した平均粒子径が１０～１００μｍである希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料を用いて溶射皮膜を形成する、溶射皮膜の形成方法。」（以下、「甲２－３発明」という。） ウ　甲第３号証の記載事項 本件特許に係る優先日前に公知となった甲第３号証である特開２０１０－１５０６１７号公報には、以下の事項が記載されている。 （３ａ）「【特許請求の範囲】 【請求項１】 酸化イットリウム粒子及び分散媒を含んだ溶射用スラリーであって、 酸化イットリウム粒子の純度が９５質量％以上であり、 酸化イットリウム粒子の平均粒子径が６μｍ以下であり、 溶射用スラリー中の酸化イットリウム粒子の含有量が１．５～３０体積％であることを特徴とする溶射用スラリー。 ・・・ 【請求項４】 請求項１～３のいずれか一項に記載の溶射用スラリーをプラズマ溶射して溶射皮膜を形成することを特徴とする溶射皮膜の形成方法。 【請求項５】 請求項１～３のいずれか一項に記載の溶射用スラリーを溶射して得られる溶射皮膜であって、ビッカース硬度が５００以上であることを特徴とする溶射皮膜。」 エ　甲第４号証の記載事項 本件特許に係る優先日前に公知となった甲第４号証である国際公開第２０１４／１４２０１８号には、以下の事項が記載されている。 （４ａ）「［請求項１］２００ｎｍ以上５μｍ以下の平均粒子径を有するセラミック粒子を含んだ溶射用スラリーであって、 １Ｌの容積を有する高さ１６．５ｃｍの円筒容器内に溶射用スラリーを７００ｍＬ入れて室温下で一週間静置したときに生じる沈殿は、２０℃以上３０℃以下の温度下、中心軸が水平となるように円筒容器を置いてその中心軸周りで円筒容器を１００ｒｐｍの回転速度で１２０分間にわたり回転させて円筒容器内の溶射用スラリーを撹拌することにより消失することを特徴とする溶射用スラリー。 ・・・ ［請求項３］請求項１又は２に記載の溶射用スラリーを溶射して得られる溶射皮膜。 ［請求項４］分散媒として水を含んだ請求項１又は２に記載の溶射用スラリーを高速フレーム溶射して溶射皮膜を形成する溶射皮膜の形成方法。」（請求の範囲） （４ｂ）「［００１６］溶射用スラリー中に含まれるセラミック粒子は、酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化シリコン、酸化チタン、酸化ジルコニウム、イットリア安定化酸化ジルコニウム、酸化クロム、酸化亜鉛、ムライト、イットリウムアルミニウムガーネット（ＹＡＧ）、コージェライト、ジルコンなどの酸化物セラミックスからなるものでもよい。あるいは、スピネルセラミックスや、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリウニム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ディスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチウム（Ｌｕ）などの希土類元素を含んだ酸化物セラミックス、アルミニウム（Ａｌ）、シリコン（Ｓｉ）、マンガン（Ｍｎ）、亜鉛（Ｚｎ）、カルシウム（Ｃａ）、ナトリウム（Ｎａ）、リン（Ｐ）、フッ素（Ｆ）、ホウ素（Ｂ）などを含んだ複酸化物セラミックスからなる粒子であってもよい。あるいは、炭化ホウ素などの炭化物セラミックスからなる粒子であってもよい。」 （２）甲第１号証を主引用例とする場合について （２－１）本件発明１について ア　対比 （ア）本件発明１と甲１－１発明とを対比すると、甲１－１発明の「成膜の原料粉末」は、本件発明１における「成膜用粉末」に相当する。 （イ）また、甲１－１発明の「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した」粉末は、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ものといえる。 （ウ）そうすると、本件発明１と甲１－１発明とは、 「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる、成膜用粉末。」 である点で一致し、以下の点で相違している。 相違点１－１：本件発明１においては、「成膜用粉末」である「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られ」るものであるのに対して、甲１－１発明においては、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した」ものである点。 相違点１－２：本件発明１においては、「成膜用粉末」の「平均粒子径（Ｄ５０）」が「０．１μｍ以上１０μｍ以下」であるのに対して、甲１－１発明においては、「粉末の平均粒子サイズが３．２μｍである」点。 相違点１－３：本件発明１においては、「粉末の水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であ」るのに対して、甲１－１発明においては、粉末の水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が不明である点。 相違点１－４：本件発明１においては、「粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である」のに対して、甲１－１発明においては、上記比（Ｓ０／Ｓ１）が不明である点。 イ　判断 （ア）事案に鑑み、上記相違点１－３から検討すると、上記第５の１（ｅ）によれば、本件発明１における「成膜用粉末」は、希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）とを混合し、混合物を７５０℃以上１４００℃以下にて焼成して希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を生成し、生成品を粉砕し、粉砕が湿式粉砕の場合、粉砕物を乾燥して得られるのに対して、甲１－１発明における「成膜用粉末」は、原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して、８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理して得られるものである。 （イ）してみれば、本件発明１に係る「成膜用粉末」と、甲１－１発明に係る「成膜用粉末」とは、少なくとも、製造時の原料が、本件発明１に係る「成膜用粉末」は、希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）とからなるのに対して、甲１－１発明に係る「成膜用粉末」は、ＹＦ３粉末のみからなる点、及び、製造工程における粉砕の有無の点で異なっている。 更に、上記第５の１（ｅ）（【００５１】）に記載のとおり、希土類元素のフッ化物を焼成する方法でも本件発明で得られる「成膜用粉末」と同等の物を製造することは不可能ではないが、Ｏ／Ｌｎモル比を例えば０．５以上にする場合高温での焼成が必要となり、細孔容積が小さくなり、本件発明の範囲内に入るものを製造するのは困難であることからみれば、本件発明１に係る「成膜用粉末」と甲１－１発明に係る「成膜用粉末」との水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が同一となっていると直ちにいえるものではないから、少なくとも上記相違点１－３は実質的な相違点といえるので、本件発明１と甲１－１発明とが同一であるとはいえない。 なお、申立人は、異議申立書（２０頁２５行～２１頁８行）において、本件特許明細書に記載されている「成膜用粉末」の製造方法に相当する方法で得られた甲第１号証のセラミック粉末は、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が本件発明１の範囲を満たしている蓋然性が高い旨を主張しているが、本件発明１に係る「成膜用粉末」と、甲１－１発明に係る「成膜用粉末」とは、少なくとも製造時の原料及び製造工程における粉砕の有無の点で異なっていること、希土類元素のフッ化物を焼成する方法でも本件発明で得られる「成膜用粉末」と同等の物を製造することは不可能ではないが、細孔容積が本件発明の範囲内に入るものを製造するのは困難であることは上記のとおりであるので、申立人の上記主張は採用できない。 （ウ）そして、甲第２号証～甲第４号証には、「成膜用粉末」において、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積を０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下とすることが記載も示唆もされておらず、上記第５の１（ｃ）（【００２４】）によれば、本件発明１は、上記相違点１－３に係る発明特定事項により、緻密でハロゲン系プラズマに対して耐食性の高い膜を得ることができるものである。 （エ）してみれば、甲１－１発明において、「成膜用粉末」を、上記相違点１－３に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲１－１発明及び甲第２号証～甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。 （２－２）本件発明２～１８について （ア）本件発明２～１８は、直接的又は間接的に請求項１を引用するものであるので、甲１－１発明と対比した場合、少なくとも上記相違点１－３の点で相違するものであるから、本件発明２～１８は、甲１－１発明と同一であるとはいえない。 （イ）そして、甲１－１発明において、「成膜用粉末」を上記相違点１－３に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲１－１発明及び甲第２号証～甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえないことは、上記（２－１）イに記載のとおりである。 従って、直接的又は間接的に請求項１を引用する本件特許発明２～１８も、上記（２－１）イに記載したのと同じ理由により、甲１－１発明及び甲第２号証～甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。 （２－３）本件特許発明１９について ア　対比 （ア）本件発明１９と甲１－２発明とを対比すると、甲１－２発明の「粉末を、成膜の原料粉末として用いる方法」は、本件発明１９における「粉末を、成膜の原料として用いる方法」に相当する。 （イ）また、甲１－２発明の「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した」粉末は、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ものといえる。 （ウ）そうすると、本件発明１９と甲１－２発明とは、 「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を、成膜の原料として用いる方法。」 である点で一致し、以下の点で相違している。 相違点１９－１：本件発明１９においては、「成膜の原料」用の「粉末」である「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られ」るものであるのに対して、甲１－２発明においては、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した」ものである点。 相違点１９－２：本件発明１９においては、「粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上１０μｍ以下」であるのに対して、甲１－２発明においては、「粉末の平均粒子サイズが３．２μｍである」点。 相違点１９－３：本件発明１９においては、「粉末」の「水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であ」るのに対して、甲１－２発明においては、粉末の水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が不明である点。 相違点１９－４：本件発明１９においては、「粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である」のに対して、甲１－２発明においては、上記比（Ｓ０／Ｓ１）が不明である点。 イ　判断 （ア）事案に鑑み、上記相違点１９－３から検討すると、本件発明１に係る「成膜用粉末」と甲１－１発明に係る「成膜用粉末」との水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が同一となっていると直ちにいえるものではないから、少なくとも上記相違点１－３は実質的な相違点といえるので、本件発明１と甲１－１発明とが同一であるとはいえないことは、上記（２－１）イ（イ）に記載のとおりであり、かつ、上記相違点１９－３は、上記相違点１－３と同じものである。 （イ）してみれば、上記（２－１）イ（イ）に記載したのと同様の理由により、本件発明１９と甲１－２発明とが同一であるとはいえない。 （ウ）そして、甲１－１発明において、「成膜用粉末」を、上記相違点１－３に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲１－１発明及び甲第２号証～甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえないことは、上記（２－１）イ（ウ）、（エ）に記載のとおりであるから、同様の理由により、甲１－２発明において、「粉末を、成膜の原料として用いる方法」における「粉末」を上記相違点１９－３に係る本件発明１９の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１９を、甲１－２発明及び甲第２号証～甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。 （２－４）本件特許発明２０について ア　対比 （ア）本件発明２０と甲１－３発明とを対比すると、甲１－３発明の「耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜の製造方法」は、本件発明２０における「膜の製造方法」に相当する。 （イ）また、甲１－３発明の「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した粉末」は、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ものといえる。 （ウ）そうすると、本件発明２０と甲１－３発明とは、 「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法。」 である点で一致し、以下の点で相違している。 相違点２０－１：本件発明２０においては、成膜用粉末である「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られ」るものであるのに対して、甲１－３発明においては、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「原料粉末であるＹＦ３粉末を準備して８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間のあいだ熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ－Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した」ものである点。 相違点２０－２：本件発明２０においては、「粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が０．１μｍ以上１０μｍ以下で」あるのに対して、甲１－３発明においては、「粉末の平均粒子サイズが３．２μｍである」点。 相違点２０－３：本件発明２０においては、「粉末」の「水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であ」るのに対して、甲１－３発明においては、粉末の水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が不明である点。 相違点２０－４：本件発明２０においては、「粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である」のに対して、甲１－３発明においては、上記比（Ｓ０／Ｓ１）が不明である点。 イ　判断 （ア）事案に鑑み、上記相違点２０－３から検討すると、本件発明１に係る「成膜用粉末」と甲１－１発明に係る「成膜用粉末」との水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が同一となっていると直ちにいえるものではないから、少なくとも上記相違点１－３は実質的な相違点といえるので、本件発明１と甲１－１発明とが同一であるとはいえないことは、上記（２－１）イ（イ）に記載のとおりであり、かつ、上記相違点２０－３は、上記相違点１－３と同じものである。 （イ）してみれば、上記（２－１）イ（イ）に記載したのと同様の理由により、本件発明２０と甲１－３発明とが同一であるとはいえない。 （ウ）そして、甲１－１発明において、「成膜用粉末」を上記相違点１－３に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲１－１発明及び甲第２号証～甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえないことは、上記（２－１）イ（ウ）、（エ）に記載のとおりであるから、同様の理由により、甲１－３発明において、「膜の製造方法」における「粉末」を上記相違点２０－３に係る本件発明２０の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明２０を、甲１－３発明及び甲第２号証～甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。 （３）甲第２号証を主引用例とする場合について （３－１）本件特許発明１について ア　対比 （ア）本件発明１と甲２－１発明とを対比すると、甲２－１発明の「希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料」は、本件発明１における「成膜用粉末」に相当する。 （イ）また、甲２－１発明の「希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料」は、「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した」ものであるから、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ものといえる。 （ウ）更に、本件発明１と甲２－１発明とは、粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、１０μｍで重複している。 （エ）そうすると、本件発明１と甲２－１発明とは、 「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる成膜用粉末であって、粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、１０μｍである、成膜用粉末。」 である点で一致し、以下の点で相違している。 相違点１－５：本件発明１においては、「成膜用粉末」である「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られ」るものであるのに対して、甲２－１発明においては、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した」ものである点。 相違点１－６：本件発明１においては、「粉末」の「水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であ」るのに対して、甲２－１発明においては、粉末の水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が不明である点。 相違点１－７：本件発明１においては、「粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である」のに対して、甲２－１発明においては、上記比（Ｓ０／Ｓ１）が不明である点。 イ　判断 （ア）事案に鑑み、上記相違点１－６から検討すると、上記第５の１（ｅ）によれば、本件発明１における「成膜用粉末」は、希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）とを混合し、混合物を７５０℃以上１４００℃以下にて焼成して希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）を生成し、生成品を粉砕し、粉砕が湿式粉砕の場合、粉砕物を乾燥して得られるのに対して、甲２－１発明における「成膜用粉末」は、希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施して得られるものである （イ）してみれば、本件発明１に係る「成膜用粉末」と、甲２－１発明に係る「成膜用粉末」とは、少なくとも製造工程における粉砕の有無及び造粒の有無の点で異なっており、その場合、本件発明１に係る「成膜用粉末」と甲２－１発明に係る「成膜用粉末」との水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が同一であると直ちにいえるものではないから、少なくとも上記相違点１－６は実質的な相違点といえるので、本件発明１と甲２－１発明とが同一であるとはいえない。 なお、申立人は、異議申立書（２５頁１６行～２６頁２行）において、本件特許明細書に記載されている「成膜用粉末」の製造方法に相当する方法で得られた甲第２号証の希土類元素のオキシフッ化物粉末は、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が本件発明１の範囲を満たしている蓋然性が高い旨を主張しているが、本件発明１に係る「成膜用粉末」と、甲２－１発明に係る「成膜用粉末」とは、少なくとも製造工程における粉砕の有無及び造粒の有無の点で異なっていることは上記のとおりであるので、申立人の上記主張は採用できない。 （ウ）そして、甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証には、「成膜用粉末」において、水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積を０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下とすることが記載も示唆もされておらず、上記第５の１（ｃ）（【００２４】）によれば、本件発明１は、上記相違点１－６に係る発明特定事項により、緻密でハロゲン系プラズマに対して耐食性の高い膜を得ることができるものである。 （エ）してみれば、甲２－１発明において、「成膜用粉末」を上記相違点１－６に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲２－１発明及び甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。 （３－２）本件発明２～１８について （ア）本件発明２～１８は、直接的又は間接的に請求項１を引用するものであるので、甲２－１発明と対比した場合、少なくとも上記相違点１－６の点で相違するものであるから、本件発明２～１８は、甲２－１発明と同一であるとはいえない。 （イ）そして、甲２－１発明において、「成膜用粉末」を上記相違点１－６に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲２－１発明及び甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえないことは、上記（３－１）イに記載のとおりである。 従って、直接的又は間接的に請求項１を引用する本件特許発明２～１８も、上記（３－１）イに記載したのと同じ理由により、甲２－１発明及び甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。 （３－３）本件発明１９について ア　対比 （ア）本件発明１９と甲２－２発明とを対比すると、甲２－２発明の「希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料を溶射皮膜の原料として用いる方法」は、本件発明１９における「粉末を、成膜の原料として用いる方法」に相当する。 （イ）また、甲２－２発明の「希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料」は、「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した」ものであるから、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ものといえる。 （ウ）更に、本件発明１９と甲２－２発明とは、「粉末の平均粒子径（Ｄ５０）」が、「１０μｍ」で重複している。 （エ）そうすると、本件発明１９と甲２－２発明とは、 「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を、成膜の原料として用いる方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、１０μｍである粉末を、成膜の原料として用いる方法。」 である点で一致し、以下の点で相違している。 相違点１９－５：本件発明１９においては、成膜用粉末である「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られ」るものであるのに対して、甲２－２発明においては、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した」ものである点。 相違点１９－６：本件発明１９においては、「粉末」の「水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であ」るのに対して、甲２－２発明においては、粉末の水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が不明である点。 相違点１９－７：本件発明１９においては、「粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である」のに対して、甲２－２発明においては、上記比（Ｓ０／Ｓ１）が不明である点。 イ　判断 （ア）事案に鑑み、上記相違点１９－６から検討すると、本件発明１に係る「成膜用粉末」と甲２－１発明に係る「成膜用粉末」との水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が同一であると直ちにいえるものではないから、少なくとも上記相違点１－６は実質的な相違点といえるので、本件発明１と甲２－１発明とが同一であるとはいえないことは、上記（３－１）イ（ア）、（イ）に記載のとおりであり、かつ、上記相違点１９－６は、上記相違点１－６と同じものである。 （イ）してみれば、上記（３－１）イ（ア）、（イ）に記載したのと同様の理由により、本件発明１９と甲２－２発明とが同一であるとはいえない。 （ウ）そして、甲２－１発明において、「成膜用粉末」を上記相違点１－６に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲２－１発明及び甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえないことは、上記（３－１）イ（ウ）、（エ）に記載のとおりであるから、同様の理由により、甲２－２発明において、「粉末を、成膜の原料として用いる方法」における「粉末」を上記相違点１９－６に係る本件発明１９の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１９を、甲２－２発明及び甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。 （３－４）本件発明２０について ア　対比 （ア）本件発明２０と甲２－３発明とを対比すると、甲２－３発明の「溶射皮膜の形成方法」は、膜を製造する方法といえるから、本件発明２０における「膜の製造方法」に相当する。 （イ）また、甲２－３発明の「希土類元素オキシフッ化物粉末溶射材料」は、「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した」ものであるから、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる」ものといえる。 （ウ）更に、本件発明２０と甲２－３発明とは、「粉末の平均粒子径（Ｄ５０）」が、「１０μｍ」で重複している。 （エ）そうすると、本件発明２０と甲２－３発明とは、 「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）からなる粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法であって、 粉末の平均粒子径（Ｄ５０）が、１０μｍである粉末を用いて膜を製造する膜の製造方法。」 である点で一致し、以下の点で相違している。 相違点２０－５：本件発明２０においては、成膜用粉末である「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）又は焼成すると酸化物になる希土類元素の化合物と希土類元素のフッ化物（ＬｎＦ３）との混合物を焼成して得られ」るものであるのに対して、甲２－３発明においては、「希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）」が、「希土類オキシフッ化物あるいは希土類酸化物と希土類フッ化物を混合し造粒して、造粒粒子を、大気中、真空もしくは不活性ガス雰囲気中で６００℃以上１６００℃以下の温度で焼成を施した」ものである点。 相違点２０－６：本件発明２０においては、「粉末」の「水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が０．１ｃｍ３／ｇ以上０．５ｃｍ３／ｇ以下であ」るのに対して、甲２－３発明においては、粉末の水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が不明である点。 相違点２０－７：本件発明２０においては、「粉末のＣｕ－Ｋα線又はＣｕ－Ｋα１線を用いるＸ線回折測定において、２θ＝２０度～４０度の範囲に観察される希土類元素の酸化物（ＬｎｘＯｙ）の最大ピークの強度（Ｓ０）と、同範囲に観察される希土類元素のオキシフッ化物（Ｌｎ－Ｏ－Ｆ）の最大ピーク強度（Ｓ１）との比（Ｓ０／Ｓ１）が１．０以下である」のに対して、甲２－３発明においては、上記比（Ｓ０／Ｓ１）が不明である点。 イ　判断 （ア）事案に鑑み、上記相違点２０－６から検討すると、本件発明１に係る「成膜用粉末」と甲２－１発明に係る「成膜用粉末」との水銀圧入法により測定した直径１０μｍ以下の細孔の容積が同一であると直ちにいえるものではないから、少なくとも上記相違点１－６は実質的な相違点といえるので、本件発明１と甲２－１発明とが同一であるとはいえないことは、上記（３－１）イ（ア）、（イ）に記載のとおりであり、かつ、上記相違点２０－６は、上記相違点１－６と同じものである。 （イ）してみれば、上記（３－１）イ（ア）、（イ）に記載したのと同様の理由により、本件発明２０と甲２－３発明とが同一であるとはいえない。 （ウ）そして、甲２－１発明において、「成膜用粉末」を上記相違点１－６に係る本件発明１の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明１を、甲２－１発明及び甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえないことは、上記（３－１）イ（ウ）、（エ）に記載のとおりであるから、同様の理由により、甲２－３発明において、「膜の製造方法」における「粉末」を上記相違点２０－６に係る本件発明２０の発明特定事項とすることを当業者が容易になし得るとはいえないので、そのほかの相違点について検討するまでもなく、本件発明２０を、甲２－２発明及び甲第１号証、甲第３号証、甲第４号証の記載事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたともいえない。 （４）むすび 以上のとおりであるので、本件発明１～１３、１６～２０は、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるとはいえないし、本件発明１～２０は、甲第１号証～甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえないから、申立理由１及び２はいずれも理由がない。 ２　申立理由４について （ア）上記第５の１（ａ）によれば、本件特許発明は、緻密且つ均一であり、しかも、フッ素系プラズマだけでなく塩素系プラズマに対しても耐食性が高く、プラズマエッチングによりパーティクルの発生が少ない膜を得る、という課題を解決するものといえるが、上記第５の１（ｆ）～（ｊ）によれば、本件特許明細書には、上記課題を解決し得る具体的な実施例が記載されているから、本件特許明細書に、本件発明１～２０について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されていないとはいえない。 （イ）したがって、本件発明１～２０の特許は、特許法第３６条第４項第１号に適合するから、申立理由４は理由がない。 第７　むすび 以上のとおり、本件請求項１～２０に係る特許は、平成３０年　２月２１日付け取消理由通知に記載した取消理由、同年　６月２６日付け取消理由通知（決定の予告）に記載した取消理由及び及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、取り消すことはできない。 さらに、他に本件請求項１～２０に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。