特許異議申立
2022-700511
熱伝導性シート及び熱伝導性シートの製造方法
- 審判番号
- 2022-700511
- 法域
- 特許
- 審判種別
- 異議申立(異議の決定)
- 出願番号
- 特願2020-141833
- 登録番号
- 6980868
- 請求日
- 2022年06月14日
- 審決日
- 2023年03月27日
- 公報発行日
- 2023年08月25日
- 結論
- 訂正認容
- 当事者
- 【権利者】デクセリアルズ株式会社
- 【権利者代理人】野口 信博
- 【権利者代理人】穂谷野 聡
- 【異議申立人】吉澤 悦子
- 【異議申立人】増山 美紀
- 審判長/審判官
- 審判長 佐藤 智康
- 審判官 棚田 一也
- 審判官 松永 稔
- 分類
- P1651.121-YAA(H01L) / P1651.113-YAA(H01L) / P1651.537-YAA(H01L) / P1651.841-YAA(H01L) / P1651.851-YAA(H01L)
- 条文(本文から自動抽出・参考)
- 特許法第120条の5第9項、特許法第120条の5第2項、特許法第29条第1項第3号、特許法第29条第2項、特許法第126条第5項、特許法第29条第1項、特許法第36条第6項、特許法第36条第6項第2号
- データ出所
- 審決公報(XML)
事件の表示
特許第6980868号発明「熱伝導性シート及び熱伝導性シートの製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
結論
結 論
特許第6980868号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔1~7、12〕、〔8~11〕について訂正することを認める。
特許第6980868号の請求項1~12に係る特許を維持する。
理由
理 由
第1 手続の経緯
特許第6980868号(以下、「本件特許」という。)の請求項1~12に係る特許についての出願は、令和2年8月25日に出願され、令和3年11月19日にその特許権の設定登録がされ、令和3年12月15日に特許掲載公報が発行された。
その特許についての本件特許異議の申立ての経緯は、次のとおりである。
令和 4年 6月14日 :特許異議申立人吉澤悦子〔申立番号01〕(以下、「申立人1」という。)による請求項1~12に係る特許に対する特許異議の申立て
令和 4年 6月14日 :特許異議申立人増山美紀〔申立番号02〕(以下、「申立人2」という。)による請求項1~12に係る特許に対する特許異議の申立て
令和 4年 9月 7日付け:取消理由の通知
令和 4年11月 9日 :特許権者による意見書及び訂正請求書の提出
令和 5年 1月12日 :申立人2による意見書(以下、「意見書2」という。)の提出
なお、令和4年12月12日付けで、申立人1に対して意見を求めたが、申立人1から意見書の提出はなかった。
第2 訂正の適否
1 訂正の内容
令和4年11月9日にされた訂正請求(以下、「本件訂正請求」という。)の趣旨は、本件特許の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項1~12に訂正することを求めるものであり、その訂正(以下、「本件訂正」という。)の内容は次のとおりである(下線は、訂正箇所を示す)。
(1)訂正事項1
特許請求の範囲の請求項1に「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上である、熱伝導性シート。」とある記載を、「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上であり、厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である、熱伝導性シート。」に訂正する。
請求項1を直接又は間接的に引用する請求項2~7、12も同様に訂正する。
(2)訂正事項2
特許請求の範囲の請求項3に「単層の熱伝導性シートである、請求項1又は2に記載の熱伝導性シート。」とある記載を、「厚さ方向にも単層の熱伝導性シートである、請求項1又は2に記載の熱伝導性シート。」に訂正する。
請求項3を直接又は間接的に引用する請求項4~7、12も同様に訂正する。
(3)訂正事項3
特許請求の範囲の請求項5に「上記鱗片状の熱伝導性フィラー及び上記非鱗片状の熱伝導性フィラーの総含有量が70体積%未満である、請求項1~4のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。」と記載されているのを、「上記鱗片状の熱伝導性フィラー及び上記非鱗片状の熱伝導性フィラーの総含有量が70体積%未満であり、上記アルミナの平均粒径が1.5~2.5μmであり、上記アルミナの含有量が10~25体積%である、請求項1~4のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。」に訂正する。
請求項5の記載を直接又は間接的に引用する請求項6、7、12も同様に訂正する。
(4)訂正事項4
特許請求の範囲の請求項8に「上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナである、熱伝導性シートの製造方法。」とある記載を、「上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナであり、上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして、厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である熱伝導性シートを得る、熱伝導性シートの製造方法。」に訂正する。
請求項8の記載を直接又は間接的に引用する請求項9~11も同様に訂正する。
(5)訂正事項5
特許請求の範囲の請求項11に「上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして単層の熱伝導性シートを得る、請求項8~10のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。」とある記載を、「上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして厚さ方向にも単層の熱伝導性シートを得る、請求項8~10のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。」に訂正する。
(6)一群の請求項について
本件訂正前の請求項2~7、12は、いずれも直接又は間接的に請求項1を引用するものであり、訂正事項1によって記載が訂正される請求項1に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項1~7、12に対応する本件訂正後の請求項1~7、12は一群の請求項である。
本件訂正前の請求項9~11は、いずれも直接又は間接的に請求項8を引用するものであり、訂正事項4によって記載が訂正される請求項8に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項8~11に対応する本件訂正後の請求項8~11は一群の請求項である。
2 訂正要件についての判断
訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否、独立特許要件
ア 訂正事項1について
(ア)訂正の目的
訂正事項1は、本件訂正前の請求項1に記載されていた「熱伝導性シート」について、「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である」ことを限定するものである。よって、訂正事項1は、請求項1、並びに、請求項1を直接又は間接的に引用する請求項2~7、12について、特許請求の範囲を減縮するものである。
したがって、訂正事項1は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正である。
(イ)新規事項の有無
本件の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面(以下、「本件特許明細書」という。)の段落【0053】には「<実施例1>」について「・・・(略)・・・熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製した。押出成形法により、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を、直方体状の内部空間を有する金型(開口部:50mm×50mm)中に流し込み、60℃のオーブンで4時間加熱させて成形体ブロックを形成した。・・・(中略)・・・得られた成形体ブロックを超音波カッタで0.5mm厚、1mm厚、2mm厚、3mm厚のシート状にスライスすることにより、鱗片状の窒化ホウ素がシートの厚み方向に配向した熱伝導性シートを得た。」と記載されている。段落【0053】に記載された実施例において「熱伝導性シート」は、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を金型に流し込み、加熱させて形成した成形体ブロックをシート状にスライスすることにより得られるものであることから、厚さ方向にも、厚さ方向に直交するあらゆる方向にも単層であるといえる。したがって、訂正事項1の「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である、熱伝導性シート」は、本件特許明細書に記載された事項である。
よって、訂正事項1は、本件特許の明細書、特許請求の範囲及び図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術事項を導入しないものであるから、新規事項の追加に該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(ウ)特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項1は、訂正前の請求項1の発明特定事項を概念的により下位の内容とするものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
よって、訂正事項1は、特許法第120条の5第9項で準用する同法第126条第6項の規定に適合する。
(エ)独立特許要件
訂正事項1は、上記(ア)で示したとおり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるが、訂正前の請求項1~12について特許異議の申立てがされているから、訂正前の請求項1~7、12に係る本件訂正に関して、特許法120条の5第9項で読み替えて準用する同法第126条第7項の独立特許要件は課されない。
イ 訂正事項2について
(ア)訂正の目的
上記ア(イ)より、本件特許明細書の段落【0053】に記載された実施例において「熱伝導性シート」は、厚さ方向に単層であるといえる。しかし、本件訂正前の請求項3は「単層の熱伝導性シートである」と記載され、どの方向に単層であるかは記載されておらず、不明瞭であった。
これに対し訂正事項2により、本件訂正後の請求項3は「厚さ方向にも単層の熱伝導性シートである」を特定し、「単層」であることが厚さ方向におけることを明瞭とした。
よって、訂正事項2は、特許法第120条の5第2項ただし書第3号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
(イ)新規事項の追加
上記ア(イ)より、訂正事項2の「厚さ方向にも単層の熱伝導性シートである」は、本件特許明細書に記載された事項である。
よって、訂正事項2は、本件特許の明細書、特許請求の範囲及び図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術事項を導入しないものであるから、新規事項の追加に該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(ウ)特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項2は、明瞭でない記載を釈明するものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
よって、訂正事項2は、特許法第120条の5第9項で準用する同法第126条第6項の規定に適合する。
ウ 訂正事項3について
(ア)訂正の目的
訂正事項3は、本件訂正前の請求項5が引用する請求項1に記載されていた「アルミナ」について、「上記アルミナの平均粒径が1.5~2.5μmであり、上記アルミナの含有量が10~25体積%である」ことを限定するものである。
よって、訂正事項3は、請求項5、並びに、請求項5を直接又は間接的に引用する請求項6、7、12について、特許請求の範囲を減縮するものである。
したがって、訂正事項3は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正である。
(イ)新規事項の有無
本件特許明細書の段落【0032】には「また、球状のアルミナ粒子の平均粒径(D50)は、熱硬化前の熱伝導性シート1の粘度低下の観点から、1~3μmとすることが好ましく、1.5~2.5μmであってもよい。」と記載され、アルミナの平均粒径が1.5~2.5μmであることが開示されている。また、本件特許明細書の段落【0034】には「熱伝導性シート1中、球状のアルミナ粒子の含有量は10~25体積%と・・・(中略)・・・することが好ましい。」と記載され、アルミナの含有量が10~25体積%であることが開示されている。したがって、訂正事項3の「上記アルミナの平均粒径が1.5~2.5mであり、上記アルミナの含有量が10~25体積%である」は、本件特許明細書に記載された事項である。
よって、訂正事項3は、本件特許の明細書、特許請求の範囲及び図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術事項を導入しないものであるから、新規事項の追加に該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(ウ)特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項3は、訂正前の請求項5の発明特定事項を概念的により下位の内容とするものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
よって、訂正事項3は、特許法第120条の5第9項で準用する同法第126条第6項の規定に適合する。
(エ)独立特許要件
訂正事項3は、上記(ア)で示したとおり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるが、訂正前の請求項1~12について特許異議の申立てがされているから、訂正前の請求項1~7、12に係る本件訂正に関して、特許法120条の5第9項で読み替えて準用する同法第126条第7項の独立特許要件は課されない。
エ 訂正事項4について
(ア)訂正の目的
訂正事項4は、本件訂正前の請求項8に記載されていた「工程C」について、「上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして、厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である熱伝導性シートを得る」ことを限定するものである。
よって、訂正事項4は、請求項8、並びに、請求項8を直接又は間接的に引用する請求項9~11について、特許請求の範囲を減縮するものである。
したがって、訂正事項4は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号に掲げる特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正である。
(イ)新規事項の有無
本件特許明細書の段落【0053】には「<実施例1>」について「・・・(略)・・・熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製した。押出成形法により、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を、直方体状の内部空間を有する金型(開口部:50mm×50mm)中に流し込み、60℃のオーブンで4時間加熱させて成形体ブロックを形成した。・・・(中略)・・・得られた成形体ブロックを超音波カッタで0.5mm厚、1mm厚、2mm厚、3mm厚のシート状にスライスすることにより、鱗片状の窒化ホウ素がシートの厚み方向に配向した熱伝導性シートを得た。」と記載されている。段落【0053】に記載された実施例において「熱伝導性シート」は、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を金型に流し込み、加熱させて形成した成形体ブロックをシート状にスライスすることにより得られるものであることから、厚さ方向にも、厚さ方向に直交するあらゆる方向にも単層であるといえる。したがって、訂正事項4の「上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして、厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である熱伝導性シートを得る」は、本件特許明細書に記載された事項である。
よって、訂正事項4は、本件特許の明細書、特許請求の範囲及び図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術事項を導入しないものであるから、新規事項の追加に該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(ウ)特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項4は、訂正前の請求項8の発明特定事項を概念的により下位の内容とするものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
よって、訂正事項4は、特許法第120条の5第9項で準用する同法第126条第6項の規定に適合する。
(エ)独立特許要件
訂正事項4は、上記(ア)で示したとおり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるが、訂正前の請求項1~12について特許異議の申立てがされているから、訂正前の請求項8~11に係る本件訂正に関して、特許法120条の5第9項で読み替えて準用する同法第126条第7項の独立特許要件は課されない。
オ 訂正事項5について
(ア)訂正の目的
上記エ(イ)より、本件特許明細書の段落【0053】に記載された実施例において「熱伝導性シート」は、厚さ方向に単層であるといえる。しかし、本件訂正前の請求項11は「単層の熱伝導性シートである」と記載され、どの方向に単層であるかは記載されておらず、不明瞭であった。
これに対し本件訂正後の請求項11は「厚さ方向にも単層の熱伝導性シートである」と特定して、「単層」であることが厚さ方向におけることを明瞭となった。
よって、訂正事項5は、特許法第120条の5第2項ただし書第3号に規定する明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
(イ)新規事項の追加
上記ア(イ)より、訂正事項5の「厚さ方向にも単層の熱伝導性シートである」は、本件特許明細書に記載された事項である。
よって、訂正事項5は、本件特許の明細書、特許請求の範囲及び図面のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術事項を導入しないものであるから、新規事項の追加に該当せず、特許法第120条の5第9項で準用する特許法第126条第5項に適合するものである。
(ウ)特許請求の範囲の拡張・変更の存否
訂正事項5は、明瞭でない記載を釈明するものであり、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
よって、訂正事項2は、特許法第120条の5第9項で準用する同法第126条第6項の規定に適合する。
3 小括
以上のとおり、訂正事項1~5に係る訂正は、特許法第120条の5第2項ただし書第1号又は第3号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同法同条第9項の規定によって準用する同法第126条第5項及び第6項の規定に適合する。
したがって、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔1~7、12〕、〔8~11〕について訂正することを認める。
第3 本件発明
上記第2のとおり本件訂正請求は認められるから、本件特許の請求項1~12に係る発明(以下、「本件発明1」~「本件発明12」という。)は、それぞれ、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項1~12に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項1】
硬化性樹脂組成物と、鱗片状の熱伝導性フィラーと、非鱗片状の熱伝導性フィラーとを含有し、
上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素であり、
上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナであり、
荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下であり、
荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上であり、
厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である、熱伝導性シート。
【請求項2】
上記硬化性樹脂組成物が、シリコーン主剤と硬化剤との2液性の付加反応型液状シリコーン樹脂であり、
上記シリコーン主剤と上記硬化剤との質量比(シリコーン主剤:硬化剤)が5:5~7:3である、請求項1に記載の熱伝導性シート。
【請求項3】
厚さ方向にも単層の熱伝導性シートである、請求項1又は2に記載の熱伝導性シート。
【請求項4】
圧縮率が5~35%の範囲において、7W/m・K以上の実効熱伝導率のピーク値を有する、請求項1~3のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
【請求項5】
上記鱗片状の熱伝導性フィラー及び上記非鱗片状の熱伝導性フィラーの総含有量が70体積%未満であり、
上記アルミナの平均粒径が1 .5~2.5μmであり、
上記アルミナの含有量が10~25体積%である、請求項1~4のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
【請求項6】
厚みが0.5~3mmである、請求項1~5のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
【請求項7】
荷重3kgf/cm2での圧縮率が20%以上である、請求項1~6のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
【請求項8】
鱗片状の熱伝導性フィラーと非鱗片状の熱伝導性フィラーとを硬化性樹脂組成物に分散させることにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製する工程Aと、
上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から成形体ブロックを形成する工程Bと、
上記成形体ブロックをシート状にスライスして熱伝導性シートを得る工程Cとを有し、
上記熱伝導性シートは、荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下であり、荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上であり、
上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素であり、
上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナであり
上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして、厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である熱伝導性シートを得る、熱伝導性シートの製造方法。
【請求項9】
上記工程Bでは、上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から、押出成形法又は金型成形法により成形体ブロックを形成する、請求項8に記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項10】
上記工程Bでは、上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から、押出成形法により、上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物の硬化物からなる柱状の成形体ブロックを形成し、
上記工程Cでは、上記成形体ブロックを、上記成形体ブロックの長さ方向に対して略垂直方向にスライスして熱伝導性シートを得る、請求項8又は9に記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項11】
上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして厚さ方向にも単層の熱伝導性シートを得る、請求項8~10のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項12】
発熱体と、
放熱体と、
発熱体と放熱体との間に配置された請求項1~7のいずれか1項に記載の熱伝導性シートとを備える、電子機器。」
第4 申立理由の概要
1 申立人1は、以下の申立理由1-1~1-3によって本件訂正前の請求項1~12に係る特許は取り消すべきものである旨主張している。
なお、申立人1が提出した「甲第1号証~甲第5号証」を、「甲1-1~甲1-5」という。
(1)申立理由1-1
本件訂正前の請求項1~12に係る発明は、甲1-1に記載された発明であるか、甲1-1及び甲1-3に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件訂正前の請求項1~12に係る特許は、特許法第29条第1項第3号に該当し、同法同条同項の規定に違反してなされたものであるか、同法同条第2項の規定に違反してなされたものである。
(2)申立理由1-2
本件訂正前の請求項1~12に係る発明は、甲1-2及び甲1-3に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件訂正前の請求項1~12に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものである。
(3)申立理由1-3
本件訂正前の請求項4に記載された「実効熱伝導率」がどのようなものであるのか明確でないから、本件訂正前の請求項4に係る発明、並びに、本件訂正前の請求項4を引用する請求項5~7、12に係る発明は明確でなく、本件特許は、特許法第36条第6項第2項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。
<証拠方法>
甲1-1:国際公開第2020/105601号
甲1-2:特開2012-201106号公報
甲1-3:特開2012-23335号公報
甲1-4:特開平10-330575号公報
甲1-5:特開2005-3352号公報
2 申立人2は、以下の申立理由2-1~2-2によって本件訂正前の請求項1~12に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。
なお、申立人2が提出した「甲第1号証~甲第2号証」を、「甲2-1~甲2-2」という。
(1)申立理由2-1
本件訂正前の請求項1~12に係る発明は、甲2-1に記載された発明であるから、本件訂正前の請求項1~12に係る特許は、特許法第29条第1項第3号に該当し、同法同条同項の規定に違反してなされたものである。
(2)申立理由2-2
本件訂正前の請求項1~12に係る発明は、甲2-1及び甲2-2に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件訂正前の請求項1~12に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものである。
<証拠方法>
甲2-1:国際公開第2011/158942号
甲2-2:特開2015-168783号公報
第5 取消理由通知の概要
本件訂正前の請求項1~12に係る特許に対して、当審が令和4年9月7日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。
(1)取消理由1
本件訂正前の請求項1、3、5~12に係る発明は、甲1-1に記載された発明であって、特許法第29条第1項第3号に該当するから、本件訂正前の請求項1、3、5~12に係る特許は、特許法第29条第1項の規定に違反してされたものである。
(2)取消理由2
本件訂正前の請求項2及び4に係る発明は、甲1-1に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件訂正前の請求項2及び4に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものである。
(3)取消理由3
本件訂正前の請求項4に記載された「実効熱伝導率」がどのようなものであるのか明確でないから、本件訂正前の請求項4に係る発明、並びに、本件訂正前の請求項4を引用する請求項5~7、12に係る発明は明確でなく、本件特許は、特許法第36条第6項第2項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。
第6 当審の判断
1 甲号証の記載
(1)甲1-1、甲1-1物発明及び甲1-1製法発明
ア 甲1-1には、以下の事項が記載されている。(下線は、当審において付した。以下、同じ。)
「[0008] そこで、本発明は、シリコーン樹脂をマトリクス成分として使用し、かつ単位層が多数積層されて構成される熱伝導性シートにおいて、柔軟性を高くすることを課題とする。」
「[0012] 以下、本発明の実施形態に係る熱伝導性シートについて詳しく説明する。
[第1の実施形態]
図1は、第1の実施形態の熱伝導性シートを示す。第1の実施形態に係る熱伝導性シート10は、それぞれがシリコーン樹脂11と、熱伝導性充填材とを含有する複数の単位層13を備える。複数の単位層13は、面方向に沿う一方向(すなわち、厚さ方向zに垂直な一方向であり、「積層方向x」ともいう)に沿って積層されており、隣接する単位層13同士が互いに接着されている。各単位層13において、シリコーン樹脂11は、熱伝導性充填材を保持するマトリクス成分となるものであり、シリコーン樹脂11には、熱伝導性充填材が分散するように配合される。
[0013] 熱伝導性シート10は、熱伝導性充填材として、異方性充填材14と、非異方性充填材15とを含有する。異方性充填材14は、シート10の厚さ方向zに配向している。すなわち、各単位層13の面方向の一方向に沿って配向している。熱伝導性シート10は、シートの厚さ方向zに配向する異方性充填材14を含有することで、厚さ方向zの熱伝導性が向上する。また、熱伝導性シート10は、さらに非異方性充填材15を含有することでも熱伝導性がさらに向上する。
[0014] 本発明の熱伝導性シート10は、0.276MPa(=40psi)で圧縮したときの圧縮率が20~65%となるものである。・・・(略)・・・」
「[0015] (シリコーン樹脂)
シリコーン樹脂11は、オルガノポリシロキサンであれば特に限定されないが、硬化型シリコーン樹脂を使用することが好ましい。・・・(中略)・・・シリコーン樹脂11は、付加反応型のものを使用してもよいし、それ以外のものを使用してもよい。付加反応型の場合、硬化性シリコーン組成物は、主剤となるシリコーン化合物と、主剤を硬化させる硬化剤とからなることが好ましい。
[0016]・・・(中略)・・・
硬化剤は、主剤に対する配合量比を適宜調整することで、後述する1次シートの硬さを調整できる。具体的には、主剤に対する硬化剤の配合量比を少なくすることで、1次シートの硬さを低くできる。
[0017] シリコーン樹脂の含有量は、体積%(充填率)で表すと、熱伝導性シート全量に対して、好ましくは20~50体積%、より好ましくは25~45体積%である。」
「[0019] (異方性充填材)・・・(中略)・・・
[0021] 熱伝導性シートにおける異方性充填材14の含有量は、シリコーン樹脂100質量部に対して10~500質量部であることが好ましく、50~350質量部であることがより好ましい。また、異方性充填材14の含有量は、体積基準の充填率(体積充填率)で表すと、熱伝導性シート全量に対して、好ましくは2~40体積%、より好ましくは8~30体積%である。・・・(中略)・・・
[0023] また、異方性充填材14が鱗片状材料である場合、その平均粒径は、10~400μmが好ましく、15~300μmがより好ましい。また、20~200μmが特に好ましい。平均粒径を10μm以上とすることで、熱伝導性シート10において異方性充填材14同士が接触しやすくなり、熱の伝達経路が確保され、熱伝導性シート10の熱伝導性が良好になる。一方、平均粒径を400μm以下とすると、異方性充填材14の嵩が低くなり、シリコーン樹脂11中の異方性充填材14を高充填にすることが可能になる。・・・(中略)・・・
[0025] 異方性充填材14としては、具体的には、炭素繊維、鱗片状炭素粉末で代表される炭素系材料、金属繊維で代表される金属材料や金属酸化物、窒化ホウ素や金属窒化物、金属炭化物、金属水酸化物、ポリパラフェニレンベンゾオキサゾール繊維等が挙げられる。・・・(中略)・・・窒化ホウ素は、特に限定されないが、鱗片状材料として使用されることが好ましい。鱗片状の窒化ホウ素は、凝集されてもよいし、凝集されていなくてもよいが、一部又は全部が凝集されていないことが好ましい。」
「[0034]<非異方性充填材>・・・(中略)・・・
[0037] 非異方性充填材15の具体例は、例えば、金属、金属酸化物、金属窒化物、金属水酸化物、炭素材料、金属以外の酸化物、窒化物、炭化物などが挙げられる。また、非異方性充填材14の形状は、球状、不定形の粉末などが挙げられる。
非異方性充填材15において、金属としては、アルミニウム、銅、ニッケルなど、金属酸化物としては、アルミナに代表される酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛など、金属窒化物としては窒化アルミニウムなどを例示することができる。金属水酸化物としては、水酸化アルミニウムが挙げられる。さらに、炭素材料としては球状黒鉛などが挙げられる。金属以外の酸化物、窒化物、炭化物としては、石英、窒化ホウ素、炭化ケイ素などが挙げられる。
これらの中でも、酸化アルミニウムやアルミニウムは、熱伝導率が高く、球状のものが入手しやすい点で好ましく、水酸化アルミニウムは入手し易く熱伝導性シートの難燃性を高めることができる点で好ましい。
絶縁性を有する非異方性充填材15としては、上記した中でも、金属酸化物、金属窒化物、金属水酸化物、金属炭化物が挙げられるが、特に酸化アルミニウム、水酸化アルミニウムが好ましい。
非異方性充填材15は、上記したものを1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。・・・(中略)・・・
[0039] ・・・(中略)・・・
なお、非異方性充填材15の含有量は、体積%で表すと、熱伝導性シート全量に対して、10~75体積%が好ましく、30~60体積%がより好ましい。
なお、本実施形態において各単位層13は、実質的に同一の組成を有する。したがって、各単位層における異方性充填材、非異方性充填材、及びシリコーン樹脂の含有量は、熱伝導性シートにおける含有量と同様であり、各単位層における異方性充填材、非異方性充填材及びシリコーン樹脂の含有量も、上記で述べたとおりとなる。」
「[0041] (熱伝導性シート)
熱伝導性シート10の厚さ方向zの熱伝導率は、例えば5W/(m・K)以上であり、7W/(m・K)以上とすることが好ましく、9W/(m・K)以上がより好ましい。これら下限値以上とすることで、熱伝導性シート10の厚さ方向zにおける熱伝導性を優れたものにできる。・・・(中略)・・・
[0044] ・・・(中略)・・・熱伝導性シート10の厚さは、特に限定されないが、例えば0.1~5mmの範囲で使用されるとよい。・・・(中略)・・・
[0045] 熱伝導性シート10は、電子機器内部などにおいて使用される。具体的には、熱伝導性シート10は、発熱体と放熱体との間に介在させられ、発熱体で発した熱を熱伝導して放熱体に移動させ、放熱体から放熱させる。・・・(略)・・・」
「[0046] <熱伝導性シートの製造方法>
次に、上記した第1の実施形態に係る熱伝導性シートの製造方法の一例について図2を参照しながら説明する。本製造方法は、それぞれがシリコーン樹脂と、熱伝導性充填材を含む、複数の1次シートを用意する1次シート準備工程と、1次シートにVUVを照射するVUV照射工程と、VUVを照射した1次シートを積層して積層ブロックを得る積層工程と、積層ブロックを切断して熱伝導性シートを得る切断工程とを備える。以下、各工程について詳細に説明する。」
「[0047](1次シート準備工程)
1次シート準備工程では、まず、シリコーン樹脂の原料である硬化性シリコーン組成物と、熱伝導性充填材(すなわち、異方性充填材14、非異方性充填材15)とを混合して液状組成物を調製する。・・・(中略)・・・
[0050] 次に、液状組成物を、剪断力を付与しながらシート状に成形することにより、異方性充填材14をシート面と平行な方向(すなわち、面方向)に配向させる。ここで、液状組成物は、例えば、バーコータ又はドクターブレード等の塗布用アプリケータ、もしくは、押出成形やノズルからの吐出等により、基材フィルム上に塗工するとよく、このような方法により、液状組成物の塗工方向に沿った剪断力を与えることができる。この剪断力を受けて、液状組成物中の異方性充填材14は塗工方向に配向する。
[0051] 次に、シート状に成形された液状組成物を硬化させ、1次シートを得る。1次シートでは、上記のとおり、面方向に沿って異方性充填材が配向される。・・・(略)・・・」
「[0054] (VUV照射工程)
次に、硬化された1次シートの少なくとも一方の面に対して、VUV照射を行う。VUVとは、真空紫外線であり、波長が10~200nmの紫外線を意味する。VUVの光源としては、エキシマXeランプ、エキシマArFランプなどが挙げられる。・・・(略)・・・」
「[0055] (積層工程)
次に、複数の1次シート21を、図2(a)及び(b)に示すように、異方性充填材14の配向方向が同じになるように積層する。ここで、各1次シート21は、上記したとおり、互いに接触する重ね合わせ面のいずれか一方の面が、予めVUV照射されていればよい。一方の面がVUV照射されていることで、その活性化された一方の面により隣接する1次シート21、21同士が接着される。また、接着性をより向上させる観点から、重ね合わせ面の両方がVUV照射されていることが好ましい。・・・(略)・・・」
「[0057] (切断工程)
次に、図2(c)に示すように、刃物18によって、積層ブロック22を1次シート21の積層方向xに沿って切断し、熱伝導性シート10を得る。この際、積層ブロック22は、異方性充填材14の配向方向と直交する方向に切断するとよい。刃物18としては、例えば、カミソリ刃やカッターナイフ等の両刃や片刃、丸刃、ワイヤー刃、鋸刃等を用いることができる。積層ブロック22は、刃物18を用いて、例えば、押切、剪断、回転、摺動等の方法により切断される。」
「
[図:0001400447000001.jpg]
」
イ 上記アによれば、甲1-1には次の技術事項が記載されていると認められる。
(ア)段落[0012]には「熱伝導性シート10は、それぞれがシリコーン樹脂11と、熱伝導性充填材とを含有する複数の単位層13を備える」、「複数の単位層13は、面方向に沿う一方向」「に沿って積層されており、隣接する単位層13同士が互いに接着されている」、「各単位層13において、シリコーン樹脂11は、熱伝導性充填材を保持するマトリクス成分となるものであり、シリコーン樹脂11には、熱伝導性充填材が分散するように配合される」と記載され、段落[0013]には「熱伝導性シート10は、熱伝導性充填材として、異方性充填材14と、非異方性充填材15とを含有する」、「異方性充填材14は、シート10の厚さ方向zに配向している」と記載されている。
よって、甲1-1には、熱伝導性シート10は、それぞれがシリコーン樹脂11と熱伝導性充填材とを含有する複数の単位層13を備え、複数の単位層13は面方向に沿う一方向に沿って積層され、隣接する単位層13同士が互いに接着され、各単位層13において、シリコーン樹脂11は熱伝導性充填材を保持するマトリクス成分となるものであり、シリコーン樹脂11には熱伝導性充填材が分散するように配合され、熱伝導性充填材として異方性充填材14と非異方性充填材15とを含有し、異方性充填材14は、シート10の厚さ方向zに配向していることが記載されている。
(イ)段落[0015]には「シリコーン樹脂11は」「硬化型シリコーン樹脂を使用することが好ましい」と記載され、段落[0017]には「シリコーン樹脂の含有量は」「熱伝導性シート全量に対して」「25~45体積%である」と記載されている。
よって、甲1-1には、シリコーン樹脂11は硬化型シリコーン樹脂が使用され、シリコーン樹脂の含有量は熱伝導性シート全量に対して25~45体積%であることが記載されている。
(ウ)段落[0021]には「異方性充填材14の含有量は」「熱伝導性シート全量に対して」「8~30体積%である。」と記載されている。
よって、甲1-1には、異方性充填材14の含有量は熱伝導性シート全量に対して8~30体積%であることが記載されている。
(エ)段落[0023]には「異方性充填材14が鱗片状材料である場合、その平均粒径は、10~400μmが好ましく、15~300μmがより好ましい。また、20~200μmが特に好ましい。」と記載されている。
よって、甲1-1には、異方性充填材14が鱗片状材料である場合、その平均粒径は20~200μmであることが記載されている。
(オ)段落[0025]には「異方性充填材14としては」「窒化ホウ素」「が挙げられる」、及び、「窒化ホウ素は」「鱗片状材料として使用されることが好ましい」と記載されている。
よって、甲1-1には、異方性充填材14は窒化ホウ素であり、窒化ホウ素は鱗片状材料として使用されることが記載されている。
(カ)段落[0037]には「非異方性充填材15の具体例は」「金属酸化物、金属窒化物」「などが挙げられる」、「非異方性充填材15において」「金属酸化物としては」「酸化アルミニウム」、「金属窒化物としては窒化アルミニウムなどを例示することができる」、「絶縁性を有する非異方性充填材15としては」「特に酸化アルミニウム」「が好ましい」、「非異方性充填材15は、上記したものを」「2種以上を併用してもよい。」と記載されている。
よって、甲1-1には、非異方性充填材15として酸化アルミニウム、窒化アルミニウムを併用することが記載されている。
また、段落[0037]には「酸化アルミニウム」は「球状のものが入手しやすい点で好まし」い旨記載されている。
よって、甲1-1には、酸化アルミニウムは球状のものであることが記載されている。
(キ)段落[0039]には「非異方性充填材15の含有量は」「熱伝導性シート全量に対して」「30~60体積%がより好ましい」と記載されている。
よって、甲1-1には、非異方性充填材15の含有量は熱伝導性シート全量に対して30~60体積%であることが記載されている。
(ク)段落[0046]には、「<熱伝導性シートの製造方法>」の説明として「それぞれがシリコーン樹脂と、熱伝導性充填材を含む、複数の1次シートを用意する1次シート準備工程と、1次シートにVUVを照射するVUV照射工程と、VUVを照射した1次シートを積層して積層ブロックを得る積層工程と、積層ブロックを切断して熱伝導性シートを得る切断工程とを備える」ことが記載されている。
よって、甲1-1には、それぞれがシリコーン樹脂11と、熱伝導性充填材を含む、複数の1次シートを用意する1次シート準備工程と、1次シートにVUVを照射するVUV照射工程と、VUVを照射した1次シートを積層して積層ブロックを得る積層工程と、積層ブロックを切断して熱伝導性シートを得る切断工程が記載されている。
(ケ)段落[0047]~段落[0053]には「(1次シート準備工程)」の説明として、段落[0047]に「シリコーン樹脂の原料である硬化性シリコーン組成物と、熱伝導性充填材(すなわち、異方性充填材14、非異方性充填材15)とを混合して液状組成物を調製する」と記載され、段落[0050]に「液状組成物を、剪断力を付与しながらシート状に成形することにより、異方性充填材14をシート面と平行な方向(すなわち、面方向)に配向させる。ここで、液状組成物は」「押出成形」「により、基材フィルム上に塗工する」と記載され、段落[0051]に「シート状に成形された液状組成物を硬化させ、1次シートを得る」と記載されている。
よって、甲1-1には、1次シート準備工程では、シリコーン樹脂の原料である硬化性シリコーン組成物と、熱伝導性充填材、すなわち、異方性充填材14、非異方性充填材15とを混合して液状組成物を調製し、液状組成物を、押出成形により基材フィルム上に塗工し、剪断力を付与しながらシート状に成形することにより、異方性充填材14をシート面と平行な方向に配向させ、シート状に成形された液状組成物を硬化させ、1次シートを得ることが記載されている。
(コ)段落[0054]には「(VUV照射工程)」の説明として「硬化された1次シートの少なくとも一方の面に対して、VUV照射を行う」と記載されている。
よって、甲1-1には、VUV照射工程では、硬化された1次シートの少なくとも一方の面に対して、VUV照射を行うことが記載されている。
(サ)段落[0055]には「(積層工程)」の説明として「複数の1次シート21を」「異方性充填材14の配向方向が同じになるように積層する」と記載されている。
そして、段落[0046]の「VUVを照射した1次シートを積層して積層ブロックを得る積層工程」の記載を踏まえると、甲1-1には、積層工程では、複数の1次シート21を異方性充填材14の配向方向が同じになるように積層して積層ブロックを得ることが記載されている。
(シ)段落[0057]には「(切断工程)」の説明として「刃物18によって、積層ブロック22を1次シート21の積層方向xに沿って切断し、熱伝導性シート10を得る」と記載されている。
よって、甲1-1には、切断工程では、刃物18によって、積層ブロック22を1次シート21の積層方向xに沿って切断し、熱伝導性シート10を得ることが記載されている。
(ス)上記(ア)~(キ)の技術事項より、甲1-1には次の発明(以下、「甲1-1物発明」という。)が記載されている。
(甲1-1物発明)
「熱伝導性シート10であって、
それぞれがシリコーン樹脂11と熱伝導性充填材とを含有する複数の単位層13を備え、
複数の単位層13は面方向に沿う一方向に沿って積層され、隣接する単位層13同士が互いに接着され、
各単位層13において、シリコーン樹脂11は熱伝導性充填材を保持するマトリクス成分となるものであり、シリコーン樹脂11には熱伝導性充填材が分散するように配合され、
熱伝導性充填材として異方性充填材14と非異方性充填材15とを含有し、異方性充填材14は、シート10の厚さ方向zに配向し、
シリコーン樹脂11は硬化型シリコーン樹脂が使用され、シリコーン樹脂の含有量は熱伝導性シート全量に対して25~45体積%であり、
異方性充填材14の含有量は熱伝導性シート全量に対して8~30体積%であり、
異方性充填材14は窒化ホウ素であり、鱗片状材料として使用され、その平均粒径は20~200μmであり、
非異方性充填材15として酸化アルミニウム、窒化アルミニウムを併用し、酸化アルミニウムは球状であり、
非異方性充填材15の含有量は熱伝導性シート全量に対して30~60体積%である、
熱伝導性シート10。」
(セ)上記(ア)~(シ)の技術事項より、甲1-1には次の発明(以下、「甲1-1製法発明」という。)が記載されている。
(甲1-1製法発明)
「それぞれがシリコーン樹脂11と、熱伝導性充填材を含む、複数の1次シートを用意する1次シート準備工程と、1次シートにVUVを照射するVUV照射工程と、VUVを照射した1次シートを積層して積層ブロックを得る積層工程と、積層ブロックを切断して熱伝導性シートを得る切断工程とを備え、
1次シート準備工程では、シリコーン樹脂11の原料である硬化性シリコーン組成物と、熱伝導性充填材、すなわち、異方性充填材14、非異方性充填材15とを混合して液状組成物を調製し、
液状組成物を押出成形により基材フィルム上に塗工し、剪断力を付与しながらシート状に成形することにより、異方性充填材14をシート面と平行な方向に配向させ、
シート状に成形された液状組成物を硬化させ、1次シートを得、
VUV照射工程では、硬化された1次シートの少なくとも一方の面に対して、VUV照射を行い、
積層工程では、複数の1次シート21を異方性充填材14の配向方向が同じになるように積層して積層ブロックを得、
切断工程では、刃物18によって、積層ブロック22を1次シート21の積層方向xに沿って切断し、熱伝導性シート10を得、
熱伝導性シート10は、
それぞれがシリコーン樹脂11と熱伝導性充填材とを含有する複数の単位層13を備え、
複数の単位層13は面方向に沿う一方向に沿って積層され、隣接する単位層13同士が互いに接着され、
各単位層13において、シリコーン樹脂11は熱伝導性充填材を保持するマトリクス成分となるものであり、シリコーン樹脂11には熱伝導性充填材が分散するように配合され、
熱伝導性充填材として異方性充填材14と非異方性充填材15とを含有し、異方性充填材14は、シート10の厚さ方向zに配向し、
シリコーン樹脂11は硬化型シリコーン樹脂が使用され、シリコーン樹脂の含有量は熱伝導性シート全量に対して25~45体積%であり、
異方性充填材14の含有量は熱伝導性シート全量に対して8~30体積%であり、
異方性充填材14は窒化ホウ素であり、鱗片状材料として使用され、その平均粒径は20~200μmであり、
非異方性充填材15として酸化アルミニウム、窒化アルミニウムを併用し、酸化アルミニウムは球状であり、
非異方性充填材15の含有量は熱伝導性シート全量に対して30~60体積%である、
熱伝導性シート10の製造方法。」
(2)甲1-3
ア 甲1-3には、以下の事項が記載されている。
「【請求項1】
ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、
前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、
前記硬化物を、超音波カッターを用いて前記押出し方向に対し垂直方向に所定の厚みに切断する切断工程と、を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法。
【請求項2】
ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、
前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、
前記硬化物を超音波カッターで所定の厚みに切断する際に、前記超音波カッターで切断される前記硬化物の厚み方向に対して前記異方性熱伝導性フィラーが5°~45°の角度に配向するように前記硬化物を配置して切断する切断工程と、
を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法。
【請求項3】
異方性熱伝導性フィラーの平均繊維長が100μm以上である請求項1から2のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項4】
異方性熱伝導性フィラーが、炭素繊維である請求項1から3のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項5】
異方性熱伝導性フィラーの熱伝導性組成物中の含有量が、16体積%~25体積%である請求項1から4のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項6】
充填剤の平均粒子径が1μm~40μmである請求項1から5のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項7】
充填剤が、球形状のアルミナ粒子である請求項1から6のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項8】
ポリマーがシリコーン樹脂である請求項1から7のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項9】
請求項1から8のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法により製造されたことを特徴とする熱伝導性シート。
【請求項10】
熱伝導性シートにおける外周部の微粘着性が、熱伝導性シートにおける内部の微粘着性よりも高い請求項9に記載の熱伝導性シート。
【請求項11】
熱伝導性シートの切断面の表面粗さRaが9.9μm以下である請求項9から10のいずれかに記載の熱伝導性シート。」
「【0008】
本発明は、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、切断面の表面粗さが小さいので界面での熱抵抗が低くなり、厚み方向の熱伝導性が高いので、各種熱源と放熱部材との間に挟持させて好適に用いられる熱導電性シート及び熱伝導性シートの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0009】
前記課題を解決するため本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、以下の知見を得た。即ち、異方性熱伝導性フィラー及び充填剤を含有してなる熱伝導性組成物を、複数のスリットを通過させることで熱伝導性組成物内に配合された異方性熱伝導性フィラーを熱伝導性シートの厚み方向に配向させ、異方性熱伝導性フィラーの配向状態を乱すことなく成形させた後、型出口よりブロック体として押出し成形する。そして、得られた成形体を硬化させた後、硬化物を押出し方向に対し垂直方向に超音波カッターで所定の厚みに切断することにより、切断面の表面粗さが小さいので界面での熱抵抗が低くなり、厚み方向の熱伝導性が高くなり、各種熱源(例えばCPU、トランジスタ、LED等の各種デバイス)と放熱部材との間に挟持させて好適に用いられる熱伝導性シートが得られることを知見した。また、前記熱伝導性組成物の硬化物を超音波カッターで所定の厚みに切断する際に、前記超音波カッターで切断される前記硬化物(熱伝導性シート)の厚み方向に対して前記異方性熱伝導性フィラーが5°~45°の角度に配向するように前記硬化物を配置して切断することで、半導体素子とヒートシンクの間に貼り付けて荷重を加えた時に、角度を付けたことによって異方性熱伝導性フィラーが倒れ易くなり(熱伝導性シート内で異方性熱伝導性フィラーがスライドし易くなり)、熱抵抗の上昇を抑えながら圧縮率の向上を図れることを知見した。」
「【0012】
【図1】図1は、本発明の熱伝導性シートの製造方法の流れ示す模式図である。
【図2】図2は、押出成形工程における異方性熱伝導性フィラーの配向状態を説明するための説明図である。
【図3】図3は、実施例1のシリコーン硬化物を超音波カッターで切断した状態を示す写真である。
・・・(中略)・・・」
「【0026】
-充填剤-
・・・(中略)・・・前記充填剤の材質としては、例えば窒化アルミニウム、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、チタニア、ガラス、酸化亜鉛、炭化ケイ素、ケイ素(シリコン)、酸化珪素、酸化アルミニウム、金属粒子などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。これらの中でも、アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化亜鉛、シリカが好ましく、熱伝導率の点からアルミナ、窒化アルミニウムが特に好ましい。・・・(中略)・・・」
「【0042】
(実施例1)
-熱伝導性シートの作製-
シリコーンA液(ビニル基を有するオルガノポリシロキサン)18.8体積%と、シリコーンB液(H-Si基を有するオルガノポリシロキサン)18.8体積%とを混合した二液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、アルミナ粒子(平均粒子径3μm、アルミナDAW03、球状、電気化学工業株式会社製)42.3体積%と、ピッチ系炭素繊維(平均長軸長さ150μm、平均短軸長さ8μm、ラヒーマR-A301、帝人株式会社製)20.1体積%とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製した。
得られたシリコーン樹脂組成物を押出機で型(中空円柱状)の中に押出成形し、シリコーン成形体を作製した。押出機の押出口にはスリット(吐出口形状:平板)が形成されている。
得られたシリコーン成形体をオーブンにて100℃で1時間加熱して、シリコーン硬化物とした。
得られたシリコーン硬化物を、厚みが0.5mmとなるように超音波カッターでスライス切断した(図3参照、発信周波数20.5kHz、振幅50~70μm)。以上により、厚み0.5mm、縦15mm、横15mmの正方形状の実施例1の熱伝導性シートを作製した。
得られた熱伝導性シートは、その断面をマイクロスコープ(HiROX Co Ltd製、KH7700)で観察したところ、ピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に対し0度~5度に配向していた。」
「【図1】
[図:0001400447000002.jpg]
」
「【図2】
[図:0001400447000003.jpg]
」
「【図3】
[図:0001400447000004.jpg]
」
イ 上記アによれば、甲1-3には次の技術事項が記載されていると認められる。
(ア)段落【0042】には「シリコーン樹脂組成物を押出機で型(中空円柱状)の中に押出成形し、シリコーン成形体を作製した。」、「得られたシリコーン成形体を」「加熱して、シリコーン硬化物とした。得られたシリコーン硬化物を、厚みが0.5mmとなるように」「スライス切断した」と記載されている。
よって、甲1-3には、シリコーン樹脂組成物を押出機で型(中空円柱状)の中に押出成形してシリコーン成形体を作成し、得られたシリコーン成形体を加熱してシリコーン硬化物とし、得られたシリコーン硬化物を厚みが0.5mmとなるようにスライス切断することが記載されている。
(イ)段落【0026】には「前記充填剤の材質としては」「窒化アルミニウム」、「酸化アルミニウム」「などが挙げられる。これらは」「2種以上を併用してもよい。これらの中でも」「熱伝導率の点からアルミナ、窒化アルミニウムが特に好ましい。」と記載されている。
よって、甲1-3には、充填剤の材質として窒化アルミニウム、酸化アルミニウムを併用してもよいことが記載されている。
2 本件発明1の新規性及び進歩性について
(1)本件発明1と甲1-1物発明とを対比する。
ア 甲1-1物発明は「シリコーン樹脂11は硬化型シリコーン樹脂が使用され」るものであり、「シリコーン樹脂11」は硬化型樹脂であるといえる。また、本件特許明細書の段落【0023】には「硬化性樹脂組成物2としては・・・(中略)・・・シリコーン樹脂が好ましい」と記載され、本件発明1の「硬化性樹脂組成物」はシリコーン樹脂を含むといえる。
よって、甲1-1物発明の「シリコーン樹脂11」は、本件発明1の「硬化性樹脂組成物」に相当する。
イ 甲1-1物発明の「異方性充填材14」は「鱗片状材料として使用され」、「熱伝導性充填材として」含有されるものであるから、本件発明1の「鱗片状の熱伝導性フィラー」に相当する。
また、甲1-1物発明の「異方性充填材14は窒化ホウ素であり、鱗片状材料として使用され」ることは、本件発明1の「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが」「窒化ホウ素であ」ることに相当する。
さらに、甲1-1物発明において「異方性充填材14は」「その平均粒径は20~200μmであ」ることは、平均粒径が20~50μmの範囲を含む点で、本件発明1の「熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μm」であることと一致する。
ウ 甲1-1物発明の「非異方性充填材15」は、非異方性であるから鱗片状ではないことは明らかであり、また、「熱伝導性充填材として」含有されるものであるから、本件発明1の「非鱗片状の熱伝導性フィラー」に相当する。
エ 甲1-1物発明の「非異方性充填材15として酸化アルミニウム、窒化アルミニウムを併用する」ことは、本件発明1の「上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナであ」ることに相当する。
オ 甲1-1物発明の「熱伝導性シート」は、上記ア~ウを踏まえると、「それぞれがシリコーン樹脂11と熱伝導性充填材とを含有する複数の単位層13を備え」、「熱伝導性充填材として異方性充填材14と非異方性充填材15とを含有」するから、「硬化性樹脂組成物と、鱗片状の熱伝導性フィラーと、非鱗片状の熱伝導性フィラーとを含有」する点で、本件発明1の「熱伝導性シート」と一致する。
カ 本件発明1は「荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下であ」るのに対し、甲1-1物発明はそのような特性を有するのか不明である点で相違する。
キ 本件発明1は「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上である」のに対し、甲1-1物発明はそのような特性を有するのか不明である点で相違する。
ク 本件発明1の「熱伝導性シート」は「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である」のに対し、甲1-1物発明はそのような構成を有さない点で相違する。
ケ 上記ア~クより、本件発明1と甲1-1物発明とは以下の点で一致し相違する。
(一致点)
「硬化性樹脂組成物と、鱗片状の熱伝導性フィラーと、非鱗片状の熱伝導性フィラーとを含有し、
上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素であり、
上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナである、
熱伝導性シート。」
(相違点1)
本件発明1は「荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下であ」るのに対し、甲1-1物発明はそのような特性を有するのか不明である点。
(相違点2)
本件発明1は「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上である」のに対し、甲1-1物発明はそのような特性を有するのか不明である点。
(相違点3)
本件発明1の「熱伝導性シート」は「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である」のに対し、甲1-1物発明はそのような構成を有さない点。
(2)上記相違点について検討する。
事案に鑑み、先に相違点3について検討する。
ア 甲1-1物発明は「複数の単位層13を備え、複数の単位層13は面方向に沿う一方向に沿って積層され、隣接する単位層13同士が互いに接着され」たものであるから、熱伝導性シートの厚さ方向に直交する一方向に積層された複数の単位層からなるといえる。これに対し、上記相違点3に係る本件発明1の構成は「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である」ものであるから、上記相違点3は実質的なものである。
イ また、甲1-1の段落[0008]には「本発明は」「単位層が多数積層されて構成される熱伝導性シートにおいて、柔軟性を高くすることを課題とする。」と記載されている。してみると、甲1-1物発明は、単位層が面方向に沿う一方向に沿って積層されて構成された熱伝導性シートにおいて、柔軟性を高くするという課題を解決するものといえるから、甲1-1物発明において、上記相違点3に係る本件発明1の構成のように「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である」構成とする動機はない。したがって、甲1-1物発明を、上記相違点3に係る本件発明1の構成を備えたものとすることは、当業者が容易になし得たことではない。
ウ なお、上記1(2)イ(ア)より、甲1-3には「シリコーン樹脂組成物を押出機で型(中空円柱状)の中に押出成形してシリコーン成形体を作成し、得られたシリコーン成形体を加熱してシリコーン硬化物とし、得られたシリコーン硬化物を厚みが0.5mmとなるようにスライス切断すること」が記載されているが、上記イのとおりであるから、甲1-1物発明に甲1-3に記載された技術事項を適用する動機はない。
(3)小括
上記(2)より、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明1は、甲1-1に記載された発明ではなく、また、甲1-1物発明及び甲1-3に記載された技術事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
3 本件発明2~7、12の新規性及び進歩性について
請求項2~7、12は請求項1を引用するものであり、本件発明1の発明特定事項をすべて含み、さらに他の発明特定事項を追加して限定したものであるから、上記2における本件発明1についての判断と同様の理由により、本件発明2~7、12は、甲1-1に記載された発明ではなく、また、甲1-1物発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
4 本件発明8の新規性及び進歩性について
(1)本件発明8と甲1-1製法発明とを対比する。
ア 上記2(1)ア~ウにおいて検討した事項と同様に、甲1-1製法発明の「シリコーン樹脂11」、「異方性充填材14」、「非異方性充填材15」は、それぞれ本件発明8の「硬化性樹脂組成物」、「鱗片状の熱伝導性フィラー」、「非鱗片状の熱伝導性フィラー」に相当する。
イ 甲1-1製法発明の「1次シート準備工程では、シリコーン樹脂11の原料である硬化性シリコーン組成物と、熱伝導性充填材、すなわち、異方性充填材14、非異方性充填材15とを混合して液状組成物を調製」し、「異方性充填材14は窒化ホウ素であり、鱗片状材料として使用され」ることは、本件発明8の「鱗片状の熱伝導性フィラーと非鱗片状の熱伝導性フィラーとを硬化性樹脂組成物に分散させることにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製する工程A」に相当する。
ウ 甲1-1製法発明の「液状組成物を押出成形により基材フィルム上に塗工し、剪断力を付与しながらシート状に成形することにより、異方性充填材14をシート面と平行な方向に配向させ、シート状に成形された液状組成物を硬化させ、1次シートを得、VUV照射工程では、硬化された1次シートの少なくとも一方の面に対して、VUV照射を行い、積層工程では、複数の1次シート21を異方性充填材14の配向方向が同じになるように積層して積層ブロックを得」ることは、「液状組成物」から「積層ブロック」を形成することであり、「積層ブロック」が成形体であることは明らかであるから、本件発明8の「上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から成形体ブロックを形成する工程B」に相当する。
エ 甲1-1製法発明の「切断工程では、刃物18によって、積層ブロック22を1次シート21の積層方向xに沿って切断し、熱伝導性シート10を得」ることは、本件発明8の「上記成形体ブロックをシート状にスライスして熱伝導性シートを得る工程C」に相当する。
しかし、本件発明8が「上記工程Cでは」「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である熱伝導性シートを得る」のに対し、甲1-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
オ 本件発明8は「上記熱伝導性シートは、荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下であ」るのに対し、甲1-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
カ 本件発明8は「上記熱伝導性シートは」「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上であるのに対し、甲1-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
キ 甲1-1製法発明において「異方性充填材14の含有量は熱伝導性シート全量に対して8~30体積%であり、異方性充填材14は窒化ホウ素であり、鱗片状材料として使用され、その平均粒径は20~200μmであり、非異方性充填材15として酸化アルミニウム、窒化アルミニウムを併用」することは、本件発明8の「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素であり」、「上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナであ」ることに相当する。
ク 上記ア~キより、本件発明8と甲1-1製法発明とは以下の点で一致し、相違する。
(一致点)
「鱗片状の熱伝導性フィラーと非鱗片状の熱伝導性フィラーとを硬化性樹脂組成物に分散させることにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製する工程Aと、
上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から成形体ブロックを形成する工程Bと、
上記成形体ブロックをシート状にスライスして熱伝導性シートを得る工程Cとを有し、
上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素であり、
上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナである、熱伝導性シートの製造方法。」
(相違点4)
本件発明8が「上記工程Cでは」「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である熱伝導性シートを得る」のに対し、甲1-1製法発明はそのような構成を有さない点。
(相違点5)
本件発明8は「上記熱伝導性シートは、荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下であ」るのに対し、甲1-1製法発明はそのような構成を有さない点。
(相違点6)
本件発明8は「上記熱伝導性シートは」「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上であるのに対し、甲1-1製法発明はそのような構成を有さない点。
(2)相違点についての検討
事案に鑑み、先に相違点4について検討する。
上記2(2)における説示と同様の理由により、相違点4に係る本件発明8の構成は実質的なものであり、また、甲1-1製法発明を、上記相違点4に係る本件発明8の構成を備えたものとすることは、当業者が容易になし得たことではない。
(3)小括
上記(2)より、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明8は、甲1-1に記載された発明ではなく、また、甲1-1製法発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
5 本件発明9~11の新規性及び進歩性について
請求項9~11は請求項8を引用するものであり、本件発明8の発明特定事項をすべて含みさらに他の発明特定事項を追加して限定したものであるから、上記4における本件発明8についての判断と同様の理由により、本件発明9~11は、甲1-1に記載された発明ではなく、また、甲1-1製法発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
6 本件発明4~7、12の明確性について
(1)本件特許明細書の段落【0066】には「熱伝導性シートの実効熱伝導率(W/m・K)は、ASTM-D5470に準拠した熱抵抗測定装置を用いて、1kgf/cm2の荷重をかけて測定した。」と記載されている。
また、特許権者が意見書2において引用した乙第3号証(Polymer-metal nano-composite films for thermal management, Microelectronics International, 2009年, Vol. 26, Issue 2, p. 28-36)には、
「The thermal performance of a fabricated composite film was evaluated using an experimental setup schematically shown in Figure 2. The illustrated test column was designed to be compatible with the ASTM D5470 standard, the de facto standard test method for TIMs (Lasance, 2003). The device characterizes both effective thermal resistance, RT, and effective thermal conductivity, kEff, via steady-state measurements.」(第30頁左欄第51行~第58行、当審訳:作製した複合膜の熱性能を図2に模式的に示す実験装置を用いて評価した。図のテストカラムは、TIM(LaSance2003年)の事実上の標準試験法であるASTMD5470規格に適合するように設計されている。このデバイスは、定常状態の測定によって、実効熱抵抗RTと実効熱伝導率kEffの両方を特性化します。)、
及び、
「Figure 2 Schematic drawing of the test column designed for characterizing for thermal resistance and effective thermal conductivity of TIMs」(第30頁右欄第1行~第3行、当審訳:図2 TIMの熱抵抗と実効熱伝導率を特性評価するために設計されたテストカラムの概略図。)
と記載され、同じく乙第4号証(Development Of a High-Accuracy Thermal Interface Material Tester, 2008 11th IEEE Intersociety Conference on Thermal and Thermomechanical Phenomena in Electronic Systems, 2008年5月, p.221-226)には、
「ASTM D5470 "Standard Test Method for Thermal Transmission Properties of Thermally Conductive Electrical Insulation Materials"[1], covers measurement of the effective thermal conductivity or thermal impedance of thin conductive materials ranging from liquid compounds to hard solid materials and has emerged as the de facto standard for characterizing thermal interface materials by both researchers and manufacturers of TIMs.」(第221頁右欄第21行~第28行、当審訳:ASTM D5470“熱伝導性電気絶縁材料の熱伝達特性の標準試験法”[1]は、液体化合物から硬い固体材料までの薄い伝導性材料の実効熱伝導率または熱インピーダンスの測定をカバーしており、TIMの研究者と製造業者の両方によって熱界面材料を特性評価するためのデファクトスタンードとして登場した。)
と記載されている。
してみると、上記乙第3号証及び乙第4号証の記載より、ASTM D5470に準拠した方法で実効熱伝導率を測定できることは明らかである。そして、上記本件特許明細書の段落【0066】の記載より、本件発明4の「実効熱伝導率」が、ASTM-D5470に準拠した熱抵抗測定装置を用いて測定される物理量であることは明確である。
よって、本件発明4と、請求項4を引用する請求項5~7、12に係る発明である本件発明5~7、12は明確である。
7 まとめ
以上のとおり、本件発明1~12は、甲1-1に記載された発明ではなく、特許法第29条第1項第3号に該当しないから、特許法第29条第1項の規定に違反してされたものではなく、また、甲1-1物発明又は甲1-1製法発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づき当業者が容易に発明をすることができたものではないから、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものではなく、さらに、本件発明4~7、12は特許法第36条第6項第2号に規定する要件に適合するものである。
よって、上記取消理由1~3は、いずれも理由があるとはいえない。
第7 取消理由通知において採用しなかった特許異議申立ての理由について
1 申立理由1-2について
(1)甲号証の記載
ア 甲1-2、甲1-2物発明、甲1-2製法発明
(ア)甲1-2には、以下の事項が記載されている。
「【請求項1】
六方晶窒化ホウ素粉末(A)の平均粒子径が20~50μmであり、酸化アルミニウム粉末(B)の平均粒子径が0.5~5μmであり、(A):(B)の配合割合が体積比で7:3~9:1の熱伝導性フィラー40~70体積%含有してなるシリコーン樹脂組成物を積層したシリコーン積層体を、積層方向から切断することを特徴とする熱伝導性成形体。
【請求項2】
六方晶窒化ホウ素粉末(A)の平均粒子径が20~50μmであり、窒化アルミニウム粉末(B)の平均粒子径が0.5~5μmであり、(A):(B)の配合割合が体積比で7:3~9:1の熱伝導性フィラー40~70体積%含有してなるシリコーン樹脂組成物を積層したシリコーン積層体を、積層方向から切断することを特徴とする熱伝導性成形体。
【請求項3】
シリコーン樹脂が質量平均分子量15000~30000(C)と質量平均分子量400000~600000(D)のビニル基をもつオルガノポリシロキサンであり、その体積比が(C):(D)=7:3~5:5であることを特徴とする請求項1または2に記載の熱伝導性成形体。
【請求項4】
請求項1乃至請求項3のいずれか一項に記載の熱伝導性成形体を用いた電子部品用放熱部材。」
「【0013】
本発明の熱伝導性成形体における熱伝導性フィラーの含有率は、全体積中の40~70体積%、特に50~60体積%であることが望ましい。熱伝導性フィラーの含有率が40体積%未満では熱伝導性成形体の熱伝導性が減少する傾向にある。また70体積%を越えると、成形体の機械的強度が損なわれる傾向にある。」
「【0015】
本発明のシリコーン樹脂としては、シリコーンゴムを用いる。シリコーンゴムは柔軟性、形状追随性、電子部品に接触させる際の発熱面への密着性、更には耐熱性が優れているので最適である。」
「【0022】
平均粒子径20~50μmである六方晶窒化ホウ素粉末と平均粒子径0.5~5μmである酸化アルミニウム粉末の配合割合は7:3~9:1である必要があり、さらに配合割合は7.5:2.5~8.5:1.5の範囲のものが好ましい。平均粒子径20~50μmである六方晶窒化ホウ素粉末の割合が7より小さくなると、フィラーの充填性が悪くなる傾向にある。反対に平均粒子径20~50μmである六方晶窒化ホウ素粉末の割合が9より大きくなると、フィラーが緻密に充填しづらくなり、熱伝導性が減少する傾向にある。」
「【0025】
本発明の熱伝導性成形体の製造方法の一例を示す。付加反応型液状シリコーン及び熱伝導性フィラーを室温下で混合して、シリコーン樹脂組成物のコンパウンドを調整した。このコンパウンドをピストン式又はスクリュー式の押し出し機で押し出して、未硬化の薄板(グリーンシート)に仮成形した後、それを積層し加熱硬化させた後、積層方向から所望の幅に切断する方法があげられる。」
「【0027】
本発明の熱伝導性成形体は、発熱性電子部品又は熱熱性電子部品の搭載された回路基板と冷却装置との間に挟みこんで使用されるものであるが、冷却装置にあらかじめ貼り付け一体化するなどして電子部品用放熱部材として供給することも可能である。冷却装置としては、例えばヒートシンク、放熱フィン、金属又はセラミックスのケース等があげられ、またはそのセラミックスとしては窒化アルミニウム、窒化ホウ素、炭化珪素、窒化珪素、酸化アルミニウム等があげられる。
【0028】
また、上記電子部品用放熱部材が使用される電子機器としては、パーソナルコンピューター、家庭用ゲーム機、電源、自動車、プロジェクター等をあげることができる。
【実施例】
【0029】
実施例1~30 比較例1~18
熱伝導性フィラーとして表1に示される六方晶窒化ホウ素粉末5種類、酸化アルミニウム粉末5種類、窒化アルミニウム粉末5種類、付加反応型シリコーンとして、表2にしめされるD液5種類(白金触媒を含有したビニル基を有するオルガノポリシロキサン)、E液5種類(H-Si基を有するオルガノポリシロキサン及びビニル基を有するオルガノポリシロキサン)、F液5種類(ビニル基を有するオルガノポリシロキサン)を室温下で表3~7に示す配合(体積%)で、自転・公転ミキサーであるシンキー社製「あわとり練太郎」を用いて、回転速度2000rpmで10分混合して、シリコーン樹脂組成物のコンパウンドを作製した。
【0030】
このコンパウンドをスリット(1mm×60mm)付きダイスの固定されたシリンダー構造金型内に充填し、ピストンで圧力をかけながらスリットから押し出して、シリコーン樹脂組成物の未硬化の薄板(グリーンシート)を作製した。
【0031】
厚さ1mm、幅60mm、長さ120mmのグリーンシート25枚から縦横の長さが50mmの正方形となるようにカッターでグリーンシートを切り出した。そして、正方形のグリーンシート同士の各角を合わせつつ、50mmの高さになるまで50層積層した。その後、乾燥機を用いて150℃で22時間加熱硬化させて、シリコーン積層体を作製した。この1辺の長さが50mmの立方体であるシリコーン積層体をカッターでグリーンシートを重ねた面に対して垂直であり、その辺に対して平行に刃を下ろしながら切断し、本発明のシート状熱伝導性成形体(1mm)を作製した。
【0032】
上記で得られたシート状熱伝導性成形体について、10mm×10mmに裁断し、熱伝導率を測定した。それらの結果を表3~7に示す。
【0033】
【表1】
[図:0001400447000005.jpg]
【0034】
【表2】
[図:0001400447000006.jpg]
【0035】
【表3】
[図:0001400447000007.jpg]
」
(イ)甲1-2には、特許請求の範囲の請求項1及び段落【0025】の記載より、以下の発明(以下、「甲1-2物発明」及び「甲1-2製法発明」という。)が記載されている。
(甲1-2物発明)
「六方晶窒化ホウ素粉末(A)の平均粒子径が20~50μmであり、
酸化アルミニウム粉末(B)の平均粒子径が0.5~5μmであり、
(A):(B)の配合割合が体積比で7:3~9:1の熱伝導性フィラー40~70体積%含有してなるシリコーン樹脂組成物を積層したシリコーン積層体を、積層方向から切断することを特徴とする熱伝導性成形体。」
(甲1-2製法発明)
「付加反応型液状シリコーン及び六方晶窒化ホウ素粉末(A)の平均粒子径が20~50mであり、
酸化アルミニウム粉末(B)の平均粒子径が0.5~5mであり、
(A):(B)の配合割合が体積比で7:3~9:1の熱伝導性フィラーを室温下で混合して、シリコーン樹脂組成物のコンパウンドを調整し、
このコンパウンドをピストン式又はスクリュー式の押し出し機で押し出して、未硬化の薄板(グリーンシート)に仮成形した後、
それを積層し加熱硬化させた後、
積層方向から所望の幅に切断する、熱伝導性成形体の製造方法。」
(2)本件発明1の新規性及び進歩性について
ア 本件発明1と甲1-2物発明とについて対比し、判断する。
(ア)本件発明1の「熱伝導性シート」は「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素であり、上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナで」ある。これに対し、甲1-2物発明の「熱伝導性成形体」は「六方晶窒化ホウ素粉末(A)の平均粒子径が20~50μmであり、酸化アルミニウム粉末(B)の平均粒子径が0.5~5μmであり、(A):(B)の配合割合が体積比で7:3~9:1の熱伝導性フィラー40~70体積%含有してなる」ものであるから、甲1-2発明は、少なくとも、「熱伝導性フィラー」が窒化アルミニウムを含有しない点(以下、「相違点7」という。)で本件発明1と相違し、この相違点7は実質的なものである。
(イ)そして、甲1-2の段落【0022】には「平均粒子径20~50μmである六方晶窒化ホウ素粉末と平均粒子径0.5~5μmである酸化アルミニウム粉末の配合割合は7:3~9:1である必要があり、さらに配合割合は7.5:2.5~8.5:1.5の範囲のものが好ましい。平均粒子径20~50μmである六方晶窒化ホウ素粉末の割合が7より小さくなると、フィラーの充填性が悪くなる傾向にある。反対に平均粒子径20~50μmである六方晶窒化ホウ素粉末の割合が9より大きくなると、フィラーが緻密に充填しづらくなり、熱伝導性が減少する傾向にある。」と記載されており、甲1-2物発明に窒化アルミニウムを含有させると、熱伝導性フィラーの配合割合が崩れ、所期の課題を解決できないことは明らかである。
(ウ)また、上記第6 1(2)イ(イ)より、甲1-3には、充填剤の材質として窒化アルミニウム、酸化アルミニウムを併用してもよいことが記載されているが、上記(イ)のとおりであるから、甲1-3に記載された技術事項を甲1-2物発明に適用することには阻害要因がある。
(エ)よって、甲1-2物発明に甲1-3に記載された技術事項を適用し、窒化ホウ素及び酸化アルミニウムに加え、窒化アルミニウムを含有するものとすることは、当業者が容易に想到し得なかったことである。
イ 小括
上記アより、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明1は、甲1-2に記載された発明ではなく、甲1-2物発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(3)本件発明2~7、12の新規性及び進歩性について
請求項2~7、12は請求項1を引用するものであり、本件発明1の発明特定事項をすべて含みさらに他の発明特定事項を追加して限定したものであるから、上記(2)の本件発明1についての判断と同様の理由により、本件発明2~7、12は、甲1-2に記載された発明ではなく、また、甲1-2物発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(4)本件発明8の新規性及び進歩性について
ア 本件発明8と甲1-2製法発明とを対比する。
本件発明8は「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素であり、上記非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナで」あるものである。これに対し、甲1-2製法発明は「熱伝導性フィラー」が「六方晶窒化ホウ素粉末(A)の平均粒子径が20~50mであり、酸化アルミニウム粉末(B)の平均粒子径が0.5~5mであり、(A):(B)の配合割合が体積比で7:3~9:1」であるものであるから、甲1-2製法発明は、少なくとも、「熱伝導性フィラー」が窒化アルミニウムを含有しない点(以下、「相違点8」という。)で本件発明8と相違する。
してみると、本件発明8と甲1-2製法発明とは、少なくとも上記相違点7と同じ点で相違するから、上記(2)アにおいて説示したとおり、相違点8は実質的なものであり、また、甲1-2製法発明に甲1-3に記載された技術事項を適用し、相違点8に係る本件発明8の構成を備えたものとすることは、当業者が容易になし得なかったことである。
イ 小括
上記アより、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明8は、甲1-2に記載された発明ではなく、また、甲1-2製法発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(5)本件発明9~11の新規性及び進歩性について
請求項9~11は請求項8を引用するものであり、本件発明8の発明特定事項をすべて含みさらに他の発明特定事項を追加して限定したものであるから、上記本件発明8についての判断と同様の理由により、本件発明9~11は、甲1-2に記載された発明ではなく、また、甲1-2製法発明と甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(6)まとめ
以上のとおり、本件発明1~12は、甲1-2に記載された発明ではなく、特許法第29条第1項第3号に該当しないから、特許法第29条第1項の規定に違反してされたものではなく、また、甲1-2物発明又は甲1-2製法発明と、甲1-3に記載された技術事項とに基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものではない。よって、申立理由1-2について理由があるとはいえない。
2 申立理由2-1、申立理由2-2について
(1)甲号証の記載
ア 甲2-1、甲2-1物発明、甲2-1製法発明
(ア)甲2-1には、以下の事項が記載されている。
「背景技術
[0002] 電子機器の更なる高性能化に伴って、半導体素子の高密度化、及び高実装化が進んでいる。これに伴い、電子機器を構成する電子部品から発熱する熱を更に効率よく放熱することが重要となっている。半導体は効率よく放熱させるために、熱伝導性シートを介して放熱フィン、放熱板等のヒートシンクに取り付けられている。熱伝導性シートとしては、シリコーンに無機物フィラー等の充填剤(熱伝導性フィラー)を分散含有させたものが広く使用されている。
[0003] このような放熱部材においては、更なる熱伝導性の向上が要求されており、一般的には高熱伝導性を目的としてマトリックス内に配合されている無機物フィラーの充填率を高めることにより対応している。しかし、無機物フィラーの充填率を高めると柔軟性が損なわれたり、無機物フィラーの充填率が高いことから粉落ちが発生するおそれがあるため、無機物フィラーの充填率を高める方法には限界がある。
[0004] 前記無機物フィラーとしては、例えばアルミナ、窒化アルミニウム、水酸化アルミニウムなどが挙げられる。更に高熱伝導率を目的として窒化ホウ素(BN)、黒鉛等の鱗片状粒子、炭素繊維などをマトリックス内に充填させる場合がある。これは、鱗片状粒子などの有する熱伝導率の異方性によるものである。例えば、炭素繊維の場合、繊維方向には約600W/m・K~1,200W/m・Kの熱伝導率を有している。窒化ホウ素の場合には、面方向では約110W/m・K、面方向に対して垂直な方向では約2W/m・K程度であり、異方性を有することが知られている。
[0005] このように、炭素繊維、鱗片状粒子の面方向を熱の伝達方向であるシートの厚み方向と同じにする。即ち、炭素繊維、鱗片状粒子をシートの厚み方向に配向させることによって、熱伝導性を飛躍的に向上させることができる。しかし、成形後、硬化させた硬化物を所望の厚みにスライスする際に、柔軟性のある硬化物を変形させながらスライスするため、シート表面の凹凸部が大きくなり、該凹凸部にエアーを巻き込んでしまい、優れた熱伝導性が活かされないという課題があった。
[0006] 前記課題を解決するため、例えば特許文献1には、シートの縦方向に対して垂直な方向に等間隔に並べた刃によって打ち抜き、スライスしてなる熱伝導性ゴムシートについて提案されている。また、特許文献2には、塗布と硬化を繰り返して積層させてなる積層体を、円形回転刃を有する切断装置でスライスすることにより、所定の厚さの熱伝導性シートが得られることが提案されている。また、特許文献3には、異方性黒鉛粒子を含む黒鉛層を2層以上積層した積層体を、メタルソーを用いて、膨張黒鉛シートが得られるシートの厚み方向に対して0°で配向するように(積層された面に対して90°の角度で)切断することが提案されている。
[0007] しかしながら、これらの提案の切断方法では、切断面の表面粗さが大きくなってしまい、界面での熱抵抗が大きくなり、厚み方向の熱伝導性が低下してしまうという問題がある。
[0008] したがって、切断面の表面粗さが小さいので界面での熱抵抗が低くなり、厚み方向の熱伝導性が高く、各種熱源(例えばCPU、トランジスタ、LED等の各種デバイス)と放熱部材との間に挟持させて好適に用いられる熱導電性シート及び熱伝導性シートの製造方法の提供が望まれているのが現状である。」
「発明が解決しようとする課題
[0010] 本発明は、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、切断面の表面粗さが小さいので界面での熱抵抗が低くなり、厚み方向の熱伝導性が高いので、各種熱源と放熱部材との間に挟持させて好適に用いられる熱導電性シート及び熱伝導性シートの製造方法を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
[0011] 前記課題を解決するため本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、以下の知見を得た。即ち、異方性熱伝導性フィラー及び充填剤を含有してなる熱伝導性組成物を、複数のスリットを通過させることで熱伝導性組成物内に配合された異方性熱伝導性フィラーを熱伝導性シートの厚み方向に配向させ、異方性熱伝導性フィラーの配向状態を乱すことなく成形させた後、型出口よりブロック体として押出し成形する。そして、得られた成形体を硬化させた後、硬化物を押出し方向に対し垂直方向に超音波カッターで所定の厚みに切断することにより、切断面の表面粗さが小さいので界面での熱抵抗が低くなり、厚み方向の熱伝導性が高くなり、各種熱源(例えばCPU、トランジスタ、LED等の各種デバイス)と放熱部材との間に挟持させて好適に用いられる熱伝導性シートが得られることを知見した。」
「[0013] 本発明は、本発明者による前記知見に基づくものであり、前記課題を解決するための手段としては、以下の通りである。即ち、
<1> ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、
前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、
前記硬化物を、超音波カッターを用いて前記押出し方向に対し垂直方向に所定の厚みに切断する切断工程と、を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法である。
・・・(中略)・・・
[0021]<9> 前記<1>から<8>のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法により製造されたことを特徴とする熱伝導性シートである。」
「[0033] -ポリマー-
前記ポリマーとしては、特に制限はなく、熱伝導性シートに要求される性能に応じて適宜選択することができ、例えば熱可塑性ポリマー又は熱硬化性ポリマーが挙げられる。
[0034] 前記熱可塑性ポリマーとしては、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、又はこれらのポリマーアロイなどが挙げられる。
[0035] 前記熱可塑性樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン-プロピレン共重合体等のエチレン-α-オレフィン共重合体;ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン-酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリアセタール、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂;ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン-アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体(ABS)樹脂、ポリフェニレンエーテル、変性ポリフェニレンエーテル、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸又はそのエステル、ポリアクリル酸又はそのエステル、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、アイオノマーなどが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
[0036] 前記熱可塑性エラストマーとしては、例えばスチレン-ブタジエン共重合体又はその水添ポリマー、スチレン-イソプレンブロック共重合体又はその水添ポリマー等のスチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
[0037] 前記熱硬化性ポリマーとしては、例えば架橋ゴム、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ポリウレタン、ポリイミドシリコーン、熱硬化型ポリフェニレンエーテル、熱硬化型変性ポリフェニレンエーテルなどが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
[0038] 前記架橋ゴムとしては、例えば天然ゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプロピレンゴム、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化ポリエチレン、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、アクリルゴム、ポリイソブチレンゴム、シリコーンゴムなどが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
[0039] これらの中でも、成形加工性、耐候性に優れると共に、電子部品に対する密着性及び追従性の点から、シリコーン樹脂が特に好ましい。
[0040] 前記シリコーン樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば付加反応型液状シリコーンゴム、過酸化物を加硫に用いる熱加硫型ミラブルタイプのシリコーンゴムなどが挙げられる。これらの中でも、電子機器の放熱部材としては、電子部品の発熱面とヒートシンク面との密着性が要求されるため、付加反応型液状シリコーンゴムが特に好ましい。
[0041] -異方性熱伝導性フィラー-
前記異方性熱伝導性フィラーの形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば鱗片状、板状、円柱状、角柱状、楕円状、扁平形状などが挙げられる。これらの中でも、異方性熱伝導性の点で扁平形状が特に好ましい。
[0042] 前記異方性を有するフィラーとしては、例えば窒化ホウ素(BN)粉末、黒鉛、炭素繊維などが挙げられる。これらの中でも、異方性熱伝導性の点で炭素繊維が特に好ましい。」
「[0049] 前記異方性熱伝導性フィラーの前記熱伝導性組成物中の含有量は、15体積%~26体積%が好ましい。前記含有量が、15体積%未満であると、成形体に十分な熱伝導性を付与することができないことがあり、26体積%を超えると、成形性及び配向性に影響を与えてしまうことがある。
[0050] -充填剤-
前記充填剤としては、その形状、材質、平均粒径などについては特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば球状、楕円球状、塊状、粒状、扁平状、針状などが挙げられる。これらの中でも、球状、楕円形状が充填性の点から好ましく、球状が特に好ましい。
[0051] 前記充填剤の材質としては、例えば窒化アルミニウム、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、チタニア、ガラス、酸化亜鉛、炭化ケイ素、ケイ素(シリコン)、酸化珪素、酸化アルミニウム、金属粒子などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。これらの中でも、アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化亜鉛、シリカが好ましく、熱伝導率の点からアルミナ、窒化アルミニウムが特に好ましい。
[0052] なお、前記充填剤は、表面処理を施してもよい。前記表面処理としてカップリング剤で処理すると分散性が向上し、熱伝導性シートの柔軟性が向上する。また、スライスにより得られた表面粗さをより小さくできる。
[0053] 前記充填剤の平均粒子径は、1μm~40μmが好ましく、1μm~20μmがより好ましい。前記平均粒子径が、1μm未満であると、硬化不良の原因となることがあり、40μmを超えると、炭素繊維の配向を阻害して硬化物の熱伝導率が低くなる場合がある。
[0054] 前記充填剤の平均粒子径は、例えば粒度分布計、走査型電子顕微鏡(SEM)により測定することができる。
[0055] 前記充填剤の前記熱伝導性組成物中の含有量は、40体積%~60体積%が好ましい。」
「[0057] 前記熱伝導性組成物は、前記ポリマー、前記異方性熱伝導性フィラー、及び前記充填剤、更に必要に応じて前記その他の成分を、ミキサー等を用いて混合することにより調製することができる。
[0058] 次に、前記熱伝導性組成物をポンプ、押出機等を用いて、型3内に押出し成形する(図1参照)。押出機の押出口には複数のスリットが設けられており、これにより、異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に配向される。」
「[0078] 前記熱伝導性シートの厚みは、0.1mm以上が好ましい。前記厚みが、0.1mm未満であると、硬化物の硬さによってはスライス時に形状を維持できなくなることがある。厚みが厚いシートに磁場をかけて異方性熱導電性フィラーを配向させることには限界があるが、本発明の熱伝導性シートの製造方法ではシート厚みに制限がないという利点がある。」
「[0085] 以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではない。
[0086] 以下の実施例及び比較例において、アルミナ粒子及び窒化アルミニウムの平均粒子径は粒度分布計により測定した値である。また、ピッチ系炭素繊維の平均長軸長さ及び平均短軸長さは、マイクロスコープ(HiROX Co Ltd製、KH7700)で測定した値である。
[0087] (実施例1)
-熱伝導性シートの作製-
シリコーンA液(ビニル基を有するオルガノポリシロキサン)18.8体積%と、シリコーンB液(H-Si基を有するオルガノポリシロキサン)18.8体積%とを混合した二液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、アルミナ粒子(平均粒子径3μm、アルミナDAW03、球状、電気化学工業株式会社製)42.3体積%と、ピッチ系炭素繊維(平均長軸長さ150μm、平均短軸長さ8μm、ラヒーマR-A301、帝人株式会社製)20.1体積%とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製した。
[0088] 得られたシリコーン樹脂組成物を押出機で型3(中空円柱状)の中に押出成形し、シリコーン成形体を作製した。押出機の押出口にはスリット(吐出口形状:平板)が形成されている。
[0089] 得られたシリコーン成形体をオーブンにて100℃で1時間加熱して、シリコーン硬化物とした。
[0090] 得られたシリコーン硬化物を、厚みが0.5mmとなるように超音波カッターでスライス切断した(図3参照、発信周波数20.5kHz、振幅50~70μm)。以上により、厚み0.5mm、縦15mm、横15mmの正方形状の実施例1の熱伝導性シートを作製した。
[0091] 得られた熱伝導性シートは、その断面をマイクロスコープ(HiROX Co Ltd製、KH7700)で観察したところ、ピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に対し0度~5度に配向していた。」
「[0103] (実施例13)
-熱伝導性シートの作製-
実施例1において、アルミナ粒子(平均粒子径3μm、アルミナDAW03、球状、電気化学工業株式会社製)42.3質量部を、アルミナ粒子(平均粒子径3μm、アルミナDAW03、球状、電気化学工業株式会社製)25質量部と、窒化アルミニウム(トクヤマ社製、平均粒子径1μm)17.3質量部に変えた以外は、実施例1と同様にして、厚み0.5mm、縦15mm、横15mmの正方形状の実施例13の熱伝導性シートを作製した。」
「[0112] 次に、実施例1~13及び比較例1~5の熱伝導性シートについて、以下のようにして、諸特性を評価した。結果を表1に示す。
・・・(中略)・・・
[0122] <熱抵抗>
各熱伝導性シートの熱抵抗は、ASTM D 5470に準拠した熱伝導率測定装置を用い、荷重1kgf/cm2をかけて測定した。
・・・(中略)・・・
[0126]
[図:0001400447000008.jpg]
」
「[0151] (実施例16)
実施例1と同じシリコーン樹脂組成物で作製したシリコーン硬化物を、厚みが0.8mmとなるように超音波カッターでスライス(発信周波数20.5kHz、振幅50~70μm)して、熱伝導性シートを作製した。このとき、表2に示すように、超音波カッターによって切断されたシリコーン硬化物(熱伝導性シート)の厚み方向と異方性熱伝導性フィラー(炭素繊維)とのなす角度を0°~90°まで段階的に変えてシリコーン硬化物を配置して、超音波スライスし、試料No.1~No.9の熱伝導性シートを作製した。
[0152] 得られた試料No.1~No.9の熱伝導性シートについて、荷重1kgf/cm2、荷重2kgf/cm2、及び荷重3kgf/cm2を加えたときの諸特性をそれぞれ測定した。結果を表2及び図10~図12に示す。
[0153] 熱抵抗は、上記実施例と同様にして測定した。また、圧縮率については、以下のようにして測定した。また、その他の物性については、上記実施例と同様にして測定した。
[0154] <圧縮率>
圧縮率とは、荷重をかけた時の熱伝導性シートの厚みが、測定前の熱伝導性シートの厚みに対してどれだけ圧縮されたのかを示す値(%)である。
[0155]
[図:0001400447000009.jpg]
[0156]
[図:0001400447000010.jpg]
」
「[請求項1] ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、
前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、
前記硬化物を、超音波カッターを用いて前記押出し方向に対し垂直方向に所定の厚みに切断する切断工程と、を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法。
[請求項2] ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、
前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、
前記硬化物を超音波カッターで所定の厚みに切断する際に、前記超音波カッターで切断される前記硬化物の厚み方向に対して前記異方性熱伝導性フィラーが5°~45°の角度に配向するように前記硬化物を配置して切断する切断工程と、
を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法。
[請求項3] 上記異方性熱伝導性フィラーの平均繊維長が100μm以上である請求項1又は請求項2に記載の熱伝導性シートの製造方法。
[請求項4] 上記異方性熱伝導性フィラーが、炭素繊維である請求項1~請求項3のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。
[請求項5] 上記異方性熱伝導性フィラーの熱伝導性組成物中の含有量が、16体積%~25体積%である請求項1~請求項4のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。
[請求項6] 上記充填剤の平均粒子径が1μm~40μmである請求項1~請求項5のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。
[請求項7] 上記充填剤が、球形状のアルミナ粒子である請求項1~請求項6のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。
[請求項8] 上記ポリマーがシリコーン樹脂である請求項1~請求項7のいずれか1項に記載の熱伝導性シートの製造方法。
[請求項9] 請求項1から8のいずれかに記載の熱伝導性シートの製造方法により製造されたことを特徴とする熱伝導性シート。
[請求項10] 熱伝導性シートにおける外周部の微粘着性が、熱伝導性シートにおける内部の微粘着性よりも高い請求項9に記載の熱伝導性シート。
[請求項11] 熱伝導性シートの切断面の表面粗さRaが9.9μm以下である請求項9又は請求項10に記載の熱伝導性シート。
[請求項12] シリコーン樹脂と、充填剤と、炭素繊維とを含有し、上記炭素繊維が厚み方向に配向されている熱伝導性シートにおいて、
上記充填剤が、40~55体積%の範囲で含有され、
上記炭素繊維が、10~25体積%の範囲で含有されてなる請求項9記載の熱伝導性シート。
[請求項13] 上記充填剤は、40.4~45.8体積%含有され、
上記炭素繊維は、13.3~23.5体積%含有されている請求項12記載の熱伝導性シート。
[請求項14] 上記炭素繊維は、上記充填剤50gに対して10g以上配合されている請求項13記載の熱伝導性シート。
[請求項15] 上記炭素繊維は、上記充填剤50gに対して16g以下配合されている請求項14記載の熱伝導性シート。
[請求項16] 上記シリコーン樹脂は、第1のシリコーン樹脂であるポリアルケニルアルキルシロキサンと、第2のシリコーン樹脂であるポリアルキル水素シロキサンとを白金触媒により硬反応させて、圧縮率3%となるように上記第1のシリコーン樹脂を上記第2のシリコーン樹脂よりも多く配合してなる請求項12~請求項15の何れか1項に記載の熱伝導性シート。
[請求項17] 上記充填剤は、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、酸化亜鉛、シリコン粉、金属粉のいずれか、又はこれらの2以上の混合物である請求項16記載の熱伝導性シート。」(請求の範囲)
(イ) 甲2-1の請求の範囲の請求項1及び8の記載より、甲2-1には「熱伝導性シート」及び「熱伝導性シートの製造方法」について以下の発明(以下、「甲2-1物発明」及び「甲2-2製法発明」という。)が記載されている。
(甲2-1物発明)
「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、
前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、
前記硬化物を、超音波カッターを用いて前記押出し方向に対し垂直方向に所定の厚みに切断する切断工程と、
を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法により製造されたことを特徴とする熱伝導性シート。」
(甲2-1製法発明)
「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、
前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、
前記硬化物を、超音波カッターを用いて前記押出し方向に対し垂直方向に所定の厚みに切断する切断工程と、
を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法。」
イ 甲2-2
甲2-2には、以下の事項が記載されている。
「【請求項1】
20~60体積%の熱可塑性樹脂と、40~80体積%の窒化ホウ素とを含む樹脂組成物であって、前記窒化ホウ素は、球状窒化ホウ素粒子と扁平状窒化ホウ素粒子とから構成され、前記球状窒化ホウ素粒子は、平均粒径が50~300μmでありアスペクト比が1~2であり、前記扁平状窒化ホウ素粒子は、平均粒径が8~100μmでありアスペクト比が30~300であり、前記窒化ホウ素全量に対する前記球状窒化ホウ素粒子の体積比率が、75体積%~99体積%であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項2】
球状窒化ホウ素粒子の平均粒径/扁平状性窒化ホウ素粒子の平均粒径の値が、1~10の範囲内にあることを特徴とする、請求項1に記載の樹脂組成物。
【請求項3】
前記球状窒化ホウ素粒子の平均粒径が60~100μmでありアスペクト比が1~2であり、前記扁平状窒化ホウ素粒子の平均粒径が20~50μmでありアスペクト比が60~300であることを特徴とする、請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
【請求項4】
前記窒化ホウ素全量に対する前記球状窒化ホウ素粒子の体積比率が、85体積%~98体積%であることを特徴とする請求項1~3の何れか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項5】
前記熱可塑性樹脂の比率が30~50体積%であり、且つ前記窒化ホウ素の比率が50~70体積%であることを特徴とする請求項1~4の何れか一項に記載の樹脂組成物
【請求項6】
前記熱可塑性樹脂が、フッ素樹脂である請求項1~5の何れか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項7】
前記フッ素樹脂が、PTFE、PFA、FEP、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン・パーフルオロ(アルキルビニルエーテル)共重合体から成る群から選択される一または二以上のパーフルオロ樹脂である請求項6に記載の樹脂組成物。
【請求項8】
請求項1に記載の樹脂組成物を、ドライブレンド、湿式混合、共凝集法のいずれかの方法で混合した後、溶融成形することを特徴とする成形品の製造方法。
【請求項9】
請求項1~7に記載の樹脂組成物から製造された成形品。
【請求項10】
熱伝導率が8.5W/mK以上であることを特徴とする請求項9に記載の成形品。
【請求項11】
シート、フィルムまたはチューブである請求項9または10に記載の成形品。」(特許請求の範囲)
(2)本件発明1の新規性及び進歩性について
ア 対比及び判断
(ア)本件発明1と甲2-1物発明とを対比する。
a 本件特許明細書の段落【0003】には「高熱伝導率を目的として、窒化ホウ素」「等の鱗片状粒子」「などをマトリクス内に充填させることもある。これは、鱗片状粒子等の有する熱伝導率の異方性によるものである。」と記載されており、鱗片状粒子は熱伝導率の異方性を有するから、異方性の熱伝導性を備えるものと認められる。してみると、本件発明1の「鱗片状の熱伝導性フィラー」は異方性の熱伝導性を備えるといえる。
一方、甲2-1には段落[0041]に「前記異方性熱伝導性フィラーの形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば鱗片状」「扁平形状などが挙げられる。これらの中でも、異方性熱伝導性の点で扁平形状が特に好ましい。」と記載されており、異方性熱伝導性フィラーは異方性熱伝導性を備えるといえる。
よって、甲2-1物発明の「異方性熱伝導性フィラー」は、異方性の熱伝導性を備えたフィラーである点で、本件発明1の「鱗片状の熱伝導性フィラー」と一致する。
しかし、本件発明1は異方性の熱伝導性を備えたフィラーが「鱗片状の熱伝導性フィラー」であり、「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素で」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような特定がされていない点で、両者は相違する。
b 甲2-1物発明は「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して」「押出成形物を成形する押出成形工程と、」「前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と」を含む「熱伝導性シートの製造方法により製造されたことを特徴とする熱伝導性シート」であるから、「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物」は押出され、成形され、硬化されるものである。
また、甲2-1の段落[0041]及び段落[0042]には「-異方性熱伝導性フィラー-・・・(中略)・・・前記異方性を有するフィラーとしては、例えば窒化ホウ素(BN)粉末、黒鉛、炭素繊維などが挙げられる。」と記載され、甲2-1物発明の「異方性熱伝導性フィラー」は、窒化ホウ素(BN)粉末、黒鉛、炭素繊維を含むから、硬化性材料ではないと認められる。また、甲2-1の段落[0051]には「前記充填剤の材質としては、例えば窒化アルミニウム、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、チタニア、ガラス、酸化亜鉛、炭化ケイ素、ケイ素(シリコン)、酸化珪素、酸化アルミニウム、金属粒子などが挙げられる。」と記載され、甲2-1物発明の「充填剤」は、窒化アルミニウム、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、チタニア、ガラス、酸化亜鉛、炭化ケイ素、ケイ素(シリコン)、酸化珪素、酸化アルミニウム、金属粒子を含むから、硬化性材料ではないと認められる。
してみると、甲2-1物発明において「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物」は押出され、成形され、硬化されるものであり、「異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤」は硬化性材料ではないから、「ポリマー」が硬化性材料であることは明らかである。
したがって、甲2-1物発明の「ポリマー」は、硬化性材料である点で、本件発明1の「硬化性樹脂組成物」と一致する。
しかし、本件発明1は、硬化性材料が「樹脂組成物」であるのに対し、甲2-1物発明はそのような特定がされてない点で、両者は相違する。
c 甲2-1の段落[0002]には「充填剤(熱伝導性フィラー)」と記載されており、甲2-1物発明の「充填剤」は熱伝導性フィラーであると認められる。また、甲2-1物発明は「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物」から形成されるものであり、「充填剤」は「異方性熱伝導性フィラー」とは異なるものであるから、少なくとも非鱗片状であるといえる。
よって、甲2-1物発明の「充填剤」は、本件発明1の「非鱗片状の熱伝導性フィラー」に相当する。
d 甲2-1物発明は「前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、前記硬化物を、超音波カッターを用いて」「切断する切断工程と」「を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法により製造された熱伝導性シート」であるから、甲2-1物発明の「熱伝導性シート」は、厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層であると認められる。
よって、甲2-1物発明の「前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、前記硬化物を、超音波カッターを用いて」「切断する切断工程と」「を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法により製造された熱伝導性シート」は、本件発明1の「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である、熱伝導性シート」に相当する。
e 本件発明1は「荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下で」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような構成を有さない点で相違する。
f 本件発明1は「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上で」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような構成を有さない点で相違する。
g 本件発明1は「非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナで」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような構成を有さない点で相違する。
h 上記a~gのとおりであるから、本件発明1と甲2-1物発明とは、以下の点で一致し、相違する。
(一致点)
「硬化性材料と、異方性の熱伝導性を備えたフィラーと、非鱗片状の熱伝導性フィラーとを含有し、
厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である、熱伝導性シート。」
(相違点9)
本件発明1は、硬化性材料が「樹脂組成物」であるのに対し、甲2-1物発明はそのような特定がされてない点。
(相違点10)
本件発明1は異方性の熱伝導性を備えたフィラーが「鱗片状の熱伝導性フィラー」であり、「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素で」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような特定がされていない点。
(相違点11)
本件発明1は「荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下で」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような構成を有さない点。
(相違点12)
本件発明1は「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上で」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような構成を有さない点。
(相違点13)
本件発明1は「非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナで」あるのに対し、甲2-1物発明はそのような構成を有さない点
(イ)相違点についての検討
事案に鑑み、先に相違点11について検討する。
a 甲2-1には、荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量を0.4℃・cm2/W以下とすることは記載されておらず、甲2-1物発明が相違点11に係る本件発明1の構成を備えることが技術常識から明らかともいえないから、相違点11は実質的なものである。よって、本件発明1は甲2-1に記載された発明ではない。
b また、甲2-2及び、特許権者が意見書2にて引用した参考文献1~5(特開2020-122070号公報、特開2019-153575号公報、国際公開第2019/026745号、特開2016-53188号公報、特開2010-1402号公報)のいずれにも、熱伝導性シートの荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量を0.4℃・cm2/W以下とすることは記載されていない。よって、甲2-1物発明に、甲2-2及び参考文献1~5に記載された技術事項を適用しても、相違点11に係る本件発明1の構成を備えたものとすることは、当業者が容易に想到し得たとはいえない。
c この点について、申立人2は、令和5年1月12日に申立人2が提出した意見書2において、以下の点を主張している。
c-1 鱗片状の窒化ホウ素の平均粒径として20~50μmのものは、甲2-2、並びに、参考文献1~5に記載されているように、通常の鱗片状の窒化ホウ素が有する平均粒径であるから、甲2-1物発明において「異方性熱伝導性フィラー」が、平均粒径が20~50μmの鱗片状の窒化ホウ素である蓋然性が高く、仮にそうでないとしても、甲2-1物発明において「異方性熱伝導性フィラー」を、平均粒径が20~50μmの鱗片状の窒化ホウ素とすることは、当業者が容易になし得たことである。
c-2 してみると、甲2-1物発明は、鱗片状の熱伝導性フィラー3の平均粒径を20~50μmとすること(以下、「条件1」という。)、非鱗片状の熱伝導性フィラー4としては窒化アルミニウム粒子と球状のアルミナ粒子とを併用すること(以下、「条件2」という。)、熱伝導性シート1中の鱗片状の熱伝導性フィラー3の含有量は20~27体積%であること(以下、「条件3」という。)、鱗片状の熱伝導性フィラー3及び非鱗片状の熱導性フィラー4の総含有量は63体積%以上67体積%未満であること(以下、「条件4」という」)の条件1~4を満たすから、甲2-1物発明は、相違点11に係る本件発明1の構成を備えたものである。仮にそうでないとしても、甲2-1物発明において「異方性熱伝導性フィラー」を平均粒径が20~50μmの鱗片状の窒化ホウ素とし、相違点11に係る本件発明1の構成を備えたものとすることは、当業者が容易になし得たことである。
d 上記cの主張について検討する。
d-1 甲2-1には、段落[0041]に「前記異方性熱伝導性フィラーの形状としては」「鱗片状、板状、円柱状、角柱状、楕円状、扁平形状などが挙げられる。」と記載され、段落[0042]に「前記異方性を有するフィラーとしては、例えば窒化ホウ素(BN)粉末、黒鉛、炭素繊維などが挙げられる。」と記載されているが、異方性熱伝導性フィラーの形状を鱗片状とし、かつ、材料を窒化ホウ素とすることは記載されていない。また、例えば、参考文献5(特開2010-1402号公報)の段落【0059】に「150℃で乾燥させて鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末(BN-2)を得た。得られた粉末の数平均粒径は19μm、凝集粒子の割合は7.5%、タップ密度は0.88g/cm3であった。」と記載され(下線は当審にて付した。以下同じ。)、同じく段落【0061】に「(BN-3):鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末(電気化学工業(株)製GP、単体での熱伝導率60W/m・K、数平均粒径8.0μm、電気絶縁性、体積固有抵抗1014Ω・cm、凝集粒子の割合7.5%、タップ密度0.50g/cm3)。」と記載されているように、鱗片状の窒化ホウ素の平均粒径は20~50μmに限られないから、甲2-1物発明の「異方性熱伝導性フィラー」が、平均粒径が20~50μmの鱗片状の窒化ホウ素である蓋然性が高いとはいえない。甲2-1物発明は、上記条件1を満たす蓋然性が高いとはいえないから、相違点11に係る本件発明1の構成を備えたものであるとはいえず、相違点11は実質的なものである。
d-2 甲2-1には、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素からなる鱗片状の熱伝導性フィラーと、窒化アルミニウム及びアルミナからなる非鱗片状の熱伝導性フィラーとを組み合わせて用いることは記載されていない。甲2-1には、段落【0041】に「前記異方性熱伝導性フィラーの形状としては」「例えば鱗片状」「などが挙げられる。」と記載され、段落【0042】に「前記異方性を有するフィラーとしては、例えば窒化ホウ素(BN)粉末」と記載され、段落【0050】に「前記充填剤としては、その形状、材質、平均粒径などについては特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記形状としては」「例えば球状、楕円球状、塊状、粒状、扁平状、針状などが挙げられる。」と記載され、段落【0051】に「前記充填剤の材質としては、例えば窒化アルミニウム、シリカ、アルミナ、窒化ホウ素、チタニア、ガラス、酸化亜鉛、炭化ケイ素、ケイ素(シリコン)、酸化珪素、酸化アルミニウム、金属粒子などが挙げられる。」と記載されている。しかし、甲2-1には異方性熱伝導性フィラー及び充填剤の組み合わせについての記載はなく、甲2-1物発明の「異方性熱伝導性フィラー」として、甲2-2及び参考文献1~5に記載された平均粒径が20~50μmの鱗片状の窒化ホウ素を適用した場合に、充填剤として窒化アルミニウム及びアルミナを選択する動機はない。さらに、甲2-1には、段落【0049】に「前記異方性熱伝導性フィラーの前記熱伝導性組成物中の含有量は、15体積%~26体積%が好ましい。」と記載され、段落【0055】に「前記充填剤の前記熱伝導性組成物中の含有量は、40体積%~60体積%が好ましい。」と記載され、熱伝導性フィラーの含有量を15~26体積%とし、充填剤の含有量を40~60体積%とすることが開示されているが、甲2-1物発明の「異方性熱伝導性フィラー」として甲2-2及び参考文献1~5に記載された平均粒径が20~50μmの鱗片状の窒化ホウ素を適用した場合に、熱伝導性フィラーの含有量が20~26体積%、並びに、異方性熱伝導性フィラー及び充填剤の含有量が63体積%以上67体積%未満となるように調整し、条件3、4を満たす構成とする動機もない。
してみると、甲2-1物発明の「異方性熱伝導性フィラー」として、甲2-2及び参考文献1~5に記載された平均粒径が20~50μmの鱗片状の窒化ホウ素を適用したとしても、条件1~4を満たし、相違点11に係る本件発明1の構成とすることが、当業者が容易になし得たことであるとまではいえない。
d-3 上記d-1、d-2より、上記cの申立人2の主張を採用することはできない。
イ 小括
よって、その他の相違点について検討するまでもなく、本件発明1は、甲2-1に記載された発明ではなく、また、甲2-1物発明に甲2-2に記載された技術事項を適用することにより、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(3)本件発明2~7、12の新規性及び進歩性について
請求項2~7、12は請求項1を引用するものであり、本件発明1の発明特定事項をすべて含み、さらに他の発明特定事項を追加して限定したものであるから、上記(2)の本件発明1についての判断と同様の理由により、本件発明2~7、12は、甲2-1に記載された発明ではなく、また、甲2-1物発明に甲2-2に記載された技術事項を適用することにより、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(4)本件発明8の新規性及び進歩性について
ア 対比及び判断
(ア)本件発明8と甲2-1製法発明とを対比する。
a 上記(2)ア(ア)aにおいて検討した事項と同様に、甲2-1製法発明の「異方性熱伝導性フィラー」は、異方性の熱伝導性を備えたフィラーである点で、本件発明8の「鱗片状の熱伝導性フィラー」と一致する。
しかし、本件発明8は異方性の熱伝導性を備えたフィラーが「鱗片状の熱伝導性フィラー」であり、「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素で」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような特定がされていない点で、両者は相違する。
b 上記(2)ア(ア)bにおいて検討した事項と同様に、甲2-1製法発明の「ポリマー」は、硬化性材料である点で、本件発明8の「硬化性樹脂組成物」と一致する。
しかし、本件発明8は、硬化性材料が「樹脂組成物」であるのに対し、甲2-1製法発明はそのような特定がされてない点で、両者は相違する。
c 上記(2)ア(ア)cにおいて検討した事項と同様に、甲2-1製法発明の「充填剤」は、本件発明8の「非鱗片状の熱伝導性フィラー」に相当する。
d 上記(2)ア(ア)dにおいて検討した事項と同様に、甲2-1製法発明の「前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程と、前記硬化物を、超音波カッターを用いて」「切断する切断工程と」「を少なくとも含むことを特徴とする熱伝導性シートの製造方法」により製造される「熱伝導性シート」は、本件発明8の「厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である、熱伝導性シート」に相当する。
e 甲2-1製法発明の「熱伝導性組成物」は「ポリマー」を含み、「熱伝導性シート」を形成する材料であるから、本件発明8の「熱伝導性シート形成用の樹脂組成物」に相当する。
f 甲2-1製法発明は「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出」すものであるから、「熱伝導性組成物」が「異方性熱伝導性フィラー」及び「充填剤」を「ポリマー」に分散させ調整したものであることは明らかである。よって、上記a~eを参酌すると、甲2-1製法発明は、「異方性の熱伝導性を備えたフィラーと非鱗片状の熱伝導性フィラーとを硬化性材料に分散させることにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製する工程A」を備える点で、本件発明8と一致する。
g 甲2-1製法発明の押出成形物を硬化させた硬化物は、本件発明8の「成形体ブロック」に相当する。そして、甲2-1製法発明の「ポリマー、異方性熱伝導性フィラー、及び充填剤を含有する熱伝導性組成物を押出機で押出して、前記異方性熱伝導性フィラーが押出し方向に沿って配向した押出成形物を成形する押出成形工程と、前記押出成形物を硬化させて硬化物とする硬化工程」は、本件発明8の「上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から成形体ブロックを形成する工程B」に相当する。
h 甲2-1製法発明の「前記硬化物を、超音波カッターを用いて前記押出し方向に対し垂直方向に所定の厚みに切断する切断工程」は、本件発明8の「上記成形体ブロックをシート状にスライスして熱伝導性シートを得る工程C」に相当する。
i 本件発明8は「荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下で」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
j 本件発明8は「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上で」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
k 本件発明8は「非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナで」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
l 上記a~kより、本件発明8と甲2-1製法発明とは、以下の点で一致し相違する。
(一致点)
「異方性の熱伝導性を備えたフィラーと非鱗片状の熱伝導性フィラーとを硬化性材料に分散させることにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製する工程Aと、
上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から成形体ブロックを形成する工程Bと、
上記成形体ブロックをシート状にスライスして熱伝導性シートを得る工程Cとを有し、
上記工程Cでは、上記成形体ブロックをシート状にスライスして、厚さ方向に直交するあらゆる方向に単層である熱伝導性シートを得る、熱伝導性シートの製造方法。」
(相違点14)
本件発明8は異方性の熱伝導性を備えたフィラーが「鱗片状の熱伝導性フィラー」であり、「上記鱗片状の熱伝導性フィラーが、平均粒径が20~50μmの窒化ホウ素で」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような特定がされていない点。
(相違点15)
本件発明8は、硬化性材料が「樹脂組成物」であるのに対し、甲2-1製法発明はそのような特定がされてない点。
(相違点16)
本件発明8は「荷重1kgf/cm2での熱抵抗値と、荷重1kgf/cm2超3kgf/cm2以下の範囲での熱抵抗値との変化量が0.4℃・cm2/W以下で」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
(相違点17)
本件発明8は「荷重3kgf/cm2での圧縮率と、荷重1kgf/cm2での圧縮率との変化量が20%以上で」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
(相違点18)
本件発明8は「非鱗片状の熱伝導性フィラーが、窒化アルミニウムとアルミナで」あるのに対し、甲2-1製法発明はそのような構成を有さない点で相違する。
イ 相違点について検討する。
事案に鑑み、先に相違点16について検討する。
上記(2)ア(イ)における説示と同様の理由により、相違点16は実質的なものであり、また、甲2-1製法発明に甲2-2に記載された技術事項を適用することにより、上記相違点16に係る本件発明8の構成を備えたものとすることは、当業者が容易になし得たことではない。
ウ 小括
上記イより、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明8は、甲2-1に記載された発明ではなく、また、甲2-1製法発明に甲2-2に記載された技術事項を適用することにより、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(5)本件発明9~11の新規性及び進歩性について
請求項9~11は請求項8を引用するものであり、本件発明8の発明特定事項をすべて含みさらに他の発明特定事項を追加して限定したものであるから、上記本件発明8についての判断と同様の理由により、本件発明9~11は、甲2-1に記載された発明ではなく、また、甲2-1製法発明に甲2-2に記載された技術事項を適用することにより、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
(6)小括
以上のとおり、本件発明1~12は、甲2-1に記載された発明ではなく、特許法第29条第1項第3号に該当しないから、特許法第29条第1項の規定に違反してされたものではなく、また、甲2-1製法発明に甲2-2に記載された技術事項を適用することにより、当業者が容易に発明をすることができたものではないから、特許法第29条第2項の規定に違反してされたものではない。よって、上記申立理由2-1、2-2は、いずれも理由があるとはいえない。
第8 まとめ
以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由、申立人1が提出した特許異議申立書に記載した特許異議申立ての理由、及び、申立人2が提出した特許異議申立書に記載した特許異議申立ての理由によっては、本件請求項1~12に係る特許を取り消すことはできない。
また、他に本件請求項1~12に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
よって、結論のとおり決定する。
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2022-700511