2022-700056

特許第６９０７９２７号発明「接着剤組成物、積層体、蓄電デバイス用包装材、蓄電デバイス用容器および蓄電デバイス」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６９０７９２７号の請求項１ないし１２に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６９０７９２７号の請求項１～１２に係る特許についての出願は、平成２９年１２月２６日（優先権主張 平成２９年１月１１日）の出願であって、令和３年７月５日にその特許権の設定登録がされ、同年同月２１日に特許掲載公報が発行された。その後、請求項１～１２に係る特許に対し、令和４年１月２１日に特許異議申立人 小島早奈実（以下、単に「申立人」ということもある。）が、特許異議の申立てを行った。 第２ 本件発明 特許第６９０７９２７号の請求項１～１２の特許に係る発明（以下、「本件発明１」～「本件発明１２」などといい、まとめて「本件発明」という。）は、それぞれ、その特許請求の範囲の請求項１～１２に記載された事項により特定される次のとおりのものである。 「【請求項１】 ポリオレフィン樹脂成分と硬化剤（Ｃ）とを含有する接着剤組成物であって、 前記ポリオレフィン樹脂成分が、 カルボキシル基または酸無水物基を有する、融点が５５～１００℃、重量平均分子量が４万～４０万であるポリオレフィン樹脂（Ａ）と、 カルボキシル基または酸無水物基を有する、重量平均分子量が２００～１３０００である重合体（Ｂ）とを含み、 前記ポリオレフィン樹脂（Ａ）と重合体（Ｂ）の和１００重量％に対する重合体（Ｂ）の含有量が０．２～５．０重量％であり、 硬化剤（Ｃ）が、イソシアネート基、エポキシ基、カルボジイミド基、およびアジリジン基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有することを特徴とする接着剤組成物。 【請求項２】 前記重合体（Ｂ）の酸価Ｘ（ｍｍｏｌ／ｇ）が１．２～２０であることを特徴とする請求項１記載の接着剤組成物。 【請求項３】 前記ポリオレフィン樹脂（Ａ）の酸価Ｐ（ｍｍｏｌ／ｇ）が０．０２～１．２であることを特徴とする請求項１または２記載の接着剤組成物。 【請求項４】 前記ポリオレフィン樹脂（Ａ）をｉ（ｇ）、前記重合体（Ｂ）をｊ（ｇ）、前記硬化剤の官能基をＺ（ｍｍｏｌ）とした場合に、Ｚ／（Ｐ＊ｉ＋Ｘ＊ｊ）が０．３～１０であることを特徴とする請求項１～３いずれか記載の接着剤組成物。 【請求項５】 前記重合体（Ｂ）が、 不飽和カルボン酸もしくはその酸無水物の単独重合体（ｂ－１）、または、 不飽和カルボン酸もしくはその酸無水物と、芳香族ビニル化合物、脂肪族α－オレフィン化合物、および共役ジエン化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、の重合体（ｂ－２）であることを特徴とする１～４いずれか記載の接着剤組成物。 【請求項６】 前記ポリオレフィン樹脂（Ａ）が、融点が６５℃～９０℃であり、かつ重量平均分子量が１０万～３０万であることを特徴とする請求項１～５いずれか記載の接着剤組成物。 【請求項７】 金属箔と熱融着樹脂フィルム層との間に接着剤層を有し、 前記接着剤層が、請求項１～６いずれか記載の接着剤組成物から形成されることを特徴とする積層体。 【請求項８】 前記金属箔と前記接着剤層との間に表面処理層を有し、 前記表面処理層が、硬化剤（Ｃ）の官能基と反応する官能基を有する処理剤から形成されることを特徴とする請求項７記載の積層体。 【請求項９】 前記処理剤における硬化剤（Ｃ）の官能基と反応する官能基が、カルボキシル基、水酸基、およびアミノ基からなる群より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項８記載の積層体。 【請求項１０】 外側から順に、外層側樹脂フィルム、外層側接着剤層、金属箔、内層側接着剤層、熱融着樹脂フィルムを必須とする蓄電デバイス用包装材において、 前記内層側接着剤層が、請求項１～６いずれかに記載の接着剤組成物から形成されることを特徴とする蓄電デバイス用包装材。 【請求項１１】 請求項１０に記載の蓄電デバイス用包装材から形成されてなる蓄電デバイス用容器であって、熱融着樹脂フィルムが内面を構成している、蓄電デバイス用容器。 【請求項１２】 請求項１１記載の蓄電デバイス用容器を使用してなる蓄電デバイス。」 第３ 申立理由の概要 申立人は、下記３の甲第１及び２号証を提出し、次の１及び２について主張している（以下、甲号証は、単に「甲１」などと記載する。）。 １ 特許法第２９条第１項第３号（新規性）について（同法第１１３条第２号） 本件発明１～３、５～１２は、甲１に記載された発明であるから、本件発明１～３、５～１２は、同法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ２ 特許法第２９条第２項（進歩性）について（同法第１１３条第２号） 本件発明１～１２は、甲１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到することができたものであるから、本件発明１～１２は、同法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 ３ 証拠方法 甲１：国際公開第２０１６／１５２１６１号 甲２：中道敏彦、「塗料基礎講座（第ＶＩ講） 塗膜の形成～橋かけ形塗料の硬化機構」、色材、色材協会誌、１９８９年、６２［１］、２８～３５頁 第４ 当審の判断 １ 特許法第２９条第１項第３号（新規性）及び同条第２項（進歩性）について （１）甲１の記載 甲１には、次の記載がある（下線は当審が付与した。）。 「[請求項1] 金属箔層とヒートシール層とを接着剤層を介して積層するための接着剤組成物であって、 カルボキシル基もしくは酸無水物基を有するポリオレフィン樹脂（Ａ）と、不飽和脂肪酸の重合体（Ｂ１）と２つ以上のエポキシ基を有する化合物（Ｂ２）との反応により得られるエポキシ化合物（Ｂ）とを含有することを特徴とする接着剤組成物。」 「[0038] 次に本発明で使用される不飽和脂肪酸の重合体（Ｂ１）と２つ以上のエポキシ基を有する化合物（Ｂ２）との反応により得られるエポキシ化合物（Ｂ）について説明する。 エポキシ化合物（Ｂ）中のエポキシ基と、ポリオレフィン樹脂（Ａ）中のカルボキシル基または酸無水物基とを反応させた強固な架橋構造により、充分な接着強度を発現でき、より高温の電解質溶液に長期間浸漬されてもその接着強度を高レベルで維持できる。」 「[0062] ＜合成例１＞ 窒素置換した内容積５００ｍＬのガラス製オートクレーブに精製トルエン２５０ｍＬ、メチルアルミノキサンをＡｌ原子換算で０．５ｍｇ、ジメチルシリル－ビス－（４，５，６，７，８－ペンタヒドロアズレン－２－イル）ジルコニウムジクロライドをＺｒ原子換算で１．２５μｇ原子を投入し、４０℃に昇温した。続いてエチレンとプロピレンを、それぞれ５０Ｌ／ｈｒ、４０Ｌ／ｈｒの一定速度で供給しながら、４０℃で１．３２ＭＰａの一定圧力を維持するように１－ブテンモノマーを連続供給し、重合を開始した。４０℃、８時間、重合を行った後、イソプロパノールを添加して重合を停止した。得られたポリマー溶液を、多量のメタノールに添加し、ポリマーを析出させた。析出したポリマーをろ過、乾燥することにより、エチレン／プロピレン／１－ブテン＝４６／３３／１５（モル比）で共重合されたポリオレフィンを得た。 得られたポリオレフィン２０ｇと、セロソルブアセテート２０ｇとを仕込み、窒素気流下、加熱溶解させ、溶液温度の１１０℃にした。無水マレイン酸４ｇ、ラウリルメタクリレート２ｇおよび過酸化ベンゾイル０．６ｇをセロソルブアセテート２３９．４ｇに溶解したものを２時間かけて滴下した。滴下終了後さらに１時間その温度で反応を続けた。得られたポリマー溶液を、多量のメタノールに添加し、ポリマーを析出させた。析出したポリマーをろ過、乾燥することにより、酸無水物基を有するポリオレフィン樹脂（Ａ１）を得た。 ポリオレフィン樹脂（Ａ１）のＭｗ、融点、ΔＥは、それぞれ４７００、１０３℃、４５ｍＪ／ｍｇであった。 [0063]＜合成例２～４、６～１２＞ 表１に示すオレフィン重合時の混合ガスの流量比と重合温度、グラフト重合時のモノマー添加量以外は、合成例１と同様にして酸無水物基を有するポリオレフィン樹脂（Ａ２）～（Ａ４）、（Ａ６）～（Ａ８）を得た。 [0066][表１] ［図：0001384308000001.jpg］ 表１中、記号は以下の通り。 ＬＭＡ：ラウリルメタクリレート Ｓｔ：スチレン [0067] ＜合成例１０＞ クローダジャパン社製プリポール１０１３（Ｃ１８不飽和脂肪酸のダイマー酸、酸価１９６ｍｇＫＯＨ／ｇ）４６ｇ、ｊＥＲ１００１（三菱化学社製、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、エポキシ当量：４７５）１５４部、トリフェニルホスフィン４部、トルエン１６０部およびイソプロピルアルコール４０部を４つ口フラスコ中、窒素雰囲気下で加熱溶解させた後、攪拌しながら系内温度を１００℃に保った。酸価が１．０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下となるまで反応させ、冷却させることにより固形分５０％、エポキシ当量１２３６のエポキシ化合物（Ｂ－１）を得た。」 「[0074] ＜実施例１＞ ポリオレフィン樹脂（Ａ１）１５部をトルエン／メチルエチルケトン（以下、ＭＥＫという）＝７／３（重量比）１１７．９部に加熱溶解した。冷却後、ｊＥＲ８７１（三菱化学社製、エポキシ当量４３０のダイマー酸変性エポキシ化合物）を５．８部添加して攪拌することで、固形分１５％の接着剤溶液を得た。 ４０μｍのアルミニウム箔に、前記接着剤溶液をバーコーターにて塗布し、１００℃、１分間乾燥し、乾燥後の塗布量が約２ｇ／ｍ2の接着剤層を得た。次いで、前記接着剤層に厚み４０μｍの未延伸ポリプロピレンフィルム（以下ＣＰＰと呼ぶ）を重ね合わせ、８０℃に設定した２つのロール間を通過させ、積層体を得た。その後、得られた積層体を４０℃で３日間または５日間の硬化（エージング）を行った。こうして、得られたアルミニウム箔／ＣＰＰラミネートフィルムを、以下「Ａｌ／ＣＰＰ積層フィルム」と呼ぶ。 後述する方法に従って、初期接着強度、耐溶剤性、電解質溶液耐性を評価した。結果を表２に示す。 [0075] ＜実施例２～２２＞、＜比較例１～６＞ 表２、３に示す組成にて、実施例１と同様にして接着剤溶液およびＡｌ／ＣＰＰ積層フィルムを得、同様に評価した。」 「[0076]［表２］ ［図：0001384308000002.jpg］ 」 （２）甲１に記載された発明（甲１発明） 甲１の請求項１に記載された「金属箔層とヒートシール層とを接着剤層を介して積層するための接着剤組成物であって、カルボキシル基もしくは酸無水物基を有するポリオレフィン樹脂（Ａ）と、不飽和脂肪酸の重合体（Ｂ１）と２つ以上のエポキシ基を有する化合物（Ｂ２）との反応により得られるエポキシ化合物（Ｂ）とを含有することを特徴とする接着剤組成物。」の具体例である実施例１３は、表２から、上記請求項１における「カルボキシル基もしくは酸無水物基を有するポリオレフィン樹脂（Ａ）」として「Ａ６」、同エポキシ化合物（Ｂ）として「Ｂ－１」を用いたものであり、表１と[0062]から、「Ａ６」は、酸無水物基を有するプロピレン／１－ブテン＝７０／２８（モル比）で共重合された、質量平均分子量１８３×１０３、融点８０℃のポリオレフィン樹脂であり、[0067]から、「Ｂ－１」は、「クローダジャパン社製プリポール１０１３（Ｃ１８不飽和脂肪酸のダイマー酸、酸価１９６ｍｇＫＯＨ／ｇ）４６ｇ、ｊＥＲ１００１（三菱化学社製、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、エポキシ当量：４７５）１５４部、トリフェニルホスフィン４部、トルエン１６０部およびイソプロピルアルコール４０部を４つ口フラスコ中、窒素雰囲気下で加熱溶解させた後、攪拌しながら系内温度を１００℃に保ち、酸価が１．０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下となるまで反応させ、冷却させることにより得られた、固形分５０％、エポキシ当量１２３６のエポキシ化合物（Ｂ－１）」である。 そうすると、甲１には、実施例１３として、 「金属箔層とヒートシール層とを接着剤層を介して積層するための接着剤組成物であって、カルボキシル基もしくは酸無水物基を有するポリオレフィン樹脂（Ａ）と、不飽和脂肪酸の重合体（Ｂ１）と２つ以上のエポキシ基を有する化合物（Ｂ２）との反応により得られるエポキシ化合物（Ｂ）とを含有する接着剤組成物であって、 カルボキシル基もしくは酸無水物基を有するポリオレフィン樹脂（Ａ）は、酸無水物基を有するプロピレン／１－ブテン＝７０／２８（モル比）で共重合された質量平均分子量１８３×１０３、融点８０℃のポリオレフィン樹脂であり、 不飽和脂肪酸の重合体（Ｂ１）と２つ以上のエポキシ基を有する化合物（Ｂ２）との反応により得られるエポキシ化合物（Ｂ）は、クローダジャパン社製プリポール１０１３（Ｃ１８不飽和脂肪酸のダイマー酸、酸価１９６ｍｇＫＯＨ／ｇ）４６ｇ、ｊＥＲ１００１（三菱化学社製、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、エポキシ当量：４７５）１５４部、トリフェニルホスフィン４部、トルエン１６０部およびイソプロピルアルコール４０部を４つ口フラスコ中、窒素雰囲気下で加熱溶解させた後、攪拌しながら系内温度を１００℃に保ち、酸価が１．０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下となるまで反応させ、冷却させることにより得られた、固形分５０％、エポキシ当量１２３６のエポキシ化合物（Ｂ－１）である、接着剤組成物。」（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。 （３）対比・判断 ア 本件発明１について 本件発明１と甲１発明とを対比する。 甲１発明の「酸無水物基を有するプロピレン／１－ブテン＝７０／２８（モル比）で共重合された質量平均分子量１８３×１０３、融点８０℃のポリオレフィン樹脂」は、本件発明１の「カルボキシル基または酸無水物基を有する、融点が５５～１００℃、重量平均分子量が４万～４０万であるポリオレフィン樹脂（Ａ）」に相当する。 また、甲１発明の「エポキシ化合物（Ｂ－１）」は、「酸無水物基を有するプロピレン／１－ブテン＝７０／２８（モル比）で共重合された質量平均分子量１８３×１０３、融点８０℃のポリオレフィン樹脂」と反応して硬化するものと解されることから([0038]参照)、本件発明１の「硬化剤（Ｃ）」に相当する。また、甲１発明の「エポキシ化合物（Ｂ－１）」は、エポキシ基を有するものであることから、「硬化剤（Ｃ）が、イソシアネート基、エポキシ基、カルボジイミド基、およびアジリジン基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有すること」を充足する。 そうすると、本件発明１と甲１発明とは、「ポリオレフィン樹脂成分と硬化剤（Ｃ）とを含有する接着剤組成物であって、 前記ポリオレフィン樹脂成分が、 カルボキシル基または酸無水物基を有する、融点が５５～１００℃、重量平均分子量が４万～４０万であるポリオレフィン樹脂（Ａ）と、 硬化剤（Ｃ）が、イソシアネート基、エポキシ基、カルボジイミド基、およびアジリジン基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する接着剤組成物。」である点で一致し、次の点で相違が認められる。 （相違点） 本件発明１は、ポリオレフィン樹脂成分に、「カルボキシル基または酸無水物基を有する、重量平均分子量が２００～１３０００である重合体（Ｂ）を含み、 前記ポリオレフィン樹脂（Ａ）と重合体（Ｂ）の和１００重量％に対する重合体（Ｂ）の含有量が０．２～５．０重量％であ」ることが特定されているに対し、甲１発明は、そのような重合体（Ｂ）は含まれない点。 ここで、上記相違点について検討する。 甲１には、「ポリオレフィン樹脂」に加えて、「カルボキシル基または酸無水物基を有する、重量平均分子量が２００～１３０００である重合体（Ｂ）」を含有させることについては、記載も示唆もなく、そのような「重合体（Ｂ）」を含有させた場合に、接着剤組成物の特性がどのようになるのか明らかではないことから、そのような「重合体（Ｂ）」を含有させる動機付けを見いだせない。また、仮に、甲１発明に、そのような「重合体（Ｂ）」を含有されることが可能だとしても、ポリオレフィン樹脂（Ａ）と重合体（Ｂ）の和１００重量％に対する重合体（Ｂ）の含有量がどのようにすればいいのかは不明としかいうほかない。 これに対し、本件発明１は、上記相違点に係る発明特定事項を備えることで、溶液としての保存安定性や接着剤の硬化性に優れた接着剤を得ることができる（本件明細書段落【００５０】）という格別顕著な作用効果を奏するものであり、その作用効果は、実施例において確認されている。 したがって、上記相違点に係る本件発明１の発明特定事項を、当業者が容易に想到し得るものである、ということできない。 よって、本件発明１は甲１発明と同一であるはいえないし、甲１発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。 （申立人の主張について） 申立人は、甲１発明の「クローダジャパン社製プリポール１０１３（Ｃ１８不飽和脂肪酸のダイマー酸、酸価１９６ｍｇＫＯＨ／ｇ）」は、本件発明１の「カルボキシル基または酸無水物基を有する、重量平均分子量が２００～１３０００である重合体（Ｂ）」に相当し、「前記ポリオレフィン樹脂（Ａ）と重合体（Ｂ）の和１００重量％に対する重合体（Ｂ）の含有量が０．２～５．０重量％」を満たしている蓋然性が高い旨を主張している（特許異議申立書２２頁１４行～２４頁２２行）。 しかしながら、甲１発明の「クローダジャパン社製プリポール１０１３（Ｃ１８不飽和脂肪酸のダイマー酸、酸価１９６ｍｇＫＯＨ／ｇ）」は、甲１発明においては、「エポキシ化合物（Ｂ－１）」が生成される工程において、「ｊＥＲ１００１（三菱化学社製、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、エポキシ当量：４７５）」と反応し、反応後は、カルボキシル基は存在しなくなっていると解されることから、本件発明１の「重合体（Ｂ）」に相当するものではない。 また、仮に、反応後に、未反応の「クローダジャパン社製プリポール１０１３（Ｃ１８不飽和脂肪酸のダイマー酸、酸価１９６ｍｇＫＯＨ／ｇ）」が残っていて、それが、本件発明１の「重合体（Ｂ）」に相当するものだとしても、どの程度の量が残っているかは不明であるし、大半が反応に使われると解されることから、その量が「前記ポリオレフィン樹脂（Ａ）と重合体（Ｂ）の和１００重量％に対する重合体（Ｂ）の含有量が０．２～５．０重量％」を満たしている蓋然性は極めて低い。 さらに、申立人の主張を「甲１発明における不飽和脂肪酸の重合体（Ｂ１）をエポキシ化合物（Ｂ２）と反応させることなく、ポリオレフィン樹脂（Ａ）と混合して接着剤組成物とすることは当業者が容易になし得ることである。」と解して検討すると、その変更によって架橋構造が大きく変更（甲１発明ではＡを（Ｂ１＋Ｂ２）で架橋するのに対し、変更後はＡとＢ１の混合物をＢ２で架橋することになる）されることになるから、当業者が容易になし得ることということはできない。 したがって、申立人の主張は採用することができない。 イ 本件発明２～１２について 本件発明２～１２は、本件発明１を引用し、更に限定するものであるから、甲１発明と同一ということはできないし、甲１発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということもできない。 第５ むすび 以上のとおり、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１～１２に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件発明１～１２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。