2022-005315

２．本願発明

本願の請求項１ないし９に係る発明は、令和５年９月５日の手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１ないし９に記載された事項により特定されるとおりのものと認められるところ、請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、次のとおりである。

「【請求項１】

集電体材料、

前記集電体材料の一つの表面に配置されたリン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）材料を含む第１の電極層、および

前記第１の電極層に配置された、リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）を含む活性物質を含む第２の電極層を含み、

前記第１の電極層は、前記第２の電極層に直接的に接続しており、

前記リン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）は、ＬｉＭｎxＦｅ1-xＰＯ4の化学式を有し、式中、０．５≦ｘ＜１であり、

前記リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）は、ＬｉＮｉxＣｏyＭｎzＯ2の化学式を有し、式中、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、およびｘ＋ｙ＋ｚ＝１であり、

前記第１の電極層の総重量に対して、前記リン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）材料の重量比率は、８０～９９ｗｔ％であり、

前記第２の電極層の総重量に対して、前記活性物質の重量比率は、８０～９９ｗｔ％であり、

前記第２の電極層の重量比率は、前記第１の電極層と前記第２の電極層の総重量に対して、５０ｗｔ％以上であるリチウムイオン電池用正極。」

３．拒絶の理由の概要

本願の請求項１に対して令和５年４月１３日付けで当審が通知した拒絶理由の概要は次のとおりである。

本件出願の請求項１に係る発明は、その出願前日本国内または外国において頒布された下記の引用文献１に記載された発明及び周知の技術事項（引用文献２、３に記載された技術事項）に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。

記

４．引用文献の記載及び引用発明

当審による拒絶の理由に引用された上記引用文献１（特開２００７－２６６７６号公報）には、「非水電解質電池」について、図面とともに以下の各記載がある（なお、下線は当審で付与した。）。

（１）「【請求項１】

複数の正極活物質を含む正極活物質層が正極集電体表面に形成された正極と、負極活物質層を備えた負極と、これら両極間に介装されたセパレータとを備えた非水電解質電池において、

上記正極活物質層は正極活物質成分が異なる複数の層から成り、且つ、これら複数の層のうち正極最表面層以外の層には、正極活物質種の中で過充電時における抵抗増加率が最も高いものが主成分として含まれることを特徴とする非水電解質電池。

・・・・（中 略）・・・・

続きを表示（全11行）

【請求項６】

上記正極最表面層以外の層における正極活物質として、一般式ＬｉＭＰＯ４（但し、式中、Ｍは、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｎから成る群から選択される少なくとも１種を含む）で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物のみを用いる、請求項１又は２記載の非水電解質電池。

【請求項７】

上記正極活物質層には、正極活物質としてのコバルト酸リチウムが含まれる、請求項１～６記載の非水電解質電池。

・・・・（中 略）・・・・

【請求項１０】

上記コバルト酸リチウムは正極最表面層に存在する、請求項７～９記載の非水電解質電池。」

（２）「【０００１】

本発明は、リチウムイオン電池或いはポリマー電池等の非水電解質電池の改良に関し、特に過充電時の安全性に優れた非水電解質電池に関するものである。」

（３）「【発明を実施するための最良の形態】

【００４０】

以下、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は以下の最良の形態に何ら限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能なものである。

【００４１】

〔正極の作製〕

先ず、正極活物質であるスピネル型マンガン酸リチウム（以下、ＬＭＯと略すときがある）と、炭素導電剤としてのＳＰ３００及びアセチレンブラックとを、９２：３：２の質量比で混合して正極合剤粉末を作製した。次に、当該粉末を混合装置〔例えば、ホソカワミクロン製メカノフュージョン装置（ＡＭ―１５Ｆ）〕内に２００ｇ充填した後、混合装置を回転数１５００ｒｐｍで１０分間作動させて、圧縮・衝撃・せん断作用を起こさせつつ混合して混合正極活物質を作製した。次いで、この混合正極活物質とフッ素系樹脂結着剤（ＰＶＤＦ）との質量比が９７：３になるようにＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）溶剤中で両者を混合して正極スラリーを作製した後、正極集電体であるアルミ箔の両面に正極スラリーを塗着し、更に、乾燥、圧延することにより、正極集電体表面に第１正極活物質層を形成した。

【００４２】

この後、正極活物質としてコバルト酸リチウム（以下、ＬＣＯと略すときがある）を用いる他は、上記と同様にして正極スラリーを作製し、さらに上記第１正極活物質層上に正極スラリーを塗着し、更に、乾燥、圧延することにより、第１正極活物質層上に第２正極活物質層を形成した。

以上の工程で正極を作製した。尚、正極中の両正極活物質の質量比は、ＬＣＯ：ＬＭＯ＝７０：３０とした。」

（４）「【００５４】

〔第１実施例〕

（実施例１）

実施例１としては、前記発明を実施するための最良の形態で示した電池を用いた。

続きを表示（全14行）

このようにして作製した電池を、以下、本発明電池Ａ１と称する。

【００５５】

（実施例２）

セパレータとして、電子線架橋型セパレータの代わりに耐熱層積層型セパレータを用いた他は、上記実施例１と同様にして電池を作製した。

このようにして作製した電池を、以下、本発明電池Ａ２と称する。

【００５６】

・・・・（中 略）・・・・

（実施例３）

セパレータとして、電子線架橋型セパレータの代わりに通常セパレータを用いた他は、上記実施例１と同様にして電池を作製した。

このようにして作製した電池を、以下、本発明電池Ａ３と称する。」

（５）「【００９１】

〔第４実施例〕

（実施例１～３)

第１正極活物質（集電体側の正極活物質）として、ＬＭＯの代わりに、ＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（以下、ＬＦＰと称するときがある）を用いると共に、正極活物質中のＬＣＯとＬＦＰとの質量比を７５：２５とした他は、前記第１実施例の実施例１～実施例３と同様にして電池を作製した。尚、オリビン型リン酸リチウム化合物は導電性に乏しく、負荷特性に劣る。このため、電池性能を確保する目的で、正極活物質の焼成段階で二次粒子内部に炭素による導電パスを確保すべく、オリビン型リン酸リチウム化合物の二次粒子内部に５％炭素成分を含有させている。また、上記電池の設計容量は７８０ｍＡｈである。

このようにして作製した電池を、以下それぞれ、本発明電池Ｄ１～Ｄ３と称する。・・・・（以下、略）」

（６）「【００９４】

［図：0001409529000001.jpg］

」

上記（１）ないし（６）から以下のことがいえる。

・引用文献１に記載の「非水電解質電池」は、上記（２）の記載によれば、例えばリチウムイオン電池であり、上記（１）の【請求項１】の記載によれば、正極活物質層が正極集電体表面に形成された正極と、負極活物質層を備えた負極と、これら両極間に介装されたセパレータとを備えた非水電解質電池（リチウムイオン電池）であって、正極活物質層が、正極活物質成分が異なる複数の層からなるものである。

・上記（１）の【請求項６】の記載によれば、正極最表面層以外の層における正極活物質として、一般式ＬｉＭＰＯ４（但し、式中、Ｍは、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｎから成る群から選択される少なくとも１種を含む）で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物のみを用いるものであるところ、上記（５）の記載、及び（６）（【表５】）によれば、第４実施例の実施例１～３に係る「本発明電池Ｄ１～Ｄ３」では、集電体側の第１正極活物質層における正極活物質としてＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）を用いてなるものである。

・上記（１）の【請求項７】、【請求項１０】の記載によれば、正極最表面層における正極活物質としてコバルト酸リチウムを用いるものであるところ、上記（５）の記載、及び（６）（【表５】）によれば、第４実施例の実施例１～３に係る「本発明電池Ｄ１～Ｄ３」でも表面側の第２正極活物質層における正極活物質としてコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）を用いてなるものである。

・上記（５）の記載によれば、第４実施例の実施例１～３に係る「本発明電池Ｄ１～Ｄ３」は、正極活物質中のＬＣＯとＬＦＰとの質量比を７５：２５とした他は、第１実施例の実施例１～実施例３と同様にして電池の作製をしてなるものであるところ、上記（４）の記載によれば、その第１実施例の実施例１～実施例３に係る電池は、「発明を実施するための最良の形態」で示した電池を用いてなるものである。そして、上記（３）の記載によれば、発明を実施するための最良の形態」は、正極集電体（アルミ箔）の両面に、正極集電体表面に第１正極活物質層を形成し、当該第１正極活物質層上に第２正極活物質層を形成してなるものであって、第１正極活物質層は正極活物質、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）が９２：３：２：３の質量比で構成され、第２正極活物質層を形成するための正極スラリーについても第１正極活物質層を形成するための正極スラリーと同様にして作製されるものであることから、第２正極活物質層も正極活物質、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）が９２：３：２：３の質量比で構成されてなるものであると解される。

以上のことから、特に第４実施例の実施例１～３に係る非水電解質電池（リチウムイオン電池）である「本発明電池Ｄ１～Ｄ３」が備える正極の構成に着目してこれを発明として捉え、上記記載を総合勘案すると、引用文献１には、次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されている。

「正極集電体と、

前記正極集電体の両面に形成された正極活物質層と、を有し、

前記正極活物質層は、前記正極集電体表面に形成された第１正極活物質層と当該第１正極活物質層上に形成された第２正極活物質層からなり、

前記第１正極活物質層は、正極活物質としてＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）を含み、

前記第２正極活物質層は、正極活物質としてコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）を含み、

前記第１正極活物質層は前記正極活物質、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）が９２：３：２：３の質量比で構成され、

同様に前記第２正極活物質層も前記正極活物質、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）が９２：３：２：３の質量比で構成され、

前記正極活物質層に含まれる正極活物質中のコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）とＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）との質量比が７５：２５である、リチウムイオン電池が備える正極。」

５．対比

そこで、本願発明と引用発明とを対比する。

（１）引用発明における「正極集電体」は、本願発明でいう「集電体材料」に相当する。

（２）引用発明における「第１正極活物質層」は、正極集電体の表面に形成されてなるものであり、本願発明でいう「第１の電極層」に相当する。

ここで、本願発明の「第１の電極層」が含むリン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）材料と、引用発明の「第１正極活物質層」が含むＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）とは、オリビン型構造を有するリチウム複合酸化物である点で共通するといえる。

したがって、本願発明と引用発明とは、「前記集電体材料の一つの表面に配置されたオリビン型構造を有するリチウム複合酸化物を含む第１の電極層」を含むものである点で共通する。

ただし、オリビン型構造を有するリチウム複合酸化物について、本願発明では「リン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）材料」であり、「前記リン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）は、ＬｉＭｎxＦｅ1-xＰＯ4の化学式を有し、式中、０．５≦ｘ＜１」であることを特定するのに対し、引用発明ではＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）である点で相違する。

（３）引用発明における「第２正極活物質層」は、第１正極活物質層上に形成されてなるものであり、本願発明でいう「第２の電極層」に相当する。

ここで、本願発明の「第２の電極層」が含むリチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）と、引用発明の「第２正極活物質層」が含むコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）とは、層状型構造を有するリチウム複合酸化物である点で共通するといえる。

したがって、本願発明と引用発明とは、「前記第1の電極層に配置された、層状型構造を有するリチウム複合酸化物を含む活性物質を含む第２の電極層」を含むものである点で共通する。

ただし、活性物質が含む層状型構造を有するリチウム複合酸化物について、本願発明では「リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）」であり、「前記リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）は、ＬｉＮｉxＣｏyＭｎzＯ2の化学式を有し、式中、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、およびｘ＋ｙ＋ｚ＝１」であることを特定するのに対し、引用発明ではコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）である点で相違する。

（４）引用発明においても、第２正極活物質層は第１正極活物質層上に形成されてなるものであり、第１正極活物質層は第２正極活物質層に直接的に接続しているといえるものである。

したがって、本願発明と引用発明とは、「前記第１の電極層は、前記第２の電極層に直接的に接続している」点で一致する。

（５）引用発明における「第１正極活物質層」に含まれる正極活物質（ＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ））は質量比で９２であるから、第１正極活物質層の総重量に対して、正極活物質（ＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ））の重量比率は９２質量％であり、本願発明で特定する「８０～９９ｗｔ％」に含まれる。

したがって、本願発明と引用発明とは、「前記第１の電極層の総重量に対して、前記オリビン型構造を有するリチウム複合酸化物の重量比率は、８０～９９ｗｔ％」である点で共通するといえる。

ただし、上記（２）にも記載したように、オリビン型構造を有するリチウム複合酸化物について、本願発明では「リン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）材料」であるのに対し、引用発明ではＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）である点で相違する。

（６）引用発明における「第２正極活物質層」に含まれる正極活物質（コバルト酸リチウム（ＬＣＯ））は質量比で９２であるから、第２正極活物質層の総重量に対して、正極活物質（コバルト酸リチウム（ＬＣＯ））の重量比率は９２質量％であり、本願発明で特定する「８０～９９ｗｔ％」に含まれる。

したがって、本願発明と引用発明とは、「前記第２の電極層の総重量に対して、前記活性物質の重量比率は、８０～９９ｗｔ％」である点で共通するといえる。

なお、ここでいう「前記活性物質」について、上記（３）にも記載したように、本願発明では「リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）」を含むものであるのに対し、引用発明ではコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）である点で相違する。

（７）引用発明における第１正極活物質層中の正極活物質（ＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ））、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）は９２：３：２：３の質量比であり、第２正極活物質層中の正極活物質（コバルト酸リチウム（ＬＣＯ））、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）も９２：３：２：３の同じ質量比であるところ、引用発明の正極活物質層に含まれる正極活物質中のコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）とＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）との質量比は７５：２５であることから、正極活物質としてコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）を含む第２正極活物質層の重量比についても、第１正極活物質層と第２正極活物質層の総重量に対して７５質量％であるといえ、本願発明で特定する「５０ｗｔ％以上」の範囲に含まれる。

したがって、本願発明と引用発明とは、「前記第２の電極層の重量比率は、前記第１の電極層と前記第２の電極層の総重量に対して、５０ｗｔ％以上」である点で一致するといえる。

（８）そして、引用発明における「リチウムイオン電池が備える正極」は、正極集電体と、当該正極集電体の表面に形成された第１正極活物質層及び第２正極活物質層とを含むものであり、本願発明でいう「リチウムイオン電池用正極」に相当する。

よって上記（１）ないし（８）によれば、本願発明と引用発明とは、

「集電体材料、

前記集電体材料の一つの表面に配置されたオリビン型構造を有するリチウム複合酸化物を含む第１の電極層、および

前記第１の電極層に配置された、層状型構造を有するリチウム複合酸化物

を含む活性物質を含む第２の電極層を含み、

前記第１の電極層は、前記第２の電極層に直接的に接続しており、

前記第１の電極層の総重量に対して、前記オリビン型構造を有するリチウム複合酸化物の重量比率は、８０～９９ｗｔ％であり、

前記第２の電極層の総重量に対して、前記活性物質の重量比率は、８０～９９ｗｔ％であり、

前記第２の電極層の重量比率は、前記第１の電極層と前記第２の電極層の総重量に対して、５０ｗｔ％以上であるリチウムイオン電池用正極。」

である点で一致し、次の点で相違する。

［相違点１］

第１の電極層が含むオリビン型構造を有するリチウム複合酸化物について、本願発明では「リン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）材料」であり、「前記リン酸マンガン鉄リチウム（ＬＭＦＰ）は、ＬｉＭｎxＦｅ1-xＰＯ4の化学式を有し、式中、０．５≦ｘ＜１」であることを特定するのに対し、引用発明ではＬｉＦｅＰＯ４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物（ＬＦＰ）である点。

［相違点２］

第２の電極層が含む活性物質が含む層状型構造を有するリチウム複合酸化物について、本願発明では「リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）」であり、「前記リチウムニッケルマンガンコバルト酸化物（ＮＭＣ）は、ＬｉＮｉxＣｏyＭｎzＯ2の化学式を有し、式中、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、およびｘ＋ｙ＋ｚ＝１」であることを特定するのに対し、引用発明ではコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）である点。

６．判断

上記相違点について検討する。

［相違点１］について

引用文献１の【請求項６】（上記「４．（１）」を参照）、段落【０１３２】～【０１３３】には、第１正極活物質層が含むオリビン型リン酸リチウム化合物は、一般式ＬｉＭＰＯ４（但し、式中、Ｍは、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｎから成る群から選択される少なくとも１種を含む）ものであり、ＬｉＦｅＰＯ４に限定されないことが記載されているところ、例えば当審による拒絶の理由に引用された上記引用文献２（特開２０１７－６３０２７号公報）の段落【００１７】や上記引用文献３（特開２０１６－７６３１７号公報）の段落【００２４】～【００２５】に記載のように、正極活物質として用いられるオリビン型リン酸リチウム化合物としては、ＬｉＦｅＰＯ４（ＬＦＰ）だけでなく、ＬｉＭｎ１－ｘＦｅｘＰＯ４（０．０５≦ｘ≦０．５）も周知のものであり、引用発明においても第１正極活物質層が含むオリビン型リン酸リチウム化合物として、ＬｉＦｅＰＯ４（ＬＦＰ）に代えてＬｉＭｎ１－ｘＦｅｘＰＯ４（０．０５≦ｘ≦０．５）を採用（すなわち、上記一般式ＬｉＭＰＯ４におけるＭとしてＦｅ、Ｍｎを選択）して相違点１に係る構成とすることは当業者であれば適宜なし得たことである。

［相違点２］について

引用文献１の段落【０１３０】、【０１３１】（【表９】）の記載によれば、第２正極活物質層に用いられる正極活物質としては、コバルト酸リチウム（ＬＣＯ）に限定されるものではなく、層状リチウムニッケル化合物（ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）でも良いことが記載されているといえ、引用発明において、第２正極活物質層が含む層状型構造を有するリチウム複合酸化物としてコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）に代えて層状リチウムニッケル化合物（ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）を採用し、相違点２に係る構成とすることも当業者であれば適宜なし得たことである。

よって、本願請求項１に係る発明は、引用文献１に記載された発明及び周知の技術事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。

７．審判請求人の主張について

審判請求人は、令和５年９月５日に提出した意見書において「引用文献１の段落００９１には、「正極活物質中のＬＣＯとＬＦＰとの質量比を７５：２５」とした旨が記載されている。しかし、引用文献１は第１正極活物質層および第２正極活物質層における活物質以外の他の物質の含有率を開示していない。したがって、引用文献１は、本願請求項１で規定している「前記第２の電極層の重量比率は、前記第１の電極層と前記第２の電極層の総重量に対して、５０ｗｔ以上である」との構成要件を開示していない。」などと主張している。

しかしながら、上記「４．引用文献の記載及び引用発明」にも記載したとおり、引用文献１には、第１正極活物質層は正極活物質、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）が９２：３：２：３の質量比で構成され、第２正極活物質層についても正極活物質、ＳＰ３００（炭素導電剤）、アセチレンブラック（炭素導電剤）、結着剤（ＰＶＤＦ）が９２：３：２：３の質量比で構成されることが記載されているといる。そして、上記「５．対比」の（７）に記載したとおり、引用発明における正極活物質としてコバルト酸リチウム（ＬＣＯ）を含む第２正極活物質層の重量比は、第１正極活物質層と第２正極活物質層の総重量に対して７５質量％であり、本願発明で特定する「５０ｗｔ％以上」の範囲に含まれるものであることを踏まえると、審判請求人の上記主張は採用できない。

８．むすび

以上のとおり、本願の請求項１に係る発明は、引用文献１に記載された発明及び周知の技術事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。

したがって、本願は、その余の請求項について検討するまでもなく拒絶すべきものである。

よって、結論のとおり審決する。