2021-700859

特許第６８６９２４５号発明「二成分コーティング組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。

結 論 特許第６８６９２４５号の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－１０〕について訂正することを認める。 特許第６８６９２４５号の請求項１－１０に係る特許を維持する。

理 由 第１ 手続の経緯 特許第６８６９２４５号の請求項１～１０に係る特許についての出願は、２０１６年（平成２８年）９月１９日（パリ条約による優先権主張外国庁受理 ２０１５年９月２３日 （ＥＰ）欧州特許庁）を国際出願日とする出願であって、令和３年４月１５日にその特許権の設定登録がされ、同年５月１２日に特許掲載公報が発行された。その後、その請求項１～１０に係る特許に対し、同年９月３日に特許異議申立人池田貴博（以下、「特許異議申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、当審は、令和４年１月２５日付けで取消理由を通知し、特許権者は、その指定期間内である同年４月２８日に意見書の提出及び訂正の請求（以下「本件訂正請求」といい、その内容を「本件訂正」という。）を行い、特許権者から訂正請求があったことを、同年５月１７日付けで特許異議申立人に通知したが、その指定期間内に特許異議申立人から応答がなかった。 第２ 本件訂正の適否についての判断 １ 本件訂正の内容 本件訂正は、以下の訂正事項１～４からなる。 （１）訂正事項１ （訂正事項１－１） 特許請求の範囲の請求項１に「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネー卜に対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」と記載されているのを、「ｂ）ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２～１０も同様に訂正する）。 （訂正事項１－２） 特許請求の範囲の請求項１に「二峰性又はより多峰性の粒度分布を有する少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）を含有するポリアクリレート成分」と記載されているのを、「二峰性の粒度分布を有する少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）、ここで、 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化熏合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記重合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される」に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２～１０も同様に訂正する）。 （２）訂正事項２ 特許請求の範囲の請求項２に「前記二峰性又はより多峰性の粒度分布」と記載されているのを、「前記二峰性の粒度分布」に訂正する（請求項２の記載を引用する請求項３～１０も同様に訂正する）。 （３）訂正事項３ 特許請求の範囲の請求項３に「前記二峰性又はより多峰性の粒度分布」と記載されているのを、「前記二峰性の粒度分布」に訂正する（請求項３の記載を引用する請求項４～１０も同様に訂正する）。 （４）訂正事項４ 特許請求の範囲の請求項４に「前記二峰性又はより多峰性の粒度分布」と記載されているのを、「前記二峰性の粒度分布」に訂正する（請求項４の記載を引用する請求項５～１０も同様に訂正する）。 ２ 一群の請求項について 訂正前の請求項１～１０について 、請求項２～１０は、請求項１を直接的又は間接的に引用しているものであって、訂正事項１によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものである。したがって、訂正前の請求項１～１０に対応する訂正後の請求項１～１０は、特許法第１２０条の５第４項に規定する関係を有する一群の請求項である。 ３ 訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否 （１）訂正事項１ ア 訂正の目的について 訂正事項１のうち訂正事項１－１は、訂正前の請求項１の「少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）」について、その下位概念である「ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）」へと限定する訂正である。また、訂正前の請求項１における「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」と、「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」とが、訂正前の請求項１のａ）とｂ１）が同一である旨を明らかにすることで、ａ）とｂ）とが相違することを明確にするものである。また、訂正事項１－１は、訂正前の請求項１を引用する訂正前の請求項２～１０に対しても同様の限定を行うものである。 したがって、当該訂正事項１－１は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する「特許請求の範囲の滅縮」及び特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定する「明瞭でない記載の釈明」を目的とする訂正であるといえる。 訂正事項１－２について、訂正前の請求項１に係る特許発明は、「少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）」について「二峰性又はより多峰性の粒度分布を有する」ことを特定している。 これに対して、訂正後の請求項１は、「二峰性の粒度分布を有する」との記載により、訂正前の「より多峰性」の場合の選択肢を削除して限定している。 さらに、（ａ）「ここで、 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は」 （ｂ）「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は」 （ｃ）「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は」 （ｄ）「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記重合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される」との記載により、二峰性の粒度分布を有する少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）をより具体的に特定し、さらに限定するものである。 ここで、上記（ｂ）～（ｄ）は、製造方法により水性ポリマー分散液ｃ）を特定するものであるところ（いわゆるプロダクト・バイ・プロセス・クレーム）、当該特定がされても、その記載が明確でないことにより、結局のところ水性ポリマー分散液ｃ）の特定及び限定がなされていないことになるか否かについて検討すると、令和４年４月２８日付けの特許権者の意見書において（８頁下から６行～最下行）、「一回の重合プロセスによって製造された水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーの種類及び製造条件に応じて、構造や組成が多岐にわたるポリマーが得られ、そのようなポリマーの構造や特性を直接決定することが実際的ではないことは当業者に自明である。したがって、本件特許発明１において「出願時において 当該物をその構造又は特性により直接特定すること」はおよそ非実際的であるといえ、「不可能・非実際的事情」が存在することは明らかである。」と主張されており、当該主張により、「不可能・非実際的事情」の存在を認め得ることから、上記（ｂ）～（ｄ）による特定が明確でないということはできない。 また、訂正事項１－２は、訂正前の請求項１を引用する訂正前の請求項２～１０に対しても同様の限定を行うものである。 したがって、当該訂正事項１－２は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とする訂正であるといえる。 イ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと 上記アから明らかなように、訂正事項１－１について、訂正前の請求項１の発明特定事項の択一的な選択肢の一部を削除する訂正は、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。また、訂正事項１－２について、訂正前の請求項１の発明特定事項を概念的により下位の内容とする訂正は、カテゴリーや対象、目的を変更するものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。したがって、訂正事項１は特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものであるといえる。 ウ 願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること 訂正事項１－１については、「少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）」の下位概念である「ｂｌ）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）」は、本件特許明細書の段落【００５７】の「好ましくは、ｂ１）で使用される少なくとも１種の該ポリイソシアネートは、ａ）での少なくとも１種の該ポリイソシアネートと同じである。」なる記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。したがって、訂正事項１－１は特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものであるといえる。 訂正事項１－２については、「二峰性又はより多峰性の粒度分布を有する」の選択肢の一つである「二峰性の粒度分布を有する」は、段落【００８８】の「少なくとも１種の該ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートが、２つの極大値が優勢である（すなわち二峰性である）粒度分布を有する場合が有利でありうる。」なる記載に基づくものである。 また、「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違する」は、段落【０１３４】に「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造される」と記載されており、段落【０１６８】に記載の分散液Ｐ２とＰ３を含む実施例のものにおける、ポリマー分散液Ｐ２については、段落【０１６３】に「該ポリマー分散液Ｐ２の製造は、Ｐ１の製造に完全に類似して行ったが、該ポリスチレンシードの代わりに、BASF社のDisponil(登録商標) FES 77（３２質量％）８．６ｇを装入した点で相違した。」と記載され、ポリマー分散液Ｐ３については、段落【０１６５】に「該ポリマー分散液Ｐ３の製造は、Ｐ１の製造に完全に類似して行ったが、ここでは３３質量％ポリスチレンシード１．５ｇを装入した点で相違した。」と記載されており、ここで、ポリマー分散液Ｐ１は、段落【０１６０】及び【０１６１】によれば、BASF社のDisponil(登録商標) FES 77（３２質量％） ２５．８ｇ、２－ヒドロキシエチルメタクリレート １０３．８ｇ、メタクリル酸 ８．３ｇ、アクリル酸ｎ－ブチル １５４．０ｇ、メタクリル酸メチル ２８６．０ｇ及び２－エチルヘキシルチオグリコレートフィード １．７ｇをモノマー成分として含むフィード１を重合したものであり、ポリマー分散液Ｐ２とＰ３も、段落【０１６３】及び【０１６５】の記載からフィード１を重合したものであるから、２－ヒドロキシエチルメタクリレート、メタクリル酸、アクリル酸ｎ－ブチル、メタクリル酸メチル及び２－エチルヘキシルチオグリコレートからなるものであり、両者は２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するといえるから、「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違する」との訂正上記段落【０１３４】、【０１６３】、【０１６５】及び【０１６８】に基づくものである。 そして、「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造される」、「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記重合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される」については、【０１３５】の記載（なお、平均粒度が質量平均であることについては段落【０００２】、【００８８】、【０１２８】、【０１５８】等）に基づく訂正であるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正である。したがって、訂正事項１－２は特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものであるといえる。 （２）訂正事項２ ア 訂正の目的について 訂正事項２は、訂正前の請求項２が請求項１の記載を引用する記載であるところ、請求項１に関する訂正事項１－２により、訂正後の請求項２も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。これは、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とする訂正であるといえる。 イ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと 訂正事項１－２により、訂正後の請求項２も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。この訂正は、上記（１）イに記載のように、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものであるといえる。 ウ 願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること 訂正事項１－２により、訂正後の請求項２も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。この訂正は、上記（１）ウに記載のように、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものであるといえる。 （３）訂正事項３ ア 訂正の目的について 訂正事項３は、訂正前の請求項３が請求項１又は２の記載を引用する記載であるところ、請求項１又は２に関する訂正事項１－２又は訂正事項２により、訂正後の請求項３も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。これは、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とする訂正であるといえる。 イ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと 訂正事項１－２又は訂正事項２により、訂正後の請求項３も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。この訂正は、上記（１）イに記載のように、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものであるといえる。 ウ 願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること 訂正事項１－２又は訂正事項２により、訂正後の請求項３も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。この訂正は、上記（１）ウに記載のように、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものであるといえる。 （４）訂正事項４ ア 訂正の目的について 訂正事項４は、訂正前の請求項４が請求項１～３のいずれかの記載を引用する記載であるところ、請求項１～３に関する訂正事項１－２、訂正事項２、訂正事項３により、訂正後の請求項４も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。これは、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する「特許請求の範囲の減縮」を目的とする訂正であるといえる。 イ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと 訂正事項１－２、訂正事項２又は訂正事項３により、訂正後の請求項４も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。この訂正は、上記（１）イに記載のように、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第６項に適合するものであるといえる。 ウ 願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であること 訂正事項１－２、訂正事項２又は訂正事項３により、訂正後の請求項４も「二峰性又はより多峰性の粒度分布」についてその選択肢の一つである「二峰性の粒度分布」へと訂正される。この訂正は、上記（１）ウに記載のように、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項に適合するものであるといえる。 （５）小括 以上のとおりであるから、本件訂正は特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。 したがって、特許第６８６９２４５号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１－１０〕について訂正することを認める。 第３ 本件特許発明 上記第２で述べたとおり、本件訂正は認められるので、本件特許の請求項１～１０に係る発明は、令和４年４月２８日付けの訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１～１０に記載された事項により特定される次のとおりのもの（以下「本件特許発明１」～「本件特許発明１０」、まとめて「本件特許発明」ともいう。）である。 「【請求項１】 二成分コーティング組成物であって、 ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート及び ｂ）ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物 を含有する水分散性ポリイソシアネート成分 並びに 二峰性の粒度分布を有する少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）を含有するポリアクリレート成分、ここで、 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記電合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される を含有する、二成分コーティング組成物。 【請求項２】 前記二峰性の粒度分布は、そのより小さな粒子とそのより大きな粒子との質量平均直径の差が少なくとも５０ｎｍであることによって特徴付けられている、請求項１に記載の二成分コーティング組成物。 【請求項３】 前記二峰性の粒度分布は、そのより小さな粒子の質量平均直径が２０～３００ｎｍの範囲であり、かつそのより大きな粒子の質量平均直径が１５０～７００ｎｍの範囲であることによって特徴付けられている、請求項１又は２に記載の二成分コーティ ング組成物。 【請求項４】 前記二峰性の粒度分布は、その大きな粒子とその小さな粒子との質量比が４０：６０～８５：１５の範囲であることによって特徴付けられている、請求項１から３までのいずれか１項に記載の二成分コーティング組成物。 【請求項５】 前記水性ポリマー分散液ｃ）の固形分が、その全質量を基準として３５～７０質量％の範囲であることを特徴とする、請求項１から４までのいずれか１項に記載の二成分コーティング組成物。 【請求項６】 前記ポリイソシアネート成分のイソシアネート基と、前記ポリアクリレート成分のヒドロキシル基とのモル比が、０．２：１～５：１の範囲であることを特徴とする、請求項１から５までのいずれか１項に記載の二成分コーティング組成物。 【請求項７】 少なくとも１種の前記ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートが、DIN 53240-2に従って測定して１５～２５０ｍｇＫＯＨ／ｇのＯＨ価を有することを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項に記載の二成分コーティング組成物。 【請求項８】 請求項１から７までのいずれか１項に記載の二成分コーティング組成物を製造する方法において、前記ポリイソシアネート成分及び前記ポリアクリレート成分を互いに混合することを特徴とする、二成分コーティング組成物を製造する方法。 【請求項９】 コーティング材料及びペイントにおける、請求項１から７までのいずれか１項に記載の二成分コーティング組成物の使用。 【請求項１０】 請求項１から７までのいずれか１項に記載の二成分コーティング組成物の、基材をコーティングするための使用。」 第４ 取消理由通知に記載した取消理由について 本件訂正前の請求項１～１０に係る特許に対して、当審が令和４年１月２５日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。 理由１（明確性）本件特許の請求項１～１０に係る発明は、特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしておらず、同法第１１３条第４号の規定により取り消されるべきものである。 １ 本件特許発明１は、請求項１の記載からみて、「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」及び「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」を含有する水分散性ポリイソシアネート成分を含有するものであり、「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」及び「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」の２種類のポリイソシアネートを含有するものと解される。 しかし、「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」は「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」の上位概念であり、「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」と「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」は重複するものであるから、「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」と「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」が同じである態様も包含するとも解される。 実際、本件特許明細書の実施例では、ポリイソシアネート成分としてBayhydur(登録商標) 3100＝Bayer MaterialScience社の親水性に変性された脂肪族ポリイソシアネート又はEasaqua(登録商標) X D 803＝Vencorex社の溶液中の脂肪族ポリイソシアネート（３－メトキシ－ｎ－ブチルアセテート中７０％）の１種類のみが使用されており、Easaqua(登録商標) X D 803＝Vencorex社の溶液中の脂肪族ポリイソシアネート（３－メトキシ－ｎ－ブチルアセテート中７０％）は、親水基を有することが不明なものであり、「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」に該当するか不明であるが、Bayhydur(登録商標) 3100＝Bayer MaterialScience社の親水性に変性された脂肪族ポリイソシアネートは、「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」に該当し、ポリイソシアネート成分としてBayhydur(登録商標) 3100＝Bayer MaterialScience社の親水性に変性された脂肪族ポリイソシアネートは「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」に該当し、この場合は、「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」と「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」が同じである態様であると考えられる。 そうすると、本件特許発明１において「ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート」と「ｂ）少なくとも１種のポリイソシアネートｂ１）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」が異なる２種類のポリイソシアネートであるのか、同じポリイソシアネートであるのか判然とせず、その結果、本件特許発明１は不明確となっている。 本件特許発明１を引用する本件特許発明２～１０も不明確である。 ２ 本件特許発明２は、本件特許発明１において「二峰性又はより多峰性の粒度分布は、そのより小さな粒子とそのより大きな粒子との質量平均直径の差が少なくとも５０ｎｍであることによって特徴付けられている」と特定するものであり、本件特許発明３は、本件特許発明１において「二峰性又はより多峰性の粒度分布は、そのより小さな粒子の質量平均直径が２０～３００ｎｍの範囲であり、かつそのより大きな粒子の質量平均直径が１５０～７００ｎｍの範囲であることによって特徴付けられている」と特定するものであり、本件特許発明４は、本件特許発明１において「二峰性又はより多峰性の粒度分布は、その大きな粒子とその小さな粒子との質量比が４０：６０～８５：１５の範囲であることによって特徴付けられている」と特定するものである。 ここで、多峰性の場合、粒度分布の異なる３種類以上の粒子群が存在することとなるが、それらのうち、いずれがそのより小さな粒子、そのより大きな粒子であるのか不明であり、その結果、本願発明２～４は不明確となっている。 本件特許発明２～４を引用する本件特許発明５～１０も不明確である。 理由２（新規性）本件特許の請求項１～１０に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、上記の請求項に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。 理由３（進歩性）本件特許の請求項１～１０に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、上記の請求項に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 甲第１号証：特表２０１１－５２５４１５号公報 甲第２号証：特開２０１０－３７５１６号公報 甲第３号証：特表２０１０－５２２２４８号公報 第５ 前記第４における理由１（明確性）についての判断 １．前記訂正により、本件特許発明１に含まれる水分散性ポリイソシアネート成分は、ａ）少なくとも１種のポリイソシアネート及び ｂ）ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物 を含有するものとなり、ｂ）がａ）とｂ２）の反応生成物の反応物であるから、ｂ）はａ）と異なることが明確となった。 よって、本件特許発明１は不明確であるとはいえない。 本件特許発明１を引用する本件特許発明２～１０も不明確であるとはいえない。 ２．前記訂正により、本件特許発明２～４は、多峰性の粒度分布の場合を含むものではなくなり、二峰性の粒度分布の場合のみを含むものとなったので、そのような粒度分布において、いずれがそのより小さな粒子、そのより大きな粒子であるのか明確となった。 よって、本件特許発明２～４は不明確であるとはいえない。 本件特許発明２～４を引用する本件特許発明５～１０も不明確であるとはいえない。 第６ 前記第４における理由２（新規性）及び理由３（進歩性）についての判断 １ 甲号証の記載について （１）甲第１号証（以下、「甲１」という。） １ａ「【請求項１】 下記の工程（１）～（４）、 工程（１）：被塗物上に、水性第１着色塗料（Ｘ）を塗装して第１着色塗膜を形成せしめる工程、 工程（２）：工程（１）で形成される未硬化の第１着色塗膜上に、水性第２着色塗料（Ｙ）を塗装して第２着色塗膜を形成せしめる工程、 工程（３）：工程（２）で形成される未硬化の第２着色塗膜上に、クリヤー塗料（Ｚ）を塗装してクリヤー塗膜を形成せしめる工程、及び 工程（４）：工程（１）～（３）で形成される未硬化の第１着色塗膜、未硬化の第２着色塗膜及び未硬化のクリヤー塗膜を同時に加熱硬化させる工程 を順次行う複層塗膜形成方法であって、 水性第１着色塗料（Ｘ）が、（Ａ）水酸基含有ポリエステル樹脂、（Ｂ）硬化剤、ならびに（Ｃ）炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）３０～１００質量％及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）０～７０質量％からなるモノマー成分を重合することにより得られる水分散性アクリル樹脂を含有する ことを特徴とする複層塗膜形成方法。」 １ｂ「【００４３】 硬化剤（Ｂ） 本発明に従う水性第１着色塗料（Ｘ）において使用される硬化剤（Ｂ）は、水酸基含有ポリエステル樹脂（Ａ）中に存在し得る水酸基、カルボキシル基、エポキシ基等の架橋性官能基と反応して、水性第１着色塗料（Ｘ）を硬化させ得る化合物である。硬化剤（Ｂ）としては、例えば、アミノ樹脂、ポリイソシアネート化合物、ブロック化ポリイソシアネート化合物、エポキシ基含有化合物、カルボキシル基含有化合物、カルボジイミド基含有化合物等が挙げられる。なかでも、得られる塗膜の耐水性の観点から、水酸基と反応し得るアミノ樹脂、ポリイソシアネート化合物及びブロック化ポリイソシアネート化合物、カルボキシル基と反応し得るカルボジイミド基含有化合物が好ましく、塗料の貯蔵安定性の観点から、アミノ樹脂が特に好ましい。硬化剤（Ｂ）はそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。」 １ｃ「【００８１】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ） 本発明に従う水性第１着色塗料（Ｘ）において使用される水分散性アクリル樹脂（Ｃ）は、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）３０～１００質量％及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）０～７０質量％からなるモノマー成分を重合することにより得ることができる。 【００８２】 炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）としては、例えば、ペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、メチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロドデシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート等のアルキル又はシクロアルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。これらのモノマーは、それぞれ単独でもしくは２種以上を組み合わせて使用することができる。 【００８３】 上記炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）としては、特に、炭素数６～１８のアルキル基を有する重合性不飽和モノマーが好ましく、炭素数８～１３のアルキル基を有する重合性不飽和モノマーがさらに好ましい。得られる塗膜の平滑性の観点から、なかでも、２－エチルヘキシルアクリレート、ドデシルメタクリレート、トリデシルメタクリレートが好ましく、２－エチルヘキシルアクリレートがさらに好ましい。 【００８４】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）における上記炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）の使用割合は、得られる塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計量を基準として、３０～１００質量％、特に４５～１００質量％、さらに特に６０～１００質量％の範囲内であることが好適である。 【００８５】 前記重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉｓｏ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート等の炭素数１～４のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレート、スチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン等の芳香環含有重合性不飽和モノマー；ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（２－メトキシエトキシ）シラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等のアルコキシシリル基を有する重合性不飽和モノマー；パーフルオロブチルエチル（メタ）アクリレート、パーフルオロオクチルエチル（メタ）アクリレート等のパーフルオロアルキル（メタ）アクリレート；フルオロオレフィン等のフッ素化アルキル基を有する重合性不飽和モノマー；マレイミド基等の光重合性官能基を有する重合性不飽和モノマー；Ｎ－ビニルピロリドン、エチレン、ブタジエン、クロロプレン、プロピオン酸ビニル、酢酸ビニル等のビニル化合物；２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物、該（メタ）アクリル酸と炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物のε－カプロラクトン変性体、Ｎ－ヒドロキシメチル（メタ）アクリルアミド、アリルアルコ－ル、分子末端が水酸基であるポリオキシエチレン鎖を有する（メタ）アクリレート等の水酸基含有重合性不飽和モノマー；（メタ）アクリル酸、マレイン酸、クロトン酸、β－カルボキシエチルアクリレート等のカルボキシル基含有重合性不飽和モノマー；アリル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、グリセロールジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタンジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタントリ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルプロパントリ（メタ）アクリレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルテレフタレート、ジビニルベンゼン等の重合性不飽和基を１分子中に少なくとも2個有する重合性不飽和モノマー；（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、グリシジル（メタ）アクリレートとアミン類との付加物等の含窒素重合性不飽和モノマー；グリシジル（メタ）アクリレート、β－メチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルエチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルプロピル（メタ）アクリレート、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有重合性不飽和モノマー；２－イソシアナトエチル（メタ）アクリレート、ｍ－イソプロペニル－α，α－ジメチルベンジルイソシアネート等のイソシアナト基含有重合性不飽和モノマー；分子末端がアルコキシ基であるポリオキシエチレン鎖を有する（メタ）アクリレート；アクロレイン、ダイアセトンアクリルアミド、ダイアセトンメタクリルアミド、アセトアセトキシエチルメタクリレート、ホルミルスチロール、４～７個の炭素原子を有するビニルアルキルケトン（例えば、ビニルメチルケトン、ビニルエチルケトン、ビニルブチルケトン）等のカルボニル基含有重合性不飽和モノマー等が挙げられる。これらのモノマーはそれぞれ単独でもしくは２種以上を組み合わせて使用することができる。 【００８６】 なお、本明細書において、「（メタ）アクリレート」は「アクリレート又はメタクリレート」を意味する。「（メタ）アクリル酸」は、「アクリル酸又はメタクリル酸」を意味する。また、「（メタ）アクリロイル」は、「アクリロイル又はメタクリロイル」を意味する。また、「（メタ）アクリルアミド」は、「アクリルアミド又はメタクリルアミド」を意味する。 【００８７】 上記重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）は、少なくともその一部として、水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－５）を含有することが好ましい。 【００８８】 水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－５）は、得られる水分散性アクリル樹脂（Ｃ）に、硬化剤（Ｂ）と架橋反応する水酸基を付与し、それによって形成塗膜の耐水性等を向上させると共に、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の水性媒体中における安定性を向上せしめる機能を有する。 【００８９】 水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－５）としては、例えば、前記重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の説明で例示した水酸基含有重合性不飽和モノマーの中から適宜選択して、それぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。 【００９０】 水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－５）としては、形成塗膜の平滑性、鮮映性及び耐水性の観点から、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートが好ましく、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートがさらに好ましい。 【００９１】 重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）が、水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－５）を含有する場合、水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－５）の使用割合は、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の水性媒体中における安定性及び形成塗膜の耐水性の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に１～５０質量％、特に２～３０質量％、さらに特に３～２０質量％の範囲内であることが好ましい。 【００９２】 また、上記重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）は、少なくともその一部として、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－６）を含有することができる。 【００９３】 カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－６）としては、例えば、前記重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の説明で例示したカルボキシル基含有重合性不飽和モノマーの中から適宜選択して、それぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、アクリル酸及び／又はメタクリル酸を用いることが好ましい。 【００９４】 重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）が、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－６）を含有する場合、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－６）の使用割合は、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の水性媒体中における安定性に優れる観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０.１～３０質量％、特に０.５～２０質量％、さらに特に１～１５質量％の範囲内であることが好ましい。 【００９５】 また、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）は架橋構造を有することが好ましい。水分散性アクリル樹脂（Ｃ）に架橋構造を導入する方法としては、例えば、重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７ ）を使用する方法；重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として後記の官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の該官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－９）を使用する方法等が挙げられる。なかでも、重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として、重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用することにより架橋構造を導入する方法が好ましい。 【００９６】 重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）としては、例えば、アリル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、グリセロールジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタンジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタントリ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルプロパントリ（メタ）アクリレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルテレフタレート、ジビニルベ ンゼン、メチレンビスアクリルアミド、エチレンビスアクリルアミド等が挙げられる。これらのモノマーはそれぞれ単独でもしくは２種以上を組み合わせて使用することができる。重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）としては、なかでも、アリル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレートを好適に使用することができる。 【００９７】 重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として、重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用する場合、その使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に約０．１～約３０質量％、特に約０．５～約１５質量％、さらに特に約１～約８質量％の範囲内であることが好ましい。 【００９８】 前記官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）としては、例えば、エポキシ基含有重合性不飽和モノマー、メチロール基含有重合性不飽和モノマー、アルコキシシリル基含有重合性不飽和モノマー、イソシアナト基含有重合性不飽和モノマー等を好適に使用することができる。 【００９９】 上記エポキシ基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、β－メチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルエチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルプロピル（メタ）アクリレート、アリルグリシジルエーテル等が挙げられ、これらはそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、グリシジルメタクリレートを使用することが好ましい。 【０１００】 前記メチロール基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、Ｎ－（ヒドロキシメチル）（メタ）アクリルアミド、Ｎ－（ｎ－ブトキシメチル）（メタ）アクリルアミド、Ｎ－（ｉｓｏ－ブトキシメチル）（メタ）アクリルアミド等が挙げられ、これらはそれぞれ 単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なお、本発明において、上記メチロール基含有重合性不飽和モノマーは、メチロール基を有する重合性不飽和モノマー及びエーテル化されたメチロール基を有する重合性不飽和モノマーを包含するものとする。上記メチロール基含有重合性不飽和モノマーとしては、Ｎ－（ヒドロキシメチル）（メタ）アクリルアミド、Ｎ－（ｎ－ブトキシメチル）（メタ）アクリルアミド等を好適に使用することができる。 【０１０１】 前記アルコキシシリル基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（２－メトキシエトキシ）シラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられ、これらはそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、γ－アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン及びγ－メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシランを好適に使用することができる。 【０１０２】 前記イソシアナト基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、２－イソシアナトエチル（メタ）アクリレート、ｍ－イソプロペニル－α，α－ジメチルベンジルイソシアネート等が挙げられ、これらはそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、ｍ－イソプロペニル－α，α－ジメチルベンジルイソシアネートを 好適に使用することができる。 【０１０３】 官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）の使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０．１～６０質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１０４】 重合性不飽和モノマー（ｃ－９）は、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマーであり、具体的には、例えば、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）としてエポキシ基含有重合性不飽和モノマーを使用する場合には、重合性不飽和モノマー（ｃ－９）として、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマーを使用することができる。該カルボキシル基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、イタコン酸、β－カルボキシエチルアクリレート等が挙げられ、これらはそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、アクリル酸又はメタクリル酸を使用することが好ましい。 【０１０５】 また、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）としてメチロール基含有重合性不飽和モノマーを使用する場合には、重合性不飽和モノマー（ｃ－９）として、例えば、水酸基含有重合性不飽和モノマーを使用することができる。該水酸基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられ、これらはそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、４－ヒドロキシブチルアクリレートを使用することが好ましい。 【０１０６】 また、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）としてアルコキシシリル基含有重合性不飽和モノマーを使用する場合には、重合性不飽和モノマー（ｃ－９）として、例えば、水酸基含有重合性不飽和モノマーを使用することができる。該水酸基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、上述の水酸基含有重合性不飽和モノマーが挙げられ、これらはそれぞれ 単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、４－ヒドロキシブチルアクリレートを使用することが好ましい。 【０１０７】 また、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）としてイソシアナト基含有重合性不飽和モノマーを使用する場合には、重合性不飽和モノマー（ｃ－９）として、例えば、水酸基含有重合性不飽和モノマーを使用することができる。該水酸基含有重合性不飽和モノマーとしては、例えば、上述の水酸基含有重合性不飽和モノマーが挙げられ、これらはそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、４－ヒドロキシブチルアクリレートを使用することが好ましい。 【０１０８】 また、本発明において、官能基を有し且つ該官能基が互いに反応し自己架橋する重合性不飽和モノマーは、上記官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）に含まれるものとする。このような重合性不飽和モノマーとしては、例えば、前記メチロール基含有重合性不飽和モノマーを挙げられる。例えば、官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）として、該メチロール基含有重合性不飽和モノマーを使用した場合、該メチロール基含有重合性不飽和モノマー中のメチロール基が互いに反応し、自己架橋して、架橋構造を有するシェル部が形成される。この場合、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の該官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－９）がなくても、架橋構造を有するシェル部を形成せしめることができる。 【０１０９】 重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－９）の使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）が、前記官能基を有し且つ該官能基が互いに反応し自己架橋する重合性不飽和モノマーを含有する場合は、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０～６０質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１１０】 また、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）が、前記官能基を有し且つ官能基が互いに反応し自己架橋する重合性不飽和モノマーを含有しない場合は、重合性不飽和モノマー（ｃ－９）の使用割合は、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０．１～６０質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１１１】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）は、上記例示のモノマー成分の全量を反応させて得られる単層型であってもよいし、異なる組成のモノマー成分を段階的に反応させて得られる複層型、例えばコア／シェル型であってもよい。 【０１１２】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の製造方法としては、特に制限されるものではなく、例えば、乳化剤及び／又は保護コロイドを分散又は溶解した水性媒体中で重合性不飽和モノマーを重合する方法；予め反応器内にて適当な量の重合性不飽和モノマーを重合してシード粒子を形成して、ついで残りの重合性不飽和モノマーを添加して重合するシード重合法；溶剤中でカルボキシル基等の親水性基を含有する重合性不飽和モノマーを必須成分とする重合性不飽和モノマーを溶液重合し、転相乳化した後、必要に応じて脱溶剤する方法；重合中に添加する重合性不飽和モノマーの組成を連続的に変化させるパワーフィード重合法；モノマー分散系に高圧ホモジナイザーや超音波等による強い剪断力を加え、モノマー滴を５００ｎｍ程度以下に細分化した後、重合によりモノマー滴一粒一粒をポリマー粒子に変えるミニエマルション重合法等を挙げることができる。なかでも、製造安定性の観点から、シード重合法又はミニエマルション重合法を用いることが好ましい。 【０１１３】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）は、一般に１０～５,０００ｎｍ、好ましくは５０～３,０００ｎｍ、さらに好ましくは１００～１,０００ｎｍの範囲内の平均粒子径を有することが好適である。 【０１１４】 本明細書において、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の平均粒子径は、サブミクロン粒度分布測定装置を用いて、常法により脱イオン水で希釈してから２０℃で測定した値である。サブミクロン粒度分布測定装置としては、例えば、「ＣＯＵＬＴＥＲ Ｎ４型」（商品名、ベックマン・コールター社製）を用いることができる。 【０１１５】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）が、カルボキシル基等の酸性基を有する場合は、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の粒子の機械的安定性を向上させるために、該酸性基を中和剤により中和することが望ましい。該中和剤としては、酸性基を中和できるものであれば特に制限はなく、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、トリメチルアミン、２－（ジメチルアミノ）エタノール、２－アミノ－２－メチル－１－プロパノール、トリエチルアミン、アンモニア水等が挙げられる。これらの中和剤は、中和後の水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の水分散液のｐＨが約６～約９の範囲内となるような量で用いることが望ましい。 【０１１６】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）としては、形成塗膜の平滑性、鮮映性、耐水性及び耐チッ ピング性の観点から、なかでも、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）６０～１００質量％及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）０～４０質量％からなるモノマー成分を重合することにより得られる重合体（Ｉ）のコア部と、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）４５～１００質量％及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）０～５５質量％からなるモノマー成分を重合することにより得られる重合体（ＩＩ）のシェル部から構成されるコア／シェル型構造を有する水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）を使用することが、好ましい。 【０１１７】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合体（Ｉ）のコア部を形成せしめるために使用される炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）としては、炭素数６～１８、特に炭素数８～１３のアルキル基を有する重合性不飽和モノマーが好ましい。なかでも、得られる塗膜の平滑性の観点から、２－エチルヘキシルアクリレート、ドデシルメタクリレート、トリデシルメタクリレートが好ましく、２－エチルヘキシルアクリレートがさらに好ましい。 【０１１８】 また、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）の使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に６０～１００質量％、特に８０～１００質量％、さらに特に９０～１００質量％の範囲内であることが好適である。 【０１１９】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合体（Ｉ）のコア部を形成せしめるために使用される、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）としては、前記水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の説明において記載した重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の中から適宜選択して使用することができる。 【０１２０】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合体（ＩＩ）のシェル部を形成せしめるために使用される炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）と しては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレートを挙げることができる。これらの重合性不飽和モノマーは、それぞれ単独でもしくは２種以上を組み合わせて使用することができる。なかでも、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、メチルメタクリレート及び／又はエチルメタクリレートを用いるのが好ましく、メチルメタクリレートを用いることが特に好ましい。 【０１２１】 また、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）の使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の合計質量を基準として、一般に４５～１００質量％、特に６０～９８質量％、さらに特に７０～９５質量％の範囲内であることが好適である。 【０１２２】 重合体（ＩＩ）のシェル部を形成せしめるために使用される、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）としては、例えば、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｉ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート 、トリデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、メチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロドデシル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート等のアルキル又はシクロアルキル（メタ）アクリレート；イソボルニル（メタ）アクリレート等のイソボルニル基を有する重合性不飽和モノマー；アダマンチル（メタ）アクリレート等のアダマンチル基を有する重合性不飽和モノマー；トリシクロデセニル（メタ）アクリレート等のトリシクロデセニル基を有する重合性不飽和モノマー；ベンジル（メタ）アクリレート、スチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン等の芳香環含有重合性不飽和モノマー；ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（２－メトキシエトキシ）シラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等のアルコキシシリル基を有する重合性不飽和モノマー；パーフルオロブチルエチル（メタ）アクリレート、パーフルオロオクチルエチル（メタ）アクリレート等のパーフルオロアルキル（メタ）アクリレート；フルオロオレフィン等のフッ素化アルキル基を有する重合性不飽和モノマー；マレイミド基等の光重合性官能基を有する重合性不飽和モノマー；Ｎ－ビニルピロリドン、エチレン、ブタジエン、クロロプレン、プロピオン酸ビニル、酢酸ビニル等のビニル化合物；２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物、該（メタ）アクリル酸と炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物のε－カプロラクトン変性体、Ｎ－ヒドロキシメチル（メタ）アクリルアミド、アリルアルコ－ル、分子末端が水酸基であるポリオキシエチレン鎖を有する（メタ）アクリレート等の水酸基含有重合性不飽和モノマー；（メタ）アクリル酸、マレイン酸、クロトン酸、β－カルボキシエチルアクリレート等のカルボキシル基含有重合性不飽和モノマー；アリル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート等の重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー；（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリル アミド、グリシジル（メタ）アクリレートとアミン類との付加物等の含窒素重合性不飽和モノマー；グリシジル（メタ）アクリレート、β－メチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルエチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルプロピル（メタ）アクリレート、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有重合性不飽和モノマー；分子末端がアルコキシ基であるポリオキシエチレン鎖を有する（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらの重合性不飽和モノマーは、それぞれ単独でもしくは２種以上を組み合わせて使用することができる。 【０１２３】 重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）は、少なくともその一部として、水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１０）を含有することが好ましい。 【０１２４】 水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１０）は、得られる水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）に、硬化剤（Ｂ）と架橋反応する水酸基を付与し、それによって形成塗膜の耐水性等を向上させると共に、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）の水性媒体中における安定性を向上せしめる機能を有する。 【０１２５】 水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１０）としては、例えば、前記重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の説明で例示した水酸基含有重合性不飽和モノマーの中から適宜選択して使用することができる。これらのモノマーは、それぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。 【０１２６】 水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１０）としては、形成塗膜の平滑性、鮮映性及び耐水性の観点から、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートが好ましく、特に２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートが好ましい。 【０１２７】 重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）が水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１０）を含有する場合、水酸基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１０）の使用割合は、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）の水性媒体中における安定性及び形成塗膜の耐水性の観点から、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の合計質量を基準として、一般に１～６０質量％、特に２～５０質量％、さらに特に３～４０質量％の範囲内であることが好ましい。 【０１２８】 また、重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）は、少なくともその一部として、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１１）を含有することができる。 【０１２９】 カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１１）としては、例えば、重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の説明で例示したカルボキシル基含有重合性不飽和モノマーの中から適宜選択して使用することができる。これらのモノマーは、それぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。なかでも、アクリル酸及び／又はメタクリル酸を用いることが好ましい。 【０１３０】 重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）がカルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１１）を含有する場合、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｃ－１１）の使用割合は、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）の水性媒体中における安定性の観点から、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の合計質量を基準として、一般に１～３０質量％、特に２～２０質量％、さらに特に３～１５質量％であることが好ましい。 【０１３１】 また、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、重合体（Ｉ）のコア部及び／又は重合体（ＩＩ）のシェル部が架橋構造を有することが好ましい。 【０１３２】 重合体（Ｉ）のコア部に架橋構造を導入する方法としては、例えば、重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用する方法；重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）及び該重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の該官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－９）を使用する方法等が挙げられる。なかでも、重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として、重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用することにより架橋構造を導入することが好ましい。 【０１３３】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として、重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用する場合、その使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０．１～３０質量％、特に０．５～１５質量％、さらに特に１～８質量％の範囲内であることが好ましい。 【０１３４】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として、官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）を使用する場合、その使用割合は、得られる塗膜の平滑性及び鮮映性を向上させる観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０．１～６０質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１３５】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の一部として、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－９）を使用する場合、その使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）が、前記の官能基を有し且つ該官能基が互いに反応し自己架橋する重合性不飽和モノマーを含有する場合は、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０～６０質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１３６】 また、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）が、前記官能基を有し且つ官能基が互いに反応し自己架橋する重合性不飽和モノマーを含有しない場合、上記重合性不飽和モノマー（ｃ－９）の使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）の合計質量を基準として、一般に０．１～６０質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１３７】 また、重合体（ＩＩ）のシェル部に架橋構造を導入する方法としては、例えば、重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の一部として重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用する方法；重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の一部として前記官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）及び該重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の該官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－９）を使用する方法等が挙げられる。なかでも、重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の一部として、重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用することにより架橋構造を導入することが好ましい。 【０１３８】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の一部として、重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する重合性不飽和モノマー（ｃ－７）を使用する場合、その使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の合計質量を基準として、一般に０．１～３０質量％、特に０．５～１５質量％、特に１～８質量％の範囲内であることが好ましい。 【０１３９】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の一部として、官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－８）を使用する場合、その使用割合は、形成塗膜の平滑性及び鮮映性の観点から、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の合計質量を基準として、一般に０．１～５５質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１４０】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）において、重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の一部として、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）中の官能基と相補的に反応可能な官能基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－９）を使用する場合、その使用割合は、得られる塗膜の平滑性及び鮮映性を向上させる観点から、重合性不飽和モノマー（ｃ－８）が、前記の官能基を有し且つ該官能基が互いに反応し自己架橋する重合性不飽和モノマーを含有する場合は、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の合計質量を基準として、一般に０～５４．９質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。また、上記重合性不飽和モノマー（ｃ－８）が、前記の官能基を有し且つ官能基が互いに反応し自己架橋する重合性不飽和モノマーを含有しない場合、重合性不飽和モノマー（ｃ－９）の使用割合は、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）の合計質量を基準として、一般に０．１～５４．９質量％、特に１～３０質量％、さらに特に２～２０質量％の範囲内であることが好適である。 【０１４１】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）における重合体（Ｉ）／重合体（ＩＩ）の割合は、塗膜の平滑性の観点から、固形分質量比で、一般に５／９５～９５／５、特に５０／５０～９０／１０、さらに特に６５／３５～８５／１５の範囲内であることが好ましい。 【０１４２】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）は、形成塗膜の耐水性等の観点から、一般に１～１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ、特に２～１００ｍｇＫＯＨ／ｇ、さらに特に５～６０ｍｇＫＯＨ／ｇ、なかでも特に１０～４０ｍｇＫＯＨ／ｇの範囲内の水酸基価を有することが好ましい。 【０１４３】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）は、また、形成塗膜の平滑性及び鮮映性等の観点から、一般に０～５０ｍｇＫＯＨ／ｇ、特に０～２０ｍｇＫＯＨ／ｇの範囲内、なかでも特に０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上でかつ１０ｍｇＫＯＨ／ｇ未満の酸価を有することが好ましい。 【０１４４】 本発明の方法においては、形成塗膜の平滑性及び鮮映性等の観点から、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）を重合することにより得られる重合体（Ｉ）は、一般に－６５～－１０℃、特に－６０～－２０℃、さらに特に－５５～－４０℃の範囲内のガラス転移温度（Ｔｇ１）を有することが好適である。また、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）を重合することにより得られる重合体（ＩＩ）は、一般に－５５～１５０℃、特に－１０～１２０℃、さらに特に１０～１１０℃の範囲内のガラス転移温度（Ｔｇ２）を有することが好適である。そして、Ｔｇ２がＴｇ１よりも高く、且つＴｇ２とＴｇ１の差が、一般に５～２００℃、特に３０～１８０℃、さらに特に５０～１６０℃の範囲内にあることが好適である。 【０１４５】 本発明において、ガラス転移温度Ｔｇ（絶対温度）は、下記式により算出される値である。 １／Ｔｇ＝Ｗ１／Ｔ１＋Ｗ２／Ｔ２＋・・・Ｗｎ／Ｔｎ 式中、Ｗ１、Ｗ２、・・・Ｗｎは各モノマーの質量分率であり、Ｔ１、Ｔ２・・・Ｔｎ は各モノマーのホモポリマーのガラス転移温度（絶対温度）である。 なお、各モノマーのホモポリマーのガラス転移温度は、ＰＯＬＹＭＥＲ ＨＡＮＤＢＯＯＫ Ｆｏｕｒｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｅ．ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ，Ｅ．Ａ．Ｇｒｕｌｋｅ編（１９９９年）による値であり、該文献に記載されていないモノマーのガラス転移温度は、該モノマーのホモポリマーを重量平均分子量が５０,０００程度になるようにして合成し、そのガラス転移温度を示差走査型熱量計により測定したときの値を使用する。 【０１４６】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）は、例えば、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）６０～１００質量％及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）０～４０質量％を含有するモノマー混合物を乳化重合し、得られる重合体（Ｉ）を含むエマルション中に、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）４５～１００質量％及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）０～５５質量％を含有するモノマー混合物を添加し、さらに乳化重合することにより重合体（ＩＩ）を生成せしめることによって調製することができる。 【０１４７】 重合体（Ｉ）のエマルションを調製するための乳化重合は、例えば、シード重合法、ミニエマルション重合法等のそれ自体既知の方法により行うことができ、例えば、乳化剤の存在下で、重合開始剤を使用してモノマー混合物を乳化重合することにより行うことができる。 【０１４８】 上記乳化剤としてはアニオン系乳化剤又はノニオン系乳化剤が好適であり、該アニオン系乳化剤としては、例えば、アルキルスルホン酸、アルキルベンゼンスルホン酸、アルキルリン酸等のナトリウム塩やアンモニウム塩が挙げられ、ノニオン系乳化剤としては、例えば、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレントリデシルエーテル、ポリオキシエチレンフェニルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ポリオキ シエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンモノラウレート、ポリオキシエチレンモノステアレート、ポリオキシエチレンモノオレエート、ソルビタンモノラウレート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタントリステアレート、ソルビタントリオレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート等が挙げられる。また、１分子中にアニオン性基とポリオキシエチレン基やポリオキシプロピレン基等のポリオキシアルキレン基を有するポリオキシアルキレン基含有アニオン性乳化剤や、１分子中に該アニオン性基と重合性不飽和基とを有する反応性アニオン性乳化剤を使用することもできる。 【０１４９】 上記乳化剤の使用量は、使用される全モノマーの合計質量を基準にして、通常０．１～１５質量％、特に０．５～１０質量％、さらに特に１～５質量％の範囲内が好ましい。 【０１５０】 前記重合開始剤としては、例えば、ベンゾイルパーオキシド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキシド、ステアロイルパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキサイド、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシラウレート、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシアセテート、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド等の有機過酸化物；アゾビスイソブチロニトリル、アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、アゾビス（２－メチルプロピオンニトリル）、アゾビス（２－メチルブチロニトリル）、４、４’－アゾビス（４－シアノブタン酸）、ジメチルアゾビス（２－メチルプロピオネート）、アゾビス［２－メチル－Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）－プロピオンアミド］、アゾビス｛２－メチル－Ｎ－［２－（１－ヒドロキシブチル）］－プロピオンアミド｝等のアゾ化合物；過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、過硫酸ナトリウム等の過硫酸塩等が挙げられる。これらの重合開始剤はそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて用いることができる。また、上記重合開始剤に、必要に応じて、例えば、糖、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート、鉄錯体等の還元剤を併用して、レドックス開始剤としてもよい。 【０１５１】 上記重合開始剤の使用量は、使用される全モノマーの合計質量を基準にして、通常０．１～５質量％程度、好ましくは０．２～３質量％程度とすることができる。該重合開始剤の添加方法は、特に制限されるものではなく、その種類及び量等に応じて適宜選択することができる。例えば、予めモノマー混合物又は水性媒体に含ませてもよく、或いは重合時に一括して添加してもよく又は滴下してもよい。 【０１５２】 また、前記モノマー混合物は、得られる水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）の分子量を調整する目的で、連鎖移動剤を含んでいてもよい。該連鎖移動剤としては、メルカプト基を有する化合物が包含され、具体的には例えば、ラウリルメルカプタン、ｔ－ドデシルメルカプタン、オクチルメルカプタン、チオグリコール酸２－エチルヘキシル、２－メチル－５－ｔｅｒｔ－ブチルチオフェノール、メルカプトエタノール、チオグリセロール、メルカプト酢酸（チオグリコール酸）、メルカプトプロピオネート、ｎ－オクチル－３－メルカプトプロピオネート等が挙げられる。該連鎖移動剤を使用する場合、その使用量は、使用される全モノマーの合計質量を基準にして、通常０．０５～１０質量％、特に０．１～５質量％の範囲内が好適である。 【０１５３】 前記モノマー混合物には、必要に応じて、例えば、ヘキサデカン等の長鎖飽和炭化水素系溶剤、ヘキサデカノール等の長鎖アルコール系溶剤等の有機溶剤を配合してもよい。 【０１５４】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）は、上記で得られる重合体（Ｉ）のエマルションに、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）からなるモノマー混合物を添加し、さらに重合させて重合体（ＩＩ）を形成せしめることによって得ることができる。 【０１５５】 上記重合体（ＩＩ）を形成せしめるためのモノマー混合物は、必要に応じて、前記乳化剤、重合開始剤、還元剤、連鎖移動剤等の成分を適宜含有することができる。また、当該モノマー混合物は、そのまま滴下することもできるが、該モノマー混合物を水性媒体に分散して得られるモノマー乳化物として滴下することが望ましい。この場合におけるモノマー乳化物の粒子径は特に制限されるものではない。 【０１５６】 重合体（ＩＩ）を形成せしめるためのモノマー混合物の重合方法としては、例えば、該モノマー混合物又はその乳化物を、上記重合体（Ｉ）のエマルションに一括で又は徐々に添加し、攪拌しながら適当な温度に加熱する方法が挙げられる。 【０１５７】 かくして得られる水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）は、通常、炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－１）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－２）からなるモノマー混合物の重合体（Ｉ）をコア部とし、炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）及び重合性不飽和モノマー（ｃ－３）以外の重合性不飽和モノマー（ｃ－４）からなるモノマー混合物の重合体（ＩＩ）をシェル部とする複層構造を有する。 【０１５８】 また、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）は、上記重合体（Ｉ）を得る工程と重合体（ＩＩ）を得る工程の間に、他の樹脂層を形成せしめる重合性不飽和モノマー（１種または２種以上の混合物）を供給して乳化重合を行なう工程を追加することによって、３層またはそれ以上の層からなる水分散性アクリル樹脂としてもよい。 【０１５９】 なお、本発明において、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）の「シェル部」は樹脂粒子の最外層に存在する重合体層を意味し、「コア部」は上記シェル部を除く樹脂粒子内層の重合体層を意味し、「コア／シェル型構造」は上記コア部とシェル部を有する構造を意味するものである。上記コア／シェル型構造は、通常、コア部がシェル部に完全に被覆された層構造が一般的であるが、コア部とシェル部の質量比率等によっては、シェル部のモノマー量が層構造を形成せしめるのに不十分な場合もあり得る。そのような場合は、上記のような完全な層構造である必要はなく、コア部の一部をシェル部が被覆した構造であってもよく、あるいはコア部の一部にシェル部の構成要素である重合性不飽和モノマーがグラフト重合した構造であってもよい。また、上記コア／シェル型構造における多層構造の概念は、本発明の水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）においてコア部に多層構造が形成される場合にも同様に当てはまるものとする。 【０１６０】 本発明の複層塗膜形成方法において、水性第１着色塗料（Ｘ）が上記コア／シェル型構造を有する水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）を含有することにより、平滑性、鮮映性、耐水性及び耐チッピング性に優れた塗膜を形成できる理由は、正確にはわからないが、水性第１着色塗料（Ｘ）中の上記水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）が、コア部に比較的長鎖のアルキル基を有することにより、適度な疎水性を有する未硬化の第１着色塗膜が形成されるため、該第１着色塗膜上に水性第２着色塗料を塗装した際の両塗膜間の混層が抑制されて塗膜の平滑性及び鮮映性が向上し、また、該アルキル基によって、形成される複層塗膜への水の浸透が抑制されて塗膜の耐水性が向上し、さらに、該アルキル基によって、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）が適度な柔軟性を有することにより、形成塗膜に加えられる衝撃が吸収されるため、塗膜の耐チッピング性が向上することが推察される。また、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）がシェル部に比較的短鎖のアルキル基を有することにより、水分散性アクリル樹脂（Ｃ１）が水性第１着色塗料（Ｘ）中に均一に分散されるため、塗膜の平滑性が向上することが推察される。 【０１６１】 水性第１着色塗料（Ｘ） 本発明の複層塗膜形成方法において使用される水性第１着色塗料（Ｘ）は、以上に述べた水酸基含有ポリエステル樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）及び水分散性アクリル樹脂（Ｃ）を含有する水性塗料組成物である。 【０１６２】 水性第１着色塗料（Ｘ）における水酸基含有ポリエステル樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）及び水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の配合割合は、水酸基含有ポリエステル樹脂（Ａ）及び硬化剤（Ｂ）の合計１００質量部を基準として、下記の範囲内であることができる。 水酸基含有ポリエステル樹脂（Ａ）：一般に２０～９５質量部、好ましくは４０～９０質量部、さらに好ましくは５０～８０質量部、 硬化剤（Ｂ）：一般に５～８０質量部、好ましくは１０～６０質量部、さらに好ましくは２０～５０質量部、 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）：一般に１～１００質量部、好ましくは５～７０質量部、さらに好ましくは１０～５０質量部。 【０１６３】 水性第１着色塗料（Ｘ）は、上記水酸基含有ポリエステル樹脂（Ａ）の他に、水溶性もしくは水分散性のアクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂等の改質用樹脂を含有することができる。これらの改質用樹脂は、例えば、水酸基、カルボキシル基、エポキシ基等の架橋性官能基を有することが好ましい。 【０１６４】 上記改質用樹脂としては、鮮映性、耐水性及び耐チッピング性向上の点から、アクリル樹脂及び／又はポリウレタン樹脂を使用することが好ましい。 【０１６５】 上記アクリル樹脂としては、水酸基含有アクリル樹脂を好適に使用することができる。該水酸基含有アクリル樹脂は、通常、水酸基含有重合性不飽和モノマー及び該水酸基含有重合性不飽和モノマーと共重合可能な他の重合性不飽和モノマーを、それ自体既知の方法、例えば、有機溶媒中での溶液重合法、水中でのエマルション重合法等の方法により共重合せしめることによって製造することができる。 【０１６６】 上記水酸基含有重合性不飽和モノマーは、１分子中に水酸基及び重合性不飽和結合をそれぞれ少なくとも1個有する化合物であって、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ－ト、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物；該（メタ）アクリル酸と炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物のε－カプロラクトン変性体；Ｎ－ヒドロキシメチル（メタ）アクリルアミド；アリルアルコール、さらに、分子末端が水酸基であるポリオキシエチレン鎖を有する（メタ）アクリレート等を挙げることができる。 【０１６７】 前記水酸基含有重合性不飽和モノマーと共重合可能な他の重合性不飽和モノマーとしては、水酸基含有アクリル樹脂に望まれる特性に応じて適宜選択して使用することができる。該モノマーの具体例を以下に列挙する。これらはそれぞれ単独でもしくは２種以上組み合わせて使用することができる。 （ｉ） アルキル又はシクロアルキル（メタ）アクリレート： 例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｉ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、メチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロドデシル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート等。 （ｉｉ） イソボルニル基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、イソボルニル（メタ）アクリレート等。 （ｉｉｉ） アダマンチル基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、アダマンチル（メタ）アクリレート等。 （ｉｖ） トリシクロデセニル基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、トリシクロデセニル（メタ）アクリレート等。 （ｖ） 芳香環含有重合性不飽和モノマー： 例えば、ベンジル（メタ）アクリレート、スチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン等。 （ｖｉ） アルコキシシリル基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（２－メトキシエトキシ）シラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－（メタ）アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等。 （ｖｉｉ） フッ素化アルキル基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、パーフルオロブチルエチル（メタ）アクリレート、パーフルオロオクチルエチル（メタ）アクリレート等のパーフルオロアルキル（メタ）アクリレート；フルオロオレフィン等。 （ｖｉｉｉ） マレイミド基等の光重合性官能基を有する重合性不飽和モノマー。 （ｉｘ） ビニル化合物： 例えば、Ｎ－ビニルピロリドン、エチレン、ブタジエン、クロロプレン、プロピオン酸ビニル、酢酸ビニル等。 （ｘ） リン酸基含有重合性不飽和モノマー： 例えば、２－アクリロイルオキシエチル アシッドホスフェート、２－メタクリロイルオキシエチルアシッドホスフェート、２－アクリロイルオキシプロピルアシッドホスフェート、２－メタクリロイルオキシプロピルアシッドホスフェート等。 （ｘｉ） カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー： 例えば、（メタ）アクリル酸、マレイン酸、クロトン酸、β－カルボキシエチルアクリレート等。 （ｘｉｉ） 含窒素重合性不飽和モノマー： 例えば、（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、メチレンビス（メタ）アクリルアミド、エチレンビス（メタ）アクリルアミド、２－（メタクリロイルオキシ）エチルトリメチルアンモニウムクロライド、グリシジル（メタ）アクリレートとアミン類との付加物等。 （ｘｉｉｉ） 重合性不飽和基を１分子中に少なくとも2個有する重合性不飽和モノマー： 例えば、アリル（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート等。 （ｘｉｖ） エポキシ基含有重合性不飽和モノマー： 例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、β－メチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルエチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルプロピル（メタ）アクリレート、アリルグリシジルエーテル等。 （ｘｖ） 分子末端がアルコキシ基であるポリオキシエチレン鎖を有する（メタ）アクリレート。 （ｘｖｉ） スルホン酸基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、２－アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸、２－スルホエチル（メタ）アクリレート、アリルスルホン酸、４－スチレンスルホン酸等；これらスルホン酸のナトリウム塩及びアンモニウム塩等。 （ｘｖｉｉ） 紫外線吸収性官能基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、２－ヒドロキシ－４－（３－メタクリロイルオキシ－２－ヒドロキシプロポキシ）ベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－（３－アクリロイルオキシ－２－ヒドロキシプロポキシ）ベンゾフェノン、２，２' －ジヒドロキシ－４－（３－メタクリロイルオキシ－２－ヒドロキシプロポキシ）ベンゾフェノン、２，２' －ジヒドロキシ－４－（３－アクリロイルオキシ－２－ヒドロキシプロポキシ）ベンゾフェノン、２－（２' －ヒドロキシ－５' －メタクリロイルオキシエチルフェニル）－２Ｈ－ベンゾトリアゾール等。 （ｘｖｉｉｉ） 光安定性重合性不飽和モノマー： 例えば、４－（メタ）アクリロイルオキシ－１，２，２，６，６－ペンタメチルピペリジン、４－（メタ）アクリロイルオキシ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン、４－シアノ－４－（メタ）アクリロイルアミノ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン、１－（メタ）アクリロイル－４－（メタ）アクリロイルアミノ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン、１－（メタ）アクリロイル－４－シアノ－４－（メタ）アクリロイルアミノ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン、４－クロトノイルオキシ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン、４－クロトノイルアミノ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン、１－クロトノイル－４－クロトノイルオキシ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジン等。 （ｘｉｘ） カルボニル基を有する重合性不飽和モノマー： 例えば、アクロレイン、ダイアセトンアクリルアミド、ダイアセトンメタクリルアミド、アセトアセトキシエチルメタクリレート、ホルミルスチロール、４～７個の炭素原子を有するビニルアルキルケトン（例えば、ビニルメチルケトン、ビニルエチルケトン、ビニルブチルケトン）等。 【０１６８】 水酸基含有アクリル樹脂としては、その一部として、該樹脂中の水酸基の一部にポリイソシアネート化合物をウレタン化反応により伸長させ高分子量化した、いわゆるウレタン変性アクリル樹脂を併用することもできる。 【０１６９】 水酸基含有アクリル樹脂は、貯蔵安定性や形成塗膜の耐水性等の観点から、一般に１～２００ｍｇＫＯＨ／ｇ、特に２～１００ｍｇＫＯＨ／ｇ、さらに特に５～６０ｍｇＫＯＨ／ｇの範囲内の水酸基価を有することが好適である。また、水酸基含有アクリル樹脂は、形成塗膜の耐水性等の観点から、一般に１～２００ｍｇＫＯＨ／ｇ、特に２～１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ、さらに特に５～８０ｍｇＫＯＨ／ｇの範囲内の酸価を有することが好適である。 【０１７０】 さらに、水酸基含有アクリル樹脂は、形成塗膜の外観、耐水性等の観点から、一般に２,０００～５,０００,０００、特に１０,０００～３,５００,０００、さらに特に１００,０００～２,０００,０００の範囲内の重量平均分子量を有することが好適である。 【０１７１】 水性第１着色塗料（Ｘ）が、上記水酸基含有アクリル樹脂を含有する場合、該水酸基含有アクリル樹脂の含有量は、水性第１着色塗料（Ｘ）中の、水酸基含有ポリエステル樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）及び水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の合計１００質量部を基準として、一般に１～８０質量部、好ましくは５～７０質量部、さらに好ましくは１０～５０質量部の範囲内であることができる。」 １ｄ「【０２４６】 以下、実施例及び比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。ただし、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。なお、「部」及び「％」はいずれも質量基準によるものである。 ・・・ 【０２５１】 水分散性アクリル樹脂（Ｃ）の製造 製造例５ 温度計、サーモスタット、撹拌器、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えた反応容器に脱イオン水１３０部、「アクアロンＫＨ－１０」（商品名、第一工業製薬株式会社 製、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩エステルアンモニウム塩、有効成分９７％）０．５２部を仕込み、窒素気流中で撹拌混合し、８０℃に昇温した。次いで下記のモノマー乳化物（１）のうちの全量の１％量及び６％過硫酸アンモニウム水溶液５．３部とを反応容器内に導入し８０℃で１５分間保持した。その後、残りのモノマー乳化物（１）を３時間かけて、同温度に保持した反応容器内に滴下し、滴下終了後１時間熟成を行なった。その後、下記のモノマー乳化物（２）を１時間かけて滴下し、１時間熟成した後、５％２－（ジメチルアミノ）エタノール水溶液４０部を反応容器に徐々に加えながら３０℃まで冷却し、平均粒子径１９５ｎｍ（サブミクロン粒度分布測定装置「ＣＯＵＬＴＥＲ Ｎ４型」（ベックマン・コールター社製）を用いて、脱イオン水で希釈し２０℃で測定した。）、固形分濃度３０％の水分散性アクリル樹脂分散液（Ｃ－１）を得た。得られた水分散性アクリル樹脂は、水酸基価が２０ｍｇＫＯＨ／ｇ、酸価が０ｍｇＫＯＨ／ｇ、モノマー成分中の炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）の割合が３３.６質量％、重合体(Ｉ)中の炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）の割合が４８質量％、重合体(ＩＩ)中の炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）の割合が８４質量％、重合体(Ｉ)のガラス転移温度（Ｔｇ１）が－２８℃、重合体(ＩＩ)のガラス転移温度（Ｔｇ２）が６３℃であった。 【０２５２】 モノマー乳化物（１）： 脱イオン水４２部、「アクアロンＫＨ－１０」０．７２部、２－エチルヘキシルアクリレート３３.６部、アリルメタクリレート２.８部及びエチルアクリレート３３.６部を混合攪拌して、モノマー乳化物（１）を得た。 【０２５３】 モノマー乳化物（２）： 脱イオン水１８部、「アクアロンＫＨ－１０」０．３１部、過硫酸アンモニウム０．０３部、メチルメタクリレート２５.２部、２－ヒドロキシエチルアクリレート１.２部及び４－ヒドロキシブチルアクリレート３．６部を混合攪拌して、モノマー乳化物（２）を得た。 【０２５４】 製造例６～１１、１４～３３ モノマー乳化物（１）及び（２）におけるモノマー組成を下記表１に示すように変更する以外は、製造例４と同様に操作して、水分散性アクリル樹脂分散液（Ｃ－２）～（Ｃ－７）及び（Ｃ－１０）～（Ｃ－２９）を得た。製造例５と併せて、得られた水分散性アクリル樹脂分散液（Ｃ－１）～（Ｃ－７）及び（Ｃ－１０）～（Ｃ－２９）の固形分濃度、酸価、水酸基価、モノマー成分中の炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）の割合、重合体(Ｉ)中の炭素数５～２２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－１）の割合、重合体(ＩＩ)中の炭素数１又は２のアルキル基を有する重合性不飽和モノマー（ｃ－３）の割合、ガラス転移温度及び平均粒子径を下記表１に示す。 ・・・ 【０２６１】 【表１－１】 ［図：0001390558000001.jpg］ 【０２６２】 【表１－２】 ［図：0001390558000002.jpg］ ・・・ 【０２６４】 水酸基含有アクリル樹脂の製造 製造例３４ 温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えたフラスコに、プロピレングリコールモノプロピルエーテル３０部を仕込み８５℃に昇温後、スチレン６部、メチルメタクリレート３０部、ｎ－ブチルアクリレート２５部、２－エチルヘキシルアクリレート２０部、４－ヒドロキシブチルアクリレート１３部、アクリル酸６部、プロピレングリコールモノプロピルエーテル１０部及び２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）２部の混合物を４時間かけてフラスコに滴下し、滴下終了後１時間熟成した。その後さらにプロピレングリコールモノプロピルエーテル５部及び２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）１部の混合物を１時間かけてフラスコに滴下し、滴下終了後１時間熟成した。さらに２－（ジメチルアミノ）エタノール７．４部を添加して中和し、脱イオン水を徐々に添加することにより、固形分濃度４０％の水酸基含有アクリル樹脂溶液（Ａｃ－１）を得た。得られた水酸基含有アクリル樹脂の酸価は４７ｍｇＫＯＨ/ｇ、水酸基価は５１ｍｇＫＯＨ/ｇ、重量平均分子量は５０,０００であった。 【０２６５】 製造例３５ 温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えた反応容器に、脱イオン水１００部、「アデカリアソープＳＲ－１０２５」（商品名、ＡＤＥＫＡ社製、α－スルホ－ω－（１－（アルコキシ）メチル－２－（２－プロペニルオキシ）エトキシ）－ポリ（オキシ－１，２－エタンジイル）のアンモニウム塩、有効成分２５％）１部を仕込み、窒素気流中で撹拌混合し、７５℃に昇温した。次いで下記のモノマー乳化物の全量のうちの３％量及び０．５％過硫酸アンモニウム水溶液１０部とを反応容器内に導入し７５℃で２時間保持した。その後、残りのモノマー乳化物を５時間かけて反応容器内に滴下し、滴下終了後６時間熟成を行なった。その後、３０℃まで冷却し、５％２－（ジメチルアミノ）エタノール水溶液と脱イオン水を用いて固形分４０％、ｐＨが６．８となるように調整した。ついで、２００メッシュのナイロンクロスで濾過しながら排出し、固形分４０％の水酸基含有アクリル樹脂分散液（Ａｃ－２）を得た。得られた水酸基含有アクリル樹脂の酸価は１１ｍｇＫＯＨ/ｇ、水酸基価は２４ｍｇＫＯＨ/ｇ、重量平均分子量は１,８００,０００であった。 【０２６６】 モノマー乳化物： 脱イオン水５５部、「ラテムルＥ－１１８Ｂ」（商品名、花王社製、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸ナトリウム、有効成分２６％）４部、スチレン１０部、メチルメタクリレート５３．５部、ｎ－ブチルアクリレート３０部、２－ヒドロキシエチルアクリレート５部、アクリル酸１．５部及び２，２’－アゾビス〔２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン〕０．２部を混合攪拌して、モノマー乳化物を得た。 【０２６７】 水性第１着色塗料（Ｘ）の製造 製造例３６ 製造例１で得た水酸基含有ポリエステル樹脂溶液（Ａ－１）５６部（樹脂固形分２５部）、「ＪＲ－８０６」（商品名、テイカ社製、ルチル型二酸化チタン）６０部、「カーボンＭＡ－１００」（商品名、三菱化学社製、カーボンブラック）１部、「バリエースＢ－３５」（商品名、堺化学工業社製、硫酸バリウム粉末、平均一次粒子径０．５μｍ）１５部、「ＭＩＣＲＯ ＡＣＥ Ｓ－３」（商品名、日本タルク社製、タルク粉末、平均一次粒子径４．８μｍ）３部及び脱イオン水５部を混合し、２－（ジメチルアミノ）エタノールでｐＨ８．０に調整した後、ペイントシェーカーで３０分間分散して顔料分散ペーストを得た。 【０２６８】 次に、得られた顔料分散ペースト１４０部、製造例１で得た水酸基含有ポリエステル樹脂溶液（Ａ－１）２９部、メラミン樹脂（Ｂ－１）（メチル－ブチル混合エーテル化メラミン樹脂、固形分８０％、重量平均分子量８００）３３部、「バイヒジュールＶＰＬＳ２３１０」（住化バイエルウレタン社製、商品名、ブロック化ポリイソシアネート化合物、固形分３８％）１５部、製造例５で得た水分散性アクリル樹脂分散液（Ｃ－１）３３部、製造例３３で得た水酸基含有アクリル樹脂溶液（Ａｃ－１）２５部、「ユーコートＵＸ－８１００」（商品名、三洋化成工業社製、ウレタンエマルション、固形分３５％）２８部及び２－エチル－１－ヘキサノール（２０℃において１００ｇの水に溶解する質量：０．１ｇ）１０部を均一に混合した。 【０２６９】 次いで、得られた混合物に、「ＵＨ－７５２」（商品名、ＡＤＥＫＡ社製、ウレタン会合型増粘剤）、２－（ジメチルアミノ）エタノール及び脱イオン水を添加し、ｐＨ８．０、固形分濃度４８％、２０℃におけるフォードカップＮｏ．４による粘度３０秒の水性第１着色塗料（Ｘ－１）を得た。 【０２７０】 製造例３７～７９、８２～８５ 製造例３６において、配合組成を下記表２に示す通りとする以外は、製造例３６と同様にして、ｐＨ８．０、固形分濃度４８％、２０℃におけるフォードカップＮｏ．４による粘度３０秒である水性第１着色塗料（Ｘ－２）～（Ｘ－４４）及び（Ｘ－４７）～（Ｘ－５０）を得た。 ・・・ 【０２７８】 【表２－３】 ［図：0001390558000003.jpg］ 【０２７９】 【表２－４】 ［図：0001390558000004.jpg］ ・・・ 【０２８１】 （注１）「ＳＰＡＲＷＩＴＥ Ｗ－５ＨＢ」： 商品名、ウィルバーエリス社製、硫酸バリウム粉末、平均一次粒子径１．６μｍ （注２）メラミン樹脂（Ｂ－２）： メチルエーテル化メラミン樹脂、固形分８０％、重量平均分子量８００ （注３）「バイヒジュールＸＰ２５７０」： 商品名、住化バイエルウレタン社製、アニオン性親水化ポリイソシアネート化合物、固形分１００％。 （注４）「バイヒジュールＶＰＬＳ２３１９」： 商品名、住化バイエルウレタン社製、ノニオン性親水化ポリイソシアネート化合物、固形分１００％。 （注５）「カルボジライトＶ－０２」： 商品名、日清紡社製、カルボジイミド基含有化合物、固形分４０％。 （注６）「エポクロスＷＳ－５００」： 商品名、日本触媒社製、オキサゾリン基含有化合物、固形分４０％。 （注７）エチレングリコールモノｎ－ブチルエーテル： ２０℃において１００ｇの水に溶解する質量は無限。 （注８）ジエステル化合物（Ｆ－１）： ポリオキシエチレングリコールと２－エチルヘキサン酸のジエステル化合物。前記一般式（１）で、Ｒ１及びＲ２が２－エチルへプチル基であり、Ｒ３がエチレン基であり、ｍが７である。分子量５７８。 ・・・ 【０２９６】 実施例１ 上記試験用被塗物に、製造例３６で得た水性第１着色塗料（Ｘ－１）を、回転霧化型の静電塗装機を用いて、硬化膜厚２０μｍとなるように静電塗装し、中塗り塗膜を形成した。３分間放置後、８０℃で３分間プレヒートを行なった後、該未硬化の中塗り塗膜上に製造例９２で得た水性第２着色塗料（Ｙ－１）を、回転霧化型の静電塗装機を用いて、硬化膜厚３５μｍとなるように静電塗装し、上塗り塗膜を形成した。３分間放置後、８０℃で３分間プレヒートを行なった後、１４０℃で３０分間加熱して、上記中塗り塗膜及び上塗り塗膜を同時に硬化させることにより試験塗板を作製した。 【０２９７】 実施例２～４６、比較例１～４ 実施例１において、製造例３６で得た水性第１着色塗料（Ｘ－１）を、下記表３に示した水性第１着色塗料（Ｘ－２）～（Ｘ－５０）のいずれかとする以外は、実施例１と同様にして試験塗板を作製した。」 （２）甲第２号証（以下、「甲２」という。） ２ａ「【請求項１】 水分散性アクリル重合体（Ａ）、水性ウレタン樹脂（Ｂ）及びアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）を含む水性塗料組成物であって、該水分散性アクリル重合体（Ａ）が、ガラス転移温度が５０℃以上、重量平均分子量が１１０万以上且つ質量濃度１．３５％の１，４－ジオキサンを溶媒とする液とした分光光度計による波長３３０ｎｍにおける吸光度の値が０．２以下であることを特徴とする水性塗料組成物。 【請求項２】 さらにポリイソシアネート化合物を含む請求項１に記載の水性塗料組成物。 【請求項３】 上記水分散性アクリル重合体（Ａ）、水性ウレタン樹脂（Ｂ）及びアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）の固形分合計１００質量部に基づいて、（Ａ）が５～８５質量％であり、（Ｂ）が５～５５質量％の範囲内であり且つ（Ｃ）が５～４５質量％の範囲内であることを特徴とする請求項１又は２に記載の水性塗料組成物。」 ２ｂ「【００１１】 本発明の水分散性アクリル重合体（Ａ）は、重合性不飽和モノマーを分散安定剤の存在下で、ラジカル重合開始剤を用いて乳化重合せしめることによって調製することができる。乳化重合せしめる重合性不飽和モノマーとしては、水酸基含有重合性不飽和モノマー（ａ）、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｂ）及びその他の重合性不飽和モノマー（ｃ）を使用することができる。 【００１２】 水酸基含有重合性不飽和モノマー（ａ）は、１分子中に水酸基及び重合性不飽和結合をそれぞれ１個以上有する化合物である。この水酸基は、塗料組成物中に硬化剤を配合する場合には、硬化剤中の官能基と反応する官能基として作用することができる。水酸基含有重合性不飽和モノマーとしては、具体的には、アクリル酸又はメタクリル酸と、炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物である２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリレートモノマー、前記アクリル酸又はメタクリル酸と炭素数２～８の２価アルコールとのモノエステル化物のε－カプロラクトン変性体、さらに、分子末端が水酸基であるポリオキシエチレン鎖を有する（メタ）アクリレート等を挙げることができる。これらの中で、塗膜の耐水性の点から、２－ヒドロキシエチルメタクリレート等の水酸基含有メタクリレートモノマーを使用することが好ましい。これらの水酸基含有重合性不飽和モノマー（ａ）は、単独でもしくは２種以上を組み合わせて使用することができる。本明細書において、「（メタ）アクリレート」は、「アクリレート又はメタアクリレート」を意味するものである。 【００１３】 カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｂ）は、水分散性アクリル重合体にカルボキシル基を導入するものであり、アクリル酸、メタクリル酸を用いることができるが、本発明においては、塗膜の耐水性の点からメタクリル酸を使用することが好ましい。 【００１４】 その他の重合性不飽和モノマー（ｃ）は、上記水酸基含有重合性不飽和モノマー及びカルボキシル基含有重合性不飽和モノマー以外の、重合性不飽和基を有する化合物である。 【００１５】 具体的には、（１）アクリル酸又はメタクリル酸と炭素数１～２０の１価アルコールとのモノエステル化合物であるメチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、（２）芳香族系ビニルモノマーであるスチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン等、（３）１分子中に１個以上のグリシジル基と１個の重合性不飽和結合を有するグリシジル基含有ビニルモノマーであるグリシジル（メタ）アクリレート、（４）含窒素アルキル（メタ）アクリレートであるジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、（５）１分子中に１個以上のアミド基と１個の重合性不飽和結合を有する重合性不飽和基含有アミド系化合物である（メタ）アクリルアミド、ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルプロピルアクリルアミド、Ｎ－ブトキシメチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド等、（６）重合性不飽和基含有ニトリル系化合物である（メタ）アクリルニトリル等、（７）ジエン系化合物であるブタジエン、イソブレン等、（８）ビニル化合物である塩化ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等、（９）重合性不飽和基を１分子中に２個以上有する多ビニル化合物であるエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジメタクリレート，１，６－ヘキサンジオールアクリレート、アリル（メタ）アクリレートジビニルベンゼン、トリメチロールプロパントリアクリレート、メチレンビス（メタ）アクリルアミド、エチレンビス（メタ）アクリルアミド等を挙げることができる。本発明において、これらその他の重合性不飽和モノマー（ｃ）は、単独でもしくは２種以上を組み合わせて使用することができる。 【００１６】 本発明の水分散性アクリル重合体（Ａ）において、乳化重合せしめる重合性不飽和モノマーの配合割合は、重合性不飽和モノマーの総量を基準として、水酸基含有重合性不飽和モノマー（ａ）が塗料組成物における架橋剤の量や配合量によっても異なるが０．１～４０質量％の範囲内、カルボキシル基含有重合性不飽和モノマー（ｂ）が水分散性及び耐水性の点から０．１～２５質量％の範囲内、その他の重合性不飽和モノマー（ｃ）が０．１～２５質量％の範囲内であることが好ましい。また、重合後の残存モノマーを低減させること及び高分子量化する点から、上記重合性不飽和モノマー中のアクリレートモノマー及びスチレンの合計量は、２０～８０質量％の範囲内であることが好ましく、より好ましくは３０～６０質量％の範囲内である。 ・・・ 【００４４】 本発明のアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）は、２段階重合によって製造される樹脂水分散液であって、樹脂中にアニオン性基を有することを特徴とする。 【００４５】 上記アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）において、コアを構成する樹脂水分散液は、重合性不飽和モノマー混合物を、乳化剤の存在下で乳化重合させることにより得られる。 【００４６】 上記重合性不飽和モノマーとしては、特に制限されるものではなく、重合性不飽和基を有する化合物を挙げることができ、その具体例としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等の直鎖又は分岐状のアルキルを含有する（メタ）アクリレート；スチレン、α－メチルスチレン等のビニル芳香族化合物；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等の脂環式（メタ）アクリレート；２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレ－ト、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、アリルアルコール、上記ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートのε－カプロラクトン変性体等の水酸基含有重合性不飽和モノマー；ポリオキシアルキレン基を有する重合性不飽和モノマー；（メタ）アクリル酸、マレイン酸、クロトン酸、β－カルボキシエチルアクリレート等のカルボキシル基含有重合性不飽和モノマー：２－アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸などの（メタ）アクリルアミド－アルカンスルホン酸；２－スルホエチル（メタ）アクリレートなどのスルホアルキル（メタ）アクリレート等のスルホン酸基を有する重合性不飽和モノマー；（２－アクリロイルオキシエチル）アシッドホスフェート、（２－メタクリロイルオキシエチル）アシッドホスフェート、（２－アクリロイルオキシプロピル）アシッドホスフェート、（２－メタクリロイルオキシプロピル）アシッドホスフェート等のリン酸基含有重合性不飽和モノマー；２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート等のアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；パーフルオロアルキル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート；（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロニトリル；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル化合物；ベンジル（メタ）アクリレート等のアラルキル（メタ）アクリレート；（メタ）アクロレイン、ホルミルスチロール、炭素数４～７のビニルアルキルケトン（例えば、ビニルメチルケトン、ビニルエチルケトン、ビニルブチルケトンなど）、アセトアセトキシエチル（メタ）アクリレート、アセトアセトキシアリルエステル、ダイアセトン（メタ）アクリルアミド等のカルボニル基含有重合性不飽和モノマー；グリシジル（メタ）アクリレート、β－メチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルエチル（メタ）アクリレート、３，４－エポキシシクロヘキシルプロピル（メタ）アクリレート、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有重合性不飽和モノマー；イソシアナートエチル（メタ）アクリレート、ｍ－イソプロペニル－α，α－ジメチルベンジルイソシアネート等のイソシアナート基含有重合性不飽和モノマー；ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ－メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ－メタクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン等のアルコキシシリル基含有重合性不飽和モノマー；エポキシ基含有重合性不飽和モノマー又は水酸基含有重合性不飽和モノマーと不飽和脂肪酸との反応生成物、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシプロピル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート等の酸化硬化性基含有重合性不飽和モノマー：アリル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、グリセロールジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタンジ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルエタントリ（メタ）アクリレート、１，１，１－トリスヒドロキシメチルプロパントリ（メタ）アクリレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルテレフタレート、ジビニルベンゼン等の１分子中に重合性不飽和基を２個以上有する化合物等を挙げることができ、これらは単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。 【００４７】 上記重合性不飽和モノマーとしては、１分子中に重合性不飽和基を２個以上有する化合物を含むことが好適であり、その使用量としては、コアの製造に使用される全重合性不飽和モノマー中０．０１～３質量％、好ましくは０．１～１．０質量％の範囲内であることができる。」 ２ｃ「【００６６】 また本発明の水性塗料組成物は、必要に応じて架橋剤を含有することができる。該架橋剤としては、例えば水溶性又は水分散可能なメラミン樹脂やポリイソシアネート化合物、ブロックポリイソシアネート化合物、エポキシ樹脂、オキサゾリン、カルボジイミドなどが挙げられる。本発明においては特にポリイソシアネート化合物、ブロック化ポリイソシアネート化合物を好適に用いることができる。 ・・・ 【００７３】 これらポリイソシアネート化合物は、単独で用いてもよく、また、２種以上併用してもよい。また、本発明においてはこれらポリイソシアネートを親水性に変性したものや、ポリイソシアネート化合物が有機溶剤で希釈された状態又は水に分散された状態であるを水分散性ポリイソシアネート化合物を使用することができる。」 ２ｄ「【００９０】 次に、実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。ここで「部」及び「％」はそれぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。 【００９１】 水分散性アクリル重合体（Ａ）の製造 製造例１ 温度計、サーモスタット、攪拌器、還流冷却器及び滴下装置を備えた反応容器に脱イオン水１００部、アデカリアソープＳＲ－１０２５〔商品名、α－スルホ－ω－（１－（アルコキシ）メチル－２－（２－プロペニルオキシ）エトキシ－ポリ（オキシ－１，２－エタンジイル）のアンモニウム塩水溶液、旭電化社製、有効成分２５％）１．０部を投入し、窒素気流中で攪拌混合し、７５℃に昇温した。次いでモノマーと開始剤の乳化物（＊１）全量中の３％量及び０．５％過硫酸アンモニウム水溶液１０部を反応容器内に導入し、７５℃で２時間保持した。 その後、残りのモノマーと開始剤の乳化物を５時間かけて反応容器内に滴下し、滴下終了後、６時間熟成を行った。その後３０℃まで冷却し、５．０％ジメチルエタノールアミン水溶液と脱イオン水を用いて、固形分４０質量％、ｐＨ６．８に調整した。次いで、２００メッシュのナイロンクロスで濾過しながら排出し、水分散性アクリル重合体（Ａ１）水分散液を得た。得られた水分散性アクリル重合体（Ａ１）の平均粒子径は１４２ｎｍ（サブミクロン粒子アナライザーＮ４、商品名、ベックマン・コールター株式会社製、粒度分布測定装置を使用して、２０°Ｃにて測定）、酸価１３ｍｇＫＯＨ／ｇ、水酸基価２１．６ｍｇＫＯＨ／ｇであった。 （＊１）モノマーと開始剤の乳化物：脱イオン水５５部、ラテムルＥ－１１８Ｂ（商品名、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸ナトリウム、花王社製、有効成分２６％）４部、スチレン１０部、メチルメタクリレート３５部、イソボルニルアクリレート２０部、エチルアクリレート２８部、２－ヒドロキシエチルメタクリレート５部及びメタクリル酸２部、２，２´－アゾビス〔２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン〕０．２部を攪拌混合して得られた乳化物。 【００９２】 製造例２ モノマーと開始剤の乳化物を下記表１に示す配合とする以外、製造例１と同様にして合成し、固形分４０質量％の水分散性アクリル重合体（Ａ２）水分散液を得た。 【００９３】 【表１】 ［図：0001390558000005.jpg］ 【００９５】 アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）の製造 製造例４ 温度計、サーモスタット、攪拌器、還流冷却器及び滴下装置を備えた反応容器に脱イオン水６５部、「Ｎｅｗｃｏｌ５６２ＳＦ」（商品名、アニオン性乳化剤、不揮発分６０％、日本乳化剤社製、）０．５部を投入し、窒素気流中で攪拌混合し、８５℃に昇温した。次いで下記の単量体混合物（１）８０部、「Ｎｅｗｃｏｌ ５６２ＳＦ」１.６部、脱イオン水５５部からなる単量体乳化物の４％と３％過硫酸アンモニウム水溶液５．２部を反応容器内に導入し１５分間８５℃で保持した。その後、残りの単量体乳化物を３時間かけて定量ポンプで反応容器内に滴下し、滴下終了後１時間、熟成を行なった。その後、単量体混合物（２）を２０部、「Ｎｅｗｃｏｌ ５６２ＳＦ」０．５部、脱イオン水１３部、０．７％過硫酸アンモニウム水溶液３部からなる単量体乳化物を反応容器内に加えて２時間かけて滴下した。その後、０．５％ジメチルエタノールアミン水溶液４３部を加えて３０℃まで冷却し、１００メッシュのナイロンクロスでろ過し、平均粒子径１３０ｎｍ、不揮発分３５．２％のアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）を得た。 単量体混合物（１） メチルメタクリレート ３６部 エチルアクリレート ２０部 ｎ－ブチルアクリレート １９.８部 ヒドロキシエチルメタクリレート ４部 アリルメタクリレート ０.２部 単量体混合物（２） メチルメタクリレート ５.５部 エチルアクリレート １０部 ｎ－ブチルアクリレート １部 ヒドロキシルエチルメタクリレート １部 メタクリル酸 ２.５部 ・・・ 【００９６】 硬化剤の製造 製造例６ ステンレス製ビーカーにバイヒジュール３１００（商品名、水分散性のヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、ＮＣＯ含有量１７．２％、バイエル社製）を２１部、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート７８部及びオルソ酢酸メチル1部を投入し、ガラス棒で均一になるまで攪拌し、硬化剤を得た。 ベース塗料組成物の製造 製造例７ 攪拌装置を備えたステンレス製混合容器内に、脱イオン水６５．４部、製造例1で得られた水分散性アクリル重合体（Ａ１）水分散液７５部、製造例３で得られた水性ウレタン樹脂（Ｂ）水分散液１００部を投入した。さらに攪拌混合しながらプロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテル７．５部、エチレングリコールモノブチルエーテル７．５部、ＴＩＮＵＶＩＮ１１３０（商品名、紫外線吸収剤、チバスペシャリティ社製）２部、ＳＮデフォーマー１５４（商品名、消泡剤、サンノプコ社製）３．２部、製造例５で得られた着色顔料分散体３２０．０部、製造例４で得られたアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）１１３．６部、ＳＮシックナー６０３（商品名、粘性調整剤、サンノプコ社製）２部、ＢＹＫ－３４８（商品名、表面調整剤、ビックケミー社製）１．５部をこの順に投入し、攪拌混合してベース塗料１を得た。 製造例８～１６ 配合組成を下記表２に示す通りとする以外は製造例７と同様にして、ベース塗料２～９を得た。 【００９７】 【表２】 ［図：0001390558000006.jpg］ 【００９８】 上記にて調製したベース塗料１～９の貯蔵性試験及び表３に示す要因にて塗装した試験板の性能試験を行ない、結果を表３に示した。 【００９９】 貯蔵性試験 ベース塗料１～９を各々１／４Ｌ容量内面コート缶に２００ｇ充填して密栓し、４０℃恒温室に９０日間保存し、室温（約２０℃）まで冷却後に開栓し、容器内における状態を下記の基準で評価した。評価結果は表２に示した。 ４：変化なし ３：わずかに沈降（手攪拌で均一になる） ２：著しい沈降 １：著しい増粘（電気式攪拌機を使用して均一になる） 【０１００】 【表３】 ［図：0001390558000007.jpg］ 【０１０１】 実施例１～７及び比較例１～４ 表３に示す通りに、ベース塗料、脱イオン水及び必要に応じて硬化剤を十分に混合し、実施例及び比較例の塗料を調製した。 （試験方法） 隠蔽性試験 白黒隠蔽率試験紙に、上記にて調整した塗料をエアスプレーを使用して傾斜塗りを行ない、乾燥硬化後に、下地の白黒が目視にて判別できない膜厚を隠蔽膜厚とし、結果を表３に示した。」 （３）甲第３号証（以下、「甲３」という。） ３ａ「【０１３３】 水分散性アクリル重合体粒子（Ａ）の製造 製造例１ 温度計、サーモスタット、撹拌器、還流冷却器及び滴下装置を備えた反応容器に、脱イオン水８２部及びアデカリアソープＳＲ－１０２５（注１）１．０部を仕込み、窒素気流中で撹拌混合し、７５℃に昇温した。次いで、下記のモノマーと開始剤の乳化物（注２）全量のうちの３％量及び０．５％過硫酸アンモニウム水溶液１０部とを反応容器内に導入し７５℃で２時間保持した。その後、残りのモノマーと開始剤の乳化物を５時間かけて反応容器内に滴下し、滴下終了後６時間熟成を行なった。その後、３０℃まで冷却し、５．０％ジメチルエタノールアミン水溶液と脱イオン水を用いて固形分４０％、ｐＨが６．８となるように調整した。次いで、２００メッシュのナイロンクロスで濾過しながら排出し、平均粒子径１４０ｎｍ（サブミクロン粒度分布測定装置「ＣＯＵＬＴＥＲ Ｎ４型」（ベックマン・コールター社製、商品名）を用いて、脱イオン水で希釈し、２０℃で測定した）、酸価１１ｍｇＫＯＨ／ｇ、水酸基価２４ｍｇＫＯＨ／ｇの水分散性アクリル重合体粒子１（固形分４０ｗｔ％）を得た。」 ２ 甲１に記載された発明 （１）甲１に記載された発明 甲１には製造例６９として「水酸基含有ポリエステル樹脂Ａ－１を５６部、着色顔料ＪＲ－８０６及びＭＡ－１００をそれぞれ６０部及び１部、体質顔料バリエースＢ－３５及びＭＩＣＲＯ ＡＣＥ Ｓ－３をそれぞれ１５部及び３部、及び、脱イオン水を５部からなる顔料分散ペースト、水酸基含有ポリエステル樹脂Ａ－１を４８部、硬化剤であるバイヒジュールＶＰ２５７０（商品名、住化バイエルウレタン社製、アニオン性親水化ポリイソシアネート化合物、固形分１００％）を２５部、水分散アクリル樹脂として脱イオン水を４２部、アクアロン ＫＨ－１０を０．７２部、２－エチルヘキシルアクリレートを６５．８部及び１，６－ヘキサンジオールジアクリレートを４．４部からなるモノマー乳化物（１）、及び、脱イオン水を１８部、アクアロン ＫＨ－１０を０．３１部、過流酸アンモニウムを０．０３部、メチルメタクリレートを２５．２部及び４－ヒドロキシブチルアクリレートを４．８部からなるモノマー乳化物（２）から得られた、固形分濃度３０％、水酸基価１９ｍｇＫＯＨ／ｇ、平均粒子径２１０ｎｍである水分散アクリル樹脂Ｃ－１７を３３部、水酸基含有アクリル樹脂として、温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えたフラスコに、プロピレングリコールモノプロピルエーテル３０部を仕込み８５℃に昇温後、スチレン６部、メチルメタクリレート３０部、ｎ－ブチルアクリレート２５部、２－エチルヘキシルアクリレート２０部、４－ヒドロキシブチルアクリレート１３部、アクリル酸６部、プロピレングリコールモノプロピルエーテル１０部及び２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）２部の混合物を４時間かけてフラスコに滴下し、滴下終了後１時間熟成し、その後さらにプロピレングリコールモノプロピルエーテル５部及び２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）１部の混合物を１時間かけてフラスコに滴下し、滴下終了後１時間熟成し、さらに２－（ジメチルアミノ）エタノール７．４部を添加して中和し、脱イオン水を徐々に添加することにより得られた固形分濃度４０％の水酸基含有アクリル樹脂溶液Ａｃ－１を１２部、及び、温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えた反応容器に、脱イオン水１００部、「アデカリアソープＳＲ－１０２５」（商品名、ＡＤＥＫＡ社製、α－スルホ－ω－（１－（アルコキシ）メチル－２－（２－プロペニルオキシ）エトキシ）－ポリ（オキシ－１，２－エタンジイル）のアンモニウム塩、有効成分２５％）１部を仕込み、窒素気流中で撹拌混合し、７５℃に昇温し、次いで下記のモノマー乳化物の全量のうちの３％量及び０．５％過硫酸アンモニウム水溶液１０部とを反応容器内に導入し７５℃で２時間保持し、その後、残りのモノマー乳化物を５時間かけて反応容器内に滴下し、滴下終了後６時間熟成を行ない、その後、３０℃まで冷却し、５％２－（ジメチルアミノ）エタノール水溶液と脱イオン水を用いて固形分４０％、ｐＨが６．８となるように調整し、ついで、２００メッシュのナイロンクロスで濾過しながら排出し、得られた、固形分４０％、水酸基価２４ｍｇＫＯＨ／ｇの水酸基含有アクリル樹脂分散液Ａｃ－２を１０部、ウレタンエマルションであるコーコートＵＸ－５１００を２８部、及び、疎水性溶剤（Ｅ）である２－エチル－１－ヘキサノールを１０部からなる水性第１着色塗料Ｘ－３４」の発明（以下、「甲１発明１」という。）が記載されているといえる（摘記１ｄ参照）。 また、甲１には製造例７０として「水酸基含有ポリエステル樹脂Ａ－１を５６部、着色顔料ＪＲ－８０６及びＭＡ－１００をそれぞれ６０部及び１部、体質顔料バリエースＢ－３５及びＭＩＣＲＯ ＡＣＥ Ｓ－３をそれぞれ１５部及び３部、及び、脱イオン水を５部からなる顔料分散ペースト、水酸基含有ポリエステル樹脂Ａ－１を４８部、硬化剤であるバイヒジュールＸＰ２３１９（商品名、住化バイエルウレタン社製、ノニオン性親水化ポリイソシアネート化合物、固形分１００％）を２５部、水分散アクリル樹脂として脱イオン水を４２部、アクアロン ＫＨ－１０を０．７２部、２－エチルヘキシルアクリレートを６７．２部及びアリルメタクリレートを２．８部からなるモノマー乳化物（１）、及び、脱イオン水を１８部、アクアロン ＫＨ－１０を０．３１部、過流酸アンモニウムを０．０３部、メチルメタクリレートを２５．２部及び４－ヒドロキシブチルアクリレートを４．８部からなるモノマー乳化物（２）から得られた、固形分濃度３０％、水酸基価１９ｍｇＫＯＨ／ｇ、平均粒子径１９５ｎｍである水分散アクリル樹脂Ｃ－７を６６部、水酸基含有アクリル樹脂として、温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えたフラスコに、プロピレングリコールモノプロピルエーテル３０部を仕込み８５℃に昇温後、スチレン６部、メチルメタクリレート３０部、ｎ－ブチルアクリレート２５部、２－エチルヘキシルアクリレート２０部、４－ヒドロキシブチルアクリレート１３部、アクリル酸６部、プロピレングリコールモノプロピルエーテル１０部及び２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）２部の混合物を４時間かけてフラスコに滴下し、滴下終了後１時間熟成し、その後さらにプロピレングリコールモノプロピルエーテル５部及び２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）１部の混合物を１時間かけてフラスコに滴下し、滴下終了後１時間熟成し、さらに２－（ジメチルアミノ）エタノール７．４部を添加して中和し、脱イオン水を徐々に添加することにより得られた固形分濃度４０％の水酸基含有アクリル樹脂溶液Ａｃ－１を１２部、及び、温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えた反応容器に、脱イオン水１００部、「アデカリアソープＳＲ－１０２５」（商品名、ＡＤＥＫＡ社製、α－スルホ－ω－（１－（アルコキシ）メチル－２－（２－プロペニルオキシ）エトキシ）－ポリ（オキシ－１，２－エタンジイル）のアンモニウム塩、有効成分２５％）１部を仕込み、窒素気流中で撹拌混合し、７５℃に昇温し、次いで下記のモノマー乳化物の全量のうちの３％量及び０．５％過硫酸アンモニウム水溶液１０部とを反応容器内に導入し７５℃で２時間保持し、その後、残りのモノマー乳化物を５時間かけて反応容器内に滴下し、滴下終了後６時間熟成を行ない、その後、３０℃まで冷却し、５％２－（ジメチルアミノ）エタノール水溶液と脱イオン水を用いて固形分４０％、ｐＨが６．８となるように調整し、ついで、２００メッシュのナイロンクロスで濾過しながら排出し、得られた、固形分４０％、水酸基価２４ｍｇＫＯＨ／ｇの水酸基含有アクリル樹脂分散液Ａｃ－２を１０部、及び、疎水性溶剤（Ｅ）である２－エチル－１－ヘキサノールを１０部からなる水性第１着色塗料Ｘ－３５」の発明（以下、「甲１発明２」という。）が記載されているといえる（摘記１ｄ参照）。 （２）甲２に記載された発明 甲２には実施例１として「ベース塗料として、脱イオン水を６５．４部、水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液（脱イオン水を６５．０部、アデカリアソープＳＲ－１０２５を１．０部、０．５％過硫酸アンモニウム水溶液を１０．０部、モノマー組成物として脱イオン水５５．０部、スチレン１０．０部、メチルメタクリレートを３５．０部、イソボルニルアクリレートを２０．０部、２－ヒドロキシエチルメタクリレートを５．０部、メタクリル酸を２．０部及びラレムルＥ－１１８Ｂ、２，２‘－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］を０．２部から得られた、平均粒子径１４２ｎｍ、水酸基価１３．０ｍｇＫＯＨ／ｇのもの）を７５．０部、水性ウレタン樹脂（Ｂ）水分散液を１００．０部、プロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテルを７．５部、エチレングリコールモノブチルエーテルを７．５部、ＴＩＮＵＶＩＮ１１３０を２．０部、ＳＮデフォーマー１５４を３．２部、着色顔料分散体を３２０．０部、アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）（単量体成分としてメチルメタクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート及びアリルメタクリレートからなる単量体混合物（１）、及び、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシルエチルメタクリレート及びメタクリル酸からなる単量体混合物（２）から得られた、平均粒子径１３０ｎｍ、不揮発分３５．２％のもの）、ＳＮシックナー６０３を２．０部、ＢＹＫ３４８を１．５部からなるベース塗料１、及び、バイヒジュール３１００（商品名、水分散性のヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、ＮＣＯ含有量１７．２％、バイエル社製）を含む硬化剤からなり、ＮＣＯ／ＯＨが１．３である塗料」の発明（以下、「甲２発明１」という。）が記載されているといえる（摘記２ｄ参照）。 また、甲２には実施例２として「ベース塗料として、脱イオン水を６５．４部、水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液（脱イオン水を６５．０部、アデカリアソープＳＲ－１０２５を１．０部、０．５％過硫酸アンモニウム水溶液を１０．０部、モノマー組成物として脱イオン水５５．０部、スチレン１０．０部、メチルメタクリレートを３５．０部、イソボルニルアクリレートを２０．０部、２－ヒドロキシエチルメタクリレートを５．０部、アクリル酸を２．０部及びラレムルＥ－１１８Ｂ、２，２‘－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］を０．２部から得られた、平均粒子径１４２ｎｍ、水酸基価１３．０ｍｇＫＯＨ／ｇのもの）を７５．０部、水性ウレタン樹脂（Ｂ）水分散液を１００．０部、プロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテルを７．５部、エチレングリコールモノブチルエーテルを７．５部、ＴＩＮＵＶＩＮ１１３０を２．０部、ＳＮデフォーマー１５４を３．２部、着色顔料分散体を３２０．０部、アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）（単量体成分としてメチルメタクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート及びアリルメタクリレートからなる単量体混合物（１）、及び、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシルエチルメタクリレート及びメタクリル酸からなる単量体混合物（２）から得られた、平均粒子径１３０ｎｍ、不揮発分３５．２％のもの）、ＳＮシックナー６０３を２．０部、ＢＹＫ３４８を１．５部からなるベース塗料２、及び、バイヒジュール３１００（商品名、水分散性のヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、ＮＣＯ含有量１７．２％、バイエル社製）を含む硬化剤からなり、ＮＣＯ／ＯＨが１．３である塗料」の発明（以下、「甲２発明２」という。）が記載されているといえる（摘記２ｄ参照）。 また、甲２には実施例３として「ベース塗料として、脱イオン水を９２．３部、水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液（脱イオン水を６５．０部、アデカリアソープＳＲ－１０２５を１．０部、０．５％過硫酸アンモニウム水溶液を１０．０部、モノマー組成物として脱イオン水５５．０部、スチレン１０．０部、メチルメタクリレートを３５．０部、イソボルニルアクリレートを２０．０部、２－ヒドロキシエチルメタクリレートを５．０部、メタクリル酸を２．０部及びラレムルＥ－１１８Ｂ、２，２‘－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］を０．２部から得られた、平均粒子径１４２ｎｍ、水酸基価１３．０ｍｇＫＯＨ／ｇのもの）を２００．０部、水性ウレタン樹脂（Ｂ）水分散液を３３．３部、プロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテルを７．５部、エチレングリコールモノブチルエーテルを７．５部、ＴＩＮＵＶＩＮ１１３０を２．０部、ＳＮデフォーマー１５４を３．２部、着色顔料分散体を３２０．０部、アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）（単量体成分としてメチルメタクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート及びアリルメタクリレートからなる単量体混合物（１）、及び、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシルエチルメタクリレート及びメタクリル酸からなる単量体混合物（２）から得られた、平均粒子径１３０ｎｍ、不揮発分３５．２％のもの）、ＳＮシックナー６０３を２．０部、ＢＹＫ３４８を１．５部からなるベース塗料３、及び、バイヒジュール３１００（商品名、水分散性のヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、ＮＣＯ含有量１７．２％、バイエル社製）を含む硬化剤からなり、ＮＣＯ／ＯＨが１．３である塗料」の発明（以下、「甲２発明３」という。）が記載されているといえる（摘記２ｄ参照）。 また、甲２には実施例４として「ベース塗料として、脱イオン水を８８．１部、水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液（脱イオン水を６５．０部、アデカリアソープＳＲ－１０２５を１．０部、０．５％過硫酸アンモニウム水溶液を１０．０部、モノマー組成物として脱イオン水５５．０部、スチレン１０．０部、メチルメタクリレートを３５．０部、イソボルニルアクリレートを２０．０部、２－ヒドロキシエチルメタクリレートを５．０部、アクリル酸を２．０部及びラレムルＥ－１１８Ｂ、２，２‘－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］を０．２部から得られた、平均粒子径１４２ｎｍ、水酸基価１３．０ｍｇＫＯＨ／ｇのもの）を１８７．５部、水性ウレタン樹脂（Ｂ）水分散液を１００．０部、プロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテルを７．５部、エチレングリコールモノブチルエーテルを７．５部、ＴＩＮＵＶＩＮ１１３０を２．０部、ＳＮデフォーマー１５４を３．２部、着色顔料分散体を３２０．０部、アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）（単量体成分としてメチルメタクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート及びアリルメタクリレートからなる単量体混合物（１）、及び、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシルエチルメタクリレート及びメタクリル酸からなる単量体混合物（２）から得られた、平均粒子径１３０ｎｍ、不揮発分３５．２％のもの）、ＳＮシックナー６０３を２．０部、ＢＹＫ３４８を１．５部からなるベース塗料４、及び、バイヒジュール３１００（商品名、水分散性のヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、ＮＣＯ含有量１７．２％、バイエル社製）を含む硬化剤からなり、ＮＣＯ／ＯＨが１．３である塗料」の発明（以下、「甲２発明４」という。）が記載されているといえる（摘記２ｄ参照）。 また、甲２には実施例５として「ベース塗料として、脱イオン水を５１．３部、水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液（脱イオン水を６５．０部、アデカリアソープＳＲ－１０２５を１．０部、０．５％過硫酸アンモニウム水溶液を１０．０部、モノマー組成物として脱イオン水５５．０部、スチレン１０．０部、メチルメタクリレートを３５．０部、イソボルニルアクリレートを２０．０部、２－ヒドロキシエチルメタクリレートを５．０部、メタクリル酸を２．０部及びラレムルＥ－１１８Ｂ、２，２‘－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］を０．２部から得られた、平均粒子径１４２ｎｍ、水酸基価１３．０ｍｇＫＯＨ／ｇのもの）を５０．０部、水性ウレタン樹脂（Ｂ）水分散液を１６６．７部、プロピレングリコールモノ－ｎ－プロピルエーテルを７．５部、エチレングリコールモノブチルエーテルを７．５部、ＴＩＮＵＶＩＮ１１３０を２．０部、ＳＮデフォーマー１５４を３．２部、着色顔料分散体を３２０．０部、アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）（単量体成分としてメチルメタクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート及びアリルメタクリレートからなる単量体混合物（１）、及び、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシルエチルメタクリレート及びメタクリル酸からなる単量体混合物（２）から得られた、平均粒子径１３０ｎｍ、不揮発分３５．２％のもの）、ＳＮシックナー６０３を２．０部、ＢＹＫ３４８を１．５部からなるベース塗料５、及び、バイヒジュール３１００（商品名、水分散性のヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、ＮＣＯ含有量１７．２％、バイエル社製）を含む硬化剤からなり、ＮＣＯ／ＯＨが１．３である塗料」の発明（以下、「甲２発明５」という。）が記載されているといえる（摘記２ｄ参照）。 ３ 当審の判断 （１）甲１を主たる引用例とする場合 ア 本件特許発明１ （ア）甲１発明１及び甲１発明２との対比 本件特許発明１と甲１発明１及び２を対比する。 甲１発明１の「水分散アクリル樹脂として脱イオン水を４２部、アクアロン ＫＨ－１０を０．７２部、２－エチルヘキシルアクリレートを６５．８部及び１，６－ヘキサンジオールジアクリレートを４．４部からなるモノマー乳化物（１）、及び、脱イオン水を１８部、アクアロン ＫＨ－１０を０．３１部、過流酸アンモニウムを０．０３部、メチルメタクリレートを２５．２部及び４－ヒドロキシブチルアクリレートを４．８部からなるモノマー乳化物（２）から得られた、固形分濃度３０％、水酸基価１９ｍｇＫＯＨ／ｇ、平均粒子径２１０ｎｍである水分散アクリル樹脂Ｃ－１７」、甲１発明２の「水分散アクリル樹脂として脱イオン水を４２部、アクアロン ＫＨ－１０を０．７２部、２－エチルヘキシルアクリレートを６７．２部及びアリルメタクリレートを２．８部からなるモノマー乳化物（１）、及び、脱イオン水を１８部、アクアロン ＫＨ－１０を０．３１部、過流酸アンモニウムを０．０３部、メチルメタクリレートを２５．２部及び４－ヒドロキシブチルアクリレートを４．８部からなるモノマー乳化物（２）から得られた、固形分濃度３０％、水酸基価１９ｍｇＫＯＨ／ｇ、平均粒子径１９５ｎｍである水分散アクリル樹脂Ｃ－７」は、モノマー成分として４－ヒドロキシブチルアクリレートを含むものであるから、本件特許発明１の「ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）」に相当する。 甲１発明１及び甲１発明２の「温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えた反応容器に、脱イオン水１００部、「アデカリアソープＳＲ－１０２５」（商品名、ＡＤＥＫＡ社製、α－スルホ－ω－（１－（アルコキシ）メチル－２－（２－プロペニルオキシ）エトキシ）－ポリ（オキシ－１，２－エタンジイル）のアンモニウム塩、有効成分２５％）１部を仕込み、窒素気流中で撹拌混合し、７５℃に昇温し、次いで下記のモノマー乳化物の全量のうちの３％量及び０．５％過硫酸アンモニウム水溶液１０部とを反応容器内に導入し７５℃で２時間保持し、その後、残りのモノマー乳化物を５時間かけて反応容器内に滴下し、滴下終了後６時間熟成を行ない、その後、３０℃まで冷却し、５％２－（ジメチルアミノ）エタノール水溶液と脱イオン水を用いて固形分４０％、ｐＨが６．８となるように調整し、ついで、２００メッシュのナイロンクロスで濾過しながら排出し、得られた、固形分４０％、水酸基価２４ｍｇＫＯＨ／ｇの水酸基含有アクリル樹脂分散液Ａｃ－２」も本件特許発明１の「ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）」に相当する。 そして、甲１発明１の「Ｃ－１７」及び「Ａｃ－２」、並びに、甲１発明２の「Ｃ－７」及び「Ａｃ－２」は、本件特許発明１の「少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）を含有するポリアクリレート成分」に相当する。 甲１発明１の「硬化剤であるバイヒジュールＶＰ２５７０（商品名、住化バイエルウレタン社製、アニオン性親水化ポリイソシアネート化合物、固形分１００％）」及び甲１発明２の「硬化剤であるバイヒジュールＸＰ２３１９（商品名、住化バイエルウレタン社製、ノニオン性親水化ポリイソシアネート化合物、固形分１００％）」は、本件特許発明１の「ｂ）ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」、及び、「水分散性ポリイソシアネート成分」に相当する。 甲１発明１及び甲１発明２の「水性第１着色塗料」は、ポリアクリレート成分とポリイソシアネート成分の二成分を含むから、本件特許発明１の「二成分コーティング組成物」に相当する。 そうすると、本件特許発明１と甲１発明１及び甲１発明２は、「二成分コーティング組成物であって、 ｂ）ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物 を含有する水分散性ポリイソシアネート成分 並びに 少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）を含有するポリアクリレート成分 を含有する、二成分コーティング組成物。」である点で一致し、以下の点で相違する。 ＜相違点１－１＞ 水分散性ポリイソシアネート成分が、本件特許発明１は、さらに、ａ）少なくとも１種のポリイソシアネートを含有するのに対し、甲１発明１及び甲１発明２ではそれを含有しない点。 ＜相違点１－２＞ ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）が、本件特許発明１では、二峰性の粒度分布を有し、前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記電合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造されるものであるのに対し、甲１発明１及び甲１発明２では、二峰性の粒度分布を有するのか不明であり、前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記電合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される（以下、上記製造されるものをまとめて「一緒の重合プロセスで製造されるもの」という。）ものであると特定されていない点。 （イ）相違点についての検討 事案に鑑み、まず、＜相違点１－２＞について検討する。 甲１発明１のＣ－１７の平均粒子径は２１０ｎｍであり、甲１発明２のＣ－７の平均粒子径は１９５ｎｍであり、甲１発明１及び甲１発明２のＡｃ－２は、温度計、サーモスタット、撹拌装置、還流冷却器、窒素導入管及び滴下装置を備えた反応容器に、脱イオン水１００部、「アデカリアソープＳＲ－１０２５」（商品名、ＡＤＥＫＡ社製、α－スルホ－ω－（１－（アルコキシ）メチル－２－（２－プロペニルオキシ）エトキシ）－ポリ（オキシ－１，２－エタンジイル）のアンモニウム塩、有効成分２５％）１部を仕込み、窒素気流中で撹拌混合し、７５℃に昇温し、次いで下記のモノマー乳化物の全量のうちの３％量及び０．５％過硫酸アンモニウム水溶液１０部とを反応容器内に導入し７５℃で２時間保持し、その後、残りのモノマー乳化物を５時間かけて反応容器内に滴下し、滴下終了後６時間熟成を行ない、その後、３０℃まで冷却し、５％２－（ジメチルアミノ）エタノール水溶液と脱イオン水を用いて固形分４０％、ｐＨが６．８となるように調整し、ついで、２００メッシュのナイロンクロスで濾過しながら排出し、得られた、固形分４０％、水酸基価２４ｍｇＫＯＨ／ｇの水酸基含有アクリル樹脂分散液であり、甲３には同じ方法で得られた水分散性アクリル重合体粒子の平均粒径が１４０ｎｍであることが記載されているから（摘記３ａ参照）、上記のように得られたＡｃ－２の平均粒子径は１４０ｎｍであり、甲１発明１のＣ－１７とＡｃ－２、甲１発明２のＣ－７とＡｃ－２は、平均粒子径が異なるから、二峰性の粒度分布を有している。 しかし、甲１発明１のＣ－１７とＡｃ－２、甲１発明２のＣ－７とＡｃ－２は、明らかにモノマー組成が異なっており、一方、本件特許発明１の水性ポリマー分散液のうち、二峰性の粒度分布を有し、前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するものは、同一のモノマー組成を有しており、この点で、本件特許発明１は甲１発明１及び甲１発明２と相違する。 また、甲１発明１のＣ－１７とＡｃ－２、甲１発明２のＣ－７とＡｃ－２は、別々の重合プロセスで製造されたものであり、一方、本件特許発明１のポリマー分散液のうち、一緒の重合プロセスで製造されるものは、甲１発明１の別々の重合プロセスで製造されたＣ－１７とＡｃ－２を含むアクリル樹脂及び甲１発明２の別々の重合プロセスで製造されたＣ－７とＡｃ－２を含むアクリル樹脂とは、合理的に物として同じであるといえるものではなく、重複する物であるという蓋然性もなく、特許異議申立人も、本件特許発明１のポリマー分散液のうち、一緒の重合プロセスで製造されるものが、甲１発明１の別々の重合プロセスで製造されたＣ－１７とＡｃ－２を含むアクリル樹脂及び甲１発明２の別々の重合プロセスで製造されたＣ－７とＡｃ－２を含むアクリル樹脂と、合理的に物として同じであるといえるか、重複する物であるという蓋然性があることについて、意見書を提出して、説明していない。 したがって、この点は、実質的な相違点である。 そして、甲１には、甲１発明のＣ－１７と甲１発明２のＣ－７のような水分散性アクリル樹脂（Ｃ）のモノマー成分、及び、甲１発明１及び甲１発明２のＡｃ－２のような水酸基含有アクリル樹脂のモノマー成分が多数列記され（摘記１ｃ参照）、両者のモノマー成分に重複はあるものの、甲１発明１及び甲１発明２において、それら多数列記されたモノマー成分として重複するものを選択し、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）と水酸基含有アクリル樹脂の組成を全く同じにすることについてまで記載も示唆されているとはいえないし、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）と水酸基含有アクリル樹脂が一緒の重合プロセスにより製造されるものであることについて記載も示唆もないから、本件特許発明１のポリマー分散液と合理的に物として同じであるといえるものとすること、あるいは、重複する物であるものとすることについても記載も示唆もない。 そうすると、甲１発明１及び甲１発明２において、水分散性アクリル樹脂（Ｃ）と水酸基含有アクリル樹脂として、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、一緒の重合プロセスにより製造されるものとすることは、当業者が容易に想到し得ることであるとはいえない。 （ウ）本件特許発明１の効果について 本件特許明細書の【０１７５】～【０１７８】からみて、粒度分布のみが相違する分散液の比較により、本件特許発明１の二成分コーティング組成物における粘度、乾燥、架橋剤のかき混ぜ挙動及び塗膜外観／光沢に関する利点がもたらされていることが示されており、本件特許発明１のそのような効果は、甲１発明１及び甲１発明２から予測できない顕著なものであるといえる。 （エ）小括 したがって、本件特許発明１は、甲１に記載された発明ではなく、また、＜相違点１－１＞について検討するまでもなく、甲１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。 イ 本件特許発明２～１０について 本件特許発明２～１０は、「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記電合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される 」という点を発明特定事項に備えているところ、上記本件特許発明１と甲１発明１及び甲１発明２との＜相違点１－２＞と同じ相違点を有するものであるから、本件特許発明２～１０は甲１発明１及び甲１発明２と同一ではなく、甲１発明１及び甲１発明２に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることはできない。 （２）甲２を主たる引用例とする場合 ア 本件特許発明１ （ア）甲２発明１～甲２発明５との対比 甲２発明１、甲２発明３及び甲２発明５の「水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液（脱イオン水を６５．０部、アデカリアソープＳＲ－１０２５を１．０部、０．５％過硫酸アンモニウム水溶液を１０．０部、モノマー組成物として脱イオン水５５．０部、スチレン１０．０部、メチルメタクリレートを３５．０部、イソボルニルアクリレートを２０．０部、２－ヒドロキシエチルメタクリレートを５．０部、メタクリル酸を２．０部及びラレムルＥ－１１８Ｂ、２，２‘－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］を０．２部から得られた、平均粒子径１４２ｎｍ、水酸基価１３．０ｍｇＫＯＨ／ｇのもの）」、甲２発明２及び甲２発明４の「水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液（脱イオン水を６５．０部、アデカリアソープＳＲ－１０２５を１．０部、０．５％過硫酸アンモニウム水溶液を１０．０部、モノマー組成物として脱イオン水５５．０部、スチレン１０．０部、メチルメタクリレートを３５．０部、イソボルニルアクリレートを２０．０部、２－ヒドロキシエチルメタクリレートを５．０部、アクリル酸を２．０部及びラレムルＥ－１１８Ｂ、２，２‘－アゾビス［２－（２－イミダゾリン－２－イル）プロパン］を０．２部から得られた、平均粒子径１４２ｎｍ、水酸基価１３．０ｍｇＫＯＨ／ｇのもの）」は、モノマー成分として２－ヒドロキシエチルメタクリレートを含むから、本件特許発明１の「ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）」に相当する。 甲２発明１～甲２発明５の「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）（単量体成分としてメチルメタクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート及びアリルメタクリレートからなる単量体混合物（１）、及び、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、ヒドロキシルエチルメタクリレート及びメタクリル酸からなる単量体混合物（２）から得られた、平均粒子径１３０ｎｍ、不揮発分３５．２％のもの）」も、モノマー成分としてヒドロキシルエチルメタクリレートを含むから、本件特許発明１の「ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）」に相当する。 そして、水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液の平均粒子径は１４２ｎｍであり、水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液の平均粒子径は１４３ｎｍであり、アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）の平均粒子径は１３０ｎｍであるから、甲２発明１、甲２発明３及び甲２発明５の「水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」、甲２発明２及び甲２発明４の「水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」は、本件特許発明１の「二峰性の粒度分布を有する少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）を含有するポリアクリレート成分、ここで、 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり」に相当する。 甲２発明１～甲２発明５の「バイヒジュール３１００（商品名、水分散性のヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネート、ＮＣＯ含有量１７．２％、バイエル社製）を含む硬化剤」は、本件特許発明１の「ｂ）ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物」、及び、「水分散性ポリイソシアネート成分」に相当する。 甲２発明１～甲２発明５の「塗料」は、ポリアクリレート成分とポリイソシアネート成分の二成分を含むから、本件特許発明１の「二成分コーティング組成物」に相当する。 そうすると、本件特許発明１と甲２発明１～甲２発明５は、「二成分コーティング組成物であって、 ｂ）ｂ１）としての前記少なくとも１種のポリイソシアネートａ）と、イソシアネートに対して反応性ではない少なくとも１個の親水基（基Ａ）及びイソシアネートに対して反応性の少なくとも１個の基（基Ｂ）を有する化合物ｂ２）との少なくとも１種の反応生成物 を含有する水分散性ポリイソシアネート成分 並びに 二峰性の粒度分布を有する少なくとも１種のヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）を含有するポリアクリレート成分、ここで、 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、 を含有する、二成分コーティング組成物。」である点で一致し、以下の点で相違する。 ＜相違点２－１＞ 水分散性ポリイソシアネート成分が、本件特許発明１は、さらに、ａ）少なくとも１種のポリイソシアネートを含有するのに対し、甲２発明１～甲２発明５ではそれを含有しない点。 ＜相違点２－２＞ ヒドロキシ官能性ポリ（メタ）アクリレートの水性ポリマー分散液ｃ）が、本件特許発明１では、前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記電合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造されるものであるのに対し、甲１発明１及び甲１発明２では、二峰性の粒度分布を有するのか不明であり、前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記電合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される（以下、上記製造されるものをまとめて「一緒の重合プロセスで製造されるもの」という。）ものであると特定されていない点。 （イ）相違点についての検討 事案に鑑み、まず、＜相違点２－２＞について検討する。 甲２発明１、甲２発明３及び甲２発明５の「水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」、甲２発明２及び甲２発明４の「水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」は、明らかにモノマー組成が異なっており、一方、本件特許発明１の水性ポリマー分散液のうち、二峰性の粒度分布を有し、前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するものは、同一のモノマー組成を有しており、この点で、本件特許発明１は甲２発明１～甲２発明５と相違する。 また、甲２発明１、甲２発明３及び甲２発明５の「水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」は、別々の重合プロセスで製造されたものであり、甲２発明２及び甲２発明４の「水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」も、別々の重合プロセスで製造されたものであり、一方、本件特許発明１のポリマー分散液のうち、一緒の重合プロセスで製造されるものは、甲２発明１、甲２発明３及び甲２発明５の別々の重合プロセスで製造された「水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」を含むアクリル分散体、並びに、甲２発明２及び甲２発明４の別々の重合プロセスで製造された「水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」を含むアクリル分散体とは、合理的に物として同じであるといえるものではなく、重複する物であるという蓋然性もなく、特許異議申立人も、本件特許発明１のポリマー分散液のうち、一緒の重合プロセスで製造されるものが、甲２発明１、甲２発明３及び甲２発明５の別々の重合プロセスで製造された「水分散性アクリル重合体（Ａ１）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」を含むアクリル分散体、並びに、甲２発明２及び甲２発明４の別々の重合プロセスで製造された「水分散性アクリル重合体（Ａ２）分散液」及び「アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）」を含むアクリル分散体と、合理的に物として同じであるといえるか、重複する物であるという蓋然性があることについて、意見書を提出して、説明していない。 したがって、この点は、実質的な相違点である。 そして、甲２には、甲２発明１～甲２発明５の水分散性アクリル重合体（Ａ１）のモノマー成分とのモノマー成分、アニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）のモノマー成分が多数列記され（摘記２ｂ参照）、両者のモノマー成分に重複はあるものの、甲２発明１～甲２発明５において、それら多数列記されたモノマー成分として重複するものを選択し、水分散性アクリル重合体（Ａ１）とアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）の組成を全く同じにすることについてまで記載も示唆されているとはいえないし、水分散性アクリル重合体（Ａ１）とアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）が一緒の重合プロセスにより製造されるものであることについて記載も示唆もないから、本件特許発明１のポリマー分散液と合理的に物として同じであるといえるものとすること、あるいは、重複する物であるものとすることについても記載も示唆もない。 そうすると、甲２発明１～甲２発明５において、水分散性アクリル重合体（Ａ１）とアニオン性コアシェル樹脂分散体（Ｃ）として、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、一緒の重合プロセスにより製造されるものとすることは、当業者が容易に想到し得ることであるとはいえない。 （ウ）本件特許発明１の効果について 上記（１）ア（ウ）と同様の理由のとおり、本件特許発明１のそのような効果は、甲２発明１～甲２発明５から予測できない顕著なものであるといえる。 （エ）小括 したがって、本件特許発明１は、甲２に記載された発明ではなく、また、＜相違点２－１＞について検討するまでもなく、甲２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。 イ 本件特許発明２～１０について 本件特許発明２～１０は、「前記水性ポリマー分散液ｃ）は、単峰性の粒度分布を有する２つの異なるポリマー分散液の混合物であり、前記２つのポリマー分散液が質量平均粒度の点でのみ相違するか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、質量平均粒度の点で相違する２つの異なるシードラテックスの存在下でのエチレン性不飽和モノマーのラジカル開始水性乳化重合により、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、前記重合の過程で、既に前記モノマーの一部が重合されている時に、新しい粒子発生の形成を開始する、より多い量の乳化剤を添加するモノマーフィード法により、実施することにより、製造されるか、又は 前記水性ポリマー分散液ｃ）は、モノマーのラジカル開始水性乳化重合を、重合容器中に少なくとも１つのポリマーシード１を装入し、かつ前記電合の過程で、少なくとも１つのさらなるポリマーシード２を水性分散液の形態で添加するモノマーフィード法より、実施することにより、製造される 」という点を発明特定事項に備えているところ、上記本件特許発明１と甲２発明１～甲２発明５との＜相違点２－２＞と同じ相違点を有するものであるから、本件特許発明２～１０は甲２発明１～甲２発明５と同一ではなく、甲２発明１～甲２発明５に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるとすることはできない。 第７ 取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由について 特許異議申立人の主張は以下のとおりである。 理由１（新規性）本件特許の請求項１～４、７～１０に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当するから、上記の請求項に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。 理由２（進歩性）本件特許の請求項１～１０に係る発明は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、上記の請求項に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 そして、上記申立理由は上記第４のとおり取消理由通知において採用されており、取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由はない。 第８ むすび 以上のとおりであるから、令和４年１月２５日付けの取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件請求項１～１０に係る特許を取り消すことはできない。 また、他に本件請求項１～１０に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。