2021-700748

第２ 訂正の適否について

１ 訂正の内容

令和４年１１月９日にされた訂正の請求（以下、「本件訂正請求」といい、本件訂正請求による訂正を「本件訂正」という。）は、特許法第１２０条の５第４項の規定に従い、一群の請求項を構成する請求項〔１～８〕、〔９～２５〕、〔２６、２７〕を訂正の単位として訂正することを求めるものであり、その内容（訂正事項）は、次のとおりである。なお、訂正箇所に下線を付した。

(１) 訂正事項１

特許請求の範囲の請求項１において、「０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積とを有し」と記載されているのを、「０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し」に訂正する（請求項１の記載を引用する請求項２～８も同様に訂正する。）。

(２) 訂正事項２

特許請求の範囲の請求項９において、「０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積とを有し」と記載されているのを、「０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し」に訂正する（請求項９の記載を直接又は間接に引用する請求項１０～２５も同様に訂正する。）。

(３) 訂正事項３

特許請求の範囲の請求項２６において、「０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積とを有し」と記載されているのを、「０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し」に訂正する（請求項２６の記載を引用する請求項２７も同様に訂正する。）。

２ 訂正要件（訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について）の判断

(１) 訂正事項１について

訂正事項１は、願書に添付した明細書の段落【００４０】の記載に基づき、訂正前の請求項１に記載された「多孔質体」の物性を限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(２) 訂正事項２について

訂正事項２は、願書に添付した明細書の段落【００４０】の記載に基づき、訂正前の請求項９に記載された「銀系エチレンエポキシ化触媒」に含まれている「担体」の物性を限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

(３) 訂正事項３について

訂正事項３は、願書に添付した明細書の段落【００４０】の記載に基づき、訂正前の請求項２６に記載された「触媒組成物」に含まれている「担体」の物性を限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてされたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。

３ 訂正の適否についてのまとめ

以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。

したがって、本件特許の特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１～８〕、〔９～２５〕、〔２６、２７〕について訂正することを認める。

第３ 本件特許について

１ 特許請求の範囲の記載（本件発明）

前記第２のとおり、本件訂正請求は適法にされたものであるから、本件特許の特許請求の範囲の記載は、次のとおりである（以下、各請求項に係る発明を、項番号に合わせて「本件発明１」などといい、纏めて「本件発明」という。）。

「【請求項１】

少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有することを特徴とする、多孔質体。

【請求項２】

前記細孔容積の少なくとも９０％は、細孔径が２０μｍ以下の細孔である、請求項１に記載の多孔質体。

続きを表示（全57行）

【請求項３】

前記細孔容積の少なくとも８５％は、径が１μｍ～６μｍの細孔である、請求項１に記載の多孔質体。

【請求項４】

前記細孔容積の１５パーセント未満が、径が１μｍ未満の細孔である、請求項１に記載の多孔質体。

【請求項５】

前記細孔容積の少なくとも８０％は、径が１μｍ～１０μｍの細孔である、請求項１に記載の多孔質体。

【請求項６】

ＳｉＯ２として測定した含有量が０．２重量％未満のシリカと、Ｎａ２Ｏとして測定した含有量が０．２重量％未満のナトリウムを更に含む、請求項１に記載の多孔質体。

【請求項７】

４０ｐｐｍ以下の酸浸出性ナトリウムを更に含有する、請求項１に記載の多孔質体。

【請求項８】

前記細孔構造は、前記屈曲度及び前記歪度を有する、請求項１に記載の多孔質体。

【請求項９】

少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び、３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する担体と、

前記担体上及び／又は内部に沈着した触媒量の銀と、

前記担体上に沈着した１種類以上の促進量の助触媒と、を含むことを特徴とする、銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１０】

前記１種類以上の助触媒は、第１族アルカリ金属助触媒、１種類以上の遷移金属、１種類以上の第２族アルカリ土類金属、又は、それらの組み合わせを含む、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１１】

前記１種類以上の遷移金属は、周期表において第４～１０族に属する元素からなる群から選択される、請求項１０に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１２】

前記１種類以上の遷移金属は、モリブデン、レニウム、タングステン、クロム、チタン、ハフニウム、ジルコニウム、バナジウム、トリウム、タンタル及びニオブからなる群から選択される、請求項１１に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１３】

前記１種類以上の遷移金属は、レニウム、モリブデン、タングステン、又は、それらの組み合わせを含む、請求項１０に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１４】

前記第１族アルカリ金属助触媒は、セシウム、リチウム、ナトリウム、カリウム及びルビジウムからなる群から選択される、請求項１０に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１５】

前記第１族アルカリ金属助触媒は、リチウム及びセシウムを含む、請求項１４に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１６】

前記１種類以上の助触媒は、促進効果のあるレニウム、セシウム及びリチウムの組み合せを含む、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１７】

前記銀の触媒量は、１０～５０重量％である、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１８】

前記細孔容積の少なくとも９０パーセントは、細孔径が２０μｍ以下の細孔である、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項１９】

前記細孔容積の少なくとも８５％は、径が１μｍ～６μｍの細孔である、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項２０】

前記細孔容積の１５パーセント未満が、径が１μｍ未満の細孔である、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項２１】

前記細孔容積の少なくとも８０％は、径が１μｍ～１０μｍの細孔である、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項２２】

前記担体は、ＳｉＯ２として測定した含有量が０．２重量％未満のシリカと、Ｎａ２Ｏとして測定した含有量が０．２重量％未満のナトリウムを含む、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項２３】

前記担体は、４０ｐｐｍ以下の水洗浄した酸浸出性ナトリウムを含む、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項２４】

前記担体は、血小板形態のアルミナ微結晶を２０容量％未満含有する、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項２５】

前記細孔構造は、前記屈曲度及び前記歪度を有する、請求項９に記載の銀系エチレンエポキシ化触媒。

【請求項２６】

少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び、３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する担体と、

前記担体上及び／又は内部に沈着した少なくとも１種類の触媒量の触媒活性金属と、を含むことを特徴とする、触媒組成物。

【請求項２７】

前記担体は、ＳｉＯ２として測定した含有量が０．２重量％未満のシリカと、Ｎａ２Ｏとして測定した含有量が０．２重量％未満のナトリウムを含む、請求項２６に記載の触媒組成物。」

２ 発明の詳細な説明の記載

本件特許の願書に添付した明細書の発明の詳細な説明（以下、「発明の詳細な説明」という。）には、次の事項が記載されている。

(１) 「【発明が解決しようとする課題】

【０００５】

一部の用途では、多孔質体は、反応又は分離空間に供給されることから、所望の反応物質をより多く充填及び分散するために、また、反応又は分離を起こすことができる表面積を大きくするために、細孔容積が大であること及び／又は表面積が大であることが望ましい。また、こういった用途では、運搬又は配置の際に損傷しない、すなわち、破砕したり、欠けたり、割れたりしないような設備の健全性を必要となる。しかし、多孔質体において高機械的強度と高細孔容積の組み合せを達成することは容易ではない。気孔率が高くなるほど、強度は急激に低下するからである。

【０００６】

上記を考慮して、流体輸送特性、特に、ガス拡散特性が高く、設備の健全性も高い細孔構造を有する多孔質体を提供する必要がある。」

(２) 「【００２３】

また、多孔質体の屈曲度、歪度及び浸透率などの他の細孔構造パラメータも、以下のように水銀圧入データから計算した。

【００２４】

屈曲度ξは、Ｄａｖｇを加重平均孔径、ｋを浸透率、ρを物質の真密度、Ｉｔｏｔを全比細孔容積とする式２から計算した（ＡｕｔｏＰｏｒｅ Ｖ Ｏｐｅｒａｔｏｒ Ｍａｎｕａｌ， Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ，２０１４参照）。

続きを表示（全15行）

【数２】

［図：0001398215000001.jpg］

【００２５】

歪度σは、Ｃａｒｎｉｇｌｉａの式から計算したξを屈曲度、τを屈曲度係数とする式３から計算した（ＡｕｔｏＰｏｒｅ Ｖ Ｏｐｅｒａｔｏｒ Ｍａｎｕａｌ， Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ，２０１４参照）。

【数３】

［図：0001398215000002.jpg］

【００２６】

ダルシーの法則（上記の式１）で定義される浸透率は、ダルシーとポアズイユの式を組み合わせることによって計算することができる（例えば、Ｌｏｗｅｌｌ ｅｔ ａｌ．「Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｏｒｏｕｓ Ｓｏｌｉｄｓ ａｎｄ Ｐｏｗｄｅｒｓ」Ｓｐｒｉｎｇｅｒ，２００６参照）。任意の細孔形状係数をｆとすると、浸透率ｋは、τを屈曲度係数、Ｐを材料の気孔率、ｄを細孔直径とする式４によって表される。

【数４】

［図：0001398215000003.jpg］

」

(３) 「【００３４】

上述したように、本発明は、流体輸送特性が高く、且つ、設備の健全性も高い細孔構造を有する多孔質体を提供する。本発明の多孔質体は、α－アルミナ粒子を主成分として含有するため、多孔質セラミック体と呼んでもよい。典型例では、本発明の多孔質体は、少なくとも８０％がα－アルミナを含み、残部は他の酸化物及び／又は非酸化物及び不可避的不純物である。より典型的には、本発明の多孔質体は、８５％～９９％がα－アルミナを含み、残部は他の酸化物及び／又は非酸化物及び不可避的不純物である。

【００３５】

本発明の多孔質体は、典型例では、細孔容積が０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇである。より典型的には、本発明の多孔質体は、細孔容積が０．３５ｍＬ／ｇ～０．９ｍＬ／ｇである。本発明の一部の実施形態では、本発明の多孔質体は、吸水率が３０％～１２０％であり、より典型的には３５％～９０％の範囲にある。

続きを表示（全16行）

【００３６】

本発明の多孔質体は、典型例では、表面積が０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇである。一実施形態では、本発明の多孔質体は、表面積が０．５ｍ２／ｇ～１．２ｍ２／ｇである。別の実施形態では、本発明の多孔質体は、表面積が１．２ｍ２／ｇよりも大きく３．０ｍ２／ｇ以下である。

【００３７】

本発明の多孔質体は、単峰性であっても多峰性であってもよく、例えば、二峰性とすることができる。本発明の多孔質体は、少なくとも１つの細孔モード径が０．０１μｍ～１００μｍの範囲にある細孔径分布を有する。本発明の一実施形態では、多孔質体の細孔容積の少なくとも９０％が、細孔径が２０μｍ以下の細孔である。本発明の更に別の実施形態では、多孔質体の細孔容積の少なくとも８５％が、径が１μｍ～６μｍの細孔である。本発明のまた更なる実施形態では、多孔質体の細孔容積の１５パーセント未満、好ましくは１０％未満が、径が１μｍ未満の細孔である。本発明の更に別の実施形態では、多孔質体の細孔容積の少なくとも８０％が、径が１μｍ～１０μｍの細孔である。本発明の特定の態様では、１μｍより小さい細孔は基本的に存在しない。

・・・

【００３９】

本発明の多孔質体は、典型例では、全気孔率が５５％～８３％である。より典型的には、本発明の多孔質体は、全気孔率が５８％～７８％である。

【００４０】

本発明の多孔質体は、典型例では、平均粒子圧壊強度が１０Ｎ～１５０Ｎである。より典型的には、本発明の多孔質体は、平均粒子圧壊強度が４０Ｎ～１０５Ｎである。一部の実施形態では、本発明の多孔質体は、摩耗値を４０％未満、好ましくは２５％未満とすることができる。本発明の一部の実施形態では、多孔質体は、摩耗を１０％未満とすることができる。

・・・

【００４５】

上記の物性に加え、本発明の多孔質体は、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び、３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する。かかる細孔構造を有する多孔質体は、流体輸送特性が高く、且つ、設備の健全性も高い。一部の実施形態では、かかる細孔構造を有する多孔質体は、銀系エポキシ化触媒の担体として使用される場合、高い触媒特性を示すことができる。典型例では、本発明の多孔質体の細孔構造は、７．０以下の屈曲度及び／又は４以下の歪度を有する。」

(４) 「【００５０】

本発明の多孔質体の調製には、まず、α－アルミナ粉末、非シリケート結合剤、燃焼材、溶媒及び潤滑剤からなる前駆体混合物を準備する。非シリケート結合剤は、例えば、ベーマイト（γ-ＡｌＯＯＨ）である。通常、非シリケート結合剤は、脱イオン水又は他の溶媒中に分散される。本発明では、前駆体混合物に使用されるα－アルミナ粉末は、粒径が０．１μｍ～６μｍの粉砕α－アルミナ粉末である。多孔体前駆体混合物の全ての成分を均質に混合する。

【００５１】

本発明で使用することができる主な燃焼材は、粒径が１μｍ～１０μｍの任意の従来の燃焼材からなる。主な燃焼材として使用できる燃焼材の例の一部としては、セルロース、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシエチルセルロースなどの置換セルロース、ステアリン酸塩（例えば、ステアリン酸メチルやステアリン酸エチルなどの有機ステアリン酸エステル）、ワックス、粒状ポリオレフィン（例えば、ポリエチレンやポリプロピレン）、クルミ殻粉等があり、多孔質体の調製に用いられる焼成温度で分解可能なものである。一例として、粒径が３μｍ～８μｍのポリエチレンを、主な燃焼材として使用することができる。別の例としては、粒径が１μｍ～９μｍのパラフィン又はＰＴＦＥを主な燃焼材として使用することができる。

続きを表示（全14行）

【００５２】

一部の実施形態では、未粉砕のα－アルミナ粉末を前駆体混合物に添加してもよい。他の実施形態では、未粉砕のα－アルミナ粉末は、粉砕α－アルミナ粉末と共に上記の前駆体混合物に添加することができる。本発明で使用することができる未粉砕のα－アルミナ粉末は、平均粒径を１０μｍ～１００μｍの範囲としてもよい。未粉砕のα－アルミナ粉末を使用する場合、粉砕α－アルミナ粉末と未粉砕の－アルミナ粉末の重量比は、約０．２５：１～約５：１とすることができる。

【００５３】

必要であれば、補助燃焼材を前駆体混合物に添加することができる。補助燃焼材を使用する場合、その粒径は、上記の主な燃焼材の粒径よりも大きい。補助燃焼材は、主な燃焼材と同じ燃焼材であっても、異なる燃焼材であってもよい。一例として、粒径が３μｍ～１０μｍのグラファイトを補助燃焼材として使用することができる。別の例としては、粒径が１μｍ～９μｍのパラフィン又はＰＴＦＥを補助燃焼材として使用することができる。補助燃焼材を用いる場合、主な燃焼材と補助燃焼材の重量比は、１．１～５．４の範囲とすることができる。

【００５４】

上記前駆体混合物には、従来の潤滑剤、例えば、ペトロラタムなどを使用することができる。本発明のこの時点で加えることができる潤滑剤の量は、本発明の多孔質体の形成に使用される潤滑剤の量の全体であっても一部であってもよい。

【００５５】

本発明の一部の実施形態では、前述の未粉砕のα－アルミナ粉末よりも粒径が大きい別の未粉砕のα－アルミナ粉末を前駆体混合物に添加してもよい。別の未粉砕のα－アルミナ粉末を用いる場合、粉砕α－アルミナ粉末と別の未粉砕のα－アルミナ粉末の重量比は、約０．２：１～約５：１とすることができる。一部の実施形態では、別の潤滑剤を前駆体混合物に添加することができる。

【００５６】

次に、上記の前駆体混合物を、所望の形状の多孔質体に形成する。形状は多様に変更してもよく、最終的に形成して得られる多孔質体の所望の用途に基づいて選択することができる。前駆体混合物は、通常、プレス、押出、成形、キャスティング成形などによって形成される。本発明の一実施形態では、中空円筒形状を形成できる押出機ダイを使用して押し出しを行い、これを略等しい長さに切断してもよい。そして、切断後の押出物を、いずれかの従来の乾燥手段により乾燥する。続いて、乾燥した押出物は、水分を取り除き、燃焼材と他に存在する充填剤の大部分を燃尽させるために、加熱炉に移すことができる。燃焼材の種類に応じ、１０℃／ｈ～１００℃／ｈの間で加熱速度を変えて１００℃～１０００℃の温度で熱処理を行うことができまる。その後、押出物を焼結させることができる。一例として、１２００℃～１６００℃の温度の流動空気中で焼結を行ってもよい。焼結後、得られた多孔質体を室温まで冷却する。加熱速度及び冷却速度は、１℃／ｍｉｎ～５℃／ｍｉｎまでの範囲内とすることができる。本発明においては、０．５℃／ｍｉｎ～２０℃／ｍｉｎまでの範囲内の加熱速度及び冷却速度で多孔質体を製造することもできる。」

(５) 「【００５８】

本発明の一実施形態では、上記多孔質体は、多孔質体上及び／又は内部に沈着した１種類以上の触媒活性材料、通常金属を含む触媒担体（すなわち触媒担持体）として使用することができる。１種類以上の触媒活性材料は、特定の反応を触媒することができる当技術分野で周知のものである。一部の実施形態では、触媒活性材料は、周期表において第３～１４族に属する元素及び／又はランタノイドのうちの１種類以上の遷移金属を含む。このような用途では、１種類以上の助触媒となる化学種（すなわち、特定の反応を補助する化学種）も、本発明の多孔質体上及び／又は内部に沈着することができる。１種類以上の助触媒となる化学種は、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属及び／又は元素周期表において第１５～１７族に属する元素であってもよい。」

(６) 「【００８１】

［実施例１］多孔質体の調製と特徴分析

【００８２】

本発明の多孔質体の前駆体混合物の典型的な組成を表１に示す。本発明の多孔質体は、典型的には、（ｉ）結合剤を水に分散し、（ｉｉ）粉砕及び／又は未粉砕α－アルミナ粉末を添加し、（ｉｉｉ）燃焼材１があれば添加し、（ｉｖ）燃焼材２があれば添加し、（ｖ）潤滑剤を添加し、絶えず攪拌して調製する。本発明の各前駆体混合物の個々の成分の量及び種類の詳細を表１に示す。次に、ダイが１本の２インチＢｏｎｎｏｔ押し出し機を用いて混合物を押し出し、中空円筒形状の押出物を製造した。押出物を等長に切断し、加熱灯の下で１時間乾燥させた。その後、切断し乾燥させた押出物を炉に移し、（ｉ）平均加熱速度２３℃／ｈで１６時間８００℃の流動空気中で燃焼材を熱分解し、次に（ｉｉ）加熱及び冷却速度を２．０℃／分として１２時間１２５０～１５５０℃で焼結することで熱処理を行った。

続きを表示（全27行）

【００８３】

本発明の典型例である多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７を上述した一般的方法を用いて調製し、得られた多孔質体を上述の方法を用いて特性分析した。ＰＢ８は、基準となる銀系エポキシ化触媒用担体である。

【００８４】

表２は、多孔質体ＰＢ１～ＰＢ８の異なる細孔構造に由来する特性を表にしたものであり、表３は、様々な多孔質体ＰＢ１～ＰＢ８で測定された物理特性を示す。ＰＢ１～ＰＢ７で測定された不純物は、［ＳｉＯ２］が０．０２～１．０重量％、［Ｎａ２Ｏ］が０．０１～０．１０重量％、酸浸出性ナトリウムが５～３５ｐｐｍであった。ＰＢ８の不純物は、［ＳｉＯ２］＝４．５重量％、［Ｎａ２Ｏ］＝０．２重量％であり、酸浸出性ナトリウムが約１００ｐｐｍであった。

【００８５】

図１Ａは水銀圧入ポロシメトリによって測定されたＰＢ１及びＰＢ３の積算細孔容積曲線を示し、図１Ｂはｌｏｇ微分細孔容積曲線を示す。両曲線は測定精度内で重っているが、ＰＢ１とＰＢ３は、図２Ａ、図２Ｂ、図３Ａ及び図３Ｂ並びに表２に示すように、非常に異なる多孔質構造を持ち、別の特性を有している。ＰＢ１は、厚い壁で隔てられた少数の大きな細孔を含み、ＰＢ３よりも屈曲度と歪度が大きい。逆に、ＰＢ３は、薄い壁で隔てられた多数の小さい細孔を含み、ＰＢ１よりも屈曲度と歪度が小さい。ＰＢ１とＰＢ３の浸透率は同等である。これら測定値に基づくと、ＰＢ３では、屈曲度と歪度の値が小さいことから、触媒ペレット内での拡散性ガス輸送が改善している（すなわち、有効拡散率が高くなっている）。

【００８６】

図４Ａは水銀圧入ポロシメトリによって測定されたＰＢ１及びＰＢ４の積算細孔容積曲線を示し、図４Ｂはｌｏｇ微分細孔容積曲線を示す。ｌｏｇ微分細孔容積曲線は一致している。先行技術の教示では、これらは、固有の性能を持つ同じ多孔質構造を示しているということになる。しかし、ＰＢ１及びＰＢ４は、図２Ａ、図２Ｂ、図５Ａ及び図５Ｂ並びに表２に示すように、非常に異なる多孔質構造を持ち、別の特性を有している。ＰＢ１は、厚い壁で隔てられた少数の大きな細孔を含み、ＰＢ４よりも屈曲度と歪度が大きく、浸透率が低い。逆に、ＰＢ４は、非常に厚い壁で隔てられた非常に少数の非常に大きな細孔を含み、ＰＢ１よりも屈曲度と歪度が小さく、浸透率が高い。これら測定値に基づくと、ＰＢ４では、屈曲度と歪度の値が小さいことから、触媒ペレット内での拡散性ガス輸送が改善している（すなわち、有効拡散率が高くなっている）。また、ＰＢ４では、圧力が低下した際のガス流特性も向上している。

【００８７】

図６Ａは水銀圧入ポロシメトリによって測定されたＰＢ５及びＰＢ６の積算細孔容積曲線を示し、図６Ｂはｌｏｇ微分細孔容積曲線を示す。積算細孔容積曲線とｌｏｇ微分細孔容積はいずれも非常に似ているが、完全には重なっていない。Ｂ５とＰＢ６は、図７Ａ、図７Ｂ、図８Ａ及び図８Ｂ並びに表２に示すように、非常に異なる多孔質構造を持ち、別の特性を有している。ＰＢ５は、厚い壁で隔てられた少数の大きな細孔を含み、ＰＢ６よりも屈曲度と歪度が小さい。逆に、ＰＢ６は、間に壁を有さない非常に大きな細孔を含み、ＰＢ５よりも屈曲度と歪度が大きい。ＰＢ５とＰＢ６の浸透率は同等である。これら測定値に基づくと、ＰＢ５では、屈曲度と歪度の値が小さいことから、触媒ペレット内での拡散性ガス輸送が改善している（すなわち、有効拡散率が高くなっている）。

【００８８】

表１：多孔体前駆体の組成の範囲

【表１】

［図：0001398215000004.jpg］

【００８９】

表２：各多孔質体の特性の比較

【表２】

［図：0001398215000005.jpg］

【００９０】

表３：各多孔質体の特性の範囲

【表３】

［図：0001398215000006.jpg］

」

(７) 「【００９１】

［実施例２］本発明の触媒１と比較例の触媒１の調製

【００９２】

銀系エチレンオキシド触媒用の銀原液：２７７．５ｇの脱イオン水を冷却槽に入れ、調製中は一貫して温度を５０度に維持した。撹拌し続けながら、過熱を避けるために２２１．９ｇのエチレンジアミンを少量ずつ加えた。次に、１７４．１ｇのシュウ酸二水和物を水－エチレンジアミン溶液に少量ずつ加えた。シュウ酸を全て溶解した後、３２６．５ｇの高純度酸化銀を溶液に少量ずつ加えた。溶液は、酸化銀を全て溶解し、約３５℃まで冷却した後、冷却槽から取り出した。濾過後の溶液は約３０重量％の銀を含み、比重は１．５５ｇ／ｍＬであった。

続きを表示（全28行）

【００９３】

本実施例では、本発明の多孔質体ＰＢ２を本発明の触媒１の担体として選択し、多孔質体ＰＢ８を比較例の触媒１の担体として選択した。銀と他の助触媒を担体に導入する前に、前述の担体をそれぞれ洗浄した。

【００９４】

［触媒１の調製］

３００ｇのＰＢ２をフラスコに入れ、含浸する前に約０．１ｔｏｒｒまで真空排気した。最終触媒のＣｓ含有量が０ｐｐｍ～１８００ｐｐｍ、最終触媒のレニウム含有量が０ｐｐｍ～９００ｐｐｍ、銀（Ａｇ）含有量が１０～３０重量％となる触媒組成物を調製するのに十分な濃度で、水酸化セシウムをセシウム（Ｃｓ）として、過レニウム酸をレニウム（Ｒｅ）として、水酸化物を少なくとも１種類の別のアルカリ金属として含む助触媒水溶液を上記銀溶液に添加した。完全に混合した後、圧力を約０．１ｔｏｒｒに保ちながら、促進された銀溶液を真空のフラスコ内に吸引し、担体を覆った。約５分後に真空を開放して大気圧に戻し、迅速に溶液を細孔内に完全に浸透させた。その後、含浸担体から余分な含浸溶液を排除した。

【００９５】

湿った触媒を、移動ベルトか焼炉で焼成した。この装置では、湿った触媒をステンレススチールベルト上に載せて搬送し、マルチゾーン型加熱炉を通過させた。加熱炉のすべてのゾーンを予熱した窒素で連続的にパージ（浄化）し、触媒が１つのゾーンから次のゾーンへと通過するごとに温度が徐々に上昇するようにした。触媒に与えられた熱は、炉壁及び予熱された窒素から発散された。この例では、湿った触媒が周囲温度で加熱炉に入れられた。そして、触媒が加熱ゾーンを通過するごとに温度を徐々に上げ、最大約４５０℃までにした。最後の（冷却）ゾーンでは、焼成された触媒が大気中に出てくる前に、直ちに温度を１００℃未満まで下げた。炉内の総滞留時間は約４５分であった。

【００９６】

本発明の触媒１及び比較例の触媒１に対し、上述した含浸及び焼成の両工程を、１回、或いは、２回、３回又は複数回連続で行い、触媒を調製した。

【００９７】

比較例の触媒１は、担体としてＰＢ２の代わりにＰＢ８を使用したこと以外は、本発明の触媒１と全く同じ方法で調製し、焼成した。

【００９８】

最大の性能を引き出すため、すなわち、最高の選択性と最高の活性の組合せを得るため、担体ＰＢ２及びＰＢ８上の触媒組成物をそれぞれの担体上で最適化した。エチレンからエチレンオキシドへのエポキシ化で、最適化した触媒のみを比較した。

【００９９】

［実施例３］エチレンからエチレンオキシドへのエポキシ化における本発明の触媒１及び比較例の触媒１の使用

【０１００】

本発明の触媒１を、実験用マイクロリアクタを用い、ΔＥＯ３．８ｍｏｌ％、仕事率３５５ｋｇＥＯ／ｍ３ｃａｔ／ｈで、約２０００時間の操業に使用した。使用した供給組成物は、［Ｃ２Ｈ４］＝３０％、［Ｏ２］＝７％、［ＣＯ２］＝１％であり、残部がＮ２ガスであった。比較例１は、本発明の触媒１について上述したものと全く同じ条件で使用した。

【０１０１】

エチレンのエポキシ化に担体としてのＰＢ２を用いた本発明の触媒１と担体としてＰＢ８を用いた比較例の触媒１について、触媒性能の比較を表４に示す。選択性及び触媒安定性に関しては、担体としてＰＢ２を用いた本発明の触媒１では、性能に向上が見られた。ＰＢ８よりも低い屈曲度と歪度を有することでガス拡散性が向上したＰＢ２では、より高い選択性と安定性を得ることができた（表２参照）。ＰＢ８よりも純度が高いＰＢ２では、性能も改善していた。このように、本発明の新規多孔質体が有する向上した輸送特性（すなわち、屈曲度と歪度が低く、有効拡散率が高いこと）と高純度の組み合わせは、エチレンのエポキシ化において非常に重要であるといえる。

【０１０２】

表４：担持体として使用された選ばれた多孔質セラミック上のＥＯ触媒の性能

【表４】

［図：0001398215000007.jpg］

」

第４ 取消理由通知書に記載した取消理由について

１ 取消理由の概要

当審が特許権者に通知した、令和３年１１月２９日付けの取消理由、及び、令和４年７月１２日付けの取消理由（決定の予告）の概要は、次のとおりである。

(１) 取消理由１（実施可能要件違反）

本件特許は、発明の詳細な説明の記載が後記２(１)の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件（実施可能要件）を満たしていない特許出願に対してされたものである。

(２) 取消理由２（サポート要件違反）

本件特許は、特許請求の範囲の記載が後記３(１)の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件（サポート要件）を満たしていない特許出願に対してされたものである。

(３) 取消理由３（明確性要件違反）

本件特許は、特許請求の範囲の記載が後記４(１)の点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件（明確性要件）を満たしていない特許出願に対してされたものである。

２ 取消理由１（実施可能要件違反）に対する当審の判断

(１) 具体的な指摘事項

取消理由１は、要するに、発明の詳細な説明の実施例１（前記第３の２(６)の【００８２】～【００９０】参照）において、(i)当該実施例の多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７を得るために使用した原料や製造条件が具体的に記載されていないこと、及び、(ii)当該多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７の屈曲度、歪度及び浸透率がそれぞれ単一の値（【表２】）であるのに対して、吸水率、細孔容積、全気孔率、ＢＥＴ表面積及び平均圧壊強度が幅をもった数値範囲（【表３】）であるため、これらの関係が理解できないことを論拠にして、発明の詳細な説明の記載は実施可能要件を満たさない、というものである。

(２) 取消理由１についての検討

ア 実施可能要件の判断手法

発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に係る規定（実施可能要件）に適合するというためには、明細書の発明の詳細な説明に、当業者が、明細書の発明の詳細な説明及び出願時の技術常識に基づいて、過度の試行錯誤を要することなく、その発明を実施することができる程度に発明の構成等の記載があることを要すると解される。そして、この規定のいう「実施」とは、物の発明においては、当該発明にかかる物の生産、使用等をいうものであるから、実施可能要件を満たすといえるためには、明細書の発明の詳細な説明の記載は、当業者が当該発明に係る物を生産し、使用することができる程度のものでなければならないから、以下、この観点に立って改めて検討する。

イ 本件発明１～８について

(ア) 本件発明１は、前記第３の１に示したとおり、「少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する」ことが特定された「多孔質体」の発明である。

(イ) これに対して、前記第３の２(６)に摘記した発明の詳細な説明の実施例１（段落【００８２】～【００９０】）には、「本発明の実施例」として多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７が記載され、その製造方法に関して、【００８２】には、「本発明の多孔質体の前駆体混合物の典型的な組成を表１に示す。本発明の多孔質体は、典型的には、（ｉ）結合剤を水に分散し、（ｉｉ）粉砕及び／又は未粉砕α－アルミナ粉末を添加し、（ｉｉｉ）燃焼材１があれば添加し、（ｉｖ）燃焼材２があれば添加し、（ｖ）潤滑剤を添加し、絶えず攪拌して調製する。本発明の各前駆体混合物の個々の成分の量及び種類の詳細を表１に示す。次に、ダイが１本の２インチＢｏｎｎｏｔ押し出し機を用いて混合物を押し出し、中空円筒形状の押出物を製造した。押出物を等長に切断し、加熱灯の下で１時間乾燥させた。その後、切断し乾燥させた押出物を炉に移し、（ｉ）平均加熱速度２３℃／ｈで１６時間８００℃の流動空気中で燃焼材を熱分解し、次に（ｉｉ）加熱及び冷却速度を２．０℃／分として１２時間１２５０～１５５０℃で焼結することで熱処理を行った。」こと、及び、【００８８】の【表１】には、前駆体混合物の個々の成分の量が記載されているものの、「未粉砕α－アルミナ粉末」及び「粉砕α－アルミナ粉末」の粒径、並びに、「結合剤」、「潤滑剤」、「燃焼材１」及び「燃焼材２」の具体的な成分が特定されていない。

(ウ) しかしながら、発明の詳細な説明には、前記第３の２(４)に摘記したとおり、「本発明の多孔質体の調製」に関して、「本発明では、前駆体混合物に使用されるα－アルミナ粉末は、粒径が０．１μｍ～６μｍの粉砕α－アルミナ粉末である。」（【００５０】）、「本発明で使用することができる未粉砕のα－アルミナ粉末は、平均粒径を１０μｍ～１００μｍの範囲としてもよい。」（【００５２】）、「非シリケート結合剤は、例えば、ベーマイト（γ-ＡｌＯＯＨ）である。」（【００５０】）、「上記前駆体混合物には、従来の潤滑剤、例えば、ペトロラタムなどを使用することができる。」（【００５４】）、「一例として、粒径が３μｍ～８μｍのポリエチレンを、主な燃焼材として使用することができる。別の例としては、粒径が１μｍ～９μｍのパラフィン又はＰＴＦＥを主な燃焼材として使用することができる。」（【００５１】）、「補助燃焼材を使用する場合、その粒径は、上記の主な燃焼材の粒径よりも大きい。・・・一例として、粒径が３μｍ～１０μｍのグラファイトを補助燃焼材として使用することができる。別の例としては、粒径が１μｍ～９μｍのパラフィン又はＰＴＦＥを補助燃焼材として使用することができる。補助燃焼材を用いる場合、主な燃焼材と補助燃焼材の重量比は、１．１～５．４の範囲とすることができる。」（【００５３】）ことが記載され、「未粉砕α－アルミナ粉末」及び「粉砕α－アルミナ粉末」の粒径の範囲や、「結合剤」、「潤滑剤」、「燃焼材１」及び「燃焼材２」に対応する成分が例示されているから、これらの記載を参酌して、「未粉砕α－アルミナ粉末」及び「粉砕α－アルミナ粉末」の粒径の範囲、「結合剤」、「潤滑剤」、「燃焼材１」及び「燃焼材２」の各成分を選択するとともに、【００８２】に記載の焼成温度や【表１】の前駆体混合物の各成分量を選択して、実施例１の製造方法を行うことは、当業者の過度な試行錯誤を要するとは言い難い。

(エ) また、【表２】及び【表３】（前記第３の２(６)参照）において、当該多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７の屈曲度、歪度及び浸透率がそれぞれ単一の値であるのに対して、吸水率、細孔容積、全気孔率、ＢＥＴ表面積及び平均圧壊強度が幅をもった数値範囲となっているものの、【表２】及び【表３】の数値は、各多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７に対して複数回の実験を行った結果について、各数値のばらつきを含めて示した数値であると当業者であれば理解できるため、【表２】及び【表３】に示された物性は、実施例１で製造された多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７のそれぞれの物性を示していることも理解できる。

(オ) したがって、発明の詳細な説明には、本件発明１及びこれを引用する本件発明２～８に係る「多孔質体」を当業者が製造できる程度に記載されているといえるから、前記アの判断手法に照らせば、発明の詳細な説明の記載は、本件発明１～８に対して実施可能要件を満足する。

ウ 本件発明９～２７について

本件発明９及び２７は、前記第３の１に示したとおり、「少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する」ことが特定された「担体」を含む「銀系エチレンエポキシ化触媒」及び「触媒組成物」の発明である。

そこで、これらの発明に対する実施可能要件を検討すると、当該発明の「担体」に関しては、上記イで検討した「多孔質体」と事情は同じである。

加えて、発明の詳細な説明には、前記第３の２(７)に摘記したとおり、実施例２（【００９１】～【００９８】）として、多孔質体ＰＢ２（実施例）を使用して、銀、セシウム及びレニウムが含有する「触媒組成物」又は「銀系エチレンオキシド触媒」を製造することも記載されているから、発明の詳細な説明には、本件発明９及びこれを引用する本件発明１０～２５に係る「銀系エチレンエポキシ化触媒」、並びに、本件発明２６及びこれを引用する本件発明２７に係る「触媒組成物」を製造できる程度に記載されているといえる。

したがって、前記アの判断手法に照らせば、発明の詳細な説明の記載は、本件発明９～２７に対しても、実施可能要件を満足する。

(３) 申立人の主張についての検討

ア 申立人の主張の概要

申立人は、(i)発明の詳細な説明に記載された比較例の製造方法が不明であり、比較例から本件発明の製造条件を類推できないこと、(ii)発明の詳細な説明には、屈曲度、歪度、浸透率のいずれか１つのみを満たす多孔質体を得るための手段が記載されていないこと、(iii)アルミナ粉体の粒子サイズや結合剤等の種類が多孔質体の細孔分布に影響することを考慮すると、発明の詳細な説明の【００５０】～【００５４】に記載された膨大な組合せから適切な組合せに至るまでには、当業者の過度の試行錯誤を要することを論拠にして、発明の詳細な説明の記載は、実施可能要件を満足しない旨を主張している（特許異議申立書第４８頁第６行～第５１頁第１９行、令和４年１２月２７日付け意見書第５頁第２行～第９頁第１７行）。

イ (i)の論拠について

前記(２)イ及びウで検討したとおり、発明の詳細な説明の実施例１及び【００５０】～【００５４】（前記第３の２(４)及び(６)参照）の記載に基づいて、当業者において、本件発明１～２７の「多孔質体」又は「担体」を製造できることを理解できるため、比較例の製造方法が記載されていないことは、実施可能要件違反の理由にならない。

よって、前記(i)の論拠は採用できない。

ウ (ii)の論拠について

発明の詳細な説明の実施例１（前記第３の２(６)参照）は、屈曲度ξ、歪度σ及び浸透率ｋの満たす多孔質体に関するものであり、当該多孔質体を製造できることは、前記(２)イで検討したとおり、当業者であれば発明の詳細な説明の記載に基づき理解できるものである。また、屈曲度ξ、歪度σ及び浸透率ｋは、いずれも細孔構造に係る特性であるし、さらに、発明の詳細な説明の【００２４】及び【００２５】に記載された、屈曲度ξの算出式（式２）及び歪度σの算出式（式３）（前記第３の２(２)参照）によれば、屈曲度ξ、歪度σ及び浸透率ｋの値は連動して変化するものであるから、発明の詳細な説明に、屈曲度ξ、歪度σ及び浸透率ｋのいずれか１つのみを満たす多孔質体を得るための手段が記載されていないことが、実施可能要件違反の理由にはならない。

よって、前記(ii)の論拠は採用できない。

エ (iii)の論拠について

申立人の提出した甲第１２号証（特開平６－４７２７８号公報）、甲第１３号証（特表２００９－５０４３７５号公報）及び甲第１４号証（特開２００１－１５７８３９号公報）に記載されているように、アルミナ粉体の粒子サイズや結合剤等の種類が多孔質体の細孔分布に影響するにしても、前記(２)イで検討したとおり、発明の詳細な説明の実施例１及び【００５０】～【００５４】の記載（前記第３の２(４)及び(６)参照）に基づき、前駆体混合物の成分や製造条件を導くことは、当業者の過度な試行錯誤を要することなく実施できるといえる。

よって、前記(iii)の論拠は採用できない。

(４) 取消理由１についてのまとめ

以上のとおりであるから、取消理由１に理由はない。

３ 取消理由２（サポート要件違反）に対する当審の判断

(１) 具体的な指摘事項

取消理由２は、要するに、発明が解決しようとする課題は、発明の詳細な説明の【０００５】及び【０００６】の記載（前記第３の２(１)参照）からして、「流体輸送特性、特に、ガス拡散特性が高く、設備の健全性も高い細孔構造を有する多孔質体を提供する必要がある。」といえるところ、(i)発明の詳細な説明の実施例１の多孔質体ＰＢ１～ＰＢ４及びＰＢ６の平均圧壊強度が、比較例である多孔質体ＰＢ８の平均圧壊強度よりも小さくなっていること、及び、(ii)設定登録時の請求項１～２７に係る発明は、「平均圧壊強度」を特定してないことを論拠にして、設定登録時の請求項１～２７は、当該課題を解決できると認識できる範囲のものでないため、特許請求の範囲の記載はサポート要件を満たさない、というものである。

(２) 取消理由２についての検討

ア サポート要件の判断手法について

特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第１号に係る規定（サポート要件）に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲内のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものであるから、以下、この観点に立って改めて検討する。

イ 本件発明１～８について

(ア) 本件発明の課題は、前記(１)で指摘したとおり、「流体輸送特性、特に、ガス拡散特性が高く、設備の健全性も高い細孔構造を有する多孔質体を提供する必要がある。」（【０００６】）ことといえる。

(イ) これに対して、発明の詳細な説明の実施例１（【００８１】～【００９０】）には、前記第３の２(６)に摘記したとおり、「本発明の実施例」として多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７、「比較例」として多孔質体ＰＢ８が記載され、さらに、多孔質体ＰＢ１～ＰＢ８について、「屈曲度」、「歪度」、「透過率」、「細孔容積」、「ＢＥＴ表面積」及び「平均圧壊強度」が記載されている（【表２】、【表３】）。

そして、多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７は、ＰＢ８（比較例）に対して、「屈曲度」が小さく、「歪度」が小さく、また、「透過率」が大きくなっている。

加えて、特許権者が提出した乙第２号証（米国特許出願公開第２０１８／０１６１７６１号明細書）の［０１０７］には、「The crush strength of a fluoride-mineralized carrier suitable for use herein is not narrowly critical, although it should have a crush strength sufficient to allow for its use in the commercial production of ethylene oxide. Typically, the crush strength of a fluoride-mineralized carrier suitable for use herein may be, for example, at least 1.8 N/mm, or at least 2 N/mm, or at least 3.5 N/mm, or at least 5 N/mm and frequently as much as 40 N/mm, or as much as 25 N/mm, or as much as 15 N/mm.」（当審仮訳：ここでの使用に適したフッ化－ミネラル化された担体の圧壊強度は、エチレンオキシドの商業的な生産に使用されるために十分に許容される圧壊強度を持っていなければならないものの、限定された決定的なものではない。典型的には、少なくとも１．８Ｎ／ｍｍ、又は少なくとも２Ｎ／ｍｍ、又は少なくとも３．５Ｎ／ｍｍ、又は少なくとも５Ｎ／ｍｍ、及び頻繁には４０Ｎ／ｍｍ程度、又は２５Ｎ／ｍｍ程度、又は１５Ｎ／ｍｍ程度であり得る。）と記載され、当該記載によれば、エポキシ化触媒用の担体の設備健全性に必要とされる最低限の圧壊強度が１．８Ｎ程度であるといえるから、当該圧壊強度より大きな値の平均圧壊強度を有する多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７は、高い設備健全性を有しているといえる。

したがって、実施例１の多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７であれば、当業者が本件発明の課題を解決できると認識できる。

(ウ) また、発明の詳細な説明には、前記第３の２(３)によれば、「本発明の多孔質体」は、「少なくとも８０％がα－アルミナを含み」（【００３４】）、「細孔容積が０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇ」（【００３５】）、「表面積が０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇ（【００３６】）」、「少なくとも１つの細孔モード径が０．０１μｍ～１００μｍの範囲にある細孔径分布」（【００３７】）、「全気孔率が５５％～８３％」（【００３９】）、「平均粒子圧壊強度が１０Ｎ～１５０Ｎ」（【００４０】）との物性に加えて、「７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び、３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する」（【００４５】）」ことで、「流体輸送特性が高く、且つ、設備の健全性も高い」（【００４５】）」ことが記載されているから、これら物性を満たす多孔質体についても、多孔質体ＰＢ１～ＰＢ７と同様に、当業者が本件発明の課題を解決できると認識できる範囲といえる。

(エ) 他方、本件発明１は、前記第３の１に示したとおり、「０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する」ことが特定された「少なくとも８０％がα－アルミナを含」む「多孔質体」であることから、前記(イ)及び(ウ)での検討をふまえると、当業者において、発明の詳細な説明の記載により本件発明の課題を解決できると認識できる範囲のものといえる。

そして、本件発明１を引用する本件発明２～８についても事情は同じである。

したがって、前記アの判断手法に照らせば、本件発明１～８に係る特許請求の範囲の記載は、サポート要件を満足する。

ウ 本件発明９～２７に対する判断

本件発明９及び２６は、前記第３の１に示したとおり、それぞれ、「少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造を有する担体」を使用した、「銀」と「助触媒」を含む「銀系エチレンエポキシ化触媒」、及び、「触媒活性金属」を含む「触媒組成物」の発明である。

そこで、これら発明に対するサポート要件を検討すると、これら発明の「担体」に関しては、上記イで検討した「多孔質体」と事情は同じである。

加えて、本件発明９の「銀」と「助触媒」を含む「銀系エチレンエポキシ化触媒」、及び、本件発明２６の「触媒活性金属」を含む「触媒組成物」に関して、発明の詳細な説明には、前記第３の２(７)に摘記したとおり、実施例２及び３（【００９１】～【０１０２】）として、多孔質体ＰＢ２（実施例）及びＰＢ８（比較例）を使用して、銀、セシウム及びレニウムが含有する「触媒組成物」又は「銀系エチレンオキシド触媒」及びその性能が記載され、さらに、【００５８】（前記第３の２(５)参照）には、「触媒活性材料」及び「助触媒」についても記載されている。

したがって、これらの事項を併せ考えれば、本件発明９及び２６についても、当業者において、発明の詳細な説明の記載により本件発明の課題を解決できると認識できる範囲のものといえる。

そして、本件発明９を引用する本件発明１０～２５、及び、本件発明２６を引用する本件発明２７についても事情は同じである。

したがって、前記アの判断手法に照らせば、本件発明９～２７に係る特許請求の範囲の記載は、サポート要件を満足する。

(３) 申立人の主張についての検討

ア 申立人の主張の概要

申立人は、(i)発明の詳細な説明の実施例１には、屈曲度、歪度、浸透率の全てを満たす多孔質体が記載されているのみであり、これらのいずれか１つのみを満たす多孔質体の具体例が存在しないこと、(ii)当業者が過度の試行錯誤を要することなく本件発明に係る多孔質体を製造できないため、発明の詳細な説明には、本件発明の具体的な裏付けがないこと、及び、(iii)本件発明の「平均粒子圧壊強度」の上限値が特定されていないところ、発明の詳細な説明には、１５０Ｎを超える平均粒子圧壊強度を有する多孔質体の裏付けがないことを論拠にして、本件発明１～２７に係る特許請求の範囲の記載は、サポート要件を充足しない旨を主張している（特許異議申立書第５１頁第２７行～第５２頁第２７行、令和４年１２月２７日付け意見書第１０頁第１７行～第１３頁第２１行）。

イ (i)の論拠について

前記２(３)ウで検討したとおり、屈曲度ξ、歪度σ及び浸透率ｋは、いずれも細孔構造に係る特性であって、これらの値は連動して変化するものであるし、また、本件発明１～２７は、前記(２)イ及びウで検討したとおり、発明に詳細な説明の記載により本件発明の課題を解決できると認識できる範囲ものであるから、発明の詳細な説明に、屈曲度、歪度及び浸透率のいずれか１つのみを満たす多孔質体の具体例が存在しないことは、サポート要件違反の理由にならない。

よって、前記(i)の論拠は採用できない。

ウ (ii)の論拠について

本件発明１～２７は、前記２(２)イ及びウで検討したとおり、発明の詳細な説明の記載に基づき当業者が過度の試行錯誤を要することなく実施でき、具体的な裏付けは十分にされているから、前記(ii)の論拠は採用できない。

エ (iii)の論拠について

本件発明１～２７の多孔質体又は担体において、α－アルミナ含有量、細孔容積、表面積、並びに、屈曲度、歪度、及び浸透率のうち少なくとも１つの細孔構造が特定されることで、多孔質体又は担体の強度を上限は自ずと定まるものであるし、また、本件発明１～２７は、前記(２)イ及びウで検討したとおり、発明に詳細な説明の記載により本件発明の課題を解決できると認識できる範囲ものであるから、発明の詳細な説明に１５０Ｎを超える平均粒子圧壊強度を有する多孔質体の具体例が存在しないことは、サポート要件違反の理由にならない。

よって、前記(iii)の論拠は採用できない。

(４) 取消理由２についてのまとめ

以上のとおりであるから、取消理由２に理由はない。

４ 取消理由３（明確性要件）に対する当審の判断

(１) 具体的な指摘事項

取消理由３は、要するに、設定登録時の請求項１、９及び２６に係る発明における「屈曲度」、「歪度」及び「透過率」に関して、発明の詳細な説明の【００２４】～【００２６】（前記第３の２(２)の参照）には、これらの算出式（式２）～（式４）が記載されているものの、当該算出式で使用する「屈曲度係数τ」及び「細孔形状係数ｆ」の具体的な数値が記載していないし、また、当該係数の数値が技術常識であるとの証拠もないため、「屈曲度」、「歪度」及び「透過率」の値を一義的に決定できないことを論拠にして、特許請求の範囲の記載は明確性要件を満たさない、というものである。

(２) 取消理由３についての検討

ア 「屈曲度係数τ」について

発明の詳細な説明の【００２５】（前記第３の２(２)の参照）には、「歪度σは、Ｃａｒｎｉｇｌｉａの式から計算したξを屈曲度、τを屈曲度係数とする式３から計算した（ＡｕｔｏＰｏｒｅ Ｖ Ｏｐｅｒａｔｏｒ Ｍａｎｕａｌ， Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ，２０１４参照）。」と記載されている。

そして、当該記載において参照されている文献（AutoPore V Operator Manual, Micromeritics, 2014, C-1～E-2（乙第３号証））のD-14頁には、

「The tortuosity factor is calculated as:

［図：0001398215000008.jpg］

・・・

S = user-entered BET surface area

li = specific intrusion volume for the ith point

Di = pore diameter for the ith point」

（当審仮訳：屈曲度係数は次のように計算される：

［図：0001398215000009.jpg］

・・・

Ｓ ＝ ユーザが入力したＢＥＴ比表面積

ｌi ＝ ｉ点における特定圧入体積

Ｄi ＝ ｉ点における細孔直径）

と記載され、屈曲度係数が、水銀圧入ポロシメトリ測定から得られる数値により算出されるものであることが示されている。

したがって、当業者であれば、発明の詳細な説明の【００２５】及び同段落で明示的に参照されている乙第３号証の記載に基づいて、容易に屈曲度係数τを決定できることを理解できる。

イ 「細孔形状係数ｆ」について

発明の詳細な説明の【００２６】（前記第３の２(２)の参照）には、「ダルシーの法則（上記の式１）で定義される浸透率は、ダルシーとポアズイユの式を組み合わせることによって計算することができる（例えば、Ｌｏｗｅｌｌ ｅｔ ａｌ．「Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｏｒｏｕｓ Ｓｏｌｉｄｓ ａｎｄ Ｐｏｗｄｅｒｓ」Ｓｐｒｉｎｇｅｒ，２００６参照）。任意の細孔形状係数をｆとすると、浸透率ｋは、τを屈曲度係数、Ｐを材料の気孔率、ｄを細孔直径とする式４によって表される。」と記載されている。

そして、当該記載において参照されている文献（Lowell el al., ”Characterization of Porous Solids and Powders”, Springer, 2006, p.200-205（乙第４号証））の第２０２頁には、

「So, on average

［図：0001398215000010.jpg］

Such that f=2 for cylindrical pores of circular cross section, i.e. τ=1 (cf 11.55)」

（当審仮訳：したがって、平均すると

［図：0001398215000011.jpg］

ここで、断面が円形の円柱状の細孔ではｆ＝２、すなわちτ＝１となる（１１．５５参照））

と記載され、円筒状の孔に対する細孔形状係数の値として２を使用することが示されている。

したがって、当業者であれば、発明の詳細な説明の【００２６】及び同段落で明示的に参照されている乙第４号証の記載に基づいて、細孔形状係数ｆの値が、乙第４号証で使用されている「２」であることを理解できる。

ウ 小括

前記ア及びイで検討したとおり、当業者であれば、発明の詳細な説明の記載等を参酌して、屈曲度係数τ及び細孔形状係数ｆの値を決定するとともに、「屈曲度」、「歪度」及び「透過率」の値を一義的に決定することは可能であるから、本件発明１～２７に係る特許請求の範囲の記載は、明確性要件を満足する。

(３) 申立人の主張についての検討

申立人は、甲第１０号証（「多孔質体の性質とその応用技術」、初版第１刷、株式会社フジ・テクノシステム、１９９９年、第３３５～３３７頁）、及び、甲第１１号証（Lowell el al., ”Characterization of Porous Solids and Powders”, Springer, 2006, p.189-212）の記載を根拠にして、「屈曲度係数τ」及び「細孔形状係数ｆ」の数値が不明である旨を主張している（特許異議申立書第５４頁第１４行～第５５頁第２５行）。

しかしながら、前記(２)で検討したとおり、当業者であれば、発明の詳細な説明の記載等を参酌して、屈曲度係数τ及び細孔形状係数ｆの値を決定できるから、申立人の上記主張は採用できない。

(４) 取消理由３についてのまとめ

以上のとおりであるから、取消理由３に理由はない。

第５ 取消理由において採用しなかった特許異議申立理由について

１ 標記の特許異議申立理由の概要

標記の特許異議申立理由（以下、「申立理由」という。）は、要するに、後記の甲第１号証～甲第９号証を証拠として、設定登録時の請求項１、８～１７、２５及び２６に係る発明は、甲第２号証に記載された発明及び周知技術（甲第３号証～甲第９号証）に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである、というものである。

（証拠方法一覧）

甲第１号証 「粉体工学会誌、第３５巻、第８号」のウェブページ、［令

和３年７月２０日検索］，インターネット、＜URL：http://

www.jstage.jst.go,jp/browse/sptj/35/8/_content/-char/j

p＞

甲第２号証 朝木美保他、“水銀圧入法（ポロシメトリー）による多孔

性材料の特性評価”、粉体工学会誌、１９９８年、第３５巻

、第８号、第５６６～５７２頁

甲第３号証 国際公開第２０１４／１２４０９５号（甲第３号証の１）及

び、特表２０１６－５１３００５号公報（甲第３号証の２）

甲第４号証 特表２０１３－５３４４６５号公報

甲第５号証 特表２０１３－５３３１０３号公報

甲第６号証 特表２０１１－５２８６１１号公報

甲第７号証 特表２００５－５１８９２７号公報

甲第８号証 特表２００１－５０２９６８号公報

甲第９号証 特表平１０－５０３７０９号公報

なお、甲第１号証は、甲第２号証の発行日を示す証拠として、また、甲第３号証の２は、甲第３号証の１の日本語訳として提出されたものである。

２ 各甲号証の記載内容について

３ 申立理由に対する当審の判断

(１) 甲第２号証に記載された発明（甲２発明）

甲第２号証には、前記２(１)アによれば、触媒や触媒担体の細孔の特性評価に、水銀ポロシメトリーを使用すること、さらに、前記２(１)１イ～オによれば、その解析項目として、従来の細孔容積及び比表面積（表２の「従来の解析」）に加えて、細孔構造を示す細孔屈曲度及び透過率（表２の「ソフトに取り入れた解析」）を導き出せることが記載されている。

これら記載を「触媒担体」に注目して整理すると、甲第２号証には、次の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。

「水銀ポロシメトリーを使用して、細孔容積、比表面積、並びに、細孔屈曲度及び透過率の細孔構造により細孔の特性が評価された触媒担体。」

(２) 本件発明１について

ア 本件発明１と甲２発明の対比

甲２発明の「触媒担体」は、特性が評価されている細孔を有しているから、本件発明１の「多孔質体」に相当する。

したがって、本件発明１と甲２発明とは、「多孔質体」の点で一致し、以下の点で相違している。

（相違点１）

本件発明１では、「少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造」を有しているのに対して、甲２発明では、「水銀ポロシメトリーを使用して、細孔容積、比表面積、並びに、細孔屈曲度及び透過率の細孔構造により細孔の特性が評価され」ているものの、その具体的な数値は明らかでなく、また、触媒担体の材質や平均粒子圧壊強度が特定されていない点。

イ 相違点の検討

甲第２号証には、前記２(１)のとおり、「水位銀圧入法（ポロシメトリー）による多孔性材料の特性評価」（表題）に関する事項が記載されているにすぎず、甲２発明の「細孔容積」、「比表面積」、「細孔屈曲度」及び「透過率」を調整する動機付けとなるような記載は見当たらない。

また、甲第３号証～甲第９号証の記載（前記２(２)～(８)参照）によれば、触媒担体として、α－アルミナを含み、０．１～１．０ｍＬ／ｇの細孔容積、０．３～３ｍ２／ｇのＢＥＴ比表面を有する多孔質体を用いることは、本件特許出願の優先日における周知技術といえる。しかしながら、このようなα－アルミナを含む多孔質体において、細孔容積を０．３～１．２ｍＬ／ｇの範囲内、及び、ＢＥＴ比表面を０．３～３ｍ２／ｇの範囲内にしつつ、平均粒子圧壊強度を１０Ｎ以上とし、さらに、屈曲度を７以下、歪度を４以下、又は、浸透率を３０ｍｄａｒｃｙｓ以上とすることは、甲第３号証～甲第９号証のいずれにも記載されていないし、また、このようなことが技術常識であるという証拠も見当たらない。

したがって、これらの点を併せ考えれば、甲２発明において、相違点１に係る本件発明１の構成とすることは、当業者にとって容易想到の事項であるといえない。

ウ 小括

したがって、本件発明１は、甲第２号証に記載された発明及び周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

(３) 本件発明８について

本件発明８は、本件発明１の特定事項を全て含むものであり、少なくとも上記相違点１で相違するから、前記(２)で検討した理由により、本件発明８は、甲第２号証に記載された発明及び周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

(４) 本件発明９について

ア 本件発明９と甲２発明の対比

甲２発明の「触媒担体」は、本件発明９の「担体」に相当する。

したがって、本件発明９と甲２発明とは、「担体」の点で一致し、以下の点で相違している。

（相違点２）

本件発明９の「担体」は、「少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造」を有しているのに対して、甲２発明の「触媒担体」は、「水銀ポロシメトリーを使用して、細孔容積、比表面積、並びに、細孔屈曲度及び透過率の細孔構造により細孔の特性が評価され」ているものの、その具体的な数値は明らかでなく、また、材質や平均粒子圧壊強度が特定されていない点。

（相違点３）

本件発明９は、「担体」の上及び／又は内部に「触媒量の銀」、及び、「担体」の上に「１種類以上の促進量の助触媒」を沈着した「銀系エチレンエポキシ化触媒」であるのに対して、甲２発明は、その点が明らかでない点。

イ 相違点の検討

事案に鑑み、相違点２について検討すると、前記(２)イでの検討と同様に、甲２発明において、相違点２に係る本件発明９の構成とすることは、当業者にとって容易想到の事項であるといえない。

ウ 小括

したがって、相違点３について検討するまでもなく、本件発明９は、甲第２号証に記載された発明及び周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

(５) 本件発明１０～１７、２５について

本件発明１０～１７、２５は、本件発明９の特定事項を全て含むものであり、少なくとも上記相違点２で相違するから、前記(４)で検討した理由により、本件発明１０～１７、２５は、甲第２号証に記載された発明及び周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

(６) 本件発明２６について

ア 本件発明９と甲２発明の対比

甲２発明の「触媒担体」は、本件発明２６の「担体」に相当する。

したがって、本件発明２６と甲２発明とは、「担体」の点で一致し、以下の点で相違している。

（相違点４）

本件発明２６の「担体」は、「少なくとも８０％がα－アルミナを含み、０．３ｍＬ／ｇ～１．２ｍＬ／ｇの細孔容積と０．３ｍ２／ｇ～３．０ｍ２／ｇの表面積と１０Ｎ以上の平均粒子圧壊強度とを有し、７以下の屈曲度、４以下の歪度、及び３０ｍｄａｒｃｙｓ（約２．９６×１０－１４ｍ２）以上の浸透率のうち少なくとも１つを備えた細孔構造」を有しているのに対して、甲２発明の「触媒担体」は、「水銀ポロシメトリーを使用して、細孔容積、比表面積、並びに、細孔屈曲度及び透過率の細孔構造により細孔の特性が評価され」ているものの、その具体的な数値は明らかでなく、また、材質や平均粒子圧壊強度が特定されていない点。

（相違点５）

本件発明２６は、「担体」の上及び／又は内部に「１種類以上の触媒量の触媒活性金属」を沈着した「触媒組成物」であるのに対して、甲２発明は、その点が明らかでない点。

イ 相違点の検討

事案に鑑み、相違点４について検討すると、前記(２)イでの検討と同様に、甲２発明において、相違点４に係る本件発明２６の構成とすることは、当業者にとって容易想到の事項であるといえない。

ウ 小括

したがって、相違点５について検討するまでもなく、本件発明２６は、甲第２号証に記載された発明及び周知技術に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。

(７) 申立理由についてのまとめ

以上のとおりであるから、申立理由に理由はない。

第６ むすび

以上のとおりであるから、本件特許の請求項１～２７に係る特許は、特許異議申立書に記載された特許異議申立理由、及び、取消理由通知書に記載した取消理由によっては、取り消すことができない。

また、他に当該請求項１～２７に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。

よって、結論のとおり決定する。