2021-004893

第２ 当審拒絶理由の概要

当審拒絶理由は、「この出願は、明細書の発明の詳細な説明の記載が下記の点で、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない。」というものである。また、「下記の点」として、概略、下記（１）～（５）を指摘したものである。

（１）

本願発明１は、「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」の水素添加率が６０％未満である場合や、「前記共重合体と、前記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）より式（２）を用いて算出したＡが４．５未満」ではない場合を包含する発明であると解釈できる。

（２）

本願明細書の段落【００２７】の記載によれば、本願発明１の「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」の水素添加率が６０％未満である場合には、不飽和結合がより多いことから、再架橋が生じやすく、タイヤ使用時に発生する熱によって架橋密度が変化しやすくなり、硬度変化を抑制できない可能性があることが理解できる。

また、ゴム成分と相溶性の低い軟化剤である場合も、軟化剤のブルームが抑制できず、経年によるゴムの硬化を防ぐことができないため、硬度変化を抑制できない可能性があると理解できる。

（３）

また、本願明細書の段落【００２８】～【００３０】の記載によれば、本願発明１の式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とする方法は、ゴム成分、軟化剤、シリカを適宜選択することや、これらの配合量を適宜調整することであり、その好ましい例として、「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体に加えて更に軟化剤を含有し、上記共重合体が水素添加スチレンブタジエンゴムであり、上記共重合体が、好ましくは重量平均分子量が２０万～２００万、水素添加率が６０モル％以上の水素添加スチレンブタジエンゴムであり、上記水素添加スチレンブタジエンゴムと、上記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）に基づいて下記式（２）を用いて算出したＡ（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）が４．５未満である場合」（以下、「好ましいゴム組成物」ともいう。）があげられている。

しかし、当該「好ましいゴム組成物」には、「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」の水素添加率が６０％未満である場合や、「前記共重合体と、前記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）より式（２）を用いて算出したＡが４．５未満」ではない場合は、含まれていない。

（４）

本願明細書には、実施例が１６例記載されているが、これらはいずれも、上記「好ましいゴム組成物」に該当するものに限られており、ゴム成分として水素添加率が６０モル％未満の水素添加スチレンブタジエンゴムが選択されている場合に対応する実施例や、前記共重合体と、前記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）より式（２）を用いて算出したＡが４．５未満ではない場合に対応する実施例は、記載されていない。

さらに、比較例６は、上記「好ましいゴム組成物」に該当する例であるが、式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とすることができない（１０．１である）例である。

そうすると、上記「好ましいゴム組成物」に該当するものであっても、必ずしも式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とすることができないことが理解できる。

（５）

以上のとおりであるから、本願発明１のうち、ゴム成分として、水素添加率が６０モル％未満の水素添加スチレンブタジエンゴムを用いる場合や、前記共重合体と、前記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）より式（２）を用いて算出したＡが４．５未満ではない場合については、当業者といえども本願明細書の記載に基づき「式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」であるゴム組成物を製造することは非常に困難であり、仮に製造することができるとしても、「式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」であるゴム組成物を製造することができるまでやみくもにゴム組成物に配合される薬品（特に、ゴム成分、充填剤、軟化剤、シランカップリング剤）の種類や量の組合せを変更するという過度の試行錯誤を要するものと認められる。

また、本願明細書において具体的な記載がなくても、「式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」であるゴム組成物を製造することができるといえる技術常識もない。

第３ 本願発明

本願発明は、令和２年２月２５日付けで手続補正された特許請求の範囲の請求項１～１６に記載された事項により特定される以下のとおりのもの（以下、項番に基づいて「本願発明１」などといい、まとめて本願発明ともいう。）であると認める。

「【請求項１】

芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体を含むゴム組成物であって、

ゴム成分１００質量部に対して、軟化剤を３０質量部以上含有し、

下記式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下であることを特徴とするゴム組成物。

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耐熱老化性指数＝（熱処理後のゴム組成物の硬度－熱処理前のゴム組成物の硬度）／熱処理前のゴム組成物の硬度×１００ 式（１）

ここで、前記硬度は、ゴム組成物の２５℃におけるＪＩＳ－Ａ硬度であり、前記熱処理は、ゴム組成物を、温度９０℃、酸素濃度２０％の条件下に３３６時間静置することにより行う処理である。

【請求項２】

前記耐熱老化性指数が７以下である請求項１記載のゴム組成物。

【請求項３】

前記耐熱老化性指数が５以下である請求項１記載のゴム組成物。

【請求項４】

前記耐熱老化性指数が３以下である請求項１記載のゴム組成物。

【請求項５】

前記耐熱老化性指数が１以下である請求項１記載のゴム組成物。

【請求項６】

前記共重合体が、重量平均分子量が２０万～２００万、水素添加率が６０モル％以上の水素添加スチレンブタジエンゴムであり、

前記水素添加スチレンブタジエンゴムと、前記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）より下記式（２）を用いて算出したＡが４．５未満である請求項１～５のいずれかに記載のゴム組成物。

Ａ＝√（α２＋β２＋γ２） 式（２）

α＝水素添加スチレンブタジエンゴムのδｄと軟化剤のδｄの差の絶対値

β＝水素添加スチレンブタジエンゴムのδｐと軟化剤のδｐの差の絶対値

γ＝水素添加スチレンブタジエンゴムのδｈと軟化剤のδｈの差の絶対値

δｄ：分子間の分散力によるエネルギー

δｐ：分子間の双極子相互作用によるエネルギー

δｈ：分子間の水素結合によるエネルギー

【請求項７】

ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴムの含有量が６０質量％以上である請求項１～６のいずれかに記載のゴム組成物。

【請求項８】

ゴム成分１００質量部に対して、シリカを５０質量部以上含有する請求項１～７のいずれかに記載のゴム組成物。

【請求項９】

ゴム成分１００質量部に対して、シリカを７０質量部以下含有する請求項１～８のいずれかに記載のゴム組成物。

【請求項１０】

ゴム成分１００質量部に対するオイルの含有量が５質量部以下である請求項１～９のいずれかに記載のゴム組成物。

【請求項１１】

ゴム成分１００質量部に対するカーボンブラックの含有量が３質量部以下である請求項１～１０のいずれかに記載のゴム組成物。

【請求項１２】

前記軟化剤として、樹脂を含む請求項１～１１のいずれかに記載のゴム組成物。

【請求項１３】

トレッド用ゴム組成物である請求項１～１２のいずれかに記載のゴム組成物。

【請求項１４】

請求項１～１２のいずれかに記載のゴム組成物で少なくとも一部が構成されたタイヤ部材を有する空気入りタイヤ。

【請求項１５】

前記タイヤ部材がトレッドである請求項１４記載の空気入りタイヤ。」

第４ 当審の判断

当審は、令和４年１１月２４日に提出された意見書及び令和５年１月２７日に提出された回答書を勘案しても、当審拒絶理由は、依然として解消していないと判断する。その理由は、以下のとおりである。

１ 判断手法

特許法第３６条第４項第１号は、発明の詳細な説明の記載について、「経済産業省令で定めるところにより、その発明が属する技術の分野における通常の知識を有する者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したもの」、でなければならないと定めている。そして、この規定にいう「実施」とは、物の発明においては、その物を作ることができ、かつ、その物を使用できることである。また、明細書の記載が実施可能要件を満たすと言えるためには、明細書にその物を生産する方法及び使用する方法についての具体的な記載が必要であるが、そのような記載がなくても、明細書及び図面の記載並びに出願当時の技術常識に基づき、当業者がその物を作ることができ、かつ、その物を使用できるのであれば、上記の実施可能要件を満たすということができる。また、「使用できる」といえるためには、特許発明に係る物について、例えば、発明が目的とする作用効果等を奏する態様で用いることができることを要するというべきである。

２ 本願明細書の記載

明細書の発明の詳細な説明には以下の記載がある。なお、下線は当審で付した。

「【発明が解決しようとする課題】

【０００５】

本発明者らが鋭意検討した結果、従来の技術では、タイヤを使用中にゴムの硬度が高くなり、グリップ性能が低下するおそれがあることが判明した。すなわち、従来の技術では、経時的な硬度変化を抑制するという点では改善の余地があることが判明した。

本発明は、前記課題を解決し、経時的な硬度変化を抑制できるゴム組成物及び空気入りタイヤを提供することを目的とする。」

「【００１９】

上記ゴム組成物は前述の効果が得られるが、このような作用効果が得られる理由は必ずしも明らかではないが、以下のように推察される。

従来から、所定値以上のグリップ性能を維持できるか否かを確かめる目的で、８０℃、２週間の条件によりゴム組成物を熱処理し、硬度の変化を調査することが 行われてきた。しかしながら、本発明者らが鋭意検討した結果、上記熱処理条件では実際のタイヤの使用時を再現した試験とはなっていないことが判明した。本発明者らが、この点について更に鋭意検討した結果、本願特定の条件で熱処理を行うことにより、実際にタイヤを使用した際の状況を好適に再現でき、非常に相関性よく経時的な硬度変化を評価できることを見出した。

そして、本発明者らが更に鋭意検討した結果、本願特定の条件で熱処理を行い、熱処理前後のゴム組成物の硬度の変化が小さければ、実際に５万ｋｍタイヤ走行した場合であっても、経時的な硬度変化を抑制できることを見出した。より具体的には、本願特定の条件で熱処理を行い、熱処理前後のゴム組成物の硬度により算出した上記式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下であれば、実際に５万ｋｍタイヤ走行した場合であっても、経時的な硬度変化を抑制できることを見出した。

以上のとおり、本願特定の条件で行った熱処理前後のゴム組成物の硬度により算出した上記式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下であれば、経時的な硬度変化を抑制できる。

なお、本明細書において、ゴム組成物の硬度は、加硫後のゴム組成物の硬度を意味する。」

「【００２７】

なお、ゴム組成物の上記式（１）で表される耐熱老化性指数（硬度変化）は、ゴム組成物に配合される薬品（特に、ゴム成分、充填剤、軟化剤、シランカップリング剤）の種類や量によって調整することが可能であり、例えば、不飽和結合の少ないゴム成分を使用したり、ゴム成分と相溶性の高い軟化剤を使用したり、充填剤としてシリカを使用したり、軟化剤を減量したり、ジエン系ゴムと反応性の高いシランカップリング剤を使用したりすると硬度変化は小さくなる傾向がある。

通常のジエン系ゴムは、不飽和結合を多く含むため、再架橋により経時的な硬度変化（硬化）が生じるものの、不飽和結合の少ないゴム成分は、不飽和結合が少ないため、再架橋が生じにくく、タイヤ使用時に発生する熱によって架橋密度が変化しにくく、経時的な硬度変化を抑制できる。

ゴム成分と相溶性の高い軟化剤は、軟化剤のブルームが抑制され、経年によるゴムの硬化を防ぐことが可能となる。

続きを表示（全31行）

シリカは、カーボンブラックに比べて発熱が少ないため、再架橋の進行を抑制でき、経時的な硬度変化を抑制できる。

また、硫黄と加硫促進剤の配合量を調整することによっても、硬度変化を調整できる。

【００２８】

より具体的に説明すると、加硫後のゴム組成物において、上記式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とするには、後述するゴム成分、軟化剤、シリカを適宜選択すること、これらの配合量を適宜調整すること、等により付与することが可能である。具体的には、ゴム成分として、水素添加共重合体（以下においては、水添共重合体ともいう）を使用する方法、水添共重合体と共に、水添共重合体と相溶性の高い軟化剤を使用する方法等により付与できる。・・・

【００２９】

以下において、水添共重合体と共に、水添共重合体と相溶性の高い軟化剤を使用する方法について更に説明する。

例えば、水素添加スチレンブタジエンゴム（本明細書においては、水添スチレンブタジエンゴム、水素添加ＳＢＲ、水添ＳＢＲともいう）は二重結合が少ないため、通常のＳＢＲに相溶する軟化剤を水素添加ＳＢＲと共に配合すると、相溶せずにブルームする可能性があり、経年によるゴムの硬化が起こりやすくなるおそれがある。

一方、水添共重合体と共に、水添共重合体と相溶性の高い軟化剤を使用すると、軟化剤がブルームしにくくなり、経年によるゴムの硬化を防ぐことが可能となる。そして、このような水添共重合体と相溶性の高い軟化剤は、ハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）に基づいて選択可能である。具体的には、水添共重合体（例えば、水素添加ＳＢＲ）のＨＳＰ値に近いＨＳＰ値を有する軟化剤を選定すればよい。選定した軟化剤は、水添共重合体に相溶しやすく、軟化剤のブルームが抑制され、経年によるゴムの硬化を防ぐことが可能となる。

【００３０】

より具体的には、加硫後のゴム組成物において、上記式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とするには、芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体に加えて更に軟化剤を含有し、上記共重合体が水素添加スチレンブタジエンゴムであり、上記水素添加スチレンブタジエンゴムと、上記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）に基づいて下記式（２）を用いて算出したＡ（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）が４．５未満であることが好ましい。なお、上記共重合体が、重量平均分子量が２０万～２００万、水素添加率が６０モル％以上の水素添加スチレンブタジエンゴムであることが好ましい。

上記Ａは、より好ましくは４．０以下、更に好ましくは３．５以下、特に好ましくは３．１以下、最も好ましくは２．６以下、より最も好ましくは２．１以下、更に最も好ましくは１．９以下であり、下限は特に限定されず、０に近いほど好ましく、０であってもよい。

これにより、好適に上記式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とすることが可能となる。

ここで、ゴム成分、軟化剤として、複数の成分が存在する場合は、最も含有量の多い成分によりＡを算出する。

Ａ＝√（α２＋β２＋γ２） 式（２）

α＝水素添加スチレンブタジエンゴムのδｄと軟化剤のδｄの差の絶対値（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）

β＝水素添加スチレンブタジエンゴムのδｐと軟化剤のδｐの差の絶対値（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）

γ＝水素添加スチレンブタジエンゴムのδｈと軟化剤のδｈの差の絶対値（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）

δｄ：分子間の分散力によるエネルギー（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）

δｐ：分子間の双極子相互作用によるエネルギー（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）

δｈ：分子間の水素結合によるエネルギー（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）

なお、本明細書において、ハンセン溶解度パラメータδｄ、δｐ、δｈは、Ｈａｎｓｅｎ ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ ｓｐｈｅｒｅ法により算出された２９８．１５Ｋ、１０１．３ｋＰａにおける値である。

【００３１】

上記の通り、水添共重合体と共に、水添共重合体と相溶性の高い軟化剤を使用する方法では、水添共重合体と相溶性の高い軟化剤を使用することが重要である。ここで、軟化剤としては、後述するように、オイル、液状ポリマー（液状ジエン系重合体）、樹脂などが使用できるが、軟化剤の配合量については、使用する軟化剤の種類により異なる。

ゴム成分と架橋可能な不飽和結合を有する軟化剤の場合、具体的には、液状ジエン系重合体の場合、その配合量は特に限定されない。

一方、ゴム成分と架橋可能な不飽和結合を有さない軟化剤の場合、具体的には、樹脂の場合、配合量は、ゴム成分１００質量部に対して２０質量部以下とすることが好ましい。

【００３２】

上記式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とする他の手段としては、軟化剤を減量する方法、ジエン系ゴムと反応性の高いシランカップリング剤を使用する方法等が挙げられる。」

「【００３５】

ゴム成分として、芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体（以下においては、芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物の共重合体ともいう）を含む。共重合体は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

上記の通り、水添共重合体を用いることにより、経時的な硬度変化を抑制しやすいことから、以下においては、共重合体が、水添共重合体である場合を中心に説明するが、共重合体として、非水添共重合体の使用を排除するものではない。

ここで、ゴム成分は、重量平均分子量（Ｍｗ）が１５万以上が好ましく、より好ましくは３５万以上のゴムである。Ｍｗの上限は特に限定されないが、好ましくは４００万以下、より好ましくは３００万以下である。

【００３６】

ゴム成分として、芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物の共重合体の共役ジエン部が水素添加された水添共重合体を含むことが好ましい。

水添共重合体は、水添処理により二重結合部が減らされていることで、再架橋の反応点が少ない。これにより、経時的な硬度変化を抑制できる。」

「【００４１】

共重合体の水素添加率（芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物の共重合体の共役ジエン部に対して水素添加された割合）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７５モル％以上、更に好ましくは８０モル％以上、特に好ましくは９０モル％以上、最も好ましくは９３モル％以上である。また、共重合体の水素添加率は、好ましくは９９モル％以下、より好ましくは９８モル％以下である。上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

なお、水素添加率は、Ｈ１－ＮＭＲを測定して得られたスペクトルの不飽和結合部のスペクトル減少率から計算することができる。

【００４２】

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共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは２０万以上、より好ましくは４０万以上である。また、共重合体のＭｗは、好ましくは２００万以下、より好ましくは１００万以下、更に好ましくは８０万以下であり、特に好ましくは６０万以下である。上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

【００４３】

なお、本明細書において、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）（東ソー（株）製ＧＰＣ－８０００シリーズ、検出器：示差屈折計、カラム：東ソー（株）製のＴＳＫＧＥＬ ＳＵＰＥＲＭＵＬＴＩＰＯＲＥ ＨＺ－Ｍ）による測定値を基に標準ポリスチレン換算により求めることができる。

【００４４】

共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、－４５℃以上が好ましく、－３５℃以上がより好ましく、－３０℃以上が更に好ましく、－２５℃以上が更により好ましく、－２４．５℃以上が特に好ましく、－２４℃以上が最も好ましい。また、共重合体のＴｇは、－１０℃未満が好ましく、－１２．５℃未満がより好ましく、－１３℃未満が更に好ましく、－１５℃未満がより更に好ましく、－１７．５℃未満が特に好ましく、－２０℃未満が最も好ましい。上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

なお、共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、後述の実施例の記載の方法により測定される。

【００４５】

共重合体がスチレンブタジエン共重合体である場合、スチレンブタジエン共重合体のスチレン含有量は、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは１５質量％以上であり、特に好ましくは２０質量％以上であり、最も好ましくは２５質量％以上である。また、スチレンブタジエン共重合体のスチレン含有量は、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３５質量％以下である。スチレン含有量が上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

なお、スチレン含有量は、後述する実施例に記載の方法により測定される。」

「【００６６】

ゴム成分１００質量％中の共重合体（好ましくは水添共重合体）の含有量は、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上であり、最も好ましくは１００質量％である。上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

【００６７】

ゴム成分１００質量％中のスチレンブタジエンゴム（好ましくは水添スチレンブタジエンゴム）の含有量は、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上であり、最も好ましくは１００質量％である。上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

【００６８】

上記共重合体以外に使用できるその他のゴム成分としては、例えば、ポリブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレン系ゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）等のジエン系ゴムが挙げられる。ゴム成分は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。」

「【００７２】

上記ゴム組成物は、シリカを含んでもよい。

シリカとしては、例えば、乾式法シリカ（無水ケイ酸）、湿式法シリカ（含水ケイ酸）等が挙げられるが、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

・・・

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【００７５】

シリカの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは３０質量部以上、より好ましくは４０質量部以上、更に好ましくは５０質量部以上、特に好ましくは５５質量部以上であり、また、好ましくは１５０質量部以下、より好ましくは１００質量部以下、更に好ましくは８０質量部以下、特に好ましくは７０質量部以下である。上記範囲内であると、効果がより良好に得られる傾向がある。

【００７６】

上記ゴム組成物において、充填剤（補強性充填剤）１００質量％中のシリカの含有量は、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

【００７７】

上記ゴム組成物がシリカを含有する場合、更にシランカップリング剤を含有することが好ましい。

シランカップリング剤としては、特に限定されず、例えば、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）テトラスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）トリスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）トリスルフィド、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ジスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）ジスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）ジスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）ジスルフィド、３－トリメトキシシリルプロピル－Ｎ，Ｎ－ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、２－トリエトキシシリルエチル－Ｎ，Ｎ－ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、３－トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、などのスルフィド系、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、２－メルカプトエチルトリエトキシシランなどのメルカプト系、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシランなどのビニル系、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ系、γ－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、などのグリシドキシ系、３－ニトロプロピルトリメトキシシラン、３－ニトロプロピルトリエトキシシランなどのニトロ系、３－クロロプロピルトリメトキシシラン、３－クロロプロピルトリエトキシシランなどのクロロ系などがあげられる。市販されているものとしては、例えば、デグッサ社、Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ社、信越シリコーン（株）、東京化成工業（株）、アヅマックス（株）、東レ・ダウコーニング（株）等の製品を使用できる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。なかでも、効果がより良好に得られる傾向がある点から、スルフィド系シランカップリング剤、メルカプト系シランカップリング剤が好ましく、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィドなどのジスルフィド結合を有するジスルフィド系シランカップリング剤がより好ましい。

【００７８】

シランカップリング剤の含有量は、シリカ１００質量部に対して、好ましくは３質量部以上、より好ましくは５質量部以上であり、また、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下である。上記範囲内であると、効果がより良好に得られる傾向がある。

【００７９】

上記ゴム組成物は、カーボンブラックを含んでもよい。

・・・

【００８２】

カーボンブラックを配合すると発熱が多くなり、再架橋の進行を促進するおそれがあるため、カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１０質量部以下、より好ましくは３質量部以下、更に好ましくは１質量部以下、特に好ましくは０質量部である。上記範囲内であると、効果がより好適に得られる傾向がある。

【００８３】

上記ゴム組成物は、軟化剤を配合することが好ましい。軟化剤としては特に限定されないが、オイル、液状ポリマー（液状ジエン系重合体）、樹脂などが挙げられる。これら軟化剤は、１種を用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

【００８４】

軟化剤のなかでも、オイル、液状ポリマー、及び樹脂からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、液状ポリマー及び／又は樹脂がより好ましく、液状ポリマー及び樹脂を併用することが更に好ましい。」

「【００９６】

軟化剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上、特に好ましくは３０質量部以上である。また、該含有量は、好ましくは６０質量部以下、より好ましくは５０質量部以下、更に好ましくは４５質量部以下である。上記範囲内にすることで、前記効果がより好適に得られる傾向がある。

なお、軟化剤の含有量には、ゴム（油展ゴム）に含まれるオイルの量も含まれる。

【００９７】

続きを表示（全16行）

液状ポリマー（液状ジエン系重合体）の含有量は、特に限定されないが、好ましくは５質量部以上、より好ましくは１０質量部以上、更に好ましくは２０質量部以上である。また、該含有量は、好ましくは６０質量部以下、より好ましくは５５質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下、特に好ましくは４５質量部以下である。上記範囲内にすることで、前記効果がより好適に得られる傾向がある。

【００９８】

樹脂の含有量は、好ましくは５質量部以上、より好ましくは８質量部以上である。また、該含有量は、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下である。上記範囲内にすることで、前記効果がより好適に得られる傾向がある。

【００９９】

オイルはブルームしやすく、経年によるゴムの硬化が起こりやすくなるおそれがあるため、オイルの含有量は、好ましくは５質量部以下、より好ましくは３質量部以下、更に好ましくは１質量部以下、特に好ましくは０質量部である。上記範囲内にすることで、前記効果がより好適に得られる傾向がある。

【０１００】

上記ゴム組成物は、ワックスを含んでもよい。

ワックスとしては、特に限定されず、パラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス等の石油系ワックス；植物系ワックス、動物系ワックス等の天然系ワックス；エチレン、プロピレン等の重合物等の合成ワックスなどが挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、石油系ワックスが好ましく、パラフィンワックスがより好ましい。

【０１０１】

ワックスとしては、例えば、大内新興化学工業（株）、日本精蝋（株）、精工化学（株）等の製品を使用できる。

【０１０２】

ワックスの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．３質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上であり、また、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１０質量部以下である。上記範囲内であると、効果がより良好に得られる傾向がある。」

「【０１０３】

上記ゴム組成物は、老化防止剤を含んでもよい。

・・・

【０１０６】

続きを表示（全19行）

上記ゴム組成物は、ステアリン酸を含有してもよい。

・・・

【０１０８】

上記ゴム組成物は、酸化亜鉛を含有してもよい。

・・・

【０１１０】

上記ゴム組成物は、硫黄を含有してもよい。

・・・

【０１１３】

上記ゴム組成物は、加硫促進剤を含有してもよい。

・・・

【０１１９】

加硫促進剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上であり、また、好ましくは１０質量部以下、より好ましくは７質量部以下、更に好ましくは５質量部以下である。上記範囲内であると、効果がより良好に得られる傾向がある。

【０１２０】

上記ゴム組成物には、前記成分の他、タイヤ工業において一般的に用いられている添加剤、例えば、有機過酸化物；炭酸カルシウム、タルク、アルミナ、クレー、水酸化アルミニウム、マイカなどの充填剤；等を更に配合してもよい。これらの添加剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、０．１～２００質量部が好ましい。」

「【実施例】

【０１２７】

実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。

【０１２８】

続きを表示（全98行）

以下、合成、重合時に用いた各種薬品について、まとめて説明する。なお、薬品は必要に応じて定法に従い精製を行った。

ｎ－ヘキサン：関東化学（株）製

スチレン：関東化学（株）製

ブタジエン：東京化成工業（株）製の１，３－ブタジエン

ＴＭＥＤＡ：関東化学（株）製のＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルエチレンジアミン

ｎ－ブチルリチウム溶液：関東化学（株）製の１．６Ｍ ｎ－ブチルリチウムヘキサン溶液

エタノール：関東化学（株）製

２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール：大内新興化学工業（株）製のノクラック２００

【０１２９】

また、得られた共重合体の評価方法について、以下にまとめて説明する。

【０１３０】

（共重合体の共役ジエン部の水素添加率の測定）

四塩化炭素を溶媒として用いて１５質量％濃度の溶液を調製して、１００ＭＨｚのＨ１－ＮＭＲの不飽和結合部のスペクトル減少率から算出した。

【０１３１】

（スチレン含有量の測定）

２５℃にてＪＥＯＬ ＪＮＭ－Ａ ４００ＮＭＲ装置を用いてＨ１－ＮＭＲを測定し、そのスペクトルより求めた６．５～７．２ｐｐｍのスチレン単位に基づくフェニルプロトンと４．９～５．４ｐｐｍのブタジエン単位に基づくビニルプロトンの比からスチレン含有量を決定した。

【０１３２】

（重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）の測定）

共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）（東ソー（株）製ＧＰＣ－８０００シリーズ、検出器：示差屈折計、カラム：東ソー（株）製のＴＳＫＧＥＬ ＳＵＰＥＲＭＵＬＴＩＰＯＲＥ ＨＺ－Ｍ）による測定値を基に標準ポリスチレン換算により求めた。

【０１３３】

（ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定）

ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に従い、ティー・エイ・インスツルメント・ジャパン社製の示差走査熱量計（Ｑ２００）を用いて昇温速度１０℃／分で昇温しながら測定することにより、ガラス転移開始温度として求めた。

【０１３４】

＜共重合体の製造例＞

合成例１（ＳＢＲ１の合成：水素添加率０モル％）

十分に窒素置換した耐熱反応容器にｎ－ヘキサン２０００ｍｌ、スチレン６０ｇ、ブタジエン１４０ｇ、ＴＭＥＤＡ０．９３ｇ、ｎ－ブチルリチウム０．４５ｍｍｏｌを加えて、５０℃で５時間攪拌し、重合反応を行った。その後、エタノールを加えて反応を止め、反応溶液に２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－ｐ－クレゾール１ｇを添加後、再沈殿精製によりＳＢＲ１を得た。得られたＳＢＲ１は重量平均分子量（Ｍｗ）４９０，０００、スチレン含有量３０質量％であった。

【０１３５】

合成例２（水添ＳＢＲ１の合成：水素添加率９５モル％）

得られた重合体を水素添加する以外は、ＳＢＲ１と同様の処方にて水添ＳＢＲ１を得た。すなわち、ＳＢＲ１において重合転化反応後、エタノールを加えて重合反応を停止させず、次いで、水素ガスを０．４ＭＰａ－Ｇａｕｇｅの圧力で供給しながら２０分間撹拌し、未反応のポリマー末端リチウムと反応させ、水素化リチウムとした。水素ガス供給圧力を０．７ＭＰａ－Ｇａｕｇｅ、反応温度を９０℃とし、チタノセンジクロリドを主体とする触媒を用いて水素添加を行った。水素の吸収が目的の水素添加率となる積算量に達した時点で、反応温度を常温とし、水素圧を常圧に戻して反応容器より抜き出し、反応溶液を水中に撹拌投入して溶媒をスチームストリッピングにより除去することによって、水添ＳＢＲ１を得た。得られた水添ＳＢＲ１の水素添加率は９５モル％であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は４５０，０００であった。

【０１３６】

合成例３（水添ＳＢＲ２の合成：水素添加率８０モル％）

目的の水素添加率となるように、水素の吸引の積算量を調整した以外は、水添ＳＢＲ１と同様の処方により、水添ＳＢＲ２を得た。得られた水添ＳＢＲ２の水素添加率は８０モル％であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は４８０，０００であった。

【０１３７】

合成例４（水添ＳＢＲ３の合成：水素添加率６０モル％、水添ＳＢＲ）

目的の水素添加率となるように、水素の吸引の積算量を調整した以外は、水添ＳＢＲ１と同様の処方により、水添ＳＢＲ３を得た。得られた水添ＳＢＲ３の水素添加率は６０モル％であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は４５０，０００であった。

【０１３８】

【表１】

［図：0001397414000001.jpg］

【０１３９】

以下、実施例及び比較例で使用した各種薬品について、まとめて説明する。

ＳＢＲ１：上記方法で合成した非水添ＳＢＲ

水添ＳＢＲ１～３：上記方法で合成した水添ＳＢＲ

シリカ１：エボニックデグッサ社製のＶＮ３（Ｎ２ＳＡ：１７５ｍ２／ｇ）

シリカ２：ソルベイジャパン（株）製の１１５ＧＲ（Ｎ２ＳＡ：１１５ｍ２／ｇ）

シリカ３：エボニックデグッサ社製の９０００ＧＲ（Ｎ２ＳＡ：２３５ｍ２／ｇ）

軟化剤１：出光興産（株）製のダイアナプロセスＡＨ－２４（アロマオイル）

軟化剤２：出光興産（株）製のＰＳ－３２（ミネラルオイル）

軟化剤３：アリゾナケミカル社製のＳＹＬＶＡＲＥＳ ＳＡ８５（αメチルスチレン系樹脂（α－メチルスチレンとスチレンとの共重合体）、軟化点：８５℃）

軟化剤４：Ｒｕｔｇｅｒｓ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製のＮＯＶＡＲＥＳ Ｃ１００（クマロンインデン樹脂、軟化点：９５～１０５℃）

軟化剤５：クラレ社製のクラプレンＬＩＲ３０（液状ＩＲ、重量平均分子量：２９０００）

軟化剤６：ＫＲＡＴＯＮ 社製のｓｙｌｖａｔｒａｘｘ ４１５０（ポリテルペン樹脂、軟化点：１５０℃）

軟化剤７：サートマー社製のＲＩＣＯＮ１００（液状ＳＢＲ、スチレン含量：２０質量％、ビニル含量：７０質量％、重量平均分子量：４５００）

軟化剤８：ＤＲＴ社製のＤｅｒｃｏｌｙｔｅ Ｌ１２０（ポリリモネン樹脂、軟化点：１２０℃）

シランカップリング剤１：エボニックデグッサ社製のＳｉ２６６（ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド）

シランカップリング剤２：エボニックデグッサ社製のＳｉ６９（ビス（３－トリ エトキシシリルプロピル）テトラスルフィド）

シランカップリング剤３：エボニックデグッサ社製のＳｉ３６３（３－［エトキシビス（３，６，９，１２，１５－ペンタオキサオクタコサン－１－イルオキシ）シリル］－１－プロパンチオール、下記式で表される化合物）

【化１】

［図：0001397414000002.jpg］

老化防止剤：大内新興化学（株）製のノクラック６Ｃ（Ｎ－（１，３－ジメチルブチル）－Ｎ’－フェニル－ｐ－フェニレンジアミン）

ステアリン酸：日油（株）製のビーズステアリン酸「椿」

酸化亜鉛：ハクスイテック（株）製の酸化亜鉛３種

ワックス：日本精蝋（株）製のオゾエース０３５５

硫黄：鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄

加硫促進剤１：加硫促進剤：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＣＺ（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアゾリルスルフェンアミド）

加硫促進剤２：三新化学工業（株）製のサンセラーＴＢＺＴＤ（テトラベンジルチウラムジスルフィド）

加硫促進剤３：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤＴ（１，３－ジ－ｏ－トリルグアニジン）

加硫促進剤４：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＭ－Ｐ（２－メルカプトベンゾチアゾール）

加硫促進剤５：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＴＯＴ－Ｎ（テトラキス（２－エチルヘキシル）チウラムジスルフィド）

加硫促進剤６：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤ（１，３－ジフェニルグアニジン）

【０１４０】

（実施例及び比較例）

表２に示す配合処方にしたがい、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄及び加硫促進剤以外の薬品を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄及び加硫促進剤を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。

得られた未加硫ゴム組成物を１７０℃の条件下で１０分間プレス加硫し、加硫ゴム組成物を得た。

【０１４１】

また、得られた未加硫ゴム組成物をキャップトレッドの形状に成形し、他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを作製し、１７０℃の条件下で１０分間プレス加硫して試験用タイヤ（サイズ：１９５／６５Ｒ１５）を得た。

【０１４２】

（熱処理）

更に、得られた加硫ゴム組成物を温度９０℃、酸素濃度２０％の条件下のオーブン中で３３６時間静置することにより熱処理を行い、熱処理後の加硫ゴム組成物を得た。

【０１４３】

得られた加硫ゴム組成物、熱処理後の加硫ゴム組成物及び試験用タイヤを下記により評価した。結果を表２に示す。

【０１４４】

（ゴム硬度（Ｈｓ））

ＪＩＳ Ｋ６２５３－３（２０１２）の「加硫ゴム及び熱可塑性ゴム－硬さの求め方－第３部：デュロメータ硬さ」に従って、タイプＡデュロメータにより、加硫ゴム組成物（試験片）、熱処理後の加硫ゴム組成物（試験片）の硬度を測定した（ＪＩＳ－Ａ硬度）。測定は２５℃で行った。

【０１４５】

同一の配合の試験用タイヤを５本用意し、そのうち４本の試験用タイヤを車両（国産ＦＦ２０００ｃｃ）の全輪に装着して、５万ｋｍ走行した。そして、未走行の試験用タイヤと、５万ｋｍ走行後の試験用タイヤのトレッドから試験片を切り出し、それぞれの試験片について、上記方法に従って、ＪＩＳ－Ａ硬度を測定した。そして、以下の式に基づいて走行前後ＨＳ変化代を算出した。走行前後ＨＳ変化代が小さいほど、経時的な硬度変化を抑制できることを示す。

走行前後ＨＳ変化代＝（５万ｋｍ走行後の試験用タイヤから切り出した試験片の硬度－未走行の試験用タイヤから切り出した試験片の硬度）／未走行の試験用タイヤから切り出した試験片の硬度×１００

【０１４６】

（引張試験）

ＪＩＳ Ｋ６２５１（２０１０）に基づいて、得られた加硫ゴム組成物から３号ダンベル型試験片を作製し、該試験片を用いて２３℃において引張試験を実施して３００％伸張時応力（Ｍ３００）、破断時の引張強度（ＴＢ）、破断時伸び（ＥＢ）を測定した。

【０１４７】

【表２】

［図：0001397414000003.jpg］

【０１４８】

表２より、芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体を含み、上記耐熱老化性指数が１０以下である実施例は、経時的な硬度変化を抑制できることが分かった。」

３ 本願発明１について

（１）

本願発明１は、上記第３のとおりのものであって、そのゴム組成物を構成する成分として、「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」、および、「軟化剤」を含むものである。

また、前記共重合体を特定する事項は、「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた」のみであるから、前記共重合体は、例えばその分子量がいかなる値であってもよいものであると認められるし、前記共重合体を構成する「芳香族ビニル化合物」及び「共役ジエン化合物」の含有割合や、分子鎖の構造（直鎖なのか分岐があるのか）、分子鎖中の「芳香族ビニル化合物」と「共役ジエン化合物」の並び方（ランダムなのかブロックなのか）、水素添加などの後処理の有無やその程度（水素添加率等）についても、いかようであってもよいものであると認められる。

また、前記軟化剤は、その化学構造式や物性等についていかなる特定もされていないから、軟化剤といえるものであればいかなる物質であってもよいと認められる。

さらに、本願発明１を引用する本願発明６は、本願発明１において、「前記共重合体が、重量平均分子量が２０万～２００万、水素添加率が６０モル％以上の水素添加スチレンブタジエンゴムであり」、及び、「前記水素添加スチレンブタジエンゴムと、前記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）より下記式（２）を用いて算出したＡが４．５未満である」（式（２）の記載を省略）と限定したものである。

そうすると、本願発明１の「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」には、「重量平均分子量が２０万～２００万、水素添加率が６０モル％以上の水素添加スチレンブタジエンゴム」（以下、「本願発明６に係る水素添加スチレンブタジエンゴム」ともいう。）ではないものが含まれていると解することが合理的であり、かつ、本願発明１の「軟化剤」には、本願発明６に係る「Ａ」の値（以下、「Ａ値」ともいう。）が４．５未満ではない軟化剤が含まれていると解することが合理的であるから、本願の明細書の記載が実施可能要件を満たすといえるためには、当業者であれば、明細書及び図面の記載並びに出願当時の技術常識に基づき、本願発明１の「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」が、本願発明６に係る水素添加スチレンブタジエンゴムではないものである場合や、本願発明１の「軟化剤」のＡ値が４．５未満ではない場合においても、本願発明１の「式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下であることを特徴とするゴム組成物」を製造することができるといえる程度に記載がされていることを要するといえる。

（２）

本願明細書には、本願発明１の「ゴム組成物」の製造に関して、段落【００２７】に、「ゴム組成物の上記式（１）で表される耐熱老化性指数（硬度変化）は、ゴム組成物に配合される薬品（特に、ゴム成分、充填剤、軟化剤、シランカップリング剤）の種類や量によって調整することが可能であり、例えば、不飽和結合の少ないゴム成分を使用したり、ゴム成分と相溶性の高い軟化剤を使用したり、充填剤としてシリカを使用したり、軟化剤を減量したり、ジエン系ゴムと反応性の高いシランカップリング剤を使用したりすると硬度変化は小さくなる傾向がある。」、「不飽和結合の少ないゴム成分は、不飽和結合が少ないため、再架橋が生じにくく、タイヤ使用時に発生する熱によって架橋密度が変化しにくく、経時的な硬度変化を抑制できる。」、「ゴム成分と相溶性の高い軟化剤は、軟化剤のブルームが抑制され、経年によるゴムの硬化を防ぐことが可能となる。」、「シリカは、カーボンブラックに比べて発熱が少ないため、再架橋の進行を抑制でき、経時的な硬度変化を抑制できる。」と説明されている。

この説明によれば、本願発明１の「式（１）で表される耐熱老化性指数」を調整する方法は、ゴム組成物に配合される薬品（特に、ゴム成分、充填剤、軟化剤、シランカップリング剤）の種類や量を調整することであり、その具体例のうち、不飽和結合の少ないゴム成分を使用する方法で経時的な硬度変化（硬化）が小さくなる傾向がある理由は、不飽和結合の少ないゴム成分は、不飽和結合が少ないため、再架橋が生じにくく、タイヤ使用時に発生する熱によって架橋密度が変化しにくいからであり、また、ゴム成分と相溶性の高い軟化剤を使用する方法で経時的な硬度変化（硬化）が小さくなる傾向がある理由は、ゴム成分と相溶性の高い軟化剤は、軟化剤のブルームが抑制され、経年によるゴムの硬化を防ぐことが可能となるからであると説明されていることが理解できる。

一方、この説明によれば、本願発明１の「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」の水素添加率が６０％未満である場合には、不飽和結合がより多いことから、再架橋が生じやすく、タイヤ使用時に発生する熱によって架橋密度が変化しやすくなるので、軟化剤の種類の調整などの他の調整方法を尽くしてもなお経時的な硬度変化（硬化）を抑制できない可能性があることも理解できる。

また、ゴム成分と相溶性の低い「軟化剤」は、軟化剤のブルームが抑制できず、経年によるゴムの硬化を防げないので、ゴム成分の種類の調整などの他の調整方法を尽くしてもなお経時的な硬度変化（硬化）を抑制できない可能性があることも理解できる。

そして、これらの可能性があることを踏まえた上で、本願発明１の「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」の水素添加率が６０％未満である場合に関するさらなる説明、例えば、軟化剤の種類の調整などの他の調整方法を尽くせば「式（１）で表される耐熱老化性指数」を１０以上にすることができることに関する理論的な証明（説明）や実施例による裏付け（下記（４）参照。）等は記載されていないし、ゴム成分と相溶性の低い「軟化剤」の場合についても同様である。

（３）

本願明細書の段落【００２８】～【００３０】には、「加硫後のゴム組成物において、上記式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とするには、後述するゴム成分、軟化剤、シリカを適宜選択すること、これらの配合量を適宜調整すること、等により付与することが可能である。」、「具体的には、ゴム成分として、水素添加共重合体（以下においては、水添共重合体ともいう）を使用する方法、水添共重合体と共に、水添共重合体と相溶性の高い軟化剤を使用する方法等により付与できる。」、「水素添加スチレンブタジエンゴム（本明細書においては、水添スチレンブタジエンゴム、水素添加ＳＢＲ、水添ＳＢＲともいう）は二重結合が少ないため、通常のＳＢＲに相溶する軟化剤を水素添加ＳＢＲと共に配合すると、相溶せずにブルームする可能性があり、経年によるゴムの硬化が起こりやすくなるおそれがある。」、「このような水添共重合体と相溶性の高い軟化剤は、ハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）に基づいて選択可能である。具体的には、水添共重合体（例えば、水素添加ＳＢＲ）のＨＳＰ値に近いＨＳＰ値を有する軟化剤を選定すればよい。」、「より具体的には、加硫後のゴム組成物において、上記式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とするには、芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体に加えて更に軟化剤を含有し、上記共重合体が水素添加スチレンブタジエンゴムであり、上記水素添加スチレンブタジエンゴムと、上記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）に基づいて下記式（２）を用いて算出したＡ（［（Ｊ／ｃｍ３）１／２］）が４．５未満であることが好ましい。なお、上記共重合体が、重量平均分子量が２０万～２００万、水素添加率が６０モル％以上の水素添加スチレンブタジエンゴムであることが好ましい。」と記載されている。

これらの記載によれば、加硫後のゴム組成物において、上記式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とする方法は、ゴム成分、軟化剤、シリカを適宜選択することや、これらの配合量を適宜調整することであり、その好ましい例として、「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体に加えて更に軟化剤を含有し、上記共重合体が水素添加スチレンブタジエンゴムであり、上記共重合体が、好ましくは本願発明６に係る水素添加スチレンブタジエンゴムであり、軟化剤のＡ値が４．５未満である場合」（以下、「好ましいゴム組成物」ともいう。）があげられていることが理解できる。

一方、上記「好ましいゴム組成物」には、「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」の水素添加率が６０％未満である場合が含まれていないことや、軟化剤のＡ値が４．５以上である場合が含まれていない。

そして、これらの場合については、上記（２）のとおり、軟化剤の種類の調整などの他の調整方法を尽くしてもなお経時的な硬度変化（硬化）を抑制できない可能性（前者の場合）、及び、ゴム成分の種類の調整などの他の調整方法を尽くしてもなお経時的な硬度変化（硬化）を抑制できない可能性（後者の場合）がある。

（４）

本願明細書には、実施例が１６例記載されているが、これらはいずれも、上記「好ましいゴム組成物」に該当するものに限られていて、ゴム成分として水素添加率が６０モル％未満の水素添加スチレンブタジエンゴムが選択されている実施例や、軟化剤のＡ値が４．５以上である軟化剤が選択されている実施例は、１例も記載されていない。

また、比較例１～５のゴム組成物は、いずれも、本願発明１の「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体を含むゴム組成物であって、ゴム成分１００質量部に対して、軟化剤を３０質量部以上含有するゴム組成物」を充足するものであるが、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下であること」を充足しないものであり、かつ、ゴム成分として水素添加率が６０モル％未満の水素添加スチレンブタジエンゴムが選択されている場合（比較例１）、及び、軟化剤のＡ値が４．５以上である軟化剤が選択されている場合（比較例２～５）に該当するものである。

さらに、比較例６は、上記「好ましいゴム組成物」に該当する例であるにも関わらず、式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とすることができない（１０．１である）例である。

（５）

以上によれば、当業者は、本願明細書の記載に基づいて、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」にするためには、少なくとも、「好ましいゴム組成物」であることを要するのであって、ゴム成分として水素添加率が６０モル％未満の水素添加スチレンブタジエンゴムが選択されている場合には、軟化剤の種類の調整などの他の調整方法を尽くしてもなお経時的な硬度変化（硬化）を抑制できないため「下記式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」にすることができないし、軟化剤のＡ値が４．５以上である軟化剤が選択されている場合にも、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」にすることはできないと理解すると認められる。

また、本願明細書において具体的な記載がなくても、「式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」であるゴム組成物を製造することができるといえる技術常識もない。

（６）

以上のとおりであるから、明細書及び図面の記載並びに出願当時の技術常識に基づき本願発明１のうち、ゴム成分として、水素添加率が６０モル％未満の水素添加スチレンブタジエンゴムを用いる場合や、軟化剤のＡ値が４．５以上である場合については、当業者といえども、「式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」であるゴム組成物を製造することができないと認められ、仮に製造することができるとしても、「式（１）で表される耐熱老化性指数が１０以下」であるゴム組成物を製造することができるまでやみくもにゴム組成物に配合される薬品（特に、ゴム成分、充填剤、軟化剤、シランカップリング剤）の種類や量の組合せを変更するという過度の試行錯誤を要するものと認められる。

４ 請求人の主張について

（１）

請求人は、令和４年１１月２４日提出の意見書（以下、単に「意見書」ともいう。）、及び、令和５年１月２７日提出の回答書（以下、単に「回答書」ともいう。）において、概略、以下の主張をしている。

＜主張１＞

「しかしながら、（ａ）「芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を共重合して得られた共重合体」の水素添加率が６０％未満である場合には、本願明細書［００２７］の「ゴム成分と相溶性の高い軟化剤は、軟化剤のブルームが抑制され、経年によるゴムの硬化を防ぐことが可能となる」との記載に沿って、ゴム成分と相溶性のより高い軟化剤を使用すればよいことは当業者であれば明らかであると思料致します。

同様に、（ｂ）「前記共重合体と、前記軟化剤のハンセン溶解度パラメータ値（ＨＳＰ値）より式（２）を用いて算出したＡが４．５未満」ではない場合は、本願明細書［００２７］の「不飽和結合の少ないゴム成分は、不飽和結合が少ないため、再架橋が生じにくく、タイヤ使用時に発生する熱によって架橋密度が変化しにくく、経時的な硬度変化を抑制できる」との記載に沿って、水素添加率がより高い共重合体などの不飽和結合のより少ないゴム成分を使用すればよいことは当業者であれば明らかであると思料致します。

更には、（ａ）の場合、（ｂ）の場合の両方において、本願明細書［００２７］の「充填剤としてシリカを使用したり、軟化剤を減量したり、ジエン系ゴムと反応性の高いシランカップリング剤を使用したりすると硬度変化は小さくなる傾向がある」との記載に沿って、充填剤としてシリカを使用したり、軟化剤を減量したり、ジエン系ゴムと反応性の高いシランカップリング剤を使用したりすればよいことは当業者であれば明らかであると思料致します。」（意見書１頁「（２－１）」の項の８～２４行）

＜主張２＞

「しかしながら、本願明細書［００３１］には「ゴム成分と架橋可能な不飽和結合を有さない軟化剤の場合、具体的には、樹脂の場合、配合量は、ゴム成分１００質量部に対して２０質量部以下とすることが好ましい。」と記載されています。当業者であれば、この記載を参酌すれば、ポリリモネン樹脂が３５質量部も配合されている比較例６の組成物が本願パラメータを満たさないことは容易に理解できることは明らかであると思料致します。」（意見書２頁「（２－２）」の項の１１～１５行）

＜主張３＞

「仮に、水添ＳＢＲ１の水素添加率を向上させるだけではパラメータを満たさない場合は、水素添加率を向上させた水添ＳＢＲを使用すると共に、充填剤としてシリカを使用したり、軟化剤を減量したり、ジエン系ゴムと反応性の高いシランカップリング剤を使用したりすればよいことは当業者であれば明らかであると思料致します。」（回答書、２頁９～１３行）

＜主張４＞

「更には、仮に、比較例２において、水添ＳＢＲ１の水素添加率を向上させるだけではパラメータを満たさない場合は、前記手法と必要に応じて組み合わせつつ、更に、例えば、以下の手法を、必要に応じて組み合わせつつ採用することによっても、「式（１）で表される耐熱老化性指数」を１０以下にすることが可能であることは、当業者であれば明らかであると思料致します。（Ａ）本願明細書［００９９］の「オイルはブルームしやすく、経年によるゴムの硬化が起こりやすくなるおそれがあるため、オイルの含有量は、好ましくは５質量部以下・・・である。」との記載に沿って、アロマオイル（軟化剤１）の含有量（比較例２では３５質量部）を減らして、必要であれば減量した分を他の軟化剤に置き換える。（Ｂ）アロマオイル（軟化剤１）をより相溶性の高い軟化剤（例えば、Ａが４．５とギリギリ４．５未満を満たさない軟化剤）に変更する。（Ｃ）ＳＢＲ中に存在する不飽和結合の数を減らす目的で、スチレン量の多い水添ＳＢＲ（ブタジエン単位そのものが少ない水添ＳＢＲ）に変更する。（Ｄ）ＳＢＲ主鎖中の不飽和結合の数が問題となりやすいため、ブタジエン単位における、ビニル結合量を増やした（シス量、トランス量を減らした）水添ＳＢＲに変更する。」（回答書、２～３頁「（３）」の項）

（２）

ア 主張１及び３については、すでに、上記３で検討したとおりであって、採用できない。

イ また、主張２に係る、比較例６に関する合議体の指摘は、要するに、「好ましいゴム組成物」に該当する例であるにも関わらず、式（１）で表される耐熱老化性指数を１０以下とすることができない例（比較例６）があるのだから、「好ましいゴム組成物」に該当しない場合には、実施可能要件についてより一層詳しい開示が必要であることを示したものであり、そのような開示がないと認められることについては、上記３で述べたとおりである。

ウ また、主張４について、まず、合議体が比較例２（【表２】）を指摘した理由は、軟化剤のＡ値が４．５以上である場合には、ゴム成分の種類の調整などの他の調整方法を尽くしてもなお経時的な硬度変化（硬化）を抑制できないので、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数」を１０以下にすることができないことを具体的に例示するためである。

また、比較例２のゴム組成物は、その水素添加スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ１）の重量平均分子量が４５万であり、水素添加率が９５モル％であり（【表１】）、その軟化剤のＡ値が４．５５であり、シリカ及びシランカップリング剤を含むゴム組成物であって、その式（１）で表される耐熱老化性指数が１９．１であるゴム組成物であるから、その耐熱老化性指数を１０以下にするためには、大幅にその値を改善することが必要である。

しかし、比較例２のゴム組成物の水素添加スチレンブタジエンゴムの水素添加率は、９５％と高いので、さらに水素添加率を高めることによって、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数」の値を改善する余地がほぼないものであり、また、その軟化剤のＡ値も、４．５５であって４．５に非常に近い値であるから、その値を小さくすることによって、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数」の値を改善する余地がほぼないものである。

また、その軟化剤の含有割合は、ゴム成分１００質量部に対して３５質量部であるから、その量を５質量部減らすだけで、本願発明１の「ゴム成分１００質量部に対して、軟化剤を３０質量部以上」を充足しないものとなってしまうため、軟化剤の含有割合を減らすことによって、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数」の値を改善する余地もほぼないものである。

また、比較例２のゴム組成物は、実施例１で使用しているものと同じシリカ及びシランカップリング剤を既に含有しているから、シリカやシランカップリング剤を含有するものとすることによって、「下記式（１）で表される耐熱老化性指数」の値を改善する余地もないものである。

これに対し、審判請求人は、（Ａ）～（Ｄ）の手法を、必要に応じて組み合わせつつ採用することによっても、「式（１）で表される耐熱老化性指数」を１０以下にすることが可能であることは、当業者であれば明らかであると主張するが、何ゆえ明らかであるといえるのかその根拠となる証拠をなにも提示していない。また、（Ａ）～（Ｄ）の手法が何ゆえ（どのような作用機序で）「式（１）で表される耐熱老化性指数」の値を改善することができるものであるといえるのか不明であるし、実施例比較例をみても、当該手法を組み合わせれば「式（１）で表される耐熱老化性指数」の値を９以上改善し１０以下にすることができると理解できる組合せは見出せない。また、そのような明細書の記載や証拠の提示等がなくても（Ａ）～（Ｄ）の手法を組み合わせれば「式（１）で表される耐熱老化性指数」の値を１０以下にすることができるといえる技術常識もない。

よって、審判請求人の主張はいずれも採用できない。

第５ むすび

以上のとおり、本願の明細書の発明の詳細な説明の記載は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていないものであるから、本願発明１は、特許法第３６条第４項第１号の規定により特許を受けることができない。

よって、その余の請求項に係る発明について検討するまでもなく、結論のとおり審決する。