2020-014838

本願は、平成２７年８月２１日（パリ条約による優先権主張 ２０１４年８月２２日 （ＤＥ）ドイツ）の出願であって、令和元年８月６日付けで拒絶理由が通知され、その指定期間内である令和２年１月１０日に意見書及び手続補正書が提出され、同年６月２４日付けで拒絶査定され（謄本の発送は同月３０日）、これに対し、令和２年１０月２３日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出されたものである。

なお、令和２年１０月２３日に提出された手続補正書による補正の目的は請求項の削除に該当し、令和２年１月１０日に提出された手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項５が令和２年１０月２３日に提出された手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１とされた。

（１）刊行物６：国際公開第２０１１／１４８９２４号

原査定で引用された本願出願日前に頒布された刊行物６には、次の記載がある。

（６ａ）「［請求項１］

第一成分として式（１）で表される化合物の群から選択された少なくとも１つの化合物、第二成分として式（２）で表される化合物の群から選択された少なくとも１つの化合物、第三成分として式（３）で表される化合物の群から選択された少なくとも１つの化合物、および第四成分として式（４）で表される化合物の群から選択された少なくとも１つの化合物を含有し、そして負の誘電率異方性を有する液晶組成物。

［図：0001380531000003.jpg］

ここで、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、およびＲ６は独立して、炭素数１から１２のアルキル、炭素数１から１２のアルコキシ、または炭素数２から１２のアルケニルであり；Ｒ７は炭素数１から１２のアルキルまたは炭素数１から１２のアルコキシであり；Ｒ８は、炭素数１から１２のアルキル、炭素数１から１２のアルコキシ、ビニル、または任意の水素がフッ素で置き換えられたビニルであり；環Ａは１，４－シクロへキシレンまたは１，４－フェニレンであり；Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、およびＸ４は独立して、フッ素または塩素であり；Ｙ１は水素またはメチルであり；Ｚ１は単結合またはエチレンである。

・・・

［請求項２０］

請求項１から１９のいずれか１項に記載の液晶組成物を含有する液晶表示素子。

［請求項２１］

液晶表示素子の動作モードが、ＶＡモード、ＩＰＳモード、ＦＦＳモード、またはＰＳＡモードであり、液晶表示素子の駆動方式がアクティブマトリックス方式である請求項２０に記載の液晶表示素子。」

（６ｂ）「［００３９］

第一に、組成物における成分化合物の構成を説明する。本発明の組成物は組成物Ａと組成物Ｂに分類される。組成物Ａはその他の液晶性化合物、添加物、不純物などをさらに含有してもよい。「その他の液晶性化合物」は、化合物（１）、化合物（２）、化合物（３）、化合物（４）、化合物（５）、化合物（６－１）、および化合物（６－２）とは異なる液晶性化合物である。このような化合物は、特性をさらに調整する目的で組成物に混合される。その他の液晶性化合物の中で、シアノ化合物は熱または紫外線に対する安定性の観点から少ない方が好ましい。シアノ化合物のさらに好ましい割合は０重量％である。添加物は、光学活性な化合物、酸化防止剤、紫外線吸収剤、色素、消泡剤、重合可能な化合物、重合開始剤などである。不純物は成分化合物の合成などの工程において混入した化合物などである。この化合物が液晶性化合物であったとしても、ここでは不純物として分類される。

［００４０］

組成物Ｂは、実質的に化合物（１）、化合物（２）、化合物（３）、化合物（４）、化合物（５）、化合物（６－１）、および化合物（６－２）から選択された化合物のみからなる。「実質的に」は、添加物および不純物を除いて、これらの化合物と異なる液晶性化合物を組成物が含有しないことを意味する。組成物Ｂは組成物Ａに比較して成分の数が少ない。コストを下げるという観点から、組成物Ｂは組成物Ａよりも好ましい。その他の液晶性化合物を混合することによって物性をさらに調整できるという観点から、組成物Ａは組成物Ｂよりも好ましい。

［００４１］

第二に、成分化合物の主要な特性、およびこの化合物が組成物の特性に及ぼす主要な効果を説明する。成分化合物の主要な特性を本発明の効果に基づいて表２にまとめる。表２の記号において、Ｌは大きいまたは高い、Ｍは中程度の、Ｓは小さいまたは低い、を意味

する。記号Ｌ、Ｍ、Ｓは、成分化合物のあいだの定性的な比較に基づいた分類であり、０（ゼロ）は、値がほぼゼロであることを意味する。

［００４２］

［図：0001380531000004.jpg］

［００４３］

成分化合物を組成物に混合したとき、成分化合物が組成物の特性に及ぼす主要な効果は次のとおりである。化合物（１）は、上限温度を上げ、光学異方性を上げ、誘電率異方性の絶対値を上げる。化合物（２）は、誘電率異方性の絶対値を上げ、下限温度を下げる。化合物（３）は、光学異方性を上げ、誘電率異方性の絶対値を上げ、下限温度を下げる。化合物（４）は、粘度を下げ、適切な光学異方性を調節し、下限温度を下げる。化合物（５）は、粘度を下げ、下限温度を下げる。化合物（６－１）および化合物（６－２）は、誘電率異方性の絶対値を上げ、下限温度を下げる。」

（６ｃ）「［００８５］

特性値の測定は下記の方法にしたがった。それらの多くは、社団法人電子情報技術産業協会（Japan Electronics and Information Technology Industries Association以下ＪＥＩＴＡという）で審議制定されるＪＥＩＴＡ規格（ＪＥＩＴＡ ＥＤ－２５２１Ｂ）に記載された方法、またはこれを修飾した方法である。

［００８６］

ネマチック相の上限温度（ＮＩ；℃）：偏光顕微鏡を備えた融点測定装置のホットプレートに試料を置き、１℃／分の速度で加熱した。試料の一部がネマチック相から等方性液体に変化したときの温度を測定した。ネマチック相の上限温度を「上限温度」と略すことがある。

［００８７］

ネマチック相の下限温度（ＴＣ；℃）：ネマチック相を有する試料をガラス瓶に入れ、０℃、－１０℃、－２０℃、－３０℃、および－４０℃のフリーザー中に１０日間保管したあと、液晶相を観察した。例えば、試料が－２０℃ではネマチック相のままであり、－３０℃では結晶またはスメクチック相に変化したとき、ＴＣを≦－２０℃と記載した。ネマチック相の下限温度を「下限温度」と略すことがある。

［００８８］

粘度（バルク粘度；η；２０℃で測定；ｍＰａ・ｓ）：測定にはＥ型回転粘度計を用いた。

［００８９］

光学異方性（屈折率異方性；Δｎ；２５℃で測定）：測定は、波長５８９ｎｍの光を用い、接眼鏡に偏光板を取り付けたアッベ屈折計により行なった。主プリズムの表面を一方向にラビングしたあと、試料を主プリズムに滴下した。屈折率ｎ∥は偏光の方向がラビングの方向と平行であるときに測定した。屈折率ｎ⊥は偏光の方向がラビングの方向と垂直であるときに測定した。光学異方性の値は、Δｎ＝ｎ∥－ｎ⊥、の式から計算した。

［００９０］

誘電率異方性（Δε；２５℃で測定）：誘電率異方性の値は、Δε＝ε∥－ε⊥、の式から計算した。誘電率（ε∥およびε⊥）は次のように測定した。

１）誘電率（ε∥）の測定：よく洗浄したガラス基板にオクタデシルトリエトキシシラン（０．１６ｍＬ）のエタノール（２０ｍＬ）溶液を塗布した。ガラス基板をスピンナーで回転させたあと、１５０℃で１時間加熱した。２枚のガラス基板の間隔（セルギャップ）が４μｍであるＶＡ素子に試料を入れ、この素子を紫外線で硬化する接着剤で密閉した。この素子にサイン波（０．５Ｖ、１ｋＨｚ）を印加し、２秒後に液晶分子の長軸方向における誘電率（ε∥）を測定した。

２）誘電率（ε⊥）の測定：よく洗浄したガラス基板にポリイミド溶液を塗布した。このガラス基板を焼成した後、得られた配向膜にラビング処理をした。２枚のガラス基板の間隔（セルギャップ）が９μｍであり、ツイスト角が８０度であるＴＮ素子に試料を入れた。この素子にサイン波（０．５Ｖ、１ｋＨｚ）を印加し、２秒後に液晶分子の短軸方向における誘電率（ε⊥）を測定した。

［００９１］

しきい値電圧（Ｖｔｈ；２５℃で測定；Ｖ）：測定には大塚電子株式会社製のＬＣＤ５１００型輝度計を用いた。光源はハロゲンランプである。２枚のガラス基板の間隔（セルギャップ）が４μｍであり、ラビング方向がアンチパラレルであるノーマリーブラックモード（normally black mode）のＶＡ素子に試料を入れ、この素子をＵＶ硬化の接着剤を用いて密閉した。この素子に印加する電圧（６０Ｈｚ、矩形波）は０Ｖから２０Ｖまで０．０２Ｖずつ段階的に増加させた。この際に、素子に垂直方向から光を照射し、素子を透過した光量を測定した。この光量が最大になったときが透過率１００％であり、この光量が最小であったときが透過率０％である電圧－透過率曲線を作成した。しきい値電圧は透過率が１０％になったときの電圧である。

［００９２］

電圧保持率（ＶＨＲ－１；２５℃；％）：測定に用いたＴＮ素子はポリイミド配向膜を有し、そして２枚のガラス基板の間隔（セルギャップ）は５μｍである。この素子は試料を入れたあと紫外線によって重合する接着剤で密閉した。このＴＮ素子にパルス電圧（５Ｖで６０マイクロ秒）を印加して充電した。減衰する電圧を高速電圧計で１６．７ミリ秒のあいだ測定し、単位周期における電圧曲線と横軸との間の面積Ａを求めた。面積Ｂは減衰しなかったときの面積である。電圧保持率は面積Ｂに対する面積Ａの百分率である。

［００９３］

電圧保持率（ＶＨＲ－２；８０℃；％）：測定に用いたＴＮ素子はポリイミド配向膜を有し、そして２枚のガラス基板の間隔（セルギャップ）は５μｍである。この素子は試料を入れたあと紫外線によって重合する接着剤で密閉した。このＴＮ素子にパルス電圧（５Ｖで６０マイクロ秒）を印加して充電した。減衰する電圧を高速電圧計で１６．７ミリ秒のあいだ測定し、単位周期における電圧曲線と横軸との間の面積Ａを求めた。面積Ｂは減衰しなかったときの面積である。電圧保持率は面積Ｂに対する面積Ａの百分率である。

［００９４］

電圧保持率（ＶＨＲ－３；２５℃；％）：紫外線を照射したあと、電圧保持率を測定し、紫外線に対する安定性を評価した。測定に用いたＴＮ素子はポリイミド配向膜を有し、そしてセルギャップは５μｍである。この素子に試料を注入し、光を２０分間照射した。光源は超高圧水銀ランプＵＳＨ－５００Ｄ（ウシオ電機製）であり、素子と光源の間隔は２０ｃｍである。ＶＨＲ－３の測定では、減衰する電圧を１６．７ミリ秒のあいだ測定した。大きなＶＨＲ－３を有する組成物は紫外線に対して大きな安定性を有する。ＶＨＲ－３は９０％以上が好ましく、９５％以上がより好ましい。

［００９５］

電圧保持率（ＶＨＲ－４；２５℃；％）：試料を注入したＴＮ素子を８０℃の恒温槽内で５００時間加熱したあと、電圧保持率を測定し、熱に対する安定性を評価した。ＶＨＲ－４の測定では、減衰する電圧を１６．７ミリ秒のあいだ測定した。大きなＶＨＲ－４を有する組成物は熱に対して大きな安定性を有する。

［００９６］

応答時間（τ；２５℃で測定；ｍｓ）：測定には大塚電子株式会社製のＬＣＤ５１００型輝度計を用いた。光源はハロゲンランプである。ローパス・フィルター（Low-pass filter）は５ｋＨｚに設定した。２枚のガラス基板の間隔（セルギャップ）が４μｍであり、ラビング方向がアンチパラレルであるノーマリーブラックモード（normally black mode）のＶＡ素子に試料を入れ、この素子をＵＶ硬化の接着剤を用いて密閉した。この素子に矩形波（６０Ｈｚ、１０Ｖ、０．５秒）を印加した。この際に、素子に垂直方向から光を照射し、素子を透過した光量を測定した。この光量が最大になったときが透過率１００％であり、この光量が最小であったときが透過率０％である。応答時間は透過率９０％から１０％に変化するのに要した時間（立ち下がり時間；fall time；ミリ秒）である。

［００９７］

比抵抗（ρ；２５℃で測定；Ωｃｍ）：電極を備えた容器に試料１．０ｍＬを注入した。この容器に直流電圧（１０Ｖ）を印加し、１０秒後の直流電流を測定した。比抵抗は次の式から算出した。（比抵抗）＝｛（電圧）×（容器の電気容量）｝／｛（直流電流）×（真空の誘電率）｝。

［００９８］

ガスクロマト分析：測定には島津製作所製のＧＣ－１４Ｂ型ガスクロマトグラフを用いた。キャリアーガスはヘリウム（２ｍＬ／分）である。試料気化室を２８０℃に、検出器（ＦＩＤ）を３００℃に設定した。成分化合物の分離には、Agilent Technologies Inc.製のキャピラリカラムＤＢ－１（長さ３０ｍ、内径０．３２ｍｍ、膜厚０．２５μｍ；固定液相はジメチルポリシロキサン；無極性）を用いた。このカラムは、２００℃で２分間保持したあと、５℃／分の割合で２８０℃まで昇温した。試料はアセトン溶液（０．１重量％）に調製したあと、その１μＬを試料気化室に注入した。記録計は島津製作所製のＣ－Ｒ５Ａ型Chromatopac、またはその同等品である。得られたガスクロマトグラムは、成分化合物に対応するピークの保持時間およびピークの面積を示した。

［００９９］

試料を希釈するための溶媒は、クロロホルム、ヘキサンなどを用いてもよい。成分化合物を分離するために、次のキャピラリカラムを用いてもよい。Agilent Technologies Inc.製のＨＰ－１（長さ３０ｍ、内径０．３２ｍｍ、膜厚０．２５μｍ）、Restek Corporation製のＲｔｘ－１（長さ３０ｍ、内径０．３２ｍｍ、膜厚０．２５μｍ）、SGE International Pty. Ltd製のＢＰ－１（長さ３０ｍ、内径０．３２ｍｍ、膜厚０．２５μｍ）。化合物ピークの重なりを防ぐ目的で島津製作所製のキャピラリカラムＣＢＰ１－Ｍ５０－０２５（長さ５０ｍ、内径０．２５ｍｍ、膜厚０．２５μｍ）を用いてもよい。

［０１００］

組成物に含有される液晶性化合物の割合は、次のような方法で算出してよい。液晶性化合物はガスクロマトグラフで検出することができる。ガスクロマトグラムにおけるピークの面積比は液晶性化合物の割合（モル数）に相当する。上に記載したキャピラリカラムを用いたときは、各々の液晶性化合物の補正係数を１とみなしてよい。したがって、液晶性化合物の割合（重量％）は、ピークの面積比から算出する。

［０１０１］

実施例により本発明を詳細に説明する。本発明は下記の実施例によって限定されない。比較例および実施例における化合物は、下記の表３の定義に基づいて記号により表した。

表３において、１，４－シクロヘキシレンに関する立体配置はトランスである。比較例および実施例において記号の後にあるかっこ内の番号は化合物の番号に対応する。（－）の記号はその他の液晶性化合物を意味する。液晶性化合物の割合（百分率）は、液晶組成物の全重量に基づいた重量百分率（重量％）であり、液晶組成物には不純物が含まれている。最後に、組成物の特性値をまとめた。

［０１０２］

［図：0001380531000005.jpg］

」

（６ｄ）「［０１１５］

［実施例７］

１Ｖ２－ＢＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （１－１） ５％

２－ＨＨＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－１－１） ３％

５－ＨＨＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－１－１） ３％

１Ｖ２－ＨＨＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－１－１） ５％

５－ＨＨ２Ｂ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－２－１） ７％

５－ＨＢＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （３－１－１） ５％

Ｖ－ＨＢＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （３－１－１） ３％

３－ＨＨ－Ｖ （４－２－１） ２１％

Ｖ－ＢＢ－１ （５－２－１） １０％

Ｖ２－ＢＢ－１ （５－２－１） ５％

３－ＨＨＢ－１ （５－４－１） ５％

３－ＢＢ（Ｆ）Ｂ－２Ｖ （５－６－１） ５％

３－ＨＨＥＢＨ－３ （５－８－１） ３％

５－ＨＢ（Ｆ）ＨＨ－Ｖ （５－１０－１） ３％

３－Ｈ２Ｂ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （６－１－２－１） ８％

３－Ｈ１ＯＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （６－１－３－１） ３％

３－ＨＨ２Ｃｒｏ（７Ｆ，８Ｆ）－５ （６－２－３－１） ３％

３－ＨＨ１ＯＣｒｏ（７Ｆ，８Ｆ）－５ （６－２－４－１） ３％

ＮＩ＝９１．７℃；Ｔｃ≦－２０℃；Δｎ＝０．１１７；η＝１４．４ｍＰａ・ｓ；Δε＝－２．８；ＶＨＲ－１＝９９．１％；ＶＨＲ－２＝９７．７％；ＶＨＲ－３＝９７．８％．

［０１１６］

［実施例８］

５－ＢＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （１－１） ３％

Ｖ２－ＢＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （１－１） ７％

５－ＨＨＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－１－１） ３％

Ｖ－ＨＨＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－１－１） ６％

１Ｖ２－ＨＨＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－１－１） ５％

５－ＨＨ２Ｂ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （２－２－１） ５％

Ｖ２－ＨＢＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （３－１－１） ３％

１Ｖ２－ＨＢＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （３－１－１） ３％

３－ＨＨ－Ｖ （４－２－１） ２０％

Ｖ－ＢＢ－１ （５－２－１） １０％

１Ｖ２－ＢＢ－１ （５－２－１） ５％

Ｖ２－ＨＨＢ－１ （５－４－１） ５％

１Ｖ－ＨＢＢ－２ （５－５－１） ２％

３－Ｂ（Ｆ）ＢＢ－２Ｖ （５－７－１） ４％

３－ＨＨＥＢＨ－３ （５－８－１） ５％

３－ＨＨＥＢＨ－５ （５－８－１） ３％

Ｖ－ＨＢ（２Ｆ，３Ｆ）－Ｏ２ （６－１－１－１） ５％

５－Ｈ２Ｃｒｏ（７Ｆ，８Ｆ）－５ （６－２－１－１） ３％

５－Ｈ１ＯＣｒｏ（７Ｆ，８Ｆ）－５ （６－２－２－１） ３％

ＮＩ＝９２．１℃；Ｔｃ≦－２０℃；Δｎ＝０．１２０；η＝１４．７ｍＰａ・ｓ；Δε＝－３．１；ＶＨＲ－１＝９９．２％；ＶＨＲ－２＝９７．７％；ＶＨＲ－３＝９７．９％．」

審判請求人は、審判請求書において、本願発明は、（１）良好な低温安定性、（２）回転粘度および弾性定数の低い比率および（３）高品位のＰＳ－ＶＡディスプレイを実現することを主張する。

しかし、（１）良好な低温安定性、（２）回転粘度および弾性定数の低い比率については、上記４のとおり、引用発明から当業者であっても予測し得ない顕著な効果を発現しているとは認められないものである。

そして、（３）高品位のＰＳ－ＶＡディスプレイを実現することについては、本願発明は重合性化合物を含むことを特定していないから、そのような効果の主張は本願発明の特定事項に基づくものではないし、上記４のとおり、引用発明及び刊行物６に記載された事項から当業者であっても予測し得ない顕著な効果を発現しているとは認められないものである。

したがって、請求人の上記主張は採用できない。