2018-008737

特願２０１４－　　６７０６「難燃性樹脂組成物、難燃性マスターバッチ、成形体およびそれらの製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年　７月２７日出願公開、特開２０１５－１３４８７６〕について、次のとおり審決する。

【結　論】 本件審判の請求は、成り立たない。

【理　由】 第１　手続の経緯 本願は、平成２６年１月１７日の出願であって、平成２９年６月２１日付け拒絶理由通知に応答して同年１０月２０日に意見書及び手続補正書が提出されたが、平成３０年３月１５日付けで拒絶査定がなされ、これに対して、同年６月２６日に拒絶査定不服審判の請求がなされ、同年８月６日の審判請求書の手続補正書が提出されたものである。 第２　本願発明 本願の請求項１～２４に係る発明は、平成２９年１０月２０日提出の手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１～２４に記載された事項により特定される以下のとおりのものである（以下、請求項１～２４に係る発明を、順に「本願発明１」～「本願発明２４」という。）。 「【請求項１】 ポリエステル樹脂（Ａ）とリン原子含有オリゴマー（Ｂ）とを必須成分として含有する難燃性樹脂組成物であって、 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、下記構造式（１）： 【化１】 （式中、Ｚは、それぞれ独立的に水素原子、又は、下記構造式ｚ１： 【化２】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表される構造部位又は下記構造式ｚ２： 【化３】 （上記構造式ｚ２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表し、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。） で表される構造部位であり、 Ｙは、それぞれ独立的に、水素原子、水酸基、炭素原子数１～９のアルキル基、又は、炭素原子数１～９のアルコキシ基、フェニル基、又はベンジル基であり、 Ｘは、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、２価の脂肪族環状炭化水素基、下記構造式ｘ１： 【化４】 で表される結節基ｘ１、又は、下記構造式ｘ２： 【化５】 で表される結節基ｘ２であり、ｎおよびｍは繰り返し単位であって、０～１０の範囲である。ただし、前記Ｘが、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、２価の脂肪族環状炭化水素基、又は前記結節基ｘ１である場合、又は、ｎ及びｍが０である場合は、前記Ｚの少なくとも一つは、前記構造部位ｚ１、又は、前記構造部位ｚ２であり、また、前記Ｘとして前記結節基ｘ２を有する場合には、前記Ｚは水素原子である。） で表され、 前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、飽和ポリエステル系樹脂である、難燃性樹脂組成物。 【請求項２】 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、フェノール化合物（ａ１）およびホルムアルデヒドを反応させて得られるメチロール基を含む重縮合物と、炭素原子数１～８の脂肪族モノアルコールとを反応させて得られるアルコキシメチル基を含む樹脂（α）を、下記構造式（β－１）： 【化６】 （上記構造式（β－１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４はそれぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表されるリン原子含有化合物（β）と反応させて得られる生成物であり、フェノール芳香核に下記構造部位ｚ１： 【化７】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） を置換基として有するものである、請求項１に記載の難燃性樹脂組成物。 【請求項３】 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、フェノール化合物（ａ１）又はフェノール樹脂（ａ２）と、アルデヒド化合物（ａ３）と、下記構造式（β－１）： 【化８】 （上記構造式（β－１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４はそれぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表されるリン原子含有化合物（β）と、の反応生成物であり、フェノール芳香核に下記構造部位ｚ１： 【化９】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） 又はｚ２： 【化１０】 （上記構造式ｚ２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表し、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。） を置換基として有するものである、請求項１に記載の難燃性樹脂組成物。 【請求項４】 前記フェノール樹脂（ａ２）が、ノボラック型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂である、請求項３に記載の難燃性樹脂組成物。 【請求項５】 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、下記構造式ｈｂ’： 【化１１】 で表されるモノフェノール化合物と、フェノール化合物と、の反応生成物であり、下記構造式ｘ２： 【化１２】 で表される結節基ｘ２を有し、かつ、芳香核に前記構造部位ｚ１又はｚ２を有しないものである、請求項１に記載の難燃性樹脂組成物。 【請求項６】 ポリエステル樹脂（Ａ）１００質量部に対し、リン原子含有オリゴマー（Ｂ）を１～３００質量部の範囲で含有する請求項１～５のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物。 【請求項７】 前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、１，４－シクロヘキサンジメチレンテレフタレート、アルキレン鎖の炭素原子数が２～４の範囲のポリアルキレンテレフタレート及びアルキレン鎖の炭素原子数が２～４の範囲のポリアルキレンナフタレートから選択された少なくとも１種の単位を有するホモ又はコポリエステルである請求項１～６のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物。 【請求項８】 前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート、ブチレンテレフタレートを主成分とするコポリエステル、ポリエチレンテレフタレート、及びエチレンテレフタレートを主成分とするコポリエステルから選択された少なくとも一種である請求項１～６のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物。 【請求項９】 ポリエステル樹脂（Ａ）およびリン原子含有オリゴマー（Ｂ）を溶融混練する、請求項１～８のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物の製造方法。 【請求項１０】 ポリエステル樹脂（Ａ）とリン原子含有オリゴマー（Ｂ）とを必須成分として含有する難燃性マスターバッチであって、 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、下記構造式（１）： 【化１３】 （式中、Ｚは、それぞれ独立的に水素原子、又は、下記構造式ｚ１： 【化１４】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表される構造部位又は下記構造式ｚ２： 【化１５】 （上記構造式ｚ２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表し、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。） で表される構造部位であり、 Ｙは、それぞれ独立的に、水素原子、水酸基、炭素原子数１～９のアルキル基、又は、炭素原子数１～９のアルコキシ基、フェニル基、又はベンジル基であり、 Ｘは、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、２価の脂肪族環状炭化水素基、下記構造式ｘ１： 【化１６】 で表される結節基ｘ１、又は、下記構造式ｘ２： 【化１７】 で表される結節基ｘ２であり、ｎおよびｍは繰り返し単位であって、０～１０の範囲である。ただし、前記Ｘが、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、２価の脂肪族環状炭化水素基、又は前記結節基ｘ１である場合、又は、ｎ及びｍが０である場合は、前記Ｚの少なくとも一つは、前記構造部位ｚ１、又は、前記構造部位ｚ２であり、また、前記Ｘとして前記結節基ｘ２を有する場合には、前記Ｚは水素原子である。） で表されること、 ポリエステル樹脂（Ａ）と前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）の合計質量に対し、前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）を５～７５質量％の範囲となる含有割合で含有する難燃性マスターバッチ。 【請求項１１】 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、フェノール化合物（ａ１）およびホルムアルデヒドを反応させて得られるメチロール基を含む重縮合物と、炭素原子数１～８の脂肪族モノアルコールとを反応させて得られるアルコキシメチル基を含む樹脂（α）を、下記構造式（β－１）： 【化１８】 （上記構造式（β－１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４はそれぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表されるリン原子含有化合物（β）と反応させて得られる生成物であり、フェノール芳香核に下記構造部位ｚ１： 【化１９】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） を置換基として有するものである、請求項１０に記載の難燃性マスターバッチ。 【請求項１２】 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、フェノール化合物（ａ１）又はフェノール樹脂（ａ２）と、アルデヒド化合物（ａ３）と、下記構造式（β－１）： 【化２０】 （上記構造式（β－１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４はそれぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表されるリン原子含有化合物（β）と、の反応生成物であり、フェノール芳香核に下記構造部位ｚ１： 【化２１】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） 又はｚ２： 【化２２】 （上記構造式ｚ２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表し、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。） を置換基として有するものである、請求項１０に記載の難燃性マスターバッチ。 【請求項１３】 前記フェノール樹脂（ａ２）が、ノボラック型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂である、請求項１２に記載の難燃性マスターバッチ。 【請求項１４】 前記リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が、下記構造式ｈｂ’： 【化２３】 で表されるモノフェノール化合物と、フェノール化合物と、の反応生成物であり、下記構造式ｘ２： 【化２４】 で表される結節基ｘ２を有し、かつ、芳香核に前記構造部位ｚ１又はｚ２を有しないものである、請求項１０に記載の難燃性マスターバッチ。 【請求項１５】 前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、飽和ポリエステル系樹脂である、請求項１０～１４のいずれか１項に記載の難燃性マスターバッチ。 【請求項１６】 前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、１，４－シクロヘキサンジメチレンテレフタレート、アルキレン鎖の炭素原子数が２～４の範囲のポリアルキレンテレフタレート及びアルキレン鎖の炭素原子数が２～４の範囲のポリアルキレンナフタレートから選択された少なくとも１種の単位を有するホモ又はコポリエステルである請求項１０～１５のいずれか１項に記載の難燃性マスターバッチ。 【請求項１７】 前記ポリエステル樹脂（Ａ）が、ポリブチレンテレフタレート、ブチレンテレフタレートを主成分とするコポリエステル、ポリエチレンテレフタレート、及びエチレンテレフタレートを主成分とするコポリエステルから選択された少なくとも一種である請求項１０～１５のいずれか１項に記載の難燃性マスターバッチ。 【請求項１８】 予めポリエステル樹脂（Ａ）およびリン原子含有オリゴマー（Ｂ）を溶融混練して請求項１０～１７のいずれか１項に記載の難燃性マスターバッチを製造する工程（１）、 前記工程（１）で得られた難燃性マスターバッチに、さらに、熱可塑性樹脂（Ｅ）を溶融混練する工程（２） を有する、難燃性樹脂組成物の製造方法。 【請求項１９】 前記工程（１）において、ポリエステル樹脂（Ａ）１００質量部に対し、リン原子含有オリゴマー（Ｂ）を１～３００質量部の範囲で溶融混練する請求項１８に記載の製造方法。 【請求項２０】 前記工程（２）において、ポリエステル樹脂（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｅ）との合計１００質量部に対し、リン原子含有オリゴマー（Ｂ）が１～３００質量部の範囲となるよう溶融混練する請求項１８または１９に記載の製造方法。 【請求項２１】 前記工程（２）において、前記熱可塑性樹脂（Ｅ）がポリエステル樹脂である請求項１８～２０のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物の製造方法。 【請求項２２】 請求項１～８のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物を成形して得られる成形体。 【請求項２３】 請求項１～８のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物を成形して得られる繊維。 【請求項２４】 請求項１～８のいずれか１項に記載の難燃性樹脂組成物を成形して得られるフィルム又はシート。」 第３　原査定の拒絶の理由 拒絶査定の理由である平成２９年６月２１日付け拒絶理由通知書の理由４は、概略、次のとおりのものである。 理由４ この出願は、請求項１における構造式（１）の記載が不明確であるから、特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。 第４　当審の判断 １　発明の詳細な説明に記載された事項 発明の詳細な説明には、次の記載がある。 （ア）　「【００４３】 ・リン原子含有オリゴマー（Ｂ） 次に、本発明で用いるリン原子含有オリゴマー（Ｂ）は、前記した通り、下記構造式（１） 【００４４】 【化２１】 （式中、Ｚは、それぞれ独立的に水素原子、又は、下記構造式ｚ１ 【００４５】 【化２２】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表を表す。） で表される構造部位ｚ１又は 下記構造式ｚ２ 【００４６】 【化２３】 （上記構造式ｚ２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表し、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。） で表される構造部位ｚ２であり、 Ｙは、それぞれ独立的に、水素原子、水酸基、炭素原子数１～９のアルキル基、又は、炭素原子数１～９のアルコキシ基、フェニル基、又はベンジル基であり、Ｘは、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、２価の脂肪族環状炭化水素基、下記構造式ｘ１ 【００４７】 【化２４】 で表される結節基ｘ１、又は、下記構造式ｘ２ 【００４８】 【化２５】 で表される結節基ｘ２であり、ｎおよびｍは繰り返し単位であって、０～１０の整数であり、かつ、前記Ｘが、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、又は前記結節基ｘ１である場合、又は、ｎ及びｍが０である場合は、前記Ｚの少なくとも一つは、前記構造部位ｚ１、又は、前記構造部位ｚ２であり、また、前記Ｘとして前記結節基ｘ２を有する場合には、前記Ｚは水素原子である。）で表される構造を有するものである。 【００４９】 斯かるリン原子含有フェノール化合物（Ｂ）は、具体的には、各種のリン原子非含有のフェノール化合物、フェノール樹脂の芳香核に下記構造式ｚ１ 【００５０】 【化２６】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表す。） で表される構造部位ｚ１又は下記構造式ｚ２ 【００５１】 【化２７】 （上記構造式ｚ２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表し、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。）で表される構造部位ｚ２が結合した構造を有するフェノール化合物（以下、これを「リン原子含有物質（Ｉ）」と略記する。）、或いは、 【００５２】 複数のフェノール化合物を結節する結節基として、下記構造式ｘ２ 【００５３】 【化２８】 で表される結節基ｘ２を有し、かつ、芳香核に前記構造部位ｚ１又はｚ２を有しないもの（以下、これを「リン原子含有物質（II）」と略記する。）が挙げられる。 【００５４】 ここで、前記リン原子含有フェノール化合物（Ｉ）は、更に具体的には、フェノール化合物（ａ１）を、塩基性触媒の存在下、ホルムアルデヒドと反応させて、メチロール基を含む重縮合物を得（工程１）、次いで、これを炭素原子数１～８の脂肪族モノアルコールと反応させることによってエーテル化し、アルコキシメチル基を含む樹脂（α）を得（工程２）、次いで、これを下記構造式（β－１） 【００５５】 【化２９】 （上記構造式（β－１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４はそれぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表されるリン原子含有化合物（β）と、生成するアルコールを除去し乍ら反応させる（工程３）ことにより得ることができるリン原子含有物質（Ｉ－ａ）、及び、 【００５６】 ここで、リン原子含有物質（Ｉ－ａ）を製造する際に用いられるフェノール化合物（ａ１）は、具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、イソプロピルフェノール、ｔ－ブチルフェノール、オクチルフェノール、ノニルフェノール、ビニルフェノール、イソプロペニルフェノール、フェニルフェノール、ベンジルフェノール等の１価フェノール；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ等のビスフェノール；ハイドロキノン、カテコール等の２価フェノール等が挙げられる。 【００５７】 また、リン原子含有物質（Ｉ－ａ）を製造する際の工程１で使用し得る塩基性触媒としては、具体的には、アルカリ土類金属水酸化物、アルカリ金属炭酸塩及びアルカリ金属水酸化物等が挙げられる。特に触媒活性に優れる点から水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ金属水酸化物が好ましい。使用に際しては、これらの塩基性触媒を１０～５５質量％程度の水溶液の形態で使用してもよいし、固形の形態で使用しても構わない。塩基性触媒の使用量は特に限定されないが、フェノール化合物（ａ１）の水酸基に対して、０．５～５倍当量、好ましくは、０．８～３倍当量の範囲が挙げられる。 【００５８】 また、工程１で用いる、ホルムアルデヒドは、ホルマリン水溶液、パラホルムアルデヒド、トリオキサンをホルムアルデヒド源として利用することができるが、本発明では取扱、反応の制御が容易である点から３５％ホルマリン水溶液を使用することが好ましい。 【００５９】 前記フェノール化合物（ａ１）とホルムアルデヒドとの反応割合は、前記フェノール化合物（ａ１）１モルに対して、ホルムアルデヒド４～４０モル、好ましくは５～１０モルとなる割合であることが好ましい。 【００６０】 工程１の反応は、通常、水溶媒か、又は水と有機溶媒との混合溶媒中で行うことができる。ここで有機溶媒を用いる場合、その使用量は、原料である前記フェノール化合物（ａ１）に対して、重量比で、１～５倍、好ましくは、２～３倍程度の範囲であることが好ましい。 上記有機溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、ｎ－プロピルアルコール、ｎ－ブタノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコール、カルビトール等のアルコール－、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、また、ジメチルスルホキシド、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド等の水溶性の非プロトン性極性溶媒が挙げられる。 工程１の反応は、１０～６０℃、好ましくは、２０～５０℃の範囲の温度において行うことができる。 【００６１】 反応終了後は、必要により、酸を加えて中和した後、常法により精製・単離して目的物であるメチロール基を含む重縮合物を得ることができる。ここで、中和処理に用いる酸としては、蟻酸、酢酸、プロピオン酸、蓚酸等の有機酸、または、硫酸、リン酸、亜リン酸、次亜リン酸、塩酸等の無機酸が挙げられる。 【００６２】 次に、工程２は、工程１で得られたメチロール基を含む重縮合物を、炭素原子数１～８の脂肪族モノアルコールと反応させることによってエーテル化し、アルコキシメチル基を含む樹脂（α）を得る工程である。 【００６３】 ここで、炭素原子数１～８の脂肪族モノアルコールは、具体的には、メタノール、エタノール、ｎ－プロピルアルコール、ｎ－ブチルアルコール、ｔ－ブチルアルコール、ｎ－オクチルアルコール、ｓ－オクチルアルコール、ｔ－オクチルアルコール、２－エチルヘキシルアルコールが挙げられる。これらの中でも樹脂（α）の製造が容易であり、また、その後の工程である脱アルコールが容易である点からｎ－アルコールが好ましく、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール等の炭素原子数１～４のアルコールが好ましい。 【００６４】 また、前記炭素原子数１～８の脂肪族モノアルコールの使用量は、前記メチロール基を含む重縮合物１００質量部に対して２００～３０００質量部、特に５００～１５００質量部となる割合であることが好ましい。なお、前記炭素原子数１～８の脂肪族モノアルコールは原料であると共に反応溶剤としても機能するものである。 【００６５】 工程２は、無触媒であってもよいが、酸触媒を用いてもよい。ここで用いる酸触媒としては、濃硫酸、塩酸、硝酸、ｐ－トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、トリフルオロメタンスルホン酸、陽イオン交換樹脂（酸型）、シュウ酸等が好ましく用いられる。より好ましくは、濃硫酸等の無機の強酸が挙げられる。酸触媒は、メチロール基を含む重縮合物１００重量部に対して、通常、０．１～１００重量部の範囲、好ましくは、０．５～３０重量部の範囲で用いることができる。 【００６６】 また、工程２の反応温度は、通常、１５～８０℃の範囲、好ましくは４０～６０℃の範囲が挙げられる。 【００６７】 反応終了後、必要に応じて精製した後、常法に従って、得られた反応混合物から目的とするアルコキシメチル基を含む樹脂（α）を単離することができる。 【００６８】 ここで、フェノール化合物としてフェノールを用いた場合、アルコキシメチル基を含む樹脂（α）は具体的には、以下の構造式（Ｉ－ａ－１）、及び構造式（Ｉ－ａ－２） 【００６９】 【化３０】 （上記構造式（Ｉ－ａ－１）、及び構造式（Ｉ－ａ－２）においてＲは炭素原子数１～８のアルキル基であり、ｍは０又は１の整数である） で表される化合物、並びに、下記構造式（Ｉ－ａ－３）又は構造式（Ｉ－ａ－４） 【００７０】 【化３１】 （構造式（Ｉ－ａ－３）及び構造式（Ｉ－ａ－４）においてＲは炭素原子数１～８のアルキル基であり、ｍは１～２の整数である。）で表される構造部位を繰り返し単位とする重合体、或いは、上記構造式（Ｉ－ａ－３）及び構造式（Ｉ－ａ－４）を繰り返し単位とするランダム重合体若しくはブロック重合体、並びにこれらの混合物が挙げられる。 【００７１】 また、フェノール化合物としてビスフェノールを用いた場合、下記構造式（Ｉ－ａ－５）～構造式（Ｉ－ａ－７） 【００７２】 【化３２】 （構造式（Ｉ－ａ－５）～構造式（Ｉ－ａ－７）においてＲは炭素原子数１～８のアルキル基であり、ｍは０又は１である。） で表される化合物、並びに、下記構造式（Ｉ－ａ－８）又は構造式（Ｉ－ａ－９） 【００７３】 【化３３】 （構造式（Ｉ－ａ－８）～（Ｉ－ａ－９）においてＲは炭素原子数１～８のアルキル基であり、ｍは０又は１の整数である。） で表される構造部位を繰り返し単位とする重合体、或いは、上記構造式（Ｉ－ａ－８）及び構造式（Ｉ－ａ－９）を繰り返し単位とするランダム重合体若しくはブロック重合体、並びにこれらの混合物が挙げられる。上記構造式（Ｉ－ａ－８）及び構造式（Ｉ－ａ－９）は、結合位置＊１～＊３の任意の２つが結合部位となる２価の構造単位、或いは、結合位置＊１～＊３の全てが結合部位となる３価の構造単位であってもよい。 【００７４】 次に、前記した通り、上記アルコキシメチル基を含む樹脂（α）を、下記構造式（β－１） 【００７５】 【化３４】 （上記構造式（β－１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４はそれぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。）で表されるリン原子含有化合物（β）と反応させて目的とするリン原子含有物質（Ｉ－ａ）を得ることができる。 【００７６】 ここで、前記リン原子含有化合物（β）は、前記構造式（β－１）においてＲ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４の全てが水素原子であって、かつ、Ｘａが水素原子である、９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン－１０－オキサイドであることが最終的に得られるリン原子含有フェノール樹脂の硬化物の難燃性及び耐熱性が極めて良好なものとなる点から好ましい。 【００７７】 ここで、アルコキシメチル基を含む樹脂（α）と、リン原子含有化合物（β）との反応条件は、例えば、８０～１８０℃の温度条件下に、反応の進行と共に生成するアルコールを除去しつつ反応させることができる。反応は、シュウ酸、ｐ－トルエンスルホン酸、硫酸、塩酸などの酸触媒下に行ってもよいが、目的物の収率に優れ、かつ、副反応を良好に抑制できる点から無触媒下に行うことが好ましい。有機溶媒は、アルコール系有機溶媒、炭化水素系有機溶媒などの非ケトン系有機溶媒の存在下で行うことができる。 【００７８】 反応後は、必要により、脱水・乾燥して目的物を得ることができる。 【００７９】 この様にして得られるリン原子含有物質（Ｉ－ａ）は、水酸基当量３００～６００ｇ／ｅｑ．の範囲であることが難燃性に優れる点から好ましく、また、リン原子の含有率を質量基準で５．０～１２．０質量％の範囲であることが薄肉成型品、成型品の薄肉部、薄膜部における難燃性に優れる点から好ましい。また、前記リン原子含有物質（Ｉ－ａ）は、前駆体であるアルコキシメチル基を含む樹脂（α）のＲ－Ｏ－ＣＨ２－の５～２０％が残存しているものが、得られるリン原子含有物質（Ｉ－ａ）の溶剤溶解性が良好なものとなる点から好ましい。 【００８０】 また、前記リン原子含有フェノール化合物（Ｉ）は、前記リン原子含有物質（Ｉ－ａ）の他、前記フェノール化合物（ａ１）又はフェノール樹脂（ａ２）と、アルデヒド化合物（ａ３）と、前記リン原子含有化合物（β）とを反応させて得られる、フェノール芳香核に前記構造部位ｚ１又はｚ２を置換基として有するリン原子含有物質（Ｉ－ｂ）が挙げられる。 【００８１】 ここで、リン原子含有物質（Ｉ－ｂ）は、具体的には、フェノール化合物（ａ１）又はフェノール樹脂（ａ２）と、アルデヒド化合物（ａ３）と、リン原子含有化合物（β）とを一括で反応させるか、或いは、アルデヒド化合物（ａ３）とリン原子含有化合物（β）とを反応させて下記構造式ｚ１－ｒ 【００８２】 【化３５】 で表される中間体ｚ１－ｒ、或いは、下記構造式ｚ２－ｒ 【００８３】 【化３６】 で表される中間体ｚ１－ｒ を得、次いで、該中間体をフェノール化合物（ａ１）又はフェノール樹脂（ａ２）と反応させて得られるものが挙げられる。 【００８４】 ここで、用いられるアルデヒド化合物（ａ３）は、ホルムアルデヒドの他、 下記構造式（ａ３－１） 【００８５】 【化３７】 （式中、Ｒ５は水素原子又は炭素原子１～３のアルキル基であり、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。） で表されるアルコキシ基を芳香核上の置換基として有する芳香族アルデヒド（ａ３－１）が挙げられる。 【００８６】 本発明では前記芳香族アルデヒド（ａ３－１）のなかでも特に１分子中におけるリンの含有率が高くなる点からｒ＝１のものが好ましい。 【００８７】 本発明では、前記芳香族アルデヒド（ａ３－１）とリン原子含有化合物（β）との反応生成物中に生成する水酸基が、その反応性が優れたものとなり、殆ど触媒を用いなくとも、該生成物はフェノール化合物（ａ３）中の芳香核に反応する。このような特長がより顕著に現れる点からアルコキシ基はメトキシ基又はエトキシ基であることが好ましい。 前記リン原子含有化合物（β）は、前記した通り、下記構造式（β－１） 【００８８】 【化３８】 （上記構造式（β－１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４はそれぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。）で表されるものであるが、本発明では、難燃性の点からＲ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４の全てが水素原子であるものが好ましい。 【００８９】 ここで、アルデヒド化合物（ａ１）と、リン原子含有化合物（β）との反応条件は、例えば、８０～１８０℃の温度条件下に行うことができる。該反応は無触媒で行うことができ、または、アルコール系有機溶媒、炭化水素系有機溶媒などの非ケトン系有機溶媒の存在下で行うことができる。また、該反応は、極めて反応性が高く、特に触媒を必要としないが、適宜、用いても構わない。ここで使用し得る触媒としては、塩酸、硫酸、リン酸などの無機酸、メタンスルホン酸、ｐ－トルエンスルホン酸、シュウ酸などの有機酸、三弗化ホウ素、無水塩化アルミニウム、塩化亜鉛などのルイス酸などが挙げられる。その使用量は仕込み原料の総重量に対して、５.０質量％未満であることが好ましい。 【００９０】 かかる反応によって下記構造式ｚ１－ｒ 【００９１】 【化３９】 で表される中間体ｚ１－ｒ、或いは、下記構造式ｚ２－ｒ 【００９２】 【化４０】 で表される中間体ｚ１－ｒを得ることができる。 【００９３】 次に、前記中間体ｚ１－ｒ又はｚ２－ｒと反応させる、フェノール化合物（ａ１）は、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、イソプロピルフェノール、ｔ－ブチルフェノール、オクチルフェノール、ノニルフェノール、ビニルフェノール、イソプロペニルフェノール、フェニルフェノール、ベンジルフェノール等の１価フェノール；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ等のビスフェノール；ハイドロキノン、カテコール等の２価フェノールが挙げられる。 【００９４】 また、前記中間体ｚ１－ｒ又はｚ２－ｒと反応させる前記フェノール樹脂（ａ２）は、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂、その他下記構造式（ａ２－１） 【００９５】 【化４１】 （式中、Ｙは前記構造式１と同義であり、ｌａは繰り返し単位で０～１０の整数である。） で表されるノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂； 【００９６】 ジシクロペンタジエン、テトラヒドロインデン、４－ビニルシクロヘキセン、５－ビニルノルボナ－２－エン、α－ピネン、β－ピネン、及びリモネンからなる群から選択される脂肪族環状炭化水素基を介してフェノール類が結節された分子構造をもつフェノール樹脂；下記構造式（ａ２－２） 【００９７】 【化４２】 （前記式中、Ｙは前記構造式１と同義であり、ｌｂは繰り返し単位で０～１０の整数である。）で表されるアラルキル型フェノール樹脂； 下記構造式（ａ２－３） 【００９８】 【化４３】 （前記式中、Ｙは前記構造式１と同義であり、ｌｃは繰り返し単位で０～１０の整数である。）で表されるアラルキル型フェノール樹脂； 下記構造式（ａ２－３） 【００９９】 【化４４】 （前記式中、Ｙは前記構造式１と同義であり、ｌｄは繰り返し単位で０～１０の整数である。）で表されるアラルキル型フェノール樹脂； が挙げられる。 【０１００】 本発明では、これらのなかでも特に２価フェノール、ビスフェノール、ノボラック型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂が、最終的に得られる難燃性ポリアミド樹脂組成物の成形加工性に優れ、かつ、薄肉成型品、成型品の薄肉部、薄膜部における難燃性に優れる点から好ましく、特にノボラック型フェノール樹脂、アラルキル型フェノール樹脂が好ましい。この場合、ノボラック型フェノール樹脂は１５０℃における溶融粘度が０．５～３００ｄＰａ・ｓの範囲であることが成形加工性の点から好ましい。 【０１０１】 次に、前記中間体ｚ１－ｒ又はｚ２－ｒと前記フェノール化合物（ａ１）又はフェノール樹脂（ａ２）との反応割合は特に限定されることがないが、最終的に得られるリン原子含有物質（Ｉ－ｂ）中のリン原子の含有率が質量基準で４．０～７．０質量％となる割合となる範囲であることが難燃性に優れる点から好ましい。 【０１０２】 反応後は、必要により、脱水・乾燥して目的物を得ることができる。 【０１０３】 前記リン原子含有物質（Ｉ－ｂ）は上記した製造方法によって得られる分子構造を有するものである。具体的な分子構造は前記した各原料成分の選択により任意に設計することが可能であるが、例えば、ノボラック型フェノール樹脂であって、その芳香核上の置換基として、下記構造式ｚ１ 【０１０４】 【化４５】 （上記構造式ｚ１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表す。） で表される構造部位ｚ１又は下記構造式ｚ２ 【０１０５】 【化４６】 （上記構造式ｚ２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立的に、水素原子、炭素原子数１～５のアルキル基、塩素原子、臭素原子、フェニル基、アラルキル基を表し、Ｒ５は水素原子又は炭素原子数１～５のアルキル基を表し、Ｒは炭素原子１～４のアルキル基を表し、ｒは芳香核上の置換基ＯＲの数であり１～３である。） で表される構造部位ｚ２を有するフェノール樹脂（ｎｐ１）； 【０１０６】 下記構造式（Ｉ－ｂ－１）又は（Ｉ－ｂ－２） 【０１０７】 【化４７】 で表される構造を繰り返し単位とするフェノール樹脂であって、前記構造式（I－ｂ－１）又は（I－ｂ－２）中、Ｙが水素原子又は炭素原子数１～６のアルキル基であり、かつ、Ｚが、水素原子、前記構造部位ｚ１、前記構造部位ｚ２からなる群から選択され、かつ、該新規フェノール樹脂中、Ｚの少なくとも一つは前記構造式ｚ１～ｚ２で表される部分構造から選択される構造部位を有することを特徴とするフェノール樹脂（ｎｐ２）、 【０１０８】 また、ハイドロキノン又はカテコールの芳香核に前記前記構造部位ｚ１又は前記構造部位ｚ２を有する化合物（ｎｐ３）が挙げられる。 【０１０９】 次に、前記リン原子含有物質（ＩＩ）は、具体的には、フェノール化合物と、前記リン原子含有化合物（β）とホルムアルデヒドとを反応させて得られる前記結節基ｘ２を有するフェノール樹脂、或いは、 下記構造式ｈｂ 【０１１０】 【化４８】 で表されるヒドロキシベンズアルデヒドとを反応させて下記構造式ｈｂ’ 【０１１１】 【化４９】 で表されるモノフェノール化合物を得、これを更に前記フェノール化合物と反応させて得られる２官能フェノール化合物が挙げられる。ここで、前記フェノール化合物としては、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、イソプロピルフェノール、ｔ－ブチルフェノール、オクチルフェノール、ノニルフェノール、ビニルフェノール、イソプロペニルフェノール、アリルフェノール、フェニルフェノール、ベンジルフェノール、クロルフェノール、ブロムフェノール等の１価フェノールが挙げられる。 【０１１２】 本発明で使用するリン原子含有オリゴマー（Ｂ）の難燃性樹脂組成物中の含有割合は、本発明の効果を損ねない限り特に限定されるものではないが、ポリエステル樹脂（Ａ）１００質量部に対し、１～３００質量部の範囲であることが好ましく、さらに２～１００質量部の範囲であることがより好ましい。当該範囲で用いると、機械強度や透明性等のポリエステル樹脂本来の物性を維持しつつ、かつ前記難燃剤の耐ブリードアウト性、難燃性および耐熱性に優れる傾向となるため好ましい。」 （イ）「【実施例】 【０１７９】 以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。 【０１８０】 （合成例１）リン原子含有オリゴマー（Ｂ－１）の合成 温度計、冷却管、分留管、窒素ガス導入管、撹拌器を取り付けたフラスコに、フェノールノボラック樹脂１９２．４ｇ（１．８５モル）とｐ－アニスアルデヒド６８．０ｇ（０．５０モル）と９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン－１０－オキサイド（以下、「ＨＣＡ」と略記する。）１０８．０ｇ（０．５０モル）を仕込み、１８０℃まで昇温し１８０℃で８時間反応させた。次いで、水を加熱減圧下に除去し、下記構造単位Ａ及び構造単位Ｂ 【０１８１】 【化５０】 を繰り返し単位とするリン原子含有オリゴマー（Ｂ－１）３５５ｇを得た。得られたリン原子含有オリゴマーの軟化点は１２５℃（Ｂ＆Ｒ法）、溶融粘度（測定法：ＩＣＩ粘度計法、測定温度：１８０℃）は１３ｄＰａ・ｓ、水酸基当量は１９０ｇ／ｅｑ．リン含有量４．２質量％であった。 【０１８２】 （実施例１、比較例１～４） ・難燃性マスターバッチの製造 表１に記載の組成成分をタンブラーミキサーで予備混合後、３０ｍｍφの二軸ベント式押出機（設定温度２８０℃）内で溶融混練し、その後、ペレット化してポリエステル樹脂組成物ぺレット（マスターバッチ）（１）～（５）を製造した。」 ２　理由４（明確性）について （１）本願発明１について ア　「構造式（１）」という記載について まず、「構造式（１）」という記載が矛盾なく、理解できるかについて検討する。 本願発明１は、第２のとおりのものであり、２つのＹ及び２つのＺがベンゼン環に置換されていない場合もあるという認識はないのであるから、合計４つのＹ及びＺは必ずベンゼン環に置換されるということができ、構造式（１）という記載から、中央及び右側のいずれのベンゼン環からも７つの結合手が出ていることが理解できる。 また、構造式（１）のＸ、Ｙ及びＺに関して、請求項１には、「Ｚは、それぞれ独立的に水素原子、又は、下記構造式ｚ１・・・で表される構造部位又は下記構造式ｚ２・・・で表される構造部位であ」ること、「Ｙは、それぞれ独立的に、水素原子、水酸基、炭素原子数１～９のアルキル基、又は、炭素原子数１～９のアルコキシ基、フェニル基、又はベンジル基であ」ること、「Ｘは、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、２価の脂肪族環状炭化水素基、下記構造式ｘ１・・・で表される結節基ｘ１、又は、下記構造式ｘ２・・・で表される結節基ｘ２であ」ること、及び「ｎおよびｍは繰り返し単位であって、０～１０の範囲である」こと、及び、Ｘ及びＺの特別な場合の組み合わせとして、「前記Ｘが、メチレン基、２，２－プロピレン基、２価のアラルキル基、２価の脂肪族環状炭化水素基、又は前記結節基ｘ１である場合、又は、ｎ及びｍが０である場合は、前記Ｚの少なくとも一つは、前記構造部位ｚ１、又は、前記構造部位ｚ２であり、また、前記Ｘとして前記結節基ｘ２を有する場合には、前記Ｚは水素原子である」ことが、それぞれ記載されている。 これらの記載によると、構造式（１）の「ｎおよびｍは繰り返し単位であって、０～１０の範囲であ」り、ｍ、ｎ＝０である場合以外は、中央及び右側のベンゼン環は、１つのＸと一つのＨ、又は、２つのＸと結合するものと解される。また、構造式（１）の中央のベンゼン環は、ｎ＝０である場合は、１つのＸ、１つのＨ、１つのＯＨ基、２つのＹ、及び２つのＺと結合し、ｎ＝１～１０である場合は、２つのＸ、１つのＯＨ基、２つのＹ、及び２つのＺと結合し、また、右側のベンゼン環のうち、右末端のＨ側に位置するものは、１つのＸ、１つのＨ、１つのＯＨ基、２つのＹ、及び２つのＺと結合し、それ以外のベンゼン環は、２つのＸ、１つのＯＨ基、２つのＹ、及び２つのＺと結合することが理解できる。 そうすると、構造式（１）という記載自体は矛盾なく理解できるものといえる。 イ　「リン原子含有オリゴマー（Ｂ）」について 次に、構造式（１）という記載で表される「リン原子含有オリゴマー（Ｂ）」が化合物として明確であるかを検討する。 上記アで述べたように、構造式（１）の中央及び右側のいずれのベンゼン環は７つの結合手を有する。しかしながら、ベンゼン環の結合手は、定常状態では通常６つであるというのが本願出願時の技術常識であるから、ベンゼン環に７つの結合手があるように記載された構造式（１）は、上記技術常識と整合しない。 そうすると、ベンゼン環が７つの結合手を有するように記載された構造式（１）で表される「リン原子含有オリゴマー（Ｂ）」は、上記技術常識に反するものであって、その構造式が明らかではないから、これを含有する本願発明１は明確でない。 ここで、構造式（１）が上記技術常識と整合し、ベンゼン環の結合手が６つになるように何らかの定義がされているかを検討してみても、請求項１には、ＯＨ基、Ｘ、Ｙ及びＺの置換基がどのような組み合わせで選択されるのかは何ら記載されていない。また、発明の詳細な説明の記載を見ても、これに関する記載はない。 そうすると、請求項１の記載から、当業者といえども、構造式（１）という記載で表される「リン原子含有オリゴマー（Ｂ）」なる化合物がどのような構造を有するものであるのかを明確に把握することはできず、本願発明１は明確でない。 （２）本願発明２～２４について 本願発明１０は、本願発明１と同じ「リン原子含有オリゴマー（Ｂ）」で特定されており、上記（１）で述べたのと同じ理由で明確でないし、本願発明２～９、及び本願発明１１～２４は、本願発明１又は１０を直接又は間接的に引用するものであるから、本願発明２～２４は、本願発明１について述べた理由と同じ理由により、明確ではない。 （３）請求人の意見に対する反論 請求人は、意見書及び審判請求書の手続補正書において、中央及び右側のベンゼン環は１つのＯＨ基との結合が必須であるし、明細書に記載されたリン原子含有オリゴマー（Ｂ）の合成反応の過程（段落【００５４】～【００５５】、段落【００８０】及び段落【０１０９】～【０１１１】）及び本願出願時の技術常識から、２つのＹと１つのＺか、１つのＹと２つのＺの合計３つの結合で存在することを理解でき、中央のベンゼン環に２つのＹと１つのＺが結合されたリン原子含有オリゴマー（Ｂ－１）の合成例１（段落【０１８０】～【０１８１】）も記載されているから、構造式（１）は明確である旨を主張する。 しかしながら、上記（１）で述べたように、請求項１又は１０の構造式（１）という記載は、合計４つである２つのＹ及び２つのＺにより、ベンゼン環が必ず置換されるものであるから、上記主張のように、明細書の記載及び技術常識を参酌しても、合計３つのＹ及びＺで置換されると解することはできない。 また、上記合成例１は、あくまでも、ベンゼン環が２つのＹと１つのＺで置換されたリン原子含有オリゴマー（Ｂ－１）の製造例であって、これを根拠にして、本願発明１又は１０における構造式（１）のベンゼン環も２つのＹと１つのＺで置換されるものであると解することもできない。 よって、上記主張を採用することはできない。 第５　むすび 以上のとおり、本願は、特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていないから、拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。