2023-021629

特願２０２２－５１９０３４「急速充電性能が向上された負極およびリチウム二次電池」拒絶査定不服審判事件〔令和 ４年 １月１３日国際公開、ＷＯ２０２２／０１０１２１、令和 ４年１１月２８日国内公表、特表２０２２－５４９６７３〕について、次のとおり審決する。

結 論 本件審判の請求は、成り立たない。

理 由 第１ 手続の経緯 本願は、２０２１年６月１５日（優先権主張２０２０年７月１０日 韓国）を国際出願日とする出願であって、その手続の概略は以下のとおりである。 令和 ５年 ３月１４日付け：拒絶理由通知 令和 ５年 ５月１９日 ：意見書、手続補正書の提出 令和 ５年 ８月１８日付け：拒絶査定 令和 ５年１２月２０日 ：審判請求書、手続補正書の提出 令和 ６年 ５月２１日 ：上申書の提出 第２ 令和５年１２月２０日にされた手続補正についての補正の却下の決定 ［補正の却下の決定の結論］ 令和５年１２月２０日にされた手続補正（以下「本件補正」という。）を却下する。 ［理由］ １ 本件補正について （１）本件補正による特許請求の範囲の記載 本件補正による特許請求の範囲の請求項１（以下「本件補正発明」という。）の記載は、次のとおりである（下線部は、補正箇所である。）。 「【請求項１】 集電体上に配置された第１負極活物質層、および前記第１負極活物質層上に配置された第２負極活物質層を含み、 前記第１負極活物質層は、未被覆人造黒鉛を含み、 前記第２負極活物質層は、被覆人造黒鉛を含み、 未被覆人造黒鉛と被覆人造黒鉛との重量比は、負極活物質の総重量を基準として４：６～６：４であり、 前記第１負極活物質層の負極活物質が未被覆人造黒鉛であり、前記第２負極活物質層の負極活物質が被覆人造黒鉛であり、 第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量より大きい範囲で、０．５～５重量％である、リチウム二次電池用負極。」 （２）本件補正前の特許請求の範囲 本件補正前の特許請求の範囲の請求項１の記載は、令和５年５月１９日にされた手続補正により補正された次のとおりである。 「【請求項１】 集電体上に配置された第１負極活物質層、および前記第１負極活物質層上に配置された第２負極活物質層を含み、 前記第１負極活物質層は、未被覆人造黒鉛を含み、 前記第２負極活物質層は、被覆人造黒鉛を含み、 未被覆人造黒鉛と被覆人造黒鉛との重量比は、負極活物質の総重量を基準として４：６～６：４であり、 前記第１負極活物質層の負極活物質が未被覆人造黒鉛であり、前記第２負極活物質層の負極活物質が被覆人造黒鉛である、リチウム二次電池用負極。」 ２ 補正の適否 本件補正は、本件補正前の請求項１に記載された発明を特定するために必要な事項である「第１負極活物質層」及び「第２負極活物質層」について、「第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量より大きい範囲で、０．５～５重量％である」ことの限定を付加するものである。 上記補正は、本件補正前の請求項１に記載された発明を特定するために必要な事項を限定するものであって、補正前の請求項１に記載された発明と補正後の請求項１に記載される発明の産業上の利用分野及び解決しようとする課題が同一であるから、特許法第１７条の２第５項第２号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。 そこで、本件補正後の請求項１に記載される発明が同条第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合するか（特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか）について、以下、検討する。 （１）本件補正発明 本件補正発明は、上記「１（１）」に記載したとおりのものである。 （２）引用文献及びその記載事項 ア 引用文献１ （ア）原査定の拒絶の理由に引用された、韓国公開特許第１０－２０２０－００７３８０１号公報（以下、「引用文献１」という。）には以下の記載がある。（当審訳の下線は当審で付与した。以下同様。） ［図：0001418999000001.jpg］ ［図：0001418999000002.jpg］ ［図：0001418999000003.jpg］ ［図：0001418999000004.jpg］ （当審訳： 「[0007]本発明の一実施形態によれば、集電体及び前記集電体上に配置された負極活物質層を含み、前記負極活物質層は、前記集電体上に配置され、第2の負極活物質粒子を含む第2の負極活物質層と、前記集電体と前記第2負極活物質層の間に配置され、第1負極活物質粒子を含む第1負極活物質層を含み、前記第2負極活物質粒子は、コアと、前記コア上に配置された炭素コーティング層と、を含み、前記コアは1次粒子が凝集して形成された2次粒子であり、前記1次粒子としては人造黒鉛を含み、前記第1の負極活物質層の気孔度は25.5%～30%であり、下記式1を満たす、負極が提供される。」 「[0011]本発明の別の実施形態によれば、前記負極を含む二次電池が提供される。 発明の効果 [0012]本発明によれば、第1負極活物質層が適度な空隙率を有しているので、負極の厚さ当たりの容量を確保することができる。同時に、第1負極活物質層と第2負極活物質層が適切な気孔度差異を有するため、リチウムイオンの拡散経路が確保され、電池の急速充電性能を改善することができる。」 「[0113]実施例1:負極の製造 [0114](1)第1負極スラリーの製造 [0115]平均粒径(D50)が16μmの天然黒鉛と天然黒鉛上に配置された厚さ100nmの非晶質の炭素質の被覆層からなる粒子を第1負極活物質粒子として使用した。前記第1の負極活物質粒子と、導電材としてSuper C65、バインダーとしてスチレンブタジエンゴム(SBR)と、増粘剤であるカルボキシメチルセルロース(CMC)をそれぞれ96:1:2:1の重量比で混合し、水を加えて第1負極スラリーを製造した。 [0116](2)第2負極スラリーの製造 [0117]平均粒径(D50)が10μmの人造黒鉛を1次粒子とし、前記1次粒子が造粒化されて凝集した2次粒子(平均粒径(D50):20μm)及び前記2次粒子上に配置された厚さ100nmの非晶質炭素コーティング層からなる粒子を第2負極活物質粒子として使用した。前記第2の負極活物質粒子と、導電材としてSuper C65、バインダーとしてスチレンブタジエンゴム(SBR)と、増粘剤であるカルボキシメチルセルロース(CMC)をそれぞれ96:1:2:1の重量比で混合し、水を加えて第2負極スラリーを製造した。 [0118](3)負極の製造 [0119]前記第1負極スラリーを銅箔(集電体)に2.5mAh/cm2のローディング量で塗布した後、前記第2負極スラリーを前記塗布された第1負極スラリー上に2.5mAh/cm2のローディング量で塗布した。この後、前記スラリーが塗布された集電体を圧延した後、約130℃で8時間真空乾燥して、実施例1の負極を製造した。製造された負極における負極活物質層の厚み(第1負極活物質層と第2負極活物質層の厚さの合計)は、96.5μmであり、前記負極活物質層の気孔率は30%であった。 [0121]実施例2:負極の製造 [0122]平均粒径(D50)が10μmの人造黒鉛を1次粒子とし、前記1次粒子が造粒化されて凝集した2次粒子(平均粒径:20μm)を第1負極活物質粒子として使用したことを除いては、実施例1と同じ方法で負極を製造した。」） （イ）上記記載から、実施例２に着目すると、引用文献１には、次の技術的事項が記載されているものと認められる。 ａ [0011]、[0012]によれば、引用文献１には、リチウム二次電池用負極について記載されている。 ｂ [0007]によれば、負極は、集電体上に配置され、第２負極活物質粒子を含む第２負極活物質層と、集電体と第２負極活物質層の間に配置され、第１負極活物質粒子を含む第１負極活物質層を含む。 ｃ [0121]、[0122]によれば、実施例２の第１負極活物質粒子は、人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子である。また、実施例２は上記第１負極活物質粒子を使用した以外は、実施例１と同じである。 ｄ [0117]によれば、実施例１の第２負極活物質粒子は、人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子及び２次粒子上に配置された非晶質炭素コーティング層からなる粒子である。 ｅ [0115]、[0117]、[0119]によれば、実施例１の第１負極活物質層と第２負極活物質層は、第１負極活物質粒子と、導電材と、バインダーと、増粘剤をそれぞれ９６：１：２：１の重量比で混合して第１負極スラリーを製造し、第２負極活物質粒子と、導電材と、バインダーと、増粘剤をそれぞれ９６：１：２：１の重量比で混合して第２負極スラリーを製造し、第１負極スラリーを集電体に２．５ｍＡｈ／ｃｍ２のローディング量で塗布した後、第２負極スラリーを塗布された第１負極スラリー上に２．５ｍＡｈ／ｃｍ２のローディング量で塗布し、圧延した後、乾燥して製造したものである。 （ウ）上記技術事項から、引用文献１には、次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されているものと認められる。 「集電体上に配置され、第２負極活物質粒子を含む第２負極活物質層と、集電体と第２負極活物質層の間に配置され、第１負極活物質粒子を含む第１負極活物質層を含み、 第１負極活物質粒子は、人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子であり、 第２負極活物質粒子は、人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子及び２次粒子上に配置された非晶質炭素コーティング層からなる粒子であり、 第１負極活物質層と第２負極活物質層は、 第１負極活物質粒子と、導電材と、バインダーと、増粘剤をそれぞれ９６：１：２：１の重量比で混合して第１負極スラリーを製造し、 第２負極活物質粒子と、導電材と、バインダーと、増粘剤をそれぞれ９６：１：２：１の重量比で混合して第２負極スラリーを製造し、 第１負極スラリーを集電体に２．５ｍＡｈ／ｃｍ２のローディング量で塗布した後、第２負極スラリーを塗布された第１負極スラリー上に２．５ｍＡｈ／ｃｍ２のローディング量で塗布し、圧延した後、乾燥して製造したものである、 リチウム二次電池用負極。」 イ 引用文献２ 原査定の拒絶の理由に引用された、特開２０１１－１９２５３９号公報（以下、「引用文献２」という。）には、図面とともに以下の記載がある。 「【００２２】 以下、本発明の非水電解質二次電池用電極の一実施形態を、図１を参照しながら説明する。 図１に示すように、電極４０は、集電体４１および集電体４１の表面に形成された合剤層４２からなる。合剤層４２は、集電体４１の表面に形成された第１合剤層４２ａ、および第１合剤層４２ａの表面に形成された第２合剤層４２ｂからなる。第１合剤層４２ａは、リチウムを可逆的に吸蔵および放出可能な第１活物質、およびバインダーを含む。第２合剤層４２ｂは、リチウムを可逆的に吸蔵および放出可能な第２活物質、増粘剤を含む。第２合剤層４２ｂは、さらにバインダーを少量含む、もしくはバインダーを実質的に含まない。第２活物質は、第１活物質よりも、活物質重量１ｇあたりの容量（容量密度）が高い。 【００２３】 第１合剤層４２ａ中のバインダーの含有量Ｂ１は、第１活物質１００重量部あたり１．０重量部以上である。このため、集電体４１と合剤層４２との間にて良好な密着性が得られる。充放電反応は、合剤層４２の集電体近傍から合剤層４２の表面側に向かって順に進行するため、集電体４１と第１合剤層４２ａとの間の密着強度を十分に確保しておく必要がある。 これにより、第１合剤層４２ａを介して、第２合剤層４２ｂを集電体４２の表面に強固に保持することができる。充放電の繰り返し時において、集電体４１と合剤層４２との間の良好な密着性を維持することができ、充放電サイクル特性が向上する。 【００２４】 第２合剤層４２ｂは、容量密度の高い第２活物質を含み、第１合剤層よりも少量のバインダーを含む。すなわち、第２合剤層４２ｂ中のバインダーの含有量Ｂ２は、第２活物質１００重量部あたり０．５重量部以下であり、第２合剤層４２ｂ中のバインダー含有量Ｂ２と第１合剤層４２ａ中のバインダー含有量Ｂ１との比：Ｂ２／Ｂ１は、０．１～０．５である。 【００２５】 第２合剤層４２ｂは、第１合剤層４２ａを介して集電体４１の表面に配されており、集電体４１の表面に直接密着していない。このため、第２合剤層４２ｂでは、集電体との良好な密着性を得るためにバインダー量を多くする必要がない。よって、第２合剤層４２ｂでは、第１合剤層４２ａよりも、バインダー量を大幅に減らすことにより、電極の表面抵抗を低減することができる。その結果、活物質と非水電解質との間をリチウムイオンがスムーズに移動することができ、レート特性を改善することができる。充電時の電極表面でのリチウムの析出が抑制される。 また、第２合剤層４２ｂでは、高容量の活物質を多く含ませることができ、電極の高容量化が可能である。」 （３）引用発明との対比 本件補正発明と引用発明とを対比すると、次のことがいえる。 ア 引用発明の「集電体上に配置され、第２負極活物質粒子を含む第２負極活物質層と、集電体と第２負極活物質層の間に配置され、第１負極活物質粒子を含む第１負極活物質層を含」むことは、本件補正発明の「集電体上に配置された第１負極活物質層、および前記第１負極活物質層上に配置された第２負極活物質層を含」むことに相当する。 イ 引用発明の「第１負極活物質粒子」は、「人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子」であり、コーティング層を有する旨の特定はないから、未被覆人造黒鉛である。 したがって、引用発明の「第１負極活物質層」は「第１負極活物質粒子を含む」ことは、本件補正発明の「前記第１負極活物質層は、未被覆人造黒鉛を含」むことに相当する。 ウ 引用発明の「第２負極活物質粒子」は、「人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子及び２次粒子上に配置された非晶質炭素コーティング層からなる粒子」であるから、被覆人造黒鉛である。 したがって、引用発明の「第２負極活物質層」は「第２負極活物質粒子を含む」ことは、本件補正発明の「前記第２負極活物質層は、被覆人造黒鉛を含」むことに相当する。 エ 引用発明の「第１負極活物質粒子」及び「第２の負極活物質粒子」は、共に人造黒鉛であり、集電体に同じ量（２．５ｍＡｈ／ｃｍ２のローディング量）だけ塗布してるので、「第１負極活物質粒子」と「第２の負極活物質粒子」の重量比は、負極活物質の総重量を基準として略５：５であるといえる。 したがって、引用発明の「第１負極活物質粒子」及び「第２の負極活物質粒子」の重量比は、本件補正発明の「未被覆人造黒鉛と被覆人造黒鉛との重量比は、負極活物質の総重量を基準として４：６～６：４であ」ることに含まれる。 オ 引用発明の「第１負極活物質粒子は、人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子であ」ることは、本件補正発明の「前記第１負極活物質層の負極活物質が未被覆人造黒鉛であ」ることに相当する。 引用発明の「第２負極活物質粒子は、人造黒鉛を１次粒子とし、１次粒子が造粒化されて凝集した２次粒子及び２次粒子上に配置された非晶質炭素コーティング層からなる粒子であ」ることは、本件補正発明の「前記第２負極活物質層の負極活物質が被覆人造黒鉛であ」ることに相当する。 カ 引用発明は「第１負極活物質粒子と、導電材と、バインダーと、増粘剤をそれぞれ９６：１：２：１の重量比で混合して第１負極スラリーを製造し、第２負極活物質粒子と、導電材と、バインダーと、増粘剤をそれぞれ９６：１：２：１の重量比で混合して第２負極スラリーを製造し」ているので、第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量と、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量は、共に２質量％である。 そうすると、引用発明の第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が２質量％であることは、本件補正発明の「第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、」「０．５～５重量％である」ことに含まれる。 但し、本件補正発明は「第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量より大きい範囲で」あるのに対して、引用発明は,第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量と、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量は、同量である点で相違する。 キ 引用発明の「リチウム二次電池用負極」は、本件補正発明の「リチウム二次電池用負極」に相当する。 上記アないしキによれば、本件補正発明と引用発明との間には、次の一致点及び相違点があるといえる。 （一致点） 「集電体上に配置された第１負極活物質層、および前記第１負極活物質層上に配置された第２負極活物質層を含み、 前記第１負極活物質層は、未被覆人造黒鉛を含み、 前記第２負極活物質層は、被覆人造黒鉛を含み、 未被覆人造黒鉛と被覆人造黒鉛との重量比は、負極活物質の総重量を基準として４：６～６：４であり、 前記第１負極活物質層の負極活物質が未被覆人造黒鉛であり、前記第２負極活物質層の負極活物質が被覆人造黒鉛であり、 第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、０．５～５重量％である、リチウム二次電池用負極。」 （相違点） 本件補正発明は「第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量より大きい範囲で」あるのに対して、引用発明は,第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量と、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量は、同量である点。 （４）相違点についての判断 リチウム二次電池用負極において負極活物質層を複数の層で構成し、集電体に接して配置された負極活物質層のバインダーの含有量を、他の負極活物質層のバインダーの含有量より大きくして、集電体と負極活物質層との間の接着力を向上させる技術は周知である（例えば、引用文献２（上記「（２）イ」）、特開２００８－２５８０５５号公報（【００２５】、【００２６】）、特開平１０－２７００１３号公報（【請求項１】、【請求項４】、【０００９】）、特開平９－１４７８３４号公報（【０００７】、【０００８】）等参照）。 ここで、リチウム二次電池用負極において、集電体と負極活物質層との間の接着力を向上させることは一般的な課題であるから、引用発明の「リチウム二次電池用負極」においても上記周知技術を適用し、第１負極活物質層に含まれるバインダーの含量を第２負極活物質層より大きくすることは、当業者が容易に想到し得ることである。 したがって、引用発明に周知技術を適用し、上記相違点に係る構成を得ることは、当業者が容易になし得たことである。 よって、本件補正発明は、引用発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。 （５）請求人の主張について 請求人は審判請求書において、引用文献１に記載の発明においては、第１負極活物質粒子として、天然黒鉛及び天然黒鉛上に配置された被覆層を含む粒子を使用することによって、接着力を既に向上させています（引用文献１の段落００３８の記載参照）、従いまして、当業者が、引用文献１に記載の発明から出発した場合、集電体と負極活物質層との間の接着力を向上させるために、バインダーの含量を第１活物質と第２活物質とで異ならせて、「第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量より大きい範囲で、０．５～５重量％である」とする構成を採用する必要性はなく、そのような構成をあえて採用する動機が当業者には全く存在していない旨を主張している。（審判請求書７頁５～１６行） しかしながら、上記「（２）ア（イ）」で指摘したように、引用文献１には実施例２において、第１負極活物質粒子として人造黒鉛を用いた発明が記載されているので、天然黒鉛を前提とする上記主張は的を得ないものである。 したがって、上記主張を採用できない。 （６）本件補正についてのむすび 以上のとおり、本件補正発明は、引用発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができない。 よって、本件補正は、特許法第１７条の２第６項で準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項の規定において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。 よって、上記補正の却下の結論のとおり決定する。 第３ 本願発明について １ 本願発明 本件補正は上記のとおり却下されたので、本願の請求項に係る発明は、令和５年５月１９日付けの手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１ないし１０に記載された事項により特定されるものであるところ、本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、上記「第２［理由］１（２）」に記載したとおりのものである。 ２ 原査定の拒絶の理由 請求項１に係る発明に対する原査定の拒絶の理由１（特許法第２９条第１項第３号）の概略は次のとおりである。 この出願の請求項１に係る発明は、本願の優先権主張の日前に頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった下記の引用文献１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。 １．韓国公開特許第１０－２０２０－００７３８０１号公報 ３ 引用文献及びその記載事項 原査定の拒絶の理由で引用された引用文献１の記載事項及び引用発明は、上記「第２［理由］２（２）ア」に記載したとおりである。 ４ 対比・判断 本願発明は、前記「第２の［理由］２」で検討した本件補正発明から、「第１負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量が、第２負極活物質層の中に含まれるバインダーの含量より大きい範囲で、０．５～５重量％である」に係る限定事項が削除されたものである。 本願発明と引用発明とを対比すると、上記「第２［理由］２（３）」「ア」～「オ」、「キ」に記載したとおり、本願発明と引用発明は、 「集電体上に配置された第１負極活物質層、および前記第１負極活物質層上に配置された第２負極活物質層を含み、 前記第１負極活物質層は、未被覆人造黒鉛を含み、 前記第２負極活物質層は、被覆人造黒鉛を含み、 未被覆人造黒鉛と被覆人造黒鉛との重量比は、負極活物質の総重量を基準として４：６～６：４であり、 前記第１負極活物質層の負極活物質が未被覆人造黒鉛であり、前記第２負極活物質層の負極活物質が被覆人造黒鉛である、リチウム二次電池用負極。」の点で一致する。 したがって、本願発明は引用文献１に記載された発明である。 第４ むすび 以上のとおり、本願の請求項１に係る発明は、特許法第２９条第１項の規定により特許を受けることができないものであるから、その他の請求項に論及するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。 よって、結論のとおり審決する。