2021-800065

第１ 請求の趣旨及び答弁の趣旨並びに手続等の経緯

１ 請求の趣旨

特許第６３２３８１５号発明の特許請求の範囲の請求項１１～１５及び２０に記載された発明についての特許を無効とし、審判費用は被請求人の負担とする、との審決を求める。

２ 答弁の趣旨

本件無効審判の請求は成り立たない、審判費用は請求人の負担とする、との審決を求める。

３ 手続等の経緯

特許第６３２３８１５号（以下、「本件特許」という。）の請求項１～請求項２０に係る特許についての出願は、平成２５年７月２３日（優先権主張 平成２４年１２月３１日、優先権主張国 韓国）を国際出願日とする外国語特許出願（特願２０１５－５５１０５２号）であって、平成３０年４月２０日に特許権の設定の登録がされたものである。

請求人 出光興産株式会社は、令和３年７月３０日に、上記特許のうち請求項１１～請求項１５及び請求項２０に係る特許を無効とすることについて、無効審判（無効２０２１－８０００６５号）を請求した。

以後の、手続等の経緯の概要は、以下のとおりである。

（甲１～甲１１と、甲１、５、９、１０の必要部分の訳文を添付。）

（乙１～乙６を添付。）

（乙１～乙６の原本を添付して追完。）

（乙７を添付。）

（甲１～甲３、甲５に係る書証の申出が請求人から撤回され、被請求人も当該撤回に同意した。）

（乙８～乙１２を添付。）

（乙９～乙１２の原本を添付して追完。）

（甲１２～１３を添付。）

なお、令和３年１２月２８日にした訂正の請求は、特許法第１３４条の２第６項の規定により、取り下げられたものとみなす。

第２ 本件訂正請求について

１ 請求の趣旨

令和４年１２月１３日付け訂正請求書による訂正の請求（以下、当該訂正の請求を「本件訂正請求」といい、本件訂正請求による訂正を「本件訂正」という。）の趣旨は、特許第６３２３８１５号の特許請求の範囲を、上記訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１１から１５及び２０について訂正することを求める、というものである。

２ 本件訂正の内容

本件訂正の内容は、令和４年１２月１３日付け訂正請求書の「（２）訂正事項」に記載されたとおりのものと認める。

本件訂正は、一群の請求項である、請求項１１～１５及び２０についてなされたものであって、その訂正事項は、以下のとおりである。なお、下線は訂正箇所を示す。

（１）訂正事項１

特許請求の範囲の請求項１１に「有機光電子素子：」と記載されているのを、

「有機光電子素子であって、

燐光素子又は青色素子であり、

前記化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料又は青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい、有機光電子素子：」に訂正する。

（２）訂正事項２

特許請求の範囲の請求項１１に

「Ｘ１は、Ｏ、Ｓ、またはＣＲ’Ｒ”であり、

Ｒ’、Ｒ”、Ｒ１およびＲ２は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基またはこれらの組み合わせであり、

Ａｒ１およびＡｒ２は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基、またはこれらの組み合わせであり、」と記載されているのを、

「Ｘ１は、ＯまたはＳであり、

Ｒ１およびＲ２は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

Ａｒ１およびＡｒ２は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、ただし、Ａｒ１およびＡｒ２は、それぞれヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、Ａｒ１およびＡｒ２は、それぞれ置換もしくは非置換の９，９’－スピロビフルオレニル基ではなく、

Ａｒ１およびＡｒ２の定義において、置換とはＣ１～Ｃ２０アルキル基またはＣ６～Ｃ３０アリール基で置換されたものであり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１、Ｒ２、及びＬ１～Ｌ３の定義において、置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、」に訂正する。

（３）訂正事項３

特許請求の範囲の請求項１１に

「Ｒ１～Ｒ４は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基またはこれらの組み合わせであり、Ｒ１およびＲ２は、互いに融合環を形成することができ、Ｒ３およびＲ４は、互いに融合環を形成することができ、

Ａｒ１～Ａｒ３は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、

Ｌ１～Ｌ４は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリーレン基またはこれらの組み合わせであり、」と記載されているのを、

「Ｒ１～Ｒ４は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基であり、

Ａｒ１～Ａｒ３は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基であり、

Ｌ１～Ｌ４は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１～Ｒ４、Ａｒ１～Ａｒ３及びＬ１～Ｌ４において、置換とは、炭素数１～３０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルシリル基、炭素数３～３０のシクロアルキル基、炭素数６～３０のアリール基、炭素数２～３０のヘテロアリール基、炭素数１～１０のアルコキシ基、炭素数１２～３０のカルバゾール基、炭素数６～３０のアリールアミン基または炭素数６～３０の置換もしくは非置換のアミノアリール基で置換されたものであり、」に訂正する。

（４）訂正事項４

特許請求の範囲の請求項１２に、

「Ｘ１およびＸ２は、互いに独立して、Ｏ、Ｓ、ＳＯ２（Ｏ＝Ｓ＝Ｏ）、ＰＯ（Ｐ＝Ｏ）またはＣＲ’Ｒ”であり、

Ｒ’、Ｒ”およびＲ１～Ｒ４は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基またはこれらの組み合わせであり、

Ａｒ２は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基、またはこれらの組み合わせであり、」と記載されているのを、

「Ｘ１およびＸ２は、互いに独立して、ＯまたはＳであり、

Ｒ１～Ｒ４は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

Ａｒ２は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、ただし、Ａｒ２は、ヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、Ａｒ２は、置換もしくは非置換の９，９’－スピロビフルオレニル基ではなく、

Ａｒ２の定義において、置換とはＣ１～Ｃ２０アルキル基またはＣ６～Ｃ３０アリール基で置換されたものであり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１～Ｒ４及びＬ１～Ｌ３の定義において、置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、」に訂正する。

（５）訂正事項５

特許請求の範囲の請求項１３に、

「Ｘ１～Ｘ３は、互いに独立して、Ｏ、Ｓ、ＳＯ２（Ｏ＝Ｓ＝Ｏ）、ＰＯ（Ｐ＝Ｏ）またはＣＲ’Ｒ”であり、

Ｒ’、Ｒ”およびＲ１～Ｒ６は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基またはこれらの組み合わせであり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基、またはこれらの組み合わせであり、」と記載されているのを、

「Ｘ１～Ｘ３は、互いに独立して、ＯまたはＳであり、

Ｒ１～Ｒ６は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１～Ｒ６及びＬ１～Ｌ３の定義において、置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、」に訂正する。

（６）訂正事項６

特許請求の範囲の請求項１４に、

「前記化学式１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

前記化学式１１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基である、」と記載されているのを、

「前記化学式１１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基である、」に訂正する。

（７）訂正事項７

特許請求の範囲の請求項１５に、

「前記化学式１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換されたＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

前記化学式１１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換されたＣ３～Ｃ４０シリル基であり、」

と記載されているのを、

「前記化学式１１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換されたＣ３～Ｃ４０シリル基であり、」に訂正する。

３ 訂正請求の適否

（１）訂正事項１について

ア 訂正の目的

訂正事項１は、「有機光電子素子：」を「燐光素子又は青色素子」に限定し、かつ、「前記化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料又は青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」と限定するものである。

よって、訂正事項１に係る訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。

イ 本件明細書等に記載した事項の範囲内であること

本件特許の願書に添付した明細書（以下「本件明細書」という。）の【００９０】には、「前記発光層に隣接した正孔輸送層が前記化学式１１で表される化合物を含む場合、既存の一般的な正孔特性を有する有機発光素子材料よりイオン化ポテンシャルエネルギーが大きく、・・・中略・・・前記化合物が燐光素子および青色素子で正孔輸送層と発光層との間に補助正孔輸送層として用いられる場合、素子の高効率および長寿命特性を達成することができる。」と記載されている。

そうすると、訂正事項１に係る訂正は、本件特許の願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下「本件明細書等」という。）の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入するものではなく、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものである。

ウ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでないこと

上記アに照らせば、訂正事項１に係る訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。

（２）訂正事項２について

ア 訂正の目的

訂正事項２は、化学式１１を構成するＸ１、Ｒ１、Ｒ２、Ａｒ１、Ａｒ２及びＬ１～Ｌ３の一部の選択肢を削除し、Ａｒ１及びＡｒ２の定義において「置換とはＣ１～Ｃ２０アルキル基またはＣ６～Ｃ３０アリール基で置換されたもの」に限定し、Ａｒ１及びＡｒ２を、「それぞれヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく」「それぞれ置換もしくは非置換の９，９’－スピロビフルオレニル基ではなく」と限定し、Ｒ１、Ｒ２、及びＬ１～Ｌ３の定義において、「置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく」と限定するものである。

よって、訂正事項２に係る訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。

イ 本件明細書等に記載した事項の範囲内であること

Ｘ１、Ｒ１、Ｒ２、Ａｒ１、Ａｒ２及びＬ１～Ｌ３の一部の選択肢を訂正事項２のとおりに削除することは、本件明細書等に記載のない特定の選択肢の組み合わせに変更するものでないので、新たな技術的事項を導入しない。

また、本件明細書の【００３７】には、「本明細書で「置換」とは、別途の定義がない限り、炭素数１～３０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルシリル基、炭素数３～３０のシクロアルキル基、炭素数６～３０のアリール基、炭素数２～３０のヘテロアリール基、炭素数１～１０のアルコキシ基、フルオロ基、トリフルオロメチル基などの炭素数１～１０のトリフルオロアルキル基、炭素数１２～３０のカルバゾール基、炭素数６～３０のアリールアミン基、炭素数６～３０の置換もしくは非置換のアミノアリール基またはシアノ基で置換されたものを意味する。」と記載されている。よって、当該【００３７】の記載の「炭素数１～３０のアルキル基」及び「炭素数６～３０のアリール基」のうち、炭素数２１～３０の「アルキル基」を削除した上で、Ａｒ１及びＡｒ２の定義における「置換」を、「Ｃ１～２０アルキル基」及び「Ｃ６～３０アリール基」とすることは、新たな技術的事項を導入しない。

さらに、Ａｒ１及びＡｒ２を、「それぞれヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく」「それぞれ置換もしくは非置換の９，９’－スピロビフルオレニル基ではなく」と限定し、Ｒ１、Ｒ２、及びＬ１～Ｌ３の定義において、「置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく」と限定することは、いわゆる除くクレームとなる訂正であって、新たな技術的事項を導入しないものであることは明らかである。

そうすると、訂正事項２に係る訂正は、本件明細書等の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入するものではなく、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものである。

ウ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでないこと

上記アに照らせば、訂正事項２に係る訂正は、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。

（３）訂正事項３について

ア 訂正の目的

訂正事項３は、化学式Ｂ－１を構成するＲ１～Ｒ４、Ａｒ１～Ａｒ３及びＬ１～Ｌ４の一部の選択肢を削除し、Ｒ１～Ｒ４、Ａｒ１～Ａｒ３及びＬ１～Ｌ４において、「置換とは、炭素数１～３０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルシリル基、炭素数３～３０のシクロアルキル基、炭素数６～３０のアリール基、炭素数２～３０のヘテロアリール基、炭素数１～１０のアルコキシ基、炭素数１２～３０のカルバゾール基、炭素数６～３０のアリールアミン基または炭素数６～３０の置換もしくは非置換のアミノアリール基で置換されたもの」に限定するものである。

よって、訂正事項３に係る訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。

イ 本件明細書等に記載した事項の範囲内であること

Ｒ１～Ｒ４、Ａｒ１～Ａｒ３及びＬ１～Ｌ４の一部の選択肢を訂正事項３のとおりに削除することは、本件明細書等に記載のない特定の選択肢の組み合わせに変更するものでないので、新たな技術的事項を導入しない。

また、上記（２）イと同様に、「置換」の意味が記載されている本件明細書の【００３７】の記載に基づいて、Ｒ１～Ｒ４、Ａｒ１～Ａｒ３及びＬ１～Ｌ４において、「置換とは、炭素数１～３０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルシリル基、炭素数３～３０のシクロアルキル基、炭素数６～３０のアリール基、炭素数２～３０のヘテロアリール基、炭素数１～１０のアルコキシ基、炭素数１２～３０のカルバゾール基、炭素数６～３０のアリールアミン基または炭素数６～３０の置換もしくは非置換のアミノアリール基で置換されたもの」とすることは、新たな技術的事項を導入しない。

そうすると、訂正事項３に係る訂正は、本件明細書等の全ての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入するものではなく、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものである。

ウ 実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでないこと

上記アに照らせば、訂正事項３に係る訂正は実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。

（４）訂正事項４について

訂正事項４は、化学式１２を構成するＸ１、Ｘ２、Ｒ１～Ｒ４、Ａｒ２及びＬ１～Ｌ３を、訂正事項２と同様に限定するものである。

よって、訂正事項４に係る訂正は、訂正事項２と同様に、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。

（５）訂正事項５について

訂正事項５は、化学式１３を構成するＸ１～Ｘ３、Ｒ１～Ｒ６及びＬ１～Ｌ３を、訂正事項２と同様に限定するものである。

よって、訂正事項５に係る訂正は、訂正事項２と同様に、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。

（６）訂正事項６～７について

訂正事項６～７に係る訂正は、誤記の訂正を目的とするものであることは明らかであって、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。

（７）小括

訂正事項１～７に係る訂正は、特許法１２０条の５第２項ただし書１号及び２号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同法同条９項で準用する同法１２６条５項及び６項の規定に適合する。

したがって、特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１１～１５及び２０〕について訂正することを認める。

第３ 本件訂正発明

上記「第２」のとおり、本件訂正請求は適法なものと認められるので、本件特許の請求項１１～請求項１５及び請求項２０は、本件訂正後の請求項１１～請求項１５及び請求項２０（以下、それぞれ「訂正請求項１１」～「訂正請求項１５」及び「訂正請求項２０」という。）に記載された事項により特定される次のとおりのものである（以下、各訂正請求項に係る発明を、それぞれ「本件訂正発明１１」～「本件訂正発明１５」及び「本件訂正発明２０」といい、これらを総称して「本件訂正発明」という。）。

「【請求項１１】

陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成された少なくとも一層以上の有機薄膜層を含み、

前記有機薄膜層は、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み、

前記有機薄膜層は、発光層および複数の正孔輸送層を含み、

続きを表示（全52行）

前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、下記の化学式１１で表される化合物を含み、前記発光層に隣接していない正孔輸送層のうちいずれか一つは、下記の化学式Ｂ－１で表される化合物を含むものである有機光電子素子であって、

燐光素子又は青色素子であり、

前記化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料又は青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい、有機光電子素子：

【化９】

［図：0001400987000001.jpg］

前記化学式１１で、

Ｘ１は、ＯまたはＳであり、

Ｒ１およびＲ２は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

Ａｒ１およびＡｒ２は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、ただし、Ａｒ１およびＡｒ２は、それぞれヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、Ａｒ１およびＡｒ２は、それぞれ置換もしくは非置換の９，９’－スピロビフルオレニル基ではなく、

Ａｒ１およびＡｒ２の定義において、置換とはＣ１～Ｃ２０アルキル基またはＣ６～Ｃ３０アリール基で置換されたものであり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１、Ｒ２、及びＬ１～Ｌ３の定義において、置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、

ｎ１～ｎ３は、互いに独立して、０～３のうちのいずれか一つの整数である：

【化１０】

［図：0001400987000002.jpg］

前記化学式Ｂ－１で、

Ｒ１～Ｒ４は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基であり、

Ａｒ１～Ａｒ３は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基であり、

Ｌ１～Ｌ４は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１～Ｒ４、Ａｒ１～Ａｒ３及びＬ１～Ｌ４において、置換とは、炭素数１～３０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルシリル基、炭素数３～３０のシクロアルキル基、炭素数６～３０のアリール基、炭素数２～３０のヘテロアリール基、炭素数１～１０のアルコキシ基、炭素数１２～３０のカルバゾール基、炭素数６～３０のアリールアミン基または炭素数６～３０の置換もしくは非置換のアミノアリール基で置換されたものであり、

ｎ１～ｎ４は、互いに独立して、０～３のうちのいずれか一つの整数である。

【請求項１２】

前記化学式１１で表される化合物は、下記の化学式１２で表されるものである、請求項１１に記載の有機光電子素子：

【化１１】

［図：0001400987000003.jpg］

前記化学式１２で、

Ｘ１およびＸ２は、互いに独立して、ＯまたはＳであり、

Ｒ１～Ｒ４は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

Ａｒ２は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、ただし、Ａｒ２は、ヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、Ａｒ２は、置換もしくは非置換の９，９’－スピロビフルオレニル基ではなく、

Ａｒ２の定義において、置換とはＣ１～Ｃ２０アルキル基またはＣ６～Ｃ３０アリール基で置換されたものであり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１～Ｒ４及びＬ１～Ｌ３の定義において、置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、

ｎ１～ｎ３は、互いに独立して、０～３のうちのいずれか一つの整数である。

【請求項１３】

前記化学式１１で表される化合物は、下記の化学式１３で表されるものである、請求項１１に記載の有機光電子素子：

【化１２】

［図：0001400987000004.jpg］

前記化学式１３で、

Ｘ１～Ｘ３は、互いに独立して、ＯまたはＳであり、

Ｒ１～Ｒ６は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり、

Ｒ１～Ｒ６及びＬ１～Ｌ３の定義において、置換におけるヘテロアリール基のヘテロ原子は窒素ではなく、

ｎ１～ｎ３は、互いに独立して、０～３のうちのいずれか一つの整数である。

【請求項１４】

前記化学式１１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基である、請求項１１に記載の有機光電子素子。

【請求項１５】

前記化学式１１のＲ１およびＲ２のうちの少なくともいずれか一つは、置換されたＣ３～Ｃ４０シリル基であり、

前記置換されたシリル基の水素のうちの少なくともいずれか一つがＣ１～Ｃ１０アルキル基またはＣ６～Ｃ１５アリール基で置換されたものである、請求項１４に記載の有機光電子素子。」

「【請求項２０】

請求項１１に記載の有機光電子素子を含む表示装置。」

第４ 当事者の主張及び証拠方法

１ 請求人が主張する無効理由

請求人は、本件特許発明１１～１５及び２０についての特許を無効とする、審判費用は被請求人の負担とするとの審決を求めて、以下（１）～（４）の無効理由を主張している。

なお、審判請求書第３４頁ないし３５頁に記載された、特許無効審判請求の根拠のうち、（３－２）、（３－３）、（３－４）、（３－５－２）、（３－５－３）及び（３－５－４）に係る主張並びに同請求書４０頁の（４―１―２）（１）に係る主張は、口頭審理において撤回され、当該撤回について被請求人は同意した（令和４年６月２１日付け第１回口頭審理調書を参照。）。

（１）無効理由１（サポート要件）

本件特許発明１１～１５及び２０は、発明の詳細な説明に記載されたものであるということができないから、その特許は、特許法３６条６項１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法１２３条１項４号に該当し、無効とすべきである（審判請求書第３５～４３頁）。

（２）無効理由５－１（進歩性）

本件特許発明１１～１３及び２０は、甲第４号証、甲第６～８号証及び甲第１０号証に記載された発明に基づいて、本件優先日前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法２９条２項の規定に違反してされたものであり、同法１２３条１項２号に該当し、無効とすべきである（審判請求書第６１～１０２頁）。

（３）無効理由５－５（進歩性）

本件特許発明１１～１３及び２０は、甲第７号証、甲第９～１０号証に記載された発明に基づいて、本件優先日前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法２９条２項の規定に違反してされたものであり、同法１２３条１項２号に該当し、無効とすべきである（審判請求書第１１７～１２１頁）。

（４）無効理由５－６（進歩性）

本件特許発明１１～１３及び２０は、甲第８号証及び甲第１０号証に記載された発明に基づいて、本件優先日前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法２９条２項の規定に違反してされたものであり、同法１２３条１項２号に該当し、無効とすべきである（審判請求書第１２１～１２４頁）。

２ 被請求人の主張

被請求人は、本件訂正請求を認める、本件無効審判の請求は成り立たない、審判請求の費用は請求人の負担とする、との審決を求めており、請求人の主張する無効理由は何れも理由がない旨の主張をしている。

３ 証拠方法

（１）請求人が提出した証拠

請求人が提出した証拠は以下のとおりである。

なお、口頭審理の場において、審判請求書に添付された甲第１号証、甲第２号証、甲第３号証及び甲第５号証に係る書証の申出は請求人から撤回され、当該撤回について被請求人は同意した（令和４年６月２１日付け第１回口頭審理調書を参照。）

（甲９、甲１０については、必要部分の訳文も提出されている。）

（当合議体注：主引用例は、甲４、甲７、甲８である。）

（２）被請求人が提出した証拠等

被請求人が提出した証拠は以下のとおりである。

なお、乙７は、参考資料として被請求人が提出したものである。

乙７：Bernard Geffroy, Philippe le Roy and Christophe Prat, "Organic light-emitting diode (OLED) technology: materials, devices and display technologies", Polymer International, 2006, Vol. 55, p. 572-582

第５ 無効理由についての当合議体の判断

１ 無効理由１（サポート要件）について

（１）本件明細書の記載

本件明細書には、本件訂正発明の課題、課題解決手段及び課題解決に至る作用機序に関する記載として以下の記載がある。なお、下線は当合議体が付した。

ア 「【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【０００１】

本発明は、有機光電子素子およびこれを含む表示装置に関する。

続きを表示（全17行）

【背景技術】

【０００２】

有機光電子素子（ｏｒｇａｎｉｃ ｏｐｔｏｅｌｅｃｔｒｉｃ ｄｅｖｉｃｅ）とは、正孔または電子を用いた電極と有機物との間での電荷交流を必要とする素子を意味する。

・・・中略・・・

【０００９】

一方、発光材料として一つの物質だけ用いる場合、分子間相互作用により最大発光波長が長波長に移動し、色純度が低下したり、発光減衰効果により素子の効率が減少する問題が発生するため、色純度の増加とエネルギー遷移を通じた発光効率と安定性を増加させるために発光材料としてホスト／ドーパント系を用いることができる

有機発光素子が前述した優れた特徴を十分に発揮するためには、素子内有機物層を構成する物質、例えば正孔注入物質、正孔輸送物質、発光物質、電子輸送物質、電子注入物質、発光材料中のホストおよび／またはドーパントなどが安定的且つ効率的な材料により裏付けられるのが先行されなければならないが、まだ安定的且つ効率的な有機発光素子用有機物層材料の開発が十分ではない状態であり、したがって新たな材料の開発が継続的に要求されている。このような材料開発の必要性は前述した他の有機光電子素子でも同様である。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【００１０】

本発明の目的は、発光、または正孔注入および輸送の役割を果たすことができ、適切なドーパントと共に発光ホストとしての役割を果たすことができる有機光電子素子用化合物を提供する。

【００１１】

また、本発明の他の目的は、前記有機光電子素子用化合物を正孔層に適切に組み合わせて特性に優れた有機光電子素子を提供することにある。」

イ 「【００８４】

本発明の他の一実施形態では、陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成された少なくとも一層以上の有機薄膜層を含み、前記有機薄膜層は、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み、前記有機薄膜層は、発光層および複数の正孔輸送層を含み、前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、下記の化学式１１で表される化合物を含み、前記発光層に隣接していない正孔輸送層のうちのいずれか一つは、下記の化学式Ｂ－１で表される化合物を含むものである有機光電子素子を提供する。

【００８５】

【化１３】

続きを表示（全32行）

［図：0001400987000005.jpg］

【００８６】

前記化学式１１で、

Ｘ１は、Ｏ、Ｓ、ＳＯ２（Ｏ＝Ｓ＝Ｏ）、ＰＯ（Ｐ＝Ｏ）またはＣＲ'Ｒ”であり、

Ｒ'、Ｒ”、Ｒ１およびＲ２は、互いに独立して、水素、重水素、ハロゲン基、シアノ基、ヒドロキシル基、アミノ基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アミン基、ニトロ基、カルボキシル基、フェロセニル基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルコキシ基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリールオキシ基、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリルオキシ基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アシル基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ２０アルコキシカルボニル基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ２０アシルオキシ基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ２０のアシルアミノ基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ２０のアルコキシカルボニルアミノ基、置換もしくは非置換のＣ７～Ｃ２０アリールオキシカルボニルアミノ基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０スルファモイルアミノ基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０スルホニル基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０のアルキルチオール基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ２０アリールチオール基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０ヘテロシクロチオール基、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０のウレイド基、置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基またはこれらの組み合わせであり、

Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して存在するか、または互いに融合して融合環を形成することができ、

Ａｒ１およびＡｒ２は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、

Ｌ１～Ｌ３は、互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基、置換もしくは非置換のヘテロアリーレン基またはこれらの組み合わせであり、

ｎ１～ｎ３は、互いに独立して、０～３のうちのいずれか一つの整数である：

【００８７】

【化１４】

［図：0001400987000006.jpg］

【００８８】

前記化学式Ｂ－１で、

Ｒ１～Ｒ４は、互いに独立して、水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基またはこれらの組み合わせであり、

Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して存在するか、または互いに融合環を形成することができ、

Ｒ３およびＲ４は、それぞれ独立して存在するか、または互いに融合環を形成することができ、

Ａｒ１～Ａｒ３は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基または置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリール基であり、

Ｌ１～Ｌ４は、互いに独立して、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ１０アルキニレン基、置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ３０ヘテロアリーレン基またはこれらの組み合わせであり、ｎ１～ｎ４は、互いに独立して、０～３のうちのいずれか一つの整数である。

・・・中略・・・

【００９０】

前記複数の正孔輸送層のうち前記発光層に隣接した正孔輸送層が前記化学式１１で表される化合物を含む場合、既存の一般的な正孔特性を有する有機発光素子材料よりイオン化ポテンシャルエネルギーが大きく、燐光発光ホスト材料または青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーよりは小さく、比較的に高い三重項エネルギーを有している。そこで、前記化合物が燐光素子および青色素子で正孔輸送層と発光層との間に補助正孔輸送層として用いられる場合、素子の高効率および長寿命特性を達成することができる。

・・・中略・・・

【０１９０】

このような化合物を含む有機光電子素子用化合物は、ガラス転移温度が１１０℃以上、熱分解温度が４００℃以上で、熱的安定性に優れている。これによって、高効率の有機光電子素子の実現が可能である。

・・・中略・・・

【０１９２】

本発明の一実施形態に係る有機光電子素子用化合物は、有機薄膜層に用いられて有機光電子素子の寿命特性、効率特性、電気化学安定性および熱的安定性を向上させ、駆動電圧を低くすることができる。」

ウ 「【実施例】

【０２０８】

以下、本発明の具体的な実施例を提示する。ただし、下記に記載された実施例は、本発明を具体的に例示したり説明するためのものに過ぎず、これによって本発明が制限されてはならない。

・・・中略・・・

続きを表示（全116行）

【０３９８】

実施例１：化合物Ｆ－９４で表される化合物の製造

【０３９９】

【化１４９】

［図：0001400987000007.jpg］

・・・中略・・・

【０４０６】

実施例３：化合物Ｆ－９９で表される化合物の製造

【０４０７】

【化１５１】

［図：0001400987000008.jpg］

・・・中略・・・

【０４１０】

実施例４：化合物Ｇ－９９で表される化合物の製造

【０４１１】

【化１５２】

［図：0001400987000009.jpg］

・・・中略・・・

【０４１４】

実施例５：化合物Ｉ－１で表される化合物の製造

【０４１５】

【化１５３】

［図：0001400987000010.jpg］

・・・中略・・・

【０４１８】

実施例６：化合物Ｉ－３で表される化合物の製造

【０４１９】

【化１５４】

［図：0001400987000011.jpg］

・・・中略・・・

【０４３８】

実施例１１：化合物Ｉ－４３で表される化合物の製造

【０４３９】

【化１５９】

［図：0001400987000012.jpg］

・・・中略・・・

【０５５８】

（有機発光素子の製造）

緑色有機発光素子の製造

実施例４０

ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ ｔｉｎ ｏｘｉｄｅ）が１５００Åの厚さに薄膜コーティングされたガラス基板を蒸留水で超音波洗浄した。蒸留水洗浄が終わるとイソプロピルアルコール、アセトン、メタノールなどの溶剤で超音波洗浄し乾燥させた後、プラズマ洗浄機に移送させた後、酸素プラズマを用いて前記基板を５分間洗浄した後、真空蒸着機で基板を移送した。このように準備されたＩＴＯ透明電極を陽極として用いてＩＴＯ基板上部にＨＴ－１を真空蒸着して７００Åの厚さの正孔注入および輸送層を形成した。次に、実施例４で製造された化合物を用いて真空蒸着で１００Åの厚さの補助正孔輸送層を形成した。前記補助正孔輸送層上部に（４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾール）ビフェニル［ＣＢＰ］をホストとして用い、ドーパントとしてトリス（２－フェニルピリジン）イリジウム（ＩＩＩ）［Ｉｒ（ｐｐｙ）３］を５重量％にドーピングして真空蒸着で３００Åの厚さの発光層を形成した。

【０５５９】

その後、前記発光層上部にビフェノキシ－ビス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［Ｂａｌｑ］を真空蒸着して５０Åの厚さの正孔阻止層を形成した。前記正孔阻止層上部にトリス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［Ａｌｑ３］を真空蒸着して２５０Åの厚さの電子輸送層を形成し、前記電子輸送層上部に１０ÅのＬｉＦと１０００ÅのＡｌを順次に真空蒸着して陰極を形成することによって有機発光素子を製造した。

【０５６０】

前記有機発光素子は５層の有機薄膜層を有する構造からなっており、具体的にＡｌ（１０００Å）／ＬｉＦ（１０Å）／Ａｌｑ３（２５０Å）／Ｂａｌｑ（５０Å）／ＥＭＬ［ＣＢＰ：Ｉｒ（ｐｐｙ）３＝９５：５］（３００Å）／補助ＨＴＬ（１００Å）／ＨＴ－１（７００Å）／ＩＴＯ（１５００Å）の構造で製作した。

【０５６１】

実施例４１

前記実施例４０で、実施例４の代わりに実施例１１を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５６２】

実施例４２

前記実施例４０で、実施例４の代わりに実施例５を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５６３】

実施例４３

前記実施例４０で、実施例４の代わりに実施例１を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

（当合議体注：【０５９７】【表２】との整合性から「実施例３」は「実施例１」の誤記と解される。）

・・・中略・・・

【０５６８】

比較例１

前記実施例４０で、ＨＴ－１の代わりにＮ，Ｎ’－ジ（１－ナフチル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン［ＮＰＢ］を用い、実施例４の代わりにＮ，Ｎ’－ジ（１－ナフチル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン［ＮＰＢ］を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５６９】

比較例２

前記実施例４０で、ＨＴ－１の代わりにＮ，Ｎ’－ジ（１－ナフチル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン［ＮＰＢ］を用い、実施例４の代わりにトリス（４，４’，４''－（９－カルバゾリル））－トリフェニルアミン［ＴＣＴＡ］を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５７０】

比較例３

前記実施例４０で、実施例４の代わりにＨＴ－１を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５７１】

赤色有機発光素子の製造

実施例４８

ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ ｔｉｎ ｏｘｉｄｅ）が１５００Åの厚さに薄膜コーティングされたガラス基板を蒸留水で超音波洗浄した。蒸留水洗浄が終わるとイソプロピルアルコール、アセトン、メタノールなどの溶剤で超音波洗浄し乾燥させた後、プラズマ洗浄機に移送させた後、酸素プラズマを用いて前記基板を５分間洗浄した後、真空蒸着機で基板を移送した。このように準備されたＩＴＯ透明電極を陽極として用いてＩＴＯ基板上部に４，４’－ｂｉｓ［Ｎ－［４－｛Ｎ，Ｎ－ｂｉｓ（３－ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）ａｍｉｎｏ｝－ｐｈｅｎｙｌ］－Ｎ－ｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｏ］ｂｉｐｈｅｎｙｌ［ＤＮＴＰＤ］を真空蒸着して６００Åの厚さの正孔注入層を形成した。次に、ＨＴ－１を真空蒸着で２００Åの厚さの正孔輸送層を形成した。前記正孔輸送層上部に実施例３２で製造された化合物を用いて真空蒸着で１００Åの厚さの補助正孔輸送層を形成した。前記補助正孔輸送層上部に（４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾール）ビフェニル［ＣＢＰ］をホストとして用い、ドーパントとしてビス（２－フェニルキノリン）（アセチルアセトネート）イリジウム（ＩＩＩ）［Ｉｒ（ｐｑ）２ａｃａｃ］を７重量％にドーピングして真空蒸着で３００Åの厚さの発光層を形成した。

【０５７２】

その後、前記発光層上部にビフェノキシ－ビス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［Ｂａｌｑ］を真空蒸着して５０Åの厚さの正孔阻止層を形成した。前記正孔阻止層上部にトリス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［Ａｌｑ３］を真空蒸着して２５０Åの厚さの電子輸送層を形成し、前記電子輸送層上部に１０ÅのＬｉＦと１０００ÅのＡｌを順次に真空蒸着して陰極を形成することによって有機発光素子を製造した。

【０５７３】

前記有機発光素子は、６層の有機薄膜層を有する構造からなっており、具体的にＡｌ（１０００Å）／ＬｉＦ（１０Å）／Ａｌｑ３（２５０Å）／Ｂａｌｑ（５０Å）／ＥＭＬ［ＣＢＰ：Ｉｒ（ｐｑ）２ａｃａｃ＝９３：７］（３００Å）／補助ＨＴＬ（１００Å）／ＨＴ－１（７００Å）／ＤＮＴＰＤ（６００Å）／ＩＴＯ（１５００Å）の構造で製作した。

・・・中略・・・

【０５７８】

実施例５３

前記実施例４８で、実施例３２の代わりに実施例３を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５７９】

実施例５４

前記実施例４８で、実施例３２の代わりに実施例６を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

・・・中略・・・

【０５８２】

比較例４

前記実施例４８で、ＨＴ－１の代わりにＮ，Ｎ’－ジ（１－ナフチル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン［ＮＰＢ］を用い、実施例３２の代わりにＮ，Ｎ’－ジ（１－ナフチル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン［ＮＰＢ］を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５８３】

比較例５

前記実施例４８で、ＨＴ－１の代わりにＮ，Ｎ’－ジ（１－ナフチル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルベンジジン［ＮＰＢ］を用い、実施例３２の代わりにトリス（４，４’，４''－（９－カルバゾリル））－トリフェニルアミン［ＴＣＴＡ］を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５８４】

比較例６

前記実施例４８で、実施例３２の代わりにＨＴ－１を用いた点を除いては同様な方法で有機発光素子を製造した。

【０５８５】

前記有機発光素子の製作に用いられたＤＮＴＰＤ、ＮＰＢ、ＨＴ－１、ＴＣＴＡ、ＣＢＰ、Ｂａｌｑ、Ａｌｑ３、Ｉｒ（ｐｐｙ）３、Ｉｒ（ｐｑ）２ａｃａｃの構造は以下のとおりである。

【０５８６】

【化１８９】

［図：0001400987000013.jpg］

・・・中略・・・

【０５９３】

（有機発光素子の性能測定）

前記実施例４０～５６と比較例１～６で製造されたそれぞれの有機発光素子に対して電圧に応じた電流密度の変化、輝度の変化および発光効率を測定した。具体的な測定方法は、次のとおりであり、その結果は下記表２および表３に示した

・・・中略・・・

【０５９７】

【表２】

［図：0001400987000014.jpg］

【０５９８】

（駆動電圧および発光効率１，０００ｎｉｔで測定）

前記表２の結果によれば、緑色燐光有機発光素子で補助正孔輸送層を使用しない比較例１または比較例３に比べて、本発明の化合物を補助正孔輸送層として使用した前記実施例４０～４７は、有機発光素子の発光効率と寿命を向上させることが分かる。特に、比較例３に比べて本発明の実施例は、発光効率が最小１８％から最大３０％以上大幅に上昇することが分かり、従来に知らされているＴＣＴＡを補助正孔輸送層として使用した比較例２に比べて本発明の実施例は、発光素子寿命が最小２０％から最大５０％以上上昇して実際の素子の商業化の側面から、素子の寿命は製品化の最も大きい問題の一つであることを考慮すると、前記実施例の結果は素子を製品化して商業化するに十分であると判断される。

【０５９９】

【表３】

［図：0001400987000015.jpg］

【０６００】

（駆動電圧および発光効率８００ｎｉｔで測定）

前記表３の結果によれば、赤色燐光有機発光素子で補助正孔輸送層を使用しない比較例４または比較例６に比べて、本発明の化合物を補助正孔輸送層として使用した前記実施例４８～５６は、有機発光素子の発光効率と寿命を向上させることが分かる。特に、比較例４に比べて本発明の実施例は、発光効率が最小１０％から最大２５％以上大幅に上昇することが分かり、従来に知らされているＴＣＴＡを補助正孔輸送層として使用した比較例５に比べて本発明の実施例は、発光効率が最小５％から最大２０％以上上昇し、発光素子寿命が最小２３％から最大３８％以上上昇し、駆動電圧を下げて赤色燐光素子の全般的な主要特性を大幅に向上させることが分かる。実際の素子の商業化の側面から、素子の寿命は製品化の最も大きい問題の一つであることを考慮すると、前記実施例の結果は素子を製品化して商業化するに十分であると判断される。」

（２）当合議体の判断

請求人は、無効理由１（サポート要件）に関し、複数の正孔輸送層における化学式１１及び化学式Ｂ－１で表される化合物（審判請求書第４１～４２頁）、及び、発光層の材料（審判請求書第４２～４３頁）のそれぞれについて、発明の詳細な説明の記載から、出願時の技術常識を考慮しても本件訂正発明まで拡張ないし一般化できるものではないと主張しているところ、これらの化合物及び材料は技術的に相互に関連するから、以下、まとめて判断する。

ア サポート要件の判断基準

特許請求の範囲の記載が、サポート要件に適合するか否かについては、特許請求の範囲と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断されるべきである。

イ 本件明細書の記載から理解される発明の課題

上記（１）アの記載（特に、【０００９】、【００１０】及び【００１１】）によれば、本件訂正発明の課題は、「発光、または正孔注入および輸送の役割を果たすことができ、適切なドーパントと共に発光ホストとしての役割を果たすことができる有機光電子素子用化合物を提供すること」又は「前記有機光電子素子用化合物を正孔層に適切に組み合わせて特性に優れた有機光電子素子を提供すること」と認められる。

また、上記記載に加えて、【０１９２】及び【０５９７】～【０６００】に記載された評価結果からみて、上記「特性」とは、寿命特性、効率特性、電気化学安定性、熱的安定性及び駆動電圧に関する特性を意味していると解釈するのが自然である。

ウ 本件明細書の記載から理解される課題解決手段に関する事項

（ア）本件明細書の実施例及び比較例の記載から理解できる事項

本件訂正発明は、化学式１１及び化学式Ｂ－１で表される範囲の化合物を包含する。

他方、本件訂正発明の「有機光電子素子」に対応する全ての実施例（上記（１）ウの実施例４０～４３及び５３～５４）で用いられている「化学式１１で表される化合物」は、「Ｇ－９９」、「Ｉ－４３」、「Ｉ－１」、「Ｆ－９４」、「Ｆ－９９」及び「Ｉ－３」の６つの化合物のみであり、また、「化学式Ｂ－１で表される化合物」は「ＨＴ－１」のみである（【０３９９】～【０４３９】、【０５８６】、【０５９７】及び【０５９９】）。

本件訂正発明の「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」を併用した実施例は、実施例４０～４３と５３～５４である。そして、緑色燐光有機発光素子である実施例４０～４３と、赤色燐光有機発光素子である実施例５３～５４は、比較例１、３、４及び６に比べて、有機発光素子の発光効率と寿命が向上することが示されている（【０５９７】～【０６００】）。また、実施例４０～４３は、従来知られている化合物であって「化学式１１で表される化合物」には該当しない化合物を発光層に隣接した正孔輸送層に用いた比較例２に比べて、寿命が向上することも示されている（【０５９７】～【０５９８】）。さらに、実施例５３～５４は、従来知られている化合物であって「化学式１１で表される化合物」ではない化合物を発光層に隣接した正孔輸送層に用いた比較例５に比べて、発光効率及び寿命が向上し、駆動電圧を下げて赤色燐光素子の主要特性を大幅に向上させることが示されている（【０５９９】～【０６００】）。

以上から、当業者は実施例４０～４３及び５３～５４が、比較例１～６に比べて、優れた発光効率と低い駆動電圧という両方の優れた特性を有していることを理解する。

（イ）本件明細書の記載から理解される課題解決に至る作用機序

上記イの課題の解決に至る作用機序は、本件明細書の発明の詳細な説明の【００９０】に記載されているとおり、「前記複数の正孔輸送層のうち前記発光層に隣接した正孔輸送層が前記化学式１１で表される化合物を含む場合、既存の一般的な正孔特性を有する有機発光素子材料よりイオン化ポテンシャルエネルギーが大きく、燐光発光ホスト材料または青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーよりは小さく、比較的に高い三重項エネルギーを有している」ことにより、「前記化合物が燐光素子および青色素子で正孔輸送層と発光層との間に補助正孔輸送層として用いられる場合、素子の高効率および長寿命特性を達成することができる」というものであると理解される。

（ウ）化合物の特性

加えて、本件明細書の発明の詳細な説明の【０１９２】の記載から、「化学式１１で表される化合物」及び「化学式Ｂ－１で表される化合物」を採用することで、「有機光電子素子の寿命特性、効率特性、電気化学安定性および熱的安定性を向上させ、駆動電圧を低くすることができる」ものであることが理解される。

エ 有機光電子素子の分野における技術常識

（ア）化合物の構造と物性及び特性

骨格とそれに置換する置換基を有する化合物について、基本骨格が共通する場合に、置換基が多少変化しても、類似の物性又は特性が得られることは技術常識である。

（イ）イオン化ポテンシャルエネルギーの階段構成がもたらす効果

発光層側の正孔輸送層に含まれる正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルエネルギーを、発光層のホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さくし、電極側の正孔輸送層に含まれる正孔輸送材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより大きいものとすることにより、効果的な階段構成を採用することで、電極から発光層へ正孔注入が可能となることも技術常識である（例えば、森竜雄著，「今日からモノ知りシリーズ トコトンやさしい有機ＥＬの本」，初版第３刷，日刊工業新聞社，２０１０年５月２０日，ｐ．８２－８３を参照。）。

（ウ）イオン化ポテンシャルエネルギーの調整

イオン化ポテンシャルエネルギーは置換基によって調節でき、一般に、電子供与性基を導入することでイオン化ポテンシャルエネルギーを小さくできること、逆に、電子吸引性基を導入することでイオン化ポテンシャルエネルギーを大きくできることは技術常識である（例えば、城戸淳二，“３.有機ＥＬ素子における発光機構と材料設計”，電気化学および工業物理化学，１９９５年，第６３巻，第１０号，ｐ．９０１－９０５及び特開２０１２－９３６４０号公報の【００３０】等を参照。）。

オ 判断基準のあてはめ

（ア）課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲

本件明細書の発明の詳細な説明の【００８４】には、「発光層および複数の正孔輸送層を含み、前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、」「化学式１１で表される化合物を含み、前記発光層に隣接していない正孔輸送層のうちのいずれか一つは、」「化学式Ｂ－１で表される化合物を含むものである有機光電子素子」が記載されている。

上記ウ（イ）の作用機序を踏まえると、上記下線部の「有機光電子素子」は、「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーが、「化学式Ｂ－１で表される化合物」より大きく、「燐光発光ホスト材料または青色蛍光ホスト材料」より小さい場合に、素子の高効率及び長寿命特性を達成することができると解される。このイオン化ポテンシャルの大小関係により、効果的な階段構成が形成されて、電極から発光層へ正孔注入が可能となることは、上記エ（イ）に示した技術常識から当業者が理解できる事項であって、その場合に素子の高効率及び長寿命特性を達成できることもまた当業者が認識できる事項といえる。

加えて、上記ウ（ウ）のとおり、上記「化学式１１で表される化合物」及び「化学式Ｂ－１で表される化合物」を採用することで、有機光電子素子の寿命特性、効率特性、電気化学安定性および熱的安定性を向上させ、駆動電圧を低くすることができることも、本件明細書の発明の詳細な説明から当業者が認識可能な事項である。

さらに、上記ウ（ア）のとおり、本件訂正発明に対応する実施例４０～４３及び実施例５３～５４は、比較例１～６との対比により、「発光効率と寿命が向上する有機光電子素子を実現できる」こと、及び、優れた発光効率と低い駆動電圧という両方の特性を併せ持つことが理解される。また、寿命が向上する効果から、電気化学安定性及び熱的安定性が向上していることも当業者が推認可能な事項である。

ここで、当業者が認識できる上記各事項は、上記ウ（イ）の作用機序及び上記エ（イ）の技術常識を考慮すれば、上記実施例で採用された特定の化合物の組み合わせに限らず、化合物の基本骨格が共通していれば当該特に化合物の組み合わせ以外を採用した場合であっても、当業者であれば課題が解決できることを理解する。

以上によれば、本件明細書の発明の詳細な説明は、「発光層および複数の正孔輸送層を含み、前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層」が「化学式１１で表される化合物」を含み、かつ、「前記発光層に隣接していない正孔輸送層のうちのいずれか一つ」が「化学式Ｂ－１で表される化合物」を含む「有機光電子素子」であれば、通常、前者の化合物のイオン化ポテンシャルエネルギーが、後者の化合物のイオン化ポテンシャルエネルギーより大きくなり、併せて、前者の化合物を「燐光発光ホスト材料または青色蛍光ホスト材料」のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さいものとすることで効果的な階段構成とし、加えて、「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」の化合物自体の構造に起因する寿命特性、効率特性、電気化学安定性、熱的安定性及び駆動電圧に関する効果を奏することによって、上記イに示した課題を解決できることを、当業者が認識できるように記載されているといえる。

（イ）本件訂正発明が発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かについて

上記（ア）を踏まえて本件訂正発明についてみると、まず、本件訂正発明は、「化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料又は青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」ものである。

次に、本件訂正発明の「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」については、本件明細書の発明の詳細な説明の【００８５】～【００８９】に記載の構造を更に限定したものである。そして、本件訂正発明の「化学式１１で表される化合物」は、ジベンゾフラン－アミン構造又はジベンゾチオフェン－アミン構造を、本件訂正発明の「化学式Ｂ－１で表される化合物」はカルバゾール－アミン構造をそれぞれ有していることから、化合物の基本骨格において両者は大きく異なり、その基本骨格の違いに起因して、「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーは、「化学式Ｂ－１で表される化合物」より通常大きいといえる。

以上総合すると、本件明細書の発明の詳細な説明の記載及び本件出願時の技術常識から、本件訂正発明は、「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーが、「化学式Ｂ－１で表される化合物」より大きく、「燐光発光ホスト材料または青色蛍光ホスト材料」より小さいという効果的な階段構成とし、加えて、「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」の化合物自体の構造に起因する寿命特性、効率特性、電気化学安定性、熱的安定性及び駆動電圧に関する効果を奏することによって、上記イの課題が解決できることを当業者が認識し得るといえる。

したがって、本件訂正発明は、発明の詳細な説明の記載により当業者が課題を解決できると認識できる範囲を超えるものではない。

（３）請求人の主張について

ア 化学式１１及び化学式Ｂ－１で表される化合物のイオン化ポテンシャルの大小関係

請求人は、令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第４～５頁において、「被請求人は、本件訂正発明１１では、化学式１１で表される化合物と化学式Ｂ－１で表される化合物とのイオン化ポテンシャルの大小関係が明確になり、定義に含まれるすべての化合物にわたってイオン化ポテンシャルは化学式１１で表される化合物の方が化学式Ｂ－１で表される化合物よりも大きいものであることが明らかであると主張している。

しかし、本件訂正発明１１では、化学式１１で表される化合物と化学式Ｂ－１で表される化合物とのイオン化ポテンシャルの大小関係は、少なくとも文言上からは不明瞭である。」と主張し、さらに、甲１２及び甲１３を提示して、上記大小関係を必ずしも満足しない、化学式Ｂ－１で表される化合物と化学式１１で表される化合物の特定の組み合わせが存在することを指摘する。

これに対して、被請求人は令和４年１２月１３日付け上申書の第１５～１６頁において、「審決の予告において合議体が主張する「窒素原子含有の縮合環であってイオン化ポテンシャルが小さい基」を化学式１１から削除した。また、化学式Ｂ－１については、置換の定義を、段落［００３７］に列記された基から電子求引性基であるフルオロ基、トリフルオロメチル基などの炭素数１～１０のトリフルオロアルキル基及びシアノ基を除外して導入することで、合議体が主張する「フッ化アルキル基などの電子吸引性基」を削除した。したがって、化学式１１で表される化合物と化学式Ｂ－１で表される化合物とのイオン化ポテンシャルの大小関係が明確になり、定義に含まれるすべての化合物にわたってイオン化ポテンシャルは化学式１１で表される化合物の方が化学式Ｂ－１で表される化合物よりも大きいものであることが明らかである。」と主張している。

上記主張について検討する。

「定義に含まれるすべての化合物にわたって」という被請求人の上記主張をそのまま採用することはできないが、本件訂正発明の「化学式１１」及び「化学式Ｂ－１」は本件明細書の発明の詳細な説明の【００８５】～【００８９】に記載の構造を更に限定したものであり、本件訂正の上記経緯に照らせば、上記オ（イ）で説示したとおり、「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーは、「化学式Ｂ－１で表される化合物」より通常大きいといえる。

また、そもそも、発光層側の正孔輸送層のイオン化ポテンシャルエネルギーを、電極側の正孔輸送層より大きくすることで、効果的な階段構成を設けて、電極から発光層への正孔注入を可能とすることは上記（２）エ（イ）のとおり技術常識であるから、本件訂正発明の「化学式１１」と「化学式Ｂ－１」が、本件明細書の発明の詳細な説明に記載された「化学式１１」と「化学式Ｂ－１」から更に限定された経緯も併せ考慮すると、本件訂正発明において階段構成を採用することは当然の前提とされているといえる。そうであるならば、「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーが「化学式Ｂ－１で表される化合物」より小さいような特異な化合物の組み合わせを根拠にして、本件訂正発明のサポート要件充足性を否定することは、本件訂正発明の解釈として、上記当然の前提を考慮しない不当な判断といわざるを得ない。

よって、請求人の上記主張は採用できない。

イ 乙１について

被請求人が提出した乙１は、下記「化合物Ｆ－１２７」を、「発光層に隣接した正孔輸送層」に使用した実施例５７に係る実験成績証明書であって、本件訂正発明がサポート要件を充足していることを立証趣旨とした証拠であるが、その記載内容にかかわらず、本件訂正発明がサポート要件を満たすことは、上記（２）オ（イ）に既に示したとおりである。

なお、「化合物Ｆ－１２７」が、「化学式１１で表される化合物」に該当するか否かについて当事者間に争いがあるため、念のため合議体の見解を以下に示す。

［図：0001400987000016.jpg］

（当合議体注：上記の図は、乙１から引用した。）

ここで、便宜のために、上記「化合物Ｆ－１２７」における窒素原子より下の部位を拡大したものが下記図である。

［図：0001400987000017.jpg］

（当合議体注：令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第６頁に記載された図である。）

上記図において、アリーレン基（Ｌ３）と結合しているのはフルオレン環の９位の炭素原子であるところ、フルオレン環の９位の炭素原子は、４つの結合手がσ結合であるため、π電子を有していない。よって、フルオレン環は、９位の炭素原子を除いてπ電子を共有しているとしても、π電子を共有していない９位の炭素原子がアリーレン基と結合している以上、有機化学に関する技術分野の当業者は、上記図の枠囲いした部分の官能基は、全体としてみればアリール基というよりは、アリール基で置換されたアルキル基と理解するというべきである。

そうしてみると、「化合物Ｆ－１２７」は、本件訂正発明の「化学式１１で表される化合物」に該当しない。

ウ 乙９について

請求人は、令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第７頁において、実験成績証明書として追加提示された乙９についても意見を述べている。

しかしながら、本件訂正発明は、乙９の内容にかかわらず、上記（２）オ（イ）に記載のとおり、サポート要件を満たすものである。

（４）無効理由１についてのまとめ

訂正請求項１１～訂正請求項１５及び訂正請求項２０の記載は、特許法３６条６項１号に規定する要件を満たしているから、無効理由１は理由がない。

２ 無効理由５－１（進歩性）について

（１）甲４号証の記載

甲４（国際公開第２０１０／０９５６２１号）の請求の範囲及び明細書には、それぞれ以下の記載がある。（当合議体注：下線は、当合議体が付したものであり、引用発明の認定や判断に活用した箇所を示す。以下、他の甲号証についても同様である。）

ア 「［請求項１］ 下記一般式（１）

［化１］

［図：0001400987000018.jpg］

[（ｉ）Ｌ1は置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基を表す。

続きを表示（全18行）

（ii）Ｌ2は、単結合、または置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基を表す。

但し、Ｌ1およびＬ2の任意の置換基は炭素数１～１０の直鎖もしくは分岐のアルキル基、環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、炭素数３～３０のトリアルキルシリル基、各アリール基の環形成炭素数６～１０のトリアリールシリル基、炭素数８～２４のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、置換もしくは無置換の環形成炭素数６～３０のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基である。複数の置換基は同じでも異なっていてもよい。

（iii）Ａは下記一般式（２）～（５）

［化２］

［図：0001400987000019.jpg］

〔Ｒ1～Ｒ7はそれぞれ独立に、前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基又は一般式＜－Ｌ2－Ｂ（Ｌ2は前記と同じである。Ｂは下記Ｂと同じである）＞である。

隣接した複数のＲ1～Ｒ7はそれぞれ結合して飽和もしくは不飽和の環を形成してもよい。ｄは０～４の整数である。ａ、ｂ、ｃ、ｅおよびｆはそれぞれ独立に０～３の整数である。ｇは０～２の整数である。Ａｒ1は置換または無置換の環形成炭素数６～１４のアリール基を表す。

但し、Ａｒ1の置換基はそれぞれ独立に前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基である〕のいずれかの連結基である。

（iv）Ｂは下記一般式（６）～（９）

［化３］

［図：0001400987000020.jpg］

〔Ｒ8～Ｒ14はそれぞれ独立に、前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基又は一般式＜－Ｌ2－Ｂ（Ｌ2およびＢは前記と同じである）＞である。

隣接した複数のＲ8～Ｒ14はそれぞれ結合して飽和もしくは不飽和の環を形成してもよい。ｉ、ｊ、ｋ、およびｍはそれぞれ独立に０～４の整数である。ｈ、ｌ、およびｎはそれぞれ独立に０～３の整数である。Ａｒ2は置換もしくは無置換の環形成炭素数６～１４のアリール基を表す。

但し、Ａｒ2の置換基はそれぞれ独立に前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基（ただし、アリール基は除く）およびフェニル基、ビフェニル基、ナフチル基、フェナントリル基のいずれかである。前記Ａが一般式（５）で表わされる連結基であるとき、Ｂは前記一般式（６）で表わされる置換基である〕いずれかの置換基である］で表わされる置換基を有することを特徴とする芳香族アミン誘導体。」

イ 「発明が解決しようとする課題

［０００６］ 本発明は、前記の課題を解決するためになされたもので、高温においても寿命が長い有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを実現する芳香族アミン誘導体を提供することを目的とする。

課題を解決するための手段

［０００７］ 本発明者らは、前記目的を達成するために、鋭意研究を重ねた結果、特定の置換基を有する新規な芳香族アミン誘導体を有機ＥＬ素子用材料として用い、特に正孔注入材料又は正孔輸送材料として用いると、前記の課題を解決できことを見出した。

続きを表示（全16行）

そして、２つ以上のヘテロ環が連結したユニットを有するアリール基を置換基として有するアミン化合物は立体障害性があるため分子間の相互作用が小さいことから、結晶化が抑制され、有機ＥＬ素子を製造する歩留を向上させることができる。特に、２つ以上のヘテロ環がアリール基を介して連結したユニットを有するアリール基を置換基として有するアミン化合物はエネルギーギャップ（Ｅｇ）が大きく、発光層からの電子を効果的にブロックすることが可能なため、正孔輸送層への電子の注入を抑制するため寿命を長くする効果があり、特に青色発光素子と組み合わせることにより、顕著な長寿命効果が得られることが見出された。本発明者らは、これらの知見に基づいて本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明は以下、

（1）下記一般式（１）

・・・中略・・・

発明の効果

［００１８］ 本発明の芳香族アミン誘導体は、結晶化しにくく、これを有機ＥＬ素子材料として用いると、高温においても寿命が長いものが得られる。

・・・中略・・・

［００３６］ 本発明の前記一般式（１）で表わされる置換基を有する芳香族アミン誘導体は、結晶化しにくく、有機ＥＬ素子用発光材料、中でも、有機ＥＬ素子用正孔輸送材料として好ましく用いられる。本発明の芳香族アミン誘導体を用いた有機ＥＬ素子は高温においても寿命が長いものとなる。

・・・中略・・・

［００４２］ 前記複数の層には、必要に応じて、本発明の芳香族アミン誘導体に加えてさらなる公知の発光材料、ドーピング材料、正孔注入材料や電子注入材料を使用することもできるし、本発明の芳香族アミン誘導体をドーピング材料としても使用することができる。有機ＥＬ素子は、前記有機薄膜層を複数層構造にすることにより、クエンチングによる輝度や寿命の低下を防ぐことができる。必要があれば、発光材料、ドーピング材料、正孔注入材料や電子注入材料を組み合わせて使用することができる。また、ドーピング材料により、発光輝度や発光効率の向上、赤色や青色の発光を得ることもできる。また、正孔注入層、発光層、電子注入層は、それぞれ二層以上の層構成により形成されても良い。その際には、正孔注入層の場合、電極から正孔を注入する層を正孔注入層、正孔注入層から正孔を受け取り発光層まで正孔を輸送する層を正孔輸送層と呼ぶ。同様に、電子注入層の場合、電極から電子を注入する層を電子注入層、電子注入層から電子を受け取り発光層まで電子を輸送する層を電子輸送層と呼ぶ。これらの各層は、材料のエネルギー準位、耐熱性、有機層又は金属電極との密着性等の各要因により選択されて使用される。

・・・中略・・・

［００５３］ 本発明の有機ＥＬ素子は、壁掛けテレビのフラットパネルディスプレイ等の平面発光体、複写機、プリンター、液晶ディスプレイのバックライト又は計器類等の光源、表示板、標識灯等に利用できる。また、本発明の材料は、有機ＥＬ素子だけでなく、電子写真感光体、光電変換素子、太陽電池、イメージセンサー等の分野においても使用できる。」

ウ 「［０１４９］ 前記合成例１～６６で合成された中間体１～６６および合成実施例１～２８で合成された本発明の芳香族アミン誘導体である化合物Ｈ１～Ｈ２８ならびに比較化合物１～７の構造式は下記の通りである。

・・・中略・・・

［０１５５］

［化２０］

［図：0001400987000021.jpg］

［０１５６］

［化２１］

［図：0001400987000022.jpg］

」

エ 「［０１５８］

・・・中略・・・

［実施例１（有機ＥＬ素子の製造）］

２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板（ジオマティック社製）をイソプロピルアルコール中で超音波洗浄を５分間行なった後、ＵＶオゾン洗浄を３０分間行なった。

続きを表示（全19行）

洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着し、まず透明電極ラインが形成されている側の面上に前記透明電極を覆うようにして下記化合物Ｈ２３２を蒸着し、膜厚６０ｎｍのＨ２３２膜を正孔注入層として膜を成膜した。このＨ２３２膜上に上記化合物Ｈ４を蒸着し、膜厚２０ｎｍの正孔輸送層を成膜した。さらに下記化合物ＥＭ１を蒸着し膜厚４０ｎｍの発光層を成膜した。同時に発光分子として、下記のスチリル基を有するアミン化合物Ｄ１を、ＥＭ１とＤ１の重量比が４０：２になるように蒸着した。

この膜上に下記Ａｌｑを膜厚１０ｎｍに成膜した。この層は、電子注入層として機能する。この後、還元性ドーパントであるＬｉ（Ｌｉ源：サエスゲッター社製）とＡｌｑを二元蒸着させ、電子注入層（陰極）としてＡｌｑ：Ｌｉ膜（膜厚１０ｎｍ）を形成した。このＡｌｑ：Ｌｉ膜上に金属Ａｌを蒸着させ金属陰極を形成し有機ＥＬ素子を形成した。

次に、得られた有機ＥＬ素子を１０５℃で８ｈ保存した後、発光色を観察した。発光効率はミノルタ製ＣＳ１０００を用いて輝度を測定し、１０ｍＡ／ｃｍ2における発光効率を算出した。さらに、初期輝度５０００ｃｄ／ｍ2、室温、ＤＣ定電流駆動での発光の半減寿命を測定した結果を表１に示す。

［０１５９］

［化２４］

［図：0001400987000023.jpg］

・・・中略・・・

［０１７１］

［実施例１１（有機ＥＬ素子の製造）］

実施例１において、正孔注入材料としてＨ２３２の代わりに化合物Ｈ１１を用い、正孔輸送材料を２層積層した以外は同様にして有機ＥＬ素子を作製した。

また、得られた有機ＥＬ素子について、実施例１と同様にして、発光色を観察し、さらに、初期輝度５０００ｃｄ／ｍ2、室温、ＤＣ定電流駆動での発光の半減寿命を測定した結果を表１に示す。

・・・中略・・・

［０１７５］［表１］

［図：0001400987000024.jpg］

」

（２）甲６号証の記載

甲６（特開２０１１－９８９０３号公報）には、以下の記載がある。

ア 「【請求項１】

下記一般式で表されることを特徴とするフルオレニルアミン化合物。

【化１】

［図：0001400987000025.jpg］

続きを表示（全12行）

式中のＲ１乃至Ｒ６はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基から選ばれる。Ｒ２１乃至Ｒ２３はそれぞれ独立に水素原子またはアルキル基から選ばれる。

前記アルキル基は、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基のいずれかである。

【請求項２】

請求項１に記載のフルオレニルアミン化合物である有機発光素子用材料。

【請求項３】

一対の電極と前記一対の電極の間に配置される有機化合物層とを有し、前記有機化合物層は請求項１に記載のフルオレニルアミン化合物を有することを特徴とする有機発光素子。

【請求項４】

前記一対の電極は陽極と陰極とであり、前記有機化合物層はホール輸送層であり、前記ホール輸送層は発光層と前記陽極との間に配置されることを特徴とする請求項３に記載の有機発光素子。」

（３）甲７号証の記載

甲７（国際公開第２０１０／１１４０１７号）の請求の範囲及び明細書には、それぞれ以下の記載がある。

ア 「請求の範囲

［請求項１］ 陽極と、陰極と、前記陽極と前記陰極との間に設けられた有機薄膜層と、を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、

前記有機薄膜層は、ホスト材料と発光材料とを含有する発光層と、前記発光層よりも前記陽極側に設けられた正孔輸送層と、を有し、前記正孔輸送層は、前記陽極から順に、第１正孔輸送層および第２正孔輸送層を有し、前記第１正孔輸送層は下記一般式（１）で表される化合物を含有し、前記第２正孔輸送層は下記一般式（２）で表される化合物を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。

［化１］

続きを表示（全24行）

［図：0001400987000026.jpg］

（式中、Ｌ1は、置換もしくは無置換の環形成炭素数１０～４０のアリーレン基を表し、Ａｒ1～Ａｒ4は、置換もしくは無置換の環形成炭素数６～６０のアリール基又は環形成原子数６～６０のヘテロアリール基を表す。）

［化２］

［図：0001400987000027.jpg］

（式中、Ａｒ5～Ａｒ7中、少なくとも１つは下記一般式（３）で表される基であり、Ａｒ5～Ａｒ7中、一般式（３）でない基は下記一般式（４）又は（５）で表される基、あるいは置換もしくは無置換の炭素数６～４０のアリール基である。）

［化３］

［図：0001400987000028.jpg］

（式中、Ｌ2は、単結合または置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基を表し、Ｌ2が有してもよい置換基は、炭素数１～１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、炭素数３～１０のトリアルキルシリル基、環形成炭素数１８～３０のトリアリールシリル基、炭素数８～１５のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、環形成炭素数６～１４のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基である。

Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に、置換もしくは無置換の炭素数１～１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、置換もしくは無置換の環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数３～１０のトリアルキルシリル基、置換もしくは無置換の環形成炭素数１８～３０のトリアリールシリル基、置換もしくは無置換の炭素数８～１５のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、置換もしくは無置換の環形成炭素数６～１６のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基である。隣接した複数のＲ1及びＲ2は互いに結合し、環を形成する飽和もしくは不飽和の２価の基を形成してもよい。ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～４の整数を表す。）

［化４］

［図：0001400987000029.jpg］

（式中、Ｌ3は、単結合または置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基を表し、Ｌ3が有してもよい置換基は、炭素数１～１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、炭素数３～１０のトリアルキルシリル基、環形成炭素数１８～３０のトリアリールシリル基、炭素数８～１５のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、環形成炭素数６～１４のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基である。

ｃおよびｄは、それぞれ独立に、０～４の整数を表す。

Ｒ3及びＲ4は、それぞれ独立に、置換もしくは無置換の炭素数１～１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、置換もしくは無置換の環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数３～１０のトリアルキルシリル基、置換もしくは無置換の環形成炭素数１８～３０のトリアリールシリル基、置換もしくは無置換の炭素数８～１５のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、置換もしくは無置換の環形成炭素数６～１４のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基を表す。隣接した複数のＲ3及びＲ4は、互いに結合して、環を形成する飽和もしくは不飽和の２価の基を形成してもよい。）

［化５］

［図：0001400987000030.jpg］

（式中、Ｌ4は、単結合または置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基を表し、Ｌ4が有してもよい置換基は、炭素数１～１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、炭素数３～１０のトリアルキルシリル基、環形成炭素数１８～３０のトリアリールシリル基、炭素数８～１５のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、環形成炭素数６～１４のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基である。

Ａｒ8は、置換もしくは無置換の環形成炭素数６～１４のアリール基を表し、Ａｒ8が有してもよい置換基は、炭素数１～１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、炭素数３～１０のトリアルキルシリル基、環形成炭素数１８～３０のトリアリールシリル基、炭素数８～１５のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、環形成炭素数６～１４のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基である。

ｅは、０～３の整数を表し、ｆは、０～４の整数を表す。

Ｒ5及びＲ6は、それぞれ独立に、置換もしくは無置換の炭素数１～１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、置換もしくは無置換の環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、置換もしくは無置換の炭素数３～１０のトリアルキルシリル基、置換もしくは無置換の環形成炭素数１８～３０のトリアリールシリル基、置換もしくは無置換の炭素数８～１５のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、置換もしくは無置換の環形成炭素数６～１４のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基を表す。隣接した複数のＲ5及びＲ6は、互いに結合して、環を形成する飽和もしくは不飽和の２価の基を形成してもよい。）」

イ 「発明が解決しようとする課題

［０００５］ しかし、上記のような有機ＥＬ素子では、上記材料において分子構造の異なる分子間の電荷移動がスムーズに進行しない場合があり、駆動電圧の上昇を招くことがあった。

以上から、本発明は、駆動電圧を低下させるとともに、寿命が長く、実用的に優れた有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。」

ウ 「課題を解決するための手段

［０００６］ 本発明者等は、前記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、特定のジアミン構造を有する化合物を第１正孔輸送層材料として用い、ジベンゾフラン構造及びカルバゾール構造を有する芳香族アミン誘導体を第２正孔輸送層材料として用いる、あるいは、特定の電子受容性化合物を用い、かつ、ジベンゾフラン構造及びカルバゾール構造を有する芳香族アミン誘導体を第１正孔輸送材料として用いることで、駆動電圧が低く、寿命の長い有機ＥＬ素子を製造できることを見出し、本発明を完成したものである。

・・・中略・・・

［００２０］ 本発明の有機ＥＬ素子は好適に電荷を輸送できることから、フルカラーディスプレイに必要な赤、緑、青のいずれの画素を構成する有機ＥＬ素子にも適用可能であり、発光層に含有されるホスト材料と発光材料以外の材料を共通化させることが期待できる。これにより、素子の製造コストを低減させることが期待される。

発明の効果

［００２１］ 本発明によれば、駆動電圧を低下させるとともに、寿命が長く、実用的に優れた有機ＥＬ素子を提供することができる。」

エ 「発明を実施するための形態

［００２４］ 本願第一の発明の有機ＥＬ素子は、陽極と、陰極と、前記陽極と前記陰極との間に設けられた有機薄膜層とを備えてなる。有機薄膜層はホスト材料と発光材料とを含有する発光層を有し、かつ、前記発光層より陽極側に設けられた正孔輸送層を有する。そして、正孔輸送層は、前記陽極から順に、第１正孔輸送層および第２正孔輸送層を有し、前記第１正孔輸送層は下記一般式（１）で表される化合物を含有し、前記第２正孔輸送層は下記一般式（２）で表される化合物を含有する。

・・・中略・・・

［００３９］ 本願第一の発明の有機ＥＬ素子は、このような前記式（１）及び（２）で表される化合物を用いて、正孔輸送層を形成したので、電子を発光層に閉じ込めつつ、発光層に正孔を注入することができ、電荷の再結合確率を高めて高効率の発光を得ることができる。高性能化は蛍光、燐光を問わず効果があるが、燐光には特に効果がある。

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また、電子ブロックに際して、発光層と正孔輸送層との界面に電子が集中するが、前記式（１）及び（２）で表される化合物は電子耐性が高いので発光寿命が低下しにくい。

また、前記式（１）及び（２）で表される化合物は、Ａｆが小さく電子が入りにくく、陽極側への移動をトラップする傾向がある。

さらに、前記式（１）で表される化合物に対して、大きい電子耐性を有する前記式（２）で表される化合物に電子をトラップすることにより、素子全体を長寿命化することができる。

前記式（２）で表される化合物はモノアミン系であって、ジベンゾフラン基を有しており、前記式（１）で表される化合物に比べＥｇが大きくなる。よって一般的にＡｆが前記式（１）で表される化合物に比べ小さく、電子を発光層から陽極側へ移動させにくい。燐光発光層においては、発光層Ｅｇが大きいのでＡｆが一般に小さく、電子をより陽極側へ移動させにくく、上記効果は顕著である。

また、ジベンゾフランの立体的かさだかさにより隣接する第１正孔輸送層の分子との距離を長くする立体的効果がある。これにより、第２正孔輸送層と第１正孔輸送層の界面にキャリアのトラップができる。これにより、前記式（１）で表される化合物に対して大きい電子耐性を有する前記式（２）で表される化合物に陰極側から移動してくる電子をトラップすることにより、素子全体を長寿命化することができる。

・・・中略・・・

［００４５］ 本発明の有機ＥＬ素子は、第１正孔輸送層に上記一般式（１）で表される化合物を有するが、当該化合物はイオン化ポテンシャルが大きいため、第２正孔輸送層への正孔の移動が容易となり、得られる有機ＥＬ素子が低電圧化される。

前記一般式（１）で表される化合物は、さらに下記（２）～（６）を満たすことが好ましい。

（２）前記一般式（１）で表される化合物がＬ1に対して非対称である。

Ｌ1に対して対称の化合物に比べて、分子間の相互作用が小さいことから、結晶化が抑制され、有機ＥＬ素子を製造する歩留を向上させる。また、アモルファス性が優れることから、隣接するＩＴＯもしくは有機層との界面の接着性が向上し、素子を安定化させる。

（３）前記一般式（１）において、Ｌ1がビフェニルジイル基である。

正孔が注入したカチオン状態において、電気的に安定なキノイド構造を有し、酸化に対して優れた安定性を有する。

（４）前記一般式（１）のＡｒ1～Ａｒ4が、それぞれ独立に、置換もしくは無置換のフェニル基、置換もしくは無置換のビフェニリル基、置換もしくは無置換のターフェニリル基、置換もしくは無置換のフェナントリル基、又は下記一般式（６）で表される。

・・・中略・・・

［０１４３］ なお、本発明の有機ＥＬ素子は、図１に示した構成に限定されない。

例えば、第１正孔輸送層と陽極３との間には、正孔注入層が設けられていてもよい。

また、正孔輸送層６は、第１正孔輸送層６１と第２正孔輸送層６２の二層構造である。

さらに、発光層５と電子注入・輸送層７との間に正孔障壁層を備えていてもよい。

正孔障壁層によれば、正孔を発光層５に閉じ込めて、発光層５における電荷の再結合確率を高め、発光効率を向上することができる。」

オ 「［０１４７］［実施例１－１］

２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板（旭硝子製）に、イソプロピルアルコール中で５分間の超音波洗浄をした後、３０分間のＵＶオゾン洗浄を行なった。

洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着し、まず透明電極ラインが形成されている側の面上に、第１正孔輸送層として前記透明電極を覆うようにして膜厚４０ｎｍの下記化合物Ｘ１を抵抗加熱により成膜した。

第１正孔輸送層の成膜に続けて、第２正孔輸送層としてこの膜上に膜厚２０ｎｍで、下記化合物Ｙ１－１（Ａｆ：２．４８ｅＶ、Ｅｇ（Ｓ）：３．１２ｅＶ、Ｉｐ：５．６０ｅＶ）を抵抗加熱により成膜した。

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さらに、この第２正孔輸送層上に膜厚４０ｎｍで、ホスト材料として化合物Ｈ１、燐光発光材料として化合物Ｄ１を、抵抗加熱により共蒸着した。化合物Ｄ１の濃度は７．５％であった。この共蒸着膜は発光層として機能する。

さらに、この発光層上に膜厚１０ｎｍで、化合物ＨＢを、抵抗加熱により共蒸着した。この膜は正孔障壁層として機能する。

そして、この正孔障壁層成膜に続けて化合物ＥＴ１を膜厚３０ｎｍで成膜した。このＥＴ１膜は電子輸送層として機能する。

次に、ＬｉＦを電子注入性電極（陰極）として成膜速度０．１オングストレーム／ｍｉｎで膜厚を１ｎｍとした。このＬｉＦ膜上に金属Ａｌを蒸着させ、金属陰極を膜厚８０ｎｍで形成し有機ＥＬ素子を作製した。

［０１４８］［化６０］

［図：0001400987000031.jpg］

［０１４９］

［化６１］

［図：0001400987000032.jpg］

・・・中略・・・

［０１５２］［実施例１－３］

実施例１－１において、第２正孔輸送層として、Ｙ１－３（Ａｆ：２．４５ｅＶ、Ｅｇ（Ｓ）：３．１７ｅＶ、Ｉｐ：５．６２ｅＶ、Ｅｇ（Ｔ）：２．６３ｅＶ）を用いた以外は、実施例１－１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。

尚、Ａｆ、Ｅｇ（Ｓ）及びＩｐは実施例１－１と同様にして測定し、Ｅｇ（Ｔ）は以下に示すようにして測定した。Ｅｇ（Ｔ）（３重項エネルギーギャップ）：

燐光発光スペクトルに基づいて測定した。

材料をＥＰＡ溶媒（容積比でジエチルエーテル：イソペンタン：エタノール＝５：５：２）に１０μｍｏｌ／Ｌで溶解し、燐光測定用試料とした。この燐光測定用試料を石英セルに入れ、７７Ｋに冷却し、励起光を照射し、放射される燐光の波長を測定した。

得られた燐光スペクトルの短波長側の立ちあがりに対して接線を引き、この接線とベースラインとの交点の波長値をエネルギーに換算した値を励起３重項エネルギーギャップＥｇ（Ｔ）とした。

なお、測定には市販の測定装置Ｆ－４５００（日立製）を用いた。［０１５３］［実施例１－４］

実施例１－１において、第２正孔輸送層として、Ｙ１－４を用いた以外は、実施例１－１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。

［０１５４］［実施例１－５］

実施例１－１において、第２正孔輸送層として、Ｙ１－５を用いた以外は、実施例１－１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。

［０１５５］［実施例１－６］

実施例１－１において、第２正孔輸送層として、Ｙ１－６を用いた以外は、実施例１－１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。

・・・中略・・・

［０１６１］

［表１］

［図：0001400987000033.jpg］

［０１６２］

［実施例１－７］

実施例１－１において、第１正孔輸送層として、Ｘ２を用いた以外は、実施例１－１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。

［０１６３］［化６３］

［図：0001400987000034.jpg］

［０１６４］［実施例１－８～１－１２］

実施例１－７において、第２正孔輸送層として、表２に記載の材料を用いた以外は、実施例１－７と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。

・・・中略・・・

［０１６８］［表２］

［図：0001400987000035.jpg］

・・・中略・・・

［０１７６］ 表１～３に示すように、本発明所定の化合物を用いて第１正孔輸送層、第２正孔輸送層を形成した実施例１－１～１－１８の有機ＥＬ素子は、比較例１－１～１－９のものに比べ、素子寿命が向上する効果が得られた。

第２正孔輸送層として、Ｙ１－３に比べＹ１－４、Ｙ１－６を用いた素子の方が長寿命であることがわかる。

さらに第１正孔輸送層として、Ｘ２を用いた素子に比べ、Ｘ１、Ｘ３を用いた素子の方が長寿命であることがわかる。」

（４）甲８号証の記載

甲８（国際公開第２０１２／１５７２１１号）の請求の範囲及び明細書には、それぞれ以下の記載がある。

ア 「［請求項１］ 基板と、前記基板平面に対して並列に配置されてなる第１の発光素子及び第２の発光素子を有する有機ＥＬ多色発光装置であって、

前記第１の発光素子は、陽極と陰極の間に、陽極側から、第１の有機層、第２の有機層及び第３の有機層を、前記基板平面に対して垂直方向にこの順に有し、

前記第２の発光素子は、陽極と陰極の間に、陽極側から、第２の有機層及び第３の有機層を、前記基板平面に対して垂直方向にこの順に有し、

前記第１の有機層は、第１の発光ドーパントを含み、

前記第３の有機層は、第２の発光ドーパントを含み、

前記第２の有機層は、それぞれ下記（Ａ）～（Ｄ）の化合物のいずれかを含む有機ＥＬ多色発光装置。

（Ａ）アリールアミン部位と、フラン部位又はチオフェン部位を有する化合物

（Ｂ）アリールアミン部位と、含窒素六員環構造を含む部位を有する化合物

（Ｃ）カルバゾール部位と、フラン部位又はチオフェン部位を有する化合物

（Ｄ）カルバゾール部位と、含窒素六員環構造を含む部位を有する化合物」

イ 「発明の概要

［０００７］ 本発明の目的は、高効率、長寿命及び高品質である有機ＥＬ多色発光装置を提供することである。

［０００８］ 本発明者らは、鋭意研究した結果、赤、黄色燐光発光素子又は緑色燐光発光素子に対して電子輸送層及び三重項ブロック層として機能でき、青色蛍光発光素子に対しては、正孔注入、輸送層として機能できる材料からなる特定の層(隣接層)を設けることによって、高効率、長寿命、高品質の有機ＥＬ多色発光装置が得られることを見出した。」

ウ 「発明を実施するための形態

［００１２］ 本発明の有機ＥＬ多色発光装置は、基板、陽極及び陰極を有し、陽極と陰極の間に、基板平面に対して並列に配置されてなる第１の発光素子及び第２の発光素子を有する。

上記第１の発光素子は、第１の有機層、第２の有機層及び第３の有機層を、例えば基板側から垂直方向にこの順に含む積層体であり、上記第２の発光素子は、第２の有機層及び第３の有機層を、例えば基板側から垂直方向にこの順に含む積層体である。

尚、第１の発光素子の第２の有機層と、第２の発光素子の第２の有機層は、同一でも異なってもよいが、同一が好ましい。第１の発光素子の第３の有機層と、第２の発光素子の第３の有機層は、同一でも異なってもよいが、同一が好ましい。

続きを表示（全25行）

・・・中略・・・

［００１９］ 第２の有機層の化合物は、正孔注入性及び正孔輸送性、並びに電子注入性及び電子輸送性の両者の機能を有する。これにより、第１の発光素子の第２の有機層は、電子注入性及び電子輸送性を有し、第２の発光素子の第２の有機層では正孔注入性及び正孔輸送性を有する。

また、第２の有機層の化合物がカルバゾール部位と、フラン部位、チオフェン部位又は含窒素六員環構造を含む部位を有することで高い三重項エネルギーを維持する効果があり、赤、黄燐光発光層又は緑燐光発光層からの三重項エネルギーの拡散を防止することができ、燐光発光効率を大きくすることができる。

尚、三重項エネルギーとは、最低励起三重項状態と基底状態のエネルギー差を意味する。

・・・中略・・・

［００２７］ 図１は、本発明の有機ＥＬ多色発光装置の一実施形態を示す概略断面図である。

有機ＥＬ多色発光装置１は、基板１０上に第１の発光素子１００及び第２の発光素子２００を並列に有する装置である。

第１の発光素子１００は、陽極１１０及び陰極１８０の間に、正孔注入層１２０、正孔輸送層１３０、第１の発光層１４０、第１隣接層１５０、第２発光層１６０及び電子輸送層１７０をこの順に有する積層体である。また、第２の発光素子２００は、陽極２１０及び陰極２７０の間に、正孔注入層２２０、正孔輸送層２３０、第２隣接層２４０、第２発光層２５０及び電子輸送層２６０をこの順に有する積層体である。

第１の発光素子１００及び第２の発光素子２００の間には、層間絶縁膜２０、２２及び２４があり、第１の発光素子１００の陽極１１０、正孔注入層１２０、正孔輸送層１３０及び第１発光層１４０、並びに第２の発光素子２００の陽極２１０、正孔注入層２２０及び正孔輸送層２３０は、層間絶縁膜２０、２２及び２４に挟持されてそれぞれ積層している。一方、第１の発光素子１００の第１隣接層１５０、第２発光層１６０及び電子輸送層１７０は、第２の発光素子２００の第２隣接層２４０、第２発光層２５０及び電子輸送層２６０とそれぞれ同じ層であり、これら層は層間絶縁膜２０、２２及び２４を覆うようにして積層している。第１の発光素子１００の第２発光層１６０は、電子輸送層としても機能する。

［００２８］ 有機ＥＬ多色発光装置１の第１の発光素子１００において、第１発光層１４０が本発明の第１の発光素子の第１の有機層に対応し、第１隣接層１５０が本発明の第１の発光素子の第２の有機層に対応し、第２発光層１６０が本発明の第１の発光素子の第３の有機層に対応する。同様に、有機ＥＬ多色発光装置１の第２の発光素子２００において、第２隣接層２４０が第２の発光素子の第２の有機層に対応し、第２発光層２５０が第２の発光素子の第３の有機層に対応する。図１が示すように、第１及び第２の発光素子は、第１の有機層、第２の有機層及び第３の有機層の他に、他の層を含んでもよい。

有機ＥＬ多色発光装置１では、第１隣接層１５０と第２隣接層２４０、第２の発光層１６０と第２の発光層２５０、電子輸送層１７０と電子輸送層２６０、陰極１８０と陰極２７０は同一層であり、同一化合物から形成できるため、これら層をマスクを用いずに蒸着によって一度に積層することができる。これは、第１の発光素子及び第２の発光素子の発光色が互いに異なる場合に、特にその生産性を向上させることができる。

・・・中略・・・

［００３０］ 以下、本発明の有機ＥＬ多色発光装置の各層について、図１の有機ＥＬ多色発光装置１の各層を例に取り説明する。

［隣接層］

本発明の有機ＥＬ多色発光装置では、第１隣接層及び第２隣接層が、上述した（Ａ）～（Ｄ）の化合物のいずれかを含み、好ましくは式（１）又は（２）で表わされる構造を有する化合物を含む（以下、（Ａ）～（Ｄ）の化合物及び式（１）又は（２）で表わされる構造を有する化合物を隣接層化合物という場合がある）。

式（１）及び（２）で表わされる構造は、それぞれアリールモノアミン構造及びアリールジアミン構造であり、正孔注入性及び正孔輸送性を有する。式（１）又は式（２）で表わされる構造が、式（ａ）又は式（ｂ）で表わされる置換基を有することにより、隣接層化合物に電子注入性及び電子輸送性も付与することができる。従って、隣接層が式（１）又は（２）で表わされる化合物を含むことにより、第１隣接層にあっては、第１発光層に効率よく電子を輸送して注入し、第１の発光素子の発光効率を高めることができ、第２隣接層にあっては、第２発光層に効率よく正孔を輸送して注入し、第２の発光素子の発光効率を高めることができる。

上記に加えて、式（ａ）又は式（ｂ）で表わされる置換基は、三重項エネルギー（Ｔ１）を大きくする効果があり、赤、黄燐光発光層又は緑燐光発光層からの三重項エネルギーの拡散を防止することができる。尚、三重項エネルギーとは、最低励起三重項状態と基底状態のエネルギー差を意味する。

以上から、隣接層が隣接層化合物を含むことにより本発明の有機ＥＬ多色発光装置は、トータル性能の向上及び色再現性の向上の効果が得られる。

・・・中略・・・

［００６１］ 隣接層化合物は、好ましくはイオン化ポテンシャルが５．４５～５．７５ｅＶであり、より好ましくは５．５０～５．７０ｅＶであり、さらに好ましくは、５．５５～５．６５ｅＶである。

隣接層化合物のイオン化ポテンシャルが５．４５～５．７５ｅＶであることで、例えば第２隣接層から、第２発光層（青色蛍光発光層）への正孔注入を促進させ、青色発光効率や寿命を高めることができる。一方、隣接層化合物のイオン化ポテンシャルが５．４５ｅＶ未満の場合、青色蛍光発光層への正孔注入障壁が大きく、青色発光効率が低下するおそれがある。また、隣接層化合物のイオン化ポテンシャルの５．７５ｅＶを超えると、陽極側から第２の隣接層への正孔注入障壁が大きく、青色発光効率や寿命が低下するおそれがある。」

エ 「［００６８］ また、第１隣接層及び第２隣接層について、好ましくは第１隣接層が第１発光層に隣接しており、上記（Ｃ）又は（Ｄ）の化合物を含む、又は第２隣接層が第２発光層に隣接しており、上記（Ａ）又は（Ｂ）の化合物を含む。

第１発光層（例えば赤、黄燐光発光層、又は緑燐光発光層）と隣接する第１隣接層が、（Ｃ）又は（Ｄ）の化合物を含むことで、第１発光層側への電子輸送と注入の促進、及び赤、黄燐光層発光層又は緑燐光発光層からの三重項エネルギーの拡散を防止することができる。

第２発光層（例えば青蛍光発光層）と隣接する第２隣接層が、（Ａ）又は（Ｂ）の化合物を含むことで、第２発光層への正孔輸送と注入を促進し、青発光の効率、寿命を高めることができる。」

オ 「［００７０］［発光素子］

本発明の有機ＥＬ多色発光装置の基板上に並置されてなる第１の発光素子及び第２の発光素子について、第１の発光素子は例えば陽極／正孔注入層／正孔輸送層／第１発光層／第１隣接層／第２電子注入・輸送層／第１電子注入・輸送層／陰極で表わされる構造を有し、第２の発光素子は例えば陽極／正孔注入層／正孔輸送層／第２隣接層／第２発光層／第１電子注入・輸送層／陰極で表わされる構造を有する。

ここで、第１隣接層の材料と第２隣接層の材料は、それぞれ上記（Ａ）～（Ｄ）の化合物のいずれかである。

また、第２発光層が青発光層の場合、第２発光層は、第１の発光素子の第２の電子注入・輸送層と同一でもよい。

第１発光層及び第２発光層の発光は、陽極側、陰極側、あるいは両側から取り出すことができる。

・・・中略・・・

［００８１］［正孔注入層及び正孔輸送層］

正孔注入・輸送層は、発光層への正孔注入を助け、発光領域まで輸送する層であって、正孔移動度が大きく、イオン化エネルギーが通常５．６ｅＶ以下と小さい層である。

正孔注入・輸送層の材料としては、より低い電界強度で正孔を発光層に輸送する材料が好ましく、さらに正孔の移動度が、例えば１０４～１０６Ｖ／ｃｍの電界印加時に、少なくとも１０－４ｃｍ２／Ｖ・秒であれば好ましい。」

カ 「実施例

［００９４］ 実施例及び比較例では、下記化合物を用いて有機ＥＬ素子を作製した。

［化８８］

［図：0001400987000036.jpg］

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［化８９］

［図：0001400987000037.jpg］

［化９０］

［図：0001400987000038.jpg］

［化９１］

［図：0001400987000039.jpg］

・・・中略・・・

［００９５］ 上記化合物１～４、８～１２、１４～２８、Ａ～Ｃの三重項エネルギーＴ１、一重項エネルギーＳ１、イオン化ポテンシャルＩＰ及び電子親和力Ａｆを下記方法により測定した。結果を表１に示す。

（１）三重項エネルギー（Ｔ１）

三重項エネルギーは、市販の装置Ｆ－４５００（株式会社日立ハイテクノロジーズ製）を用いて測定した。Ｔ１の換算式は以下の通りである。

換算式 Ｔ１（ｅＶ）＝１２３９．８５／λｅｄｇｅ

尚、λｅｄｇｅ（単位：ｎｍ）とは、縦軸にリン光強度、横軸に波長をとって、リン光スペクトルを表したときに、リン光スペクトルの短波長側の立ち上がりに対して接線を引き、その接線と横軸の交点の波長値を意味する。

［００９６］ （２）イオン化ポテンシャル（ＩＰ）

イオン化ポテンシャルは、大気下で光電子分光装置（理研計器（株）社製：ＡＣ－３）を用いて測定した。具体的には、材料に光を照射し、その際に電荷分離によって生じる電子量を測定することにより測定した。

尚、イオン化ポテンシャル（Ｉｐ）は、ホスト材料の化合物から電子を取り去ってイオン化するために要するエネルギーを意味する。

・・・中略・・・

［００９８］

［表１］

［図：0001400987000040.jpg］

」

キ 「［００９９］実施例１

本発明の有機ＥＬ多色発光装置の効果を確認するため、第１の発光素子と第２の発光素子を評価した。

［第２の発光素子（青色蛍光発光素子）の形成］

２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板を、イソプロピルアルコール中で５分間超音波洗浄した後、ＵＶオゾン洗浄を３０分間行なった。洗浄後の透明電極付きガラス基板に、ＮＤ１５０１（日産化学工業製：アニリンオリゴマー）をスピンコート法で２５ｎｍの膜厚で成膜して、２３０℃で加熱して正孔注入層を形成した。ついで、ＨＴ１のキシレン溶液（１．０重量％）を、スピンコート法で３０ｎｍの膜厚で成膜し、１２０℃で乾燥し、正孔輸送層を形成した。次に、第２の隣接層（第２の有機層）の材料として化合物１を蒸着により、膜厚１０ｎｍに成膜した。次に第２の発光層（青発光層）（第３の有機層）として、ホスト材ＥＭ１とドーパント材ＢＤ１を９７：３の質量比で蒸着し、膜厚３５ｎｍの発光層を形成した。さらに、ＥＴ１を蒸着により、膜厚２５ｎｍに成膜した。この層は、電子輸送層として機能する。この後、還元性ドーパントであるＬｉ（Ｌｉ源：サエスゲッター社製）とＡｌｑを２元蒸着させ、電子注入層としてＡｌｑ：Ｌｉ膜（膜厚１０ｎｍ）を形成した。このＡｌｑ：Ｌｉ膜上に金属Ａｌを蒸着させ金属陰極を形成し、窒素中でガラス封止して、第２の発光素子である青色発光有機ＥＬ素子を作製した。

続きを表示（全16行）

・・・中略・・・

［０１０１］［第１の発光素子（緑色燐光発光素子）の作製］

２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板を、イソプロピルアルコール中で５分間超音波洗浄した後、ＵＶオゾン洗浄を３０分間行なった。洗浄後の透明電極付きガラス基板に、ＮＤ１５０１（日産化学工業製）をスピンコート法で２５ｎｍの膜厚で成膜して、２３０℃で加熱して正孔注入層を形成した。ついで、ＷＯ２００９／１０２０２７に開示のＨＴ２のキシレン溶液（１．０重量％）を、スピンコート法で３０ｎｍの膜厚で成膜し、２３０℃で加熱乾燥して、正孔輸送層を形成した。次に、第１発光層（緑発光層）（第１の有機層）として、ホスト材ＥＭ２とドーパント材ＧＤ１の９０：１０の重量比のキシレン溶液（１．０重量％）を調製し、スピンコート法で６０ｎｍの膜厚で成膜し、１２０℃で乾燥した。次に、第１隣接層（第２の有機層）の材料として第２隣接層の材料と同じ化合物１を蒸着により、膜厚１０ｎｍに成膜した。次に、ホスト材ＥＭ１とドーパント材ＢＤ１を９７：３のレート比で蒸着し、膜厚３５ｎｍの層（青共通層）（第３の有機層）を形成し、次に、ＥＴ１を蒸着により、膜厚２５ｎｍに成膜した。これら層は、電子輸送層として機能する。この後、還元性ドーパントであるＬｉ（Ｌｉ源：サエスゲッター社製）とＡｌｑを二元蒸着させ、電子注入層としてＡｌｑ：Ｌｉ膜（膜厚１０ｎｍ）を形成した。このＡｌｑ：Ｌｉ膜上に金属Ａｌを蒸着させ金属陰極を形成し、窒素中でガラス封止して、第１の発光素子である緑色発光有機ＥＬ素子を作製した。

・・・中略・・・

［０１０３］実施例２～１１

化合物１からなる第１隣接層及び第２隣接層の代わりに、表２に示す化合物８～１２、１４～１８をそれぞれ単層で蒸着した隣接層を採用した他は実施例１と同様にして第１の発光素子及び第２の発光素子を製造し評価した。

・・・中略・・・

［０１０７］［表２－１］

［図：0001400987000041.jpg］

・・・中略・・・

［０１０９］ 隣接層を単層で構成した実施例１～１１では、化合物１、８～１２、１４～１８を用いた。これらの化合物は、アリールアミン部位とジベンゾフラン部位、又はカルバゾール部位とジベンゾフラン部位を含んでいる。即ち、アミン、カルバゾールの正孔輸送性ユニットとジベンゾフランの電子輸送性ユニットを有するので、第２の発光素子（青）および第１の発光素子（緑）の効率はいずれも良好である。これは、第２の発光素子（青）の発光層への正孔が十分注入されつつ、第１の発光素子（緑）の発光層へは電子が十分注入されるためと推定する。

また、第２の発光素子（青）の寿命は良好である。これは、アミンユニットまたはカルバゾールユニットに加えて、耐電子性の高いジベンゾフランユニットを有するためと推定される。」

ク 「産業上の利用可能性

［０１１２］ 本発明の有機ＥＬ多色発光装置は、民生用又は工業用の表示機器、カラーディスプレイ等に好適に用いらることができ、薄型テレビ、ノートパソコン、携帯電話、ゲーム機表示、車載用テレビ等に好適に用いられる。」

ケ 「［図１］

［図：0001400987000042.jpg］

」

（５）甲９号証の記載

甲９（国際公開第２０１１／１３３００７号（ファミリー文献：特表２０１３－５２５３４６号公報））には、以下の記載がある。

なお、参考訳は、ファミリー文献に基づいて当合議体で作成したものである（参考訳については、甲１０も同様である。）。

ア 「[224] The compound for an optoelectronic device according to one embodiment may include at least one of the compounds represented by the following Chemical Formulae A-1 to A-305, A-414 to A-416, A-457, A-458, or A-469 to A-473. The compounds of the following structures have an excellent hole transport property due to carbazolyl, excellent thin film characteristics due to an asymmetrical molecule, and thermal stability. Therefore when they are used for a hole injection layer and a hole transport layer (HTL) of an organic light emitting diode, a long life-span and high efficiency may be realized.」

（参考訳：

［２２４］ 本発明の一実施形態による光電子素子用化合物は、下記化学式Ａ－１～Ａ－３０５、Ａ－４１４～Ａ－４１６、Ａ－４５７、Ａ－４５８またはＡ－４６９～Ａ－４７３で表される化合物の少なくとも一つを含みうる。下記のような構造は、カルバゾリルの優れた正孔輸送性と共に分子全体の非対称性により薄膜特性に優れ、熱的安定性が増加できる。したがって、有機発光ダイオードの正孔注入層および正孔輸送層（ＨＴＬ）に使用する場合、長寿命、高効率を示す。）

イ 「[225]

［図：0001400987000043.jpg］

[226]

［図：0001400987000044.jpg］

[227]

［図：0001400987000045.jpg］

」

ウ 「[719] Fabrication of Organic Light Emitting Diode

[720] Example 41

[721] A glass substrate thin film coated with 1500Å of indium tin oxide (ITO) was ultrasonic-wave cleaned with distilled water. Subsequently, the glass substrate cleaned with distilled water was ultrasonic-wave cleaned with a solvent such as isopropyl alcohol, acetone, methanol, or the like and dried. Then the glass substrate was moved to a plasma cleaner and cleaned for 5 minutes with oxygen plasma, and then the substrate was moved to a vacuum evaporator. 4,4-'bis[N-[4-{N,N-bis(3-methylphenyl)amino}-phenyl]-N-phenylamino]biphenyl (DNTPD) was vacuum deposited on the ITO substrate using an ITO transparent electrode prepared according to the above procedure to provide a 600Å thick hole injection layer (HIL). Then the compound prepared according to Example 4 was vacuum deposited to provide a 300Å-thick hole transport layer (HTL). A 250Å-thick emission layer was vacuum deposited on the hole transport layer (HTL) using 9,10-di-(2-naphthyl)anthracene (ADN) as a host and 3wt% of 2,5,8,11-tetra(tert-butyl)perylene (TBPe) as a dopant.

[722] Next, Alq3 was vacuum-deposited to be 250Å thick on the emission layer, forming an electron transport layer (ETL). On the electron transport layer (ETL), LiF at 10Å and Al at 1000Å were sequentially vacuum-deposited to fabricate a cathode, completing an organic light emitting diode.

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[723] The organic light emitting diode had five organic thin layers.

[724] In particular, it had Al (1000Å/LiF (10 )/Alq3 (250Å/EML[ADN:TBPe=97:3] (250Å)/HTL (300Å/DNTPD (600Å/ITO (1500Å).

[725] Example 42

[726] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using Example 5 instead of Example 4.

[727] Example 43

[728] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using Example 6 instead of Example 4.

[729] Example 44

[730] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using Example 7 instead of Example 4.

[731] Example 45

[732] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using Example 9 instead of Example 4.

[733] Example 46

[734] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using Example 10 instead of Example 4.

[735] Example 47

[736] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using Example 38 instead of Example 4.

[737] Example 48

[738] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using Example 39 instead of Example 4.

[739] Comparative Example 1

[740] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using NPB instead of Example 4. The structure of NPB is shown in the following.

[741] Comparative Example 2

[742] An organic light emitting diode was prepared with the same method as Example 41, except for using HT1 instead of Example 4. The structure of HT1 is shown in the following.

[743] Comparative Example 3

[744] An organic light emitting diode was fabricated in accordance with the same procedure as in Example 41, except that HT2 was used instead of the Example 41. The structure of HT2 is described in the following.

[745] The structure of DNTPD, ADN, TBPe, NPB, HT1, and HT2 that are used for preparing the organic light emitting diode is shown as follows.

・・・中略・・・

[748] [NPB] [HT1] [HT2]

[749]

［図：0001400987000046.jpg］

」

（参考訳：

［７１９］ 有機発光ダイオードの製造

［７２０］ 実施例４１

［７２１］ ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ ｔｉｎ ｏｘｉｄｅ）が１５００Åの厚さが薄膜コーティングされたガラス基板を蒸溜水超音波で洗浄した。蒸溜水洗浄が終わるとイソプロピルアルコール、アセトン、メタノールなどの溶剤で超音波洗浄し乾燥させた後、プラズマ洗浄機に移送させた後、酸素プラズマを利用して前記基板を５分間洗浄した後、真空蒸着器に基板を移送した。このように準備されたＩＴＯ透明電極を陽極として使用し、ＩＴＯ基板上部に４，４’－ｂｉｓ[Ｎ－[４－{Ｎ，Ｎ－ｂｉｓ（３－ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）ａｍｉｎｏ}－ｐｈｅｎｙｌ]－Ｎ－ｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｏ]ｂｉｐｈｅｎｙｌ（ＤＮＴＰＤ）を真空蒸着して６００Å厚さの正孔注入層（ＨＩＬ）を形成した。次に実施例４で製造された化合物を使用して真空蒸着で３００Å厚さの正孔輸送層（ＨＴＬ）を形成した。前記正孔輸送層（ＨＴＬ）上部に９，１０－ｄｉ－（２－ｎａｐｈｔｈｙｌ）ａｎｔｈｒａｃｅｎｅ（ＡＤＮ）をホストとして使用し、ドーパントとして２，５，８，１１－ｔｅｔｒａ（ｔｅｒｔ－ｂｕｔｙｌ）ｐｅｒｙｌｅｎｅ（ＴＢＰｅ）を３重量％ドーピングして真空蒸着で２５０Å厚さの発光層を形成した。

［７２２］ その後、前記発光層上部にＡｌｑ３を真空蒸着して２５０Å厚さの電子輸送層（ＥＴＬ）を形成した。前記電子輸送層（ＥＴＬ）上部にＬｉＦの１０ÅとＡｌの１０００Åを順次に真空蒸着して陰極を形成することによって有機発光ダイオードを製造した。

［７２３］ 前記有機発光ダイオードは、５層の有機薄膜層を有する構造からなっている。

［７２４］ 具体的には、Ａｌ（１０００Å）／ＬｉＦ（１０Å）／Ａｌｑ３（２５０Å）／ＥＭＬ[ＡＤＮ：ＴＢＰｅ＝９７：３]（２５０Å）／ＨＴＬ（３００Å）／ＤＮＴＰＤ（６００Å）／ＩＴＯ（１５００Å）の構造で製作した。

［７２５］ 実施例４２

［７２６］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりに実施例５を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。

［７２７］ 実施例４３

［７２８］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりに実施例６を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。

［７２９］ 実施例４４

［７３０］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりに実施例７を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。

［７３１］ 実施例４５

［７３２］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりに実施例９を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。

［７３３］ 実施例４６

［７３４］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりに実施例１０を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。

［７３５］ 実施例４７

［７３６］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりに実施例３８を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。

［７３７］ 実施例４８

［７３８］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりに実施例３９を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。

［７３９］ 比較例１

［７４０］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりにＮＰＢを使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。前記ＮＰＢの構造は以下に記載されている。

［７４１］ 比較例２

［７４２］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりにＨＴ１を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。前記ＨＴ１の構造は以下に記載されている。

［７４３］ 比較例３

［７４４］ 前記実施例４１で、実施例４の代わりにＨＴ２を使用した点を除いては、同様な方法で有機発光ダイオードを製造した。前記ＨＴ２の構造は以下に記載されている。

［７４５］ 前記有機発光ダイオード製作に使用されたＤＮＴＰＤ、ＡＤＮ、ＴＢＰｅ、ＮＰＢ、ＨＴ１およびＨＴ２の構造は以下のとおりである。

・・・中略・・・

［７４８］ ［ＮＰＢ］［ＨＴ１］［ＨＴ２］

［７４９］ （化学式の再掲は省略））

エ 「[774] Table 3

［図：0001400987000047.jpg］

[775] Current density: 10mA/cm2

[776] Referring to the results of [Table 3], the materials that were used for preparing the hole transport layer (HTL) of Examples 41 to 48 turned out to decrease driving voltage of the organic light emitting diode but improved luminance and efficiency.

[777] Further, the half-life of Examples 41 to 48 were remarkably improved compared to the half-life of Comparative Examples 1 to 3, particularly, the organic light emitting diode of Example 42 had a half-life of 2290 hours, which was 1.8 times improved compared to that of Comparative Example 1 of 1250 hours. In terms of commercial selling, the life-span of a device is one of the biggest issues for commercializing a device. Therefore, the devices according to the exemplary embodiments are shown as sufficient to be commercialized.」

（参考訳：

［７７４］

［図：0001400987000048.jpg］

［７７５］ 電流密度：１０ｍＡ／ｃｍ２

［７７６］ 前記表３の結果によれば、前記実施例４１～４８で正孔輸送層（ＨＴＬ）に使用された材料の場合、有機発光ダイオードの駆動電圧を下げ、輝度と効率を向上させることが分かる。

［７７７］ また、前記実施例４１～４８の半減寿命は前記比較例１～３よりも大幅向上し、特に前記実施例４２の半減寿命は２２９０時間（ｈ）で、比較例１の半減寿命である１２５０時間より１．８倍以上向上したことが分かる。実際、素子の商用化側面で素子の寿命は製品化の最も大きい問題の一つであることを考慮するとき、前記実施例の結果は素子を製品化して商用化することに十分であると判断される。）

（６）甲１０号証の記載

甲１０（国際公開第２００９／０７２５８７号（ファミリー文献：特開２００９－２９８７６７号公報））には、以下の記載がある。

ア 「[0019]

In addition, as another feature of the present invention, a light-emitting element includes an EL layer between a pair of electrodes, the EL layer includes at least a light-emitting layer and a hole-transporting layer, and at least one of the light-emitting layer and the hole-transporting layer contains any of the carbazole derivatives described above.

[0020]

Further, as another feature of the present invention, a light-emitting element includes an EL layer between an anode and a cathode, the EL layer includes at least a light-emitting layer, a hole-transporting layer, and a hole-injecting layer, the hole-injecting layer is formed in contact with the anode, and at least one of the light-emitting layer, the hole-transporting layer, and the hole-injecting layer contains any of the carbazole derivatives described above.」

（参考訳：

［００１９］

また、本発明の別の構成は、一対の電極間にＥＬ層を有する発光素子であって、ＥＬ層は、発光層と正孔輸送層とを少なくとも有し、発光層、正孔輸送層の少なくとも一に上記記載のカルバゾール誘導体を含むことを特徴とする。

［００２０］

さらに、本発明の別の構成は、陽極と陰極との間にＥＬ層を有する発光素子であって、ＥＬ層は、発光層、正孔輸送層、および正孔注入層とを少なくとも有し、正孔注入層は、前記陽極と接して形成され、発光層、正孔輸送層、正孔注入層の少なくとも一に上記記載のカルバゾール誘導体を含むことを特徴とする。）

イ 「[0023]

Further, the present invention also includes a light-emitting device having the light-emitting element described above and an electronic devuce having the light-emitting device. A light-emitting device in this specification refers to an image display device, a light-emitting device, or a light source (including a lighting device). In addition, light-emitting devices include all of the following modules: modules in which a connector, for example, a flexible printed circuit (FPC), a tape automated bonding (TAB) tape, or a tape carrier package (TCP) is attached to a light-emitting device; modules provided with a printed wiring board at the end of a TAB tape or a TCP; and modules where an integrated circuit (IC) is directly mounted on a light-emitting element by a chip-on-glass (COG) method.

[0024]

Since the carbazole derivative of the present invention exhibits a high hole-transporting property, it can be mainly used for a hole-transporting layer which is included in an EL layer of a light-emitting element. In addition, the carbazole derivative of the present invention is used for the hole-transporting layer to form a light-emitting element, whereby a light-emitting element having high luminous efficiency can be formed.」

（参考訳：

［００２３］

また、本発明は、上述した発光素子を有する発光装置および発光装置を有する電子機器も範疇に含めるものである。本明細書中における発光装置とは、画像表示デバイス、発光デバイス、もしくは光源（照明装置含む）を指す。また、発光装置にコネクター、例えばＦＰＣ（Ｆｌｅｘｉｂｌｅ ｐｒｉｎｔｅｄ ｃｉｒｃｕｉｔ）もしくはＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）テープもしくはＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）が取り付けられたモジュール、ＴＡＢテープやＴＣＰの先にプリント配線板が設けられたモジュール、または発光素子にＣＯＧ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｇｌａｓｓ）方式によりＩＣ（集積回路）が直接実装されたモジュールも全て発光装置に含むものとする。

［００２４］

本発明のカルバゾール誘導体は、高い正孔輸送性を示すことから、主に発光素子のＥＬ層を構成する正孔輸送層に用いることができる。また、本発明のカルバゾール誘導体を正孔輸送層に用いて発光素子を形成することにより、発光効率の高い発光素子を形成することができる。）

ウ 「[Embodiment 1]

[0267]

In Embodiment 1, a synthetic method of a carbazole derivative of the present invention, 4-phenyl-4'-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)triphenylamine (abbreviation: PCBA1BP) represented by a structural formula (5), will be specifically described.

[0268]

続きを表示（全22行）

［図：0001400987000049.jpg］

・・・中略・・・

[0303]

First, the calculation of the HOMO level of PCBAlBP (abbreviation) by CV measurement is described in detail. As shown in FIG 41, an oxidization peak potential ￡Pa was 0.536 V. In addition, a reduction peak potential E^0 was 0.446 V. Therefore, a half-wave potential (an intermediate potential between Ep0 and ￡pa) can be calculated to be 0.49 V. This shows that PCBAlBP (abbreviation) can be oxidized by an electrical energy of 0.49 V [vs. Ag/Ag+], and this energy corresponds to the HOMO level. Here, the potential energy of the reference electrode used in Embodiment 1 with respect to the vacuum level is -4.94 [eV] as described above. Therefore, the HOMO level of PCBAlBP (abbreviation) was found to be -4.94-0.49 = -5.43 [eV]. In addition, the oxidation peak took a similar value even after the 100 cycles. Accordingly, it was found that repetition of the oxidation reduction between an oxidation state and a neutral state had favorable chracteristics.

[Embodiment 2]

[0304]

In Embodiment 2, a synthetic method of a carbazole derivative of the present invention, 4,4'-diphenyl-4"-(9-phenyl-9-H-carbazol-3-yl)triphenylamine (abbreviation: PCBBi1BP) represented by a structural formula (6), will be specifically described.

[0305]

［図：0001400987000050.jpg］

・・・中略・・・

[0333]

An oxidation-reduction reaction characteristic of PCBBiIBP (abbreviation) was examined by a cyclic voltammetry (CV) measurement. Since the measurement method is similar to that of Embodiment 1, the description is omitted.

[0334]

FIG 42 shows the CV measurement result on the oxidation reaction characteristics. As shown in FIG 42, an oxidization peak potential Epa can be read as 0.521 V, and a reduction peak potential Ep0 can be read as +0.431 V. Therefore, a half-wave potential (an intermediate potential between Epc and Epa) can be calculated to be +0.48 V. According to the calculation similar to that of Embodiment 1, the HOMO level of PCBBiIBP (abbreviation) was found to be = -5.42 [eV]. In addition, the oxidation peak took a similar value even after the 100 cycles. Accordingly, it was found that repetition of the oxidation reduction between an oxidation state and a neutral state had favorable characteristics.

[0335]

The result of measuring the thin film using a photoelectron spectrometer (AC-2, manufactured by Riken Keiki Co., Ltd.) under the atmosphere indicated that the HOMO level of PCBBiIBP (abbreviation) was -5.34 eV. The Tauc plot of the absorption spectrum of the thin film revealed that the absorption edge was 3.15 eV. Thus, the energy gap in the solid state was estimated to be 3.15 eV, which means that the LUMO level of PCBBiIBP (abbreviation) is -2.19 eV.

[0336]

In addition, the glass transition temperature of PCBBi1BP (abbreviation) was examined with a differential scanning calorimetry (Pyris 1 DSC, manufactured by Perkin Elmer Co., Ltd.). According to the measurement results, it was found that the glass transition temperature was 123 ℃. In this manner, PCBBi1BP (abbreviation) has a high glass transition temperature and favorable heat resistance. In addition, the crystallization peak does not exist; thus, it was found that PCBBi1BP (abbreviation) is a substance which is hard to be crystallized.」

（参考訳：［実施例１］

［０２６７］

本実施例１では、構造式（５）で表される本発明のカルバゾール誘導体である４－フェニル－４’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡ１ＢＰ）の合成方法について具体的に説明する。

［０２６８］

（化学式の再掲は省略）

・・・中略・・・

［０３０３］

まず、ＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）のＣＶ測定からのＨＯＭＯ準位の算出について詳述する。図４１に示すように、酸化ピーク電位Ｅｐａは、０．５３６Ｖであった。また、還元ピーク電位Ｅｐｃは０．４４６Ｖであった。したがって、半波電位（ＥｐａとＥｐｃの中間の電位）は０．４９Ｖと算出できる。このことは、ＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）は０．４９［Ｖ ｖｓ．Ａｇ／Ａｇ＋］の電気エネルギーにより酸化されることを示しており、このエネルギーはＨＯＭＯ準位に相当する。ここで、上述した通り、本実施例１で用いる参照電極の真空準位に対するポテンシャルエネルギーは、－４．９４［ｅＶ］であるため、ＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）のＨＯＭＯ準位は、－４．９４－０．４９＝－５．４３［ｅＶ］であることがわかった。また、１００サイクル後でも酸化ピークが同様の値となった。このことから、酸化状態と中性状態間の酸化還元の繰り返しに良好な特性を示すことがわかった。

［実施例２］

［０３０４］

本実施例２では、構造式（６）で表される本発明のカルバゾール誘導体である４，４’－ジフェニル－４’’－（９－フェニル－９－Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＢｉ１ＢＰ）の合成方法について具体的に説明する。

［０３０５］

（化学式の再掲は省略）

・・・中略・・・

［０３３３］

また、ＰＣＢＢｉ１ＢＰ（略称）の酸化還元反応特性をサイクリックボルタンメトリ（ＣＶ）測定によって調べた。測定方法は、実施例１と同様なので、説明を省略することとする。

［０３３４］

酸化反応特性のＣＶ測定結果を図４２に示す。図４２に示すように、酸化ピーク電位Ｅｐａは、０．５２１Ｖ、還元ピーク電位Ｅｐｃは＋０．４３１Ｖと読み取ることができる。したがって、半波電位（ＥｐｃとＥｐａの中間の電位）は＋０．４８Ｖと算出できる。実施例１と同様の計算により、ＰＣＢＢｉ１ＢＰ（略称）のＨＯＭＯ準位は、＝－５．４２［ｅＶ］であることがわかった。また、１００サイクル後でも酸化ピークが同様の値となった。酸化状態と中性状態間の酸化還元の繰り返しに良好な特性を示すことがわかった。

［０３３５］

また、薄膜を大気中にて光電子分光法（理研計器社製、ＡＣ－２）で測定した結果、ＰＣＢＢｉ１ＢＰ（略称）ＨＯＭＯ準位は－５．３４ｅＶであった。薄膜の吸収スペクトルのＴａｕｃプロットから吸収端は３．１５ｅＶであった。従って、固体状態のエネルギーギャップは３．１５ｅＶと見積もられ、このことはＰＣＢＢｉ１ＢＰ（略称）のＬＵＭＯ準位が－２．１９ｅＶであることを意味する。

［０３３６］

また、ＰＣＢＢｉ１ＢＰ（略称）のガラス転移温度について、示差走査熱量分析装置（ＤＳＣ：Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ）（パーキンエルマー製、型番：Ｐｙｒｉｓ１ ＤＳＣ）を用いて調べた。測定結果から、ガラス転移温度は１２３℃であることが分かった。このように、ＰＣＢＢｉ１ＢＰ（略称）は、高いガラス転移温度を示し、良好な耐熱性を有するものである。また、結晶化を表すピークは存在せず、結晶化し難い物質であることが分かった。）

エ 「[Embodiment 5]

[0376]

In Embodiment 5, a method for manufacturing a light-emitting element 2, a light-emitting element 3, a light-emitting element 4, and a light-emitting element 5, which were formed using carbazole derivatives of the present invention that are synthesized in Embodiments 1 to 4 and measurement results of their element characteristics will be described. The light-emitting element 2 was formed using 4-phenyl-4'-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)triphenylamine (abbreviation: PCBA1BP), the light-emitting element 3 was formed using 4,4'-diphenyl-4"-(9-phenyl-9-H-carbazol-3-yl)triphenylamine (abbreviation: PCBBi1BP), the light-emitting element 4 was formed using 9,9-dimethyl-N-phenyl-N-[4-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)phenyl]-fluorene-2-amine (abbreviation: PCBAF), and the light-emitting element 5 was formed using N-phenyl-N-[4-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)phenyl]-spiro-9,9'-bifluoren-2-amine (abbreviation: PCBASF).

[0377]

続きを表示（全49行）

Note that each element structure of the light-emitting elements in Embodiment 5 is a structure shown in FIG 18, in which a hole-transporting layer 1512 is formed using the above carbazole derivative of the present invention. In addition, a light-emitting element 1 which is a comparative light-emitting element is formed using 4,4'-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenylamino]biphenyl (abbreviation: NPB) for the hole-transporting layer 1512. In order to make comparative conditions of the light-emitting element 1 with each of the light-emitting elements 2 to 5 the same, the light-emitting element 1 was formed over the same substrates as the light-emitting elements 2 to 5, and the light-emitting element 1 was compared to the light-emitting elements 2 to 5. A structural formula of an organic compound used in Embodiment 5 is shown below.

[0378]

［図：0001400987000051.jpg］

[0379]

First, indium tin oxide containing silicon oxide was deposited over a substrate 1501 which is a glass substrate by a sputtering method to form a first electrode 1502. The thickness of the first electrode 1502 was set to be 110 nm, and the area was set to be 2 mm x 2 mm.

[0380]

Next, an EL layer 1503 in which a plurality of layers are stacked over the first electrode 1502 was formed. In Embodiment 5, the EL layer 1503 has a structure in which a first layer 1511 which is a hole-injecting layer, a second layer 1512 which is a hole-transporting layer, a third layer 1513 which is a light-emitting layer, a fourth layer 1514 which is an electron-transporting layer, and a fifth layer 1515 which is an electron-injecting layer are sequentially stacked.

[0381]

The substrate having the first electrode 1502 was fixed to a substrate holder provided in a vacuum evaporation apparatus in such a way that the surface of the first electrode 1502 faced downward, and then the pressure was reduced to about 10-4 Pa. Then, 4,4'-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenylamino]biphenyl (abbreviation: NPB) and molybdenum(VI) oxide were co-evaporated on the first electrode 1502, whereby the first layer 1511 which is a hole-injecting layer was formed. The evaporation rate was controlled so that the thickness of the first layer which is a hole-injecting layer could be 50 nm and the weight ratio of NPB to molybdenum(VI) oxide could be 4:1 (= NPB : molybdenum oxide). Note that the co-evaporation method is an evaporation method in which evaporation is performed using a plurality of evaporation sources at the same time in one treatment chamber.

[0382]

Next, a hole-transporting material was deposited over the first layer 1511 to a thickness of 10 nm by an evaporation method using resistive heating, and the second layer 1512 which is a hole-transporting layer was formed. Note that 4,4'-bis[N-(1-naphthyl)-N-phenylamino]biphenyl (abbreviation: NPB) was used in the case of forming the light-emitting element 1,4-phenyl-4'-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)triphenylamine (abbreviation: PCBA1BP) was used in the case of forming the light-emitting element 2, 4,4'-diphenyl-4"-(9-phenyl-9-H-carbazol-3-yl)triphenylamine (abbreviation: PCBBi1BP) was used in the case of forming the light-emitting element, 9,9-dimethyl-N-phenyl-N-[4-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)phenyl]-fluorene-2-amine (abbreviation: PCBAF) was used in the case of forming the light-emitting element 4, and N-phenyl-N-[4-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)phenyl]-spiro-9,9'-bifluoren-2-amine (abbreviation: PCBASF) were used in the case of forming the light-emitting element 5.

[0383]

Next, the third layer 1513 which is a light-emitting layer was formed over the second layer 1512 by an evaporation method using resistive heating. The third layer 1513 was formed by co-evaporating 9-[4-(10-phenyl-9-anthryl)phenyl]-9H-carbazole (abbreviation: CzPA) and 4-(10-phenyl-9-anthryl)-4'-(9-phenyl-9H-carbazol-3-yl)triphenylamine (abbreviation: PCBAPA) to a thickness of 30 nm. Here, the evaporation rate was controlled so that the weight ratio of CzPA to PCBAPA could be 1:0.10 (= CzPA : PCBAPA).

[0384]

Further, tris(8-quinolinolato)aluminum(III) (abbreviation: AIq) was deposited over the third layer 1513 to be a thickness of 10 nm by an evaporation method using resistive heating. Then, the fourth layer 1514 which is an electron-transporting layer was formed by depositing bathophenanthroline (abbreviation: BPhen) over the third layer 1513 to a thickness of 20 nm.

[0385]

Then, the fifth layer 1515 which is an electron-injecting layer was formed by depositing lithium fluoride (LiF) to a thickness of 1 nm over the fourth layer 1514.

[0386]

Finally, a second electrode 1504 was formed by depositing aluminum to a thickness of 200 nm by an evaporation method using resistance heating, and the light-emitting elements 1 to 5 were formed.

[0387]

The light-emitting elements 1 to 5 obtained through the process described above were put into a glove box with a nitrogen atmosphere so that the light-emitting elements were sealed without being exposed to atmospheric air. After that, the operating characteristics of these light-emitting elements were measured. Note that the measurement was performed at room temperature (an atmosphere kept at 25 0C).

[0388]

FIG 19 shows the current density vs. luminance characteristics of the light-emitting elements 1 and 2. FIG 20 shows the voltage vs. luminance characteristics of the light-emitting elements 1 and 2. FIG 21 shows the luminance vs. current efficiency characteristics of the light-emitting elements 1 and 2. FIG 22 shows the voltage vs. current characteristics of the light-emitting elements 1 and 2.

[0389]

When the drive voltage of the light-emitting element 2 was 3.4 V, the luminance and the current value were 1277 cd/m2 and 0.79 mA, respectively. It was found that the light-emitting element 2 using PCBAlBP (abbreviation) for the second layer 1512 showed higher luminance, even when the light-emitting element 2 was compared to the light-emitting element 1 using NPB for the second layer 1512. Further, it was found that the current efficiency was high with respect to the current density or the luminance.

・・・中略・・・

[0391]

FIG 24 shows the results of a continuous lighting test in which the light-emitting element 2 was continuously lit by constant current driving with the initial luminance set at 1000 cd/m2 (the vertical axis indicates the relative luminance on the assumption that 1000 cd/m2 is 100 %). From the results in FIG 24, the light-emitting element 2 exhibits 92% of the initial luminance even after 160 hours, and was found to have a longer lifetime, as compared to the light-emitting element 1. Thus, a long lifetime light-emitting element can be obtained by applying PCBAlBP (abbreviation) of the present invention.

・・・中略・・・

[0393]

When the drive voltage of the light-emitting element 3 was 3.4 V, the luminance and the current value were 1328 cd/m2 and 0.78 mA, respectively. It was found that the light-emitting element 3 using PCBBiIBP (abbreviation) for the second layer 1512 showed higher luminance, even when the light-emitting element 3 was compared to the light-emitting element 1 using NPB for the second layer 1512. Further, it was found that the current efficiency was high with respect to the current density or the luminance.

・・・中略・・・

[0402]

As described above, it was found that the light-emitting elements 2 to 5 which were formed using the carbazole derivatives of the present invention exhibited an equivalent level of efficiency to the light-emitting element 1. Thus, it was found that a light-emitting element having high efficiency can be obtained by applying the present invention.

[0403]

In addition, as another structure of the light-emitting element 1 shown in Embodiment 5, PCBAlBP (abbreviation) was used instead of NPB (abbreviation), which was used at the time of forming the first layer 1511, and was co-evaporated with molybdenum(VI) oxide to form the first layer 1511. With the efficiency, the drive voltage at a luminance of about 1000 cd/m2, and the reliability of such a light-emitting element 1, favorable values equivalent to those of a light-emitting element 8 were obtained. The light-emitting element 8 will be formed in Embodiment 10 by using a co-evaporation film of NPB and molybdenum(VI) oxide for a hole-injecting layer and using PCBBiNB (abbreviation) for a hole-transporting layer. When the drive voltage of the light-emitting element 1 was 3.8 V, the luminance and the current value were 949 cd/m2 and 0.65 mA, respectively, and the light-emitting element 1 exhibited 64 % of the initial luminance when driven for 1500 hours.

[0404]

As thus described, it was found that PCBAlBP (abbreviation) was a favorable material also as a hole-injecting material. In addition, it was found that favorable characteristics can also be obtained by using the co-evaporation film with molybdenum(VI) oxide for the hole-injecting layer.

[0405]

In addition, as another structure of the light-emitting element 2 shown in Embodiment 5, PCBAlBP (abbreviation) was used instead of NPB (abbreviation), which was used at the time of forming the first layer 1511, and was co-evaporated with molybdenum(VI) oxide to form the first layer 1511. With the efficiency, the drive voltage at a luminance of about 1000 cd/m2, and the reliability of such a light-emitting element 2, favorable values equivalent to those of a light-emitting element 8 were obtained. The light-emitting element 8 will be formed in Embodiment 10 by using a co-evaporation film of NPB and molybdenum(VI) oxide for a hole-injecting layer and using PCBBiNB (abbreviation) for a hole-transporting layer. When the drive voltage of the light-emitting element 2 was 3.6 V, the luminance and the current value were 843 cd/m2 and 0.53 mA, respectively, and the light-emitting element 2 exhibited 65 % of the initial luminance when driven for 1500 hours.

[0406]

As thus described, it was found that PCBAlBP (abbreviation) was a favorable material which can be used for both the first layer 1511 which is a hole-injecting layer and the second layer 1512 which is a hole-transporting layer at the same time. Accordingly, an element could be manufactured easily and material use efficiency could also be improved.

・・・中略・・・

[0544]

FIG 60 shows the result of a continuous lighting test in which the light-emitting element 8 was continuously lit by constant current driving with the initial luminance set at 1000 cd/m2 (the vertical axis indicates the relative luminance on the assumption that 1000 cd/m2 is 100 %). From the results in FIG 60, the light-emitting element 8 was found to have a longer lifetime, as compared to the light-emitting element 1. Thus, a long lifetime light-emitting element can be obtained by applying the present invention.」

（参考訳：［実施例５］

［０３７６］

本実施例５では、実施例１～実施例４で合成した本発明のカルバゾール誘導体である４－フェニル－４’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡ１ＢＰ）を用いて形成した発光素子２、４，４’－ジフェニル－４’’－（９－フェニル－９－Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＢｉ１ＢＰ）を用いて形成した発光素子３、９，９－ジメチル－Ｎ－フェニル－Ｎ－［４－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）フェニル］－フルオレン－２－アミン（略称：ＰＣＢＡＦ）を用いて形成した発光素子４、およびＮ－フェニル－Ｎ－［４－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）フェニル］－スピロ－９，９’－ビフルオレン－２－アミン（略称：ＰＣＢＡＳＦ）を用いて形成した発光素子５の作製方法および素子特性の測定結果を示す。

［０３７７］

なお、本実施例における発光素子の素子構造は、図１８に示す構造であり、正孔輸送層１５１２に上述した本発明のカルバゾール誘導体を用いて形成したものである。また、比較発光素子である発光素子１は、正孔輸送層１５１２に４，４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＮＰＢ）を用いて形成し、比較条件をそろえるために発光素子２～発光素子５が形成されたそれぞれの基板と同一基板上に発光素子１を形成し、発光素子２～発光素子５との比較を行った。本実施例５で用いる有機化合物の構造式を以下に示す。

［０３７８］

（化学式の再掲は省略）

［０３７９］

まず、ガラス基板である基板１５０１上に、酸化珪素を含む酸化インジウム－酸化スズをスパッタリング法にて成膜し、第１の電極１５０２を形成した。なお、その膜厚は１１０ｎｍとし、電極面積は２ｍｍ×２ｍｍとした。

［０３８０］

次に、第１の電極１５０２上に複数の層が積層されたＥＬ層１５０３を形成する。本実施例において、ＥＬ層１５０３は、正孔注入層である第１の層１５１１、正孔輸送層である第２の層１５１２、発光層である第３の層１５１３、電子輸送層である第４の層１５１４、電子注入層である第５の層１５１５が順次積層された構造を有する。

［０３８１］

第１の電極１５０２が形成された面が下方となるように、第１の電極１５０２が形成された基板を真空蒸着装置内に設けられた基板ホルダーに固定し、１０－４Ｐａ程度まで減圧した後、第１の電極１５０２上に、４，４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＮＰＢ）と酸化モリブデン（ＶＩ）とを共蒸着することにより、正孔注入層である第１の層１５１１を形成した。その膜厚は５０ｎｍとし、ＮＰＢと酸化モリブデン（ＶＩ）の比率は、重量比で４：１＝（ＮＰＢ：酸化モリブデン）となるように蒸着レートを調節した。なお、共蒸着法とは、一つの処理室内で複数の蒸発源から同時に蒸着を行う蒸着法である。

［０３８２］

次に、抵抗加熱を用いた蒸着法により、第１の層１５１１上に正孔輸送性材料を１０ｎｍの膜厚となるように成膜し、正孔輸送層である第２の層１５１２を形成した。なお、発光素子１を形成する場合には、４，４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＮＰＢ）を用い、発光素子２を形成する場合には、４－フェニル－４’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡ１ＢＰ）を用い、発光素子３を形成する場合には、４，４’－ジフェニル－４’’－（９－フェニル－９－Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＢｉ１ＢＰ）を用い、発光素子４を形成する場合には、９，９－ジメチル－Ｎ－フェニル－Ｎ－［４－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）フェニル］－フルオレン－２－アミン（略称：ＰＣＢＡＦ）を用い、発光素子５を形成する場合には、Ｎ－フェニル－Ｎ－［４－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）フェニル］－スピロ－９，９’－ビフルオレン－２－アミン（略称：ＰＣＢＡＳＦ）を用いてそれぞれ形成した。

［０３８３］

次に、抵抗加熱を用いた蒸着法により、第２の層１５１２上に、発光層である第３の層１５１３を形成した。９－［４－（１０－フェニル－９－アントリル）フェニル］－９Ｈ－カルバゾール（略称：ＣｚＰＡ）と４－（１０－フェニル－９－アントリル）－４’－（９－フェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡＰＡ）とを共蒸着することにより第３の層１５１３を３０ｎｍの膜厚で形成した。ここで、ＣｚＰＡとＰＣＢＡＰＡとの重量比は、１：０．１０（＝ＣｚＰＡ：ＰＣＢＡＰＡ）となるように蒸着レートを調節した。

［０３８４］

さらに、第３の層１５１３上に抵抗加熱による蒸着法を用いて、トリス（８－キノリノラト）アルミニウム（ＩＩＩ）（略称：Ａｌｑ）を１０ｎｍ、その上にバソフェナントロリン（略称：ＢＰｈｅｎ）を２０ｎｍの膜厚となるように成膜し、電子輸送層である第４の層１５１４を形成した。

［０３８５］

第４の層１５１４上に、フッ化リチウム（ＬｉＦ）を１ｎｍの膜厚となるように成膜することにより、電子注入層である第５の層１５１５を形成した。

［０３８６］

最後に、抵抗加熱による蒸着法を用い、アルミニウムを２００ｎｍの膜厚となるように成膜することにより、第２の電極１５０４を形成し、発光素子１～発光素子５を作製した。

［０３８７］

以上により得られた発光素子１～発光素子５を、窒素雰囲気のグローブボックス内において、発光素子が大気に曝されないように封止する作業を行った後、これらの発光素子の動作特性について測定を行った。なお、測定は室温（２５℃に保たれた雰囲気）で行った。

［０３８８］

発光素子１および発光素子２の電流密度－輝度特性を図１９に示す。また、電圧－輝度特性を図２０、輝度－電流効率特性を図２１、電圧－電流特性を図２２にそれぞれ示す。

［０３８９］

発光素子２は、駆動電圧が３．４Ｖのとき、輝度１２７７ｃｄ／ｍ２、電流値は０．７９ｍＡであった。第２の層１５１２にＮＰＢを用いた発光素子１と比較しても、第２の層１５１２にＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）を用いた発光素子２は、低駆動電圧を示していることがわかった。さらに電流効率が高いことがわかった。

・・・中略・・・

［０３９１］

また、発光素子２に関し、初期輝度を１０００ｃｄ／ｍ２として、定電流駆動による連続点灯試験を行った結果を図２４に示す（縦軸は、１０００ｃｄ／ｍ２を１００％とした時の相対輝度である）。図２４の結果から、発光素子３は１６０時間後でも初期輝度の９２％の輝度を保っており、発光素子１と比較しても長寿命であることがわかった。よって、本発明のＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）を適用することにより、長寿命な発光素子が得られる。

・・・中略・・・

［０３９３］

発光素子３は、駆動電圧が３．４Ｖのとき、輝度１３２８ｃｄ／ｍ２、電流値は０．７８ｍＡであった。第２の層１５１２にＮＰＢを用いた発光素子１と比較しても、第２の層１５１２にＰＣＢＢｉ１ＢＰ（略称）を用いた発光素子３は、低駆動電圧を示していることがわかった。さらに、電流効率が高いことがわかった。

・・・中略・・・

［０４０２］

以上より、本発明のカルバゾール誘導体を用いて形成した発光素子２～発光素子５は発光素子１と同等レベルの効率を示すことがわかった。よって、本発明を適用することにより、高効率な発光素子が得られることがわかった。

［０４０３］

また、本実施例に示した発光素子１の構造において、第１の層１５１１を形成する際に用いたＮＰＢ（略称）の代わりにＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）用い、酸化モリブデン（ＶＩ）と共蒸着して第１の層１５１１を形成した発光素子の効率、約１０００ｃｄ／ｍ２における駆動電圧、および信頼性は、実施例１０においてＮＰＢと酸化モリブデン（ＶＩ）の共蒸着膜を正孔注入層に用い、ＰＣＢＢｉＮＢ（略称）を正孔輸送層に用いて形成した発光素子８と同等の良好な値が得られた（駆動電圧が３．８Ｖのとき、輝度９４９ｃｄ／ｍ２、電流値は０．６５ｍＡであり、１５００時間駆動で初期輝度の６４％の輝度を保っていた）。

［０４０４］

このように、ＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）は、正孔注入材料としても良好な材料であることがわかった。また酸化モリブデンとの共蒸着膜を正孔注入層として用いても良好な特性が得られることがわかった。

［０４０５］

さらに、本実施例に示した発光素子２の構造において、第１の層１５１１を形成する際に用いたＮＰＢ（略称）の代わりにＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）用い、酸化モリブデン（ＶＩ）と共蒸着して第１の層１５１１を形成した発光素子の効率、約１０００ｃｄ／ｍ２における駆動電圧、および信頼性は、実施例１０においてＮＰＢと酸化モリブデン（ＶＩ）の共蒸着膜を正孔注入層に用い、ＰＣＢＢｉＮＢ（略称）を正孔輸送層に用いて形成した発光素子８と同等の良好な値が得られた（駆動電圧が３．６Ｖのとき、輝度８４３ｃｄ／ｍ２、電流値は０．５３ｍＡであり、１５００時間駆動で初期輝度の６５％の輝度を保っていた）。

［０４０６］

このように、ＰＣＢＡ１ＢＰ（略称）は、正孔注入層である第１の層１５１１および正孔輸送層である第２の層１５１２の両方へ同時に用いることができる良好な材料であることがわかった。そのことにより、素子の作製が簡便となり、材料利用効率も向上させることができた。

・・・中略・・・

［０５４４］

また、発光素子８に関し、初期輝度を１０００ｃｄ／ｍ２として、定電流駆動による連続点灯試験を行った結果を図６０に示す（縦軸は、１０００ｃｄ／ｍ２を１００％とした時の相対輝度である）。図６０の結果から、発光素子１と比較しても長寿命であることがわかった。よって、本発明を適用することにより、長寿命な発光素子が得られる。）

オ 「CLAIMS

1. A carbazole derivative represented by a general formula (1),

［図：0001400987000052.jpg］

wherein α1, α2, α3, and α4 each represent an arylene group having less than or equal to 13 carbon atoms,

wherein Ar1 and Ar2 each represent an aryl group having less than or equal to 13 carbon atoms,

wherein R1 represents any of a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, a substituted or unsubstituted phenyl group, and a substituted or unsubstituted biphenyl group,

wherein R2 represents any of an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, a substituted or unsubstituted phenyl group, and a substituted or unsubstituted biphenyl group, and

wherein l, m, and n are each independently 0 or 1.」

（参考訳：

請求の範囲

１． 一般式（１）で表されるカルバゾール誘導体。

（化学式の再掲は省略）

（式中、α１、α２、α３、α４は、環を形成する炭素数が１３以下のアリーレン基を表し、Ａｒ１、Ａｒ２は、環を形成する炭素数が１３以下のアリール基を表し、Ｒ１は、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、置換又は無置換のフェニル基、置換又は無置換のビフェニル基のいずれかを表し、Ｒ２は、炭素数１～６のアルキル基、置換又は無置換のフェニル基、置換又は無置換のビフェニル基のいずれかを表す。また、ｌ、ｍ、ｎは、それぞれ独立に０または１である。））

カ 「FIG. 21

［図：0001400987000053.jpg］

」

キ 「FIG. 24

［図：0001400987000054.jpg］

」

（７）甲４発明

甲４の［０１５８］、［０１７１］、［０１７５］（［表１］）等には、実施例１１として、「正孔注入材料」「Ｈ２３２」に代えて「化合物Ｈ１１」を用いた、「正孔輸送材料を２層積層した」「正孔輸送層」を有する「有機ＥＬ素子」が記載されている。また、［表１］の記載から当該「有機ＥＬ素子」が青色素子であることが把握できる。また、甲４の［００５３］の記載から、上記「有機ＥＬ素子」が「液晶ディスプレイ」に用いられるものであるといえる。

そうすると、甲４には、上記記載から把握される、次の「有機ＥＬ素子」の発明（以下「甲４発明」という。）が記載されていると認められる。

「２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板（ジオマティック社製）をイソプロピルアルコール中で超音波洗浄を５分間行なった後、ＵＶオゾン洗浄を３０分間行ない、

洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着し、まず透明電極ラインが形成されている側の面上に前記透明電極を覆うようにして下記化合物Ｈ１１を蒸着し、この化合物Ｈ１１膜上に下記化合物Ｈ４を蒸着して正孔輸送材料を２層積層した正孔輸送層を成膜し、さらに化合物ＥＭ１を蒸着し膜厚４０ｎｍの発光層を成膜し、同時に発光分子として、スチリル基を有するアミン化合物Ｄ１を、ＥＭ１とＤ１の重量比が４０：２になるように蒸着し、

この膜上に下記Ａｌｑを膜厚１０ｎｍに成膜し、

この後、還元性ドーパントであるＬｉ（Ｌｉ源：サエスゲッター社製）とＡｌｑを二元蒸着させ、電子注入層（陰極）としてＡｌｑ：Ｌｉ膜（膜厚１０ｎｍ）を形成し、このＡｌｑ：Ｌｉ膜上に金属Ａｌを蒸着させ金属陰極を形成した、

青色素子であって、液晶ディスプレイに用いられる、

有機ＥＬ素子。

［図：0001400987000055.jpg］

［図：0001400987000056.jpg］

」

（８）本件訂正発明１１と甲４発明との対比

ア 陽極、陰極

甲４発明の「ＩＴＯ透明電極」及び「金属陰極」は、技術的にみて、それぞれ、本件訂正発明１１の「陽極」及び「陰極」に相当する。

イ 発光層及び電子注入層

甲４発明の「発光層」及び「電子注入層」は、その用語の意味するとおり、それぞれ、本件訂正発明１１の「発光層」及び「電子注入層」に相当する。

ウ 発光層に隣接した正孔輸送層、発光層に隣接していない正孔輸送層及び複数の正孔輸送層

甲４発明の「正孔輸送材料を２層積層した正孔輸送層」は、「化合物Ｈ１１」からなる層と、「化合物Ｈ４」からなる層の２層で構成されるものであるから、本件訂正発明１１の「複数の正孔輸送層」に相当する。

また、「化合物Ｈ４」及び「化合物Ｈ１１」の成膜の順序からみて、甲４発明の「化合物Ｈ４」からなる層及び「化合物Ｈ１１」からなる層は、それぞれ、本件訂正発明１１の「発光層に隣接した正孔輸送層」及び「発光層に隣接していない正孔輸送層」に相当する。

エ 化学式Ｂ－１で表される化合物

甲４発明における「発光層に隣接していない正孔輸送層」の材料である「化合物Ｈ１１」と、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」とを比較すると、甲４発明の「化合物Ｈ１１」における下記の枠囲いの部分は、「化学式Ｂ－１」における「Ｒ１」又は「Ｒ２」に対応すると理解できる。しかしながら、本件訂正発明１１の「Ｒ１およびＲ２」は、「水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基」であることから、甲４発明の「化合物Ｈ１１」は本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に該当し得ない。

［図：0001400987000057.jpg］

（当合議体注：構造式中の枠囲いは当合議体が付した。）

オ 化学式１１で表される化合物

甲４発明における「発光層に隣接した正孔輸送層」の材料である「化合物Ｈ４」と、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」とを比較すると、甲４発明の「化合物Ｈ４」における下記の枠囲いの部分が、「化学式１１」における「Ｌ１」に対応することが理解できる。しかしながら、本件訂正発明１１の「Ｌ１」は、「単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基」であることから、甲４発明の「化合物Ｈ４」は本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」に該当し得ない。

［図：0001400987000058.jpg］

（当合議体注：構造式中の枠囲いは当合議体が付した。）

カ 有機薄膜層

甲４発明の「有機ＥＬ素子」における、「ＩＴＯ透明電極」と「金属陰極」の間に位置する層が有機薄膜であることは技術常識に照らして明らかであり、上記層は、本件訂正発明１１の「有機薄膜層」に相当する。

また、上記ア～オの構成より、甲４発明の上記層は、本件訂正発明１１の「陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成され」るという要件、「発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み」という要件及び「発光層および複数の正孔輸送層を含み」という要件を満たす。

キ 有機光電子素子

上記ア～カに記載した構成からみて、甲４発明の「有機ＥＬ素子」は、本件訂正発明１１の「有機光電子素子」に相当する。

また、甲４発明の「有機ＥＬ素子」は、「青色素子であ」るから、本件訂正発明１１の「燐光素子又は青色素子である」という要件を満たす。

（９）一致点及び相違点

ア 一致点

本件訂正発明１１と、甲４発明は、次の点で一致する。

「 陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成された少なくとも一層以上の有機薄膜層を含み、

前記有機薄膜層は、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み、

前記有機薄膜層は、発光層および複数の正孔輸送層を含む、

有機光電子素子であって、

燐光素子又は青色素子である、有機光電子素子。」

イ 相違点

本件訂正発明１１と、甲４発明は、以下の点で相違する。

（相違点５－１－１）

「発光層に隣接した正孔輸送層」が、本件訂正発明１１では、「化学式１１で表される化合物を含み」、「前記化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料又は青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」のに対して、甲４発明は、「化合物Ｈ４」が、「化学式１１」の「Ｌ１」における「互いに独立して、単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレンまたは置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基であり」との要件を満たさないため、「化学式１１で表される化合物」を含むものとはいえない点。

（当合議体注：上記「化学式１１」は上記第３に示した構造式であって再掲しない。以降、「化学式Ｂ－１」についても同様に構造式の記載を省略する。）

（相違点５－１－２）

「発光層に隣接していない正孔輸送層のうちいずれか一つ」が、本件訂正発明１１では、「化学式Ｂ－１で表される化合物を含」むものであるのに対して、甲４発明は、「化合物Ｈ１１」が、「化学式Ｂ－１」の「Ｒ１」又は「Ｒ２」における「水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基」との要件を満たさないため、「化学式Ｂ－１で表される化合物」を含むものとはいえない点。

（１０）判断

ア 相違点５－１－１（化学式１１）

（ア）甲４に基づく容易想到性

甲４の［請求項１］には、下記一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体が記載されている。

［図：0001400987000059.jpg］

[（ｉ）Ｌ1は置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基を表す。

（ii）Ｌ2は、単結合、または置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基を表す。

但し、Ｌ1およびＬ2の任意の置換基は炭素数１～１０の直鎖もしくは分岐のアルキル基、環形成炭素数３～１０のシクロアルキル基、炭素数３～３０のトリアルキルシリル基、各アリール基の環形成炭素数６～１０のトリアリールシリル基、炭素数８～２４のアルキルアリールシリル基（アリール部分の環形成炭素数は６～１４）、置換もしくは無置換の環形成炭素数６～３０のアリール基、ハロゲン原子又はシアノ基である。複数の置換基は同じでも異なっていてもよい。

（iii）Ａは下記一般式（２）～（５）

［化２］

［図：0001400987000060.jpg］

〔Ｒ1～Ｒ7はそれぞれ独立に、前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基又は一般式＜－Ｌ2－Ｂ（Ｌ2は前記と同じである。Ｂは下記Ｂと同じである）＞である。

隣接した複数のＲ1～Ｒ7はそれぞれ結合して飽和もしくは不飽和の環を形成してもよい。ｄは０～４の整数である。ａ、ｂ、ｃ、ｅおよびｆはそれぞれ独立に０～３の整数である。ｇは０～２の整数である。Ａｒ1は置換または無置換の環形成炭素数６～１４のアリール基を表す。

但し、Ａｒ1の置換基はそれぞれ独立に前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基である〕のいずれかの連結基である。

（iv）Ｂは下記一般式（６）～（９）

［化３］

［図：0001400987000061.jpg］

〔Ｒ8～Ｒ14はそれぞれ独立に、前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基又は一般式＜－Ｌ2－Ｂ（Ｌ2およびＢは前記と同じである）＞である。

隣接した複数のＲ8～Ｒ14はそれぞれ結合して飽和もしくは不飽和の環を形成してもよい。ｉ、ｊ、ｋ、およびｍはそれぞれ独立に０～４の整数である。ｈ、ｌ、およびｎはそれぞれ独立に０～３の整数である。Ａｒ2は置換もしくは無置換の環形成炭素数６～１４のアリール基を表す。

但し、Ａｒ2の置換基はそれぞれ独立に前記Ｌ1およびＬ2の任意の置換基と同じ置換基（ただし、アリール基は除く）およびフェニル基、ビフェニル基、ナフチル基、フェナントリル基のいずれかである。前記Ａが一般式（５）で表わされる連結基であるとき、Ｂは前記一般式（６）で表わされる置換基である〕いずれかの置換基である］

また、同［００３６］には、当該一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体を有機ＥＬ素子用正孔輸送材料として用いること、同［０１４９］、［０１５５］～［０１５６］には、当該一般式（１）に該当する置換基を有する芳香族アミン誘導体として、下記化合物Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２を用いることが、それぞれ記載されている。

［図：0001400987000062.jpg］

（当合議体注：構造式中の枠囲いは当合議体が付した。）

甲４の上記記載に接した当業者であれば、甲４発明において、正孔輸送材料である芳香族アミン誘導体として、上記一般式（１）を満たす置換基を有する化合物が採用でき、その具体的な材料として、化合物Ｈ４とともに例示された、上記化合物Ｈ１３～Ｈ１５及び２２が選択肢たり得ることを理解する。

化合物Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２において、上記の枠囲いの部分は、本件訂正発明１１における「化学式１１」における「Ｒ１」又は「Ｒ２」に対応することが理解できる。しかしながら、本件訂正発明１１の「Ｒ１およびＲ２」は、「水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基」であり、上記の枠囲いの部分と異なる。そうすると、化合物Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２は、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」に該当し得ない。

また、そもそも、甲４の一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体は、本件訂正発明１１における「化学式１１で表される化合物」に該当し得ない。

すなわち、甲４の一般式（１）の「Ａ」における一般式（２）の連結基が、本件訂正発明１１における「化学式１１」のジベンゾフラン構造（Ｘ１がＯである構造）に対応すると考えた場合、当該一般式（１）の「Ｌ２－Ｂ」が当該「化学式１１」の「Ｒ１」又は「Ｒ２」に対応する。しかしながら、甲４の一般式（１）の「Ｌ2は、単結合、または置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基」であり、「Ｂ」は、一般式（６）～（９）に示されるとおりヘテロアリール基である。そうすると、本件訂正発明１１の「Ｒ１およびＲ２」は、「水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ２０アルキル基、非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基、または置換もしくは非置換のＣ３～Ｃ４０シリル基」であるので、甲４の「Ｌ２－Ｂ」に該当し得ない。

また、甲４の一般式（１）の「Ｂ」の一般式（６）の置換基が、本件訂正発明１１における「化学式１１」のジベンゾフラン構造に対応すると考えた場合、当該一般式（１）の「Ｌ１－Ａ－Ｌ２」が当該「化学式１１」の「（Ｌ１）ｎ１」に対応する。しかしながら、甲４の一般式（１）の「Ｌ1は置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基」であり、「Ｌ2は、単結合、または置換もしくは無置換の環形成炭素数６～５０のアリーレン基」であり、「Ａ」は、一般式（２）～（５）に示されるとおりヘテロアリーレン基である。そうすると、本件訂正発明１１の「Ｌ１」は、「単結合、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルケニレン基、置換もしくは非置換のＣ２～Ｃ６アルキニレン基または置換もしくは非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基」であるので、当該「（Ｌ１）ｎ１」は、甲４の「Ｌ１－Ａ－Ｌ２」に該当し得ない。

したがって、仮に、甲４発明において、発光層に隣接した正孔輸送層に含まれる正孔輸送材料として、「化合物Ｈ４」に代えて上記化合物Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２のいずれか、又は、一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体を採用したとしても、上記相違点５－１－１に係る本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物を含む」という構成には至らない。

（イ）甲６に基づく容易想到性

甲６に記載される「フルオレニルアミン化合物」は、本件訂正発明１１の化学式１１においてＸ１（ＯまたはＳ）を含む骨格を含んでいない。

したがって、仮に、甲４発明において、発光層に隣接した正孔輸送層に含まれる正孔輸送材料として、「化合物Ｈ４」に代えて甲６に記載される「フルオレニルアミン化合物」を採用したとしても、上記相違点５－１－１に係る本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物を含む」という構成には至らない。

（ウ）甲７に基づく容易想到性

ａ 相違点５－１－１に関する甲７の記載

甲７の［請求項１］には、「陽極と、陰極と、前記陽極と前記陰極との間に設けられた有機薄膜層と、を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、

前記有機薄膜層は、ホスト材料と発光材料とを含有する発光層と、前記発光層よりも前記陽極側に設けられた正孔輸送層と、を有し、前記正孔輸送層は、前記陽極から順に、第１正孔輸送層および第２正孔輸送層を有し、前記第１正孔輸送層は下記一般式（１）で表される化合物を含有し、前記第２正孔輸送層は下記一般式（２）で表される化合物を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。」が記載されている。

また、同［０１４７］～［０１５５］には、同［請求項１］に係る発明を具現化した発明として、実施例１－１、１－３～１－６において、「陽極」、「第１正孔輸送層」、「第２正孔輸送層」、「発光層」をこの順に有し、「第１正孔輸送層」を形成する材料として「Ｘ１」、「第２正孔輸送層」を形成する材料として「Ｙ１－１」又は「Ｙ１－３」～「Ｙ１－６」、ホスト材料として「化合物Ｈ１」、燐光発光材料として「化合物Ｄ１」を用いた「有機ＥＬ素子」が記載されている。同［０１７６］には、「本発明所定の化合物を用いて第１正孔輸送層、第２正孔輸送層を形成」することで、「素子寿命が向上する効果が得られ」ることが記載されている。

ｂ 甲７に記載された技術的事項

甲７の上記ａの各記載によれば、甲７には、以下の技術的事項が記載されていると認められる。

有機ＥＬ素子の長寿命化を課題としたものであるところ（甲７の［０００５］）、その解決手段として、「第２正孔輸送層」が「一般式（２）で表される化合物」を含有する場合は、それと同時に「第１正孔輸送層」が「一般式（１）で表される化合物」を含有することに技術的特徴を有すること（同［０００６］、［００２４］及び［００３９］）。（以下「甲７記載事項」という。）

ｄ 判断

甲７記載事項を踏まえると、甲７に接した当業者が、甲７の「第２正孔輸送層」の化合物を「発光層に隣接した正孔輸送層」に用いて長寿命化を図ろうとするならば、それと同時に、甲７の「第１正孔輸送層」の化合物も「発光層に隣接していない正孔輸送層」に用いると理解される。

一方、甲４発明は、甲７と同様に、長寿命化が課題であるものの（甲４の［０００４］及び［０００６］）、甲４の［請求項１］に記載のとおり、一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体を用いることに技術的特徴がある。しかし、そもそも甲７の「一般式（１）で表される化合物」、「一般式（２）で表される化合物」、「Ｘ１」、「Ｙ１－１」、「Ｙ１－３」～「Ｙ１－６」は、いずれも、甲４の［請求項１］の一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体には該当しない。

よって、甲４発明において、「発光層に隣接していない正孔輸送層」の化合物を甲７の「第１正孔輸送層」の化合物とし、それと同時に、「発光層に隣接していない正孔輸送層」の化合物を甲７の「第２正孔輸送層」の化合物とすることは、甲４の［請求項１］の一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体を用いるという、甲４発明の前提を崩すことを意味するから、甲４発明をそのように変更する動機付けは見出し難い。

したがって、甲４発明において、甲７に記載の技術的事項を適用して上記相違点５－１－１に係る本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物を含む」という構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものではない。

（エ）甲８に基づく容易想到性

ａ 相違点５－１－１に関する甲８の記載

甲８の［請求項１］には、「基板と、前記基板平面に対して並列に配置されてなる第１の発光素子及び第２の発光素子を有する有機ＥＬ多色発光装置であって、

前記第１の発光素子は、陽極と陰極の間に、陽極側から、第１の有機層、第２の有機層及び第３の有機層を、前記基板平面に対して垂直方向にこの順に有し、

前記第２の発光素子は、陽極と陰極の間に、陽極側から、第２の有機層及び第３の有機層を、前記基板平面に対して垂直方向にこの順に有し、

前記第１の有機層は、第１の発光ドーパントを含み、

前記第３の有機層は、第２の発光ドーパントを含み、

前記第２の有機層は、それぞれ下記（Ａ）～（Ｄ）の化合物のいずれかを含む有機ＥＬ多色発光装置。」が記載されている。

また、同［００９４］～［０１０７］には、同［請求項１］に係る発明を具現化した実施例１～３、５、７、１１において、「陽極」、「正孔注入層」、「正孔輸送層」、「第２の隣接層（第２の有機層）」、「第２の発光層（青発光層）」をこの順に有し、「第２の隣接層（第２の有機層）」の材料として「化合物１」、「化合物８」～「化合物９」、「化合物１１」、「化合物１４」及び「化合物１８」、「青発光層」の材料として「ホスト材ＥＭ１」を用いた「第２の発光素子（青色蛍光発光素子）」と、「第１隣接層（第２の有機層）の材料として第２隣接層の材料と同じ化合物」を用いた「第１の発光素子（緑色燐光発光素子）」が記載されている。同［０１０９］には、当該「隣接層」に用いた化合物について、「第２の発光素子（青）および第１の発光素子（緑）の効率はいずれも良好である。これは、第２の発光素子（青）の発光層への正孔が十分注入されつつ、第１の発光素子（緑）の発光層へは電子が十分注入されるためと推定する。」という効果が記載されている。

ｂ 甲８に記載された技術的事項

甲８の上記ａの各記載によれば、甲８には以下の技術的事項が記載されていると認められる。

「基板と、前記基板平面に対して並列に配置されてなる第１の発光素子及び第２の発光素子を有する有機ＥＬ多色発光装置有機ＥＬ素子」を前提とし（［請求項１］及び［００１２］）、「第１の発光素子の第２の有機層と、第２の発光素子の第２の有機層」が「同一層」であることで「生産性を向上」させることができ（［００３０］）、両者の「第２の有機層」は「同一が好まし」く（［００１２］）、「第２の有機層の化合物は、正孔注入性及び正孔輸送性、並びに電子注入性及び電子輸送性の両者の機能を有する。これにより、第１の発光素子の第２の有機層は、電子注入性及び電子輸送性を有し、第２の発光素子の第２の有機層では正孔注入性及び正孔輸送性を有する。」（（［００１９］）ことに技術的特徴を有すること。（以下、「甲８記載事項」という。）

ｄ 判断

甲８記載事項を踏まえると、甲８に接した当業者は、甲８に記載の技術的事項は、「基板と、前記基板平面に対して並列に配置されてなる第１の発光素子及び第２の発光素子を有する有機ＥＬ多色発光装置有機ＥＬ素子」に特有の効果を奏するものであると理解する。

一方、甲４発明は、「基板と、前記基板平面に対して並列に配置されてなる第１の発光素子及び第２の発光素子を有する有機ＥＬ多色発光装置有機ＥＬ素子」ではないため、「第１の発光素子」のための「電子注入性及び電子輸送性」が必要とされるものではない。

よって、甲４発明において、「発光層に隣接していない正孔輸送層」の化合物の材料変更を試みる当業者が甲８を参考にすることはない。

したがって、甲４発明において、甲８に記載の技術的事項を適用して上記相違点５－１－１に係る本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物を含む」という構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものではない。

（オ）相違点５－１－１のまとめ

相違点５－１－１に係る構成は、甲４発明並びに甲４及び甲６～甲８に記載された事項に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではない。

イ 相違点５－１－２（化学式Ｂ－１）

（ア）甲９に記載された化合物と「化学式Ｂ－１」の関係

甲９の[224]～[227]には、「下記化学式Ａ－１～Ａ－３０５、Ａ－４１４～Ａ－４１６、Ａ－４５７、Ａ－４５８またはＡ－４６９～Ａ－４７３で表される化合物の少なくとも一つを含みうる。下記のような構造は、カルバゾリルの優れた正孔輸送性と共に分子全体の非対称性により薄膜特性に優れ、熱的安定性が増加できる。したがって、有機発光ダイオードの正孔注入層および正孔輸送層（ＨＴＬ）に使用する場合、長寿命、高効率を示す。」と記載されている。

また、甲９の[774]には、実施例４１～４４、４７、４８として、「Ａ－１０」～「Ａ－１３」、「Ａ－１８」～「Ａ－１９」を「正孔輸送層」に用いた有機発光ダイオードについて、電圧、色、効率、半減寿命が優れることを確認したことが記載されている。

甲９の「Ａ－１０」～「Ａ－１３」、「Ａ－１８」～「Ａ－１９」で表される化合物は、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に相当する。例えば、下記構造である甲９の「Ａ－１０」は、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１」のうち、「Ｒ１～Ｒ４」が「水素」、「Ａｒ１」及び「Ａｒ２」が「非置換のＣ６～３０アリール基」、「Ａｒ３」が下記枠囲いの部分であって「炭素数２～３０のヘテロアリール基」で「置換」された「Ｃ６～Ｃ３０アリール基」、「Ｌ１～Ｌ４」が「非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基」、「ｎ１」及び「ｎ３」が０、「ｎ２」及び「ｎ４」が１である化合物に相当する。

［図：0001400987000065.jpg］

（イ）甲１０に記載された化合物と「化学式Ｂ－１」の関係

甲１０の[0267]及び[0268]には、構造式（５）で表される「カルバゾール誘導体」である「ＰＣＢＡ１ＢＰ」が記載されている。

また、甲１０の[0304]及び[0305]には、構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」が記載されている。甲１０の[0336]には、構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」が、結晶化し難い物質であることが記載されている。

さらに、甲１０の[0020]には、「発光層、正孔輸送層、正孔注入層の少なくとも一に・・・中略・・・カルバゾール誘導体を含む」と記載されている。

そして、甲１０の[0376]～[0386]（実施例５）には、「正孔輸送層である第２の層１５１２」として、「発光素子２」を形成する場合は構造式（５）で表される「ＰＣＢＡ１ＢＰ」を、「発光素子３」を形成する場合は構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」を用いることがそれぞれ記載されている。

甲１０の構造式（５）で表される「ＰＣＢＡ１ＢＰ」は、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１」のうち、「Ｒ１～Ｒ４」が「水素」、「Ａｒ１～Ａｒ３」が「非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基」、「Ｌ１～Ｌ４」が「非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基」、「ｎ１」及び「ｎ３」が０、「ｎ２」及び「ｎ４」が１である化合物に相当する。

甲１０の構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」は、本件訂正発明１１の「化学式１１」のうち、「Ｒ１～Ｒ４」が「水素」、「Ａｒ１～Ａｒ３」が「非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基」、「Ｌ１～Ｌ４」が「非置換のＣ６～Ｃ３０アリーレン基」、「ｎ１」が０、「ｎ２」～「ｎ４」が１である化合物に相当で表される化合物」に相当するものである（当合議体注：甲１０の構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」は、本件明細書の実施例で用いられている化合物「ＨＴ－１」と同じものである。）。

（ウ）甲９又は甲１０に基づく容易想到性

仮に、甲４発明に、甲７又は甲８に記載された事項を適用して、相違点５－１－１に係る本件訂正発明１１の構成とすることには、一応の動機付けがある場合、甲４発明において、「発光層に隣接した正孔輸送層」の化合物を甲７又は甲８の「化学式１１で表される化合物」とし、それと同時に、「発光層に隣接していない正孔輸送層」の化合物を甲９又は甲１０の「化学式Ｂ－１で表される化合物」とする変更になる。

しかしながら、甲７又は甲８の「化学式１１で表される化合物」も、甲９又は甲１０の「化学式Ｂ－１で表される化合物」も、いずれも、甲４の［請求項１］の一般式（１）で表される置換基を有する芳香族アミン誘導体に該当しない。

そうすると、上記下線部の変更を行うことは、甲４の［請求項１］の「一般式（１）」「で表される置換基を有することを特徴とする芳香族アミン誘導体」を用いるという、甲４発明の前提を崩すことを意味するから、甲４発明をそのように変更する動機付けは見出し難い。

したがって、甲４発明において、甲７又は甲８に記載の技術的事項を適用して相違点５－１－１に係る構成を採用した上で、甲９又は甲１０に記載の技術的事項を適用し、上記相違点５－１－２に係る本件特許発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物を含む」という構成とすることは、当業者が容易に想到し得たものではない。

ウ 相違点の検討のまとめ

本件特許発明１１は、甲４発明並びに甲４及び甲６～甲１０に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではない。

（１１）請求人の主張について

ア 甲４について

請求人は、令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第９～１０頁において、「しかし、甲４発明の請求項１では、下記一般式（１）・・・中略・・・中のＢについて、下記一般式（６）～（９）のいずれかの置換基であると定義されている。・・・中略・・・前記Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２の化合物の四角で囲った部位には上記一般式（７）又は一般式（８）に対応する基が含まれているが、これらの基は、上記一般式（６）又は一般式（９）で表される置換基であってもよいことが示されている。そのため、前記Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２の化合物の四角で囲った部位のカルバゾリル基を上記一般式（６）又は一般式（９）で表される置換基に置換することは容易であって、そのような化合物は本件訂正発明１１における化学式１１で表される化合物に含まれるから、本件訂正発明１１は依然として甲４発明から容易に想到し得るものである。」と主張する。

ここで、「前記Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２の化合物の四角で囲った部位のカルバゾリル基を上記一般式（６）又は一般式（９）で表される置換基に置換」した化合物は、当該「一般式（６）又は一般式（９）で表される置換基」が、本件訂正発明１１の「化学式１１」の「Ｒ１」又は「Ｒ２」に対応すると理解できる。

しかしながら、本件訂正発明１１の当該「Ｒ１」及び「Ｒ２」は、「水素、重水素、置換もしくは非置換のＣ１～Ｃ１０アルキル基、または非置換のＣ６～Ｃ３０アリール基」であるところ、「一般式（６）又は一般式（９）で表される置換基」はヘテロアリール基であって当該「Ｒ１」及び「Ｒ２」に該当しない。

そうすると、「前記Ｈ１３～Ｈ１５及びＨ２２の化合物の四角で囲った部位のカルバゾリル基を上記一般式（６）又は一般式（９）で表される置換基に置換」した化合物は、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」ではない。

よって、請求人の上記主張は採用できない。

イ 乙２について

被請求人が提出した乙２は、上記１（３）イと同様に、「化合物Ｆ－１２７」を、「発光層に隣接した正孔輸送層」に使用した実施例に係る実験成績証明書であって、本件訂正発明１１が有利な効果を奏することを立証趣旨とした証拠であるが、その記載内容にかかわらず、本件訂正発明１１は、上記（１０）ウに記載のとおり、甲４発明並びに甲４及び甲６～甲１０に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではないものである。

なお、「化合物Ｆ－１２７」を使用する乙２が参酌できるか否かについて当事者間に争いがあるため、念のため合議体の見解を示すと、上記１（３）イと同様に、「化合物Ｆ－１２７」は、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」に該当しないので、乙２は、本件訂正発明１１の効果を推認し得る証拠として参酌できない。

（１２）小括

したがって、本件訂正発明１１は、甲４に記載された発明並びに甲４及び甲６～甲１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということができない。

（１３）本件訂正発明１２～１３及び２０について

本件訂正発明１２～１３及び２０は、本件訂正発明１１に対して、さらに他の発明特定事項を付加したものである。

そうすると、これらの発明と甲４発明を対比しても、相違点５－１－１と相違点５－１－２が抽出されることになり、その判断は、上記（１０）～（１２）と同様である。

よって、本件訂正発明１２～１３及び２０は、甲４に記載された発明並びに甲４及び甲６～甲１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということができない。

（１４）無効理由５－１についてのまとめ

無効理由５－１には理由がない。

３ 無効理由５－５（進歩性）について

（１）甲７号証の記載

甲７の記載は、上記２（３）に記載したとおりのものである。

（２）甲７発明

甲７の［０１４７］～［０１４９］、［０１５２］には、「実施例１－３」の「有機ＥＬ素子」を、「実施例１－１において、第２正孔輸送層として、Ｙ１－３（Ａｆ：２．４５ｅＶ、Ｅｇ（Ｓ）：３．１７ｅＶ、Ｉｐ：５．６２ｅＶ、Ｅｇ（Ｔ）：２．６３ｅＶ）を用いた以外は、実施例１－１と同様にして」作製することが記載されている。また、甲７の［０１５２］の記載から当該「有機ＥＬ素子」は燐光素子であり、［００２０］の記載からは、「フルカラーディスプレイ」に適用可能なものであることが理解できる。

そうすると、甲７には、上記記載から把握される、次の「有機ＥＬ素子」の発明（以下「甲７発明」という。）が記載されていると認められる。

「 ２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板（旭硝子製）に、イソプロピルアルコール中で５分間の超音波洗浄をした後、３０分間のＵＶオゾン洗浄を行ない、

洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着し、まず透明電極ラインが形成されている側の面上に、第１正孔輸送層として前記透明電極を覆うようにして膜厚４０ｎｍの下記化合物Ｘ１を抵抗加熱により成膜し、

第１正孔輸送層の成膜に続けて、第２正孔輸送層としてこの膜上に膜厚２０ｎｍで、下記化合物Ｙ１－３（Ａｆ：２．４８ｅＶ、Ｅｇ（Ｓ）：３．１２ｅＶ、Ｉｐ：５．６０ｅＶ）を抵抗加熱により成膜し、

さらに、この第２正孔輸送層上に膜厚４０ｎｍで、ホスト材料として化合物Ｈ１、燐光発光材料として化合物Ｄ１を、抵抗加熱により共蒸着して発光層を形成し、

続きを表示（全13行）

さらに、この発光層上に膜厚１０ｎｍで、化合物ＨＢを、抵抗加熱により共蒸着して正孔障壁層を形成し、

そして、この正孔障壁層成膜に続けて化合物ＥＴ１を膜厚３０ｎｍで成膜して電子輸送層を形成し、

次に、ＬｉＦを電子注入性電極（陰極）として成膜速度０．１オングストレーム／ｍｉｎで膜厚を１ｎｍとし、このＬｉＦ膜上に金属Ａｌを蒸着させ、金属陰極を膜厚８０ｎｍで形成した、

燐光素子であり、フルカラーディスプレイに適用可能である、

有機ＥＬ素子。

［図：0001400987000066.jpg］

［図：0001400987000067.jpg］

［図：0001400987000068.jpg］

」

（３）本件訂正発明１１と甲７発明との対比

ア 陽極、陰極

甲７発明の「ＩＴＯ透明電極付きガラス基板」及び「金属陰極」は、技術的にみて、それぞれ、本件訂正発明１１の「陽極」及び「陰極」に相当する。

イ 発光層及び電子輸送層

甲７発明の「発光層」及び「電子輸送層」は、その用語が意味するとおり、それぞれ、本件訂正発明１１の「発光層」及び「電子輸送層」に相当する。

ウ 化学式１１で表される化合物

甲７発明の「化合物Ｙ１－３」は、上記２（１０）ア（ウ）のとおり、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」に該当する。

エ 化学式Ｂ－１で表される化合物

甲７発明における「化合物Ｘ１」と、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１」とを比較すると、「化合物Ｘ１」は、「化学式Ｂ－１」に含まれるカルバゾール骨格を含んでいない。よって、甲７発明の「化合物Ｘ１」は、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に該当しない。

オ 複数の正孔輸送層

甲７発明の「第２正孔輸送層」及び「第１正孔輸送層」は、本件訂正発明１１の「複数の正孔輸送層」に相当する。

また、「第２正孔輸送層」及び「第１正孔輸送層」の成膜の順序からみて、甲７発明の「第２正孔輸送層」及び「第１正孔輸送層」は、それぞれ、本件訂正発明１１の「発光層に隣接した正孔輸送層」及び「発光層に隣接していない正孔輸送層」に相当する。

さらに、甲７発明の「第２正孔輸送層」の材料である「化合物Ｙ１－３」は上記ウに記載したとおり、「化学式１１で表される化合物」であることから、甲７発明は、本件訂正発明１１の「前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、下記の化学式１１で表される化合物を含む」という要件を満たす。

カ 有機薄膜層

甲７発明の「有機ＥＬ素子」における、「ＩＴＯ透明電極付きガラス基板」と「金属陰極」の間に位置する、「第１正孔輸送層」、「第２正孔輸送層」、「発光層」及び「電子輸送層」が有機薄膜であることは技術常識に照らして明らかであり、上記層は、本件訂正発明１１の「有機薄膜層」に相当する。

また、上記ア～オの構成より、甲７発明の上記層は、本件訂正発明１１の「陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成され」るという要件、「発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み」という要件及び「発光層および複数の正孔輸送層を含み」という要件を満たす。

キ 有機光電子素子

上記ア～カに記載した構成からみて、甲７発明の「有機ＥＬ素子」は、本件訂正発明１１の「有機光電子素子」に相当する。

また、技術的にみて、甲７発明の「有機ＥＬ素子」は、燐光素子であり、本件訂正発明１１の「燐光素子又は青色素子である」という要件を満たす。

ク ホスト材料

甲７発明の「ホスト材料」である「化合物Ｈ１」は、燐光素子の「ホスト材料」であるので、本件訂正発明１１の「燐光発光ホスト材料」に相当する。

（４）一致点及び相違点

ア 一致点

本件訂正発明１１と、甲７発明は、次の点で一致する。

「 陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成された少なくとも一層以上の有機薄膜層を含み、

前記有機薄膜層は、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み、

前記有機薄膜層は、発光層および複数の正孔輸送層を含み、

前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、下記の化学式１１で表される化合物を含むものである有機光電子素子であって、

燐光素子又は青色素子である、有機光電子素子。」

イ 相違点

本件訂正発明１１と、甲７発明は、以下の点で相違する。

（相違点５－５－１）

本件訂正発明１１では、「前記発光層に隣接していない正孔輸送層のうちいずれか一つは、下記の化学式Ｂ－１で表される化合物を含むものである」のに対して、甲７発明は、「化合物Ｘ１」が、カルバゾール骨格を含んでいないため、「化学式Ｂ－１で表される化合物を含むもの」とはいえない点。

（相違点５－５－２）

本件訂正発明１１では、「前記化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料又は青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」のに対して、甲７発明は、「Ｙ１－３」と「化合物Ｈ１」とのイオン化ポテンシャルエネルギーの大小関係が明らかでないため、「前記化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料」「のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」といえるか否か一応明らかでない点。

（５）判断

ア 相違点５－５－１（化学式Ｂ－１）

（ア）甲９に基づく容易想到性

上記２（１０）イ（ア）のとおり、甲９には、「化学式Ａ－１～Ａ－３０５、Ａ－４１４～Ａ－４１６、Ａ－４５７、Ａ－４５８またはＡ－４６９～Ａ－４７３で表される化合物」が記載されるとともに、「Ａ－１０」～「Ａ－１３」及び「Ａ－１８」～「Ａ－１９」で表される化合物は、甲９の実施例で「正孔輸送層」に用いられ、電圧、色、効率、半減寿命が優れることを確認されたものであって、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に相当するものである。

当業者であれば、各種特性向上を確実に実現するため、甲９に記載された「化学式Ａ－１～Ａ－３０５、Ａ－４１４～Ａ－４１６、Ａ－４５７、Ａ－４５８またはＡ－４６９～Ａ－４７３で表される化合物」の中から、実施例で具体的に特性が確かめられた「Ａ－１０」～「Ａ－１３」及び「Ａ－１８」～「Ａ－１９」で表される化合物を優先して採用するといえる。

しかし、甲９の「Ａ－１０」～「Ａ－１３」、「Ａ－１８」～「Ａ－１９」で表される化合物は、いずれも、甲７の［請求項１］の「第１正孔輸送層」に含有される「一般式（１）で表される化合物」には該当しない。

よって、甲７発明において、「発光層に隣接していない正孔輸送層」である「第１正孔輸送層」に含まれる「Ｘ１」を、甲９の「Ａ－１０」～「Ａ－１３」、「Ａ－１８」～「Ａ－１９」のいずれかで表される化合物とすることは、甲７の「一般式（１）で表される化合物」を「第１正孔輸送層」に用いるという、甲７発明の前提を崩すことを意味するから、甲７発明をそのように変更する動機付けが見出し難い。

また、甲７の［０１４３］には、「第１正孔輸送層」と「陽極」との間に「正孔注入層」を設けることが示唆されている。

しかしながら、本件訂正後の請求項の記載によれば、本件訂正発明１１の「正孔輸送層」と「正孔注入層」は別の層と理解されるから、甲７の［０１４３］の示唆に基づいて、甲７発明において、甲９の「Ａ－１０」～「Ａ－１３」、「Ａ－１８」～「Ａ－１９」のいずれかで表される化合物を「正孔注入層」に用いたとしても、上記相違点５－５－１に係る本件訂正発明１１の構成に至らない。

したがって、甲７発明において、甲９に記載の技術的事項を適用して上記相違点５－５－１に係る本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物を含む」という構成とすることは、当業者が容易になし得たものではない。

（イ）甲１０に基づく容易想到性

上記２（１０）イ（イ）のとおり、甲１０の「カルバゾール誘導体」であって構造式（５）で表される「ＰＣＢＡ１ＢＰ」と構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」は、いずれも、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に相当する。

しかし、甲１０のこれらの化合物は、いずれも、甲７の［請求項１］の「第１正孔輸送層」に含有される「一般式（１）で表される化合物」には該当しない。

そうすると、上記（ア）と同様の理由から、甲７発明において、「発光層に隣接していない正孔輸送層」である「第１正孔輸送層」に含まれる「Ｘ１」を、甲１０のこれらの化合物のいずれかとすることは、甲７の「一般式（１）で表される化合物」を「第１正孔輸送層」に用いるという、甲７発明の前提を崩すことを意味するから、甲７発明をそのように変更する動機付けが見出し難い。

また、甲７発明に、甲１０の上記化合物を用いた「正孔注入層」を導入したとしても、上記（ア）と同様の理由から、上記相違点５－５－１に係る本件訂正発明１１の構成に至らない。

当業者であれば、各種特性向上を確実に実現するため、甲１０に記載された「カルバゾール誘導体」の中から、実施例で具体的に特性が確かめられた化合物を優先して採用するといえるところ、甲１０の「カルバゾール誘導体」について、実施例に記載された構造式（５）や（６）以外の化合物についてみても、甲７発明に適用する動機付けが見出し難い点は上記と同様である。

したがって、甲７発明において、甲１０に記載の技術的事項を適用して上記相違点５－５－１に係る本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物を含む」という構成とすることは、当業者が容易になし得たものではない。

（ウ）相違点５－５－１のまとめ

相違点５－５－１に係る構成は、甲７発明及び甲９～甲１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではない。

イ 相違点５－５－２（イオン化ポテンシャルエネルギー）

上記１（２）エ（イ）に示したとおり、発光層側の正孔輸送層に含まれる正孔輸送層の正孔輸送材料は、発光層のホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さいことが技術常識である。加えて、甲７発明の「Ｙ１－３」と、「ホスト材料」である「化合物Ｈ１」の構造も併せ考慮すると、甲７発明の「Ｙ１－３」は、「ホスト材料」である「化合物Ｈ１」のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい蓋然性が高い。

そうすると、甲７発明は、本件訂正発明１１の「燐光発光ホスト材料」「のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」という要件を満たすといえるので、上記相違点５－５－２は、実質的な相違点ではない。

仮に、上記相違点５－５－２が実質的な相違点であったとしても、上記１（２）エ（イ）に示したとおり、発光層側の正孔輸送層に含まれる正孔輸送層の正孔輸送材料は、発光層のホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さいことが技術常識であるから、発光層のホスト材料を変更して、甲７発明の「Ｙ１－３」が、「燐光発光ホスト材料」の「イオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」とするようにすることは、当業者が容易に想到し得たことである。

ウ 相違点の検討のまとめ

上記イのとおり、相違点５－５－２に係る構成は、実質的な相違点ではないか、当業者が容易に想到し得たことである。

しかしながら、上記アのとおり、相違点５－５－１に係る構成は、甲７発明及び甲９～甲１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではない。

したがって、本件特許発明１１は、甲７発明及び甲９～甲１０に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではない。

（６）本件訂正発明１１の効果について

ア 本件明細書の発明の詳細な説明から理解される効果

上記１（２）オ（イ）に示したように、本件訂正発明１１が奏する効果は、本件明細書の発明の詳細な説明の【００９０】等の記載から、「発光層および複数の正孔輸送層を含み、前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、」「化学式１１で表される化合物」を含み、「前記発光層に隣接していない正孔輸送層のうちのいずれか一つは、」「化学式Ｂ－１で表される化合物」を含むものである「有機光電子素子」とすることで、「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーが、「化学式Ｂ－１で表される化合物」よりも大きく、「燐光発光ホスト材料または青色蛍光ホスト材料」よりも小さいという階段構成を備えることを可能とすることにより、素子の高効率及び長寿命特性を達成できるというものであると理解される。

さらに、本件明細書の発明の詳細な説明の【０１９２】等の記載から、本件訂正発明１１は、「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」を採用することにより、寿命特性、効率特性、電気化学安定性、熱的安定性及び駆動電圧に関する特性が優れると理解される。そして、これらの効果は、本件明細書の発明の詳細な説明の実施例によって裏付けられている。

以上によれば、結局、寿命特性、効率特性、電気化学安定性、熱的安定性及び駆動電圧に関する特性が優れるという、本件訂正発明１１の効果は、イオン化ポテンシャルエネルギーの階段構成を備えたことに加えて、「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」の化合物自体の構造に起因する寿命特性、効率特性、電気化学安定性、熱的安定性及び駆動電圧に関する効果といえる。

イ 乙４について

乙４は、甲７発明との関係で被請求人が提出した実験成績証明書であって、そこには、以下の記載がある。

「４．実験の目的

甲第７号証に記載される化合物が発光層に隣接していない正孔輸送層として使用された場合の駆動電圧、発光効率及び半減寿命を、緑色燐光素子及び赤色燐光素子において確認するとともに、追加の実施例を示しながら訂正後の特許第６３２３８１５号の特許請求の範囲に記載される化学式Ｂ－１で表される化合物が発光層に隣接していない正孔輸送層として使用された場合に、甲第７号証に記載される化合物が発光層に隣接していない正孔輸送層として使用された場合より、優れた駆動電圧、発光効率及び半減寿命を示すことを、本件特許明細書に記載した実施例と比較することによって確認する。

５．実験内容

（１）正孔輸送層に使用した化合物

続きを表示（全46行）

下記化合物のいずれかを正孔輸送層又は正孔注入層に使用した。

［図：0001400987000069.jpg］

（２）その他の使用化合物

１．緑色燐光素子の製造に使用したその他の化合物は下記のとおりである。

［図：0001400987000070.jpg］

・・・中略・・・

２．赤色燐光素子の製造に使用したその他の化合物は下記のとおりである。

・・・中略・・・

［図：0001400987000071.jpg］

［図：0001400987000072.jpg］

・・・中略・・・

（３）素子の製造方法緑色燐光素子の製造方法

１．緑色燐光素子の製造方法

緑色燐光素子を以下のとおり製造した。なお、この製造方法は、本件特許明細書に記載した緑色燐光素子と同様の方法であり、正孔注入層及び正孔輸送層に使用された化合物のみが異なる。

・・・中略・・・このように準備されたＩＴＯ透明電極を陽極として用いてＩＴＯ基板上部に化合物ＨＴ－１又はＸ２を真空蒸着して７００Åの厚さの正孔注入および輸送層を形成した。次に、化合物Ｙ１－４を用いて真空蒸着で１００Åの厚さの補助正孔輸送層を形成した。前記補助正孔輸送層上部に。前記補助正孔輸送層上部に（４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾール）ビフェニル［ＣＢＰ］をホストとして用い、ドーパントとしてトリス（２－フェニルピリジン）イリジウム(ＩＩＩ)［Ｉｒ（ｐｐｙ）３］を５重量％にドーピングして真空蒸着で３００Åの厚さの発光層を形成した。

その後、前記発光層上部にビフェノキシ－ビス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［Ｂａｌｑ］を真空蒸着して５０Åの厚さの正孔阻止層を形成した。前記正孔阻止層上部にトリス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［Ａｌｑ３］を真空蒸着して２５０Åの厚さの電子輸送層を形成し、前記電子輸送層上部に１０ÅのＬｉＦと１０００ÅのＡｌを順次に真空蒸着して陰極を形成することによって有機発光素子を製造した。

・・・中略・・・

２．赤色燐光素子の製造方法

赤色燐光素子を以下のとおり製造した。なお、この製造方法は、本件特許明細書に記載した赤色燐光素子と同様の方法であり、正孔輸送層に使用された化合物のみが異なる。

・・・中略・・・このように準備されたＩＴＯ透明電極を陽極として用いてＩＴＯ基板上部に４，４’－ｂｉｓ［Ｎ－［４－｛Ｎ,Ｎ－ｂｉｓ（３－ｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）ａｍｉｎｏ｝－ｐｈｅｎｙｌ］－Ｎ－ｐｈｅｎｙｌａｍｉｎｏ］ｂｉｐｈｅｎｙｌ［ＤＮＴＰＤ］を真空蒸着して６００Åの厚さの正孔注入層を形成した。次に、化合物ＨＴ－１又はＸ２を真空蒸着で７００Åの厚さの正孔輸送層を形成した。前記正孔輸送層上部に化合物Ｙ１－４を用いて真空蒸着で１００Åの厚さの補助正孔輸送層を形成した。前記補助正孔輸送層上部に（４，４’－Ｎ,Ｎ’－ジカルバゾール）ビフェニル［ＣＢＰ］をホストとして用い、ドーパントとしてビス（２－フェニルキノリン）（アセチルアセトネート）イリジウム(ＩＩＩ)［Ｉｒ（ｐｑ）２ａｃａｃ］を７重量％にドーピングして真空蒸着で３００Aの厚さの発光層を形成した。

その後、前記発光層上部にビフェノキシ－ビス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［Ｂａｌｑ］を真空蒸着して５０Åの厚さの正孔阻止層を形成した。前記正孔阻止層上部にトリス（８－ヒドロキシキノリン）アルミニウム［ＡＩｑ３］を真空蒸着して２５０Åの厚さの電子輸送層を形成し、前記電子輸送層上部に１０ÅのＬｉＦと１０００ÅのＡｌを順次に真空蒸着して陰極を形成することによって有機発光素子を製造した。

・・・中略・・・

（４）素子の性能測定

正孔輸送層または正孔注入層に化合物ＨＴ－１（実施例）又は化合物Ｘ２（比較例）を使用して製造された緑色燐光素子（実施例６０及び比較例１０）及び赤色燐光素子（実施例６１及び比較例１１）それぞれに対して電圧に応じた電流密度の変化、輝度の変化および発光効率を測定した。具体的な測定方法は、次のとおりである。

・・・中略・・・

（３）発光効率の測定

・・・中略・・・同一の輝度（ｃｄ／ｍ２）での電流効率（ｃｄ／Ａ）を計算した。

（４）寿命測定

製造された有機発光素子に対してＰｏｌａｒＯｎｙｘ寿命測定システムを用いて緑色有機発光素子の場合には、初期輝度３，０００ｎｉｔに発光させ、時間経過に応じた輝度の減少を測定して初期輝度に比べて１／２に輝度が減少した時点を半減寿命とし、赤色有機発光素子の場合には、初期輝度１，０００ｎｉｔに発光させ、時間経過に応じた輝度の減少を測定して初期輝度に比べて８０％に輝度が減少した時点をＴ８０寿命と測定した。

（５）実験結果

甲第７号証に記載される化合物Ｘ２を正孔輸送層又は正孔注入層として使用した比較例並びに本件発明１１の化合物ＨＴ－１を正孔輸送層又は正孔注入層として使用した実施例について、緑色燐光素子（実施例６０及び比較例１０）及び赤色燐光素子（実施例６１及び比較例１１）の駆動電圧、発光効率及び半減寿命又はＴ８０寿命を測定し、本件特許明細書に記載した実施例及び比較例と比較した。結果を下記表１及び２に示す。

［表１］

緑色燐光素子

［図：0001400987000073.jpg］

［図：0001400987000074.jpg］

［表２］

赤色燐光素子

［図：0001400987000075.jpg］

（６）参考

本実験において比較された本件特許明細書の実施例において、補助正孔輸送層に使用された化合物は以下のとおりである。

［図：0001400987000076.jpg］

」

ウ 乙１２について

被請求人が提出した乙１２は、宣誓書であって、そこには以下の記載がある。

「さて、サムスンＳＤＩの日本特許第６３２３８１５号特許（以下同特許）に属する材料が、先行文献に開示された材料に対し著しく優れた効果特性があるかに関しての確認への要請がありました。従いまして、下記のように陳述します。

１）甲第７号証との比較実験データ（乙第４号証、２０２１年１２月２８日提出）

・・・中略・・・実施例６０及び６１は、先行発明（甲第７号証）の比較例１０及び１１に対し緑色燐光素子及び赤色燐光素子において優れた寿命を示します。具体的には、同実施例は比較例に対し、最小７．５％から最大１１．８%、寿命が長いという測定結果が出ました。

このような効果上の差異により、同特許によるＯＬＥＤ材料は、ＯＬＥＤパネルの性能を左右するバーンイン（ｂｕｒｎ－ｉｎ）現象を著しく改善できると見られます。さらに、同特許による材料の発光効率も２．３％～５．３％と、先行発明（甲第７号証）の材料に対し優れた効果を示していることが確認されました。

・・・中略・・・

４）同特許及び先行発明の材料間の効果上の際に関しての商業的意味

上記のように、同特許による材料と先行発明に開示された材料間の寿命、駆動電圧、発光効率上の差異は明らかです。さらに、自分の想定可能かつ、同特許の権利範囲内で実際のＯＬＥＤパネルに使用可能な材料は、先行発明に記載された材料よりも著しく改善された効果上の差異を発生させます。

実際ＯＬＥＤパネルメーカーでは、このような数％の寿命、効率の差により量産製品に採用する材料になるか否かが決まりますし、上記の効果上の差異は、量産製品への適用成否を決定するほどの著しい技術上の効果の差異です。」

エ 効果の総合検討

乙４に示された、「発光層に隣接していない正孔輸送層」に「化学式Ｂ－１で表される化合物」を用いることによる、駆動電圧、発光効率及び寿命に関する効果は、上記アに示した、本件明細書の発明の詳細な説明の【０１９２】及び実施例から把握できる効果と軌を一にするものであるから、本件特許明細書の発明の詳細な説明から推認可能なものである。

そして、乙４で示された効果は、「発光層に隣接していない正孔輸送層」に「化学式Ｂ－１で表される化合物」を用いた場合に、甲７に記載の化合物を使用した場合と比較して、発光効率が２．３％～５．３％改善し、寿命が７．５％～１１．８％改善する、顕著な効果である。

乙４の実験では、甲７の実施例１－３に基づいて認定した甲７発明の「Ｘ１」と「Ｙ１－３」ではなく、甲７の実施例１－１０における「Ｘ２」と「Ｙ１－４」を使用している。しかし、当該「Ｘ１」と「Ｘ２」はアミン－アミン骨格を有している点で、当該「Ｙ１－３」と「Ｙ１－４」はジベンゾフラン－アミン骨格を有している点でそれぞれ共通の基本骨格を有している。ここで、技術常識として、骨格とそれに置換する置換基を有する化合物は、基本骨格が共通する場合に、置換基が多少変化しても、類似の効果又は特性が得られることが知られていることを併せ考慮すると、乙４の実験によって示された効果は、甲７発明と比較した場合の顕著な効果と同等であると推認される。

そこで、以下では、甲７及び甲９並びに甲７及び甲１０の記載に照らして、上記顕著な効果が、本件優先日当時、本件特許発明の構成が奏するものとして当業者が予測することができなかったものか否かについて検討する。

甲９の［７７４］～［７７７］には、「Ａ－１０」～「Ａ－１３」及び「Ａ－１８」～「Ａ－１９」で表される化合物（「化学式Ｂ－１で表される化合物」である。）を、「正孔輸送層」（「発光層に隣接した正孔輸送層層」である。）に用いた実施例４１～４４及び４７～４８が、当該化合物の代わりに「ＮＰＢ」（「化学式Ｂ－１で表される化合物」ではない。）を用いた比較例１と比べて、電流効率と寿命が改善することが記載されている。しかしながら、甲９で示された当該効果は、「化学式Ｂ－１で表される化合物」を「発光層に隣接した正孔輸送層層」に用いた場合の効果であって、「発光層に隣接していない正孔輸送層層」に用いた場合に、同様に、電流効率と寿命が改善するか否かは不明である。ここで、同一の化合物であっても用いられる層が異なれば電流効率や寿命特性が変化することが通常であるという技術常識であるから、甲７発明において、「発光層に隣接していない正孔輸送層」に「化学式Ｂ－１で表される化合物」を併用した場合に、発光効率と寿命が乙４で示された程度にまで改善することは、当業者が予測し得ないことである。

また、甲１０の［０３９１］には、構造式（５）で表される「ＰＣＢＡ１ＢＰ」である「カルバゾール誘導体」（「化学式Ｂ－１で表される化合物」である。）を、「正孔輸送層である第２の層１５１２」（「発光層に隣接した正孔輸送層層」である。）に用いた「発光素子２」が、当該「ＰＣＢＡ１ＢＰ」の代わりに「ＮＰＢ」（「化学式Ｂ－１で表される化合物」ではない。）を用いた「発光素子１」と比べて、図２１に示されるとおり電流効率が改善し、図２４に示されるとおり寿命が改善することが記載されている。しかしながら、甲９の場合と同様の理由により、甲７発明において、「発光層に隣接していない正孔輸送層」に「化学式Ｂ－１で表される化合物」を用いた場合に、発光効率と寿命について乙４に示される程度にまで改善することは、当業者が予測し得ないことである。

以上の点と上記アも総合すると、本件訂正発明１１が奏する効果は、本件明細書の発明の詳細な説明からみて、イオン化ポテンシャルエネルギーの階段構成を備えたことによる効果のみならず、「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」を併用したという化合物自体の効果であって、その効果の程度は、乙４及び乙１２からみて、当業者が予測し得る範囲を超えた顕著なものであるといえる。

したがって、本件訂正発明１１は、上記相違点５－５－１により、当業者が予測し得る範囲を超えた顕著な効果を奏するものである。

（７）請求人の主張について

ア イオン化ポテンシャルについて

請求人は、令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第１１～１２頁において、「そもそも、本件訂正発明１１において、化学式１１で表される化合物と化学式Ｂ－１で表される化合物とのイオン化ポテンシャルの大小関係は不明瞭である」と主張する。

しかしながら、上記１（３）アのとおり、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーは、「化学式Ｂ－１で表される化合物」よりも通常大きいものである。

また、「化学式１１で表される化合物」のイオン化ポテンシャルエネルギーが「化学式Ｂ－１で表される化合物」よりも小さいような特異な化合物の組み合わせを根拠にして、本件訂正発明１１の効果を否定することは、本件訂正発明の上記１（３）に示した当然の前提を考慮しない主張でもある。

したがって、請求人の上記主張は採用できない。

イ 乙４について

被請求人が提出した乙４は、新たな実施例についての実験結果を記載した実験成績証明書である。

請求人は、令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第１２頁において、「ところで、乙４の各比較例では、甲７発明の実施例で使用されている化合物Ｘ２を発光層に隣接していない正孔輸送層の材料として使用しているが、この場合も、発光層に隣接していない正孔輸送層に用いられた化合物は、補助正孔輸送層に用いられた化合物のイオン化ポテンシャル（Ｉｐ）よりも低い・・・中略・・・

この場合、被請求人が本件訂正発明１１において主張している「化学式１１で表される化合物と化学式Ｂ－１で表される化合物とのイオン化ポテンシャルの大小関係」と同じである。それゆえに、乙４が示している効果の差は、化学式１１で表される化合物と化学式Ｂ－１で表される化合物とのイオン化ポテンシャルの大小関係に起因するものではなく、補助正孔輸送層に用いられた化合物と、発光層に隣接していない正孔輸送層に用いられた化合物との「特定の種類の組み合わせ」に起因するものであると考えるのが合理的である。

本件訂正発明１１において、補助正孔輸送層に用いられる化学式１１で表される化合物と、発光層に隣接していない正孔輸送層に用いられる化学式Ｂ－１で表される化合物との組み合わせは依然として無数にあり、乙４によって示された特定の組み合わせでの対比のみによって、本件訂正発明１１に含まれるその全ての範囲が甲７発明に対して有利な効果を奏するということはできない。」と主張する。

しかしながら、乙４の比較例は、本件訂正発明１１に包含されないので、当該比較例は、本件訂正発明１１の特定の組み合わせが効果を奏さないことを示すものとはいえない。

また、本件訂正発明１１が奏する効果は、上記（６）アのとおり、イオン化ポテンシャルエネルギーの階段構成を備えたことに加えて、「化学式１１で表される化合物」と「化学式Ｂ－１で表される化合物」の化合物自体の構造に起因する効果といえる。

そして、技術常識として、骨格とそれに置換する置換基を有する化合物は、基本骨格が共通する場合に、置換基が多少変化しても、類似の効果又は特性が得られることが知られている。

本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」は、カルバゾール－アミン構造を有している点に技術的特徴があるところ、乙４で使用された「ＨＴ－１」も、同様に、カルバゾール－アミン構造を有している。本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」は、ジベンゾフラン－アミン構造又はジベンゾチオフェン－アミン構造を有している点に技術的特徴があるところ、乙４で使用された「化合物Ｙ１－４」も、同様に、カルバゾール－ジベンゾフラン構造を有している。そして、本件訂正請求によって限定された「化学式Ｂ－１で表される化合物」と「化学式１１で表される化合物」の構造を考慮すれば、イオン化ポテンシャルエネルギーに主要な影響を与えるものは、上記カルバゾール－アミン構造と、ジベンゾフラン－アミン構造又はジベンゾチオフェン－アミン構造であり、これらが基本骨格であるといえる。さらに、酸素原子と硫黄原子とは共に１６族原子であってジベンゾフランとジベンゾチオフェンは同様の性質を有し基本骨格としてはほぼ共通することを併せ考慮すると、当該「ＨＴ－１」及び「化合物Ｙ１－４」を用いた乙４で示された顕著な効果は、カルバゾール－アミン構造という基本骨格が共通する「化学式Ｂ－１で表される化合物」及びジベンゾフラン－アミン構造又はジベンゾチオフェン－アミン構造という基本骨格が共通する「化学式１１で表される化合物」を有する本件訂正発明１１が奏する効果でもあることを当業者は理解する。

よって、請求人の上記主張は採用できない。

（８）小括

上記（５）ウのとおり、本件特許発明１１は、甲７発明及び甲９～甲１０に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到し得たものではない。

仮に、当業者が容易に想到し得たことに一応の根拠があったとしても、上記（６）のとおり、本件訂正発明１１は、当業者において予測できない顕著な効果を奏するものである。

したがって、本件訂正発明１１は、甲７に記載された発明及び甲９～甲１０の記載に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということはできない。

（９）本件訂正発明１２～１３及び２０について

本件訂正発明１２～１３及び２０は、本件訂正発明１１に対して、さらに他の発明特定事項を付加したものである。

そうすると、これらの発明と甲７発明を対比しても、相違点５－５－１と相違点５－５－２が抽出されることになり、その判断は、上記（５）～（８）と同様である。

よって、本件訂正発明１２～１３及び２０は、甲７に記載された発明及び甲９～甲１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということができない。

（１０）甲７に記載されるその他の実施例について

甲７の「第２正孔輸送層」として、甲７に記載される、Ｙ－１、Ｙ１－４～Ｙ１－６を用いた実施例１－１、１－４～１－６の「有機ＥＬ素子」の発明を主引用発明としても上記（３）～（９）と同様である。

（１１）無効理由５－５についてのまとめ

無効理由５－５には理由がない。

４ 無効理由５－６（進歩性）について

（１）甲８号証の記載

甲８の記載は、上記２（４）に記載したとおりのものである。

（２）甲８発明

甲８の［００９９］及び［０１０３］には、実施例２として、「化合物１からなる第１隣接層及び第２隣接層の代わりに、表２に示す化合物８」を「単層で蒸着した隣接層を採用した他は実施例１と同様にして」「第２の発光素子を製造」することが記載されている。また、甲８の［０１１２］から、「表示機器、カラーディスプレイ等」に好適に用いられることが理解できる。

また、甲８の［００１９］から、実施例２の「第２の発光素子」の「第２の隣接層」である「第２の有機層」は、「正孔注入性及び正孔輸送性」を有していることが理解できる。

そうすると、甲８には、上記記載から把握される、次の「青色発光有機ＥＬ素子」の発明（以下「甲８発明」という。）が記載されていると認められる。

「 ２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のＩＴＯ透明電極付きガラス基板を、イソプロピルアルコール中で５分間超音波洗浄した後、ＵＶオゾン洗浄を３０分間行ない、

洗浄後の透明電極付きガラス基板に、ＮＤ１５０１（日産化学工業製：アニリンオリゴマー）をスピンコート法で２５ｎｍの膜厚で成膜して、２３０℃で加熱して正孔注入層を形成し、

ついで、下記ＨＴ１のキシレン溶液（１．０重量％）を、スピンコート法で３０ｎｍの膜厚で成膜し、１２０℃で乾燥し、正孔輸送層を形成し、

次に、第２の隣接層（第２の有機層）の材料として下記化合物８を蒸着により、膜厚１０ｎｍに成膜し、

続きを表示（全13行）

次に第２の発光層（青発光層）（第３の有機層）として、ホスト材ＥＭ１とドーパント材ＢＤ１を９７：３の質量比で蒸着し、膜厚３５ｎｍの発光層を形成し、

さらに、ＥＴ１を蒸着により、膜厚２５ｎｍに成膜して電子輸送層を形成し、

この後、還元性ドーパントであるＬｉとＡｌｑを２元蒸着させ、電子注入層としてＡｌｑ：Ｌｉ膜（膜厚１０ｎｍ）を形成し、このＡｌｑ：Ｌｉ膜上に金属Ａｌを蒸着させ金属陰極を形成し、窒素中でガラス封止して作成した、

表示機器、カラーディスプレイ等に好適に用いられ、

第２の隣接層（第２の有機層）は正孔注入性及び正孔輸送性を有し、

青色蛍光発光素子である青色発光有機ＥＬ素子。

［図：0001400987000077.jpg］

［図：0001400987000078.jpg］

」

（３）本件訂正発明１１と甲８発明との対比

ア 陽極、陰極

甲８発明の「ＩＴＯ透明電極」及び「金属陰極」は、技術的にみて、それぞれ、本件訂正発明１１の「陽極」及び「陰極」に相当する。

イ 発光層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層

甲８発明の「発光層」、「正孔注入層」、「電子輸送層」及び「電子注入層」は、その用語の意味するとおり、それぞれ、本件訂正発明１１の「発光層」、「正孔注入層」、「電子輸送層」及び「電子注入層」に相当する。

ウ 化学式１１で表される化合物

甲８発明の「化合物８」は、上記２（１０）ア（エ）のとおり、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物」に該当する。

エ 化学式Ｂ－１で表される化合物

甲８発明における「ＨＴ１」と、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１」とを比較すると、「化学式Ｂ－１」ではカルバゾール骨格のベンゼン環がＬ４を介して窒素原子に結合されているのに対し、「ＨＴ１」ではカルバゾール骨格のベンゼン環は窒素と結合されていない。よって、甲８発明の「ＨＴ１」は、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に該当しない。

オ 複数の正孔輸送層

甲８発明の「正孔輸送層」及び「第２の隣接層（第２の有機層）」は、本件訂正発明１１の「複数の正孔輸送層」に相当する。

また、「正孔輸送層」及び「第２の隣接層（第２の有機層）」の成膜の順序からみて、甲８発明の「第２の隣接層（第２の有機層）」及び「正孔輸送層」は、それぞれ、本件訂正発明１１の「発光層に隣接した正孔輸送層」及び「発光層に隣接していない正孔輸送層」に相当する。

さらに、甲８発明の「第２の隣接層（第２の有機層）」は上記ウに記載したとおり、「化学式１１で表される化合物」であることから、甲８発明は、本件訂正発明１１の「前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、下記の化学式１１で表される化合物を含み」という要件を満たす。

カ 有機薄膜層

甲８発明の「青色発光有機ＥＬ素子」における、「ＩＴＯ透明電極」と「金属陰極」の間に位置する層が有機薄膜であることは技術常識に照らして明らかであり、上記層は、本件訂正発明１１の「有機薄膜層」に相当する。

また、上記ア～オの構成より、甲８発明の上記層は、本件訂正発明１１の「陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成され」るという要件、「発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み」という要件及び「発光層および複数の正孔輸送層を含み」という要件を満たす。

キ 有機光電子素子

上記ア～カに記載した構成からみて、甲８発明の「青色発光有機ＥＬ素子」は、本件訂正発明１１の「有機光電子素子」に相当する。

また、甲８発明の「青色発光有機ＥＬ素子」は、「青色蛍光発光素子」であるから、本件訂正発明１１の「青色素子である」という要件を満たす。

ク ホスト材料

甲８発明の「ホスト材ＥＭ１」は、「青色蛍光発光素子」の「ホスト材」であるので、本件訂正発明１１の「青色蛍光ホスト材料」に相当する。

（４）一致点及び相違点

ア 一致点

本件訂正発明１１と、甲８発明は、次の点で一致する。

「 陽極、陰極、および前記陽極と陰極との間に形成された少なくとも一層以上の有機薄膜層を含み、

前記有機薄膜層は、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層またはこれらの組み合わせを含み、

前記有機薄膜層は、発光層および複数の正孔輸送層を含み、

前記複数の正孔輸送層のうち、前記発光層に隣接した正孔輸送層は、下記の化学式１１で表される化合物を含むものである有機光電子素子であって、

青色素子である、有機光電子素子。」

イ 相違点

本件訂正発明１１と、甲８発明は、以下の点で相違する。

（相違点５－６－１）

本件訂正発明１１では、「前記発光層に隣接していない正孔輸送層のうちいずれか一つは、下記の化学式Ｂ－１で表される化合物を含むものである」のに対して、甲８発明は、「ＨＴ１」が、カルバゾール骨格のベンゼン環が窒素と結合された構造を有しておらず、「化学式Ｂ－１で表される化合物を含むもの」とはいえない点。

（相違点５－６－２）

本件訂正発明１１では、「前記化学式１１で表される化合物は、燐光発光ホスト材料又は青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」のに対して、甲８発明は、「化合物８」と「ホスト材ＥＭ１」とのイオン化ポテンシャルエネルギーの大小関係が明らかでないため、「前記化学式１１で表される化合物は、」「青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」といえるか否か一応明らかでない点。

（５）判断

ア 相違点５－６－１（化学式Ｂ－１）

（ア）甲９に基づく容易想到性

上記２（１０）イ（ア）のとおり、甲９の「Ａ－１０」～「Ａ－１３」及び「Ａ－１８」～「Ａ－１９」で表される化合物は、甲９の実施例で「正孔輸送層」に用いられ、高効率及び長寿命を示すものであって、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に相当するものである。また、上記３（５）ア（ア）のとおり、当業者であれば、各種特性向上を確実に実現するため、甲９の当該化合物を用いる場合は、甲９に記載の化合物の中から、実施例で具体的に特性が確かめられた上記化合物を優先して採用するといえる。

一方、甲８発明は、「正孔輸送層」を有するものであって、有機ＥＬ多色発光装置の高効率化、長寿命を目的とするものである（甲８の［０００７］）。

そうしてみると、甲９に接した当業者が、甲８発明において、更なる高効率化及び長寿命のために、甲９の「Ａ－１０」～「Ａ－１３」及び「Ａ－１８」～「Ａ－１９」のいずれかで表される化合物を、甲８発明の「発光層に隣接していない正孔輸送層」である「正孔輸送層」の「ＨＴ１」に代えて適用することは、その動機付けに一応の根拠があるといえる。

（イ）甲１０に基づく容易想到性

上記２（１０）イ（イ）のとおり、甲１０の構造式（５）で表される「ＰＣＢＡ１ＢＰ」と、構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」は、いずれも、本件訂正発明１１の「化学式Ｂ－１で表される化合物」に相当する。また、甲１０の[0020]、[0376]～[0386]によると、甲１０のこれらの化合物は、「正孔輸送層」に用いることで、長寿命になることが理解される。さらに、甲１０の[0336]には、構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」が、結晶化し難い物質であることが記載されている。

一方、甲８発明は、「正孔輸送層」を有するものであって、有機ＥＬ多色発光装置の高効率化、長寿命を目的とするものであり（甲８の［０００７］）、かつ、結晶化の抑制は有機ＥＬ素子分野における自明な課題である（例えば、甲４の［０００６］）。

そうしてみると、甲１０に接した当業者であれば、甲８発明において、更なる長寿命を図り、あるいは結晶化を抑制するために、甲１０の構造式（５）で表される「ＰＣＢＡ１ＢＰ」、又は構造式（６）で表される「ＰＣＢＢｉ１ＢＰ」を、甲８発明の「正孔輸送層」の「ＨＴ１」に代えて適用することは、その動機付けに一応の根拠があるといえる。

（ウ）相違点５－６－１のまとめ

相違点５－６－１に係る構成は、甲８発明及び甲９～甲１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に想到し得たことに一応の根拠がある。

イ 相違点５－６－２（イオン化ポテンシャルエネルギー）

上記１（２）エ（イ）に示したとおり、発光層側の正孔輸送層に含まれる正孔輸送層の正孔輸送材料は、発光層のホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さいことが技術常識である。甲８発明の「化合物８」と「ホスト材ＥＭ１」の構造も併せ考慮すると、甲８発明の「化合物８」は、「ホスト材ＥＭ１」のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい蓋然性が高い。

そうすると、甲８発明は、本件訂正発明１１の「化学式１１で表される化合物は、」「青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」という要件を満たすといえるので、上記相違点５－６－２は、実質的な相違点ではない。

仮に、上記相違点５－６－２が実質的な相違点であったとしても、上記１（２）エ（イ）に示したとおり、発光層側の正孔輸送層に含まれる正孔輸送層の正孔輸送材料は、発光層のホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さいことが技術常識であるから、発光層のホスト材料を変更して、甲８発明の「化合物８」が、「青色蛍光ホスト材料のイオン化ポテンシャルエネルギーより小さい」という構成にすることは、当業者が容易に想到し得たことである。

ウ 相違点の検討のまとめ

上記ア及びイに照らせば、本件特許発明１１は、甲８発明及び甲９～甲１０に記載された発明に基づいて、当業者が容易に想到し得たことに一応の根拠がある。

（６）本件訂正発明１１の効果について

ア 乙１１について

被請求人が提出した乙１１は、実験成績証明書であって、そこには以下の記載がある。

「４．実験の目的

甲第８号証に記載される化合物が発光層に隣接していない正孔輸送層として使用された場合より、訂正後の特許第６３２３８１５号の特許請求の範囲に記載される化学式Ｂ－１で表される化合物が発光層に隣接していない正孔輸送層として使用された場合の方が、優れた駆動電圧、発光効率及び寿命を示すことを、追加の比較例及び実施例を示すことによって確認する。

５．実験内容

（１）正孔輸送層に使用した化合物

続きを表示（全27行）

下記いずれかの化合物を正孔輸送層に使用した。

［図：0001400987000079.jpg］

（２）その他の使用化合物

緑色燐光素子の製造に使用したその他の化合物は下記のとおりである。

・・・中略・・・

［図：0001400987000080.jpg］

・・・中略・・・

（３）緑色燐光素子の製造方法

・・・中略・・・このように準備されたＩＴＯ透明電極を陽極として用いてＩＴＯ基板上部に化合物Ｊ－９(９７％）及びＮＰＤ９（３％，Ｎｏｖａｌｅｄ社製品）を真空蒸着して１００Åの厚さの正孔注入層を形成し、更に化合物Ｊ－９又は化合物ＤＥ０８－ＨＴ１を真空蒸着して１３０Åの厚さの正孔輸送層を形成した。次に、化合物Ｆ－９９を用いて真空蒸着で４００Åの厚さの補助正孔輸送層を形成した。前記補助正孔輸送層上部に化合物Ｃ及び化合物Ｄ（３：７）９０重量％をホストとして用い、ドーパントとして化合物ＧＤを１０重量％にドーピングして真空蒸着で４００Åの厚さの発光層を形成した。

その後、前記発光層上部に化合物Bを真空蒸着して５０Åの厚さの正孔阻止層を形成した。前記正孔阻止層上部に化合物Ａ及びＬｉＱ（５：５）を真空蒸着して３００Åの厚さの電子輸送層を形成し、１０００ÅのＡｌを順次に真空蒸着して陰極を形成することによって有機発光素子を製造した。

・・・中略・・・

（４）緑色燐光素子の性能測定

実施例６８及び比較例１８で製造されたそれぞれの緑色燐光素子に対して電圧に応じた電流密度の変化、輝度の変化および発光効率を測定した。具体的な測定方法は、次のとおりである。

・・・中略・・・

（４）寿命測定

製造された有機発光素子に対してＰｏｌａｒＯｎｙｘ寿命測定システムを用いて緑色有機発光素子の場合には、初期輝度２４０００ｎｉｔに発光させ、時間経過に応じた輝度の減少を測定して初期輝度に比べて９７％に輝度が減少した時間をＴ９７寿命として測定した。

（５）実験結果

甲第８号証に記載される化合物ＤＥ０８－ＨＴ１を正孔輸送層として使用した比較例１８、及び本件発明化学式Ｂ－１で表される化合物Ｊ－９を正孔輸送層として使用した実施例６８の緑色燐光素子の駆動電圧、発光効率及びＴ９７寿命を比較した結果を下記表１に示す。

［表１］

緑色燐光素子

［図：0001400987000081.jpg］

［図：0001400987000082.jpg］

」

イ 乙１２について

被請求人が提出した乙１２は、宣誓書であって、甲８に関し、そこには以下の記載がある。

「２）甲第８号証との比較実験データ（乙第１１号証、２０２２年１２月１３日提出）

・・・中略・・・同特許での実施例６８は、先行発明（甲第８号証）の比較例１８に対し寿命が約２倍程度長く、これによってＯＬＥＤパネルの寿命スペックの不足により発生するバーンイン（Ｂｕｒｎ－ｉｎ）現象を著しく改善できます。さらに、駆動電圧も同特許が比較例に対し５％以上優れた効果を示すことにより電力効率を大幅に高めることができました。」

ウ 効果の総合検討

乙１１に示された、「発光層に隣接していない正孔輸送層」に「化学式Ｂ－１で表される化合物」を用いることによる、駆動電圧、発光効率及び寿命に関する効果は、上記３（６）エと同様の理由により、本件明細書の発明の詳細な説明から推認可能なものである。

そして、乙１１で示された効果は、特に寿命に関して、甲８発明の「ＨＴ１」を使用した場合と比較して、「化学式Ｂ－１で表される化合物」を用いた場合に、Ｔ９７寿命が約２倍程度長くなるという、顕著な効果である。

そうすると、上記３（６）エと同様の理由により、本件訂正発明１１は、乙１１及び乙１２からみて、上記相違点５－６－１により、当業者が予測し得る範囲を超えた顕著な効果を奏するものである。

（７）請求人の主張について

ア イオン化ポテンシャルについて

請求人は、令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第１５頁において、「そもそも、本件訂正発明１１において、化学式１１で表される化合物と化学式Ｂ－１で表される化合物とのイオン化ポテンシャルの大小関係は不明瞭である」と主張するが、この主張は、上記３（７）アと同趣旨の主張であって、既に検討したとおりである。

したがって、上記３（７）アと同様の理由により、請求人の上記主張は、本件訂正発明１１が当業者において予測できない異質な効果ないし顕著な効果を奏するものであるという判断を左右しない。

イ 乙５について

乙５については、その内容にかかわらず、本件訂正発明１１は、当業者において予測できない顕著な効果を奏するといえる。

なお、乙５について念のため合議体の見解を示すと、上記２（１１）イと同様の理由により、本件訂正発明１１の効果を推認し得る証拠として参酌できない。

ウ 乙１１について

被請求人が提出した乙１１は、新たな実施例についての実験結果を記載した実験成績証明書である。

請求人は、令和５年２月３日付け審判事件弁駁書の第１６頁において、「本件訂正発明１１において、補助正孔輸送層に用いられる化学式１１で表される化合物と、発光層に隣接していない正孔輸送層に用いられる化学式Ｂ－１で表される化合物との組み合わせは依然として無数にあり、乙１１によって示された特定の組み合わせでの対比のみによって、本件訂正発明１１に含まれるその全ての範囲が甲８発明に対して有利な効果を奏するということはできない。」と主張する。

しかしながら、上記３（７）イと同様の理由により、乙１１で示された顕著な効果は、本件訂正発明１１も同様に奏すると解される。

よって、請求人の上記主張は採用できない。

（８）小括

上記（５）ウのとおり、本件特許発明１１は、甲８発明及び甲９～甲１０に記載された発明に基づいて当業者が容易に想到し得たことに一応の根拠があるものの、上記（６）のとおり、本件訂正発明１１は、当業者において予測できない顕著な効果を奏するものである。

したがって、本件訂正発明１１は、甲８に記載された発明及び甲９～１０の記載に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということはできない。

（９）本件訂正発明１２～１３及び２０について

本件訂正発明１２～１３及び２０は、本件訂正発明１１に対して、さらに他の発明特定事項を付加したものである。

そうすると、これらの発明と甲８発明を対比しても、相違点５－６－１と相違点５－６－２が抽出されることになり、その判断は、上記（５）～（８）と同様である。

よって、本件訂正発明１２～１３及び２０は、甲８に記載された発明及び甲９～甲１０に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるということができない。

（１０）甲８に記載されるその他の実施例について

甲８の「正孔輸送層」として、甲８に記載される「化合物１」、「化合物９」、「化合物１１」、「化合物１４」、「化合物１８」を用いた「青色発光有機ＥＬ素子」の発明を主引用発明としても上記（３）～（９）と同様である。

（１１）無効理由５－６についてのまとめ

無効理由５－６には理由がない。

第６ むすび

以上のとおり、請求人の主張及び証拠方法によっては、請求項１１～１５及び請求項２０に係る特許は、無効とすることはできない。

審判に関する費用については、特許法１６９条２項で準用する民事訴訟法６１条の規定により、請求人の負担とする。

よって、結論のとおり審決する。