2021-005269

第１ 手続の経緯

本願は、平成２８年７月２２日を出願日とする出願であって、令和２年５月１３日付けの拒絶理由に対し、同年７月１５日に意見書及び手続補正書が提出され、同年１１月２日付けの拒絶理由に対し、令和３年１月８日に意見書及び手続補正書が提出され、同年１月２２日付けで拒絶査定がなされ、これに対し、同年４月２３日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出されたものである。

第２ 令和３年４月２３日にされた手続補正についての補正の却下の決定

［補正の却下の決定の結論］

令和３年４月２３日にされた手続補正を却下する。

［理由］

１ 本件補正の内容

令和３年４月２３日提出の手続補正（以下「本件補正」という。また、この出願の本件補正後の明細書を「本願明細書」という。））の前後における特許請求の範囲の請求項１の記載は、以下のとおりである。

＜本件補正前＞

「【請求項１】

ハロゲン化ブチルゴム６０～９０質量％と、天然ゴムとからなるジエン系ゴム１００質量部に、窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ2／ｇであるカーボンブラックを２５～７５質量部、Ｃ９系樹脂を１～３０質量部配合してなると共に、前記Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含むことを特徴とするタイヤ用ゴム組成物。」

＜本件補正後＞

「【請求項１】

ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなるジエン系ゴム１００質量部に、窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ2／ｇであるカーボンブラックを２５～７５質量部、Ｃ９系樹脂を１～３０質量部配合してなると共に、前記Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含むことを特徴とするタイヤ用ゴム組成物。」（当審注：下線は当審にて付与した。以下、同様。）

２ 本件補正の適法性の検討

上記１のとおり、本件補正は、補正前の請求項１に記載された発明を特定するために必要な事項である「ハロゲン化ブチルゴム」と、「天然ゴムとからなる」「ジエン系ゴム」について、「ハロゲン化ブチルゴム６０～９０質量％」を、「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％」と限定するものであり、補正前の請求項に記載された発明と補正後の請求項に記載される発明の産業上の利用分野及び解決しようとする課題が同一であるから、特許法１７条の２第５項２号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。

そこで、本件補正後の請求項１に記載される発明（以下「本件補正発明１」という。）が同条第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合するか（特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか）について、以下、検討する。

（１）本件補正発明１

本件補正発明１は、上記１に記載したとおりのものである。

（２）本件補正発明１の技術的意義

ア 本願明細書の段落【０００５】には、本件補正発明１の課題として、「耐空気透過性および低温環境での耐クラック性を従来レベル以上に向上させるようにしたタイヤ用ゴム組成物を提供すること」と記載されており、段落【００１２】には「本発明のタイヤ用ゴム組成物のゴム成分はジエン系ゴムであり、ハロゲン化ブチルゴムを含む。・・・ハロゲン化ブチルゴムの含有量を５０質量％以上にすることにより、耐空気透過性および低温脆化性を高いレベルで確保することができる。」と記載され、段落【００１４】には、「タイヤ用ゴム組成物は、カーボンブラックを配合することにより、ゴム硬度および耐クラック性を高くする。・・・カーボンブラックの配合量が２５質量部未満であると、ゴム組成物のゴム硬度が十分に得られず、耐空気透過性が低下する。またカーボンブラックの配合量が７５質量部を超えると、低温脆化性が悪化し耐クラック性が低下する。」と記載され、段落【００１６】には「本発明のタイヤ用ゴム組成物は、Ｃ９系樹脂を含む。Ｃ９系樹脂を配合することにより、耐空気透過性を確保しながら、低温脆化性を改良することができる。また意外にもタイヤ用ゴム組成物のタック性を改良し加工性を優れたものにすることができる。・・・Ｃ９系樹脂の配合量が１質量部未満であると、耐空気透過性および低温脆化性を改良することができない。またＣ９系樹脂の配合量が３０質量部を超えると、転がり抵抗が大きくなる。」と記載され、段落【００１８】には、「本発明のタイヤ用ゴム組成物は、Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含むことが好ましい。α－メチルスチレンを４０％以上含むＣ９系樹脂を配合することにより、耐空気透過性および低温脆化性をより優れたものにすることができる。またタック性を改良し加工性をより優れたものにすることができる。」と記載されている。

すなわち、ハロゲン化ブチルゴム、カーボンブラック、α－メチルスチレンを４０％以上含むＣ９系樹脂を特定量配合することで、耐空気透過性および低温脆化性改良を高いレベルで確保するとともに、タック性を改良し加工性をより優れたものにして、ゴム硬度、耐クラック性を高くすることができると解される。

イ また、本願明細書の段落【００１３】には「ジエン系ゴムは、ハロゲン化ブチルゴム以外の他のジエン系ゴムを含有することができる。他のジエン系ゴムとして、例えば・・・天然ゴム・・・等が挙げられ、単独又は複数のブレンドとして使用することができる。なかでも天然ゴムが好ましく、ハロゲン化ブチルゴムおよび天然ゴムにより、ジエン系ゴム１００質量％にすることができる。」と記載され、実施例１～４及び比較例１～５のすべてにおいて、ハロゲン化ブチルゴム８０質量部、天然ゴム２０質量部配合されたタイヤ用ゴム組成物を用いた例しか示されていない。

すなわち、本願明細書には、ジエン系ゴムとして、天然ゴムを配合してもよいことは記載されているものの、「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」ことによる効果については記載されておらず、また、意見書や審判請求書においても、「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」ものとその範囲外のものとの効果の比較検討もされていない。

（３）引用文献等

（４）進歩性についての検討

ア 引用文献５に記載されている事項及び引用文献５に記載された発明

（ア）引用文献５に記載されている事項

引用文献５には、以下の事項が記載されている。

「【請求項１】

改良された常温流動特性を有するブチルポリマー組成物であって、ブチルポリマーおよびスチレン樹脂を含んでなり、スチレン樹脂がα－メチルスチレンおよび他のスチレン性モノマーの第一コポリマーを含むブチルポリマー組成物。」

「【０００３】

ハロゲン化ブチルポリマーも従来から知られ、長年市販されている。前記のようなブチルポリマーの持つ満足できる本質的特性に加えて、ハロゲン化ブチルポリマーは、より高度に不飽和のゴムとの硬化適合性および加硫後の他のゴムへの優れた接着性も有し、そのことにより、ハロゲン化ブチルポリマーは、空気タイヤインナーライナーにおける使用に十分に適する。これまでの技術進歩にかかわらず、まだ改良の余地がある。」

「【００２７】

（実施例）

本発明の態様を、以下の実施例を参照して説明するが、これら実施例は、本発明の範囲を解釈または限定するために使用されてはならない。

実施例中、以下の材料を用いた：

続きを表示（全29行）

ＢＢ２０３０：ＢａｙｅｒＩｎｃ．からＰＯＬＹＳＥＲ（登録商標）Ｂｒｏｍｏｂｕｔｙｌ２０３０の商品名で入手可能なハロゲン含量２．０質量％の臭素化ブチルゴム；

Ｎ－６６０：Ｓｔｅｒｌｉｎｇ－Ｖから入手可能なカーボンブラック；

Ｓｕｎｐｅｒ２２８０：ＳｕｎＲｅｆｉｎｉｎｇ＆ＭａｒｋｅｔｉｎｇＣｏ．から入手可能なパラフィン油；

ＨＣＲ＃１：ＨｅｒｃｕｌｅｓＩｎｃ．からＫｒｉｓｔａｌｅｘ（登録商標）１１２０の商品名で入手可能なα－メチルスチレン－スチレンコポリマー（Ｍｗ＝２９５０；Ｔｇ＝５６℃；軟化点＝１２０℃）；

ＨＣＲ＃２：ＨｅｒｃｕｌｅｓＩｎｃ．からＰｉｃｃｏｔｅｘ（登録商標）１２０の商品名で入手可能なα－メチルスチレン－ビニルトルエンコポリマー（Ｍｗ＝３８００；Ｔｇ＝６８℃；軟化点＝１１８℃）；

Ｐｅｎｔａｌｙｎ ”Ａ”：粘着付与剤として用いられるロジンのペンタエリトリトールエステル；

ステアリン酸：活性剤／加工助剤として使用；

ＭＢＴＳ：Ｖｕｌｃａｃｉｔ（登録商標）ＤＭ／Ｃの商品名で入手可能な、促進剤として用いられるメルカプトベンゾチアジルジスルフィド；

硫黄：硬化剤；および

ＺｎＯ：Ｋａｄｏｘ（登録商標）の商品名で入手可能な、加硫剤として用いられる酸化亜鉛。

実施例中の成分の量は、別段の記載がない限り、質量部を意味する。

【００２８】

実施例１～３

これら実施例で使用された臭素化ブチルゴムの処方を表１に示す。当業者により理解されるように、実施例１はスチレン樹脂を含んでおらず、従ってこの実施例を比較の目的でのみ提示する。実施例２および３において、実施例１で用いたエキステンダー油を、特定したスチレンポリマーに置き換えた。

【００２９】

硫黄および酸化亜鉛を除く全ての成分を、バンバリーミキサー中で３分間混合した。冷却水の温度を約３０℃にしながら反応混合物を冷却した。その後、混合物を１０”×２０”の冷却ロールへ移した。硫黄および酸化亜鉛を加え、得られた混合物を、添加剤が取りこまれるまでロール練りした。この時点で、混合物の以下の非加硫ゴム特性を測定し、結果を添付図に示した：

コンパウンドムーニー粘度（ＭＬ１，４、１００℃における）－図１；生強度（２３℃における）－図２、および

硬化速度－図３。

【００３０】

その後、加硫性混合物を１６６℃で３０分間硬化した。加硫物の以下の特性を測定し、結果を添付図に示した：

応力／歪（ダイＣ、２３℃において試験）－図４；

硬度（ショアーＡ）－図５；

応力／歪（熱オーブンエージング：１６８時間、１２０℃における）－図６；

空気透過性（６５．５℃において試験）－図７；、および

ゴム接着試験－図８。」

「【００３２】

図６によれば、実施例２および３で製造される加硫物の熱空気エージング特性が、実施例１のそれと類似している（すなわち、ブチルポリマー組成物へのスチレンポリマーの添加の結果として、この特性の明白な劣化はない）ことが分かる。

図７によれば、実施例１の加硫物と比べた場合、実施例２および３の加硫物において空気透過性が減少していることが分かる（すなわち、本発明のブチルポリマー組成物中のスチレンポリマー添加剤の使用が、得られる加硫ゴムの空気不透過性を増している）。

図８によれば、実施例２および３の加硫物の接着特性が、実施例１の加硫物と比べた場合、増加していることが分かる（タイヤカーカスへのインナーライナーの接着により測定）。」

「【００４０】

【表１】

［図：0001394387000001.jpg］

」

（イ）引用文献５に記載された発明

引用文献５には、請求項１に係るブチルポリマー組成物が記載されており、この組成物の具体例として、実施例２が記載されている。また、引用文献５の段落【０００３】には「ハロゲン化ブチルポリマーは、空気タイヤインナーライナーにおける使用に十分に適する」と記載され、【００３２】には「実施例２・・・の加硫物の接着特性が、実施例１の加硫物と比べた場合、増加していることが分かる（タイヤカーカスへのインナーライナーの接着により測定）」と記載されている。これらの記載から、実施例２に記載されたブチルポリマー組成物は空気タイヤインナーライナー用組成物を想定したものであると解される。

以上を踏まえて、引用文献５の実施例２に注目して整理すると、以下の発明が記載されていると認める。

「ＢＢ２０３０：ＢａｙｅｒＩｎｃ．からＰＯＬＹＳＥＲ（登録商標）Ｂｒｏｍｏｂｕｔｙｌ２０３０の商品名で入手可能なハロゲン含量２．０質量％の臭素化ブチルゴム１００質量部、

Ｋｒｉｓｔａｌｅｘ（登録商標）１１２０：ＨｅｒｃｕｌｅｓＩｎｃ．から入手可能なα－メチルスチレン－スチレンコポリマー（Ｍｗ＝２９５０；Ｔｇ＝５６℃；軟化点＝１２０℃）１０質量部、

Ｎ－６６０：Ｓｔｅｒｌｉｎｇ－Ｖから入手可能なカーボンブラック６０質量部、

Ｐｅｎｔａｌｙｎ ”Ａ”：粘着付与剤として用いられるロジンのペンタエリトリトールエステル１質量部、

ステアリン酸１質量部、

ＭＢＴＳ：Ｖｕｌｃａｃｉｔ（登録商標）ＤＭ／Ｃの商品名で入手可能な、促進剤として用いられるメルカプトベンゾチアジルジスルフィド１．３質量部、

を、バンバリーミキサー中で３分間混合し、冷却水の温度を約３０℃にしながら反応混合物を冷却し、その後、混合物を１０”×２０”の冷却ロールへ移し、硫黄０．５質量部およびＺｎＯ：Ｋａｄｏｘ（登録商標）の商品名で入手可能な、加硫剤として用いられる酸化亜鉛３質量部を加え、得られた混合物を、添加剤が取りこまれるまでロール練りした空気タイヤインナーライナー用ブチルポリマー組成物。」（以下、「引用発明１」という。）

イ 参考文献６に記載された事項

「【００１９】流動促進剤即ち末端ブロック樹脂を加えてもよい。流動促進剤により、熱可塑性エラストマーの湿潤性が高くなり、従ってエラストマーと支持体との接触が良好になって接着力が増大する。流動促進剤はスチレン樹脂であるのが好ましく、主成分（即ち、５０重量％以上）がα－メチルスチレン樹脂であればなお好ましい。良好な結果を得た流動促進剤の例は、ＫＲＩＳＴＡＬＥＸ（ＴＭ）１１２０である。ＫＲＩＳＴＡＬＥＸ１１２０は、主成分がα－メチルスチレン由来の水白色の低分子量熱可塑性炭化水素樹脂である。ＫＲＩＳＴＡＬＥＸ１１２０は、２５／２５℃での比重が１．０７、引火点が２３６℃、２５℃での粘度が５０ｃｍ2／秒（ストークス）である。０～１０重量％、好ましくは３～１０重量％の流動促進剤を添加して良好な結果を得た。」

ウ 引用文献７に記載された事項

「【請求項１】

ブチルゴムおよび／またはハロゲン化ブチルゴムを７０～１００重量％、天然ゴムを０～３０重量％含むジエン系ゴム１００重量部に対し、窒素吸着比表面積Ｎ2ＳＡが２５～９５ｍ2／ｇであるカーボンブラックを４０～８０重量部、板状無機充填剤を１５～８５重量部、ファルネセン重合体を２～１０重量部、石油系樹脂および／または芳香族系樹脂を５～１５重量部配合したことを特徴とするインナーライナー用ゴム組成物。」

「【００１３】

本発明において、天然ゴムの含有量は、ジエン系ゴム重量％中０～３０重量％、好ましくは０～２０重量％である。天然ゴムを含むことにより、ゴム組成物の耐クラック成長性を改良することができる。天然ゴムの含有量が３０重量％を超えると、空気透過防止性能が低下する。」

エ 引用文献８に記載された事項

「【請求項１】ブチルゴム５０重量部以上及びジエン系ゴム５０重量部以下を含むゴム成分１００重量部に対し、窒素比表面積が６０ｍ2／ｇ以下のカーボンブラック２０～１２０重量部及び下記アルコキシシリル基（Ｉ）またはアシルオキシシリル基（II）：

≡Ｓｉ－ＯＲ１（Ｉ）

≡Ｓｉ－ＯＣＯＲ２（II）

（式中、Ｒ１は炭素数１～１８の置換または非置換の１価の炭化水素基もしくはエーテル結合含有有機基であり、Ｒ２は水素または炭素数１～２１の炭化水素基である）を含む平均重合度が３～１００００のポリシロキサン１０重量部以下を配合してなるタイヤのインナーライナー用ゴム組成物。」

「【０００５】

【発明の実施の形態】本発明のタイヤのインナーライナー用ゴム組成物に配合されるゴム成分としては汎用のジエン系ゴム（例えば天然ゴム（ＮＲ）、ポリイソプレンゴム（ＩＲ）、ポリブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレン－ブタジエン共重合体ゴム（ＳＢＲ）など）にブチルゴム（ＩＩＲ）を配合して用いられる。本発明においてはインナーライナー（フィルム）の空気保持性を保つためブチルゴムの配合量をゴム成分１００重量部のうち５０重量部以上、好ましくは７０重量部以上とする必要があり、他のゴム成分としては耐屈曲性のためジエン系ゴム、特に天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレン－ブタジエン共重合ゴム（ＳＢＲ）等を使用するのが好ましい。」

「【００３２】実施例１～７及び比較例１～５

本発明において使用したポリシロキサンは以下の方法で合成した。

ポリシロキサン１

ポリメチルハイドロジェンシロキサン（ＫＦ９９、信越化学工業社製）１００ｇ、メタノール６０ｇを混ぜ、塩化白金酸１％イソプロピルアルコール溶液４０μｌを添加、８０℃で１０時間反応させ合成した。この化合物の推定構造は以下の通りである。

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ポリシロキサン２

ポリメチルハイドロジェンシロキサン（ＫＦ９９、信越化学工業社製）１００ｇ、エタノール７２ｇを混ぜ、塩化白金酸１％イソプロピルアルコール溶液４０μｌを添加、８０℃で１０時間反応させ合成した。この化合物の推定構造は以下の通りである。

【００３３】

【化５】

［図：0001394387000002.jpg］

【００３４】以下の実施例及び比較例の各例の配合に用いたその他の配合成分（表III 参照）は以下の市販品を用いた。

【００３５】

【表３】

［図：0001394387000003.jpg］

【００３６】

【表４】

［図：0001394387000004.jpg］

【００３７】

【表５】

［図：0001394387000005.jpg］

【００３８】ブチルゴムＩＩＲ：臭素化イソブチレンイソプレンゴム（ＥＸＸＯＮＢＲＯＭＯＢＵＴＹＬＲＵＢＢＥＲ２２４４）

天然ゴムＮＲ：ＳＩＲ－２０

カーボンブラック

ＣＢ－１：シーストＶ（東海カーボン、Ｎ２ＳＡ２７ｍ2／ｇ）

ＣＢ－２：シースト３００（東海カーボン、Ｎ２ＳＡ８４ｍ2／ｇ）

シリカ：ニプシルＡＱ（日本シリカ）

シランカップリング剤：Ｓｉ６９（デクサ）（化学名：ビス－〔３－（トリエトキシシリル）－プロピル〕テトラスルフィド）

シリコンオイル：ＫＦ９９（信越化学工業）

アロマチックオイル：プロセスオイルＸ－１４０（共同石油）

酸化亜鉛：亜鉛華３号（正同化学）

ステアリン酸：ルナックＹＡ（花王石鹸）

イオウ：油処理イオウ

加硫促進剤：サンセラーＤＭ（三新化学）（ジベンゾチアジルジスルフィド）」

オ 引用文献９に記載された事項

「【請求項１】

ブチル系ゴムを５０質量部以上含むゴム成分１００質量部に対し、香料を含有するマイクロカプセルを０．５～１５質量部配合してなることを特徴とするタイヤインナーライナー用ゴム組成物。」

「【０００９】

以下、本発明をさらに詳細に説明する。

（ゴム成分）

本発明で使用されるゴム成分は、全体を１００質量部としたとき、ブチル系ゴムを５０質量部以上含有する。

ブチル系ゴムとしては、インナーライナー用として使用されている任意のブチル系ゴム、例えばブチルゴム（ＩＩＲ）やハロゲン化ブチルゴム（Ｂｒ－ＩＩＲ、Ｃｌ－ＩＩＲ）等を挙げることができる。ブチル系ゴムの市販品としては、例えば臭素化ブチルゴムである日本ブチル（株）製、商品名ＢＲＯＭＯＢＵＴＹＬ２２５５等が挙げられる。

また、ブチル系ゴム以外のゴム成分としては、タイヤ用ゴム組成物として使用されるジエン系ゴムをいずれも使用することができるが、天然ゴム（ＮＲ）が好適である。なおジエン系ゴムの配合割合が５０質量部を超えると、空気透過防止性能が悪化する。」

「【００２３】

実施例１～３および比較例１～６

サンプルの調製

表１に示す配合（質量部）において、硫黄および加硫促進剤を除く配合成分を秤量し、１．７Ｌのバンバリーミキサーで４分間混練し、１５５±５℃に達したときにマスターバッチを放出し室温冷却した。このマスターバッチを１.７Ｌのバンバリーミキサーに供し、硫黄、加硫促進剤、加硫遅延剤を加え混合し、ゴム組成物を調製した。

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次に得られたゴム組成物を所定の金型中で１６０℃で２０分間プレス加硫して加硫ゴム試験片を調製した。得られた加硫ゴム試験片について以下に示す試験法で物性を測定した。

【００２４】

・空気透過係数

得られたゴム組成物の加硫試験片を用いて、ＪＩＳＫ７１２６「プラスチックフィルム及びシートの気体透過度試験方法」のＡ法（差圧式）に準拠して、試験気体を空気相当（窒素：酸素＝８：２）とし、試験温度３０℃で空気透過係数を測定した。得られた結果は、比較例１を１００とする指数として表１に示した。指数が小さいほど、空気透過係数が小さく空気透過防止性能に優れることを意味する。

・耐疲労性

ＪＩＳＫ６２５１に準拠して、ＪＩＳ３号ダンベル状サンプルを用いて、歪率６０％にて繰返し歪を与え、破断に至るまでの回数を測定した。表中の数値は、比較例１の値を１００とした指数で示す。数値が大きい程、耐屈曲性が高い、すなわち耐疲労性に優れることを示す。

・臭気官能評価

表１に示した加硫後の所定時間において、得られた加硫ゴム試験片の匂いを10名で嗅ぎ、香料の匂いがすると答えた人数が6名以上で「香料の匂い」、5名以下で「加硫ゴム臭」と判定した。

結果を表１に示す。

【００２５】

【表１】

［図：0001394387000006.jpg］

【００２６】

＊１：ＩＩＲ（臭素化ブチルゴム、日本ブチル（株）製ブロモブチル２２５５）

＊２：ＮＲ（ＲＳＳ＃３）

＊３：カーボンブラック（新日化カーボン（株）製ニテロン＃５５ＳＧＰＦ（窒素吸着比表面積＝２８ｍ２／ｇ）

＊４：酸化亜鉛（正同化学工業（株）製酸化亜鉛３種）

＊５：樹脂（芳香族系石油樹脂、エアウォーター社製ＦＲ－１２０）

＊６：オイル（昭和シェル石油（株）製エキストラクト４号）

＊７：硫黄（鶴見化学工業（株）製油処理イオウ）

＊８：加硫促進剤（三新化学工業（株）製サンセラーＤＭ－ＰＯ）

＊９：香料（レモン系香料）

＊１０：香料を含有するマイクロカプセル（芯物質の上記レモン系香料を、厚さ8μｍのアクリル系樹脂からなる壁材で包んだ、平均粒径30μｍの球状物質）」

カ 引用文献１０に記載された事項

「【請求項１】

ブチル系ゴムを主成分として含むジエン系ゴム１００重量部に対し、アスペクト比４～１００の短繊維状の有機充填材を３～１５重量部配合したゴム組成物であり、前記有機充填材が熱可塑性樹脂を連続相にすると共にエラストマーを分散相としてブレンドした熱可塑性エラストマー組成物からなる空気透過防止部材用ゴム組成物。」

「【請求項５】

請求項１～４のいずれかに記載の空気透過防止部材用ゴム組成物によりインナーライナーを構成したチューブレス空気入りタイヤ。」

「【０００９】

本発明の空気透過防止部材用ゴム組成物によれば、ブチル系ゴムを主成分として含むジエン系ゴム１００重量部に対し、アスペクト比４～１００の短繊維状の有機充填材を３～１５重量部配合したゴム組成物であり、この有機充填材は熱可塑性樹脂とエラストマーとをブレンドした熱可塑性エラストマー組成物から、熱可塑性樹脂が連続相、エラストマーが分散相になるように形成されるので、ゴム組成物の空気透過防止性を向上し、インナーライナーやチューブなどの空気透過防止部の厚さを薄くしても優れた空気透過防止性を確保する。同時に、ジエン系ゴムと有機充填材との弾性率等の機械的物性の差が小さいのでタイヤ耐久性を低下させることがないため、空気透過防止性及び耐久性を維持しながら、タイヤ重量を軽量化し燃費を向上することができる。」

「【００２９】

熱可塑性エラストマー組成物の調製及び有機充填材の成形

ナイロン６／６６共重合体（東レ社製アラミンＣＭ６００１）を４０重量部、イソブチレンパラメチルスチレン共重合体の臭素化物（エクソンモービルケミカル社製ＭＤＸ９０－１０）を６０重量部、亜鉛華（正同化学工業社製酸化亜鉛３種）を１重量部、ステアリン酸（日油社製ビーズステアリン酸）を１重量部を秤量した混合物を溶融混練しペレット状の熱可塑性エラストマー組成物を調製した。

【００３０】

続きを表示（全37行）

得られた熱可塑性エラストマー組成物を溶融紡糸し、直径１５μｍの長繊維を成形した。この長繊維を所定の長さに細断することにより短繊維状の有機充填材１及び有機充填材２を得た。得られた有機充填材１のアスペクト比は５４、有機充填材２のアスペクト比は１２７であった。

【００３１】

実施例１～４、比較例１～５

表１に示す配合からなる９種類のゴム組成物（実施例１～４、比較例１～５）を、それぞれ硫黄、加硫促進剤、加硫遅延剤を除く配合成分を秤量し、１.７Ｌのバンバリーミキサーで４分間混練し、１５５±５℃に達したときにマスターバッチを放出し室温冷却した。このマスターバッチを１.７Ｌのバンバリーミキサーに供し、硫黄、加硫促進剤、加硫遅延剤を加え混合し、空気透過防止部材用ゴム組成物を調製した。

【００３２】

得られた９種類のゴム組成物（実施例１～４、比較例１～５）を使用し、所定の厚さの未加硫ゴムシートを成形した。得られた未加硫ゴムシートを所定形状の金型中で１７０℃、１０分間の条件で加硫し、加硫ゴムシートの弾性率及び空気透過係数を下記の試験方法により測定した。

【００３３】

また、９種類の未加硫ゴムシート（厚さ１ｍｍ）でインナーライナーをそれぞれ構成したタイヤサイズ１９５／６５Ｒ１５のチューブレス空気入りタイヤを加硫成形した。得られた９種類の空気入りタイヤの高速耐久性を下記の試験方法により評価した。

【００３４】

弾性率

得られた加硫ゴムシートの弾性率として、東洋精機製作所社製粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪み１０％、振幅±２％、周波数２０Ｈｚで測定し、温度２０℃における貯蔵弾性率Ｅ′を測定した。得られた結果は、それぞれ比較例１の値を１００とする指数で表わし表１に示した。この指数が大きいほど弾性率が高いことを意味する。

【００３５】

空気透過係数

得られたゴム組成物の加硫試験片を用いて、ＪＩＳＫ７１２６「プラスチックフィルム及びシートの気体透過度試験方法」のＡ法（差圧式）に準拠して、試験気体を空気相当（窒素：酸素＝８：２）とし、試験温度３０℃で空気透過係数を測定した。得られた結果は、比較例１を１００とする指数として表１に示した。指数が小さいほど、空気透過係数が小さく空気透過防止性能に優れることを意味する。

【００３６】

高速耐久性

得られた空気入りタイヤをリム（１５×６Ｊ）にリム組みしてドラム径１７０７ｍｍのドラム試験機に装着し、ＪＩＳＤ４２３０に準拠する条件で高速耐久試験を行なった後、速度を３０分毎に１０ｋｍ／ｈずつ増速し、タイヤが破壊したときの速度を測定した。得られた結果は、比較例１を１００とする指数として表１に示した。この指数が大きいほど高速耐久性が優れることを意味する。

【００３７】

【表１】

［図：0001394387000007.jpg］

【００３８】

なお、表１において使用した原材料の種類を下記に示す。

ＩＩＲ：臭素化ブチルゴム、日本ブチル社製ブロモブチル２２５５

ＮＲ：天然ゴム、ＲＳＳ＃３

有機充填材１及び２：上記により得られた短繊維状有機充填材

有機充填材３：ナイロン樹脂からなる有機繊維、繊維径０．３μｍ、アスペクト比１００、大和化学工業社製大和ＳＨＰ－ＨＡ１０６０

ＣＢ：カーボンブラック、新日化カーボン社製ニテロン＃５５ＳＧＰＦ（窒素吸着比表面積＝２８ｍ２／ｇ）

亜鉛華：正同化学工業社製酸化亜鉛３種

樹脂：芳香族系石油樹脂、エアウォーター社製ＦＲ－１２０

オイル：昭和シェル石油社製エキストラクト４号

硫黄：鶴見化学工業社製油処理イオウ

加硫促進剤：三新化学工業社製サンセラーＤＭ－ＰＯ

加硫遅延剤：東レファインケミカル社製リターダーＣＴＰ」

キ 引用文献１１に記載された事項

「【請求項１】

ブチル系ゴム８０～１００質量部および天然ゴム０～２０質量部からなるゴム成分（ただし、前記ブチル系ゴムおよび前記天然ゴムの合計は１００質量部である）に対し、分子量が１，０００，０００～４，０００，０００の超高分子量ポリエチレンを３～７質量部およびよう素吸着量が２７～４０ｍg／ｇであるカーボンブラックを５０～６５質量部配合してなることを特徴とするタイヤインナーライナー用ゴム組成物。」

「【００１２】

（ゴム成分）

本発明で使用されるゴム成分は、ブチル系ゴム８０～１００質量部および天然ゴム０～２０質量部からなる（ただし、前記ブチル系ゴムおよび前記天然ゴムの合計は１００質量部である）。

なお、天然ゴム（ＮＲ）の配合割合が２０質量部を超えると、空気透過性が悪化する。

ブチル系ゴムとしては、インナーライナー用として使用されている任意のブチル系ゴム、例えばブチルゴム（ＩＩＲ）やハロゲン化ブチルゴム（Ｂｒ－ＩＩＲ、Ｃｌ－ＩＩＲ）等を挙げることができる。ブチル系ゴムの市販品としては、例えばＬＡＮＸＥＳＳ社製、商品名ＢＲＯＭＯＢＵＴＹＬ２０３０等が挙げられる。」

「【００２１】

実施例１～６および比較例１～１２

サンプルの調製

表１および２に示す配合（質量部）において、加硫系（加硫促進剤、硫黄）を除く成分を１．８リットルの密閉式バンバリーミキサーで５分間混練した後、ミキサー外に放出させて室温冷却した。続いて、該組成物を同バンバリーミキサーに再度入れ、加硫系を加えて混練し、ゴム組成物を得た。次に得られたゴム組成物を所定の金型中で１6０℃で３０分間プレス加硫して加硫ゴム試験片を調製した。得られた未加硫のゴム組成物あるいは加硫ゴム試験片について以下に示す試験法で物性を測定した。

続きを表示（全33行）

【００２２】

高温破断伸び：ＪＩＳＫ６２５１に準拠し、２ｍｍ厚の３号ダンベルを雰囲気温度１００℃下で５００ｍｍ／分の引張速度にて切断時の伸びを測定した。比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が大きいほど高温破断伸びに優れることを示す。

粘度：ＪＩＳＫ６３００に準拠し、１００℃にてＬ形ローターを用いてムーニー粘度を測定した。比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど粘度が低く、加工性が良好であることを示す。

圧縮永久歪率：ＪＩＳＫ６２６２に準拠し、処理温度７０℃、処理時間２２時間、圧縮率２５％の条件で圧縮させ、圧縮永久歪を測定した。比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど圧縮永久歪が小さく、良好であることを示す。

空気透過性：ＪＩＳＫ７１２６Ａ法に準拠し、３０℃の空気透過係数を測定した。比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど空気透過性が抑制され、良好であることを示す。

比重：ＪＩＳＫ６２６８に準拠して測定した。比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど低比重であることを示す。

結果を表１および２に示す。

【００２３】

【表１】

［図：0001394387000008.jpg］

【００２４】

【表２】

［図：0001394387000009.jpg］

【００２５】

＊１：ＩＩＲ（ＬＡＮＸＥＳＳ社製ＢＲＯＭＯＢＵＴＹＬ２０３０）

＊２：ＮＲ（タイ製ＳＴＲ２０）

＊３：カーボンブラック（ＴＨＡＩＣＡＲＢＯＮＢＬＡＣＫＰＵＢＬＩＣ製ＴＨＡＩＢＬＡＣＬＮ６６０、よう素吸着量＝３８ｍｇ／ｇ）

＊４：カーボンブラック（新日化カーボン株式会社製ＨＴＣ＃ＳＬ、よう素吸着量＝２５ｍｇ／ｇ

＊５：カーボンブラック（キャボットジャパン株式会社製ショウブラックN326、よう素吸着量＝85ｍｇ／ｇ

＊6：カオリンクレー（ｋｅｎｔｕｃｋｙＴｅｎｎｅｓｓｅｅＣｌａｙＣｏｍｐａｎｙ製ＳＵＰＲＥＸＣＬＡＹ）

＊７：オイル（昭和シェル石油（株）製プロセスオイル１２３）

＊８：超高分子量ポリエチレン（三井化学（株）製ハイゼックスミリオン030S、分子量＝５００，０００、平均粒子径160-170μｍ）

＊９：超高分子量ポリエチレン（三井化学（株）製ミペロンＸＭ－２２０、分子量＝２，０００，０００、平均粒子径３０μｍ）

＊１０：超高分子量ポリエチレン（三井化学（株）製ハイゼックスミリオン320MU、分子量＝３，０００，０００、平均粒子径１４０－１５０μｍ）

＊１１：超高分子量ポリエチレン（三井化学（株）製ハイゼックスミリオン630M、分子量＝５，５００，０００、平均粒子径120-130μｍ）

＊１２：ステアリン酸（千葉脂肪酸(株)製ビーズステアリン酸桐）

＊１３：亜鉛華（正同化学工業（株）製酸化亜鉛３種）

＊１４：硫黄（アクゾノーベル（株）製クリステックスＨＳＯＴ２０）

＊１５：加硫促進剤（大内新興化学工業（株）製ノクセラーＤＭ－Ｐ０）」

ク 引用文献１２に記載された事項

「【請求項１】

ブチル系ゴムを６０質量部以上含むゴム成分１００質量部に対し、窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ２／ｇのカーボンブラックを４０～８０質量部およびガラス転移温度（Ｔｇ）が－７０～－５０℃の植物油を５～１５質量部配合してなることを特徴とするタイヤインナーライナー用ゴム組成物。」

「【００１６】

試験Ａ

標準例１、実施例１～３および比較例１～７

サンプルの調製

続きを表示（全28行）

表１に示す配合（質量部）において、加硫系（加硫促進剤、硫黄）を除く成分を１．７リットルの密閉式バンバリーミキサーで５分間混練した後、ミキサー外に放出させて室温冷却した。続いて、該組成物を同バンバリーミキサーに再度入れ、加硫系を加えて混練し、ゴム組成物を得た。次に得られたゴム組成物を所定の金型中で１６０℃で２０分間プレス加硫して加硫ゴム試験片を調製した。得られたゴム組成物および加硫ゴム試験片について以下に示す試験法で物性を測定した。

【００１７】

脆化温度：ＪＩＳＫ６２６１に準拠して、ゴムの脆化温度を測定した。結果は、標準例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど脆化温度が低下していることを示す。

空気透過防止性能：ＪＩＳＫ７１２６Ａ法に準拠し、３０℃の空気透過係数を測定した。結果は、標準例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど空気透過防止性能に優れることを示す。

耐クラック性：ＪＩＳＫ６２６０に準拠して、ＤｅＭａｔｔｉａ型屈曲試験機を用いて、亀裂成長長さを測定し、その逆数をもって耐クラック性を評価した。結果は、標準例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が大きい程、耐クラック性が良好であることを示す。

結果を表１に示す。

【００１８】

【表１】

［図：0001394387000010.jpg］

【００１９】

＊１：Ｂｒ－ＩＩＲ（Exxonmobil chemical社製Exxon bromobutyl 2255）

＊２：ＮＲ（ＳＩＲ２０）

＊３：カーボンブラック－１（新日化カーボン（株）製ニテロン＃ＧＮ、Ｎ２ＳＡ＝３０ｍ２／ｇ）

＊４：カーボンブラック－２（キャボットジャパン（株）製ショウブラックＮ３３０、Ｎ２ＳＡ＝７０ｍ２／ｇ）

＊５：ステアリン酸（千葉脂肪酸(株)製ビーズステアリン酸）

＊６：樹脂－１（エアウォーター（株）製芳香族炭化水素系樹脂ＦＲ－１２０）

＊７：樹脂－２（トーネックス（株）製石油樹脂エスコレッツ１１０２）

＊８：アロマオイル（昭和シェル石油（株）製エキストラクト４号Ｓ、Ｔｇ＝－４５～－４０℃）

＊９：パラフィンオイル（昭和シェル石油（株）製プロセスオイル１２３、Ｔｇ＝－８５～－８０℃）

＊１０：ナタネ油（（株）カネカ製新規ナタネ油）

＊１１：酸化亜鉛（正同化学工業（株）製酸化亜鉛３種）

＊１２：硫黄（細井化学工業（株）製油処理イオウ）

＊１３：加硫促進剤（三新化学工業（株）製サンセラーＤＭ－Ｐ０）

＊１４：比較植物油（ヤシ硬化油、Ｔｇ＝－４５～－３０℃）」

ケ 引用文献１３に記載された事項

「【請求項１】

ブチル系ゴムを６０質量部以上含むゴム成分１００質量部に対し、窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ２／ｇのカーボンブラックを４０～８０質量部およびＢＥＴ比表面積が０．１～１．０ｍ２／ｇの酸化マグネシウムを０．５～５．０質量部配合してなることを特徴とするタイヤインナーライナー用ゴム組成物。」

「【００１８】

実施例１～３および比較例１～８

サンプルの調製

表１に示す配合（質量部）において、加硫系（加硫促進剤、硫黄）を除く成分を１．７リットルの密閉式バンバリーミキサーで５分間混練した後、ミキサー外に放出させて室温冷却した。続いて、該組成物を同バンバリーミキサーに再度入れ、加硫系を加えて混練し、ゴム組成物を得た。次に得られたゴム組成物を所定の金型中で１６０℃で２０分間プレス加硫して加硫ゴム試験片を調製した。得られたゴム組成物および加硫ゴム試験片について以下に示す試験法で物性を測定した。

続きを表示（全28行）

【００１９】

脆化温度：ＪＩＳＫ６２６１に準拠して、ゴムの脆化温度を測定した。結果は、比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど脆化温度が低下していることを示す。

空気透過性能：ＪＩＳＫ７１２６Ａ法に準拠し、３０℃の空気透過係数を測定した。結果は、比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が小さいほど空気透過防止性能に優れることを示す。

耐疲労性：ＪＩＳＫ６２５１に準拠して、ＪＩＳ３号ダンベル状サンプルを用いて、歪率６０％にて繰返し歪を与え、破断に至るまでの回数を測定した。結果は、比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が大きいほど耐疲労性に優れることを示す。

耐クラック性：ＪＩＳＫ６２６０に準拠して、ＤｅＭａｔｔｉａ型屈曲試験機を用いて、亀裂成長長さを測定し、その逆数をもって耐クラック性を評価した。結果は、比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が大きい程、耐クラック性が良好であることを示す。

結果を表１に示す。

【００２０】

【表１】

［図：0001394387000011.jpg］

【００２１】

＊１：Ｂｒ－ＩＩＲ（Exxonmobil chemical社製Exxon bromobutyl 2255）

＊２：ＮＲ（ＳＩＲ２０）

＊３：カーボンブラック－１（新日化カーボン（株）製ニテロン＃ＧＮ、Ｎ２ＳＡ＝３２ｍ２／ｇ）

＊４：カーボンブラック－２（キャボットジャパン（株）製ショウブラックＮ３３０、Ｎ２ＳＡ＝７５ｍ２／ｇ）

＊５：酸化マグネシウム－１（宇部マテリアルズ（株）製ＲＦ－１０Ｃ、ＢＥＴ比表面積＝０．８ｍ２／ｇ）

＊６：酸化マグネシウム－２（協和化学工業（株）製キョーワマグ３０、ＢＥＴ比表面積＝４０ｍ２／ｇ）

＊７：酸化マグネシウム－３（協和化学工業（株）製パイロキスマ５Ｑ、ＢＥＴ比表面積＝４．８ｍ２／ｇ）

＊８：ステアリン酸（千葉脂肪酸(株)製ビーズステアリン酸）

＊９：樹脂－１（エアウォーター（株）製芳香族炭化水素系樹脂ＦＲ－１２０）

＊１０：樹脂－２（トーネックス（株）製石油樹脂エスコレッツ１１０２）

＊１１：オイル（昭和シェル石油（株）製エキストラクト４号Ｓ）

＊１２：酸化亜鉛（正同化学工業（株）製酸化亜鉛３種）

＊１３：可溶性硫黄（細井化学工業（株）製油処理イオウ）

＊１４：加硫促進剤（三新化学工業（株）製サンセラーＤＭ－Ｐ０）」

コ 引用文献１４に記載された事項

「【請求項１】

ブチル系ゴム６０～１００質量部およびジエン系ゴム０～４０質量部からなるゴム成分１００質量部に対し、カーボンブラックを３０～５０質量部、板状無機充填剤を１０～３０質量部、およびナトリウムと亜鉛のアセトメタレート塩を含む被覆剤で被覆されたシリカを０．５～４質量部配合してなることを特徴とするタイヤインナーライナー用ゴム組成物。」

「【００３０】

実施例１～３および比較例１～６

サンプルの調製

表１に示す配合（質量部）において、加硫系（加硫促進剤、硫黄）を除く成分を１．７リットルの密閉式バンバリーミキサーで５分間混練した後、ミキサー外に放出させて室温冷却した。続いて、該組成物を同バンバリーミキサーに再度入れ、加硫系を加えて混練し、ゴム組成物を得た。次に得られたゴム組成物を所定の金型中で１６０℃で２０分間プレス加硫して加硫ゴム試験片を調製した。得られた加硫ゴム試験片について以下に示す試験法で物性を測定した。

続きを表示（全24行）

【００３１】

空気透過性：ＪＩＳ Ｋ７１２６ Ａ法に準拠し、３０℃の空気透過係数を測定した。結果は、比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が大きいほど空気透過防止性能に優れることを示す。

耐疲労性：ＪＩＳ Ｋ６２５１に準拠して、ＪＩＳ ３号ダンベル状サンプルを用いて、歪率６０％にて繰返し歪を与え、破断に至るまでの回数を測定した。結果は、比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が大きいほど耐屈曲性に優れることを示す。

分散性：ＩＳＯ１１３４５に準拠し、加硫ゴムの切断面をディスパグレーターで観察することにより、試験を行なった。結果は、比較例１で得られた値を１００として指数表示した。指数が大きいほど分散性に優れることを示す。

発熱性：（株）東洋精機製作所製の粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪＝１０％、振幅＝±２％、周波数＝２０Ｈｚの条件下でｔａｎδ（６０℃）を測定し、この値をもって発熱性を評価した。結果は、比較例１の値を１００として指数表示した。指数が大きいほど、低発熱性であることを示す。

結果を表１に示す。

【００３２】

【表１】

［図：0001394387000012.jpg］

【００３３】

＊１：ＮＲ（ＳＴＲ２０）

＊２：Ｂｒ－ＩＩＲ（ＥＸＸＯＮ ＭＯＢＩＬＥ社製ＢＲＯＭＯＢＵＴＹＬ２２５５）

＊３：カーボンブラック（ＴＨＡＩ ＣＡＲＢＯＮ ＢＬＡＣＫ ＰＵＢＬＩＣ製、ＴＨＡＩＢＬＡＣＬ Ｎ６６０、Ｎ２ＳＡ＝３５ｍ２／ｇ）

＊４：板状タルク（ＲＩＯ ＴＩＮＴＯ ＭＩＮＥＲＡＬＳ社製ＭＩＳＴＲＯＮ ＨＡＲ）

＊５：ステアリン酸（千葉脂肪酸（株）製、ビーズステアリン酸桐）

＊６：酸化亜鉛（正同化学工業（株）製、酸化亜鉛３種）

＊７：被覆シリカ（ラバーナノプロダクツ社製ＲＮＰＸ－ＺＲ６、上記被覆シリカの製造例に準じて製造された被覆シリカ。）

＊８：オイル（ＪＸ Ｎｉｐｐｏｎ Ｏｉｌ ＆ Ｅｎｅｒｇｙ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製プロセスＰ２００）

＊９：硫黄（アクゾノーベル（株）製、クリステックスＨＳ ＯＴ ２０）

＊１０：加硫促進剤（大内新興化学工業（株）製、ノクセラーＤＭ－Ｐ０）」

サ 引用文献１５に記載された事項

「【請求項１】

３０℃における空気透過係数が２５×１０－１２ｃｍ３・ｃｍ／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇ以下の熱可塑性樹脂または熱可塑性樹脂成分中にエラストマー成分が分散した熱可塑性エラストマー組成物からなるフィルム片が、ゴム１００質量部に対し０．０２質量部以上１５質量部未満の範囲で配合されたゴム組成物からなる空気入りタイヤ用インナーライナー。」

「【００２６】

（１）熱可塑性樹脂フィルムおよび熱可塑性エラストマー組成物フィルムの作製

（Ｅ１フィルム）

エチレン－ビニルアルコール共重合体（株式会社クラレ製エバール（登録商標）Ｅ１７１Ｂ）を、インフレーション成形装置にてチューブ状に押し出し、直径６１０ｍｍにブロー成形し、厚さ１０μｍのフィルムを作製した。このフィルムを「Ｅ１フィルム」という。Ｅ１フィルムの空気透過係数を測定したところ、０．００５×１０－１２ｃｍ３・ｃｍ／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇであった。

続きを表示（全33行）

（Ｅ２フィルム）

エチレン－ビニルアルコール共重合体（株式会社クラレ製エバール（登録商標）Ｌ１７１Ｂ）を、インフレーション成形装置にてチューブ状に押し出し、直径６１０ｍｍにブロー成形し、厚さ２μｍのフィルムを作製した。このフィルムを「Ｅ２フィルム」という。Ｅ２フィルムの空気透過係数を測定したところ、０．０１×１０－１２ｃｍ３・ｃｍ／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇであった。

（Ｅ３フィルム）

エチレン－ビニルアルコール共重合体（株式会社クラレ製エバール（登録商標）Ｌ１７１Ｂ）を、インフレーション成形装置にてチューブ状に押し出し、直径６１０ｍｍにブロー成形し、厚さ２０μｍのフィルムを作製した。このフィルムを「Ｅ３フィルム」という。Ｅ３フィルムの空気透過係数を測定したところ、０．００５×１０－１２ｃｍ３・ｃｍ／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇであった。

（Ｙ１フィルム）

臭素化イソブチレンパラメチルスチレン共重合体（エクソンモービル・ケミカル社（ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）製Ｅｘｘｐｒｏ（登録商標）ＭＤＸ８９－４）１００質量部、酸化亜鉛（正同化学工業株式会社製亜鉛華３種）０．５質量部、ステアリン酸（日油株式会社製ビーズステアリン酸）０．２質量部、およびステアリン酸亜鉛（堺化学工業株式会社製ステアリン酸亜鉛）１質量部を、密閉型バンバリーミキサー（神戸製鋼所製）にて１００℃で２分間混合してゴムコンパウンドを作製し、ゴムペレタイザー（森山製作所製）によりペレット状に加工した。得られたゴムコンパウンドのペレット１０１．７質量部、ナイロン６／６６（宇部興産株式会社製「ＵＢＥナイロン」５０３３Ｂ）１００質量部および無水マレイン酸変性エチレン－エチルアクリレート共重合体（三井・デュポンケミカル株式会社製ＨＰＲＡＲ２０１）１０質量部を２軸混練機（日本製鋼所製）にて２５０℃で３分間混練して熱可塑性エラストマー組成物のペレットを得た。得られた熱可塑性エラストマー組成物のペレットを、インフレーション成形装置にてチューブ状に押し出し、直径６１０ｍｍにブロー成形し、厚さ１１０μｍのフィルムを作製した。このフィルムを「Ｙ１フィルム」という。Ｙ１フィルムの空気透過係数を測定したところ、２０×１０－１２ｃｍ３・ｃｍ／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇであった。

（Ｙ２フィルム）

臭素化イソブチレンパラメチルスチレン共重合体（エクソンモービル・ケミカル社（ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）製Ｅｘｘｐｒｏ（登録商標）ＭＤＸ８９－４）１００質量部、酸化亜鉛（正同化学工業株式会社製亜鉛華３種）０．５質量部、ステアリン酸（日油株式会社製ビーズステアリン酸）０．２質量部、およびステアリン酸亜鉛（堺化学工業株式会社製ステアリン酸亜鉛）１質量部を、密閉型バンバリーミキサー（神戸製鋼所製）にて１００℃で２分間混合してゴムコンパウンドを作製し、ゴムペレタイザー（森山製作所製）によりペレット状に加工した。得られたゴムコンパウンドのペレット１０１．７質量部、ナイロン６／６６（宇部興産株式会社製「ＵＢＥナイロン」５０３３Ｂ）９０質量部および無水マレイン酸変性エチレン－エチルアクリレート共重合体（三井・デュポンケミカル株式会社製ＨＰＲＡＲ２０１）１０質量部を２軸混練機（日本製鋼所製）にて２５０℃で３分間混練して熱可塑性エラストマー組成物のペレットを得た。得られた熱可塑性エラストマー組成物のペレットを、インフレーション成形装置にてチューブ状に押し出し、直径６１０ｍｍにブロー成形し、厚さ２μｍのフィルムを作製した。このフィルムを「Ｙ２フィルム」という。Ｙ２フィルムの空気透過係数を測定したところ、２５×１０－１２ｃｍ３・ｃｍ／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇであった。

【００２７】

（２）フィルム片の作製

上記（１）で作製したフィルムを冷凍破砕し、破砕品を分級機を使用して分級し、平均主面面積の異なるフィルム片を作製した。得られたフィルム片の平均主面面積および平均最大長さを、表１に示す。

【００２８】

（３）ゴム組成物の調製

臭素化ブチルゴム（日本ブチル株式会社製ＥＸＸＯＮ ＢＲＯＭＯＢＵＴＹＬ ２２５５）８０質量部、天然ゴム（ＴＥＣＫ ＢＥＥ ＨＡＮＧ社製ＳＴＲ－２０）２０質量部、カーボンブラック（三菱化学株式会社製ダイアブラック（登録商標）Ｇ）６０質量部、酸化亜鉛（正同化学工業株式会社製亜鉛華３種）３質量部、ステアリン酸（日油株式会社製ビーズステアリン酸）０．５質量部、硫黄（細井化学工業株式会社製油処理イオウ）１質量部、および加硫促進剤（三新化学工業株式会社製サンセラーＤＭ－ＰＯ）１質量部をバンバリーミキサー（神戸製鋼所製）に投入し、１３０℃で３分間混練し、ゴムベースコンパウンドを調製した。このゴムベースコンパウンドの空気透過係数を測定したところ、３０℃において１１５×１０－１２ｃｍ３・ｃｍ／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇであった。

調製したゴムベースコンパウンド１６５．５質量部に、上記（２）で作製したフィルム片またはエチレン－ビニルアルコール共重合体（以下「ＥＶＯＨ樹脂」ともいう。）（株式会社クラレ製エバール（登録商標）Ｌ１７１Ｂ）を表１に示す量（質量部）で配合してバンバリーミキサー（神戸製鋼所製）に投入し、１３０℃で３分間混練し、ゴム組成物を調製した。

【００２９】

（４）インナーライナー用シートの作製

上記（３）で調製したゴム組成物を、圧延装置を用いて、１ｍｍまたは３ｍｍの厚さのシートに押出成形し、インナーライナー用シートを作製した。作製したインナーライナー用シートの厚さを表１に示す。

【００３０】

（５）評価

上記（４）で作製したインナーライナー用シートについて、初期および疲労後の空気遮断性を評価した。評価結果を表１に示す。なお、空気遮断性の評価方法は、次のとおりである。

【００３１】

［空気遮断性］

インナーライナー用シートから、試験片を切り出し、その試験片の空気透過度をＪＩＳ Ｋ７１２６に従って測定し、１０－１２ｃｍ３／ｃｍ２・ｓｅｃ・ｃｍＨｇで表わした空気透過度の値が、９０未満のときは◎、９０以上１００未満のときは○、１００以上１１０未満のときは△、１１０以上のときは×とした。

ここで、疲労後の空気遮断性とは、試験片に、２５℃で定歪試験機により４０％歪の変形を１００万回繰返し与えた後に測定した空気遮断性をいい、初期の空気遮断性とは、定歪繰返し変形を与える前に測定した空気遮断性をいう。

【００３２】

【表１】

［図：0001394387000013.jpg］

」

シ 参考文献Ａに記載された事項

「【００３３】

（１）ゴム成分

ブチルゴム：臭素化ブチルゴム、エクソン社製、「ブロモブチル２２２２」

（２）カーボンブラック

カーボンブラック１：Ｎ６６０、ＣＡＢＯＴ社製、「ＳＴＥＲＬＩＮＧＶ」（窒素吸着法比表面積＝２６ｍ２／ｇ、算術平均粒子径＝６０ｎｍ）

カーボンブラック２：Ｎ２３４、ＣＡＢＯＴ社製、「Ｖｕｌｃａｎ７Ｈ」（窒素吸着法比表面積＝１２５ｍ２／ｇ、算術平均粒子径＝２５ｎｍ）

特定カーボンブラック：ＳＡＦ、旭カーボン社製、「旭＃１５０」（窒素吸着法比表面積＝２００ｍ２／ｇ、算術平均粒子径＝１６ｎｍ）

（３）鉱物：カオリンクレー、Ｊ．Ｍ．Ｈｕｂｅｒ社製、商品名ＰｏｌｙｆｉｌＤＬ（アスペクト比＝２５、平均粒子径＝３５００ｎｍ）」

ス 本件補正発明１との対比及び判断

（ア）対比

引用発明１の「ＢＢ２０３０：ＢａｙｅｒＩｎｃ．からＰＯＬＹＳＥＲ（登録商標）Ｂｒｏｍｏｂｕｔｙｌ２０３０の商品名で入手可能なハロゲン含量２．０質量％の臭素化ブチルゴム」は、本件補正発明１の「ハロゲン化ブチルゴム」に相当する。

引用発明１の「空気タイヤインナーライナー用ブチルポリマー組成物」と、本件補正発明１の「タイヤ用ゴム組成物」は、「タイヤ用ゴム組成物」である限りにおいて一致する。

引用発明１の「Ｎ－６６０：Ｓｔｅｒｌｉｎｇ－Ｖから入手可能なカーボンブラック」は、本件補正発明１の「カーボンブラック」に相当する。加えて、引用発明１の「Ｎ－６６０：Ｓｔｅｒｌｉｎｇ－Ｖから入手可能なカーボンブラック」の配合量は、臭素化ブチルゴム１００重量部に対して「６０重量部」であり、本件補正発明１における「２５～７５質量部」を満たす。

そうすると、両者は、以下の＜一致点＞で一致し、以下の＜相違点１＞～＜相違点３＞で一応相違する。

＜一致点＞

ハロゲン化ブチルゴムを含むジエン系ゴム１００質量部に、カーボンブラックを２５～７５質量部配合してなることを特徴とするタイヤ用ゴム組成物。

＜相違点１＞

カーボンブラックが本件補正発明１では、「窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ2／ｇであるカーボンブブラック」であるのに対して、引用発明１では「Ｎ－６６０： Ｓｔｅｒｌｉｎｇ－Ｖから入手可能なカーボンブラック」である点

＜相違点２＞

本件補正発明１では、「Ｃ９系樹脂を１～３０質量部配合してなると共に、前記Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含む」のに対して、引用発明１では「Ｋｒｉｓｔａｌｅｘ（登録商標）１１２０：ＨｅｒｃｕｌｅｓＩｎｃ．から入手可能なα－メチルスチレン－スチレンコポリマー（Ｍｗ＝２９５０；Ｔｇ＝５６℃；軟化点＝１２０℃）」１０質量部を含むものであり、「Ｃ９系樹脂を１～３０質量部配合してなると共に、前記Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含む」か不明である点

＜相違点３＞

ジエン系ゴムが、本件補正発明１では「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」のに対して、引用発明１では「ＢＢ２０３０：ＢａｙｅｒＩｎｃ．からＰＯＬＹＳＥＲ（登録商標）Ｂｒｏｍｏｂｕｔｙｌ２０３０の商品名で入手可能なハロゲン含量２．０質量％の臭素化ブチルゴム」である点

（イ）判断

そこで、＜相違点１＞について検討する。

参考文献Ａの段落【００３３】には「カーボンブラック１：Ｎ６６０、ＣＡＢＯＴ社製、「ＳＴＥＲＬＩＮＧＶ」（窒素吸着法比表面積＝２６ｍ２／ｇ、算術平均粒子径＝６０ｎｍ）」と記載されており、この記載から引用発明１の「Ｎ－６６０：Ｓｔｅｒｌｉｎｇ－Ｖから入手可能なカーボンブラック」の窒素吸着法比表面積は２６ｍ２／ｇであり、本件補正発明１の「窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ2／ｇである」を満たす。

よって、＜相違点１＞は実質的な相違点ではない。

次に、＜相違点２＞について検討する。

本願明細書の段落【００１７】には、「本明細書において、Ｃ９系樹脂とは、原油を蒸留、分解、改質などの処理をして得られた成分を重合して製造される芳香族系炭化水素樹脂であり、炭素数が９であるＣ９成分を主原料にした重合体および共重合体をいう。「Ｃ９成分を主原料」にするとは、芳香族系炭化水素樹脂を構成するモノマーのうち、Ｃ９成分が５０％以上…であることをいう。」と記載されており、Ｃ９系樹脂とは、Ｃ９成分が５０％以上含むことが必要であるといえる。

参考文献６の段落【００１９】には、「流動促進剤はスチレン樹脂であるのが好ましく、主成分（即ち、５０重量％以上）がα－メチルスチレン樹脂であればなお好ましい。…ＫＲＩＳＴＡＬＥＸ１１２０は、主成分がα－メチルスチレン由来の水白色の低分子量熱可塑性炭化水素樹脂である」と記載されており、この記載から、引用発明１の「Ｋｒｉｓｔａｌｅｘ（登録商標）１１２０：ＨｅｒｃｕｌｅｓＩｎｃ．から入手可能なα－メチルスチレン－スチレンコポリマー（Ｍｗ＝２９５０；Ｔｇ＝５６℃；軟化点＝１２０℃）」は、主成分（即ち、５０重量％以上）としてα－メチルスチレンを含み、スチレンを５０重量％未満含むＣ９系樹脂であることが分かる。すなわち、引用発明１の「Ｋｒｉｓｔａｌｅｘ（登録商標）１１２０：ＨｅｒｃｕｌｅｓＩｎｃ．から入手可能なα－メチルスチレン－スチレンコポリマー（Ｍｗ＝２９５０；Ｔｇ＝５６℃；軟化点＝１２０℃）」を１０質量部含むことは、「Ｃ９系樹脂を１～３０質量部配合してなると共に、前記Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含む」ことを満足するといえる。

よって、＜相違点２＞は実質的な相違点ではない。

さらに、＜相違点３＞について検討する。

耐空気透過性が要求されるインナーライナーにおいて、空気透過の原因となるクラックの発生を防止するという課題は、本願出願時点での自明の課題であり、また、引用文献７の段落【００１３】には、「天然ゴムの含有量を、ジエン系ゴム重量％中０～３０重量％、好ましくは０～２０重量％含むことにより、ゴム組成物の耐クラック成長性を改良することができる。」こと、引用文献８の段落【０００５】には、「ブチルゴムの配合量をゴム成分１００重量部のうち５０重量部以上、好ましくは７０重量部以上とする必要があり、他のゴム成分としては耐屈曲性のためジエン系ゴム、特に天然ゴム（ＮＲ）…等を使用するのが好ましい。」ことが記載されていることから、ハロゲン化ブチルゴムを用いるタイヤのインナーライナー用ゴム組成物において、「ハロゲン化ブチルゴムに加えて、０～３０重量％の天然ゴムを含むこと」及び、それにより「ゴム組成物の耐クラック成長性が改良されること」は本願出願日前の周知技術といえる。そして、実際にゴム成分を「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴム１０～２０質量％」の割合とした例も存在する（引用文献１１～１５の実施例を参照）。

そうすると、引用発明１において、クラックの発生を防止するために、上記周知技術を適用することは、当業者が容易に想到し得ることである。また、その際に、天然ゴムの配合量は当業者の設計事項であり、引用文献１１～１５の例を参照して、「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」ものとすることは当業者が容易に想到し得たことである。

本件補正発明１の効果について検討する。

２（２）アで述べたように、ハロゲン化ブチルゴム、カーボンブラック、α－メチルスチレンを４０％以上含むＣ９系樹脂を特定量配合することで、耐空気透過性および低温脆化性改良を高いレベルで確保するとともに、タック性を改良し加工性をより優れたものにして、ゴム硬度、耐クラック性を高くすることができるものと解される。

一方、引用発明１は、上記で述べたように、ジエン系ゴムのうちハロゲン化ブチルゴムを８０～９０質量％含み、ジエン系ゴム１００質量部に対して、窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ2／ｇであるカーボンブラックを２５～７５質量部含み、Ｃ９系樹脂を１～３０質量部配合してなると共に、前記Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含むように配合するという点において、本件補正発明１と同じ組成となっているのであるから、耐空気透過性、低温脆化性、タック性、ゴム硬度、耐クラック性について、本件補正発明１と同じ効果を奏するといえる。

また、２（２）イで述べたように、本願明細書には、ジエン系ゴムとして、天然ゴムを配合してもよいことは記載されているものの、「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」ことによる効果については記載されておらず、また、意見書や審判請求書においても、「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」ものとその範囲外のものとの効果の比較検討もされていない。

なお、上記でも述べたように、ハロゲン化ブチルゴムを用いるインナーライナー用ゴム組成物において、ゴム成分として、「ハロゲン化ブチルゴムに加えて、０～３０重量％の天然ゴムを含むこと」、及び、それにより「ゴム組成物の耐クラック成長性が改良されること」は、本願出願日前の周知技術である。

そうすると、本件補正発明１が、＜相違点３＞に係る「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」ことにより、格別顕著な効果を奏すると評価することはできない。

したがって、本件補正発明１は、引用発明１及び周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。

（ウ）審判請求人の主張について

審判請求人は、「引用文献５および７～１０は、ジエン系ゴムがハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と天然ゴムとからなるジエン系ゴム１００質量部を全く教示しませんから、引用文献５および７～１０に記載された発明では、タック性（加工性）、耐空気透過性および低温脆化性の性能バランスを従来レベル以上に向上させることは困難です。」と主張する。

しかしながら、上記（イ）で述べたように、ハロゲン化ブチルゴムを用いるインナーライナー用ゴム組成物において、ゴム成分として、「ハロゲン化ブチルゴムに加えて、０～３０重量％の天然ゴムを含むこと」、及び、それにより「ゴム組成物の耐クラック成長性が改良されること」は、本願出願日前の周知技術であって、その含有割合は空気透過防止性能と耐クラック成長性に応じ、適宜設定し得る事項である。また、上記（イ）で述べたように、引用発明１は、ジエン系ゴムのうちハロゲン化ブチルゴムを８０～９０質量％含み、ジエン系ゴム１００質量部に対して、窒素吸着比表面積が２０～５０ｍ2／ｇであるカーボンブラックを２５～７５質量部含み、Ｃ９系樹脂を１～３０質量部配合してなると共に、前記Ｃ９系樹脂１００％のうち、α－メチルスチレンを４０％以上含むように配合するという点において、本件補正発明１と同じ組成となっているのであるから、耐空気透過性、低温脆化性、タック性、ゴム硬度、耐クラック性について、本件補正発明１と同じ効果を奏するといえる。すなわち、本件補正発明１が、＜相違点３＞に係る「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなる」ことにより、格別顕著な効果を奏すると評価することはできない。

したがって、審判請求人の主張は採用できない。

３ 補正の却下の決定についてのむすび

以上のとおりであるから、本件補正発明１は、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものである。

したがって、本件補正は、特許法第１７条の２第６項の規定により準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。

第３ 本願発明について

１ 本願発明

上記第２のとおり、令和３年４月２３日にされた手続補正は却下されたので、本願の請求項１～３に係る発明は、令和３年１月８日にされた手続補正後の特許請求の範囲の請求項１～３に記載された事項により特定されるとおり（上記第２の１を参照。）のものである。

２ 原査定の拒絶の理由

原査定の拒絶の理由は、要するに「この出願については、令和 ２年１１月 ２日付け拒絶理由通知書に記載した理由２（（特許法第２９条第２項））によって、拒絶をすべきものです。」というものである。また、その対象とする請求項を、請求項１～３とするものを含むものである。

３ 引用文献

原査定の拒絶の理由に引用された引用文献５、参考文献６、引用文献７～１０の記載事項は、上記第２の２（４）ア（ア）及び、第２の２（４）イ～カに記載したとおりである。

そして、引用文献５には、第２の２（４）ア（イ）に記載されたとおり、引用発明１が記載されている。

４ 判断

本願発明１は、上記第２の２（４）スで検討した本件補正発明１の「ハロゲン化ブチルゴム８０～９０質量％と、天然ゴムとからなるジエン系ゴム」を、本件補正前の「ハロゲン化ブチルゴム６０～９０質量％と、天然ゴムとからなるジエン系ゴム」にしたものである。

そして、本願発明１の発明特定事項を全て含む本件補正発明１が、上記第２の２（４）スで述べたように、引用文献５に記載された発明及び、周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明１も、引用文献５に記載された発明及び、周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。

第４ むすび

以上のとおり、本願の特許請求の範囲の請求項１に係る発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、その余の請求項に係る発明について検討するまでもなく、本願は、拒絶されるべきものである。

よって、結論のとおり審決する。